CN101285573A - 二氧化碳的纯化 - Google Patents

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Abstract

二氧化碳从进料气中被分离出，优选来自含氧燃料燃烧过程的烟道气分离，以产生分离的二氧化碳气体，将其传送至含氧燃料燃烧过程以提高该过程的性能。

Description

二氧化碳的纯化
发明背景
本发明涉及一种用于选自碳质燃料、烃质燃料及其混合物的燃料有氧燃烧的方法和设备。本发明包括用于从原料气中分离出二氧化碳并使用分离出的二氧化碳提高有氧燃烧过程的燃烧性能的膜分离***。
急需开发一种从化石燃料、碳质燃料或烃质燃料生产电能同时捕获二氧化碳的新方法。这个新的方法理想地应该比现有的方法更有效率且更加节约成本。本文中考虑含氧燃料的燃烧过程。
在含氧燃料的燃烧过程中，燃料在纯氧中燃烧，非必须地循环冷却烟道气、蒸气或者水来控制适当的火焰温度。去除燃烧产生的大量氮气后经冷却和水冷凝具有高二氧化碳浓度的净烟道气。
含氧燃料的燃烧过程理想地适用于传统的产生发电用蒸气的煤粉锅炉。含氧燃料在煤粉锅炉中的使用生成净烟道气，该净烟道气在冷却并所含水蒸气冷凝后，通常包含大约65mol％到大约95mol％的二氧化碳和高达约5mol％的氧气，剩余成份大部分为氮气和氩气。氧气、氮气和氩气称为“污染物气体”。
烟道气里含有的大部分氧气来源于完全的燥燃烧过程所需过量的氧。其余的氧气来自于漏入到锅炉以及对流段中的空气。烟道气里的氮气和氩气来自供给煤燃烧的氧气进料和漏入到锅炉及对流段中的空气，其中氧气进料的氧气纯度为90mol％-99.6mol％，通常为95mol％-97mol％的氧气。
烟道气中还含有诸如酸性气体的杂质和其他产生于煤和燃烧过程的杂质。这些杂质包括二氧化硫、三氧化硫、氟化氢、氯化氢、一氧化氮、二氧化氮、汞等等。烟道气(经过清洗和干燥)中这些杂质的总量取决于燃料的组成和燃烧条件。
从烟道气中提取的二氧化碳被储存进，比如地质构造中之前，烟道气必须被净化。在这一过程中，可溶于水的成分如三氧化硫、氟化氢和氯化氢通常通过与水的直接接触从烟道气中去除，水不但洗涤出这些成分而且冷却了烟道气并将水蒸气冷凝。二氧化硫和一氧化氮也如2005年11月28日提交的美国专利申请NO.11/287640中提到的一样，在二氧化碳被压缩到管线压力期间被除去，所述专利申请在此引入作为参考。这一过程同样去除可能存在于二氧化碳中的任何汞。
二氧化碳的管线压力通常为从约100bar到约250bar，远高于二氧化碳的临界压力。优选除去大部分的污染物气体以减少压缩二氧化碳所需的能量并且确保在管道或者二氧化碳将被储存的地质构造中不出现两相流。
当二氧化碳用于浓缩油或气体的回收时，氧的存在可能导致问题，因为钻孔设备可能因氧化导致腐蚀问题。二氧化碳纯度的典型指标是污染物的最大量为3mol％，在将二氧化碳处理用于浓缩油回收的情形中，最大氧含量将通常在100ppm或更低，甚至低到1ppm。
目前用于二氧化碳纯化的下一阶段的技术使用这样一种方法：在大约30bar的压力下，通过冷却粗二氧化碳至非常接近二氧化碳的凝固点的温度，从约30bar压力下的压缩干燥并预加热后的粗二氧化碳流中去除污染物气体，此时二氧化碳的分压在约7bar到约8bar。分离含有约25mol％的二氧化碳残余气体并在加热和膨胀产生能量后排放。这个单一过程得到约90％的二氧化碳回收率。如果能够非常经济地获得极高的二氧化碳的回收率，例如高于97％，那么含氧燃料的燃烧过程将会有显著改善。
用于将矿物燃料的含氧燃料燃烧过程产生的二氧化碳输送到地质储藏位置的现有技术基于将其压缩到约100bar到约250bar的管线压力来进行。对于较小的二氧化碳排放源或管线太昂贵的情形，一种可选择的方法是使二氧化碳液化，并在低于它的临界压力的压力下以液态的形式例如在大的海上油轮中运输。在与管道运输接近的环境温度下，如果二氧化碳的净化过程能够在近环境温度下经济地生产用于管线运输的液态二氧化碳产品而非超临界状态下的二氧化碳流，那么含氧燃料的燃烧过程将会得到显著改进。
在含氧燃料的动力***中捕集碳的重要目的是提供一种处理压缩的粗二氧化碳的方法，以除去氮气和氩气的方法，并将氧浓度降低至100ppm以下，优选具有低能量耗和高的二氧化碳回收率。二氧化碳的回收率(基于总烟道气流中的二氧化碳)理想地应当高于97％。此外，如果净化的二氧化碳产品是在低于它临界压力的压力下以低温液流的形式产生，那么以液态形式或以超临界流体形式运输到二氧化碳储存地很便利。
图1描述了从含氧燃料燃烧过程产生的粗二氧化碳中去除污染物气体的现有技术工艺的流程图。这一工艺披露在“Carbon Dioxide Capture for Storage inDeep Geological Formations-Results from the COs Capture Project”(Capture andSeparation of Carbon Dioxide from Combustion Sources；Vol.1；Chapter 26；pp451-475；Elsevier)中。
在图1中，二氧化碳的分离在低温运行设备中完成，用二氧化碳制冷将粗二氧化碳原料气降温至二氧化碳的凝固点温度附近约2℃的范围内。此时，未冷凝的气体发生相分离，气相包含约25mol％的二氧化碳和约75mol％的污染物气体，在分离、暖化和膨胀产生能量后排进大气。
该工艺在接近原料气混合物凝固点的温度下把污染物气体从-54.5℃的二氧化碳中分离出来，这时二氧化碳的蒸气压为7.4bar。制冷负荷通过将两股压力在8.7bar和18.1bar的液体二氧化碳流在换热器E101和E102中蒸发来提供。所得的两股二氧化碳气流被注入到二氧化碳压缩机K101和K102，其通常为多级压缩机中的级。。
在图1中，碳质燃料进料130与氧气进料132在含氧燃料燃烧单元R101中燃烧产生烟道气134，这个过程中产成的热量用于生产电厂(未示出)需要的蒸气。气流134被分为主要部分(气流138)和次要部分(气流136)。气流138被循环回含氧燃料燃烧单元R101中。烟道气流136在气液接触容器C105中用水洗涤除去易溶于水的组份并生成粗二氧化碳气体。水流142注入到罐C105，由此除去含有溶解了烟道气中可溶组分的水流144，以提供粗二氧化碳气流146，包含大约73mol％的二氧化碳。
将流体146在压缩机K105中压缩以生成压力为大约30bar的经压缩的粗二氧化碳流1。流体1在一组热再生脱水干燥器C103内干燥至低于-60℃的露点温度，生成干燥的废二氧化碳气流2。气流2在换热器E101中经间接换热冷却至约-23℃，生成粗气态二氧化碳流3，粗气态二氧化碳流3被注入相分离器C101中，在C101中分离出第一富二氧化碳的液体和含有大部分污染物气体的第一蒸气。
第一富二氧化碳液流4在阀V101中减压至大约18bar，形成减压的第一富二氧化碳液流5，液流5在热交换器E101中通过间接热交换蒸发，以提供制冷负荷并生成第一富二氧化碳的气流6。
来自相分离器C101第一蒸气流7热交换器E102中通过间接热交换降温至-54.5℃，产生部分冷凝的物流8，将流体8注入到第二相分离器C102中分离成第二富二氧化碳液和含有大多数剩余污染气体的第二蒸气。
