CN101590369B - 基于石灰-石膏法脱硫***的汞脱除工艺及除汞吸收液 - Google Patents

基于石灰-石膏法脱硫***的汞脱除工艺及除汞吸收液 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于石灰-石膏法脱硫***的除汞吸收液，其主要成分包括脱硫浆液和氧化剂，所述的脱硫浆液为氢氧化钙溶液和亚硫酸钙溶液中的至少一种，脱硫浆液的质量浓度为1％～30％；所述的氧化剂为阳离子含有铵根，阴离子含有过硫酸根或过硫酸氢根的可溶性盐或可溶性盐的混合物。此外可在除汞吸收液中加入可溶性过渡金属盐作为氧化催化剂，增加汞的去除效率。本发明还公开了应用除汞吸收液的具体汞脱除工艺，具有脱汞效果高，副产物少，不引入其他腐蚀性离子及不影响石膏品质，改造成本低的特点，且能一定程度上促进***对二氧化硫、氮氧化物的吸收。

Description

基于石灰-石膏法脱硫***的汞脱除工艺及除汞吸收液
技术领域
本发明涉及大气污染控制技术领域，具体是一种基于石灰-石膏法脱硫***的汞脱除工艺及除汞吸收液。
背景技术
近年的研究表明人为汞污染源主要是来源于化石燃料燃烧、废物燃烧以及冶金、水泥制造及其他用汞工程的释放。我国煤炭资源丰富且廉价，是世界上最大的煤炭生产和消耗国，也是世界上少数几个以煤炭为主要能源的国家之一，预计在今后50年内，我国以煤炭为主的能源结构不会发生显著变化。且我国的煤炭中汞含量比其他国家较高，存在较为严重的汞污染问题。
目前国外汞控制基本上采用活性炭喷射技术，但若活性炭不进行再生将使运行成本较高，废弃的活性炭也存在二次污染，对飞灰品质产生一定的影响，由于含有较高的汞，其不能再作为混凝土的添加剂加以使用，同时ACI脱汞效率受烟气成分影响较大。
此外其还开发了利用现有湿法脱硫装置进行联合脱硫脱汞的相关研究，但其只能去除氧化态的汞，对零价汞基本没有去除效果差。需要开发相应的汞氧化技术，主要有SCR催化氧化，卤素氧化法，臭氧氧化法，光催化氧化法及等离子体电晕氧化法等，能将零价汞大部分转化为二价的汞从而使其容易被吸收进入脱硫浆液，但是却不能解决浆液中汞的还原问题。
我国的烟气脱硫主要采用钙基湿法脱硫，利用现有脱硫装置可以有效的去除氧化态的汞。虽然湿法脱汞能利用现有的湿法脱硫装置，运行成本较低，但研究表明烟气进入液相中的汞容易被亚硫酸根、亚硫酸氢根和金属等还原性物质反应被还原重新进入气相，使总汞的去处效率低于50％。目前开发的汞稳定剂主要是硫化物和一些有机多硫化物，以及常用的EDTA等络合剂。硫化物加入吸收液后能放出硫化氢，造成巨大的恶臭，引起二次污染，同时难以采用合适的方式注入吸收剂中，保存较困难。EDTA等络合剂价格高，经济效益不佳，同时还存在。
公开号为CN101310836A公开了一种喷射鼓泡发协同脱硫，脱硝，脱汞的吸收液。但是其采用直接注入的方式，吸收下来的汞还是游离在吸收液中，汞的还原没有被有效抑制，同时氧化剂的耗量也比较大。公开号为CN19620234公开了一种采用含氯氧化物氧化吸收脱汞的方法，但是氯离子的加入会增加吸收液对装置的腐蚀，同时汞虽然被部分络合在吸收液中，但是并没有实现真正稳定化，还存在一定的还原。
发明内容
本发明提供了一种基于石灰-石膏法脱硫***的汞脱除工艺及除汞吸收液，通过选择具有同时氧化和沉淀功能的汞氧化沉淀剂，利用钙基脱硫***将零价汞的氧化及液相汞的稳定同时实现。
