WO2021246465A1

WO2021246465A1 - 繊維強化プラスチック及びその製造方法

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Publication number: WO2021246465A1
Application number: PCT/JP2021/021103
Authority: WO
Inventors: 貴文鈴木; 雅登本間
Original assignee: 東レ株式会社
Priority date: 2020-06-03
Filing date: 2021-06-02
Publication date: 2021-12-09
Also published as: CN115697691A; JPWO2021246465A1; EP4163074A1; KR20230019428A; TW202216422A

Abstract

本発明は、強化繊維群と、熱硬化性樹脂層と、第一の熱可塑性樹脂を含有する熱可塑性樹脂層とを含む繊維強化プラスチックであって、前記繊維強化プラスチックの表層として前記熱可塑性樹脂層を有し、前記熱可塑性樹脂層と前記熱硬化性樹脂層との界面が前記強化繊維群の内部に位置し、前記熱硬化性樹脂層は、第二の熱可塑性樹脂またはゴム質重合体を主成分とする島相が、熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有する、繊維強化プラスチックに関する。

Description

繊維強化プラスチック及びその製造方法

　本発明は、繊維強化プラスチック及びその製造方法に関する。

　熱硬化性樹脂をマトリックス樹脂として用い、炭素繊維やガラス繊維などの強化繊維と組み合わせた繊維強化プラスチックは、軽量でありながら、強度や剛性などの力学特性や耐熱性、耐食性に優れているため、航空・宇宙、自動車、鉄道車両、船舶、土木建築およびスポーツ用品などの数多くの分野に活用されている。

　しかしながら、これらの繊維強化プラスチックは、複雑な形状を有する部品や成形体を単一の成形工程で製造するには不向きであり、上記用途においては、繊維強化プラスチックからなる部材を作製し、次いで、別の部材と接合、締結などにより一体化させる必要がある。

　例えば、繊維強化プラスチックと同種あるいは異種の部材とを一体化させる手法として、ボルト、リベット、ビスなどの機械的接合方法や、接着剤を介在させる接合方法が用いられている。機械的接合方法では、繊維強化プラスチックおよび別の部材に穴開けを行うため、穴部の強度が低下する課題がある。接着剤を介在させる場合は、繊維強化プラスチック成形体と別の部材との境界面で剥離などによる接合・接着不良が発生する課題がある。また、それらの接合には、穴開け工程や接着剤の塗布工程など接合部分を予め加工する工程が必要となり、プロセス性が低下する課題がある。

　そこで、繊維強化プラスチックに穴を開ける、あるいは、接着剤を介在させることなく、別の部材と接合する手法として、熱可塑性樹脂を表面に備えた繊維強化プラスチックが提案されている。

　特許文献１には、表面に配置した熱可塑性樹脂層と、繊維強化プラスチックのマトリックス樹脂である熱硬化性樹脂層とが、凹凸形状を有して一体化した積層体と、その製造方法が開示されている。熱可塑性樹脂層と熱硬化性樹脂層とが凹凸形状を有して一体化することで、それらが強固に接合される。さらに、表面に熱可塑性樹脂層を配置することで、該熱可塑性樹脂層を溶融し、別の被着体と繊維強化プラスチックとの接合が可能となるとされている。

　特許文献２には、被着体層と繊維強化プラスチックのマトリックス樹脂である熱硬化性樹脂層の間に、熱硬化性樹脂と連続相として存在する熱可塑性樹脂を含む接着樹脂層を有する積層体とその製造方法が開示されている。接着樹脂層中に連続相として存在する熱可塑性樹脂がアンカーとして作用し、接着樹脂層中の熱可塑性樹脂と熱硬化性樹脂とが強固に接合される。さらに、接着樹脂層に含まれる熱可塑性樹脂を溶融させることで、被着体と繊維強化プラスチックとの接合強度の向上が可能になるとされている。

国際公開第２００４／０６０６５８号日本国特開２００６－１９８７８４号公報

　特許文献１および特許文献２における積層体は、穴開けや接着剤の必要がなく、繊維強化プラスチックの強度や剛性などの特性を有効に活用でき、接合工程が簡略であることから高いプロセス性を有する。しかし、製品としての適応範囲の拡大のためには、被着体とのさらなる接合強度の向上を目指すだけでなく、接合構造の信頼性を高めることが必要である。特許文献１では、強化繊維と熱可塑性樹脂との複合構造が高い靱性を示す反面、靱性の劣る熱硬化性樹脂への応力集中によるクラック発生が懸念される場合がある。特許文献２では、靱性の劣る熱硬化性樹脂に熱可塑性樹脂が連続相として存在している一方、両樹脂の界面への応力集中による剥離が懸念される場合がある。
　本発明の課題は、他の被着体と優れた接合強度で接合するだけでなく、接合構造の高い信頼性を訴求することが可能な繊維強化プラスチックを提供することにある。

　本発明者らは鋭意検討を重ねた結果、上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は以下の通りである。
〔１〕
　強化繊維群と、熱硬化性樹脂層と、第一の熱可塑性樹脂を含有する熱可塑性樹脂層とを含む繊維強化プラスチックであって、
　前記繊維強化プラスチックの表層として前記熱可塑性樹脂層を有し、
　前記熱可塑性樹脂層と前記熱硬化性樹脂層との界面が前記強化繊維群の内部に位置し、
　前記熱硬化性樹脂層は、第二の熱可塑性樹脂またはゴム質重合体を主成分とする島相が、熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有する、繊維強化プラスチック。
〔２〕
　前記第二の熱可塑性樹脂は、前記第一の熱可塑性樹脂と同種の樹脂である、〔１〕に記載の繊維強化プラスチック。
〔３〕
　前記第二の熱可塑性樹脂は、前記第一の熱可塑性樹脂と同一の樹脂である、〔２〕に記載の繊維強化プラスチック。
〔４〕
　前記第二の熱可塑性樹脂及び前記ゴム質重合体の融点は、前記第一の熱可塑性樹脂の融点よりも高い、〔１〕または〔２〕に記載の繊維強化プラスチック。
〔５〕
　前記島相は、前記海相の熱硬化性樹脂の成分を含む、〔１〕～〔４〕のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
〔６〕
　前記島相は、前記熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層との界面の近傍に偏在している、〔１〕～〔５〕のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
〔７〕
　厚さ方向断面における最外繊維から前記熱硬化性樹脂層側に向けて厚さ方向に１００μｍの範囲において、前記島相の体積割合は、前記範囲１００体積％に対して、１体積％以上である、〔１〕～〔６〕のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
〔８〕
　厚さ方向断面における前記島相の平均粒径が０．１μｍ以上１０μｍ以下である、〔１〕～〔７〕のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
〔９〕
　前記島相の長軸の長さが、３μｍ以上３０μｍ以下である、〔１〕～〔８〕のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
〔１０〕
　前記島相の弾性率は、前記海相の弾性率よりも低い、〔１〕～〔９〕のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
〔１１〕
　前記島相のガラス転移温度は、前記海相のガラス転移温度よりも低い、〔１〕～〔１０〕のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
〔１２〕
　前記強化繊維として、ウィルヘルミー法によって測定される表面自由エネルギーが１０～５０ｍＪ／ｍ^２である強化繊維を用いる、〔１〕～〔１１〕のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
〔１３〕
　〔１〕～〔１２〕のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法であって、
　前記強化繊維群を構成する強化繊維シートの両面に、前記島相の前駆体及び前記熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させ、前記島相及び前記熱硬化性樹脂層を形成する工程と、
　前記島相及び前記熱硬化性樹脂層を形成した前記強化繊維シートの少なくとも一方の面に、前記島相の前駆体及び前記熱可塑性樹脂層の前駆体を軟化または溶融させて配し、前記島相及び前記熱可塑性樹脂層を形成して中間体とする工程と、得られた中間体を成形する工程とを含む繊維強化プラスチックの製造方法。
〔１４〕
　〔１〕～〔１２〕のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法であって、
　前記強化繊維群を構成する強化繊維シートの両面に、前記島相の前駆体及び前記熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させ、前記島相及び前記熱硬化性樹脂層を形成する工程と、
　前記島相及び前記熱硬化性樹脂層を形成した前記強化繊維シートの少なくとも一方の面に、前記熱可塑性樹脂層の前駆体を軟化又は溶融させて配し、前記熱可塑性樹脂層を形成して中間体とする工程と、得られた中間体を成形する工程とを含む繊維強化プラスチックの製造方法。
〔１５〕
　〔１〕～〔１２〕のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法であって、
　前記強化繊維群を構成する強化繊維シートの両面に、前記熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させ、前記熱硬化性樹脂層を形成する工程と、
　前記熱硬化性樹脂層を形成した前記強化繊維シートの少なくとも一方の面に、前記島相の前駆体及び前記熱可塑性樹脂層の前駆体を軟化または溶融させて配し、前記島相及び前記熱可塑性樹脂層を形成して中間体とする工程と、得られた中間体を成形する工程とを含む繊維強化プラスチックの製造方法。
〔１６〕
　〔１〕～〔１２〕のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法であって、
　前記強化繊維群を構成する強化繊維シートの片面に、前記熱可塑性樹脂層の前駆体を含浸させ、前記熱可塑性樹脂層を形成した後に加振を行い、前記熱可塑性樹脂層の前駆体を前記強化繊維シート中に分散させる工程と、
　前記強化繊維シートのもう一方の面に前記熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させ中間体とする工程と、得られた中間体を成形する工程とを含む繊維強化プラスチックの製造方法。

