CH293802A - Process for the production of a red luminescent substance. - Google Patents

Process for the production of a red luminescent substance.

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CH293802A
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Gloeilampenfabrieken N Philips
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Philips Nv
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09KMATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/74Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing arsenic, antimony or bismuth

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Luminescent Compositions (AREA)

Description

  

  Verfahren zur Herstellung einer     rotlumineszierenden    Substanz.    Die Erfindung bezieht sich auf ein Ver  fahren zur Herstellung einer rotlumines  zierenden Substanz, insbesondere für     Lumi-          neszenzschirme.     



  Bekanntlich finden     Lumineszenzstoffe     neuerdings weitverbreitete Anwendung zu  den verschiedensten Zwecken. Als wichtige  Anwendung sei ihre Verwendung in elektri  schen     Gasentladungslampen,    in Elektronen  strahlröhren für Fernsehzwecke,     Oszillo-          graphie    oder Radarzwecke genannt, ferner       ihre    Verwendung in Leuchtfarbstoffen und  zum Überziehen von im Dunkeln sichtbaren  Gegenständen, zum Beispiel Knöpfen von  Rundfunkgeräten und Zeigern für Mess  geräte.  



  Die Farbe des von den Lumineszenz  stoffen ausgesandten Lichtes kann vom  Tiefblau bis zum Dunkelrot variieren. Es  stehen für fast jede Farbe eine Anzahl  Stoffe zur Verfügung, aus denen man eine  Wahl treffen kann, wobei verschiedenen  Anforderungen in bezug auf Beständigkeit,  Temperaturabhängigkeit usw. Rechnung ge  tragen wird. Sehr beschränkt war man bisher  in der Wahl von bei Bestrahlung mit Ultra  violettstrahlen oder Elektronen rotes Licht  erzeugenden     Lumineszenzstoffen.    Die Be  strebungen gehen somit     dahin,    die Anzahl  dieser Stoffe zu vergrössern.  



  Mit Mangan aktiviertes     Magnesiumger-          manat    ist bereits bekannt. Dieser Stoff  sendet beim Auftreffen von Ultraviolett-    strahlen sehr verschiedener     Wellenlänge,     zum Beispiel von den Quecksilberlinien der  Wellenlängen 2537 A und 3650 A, rotes Licht  aus. Dabei ist angegeben worden, dass ein  Überschuss an     Magnesiumoxyd    über das       Germaniumoxyd    in bezug auf das     Ortho-          verhältnis    vorhanden sein muss, um eine  hohe Ausbeute zu erzielen.  



  Das Verfahren nach der Erfindung ist  dadurch gekennzeichnet, dass ein Gemisch  von Magnesium, Arsen und Mangan ent  haltenden Verbindungen, aus dem durch  Erhitzung eine rotlumineszierende Substanz  entsteht, in der das     Molverhältnis    zwischen       Magnesiumoxyd        (Mg0)    und     Arsenpentoxyd          (As205)    höher als 3: 1 liegt, in einer oxy  dierenden Atmosphäre erhitzt     wird.     



  In bezug auf das bekannte     Magnesium-          germanat    hat die nach der Erfindung her  gestellte Substanz den grossen Vorzug, dass  sie keine Elemente enthält, die nur in sehr  geringen Mengen zur Verfügung stehen und       somit    sehr kostspielig sind. Zur praktischen  Verwendung in grossem Massstab ist die Ver  wendung von     Germanat    wegen des sehr  hohen     Germaniumpreises    so gut     wie    ausge  schlossen.  



  Die rotleuchtende Substanz lässt sich  durch     Ultraviolettstrahlen    sehr verschiedener  Wellenlänge erregen, zum Beispiel durch die  Quecksilberlinien von 2537 A und 3650 A.  Die     Umwandlungsausbeute    übersteigt dabei       diejenige    des bekannten Magnesiumgerma-           nats.    Die rote Farbe des ausgesandten Lichtes  entspricht etwa derjenigen des vom     Ger-          manat    ausgesandten Lichtes.  