一种基于石灰-石膏法脱硫***的除汞吸收液，其主要成分包括脱硫浆液和氧化剂，所述的脱硫浆液为氢氧化钙溶液和亚硫酸钙溶液中的至少一种，脱硫浆液的质量浓度为1％～30％；
所述的氧化剂为阳离子含有铵根，阴离子含有过硫酸根或过硫酸氢根的可溶性盐或可溶性盐的混合物，如过硫酸铵(NH4)2S2O8、过硫酸钠Na2S2O8和硫酸铵(NH4)2SO4的混合物、过硫酸氢钾KHS2O8和氯化铵NH4Cl的混合物等，最优选择为过硫酸铵。氧化剂的添加量为每升脱硫浆液0.1～15mmol，优选每升脱硫浆液5～10mmol。
此外可在吸收液中加入氧化催化剂，增加汞的去除效率，所述的氧化催化剂为可溶性过渡金属盐，如硝酸银、硝酸铜、硝酸铈等，氧化剂催化剂的添加量为每升脱硫浆液0.05～1mmol，优选每升脱硫浆液0.1～0.5mmol。
所述的除汞吸收液pH值为5～12，优选pH值为6～8，除汞吸收液的温度为30～65℃
一种基于石灰-石膏法脱硫***的汞脱除工艺，采用喷淋塔，向待处理烟气喷淋除汞吸收液，收集反应后的汞吸收液，固液分离后，除去固体，液体循环使用，处理后的烟气排放。
一种优选的汞脱除工艺，喷淋塔内采用双层喷淋装置，从上至下依次向待处理烟气喷淋除汞吸收液和脱硫浆液，收集反应后的汞吸收液和脱硫浆液，固液分离后，除去固体，液体循环使用，处理后的烟气排放。
经过除尘含有Hg、SO2和NOx的烟气送入喷淋塔中，二氧化硫和部分的氧化态汞及部分氮氧化物通过下层的脱硫浆液所去除，还原的零价汞及未被吸收的零价汞进入塔的上半部分，在除汞吸收液的强氧化剂的作用下被吸收并被石膏包裹进入固相，部分多余的强氧化剂在下面的脱硫浆液中可以进一步吸收汞及稳定原先浆液中部分吸收下来的二价及零价汞并促进亚硫酸钙的氧化。底部反应后浆液进行固液分离，使包裹在石膏中的汞从浆液中分离，减少其在吸收液中由于缓慢释放而造成的还原，经过分离后上部的浆液经过补充吸收剂后被重新输送回塔内，循环利用。
本发明的反应原理可分为液相氧化和液相稳定两个阶段，具体反应原理如下方式进行：
1.氧化部分
氧化剂中的过硫酸根离子产生氧化作用，将氧化剂溶入氢氧化钙中，并喷射入脱硫塔中，使烟气中的零价汞与液相中的氧化剂直接反应，生成Hg2+。其化学反应的方程式如下：
①单纯氧化剂产生自由基***的过程
S2O8 2-+H2O＝HSO4 -+SO4 -·+OH·            (1)
S2O8 2-＝2SO4 -·                          (2)
SO4 -·+H2O＝HSO4 -·+OH·                 (3)
2OH·＝H2O2                              (4)
2SO4 -·+Hg＝Hg2++2SO4 2-                  (5)
2OH·+Hg＝2OH-+Hg2+                      (6)
②过渡金属存在时***的过程(以硝酸银，硝酸铈为例)
S2O8 2-+Ag+＝2SO4 2-+Ag3+                  (7)
Ag3++2H2O＝Ag++2OH·+2H+                 (8)
S2O8 2-+Ag+＝SO4 2-+SO4 -·+Ag2+            (9)
Ag2++H2O＝Ag++OH·+H+                    (10)
Ce(SO4)j 3-2j+SO4 -·＝Ce(SO4)j 4-2j+SO4 2-  (11)
2SO4 -·+Hg＝Hg2++2SO4 2-                  (12)