第二富二氧化碳液流13在热交换器E102中通过间接热交换暖化(warmed)至大约-51℃，产生暖化的的第二富二氧化碳液流14，流体14在阀V102中减压至8.7bar生成了减压的第二富二氧化碳液流15。流体15在换热器E101，E102中通过间接热交换被蒸发和暖化，以提供制冷并生成第二富二氧化碳气流16。换热器E102中对流体13的初始暖化对于避免第二富二氧化碳液体在从大约30bar减压时的冻结十分关键。
来自相分离器C102的第二蒸气流9在热交换器E101，E102中通过间接热交换被加热到环境温度，产生暖化的的第二气流10；流体10在预热器E103中通过间接热交换被加热到大约300℃，产生经预热的第二气流11。气流11在透平机K103中膨胀做功，产生动力和包含约25mol％二氧化碳和大多数污染物气体的废气流12，其后废气流12被排到大气中。
流体16在多级离心式二氧化碳压缩机的第一级K102中压缩形成大约18bar压力的压缩二氧化碳气流17。在中间冷却器E104中用冷却水作为冷却剂移去气流17的压缩热。冷却的压缩二氧化碳气流18与流体6混合，并将混合物流在压缩机的第二或更多级K101中进一步压缩，生成大约110bar的进一步压缩的二氧化碳气流19。气流19中二氧化碳的浓度大约为96mol％。流体19的压缩热在后冷却器E105中用锅炉给水和/或冷凝物作为冷却剂移除，由此加热该锅炉给水和/或冷凝物，并生成例如约110bar管道压力下的冷却的进一步压缩二氧化碳气流20。
简单起见，热交换器E101和E102在图1中示为独立的热交换器。然而，如本领域技术人员所能理解的，E101和E102实际上通常构成在热动力学效率最高位置具有原料流体进口和产品流体出口的换热器的组成部分。主换热器E101，E102通常是多流道板翅式换热器，优选铝制。
表1为图1描述方法的热量和质量平衡表。
Figure A20081010925000121
表1
图1描述的方法在大约89％的二氧化碳回收率下生成纯化的二氧化碳，二氧化碳浓度大约为96mol％，并包含大约0.9mol％的氧气。
采用蒸馏的方法来纯化含氧燃料燃烧产生的二氧化碳的一般观念并不新颖。关于这点，Allam等(“A Study of the Extraction of CO2 from the Flue Gas of a500 MW Pulverized Coal Fired Boiler”，Allam和Spilsbury；Energy Consers.Mgmt；Vol.33；No.5-8，pp 373-378；1992)公开了一种纯化含氧燃料燃烧过程产生的二氧化碳的方法，采用蒸馏纯化二氧化碳以去除“重”杂质(例如二氧化硫和二氧化氮)和包括氧气、氮气和氩气的污染物气体。
在Allam等的文章中，二氧化碳***与空分单元(“ASU”)结合在一起，利用氮气流和氧气流的膨胀来为二氧化碳液化过程提供所需的制冷量。这个方法循环从二氧化碳中分离出来的部分含氧流体到锅炉中，作为此时的吹扫流体来防止污染物的累积。采用精馏塔，在其冷端除去二氧化碳流的较轻污染物。采用第二个塔，也是在冷端从所得二氧化碳流中去除二氧化硫和氮的氧化物。
另外，蒸馏塔能用来从含氧燃料燃烧过程产生的二氧化碳中去除氧气的大体观点由本发明人在2006年6月，特隆赫姆举办的第8届温室气体控制技术会议(GHGT-8)上发表的名为“Purification of Oxyfuel-Derived CO2 for Sequestrationor EOR”的文章中提出。然而没有批露关于如何实施这个观点细节。
其它现有技术包括GB-A-2151597(Duckett；1985年公布)，这篇文章记述了一种方法，使用膜来浓缩低浓度二氧化碳进料流，以使它可以采用相分离进行纯化。目的是得到液态的二氧化碳用于销售而不是尽可能多地回收燃烧过程中的二氧化碳，因此从原料的二氧化碳回收率非常低，约为70％。
GB-A-2151597公开了利用二氧化碳原料流给蒸馏塔再沸器提供热量。GB-A-2151597还公开了用外部制冷源为蒸馏过程提供所需的工作液体。
US-A-4602477(Lucadamo；1986年7月出版)公布了一种方法，用于获取含烃尾气并为增加其价值，而将其分解为轻质烃流体、重质烃流体和废二氧化碳流体。二氧化碳在该流体中的存在降低了气体的热量和经济价值。除了低温下进行的蒸馏步骤，该方法还采用二氧化碳膜单元来实施从轻质烃产品中最终移除二氧化碳。
US-A-4602477中公开的工艺的目的不是为生产出高纯度二氧化碳，而是从烃原料中移除二氧化碳。蒸馏步骤产生二氧化碳，作为带有冷凝器的精馏塔的副产物。这个工艺还使用了一个汽提塔来提纯重烃流体。
US-A-4977745(Heichberger；1990年12月出版)公开了净化纯度高于85mol％二氧化碳的原料流体的过程。高压残余流体经加热和膨胀以回收能量，而一个外部制冷源被用于液化二氧化碳。
EP-A-0964215(Novakand等；1999年12月出版)公开了从用二氧化碳冷冻食品的过程中回收二氧化碳的方法。这个方法包括用蒸馏塔回收二氧化碳。塔的二氧化碳原料流在做为回流液回流到塔里之前为再沸器提供热负荷。
US-A-4952223(Kirshnamurthy等；1990年8月出版)公开了二氧化碳液化的方法：通过使排出气体通过PSA***来产生富二氧化碳的循环流体和贫二氧化碳的排出流体来提高二氧化碳的回收率。
发明简述
根据本发明的第一方面，提供了一种用来将选自碳质燃料、烃质燃料及其混合物的燃料进行含氧燃料燃烧的方法，所述方法包括：
在含氧燃料燃烧单元中在氧气存在下燃烧所述燃料以产生含二氧化碳的烟道气；
通过扩散穿越膜分离***中的至少一个可渗透膜，从含二氧化碳的原料气中分离二氧化碳以产生分离的二氧化碳气体和排出气(vent gas)；以及
将至少部分所述分离的二氧化碳气体从所述膜分离***传送至含氧燃料燃料单元。
根据本发明的另一个方面，提供用于将选自碳质燃料、烃质燃料及其混合物的燃料进行含氧燃料燃烧的设备，所述设备包括：
含氧燃料燃烧单元，用于在氧气存在下燃烧所述燃料以产生含有二氧化碳的烟道气；
包含至少一个可渗透膜的膜分离***，用于通过扩散穿越所述(多层)膜将二氧化碳从含二氧化碳的原料气中分离出来以产生分离的二氧化碳气体和排出气；以及
管路装置，用于将分离的二氧化碳气体从所述膜分离***传送至所述含氧燃料燃烧单元。
附图概述
图1为从含氧燃料燃烧过程产生的烟道气中回收二氧化碳的现有技术工艺的示意图(流程图)；
图2为应用到图1所示的现有技术过程的本发明一具体实施方式的示意图(流程图)；以及
图3为本发明另一具体实施方式的示意图(流程图)。
发明详述
本发明的方法包括选自碳质燃料、烃燃料及其混和物的燃料在含氧燃料燃烧单元中在氧气存在下进行燃烧，生成含有二氧化碳的烟道气。通过扩散穿过膜分离***中的至少一道渗透膜从进料气体中分离二氧化碳，以形成二氧化碳和排出气。将至少一部分分离的二氧化碳气体从膜分离***传送到含氧燃料燃烧单元。
如本领域中所知，非必须地将大部分烟道气循环回含氧燃料燃烧过程用于帮助控制燃烧温度。通常超过大约50％的烟道气被循环回燃烧***，优选约60％到大约80％，取决于期望的燃烧温度。
