CN101735537A - 乙烯-乙烯醇共聚物与高密度聚乙烯共混材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于聚合物共混加工技术领域,公开了一种乙烯-乙烯醇共聚物与高密度聚乙烯共混材料。该共混材料包括如下重量百分比的组分:乙烯-乙烯醇共聚物50.0~80.1%,高密度聚乙烯10.0~30.0%,增韧剂5.0~15.0%,相容剂4.8~15%,抗氧剂0.1~1.0%。还公开了其制备方法。本发明既具有EVOH的高阻气性,又具有HDPE的高阻湿性;有效地降低了产品的成本;本发明的EVOH/HDPE共混材料韧性好,常温及低温冲击强度明显高于EVOH,扩大了EVOH的应用范围。
Description
技术领域
本发明属于聚合物共混加工技术领域,具体涉及一种乙烯-乙烯醇共聚物与高密度聚乙烯共混材料及其制备方法。
背景技术
乙烯-乙烯醇共聚物(EVOH)是一种链状结构的结晶性聚合物,分子链中含有大量羟基,使其对气体具有优异的阻隔性,与聚二氯乙烯(PVDC)和聚酰胺(PA)并称为世界上三大阻隔树脂。EVOH的阻气性是聚乙烯的10000倍,是PA的100倍,比PVDC高40倍。EVOH不但具有优异的阻气性能,其对大部分油脂类、酸类和溶剂类的有机化学品也具有良好的阻隔性。再加上其良好的透明性、光泽性、机械强度、耐磨性和抗静电性,使之可广泛应用于各类包装,包括所有的食品包装或工业溶剂、化学制药品和医药品的包装。目前,EVOH的全球年需求量超过9万吨,并以每年近10%的速度增长。但EVOH也存在一些性能缺陷,即在湿度较高的情况下,阻隔性能下降,且吸湿性大,与其他聚合物相比防潮效果不好;与常见的热塑性塑料PP、PE相比,加工性能差、韧性差;加工成薄膜形式后,经重复挠曲会产生破裂而影响阻隔性能。
中国专利CN1050202A公开了一种可热成型和/或耐重复挠曲的具有阻隔气体性质的EVOH基的掺混组合物,其基本组成为EVOH、PP和相容剂。由于PP的在低温下冲击强度低,韧性差,故此共混物在低温情况下的应用受到一定的限制。中国专利CN101323685A公开了一种EVOH与LLDPE的共混膜及其制备方法,由于添加了一定量的碳酸钙母料,而且共混物中EVOH的含量偏低,共混物的阻隔性能不佳。
发明内容
本发明的第一个目的在于针对现有技术的不足之处,提供一种具有良好的韧性及阻隔性能的乙烯-乙烯醇共聚物与高密度聚乙烯共混材料。
本发明的第二个目的在于提供该种共混材料的制备方法。
为达到第一个目的,本发明采用如下技术方案:
乙烯-乙烯醇共聚物与高密度聚乙烯共混材料,包括如下重量百分比的组分:
乙烯-乙烯醇共聚物 50.0~80.1%
高密度聚乙烯 10.0~30.0%
增韧剂 5.0~15.0%
相容剂 4.8~15%
抗氧剂 0.1~1.0%。
作为优选,所述乙烯-乙烯醇共聚物中的乙烯摩尔含量一般在25~50%之间,更优选为25~35%。
作为优选,所述乙烯-乙烯醇共聚物的重量百分比为60~75%。
作为优选,所述高密度聚乙烯在190℃和2160克负荷条件下的熔融指数为1~50g/min,更优选为5~10g/min。
作为优选,所述高密度聚乙烯的重量百分比为12~20%。
作为优选,所述增韧剂选自茂金属聚烯烃类弹性体、乙烯-醋酸乙烯酯共聚物、乙烯醋酸丙烯酯共聚物、三元乙丙橡胶中的任一种,或它们至少两种的混合物。更优选的增韧剂为以乙烯-辛烯共聚物为主要组分的茂金属聚烯烃类弹性体。
作为优选,所述相容剂选自马来酸酐接枝聚乙烯、马来酸酐接枝茂金属聚烯烃弹性体,丙烯酸接枝聚乙烯、丙烯酸接枝茂金属聚烯烃弹性体,甲基丙烯酸缩水甘油酯接枝聚乙烯、甲基丙烯酸缩水甘油酯接枝茂金属聚烯烃弹性体中的任一种,或它们至少两种的混合物。更优选的相容剂为接枝率为0.5~1.0wt%的马来酸酐接枝聚乙烯。