2OH·+Hg＝2OH-+Hg2+                      (13)
2Ce(SO4)j 4-2j+Hg＝2Ce(SO4)j 3-2j+Hg2+    (14)
Hg2++Hg＝Hg2 2+                          (15)
液相氧化部分是整个吸收过程的基础与关键，零价汞只有充分氧化才能被吸收液吸收并脱除。
2.液相吸收
采用氢氧化钙、亚硫酸钙等作为吸收剂，吸收经过并脱除经过氧化的汞混合物，经过吸收汞被石膏所包围，并进入脱硫副产物中。该反应可在现有典型钙基脱硫***中的湿法洗涤器中中进行，液相中的反应主要是一些石膏的形成过程。
液相化学反应主要包括：
Ca2++SO4 2-+H2O＝CaSO4 ↓            (16)
Hg2++SO4 2-＝HgSO4                   (17)
Hg2++2NH4 ++2OH-＝Hg(NH3)2 2++2H2O    (18)
经过第一步的氧化过程后，进入吸收液的汞离子与被铵根离子和硫酸根结合，吸附在生成的石膏上，并被石膏所包裹，生成的石膏通过固液分离方式从脱硫浆液中去除，进入钙基脱硫***的主要副产物-脱硫石膏中。抑制了其余亚硫酸根及其他还原性过渡金属结合被还原的过程，抑制了汞还原，增加了汞的去除效率。
本发明利用现有脱硫装置，通过加入一定的氧化剂增强对零价汞吸收效果且利用石膏的包裹隔离其同还原性物质的接触，使之稳定沉淀，进而达到抑制汞还原的目的，具有脱汞效果高，副产物少，不引入其他腐蚀性离子及不影响石膏品质，改造成本低的特点，且能一定程度上促进***对二氧化硫，氮氧化物的吸收，是提高汞去除率的一条经济而有效途径。
附图说明
图1为本发明工艺流程图。
具体实施方式
如图1所示，经过除尘含有Hg、SO2和NOx的烟气a由风机送入喷淋塔2中，二氧化硫和部分的氧化态汞及部分氮氧化物通过下层的脱硫浆液c去除，还原的零价汞及未被吸收的零价汞进入塔的上半部分，在除汞吸收液d的氧化剂的作用下被吸收并被石膏包裹进入固相，部分多余的氧化剂在下面的脱硫浆液中可以进一步吸收汞及稳定原先浆液中部分吸收下来的二价及零价汞并促进亚硫酸钙的氧化。反应后的浆液在固液分离装置1中进行固液分离，使包裹在石膏e中的汞从浆液中分离，减少其在吸收液中缓慢释放而被还原，经过分离后上部的浆液经过补充吸收剂后被泵3重新输送回塔内，循环利用。除汞吸收液储存罐内的除汞吸收液通过泵4打入塔内进行汞的氧化及吸收，处理后的烟气b经过烟囱6排放。
实施例1：  过硫酸铵氧化结合氢氧化钙吸收脱汞
本实施例所使用的烟气除汞吸收液，包括质量浓度为2％的氢氧化钙浆液，在氢氧化钙浆液中加入过硫酸铵，其加入量为5mmol/L，在模拟烟气条件下，汞进口浓度为80μg/L，二氧化硫浓度1500ppm，氮氧化物浓度300ppm，通过单层喷淋的方式，二氧化硫去除效率在60％以上，氮氧化物去除效率在20％以上，汞的去除效率达到50％。
实施例2：过硫酸铵氧化结合亚硫酸钙吸收脱汞
本实施例所使用的烟气除汞吸收液，包括质量浓度为5％的亚硫酸钙浆液，在亚硫酸钙浆液中加入过硫酸铵，其加入量为8mmol/L，在模拟烟气条件下，汞进口浓度为80μg/L，二氧化硫浓度1500ppm，氮氧化物浓度300ppm，通过单层喷淋的方式，二氧化硫去除效率在60％以上，氮氧化物去除效率在20％以上，汞的去除效率达到53％。
实施例3：过硫酸钠及硫酸铵氧化结合氢氧化钙吸收脱汞