分离的二氧化碳可以单独或者和循环烟道气一起供料。在优选的具体实施方式中，将分离出的二氧化碳和循环烟道气混合，并作为混和流供入含氧燃料燃烧过程。将分离出的二氧化碳供给含氧燃料燃烧过程有助于控制燃烧条件。
在特别优选的具体实施方式中，膜分离单元的进料气来自于含氧燃料燃烧过程生成的烟道气。优选所述进料气来自于从所述烟道气或者由其制得的气体中分离的贫二氧化碳部分。可用任何合适的设备包括塔***和吸收***来分离烟道气或由其制得的气体，以产生贫二氧化碳部分。然而，优选将部分冷凝的流体进行相分离来产生贫二氧化碳部分。
烟道气的组成取决于用于燃烧的燃料和含氧燃料燃烧过程的条件。烟道气通常包含大约65mol％到约90mol％的二氧化碳。通常存在的其他组分包括氧气(O2，高达约5mol％)，“惰性气体”例如氮气(N2)和氩气(Ar)；“酸性气体”例如二氧化硫(SO2)、三氧化硫(SO3)、氟化氢(HF)、氯化氢(HCl)、一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)。水(H2O)会存在于燃料中(特别是煤)，并且在燃烧过程中也会产生，因此通常也存在于烟道气中。单质汞(Hg)也可能存在，特别是如果所用燃料是煤的话。大部分存在的氧气来源于比燃料充分燃烧所需过量的氧气。
当氧气和氩气存在于进料气中时，少部分的这些惰性气体和二氧化碳，当氧气存在时还有氧气，一起扩散通过(多层)渗透膜。如果氧气从膜分离***循环回含氧燃料燃烧过程，由此减轻氧气发生***的负荷，那么作为氧气进料的污染物供给含氧燃料燃烧过程的惰性气体的总量也会减少。然而，扩散的污染物循环至含氧燃料燃烧过程将提高含氧燃料燃烧单元内污染物的含量。
至少大多数的水溶组分(例如酸性气体)可以通过用水洗涤从烟道气中除去。洗涤还有附加的优点：冷却烟道气并使水蒸气冷凝。然后洗涤后的气体被压缩和干燥去除至少大部分水。
在本发明的一些优选的具体实施方式中，该方法包括：
用水洗涤至少一部分所述烟道气来去除水溶性组分并生成洗涤后的烟道气；
干燥至少一部分所述洗涤后的烟道气或由其制得的气体，得到污染的二氧化碳气；
通过间接热交换冷却或部分冷凝所述污染的二氧化碳气体或由其制得的气体，得到部分冷凝的粗二氧化碳流体；
相分离至少一部分所述部分冷凝的粗二氧化碳流体，生成不纯液态二氧化碳和废蒸气；
将至少一部分所述废蒸气或由其制得的气体作为所述进料气传送给所述膜分离***。
洗涤步骤通常在逆流气-液接触容器，例如清洗(或涤气)塔中进行。
在优选的具体实施方式中，该方法包括压缩至少一部分所述洗涤后的烟道气来产生被压缩的烟道气，之后干燥生成所述污染的二氧化碳气体。
在USSN 11/287640(其公开的内容在此引入作为参考)中公开的方法可以与本发明的方法结合，用于在压缩级中从烟道气或由其制得的气体除去选自二氧化硫和NOx(即一氧化氮和二氧化氮)的一种或多种其它污染物的至少一部分。关于这一点，本发明中提到的方法可以进一步包括：
压缩洗涤后的气体到升高的压力，通常从大约10bar到大约50bar；
在氧气和水存在下以及当要除去二氧化硫时NOx存在下维持所述洗涤后的烟道气在所述升高的压力，维持充足的时间以将二氧化硫转化为硫酸和/或氮氧化合物转化为硝酸；以及
从洗涤后的烟道气中分离出硫酸和/或硝酸，生成无二氧化硫、乏NOx的粗二氧化碳气，如果必要的话随后通常将粗二氧化碳气进一步压缩至操作压力后注入气体干燥***。这些具体实施方式的优点在于存在于烟道气中的任何汞同时被除去。
对于包含SO2和NOx的烟道气，该方法优选包含在第一升高的压力下将SO2转化为硫酸，在高于第一升高的压力的第二升高的压力下将NOx转化为硝酸。一部分NOx可以在第一升高的压力下转化为硝酸。例如，如果SO2的进料浓度足够低，在第一升高的压力下可能产生多于硫酸的硝酸。
在这些具体实施方式中，该方法通常包括：
在所述第一升高的压力下在第一逆流气/液接触设备中用水洗涤烟道气，以生成无SO2的二氧化碳气体和硫酸水溶液；
压缩至少一部分无SO2的二氧化碳气体到第二升高的压力；以及
在第二升高的压力下在第二逆流气/液接触设备中用水洗涤至少一部分无SO2的二氧化碳气体，产生无SO2，乏NOx的二氧化碳气体和硝酸水溶液。如果必要在非必须的进一步压缩后，将至少部分无SO2，乏NOx的二氧化碳气体注入气体干燥***干燥，生成干燥的粗二氧化碳气体。
至少一部分硫酸溶液经过非必须的泵作用和/或冷却后通常被循环至第一气/液接触设备。至少一部分硝酸溶液经过非必须的泵作用和/或冷却后通常被循环至第二气/液接触设备。
第一升高的压力通常从10bar到20bar，优选约15bar。当将烟道气压缩到第一升高的压力时，这类压缩优选是隔热的。
第二升高的压力通常从25bar到35bar，优选约30bar。
洗涤后的烟道气通常被压缩至气体干燥***的操作压力。在气体干燥***是至少一个脱水干燥器的具体实施方式中，操作压力通常为从大约10bar到大约50bar，优选从大约25bar到大约35bar，例如约30bar。
该方法优选包括将至少一部分所述废蒸气在供给所述膜分离***之前，通过与通常至少一股工艺流间接热交换暖化，产生废气。
该方法优选包括：
至少部分所述不纯液态二氧化碳在传质分离塔***中分离，生成富氧的塔顶蒸气和富二氧化碳的底液；以及
在所述冷却和部分冷凝前循环至少一部分富氧塔顶蒸气或由此制得的气体到所述污染二氧化碳气体中，以得到所述部分冷凝的粗二氧化碳流体。
该方法优选包括：
通过与通常至少一股工艺流间接热交换来暖化至少一部分所述不纯液态二氧化碳，生成暖化的不纯液态二氧化碳；
将至少一部分所述暖化的不纯液态二氧化碳减压，得到减压的不纯液态二氧化碳；以及
将至少一部分所述暖化的不纯液态二氧化碳供给所述传质分离塔***进行分离。
暖化的不纯液体二氧化碳的压力通常被降低到塔***的操作压力。塔***通常包括单个精熘(或汽提)塔。塔的操作压力通常从大约5bar到大约50bar，优选从大约14bar到大约18bar，例如约16bar。
该方法优选包括：
通过与通常至少一股工艺流间接热交换来暖化至少一部分所述富氧的塔顶蒸气以产生富氧气体；以及
压缩至少一部分所述富氧气体产生压缩的富氧气体，用于循环至所述污染的二氧化碳气体中。
本发明的方法可以结合入其同族申请公布的方法中，该申请被APCIDocket文献认定，序号为USSN(等待通知)No.07024 USA并与本申请同日提交，其公开的内容在此引入作为参考。在这类具体实施方式中，该方法还可以包括通过与至少一部分所述污染二氧化碳气体或由此制得的气体间接换热来再沸富二氧化碳的底液，以供应富二氧化碳的蒸气给塔***。在这类具体实施方式中，再沸提供一部分冷却和至少部分冷凝所述污染的二氧化碳气体或由其制得的气体所需的冷负荷。
用于使塔再沸的污染二氧化碳气体或由其制得的气体的压力通常高于塔的操作压力。该压力通常为从约15bar到约60bar，优选从约25bar到约35bar，比如约30bar。
在本发明的其它优选具体实施方式中，此方法包括：
至少将一部分烟道气用水洗涤，以将水溶性成分去除并产生清洗后的烟道气；
将至少一部分所述清洗后的烟道气压缩，产生压缩烟道气；