　本発明によれば、別の被着体と優れた接合強度で接合するだけでなく。接合構造の高い信頼性を訴求することが可能な繊維強化プラスチックを得ることができる。

図１は、本発明の繊維強化プラスチックの一実施形態を示す模式図である。図２は、本発明における、繊維強化プラスチックの平面に垂直な断面の模式図であり、繊維強化プラスチック中の島相の体積割合の測定の説明を助けるものである。

　以下に、本発明を、適宜図面を参照しながら説明するが、図面は本発明の理解を容易にするために用いるものであって、何ら本発明を限定するものではない。

＜繊維強化プラスチック＞
〔繊維強化プラスチックの構成〕
　本発明の実施形態に係る繊維強化プラスチックは、強化繊維群と、熱硬化性樹脂層と、第一の熱可塑性樹脂を含有する熱可塑性樹脂層とを含む繊維強化プラスチックであって、
　前記繊維強化プラスチックの表層として前記熱可塑性樹脂層を有し、
　前記熱可塑性樹脂層と前記熱硬化性樹脂層との界面が前記強化繊維群の内部に位置し、
　前記熱硬化性樹脂層は、第二の熱可塑性樹脂またはゴム質重合体を主成分とする島相が、熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有する。
　本発明の実施形態に係る繊維強化プラスチックは、繊維強化プラスチックと同種あるいは異種の部材とを接合する際、繊維強化プラスチックに穴を開けて締結することなく、あるいは、接着剤を介在させることなく、高いプロセス性を有する熱溶着にて優れた接合強度を有する一体成形品を形成することができる。

　本発明の実施形態に係る繊維強化プラスチック５は、例えば、図１に示すように、強化繊維１を含む強化繊維群と、熱硬化性樹脂層３と、熱可塑性樹脂層４を含み、繊維強化プラスチックの表層が熱可塑性樹脂層４であり、熱可塑性樹脂層４と熱硬化性樹脂層３との界面６が強化繊維群の内部に位置し、熱硬化性樹脂層３は、熱可塑性樹脂またはゴム質重合体を主成分とする島相７が熱硬化性樹脂を主成分とする海相８に分散した海島構造を有する。

　熱硬化性樹脂層３が、熱可塑性樹脂またはゴム質重合体を主成分とする島相７が熱硬化性樹脂を主成分とする海相８に分散した海島構造を有することで、熱硬化性樹脂層３の靱性が高まるため、接合強度が向上するだけでなく、クラックの発生および伝播を抑制する観点から接合構造としての信頼性を訴求することができる。

　また、本発明の実施形態において、熱可塑性樹脂層４と熱硬化性樹脂層３との界面が強化繊維群の内部に位置する必要がある。これにより、熱硬化性樹脂層３と熱可塑性樹脂層４とを強固に接合することが可能であり、両層の剥離を抑制する観点から接合構造としての信頼性を訴求することができる。さらに、熱硬化性樹脂層３と熱可塑性樹脂層４との界面６において、強化繊維群の一部が熱硬化性樹脂層３および熱可塑性樹脂層４の両層と化学的および／または物理的に結合することは、熱硬化性樹脂層３と熱可塑性樹脂層４とをより強固に接合する観点から好ましい。

　本発明の実施形態において、島相７は、熱硬化性樹脂層３と熱可塑性樹脂層４との界面６の近傍に偏在すると、熱硬化性樹脂層の特性を大きく損なうことなく、応力が集中する熱可塑性樹脂層近傍の熱硬化性樹脂の靱性を効率良く高める観点から好ましい。
　具体的には、界面６と島相７との距離が、１００μｍ以下であることが好ましく、７０μｍ以下であることがより好ましく、５０μｍ以下であることがさらに好ましい。
　ここで、熱硬化性樹脂層３と熱可塑性樹脂層４との界面６と島相７との距離とは、熱硬化性樹脂層３と熱可塑性樹脂層４との界面６と、無作為に選定した島相７の断面の外周との最短距離について、１０点測定したものの平均値である。上記最短距離は、例えば、繊維強化プラスチックの繊維方向と直交する断面を観察する公知の手法を用いることで測定できる。例えば、Ｘ線ＣＴを用いて取得した断面画像から測定する方法、エネルギー分散型Ｘ線分光器（ＥＤＳ）による元素分析マッピング画像から測定する方法、あるいは光学顕微鏡あるいは走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）あるいは透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）による断面観察画像から測定する方法が挙げられる。

　第二の熱可塑性樹脂またはゴム質重合体を主成分とする島相は、熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層の両層に存在しても良く、また、熱硬化性樹脂層のみに存在してもよい。繊維強化プラスチックの接合強度を向上させる観点からは、第二の熱可塑性樹脂またはゴム質重合体を主成分とする島相は、熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層との界面近傍の熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層の両層に存在することが好ましく、プロセス性の観点からは、熱硬化性樹脂層のみに存在することが好ましい。

　ここで、第二の熱可塑性樹脂は、同等のプロセス温度で加工できる観点から、第一の熱可塑性樹脂と同種の樹脂であることが好ましく、同一の熱可塑性樹脂であることがより好ましい。
　本発明において「同種である」とは、添加剤などを除いた主成分が同じであることを意味する。また、「主成分が同じである」とは、主たる骨格が同一であることを意味し、繰り返し単位数や末端処理が異なるものも含む。熱可塑性樹脂を主成分とする島相またはゴム質重合体を主成分とする島相と熱可塑性樹脂層の分析方法としては、示差走査熱量計（ＤＳＣ）によるガラス転移温度から分析する方法、エネルギー分散型Ｘ線分光器（ＥＤＳ）による元素分析マッピング画像から分析する方法、ナノインデンテーション法による弾性率から分析する方法が例示できる。

　もしくは、第二の熱可塑性樹脂またはゴム質重合体は、プロセス温度での構造変化を抑制する観点から、第一の熱可塑性樹脂よりも高い融点を有することも好ましい。第二の熱可塑性樹脂及びゴム質重合体の融点は、第一の熱可塑性樹脂の融点よりも高いことが好ましい。

　ここで、島相の平均粒径は、強化繊維のアライメントの乱れを抑制する観点から、０．１μｍ以上１０μｍ以下であることが好ましく、０．３μｍ以上５μｍ以下であることがより好ましく、０．５μｍ以上３μｍ以下であることがさらに好ましい。特に、高い品位品質を要求される場合、強化繊維のアライメントを揃えることが望ましい。

　第二の熱可塑性樹脂またはゴム質重合体を主成分とする島相の長軸の長さは、熱硬化性樹脂の靱性を高める観点から、３μｍ以上３０μｍ以下であることが好ましく、５μｍ以上２５μｍ以下であることがより好ましく、５μｍ以上２０μｍ以下であることがさらに好ましい。島相の長軸は、強化繊維に沿って存在することで、強化繊維のアライメントの乱れを抑制できる場合があり好ましい。
　島相の平均粒径および長軸の長さは、例えば、繊維強化プラスチックの繊維方向と直交する断面を光学顕微鏡で観察することで確認できる。平均粒径は、強化繊維の直交断面で観察し、無作為に選択した島相の少なくとも２０個についておおよそ外形を代表する円の直径から算出することができる。また、観察した断面の島相の最大長さを島相の長軸の長さとすることで測定できる。なお、島相の長軸とは、上記断面観察画像で確認される島相の内部を通る直線のうち、島相の外周における最も離れた２点を通る線分から算出する。

　繊維強化プラスチックの厚さ方向断面における最外繊維から熱硬化性樹脂層側に向けて厚さ方向に１００μｍの範囲において、島相の体積割合は、該範囲１００体積％に対して０．１体積％以上であればよく、熱硬化性樹脂の靱性をさらに高める観点から、１体積％以上であることが好ましく、１０体積％以上であることがより好ましい。また、上限値としては、熱硬化性樹脂の力学特性を大きく損なわない範囲であればよく、９５体積％以下であることが好ましく、８０体積％以下であることがより好ましい。
　ここで、島相の体積割合の測定の説明を助けるため、繊維強化プラスチックの平面に垂直な断面の模式図を図２に示す。繊維強化プラスチックの繊維方向に直交の断面において、最も繊維強化プラスチックの表面９に近い繊維を、最外繊維１０とし、最外繊維１０の中心を通る、繊維強化プラスチックの表面と水平な基準線１１から、熱硬化性樹脂層３側へ厚さ方向に１００μｍの測定範囲１２において、島相７の体積％を算出する。

［熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層との界面］
　繊維強化プラスチックにおいて、熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層との界面は、強化繊維群の内部に位置する。

