CN101522287B - 用于so3控制的定位管道注入 - Google Patents
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Abstract
同时减少来自于含硫碳质燃料燃烧的NOx和SO3排放物。将含有NOx和SO2的燃烧气体与NOx控制剂混合，该NOx控制剂在用于还原NOx的选择性催化还原催化剂的上游位置进入该燃烧气体。在SCR催化剂或其它可以将SO2氧化为SO3的设备之后并且在与加热进来的燃烧空气的空气加热器接触之前，以有效地在废气中形成纳米级的微粒并在催化剂中减少通过氧化SO2产生的SO3的量、微滴尺寸和浓度引入氢氧化镁。使用计算流体动力学来确定流速并选择试剂引入速率、试剂引入的位置、试剂浓度、试剂微滴尺寸和/或试剂动量。
Description
优先权
本申请涉及并要求于2005年2月5日提交的在先美国临时专利申请60/650,054的优先权，其公开内容将全部引入本文之中。
背景技术
本发明涉及，通过提供在保持经济性的同时解决严重的排放物控制问题的具有有效控制的试剂引入的专门化处理来消除对被证实有效的NOx和SO3降低技术的限制的方法。
碳质燃料的燃烧几乎总是导致污染。对来自燃烧源的排放物的质量规章对于维持我们生存所需的空气质量是极其重要的。处理排放物和减少有害气体产生的技术已经向满足清洁的空气与合理的花费的目标大大前进，而上述目标通常是对立的。不幸的是，某些技术方案已经显示出是相互竞争的。在这些情况下，同时实施它们常常太贵或在技术上太复杂，结果是旧工厂或可用空间不足的工厂被关闭或降级。发电厂或焚烧炉的经济运行关乎公共利益，新技术对于这种努力是极其重要的。
对燃料如天然气的选择可以减少某些污染问题，但不能消除它们。氮氧化物(NOx)总是在燃烧时形成，并且通常通过选择性非催化反应(SNCR)或选择性催化反应(SCR)进行处理。燃烧其它燃料，如6号油，将产生NOx并为锅炉操作者带来其它问题一包括高温成渣/结垢(fouling)及相关的低共熔腐蚀、冷端腐蚀/结垢和与碳微粒和酸雾有关的不透明性问题。在燃烧区中，油中的硫(如1～5％)自催化形成三氧化硫(SO3)，SO3可以在后端表面(其温度通常降至低于约150℃)上冷凝成硫酸并促进腐蚀和酸羽(acidplume)。另外，SO3可以由通过SCR催化剂的氧化产生。
对SO3控制而言，注入碱性材料如氢氧化镁是有用的；但由于材料性质、设备设计和注入方法的缺陷，通常导致固体沿着壁和底面积聚。固体积聚可以导致燃烧室或工艺中断。固体积聚还导致试剂的利用不充分。甚至，在燃料中有SO3控制试剂或者该SO3控制试剂被注入到燃烧气体中，SO3会有残留；并且到达冷端的废气(effluent)由于其酸性pH和太多SO3的存在可以引起问题。低pH可以对飞尘处理和冷端腐蚀造成负面影响。
当与烟道气中的水蒸气结合时，SO3蒸气易于转变为气态硫酸。由于气体及表面温度在***中冷却，SO3蒸气形成硫酸的细微气溶胶雾(aerosolmist)。该酸性气溶胶包含酸的亚微米微粒，其可以逃避在气体清洁装置中的分离或俘获并离开烟囱(stack)。即使离开烟囱的相对较低的SO3浓度也引起显著的光散射并能容易地产生可以看见的烟羽和高的不透明性读数(reading)。作为一般规则，SO3按体积计算的每百万分之一份将贡献1～3％的不透明性。因此，仅10～20ppm SO3的废气浓度可以引起不透明性和酸羽问题。另外，酸在酸的露点以下在任何金属表面上的沉积或形成层都会引起单元内如在空气加热器、管道***和烟囱衬上的腐蚀。