将所述压缩烟道气的至少一部分干燥，生成污染的二氧化碳气体；
与通常至少一股工艺流通过间接热交换冷却及部分冷凝至少一部分所述污染二氧化碳气体或由其制得的气体，产生部分冷凝的粗二氧化碳液体；
将所述部分冷凝的粗二氧化碳液体相分离，以产生第一富二氧化碳液和贫二氧化碳蒸气；
与通常至少一股工艺流通过间接热交换冷却和部分冷凝至少一部分所述贫二氧化碳蒸气，产生部分冷凝的贫二氧化碳液；
将至少一部分所述部分冷凝的贫二氧化碳液相分离，以产生第二富二氧化碳液和废蒸气；
与通常至少一股工艺流通过间接换热暖化至少一部分废蒸气，生成所述进料气体。
该方法通常包括：
与通常至少一股工艺流通过间接换热加热至少一部分排出气，来产生加热后的排出气；
使至少一部分加热后的排出气膨胀，以产生能量和膨胀的排出气；以及
将膨胀的排出气排入大气中。
富二氧化碳的底液优选用于提供该过程所需的至少大部分冷负荷，即超过50％，优选至少75％，最优选至少90％。任何剩余的制冷可以采用外部制冷剂进行。然而，在优选的具体实施方式中，过程所需的所有冷负荷都由内部提供，即通过工艺流之间的间接热交换提供而不采用外部制冷剂。
表述“冷负荷”仅仅指亚环境温度的冷负荷，即低于环境温度下的冷负荷，不包括在环境温度或高于环境温度的制冷负荷。
在这一情形中，该方法通常包含：
膨胀至少第一部分的富二氧化碳底液，生成在第一压力下的膨胀的第一部分；以及
与通常至少一股工艺流通过间接热交换蒸发至少部分膨胀的第一部分，以提供此方法所需的一部分冷负荷和二氧化碳气体。
第一压力通常是从大约二氧化碳的三相点压力即约5.18bar到约15bar，优选不超过约6bar。
该方法可以包括：
膨胀至少一份另一部分的所述富二氧化碳底液，以产生具有比所述第一压力更高的压力的至少一份膨胀的另一部分；以及
通过与通常至少一股的工艺流间接换热蒸发至少一部分该至少一份另一部分，以提供至少一部分此方法所需的剩余冷负荷并产生二氧化碳气体。
该至少一份膨胀的另一部分的压力通常是从大约二氧化碳的三相点压力到大约20bar。在一些具体实施方式中，只有一份另一部分被膨胀到第二压力，该压力通常是从大约二氧化碳的三相压力到大约20bar，优选从约12bar到约18bar，例如15bar。在其它具体实施方式中，有两份该另一部分，一份膨胀到第二压力，而另一份膨胀到比第一压力高，但比第二压力低的第三压力。第三压力通常从二氧化碳的三相点压力到约20bar，优选从约8bar到约14bar，例如约10bar。
在具有至少两个相分离步骤的具体实施方式中，该方法包括：
膨胀至少部分第二富二氧化碳液体，以产生通常从约二氧化碳三相点压力到大约15bar，例如大约9bar下的膨胀的第二富二氧化碳液体；以及
与通常至少一股工艺流通过间接热交换蒸发至少一部分所述膨胀的第二富二氧化碳液体，以提供冷负荷并产生二氧化碳气体。这样的具体实施方式通常还包括：
膨胀至少部分第一富二氧化碳液，以产生压力高于膨胀的第二富二氧化碳液压力的膨胀的第一富二氧化碳液，该压力通常在约15bar到约25bar，例如约18bar；以及
与通常至少一股工艺流通过间接热交换蒸发至少一部分所述膨胀的第一富二氧化碳液，以提供另外的冷负荷并产生二氧化碳气体。
二氧化碳气体通常随后在二氧化碳压缩工序内压缩到管线压力，例如从约100bar到约250bar。
压缩热可以通过与冷却剂之间的间接热交换移除。冷却剂优选选用含氧燃料锅炉的进料水，例如产生气态二氧化碳的锅炉。
本发明的方法可以结合入其同族申请公布的方法中，该申请由APCIDocket文献认定，序号为USSN(等待通知)No.07024B USA，并与本申请同日提交，其公开的内容在此引入作为参考。在这类具体实施方式中，该方法包括：
压缩不纯的二氧化碳气体，以产生压缩的不纯二氧化碳；
通常与至少一股工艺流通过间接热交换冷却至少一部分所述压缩的不纯二氧化碳气体，以产生不纯二氧化碳液体；
膨胀至少一部分所述不纯二氧化碳液体以产生膨胀的不纯二氧化碳液体；以及
在传质分离塔***中分离至少一部分所述膨胀的不纯二氧化碳液体，以生成富氧的塔顶蒸气和富二氧化碳的底液。
进料气中至少约50％、优选至少约80％的二氧化碳可从进料气中分离，形成分离的二氧化碳气体。
氧气通常存在于进料气中。当氧存在时，部分氧气将不可避免地与二氧化碳一起从原料气中通过扩散穿过(多层)膜而分离，随后供入含氧燃料燃烧单元。在这些具体实施方式中，进料气中至少约30mol％，优选约45mol％的氧气会从进料气中分离。
用于含氧燃料燃烧过程的氧气通常产自采用制氧厂的气站，通常包含低温空气分离单元(“ASU”)。将从进料气分离的氧气供入膜分离***的优点之一是制氧厂的规模和能量需求都下降。
在优选的具体实施方式中，扩散透过(多层)膜的氮气和氩气的总量不超过进料气中氮气和氩气总量的约30％，优选在约10％到约30％之间。
优选地，二氧化碳从原料气中分离是通过扩散穿过膜分离***中的至少一个中空纤维聚合膜。
本发明的设备包括：含氧燃料燃烧单元，用于选自碳质燃料、烃质燃料及其混合物的燃料在氧气存在下燃烧产生含有二氧化碳的烟道气。设备还包含膜分离***，其包括至少一个可渗透膜，用于从含有二氧化碳的进料气通过扩散穿过所述(多层)膜分离二氧化碳，以产生分离后二氧化碳气体和排出气。提供管道装置，用于将分离出来的二氧化碳气体从膜分离***传送至含氧燃料燃烧单元。
用于执行特定功能的“装置(arrangement)”是指至少一个改造并构造以执行该功能的设备。对此，“管路装置”是指在装置的指示部件之间传输相关流体的任何适当的管路。管道或管道***就是合适的管路的例子。然而，可以理解，“管路装置”可以包含主换热器或其他设备如压缩机的一个或更多个流体通道。
“可渗透膜”是指允许不同气体，蒸气或液体以不同的速率扩散通过膜的选择性屏障。因此，例如，可以通过把气态混合物在压力下施加于膜的一侧(“高压”或“可渗透”侧)，该气态混合物的组份会从该混合气体选择性地分离。扩散速率较快的组份趋于渗透通过该膜并在膜的另一侧(“低压”侧)收集，而扩散速率较慢的组份趋于留在高压侧。
对于给定渗透膜，不同的气体有不同的渗透速率。对此，穿过设计用于二氧化碳优先扩散的聚合物膜的相对扩散速率如下：
H2O＞H2＞CO2＞O2＞Ar＞N2
不同的可渗透膜对于给定的气体允许不同的扩散速率，这取决于膜的“相对尺寸”。膜的“尺寸”是指表面积。渗透通过膜的物质量与膜的尺寸成正比，应注意的是相对尺寸不意味着表面是单位体积。
特定气体的“渗透率”是指该气体扩散穿过该膜的比例。特定气体的“不渗透率”是指该气体没有扩散穿过该膜的比例。对于二氧化碳，优选该(多层)膜提供至少0.7的渗透率，优选至少约0.8，可能的话至少约0.9。对于氧气，优选该(多层)膜提供至少0.3的渗透率，优选至少约0.45，可能至少约0.55。
不利的是，当二氧化碳和氧气渗透率提高时，氮气和氩气的不渗透率将下降。因此，该(多层)膜也优选对氮气提供不小于0.8的不渗透率，优选不小于0.85，如果可能不小于0.9。此外，该(多层)膜优选对氩气提供不小于0.6的不渗透率，优选不小于0.7，可能的话不小于0.8。
