WO2024090246A1 - 唇用塗布型皮膜形成剤及び該形成剤の使用方法 - Google Patents

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WO2024090246A1
WO2024090246A1 PCT/JP2023/037212 JP2023037212W WO2024090246A1 WO 2024090246 A1 WO2024090246 A1 WO 2024090246A1 JP 2023037212 W JP2023037212 W JP 2023037212W WO 2024090246 A1 WO2024090246 A1 WO 2024090246A1
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hydride
film
less
terminated
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PCT/JP2023/037212
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尚義 山下
啓佑 林田
志織 岩下
恭平 小坂
明希子 福井
恵美 安東
倭伽那 近藤
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株式会社 資生堂
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    • A61K8/892—Polysiloxanes saturated, e.g. dimethicone, phenyl trimethicone, C24-C28 methicone or stearyl dimethicone modified by a hydroxy group, e.g. dimethiconol
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    • A61Q1/00—Make-up preparations; Body powders; Preparations for removing make-up
    • A61Q1/02—Preparations containing skin colorants, e.g. pigments
    • A61Q1/04—Preparations containing skin colorants, e.g. pigments for lips

Definitions

  • This disclosure relates to a coating-type film-forming agent for lips and a method for using said agent.
  • a topical film-forming agent is known that can be applied to the body surface to form a film that can correct wrinkles, scars, etc.
  • Patent document 1 discloses a composition for in situ formation of a layer on the skin surface of a subject, the composition comprising one or more crosslinkable polymers, and an artificial skin comprising a layer formed from the composition.
  • Patent Document 2 discloses, as a conventional technique, the use of film-forming agents in the field of lipstick and the like to improve makeup durability and prevent color transfer to cups, etc.
  • JP 2019-503396 A Japanese Patent Application Laid-Open No. 07-033622
  • Patent Document 1 is typically intended for body correction (improvement of wrinkles, sagging, etc.), and is a technology that is applied to areas such as under-eye bags and corners of the eyes where wrinkles, sagging, etc. are easily noticeable.
  • the eye bags and corners of the eyes are relatively static parts of the face.
  • the lips are relatively dynamic, so when the technology described in Patent Document 1 is applied to the lips, which are very active, problems such as peeling of the coating can occur.
  • Patent Document 2 in the field of lip cosmetics such as lipstick, there has been a demand for improved makeup durability and prevention of color transfer onto cups, etc.
  • the subject of this disclosure is therefore to provide a lip-applied film-forming agent that can form a film that is resistant to peeling and has excellent durability, such as makeup retention, on lips that are very active.
  • a coating-type film-forming agent for lips comprising a first agent containing a crosslinkable reactive component that forms a film, and a second agent containing a catalyst that crosslinks the crosslinkable reactive component, the first agent comprises at least one selected from the group consisting of a first unsaturated organopolysiloxane and a first hydride-functionalized polysiloxane;
  • the first agent contains only the first unsaturated organopolysiloxane among the first unsaturated organopolysiloxane and the first hydride-functionalized polysiloxane
  • the second agent contains the second hydride-functionalized polysiloxane;
  • the second agent contains the second unsaturated organopolysiloxane; the molar ratio of the total m
  • first unsaturated organopolysiloxane and the second unsaturated organopolysiloxane are at least one member selected from the group consisting of vinyl terminated polydimethylsiloxane, vinyl terminated diphenylsiloxane-dimethylsiloxane copolymer, vinyl terminated polyphenylmethylsiloxane, vinylphenylmethyl terminated vinylphenylsiloxane-phenylmethylsiloxane copolymer, vinyl terminated trifluoropropylmethylsiloxane-dimethylsiloxane copolymer, vinyl terminated diethylsiloxane-dimethylsiloxane copolymer, vinylmethylsiloxane-dimethylsiloxane copolymer, trimethylsiloxy terminated vinylmethylsiloxane-dimethylsiloxane copolymer, silanol terminated vinylmethylsiloxane-d
  • first hydride-functionalized polysiloxane and the second hydride-functionalized polysiloxane are at least one selected from the group consisting of hydride-terminated polydimethylsiloxane, hydride-terminated polyphenyl-(dimethylhydrosiloxy)siloxane, hydride-terminated methylhydrosiloxane-phenylmethylsiloxane copolymer, trimethylsiloxy-terminated methylhydrosiloxane-dimethylsiloxane copolymer, polymethylhydrosiloxane, trimethylsiloxy-terminated polyethylhydrosiloxane, triethylsiloxane, methylhydrosiloxane-phenyloctylmethylsiloxane copolymer, and methylhydrosiloxane-phenyloctylmethylsiloxane terpolymer.
  • Aspect 7 The forming agent of any of the preceding claims, wherein the first hydride-functionalized polysiloxane and the second hydride-functionalized polysiloxane have a viscosity of 2 to 500,000 cst at 25°C.
  • the catalyst is at least one selected from the group consisting of platinum catalysts, rhodium catalysts, and tin catalysts.
  • Aspect 10 A forming agent according to any one of Aspects 1 to 9, wherein at least one of the first agent and the second agent contains at least one selected from the group consisting of a coloring material, a pearl agent, a matting agent, cloth, a rubber material, and beads.
  • ⁇ Aspect 14> Applying the first agent to the formed coating to form a first agent layer, and then applying a second agent onto the first agent layer to further form a coating; or The method according to aspect 13, further comprising the steps of: applying the second agent to the formed coating to form a second agent layer, and then applying the first agent onto the second agent layer to further form a coating; or mixing the first agent and the second agent to prepare a mixture, and then applying the mixture to the formed coating to further form a coating, one or more times.
  • ⁇ Aspect 15> 15 The method according to claim 13 or 14, further comprising applying a layer different from the formed coating to the coating.
  • ⁇ Aspect 16> 16 16. The method of claim 15, wherein the different layers are comprised of at least one selected from the group consisting of pearlescent agents, matte agents, beads, fabrics, rubber materials, lipsticks, and glosses.
  • the present disclosure provides a lip-applied film-forming agent that can form a film that is resistant to peeling and has excellent durability, such as makeup retention, on lips that are very active.
  • FIG. 1(a) the upper figure is a photograph of a film formed by applying the applied-type film-forming agent for lips of the present disclosure to paper, and the lower figure is a photograph of the surface of the tissue after pressing a tissue against the formed film and peeling it off.
  • FIG. 1(b) the upper figure is a photograph of a conventional lipstick containing a film-forming agent after being applied to paper, and the lower figure is a photograph of the surface of the tissue after pressing a tissue against the lipstick and peeling it off.
  • FIG. 2 is a photograph showing a film formed on the lips one or more times using the applied film-forming agent for lips of the present disclosure.
  • FIG. 3 is a photograph of a film having a bead layer prepared by applying beads before the film is completely crosslinked when the lip-applied film-forming agent of the present disclosure is applied to the lips to form a film.
  • the presently disclosed applied film-forming agent for lips comprises a first agent containing a crosslinkable reactive component that constitutes a film, and a second agent containing a catalyst that crosslinks the crosslinkable reactive component, and the first agent contains at least one selected from the group consisting of a first unsaturated organopolysiloxane and a first hydride-functionalized polysiloxane, and when the first agent contains only the first unsaturated organopolysiloxane among the first unsaturated organopolysiloxane and the first hydride-functionalized polysiloxane, the second agent contains a second hydride-functionalized polysiloxane.
  • the second agent contains a second unsaturated organopolysiloxane
  • the molar ratio of the total molar amount of hydride-functionalized moieties in the hydride-functionalized polysiloxane contained in the first agent and the second agent to the total molar amount of unsaturated moieties in the unsaturated organopolysiloxane contained in the first agent and the second agent is 1.2 to 50.0.
  • the principle of action of the presently disclosed applied film-forming agent for lips that can form a film on the lips that is less likely to peel off and has excellent durability for makeup, etc., on the lips, which are very active, is believed to be as follows.
  • the film-forming agent described in Patent Document 1 is typically intended for body correction (improvement of wrinkles, sagging, etc.), so the film formed needs to be one that maintains a taut state on the skin after crosslinking. Therefore, in order to ensure this state, the hydride-functionalized polysiloxane, one of the components that makes up the film, is blended in a relatively high concentration.
  • conventional lipsticks that are said to have good color retention contain a film-forming agent that is a polymer component that has already been polymerized.
  • the oil or polymerized polymer is applied in a state where it is simply attached to the lips, so the film that is formed is weak in strength and has insufficient adhesion to the lips.
  • lipsticks containing conventional film-forming agents do not provide sufficient makeup retention.
  • the film prepared by the applied film-forming agent for lips of the present disclosure is a film formed by a crosslinking reaction on the lips, so the film has high film strength, and the obtained film is a film that is more flexible than the film described in Patent Document 1, and is more likely to follow the movement of the lips and to penetrate into wrinkles on the surface of the lips to provide an anchor effect, so it is thought that the adhesion to the lips is improved compared to films made by conventional film-forming agents.
  • the applied film-forming agent for lips of the present disclosure the film that has been strengthened by crosslinking is firmly fixed on the lips, so it is thought that the makeup retention is improved compared to lipsticks containing conventional film-forming agents.
  • film durability can also be referred to as lasting property, and refers to the ability of the film applied to the lips to maintain the desired performance (e.g., cosmetic durability such as color retention, gloss retention, etc.) for a long period of time, compared to films obtained with conventional, general lipsticks, etc.
  • desired performance e.g., cosmetic durability such as color retention, gloss retention, etc.
  • the film obtained with the applied film-forming agent for lips of this disclosure is transparent and capable of exhibiting gloss, it is intended to have the ability to maintain gloss retention compared to conventional, general gloss lipsticks, etc.
  • the film obtained has color
  • it is intended to have the ability to at least maintain color retention compared to conventional, general lipsticks, etc.
  • viscosity refers to a measure of the resistance of a fluid to being deformed by either shear or tensile stress.
  • the viscosity of the first and second parts of a lip-applied film former affects the thickness, spreadability, and uniformity and/or uniformity of the layer formed on a substrate.
  • Viscosity can be reported as either dynamic viscosity (also known as absolute viscosity, typical units are Pa ⁇ s, poise, P, cP) or kinematic viscosity (typical units are cm 2 /s, stokes, St, cst), which is the dynamic viscosity divided by the density of the measured fluid.
  • the viscosity ranges of the components disclosed herein are generally provided by the suppliers of each component in units of kinematic viscosity (e.g., cst) measured using a rheometer or a Cannon-Fenske tube viscometer, although the viscosity of a fluid can also be measured using, for example, a rheometer (e.g., a linear shear rheometer or a dynamic shear rheometer) or a viscometer (a viscometric meter, also called, for example, a capillary viscometer or a rotational viscometer).
  • a rheometer e.g., a linear shear rheometer or a dynamic shear rheometer
  • a viscometer a viscometric meter, also called, for example, a capillary viscometer or a rotational viscometer.
  • crosslinking also includes the concept commonly referred to as “curing.”
  • the paint-on-lip film-forming agent of the present disclosure (which may be simply referred to as a "former”) comprises a first agent containing a crosslinkable component that constitutes a film, and a second agent containing a catalyst that crosslinks this crosslinkable component, and the molar ratio of the total molar amount of hydride-functionalized moieties in the hydride-functionalized polysiloxane contained in the first agent and the second agent to the total molar amount of unsaturated moieties in the unsaturated organopolysiloxane contained in the first agent and the second agent (which may be simply referred to as the "molar ratio of hydride-functionalized moieties to unsaturated moieties”) is 1.2 to 50.0.
  • the application performance of the applied film-forming agent for lips can be evaluated by viscosity using a B-type viscometer (Shibaura Systems Co., Ltd., Vismetron).
  • the viscosity of the first and second agents in the applied film-forming agent for lips of the present disclosure immediately after preparation, measured under conditions of 25°C and 60 rpm (rotor No. 3 or No. 4), is, for example, 100 mPa ⁇ s or more, 500 mPa ⁇ s or more, 1,000 mPa ⁇ s or more, 2,000 mPa ⁇ s or more, 5,000 mPa ⁇ s or more, 7,500 mPa ⁇ s or more, 10,000 mPa ⁇ s or more, or 15,000 mPa ⁇ s or more.
  • the viscosity can be 1,000,000 mPa ⁇ s or more, and can be 1,000,000 mPa ⁇ s or less, 750,000 mPa ⁇ s or less, 500,000 mPa ⁇ s or less, 250,000 mPa ⁇ s or less, 200,000 mPa ⁇ s or less, 175,000 mPa ⁇ s or less, 150,000 mPa ⁇ s or less, 125,000 mPa ⁇ s or less, 100,000 mPa ⁇ s or less, or 80,000 mPa ⁇ s or less.
  • the first and second agents of the applied film-forming agent for lips preferably have a viscosity of 20,000 mPa ⁇ s or less, 15,000 mPa ⁇ s or less, or 10,000 mPa ⁇ s or less immediately after preparation, and preferably have a viscosity of 3,000 mPa ⁇ s or more, 5,000 mPa ⁇ s or more, or 7,000 mPa ⁇ s or more.
  • the viscosity of the first and second agents in the presently disclosed applied film-forming agent for lips after two weeks, measured at 25°C and 60 rpm (rotor No. 3), is preferably 50,000 mPa ⁇ s or less, 30,000 mPa ⁇ s or less, or 15,000 mPa ⁇ s or less, and is preferably 5,000 mPa ⁇ s or more, 7,000 mPa ⁇ s or more, or 10,000 mPa ⁇ s or more, from the viewpoints of smooth application performance and prevention of dripping from the skin.
  • the applied film-forming agent for lips of the present disclosure includes a first agent containing a crosslinking reactive component that constitutes a film.
  • the first agent contains at least one selected from the group consisting of a first unsaturated organopolysiloxane and a first hydride-functionalized polysiloxane as the crosslinking reactive component.
  • the second agent in the forming agent of the present disclosure contains a second hydride-functionalized polysiloxane
  • the first agent contains only the first hydride-functionalized polysiloxane among the first unsaturated organopolysiloxane and the first hydride-functionalized polysiloxane
  • the second agent contains a second unsaturated organopolysiloxane
  • the dosage form of the first agent is not particularly limited, and may be, for example, a single-phase system composed of an oil phase, a non-emulsified oil-in-water or water-in-oil two-phase system, or a two-phase system composed of an oil-in-water emulsion composition or a water-in-oil emulsion composition.
  • a single-phase system composed of an oil phase is typically an anhydrous form.
  • “anhydrous” not only means that the composition does not contain water, but also means that the water content is low, i.e., 10% by mass or less, 5% by mass or less, 2% by mass or less, 1% by mass or less, or 0.1% by mass or less.
  • a non-emulsified two-phase system may include a water-in-oil composition in which water droplets are forcibly dispersed in a dispersion medium containing oil by shaking a liquid in a state in which the water and oil are separated, or an oil-in-water composition in which oil droplets are forcibly dispersed in a dispersion medium containing water.
  • Each of these formulations can be prepared appropriately by conventional methods using a crosslinking reactive component and, optionally, known materials such as oils, emulsifiers, and water, as described below.
  • the first agent is applied to the lips by painting or the like, so from the viewpoint of application performance, it preferably has a glass transition temperature below body temperature.
  • the glass transition temperature can be 37°C or lower, 25°C or lower, 10°C or lower, or 0°C or lower.
  • There is no particular restriction on the lower limit of the glass transition temperature but it can be, for example, -30°C or higher, -20°C or higher, or -10°C or higher.
  • glass transition temperature refers to the temperature at which a transition from a solid state to a liquid state occurs, and can be measured, for example, using a differential scanning calorimeter (DSC) in accordance with ASTM D3418-03.
  • DSC differential scanning calorimeter
  • the first unsaturated organopolysiloxane is not particularly limited, and may be an organopolysiloxane having an unsaturated portion, for example, one or more organopolysiloxanes having at least two carbon-carbon double bonds or at least one carbon-carbon triple bond in the molecule.
  • an unsaturated organopolysiloxane preferably, one or more organopolysiloxanes having at least two alkenyl functional groups (e.g., vinyl functional groups) on average and having a viscosity of 1,000 to 2,000,000 cst at 25°C may be mentioned.
  • the "unsaturated portion” in the present disclosure means a portion having a "carbon-carbon double bond” and a “carbon-carbon triple bond", which may be simply referred to as a "double bond” and a “triple bond".
  • the first unsaturated organopolysiloxane may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • Such organopolysiloxanes may contain unsaturated portions (double bond portions or triple bond portions) in the terminal units of the polymer, in the non-terminal monomer units of the polymer, or in a combination of these, and it is particularly preferred that they are contained in the non-terminal monomer units of the polymer.
  • the double bond-containing monomer units in the organopolysiloxane may be spaced apart, on average, by 40 monomer units or more, 200 monomer units or more, 400 monomer units or more, 1,000 monomer units or more, or 2,000 monomer units or more.
  • the content of unsaturated moieties in the unsaturated organopolysiloxane can be 0.001 mmol/g or more, 0.005 mmol/g or more, 0.010 mmol/g or more, 0.050 mmol/g or more, or 0.10 mmol/g or more, and can be 5.0 mmol/g or less, 3.0 mmol/g or less, 1.0 mmol/g or less, 0.50 mmol/g or less, 0.40 mmol/g or less, 0.30 mmol/g or less, 0.25 mmol/g or less, 0.20 mmol/g or less, or 0.15 mmol/g or less.
  • the approximate molar amount of unsaturated moieties in the organopolysiloxane can be calculated based on the average molecular weight of the organopolysiloxane.
  • the first unsaturated organopolysiloxane can have a viscosity of 1,000 to 2,000,000 cst at 25° C.
  • the lower limit of such a viscosity is preferably 5,000 cst or more, 10,000 cst or more, 20,000 cst or more, 40,000 cst or more, 60,000 cst or more, 80,000 cst or more, or 100,000 cst or more, and more preferably 125,000 cst or more or 150,000 cst or more.
  • the upper limit of the viscosity is preferably 1,000,000 cst or less, 500,000 cst or less, 450,000 cst or less, 400,000 cst or less, 350,000 cst or less, 300,000 cst or less, or 250,000 cst or less, more preferably 200,000 cst or less or 180,000 cst or less, and even more preferably 165,000 cst or less.
  • the first unsaturated organopolysiloxane can have an average molecular weight of 30,000 Da to 500,000 Da.
  • the lower limit of the average molecular weight is preferably 35,000 Da or more, 40,000 Da or more, 50,000 Da or more, 60,000 Da or more, 72,000 Da or more, 84,000 Da or more, 96,000 Da or more, or 100,000 Da or more, and more preferably 140,000 Da or more or 150,000 Da or more.