　該界面の形状としては、機械的な結合力をより高める観点から、凹凸形状であることが好ましい。それにより、本発明の実施形態に係る繊維強化プラスチックと他の構造部材が熱可塑性樹脂層を介して結合された一体成形品は、優れた接合強度を有する。界面の凹凸形状の確認手段は、特に制限されないが、繊維強化プラスチックの繊維方向と直交する断面を観察することによって、確認することができる。
　ここで、界面の凹凸形状の確認方法としては、公知の手法を用いることが出来る。例えば、Ｘ線ＣＴを用いて取得した断面画像から確認する方法、エネルギー分散型Ｘ線分光器（ＥＤＳ）による元素分析マッピング画像から確認する方法、あるいは光学顕微鏡あるいは走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）あるいは透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）による断面観察画像から確認する方法が挙げられる。観察において、熱硬化性樹脂層および／または熱可塑性樹脂層はコントラストを調整するために、染色されても良い。

　本発明の実施形態に係る繊維強化プラスチックにおいて、強化繊維群への熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂（以下、熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂を単に樹脂と総称する場合がある）の含浸率は、８０％以上であることが好ましい。かかる含浸率は、より好ましくは８５％以上、さらに好ましくは９０％以上である。
　ここでの含浸率は、繊維強化プラスチックを構成する強化繊維群に樹脂がどの程度含浸しているかの割合である。含浸率は、樹脂が含浸していない箇所の割合を特定の方法で測定することにより求めることができる。含浸率が大きいほど、繊維強化プラスチック中に含まれる空隙が少ないことを意味し、表面外観や、力学特性をより高める観点から、高い含浸率が好ましい。
　含浸率の測定方法としては、繊維強化プラスチックの繊維方向と直交する断面観察において、繊維強化プラスチック中の空隙部を含む繊維強化プラスチックの総断面積をＡ０、空隙の断面積Ａ１としたときに以下の式（１）によって求める方法が挙げられる。

含浸率（％）＝（Ａ０－Ａ１）×１００／Ａ０・・・（１）

　以下、本発明の繊維強化プラスチックを構成する各要素の詳細について説明する。

［熱硬化性樹脂層］
　熱硬化性樹脂層は、第二の熱可塑性樹脂またはゴム質重合体を主成分とする島相が、熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有する。また、熱可塑性樹脂層と前記熱硬化性樹脂層との界面が前記強化繊維群の内部に位置する。
　熱硬化性樹脂層は、強化繊維群と熱硬化性樹脂により形成することができる。
　強化繊維群と熱硬化性樹脂組成物についてそれぞれ詳細を説明する。

（強化繊維群）
　強化繊維群は、強化繊維の集合体（繊維束）のことであり、連続繊維、不連続繊維のいずれであってもよく、一方向に配列された形態およびその積層形態、または織物の形態等から適宜選択できる。軽量で耐久性がより高い水準にある繊維強化プラスチックを得る観点から、強化繊維が一方向に配列された連続繊維または織物であることが好ましい。
　かかる繊維束は、同一の強化繊維から構成されていても、あるいは、異なる強化繊維から構成されていても良い。強化繊維束を構成する繊維数には特に限定はなく、３００～６０，０００本が例示でき、生産性の観点から、好ましくは３００～４８，０００本であり、より好ましくは１，０００～２４，０００本である。

　強化繊維群を構成する強化繊維の種類には、特に制限はなく、例えば、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、アルミナ繊維、炭化珪素繊維、ボロン繊維、金属繊維、天然繊維、鉱物繊維などが使用でき、これらは１種または２種以上を併用してもよい。中でも、比強度、比剛性が高く軽量化効果の観点から、ＰＡＮ（Ｐｏｌｙａｃｒｙｌｏｎｉｔｒｉｌｅ）系、ピッチ系、レーヨン系などの炭素繊維が好ましく用いられる。また、得られる繊維強化プラスチックの経済性を高める観点から、ガラス繊維が好ましく用いることができ、とりわけ力学特性と経済性のバランスから炭素繊維とガラス繊維を併用することが好ましい。さらに、得られる繊維強化プラスチックの衝撃吸収性や賦形性を高める観点から、アラミド繊維が好ましく用いることができ、とりわけ力学特性と衝撃吸収性のバランスから炭素繊維とアラミド繊維を併用することが好ましい。また、得られる繊維強化プラスチックの導電性を高める観点から、ニッケルや銅やイッテルビウムなどの金属を被覆した強化繊維やピッチ系の炭素繊維を用いることもできる。

　強化繊維群を構成する強化繊維は、サイジング剤で表面処理されていることが、力学特性向上の観点から好ましい。サイジング剤としては多官能エポキシ樹脂、ウレタン系樹脂、アクリル酸系ポリマー、多価アルコール、ポリエチレンイミン、脂肪族アルコールのエチレンオキシド付加体などが挙げられ、具体的にはグリセロールトリグリシジルエーテル、ジグリセロールポリグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル、ソルビトールポリグリシジルエーテル、アラビトールポリグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールポリグリシジルエーテルなどの脂肪族多価アルコールのポリグリシジルエーテル、ポリアクリル酸、アクリル酸とメタクリル酸との共重合体、アクリル酸とマレイン酸との共重合体、あるいはこれらの２種以上の混合物、ポリビニルアルコール、グリセロール、ジグリセロール、ポリグリセロール、ソルビトール、アラビトール、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、アミノ基を１分子中により多く含むポリエチレンイミン、ポリオキシエチレンオレイルエーテル等が挙げられ、これらの中でも、反応性の高いエポキシ基を１分子中に多く含み、かつ水溶性が高く、塗布が容易なことから、グリセロールトリグリシジルエーテル、ジグリセロールポリグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテルが好ましく用いられる。

　また、強化繊維としては、ウィルヘルミー法によって測定される表面自由エネルギーが１０～５０ｍＪ／ｍ^２であるものを用いることが好ましい。表面自由エネルギーをこの範囲に制御することで、熱硬化性樹脂層及び熱可塑性樹脂層との親和性が高まり、強化繊維同士の凝集を抑制して各層内での分散状態が良好となる。その結果、層内の樹脂流動を促進して、熱硬化性樹脂中に熱可塑性樹脂の分散相の形成を促進する。加えて、強化繊維は熱硬化性樹脂層及び熱可塑性樹脂層と高い親和性を発現し、強化繊維がまたがって存在する熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂の境界面において、高い接合強度を発現する。強化繊維の表面自由エネルギーは、好ましくは、１５～４０ｍＪ／ｍ^２、より好ましくは、１８～３５ｍＪ／ｍ^２である。

　強化繊維の表面自由エネルギーを制御する方法としては、表面を酸化処理し、カルボキシル基や水酸基といった酸素含有官能基の量を調整して制御する方法や、単体または複数の化合物を表面に付着させて制御する方法がある。複数の化合物を表面に付着させる場合、表面自由エネルギーの高いものと低いものを混合して付着させてもよい。以下、強化繊維の表面自由エネルギーの算出方法について説明する。表面自由エネルギーは、強化繊維と３種類の溶媒（精製水、エチレングリコール、リン酸トリクレジル）に対する接触角をそれぞれ測定した後、オーエンスの近似式を用いて表面自由エネルギーを算出する手法をとって計算できる。以下に手順を示すが、測定機器や詳細な手法は必ずしも以下に限定されるものではない。

　ＤａｔａＰｈｙｓｉｃｓ社製ＤＣＡＴ１１を用いて、まず、強化繊維束から１本の単繊維を取り出し、長さ１２±２ｍｍに８本にカットした後、専用ホルダーＦＨ１２（表面が粘着物質でコーティングされた平板）に単繊維間を２～３ｍｍとして平行に貼り付ける。その後、単繊維の先端を切り揃えてホルダーのＤＣＡＴ１１にセットする。測定は、各溶媒の入ったセルを８本の単繊維の下端に０．２ｍｍ／ｓの速度で近づけ、単繊維の先端から５ｍｍまで浸漬させる。その後、０．２ｍｍ／ｓの速度で単繊維を引き上げる。この操作を４回以上繰り返す。液中に浸漬している時の単繊維の受ける力Ｆを電子天秤で測定する。この値を用いて次式で接触角θを算出する。
　ＣＯＳθ＝（８本の単繊維が受ける力Ｆ（ｍＮ））／（（８（単繊維の数）×単繊維の円周（ｍ）×溶媒の表面張力（ｍＪ／ｍ^２））
　なお、測定は、３箇所の強化繊維束の異なる場所から抜き出した単繊維について実施する。すなわち、一つの強化繊維束に対して合計２４本の単繊維についての接触角の平均値を求める。