SCR单元的存在可以通过将SO2氧化为SO3进一步恶化SO3问题。对SO3水平来说，以双倍(或更多)的量通过SCR催化剂并非罕见。在常见的SCR NOx还原***中，含有NOx的废气从合适的催化剂通过，该催化剂通过包含氨(NH3)、尿素[(NH2)CO(NH2)]等的试剂将NOx还原为氮气(N2)和水(H2O)。在这些试剂存在下有效还原NOx的催化剂也强烈地促进SO2氧化为SO3。在某些情况下，SO2可以通过其它设备氧化为SO3。还原NOx是明确的需要，但也必须控制由SCR或其它氧化单元所产生的SO3负担。
SCR单元大且昂贵。为有效起见，它们必须在相对较低的温度下运行，并且经常填充在燃烧室与空气加热器之间的所有可利用的空间，所述空气加热器利用废气的残余加热能力加热进来的燃烧空气。由于通常是低温运行以及在SCR单元之后显著的SO3浓度的存在，有时必须加热废气以避免腐蚀、烟羽、不透明性和相关问题。以这种方式加热是效率低的又一原因，若有避免它的方法，将是有利的。
在历史上，已经通过在管道***的适当位置引入SO3处理剂如氢氧化镁来减少SO3。并非所有碱性处理剂都会有用，因为SO3也与用于SCR反应的水蒸气和氨反应形成硫酸铵和硫酸氢铵。这两种铵盐均可以在***中引起结垢和腐蚀问题。硫酸氢铵的熔点低于300
，并且硫酸铵的熔点仅稍高于450
，这使得二者在通常的SCR和空气加热器运行温度下熔化或发粘，并且使得它们可能在空气加热器上覆盖、结垢及腐蚀空气加热器。石灰实际不能用于消除SO3因为它反应形成石膏，这也可以产生结垢的问题。石膏形成难以移除的具有很低溶解度的坚固的不易碎的沉积物。从这点来看，氢氧化镁更好，但由于粒度及分布问题还未有效引入催化剂的下游。
存在对改进方法的需要，该方法可以改进对含硫燃料SCR处理的兼容性并且更有效处理后端SO3腐蚀。
发明内容
本发明的目的在于提供在利用倾向于产生SO3的燃料的燃烧室中用于SCR NOx还原的改进技术。
本发明的另一目的在于通过减少在SCR NOx还原期间产生的SO3而改进排放控制。
另一目的在于通过在后端减少SO3来改进方法的功效，从而在不用关注SO3凝聚/或硫酸氢盐产生的情况下允许空气预热器运行。
另一目的在于通过在存在SO3问题的燃烧室后端通过利用空气加热器来减少SO3而改进方法的功效，从而真正促进SO3的减少。
另一目的在于在位于SCR NOx还原单元和空气预热器之间的小反应空间内改进对用于SO3减少的化学品的利用。
另一进一步但更具体的目的在于有效利用SO3试剂的纳米级微粒的试剂和CFD，从而在使化学品的消耗最小化的同时使SO3的减少最大化。
本发明的更具体的目的在于实现上述目的，同时改进试剂利用的功效和燃烧室功效。
本发明实现了这些和其它目的，提供了利用氨等化学品在SCR NOx还原单元之后减少SO3的改进方法。
一方面，本发明提供了在燃烧室的燃烧区中减少(reduce)来自于含硫碳质燃料燃烧的NOx和SO3排放物的方法，包括：以总体上过量的氧气燃烧含硫碳质燃料以形成包含NOx和SO2的燃烧气体；在用于还原(reduction)NOx的选择性催化还原催化剂的上游位置将含氮的NOx控制剂引入该燃烧气体；以及在催化剂之后并且在与加热进来的燃烧空气的空气加热器接触之前，以有效地在废气中形成纳米级的微粒并在催化剂中减少通过氧化SO2产生的SO3的量、微滴尺寸和浓度引入氢氧化镁。
另一方面，本发明提供在燃烧室的燃烧区中减少来自含硫碳质燃料燃烧的SO3排放物的方法，包括：以总体上过量的氧气燃烧含硫碳质燃料以形成包含SO2的燃烧气体；使所得燃烧气体在引起从SO2到SO3的氧化的条件下通过热交换设备；以及在与加热进来的燃烧空气的空气加热器接触之前，以有效地在废气中形成纳米级的微粒并减少通过氧化SO2产生的SO3的量、微滴尺寸和浓度引入氢氧化镁。
在一个优选的方面，使用计算流体动力学来确定流速并选择试剂引入速率、试剂引入的位置、试剂浓度、试剂滴的微滴尺寸和/或试剂动量(momentum)。