  • the upper limit of the average molecular weight is preferably 200,000 Da or less, 190,000 Da or less, 180,000 Da or less, or 170,000 Da or less, more preferably 160,000 Da or less, and even more preferably 155,000 Da or less.
  • the average molecular weight in this disclosure can be determined by gel permeation chromatography (GPC).
  • the first unsaturated organopolysiloxane for example, at least one unsaturated organopolysiloxane selected from the group consisting of organopolysiloxanes having vinyl groups, vinyl-terminated organopolysiloxanes, and vinylated branched organopolysiloxanes can be used.
  • vinyl-terminated polydimethylsiloxane vinyl-terminated diphenylsiloxane-dimethylsiloxane copolymer
  • vinyl-terminated polyphenylmethylsiloxane vinylphenylmethyl-terminated vinylphenylsiloxane-phenylmethylsiloxane copolymer
  • vinyl-terminated trifluoropropylmethylsiloxane-dimethylsiloxane copolymer vinyl-terminated diethylsiloxane-dimethylsiloxane copolymer, vinylmethylsiloxane-dimethylsiloxane copolymer, trimethylsiloxy-terminated vinylmethylsiloxane-dimethylsiloxane copolymer, silanol-terminated vinylmethylsiloxane-dimethylsiloxane copolymer, vinylmethylsiloxane homopolymer, vinyl T-structure polymer, vinyl Q-structure polymer, monovin
  • the first unsaturated organopolysiloxane can be used alone or in combination of two or more. Among these, vinyl-terminated polydimethylsiloxane is preferred, and vinyl dimethicone (divinyl dimethicone) is more preferred.
  • terminal refers to either one terminal or both terminals. When distinguishing between these, it can be written as "vinyl one terminal” or “vinyl both terminals", for example.
  • the amount of the first unsaturated organopolysiloxane in the first agent is not particularly limited, and may be appropriately adjusted so that the molar ratio of the hydride functionalized portion to the unsaturated portion falls within a predetermined range.
  • the amount of the first unsaturated organopolysiloxane may be 5.0% by mass or more, 10% by mass or more, 20% by mass or more, 25% by mass or more, 30% by mass or more, 35% by mass or more, or 40% by mass or more, and may be 90% by mass or less, 85% by mass or less, 80% by mass or less, 75% by mass or less, 70% by mass or less, 65% by mass or less, 60% by mass or less, 55% by mass or less, 50% by mass or less, or 45% by mass or less, based on the entire first agent.
  • the first hydride-functionalized polysiloxane is not particularly limited, and may be a polysiloxane having a hydride-functionalized moiety, such as a compound of the following formula 1.
  • the first hydride-functionalized polysiloxane may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • the "hydride-functionalized moiety" in the present disclosure means a moiety having a Si-H unit:
  • R 1b , R 2b , R 3b , R 4b , R 5b , R 6b , R 7b , R 8b , R 9b and R 10b are each independently selected from hydrogen, C 1-20 alkyl, C 2-20 alkenyl, C 5-10 aryl, hydroxyl, or C 1-20 alkoxy, and m and n are each independently an integer from 10 to 6,000, provided that at least one of R 1b , R 2b , R 3b , R 4b , R 5b , R 6b , R 7b , R 8b , R 9b and R 10b is hydrogen.
  • At least one of R 1b , R 2b , R 3b , R 4b , R 5b , R 6b , R 7b , R 8b , R 9b and R 10b is hydrogen, and the remainder are C 1-20 alkyl.
  • R 1b , R 2b , R 3b , R 4b , R 5b , R 6b , R 7b , R 8b , R 9b and R 10b are hydrogen (e.g., two Si—H units per functionalized hydridopolysiloxane molecule).
  • R 1b , R 2b , R 3b , R 4b , R 5b , R 6b , R 7b , R 8b , R 9b and R 10b are hydrogen (e.g., three Si—H units per functionalized hydridopolysiloxane molecule).
  • R 1b , R 2b , R 3b , R 4b , R 5b , R 6b , R 7b , R 8b , R 9b and R 10b are hydrogen (e.g., two Si—H units per functionalized hydridopolysiloxane molecule), and the remainder are C 1-20 alkyl.
  • R 1b , R 2b , R 3b , R 4b , R 5b , R 6b , R 7b , R 8b , R 9b and R 10b are hydrogen (e.g., three Si—H units per functionalized hydridopolysiloxane molecule), and the remainder are C 1-20 alkyl.
  • At least two of R 4b , R 5b , R 9b and R 10b are hydrogen (eg, two Si—H units per functionalized hydridopolysiloxane molecule), and the remainder are C 1-20 alkyl.
  • R 4b , R 5b , R 9b and R 10b are hydrogen (eg, three Si—H units per functionalized hydridopolysiloxane molecule), and the remainder are C 1-20 alkyl.
  • the sum of m and n is an integer between 10 and 1,300, between 10 and 1,100, between 10 and 600, between 15 and 500, between 15 and 400, between 20 and 300, between 20 and 200, between 25 and 100, between 25 and 75, between 30 and 50, or between 40 and 45.
  • the first hydride-functionalized polysiloxane can be a non-terminally and/or terminally hydrogenated organopolysiloxane, which is composed of one or more organopolysiloxanes having at least two Si-H units in the molecule, preferably one or more organopolysiloxanes having an average of at least two Si-H units and having a viscosity of 2 to 100,000 cst at 25°C.
  • the organopolysiloxane having hydride-functionalized Si—H units may include such Si—H units in terminal units of the polymer, in non-terminal monomer units of the polymer, or in a combination thereof. Of these, it is preferred that the Si—H units are included in non-terminal monomer units of the polymer.
  • the first hydride-functionalized polysiloxane may be alkyl-terminated. For example, in Formula 1, one or both of R 2b and R 7b may be C 1-20 alkyl.
  • one, two, three, four, five or six of R 1b , R 2b , R 3b , R 6b , R 7b and R 8b may be C 1-20 alkyl.
  • R 1b , R 2b , R 3b , R 4b , R 5b , R 6b , R 7b , R 8b and R 10b are each C 1-20 alkyl, for example C 1 alkyl (for example methyl), and R 9b may be hydrogen.
  • R 1b , R 2b , R 3b , R 4b , R 5b , R 6b , R 7b , R 8b and R 9b are each C 1-20 alkyl, for example C 1 alkyl (for example methyl), and R 10b may be hydrogen.
  • the Si-H containing monomer units in the organopolysiloxane may be spaced apart, on average, by 1 monomer unit or more, 2 monomer units or more, 5 monomer units or more, 10 monomer units or more, 20 monomer units or more, 40 monomer units or more, 200 monomer units or more, 400 monomer units or more, 1,000 monomer units or more, or 2,000 monomer units or more.
  • the Si-H content of the organopolysiloxane having Si-H units can be 0.10 mmol/g or more, 0.50 mmol/g or more, 1.0 mmol/g or more, 2.0 mmol/g or more, 3.0 mmol/g or more, or 4.0 mmol/g or more, and can be 20 mmol/g or less, 10 mmol/g or less, 9.0 mmol/g or less, 8.0 mmol/g or less, 7.0 mmol/g or less, 6.0 mmol/g or less, or 5.0 mmol/g or less.
  • the approximate molar amount of Si-H units in the organopolysiloxane can be calculated based on the average molecular weight of the organopolysiloxane.
  • the first hydride-functionalized polysiloxane can have a viscosity of 2 to 500,000 cst at 25° C.
  • the lower limit of the viscosity is preferably 3 cst or more, 4 cst or more, 5 cst or more, 10 cst or more, 12 cst or more, 15 cst or more, 20 cst or more, 25 cst or more, or 30 cst or more, and more preferably 40 cst or more.
  • the upper limit of the viscosity is preferably 200,000 cst or less, 100,000 cst or less, 50,000 cst or less, 20,000 cst or less, 10,000 cst or less, 5,000 cst or less, 2,000 cst or less, or 1,000 cst or less, and more preferably 500 cst or less.
  • the viscosity of the hydride-functionalized polysiloxane is particularly preferably in the range of 45 to 100 cst or 45 to 50 cst at 25°C.
  • the hydride-functionalized polysiloxane can have an average molecular weight of 400 to 500,000 Da.
  • the lower limit of such average molecular weight is preferably 500 Da or more, 800 Da or more, 900 Da or more, 1,000 Da or more, 1,200 Da or more, 1,400 Da or more, 1,600 Da or more, 1,800 Da or more, 2,000 Da or more, or 2,200 Da or more, and more preferably 2,300 Da or more.
  • the upper limit of the average molecular weight is preferably 250,000 Da or less, 140,000 Da or less, 100,000 Da or less, 72,000 Da or less, 62,700 Da or less, 60,000 Da or less, 50,000 Da or less, 49,500 Da or less, 36,000 Da or less, 28,000 Da or less, 25,000 Da or less, 20,000 Da or less, 15,000 Da or less, 10,000 Da or less, 5,000 Da or less, or 4,000 Da or less, and more preferably 2,500 Da or less.
  • the first hydride-functionalized polysiloxane may be, but is not limited to, at least one selected from the group consisting of hydride-terminated polydimethylsiloxane, hydride-terminated polyphenyl-(dimethylhydrosiloxy)siloxane, hydride-terminated methylhydrosiloxane-phenylmethylsiloxane copolymer, trimethylsiloxy-terminated methylhydrosiloxane-dimethylsiloxane copolymer, polymethylhydrosiloxane, trimethylsiloxy-terminated polyethylhydrosiloxane, triethylsiloxane, methylhydrosiloxane-phenyloctylmethylsiloxane copolymer, and methylhydrosiloxane-phenyloctylmethylsiloxane terpolymer.
  • hydride-terminated polydimethylsiloxane is
  • the amount of the first hydride-functionalized polysiloxane in the first agent is not particularly limited, and may be appropriately adjusted so that the molar ratio of the hydride-functionalized portion to the unsaturated portion falls within a predetermined range.
  • the amount of the first hydride-functionalized polysiloxane may be 1.0% by mass or more, 3.0% by mass or more, or 5.0% by mass or more, and may be 50% by mass or less, 40% by mass or less, 30% by mass or less, 20% by mass or less, 15% by mass or less, 10% by mass or less, or 8.0% by mass or less, relative to the entire first agent.
  • the second agent constituting the paint-on-lip film-forming agent of the present disclosure contains a catalyst that crosslinks the crosslinking reactive component in the first agent described above.
  • the catalyst is not particularly limited, and may be, for example, any substance capable of causing, promoting, or initiating a physical and/or chemical crosslinking reaction of the unsaturated organopolysiloxane and hydride-functionalized polysiloxane, which are crosslinking reactive components constituting the coating.
  • the catalyst may or may not undergo permanent physical and/or chemical changes during or at the end of the process.
  • the catalyst may be, but is not limited to, a metal catalyst capable of initiating and/or promoting crosslinking at or below body temperature, such as Group VIII metal catalysts, for example, platinum catalysts, rhodium catalysts, palladium catalysts, cobalt catalysts, nickel catalysts, ruthenium catalysts, osmium catalysts, and iridium catalysts, and Group IVA metal catalysts, for example, germanium catalysts and tin catalysts. Of these, platinum catalysts, rhodium catalysts, and tin catalysts are preferred.
  • the catalysts may be used alone or in combination of two or more.
  • Platinum catalysts include, for example, platinum carbonylcyclovinylmethylsiloxane complexes, platinum divinyltetramethyldisiloxane complexes, platinum cyclovinylmethylsiloxane complexes, platinum octanaldehyde/octanol complexes, and other Pt(0) catalysts, such as Karstedt's catalyst, platinum-alcohol complexes, platinum-alkoxide complexes, platinum-ether complexes, platinum-aldehyde complexes, platinum-ketone complexes, platinum-halogen complexes, platinum-sulfur complexes, platinum-nitrogen complexes, platinum-phosphorus complexes, platinum-phosphorus complexes, platinum-carbon double bond complexes, platinum-carbon triple bond complexes, platinum-imido complexes, platinum-amide complexes, platinum-ester complexes, platinum-phosphate ester complexes, platinum-thiol ester complexes, platinum lone
  • At least one selected from the group consisting of platinum carbonylcyclovinylmethylsiloxane complex, platinum divinyltetramethyldisiloxane complex, platinum cyclovinylmethylsiloxane complex, and platinum octanaldehyde/octanol complex is preferred.
  • Rhodium catalysts include, for example, tris(dibutylsulfide)rhodium trichloride and rhodium trichloride hydrate.
  • tin catalysts include tin(II) octanoate, tin(II) neodecanoate, dibutyltin diisooctylmaleate, di-n-butyl bis(2,4-pentanedionate)tin, di-n-butylbutoxychlorotin, dibutyltin dilaurate, dimethyltin dineodecanoate, dimethylhydroxy(oleate)tin, and tin(II) oleate.
  • platinum catalysts are more preferred, with platinum divinyltetramethyldisiloxane complexes being particularly preferred.
  • the amount of catalyst in the second agent may be adjusted appropriately according to the required film performance, etc., and is not particularly limited.
  • the amount of catalyst may be 0.001 mass% or more, 0.005 mass% or more, or 0.010 mass% or more, and 5.0 mass% or less, 3.0 mass% or less, 1.0 mass% or less, 0.10 mass% or less, or 0.050 mass% or less, relative to the total amount of the second agent.
  • the formulation of the second agent of the present disclosure is not particularly limited, and may be, for example, a single-phase system composed of an oil phase in an anhydrous form, a non-emulsified oil-in-water or water-in-oil two-phase system, or a two-phase system composed of an oil-in-water emulsion composition or a water-in-oil emulsion composition.
  • Each of these formulations can be prepared appropriately by conventional methods using a catalyst and, optionally, known materials such as oil, emulsifier, and water, as described below.
  • Silicone oil can be used as the oil, and the first unsaturated organopolysiloxane and the first hydride-functionalized polysiloxane that can be used in the first agent described above can also be used as this silicone oil.
  • the unsaturated organopolysiloxane and the hydride-functionalized polysiloxane in the second agent can be called the second unsaturated organopolysiloxane and the second hydride-functionalized polysiloxane to distinguish them from the first unsaturated organopolysiloxane and the first hydride-functionalized polysiloxane in the first agent.
  • the applied-type film-forming agent for lips of the present disclosure contains an unsaturated organopolysiloxane and a hydride-functionalized polysiloxane such that the molar ratio of the total molar amount of hydride-functionalized moieties in the hydride-functionalized polysiloxane contained in the first and second agents to the total molar amount of unsaturated moieties in the unsaturated organopolysiloxane contained in the first and second agents is 1.2 to 50.0.
  • a film that is resistant to peeling and has excellent film durability, such as cosmetic wear can be obtained on active lips.
  • the total molar amount of unsaturated moieties in the organopolysiloxane having unsaturated moieties in the applied film-forming agent for lips can be 1.0 mmol or more, 1.5 mmol or more, 2.0 mmol or more, 2.5 mmol or more, 3.0 mmol or more, 3.5 mmol or more, 4.0 mmol or more, 4.5 mmol or more, or 5.0 mmol or more, and can be 20 mmol or less, 15 mmol or less, 10 mmol or less, 9.5 mmol or less, or 9.0 mmol or less, from the viewpoints of film peel resistance, film durability, etc.
  • the total molar amount of the hydride-functionalized portion of the hydride-functionalized polysiloxane in the applied film-forming agent for lips can be 6.0 mmol or more, 8.0 mmol or more, 10 mmol or more, 20 mmol or more, 30 mmol or more, 40 mmol or more, 50 mmol or more, 60 mmol or more, 70 mmol or more, or 80 mmol or more, and can be 150 mmol or less, 130 mmol or less, 100 mmol or less, 90 mmol or less, 80 mmol or less, 70 mmol or less, 60 mmol or less, or 50 mmol or less, from the viewpoint of the peeling resistance of the film, the durability of the film, and the like.
  • the molar ratio of the hydride functionalized portion to the unsaturated portion is preferably 1.2 or more, 1.5 or more, 1.8 or more, 2.0 or more, 2.5 or more, 3.0 or more, 3.5 or more, 4.0 or more, 4.5 or more, or 5.0 or more, and is preferably 50.0 or less, 45.0 or less, 40.0 or less, 35.0 or less, 30.0 or less, 25.0 or less, 20.0 or less, 15.0 or less, less than 15.0, 14.5 or less, 14.0 or less, 13.5 or less, 13.0 or less, 12.5 or less, 12.0 or less, 11.5 or less, 11.0 or less, 10.5 or less, or 10.0 or less.
  • ⁇ Optional ingredients> In the applied film-forming agent for lips of the present disclosure, various ingredients can be appropriately blended into the first agent and/or the second agent within a range that does not adversely affect the effects of the present disclosure.
  • the optional components are not particularly limited, but examples include feel modifiers, adhesion modifiers, spreadability promoters, diluents, adhesion modifiers, oils, emulsifiers (surfactants), water, humectants, preservatives, coloring materials (e.g., pigments, dyes, colorants), pearling agents, matting agents, beads, cloth, rubber materials (e.g., rubber sheets made of silicone rubber, etc.), components that thicken the water phase or oil phase (thickeners), protective colloids, reinforcing materials (fillers), skin permeation enhancers, optical modifiers, scattering agents, adsorbents, magnetic materials, gas transport modifiers, liquid transport modifiers, pH modifiers, sensitization modifiers, and aesthetic modifiers.
  • Optional components can be used alone or in combination of two or more.
  • cosmetic agents include moisturizers, UV absorbers, skin protectants, skin soothing agents, skin whitening agents, skin glossing agents, skin softeners, skin smoothing agents, skin bleaching agents, skin exfoliating agents, skin tightening agents, beauty agents, vitamins, antioxidants, cell signaling agents, cell regulating agents, cell interacting agents, skin tanning agents, anti-aging agents, anti-wrinkle agents, spot reducers, alpha-hydroxy acids, beta-hydroxy acids, and ceramides; and also include, for example, pain relieving agents, analgesics, anti-pruritic agents, anti-acne agents (e.g., beta-hydroxy acids, salicylic acid, benzoyl peroxide), and anti-inflammatory agents.
  • analgesics e.g., analgesics, anti-pruritic agents, anti-acne agents (e.g., beta-hydroxy acids, salicylic acid, benzoyl peroxide), and anti-inflammatory agents.