　強化繊維の表面自由エネルギーγ_ｆは、表面自由エネルギーの極性成分γ^ｐ _ｆ、及び表面自由エネルギーの非極性成分γ^ｄ _ｆの和として算出される。
　表面自由エネルギーの極性成分γ^ｐ _ｆは、次式で示されるオーエンスの近似式（各溶媒固有の表面張力の極性成分と非極性成分、さらに接触角θにより構成させる式）に各液体の表面張力の成分、接触角を代入しＸ、Ｙにプロットした後、最小自乗法により直線近似したときの傾きａの自乗により求められる。表面自由エネルギーの非極性成分γ^ｄ _ｆは切片ｂの自乗により求められる。強化繊維の表面自由エネルギーγ_ｆは、傾きａの自乗と切片ｂの自乗の和である。
　Ｙ＝ａ・Ｘ＋ｂ
　Ｘ＝√（溶媒の表面張力の極性成分（ｍＪ／ｍ^２））／√（溶媒の表面張力の非極性成分（ｍＪ／ｍ^２）
　Ｙ＝（１＋ＣＯＳθ）・（溶媒の表面張力の極性成分（ｍＪ／ｍ^２））／２√（溶媒の表面張力の非極性成分（ｍＪ／ｍ^２）
　強化繊維の表面自由エネルギーの極性成分γ^ｐ _ｆ＝ａ^２
　強化繊維の表面自由エネルギーの非極性成分γ^ｄ _ｆ＝ｂ^２
　トータルの表面自由エネルギーγ_ｆ＝ａ^２＋ｂ^２。
　各溶媒の表面張力の極性成分及び非極性成分は、次のとおりである。
・精製水
表面張力７２．８ｍＪ／ｍ^２、極性成分５１．０ｍＪ／ｍ^２、非極性成分２１．８（ｍＪ／ｍ^２）
・エチレングリコール
表面張力４８．０ｍＪ／ｍ^２、極性成分１９．０ｍＪ／ｍ^２、非極性成分２９．０（ｍＪ／ｍ^２）
・燐酸トリクレゾール
表面張力４０．９ｍＪ／ｍ^２、極性成分１．７ｍＪ／ｍ^２、非極性成分３９．２（ｍＪ／ｍ^２）。

　また、強化繊維束は、ＪＩＳ　Ｒ７６０８（２００７）の樹脂含浸ストランド試験法に準拠して測定したストランド引張強度が３．５ＧＰａ以上であると、引張強度に加え、優れた接合強度を有する強化プラスチックが得られるため好ましく、４．０ＧＰａ以上であるとさらに好ましい。ここで言う接合強度とは、ＩＳＯ４５８７（１９９５）に準拠して求められる、引張せん断接着強度を指す。

　繊維強化プラスチックにおける強化繊維群を構成する強化繊維の質量含有率は、好ましくは３０～９０質量％であり、より好ましくは３５～８５質量％であり、更に好ましくは４０～８０質量％である。強化繊維の質量含有率が好ましい範囲であると、比強度と比弾性率により優れる繊維強化プラスチックが得られる。

　また、熱硬化性樹脂層に含まれる強化繊維の体積は、繊維強化プラスチックの力学特性と第２の部材との溶着性のバランスの観点から、繊維強化プラスチック全体に含まれる強化繊維の総体積の５０～９９％であることが好ましく、より好ましくは７５～９５％である。

　熱硬化性樹脂層中の強化繊維量の測定の方法は、例えば、繊維強化プラスチックの小片のＸ線ＣＴ画像を用いて、セグメンテーション解析を行い、熱硬化性樹脂層中に存在する強化繊維の体積を、上記小片中に含まれる強化繊維の総体積で除して割合［％］を求める方法、あるいは、該小片の光学顕微鏡あるいは走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）あるいは透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）により得られた断面観察写真から、熱硬化性樹脂層中に存在する強化繊維の面積を、小片全体に含まれる強化繊維の面積で除して割合［％］を求める方法が例示される。観察において、熱硬化性樹脂層および／または熱可塑性樹脂層はコントラストを調整するために、染色されても良い。

（熱硬化性樹脂組成物）
　熱硬化性樹脂組成物は熱硬化性樹脂を含有し、繊維強化プラスチックの用途に応じて、さらに添加剤などを含んでいてもよい。

　熱硬化性樹脂組成物が含有する熱硬化性樹脂の種類には、特に制限はなく、例えば、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、ポリイミド樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、またはこれらの共重合体、変性体、および、これらの少なくとも２種類をブレンドした樹脂がある。耐衝撃性向上のために、熱硬化性樹脂には、エラストマーもしくはゴム成分が添加されていても良い。中でも、エポキシ樹脂は、力学特性、耐熱性および強化繊維との接着性に優れ、好ましい。

　エポキシ樹脂の主剤としては、例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂などのビスフェノール型エポキシ樹脂、テトラブロモビスフェノールＡジグリシジルエーテルなどの臭素化エポキシ樹脂、ビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂、ナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン骨格を有するエポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂などのノボラック型エポキシ樹脂、Ｎ，Ｎ，Ｏ－トリグリシジル－ｍ－アミノフェノール、Ｎ，Ｎ，Ｏ－トリグリシジル－ｐ－アミノフェノール、Ｎ，Ｎ，Ｏ－トリグリシジル－４－アミノ－３－メチルフェノール、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラグリシジル－４，４’－メチレンジアニリン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラグリシジル－２，２’－ジエチル－４，４’－メチレンジアニリン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラグリシジル－ｍ－キシリレンジアミン、Ｎ，Ｎ－ジグリシジルアニリン、Ｎ，Ｎ－ジグリシジル－ｏ－トルイジンなどのグリシジルアミン型エポキシ樹脂、レゾルシンジグリシジルエーテル、トリグリシジルイソシアヌレートなどを挙げることができる。

　熱硬化性樹脂組成物は、硬化剤を含んでいてもよい。硬化剤としては、例えば、ジシアンジアミド、芳香族アミン化合物、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ポリフェノール化合物、イミダゾール誘導体、テトラメチルグアニジン、チオ尿素付加アミン、カルボン酸ヒドラジド、カルボン酸アミド、ポリメルカプタンなどが挙げられる。
　また、これらの硬化剤は、熱硬化性樹脂の反応官能基数の０．８～１．２当量が好ましい。

　さらに、熱硬化性樹脂組成物には、繊維強化プラスチックの用途に応じてマイカ、タルク、カオリン、ハイドロタルサイト、セリサイト、ベントナイト、ゾノトライト、セピオライト、スメクタイト、モンモリロナイト、ワラステナイト、シリカ、炭酸カルシウム、ガラスビーズ、ガラスフレーク、ガラスマイクロバルーン、クレー、二硫化モリブデン、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アンチモン、ポリリン酸カルシウム、グラファイト、硫酸バリウム、硫酸マグネシウム、ホウ酸亜鉛、ホウ酸亜カルシウム、ホウ酸アルミニウムウィスカ、チタン酸カリウムウィスカおよび高分子化合物などの充填材、金属系、金属酸化物系、カーボンブラックおよびグラファイト粉末などの導電性付与材、臭素化樹脂などのハロゲン系難燃剤、三酸化アンチモンや五酸化アンチモンなどのアンチモン系難燃剤、ポリリン酸アンモニウム、芳香族ホスフェートおよび赤燐などのリン系難燃剤、有ホウ酸金属塩、カルボン酸金属塩および芳香族スルホンイミド金属塩などの有機酸金属塩系難燃剤、硼酸亜鉛、亜鉛、酸化亜鉛およびジルコニウム化合物などの無機系難燃剤、シアヌル酸、イソシアヌル酸、メラミン、メラミンシアヌレート、メラミンホスフェートおよび窒素化グアニジンなどの窒素系難燃剤、ＰＴＦＥなどのフッ素系難燃剤、ポリオルガノシロキサンなどのシリコーン系難燃剤、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウムなどの金属水酸化物系難燃剤、またその他の難燃剤、酸化カドミウム、酸化亜鉛、酸化第一銅、酸化第二銅、酸化第一鉄、酸化第二鉄、酸化コバルト、酸化マンガン、酸化モリブデン、酸化スズおよび酸化チタンなどの難燃助剤、顔料、染料、滑剤、離型剤、相溶化剤、分散剤、マイカ、タルクおよびカオリンなどの結晶核剤、リン酸エステルなどの可塑剤、熱安定剤、酸化防止剤、着色防止剤、紫外線吸収剤、流動性改質剤、発泡剤、抗菌剤、制振剤、防臭剤、摺動性改質剤、およびポリエーテルエステルアミドなどの帯電防止剤等を添加しても良い。とりわけ、用途が電気・電子機器、自動車、航空機などの場合には、難燃性が要求される場合があり、リン系難燃剤、窒素系難燃剤、無機系難燃剤が好ましく添加される。
　上記難燃剤は、難燃効果の発現とともに、使用する樹脂の力学特性や成形時の樹脂流動性などと良好な特性バランスを保つために、樹脂１００質量部に対して難燃剤１～２０質量部とすることが好ましく、より好ましくは１～１５質量部である。

（第二の熱可塑性樹脂）
　第二の熱可塑性樹脂は、熱可塑性樹脂を主成分とすること以外は、特に制限はなく、熱硬化性樹脂層の靱性を向上させるためには、靱性の高い樹脂を好ましく用いることができる。また、島相は、熱可塑性樹脂を主成分として含有する熱可塑性樹脂組成物を用いて形成することができる。熱可塑性樹脂組成物は、繊維強化プラスチックの用途に応じて、添加剤などを含んでいてもよい。