其它优选方面及其优点在以下描述中展示。
附图说明
当结合附图阅读以下详细描述时，本发明将被更好地理解并且其优点会变得更加明晰，其中：
图1是本发明的一个实施方式的示意图。
具体实施方式
首先参考图1，它是本发明的一个实施方式的示意图。图1示出了用于产生用于发电的蒸汽、生产用蒸汽、加热或焚烧类型的大型燃烧室10。在燃烧区20中使燃料(来自于未示出的源)与空气燃烧。燃料可以是任何可燃材料，包括气(gas)、油(oil)、煤、有机废物或任何其它适合该燃烧室的可燃材料。本发明的方法对燃料特别有利，所述燃料如含例如总计500ppm或更高的，并且尤其是1％～5％的硫的基于石油的产品。其中包括，通常为重燃料的剩余燃料(residual fuel)，如，像4、5和6号油的剩余燃料。这些油的特征在于高粘度、在70
下只是刚刚可以倾倒或不可以倾倒，含有大量的硫和高含量的稠合芳烃，并且倾向于难以完全地和清洁地燃烧。由管道21供应的空气优选通过管道22引入，并且通过气体对气体的热交换器23预热，该热交换器23传递来自位于燃烧室出口端的管道24的热。热的燃烧气体上升并且流过将热从燃烧气体传递给水以产生蒸汽的热交换器25。根据特定锅炉的设计还可以提供包括节热器26的其它热交换器。燃烧气体将包含NOx，该NOx是仅通过燃烧的热产生的或由于燃料中含氮化合物的存在而产生。它们也包含SOx，主要是SO2。
对于图1的实施方式，合适的含氮的NOx还原剂如氨或含水尿素从合适的源28经过具有阀30的线路引入。尿素可以与剩余的氨或其它气态NOx还原物质一起在适合SNCR的温度下引入，经过管道到达SCR催化剂单元32、32’和32”。尤其是，已经开发了采用氨和多种催化剂的SCR技术(如Kato等在美国专利US4,138,469中和Henke在美国专利US4,393,031中提出的)、SCR和SNCR的混合的技术(如Hofmann等在美国专利US5,139,754中提出的)、以及多级SNCR注入的技术(如Epperly等在美国专利4777024中提出的)，所述多级SNCR注入利用尿素、尿素或氨的水解产物、或相关的化学品如上述任何专利中描述的任意化学品，这些专利通过引用以其整体全部引入作为参考。
适合用于NOx还原的催化剂有：制造商宣称具有这样的目的的那些催化剂。有用的SCR催化剂是在此的代表性参考方法中描述的那些催化剂。用于还原NOx的选择性催化还原方法是众所周知的并且利用多种催化剂。例如，在欧洲专利申请EP 210392中，Eichholtz和Weiler讨论了采用活性炭或活性焦炭作为催化剂，在加入氨的情况下催化除去氮氧化物。Kato等在美国专利US4,138,469中和Henke在美国专利US4,393,031中公开了采用铂族金属和/或其它金属如钛、铜、钼、钒、钨或其氧化物，在加入氨的情况下进行NOx的催化还原以实现需要的催化还原。在某些情况下，一个催化剂段可以是氧化催化剂。该NOx还原催化剂通过包括氨(NH3)、尿素[(NH2)CO(NH2)]等的试剂有效地将NOx还原为氮气(N2)和水(H2O)。在该方法的这个部分中，含有NOx和一些SO2的废气通过NOx还原催化剂，该还原催化剂在上述试剂的存在下有效地还原NOx。它也强烈地促进从SO2到SO3的氧化。本发明的优点是：可以控制NOx并且还可控制由SCR单元或其它SO2氧化源或设备产生的SO3负担。
在通常的运行中，NOx还原试剂为在如罐28中储存作为水溶液使用的尿素或氨。尿素溶液可以是使用时需要的浓度或者它可以是浓缩的以备在使用时稀释。它也可以干燥储存并且按照需要水合至所需的程度。含氮处理剂优选以该处理剂中的氮与氮氧化物含量的比为约0.5和约3.5之间的比率存在。有利地，含氮处理剂占包括稀释剂(如水)的总组成的约3重量％～约35重量％。