在进料气包含氧气和选自氮气及氩气中的至少一种惰性气体的具体实施方式中，优选膜分离***以在氧气的渗透率和惰性气体的不渗透率之间提供可接受的平衡。一个优点是进料显著比例的二氧化碳也扩散通过膜，由此提高过程的二氧化碳回收率。
本发明中的膜可以使用诸如聚合物、金属、陶瓷、玻璃和碳的任何适合的材料制成。优选聚合物膜，即由至少一种聚合物制造。
多层可渗透膜可以具有任何适当的几何构型，包括“板框式”和“缠绕式”。然而，在优选的具体实施方式种，该至少一个可渗透膜的几何构型是中空纤维。
多层可渗透膜的几何构型优选提供大于约1000m2/m3的单位体积表面积，优选大于约2500m2/m3，最优选大于约5000m2/m3。
特别适合的膜分离单元已经商品化，由Air Products and Chemicals，Inc.of7201 Hamilton Boulevard，Allentown，PA 18195-1501，USA以商标PRISM
Figure A20081010925000231
提供。PRISM
Figure A20081010925000232
膜分离单元包含成千上万在耐压容器中提供的、包埋在热固性树脂中的聚合中空纤维膜。二氧化碳、氧气、氮气和氩气通过具有不同相对尺寸的PRISM
Figure A20081010925000233
膜的扩散速率在下表2中给出。“相对尺寸”使相对于特定实施例的尺寸标准化，通常由原料组成、需要的分离、压力(上游和下游)和流量来确定。
Figure A20081010925000234
表2
膜分离***可以任何适当的构造包括膜设备中的单级或多级。膜分离***通常包括至少一个膜分离单元。该或每个单元包含(多种)膜材料、用于使分离的气体与非分离的气体隔离的(多种)密封件，以及容纳所有必要组件的压力容器。
膜分离***的操作压力通常从约10bar到约50bar，优选从约25bar到约35bar，例如在约30bar。
这个设备优选包含用于从烟道气或由其制得的气体生产贫二氧化碳份的分离***，进料气由该贫二氧化碳份提供。这个***可以是塔***或者是吸收***。然而，在优选的具体实施方式中，该分离***包括相分离器。
在一些优选的具体实施方式中，该设备包括：
气-液接触容器，用于用水洗涤除去水溶性成分并产生洗涤后的烟道气；
管路装置，用于将烟道气从含氧燃料燃烧单元供给气-液接触容器；
气体干燥***，用于干燥洗涤后的烟道气或由其制得的气体以得到污染二氧化碳气体；
管路装置，用于将洗涤后的烟道气从所述气-液接触容器供给所述气体干燥***；
至少一个换热器，用于通过与通常至少一股工艺流间接换热冷却和部分冷凝所述污染二氧化碳气或由其制得的气体，以生成部分冷凝的粗二氧化碳液体；
管路装置，用于将污染二氧化碳气体或由其制得的气体从所述气体干燥***供到所述热交换器；
相分离器，用于分离部分冷凝的粗二氧化碳液体生成不纯液态二氧化碳和废蒸气；
管路装置，用于将所述部分冷凝的粗二氧化碳液体从所述热交换器供到所述相分离器；以及
管路装置，用于将废蒸气或由其制得的气体从所述相分离器供到所述膜分离***。
用于将洗涤后的烟道气从所述气-液接触容器供到所述气体干燥***的管路装置优选包括：
第一压缩机装置，用于压缩洗涤后的烟道气以提供压缩烟道气；
管路装置，用于从气-液接触容器将洗涤后的烟道气供到第一压缩机装置；以及
管路装置，用于从所述第一压缩机装置将压缩的烟道气供到所述气体干燥***。
用于从所述相分离器将废蒸气供至所述膜分离***的管路装置包括：
管路装置，用于从所述相分离器将废蒸气供到所述热交换器暖化以生成所述进料气；
在所述热交换器中的至少一条流体通道；以及
管路装置，用于从所述热交换器将原料气供至所述膜分离***。
该装置可以包括：
传质分离塔***，用于分离不纯液态二氧化碳以生成富氧塔顶蒸气和富二氧化碳塔底液；
管路装置，用于从所述相分离器将不纯液态二氧化碳供至所述塔***；以及
管路装置，用于将富氧塔顶蒸气或由其制得的气体从所述塔循环至所述用于将污染二氧化碳气体从所述气体干燥***供至所述热交换***的管路装置。
用于循环富氧塔顶蒸气的管路装置可以包括：
管路装置，用于从所述塔***将富氧塔顶蒸气供到所述热交换***，通过与通常至少一股工艺流间接热交换暖化，生成富氧气体；
所述热交换器中的至少一条流体通道；
第二压缩机装置，用于压缩富氧气体生成压缩的富氧气体；
管路装置，用于从所述热交换器将富氧气供体至所述第二压缩机装置；以及
管路装置，用于从所述第二压缩机装置将富氧气体供至所述用于从所述气体干燥***将污染二氧化碳气体供至所述热交换***的管路装置。
该设备包括：
管道装置，用于从所述相分离器将不纯液态二氧化碳供至所述热交换器，通过与通常至少一股工艺流间接热交换暖化，生成暖化的不纯液态二氧化碳；
降压装置，用于降低暖化的不纯二氧化碳液体的压力以生成减压的不纯液态二氧化碳；
管路装置，用于从所述热交换器将暖化的不纯二氧化碳液体供至所述减压装置；以及
管路装置，用于从所述减压装置将减压的不纯液态二氧化碳供到所述塔***。
第一和第二压缩机装置通常是单级离心压缩机。“减压装置”通常是减压阀。
该设备优选包括：
用于塔***的再沸器，用于通过与粗二氧化碳流体的间接热交换再沸富二氧化碳的塔底液，以为塔***提供富二氧化碳的蒸气和冷却的粗二氧化碳液体；
管路装置，用于从所述热交换器将粗二氧化碳液体供到所述再沸器；以及
管路装置，用于从所述再沸器将冷却的粗二氧化碳供到所述热交换器。
再沸器可以位于塔***内(例如在塔底)或者在塔外，如本领域所公知。
该设备通常包括：
至少一个减压装置，用于降低富二氧化碳塔底液的压力以生成减压后的富二氧化碳液体；
管路装置，用于从塔***将富二氧化碳的塔底液供至该至少一个减压装置；
管路装置，用于从该至少一个减压装置将减压的富二氧化碳的液体供至热交换器蒸发，以生成二氧化碳气体；
一个二氧化碳压缩***；以及
管路装置，用于从换热器将二氧化碳气体供至二氧化碳压缩***。
该设备可以包括：
用于用水洗涤所述烟道气除去水溶性组分并产生洗涤后烟道气的气-液接触容器；
从所述含氧燃料燃烧器传送烟道气至所述气-液接触容器的管路装置；
压缩洗涤后烟道气生成压缩后烟道气的第一压缩机装置；
从所述气-液接触容器传送洗涤后烟道气至所述第一压缩机装置的管路装置；
干燥压缩后烟道气生成污染二氧化碳气体的气体干燥***；
从所述第一压缩装置传送压缩烟道气至所述气体干燥***的管路装置；
至少一个热交换器，用于与通常至少一股工艺流通过间接热交换冷却或部分冷凝所述污染二氧化碳气体或由此制得的气体，生成部分冷凝的粗二氧化碳液体；
从所述气体干燥***传送污染的二氧化碳气体或来自于污染的二氧化碳气体的气体至所述热交换器的管路装置；
分离部分冷凝的粗二氧化碳液体生成第一不纯液态二氧化碳和贫二氧化碳蒸气的第一相分离器；
从所述热交换器传送部分冷凝的粗二氧化碳液体至所述第一相分离器的管路装置；
传送贫二氧化碳蒸气到所述热交换器进行冷却或部分冷凝得到冷却的和部分冷凝的贫二氧化碳液体的管路装置；
分离部分冷凝的贫二氧化碳液体为第二不纯液态二氧化碳和废蒸气的第二相分离器；
从所述热交换器传送部分冷凝的贫二氧化碳液体至所述第二相分离器的管路装置；
管路装置，用于将废蒸汽从所述第二相分离器传送至所述热交换器，通过与通常至少一股的工艺间接换热暖化，生成所述进料气；以及