  Die rotlumineszierende Substanz enthält  einen Überschuss an     Magnesiumoxyd    gegen  über dem     Arsenpentoxyd    in bezug auf das  Verhältnis     dieser    Oxyde, das sich im     Ma-          gnesiumorthoarsenat    vorfindet. Es hat sich  gezeigt, dass dieser Überschuss sehr gross sein  kann; das     Molverhältnis    liegt vorzugsweise  zwischen 8: 1 und 10: 1. Besonders gute  Ergebnisse werden mit einem     Molverhältnis     von 9 : 1 erhalten.  



  Es ist festgestellt worden, dass Magnesium  orthoarsenat beim Auftreffen von Ultra  violettstrahlen keine rote Lumineszenz auf  weist.  



  Es ist bereits     bekannt,    dass mit Mangan  aktiviertes     Magnesiumoxyd    beim Auftreffen  von Kathodenstrahlen rotes Licht aussendet.  Dieser Stoff kann jedoch durch Ultraviolett  strahlen nicht zur Lumineszenz gebracht  werden.  



  Der Mechanismus, auf dem die Lumines  zenz der nach der Erfindung hergestellten  rotlumineszierenden Substanz beruht, ist  nicht vollkommen aufgeklärt. Man kann  einen sehr grossen Überschuss an Magnesium  oxyd verwenden, obgleich es, wie vorerwähnt,  bekannt ist, dass     reines        Magnesiumoxyd    beim  Auftreffen von     Ultraviolettstrahlen    nicht       luminesziert.    Das Arsen spielt also offenbar  eine wichtige Rolle. Es wäre nicht ausge  schlossen, dass der Stoff aus einer     Magne-          siumoxydphase    aufgebaut ist, in der Arsen  und Mangan aufgelöst sind.  



  Gerade in der Tatsache, dass der Stoff  seine     Lumineszenz    bei sehr verschiedenen  Mengen     Magnesiumoxyd    in bezug auf Arsen  oxyd zeigt, liegt ein sehr grosser Vorteil.  Dies gestattet nämlich bei der Herstellung  eine grosse Freiheit, und es braucht nicht  immer innerhalb sehr enger Grenzen ge  arbeitet zu werden.  



  Ferner liefert der neue rotlumineszierende  Stoff eine     grosse    Anzahl anderer Vorteile.  Er ist nämlich chemisch sehr beständig, so  dass er auch bei höheren Temperaturen ver-         wendbar    ist, und die Temperaturabhängig  keit der     Lumineszenz    ist sehr günstig, das  heisst dass bei höheren Temperaturen immer  noch eine sehr grosse Lichtmenge ausgesandt  wird, im Gegensatz zu den meisten lumines  zierenden. Stoffen, deren Lichtausbeute beim  Ansteigen der Temperatur zumeist. stark  abfällt. Zur Erläuterung sei bemerkt, dass die  Substanz mit einem Verhältnis von 9 : 1 bei  100  C noch 100% und bei 150  C noch gut  90% der bei Zimmertemperatur gemessenen  Lichtausbeute hat. Ein besonderer Vorteil  besteht weiter in der sehr hohen Quanten  ausbeute.

   Ein     weitererVorzug,    der bereits er  wähnt worden ist, besteht im breiten Er  regungsspektrum. Die Erregung kann näm  lich mit elektromagnetischer Strahlung er  folgen, deren Wellenlänge sich bis weit ins  Blau des sichtbaren Spektrums erstreckt.  Auch ist Erregung mit Kathodenstrahlen  möglich.  



  Die vorerwähnten Vorzüge machen die  nach der Erfindung erhaltene Substanz sehr  geeignet zu den verschiedensten Anwendun  gen. In erster Linie sei die Anwendung in       Niederdruckquecksilberdarnpfentladungsröh-          ren    erwähnt, in denen die wichtigste Strah  lung mit einer Wellenlänge von 2537 A statt  findet.  



  Nicht weniger wichtig ist die Verwendung  in     Hochdruckquecksilberdampfentladungs-          röhren,    in denen die Strahlung über ein sehr  breites Spektrum mit Maxima unter anderem  bei 2537 A, 3650 A und 4358 A stattfindet.  Durch diese Strahlen wird der Stoffvorzüglich  erregt; er sendet dabei ein dunkelrotes Licht  aus. Die Quantenausbeute dieser Umwand  lung ist sehr hoch und kann mehr als 70%  betragen. Durch Verwendung des     Lumines-          zenzstoffes    nach der Erfindung wird es  möglich, die     Hochdruckquecksilberdampf-          entladungsröhre    auch in den Fällen zu ver  wenden, in denen eine richtige Farbenwieder  gabe wichtig ist.  