  • the therapeutic agents may include, for example, antihistamines, corticosteroids, NSAIDs (nonsteroidal anti-inflammatory drugs), antiseptics, antibiotics, antibacterials, antifungals, antivirals, antiallergy agents, anti-irritants, insect repellents, phototherapy agents, blood clotting agents, antineoplastic agents, immune system enhancers, immune system suppressants, coal tar, anthralin, fluocinonide, methotrexate, cyclosporine, pimecrolimus, tacrolimus, azathioprine, fluorouracil, ceramides, counterirritants, and skin cooling compounds; and may include, for example, antioxidants, vitamins, vitamin D3 analogs, retinoids, minerals, mineral oil, petrolatum, fatty acids, plant extracts, polypeptides, antibodies, proteins, sugars, humectants, and emollients.
  • NSAIDs nonsteroidal anti-inflammatory drugs
  • antiseptics antibiotics
  • the oil may be, for example, liquid oil, solid oil, wax, hydrocarbon oil, silicone oil, or polar oil.
  • the oil may be a non-volatile oil or a volatile oil.
  • the oil may be used alone or in combination of two or more.
  • volatile refers to an oil that exhibits a volatile content of more than 5% when left at atmospheric pressure and 105°C for 3 hours. Such a volatile content may be specified as 10% or more, 20% or more, 40% or more, 50% or more, 60% or more, 80% or more, or 100%.
  • the boiling point at 1 atmosphere (101.325 kPa) may be used as an indicator of volatility.
  • non-volatile refers to a material that exhibits a volatile content of 5% or less when left at 105°C for 3 hours.
  • silicone oils that can be used include chain silicones such as dimethylpolysiloxane (dimethicone), methylphenylpolysiloxane, and methylhydrogenpolysiloxane; and cyclic silicones such as octamethylcyclotetrasiloxane, decamethylcyclopentasiloxane, and dodecamethylcyclohexasiloxane.
  • chain silicones such as dimethylpolysiloxane (dimethicone), methylphenylpolysiloxane, and methylhydrogenpolysiloxane
  • cyclic silicones such as octamethylcyclotetrasiloxane, decamethylcyclopentasiloxane, and dodecamethylcyclohexasiloxane.
  • the amount of volatile oil in the first agent of the present disclosure is preferably 30% by mass or less, 20% by mass or less, 10% by mass or less, 5.0% by mass or less, 3.0% by mass or less, 1.0% by mass or less, 0.1% by mass or less, or 0.05% by mass or less relative to the total amount of the first agent, and it is more preferable that no volatile oil is contained in the first agent.
  • the emulsifier for example, anionic, cationic, amphoteric, or nonionic emulsifiers can be used.
  • the emulsifiers can be used alone or in combination of two or more.
  • the emulsifier in this disclosure refers to an agent having an emulsifying function (surface activity), and can also include agents generally referred to as surfactants.
  • emulsifier examples include at least one selected from the group consisting of hydrocarbon surfactants, silicone surfactants, and amphiphilic powders.
  • hydrocarbon surfactants include polyoxyethylene alkyl ethers, polyoxyethylene steryl ethers, polyoxyethylene fatty acid esters, polyoxyethylene polyhydric alcohol fatty acid esters, polyoxyethylene hydrogenated castor oil, polyoxyethylene sorbitan fatty acid esters, glycol fatty acid esters, glycerin fatty acid esters, sorbitan fatty acid esters, sucrose fatty acid esters, and polyglycerin fatty acid esters.
  • silicone surfactants include polyether-modified silicone and alkyl-co-modified polyether-modified silicone.
  • the amount of emulsifier used can be 0.01% by mass or more, 0.05% by mass or more, 0.1% by mass or more, or 0.2% by mass or more relative to the total amount of the first agent or the second agent.
  • the upper limit of the amount of emulsifier used can be, for example, 5.0% by mass or less, 4.0% by mass or less, 3.0% by mass or less, 2.0% by mass or less, or 1.0% by mass or less.
  • water used in cosmetics or quasi-drugs can be used.
  • water used in cosmetics or quasi-drugs can be used.
  • ion-exchanged water, distilled water, ultrapure water, and tap water can be used.
  • coloring materials there are no particular limitations on the coloring materials, and materials generally referred to as inorganic pigments, organic pigments, dyes, and colorants can be used. Coloring materials can be used alone or in combination of two or more. Note that coloring materials do not include pearling agents, matte agents, and beads.
  • inorganic pigments include inorganic red pigments (e.g., iron oxide (red oxide), iron titanate, etc.); inorganic brown pigments (e.g., gamma-iron oxide, etc.); inorganic yellow pigments (e.g., yellow iron oxide, yellow ocher, etc.); inorganic black pigments (e.g., black iron oxide, low-order titanium oxide, etc.); inorganic purple pigments (e.g., manganese violet, cobalt violet, etc.); inorganic green pigments (e.g., chromium oxide, chromium hydroxide, cobalt titanate, etc.); inorganic blue pigments (e.g., ultramarine, Prussian blue, etc.); inorganic white pigments (e.g., titanium dioxide, zinc oxide, etc.); metal powders (e.g., aluminum, gold, silver, copper, etc.), etc.
  • inorganic red pigments e.g., iron oxide (red oxide), iron titanate,
  • organic pigments or dyes for example, organic pigments or dyes such as zirconium, barium or aluminum lake, for example, Red No. 2, Red No. 3, Red No. 102, Red No. 104, Red No. 105, Red No. 106, Red No. 201, Red No. 202, Red No. 203, Red No. 204, Red No. 205, Red No. 206, Red No. 207, Red No. 208, Red No. 213, Red No. 214, Red No. 215, Red No. 218, Red No. 219, Red No. 220, Red No. 221, Red No. 223, Red No. 225, Red No. 226, Red No. 227, Red No. 228, Red No. 230, Red No. 231, Red No.
  • dyes that can be used include No. 2, Red 401, Red 404, Red 405, Red 501, Red 502, Red 503, Red 504, Red 505, Red 506, Orange 201, Orange 205, Orange 401, Yellow 4, Yellow 5, Yellow 201, Yellow 202, Yellow 203, Yellow 204, Yellow 205, Yellow 401, Yellow 402, Yellow 403 (1), Yellow 404, Yellow 405, Yellow 406, Yellow 407, Blue 1, Blue 404, Green 3, Green 201, Green 202, Green 204, Purple 201, etc.
  • dyes such as Eosin Y can also be used.
  • pigments examples include natural pigments such as ⁇ -carotene, cochineal pigment, red cabbage pigment, riboflavin, crocin, anthraquinone, canthaxanthin, and safflower pigment.
  • pearlescent agent there are no particular limitations on the pearlescent agent, and for example, materials generally known as luster pigments can be used. Pearlescent agents can be used alone or in combination of two or more types.
  • Examples of luster pigments which are a type of pearling agent, include titanium mica, iron oxide-coated titanium mica, carmine-coated titanium mica, carmine- and malt-coated titanium mica, iron oxide- and carmine-treated titanium mica, malt-coated titanium mica, iron oxide- and malt-coated titanium mica, chromium oxide-treated titanium mica, black titanium oxide-treated titanium mica, acrylic resin-coated aluminum powder, silica-coated aluminum powder, titanium oxide-coated mica, titanium oxide-coated bismuth oxychloride, titanium oxide-coated talc, colored titanium oxide-coated mica, titanium oxide-coated synthetic mica, titanium oxide-coated silica, titanium oxide-coated alumina, titanium oxide-coated glass powder, polyethylene terephthalate-polymethyl methacrylate laminated film powder, bismuth oxychloride, fish scale foil, iron oxide-coated titanium oxide-coated mica such as red ocher titanium oxide-coated mica, which is mica coated with iron oxide and titanium oxide,
  • colorless luster pigments known transparent luster pigments can be used.
  • luster pigments are made of glass particles as a base material, and a coating made of a high refractive index material such as titanium dioxide is formed on the surface of the base material.
  • photoluminescent pigment does not include the color materials described above, and refers to a pigment that exhibits photoluminescence. Additionally, “colored photoluminescent pigment” refers to a photoluminescent pigment that exhibits a color other than colorless or white. Additionally, photoluminescent pigments typically exhibit a flat, flake-like or scaly form.
  • the matting agent there are no particular limitations on the matting agent, so long as it is a material (e.g., a particulate or powdered material) that can make the surface of the film applied to the lips matte and suppress so-called "shininess.”
  • matting agent materials that can be used include inorganic materials such as extender pigments (e.g., mica, talc, silica (e.g., fumed silica)), calcium carbonate, clay, alumina, and titanium oxide, organic materials such as organopolysiloxane elastomers and polyvinylidene copolymers, and waxes.
  • Matting agents can be used alone or in combination of two or more types.
  • the matting agent material and the coloring material overlap, and the blending of such materials results in a matte surface of the film, the material is treated as a matting agent.
  • beads there are no particular limitations on the type of beads, and examples of beads that can be used include inorganic beads made of silica gel, natural stone, glass, etc.; resin beads such as polystyrene resin and polyacrylic resin; and composite beads that combine inorganic and resin materials.
  • shape of the beads There are also no particular limitations on the shape of the beads, and they are not limited to spheres, but can have a variety of shapes such as hemispheres, spindles, cubes, and rectangular parallelepipeds. Beads can be used alone or in combination of two or more types.
  • “beads” refers to components that generally exhibit decorative properties and have parts that are larger than the maximum length of the coloring material, pearl agent, and matte agent described above.
  • color materials, pearling agents, matting agents, cloth, rubber materials, and beads in the first agent. If these are compounded in the second agent, when the second agent is applied to the application surface of the first agent, the agent may harden during the process, and these materials may become easily localized, which may result in uneven coloring. From the viewpoint of suppressing defects such as uneven coloring, it is advantageous to compound these materials in the first agent. Furthermore, color materials, pearling agents, matting agents, cloth, rubber materials, and beads may be compounded in the second agent to the extent that defects such as uneven coloring do not occur, but it is advantageous for these not to be included in the second agent.
  • the present disclosure's applied film-forming agent for lips can be used as a lip cosmetic.
  • lip cosmetic include lipstick and lip gloss.
  • the method of using the applied-type film-forming agent for lips of the present disclosure is not particularly limited, and may include, for example, any of the following steps. Since such a method allows makeup to be applied to the lips, the method may also be called a makeup method.
  • the method of using the applied-type film-forming agent for lips of the present disclosure does not include methods of surgery, treatment, or diagnosis for humans: Applying the first agent to the lips to form a first agent layer, and then applying the second agent onto the first agent layer to form a film, or The second agent is applied to the lips to form a second agent layer, and then the first agent is applied onto the second agent layer to form a film; or, the first agent and the second agent are mixed to prepare a mixture, and then the mixture is applied to the lips to form a film.
  • the preferred method of use is to apply the first agent to the lips to form a first agent layer, and then apply the second agent onto this first agent layer and crosslink it to form a film.
  • the materials described above can be used for the first and second agents in the same way.
  • This method may be performed once, or the method may be performed multiple times (e.g., two or more times, or three or more times) on the formed film.
  • the method may include, for example, any of the following operations.
  • FIG. 2 shows an example in which the applied film-forming agent for lips of the present disclosure is used as a lipstick and the method is performed multiple times (two or three times): A process of applying a first agent to the formed coating to form a first agent layer, and then applying a second agent onto the first agent layer to further form a coating; or An operation of applying a second agent to the formed coating to form a second agent layer, and then applying a first agent onto the second agent layer to further form a coating; or an operation of mixing the first agent and the second agent to prepare a mixture, and then applying the mixture to the formed coating to further form a coating.
  • a forming agent containing optional ingredients such as pearling agents, matting agents, beads, cloth, etc. may be used at a certain stage.
  • a film may be formed using a forming agent that does not contain pearling agents, etc., and then a first agent containing pearling agents, etc. may be applied to the formed film to form a first agent layer, and then a second agent may be applied on the first agent layer to further form a film containing pearling agents, etc.
  • an optional ingredient such as a pearling agent may be mixed with the first agent and the second agent to prepare a mixture, and then the mixture may be applied to the formed film to further form a film containing pearling agents, etc.
  • a layer different from the forming agent or film of the present disclosure may be applied to the lips before the first agent, the second agent, or a mixture including the first agent and the second agent is applied to the lips; the first agent may be applied to the lips to form a first agent layer, a different layer may be applied on the first agent layer, and then the second agent may be applied to cover the different layer; the second agent may be applied to the lips to form a second agent layer, a different layer may be applied on the second agent layer, and then the first agent may be applied to cover the different layer; or a film may be formed, and then a different layer may be applied to the film.
  • This operation may also be performed when multiple films are stacked.
  • the materials constituting the different layers include at least one selected from the group consisting of pearling agents, matting agents, beads, cloth, rubber materials (e.g., rubber sheets made of silicone rubber, etc.), lipstick, and gloss.
  • the different layers may be applied to the entire surface of the lips, or may be applied partially as shown in FIG. 3.
  • non-adhesive materials When applying materials such as pearling agents, matting agents, cloth, rubber materials, and beads (sometimes simply referred to as "non-adhesive materials") to the film, a mixture of a material that can exhibit adhesive properties to the film and a non-adhesive material may be used to apply the film, or the non-adhesive material may be applied to the film after applying an adhesive material to the non-adhesive material or the film.
  • the non-adhesive material since the film formed by the forming agent of the present disclosure can exhibit adhesive properties before it is completely crosslinked, the non-adhesive material may be applied to the film before it is completely crosslinked, and the film may then be completely crosslinked (FIG. 3).
  • the method of using the presently disclosed applied film-forming agent for lips can also be used as a cosmetic treatment.
  • moisture can be unknowingly lost, leading to a state in which the stratum corneum on the surface of the lips is unable to maintain its moisture content.
  • the lips lack moisture, the skin on the lips is unable to effectively produce the moisturizing components it produces itself (Nature Moisturizing Factor (NMF)).
  • NMF ture Moisturizing Factor
  • the barrier function and moisturizing function of the lip surface are reduced, making the lips more susceptible to damage, which is thought to cause a loss of moisture and lead to dry lips and other problems.
  • the occlusion effect of the film (the effect of preventing moisture from escaping from the lips) can keep the lips well moisturized.
  • the function of producing moisturizing ingredients produced by the skin of the lips itself is improved, and the turnover in the stratum corneum is also improved, making problems such as chapped lips less likely to occur, and improving the cosmetic effect.
  • the term "cosmetic method" refers to applying the presently disclosed film-forming agent for lips to the lips to form a film and beautify the condition of the lips, or a method for beautifying the condition of the lips, and is different from a method of surgery, treatment, or diagnosis of a human being.
  • first or second agent there are no particular limitations on the method for applying the first or second agent to the lips, the different layers described above, or the first or second agent layer, and for example, methods such as spreading with fingers, spray application, transfer, etc. can be used.
  • the first agent and/or the second agent are separated into water and oil, it is preferable to shake these agents to forcibly form a two-phase system (oil-in-water type or water-in-oil type) from the viewpoint of crosslinking reactivity between the first agent and the second agent, etc.
  • the applied-type film-forming agent for lips of the present disclosure can be provided as a kit having the above-mentioned first and second agents constituting the forming agent.
  • the kit may also have any other optional components, such as a component for facilitating application of the first agent, etc. to the lips, or a material constituting the different layers described above.
  • Optional components include, for example, instructions for use, brushes, cotton swabs, cutters, scissors, materials constituting the different layers described above (for example, pearlescent agents, matte agents, beads, cloth, rubber materials, lipstick, and gloss), cleansers for removing film from the lips, mirrors, etc.
  • instructions for use can include not only general instructions for use attached in the form of a document within the kit, but also, for example, instructions for use printed on packaging containers such as the packaging container that contains the kit or the tube into which the first agent, etc. is injected.
  • the kit may be configured such that the first and second agents are not brought into contact with each other, for example, by packaging the agents in separate containers or in separate compartments of a container having two or more compartments.
  • the agents may also be configured to be applied one at a time or to be mixed together before or during use.
  • the thickness of the film prepared using the above-mentioned application-type film-forming agent for lips of the present disclosure is not particularly limited, and can be appropriately adjusted in consideration of, for example, breathability, invisibility, occlusion to the skin, aesthetics, etc.
  • the thickness of the film can be, for example, 0.5 ⁇ m or more, 1 ⁇ m or more, 10 ⁇ m or more, 30 ⁇ m or more, or 40 ⁇ m or more.
  • There is no particular limit to the upper limit of the thickness but it can be, for example, 150 ⁇ m or less, 100 ⁇ m or less, 90 ⁇ m or less, 80 ⁇ m or less, 70 ⁇ m or less, 60 ⁇ m or less, or 50 ⁇ m or less.
  • the thickness can be defined as the average value calculated by measuring the thickness of any part of the film five times using a high-precision digital micrometer (MDH-25MB, manufactured by Mitutoyo Corporation).
  • ⁇ Gloss retention test> A panel of 20 experts applied the first and second agents of the test sample in order to form a film on their lips, and after 2 hours, the gloss retention of the film was evaluated according to the following criteria.
  • a and B are considered to be acceptable, and C is considered to be unacceptable:
  • (Evaluation criteria) A: 15 or more of 20 expert panelists evaluated that the product had a gloss retention effect.
  • B 10 to 14 expert panelists out of 20 evaluated that the coating had a gloss retention effect.
  • C Nine or less of the 20 expert panelists rated the product as having a gloss retention effect.
  • Color retention test A panel of 20 experts applied the first and second agents of the test sample in order to form a film on their lips, and after 2 hours, the color retention of the film was evaluated according to the following criteria.
  • a and B ratings can be considered as passing, and C rating can be considered as failing:
  • C Nine or less expert panelists out of 20 evaluated the color retention effect.
  • Peel resistance test 1 A panel of 20 experts applied the first and second agents of the test sample to the lips of the skin to form a film. After 2 hours, the film was evaluated for its resistance to peeling according to the following criteria. Here, A and B are considered to be acceptable, and C is considered to be unacceptable: (Evaluation criteria) A: 15 or more out of 20 expert panelists evaluated that the coating on the lips did not peel off. B: 10 to 14 expert panelists out of 20 evaluated that the coating on the lips did not peel off. C: Nine or less out of 20 expert panelists evaluated that the coating on the lips did not peel off.
  • Test sample 1 was a lip-applied film-forming agent of the present disclosure consisting of a first agent and a second agent
  • test sample 2 was a liquid-type lipstick containing a conventional film-forming agent.
  • the first agent was applied to a white paper surface using a doctor blade to a thickness of about 100 ⁇ m, and then the second agent was spread with a finger on the surface of the first agent and left for 30 minutes to form a film.