　島相に主成分として含有し得る第二の熱可塑性樹脂の種類には、特に制限はなく、例えば、「ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、液晶ポリエステル等のポリエステルや、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリブチレン等のポリオレフィンや、ポリオキシメチレン（ＰＯＭ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）などのポリアリーレンスルフィド、ポリケトン（ＰＫ）、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリアリールエーテルケトン（ＰＡＥＫ）、ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂」などの結晶性樹脂、「スチレン系樹脂の他、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリサルホン（ＰＳＵ）、ポリエーテルサルホン、ポリアリレート（ＰＡＲ）」などの非晶性樹脂、その他、フェノール系樹脂、フェノキシ樹脂、更にポリスチレン系、ポリオレフィン系、ポリウレタン系、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系、ポリイソプレン系、フッ素系樹脂、およびアクリロニトリル系等の熱可塑エラストマーなどや、これらの共重合体および変性体等から選ばれる熱可塑性樹脂が挙げられる。

　中でも、得られる繊維強化プラスチックの軽量性の観点からはポリオレフィンが好ましい。耐熱性の観点からはポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）などのポリアリーレンスルフィド、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリアリールエーテルケトン（ＰＡＥＫ）、ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ）が好ましい。

　また、接合強度の観点からは、第二の熱可塑性樹脂は、ポリアミド、ポリアリレート、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホンからなる群より選ばれた１種以上の樹脂を主成分とすることが好ましい。その中でも、ポリアミドやポリイミドがより好ましく、さらに、優れた靱性のため耐衝撃性を大きく向上できる、ポリアミドが最も好ましい。

　また、熱硬化性樹脂層との接着の観点からは、島相は、熱硬化性樹脂を含むことが好ましく、海相の熱硬化性樹脂の成分を含むことがより好ましい。また、第二の熱可塑性樹脂は、熱硬化性樹脂を含むことが好ましく、海相の熱硬化性樹脂の成分を含むことがより好ましい。ここで、「海相の熱硬化性樹脂の成分」とは、海相に含有される熱硬化性樹脂と同種の樹脂成分をいう。例えば、第二の熱可塑性樹脂が熱硬化性樹脂との組合せによりセミＩＰＮ構造（高分子相互侵入網目構造）を形成すると、島相と海相の剥離を抑制できる点でより好ましい。セミＩＰＮ構造をとる組合せとしては、ポリアミド１２、ポリアミド６、ポリアミド１１、ポリアミド６／１２共重合体から選択されるポリアミドとエポキシ化合物が例示できる。
　第二の熱可塑性樹脂と熱硬化性樹脂の成分の比率（質量％）は９５：５～７０：３０の範囲で用いることができ、より好ましくは９０：１０～８０：２０の範囲である。ここで、熱硬化性樹脂としては、エポキシ化合物に限定されず、不飽和ポリエステル、ビニルエステル樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂およびポリイミド樹脂から選択してもよい。熱硬化性樹脂は、海相と同じ熱硬化性樹脂の成分であることがより好ましい。

　さらに、第二の熱可塑性樹脂には、その用途に応じてマイカ、タルク、カオリン、ハイドロタルサイト、セリサイト、ベントナイト、ゾノトライト、セピオライト、スメクタイト、モンモリロナイト、ワラステナイト、シリカ、炭酸カルシウム、ガラスビーズ、ガラスフレーク、ガラスマイクロバルーン、クレー、二硫化モリブデン、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アンチモン、ポリリン酸カルシウム、グラファイト、硫酸バリウム、硫酸マグネシウム、ホウ酸亜鉛、ホウ酸亜カルシウム、ホウ酸アルミニウムウィスカ、チタン酸カリウムウィスカおよび高分子化合物などの充填材、金属系、金属酸化物系、カーボンブラックおよびグラファイト粉末などの導電性付与材、臭素化樹脂などのハロゲン系難燃剤、三酸化アンチモンや五酸化アンチモンなどのアンチモン系難燃剤、ポリリン酸アンモニウム、芳香族ホスフェートおよび赤燐などのリン系難燃剤、有ホウ酸金属塩、カルボン酸金属塩および芳香族スルホンイミド金属塩などの有機酸金属塩系難燃剤、硼酸亜鉛、亜鉛、酸化亜鉛およびジルコニウム化合物などの無機系難燃剤、シアヌル酸、イソシアヌル酸、メラミン、メラミンシアヌレート、メラミンホスフェートおよび窒素化グアニジンなどの窒素系難燃剤、ＰＴＦＥなどのフッ素系難燃剤、ポリオルガノシロキサンなどのシリコーン系難燃剤、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウムなどの金属水酸化物系難燃剤、またその他の難燃剤、酸化カドミウム、酸化亜鉛、酸化第一銅、酸化第二銅、酸化第一鉄、酸化第二鉄、酸化コバルト、酸化マンガン、酸化モリブデン、酸化スズおよび酸化チタンなどの難燃助剤、顔料、染料、滑剤、離型剤、相溶化剤、分散剤、マイカ、タルクおよびカオリンなどの結晶核剤、リン酸エステルなどの可塑剤、熱安定剤、酸化防止剤、着色防止剤、紫外線吸収剤、流動性改質剤、発泡剤、抗菌剤、制振剤、防臭剤、摺動性改質剤、およびポリエーテルエステルアミドなどの帯電防止剤等を添加しても良い。とりわけ、用途が電気・電子機器、自動車、航空機などの場合には、難燃性が要求される場合があり、リン系難燃剤、窒素系難燃剤、無機系難燃剤が好ましく添加される。

　上記難燃剤は、難燃効果の発現とともに、使用する樹脂の力学特性や成形時の樹脂流動性などと良好な特性バランスを保つために、第二の熱可塑性樹脂１００質量部に対して難燃剤１～２０質量部とすることが好ましく、より好ましくは１～１５質量部である。

（第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相の形状）
　第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相の形状には特に制限はなく、熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造であれば良い。島相の形状は例えば、繊維形状や粒子形状でもよく、強化繊維のアライメントの乱れを抑制する観点から、球状形状であることが好ましい。例えば、繊維強化プラスチック平面に垂直な断面において観察される第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相の断面形状が円形、楕円形、凹凸を含む略円形であることがより好ましい。中でも、応力集中の起点の少ない円形がさらに好ましい。

　第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相の弾性率は、熱硬化性樹脂の靱性向上の観点から、熱硬化性樹脂を主成分とする海相の弾性率よりも低いことが好ましく、熱硬化性樹脂を主成分とする海相の弾性率の７０％以下であることがより好ましく、５０％以下であることがさらに好ましい。
　第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相と熱硬化性樹脂を主成分とする海相の弾性率の測定の一例としては、繊維強化プラスチックを切り出した断面における第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相と熱硬化性樹脂を主成分とする海相とのそれぞれを、ナノインデンテーション法により評価する方法を挙げることができる。

　第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相のガラス転移温度は、熱硬化性樹脂を主成分とする海相のガラス転移温度よりも低いことが好ましい。第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相のガラス転移温度が、熱硬化性樹脂を主成分とする海相のガラス転移温度よりも低いことで、熱硬化性樹脂層の靱性をさらに向上させることができる。
　第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相と熱硬化性樹脂を主成分とする海相のガラス転移温度の測定方法の一例としては、繊維強化プラスチックを切り出した断面から第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相と熱硬化性樹脂を主成分とする海相とのそれぞれを抽出し、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により評価する方法を挙げることができる。

（ゴム質重合体）
　ゴム質重合体は、ゴム重合体を主成分とすることが好ましく、それ以外は、特に制限はなく、用途に応じて、添加剤などを含んでいてもよい。ゴム重合体とは、ガラス転移温度が室温より低い重合体を含有し、分子間の一部が共有結合、イオン結合、ファンデルワールス力、絡み合い等により、互いに拘束されている重合体である。
　ゴム質重合体の一例としては、オレフィン系樹脂、アクリル系ゴム、シリコーン系ゴム、フッ素系ゴム、ニトリル系ゴム、ビニル系ゴム、ウレタン系ゴム、ポリアミドエラストマー、ポリエステルエラストマー、アイオノマー等が挙げられる。

　ゴム質重合体に含みうる添加剤は、上記の第二の熱可塑性樹脂に含みうる添加剤が挙げられ、好ましい例も同様である。

（ゴム質重合体島相の形状）
　ゴム質重合体を主成分とする島相の形状は、上記の第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相と同様の形状が挙げられ、好ましい例も同様である。

　また、ゴム質重合体を主成分とする島相の弾性率も、第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相の弾性率と同様、熱硬化性樹脂を主成分とする海相の弾性率よりも低いことが好ましく、好ましい範囲も同様である。

　ゴム質重合体を主成分とする島相も熱可塑性樹脂を主成分とする島相と同様に、セミＩＰＮ構造を形成していることが好ましく、好ましい範囲も熱可塑性樹脂と同様である。

［熱可塑性樹脂層］
　熱可塑性樹脂層は、第一の熱可塑性樹脂を含有すること以外は、特に制限はなく、第一の熱可塑性樹脂を主成分として含有することが好ましく、繊維強化プラスチックの用途に応じて、更に添加剤などを含んでいてもよい。