作为优选,所述抗氧剂为受阻酚类抗氧剂或亚磷酸酯类抗氧剂,或它们的混合物;其中,所述受阻酚类抗氧剂包括四[β-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸]季戊四醇酯、2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚、β-[3,5-二叔丁基-4-羟基苯基]丙酸十八酯、1,1,3-三[2-甲基-4-羟基-5-叔丁基苯基]丁烷、β-二叔丁基-[4-羟基苯基]丙酸辛酯;所述亚磷酸酯类抗氧剂包括亚磷酸三[2,4-二叔丁基苯]酯、硫代二丙酸二月桂酯、硫代二丙酸二硬脂酸酯。
为达到第二个目的,本发明采用如下技术方案:
如上所述乙烯-乙烯醇共聚物与高密度聚乙烯共混材料的制备方法,按配比将乙烯-乙烯醇共聚物、高密度聚乙烯、增韧剂、相容剂和抗氧剂加入到高速搅拌器中,高速搅拌均匀后将物料加入到挤出机中,经挤出造粒并干燥,即得到乙烯-乙烯醇共聚物与高密度聚乙烯共混材料。
通过本发明得到的乙烯-乙烯醇共聚物与高密度聚乙烯共混材料与现有技术相比,具有如下突出的优点及有益效果:
1)使用极性单体接枝物改善了EVOH与HDPE及弹性体增韧剂的相容性,使EVOH在共混物中处于层状分布状态,共混物既具有EVOH的高阻气性,又具有HDPE的高阻湿性。
2)本发明中由于较多地使用了价格偏低的HDPE、弹性体等材料,有效地降低了产品的成本。
3)本发明的EVOH/HDPE共混材料韧性好,常温及低温冲击强度明显高于EVOH,扩大了EVOH的应用范围。
具体实施方式
下面结合实施例进一步描述本发明。
本发明所述的乙烯-乙烯醇共聚物与高密度聚乙烯共混材料,包括重量份为50.0~80.1%的乙烯-乙烯醇共聚物、10.0~30.0%的高密度聚乙烯、5.0~15.0%的增韧剂、4.8~15%的相容剂和0.1~1.0%的抗氧剂。
其中,上述乙烯-乙烯醇共聚物中的乙烯摩尔含量一般在25~50%之间,更优选为25~35%。乙烯-乙烯醇共聚物的优选重量百分比为60~75%。
其中,上述高密度聚乙烯在190℃和2160克负荷条件下的熔融指数为1~50g/min,更优选为5~10g/min。高密度聚乙烯的优选重量百分比为12~20%。
其中,上述增韧剂选自茂金属聚烯烃类弹性体、乙烯-醋酸乙烯酯共聚物、乙烯醋酸丙烯酯共聚物、三元乙丙橡胶中的任一种,或它们至少两种的混合物。更优选的增韧剂为以乙烯-辛烯共聚物为主要组分的茂金属聚烯烃类弹性体。
其中,上述相容剂选自马来酸酐接枝聚乙烯、马来酸酐接枝茂金属聚烯烃弹性体,丙烯酸接枝聚乙烯、丙烯酸接枝茂金属聚烯烃弹性体,甲基丙烯酸缩水甘油酯接枝聚乙烯、甲基丙烯酸缩水甘油酯接枝茂金属聚烯烃弹性体中的任一种,或它们至少两种的混合物。更优选的相容剂为接枝率为0.5~1.0wt%的马来酸酐接枝聚乙烯。
其中,上述抗氧剂为受阻酚类抗氧剂或亚磷酸酯类抗氧剂,或它们的混合物;其中,所述受阻酚类抗氧剂包括四[β-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸]季戊四醇酯、2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚、β-[3,5-二叔丁基-4-羟基苯基]丙酸十八酯、1,1,3-三[2-甲基-4-羟基-5-叔丁基苯基]丁烷、β-二叔丁基-[4-羟基苯基]丙酸辛酯;所述亚磷酸酯类抗氧剂包括亚磷酸三[2,4-二叔丁基苯]酯、硫代二丙酸二月桂酯、硫代二丙酸二硬脂酸酯。
实施例1:
共混材料组分按重量百分比计算:EVOH 50%,HDPE 25%,茂金属聚烯烃弹性体为美国陶氏公司ENGAGE820010%,广州鹿山新材料股份有限公司生产的马来酸酐接枝茂金属聚烯烃弹性体AR-114.8%,抗氧剂四[β-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸]季戊四醇酯0.2%。将上述各组分除抗氧剂之外,加入到高速混合机中混合5分钟,再加入抗氧剂混合均匀后加入到双螺杆挤出机中,经挤出造粒并干燥后得到本发明的所述的共混物。其中双螺杆挤出机的直径为35mm,长径比为40,温度设定:一区~五区分别为150℃、180℃、190℃、200℃、205℃,模头温度为200℃,挤出机转速为350rpm。
实施例2:
共混材料组分按重量百分比计算:EVOH 75%,HDPE 10%,EVA 10%,广州鹿山新材料股份有限公司生产的马来酸酐接枝茂金属聚烯烃弹性体AR-14.8%,2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚0.2%。共混材料的制备方法同实施例1。
实施例3:
共混材料的组分按重量百分比计算:EVOH 80.1%,HDPE 10%,日本三井公司茂金属聚烯烃弹性体DF7405%,广州鹿山新材料股份有限公司生产的马来酸酐接枝聚乙烯HR-14.8%,2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚0.1%。共混材料的制备方法同实施例1。
实施例4:
共混材料组分按重量百分比计算:EVOH 70%,HDPE 15%,茂金属聚烯烃弹性体为美国陶氏公司ENGAGE820010%,广州鹿山新材料股份有限公司生产的马来酸酐接枝茂金属聚烯烃弹性体4.8%,抗氧剂四[β-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸]季戊四醇酯0.2%。共混材料的制备方法同实施例1。
实施例5:
共混材料组分按重量百分比计算:EVOH 70%,HDPE 15%,EVA 10%,广州鹿山新材料股份有限公司生产的马来酸酐接枝茂金属聚烯烃弹性体AR-14.8%,2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚0.2%。共混材料的制备方法同实施例1。
实施例6:
共混材料的组分按重量百分比计算:EVOH 60%,HDPE 20%,日本三井公司茂金属聚烯烃弹性体DF74010%,广州鹿山新材料股份有限公司生产的马来酸酐接枝聚乙烯HR-19.8%,2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚0.2%。共混材料的制备方法同实施例1。
实施例7:
共混材料组分按重量百分比计算:EVOH 60%,HDPE 20%,EVA 10%,广州鹿山新材料股份有限公司生产的马来酸酐接枝聚乙烯HR-19.8%,抗氧剂四[β-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸]季戊四醇酯0.2%。共混材料的制备方法同实施例1。
将上述实施例中得到的共混材料粒子,经吹塑成膜后测试阻隔性,结果如下:
性能 | 单位 | EVOH | 例1 | 例2 | 例3 | 例4 | 例5 | 例6 | 例7 |
氧气透过率 | cm3/m2·24hr·atm | 1.2 | 1.51 | 1.32 | 1.27 | 1.28 | 1.27 | 1.35 | 1.39 |
二甲苯渗透率 | g/100in2/24hr | 0.07 | 0.09 | 0.08 | 0.07 | 0.07 | 0.08 | 0.08 | 0.08 |