  Man hat bereits versucht, das an sich       grellblaufarbige    Licht der     Höchdruckqueck-          silberdampfentladungslampe    durch Verwen  dung lumineszierender Stoffe derart zu ver-      bessern, dass die Farbenwiedergabe hin  reichend ist. Selbstverständlich hat man da  nach getrachtet, einen Teil der Ultraviolett  strahlen der Lampe in rotes Licht umzu  wandeln. Sämtliche bisher zur Verfügung  stehenden rotlumineszierenden Stoffe haben  jedoch einen oder mehrere Nachteile. Manche  emittieren zwar eine zulängliche Menge rotes  Licht, sind aber bei höheren Temperaturen  chemisch sehr unbeständig. Andere haben  eine unzureichende Temperaturabhängigkeit.

    Weiter gibt es rotlumineszierende Stoffe, die  in dieser Beziehung brauchbar sind, aber  diese haben wieder eine zu geringe Intensität  des roten Lichtes, während gerade eine grosse  Intensität des roten Lichtes gewünscht ist,  um die starke blaue Strahlung auszugleichen.  Da die     Hochdruckquecksilberdampfentla-          dungsröhre    üblicher Bemessung eine ziemlich  hohe Temperatur der Wand hat, auf der  der     Lumineszenzstoff    angebracht werden  muss, ist es wichtig, dass der Lumineszenz  stoff bei dieser höheren Temperatur chemisch  beständig ist; weiter ist natürlich eine  günstige Temperaturabhängigkeit erforder  lich.  



  Der nach der Erfindung hergestellte  rotlumineszierende     Stoff    entspricht sämt  lichen Anforderungen. Er hat eine hohe Um  wandlungsausbeute, eine günstige Tempera  turabhängigkeit und eine grosse chemische  Beständigkeit. Ferner ist es besonders wich  tig, dass gerade ein grosser Teil der sehr  intensiven blauen Strahlung     mit    einer Wel  lenlänge von 4358 A in rotes Licht umge  wandelt wird.  



  Die rotlumineszierende Substanz ist wei  ter in     Leuchtreklameröhren    und für andere  Reklamezwecke verwendbar, wobei ein zum  Beispiel in einem Schaufenster aufgestellter  Schirm mittels einer Quelle ultravioletter  Strahlen zum Aufleuchten gebracht wird.  Eine ähnliche Anwendung ist die Verwendung  für Theaterdekors. Bisher standen zu diesem  Zweck wenig rotlumineszierende Stoffe zur  Verfügung, deren Lichtstärke mit derjenigen,  die man sehr leicht für andere Farben, zum  Beispiel Grün erreichen konnte, vergleichbar    war. Bei der gleichzeitigen Verwendung  mehrerer Farben fiel die rote Farbe nicht  ins Gewicht in bezug auf das Grün. Bei  Anwendung der nach der Erfindung er  haltenen Substanz ist das Verhältnis zwischen  der Intensität des roten und des grünen  Lichtes viel günstiger.  



  Da auch Erregung durch Kathoden  strahlen stattfinden kann, ist eine Anwen  dung für Fernsehzwecke, insbesondere beim  Farbenfernsehen möglich.  



  Der     Mangangehalt    in der rotlumines  zierenden Substanz nach der Erfindung kann       zwischen    sehr weiten Grenzen geändert  werden; man kann ihn zwischen 0,001 und  5 Atomprozent wählen, auf die Menge       Magnesiumoxyd    bezogen. Vorzugsweise  wählt man ihn zwischen 0,05 und 0,6 Atom  prozent, da dann die maximale Lichtausbeute  erhalten wird.  



  Die Farbe des ausgesandten Lichtes  wird durch die Menge Mangan praktisch  nicht beeinflusst. Die Strahlung weist immer  ein Maximum zwischen 6300 A und 6700 A  auf.  