该溶液可以加进一个或多个注射器，如喷嘴31。喷嘴可以是用于喷洒溶液的常规设计，并且可以是仅用于液体的或用于液体和气体的设计。当使用用于液体及气体型的喷嘴时，优选内部混合喷嘴以确保液滴尺寸的一致性。在优选条件下引入尿素，除了在引入区域实现NOx还原外，还导致氨和其它物质的产生。
在废气的温度至少为100℃并低于约600℃，优选至少为250℃时，最优选含有NOx还原剂的废气通过SCR催化剂。在这种方式中，由于尿素溶液的引入而存在于燃烧气体中的氨和其它活泼气态物质最有效地促进氮氧化物的催化还原。该废气优选含有过量的氧气，如约1～约10％。催化剂的附加层或单元通过与NOx反应来有效地减少氨以提供NOx还原和氨的减少率控制(slip control)。在高固体负载的情况下，由于节距尺寸增加，这通常要求额外的催化剂。
直接在最后的催化剂段之后，通常是将废气引导至空气加热器23然后离开管道34至烟囱36的相对较短的管道段24。在催化剂38”之后的短管道段24中，提供喷嘴40或一系列这种喷嘴以从容器42引入氢氧化镁浆料。本发明的重要特征在于发现如果小心地控制浆料中氢氧化镁的微粒尺寸，使之具有小于8微米的平均直径，优选为小于5微米，如约3～4.5微米，则管道24中的废气中可得到的热，尽管低，但仍足以将水从浆料中蒸发掉并使活泼化学品的微米级的微粒以与SO3充分反应以真正减小SO3形成硫酸铵和硫酸氢盐组合物的趋势、增加废气的pH值并减小废气腐蚀空气加热器或引起烟囱酸羽的趋势。
本发明的优点在于SO3和/或MgO反应物将以一定程度被俘获到空气加热器23的热传递表面上，空气加热器23将携带俘获的反应物以增加气体固体接触发生的几率。换言之，在热传递表面上对上述两种反应物中任何一种的俘获都能通过提高气/固反应物接触来提高反应的表观速率。空气加热器23的热传递表面可以使用任何的表面构造，但据信特别有效的是特征在于能接受MgO粘附的热传递表面的空气加热器，如可得自Ljungstrom的作为同流换热器的空气加热器。空气加热器23的热传递表面可以使用任何表面材料，但据信特别有效的是特征在于有涂层的钢板或无涂层的钢板的表面材料。表面温度被认为最佳维持在约150～约350℃的范围内。
氢氧化镁试剂优选由通常来自地下盐水池或海水的含有钙和其它盐的盐水制备。白云灰与这些盐水混合以形成氯化钙溶液和氢氧化镁，氢氧化镁沉淀下来并从溶液中滤出。这种形式的氢氧化镁可以在使用或不用稳定剂的情况下与水混合至适合存储和处理的浓度，如固体占25～65重量％。为用于本发明的方法，将这种形式的氢氧化镁按照计算流体动力学(CFD)所确定的稀释至0.1～10％的范围，更窄至1～5％。当其与废气在催化剂和空气加热器之间的小空间接触时，其减小为纳米级的微粒，如小于200纳米并且优选小于约100纳米。50～约150纳米的中值粒度是对本发明的方法有用的范围。若需要或期望，还可以使用其它形式的MgO，在期望的粒度范围内可得到的情况下，可以使用“轻质煅烧的”或“腐蚀性的”。
在另一可代替的形式中，合适的化学品可以替代如上详述的氧化镁/氢氧化镁。一般而言，它们应该能够以微滴形式喷洒，在可利用的管道***中干燥成活性粉末并在废气中与SO2和/或SO3进行反应。合适的可替代的化学品包括钙、钾、钠和/或碱金属和碱土金属的氧化物或氢氧化物。
为了最好地实现上述效果，本发明将优选利用CFD以设计流速并选择试剂引入速率、试剂引入的位置、试剂浓度、试剂微滴尺寸和试剂动量。CFD是被充分理解的科学，但是当它有益时却并未被经常使用，比如在这样的空间限制如此极端的情况。对氢氧化镁的适当形式而言，必须得到正确的浓度、速率和引入速率，以使得化学还原剂有效加入且不在SCR单元之后的短的(如通常小于25英尺，并且在某些情况下为10～20英尺)管道24内结垢。对本发明使用CFD可以如在美国专利申请No.10/754072中所述的来完成。可以使用微粒去除设备(未示出)以在使废气向上通过烟囱之前除去微粒。