　熱可塑性樹脂層に含有される第一の熱可塑性樹脂としては、上記の第二の熱可塑性樹脂で例示した樹脂が挙げられ、好ましい例も同様である。

　第一の熱可塑性樹脂層に含みうる添加剤は、上記の第二の熱可塑性樹脂に含みうる添加剤が挙げられ、好ましい例も同様である。

　繊維強化プラスチックにおける熱可塑性樹脂層の目付は、第２の部材との溶着に適した樹脂量を確保して品位品質を高める観点で、１０ｇ／ｍ^２以上５００ｇ／ｍ^２以下であることが好ましく、より好ましくは２０ｇ／ｍ^２以上２００ｇ／ｍ^２以下である。
　ここで、目付とは、繊維強化プラスチック１ｍ^２あたりに含まれる熱可塑性樹脂層の質量（ｇ）をいう。

　本発明の実施形態においては、熱可塑性樹脂層が繊維強化プラスチックの表層の一部として存在していてもよい。繊維強化プラスチックの表層に存在する熱可塑性樹脂層は、別の部材との溶着による一体化を実現させることができ、好ましい形態では熱可塑性樹脂層の部位を最小限にとどめることができ、力学特性に優れる繊維強化プラスチックの効率を高めることができる。

＜製造方法＞
　本発明の実施形態に係る繊維強化プラスチックを作製する方法としては、特に制限はないが、例えば、以下製造方法（Ｉ）～（ＩＶ）の方法が挙げられる。

　製造方法（Ｉ）
　製造方法（Ｉ）は、強化繊維群を構成する強化繊維シートの両面に、島相の前駆体及び熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させ、
島相及び熱硬化性樹脂層を形成する工程と、
　島相及び熱硬化性樹脂層を形成した強化繊維シートの少なくとも一方の面に、島相の前駆体及び熱可塑性樹脂層の前駆体を軟化または溶融させて配し、島相及び熱可塑性樹脂層を形成して中間体とする工程と、得られた中間体を成形する工程とを含む繊維強化プラスチックの製造方法である。

　製造方法（ＩＩ）
　製造方法（ＩＩ）は、強化繊維群を構成する強化繊維シートの両面に、島相の前駆体及び熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させ、島相及び熱硬化性樹脂層を形成する工程と、
　島相及び熱硬化性樹脂層を形成した強化繊維シートの少なくとも一方の面に、熱可塑性樹脂層の前駆体を軟化又は溶融させて配し、熱可塑性樹脂層を形成して中間体とする工程と、得られた中間体を成形する工程とを含む繊維強化プラスチックの製造方法である。

　製造方法（ＩＩＩ）
　製造方法（ＩＩＩ）は、強化繊維群を構成する強化繊維シートの両面に、熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させ、熱硬化性樹脂層を形成する工程と、
　熱硬化性樹脂層を形成した強化繊維シートの少なくとも一方の面に、島相の前駆体及び熱可塑性樹脂層の前駆体を軟化または溶融させて配し、島相および熱可塑性樹脂層を形成して中間体とする工程と、得られた中間体を成形する工程とを含む繊維強化プラスチックの製造方法である。

　製造方法（ＩＶ）
　製造方法（ＩＶ）は強化繊維群を構成する強化繊維シートの片面に熱可塑性樹脂層の前駆体を含浸させ、熱可塑性樹脂層を形成した後に加振を行い、熱可塑性樹脂層の前駆体を強化繊維シート中に分散させる工程と、
　強化繊維シートのもう一方の面に熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させ中間体とする工程と、得られた中間体を成形する工程とを含む繊維強化プラスチックの製造方法である。

　本発明の実施形態において、熱硬化性樹脂層を、第二の熱可塑性樹脂またはゴム質重合体を主成分とする島相が、熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有する層とする方法としては、特に制限はないが、例えば、前記繊維強化プラスチックの製造方法において、以下（ｉ）～（ｖｉｉ）のいずれかの方法を用いることが挙げられる。また、これらの方法は、複数を組み合わせてもよい。
（ｉ）熱可塑性樹脂層の前駆体に島相の前駆体を含ませる工程。
（ｉｉ）熱硬化性樹脂層の前駆体に島相の前駆体を含ませる工程。
（ｉｉｉ）熱硬化性樹脂層の前駆体および熱可塑性樹脂層の前駆体の双方に島相の前駆体を含ませる工程。
（ｉｖ）熱硬化性樹脂層の前駆体を強化繊維群に含浸させた中間体の少なくとも一方の面に、島相の前駆体を塗し、さらに熱可塑性樹脂層の前駆体を含浸させる工程。
（ｖ）熱可塑性樹脂層の前駆体を強化繊維群に含浸させた中間体に、島相の前駆体を塗す工程。
（ｖｉ）熱可塑性樹脂層の前駆体の片側の表面に島相の前駆体を塗し、さらに熱可塑性樹脂層の前駆体を含浸させる工程。
（ｖｉｉ）熱可塑性樹脂の前駆体を強化繊維群に含浸させた中間体を、振動バー等により加振させ、熱可塑性樹脂の前駆体を強化繊維群中で分散させる工程。

［熱硬化性樹脂層の前駆体］
　熱硬化性樹脂層の前駆体は、強化繊維群に含浸されて熱硬化性樹脂層となる組成物である。熱硬化性樹脂層の前駆体を強化繊維群に含浸する方法には、特に制限はないが、例えば、ヒートローラーにより、加熱加圧し軟化又は溶融させて、含浸する方法が挙げられる。
　熱硬化性樹脂層の前駆体は、強化繊維群に含浸されて熱硬化性樹脂層となるものであれば、その形態に制限はないが、例えば、液体状、シート状、不織布状、粒子状などが挙げられる。しかしながら、強化繊維群に均一に含浸できる観点から、熱硬化性樹脂層の前駆体は、シート状であることが好ましい。

［熱可塑性樹脂層の前駆体］
　熱可塑性樹脂層の前駆体は、強化繊維群に含浸されて熱可塑性樹脂層となる組成物である。熱可塑性樹脂層の前駆体を強化繊維群に含浸する方法には、特に制限はないが、例えば、ヒートローラーにより、加熱加圧し、溶融させて含浸する方法が挙げられる。
　熱可塑性樹脂層の前駆体は、強化繊維群に含浸されて熱可塑性樹脂層となるものであれば、その形態に制限はないが、例えば、液体状、シート状、不織布状、粒子状などが挙げられる。しかしながら、強化繊維群に均一に含浸できる観点から、熱可塑性樹脂層の前駆体は、シート状であることが好ましい。
　また、熱可塑性樹脂層と島相を、同一の前駆体により、同時に形成するためには、島相の前駆体及び／又は熱可塑性樹脂層の前駆体の形状はパウダー状であることが好ましい。前駆体の形状をパウダー状とすることにより、その一部は熱硬化性樹脂層へ含浸し、残りの部分は、繊維強化プラスチックの表面で溶融し、熱可塑性樹脂層を形成することができる。

　熱可塑性樹脂層の前駆体を溶融させる温度としては、熱可塑性樹脂層の前駆体の主成分である第一の熱可塑性樹脂が結晶性の場合にはその融点＋３０℃以上の温度で、非晶性の場合には、そのガラス転移温度＋３０℃以上の温度で加熱・加圧成形することが好ましい。

　また、熱可塑性樹脂層は、少なくとも別の部材との接合面となる部分に配置していればよいが、安定的な熱溶着性を確保するため一定の接合面のマージンを見込む場合があり、その観点からは、繊維強化プラスチックの表層の面積の５０％以上に存在することが好ましく、より好ましくは８０％以上である。

［島相の前駆体］
　島相の前駆体は、繊維強化プラスチック中の熱硬化性樹脂層に存在する島相となるものであれば、特に制限はない。島相の前駆体の形状としては、例えば、液体状、シート状、不織布状、粒子状などが挙げられる。しかしながら、均一に熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層の界面に存在できる観点から、島相の前駆体は、粒子状であることが好ましく、パウダー状であることがより好ましい。

　島相の前駆体を予め熱硬化性樹脂層の前駆体に含ませる場合、熱硬化性樹脂層の前駆体１００質量部に対して、島相の前駆体は１０～４０質量部の範囲が好ましく、より好ましくは１５～４０質量部の範囲であり、さらに好ましくは２５～４０質量部の範囲である。島相の配合量をかかる範囲とすることで、繊維強化プラスチックの中間体同士の接着性と繊維強化プラスチック接合強度のバランスをとることができる。

　同様に、島相の前駆体を予め熱可塑性樹脂層の前駆体に含ませる場合、熱可塑性樹脂層の前駆体１００質量部に対して、島相の前駆体は１０～４０質量部の範囲が好ましく、より好ましくは１５～４０質量部の範囲であり、さらに好ましくは２５～４０質量部の範囲である。島相の配合量をかかる範囲とすることで、繊維強化プラスチックの中間体同士の接着性と繊維強化プラスチックと接合強度のバランスをとることができる。

　本発明の実施形態に係る繊維強化プラスチックを製造する好ましい態様は、前記の定義に基づく含浸率の高いプリプレグや、含浸率の低いセミプレグといった中間体を用いて成形する方法を例示できる。この成形する工程において、繊維強化プラスチックは所望の構造体への賦形が行われるとともに、熱硬化性樹脂は硬化反応が促進される。