本实施例所使用的烟气除汞吸收液，包括质量浓度为2％的氢氧化钙浆液，在氢氧化钙浆液中加入过硫酸钠和硫酸铵，其加入量为过硫酸钠5mmol/L，硫酸铵8mmol/L，在模拟烟气条件下，汞进口浓度为80μg/L，二氧化硫浓度1500ppm，氮氧化物浓度300ppm，通过单层喷淋的方式吸收以后，二氧化硫去除效率在60％以上，氮氧化物去除效率在30％以上，汞的去除效率达到55％。
实施例4：过硫酸铵氧化结合亚硫酸钙和氢氧化钙吸收脱汞
本实施例所使用的烟气除汞吸收液，包括质量浓度为4％的氢氧化钙和亚硫酸钙的混合浆液，其中氢氧化钙和亚硫酸钙的质量比为3∶1，在浆液中加入过硫酸铵，其加入量为8mmol/L，在模拟烟气条件下，汞进口浓度为80μg/L，二氧化硫浓度1500ppm，氮氧化物浓度300ppm，通过单层喷淋的方式吸收以后，二氧化硫去除效率在60％以上，氮氧化物去除效率在30％以上，汞的去除效率达到57％。
实施例5：硝酸铈催化过硫酸铵氧化结合氢氧化钙吸收脱汞
本实施例所使用的烟气除汞吸收液，包括质量浓度为2％的氢氧化钙浆液，在氢氧化钙浆液中加入过硫酸铵，其加入量5mmol/L，硝酸铈的加入量为0.3mmol/L，在模拟烟气条件下，汞进口浓度为80μg/L，二氧化硫浓度1500ppm，氮氧化物浓度300ppm，通过单层喷淋的方式吸收以后，二氧化硫去除效率在60％以上，氮氧化物去除效率在30％以上，汞的去除效率达到69％。
实施例6：硝酸银催化过硫酸铵氧化结合氢氧化钙吸收脱汞
本实施例所使用的烟气除汞吸收液，包括质量浓度为2％的氢氧化钙浆液，在氢氧化钙浆液中加入过硫酸铵，其加入量为5mmol/L，硝酸银的加入量为0.3mmol/L。在模拟烟气条件下，汞进口浓度为80μg/L，二氧化硫浓度1500ppm，氮氧化物浓度300ppm，通过单层喷淋的方式吸收以后，二氧化硫去除效率在60％以上，氮氧化物去除效率在30％以上，汞的去除效率达到73％。
实施例7：硝酸铜催化过硫酸铵氧化结合氢氧化钙吸收脱汞
本实施例所使用的烟气除汞吸收液，包括质量浓度为5％的氢氧化钙浆液，在氢氧化钙浆液中加入过硫酸铵，其加入量为5mmol/L，硝酸铜的加入量为0.3mmol/L。在模拟烟气条件下，汞进口浓度为80μg/L，二氧化硫浓度1500ppm，氮氧化物浓度300ppm，通过单层喷淋的方式吸收以后，二氧·化硫去除效率在75％以上，氮氧化物去除效率在30％以上，汞的去除效率达到70％。
实施例8：硝酸银催化过硫酸氢铵氧化结合氢氧化钙吸收脱汞
本实施例所使用的烟气除汞吸收液，包括质量浓度为10％的氢氧化钙浆液，在氢氧化钙浆液中加入过硫酸氢铵，其加入量为5mmol/L，硝酸银的加入量为0.3mmol/L。在模拟烟气条件下，汞进口浓度为80μg/L，二氧化硫浓度1500ppm，氮氧化物浓度300ppm，通过单层喷淋的方式吸收以后，二氧·化硫去除效率在75％以上，氮氧化物去除效率在30％以上，汞的去除效率达到75％。
实施例9：硝酸银催化过硫酸氢铵氧化结合氢氧化钙吸收脱汞
本实施例所使用的上层烟气除汞吸收液，包括质量浓度为5％的氢氧化钙浆液，在氢氧化钙浆液中加入过硫酸铵，其加入量为5mmol/L，硝酸银的加入量为0.3mmol/L；下层脱硫浆液为质量浓度10％的氢氧化钙溶液。在模拟烟气条件下，汞进口浓度为80μg/L，二氧化硫浓度1500ppm，氮氧化物浓度300ppm，通过双层喷淋的方式吸收以后，二氧化硫去除效率在98％以上，氮氧化物去除效率在40％以上，汞的去除效率达到85％。