  Der rotlumineszierende     Stoff    ist auf sehr  verschiedene Weise     herstellbar.    Wesentlich  ist nur, dass der     Stoff    in einer oxydierenden  Atmosphäre erhitzt wird. Dies hängt mut  masslich mit dem Oxydationszustand zu  sammen, den das Mangan im     Stoff    haben  muss.  



  Für die verschiedenen Verbindungen kann  man die Oxyde von Magnesium, Arsen und  Mangan oder Verbindungen, aus denen diese  Oxyde durch Erhitzung entstehen, ver  wenden.  



  Man kann auch von einer bereits Ma  gnesium und Arsen     enthaltenden,    Verbindung  ausgehen     und    diese unter Hinzufügung einer       manganhaltigen    Verbindung auf eine Tem  peratur über 500  C in einer oxydierenden ,  Atmosphäre erhitzen. Als eine solche Ver  bindung kann man zum Beispiel das     Ma-          gnesiumarsenit        (Mg3(As0,#)2,)    verwenden. Da  bei der Erhitzung ein Teil des Arsenoxyds  verdampft, kann auch hier ein über 3: 1      liegendes     Molverhältnis    zwischen     MgO    und       As205    erhalten werden.  



  Besonders gute Ergebnisse werden er  zielt, wenn man bei der Herstellung der       Arsenate        fluorhaltige    Verbindungen, zum  Beispiel     Magnesiumfluorid,    als Schmelzmittel  verwendet. Bei einer Analyse der in dieser  Weise hergestellten Verbindungen hat es sich  gezeigt, dass im endgültigen Erzeugnis ein  Teil des Fluors des Schmelzmittels vor  handen ist. Die Verwendung des Schmelz  mittels wirkt sich in einem besseren     Kristal-          lisationszustand    und in einer Erniedrigung  der Herstellungstemperatur aus.  



       Selbstverständlich        wird    bei sämtlichen  Verfahren das Verhältnis der verschiedenen  Komponenten derart gewählt, dass im end  gültigen Erzeugnis die Anforderung, dass das  Verhältnis     zwischen        Magnesiumoxyd    und       Arsenpentoxyd    grösser als<B>3:</B> 1 ist, erfüllt ist.  



  Die nach der Erfindung hergestellte  Substanz kann auch mit andern lumines  zierenden Stoffen vermischt werden. Diese  Stoffe können Licht im gleichen oder in  andern Teilen des Spektrums aussenden.  



  Die Erfindung     wird    nun an Hand     einiger     Beispiele näher erläutert.  



  Bei sämtlichen Beispielen werden sehr  reine Ausgangsstoffe verwendet, wie dies  bei der Herstellung lumineszierender Stoffe       üblich    ist. Auch wird dafür Sorge getragen,  dass zur Erzielung einer grossen     Reaktivität     die Stoffe hinreichend fein verteilt sind.  
EMI0004.0018     
  
    <I>Beispiel <SEP> 1:</I>
<tb>  Es <SEP> wird <SEP> ein <SEP> Gemisch <SEP> von
<tb>  365 <SEP> g <SEP> <B>MgO</B>
<tb>  230 <SEP> g <SEP> As20,,
<tb>  2,3 <SEP> g <SEP> MnCO,       hergestellt.  Dieses Gemisch wird in 1,5 Liter Wasser  in einer Kugelmühle gemahlen. Danach wird  die erhaltene Suspension zur Trockne ein  gedampft und der trockene Stoff während  einer Stunde auf einer Temperatur von etwa  600  C in Luft oder in Sauerstoff erhitzt.

    Danach     wird    während 16 Stunden auf     1100'C     erhitzt,     gleichfalls    in Luft oder in Sauerstoff.  
EMI0004.0022     
  
    <I>Beispiel <SEP> 2:</I>
<tb>  Es <SEP> wird <SEP> ein <SEP> Gemisch <SEP> von
<tb>  365 <SEP> g <SEP> <B>MgO</B>
<tb>  230 <SEP> g <SEP> As.05
<tb>  35 <SEP> g <SEP> NH4F
<tb>  2,3 <SEP> g <SEP> MnC03       hergestellt. Das Gemisch wird unter Hinzu  fügung von 1,5 Liter destilliertem Wasser in  einer Kugelmühle gemahlen.