  • lipstick was applied to a white paper surface using a doctor blade to a thickness of about 100 ⁇ m and left for 30 minutes.
  • a tissue was applied to the film and lipstick obtained on the paper surface, and the tissue was pressed against the paper surface with both hands for about 3 seconds, and then the tissue was peeled off and the color transfer to the tissue was visually observed.
  • Test Example 1 Each test sample in Test Example 1 was prepared according to the following method. In Test Example 1, the above-mentioned gloss retention test, color retention test, and peel resistance test 1 were carried out. The results are shown in Tables 1 and 2. The blending amounts in Tables 1 and 2 are in parts by mass.
  • a first agent was prepared by uniformly mixing 47.7 parts by mass of vinyl dimethicone containing an unsaturated portion (vinyl group) at a ratio of 0.11 mmol/g as the first unsaturated organopolysiloxane, 0.7 parts by mass of hydrogen dimethicone containing a hydride functionalized portion (Si—H group) at a ratio of 7.55 mmol/g as the first hydride functionalized polysiloxane, 8.0 parts by mass of synthetic wax, 20.0 parts by mass of dimethicone, 21.6 parts by mass of diphenylsiloxyphenyl trimethicone, 0.5 parts by mass of diisostearyl malate, 0.5 parts by mass of glyceryl diisostearate, and 1.0 part by mass of Red No. 202 as a coloring material.
  • a second agent was prepared by uniformly mixing 1.0 part by weight of a mixture of vinyl dimethicone, divinyl disiloxane, and platinum catalyst, 20.0 parts by weight of isododecane, and 79.0 parts by weight of dimethicone. Note that the vinyl dimethicone and divinyl disiloxane contained in the mixture containing the platinum catalyst are not taken into consideration when calculating "H” (the total molar amount of hydride-functionalized moieties in the hydride-functionalized polysiloxane) and "V” (the total molar amount of unsaturated moieties in the unsaturated organopolysiloxane) in the table.
  • H the total molar amount of hydride-functionalized moieties in the hydride-functionalized polysiloxane
  • V the total molar amount of unsaturated moieties in the unsaturated organopolysiloxane
  • Examples 1 to 3 and Comparative Example 2 The first and second agents were prepared in the same manner as in Comparative Example 1, except that the blending amounts of each component in the first agent were changed to the ratios shown in Table 1.
  • Examples 4 to 15 The first and second agents were prepared in the same manner as in Comparative Example 1, except that the components and their amounts in the first agent were changed to those shown in Table 2.
  • Test Example 2 Each test sample in Test Example 2 was prepared according to the following method. In Test Example 2, the above-mentioned peel resistance test 2 was carried out. The results are shown in FIG.
  • Example 4 The first agent was prepared by uniformly mixing 75.4 parts by mass of vinyl dimethicone containing 0.11 mmol/g of unsaturated moieties (vinyl groups) as the first unsaturated organopolysiloxane, 14.6 parts by mass of hydrogen dimethicone containing 7.55 mmol/g of hydride functionalized moieties (Si-H groups) as the first hydride functionalized polysiloxane, 2.5 parts by mass of diisostearyl malate, 2.5 parts by mass of glyceryl diisostearate, and 5.0 parts by mass of Red No. 202 as a coloring material.
  • the total molar amount (V) of the unsaturated moieties in the unsaturated organopolysiloxane was 8.3 mmol
  • the total molar amount (H) of the hydride functionalized moieties in the hydride functionalized polysiloxane was 110.2 mmol
  • the molar ratio of the total molar amount (H) of the hydride functionalized moieties to the total molar amount (V) of the unsaturated moieties was 13.3.
  • Comparative Example 3 Lipstick containing a conventional film-forming agent A lipstick was prepared by uniformly mixing 8.5 parts by weight of polyethylene, 1.5 parts by weight of microcrystalline wax, 54.0 parts by weight of cyclopentasiloxane, 2.5 parts by weight of diisostearyl malate, 12.5 parts by weight of trimethylsiloxysilicate as a film-forming agent, 3.5 parts by weight of triethylhexanoin, 10.0 parts by weight of mica, 2.5 parts by weight of glyceryl diisostearate, and 5.0 parts by weight of Red No. 202 as a coloring material.
  • Test Example 3 The test samples in Test Example 3 were prepared according to the following method. In Test Example 3, the finish when the coatings were stacked was evaluated. The results are shown in FIG.
  • Example 5 A first agent was prepared by uniformly mixing 40.5 parts by mass of vinyl dimethicone containing an unsaturated portion (vinyl group) at a ratio of 0.11 mmol/g as the first unsaturated organopolysiloxane, 7.9 parts by mass of hydrogen dimethicone containing a hydride functionalized portion (Si-H group) at a ratio of 7.55 mmol/g as the first hydride functionalized polysiloxane, 20.0 parts by mass of dimethicone, 11.6 parts by mass of diphenylsiloxyphenyl trimethicone, 10.0 parts by mass of dimethicone-treated fumed silica, and 10.0 parts by mass of Red No.
  • the total molar amount (V) of unsaturated moieties in the unsaturated organopolysiloxane was 4.5 mmol
  • the total molar amount (H) of hydride-functionalized moieties in the hydride-functionalized polysiloxane was 59.6 mmol
  • the molar ratio of the total molar amount (H) of hydride-functionalized moieties to the total molar amount (V) of unsaturated moieties was 13.2.
  • Test Example 4 The test sample in Test Example 4 was prepared according to the following method. In Test Example 4, the finish when beads were applied to the film was evaluated. The results are shown in Figure 3. The beads used were spherical acrylic resin beads with the shape and size shown in Figure 3. In addition, the first agent was applied to the lips, and then the second agent was applied, and the beads were applied directly to the film before the crosslinking reaction was completely completed.
  • Example 6 (First Agent) The first agent was prepared by uniformly mixing 50.53 parts by mass of vinyl dimethicone containing an unsaturated portion (vinyl group) at a ratio of 0.015 mmol/g as the first unsaturated organopolysiloxane, 7.87 parts by mass of hydrogen dimethicone containing a hydride functionalized portion (Si-H group) at a ratio of 4.35 mmol/g as the first hydride functionalized polysiloxane, 22.0 parts by mass of dimethicone, 10.0 parts by mass of hydrogenated polyisobutene, 1.6 parts by mass of diisostearyl malate, 7.0 parts by mass of dimethicone-treated fumed silica, and 1.0 part by mass of Blue No.
  • the total molar amount (V) of unsaturated moieties in the unsaturated organopolysiloxane was 0.758 mmol
  • the total molar amount (H) of hydride-functionalized moieties in the hydride-functionalized polysiloxane was 34.23 mmol
  • the molar ratio of the total molar amount (H) of hydride-functionalized moieties to the total molar amount (V) of unsaturated moieties was 45.2.

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Abstract

動きの活発な唇に対し、剥がれにくく、化粧持ち等の膜の持続性に優れる皮膜を形成し得る唇用塗布型皮膜形成剤を提供すること。　本開示の唇用塗布型皮膜形成剤は、皮膜を構成する架橋反応性成分を含む第１剤、及び前記架橋反応性成分を架橋させる触媒を含む第２剤を含み、かつ、第１剤及び第２剤に含まれる不飽和オルガノポリシロキサンにおける不飽和部の総モル量に対する、第１剤及び第２剤に含まれるヒドリド官能化ポリシロキサンにおけるヒドリド官能化部の総モル量のモル比が、１．２～５０．０である。

Description

唇用塗布型皮膜形成剤及び該形成剤の使用方法
　本開示は、唇用塗布型皮膜形成剤及び該形成剤の使用方法に関する。
　体表に塗布して、しわ、傷跡などを補正可能な皮膜を形成し得る、塗布型の皮膜形成剤が知られている。
　特許文献１には、１以上の架橋可能なポリマーを含む、対象の皮膚表面での層のその場形成のための組成物、及び該組成物から形成される層を含む人工皮膚が開示されている。
　特許文献２には、従来技術として、口紅等の分野において、化粧持ちの改善、カップ等への色移りを防止するために、皮膜形成剤などを使用することが開示されている。
特表２０１９－５０３３９６号公報 特開平０７－０３３６２２号公報
　特許文献１に記載される技術は、典型的には、身体の補正（しわ、たるみ等の改善）を目的とするものであり、しわ、たるみ等が目立ちやすい目袋、目尻などに適用される技術であった。
　目袋及び目尻は、顔の中でも比較的動きの少ない部位である。その一方で、唇は比較的動きの活発な部位であるため、特許文献１に記載される技術を、動きの活発な唇に対して適用すると、皮膜の剥がれ等の不具合が生じる場合があった。
　また、特許文献２にも記載されるように、口紅等の唇用化粧料の分野では、化粧持ちの改善、カップ等への色移りを防止することが望まれていた。
　したがって、本開示の主題は、動きの活発な唇に対し、剥がれにくく、化粧持ち等の膜の持続性に優れる皮膜を形成し得る唇用塗布型皮膜形成剤を提供することである。
〈態様１〉
　皮膜を構成する架橋反応性成分を含む第１剤、及び前記架橋反応性成分を架橋させる触媒を含む第２剤を含む、唇用塗布型皮膜形成剤であって、
　前記第１剤が、第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び第１のヒドリド官能化ポリシロキサンからなる群から選択される少なくとも一種を含み、
　前記第１剤が、前記第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び前記第１のヒドリド官能化ポリシロキサンのうち、前記第１の不飽和オルガノポリシロキサンのみを含む場合には、前記第２剤は、前記第２のヒドリド官能化ポリシロキサンを含み、
　前記第１剤が、前記第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び前記第１のヒドリド官能化ポリシロキサンのうち、前記第１のヒドリド官能化ポリシロキサンのみを含む場合には、前記第２剤は、前記第２の不飽和オルガノポリシロキサンを含み、