　ここで、熱硬化性樹脂のガラス転移温度は、構造体として使用する観点から、１２０℃以上であることが好ましく、１５０℃以上であることがより好ましく、１８０℃以上であることがさらに好ましい。この成形工程を経て、熱硬化性樹脂のガラス転移温度は、島相の熱可塑性樹脂またはゴム質重合体のガラス転移温度よりも高く制御できるようになる。

　本発明の実施形態に係る繊維強化プラスチックは、前記中間体を単体で成形しても良く、また複数枚を積層して成形しても良く、また他の材料と積層して成形しても良い。積層の構成については、成形体の表面にあたる最外の積層単位のいずれか一方に、中間体を配置する以外は特に制限はなく、用途に応じてプリプレグ、フィルム、シート、不織布、多孔質体、金属などを積層することができる。

　本発明の実施形態に係る繊維強化プラスチックとしては、中間体を成形する例に限定されるものではなく、プリプレグのオートクレーブ成形、プレス成形、引抜成形や、レジントランスファー（ＲＴＭ）成形、レジンインフュージョン（ＲＩ）成形の過程を通して本発明の実施形態をとるものであれば好ましく選択できる。

　本発明の繊維強化プラスチックの構造には特に制限はなく、平板や曲面板、凹凸構造、中空構造、サンドイッチ構造など、用途に応じて多様な構造を選択できる。

　本発明の繊維強化プラスチックは、表層に配置された熱可塑性樹脂層を介して別の部材と溶着した一体成形品とすることができる。このときの接合方法には制限はないが、例えば、熱板溶着、振動溶着、超音波溶着、レーザー溶着、抵抗溶着、誘導溶着、インサート射出成形、アウトサート射出成形などの溶着法を挙げることができる。

　本発明の繊維強化プラスチックは、航空機構造部材、風車羽根、自動車外板及びＩＣトレイやノートパソコンの筐体等のコンピューター用途さらにはゴルフシャフトやテニスラケット等スポーツ用途に好ましく用いられる。

　以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明する。ただし、本発明の範囲はこれらの実施例に制限されるものではない。

＜強化繊維束＞
・Ａ－１
　ポリアクリロニトリルを主成分とする重合体から紡糸、焼成処理、及び表面酸化処理を行い、総単糸数２４，０００本の連続炭素繊維からなる強化繊維束Ａ－１を得、強化繊維群の形成に用いた。この炭素繊維束Ａ－１の特性は次の通りであった。
　単繊維径：７μｍ
　密度：１．８ｇ／ｃｍ^３
　引張強度：４．２ＧＰａ
　引張弾性率：２３０ＧＰａ
　表面自由エネルギー：１５ｍＪ／ｍ^２

　Ａ－１をベースに、各種サイジング剤用化合物をアセトンと混合し、化合物が均一に溶解した約１質量％の溶液を得た。浸漬法により各化合物を上記炭素繊維束に塗布した後、２１０℃で９０秒間熱処理をし、各化合物の付着量が、各化合物が付着した炭素繊維１００質量部に対して、０．５質量部となるように調整した。各炭素繊維に用いたサイジング剤用化合物および、サイジング剤塗布後の表面自由エネルギーは以下の通りである。
・Ａ－２
　ソルビトールポリグリシジルエーテル（“デナコール”（登録商標）ＥＸ－６１４Ｂ、ナガセケムテックス（株）社製）　
　表面自由エネルギー：３２ｍＪ／ｍ^２
・Ａ－３
　ビスフェノールＡ型ジグリシジルエーテル（“ｊＥＲ”（登録商標）８２８、三菱ケミカル（株）社製）
　表面自由エネルギー：９ｍＪ／ｍ^２
・Ａ－４
　ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル（“デナコール”（登録商標）ＥＸ－８４１、ナガセケムテックス（株）社製）　
　表面自由エネルギー：２０ｍＪ／ｍ^２

＜島相の前駆体＞
・Ｄ－１
　透明ポリアミド（グリルアミド（登録商標）ＴＲ５５、エムスケミー・ジャパン（株）製）９０質量部、エポキシ樹脂（ｊＥＲ（登録商標）８２８、（三菱ケミカル（株）製））７．５質量部および硬化剤（トーマイド（登録商標）＃２９６、（株）ティーアンドケイ東華製）２．５質量部を、クロロホルム３００質量部とメタノール１００質量部の混合溶媒中に添加して均一溶液を得た。次に、得られた均一溶液を塗装用のスプレーガンを用い、撹拌している３０００質量部のｎ－ヘキサンの液面に向かって霧状に吹き付けて溶質を析出させた。析出した固体を濾別し、ｎ－ヘキサンで良く洗浄した後に、１００℃の温度で２４時間の真空乾燥を行い、第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相の前駆体Ｄ－１である、球状のセミＩＰＮ構造を有するエポキシ改質ポリアミド粒子を得た。得られた第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相の前駆体Ｄ－１の平均粒径は、１３μｍであり、融点は２５０℃であった。

・Ｄ－２
　ポリウレタン微粒子（ダイミックビーズ（登録商標）ＵＣＮ－５１５０Ｄ、大日精化工業（株）製）をゴム質重合体を主成分とする島相の前駆体Ｄ－２として用いた。ゴム質重合体を主成分とする島相の前駆体Ｄ－２の平均粒子径は１５μｍであり、ガラス転移温度は－２７℃であった。

・Ｄ－３
　低融点ポリアミド（アミラン（登録商標）ＣＭ４０００（東レ（株）製）、３元共重合ポリアミド樹脂、融点１５５℃）をパウダー状とし、熱可塑性樹脂を主成分とする島相の前駆体Ｄ－３とした。熱可塑性樹脂を主成分とする島相の前駆体Ｄ－３の平均粒径は２５μｍであった。

・Ｄ－４
　ポリアミド１２微粒子（ＳＰ－５００（東レ（株）社製）、平均粒径５μｍ、真球状）を前駆体Ｄ－４として用いた。

＜熱硬化性樹脂層の前駆体＞
・Ｂ－１
　混練装置にエポキシ樹脂主剤（ｊＥＲ（登録商標）８２８（三菱ケミカル（株）製））、（ｊＥＲ（登録商標）１００１（三菱ケミカル（株）製））、（ｊＥＲ（登録商標）１５４（三菱ケミカル（株）製））をそれぞれ３０質量部、４０質量部、３０質量部投入し、１５０℃で加熱混練を行い、各成分が相溶するまで混練した。次いで、混練を続けたまま、８０℃まで降温させた後、硬化剤（３，３’ＤＡＳ（３，３’―ジアミノジフェニルスルホン、三菱化学ファイン（株）製））を２６質量部投入し、８０℃で３０分混練することにより、熱硬化性樹脂層の前駆体Ｂ－１を得た。

・Ｂ－２
　混練装置にエポキシ樹脂主剤（ｊＥＲ（登録商標）８２８（三菱ケミカル（株）製））、（ｊＥＲ（登録商標）１００１（三菱ケミカル（株）製））、（ｊＥＲ（登録商標）１５４（三菱ケミカル（株）製））をそれぞれ３０質量部、４０質量部、３０質量部投入し、１５０℃で加熱混練を行い、各成分が相溶するまで混練した。その後、熱可塑性樹脂を主成分とする島相の前駆体Ｄ－１を３０質量部加え、Ｄ－１が分散するまで混練した。次いで、混練を続けたまま、８０℃まで降温させた後、硬化剤（３，３’ＤＡＳ（３，３’―ジアミノジフェニルスルホン、三菱化学ファイン（株）製））を２６質量部投入し、８０℃で３０分混練することにより、Ｄ－１を含んだ熱硬化性樹脂層の前駆体Ｂ－２を得た。

・Ｂ－３
　混練装置にエポキシ樹脂主剤（ｊＥＲ（登録商標）８２８（三菱ケミカル（株）製））、（ｊＥＲ（登録商標）１００１（三菱ケミカル（株）製））、（ｊＥＲ（登録商標）１５４（三菱ケミカル（株）製））をそれぞれ３０質量部、４０質量部、３０質量部投入し、１５０℃で加熱混練を行い、各成分が相溶するまで混練した。その後、８０℃まで降温させた後、熱可塑性樹脂を主成分とする島相の前駆体Ｄ－２を３０質量部加え、Ｄ－２が分散するまで混練した。次いで、混練を続けたまま、硬化剤（３，３’ＤＡＳ（３，３’―ジアミノジフェニルスルホン、三菱化学ファイン（株）製））を２６質量部投入し、８０℃で３０分混練することにより、Ｄ－２を含んだ熱硬化性樹脂層の前駆体Ｂ－３を得た。

・Ｂ－４
　混練装置にエポキシ樹脂主剤（アラルダイト（登録商標）ＭＹ７２１（ハンツマン・アドバンスト・マテリアルズ社製））、（ｊＥＲ（登録商標）８２５（三菱ケミカル（株）製））、（スミカエクセル（登録商標）ＰＥＳ５００３Ｐ（住友化学（株）製））をそれぞれ５０質量部、５０質量部、７質量部入し、１５０℃で加熱混練を行い、各成分が相溶するまで混練した。次いで、混練を続けたまま、８０℃まで降温させた後、硬化剤（セイカキュアＳ、（和歌山精化工業（株）製））を４５．１質量部投入し、８０℃で３０分混練することにより、熱硬化性樹脂の前駆体Ｂ－４を得た。