   Die erhaltene  Suspension wird bis zur Trockne eingedampft  und während einer Stunde in der Luft auf  einer Temperatur von etwa 600  C     vorer-          wärmt.    Danach wird während     drei    Stunden  bei einer Temperatur von 1100  C ebenfalls  in der Luft weitererhitzt.         Beispiel     
EMI0004.0027     
  
    Es <SEP> wird <SEP> ein <SEP> Gemisch <SEP> von
<tb>  365 <SEP> g <SEP> <B>MgO</B>
<tb>  200 <SEP> g <SEP> As203
<tb>  2,3 <SEP> g <SEP> MnC03       hergestellt. Unter Hinzufügung von Wasser  wird dieses Gemisch in einer Kugelmühle  gemahlen. Die erhaltene Suspension wird bis  zur Trockne eingedampft und das trockene  Erzeugnis während 10 Stunden in der Luft  auf eine     Temperatur    von<B>600'</B> C erhitzt.

    Danach wird noch     während    16 Stunden in  Luft oder in einer Sauerstoffatmosphäre auf  etwa 1100  C erhitzt.         Beispiel       Es wird von 200 g     As203    ausgegangen.  Dieses Oxyd wird mit Wasser angemacht,  wonach der erhaltenen Suspension 0,5 Liter       H202    von 30% hinzugefügt wird. Danach  wird langsam bis zum Siedepunkt erhitzt  und erwärmt, bis alles Arsenoxyd in Lösung  gegangen ist. Nach Abkühlung wird filtriert,  und das Filtrat wird in eine     Eindampfschale     übergeführt. Unter fortwährendem Umrüh  ren werden nun nach und nach 365 g     MgO     und 2,3 g     MuC03    hinzugefügt. Das Ganze  wird eingedampft und der trockene.

   Stoff  während 3 Stunden in Luft bei einer Tem  peratur von etwa 600  C     vorerhitzt.    Danach       wird    in Luft oder in Sauerstoff bei einer           Temperatur    von 1100 C weitererhitzt. Diese  letztgenannte Erhitzung wird während 16  Stunden fortgesetzt.  



  Die nach der Erhitzung erhaltenen     Stoffe,     wie in den Beispielen beschrieben, werden  nötigenfalls gemahlen und gesiebt und sind  dann gebrauchsfertig.



  Process for the production of a red luminescent substance. The invention relates to a method for producing a red-luminescent substance, in particular for luminescent screens.



  It is well known that luminescent substances have recently found widespread use for the most varied of purposes. An important application is their use in electrical gas discharge lamps, in electron beam tubes for television purposes, oscillography or radar purposes, as well as their use in luminous dyes and for covering objects that are visible in the dark, for example radio buttons and pointers for measuring devices.



  The color of the light emitted by the luminescent substances can vary from deep blue to dark red. There are a number of materials available for almost every color, from which a choice can be made, whereby various requirements with regard to resistance, temperature dependence, etc. are taken into account. So far, there has been a very limited choice of luminescent substances which generate red light when irradiated with ultraviolet rays or electrons. Efforts are therefore being made to increase the number of these substances.



  Magnesium germanate activated with manganese is already known. This substance emits red light when it is hit by ultraviolet rays of very different wavelengths, for example from the mercury lines of wavelengths 2537 A and 3650 A. It has been stated that there must be an excess of magnesium oxide over germanium oxide in relation to the ortho ratio in order to achieve a high yield.



  The method according to the invention is characterized in that a mixture of magnesium, arsenic and manganese-containing compounds, from which a red luminescent substance is formed by heating, in which the molar ratio between magnesium oxide (Mg0) and arsenic pentoxide (As205) is higher than 3: 1 is heated in an oxidizing atmosphere.



  With regard to the known magnesium germanate, the substance produced according to the invention has the great advantage that it does not contain any elements which are only available in very small quantities and are therefore very expensive. For practical use on a large scale, the use of germanate is as good as excluded because of the very high germanium price.



  The glowing red substance can be excited by ultraviolet rays of very different wavelengths, for example by the mercury lines of 2537 A and 3650 A. The conversion yield exceeds that of the well-known magnesium germanate. The red color of the light emitted roughly corresponds to that of the light emitted by the Germanate.