　前記第１剤及び前記第２剤に含まれる不飽和オルガノポリシロキサンにおける不飽和部の総モル量に対する、前記第１剤及び前記第２剤に含まれるヒドリド官能化ポリシロキサンにおけるヒドリド官能化部の総モル量のモル比が、１．２～５０．０である、
形成剤。
〈態様２〉
　前記第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び前記第２の不飽和オルガノポリシロキサンが、ビニル基を有するオルガノポリシロキサン、ビニル末端化されたオルガノポリシロキサン、及びビニル化された分岐鎖を有するオルガノポリシロキサンからなる群から選択される少なくとも一種である、態様１に記載の形成剤。
〈態様３〉
　前記第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び前記第２の不飽和オルガノポリシロキサンが、ビニル末端ポリジメチルシロキサン、ビニル末端ジフェニルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ビニル末端ポリフェニルメチルシロキサン、ビニルフェニルメチル末端ビニルフェニルシロキサン－フェニルメチルシロキサンコポリマー、ビニル末端トリフルオロプロピルメチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ビニル末端ジエチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ビニルメチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、トリメチルシロキシ末端ビニルメチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、シラノール末端ビニルメチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ビニルメチルシロキサンホモポリマー、ビニルＴ－構造ポリマー、ビニルＱ－構造ポリマー、モノビニル末端ポリジメチルシロキサン、ビニルメチルシロキサンターポリマー、及びビニルメトキシシランホモポリマーからなる群から選択される少なくとも一種である、態様２に記載の形成剤。
〈態様４〉
　前記第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び前記第２の不飽和オルガノポリシロキサンが、２５℃で１，０００～２，０００，０００ｃｓｔの粘度を有する、態様１～３のいずれかに記載の形成剤。
〈態様５〉
　前記第１のヒドリド官能化ポリシロキサン及び前記第２のヒドリド官能化ポリシロキサンが、非末端及び／又は末端で水素化されたオルガノポリシロキサンである、態様１～４のいずれかに記載の形成剤。
〈態様６〉
　前記第１のヒドリド官能化ポリシロキサン及び前記第２のヒドリド官能化ポリシロキサンが、ヒドリド末端ポリジメチルシロキサン、ヒドリド末端ポリフェニル－（ジメチルヒドロシロキシ）シロキサン、ヒドリド末端メチルヒドロシロキサン－フェニルメチルシロキサンコポリマー、トリメチルシロキシ末端メチルヒドロシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ポリメチルヒドロシロキサン、トリメチルシロキシ末端ポリエチルヒドロシロキサン、トリエチルシロキサン、メチルヒドロシロキサン－フェニルオクチルメチルシロキサンコポリマー、及びメチルヒドロシロキサン－フェニルオクチルメチルシロキサンターポリマーからなる群から選択される少なくとも一種である、態様５に記載の形成剤。
〈態様７〉
　前記第１のヒドリド官能化ポリシロキサン及び前記第２のヒドリド官能化ポリシロキサンが、２５℃で２～５００，０００ｃｓｔの粘度を有する、態様１～６のいずれかに記載の形成剤。
〈態様８〉
　前記触媒が、白金触媒、ロジウム触媒、及びスズ触媒からなる群から選択される少なくとも一種である、態様１～７のいずれかに記載の形成剤。
〈態様９〉
　前記触媒が、白金触媒であり、かつ、該白金触媒が、白金カルボニルシクロビニルメチルシロキサン錯体、白金ジビニルテトラメチルジシロキサン錯体、白金シクロビニルメチルシロキサン錯体、及び白金オクタンアルデヒド／オクタノール錯体からなる群から選択される少なくとも一種である、態様８に記載の形成剤。
〈態様１０〉
　前記第１剤及び前記第２剤のうちの少なくとも一方が、色材、パール剤、マット剤、布、ゴム材料、及びビーズからなる群から選択される少なくとも一種を含む、態様１～９のいずれかに記載の形成剤。
〈態様１１〉
　唇用化粧料である、態様１～１０のいずれかに記載の形成剤。
〈態様１２〉
　前記唇用化粧料が口紅である、態様１１に記載の形成剤。
〈態様１３〉
　態様１～１２のいずれかに記載の形成剤の使用方法であって、
　前記第１剤を唇に適用して第１剤層を形成した後に、該第１剤層上に第２剤を適用し、皮膜を形成する、又は、
　前記第２剤を唇に適用して第２剤層を形成した後に、該第２剤層上に第１剤を適用し、皮膜を形成する、又は
　前記第１剤及び前記第２剤を混合して混合物を調製した後に、該混合物を唇に適用し、被膜を形成する、
方法。
〈態様１４〉
　形成した皮膜に対して前記第１剤を適用して第１剤層を形成した後に、該第１剤層上に第２剤を適用し、皮膜をさらに形成する操作、又は、
　形成した皮膜に対して前記第２剤を適用して第２剤層を形成した後に、該第２剤層上に第１剤を適用し、皮膜をさらに形成する操作、又は
　前記第１剤及び前記第２剤を混合して混合物を調製した後に、形成した皮膜に対して前記混合物を適用し、皮膜をさらに形成する操作
を１回以上実施する、態様１３に記載の方法。
〈態様１５〉
　形成した皮膜に対し、該皮膜と異なる層を適用する、態様１３又は１４に記載の方法。
〈態様１６〉
　前記異なる層が、パール剤、マット剤、ビーズ、布、ゴム材料、口紅、及びグロスからなる群から選択される少なくとも一種から構成される、態様１５に記載の方法。
　本開示によれば、動きの活発な唇に対し、剥がれにくく、化粧持ち等の膜の持続性に優れる皮膜を形成し得る唇用塗布型皮膜形成剤を提供することができる。
図１の（ａ）は、上図が本開示の唇用塗布型皮膜形成剤を紙に塗布して形成した皮膜の写真であり、下図が形成した皮膜に対してティッシュを押し当てて剥がした後のティッシュ表面の写真であり、図１の（ｂ）は、上図が従来の皮膜形成剤含有口紅を紙に塗布した後の写真であり、下図が口紅に対してティッシュを押し当てて剥がした後のティッシュ表面の写真である。 図２は、本開示の唇用塗布型皮膜形成剤を用い、唇に対して皮膜を１回又は複数回形成したときの写真である。 図３は、本開示の唇用塗布型皮膜形成剤を唇に塗布して皮膜を形成するときに、皮膜が完全に架橋する前にビーズを適用して調製した、ビーズ層を備える皮膜の写真である。
　以下、本開示の実施の形態について詳述する。本開示は、以下の実施の形態に限定されるものではなく、発明の本旨の範囲内で種々変形して実施できる。
　本開示の唇用塗布型皮膜形成剤は、皮膜を構成する架橋反応性成分を含む第１剤、及び前記架橋反応性成分を架橋させる触媒を含む第２剤を含み、この第１剤が、第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び第１のヒドリド官能化ポリシロキサンからなる群から選択される少なくとも一種を含み、第１剤が、第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び第１のヒドリド官能化ポリシロキサンのうち、第１の不飽和オルガノポリシロキサンのみを含む場合には、第２剤は、第２のヒドリド官能化ポリシロキサンを含み、第１剤が、第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び第１のヒドリド官能化ポリシロキサンのうち、第１のヒドリド官能化ポリシロキサンのみを含む場合には、第２剤は、第２の不飽和オルガノポリシロキサンを含み、また、第１剤及び第２剤に含まれる不飽和オルガノポリシロキサンにおける不飽和部の総モル量に対する、第１剤及び第２剤に含まれるヒドリド官能化ポリシロキサンにおけるヒドリド官能化部の総モル量のモル比が、１．２～５０．０である。
　原理によって限定されるものではないが、本開示の唇用塗布型皮膜形成剤が、動きの活発な唇に対し、剥がれにくく、化粧持ち等の膜の持続性に優れる皮膜を形成し得る作用原理は以下のとおりであると考える。
　特許文献１に記載される皮膜形成剤は、典型的には、身体の補正（しわ、たるみ等の改善）を目的としているため、形成される皮膜は架橋後に、皮膚上において張ったような状態を維持する膜であることが必要であった。そのため、このような状態を確保するために、皮膜を構成する一成分のヒドリド官能化ポリシロキサンは、比較的高濃度で配合されている。
　本発明者は、唇に皮膜を形成する場合には、身体の補正よりも、化粧持ち性（色持ち性、艶持ち性等）等の膜の持続性の方が重要であること、並びに、目袋及び目尻に比べて、唇は比較的動きの活発な部位であり、皮膜が剥がれやすいことに着目した。そして、本発明者は、皮膜を構成する成分の１つであるヒドリド官能化ポリシロキサンの配合割合をこれまでとは逆に少なくすると、意外にも、身体の補正性能は低下するものの、皮膜が硬くなりすぎず、より柔軟な皮膜が形成され得ることを見出した。そして、驚くべきことに、得られた皮膜は従来の皮膜に比べ、唇の動きに対しても追従しやすく、剥がれにくい耐剥離性能を発現し得ることを見出した。
　また、例えば、色持ちがよいと言われている従来の口紅には、既に重合しているポリマー成分の皮膜形成剤が配合されている。このような口紅の場合は、油分又は重合後のポリマーが、単に唇に付着したような状態で適用されているため、形成される皮膜は、強度が弱く、唇との接着性も不十分であると考えられる。その結果、従来の皮膜形成剤を含有する口紅では、十分な化粧持ち性が得られないと考えられる。一方、本開示の唇用塗布型皮膜形成剤によって調製される皮膜は、唇上で架橋反応することによって形成される膜であるため、膜強度が高く、また、得られる皮膜は特許文献１に記載される皮膜よりも柔軟な膜であり、唇の動きに追従しやすく、かつ、唇表面のしわなどに侵入してアンカー効果を呈しやすいため、従来の皮膜形成剤による皮膜に比べ、唇との接着性が向上したと考えている。その結果、本開示の唇用塗布型皮膜形成剤によれば、架橋により強度が向上した皮膜が唇上にしっかりと固定されているため、従来の皮膜形成剤を含有する口紅などに比べて化粧持ち性が向上したと考えている。
　本開示における用語の定義は以下のとおりである。
　本開示において「膜の持続性」とは、ラスティング性と称することもでき、唇に適用した皮膜が、従来の一般的な口紅等によって得られる膜に比べ、目的とする性能（例えば色持ち性、艶持ち性等の化粧持ち性）を長期に維持し得る性能を意図する。例えば、本開示の唇用塗布型皮膜形成剤によって得られる皮膜が透明であり、グロス性を呈し得る皮膜であれば、従来の一般的なグロスリップ等に比べて艶持ちを持続させる性能を有することを意図し、また、得られる皮膜が色を有していれば、従来の一般的な口紅等に比べて少なくとも色持ちを持続させる性能を有することを意図する。
　本開示において「粘度」とは、剪断応力又は引張応力のいずれかによって変形させられている流体の抵抗の尺度を指す。例えば、唇用塗布型皮膜形成剤における第１剤及び第２剤の粘度は、基板の上に形成される層の厚さ、展延性、並びに均一性及び／又は一様性に影響を与える。粘度は、動的粘度（別名、絶対粘度、代表的な単位はＰａ・ｓ、ポアズ、Ｐ、ｃＰである。）又は運動学的粘度（代表的な単位はｃｍ２／ｓ、ストーク、Ｓｔ、ｃｓｔである。）のいずれかとして報告することができ、この運動学的粘度は、動的粘度を測定された流体の密度で割ったものである。本明細書に開示される成分の粘度範囲は、一般に、各成分の供給業者によって、レオメーター又はキャノン・フェンスケ（Ｃａｎｎｏｎ－Ｆｅｎｓｋｅ）チューブ粘度計を用いて測定される運動学的粘度の単位（例えば、ｃｓｔ）として提供されるが、流体の粘度は、例えば、レオメーター（例えば、線形剪断レオメーター若しくは動的剪断レオメーター）又は粘度計（粘度測定計、例えば、毛細管粘度計もしくは回転粘度計とも呼ばれる）を用いて測定することもできる。
　本開示における「架橋」には、一般に「硬化」と称する概念も包含される。
《唇用塗布型皮膜形成剤》
　本開示の唇用塗布型皮膜形成剤（単に「形成剤」と称する場合がある。）は、皮膜を構成する架橋反応性成分を含む第１剤と、この架橋反応性成分を架橋させる触媒を含む第２剤とを含み、かつ、第１剤及び第２剤に含まれる不飽和オルガノポリシロキサンにおける不飽和部の総モル量に対する、第１剤及び第２剤に含まれるヒドリド官能化ポリシロキサンにおけるヒドリド官能化部の総モル量のモル比（単に「不飽和部に対するヒドリド官能化部のモル比」と称する場合がある。）が、１．２～５０．０である。
　いくつかの実施態様において、唇用塗布型皮膜形成剤の塗布性能は、Ｂ型粘度計（芝浦システム株式会社製、ビスメトロン）を用いた粘度で評価することができる。２５℃、６０回転／分（ローターＮｏ．３又はＮｏ．４）の条件で測定した本開示の唇用塗布型皮膜形成剤における第１剤及び第２剤の作製直後の粘度は、例えば、１００ｍＰａ・ｓ以上、５００ｍＰａ・ｓ以上、１，０００ｍＰａ・ｓ以上、２，０００ｍＰａ・ｓ以上、５，０００ｍＰａ・ｓ以上、７，５００ｍＰａ・ｓ以上、１０，０００ｍＰａ・ｓ以上、又は１５，０００ｍＰａ・ｓ以上にすることができ、１，０００，０００ｍＰａ・ｓ以下、７５０，０００ｍＰａ・ｓ以下、５００，０００ｍＰａ・ｓ以下、２５０，０００ｍＰａ・ｓ以下、２００，０００ｍＰａ・ｓ以下、１７５，０００ｍＰａ・ｓ以下、１５０，０００ｍＰａ・ｓ以下、１２５，０００ｍＰａ・ｓ以下、１００，０００ｍＰａ・ｓ以下、又は８０，０００ｍＰａ・ｓ以下にすることができる。なかでも、滑らかな塗布性能及び皮膚からの液だれ抑制等の観点から、唇用塗布型皮膜形成剤の第１剤及び第２剤は、作製直後において、２０，０００ｍＰａ・ｓ以下、１５，０００ｍＰａ・ｓ以下、又は１０，０００ｍＰａ・ｓ以下の粘度を有することが好ましく、３，０００ｍＰａ・ｓ以上、５，０００ｍＰａ・ｓ以上、又は７，０００ｍＰａ・ｓ以上の粘度を有することが好ましい。
　いくつかの実施態様において、２５℃、６０回転／分（ローターＮｏ．３）の条件で測定した本開示の唇用塗布型皮膜形成剤における第１剤及び第２剤の２週間後の粘度は、滑らかな塗布性能及び皮膚からの液だれ抑制等の観点から、５０，０００ｍＰａ・ｓ以下、３０，０００ｍＰａ・ｓ以下、又は１５，０００ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましく、５，０００ｍＰａ・ｓ以上、７，０００ｍＰａ・ｓ以上、又は１０，０００ｍＰａ・ｓ以上であることが好ましい。
〈第１剤〉
　本開示の唇用塗布型皮膜形成剤は、皮膜を構成する架橋反応性成分を含む第１剤を含んでいる。第１剤は、かかる架橋反応性成分として、第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び第１のヒドリド官能化ポリシロキサンからなる群から選択される少なくとも一種を含んでいる。但し、第１剤が、第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び第１のヒドリド官能化ポリシロキサンのうち、第１の不飽和オルガノポリシロキサンのみを含む場合には、本開示の形成剤における第２剤は、第２のヒドリド官能化ポリシロキサンを含み、また、第１剤が、第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び第１のヒドリド官能化ポリシロキサンのうち、第１のヒドリド官能化ポリシロキサンのみを含む場合には、第２剤は、第２の不飽和オルガノポリシロキサンを含んでいる。
　第１剤の剤型としては特に制限はなく、例えば、油相で構成された単相系、非乳化型の水中油型若しくは油中水型の二相系の形態、又は水中油型乳化組成物若しくは油中水型乳化組成物の形態で構成された二相系であってもよい。ここで、油相で構成された単相系とは、典型的には無水の形態である。本開示において「無水」とは、組成物中に水が含まれていないことを意図することに加え、水の含有量が低量、即ち、１０質量％以下、５質量％以下、２質量％以下、１質量％以下、又は０．１質量％以下であることも意図する。また、非乳化型の二相系とは、水と油に分離した状態の液体を振とうさせることによって、油を含む分散媒中に水滴を強制的に分散させた油中水型の組成物、又は水を含む分散媒中に油滴を強制的に分散させた水中油型の組成物が包含され得る。
　これらの各剤型は、架橋反応性成分と、任意に、後述するような、油分、乳化剤、及び水などの公知の材料とを用い、常法によって適宜調製することができる。
　第１剤は、唇に塗布等によって適用されるため、塗布性能の観点から、体温以下のガラス転移温度を有することが好ましい。例えば、ガラス転移温度は、３７℃以下、２５℃以下、１０℃以下、又は０℃以下にすることができる。ガラス転移温度の下限値については特に制限はないが、例えば、－３０℃以上、－２０℃以上、又は－１０℃以上とすることができる。ここで、「ガラス転移温度」とは、固体状態から液体状態への転移が起こる温度を指し、例えば、ＡＳＴＭ　Ｄ３４１８－０３に準拠した示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて測定することができる。
（第１の不飽和オルガノポリシロキサン）
　第１の不飽和オルガノポリシロキサンとしては特に制限はなく、不飽和部を有するオルガノポリシロキサン、例えば、少なくとも２つの炭素－炭素二重結合又は少なくとも１つの炭素－炭素三重結合を分子内に有する一種以上のオルガノポリシロキサンを挙げることができる。かかる不飽和オルガノポリシロキサンとして好ましくは、平均して少なくとも２つのアルケニル官能基（例えばビニル官能基）を有し、かつ２５℃で１，０００～２，０００，０００ｃｓｔの粘度を有する一種以上のオルガノポリシロキサンを挙げることができる。ここで、本開示における「不飽和部」とは、「炭素－炭素二重結合」及び「炭素－炭素三重結合」を有する部分を意味し、これらは単に「二重結合」及び「三重結合」と称する場合がある。第１の不飽和オルガノポリシロキサンは、単独で又は二種以上組み合わせて使用することができる。
　このようなオルガノポリシロキサンは、不飽和部（二重結合部分又は三重結合部分）を、ポリマーの末端単位に、ポリマーの非末端モノマー単位に、又はこれらの組合せにおいて含んでもよく、なかでも、ポリマーの非末端モノマー単位に含むことが好ましい。
　ある実施態様では、オルガノポリシロキサン中の二重結合含有モノマー単位は、平均して、４０モノマー単位以上、２００モノマー単位以上、４００モノマー単位以上、１，０００モノマー単位以上、又は２，０００モノマー単位以上離れていてもよい。