从所述热交换器传送进料气至所述膜分离***的管路装置。
设备可以包括：
管路装置，用于从第二相分离器传送第二富二氧化碳的液体至热交换器进行暖化，以提供暖化的第二富二氧化碳的液体；
使第二富二氧化碳液体减压生成膨胀的第二富二氧化碳液体的第四减压装置；
从热交换器传送暖化的第二富二氧化碳液体到第四减压装置的管路装置；以及
从第四减压装置传送膨胀的第二富二氧化碳液体至热交换器蒸发，以生成二氧化碳气并提供冷负荷的管路装置。
这些具体实施方式可以包括：
从第一相分离器传送第一富二氧化碳的液体到热交换器暖化，以提供暖化的第一富二氧化碳液体的管路装置；
用于降低暖化的第一富二氧化碳液体压力以提供膨胀的第一富二氧化碳液体的第五减压装置，生成的液体压力大于暖化的第二富二氧化碳的液体；
用于从热交换器传送暖化的第一富二氧化碳的液体至第五减压装置的管路装置；以及
用于从第五减压装置传送膨胀的第一富二氧化碳液体至热交换器蒸发以生成二氧化碳气体及提供冷负荷的管路装置。
设备的优选具体实施方式通常包括：
用于通过间接热交换加热至少一部分排出气以生成加热的排出气体的预热器；
用于从膜分离单元传送排出气至预热器的管路装置；
用于膨胀至少一部分加热的排出气以生成能量和膨胀的排出气的透平***；
用于从预热器传送加热的排出气至透平***的管路装置；
排出膨胀的排出气至大气的排出口；以及
用于从透平***传送膨胀的排出气至排出口的管路装置。
设备通常包括一个二氧化碳压缩装置用于压缩二氧化碳气体生成管下压力下的压缩的二氧化碳气体。二氧化碳压缩机装置通常是多级离心式二氧化碳压缩机。
在从烟道气除去选自SO2和NOx的一种或多种污然物的具体实施方式中，所述设备可以包括：
至少一个逆流气/液接触设备，用于用水在升高的压力和氧气存在下洗涤烟道气或由其制得的气体，当要除去SO2和NOx时，洗涤足够的时间以使SO2转化为硫酸和/或NOx被转变为硝酸；
从所述第一压缩装置传送升高压力下的所述烟道气至某个或各个气/液接触设备的管路装置；以及
循环硫酸水溶液和/或硝酸水溶液至某个或各个气/液接触设备的(多个)管路装置。
在第一压缩机装置是多级压缩机的具体实施方式中，该设备可以包括：
使烟道气或来自烟道气的气体压力提高到第一升高压力的第一压缩机；
传送所述烟道气到所述第一压缩机的管路装置；
用于在第一升高的压力下用水洗涤足够长的时间得到无SO2的二氧化碳气体和硫酸水溶液的第一逆流气/液接触设备；
在第一升高的压力下从第一压缩机传送所述烟道气至第一逆流气/液接触装置的管路装置；
循环硫酸水溶液到第一气/液接触塔的管路装置；
第二压缩机，用于压缩无SO2的二氧化碳气体至高于第一升高的压力下的第二升高的压力；
从第一气/液接触装置传送无SO2的二氧化碳气体至第二压缩机的管路装置；
第二逆流气/液接触设备，用于用水在第二升高的压力下洗涤无SO2的二氧化碳气体足够长的时间，得到无SO2、贫NOx的二氧化碳气体和硝酸水溶液；
用于在第二升高的压力下从第二压缩机传送无SO2的二氧化碳气体至第二气/液接触设备的管路装置；
循环硝酸水溶液至第二气/液接触设备的管路装置。第一和第二压缩机优选是多级二氧化碳压缩装置中的级。
“减压装置”通常为减压阀，第一、第二、第三、第四和第五减压装置优选是独立的减压阀。
至少一个热交换器通常是多流道板翅式热交换器，其具有多个流道，(多条)冷却流体和(多条)加热流体为逆流流动。期望(多条)原料流体进入和(多条)产品流体离开通常在主热交换器的热动力学效率最高的位置。主热交换器通常用铝制造。
以下将仅通过实施例并参照附图2和3描述本发明
图2中描述的本发明工艺(以及更狭义地，图3中描述的工艺)的多种具体实施方式与在图1中所描述的现有技术工艺相类似，每个工艺都用于从电厂含氧燃料燃烧单元产生的烟道气中回收二氧化碳。附图中使用同样的附图标记指代工艺间共同的特征。接下来讨论的是图2和3中的附加特征。
图2中描述的工艺与图1中的现有技术工艺之间的主要区别是：在图1中，暖化的第二气流10简单加热然后膨胀产生能量；然而在图2中，暖化的第二气流10A包含约29mol％的二氧化碳和约13mol％的氧气，具有大约30bar的压力，约14℃的温度，被传送给膜分离***M101去回收二氧化碳和氧气。
参考图2，将离开热交换器E101在约30bar的压力下的废气流10A传送给膜分离***M101，在M101中通过扩散分离成包括大约63mol％二氧化碳和约17mol％的氧气的渗透物流10C和包含大约7mol％二氧化碳的排出气的不渗透物流10B。渗透物流10C与来自含氧燃料燃烧过程的烟道气流138混合，然后做为混合流140被循环回含氧燃料燃烧单元用于控制燃烧温度。不渗透物流10B在预热器E103中通过间接换热被加热生成加热的排出气流11，其在透平***K103中膨胀生成膨胀后的排出气流12，随后流体12被排出到大气中。
参照图3，碳质燃料流130与氧气流132在含氧燃料燃烧单元R101中燃烧生成烟道气流134。流体134被分为主要部分(流体138)和次要部分(流体136)，流体138循环回含氧燃料燃烧单元R101，流体136在气-液接触容器C105中用水(流体142、144)洗涤生成洗涤后的烟道气流146。
流体146在压缩机K105中压缩到大约30bar生成包含大约73mol％二氧化碳的压缩后的烟道气流101。流体101传送给一组热再生脱水干燥器C103，在C103中流体101被干燥生成污染二氧化碳气流102。流体102与由下游(见下文)循环回的压缩的富氧气流117混合形成粗二氧化碳气流103。流体103在热交换器E101中与约15bar压力下的膨胀的富二氧化碳液(见下文)间接热交换，产生粗二氧化碳流体104和二氧化碳气流126。
流体104被供给再沸器E106用于再沸塔C104中富二氧化碳的底液，以生成塔C104的富二氧化碳的蒸气和冷却的粗二氧化碳流105，其中的一部分可能被冷凝。流体105在热交换器E102中通过间接热交换进一步冷却，生成部分冷凝的粗二氧化碳流106。流体106被全部送至在约-54℃下操作的冷端相分离容器C102，在此分离成废蒸气和不纯液态二氧化碳。
废蒸气流107在热交换器E102和E101中通过间接热交换暖化到环境温度，生成废气流108A供给PRISM膜分离***M101，在M101中废气体通过扩散分离生成包含分离的二氧化碳和氧气的渗透物流体108C以及排出气的不渗透物流体108B。渗透物流体108C与来自于含氧燃料燃烧过程的烟道气流138混合并作为物流140循环回含氧燃料燃烧单元R101。
物流108B在预热器E103中经间接换热生成约30bar、约300℃的加热后排出气流109。流体109在透平***K103中膨胀做功产生能量和排放到大气的膨胀的排出气流110。流体110包含大约6mol％的二氧化碳，大约74mol％的氮气，大约10mol％的氩气，大约10mol％的氧气和大约18ppm的一氧化氮。
[0125]包含大约95mol％的二氧化碳，大约1mol％的氧气和大约4mol％的总的氮气和氩气的不纯二氧化碳液流111从相分离器C102中移出，在热交换器E102中通过间接换热暖化至约-30℃，产生暖化的不纯二氧化碳液流112，然后在阀V103中从约30bar膨胀至约17bar产生膨胀的不纯二氧化碳液流113，将该不纯二氧化碳液流113传送到塔C104的顶端。暖化流体111以防止在阀V103中膨胀期间形成固体二氧化碳。