另一方面，本发明提供在燃烧室的燃烧区中减少来自含硫碳质燃料燃烧的SO3排放物的方法，其中下游条件或非SCR催化剂的设备可以引起从SO2到SO3的氧化。在此，含硫碳质燃料以总体上过量的氧气燃烧以形成包含SO2的燃烧气体，并且该燃烧气体在引起从SO2到SO3的氧化的条件下通过热交换设备；以及在与用于加热进来的燃烧气体的空气加热器接触之前，以有效地在废气中形成纳米级的微粒并在催化剂中减少通过氧化SO2产生的SO3的量、微滴尺寸和浓度引入氢氧化镁。在此，图1的示意图是同样可应用的，但催化剂32是可选的。
在本发明的另一可替代的形式中，可以将燃烧催化剂和/或废气处理化学品加入到燃料、燃烧区或用例如于2004年1月8日提交的美国专利申请No.10/754072中所述的其它方面中。在一个示例性情形下，合适的试剂如氢氧化镁经过线路52和喷嘴54从容器50引入。以上提及的美国专利申请No.10/754072的全部公开内容通过引用引入本文。
上述描述是出于教导本领域的普通技术人员如何实施本发明的目的。本发明不想详细描述所有那些明显的修饰和改变，它们将在本领域技术人员阅读本说明书之后变得明晰。所有这些明显的修饰和改变都旨在涵盖于由以下权利要求所限定的本发明的范围内。除非上下文明确表示相反意思，该权利要求意欲涵盖所要求保护的任何顺序的有效满足想要达到的目的的组分和步骤。
Claims (6)
1.在燃烧室的燃烧区中减少来自于含硫碳质燃料燃烧的NOx和SO3排放物的方法，包括：
以总体上过量的氧气燃烧含硫碳质燃料以形成包含NOx、SO2和SO3的燃烧气体；
将含氮的NOx控制剂在用于还原NOx的选择性催化还原催化剂的上游位置引入该燃烧气体；以及
在该催化剂之后并且在与用于加热进来的燃烧空气的空气加热器接触之前，以这样的量、微滴尺寸和浓度引入氢氧化镁，所述量、微滴尺寸和浓度有效地在废气中形成纳米级的微粒并且减少通过氧化SO2产生的SO3，
其中按照计算流体动力学所确定的，将氢氧化镁稀释至0.1～20％的范围，和其中在催化剂与空气加热器之间的空间中的废气与氢氧化镁浆料接触并将其降低到小于200纳米的纳米级的微粒。
2.根据权利要求1的方法，其中使用计算流体动力学来确定流速并且选择试剂引入速率、试剂引入的位置、试剂浓度、试剂的微滴尺寸和/或试剂动量。
3.根据权利要求1的方法，其中将燃烧催化剂和/或废气处理剂引入燃烧室的燃烧区。
4.根据权利要求3的方法，其中使用计算流体动力学来确定流速并且选择试剂引入速率、试剂引入的位置、试剂浓度、试剂微滴尺寸和/或试剂动量。
5.根据权利要求1的方法，其中按照计算流体动力学所确定的，将氢氧化镁稀释至1～10％的范围。
6.在燃烧室的燃烧区中减少来自于含硫碳质燃料燃烧的SO3排放物的方法，包括：
以总体上过量的氧气燃烧含硫碳质燃料以形成包含SO2和SO3的燃烧气体；
使所得燃烧气体在引起从SO2到SO3的氧化的条件下通过热交换设备；以及
在与用于加热进来的燃烧空气的空气加热器接触之前，以这样的量、微滴尺寸和浓度引入氢氧化镁，所述量、微滴尺寸和浓度有效地在废气中形成纳米级的微粒并且减少通过氧化SO2产生的SO3，
其中按照计算流体动力学所确定的，将氢氧化镁稀释至0.1～20％的范围，和其中在催化剂与空气加热器之间的空间中的废气与氢氧化镁浆料接触并将其降低到小于200纳米的纳米级的微粒。
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