Claims (7)

1.一种基于石灰-石膏法脱硫***的除汞吸收液，其特征在于：包括脱硫浆液和氧化剂；
所述的脱硫浆液为氢氧化钙溶液和亚硫酸钙溶液中的至少一种，脱硫浆液的质量百分浓度为1％～30％；
所述的氧化剂为阳离子含有NH4 +，阴离子含有S2O8 2-或HS2O8 -的可溶性盐或可溶性盐的混合物，氧化剂的添加量为每升脱硫浆液0.1～15mmol；
所述的除汞吸收液中还包括氧化催化剂，所述的氧化催化剂为可溶性过渡金属盐，氧化催化剂的添加量为每升脱硫浆液0.05～1mmol。
2.如权利要求1所述的除汞吸收液，其特征在于：所述的氧化剂为过硫酸铵。
3.如权利要求1所述的除汞吸收液，其特征在于：所述的氧化催化剂为硝酸银、硝酸铜或硝酸铈。
4.如权利要求1所述的除汞吸收液，其特征在于：所述的氧化催化剂的添加量为每升脱硫浆液0.1～0.5mmol。
5.如权利要求1所述的除汞吸收液，其特征在于：所述的氧化剂的添加量为每升脱硫浆液5～10mmol。
6.如权利要求1所述的除汞吸收液，其特征在于：除汞吸收液的pH值为5～12，温度为30～65℃。
7.一种基于石灰-石膏法脱硫***的汞脱除工艺，其特征在于：喷淋塔内采用双层喷淋装置，从上至下依次向待处理烟气喷淋权利要求1-6任一所述的除汞吸收液和脱硫浆液，收集反应后的除汞吸收液和脱硫浆液，固液分离后，除去固体，液体循环使用，处理后的烟气排放。
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Free format text: CORRECT: ADDRESS; FROM: 310027 NO. 38, ZHEDA ROAD, XIHU DISTRICT, HANGZHOU CITY, ZHEJIANG PROVINCE TO: 311202 XINGYI VILLAGE, BEIGAN SUBDISTRICT, XIAOSHAN DISTRICT, HANGZHOU CITY, ZHEJIANG PROVINCE

TA01 Transfer of patent application right

Effective date of registration: 20110222

Address after: Hangzhou City, Zhejiang province Xiaoshan District 311202 North Street Xingyi Village

Applicant after: Zhejiang Tianlan Environmental Protection Technology Co., Ltd.

Address before: 310027 Hangzhou, Zhejiang Province, Xihu District, Zhejiang Road, No. 38, No.

Applicant before: Zhejiang University

Co-applicant before: Zhejiang Tianlan Environmental Protection Technology Co., Ltd.

Co-applicant before: Wu Zhongbiao

C14 Grant of patent or utility model
GR01 Patent grant
C56 Change in the name or address of the patentee
CP01 Change in the name or title of a patent holder

Address after: Hangzhou City, Zhejiang province Xiaoshan District 311202 North Street Xingyi Village

Patentee after: Zhejiang Tianlan Environmental Protection Technology Co., Ltd.

Address before: Hangzhou City, Zhejiang province Xiaoshan District 311202 North Street Xingyi Village

Patentee before: Zhejiang Tianlan Environmental Protection Technology Co., Ltd.