包含大约1mol％氧气的不纯二氧化碳液体在塔C104中分离，产生富氧的塔顶蒸气和富二氧化碳的塔底液体。汽提过程的作用是将从塔提取的二氧化碳中的氧浓度降低至10ppm。塔底液通过与粗气态二氧化碳流体在再沸器E106(见上文)内间接热交换再沸，给塔提供富二氧化碳的蒸气。
富氧气的塔顶蒸气包含大约68mol％的二氧化碳，6.4mol％的氧气和25.6mol％的氮气加氩气。二氧化碳浓度太高以至于不能允许这种蒸气被排出。因此，富氧气的塔顶蒸气流114在热交换器E102和E101中通过间接热交换暖化，产生富氧气的气流115。流体115在压缩机K104中从约17bar压缩至约30bar，产生压缩的富氧气流116，在后冷却器E107中与通常是水的冷却剂通过间接热交换移除压缩热，，产生压缩的富氧气流117循环到流体102(见上文)。流体117循环的结果是全部分离的气体最终都从透平K103排出，并且作为流体110排放到大气中。
富二氧化碳的塔底液流118被分成两部分，流体119和流体124。该工艺的部分制冷负荷如下提供：将流体119在阀门V102中膨胀至大约5.6bar生成膨胀的富二氧化碳的液流120；其后在热交换器E102和E101中蒸发并暖化流体120，由此生成二氧化碳气流121。其余制冷负荷如下提供：将流体124在阀门V101中膨胀至大约15bar生成膨胀的富二氧化碳的液体125；其后在热交换器E101中蒸发并暖化流体125生成二氧化碳气流126。
将流体121和流体126在多级离心压缩机K101、K102中压缩并混合，生成约110bar压力下的压缩的二氧化碳气流128。压缩的二氧化碳气体包括大约99.9mol％的二氧化碳和仅仅大约10ppm的氧气。剩下的部分由非常少量的氮气，氩气和氮的氧化物组成。
在示例性的具体实施方式中，压缩机K101，K102中的一些或所有级都是绝热操作，因而，压缩热可用中间冷却器E104和后冷却器E105通过与冷却剂的间接换热从压缩的二氧化碳气体中移出。
K102是具有非必须的中间冷却器的二级压缩机(未示出)。K101有四级，在第一、二或第三之间有(多个)中间冷却器(未示出)。压缩热用于预热锅炉给水和/或冷凝物。对此，流体121在压缩机K102的初始级中被压缩产生压缩的二氧化碳气流122。压缩热通过在中间冷却器E104中与冷凝物的间接热交换从流体122除去，产生压力约15bar的冷却的压缩二氧化碳气流123。流体123与流体126混合，该混合流在(多个)压缩机K101的其余级中压缩，产生进一步压缩的二氧化碳气流127。流体127的压缩热量通过在冷却器E105中与冷凝物间接热交换移除，产生管线压力下的压缩二氧化碳气流128，利于约110bar。
实施例1
对图2中所述工艺采用商业软件(Aspen Plus 2004.1)进行计算机模拟。表3中提供该模拟的热量和质量平衡表。
Figure A20081010925000321
表3
图2所示工艺达到大约85mol％的二氧化碳回收率和大约50mol％的氧气回收率(包含大约20mol％的氮气和氧气总渗透率)，这相当于二氧化碳的总回收率从图1所示的现有技术中的大约89mol％提高至大约98mol％。另外，循环过量的氧气减少了含氧燃料对氧大约3.2％的需求。ASU所需功率的减少一定程度上被惰性膨胀机K103能源回收的减少所抵消。可是，因为二氧化碳回收率增加，单位功率减少大约9％。
实施例2
对图3所示工艺采用商业软件(Aspen Plus 2004.1)进行计算机模拟。表4中提供该模拟的热量和质量平衡表。
图3所示的工艺达到大约98mol％的二氧化碳回收率。另外，循环过量的氧气减少了含氧燃料对氧大约3.5％的需求。
Figure A20081010925000351
表4
本发明优选具体实施方式的优点包括：
改善了低温二氧化碳的净化；
生产的二氧化碳纯度至少为97mol％，通常至少为99mol％，例如99.9mol％；
生产的二氧化碳含有非常低的氧气或一氧化碳含量，例如不超过1000ppm，一般不超过100ppm，通常在约10ppm(或者如果需要的话可以更低)；
生产的二氧化碳含有非常低的氮气和氩气或其他污染物含量，一般混合含量不超过1000ppm；
与图1所示的现有技术相比降低了整体功耗(定义的单位为kWh/tonne分离的二氧化碳)；
与图1所示的现有技术相比提高了二氧化碳的回收率。
应当理解，本发明并不限于以上参照优选具体实施方式所描述的细节，而是可以在不背离本发明如以下权利要求所限定的精神和保护范围内进行多种修改和变化。

Claims (25)

1、一种用来将选自碳质燃料、烃质燃料及其混合物的燃料进行含氧燃料燃烧的方法，所述方法包括：
在含氧燃料燃烧单元中，氧气存在的情况下燃烧所述燃料以产生含二氧化碳的烟道气；
通过扩散穿越膜分离***中的至少一个可渗透膜，从含二氧化碳的进料气中分离二氧化碳以产生分离的二氧化碳气体和排出气；以及
将至少部分所述分离的二氧化碳气体从所述膜分离***传送至所述含氧燃料燃烧单元。
2、根据权利要求1的方法，其中所述进料气来自所述烟道气。
3、根据权利要求2的方法，其中所述进料气是从所述烟道气或来自于烟道气的气体中分离出来的贫二氧化碳部分。
4、根据权利要求3的方法，包括：
将至少部分所述烟道气用水清洗，以除去水溶性组分并产生清洗过的烟道气；
将至少部分所述清洗过的烟道气或来自其中的气体进行干燥，以产生污染的二氧化碳气体；
通过间接热交换将至少部分所述污染的二氧化碳气体或来自其中的气体冷却和部分冷凝，以产生部分冷凝的粗二氧化碳流体；
将至少部分所述部分冷凝的粗二氧化碳流体进行相分离，以产生不纯液态二氧化碳和废蒸气；以及
将至少部分所述废蒸气或由其制得的气体作为所述进料气供给所述膜分离***。
5、根据权利要求4的方法，包括在干燥产生所述污染的二氧化碳气体之前，压缩至少部分所述清洗过的烟道气产生压缩的烟道气。
6、根据权利要求4的方法，包括在供给所述膜分离***之前，通过间接热交换暖化至少部分所述废蒸气以产生废气。
7、根据权利要求4的方法，包括：
在传质分离塔***中分离至少部分所述不纯液态二氧化碳，以产生富氧塔顶蒸气和富二氧化碳塔底液；以及
在所述冷却和部分冷凝以产生所述部分冷凝的粗二氧化碳流体之前，将至少部分所述富氧塔顶蒸气或来自其中的气体循环至所述污染的二氧化碳气体。
8、根据权利要求7的方法，包括：
通过间接热交换暖化至少部分所述不纯液态二氧化碳，以产生暖化的不纯液态二氧化碳；
降低至少部分所述暖化的不纯液态二氧化碳的压力，以产生减压的不纯液态二氧化碳；
将至少部分所述减压的不纯液态二氧化碳传送到所述传质分离塔***进行分离。
9、根据权利要求7的方法，包括：
通过间接热交换暖化至少部分所述富氧塔顶蒸气，以产生富氧气体；以及
将至少部分所述富氧气体进行压缩，以产生用于循环回所述污染的二氧化碳气体的压缩的富氧气体。
10、根据权利要求7的方法，包括通过与至少部分所述污染的二氧化碳气体或所述来自其中的气体进行间接热交换，将富二氧化碳塔底液进行再沸，以提供用于塔***的富二氧化碳蒸气，其中所述再沸提供至少部分为冷却和至少部分冷凝所述污染的二氧化碳气体或所述来自其中的气体所需的制冷负荷。