　ある実施態様では、不飽和オルガノポリシロキサンの不飽和部の含有量は、０．００１ｍｍｏｌ／ｇ以上、０．００５ｍｍｏｌ／ｇ以上、０．０１０ｍｍｏｌ／ｇ以上、０．０５０ｍｍｏｌ／ｇ以上、又は０．１０ｍｍｏｌ／ｇ以上にすることができ、５．０ｍｍｏｌ／ｇ以下、３．０ｍｍｏｌ／ｇ以下、１．０ｍｍｏｌ／ｇ以下、０．５０ｍｍｏｌ／ｇ以下、０．４０ｍｍｏｌ／ｇ以下、０．３０ｍｍｏｌ／ｇ以下、０．２５ｍｍｏｌ／ｇ以下、０．２０ｍｍｏｌ／ｇ以下、又は０．１５ｍｍｏｌ／ｇ以下にすることができる。オルガノポリシロキサン中の不飽和部の近似モル量は、オルガノポリシロキサンの平均分子量に基づいて計算することができる。
　ある実施態様では、第１の不飽和オルガノポリシロキサンは、２５℃で、１，０００～２，０００，０００ｃｓｔの粘度を有することができる。かかる粘度の下限値としては、５，０００ｃｓｔ以上、１０，０００ｃｓｔ以上、２０，０００ｃｓｔ以上、４０，０００ｃｓｔ以上、６０，０００ｃｓｔ以上、８０，０００ｃｓｔ以上、又は１００，０００ｃｓｔ以上であることが好ましく、１２５，０００ｃｓｔ以上又は１５０，０００ｃｓｔ以上であることがより好ましい。粘度の上限値としては、１，０００，０００ｃｓｔ以下、５００，０００ｃｓｔ以下、４５０，０００ｃｓｔ以下、４００，０００ｃｓｔ以下、３５０，０００ｃｓｔ以下、３００，０００ｃｓｔ以下、又は２５０，０００ｃｓｔ以下であることが好ましく、２００，０００ｃｓｔ以下又は１８０，０００ｃｓｔ以下であることがより好ましく、１６５，０００ｃｓｔ以下であることがさらに好ましい。
　ある実施態様では、第１の不飽和オルガノポリシロキサンは、３０，０００Ｄａ～５００，０００Ｄａの平均分子量を有することができる。かかる平均分子量の下限値としては、３５，０００Ｄａ以上、４０，０００Ｄａ以上、５０，０００Ｄａ以上、６０，０００Ｄａ以上、７２，０００Ｄａ以上、８４，０００Ｄａ以上、９６，０００Ｄａ以上、又は１００，０００Ｄａ以上であることが好ましく、１４０，０００Ｄａ以上又は１５０，０００Ｄａ以上であることがより好ましい。平均分子量の上限値としては、２００，０００Ｄａ以下、１９０，０００Ｄａ以下、１８０，０００Ｄａ以下、又は１７０，０００Ｄａ以下であることが好ましく、１６０，０００Ｄａ以下であることがより好ましく、１５５，０００Ｄａ以下がさらに好ましい。本開示における平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）法により求めることができる。
　第１の不飽和オルガノポリシロキサンとして、例えば、ビニル基を有するオルガノポリシロキサン、ビニル末端化されたオルガノポリシロキサン、及びビニル化された分岐鎖を有するオルガノポリシロキサンからなる群から選択される少なくとも一種の不飽和オルガノポリシロキサンを使用することができる。
　具体的には、例えば、ビニル末端ポリジメチルシロキサン、ビニル末端ジフェニルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ビニル末端ポリフェニルメチルシロキサン、ビニルフェニルメチル末端ビニルフェニルシロキサン－フェニルメチルシロキサンコポリマー、ビニル末端トリフルオロプロピルメチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ビニル末端ジエチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ビニルメチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、トリメチルシロキシ末端ビニルメチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、シラノール末端ビニルメチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ビニルメチルシロキサンホモポリマー、ビニルＴ－構造ポリマー、ビニルＱ－構造ポリマー、モノビニル末端ポリジメチルシロキサン、ビニルメチルシロキサンターポリマー、及びビニルメトキシシランホモポリマーを挙げることができる。第１の不飽和オルガノポリシロキサンは、単独で又は二種以上組み合わせて使用することができる。なかでも、ビニル末端ポリジメチルシロキサンが好ましく、ビニルジメチコン（ジビニルジメチコン）がより好ましい。本開示において「末端」とは、片末端及び両末端のいずれかを意図している。これらを区別する場合には、例えば、「ビニル片末端」、「ビニル両末端」と表記することができる。
　第１剤中における第１の不飽和オルガノポリシロキサンの配合量については、不飽和部に対するヒドリド官能化部のモル比が所定の範囲に入るように適宜調整すればよく、特に制限はない。例えば、第１の不飽和オルガノポリシロキサンの配合量としては、第１剤全体に対し、５．０質量％以上、１０質量％以上、２０質量％以上、２５質量％以上、３０質量％以上、３５質量％以上、又は４０質量％以上とすることができ、９０質量％以下、８５質量％以下、８０質量％以下、７５質量％以下、７０質量％以下、６５質量％以下、６０質量％以下、５５質量％以下、５０質量％以下、又は４５質量％以下とすることができる。
（第１のヒドリド官能化ポリシロキサン）
　第１のヒドリド官能化ポリシロキサンとしては特に制限はなく、ヒドリド官能化部を有するポリシロキサン、例えば、以下の式１の化合物を挙げることができる。第１のヒドリド官能化ポリシロキサンは単独で又は二種以上組み合わせて使用することができる。ここで、本開示における「ヒドリド官能化部」とは、Ｓｉ－Ｈ単位を有する部分を意味する：
　式１中、Ｒ１ｂ、Ｒ２ｂ、Ｒ３ｂ、Ｒ４ｂ、Ｒ５ｂ、Ｒ６ｂ、Ｒ７ｂ、Ｒ８ｂ、Ｒ９ｂ及びＲ１０ｂは、それぞれ独立して、水素、Ｃ１－２０アルキル、Ｃ２－２０アルケニル、Ｃ５－１０アリール、ヒドロキシル、又はＣ１－２０アルコキシから選択され、ｍ及びｎは、それぞれ独立して、１０～６，０００の整数である。但し、Ｒ１ｂ、Ｒ２ｂ、Ｒ３ｂ、Ｒ４ｂ、Ｒ５ｂ、Ｒ６ｂ、Ｒ７ｂ、Ｒ８ｂ、Ｒ９ｂ及びＲ１０ｂの少なくとも１つは水素である。
　いくつかの実施態様において、Ｒ１ｂ、Ｒ２ｂ、Ｒ３ｂ、Ｒ４ｂ、Ｒ５ｂ、Ｒ６ｂ、Ｒ７ｂ、Ｒ８ｂ、Ｒ９ｂ及びＲ１０ｂの少なくとも１つは水素であり、残りはＣ１－２０アルキルである。
　いくつかの実施態様において、Ｒ１ｂ、Ｒ２ｂ、Ｒ３ｂ、Ｒ４ｂ、Ｒ５ｂ、Ｒ６ｂ、Ｒ７ｂ、Ｒ８ｂ、Ｒ９ｂ及びＲ１０ｂの少なくとも２つは水素である（例えば、官能化ヒドリドポリシロキサン分子当たり２個のＳｉ－Ｈ単位）。
　他の実施態様において、Ｒ１ｂ、Ｒ２ｂ、Ｒ３ｂ、Ｒ４ｂ、Ｒ５ｂ、Ｒ６ｂ、Ｒ７ｂ、Ｒ８ｂ、Ｒ９ｂ及びＲ１０ｂの少なくとも３つは水素（例えば、官能化ヒドリドポリシロキサン分子当たり３個のＳｉ－Ｈ単位）である。
　いくつかの実施態様において、Ｒ１ｂ、Ｒ２ｂ、Ｒ３ｂ、Ｒ４ｂ、Ｒ５ｂ、Ｒ６ｂ、Ｒ７ｂ、Ｒ８ｂ、Ｒ９ｂ及びＲ１０ｂの少なくとも２つは水素（例えば、官能化ヒドリドポリシロキサン分子当たり２個のＳｉ－Ｈ単位）であり、残りはＣ１－２０アルキルである。
　他の実施態様において、Ｒ１ｂ、Ｒ２ｂ、Ｒ３ｂ、Ｒ４ｂ、Ｒ５ｂ、Ｒ６ｂ、Ｒ７ｂ、Ｒ８ｂ、Ｒ９ｂ及びＲ１０ｂの少なくとも３つは水素（例えば、官能化ヒドリドポリシロキサン分子当たり３個のＳｉ－Ｈ単位）であり、残りはＣ１－２０アルキルである。
　いくつかの実施態様において、Ｒ４ｂ、Ｒ５ｂ、Ｒ９ｂ及びＲ１０ｂの少なくとも２つは水素（例えば、官能化ヒドリドポリシロキサン分子当たり２個のＳｉ－Ｈ単位）であり、残りはＣ１－２０アルキルである。
　他の実施態様において、Ｒ４ｂ、Ｒ５ｂ、Ｒ９ｂ及びＲ１０ｂの少なくとも３つは水素（例えば、官能化ヒドリドポリシロキサン分子当たり３個のＳｉ－Ｈ単位）であり、残りはＣ１－２０アルキルである。
　いくつかの実施態様において、ｍ及びｎの合計は、１０～１，３００、１０～１，１００、１０～６００、１５～５００、１５～４００、２０～３００、２０～２００、２５～１００、２５～７５、３０～５０、又は４０～４５の整数である。
　いくつかの実施態様において、第１のヒドリド官能化ポリシロキサンとして、非末端及び／又は末端で水素化されたオルガノポリシロキサンを挙げることができ、少なくとも２つのＳｉ－Ｈ単位を分子内に有する一種以上のオルガノポリシロキサンから構成され、好ましくは、平均して少なくとも２つのＳｉ－Ｈ単位を有し、かつ２５℃で２～１００，０００ｃｓｔの粘度を有する一種以上のオルガノポリシロキサンを挙げることができる。
　ある実施態様では、ヒドリド官能化部であるＳｉ－Ｈ単位を有するオルガノポリシロキサンは、このようなＳｉ－Ｈ単位を、ポリマーの末端単位に、ポリマーの非末端モノマー単位に、又はこれらの組合せにおいて含んでもよい。なかでも、Ｓｉ－Ｈ単位は、ポリマーの非末端モノマー単位に含むことが好ましい。この場合の第１のヒドリド官能化ポリシロキサンは、アルキル末端化されていてもよい。例えば、式１中、Ｒ２ｂ及びＲ７ｂの１つ又は両方が、Ｃ１－２０アルキルであってもよい。
　一実施態様において、式１中、Ｒ１ｂ、Ｒ２ｂ、Ｒ３ｂ、Ｒ６ｂ、Ｒ７ｂ及びＲ８ｂの１つ、２つ、３つ、４つ、５つ又は６つが、Ｃ１－２０アルキルであってもよい。
　一実施態様において、Ｒ１ｂ、Ｒ２ｂ、Ｒ３ｂ、Ｒ４ｂ、Ｒ５ｂ、Ｒ６ｂ、Ｒ７ｂ、Ｒ８ｂ及びＲ１０ｂは、それぞれＣ１－２０アルキル、例えば、Ｃ１アルキル（例えば、メチル）であり、Ｒ９ｂは水素であってもよい。
　一実施態様において、Ｒ１ｂ、Ｒ２ｂ、Ｒ３ｂ、Ｒ４ｂ、Ｒ５ｂ、Ｒ６ｂ、Ｒ７ｂ、Ｒ８ｂ及びＲ９ｂは、それぞれＣ１－２０アルキル、例えば、Ｃ１アルキル（例えば、メチル）であり、Ｒ１０ｂは水素であってもよい。
　ある実施態様では、オルガノポリシロキサン中のＳｉ－Ｈ含有モノマー単位は、平均して、１モノマー単位以上、２モノマー単位以上、５モノマー単位以上、１０モノマー単位以上、２０モノマー単位以上、４０モノマー単位以上、２００モノマー単位以上、４００モノマー単位以上、１，０００モノマー単位以上、又は２，０００モノマー単位以上離れていてもよい。
　ある実施態様では、Ｓｉ－Ｈ単位を有するオルガノポリシロキサンのＳｉ－Ｈ含有量は、０．１０ｍｍｏｌ／ｇ以上、０．５０ｍｍｏｌ／ｇ以上、１．０ｍｍｏｌ／ｇ以上、２．０ｍｍｏｌ／ｇ以上、３．０ｍｍｏｌ／ｇ以上、又は４．０ｍｍｏｌ／ｇ以上にすることができ、２０ｍｍｏｌ／ｇ以下、１０ｍｍｏｌ／ｇ以下、９．０ｍｍｏｌ／ｇ以下、８．０ｍｍｏｌ／ｇ以下、７．０ｍｍｏｌ／ｇ以下、６．０ｍｍｏｌ／ｇ以下、又は５．０ｍｍｏｌ／ｇ以下にすることができる。オルガノポリシロキサン中のＳｉ－Ｈ単位の近似モル量は、オルガノポリシロキサンの平均分子量に基づいて計算することができる。
　ある実施態様では、第１のヒドリド官能化ポリシロキサンは、２５℃で、２～５００，０００ｃｓｔの粘度を有することができる。かかる粘度の下限値としては、３ｃｓｔ以上、４ｃｓｔ以上、５ｃｓｔ以上、１０ｃｓｔ以上、１２ｃｓｔ以上、１５ｃｓｔ以上、２０ｃｓｔ以上、２５ｃｓｔ以上、又は３０ｃｓｔ以上であることが好ましく、４０ｃｓｔ以上であることがより好ましい。粘度の上限値としては、２００，０００ｃｓｔ以下、１００，０００ｃｓｔ以下、５０，０００ｃｓｔ以下、２０，０００ｃｓｔ以下、１０，０００ｃｓｔ以下、５，０００ｃｓｔ以下、２，０００ｃｓｔ以下、又は１，０００ｃｓｔ以下であることが好ましく、５００ｃｓｔ以下であることがより好ましい。ヒドリド官能化ポリシロキサンの粘度としては、２５℃で、４５～１００ｃｓｔ、又は４５～５０ｃｓｔの範囲が特に好ましい。
　ある実施態様では、ヒドリド官能化ポリシロキサンは、４００～５００，０００Ｄａの平均分子量を有することができる。かかる平均分子量の下限値としては、５００Ｄａ以上、８００Ｄａ以上、９００Ｄａ以上、１，０００Ｄａ以上、１，２００Ｄａ以上、１，４００Ｄａ以上、１，６００Ｄａ以上、１，８００Ｄａ以上、２，０００Ｄａ以上、又は２，２００Ｄａ以上であることが好ましく、２，３００Ｄａ以上であることがより好ましい。平均分子量の上限値としては、２５０，０００Ｄａ以下、１４０，０００Ｄａ以下、１００，０００Ｄａ以下、７２，０００Ｄａ以下、６２，７００Ｄａ以下、６０，０００Ｄａ以下、５０，０００Ｄａ以下、４９，５００Ｄａ以下、３６，０００Ｄａ以下、２８，０００Ｄａ以下、２５，０００Ｄａ以下、２０，０００Ｄａ以下、１５，０００Ｄａ以下、１０，０００Ｄａ以下、５，０００Ｄａ以下、又は４，０００Ｄａ以下であることが好ましく、２，５００Ｄａ以下であることがより好ましい。
　第１のヒドリド官能化ポリシロキサンは、次のものに限定されないが、例えば、ヒドリド末端ポリジメチルシロキサン、ヒドリド末端ポリフェニル－（ジメチルヒドロシロキシ）シロキサン、ヒドリド末端メチルヒドロシロキサン－フェニルメチルシロキサンコポリマー、トリメチルシロキシ末端メチルヒドロシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ポリメチルヒドロシロキサン、トリメチルシロキシ末端ポリエチルヒドロシロキサン、トリエチルシロキサン、メチルヒドロシロキサン－フェニルオクチルメチルシロキサンコポリマー、及びメチルヒドロシロキサン－フェニルオクチルメチルシロキサンターポリマーからなる群から選択される少なくとも一種を採用することができる。なかでも、ヒドリド末端ポリジメチルシロキサンが好ましく、ハイドロゲンジメチコンがより好ましい。
　第１剤中における第１のヒドリド官能化ポリシロキサンの配合量については、不飽和部に対するヒドリド官能化部のモル比が所定の範囲に入るように適宜調整すればよく、特に制限はない。例えば、第１のヒドリド官能化ポリシロキサンの配合量としては、第１剤全体に対し、１．０質量％以上、３．０質量％以上、又は５．０質量％以上とすることができ、５０質量％以下、４０質量％以下、３０質量％以下、２０質量％以下、１５質量％以下、１０質量％以下、又は８．０質量％以下とすることができる。
〈第２剤〉
　本開示の唇用塗布型皮膜形成剤を構成する第２剤は、上述した第１剤中の架橋反応性成分を架橋させる触媒を含んでいる。
（触媒）
　触媒としては特に制限はなく、例えば、皮膜を構成する架橋反応性成分である不飽和オルガノポリシロキサン及びヒドリド官能化ポリシロキサンに対し、物理的及び／又は化学的な架橋反応を引き起こし、促進し、又は開始させることが可能な任意の物質を挙げることができる。触媒は、プロセスの間又はプロセスの終了時に、恒久的な物理的及び／又は化学的変化を受けてもよいし、受けなくてもよい。
　触媒は、次のものに限定されないが、体温以下で架橋を開始させ及び／又は促進することができる金属触媒、例えば、第ＶＩＩＩ族の金属触媒、例えば、白金触媒、ロジウム触媒、パラジウム触媒、コバルト触媒、ニッケル触媒、ルテニウム触媒、オスミウム触媒、及びイリジウム触媒、並びに第ＩＶＡ族の金属触媒、例えば、ゲルマニウム触媒及びスズ触媒を挙げることができる。なかでも、白金触媒、ロジウム触媒、又はスズ触媒が好ましい。触媒は、単独で又は二種以上組み合わせて使用することができる。
　白金触媒としては、例えば、白金カルボニルシクロビニルメチルシロキサン錯体、白金ジビニルテトラメチルジシロキサン錯体、白金シクロビニルメチルシロキサン錯体、白金オクタンアルデヒド／オクタノール錯体、及び他のＰｔ（０）触媒、例えば、カールシュテット触媒、白金－アルコール錯体、白金－アルコキシド錯体、白金－エーテル錯体、白金－アルデヒド錯体、白金－ケトン錯体、白金－ハロゲン錯体、白金－硫黄錯体、白金－窒素錯体、白金－リン錯体、白金－炭素二重結合錯体、白金炭素三重結合錯体、白金－イミド錯体、白金－アミド錯体、白金－エステル錯体、白金－リン酸エステル錯体、白金－チオールエステル錯体、白金孤立電子対錯体、白金－芳香族錯体、白金π－電子錯体、及びこれらの組合せが挙げられる。なかでも、白金カルボニルシクロビニルメチルシロキサン錯体、白金ジビニルテトラメチルジシロキサン錯体、白金シクロビニルメチルシロキサン錯体、及び白金オクタンアルデヒド／オクタノール錯体からなる群から選択される少なくとも一種が好ましい。
　ロジウム触媒としては、例えば、三塩化トリス（ジブチルスルフィド）ロジウム及び三塩化ロジウム水和物が挙げられる。
　スズ触媒としては、例えば、オクタン酸スズ（ＩＩ）、ネオデカン酸スズ（ＩＩ）、ジブチルスズジイソオクチルマレエート、ジ－ｎ－ブチルビス（２，４－ペンタンジオネート）スズ、ジ－ｎ－ブチルブトキシクロロスズ、ジブチルスズジラウレート、ジメチルスズジネオデカノエート、ジメチルヒドロキシ（オレエート）スズ、及びオレイン酸スズ（ＩＩ）が挙げられる。
　これらの触媒の中でも、白金触媒がより好ましく、白金ジビニルテトラメチルジシロキサン錯体が特に好ましい。
　第２剤中の触媒の配合量については、要する皮膜性能等に応じて適宜調整すればよく、特に制限はない。例えば、触媒の配合量としては、第２剤の全量に対し、０．００１質量％以上、０．００５質量％以上、又は０．０１０質量％以上とすることができ、５．０質量％以下、３．０質量％以下、１．０質量％以下、０．１０質量％以下、又は０．０５０質量％以下とすることができる。
　本開示の第２剤の剤型としては特に制限はなく、例えば、無水の形態である油相で構成された単相系、非乳化型の水中油型若しくは油中水型の二相系の形態、又は水中油型乳化組成物若しくは油中水型乳化組成物の形態で構成された二相系であってもよい。
　これらの各剤型は、触媒と、任意に、後述するような、油分、乳化剤、及び水などの公知の材料とを用い、常法によって適宜調製することができる。なお、油分としては、シリコーン油を使用することができ、このシリコーン油として、上述した第１剤で使用され得る第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び第１のヒドリド官能化ポリシロキサンを同様に使用してもよい。この場合、第２剤中の不飽和オルガノポリシロキサン及びヒドリド官能化ポリシロキサンは、第１剤中の第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び第１のヒドリド官能化ポリシロキサンと区別するために、第２の不飽和オルガノポリシロキサン及び第２のヒドリド官能化ポリシロキサンと称することができる。
〈不飽和部に対するヒドリド官能化部のモル比〉
　本開示の唇用塗布型皮膜形成剤は、第１剤及び第２剤に含まれる不飽和オルガノポリシロキサンにおける不飽和部の総モル量に対する、第１剤及び第２剤に含まれるヒドリド官能化ポリシロキサンにおけるヒドリド官能化部の総モル量のモル比が、１．２～５０．０となるように、不飽和オルガノポリシロキサン及びヒドリド官能化ポリシロキサンが含まれている。これらがかかるモル比で含まれることにより、動きの活発な唇に対し、剥がれにくく、化粧持ち等の膜の持続性に優れる皮膜を得ることができる。
　ある実施態様では、唇用塗布型皮膜形成剤における不飽和部を有するオルガノポリシロキサンの不飽和部の総モル量は、皮膜の耐剥離性、膜の持続性等の観点から、１．０ｍｍｏｌ以上、１．５ｍｍｏｌ以上、２．０ｍｍｏｌ以上、２．５ｍｍｏｌ以上、３．０ｍｍｏｌ以上、３．５ｍｍｏｌ以上、４．０ｍｍｏｌ以上、４．５ｍｍｏｌ以上、又は５．０ｍｍｏｌ以上とすることができ、また、２０ｍｍｏｌ以下、１５ｍｍｏｌ以下、１０ｍｍｏｌ以下、９．５ｍｍｏｌ以下、又は９．０ｍｍｏｌ以下とすることができる。