  The red-luminescent substance contains an excess of magnesium oxide compared with arsenic pentoxide in relation to the ratio of these oxides found in the magnesium orthoarsenate. It has been shown that this excess can be very large; the molar ratio is preferably between 8: 1 and 10: 1. Particularly good results are obtained with a molar ratio of 9: 1.



  It has been found that magnesium orthoarsenate does not show red luminescence when incident on ultraviolet rays.



  It is already known that magnesium oxide activated with manganese emits red light when it is hit by cathode rays. However, this substance cannot be made to luminesce by ultraviolet rays.



  The mechanism on which the luminescence of the red luminescent substance produced according to the invention is based is not fully understood. A very large excess of magnesium oxide can be used, although, as previously mentioned, it is known that pure magnesium oxide does not luminesce when exposed to ultraviolet rays. So arsenic obviously plays an important role. It could not be ruled out that the substance is made up of a magnesium oxide phase in which arsenic and manganese are dissolved.



  A very great advantage lies precisely in the fact that the substance shows its luminescence with very different amounts of magnesium oxide in relation to arsenic oxide. This allows a great deal of freedom in production, and it does not always have to be worked within very narrow limits.



  In addition, the new red luminescent fabric provides a large number of other advantages. It is chemically very resistant, so that it can also be used at higher temperatures, and the temperature dependence of the luminescence is very favorable, which means that at higher temperatures a very large amount of light is still emitted, in contrast to most lumines ornamental. Substances whose light output mostly when the temperature rises. drops sharply. As an explanation, it should be noted that the substance with a ratio of 9: 1 at 100 ° C. still has 100% and at 150 ° C. a good 90% of the light output measured at room temperature. Another particular advantage is the very high quantum yield.

   Another advantage that has already been mentioned is the wide range of excitation. The excitation can namely follow with electromagnetic radiation, the wavelength of which extends far into the blue of the visible spectrum. Excitation with cathode rays is also possible.



  The aforementioned advantages make the substance obtained according to the invention very suitable for a wide variety of uses. First and foremost, the use in low-pressure mercury vapor discharge tubes should be mentioned, in which the most important radiation with a wavelength of 2537 A takes place.



  No less important is their use in high pressure mercury vapor discharge tubes, in which the radiation takes place over a very broad spectrum with maxima at 2537 A, 3650 A and 4358 A, among others. The substance is excellently excited by these rays; it emits a dark red light. The quantum yield of this conversion is very high and can be more than 70%. By using the luminescent substance according to the invention, it is possible to use the high-pressure mercury vapor discharge tube even in cases in which correct color reproduction is important.



  Attempts have already been made to improve the bright blue-colored light of the high-pressure mercury vapor discharge lamp by using luminescent substances in such a way that the color rendering is sufficient. Naturally, efforts were made to convert some of the ultraviolet rays from the lamp into red light. However, all of the red-luminescent substances available so far have one or more disadvantages. Some emit a sufficient amount of red light, but are chemically very unstable at higher temperatures. Others have insufficient temperature dependence.

    There are also red luminescent substances that are useful in this regard, but these again have too low an intensity of red light, while a high intensity of red light is desired to compensate for the strong blue radiation. Since the high-pressure mercury vapor discharge tube of conventional dimensions has a fairly high temperature of the wall on which the luminescent substance must be applied, it is important that the luminescent substance is chemically resistant at this higher temperature; furthermore, of course, a favorable temperature dependency is required.



  The red luminescent substance produced according to the invention meets all union requirements. It has a high conversion yield, a favorable temperature dependency and great chemical resistance. Furthermore, it is particularly important that a large part of the very intense blue radiation with a wavelength of 4358 A is converted into red light.



  The red luminescent substance can also be used in neon advertising tubes and for other advertising purposes, a screen set up in a shop window, for example, being made to light up by means of a source of ultraviolet rays. A similar application is when it comes to theater decorations. Until now, there were few red luminescent materials available for this purpose, the luminosity of which was comparable to that which could easily be achieved for other colors, for example green. When several colors were used at the same time, the red color was of no consequence in relation to the green. When using the substance obtained according to the invention, the ratio between the intensity of the red and the green light is much more favorable.