11、根据权利要求1的方法，包括：
将至少部分所述烟道气用水清洗，以除去水溶性组分并产生清洗过的烟道气；
将至少部分所述清洗过的烟道气进行压缩，以产生压缩的烟道气；
将至少部分所述压缩的烟道气进行干燥，以产生污染的二氧化碳气体；
通过间接热交换冷却和部分冷凝至少部分所述污染的二氧化碳气体或来自其中的气体，以产生部分冷凝的粗二氧化碳流体；
将至少部分所述部分冷凝的粗二氧化碳流体进行相分离，以产生第一富二氧化碳液体和贫二氧化碳蒸气；
通过间接热交换冷却和部分冷凝至少部分所述贫二氧化碳蒸气，以产生部分凝结的贫二氧化碳流体；
将至少部分所述部分所述冷凝的贫二氧化碳流体进行相分离，以产生第二富二氧化碳液体和废蒸气；以及
通过间接热交换暖化至少部分所述废蒸气，以产生所述原料气。
12、根据权利要求1的方法，其中二氧化碳通过扩散穿越在所述膜分离***中的至少一个中空纤维聚合膜，从所述原料气中分离出来。
13、用于根据权利要求1的方法将选自碳质燃料、烃质燃料及其混合物的燃料进行含氧燃料燃烧的设备，所述设备包括：
含氧燃料燃烧单元，用于在氧气存在燃烧所述燃料以产生含有二氧化碳的烟道气；
包含至少一个可渗透膜的膜分离***，用于通过扩散穿越所述膜将二氧化碳从含二氧化碳的进料气中分离出来，以产生分离的二氧化碳气体和排出气；以及
管路装置，用于将分离的二氧化碳气体从所述膜分离***传送至所述含氧燃料燃烧单元。
14、如权利要求13中所述的设备，其中所述进料气包括氧气和至少一种选自氮气和氩气的惰性气体，选择所述膜分离***来在对氧气渗透部分和对惰性气体的非渗透部分之间提供可接受的平衡。
15、如权利要求13中所述的设备，其中至少一个可渗透膜是中空纤维聚合膜。
16、如权利要求13中所述的设备，其中膜分离***中膜的表面面积与单元体积的比率至少为约1000m2/m3。
17、如权利要求13中所述的设备，包括用于从所述烟道气或从由其制得的气体产生贫二氧化碳部分的分离***。
18、根据权利要求13中的设备，包括：
气-液接触容器，用于用水清洗所述烟道气，以除去水溶性组分并产生清洗过的烟道气；
用于将烟道气从所述含氧燃料燃烧单元传送至所述气-液接触容器的管路装置；
气体干燥***，用于将清洗过的烟道气或来自其中的气体进行干燥，以产生污染的二氧化碳气体；
用于将清洗过的烟道气从所述气-液接触容器传送至所述气体干燥***的管路装置；
至少一个热交换器，用于通过间接热交换冷却和部分冷凝所述污染的二氧化碳气体或来自其中的气体，以产生部分冷凝的粗二氧化碳流体；
用于将污染的二氧化碳气体或来自其中的气体从所述气体干燥***传送至所述热交换器的管路装置；
相分离器，用于相分离部分冷凝的粗二氧化碳流体，以产生不纯液态二氧化碳和废蒸气；
用于将部分冷凝的粗二氧化碳流体从所述热交换器传送至所述相分离器的管路装置；
用于将废蒸气或来自其中的气体作为进料气从所述相分离器传送至所述膜分离***的管路装置。
19、根据权利要求18的设备，其中用于将清洗过的烟道气从所述气-液接触容器传送至所述气体干燥***的所述管路装置包括：
第一压缩机装置，用于压缩清洗过的烟道气，以提供压缩的烟道气；
用于将清洗过的烟道气从气-液接触容器传送至第一压缩机装置的管路装置；以及
用于将压缩的烟道气从所述第一压缩机装置传送至所述气体干燥***的管路装置。
20、根据权利要求18的设备，其中用于将废蒸气从所述相分离器传送至所述膜分离***的管路装置包括：
将废蒸气从所述相分离器传送至所述热交换器进行暖化，以产生所述进料气的管路装置；
所述热交换器中的至少一条流体通道；以及
将进料气从所述热交换器传送至所述膜分离***的管路装置。
21、根据权利要求18的设备，包括：
传质分离塔***，用于分离不纯液态二氧化碳，以产生富氧塔顶蒸气和富二氧化碳塔底液；
用于将不纯液态二氧化碳从所述相分离器传送至所述塔***的管路装置；以及
用于将富氧塔顶蒸气或来自其中的气体从所述塔***循环到所述用于将污染的二氧化碳气体从所述干燥***传送至所述热交换器的管路装置的管路装置。
22、根据权利要求21的设备，其中所述用于循环富氧塔顶蒸气的管路装置包括：
用于将富氧塔顶蒸气从所述塔***传送至所述热交换器通过间接热交换进行暖化，以产生富氧气体的管路装置；
所述热交换器中的至少一条流体通道；
第二压缩机装置，用于压缩富氧气体以产生压缩的富氧气体；
用于将富氧气体从所述热交换器传送至所述第二压缩机装置的管路装置；以及
用于将压缩的富氧气体从所述第二压缩机装置传送至所述用于将污染的二氧化碳气体从所述气体干燥***传送至所述热交换器的管路装置的管路装置。
23、根据权利要求21的设备，包括：
用于将不纯液态二氧化碳从所述相分离器传送至所述热交换器通过间接热交换进行暖化，以产生暖化的不纯液态二氧化碳的管路装置；
减压装置，用于降低暖化的不纯液态二氧化碳的压力，以产生减压的不纯液态二氧化碳；
用于将暖化的不纯液态二氧化碳从所述热交换器传送至所述减压装置的管路装置；以及
用于将减压的不纯液态二氧化碳从所述减压装置传送至所述塔***的管路装置。
24、根据权利要求21的设备，包括：
用于所述塔***的再沸器，用于通过与粗二氧化碳流体进行间接热交换将富二氧化碳塔底液进行再沸，以为塔***提供富二氧化碳蒸气和冷却的粗二氧化碳流体；
用于将粗二氧化碳流体从所述热交换器传送至所述再沸器的管路装置；以及
用于将冷却的粗二氧化碳流体从所述再沸器传送至所述热交换器的管路装置。
25、根据权利要求13的设备，包括：
气-液接触容器，用于用水清洗所述烟道气，以除去水溶性组分并产生清洗过的烟道气；
用于将烟道气从所述含氧燃料燃烧单元传送至所述气-液接触容器的管路装置；
第一压缩机装置，用于压缩清洗过的烟道气，以提供压缩的烟道气；
用于将清洗过的烟道气从所述气-液接触容器传送至所述第一压缩机装置的管路装置；
气体干燥***，用于将压缩的烟道气进行干燥，以产生污染的二氧化碳气体；
用于将压缩的烟道气从所述第一压缩机装置传送至所述气体干燥***的管路装置；
至少一个热交换器，用于通过间接热交换冷却和部分冷凝所述污染的二氧化碳气体或来自其中的气体，以产生部分冷凝的粗二氧化碳流体；
用于将污染的二氧化碳气体或来自其中的气体从所述气体干燥***传送至所述热交换器的管路装置；
第一相分离器，用于分离部分冷凝的粗二氧化碳流体，以产生不纯液态二氧化碳和贫二氧化碳蒸气；
用于将部分冷凝的粗二氧化碳流体从所述热交换器传送至所述第一相分离器的管路装置；
用于将贫二氧化碳蒸气传送至所述热交换器冷却和部分冷凝，以产生冷却和部分冷凝的贫二氧化碳流体的管路装置；
第二相分离器，用于分离部分冷凝的贫二氧化碳流体，以产生第二不纯液态二氧化碳和废蒸气；
用于将部分冷凝的贫二氧化碳流体从所述热交换器传送至所述第二相分离器的管路装置；
用于将废蒸气从所述第二相分离器传送至所述热交换器暖化，以产生所述进料气的管路装置；以及
将进料气从所述热交换器传送至所述膜分离***的管路装置。
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