　ある実施態様では、唇用塗布型皮膜形成剤におけるヒドリド官能化ポリシロキサンのヒドリド官能化部の総モル量は、皮膜の耐剥離性、膜の持続性等の観点から、６．０ｍｍｏｌ以上、８．０ｍｍｏｌ以上、１０ｍｍｏｌ以上、２０ｍｍｏｌ以上、３０ｍｍｏｌ以上、４０ｍｍｏｌ以上、５０ｍｍｏｌ以上、６０ｍｍｏｌ以上、７０ｍｍｏｌ以上、又は８０ｍｍｏｌ以上とすることができ、また、１５０ｍｍｏｌ以下、１３０ｍｍｏｌ以下、１００ｍｍｏｌ以下、９０ｍｍｏｌ以下、８０ｍｍｏｌ以下、７０ｍｍｏｌ以下、６０ｍｍｏｌ以下、又は５０ｍｍｏｌ以下とすることができる。
　不飽和部に対するヒドリド官能化部のモル比としては、皮膜の耐剥離性及び膜の持続性の観点から、１．２以上、１．５以上、１．８以上、２．０以上、２．５以上、３．０以上、３．５以上、４．０以上、４．５以上、又は５．０以上であることが好ましく、また、５０．０以下、４５．０以下、４０．０以下、３５．０以下、３０．０以下、２５．０以下、２０．０以下、１５．０以下、１５．０未満、１４．５以下、１４．０以下、１３．５以下、１３．０以下、１２．５以下、１２．０以下、１１．５以下、１１．０以下、１０．５以下、又は１０．０以下であることが好ましい。
〈任意成分〉
　本開示の唇用塗布型皮膜形成剤は、第１剤及び／又は第２剤に対し、本開示の効果に悪影響を及ぼさない範囲で、各種成分を適宜配合することができる。
　任意成分としては特に制限はないが、例えば、感触改質剤、粘着改質剤、展延性促進剤、希釈剤、接着改質剤、油分、乳化剤（界面活性剤）、水、ヒューメクタント、保存料、色材（例えば顔料、染料、色素）、パール剤、マット剤、ビーズ、布、ゴム材料（例えば、シリコーンゴム等からなるゴムシート）、水相又は油相を増粘させる成分（増粘剤）、保護コロイド剤、補強材（充填剤）、皮膚透過促進剤、光学改質剤、散乱剤、吸着剤、磁気材料、気体輸送改質剤、液体輸送改質剤、ｐＨ改質剤、増感改質剤、及び審美的改質剤を挙げることができる。任意成分は、単独で又は二種以上組み合わせて使用することができる。
　この他、例えば、保湿剤、紫外線吸収剤、皮膚保護剤、皮膚鎮静剤、皮膚美白剤、皮膚光沢剤、皮膚軟化剤、皮膚平滑化剤、皮膚漂白剤、皮膚角質除去剤、皮膚引き締め剤、美容剤、ビタミン、抗酸化剤、細胞シグナル伝達剤、細胞調節剤、細胞相互作用剤、皮膚日焼け剤、老化防止剤、しわ防止剤、スポットリデューサー、α－ヒドロキシ酸、β－ヒドロキシ酸、及びセラミドなどの化粧剤を挙げることができ；また、例えば、疼痛緩和剤、鎮痛薬、抗掻痒剤、抗座瘡剤（例えば、β－ヒドロキシ酸、サリチル酸、過酸化ベンゾイル）、抗炎症剤、抗ヒスタミン薬、コルチコステロイド、ＮＳＡＩＤ（非ステロイド性抗炎症薬）、防腐剤、抗生物質、抗細菌剤、抗真菌剤、抗ウイルス剤、抗アレルギー剤、抗刺激物質、虫除け剤、光線療法剤、血液凝固剤、抗新生物薬、免疫系増進剤、免疫系抑制剤、コールタール、アントラリン、フルオシノニド、メトトレキセート、シクロスポリン、ピメクロリムス、タクロリムス、アザチオプリン、フルオロウラシル、セラミド、反対刺激剤、及び皮膚冷却化合物などの治療剤を挙げることができ；また、例えば、抗酸化剤、ビタミン、ビタミンＤ３類似体、レチノイド、ミネラル、ミネラルオイル、ワセリン、脂肪酸、植物抽出物、ポリペプチド、抗体、タンパク質、糖、ヒューメクタント、及びエモリエント剤を挙げることができる。
　ここで、任意成分のうちのいくつかの主要な材料について以下に詳細に記載する。
　油分としては、例えば、液体油脂、固体油脂、ロウ類、炭化水素油、シリコーン油、及び極性油を挙げることができる。油分は、不揮発性油であってもよく、揮発性油であってもよい。油分は単独で又は二種以上組み合わせて使用することができる。ここで、「揮発性」とは、大気圧下、１０５℃で３時間放置したときの揮発分が５％超を呈するものを意図する。かかる揮発分としては、１０％以上、２０％以上、４０％以上、５０％以上、６０％以上、８０％以上、又は１００％と規定することもできる。あるいは、揮発性の指針として、１気圧（１０１．３２５ｋＰａ）下における沸点を使用することができる。この沸点は、２５０℃以下、２４０℃以下、又は２３０℃以下とすることができ、また、８０℃以上、１００℃以上、１２０℃以上、１５０℃以上、又は１６０℃以上とすることができる。また、本開示において「不揮発性」とは、１０５℃で３時間放置したときの揮発分が５％以下を呈するものを意図する。
　例えば、シリコーン油として、ジメチルポリシロキサン（ジメチコン）、メチルフェニルポリシロキサン、メチルハイドロジェンポリシロキサン等の鎖状シリコーン；オクタメチルシクロテトラシロキサン、デカメチルシクロペンタシロキサン、ドデカメチルシクロヘキサシロキサン等の環状シリコーンなどを使用することができる。
　油分の配合量としては特に制限はなく、例えば、採用する剤型の種類等に応じて適宜調整することができる。
　いくつかの実施態様において、本開示の第１剤は、皮膜の耐剥離性、膜の持続性、皮膜の光沢感の持続性、乾燥感の低減等の観点から、揮発性油の配合量が、第１剤の全量に対し、３０質量％以下、２０質量％以下、１０質量％以下、５．０質量％以下、３．０質量％以下、１．０質量％以下、０．１質量％以下、又は０．０５質量％以下であることが好ましく、また、揮発性油は第１剤中に含まれないことがより好ましい。
　乳化剤としては、例えば、アニオン性、カチオン性、両性、又は非イオン性の乳化剤を使用することができる。乳化剤は単独で又は二種以上組み合わせて使用することができる。ここで、本開示における乳化剤とは、乳化機能（界面活性能）を有する剤を意図し、一般に界面活性剤と称する剤も包含することができる。
　具体的には、乳化剤として、例えば、炭化水素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤、及び両親媒性粉末からなる群から選択される少なくとも一種を挙げることができる。
　炭化水素系界面活性剤としては、例えば、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンステリルエーテル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン多価アルコール脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、グリコール脂肪酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル、及びポリグリセリン脂肪酸エステルを挙げることができる。
　シリコーン系界面活性剤としては、例えば、ポリエーテル変性シリコーン、及びアルキル共変性ポリエーテル変性シリコーンを挙げることができる。
　乳化剤の配合量としては特に制限はなく、例えば、乳化安定性等の観点から、第１剤又は第２剤の全量に対し、０．０１質量％以上、０．０５質量％以上、０．１質量％以上、又は０．２質量％以上とすることができる。乳化剤の配合量の上限値としては特に制限はなく、例えば、５．０質量％以下、４．０質量％以下、３．０質量％以下、２．０質量％以下、又は１．０質量％以下とすることができる。
　水としては特に制限はなく、例えば、化粧料又は医薬部外品において使用される水を使用することができる。例えば、イオン交換水、蒸留水、超純水、及び水道水を使用することができる。
　水の配合量としては特に制限はなく、例えば、採用する剤型の種類等に応じて適宜調整することができる。
　色材としては特に制限はなく、例えば、無機顔料、有機顔料、染料、色素と一般に称する材料を使用することができる。色材は、単独で又は二種以上組み合わせて使用することができる。なお、色材には、パール剤、マット剤及びビーズは包含されない。
　無機顔料としては、例えば、無機赤色系顔料（例えば、酸化鉄（ベンガラ）、チタン酸鉄等）；無機褐色系顔料（例えば、γ－酸化鉄等）；無機黄色系顔料（例えば、黄酸化鉄、黄土等）；無機黒色系顔料（例えば、黒酸化鉄、低次酸化チタン等）；無機紫色系顔料（例えば、マンガンバイオレット、コバルトバイオレット等）；無機緑色系顔料（例えば、酸化クロム、水酸化クロム、チタン酸コバルト等）；無機青色系顔料（例えば、群青、紺青等）；無機白色系顔料（例えば、二酸化チタン、酸化亜鉛等）；金属粉末（例えば、アルミニウム、金、銀、銅等）などを挙げることができる。
　有機顔料又は染料としては、例えば、ジルコニウム、バリウム又はアルミニウムレーキ等の有機顔料又は染料、例えば、赤色２号、赤色３号、赤色１０２号、赤色１０４号、赤色１０５号、赤色１０６号、赤色２０１号、赤色２０２号、赤色２０３号、赤色２０４号、赤色２０５号、赤色２０６号、赤色２０７号、赤色２０８号、赤色２１３号、赤色２１４号、赤色２１５号、赤色２１８号、赤色２１９号、赤色２２０号、赤色２２１号、赤色２２３号、赤色２２５号、赤色２２６号、赤色２２７号、赤色２２８号、赤色２３０号、赤色２３１号、赤色２３２号、赤色４０１号、赤色４０４号、赤色４０５号、赤色５０１号、赤色５０２号、赤色５０３号、赤色５０４号、赤色５０５号、赤色５０６号、だいだい色２０１号、だいだい色２０５号、だいだい色４０１号、黄色４号、黄色５号、黄色２０１号、黄色２０２号、黄色２０３号、黄色２０４号、黄色２０５号、黄色４０１号、黄色４０２号、黄色４０３号の（１）、黄色４０４号、黄色４０５号、黄色４０６号、黄色４０７号、青色１号、青色４０４号、緑色３号、緑色２０１号、緑色２０２号、緑色２０４号、紫色２０１号等などを挙げることができる。この他に、エオシンＹなどの染料も使用することができる。
　色素としては、例えば、β－カロチン、コチニール色素、赤キャベツ色素、リボフラビン、クロシン、アントラキノン、カンタキサンチン、紅花色素等の天然色素を挙げることができる。
　パール剤としては特に制限はなく、例えば、光輝性顔料と一般に称する材料を使用することができる。パール剤は、単独で又は二種以上組み合わせて使用することができる。
　パール剤の一種である光輝性顔料としては、例えば、雲母チタン、酸化鉄被覆雲母チタン、カルミン被覆雲母チタン、カルミン・コンジョウ被覆雲母チタン、酸化鉄・カルミン処理雲母チタン、コンジョウ処理雲母チタン、酸化鉄・コンジョウ処理雲母チタン、酸化クロム処理雲母チタン、黒酸化チタン処理雲母チタン、アクリル樹脂被覆アルミニウム末、シリカ被覆アルミニウム末、酸化チタン被覆マイカ、酸化チタン被覆オキシ塩化ビスマス、酸化チタン被覆タルク、着色酸化チタン被覆マイカ、酸化チタン被覆合成マイカ、酸化チタン被覆シリカ、酸化チタン被覆アルミナ、酸化チタン被覆ガラス粉、ポリエチレンテレフタレート・ポリメチルメタクリレート積層フィルム末、オキシ塩化ビスマス、魚鱗箔、マイカを酸化鉄と酸化チタンで被覆したベンガラ酸化チタン被覆マイカ等の酸化鉄酸化チタン被覆マイカ、マイカと酸化チタン被覆層との間にシリカをはさんだ粉体中空状の酸化チタン等を挙げることができる。これらは、典型的には、白色、又はそれ以外の色を呈している。
　無色の光輝性顔料としては、透明光輝性顔料として知られている公知のものを使用することができる。例えば、ガラス粒子を基材として、その表面に二酸化チタン等の高屈折率材料から構成される被膜を成形した光輝性顔料を挙げることができる。
　本開示において、「光輝性顔料」とは、上述した色材を包含せず、光輝性を呈する顔料を意図する。また、「有色の光輝性顔料」とは、無色又は白色以外の色を呈している光輝性顔料を意図する。また、光輝性顔料は、典型的には、薄片状又は鱗片状のような平板状の形態を呈している。
　マット剤としては、唇に適用した皮膜表面を艶消し状態、所謂「テカリ」を抑えることができる材料（例えば粒子又は粉末状の材料）であれば特に制限はない。マット剤の材料として、例えば、体質顔料（例えばマイカ、タルク、シリカ（例えば煙霧状シリカ））、炭酸カルシウム、クレー、アルミナ、酸化チタン等の無機材料、オルガノポリシロキサンエラストマー、ポリビニリデンコポリマー等の有機材料、及びワックス類を使用することができる。マット剤は、単独で又は二種以上組み合わせて使用することができる。ここで、マット剤の材料と色材の材料が重複する場合であって、かかる材料の配合によって皮膜表面が艶消し状態になっている場合には、その材料はマット剤として扱う。
　ビーズとしては特に制限はなく、例えば、シリカゲル、天然石、ガラス等からなる無機製ビーズ；ポリスチレン樹脂、ポリアクリル樹脂等の樹脂製ビーズ；無機材料及び樹脂材料を併用した複合型ビーズなどを使用することができる。また、ビーズの形状としては特に制限はなく、球状に限らず、例えば、半球状、紡錘状、立方体状、直方体状などの種々の形状を採用することができる。ビーズは、単独で又は二種以上組み合わせて使用することができる。ここで、「ビーズ」とは、上述した色材、パール剤、及びマット剤における各最大長よりも大きなサイズの部位を有する、一般的に装飾性を呈する部材を意図する。
　任意成分のうち、色材、パール剤、マット剤、布、ゴム材料、及びビーズから選択される少なくとも一種は、第１剤に配合することが好ましい。これらを第２剤に配合した場合、この第２剤を第１剤の適用面に対して塗っていると、その途中で固まってしまい、これらの材料が局在化しやすくなるため、色むら等が発生する場合がある。色むら等の不具合を抑制する観点から、これらの材料は、第１剤に配合することが有利である。また、第２剤には、色むら等の不具合が発生しない範囲で、色材、パール剤、マット剤、布、ゴム材料、及びビーズを配合してもよいが、これらは第２剤に含まれないことが有利である。
《唇用塗布型皮膜形成剤の使用形態》
　いくつかの実施形態において、本開示の唇用塗布型皮膜形成剤は、唇用化粧料として使用することができる。唇用化粧料として具体的には、口紅、リップグロスなどを挙げることができる。
《唇用塗布型皮膜形成剤の使用方法》
　本開示の唇用塗布型皮膜形成剤の使用方法としては特に制限はなく、例えば、以下のいずれかの工程を含み得る。なお、かかる方法によれば、唇に対して化粧を施し得るため、該方法は、化粧方法と称することもできる。また、本開示の唇用塗布型皮膜形成剤の使用方法には、人間を手術、治療又は診断する方法は包含しない：
　第１剤を唇に適用して第１剤層を形成した後に、該第１剤層上に第２剤を適用し、皮膜を形成する、又は、
　第２剤を唇に適用して第２剤層を形成した後に、該第２剤層上に第１剤を適用し、皮膜を形成する、又は
　第１剤及び第２剤を混合して混合物を調製した後に、該混合物を唇に適用し、被膜を形成する。
　むらの少ない均一な皮膜を得る観点から、かかる使用方法としては、第１剤を唇に適用して第１剤層を形成した後に、この第１剤層上に第２剤を適用し、架橋させて皮膜を形成する方法が好ましい。ここで、第１剤、及び第２剤については、上述した材料を同様に使用することができる。
　この方法は、１回で済ませてもよく、或いは、形成した皮膜に対して、かかる方法を複数回（例えば２回以上又は３回以上）実施してもよい。複数回実施する場合には、該方法は、例えば、以下のいずれかの操作を含み得る。かかる方法を複数回実施することによって、唇の表面が整い、より美しい仕上がりを達成することができる。なお、図２には、本開示の唇用塗布型皮膜形成剤を口紅として使用し、かかる方法を複数回（２回又は３回）実施した例が示されている：
　形成した皮膜に対して第１剤を適用して第１剤層を形成した後に、該第１剤層上に第２剤を適用し、皮膜をさらに形成する操作、又は、
　形成した皮膜に対して第２剤を適用して第２剤層を形成した後に、該第２剤層上に第１剤を適用し、皮膜をさらに形成する操作、又は
　第１剤及び第２剤を混合して混合物を調製した後に、形成した皮膜に対して混合物を適用し、皮膜をさらに形成する操作。
　いくつかの実施態様では、上記方法を複数回（例えば２回以上又は３回以上）実施するときに、ある回数の段階で、パール剤、マット剤、ビーズ、布等の任意成分を含む形成剤を採用してもよい。例えば、パール剤等を含まない形成剤を用いて皮膜を形成し、次いで、形成した皮膜に対してパール剤等を含む第１剤を適用して第１剤層を形成した後に、該第１剤層上に第２剤を適用し、パール剤等を含む皮膜をさらに形成してもよい。同様にして形成した皮膜に対し、パール剤等を含む第２剤を適用して第２剤層を形成した後に、該第２剤層上に第１剤を適用し、パール剤等を含む皮膜をさらに形成してもよく、或いは、パール剤等の任意成分と第１剤と第２剤とを混合して混合物を調製した後に、形成した皮膜に対して混合物を適用し、パール剤等を含む皮膜をさらに形成してもよい。
　いくつかの実施態様では、第１剤、第２剤、又は第１剤及び第２剤を含む混合物を唇に適用する前に、本開示の形成剤又は皮膜と異なる層（単に「異なる層」と称する場合がある。）を唇に適用してもよく；第１剤を唇に適用して第１剤層を形成し、該第１剤層上に異なる層を適用した後に、該異なる層を覆うように前記第２剤を適用してもよく；第２剤を唇に適用して第２剤層を形成し、該第２剤層上に異なる層を適用した後に、該異なる層を覆うように第１剤を適用してもよく；又は、皮膜を形成した後に、該皮膜に異なる層を適用してもよい。この操作は、皮膜を複数積み重ねる場合にも同様に実施することができる。
　異なる層を構成する材料としては特に制限はなく、例えば、パール剤、マット剤、ビーズ、布、ゴム材料（例えば、シリコーンゴム等からなるゴムシート）、口紅、及びグロスからなる群から選択される少なくとも一種を挙げることができる。また、異なる層は、唇の全面に適用されてもよく、或いは、図３に示すように、部分的に適用されてもよい。なお、パール剤、マット剤、布、ゴム材料、及びビーズ等の材料（単に「非接着性材料」と称する場合がある。）を皮膜に適用する場合には、皮膜に対して接着性を呈し得る材料と非接着性材料との混合物を用いて皮膜に適用してもよく、或いは、非接着性材料又は皮膜に接着性材料を適用した後に、非接着性材料を皮膜に適用してもよい。或いは、本開示の形成剤による皮膜は、完全に架橋する前であれば接着性を呈し得るため、皮膜が完全に架橋する前に、非接着性材料を皮膜に適用し、その後、皮膜を完全架橋させてもよい（図３）。
　また、いくつかの実施態様において、本開示の唇用塗布型皮膜形成剤の使用方法は、美容方法として利用することもできる。例えば、乾燥にさらされた唇は、知らず知らずのうちに水分が奪われ、唇表面の角質層の水分量が保てない状態になる場合がある。唇の水分が足りなくなると、唇の皮膚自らがつくりだす保湿成分（天然保湿因子：Nature Moisturizing Factor (NMF)）がうまくつくりだせなくなる。その結果、唇表面におけるバリア機能及び保湿機能が低下し、唇はダメージを受けやすくなるため、うるおいを失って唇あれ等を引き起こすと考えられている。
　一方、唇に対して本開示の唇用塗布型皮膜形成剤による皮膜を適用すると、皮膜によるオクルージョン効果（唇から水分が抜けることを防ぐ効果）によって唇を良好に保湿することができる。その結果、例えば、唇の皮膚自らがつくりだす保湿成分の生成機能が改善されるとともに、角質層におけるターンオーバーの不調も改善されるため唇あれ等のトラブルが生じがたくなり、美容効果を高めることができる。なお、「美容方法」とは、本開示の唇用塗布型皮膜形成剤を唇に適用して皮膜を形成し、唇の状態を美しく整えること又は唇の状態を美しく整える方法を意味し、人間を手術、治療又は診断する方法とは相違する。
　唇、上述した異なる層、又は第１剤層若しくは第２剤層に対し、第１剤又は第２剤を適用する方法としては特に制限はなく、例えば、指などで塗り広げる手段、スプレー塗布、転写などを採用することができる。