  Since excitation can also take place by cathode rays, an application for television purposes, especially in color television, is possible.



  The manganese content in the red luminescent substance according to the invention can be changed between very wide limits; you can choose between 0.001 and 5 atomic percent, based on the amount of magnesium oxide. It is preferable to choose between 0.05 and 0.6 atomic percent, since the maximum light output is then obtained.



  The color of the emitted light is practically not influenced by the amount of manganese. The radiation always has a maximum between 6300 A and 6700 A.



  The red luminescent material can be produced in very different ways. It is only essential that the substance is heated in an oxidizing atmosphere. This is presumably related to the state of oxidation that the manganese in the substance must have.



  For the various compounds one can use the oxides of magnesium, arsenic and manganese or compounds from which these oxides are formed by heating.



  You can also start from a compound already containing magnesium and arsenic and heat it to a temperature above 500 C in an oxidizing atmosphere with the addition of a manganese-containing compound. Magnesium arsenite (Mg3 (As0, #) 2,), for example, can be used as such a compound. Since part of the arsenic oxide evaporates on heating, a molar ratio of more than 3: 1 between MgO and As205 can also be obtained here.



  Particularly good results are achieved if fluorine-containing compounds, for example magnesium fluoride, are used as fluxes in the preparation of the arsenates. An analysis of the compounds produced in this way has shown that some of the fluorine in the flux is present in the final product. The use of the enamel results in a better crystallization state and a lowering of the production temperature.



       Of course, in all processes the ratio of the various components is chosen so that in the final product the requirement that the ratio between magnesium oxide and arsenic pentoxide is greater than <B> 3: </B> 1 is met.



  The substance produced according to the invention can also be mixed with other luminescent materials. These substances can emit light in the same or in different parts of the spectrum.



  The invention will now be explained in more detail using a few examples.



  In all examples, very pure starting materials are used, as is customary in the production of luminescent materials. Care is also taken to ensure that the substances are sufficiently finely divided in order to achieve high reactivity.
EMI0004.0018
  
    <I> Example <SEP> 1: </I>
<tb> It <SEP> becomes <SEP> a <SEP> mixture <SEP> of
<tb> 365 <SEP> g <SEP> <B> MgO </B>
<tb> 230 <SEP> g <SEP> As20 ,,
<tb> 2.3 <SEP> g <SEP> MnCO, manufactured. This mixture is ground in 1.5 liters of water in a ball mill. The suspension obtained is then evaporated to dryness and the dry material is heated for one hour at a temperature of about 600 ° C. in air or in oxygen.

    It is then heated to 1100 ° C. for 16 hours, also in air or in oxygen.
EMI0004.0022
  
    <I> Example <SEP> 2: </I>
<tb> It <SEP> becomes <SEP> a <SEP> mixture <SEP> of
<tb> 365 <SEP> g <SEP> <B> MgO </B>
<tb> 230 <SEP> g <SEP> As.05
<tb> 35 <SEP> g <SEP> NH4F
<tb> 2,3 <SEP> g <SEP> MnC03 manufactured. The mixture is ground in a ball mill with the addition of 1.5 liters of distilled water.

   The suspension obtained is evaporated to dryness and preheated in the air to a temperature of about 600 ° C. for one hour. Thereafter, heating is continued for three hours at a temperature of 1100 C, likewise in the air. example
EMI0004.0027
  
    There <SEP> becomes <SEP> a <SEP> mixture <SEP> of
<tb> 365 <SEP> g <SEP> <B> MgO </B>
<tb> 200 <SEP> g <SEP> As203
<tb> 2,3 <SEP> g <SEP> MnC03 manufactured. With the addition of water, this mixture is ground in a ball mill. The suspension obtained is evaporated to dryness and the dry product is heated to a temperature of <B> 600 ° C for 10 hours in the air.

    Thereafter, the mixture is heated to about 1100 ° C. for 16 hours in air or in an oxygen atmosphere. Example 200 g As203 are assumed. This oxide is mixed with water, after which 0.5 liter of 30% H 2 O 2 is added to the suspension obtained. Then it is slowly heated to the boiling point and warmed until all the arsenic oxide has dissolved. After cooling, it is filtered and the filtrate is transferred to an evaporation dish. With constant stirring, 365 g of MgO and 2.3 g of MuCO 3 are gradually added. The whole is evaporated and the dry one.