三氯甲烷渗透率 | g/100in2/24hr | 0.13 | 0.22 | 0.20 | 0.17 | 0.17 | 0.20 | 0.22 | 0.20 |
冲击强度(23℃) | J/m | 10 | 88 | 81 | 73 | 80 | 76 | 88 | 80 |
冲击强度(-5℃) | J/m | / | 46 | 40 | 35 | 40 | 39 | 46 | 42 |
其中,EVOH的乙烯含量为32%。氧气透过率测试时,薄膜厚度=15μm。
二甲苯及三氯甲烷渗透率测试条件:20℃,65%RH,薄膜厚度=20μm。
由此可见,共混物的阻隔性能同纯EVOH相差无几,但是在常温及低温状态下的冲击强度显著提高,表明共混物比EVOH具有更好的韧性。
Claims (10)
1.乙烯-乙烯醇共聚物与高密度聚乙烯共混材料,其特征在于,包括如下重量百分比的组分:
乙烯-乙烯醇共聚物 50.0~80.1%
高密度聚乙烯 10.0~30.0%
增韧剂 5.0~15.0%
相容剂 4.8~15%
抗氧剂 0.1~1.0%。
2.根据权利要求1所述的共混材料,其特征在于,所述乙烯-乙烯醇共聚物中的乙烯摩尔含量为25~35%。
3.根据权利要求1所述的共混材料,其特征在于,所述乙烯-乙烯醇共聚物的重量百分比为60~75%。
4.根据权利要求1所述的共混材料,其特征在于,所述高密度聚乙烯的熔融指数为5~10g/min。
5.根据权利要求1所述的共混材料,其特征在于,所述高密度聚乙烯的重量百分比为12~20%。
6.根据权利要求1所述的共混材料,其特征在于,所述增韧剂选自茂金属聚烯烃类弹性体、乙烯-醋酸乙烯酯共聚物、乙烯醋酸丙烯酯共聚物、三元乙丙橡胶中的任一种,或它们至少两种的混合物。
7.根据权利要求1所述的共混材料,其特征在于,所述相容剂选自马来酸酐接枝聚乙烯、马来酸酐接枝茂金属聚烯烃弹性体,丙烯酸接枝聚乙烯、丙烯酸接枝茂金属聚烯烃弹性体,甲基丙烯酸缩水甘油酯接枝聚乙烯、甲基丙烯酸缩水甘油酯接枝茂金属聚烯烃弹性体中的任一种,或它们至少两种的混合物。
8.根据权利要求7所述的共混材料,其特征在于,所述相容剂为接枝率为0.5~1.0wt%的马来酸酐接枝聚乙烯。
9.根据权利要求1所述的共混材料,其特征在于,所述抗氧剂为受阻酚类抗氧剂或亚磷酸酯类抗氧剂,或它们的混合物;其中,所述受阻酚类抗氧剂包括四[β-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸]季戊四醇酯、2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚、β-[3,5-二叔丁基-4-羟基苯基]丙酸十八酯、1,1,3-三[2-甲基-4-羟基-5-叔丁基苯基]丁烷、β-二叔丁基-[4-羟基苯基]丙酸辛酯;所述亚磷酸酯类抗氧剂包括亚磷酸三[2,4-二叔丁基苯]酯、硫代二丙酸二月桂酯、硫代二丙酸二硬脂酸酯。
10.如权利要求1所述乙烯-乙烯醇共聚物与高密度聚乙烯共混材料的制备方法,其特征在于,按配比将乙烯-乙烯醇共聚物、高密度聚乙烯、增韧剂、相容剂和抗氧剂加入到高速搅拌器中,高速搅拌均匀后将物料加入到挤出机中,经挤出造粒并干燥,即得到乙烯-乙烯醇共聚物与高密度聚乙烯共混材料。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
C12 | Rejection of a patent application after its publication | ||
RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Open date: 20100616 |