　また、例えば、第１剤及び／又は第２剤が水と油に分離しているときは、第１剤と第２剤との架橋反応性等の観点から、これらの剤を振とうして強制的に二相系（水中油型又は油中水型）にすることが好ましい。
《唇用塗布型皮膜形成剤を備えるキット》
　本開示の唇用塗布型皮膜形成剤は、かかる形成剤を構成する上述した第１剤及び第２剤を有するキットとして提供することができる。キットは、第１剤及び第２剤以外に、例えば、第１剤などを唇へ塗布しやすくするための部材、上述した異なる層を構成する材料などの任意の部材を有していてもよい。
　任意の部材としては、例えば、使用説明書、刷毛、綿棒、カッター、ハサミ、上述した異なる層を構成する材料（例えばパール剤、マット剤、ビーズ、布、ゴム材料、口紅、及びグロス）、唇から皮膜を除去するためのクレンザー、鏡等を挙げることができる。ここで、「使用説明書」とは、キット内に書類の形態で添付されている一般的な使用説明書以外に、例えば、キットを収容する包装容器、又は第１剤等を注入するチューブ等の包装容器に対して使用説明文が印字された状態のものも包含することができる。
　ある実施態様では、キットは、第１剤及び第２剤の接触を防止するために、例えば、これらの剤が、別々の容器に内包されていてもよく、又は２つ以上の区画を有する容器の各区画内に別々に内包されていてもよい。また、これらの内包されている剤は、一度に一つずつ適用されるように構成されてもよく、又は使用前若しくは使用時に一緒に混合されるように構成されてもよい。
《皮膜》
〈厚さ〉
　上述した本開示の唇用塗布型皮膜形成剤を用いて調製した皮膜の厚さとしては特に制限はなく、例えば、通気性、不可視性、皮膚に対する閉塞性、審美性等を考慮して適宜調整することができる。皮膜の厚さとしては、例えば、０．５μｍ以上、１μｍ以上、１０μｍ以上、３０μｍ以上、又は４０μｍ以上にすることができる。厚さの上限値については特に制限はないが、例えば、１５０μｍ以下、１００μｍ以下、９０μｍ以下、８０μｍ以下、７０μｍ以下、６０μｍ以下、又は５０μｍ以下にすることができる。ここで、厚さは、高精度デジマチックマイクロメータ（ＭＤＨ－２５ＭＢ、株式会社ミツトヨ製）を使用し、皮膜の任意の部分の厚さを５回測定して算出した平均値として定義することができる。
　以下に実施例を挙げて、本発明についてさらに詳しく説明を行うが、本発明はこれらに限定されるものではない。
《評価試験》
　下記の製造方法により得た各試験サンプルを用いて以下に示す各種試験を実施し、その結果を、表１～２及び図１～３に示す。ここで、表中の「Ｈ」及び「Ｖ」は、「ヒドリド官能化ポリシロキサンにおけるヒドリド官能化部の総モル量」及び「不飽和オルガノポリシロキサンにおける不飽和部の総モル量」を意味する。
〈艶持ち性試験〉
　専門パネル２０名の唇に試験サンプルの第１剤及び第２剤を順に塗布して皮膜を形成してから２時間後における、皮膜の艶持ち性を以下の基準に従い評価した。ここで、Ａ及びＢ評価が合格、Ｃ評価は不合格とみなすことができる：
（評価基準）
Ａ：２０名中１５名以上の専門パネルが艶持ち効果を有すると評価した。
Ｂ：２０名中１０名以上１４名以下の専門パネルが艶持ち効果を有すると評価した。
Ｃ：２０名中９名以下の専門パネルが艶持ち効果を有すると評価した。
〈色持ち性試験〉
　専門パネル２０名の唇に試験サンプルの第１剤及び第２剤を順に塗布して皮膜を形成してから２時間後における、皮膜の色持ち性を以下の基準に従い評価した。ここで、Ａ及びＢ評価が合格、Ｃ評価は不合格とみなすことができる：
（評価基準）
Ａ：２０名中１５名以上の専門パネルが色持ち効果を有すると評価した。
Ｂ：２０名中１０名以上１４名以下の専門パネルが色持ち効果を有すると評価した。
Ｃ：２０名中９名以下の専門パネルが色持ち効果を有すると評価した。
〈耐剥離性試験１〉
　専門パネル２０名の唇に試験サンプルの第１剤及び第２剤を順に塗布して皮膜を形成してから２時間後における、皮膜の剥がれにくさを以下の基準に従い評価した。ここで、Ａ及びＢ評価が合格、Ｃ評価は不合格とみなすことができる：
（評価基準）
Ａ：２０名中１５名以上の専門パネルが唇上の被膜が剥れなかったと評価した。
Ｂ：２０名中１０名以上１４名以下の専門パネルが唇上の被膜が剥れなかったと評価した。
Ｃ：２０名中９名以下の専門パネルが唇上の被膜が剥れなかったと評価した。
〈耐剥離性試験２〉
　試験サンプル１として、第１剤及び第２剤からなる本開示の唇用塗布型皮膜形成剤を用い、試験サンプル２として、従来の皮膜形成剤を含有するリキッドタイプの口紅を用いた。試験サンプル１の場合は、白色の紙面上に、ドクターブレードを用いて第１剤を約１００μｍ厚となるように塗布した後、第１剤の塗布面に対して第２剤を指で塗り広げ、３０分間放置して皮膜を形成した。試験サンプル２の場合は、白色の紙面上に、ドクターブレードを用いて口紅を約１００μｍ厚となるように塗布して３０分間放置した。紙面上に得られた皮膜及び口紅に対してティッシュを適用し、上から両手でティッシュを約３秒間押しあてた後、ティッシュを剥がし、ティッシュへの色移りを目視で観察した。
《試験例１》
　試験例１における各試験サンプルを、以下の方法にしたがって調製した。試験例１では、上述の艶持ち性試験、色持ち性試験、及び耐剥離性試験１を実施した。その結果を表１及び表２に示す。なお、表１及び表２の配合量は質量部である。
〈比較例１〉
（第１剤）
　第１の不飽和オルガノポリシロキサンとして不飽和部（ビニル基）を０．１１ｍｍｏｌ／ｇの割合で含むビニルジメチコン４７．７質量部、第１のヒドリド官能化ポリシロキサンとしてヒドリド官能化部（Ｓｉ－Ｈ基）を７．５５ｍｍｏｌ／ｇの割合で含むハイドロゲンジメチコン０．７質量部、合成ワックス８．０質量部、ジメチコン２０．０質量部、ジフェニルシロキシフェニルトリメチコン２１．６質量部、リンゴ酸ジイソステアリル０．５質量部、ジイソステアリン酸グリセリル０．５質量部、及び色材として赤色２０２号１．０質量部を均一に混合して第１剤を調製した。
（第２剤）
　ビニルジメチコン、ジビニルジシロキサン及び白金触媒の混合物１．０質量部、イソドデカン２０．０質量部、ジメチコン７９．０質量部を均一に混合して第２剤を調製した。なお、白金触媒を含む混合物中に含まれているビニルジメチコン及びジビニルジシロキサンに関しては、表中の「Ｈ」（ヒドリド官能化ポリシロキサンにおけるヒドリド官能化部の総モル量）及び「Ｖ」（不飽和オルガノポリシロキサンにおける不飽和部の総モル量）の算出においては考慮しない。
〈実施例１～３及び比較例２〉
　第１剤における各成分の配合量を表１に記載される割合に変更したこと以外は、比較例１と同様にして第１剤及び第２剤を調製した。
〈実施例４～１５〉
　第１剤における各成分及びその配合量を、表２に記載される各成分及びその配合量に変更したこと以外は、比較例１と同様にして第１剤及び第２剤を調製した。
〈結果〉
　表１及び表２の結果から明らかなように、第１剤及び第２剤に含まれる不飽和オルガノポリシロキサンにおける不飽和部の総モル量（Ｖ）に対する、第１剤及び第２剤に含まれるヒドリド官能化ポリシロキサンにおけるヒドリド官能化部の総モル量（Ｈ）のモル比が１．２～５０．０の範囲内であると、動きの活発な唇に対しても、剥がれにくく、色持ち性及び艶持ち性、即ち、膜の持続性に優れる皮膜を形成し得ることが確認できた。
《試験例２》
　試験例２における各試験サンプルを、以下の方法にしたがって調製した。試験例２では、上述の耐剥離性試験２を実施した。その結果を図１に示す。
〈実施例４〉
（第１剤）
　第１の不飽和オルガノポリシロキサンとして不飽和部（ビニル基）を０．１１ｍｍｏｌ／ｇの割合で含むビニルジメチコン７５．４質量部、第１のヒドリド官能化ポリシロキサンとしてヒドリド官能化部（Ｓｉ－Ｈ基）を７．５５ｍｍｏｌ／ｇの割合で含むハイドロゲンジメチコン１４．６質量部、リンゴ酸ジイソステアリル２．５質量部、ジイソステアリン酸グリセリル２．５質量部、及び色材として赤色２０２号５．０質量部を均一に混合して第１剤を調製した。なお、不飽和オルガノポリシロキサンにおける不飽和部の総モル量（Ｖ）は８．３ｍｍｏｌであり、ヒドリド官能化ポリシロキサンにおけるヒドリド官能化部の総モル量（Ｈ）は１１０．２ｍｍｏｌであり、不飽和部の総モル量（Ｖ）に対するヒドリド官能化部の総モル量（Ｈ）のモル比は１３．３であった。
（第２剤）
　比較例１と同様にして第２剤を調製した。
〈比較例３：従来の皮膜形成剤を含有する口紅〉
　ポリエチレン８．５質量部、マイクロクリスタリンワックス１．５質量部、シクロペンタシロキサン５４．０質量部、リンゴ酸ジイソステアリル２．５質量部、皮膜形成剤としてトリメチルシロキシケイ酸１２．５質量部、トリエチルヘキサノイン３．５質量部、マイカ１０．０質量部、ジイソステアリン酸グリセリル２．５質量部、及び色材として赤色２０２号５．０質量部を均一に混合して口紅を調製した。
〈結果〉
　図１から明らかなように、従来の口紅では、ティッシュに色移りが生じていたが（図１（ｂ）の下図）、本開示の唇用塗布型皮膜形成剤を用いて調製した皮膜では、ティッシュへの色移りは生じていなかった（図１（ａ）の下図）。この結果より、本開示の唇用塗布型皮膜形成剤を用いて調製した皮膜は、従来の口紅に比べ、唇から剥がれにくく、色持ち性、即ち、膜の持続性に優れることが確認できた。
《試験例３》
　試験例３における試験サンプルを、以下の方法にしたがって調製した。試験例３では、皮膜を積み重ねたときの仕上がりを評価した。その結果を図２に示す。
〈実施例５〉
（第１剤）
　第１の不飽和オルガノポリシロキサンとして不飽和部（ビニル基）を０．１１ｍｍｏｌ／ｇの割合で含むビニルジメチコン４０．５質量部、第１のヒドリド官能化ポリシロキサンとしてヒドリド官能化部（Ｓｉ－Ｈ基）を７．５５ｍｍｏｌ／ｇの割合で含むハイドロゲンジメチコン７．９質量部、ジメチコン２０．０質量部、ジフェニルシロキシフェニルトリメチコン１１．６質量部、ジメチコン処理された煙霧状シリカ１０．０質量部、及び色材として赤色２０２号１０．０質量部を均一に混合して第１剤を調製した。なお、不飽和オルガノポリシロキサンにおける不飽和部の総モル量（Ｖ）は４．５ｍｍｏｌであり、ヒドリド官能化ポリシロキサンにおけるヒドリド官能化部の総モル量（Ｈ）は５９．６ｍｍｏｌであり、不飽和部の総モル量（Ｖ）に対するヒドリド官能化部の総モル量（Ｈ）のモル比は１３．２であった。
（第２剤）
　比較例１と同様にして第２剤を調製した。
〈結果〉
　図２の結果から明らかなように、皮膜を複数回積み重ねることによって、唇表面のしわが低減され、平滑性の高い唇表面が得られることが確認できた。
《試験例４》
　試験例４における試験サンプルを、以下の方法にしたがって調製した。試験例４では、皮膜に対してビーズを適用したときの仕上がりを評価した。その結果を図３に示す。なお、ビーズは図３に示すような形状及び大きさの球状のアクリル樹脂ビーズを使用した。また、唇に第１剤を塗布した後に第２剤を塗布し、架橋反応が完全に終了する前に、ビーズをそのまま皮膜に適用した。
〈実施例６〉
（第１剤）
　第１の不飽和オルガノポリシロキサンとして不飽和部（ビニル基）を０．０１５ｍｍｏｌ／ｇの割合で含むビニルジメチコン５０．５３質量部、第１のヒドリド官能化ポリシロキサンとしてヒドリド官能化部（Ｓｉ－Ｈ基）を４．３５ｍｍｏｌ／ｇの割合で含むハイドロゲンジメチコン７．８７質量部、ジメチコン２２．０質量部、水添ポリイソブテン１０．０質量部、リンゴ酸ジイソステアリル１．６質量部ジメチコン処理された煙霧状シリカ７．０質量部及び色材として青色１号１．０質量部を均一に混合して第１剤を調製した。なお、不飽和オルガノポリシロキサンにおける不飽和部の総モル量（Ｖ）は０．７５８ｍｍｏｌであり、ヒドリド官能化ポリシロキサンにおけるヒドリド官能化部の総モル量（Ｈ）は３４．２３ｍｍｏｌであり、不飽和部の総モル量（Ｖ）に対するヒドリド官能化部の総モル量（Ｈ）のモル比は４５．２であった。
（第２剤）
　比較例１と同様にして第２剤を調製した。
〈結果〉
　図３の結果から明らかなように、本開示の唇用塗布型皮膜形成剤を用いて調製した皮膜であれば、ビーズのような大きな部材であっても落ちることなく唇に対して適用し得ることが確認できた。

Claims (16)

  1. 　皮膜を構成する架橋反応性成分を含む第１剤、及び前記架橋反応性成分を架橋させる触媒を含む第２剤を含む、唇用塗布型皮膜形成剤であって、
    　前記第１剤が、第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び第１のヒドリド官能化ポリシロキサンからなる群から選択される少なくとも一種を含み、
    　前記第１剤が、前記第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び前記第１のヒドリド官能化ポリシロキサンのうち、前記第１の不飽和オルガノポリシロキサンのみを含む場合には、前記第２剤は、前記第２のヒドリド官能化ポリシロキサンを含み、
    　前記第１剤が、前記第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び前記第１のヒドリド官能化ポリシロキサンのうち、前記第１のヒドリド官能化ポリシロキサンのみを含む場合には、前記第２剤は、前記第２の不飽和オルガノポリシロキサンを含み、
    　前記第１剤及び前記第２剤に含まれる不飽和オルガノポリシロキサンにおける不飽和部の総モル量に対する、前記第１剤及び前記第２剤に含まれるヒドリド官能化ポリシロキサンにおけるヒドリド官能化部の総モル量のモル比が、１．２～５０．０である、
    形成剤。
  2. 　前記第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び前記第２の不飽和オルガノポリシロキサンが、ビニル基を有するオルガノポリシロキサン、ビニル末端化されたオルガノポリシロキサン、及びビニル化された分岐鎖を有するオルガノポリシロキサンからなる群から選択される少なくとも一種である、請求項１に記載の形成剤。
  3. 　前記第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び前記第２の不飽和オルガノポリシロキサンが、ビニル末端ポリジメチルシロキサン、ビニル末端ジフェニルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ビニル末端ポリフェニルメチルシロキサン、ビニルフェニルメチル末端ビニルフェニルシロキサン－フェニルメチルシロキサンコポリマー、ビニル末端トリフルオロプロピルメチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ビニル末端ジエチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ビニルメチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、トリメチルシロキシ末端ビニルメチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、シラノール末端ビニルメチルシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ビニルメチルシロキサンホモポリマー、ビニルＴ－構造ポリマー、ビニルＱ－構造ポリマー、モノビニル末端ポリジメチルシロキサン、ビニルメチルシロキサンターポリマー、及びビニルメトキシシランホモポリマーからなる群から選択される少なくとも一種である、請求項２に記載の形成剤。
  4. 　前記第１の不飽和オルガノポリシロキサン及び前記第２の不飽和オルガノポリシロキサンが、２５℃で１，０００～２，０００，０００ｃｓｔの粘度を有する、請求項１～３のいずれか一項に記載の形成剤。
  5. 　前記第１のヒドリド官能化ポリシロキサン及び前記第２のヒドリド官能化ポリシロキサンが、非末端及び／又は末端で水素化されたオルガノポリシロキサンである、請求項１～３のいずれか一項に記載の形成剤。
  6. 　前記第１のヒドリド官能化ポリシロキサン及び前記第２のヒドリド官能化ポリシロキサンが、ヒドリド末端ポリジメチルシロキサン、ヒドリド末端ポリフェニル－（ジメチルヒドロシロキシ）シロキサン、ヒドリド末端メチルヒドロシロキサン－フェニルメチルシロキサンコポリマー、トリメチルシロキシ末端メチルヒドロシロキサン－ジメチルシロキサンコポリマー、ポリメチルヒドロシロキサン、トリメチルシロキシ末端ポリエチルヒドロシロキサン、トリエチルシロキサン、メチルヒドロシロキサン－フェニルオクチルメチルシロキサンコポリマー、及びメチルヒドロシロキサン－フェニルオクチルメチルシロキサンターポリマーからなる群から選択される少なくとも一種である、請求項５に記載の形成剤。
  7. 　前記第１のヒドリド官能化ポリシロキサン及び前記第２のヒドリド官能化ポリシロキサンが、２５℃で２～５００，０００ｃｓｔの粘度を有する、請求項１～３のいずれか一項に記載の形成剤。
  8. 　前記触媒が、白金触媒、ロジウム触媒、及びスズ触媒からなる群から選択される少なくとも一種である、請求項１～３のいずれか一項に記載の形成剤。
  9. 　前記触媒が、白金触媒であり、かつ、該白金触媒が、白金カルボニルシクロビニルメチルシロキサン錯体、白金ジビニルテトラメチルジシロキサン錯体、白金シクロビニルメチルシロキサン錯体、及び白金オクタンアルデヒド／オクタノール錯体からなる群から選択される少なくとも一種である、請求項８に記載の形成剤。
  10. 　前記第１剤及び前記第２剤のうちの少なくとも一方が、色材、パール剤、マット剤、布、ゴム材料、及びビーズからなる群から選択される少なくとも一種を含む、請求項１～３のいずれか一項に記載の形成剤。
  11. 　唇用化粧料である、請求項１～３のいずれか一項に記載の形成剤。
  12. 　前記唇用化粧料が口紅である、請求項１１に記載の形成剤。
  13. 　請求項１～３のいずれか一項に記載の形成剤の使用方法であって、
    　前記第１剤を唇に適用して第１剤層を形成した後に、該第１剤層上に第２剤を適用し、皮膜を形成する、又は、
    　前記第２剤を唇に適用して第２剤層を形成した後に、該第２剤層上に第１剤を適用し、皮膜を形成する、又は
    　前記第１剤及び前記第２剤を混合して混合物を調製した後に、該混合物を唇に適用し、被膜を形成する、
    方法。
  14. 　形成した皮膜に対して前記第１剤を適用して第１剤層を形成した後に、該第１剤層上に第２剤を適用し、皮膜をさらに形成する操作、又は、
    　形成した皮膜に対して前記第２剤を適用して第２剤層を形成した後に、該第２剤層上に第１剤を適用し、皮膜をさらに形成する操作、又は
    　前記第１剤及び前記第２剤を混合して混合物を調製した後に、形成した皮膜に対して前記混合物を適用し、皮膜をさらに形成する操作
    を１回以上実施する、請求項１３に記載の方法。
  15. 　形成した皮膜に対し、該皮膜と異なる層を適用する、請求項１３に記載の方法。
  16. 　前記異なる層が、パール剤、マット剤、ビーズ、布、ゴム材料、口紅、及びグロスからなる群から選択される少なくとも一種から構成される、請求項１５に記載の方法。
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