   Fabric preheated for 3 hours in air at a temperature of about 600 C. Thereafter, heating is continued in air or in oxygen at a temperature of 1100 C. This latter heating is continued for 16 hours.



  The substances obtained after the heating, as described in the examples, are, if necessary, ground and sieved and are then ready for use.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung einer rot lumineszierenden Substanz, insbesondere für Lumineszenzschirme, dadurch gekennzeich net, dass ein Gemisch. von Magnesium, Arsen und Mangan enthaltenden Verbindungen, aus dem durch Erhitzung eine rotlumines zierende Substanz entsteht, in der das Mol- verhältnis zwischen Magnesiumoxyd (Mg0) und Arsenpentoxyd (As205) höher als 3:1 liegt, in einer oxydierenden Atmosphäre er hitzt wird. UNTERANSPRÜCHE 1. PATENT CLAIM: A method for producing a red luminescent substance, in particular for luminescent screens, characterized in that a mixture. of compounds containing magnesium, arsenic and manganese, from which a red-luminescent substance is formed when heated, in which the molar ratio between magnesium oxide (MgO) and arsenic pentoxide (As205) is higher than 3: 1, is heated in an oxidizing atmosphere. SUBCLAIMS 1. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass die Erhitzung bei einer Temperatur über 500 C statt findet. 2. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass das Molverhältnis zwischen Magnesiumoxyd und Arsenpent- oxyd zwischen den Grenzen<B>8:1</B> und 10:1 liegt. 3. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass das Molverhältnis zwischen Magnesiumoxyd und Arsenpent- oxyd gleich<B>9,</B> 1 ist. 4. Method according to patent claim, characterized in that the heating takes place at a temperature above 500 C. 2. The method according to claim, characterized in that the molar ratio between magnesium oxide and arsenic pentoxide is between the limits <B> 8: 1 </B> and 10: 1. 3. The method according to claim, characterized in that the molar ratio between magnesium oxide and arsenic pentoxide is <B> 9 </B> 1. 4th Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass der Mangange- halt der rotlumineszierenden Substanz zwi schen 0,001 und 5 Atomprozent liegt, auf die Menge Magnesiumoxyd bezogen. 5. Verfahren nach Unteranspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Mangan gehalt zwischen 0,05 und 0,6 Atomprozent liegt, auf die Menge Magnesiumoxyd bezogen. 6. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass von einem Ge misch der Oxyde von Magnesium, Arsen und Mangan ausgegangen wird. 7. A method according to patent claim, characterized in that the manganese content of the red luminescent substance is between 0.001 and 5 atomic percent, based on the amount of magnesium oxide. 5. The method according to dependent claim 4, characterized in that the manganese content is between 0.05 and 0.6 atomic percent, based on the amount of magnesium oxide. 6. The method according to claim, characterized in that a Ge mixture of the oxides of magnesium, arsenic and manganese is assumed. 7th Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass von einem Ge misch von Verbindungen, aus denen die Oxyde von Magnesium, Arsen und Mangan durch Erhitzung entstehen, ausgegangen wird. B. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass eine Magnesium und Arsen enthaltende Verbindung mit einer Mangan enthaltenden Verbindung bei einer Temperatur über 500 C in einer oxydieren den Atmosphäre erhitzt wird. 9. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass bei der Herstellung eine Fluor enthaltende Verbindung als Schmelzmittel verwendet wird. 10. Verfahren nach Unteranspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass Magnesium- fluorid verwendet wird. Method according to patent claim, characterized in that a mixture of compounds from which the oxides of magnesium, arsenic and manganese are formed by heating is assumed. B. The method according to claim, characterized in that a compound containing magnesium and arsenic is heated with a compound containing manganese at a temperature above 500 C in an oxidizing atmosphere. 9. The method according to claim, characterized in that a fluorine-containing compound is used as a flux in the production. 10. The method according to dependent claim 9, characterized in that magnesium fluoride is used.
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