＜熱可塑性樹脂層の前駆体＞
・Ｃ－１
　低融点ポリアミド（アミラン（登録商標）ＣＭ４０００（東レ（株）製）、３元共重合ポリアミド樹脂、融点１５５℃）をシート化し、熱可塑性樹脂層の前駆体Ｃ－１を得た。

・Ｃ－２
　二軸押出機中に、低融点ポリアミド（アミラン（登録商標）ＣＭ４０００（東レ（株）製）、３元共重合ポリアミド樹脂、融点１５５℃）を１００質量部、熱可塑性樹脂ドメインの前駆体Ｄ－１を３０質量部投入し、１８０℃で加熱混練を行った。得られた混練物をシート化し、熱可塑性樹脂層の前駆体Ｃ－２を得た。

・Ｃ－３
　低融点ポリアミド（アミラン（登録商標）ＣＭ４０００（東レ（株）製）、３元共重合ポリアミド樹脂、融点１５５℃）をパウダー状とし、熱可塑性樹脂層の前駆体Ｃ－３とした。熱可塑性樹脂層の前駆体Ｃ－３の平均粒径は２５μｍであった。

・Ｃ－４
　ポリアミド１２（リルサミド（登録商標）ＡＭＮＯ　ＴＬＤ（アルケマ（株）製）、融点１７５℃）をシート化し、熱可塑性樹脂層の前駆体Ｃ－４を得た。

・Ｃ－５
　ポリフェニレンスルフィド（トレリナ（登録商標）Ａ６７０Ｔ０５（東レ（株）製）、融点２７８℃）をシート化し、熱可塑性樹脂層の前駆体Ｃ－５を得た。

・Ｃ－６
　ポリエーテルケトンケトン（Ｋｅｐｓｔａｎ（登録商標）７００２（アルケマ（株）製）、融点３３２℃）をシート化し、熱可塑性樹脂層の前駆体Ｃ－６を得た。

＜プリプレグの作製方法＞
・Ｐ－１
　強化繊維束を一方向に整列、開繊させ、連続した状態の強化繊維群を形成する強化繊維シートとした。強化繊維シートの目付は、２００ｇ／ｍ^２とした。熱硬化性樹脂層の前駆体を、ナイフコーターを用いて離型紙上にコーティングし、熱硬化性樹脂層の前駆体フィルムを作製した後、該強化繊維シートの両面に重ね合わせて、ヒートロールを用い、８０℃、０．５ＭＰａで加熱加圧しながら、熱硬化性樹脂層の前駆体を強化繊維シートに含浸させたプリプレグ中間体を得た。作製した熱硬化性樹脂層の前駆体フィルムの目付は、５０ｇ／ｍ^２とした。
　次いで、熱可塑性樹脂層の前駆体を、上記プリプレグの中間体の片表面上に配置して、熱可塑性樹脂層の前駆体の融点＋３０℃以上に保たれたヒートロールを用いて０．５ＭＰａで加圧することで、熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層との界面が強化繊維群の内部に位置しているプリプレグを得た。熱可塑性樹脂層の前駆体は、目付が５０ｇ／ｍ^２となるようにプリプレグ中間体の片表面上に配置した。

・Ｐ－２
　強化繊維束を一方向に整列、開繊させ、連続した状態の強化繊維群を形成する強化繊維シートとした。強化繊維シートの目付は、２００ｇ／ｍ^２とした。熱硬化性樹脂層の前駆体を、ナイフコーターを用いて離型紙上にコーティングし、熱硬化性樹脂層の前駆体フィルムを作製した後、該強化繊維シートの両面に重ね合わせて、ヒートロールを用い、８０℃、０．５ＭＰａで加熱加圧しながら、熱硬化性樹脂層の前駆体を強化繊維シートに含浸させたプリプレグ中間体を得た。作製した熱硬化性樹脂層の前駆体フィルムの目付は、５０ｇ／ｍ^２とした。
　次いで、フィーダーにより第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相の前駆体を、上記プリプレグ中間体の片表面上に散布した。散布量は、１１．５ｇ／ｍ^２となるように散布した。
　その後、上記プリプレグ中間体の、第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相の前駆体が散布された表面上に、熱可塑性樹脂層の前駆体を配置した。熱可塑性樹脂層の前駆体を、目付が３８．５ｇ／ｍ^２となるようにプリプレグ中間体の片表面上に配置し、熱可塑性樹脂層の前駆体の融点＋３０℃以上に保たれたヒートロールを用いて０．５ＭＰａで加圧することで、熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層との界面が強化繊維群の内部に位置し、かつ、第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相が、熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散し、界面近傍に存在しているプリプレグを得た。

・Ｐ－３
　強化繊維束を一方向に整列、開繊させ、連続した状態の強化繊維群を形成する強化繊維シートとした。強化繊維シートの目付は、２００ｇ／ｍ^２とした。熱硬化性樹脂層の前駆体を、ナイフコーターを用いて離型紙上にコーティングし、熱硬化性樹脂層の前駆体フィルムを作製した後、該強化繊維シートの両面に重ね合わせて、ヒートロールを用い、８０℃、０．５ＭＰａで加熱加圧しながら、熱硬化性樹脂層の前駆体のみが強化繊維シートに含浸されたプリプレグを得た。熱硬化性樹脂層の前駆体は、Ｂ－１を使用した。

・Ｐ－４
　熱硬化性樹脂層の前駆体としてＢ－３を用いた以外は、Ｐ－３と同様の方法で、熱硬化性樹脂層の前駆体のみが強化繊維シートに含浸されたプリプレグを得た。

・Ｐ－５
　強化繊維束を一方向に整列、開繊させ、連続した状態の強化繊維群を形成する強化繊維シートとした。強化繊維シートの目付は、２００ｇ／ｍ^２とした。熱可塑性樹脂層の前駆体を、上記繊維強化シートの片表面上に配置して、熱可塑性樹脂層の前駆体の融点＋３０℃以上に保たれたヒートロールを用いて０．５ＭＰａで加圧することで、熱可塑性樹脂層の前駆体を強化繊維シートに含浸させたプリプレグ中間体を得た。熱可塑性樹脂層の前駆体は、目付が５０ｇ／ｍ^２となるようにプリプレグ中間体の片表面上に配置した。
　上記ヒートロールを用いた加熱加圧後ただちに周期的な振動を行う超音波発生装置を通過させることにより、加振することで、熱可塑性樹脂相の前駆体を強化繊維シート中に分散させた。このとき、超音波発生装置の周波数は２０ｋＨｚ、振幅は１００％、圧力は１．０ＭＰａとした。また超音波発生装置のホーンとプリプレグ中間体が接触している距離は約２５ｍｍであり、超音波振動が付与された時間は約１．０秒であった。
　次いで、熱硬化性樹脂層の前駆体を、ナイフコーターを用いて離型紙上にコーティングし、熱硬化性樹脂層の前駆体フィルムを作製した後、該強化繊維シートの熱可塑性樹脂層の前駆体を配置した反対側に重ね合わせて、ヒートロールを用い、８０℃、０．５ＭＰａで加熱加圧しながら、熱硬化性樹脂層の前駆体を強化繊維シートに含浸させたプリプレグ中間体を得た。作製した熱硬化性樹脂層の前駆体フィルムの目付は、５０ｇ／ｍ^２とした。

＜評価方法＞
（１）繊維強化プラスチック中の島相の体積割合の測定
　繊維強化プラスチックの最表層の繊維方向に直交する断面において、繊維強化プラスチックの表面に最も近い繊維を、最外繊維とし、最外繊維の中心を通る、繊維強化プラスチックの表面と水平な基準線から、熱硬化性樹脂層側へ厚さ方向に１００μｍの測定範囲において、島相の体積割合（体積％）を求めた。

（２）繊維強化プラスチックの接合強度の測定方法
　作製したプリプレグを所定の大きさにカットし、前記Ｐ－１、Ｐ－２またはＰ－５の方法で作製したプリプレグのうち、いずれか１種を２枚、前記Ｐ－３またはＰ－４の方法で作製したプリプレグを６枚用意した。
　強化繊維の繊維方向を０°とし、繊維方向に直交する方向を９０°と定義して、［０°／９０°］_２ｓ（記号ｓは、鏡面対称を示す）で積層し、プリプレグ積層体を作製した。このとき両面それぞれの最外層の２枚は前記Ｐ－１、Ｐ－２またはＰ－５の方法で作製したプリプレグとなるように積層し、積層体の表層が、熱可塑性樹脂層となるように配置した。この積層体をプレス成形金型にセットし、必要に応じ、治具やスペーサーを使用して、この形状を維持させたまま、プレス機で０．６ＭＰａの圧力をかけ、１８０℃で２時間加温することで、繊維強化プラスチックを得た。

　得られた前記繊維強化プラスチックを、含まれる強化繊維の繊維方向に対して角度０°の方向を試験片の長さ方向として、幅２５０ｍｍ、長さ１００ｍｍの形状に２枚カットし、２枚のパネルとした。該パネルを真空オーブン中で２４時間乾燥させた後、重ね合わせ長さが１２．５ｍｍとなるように重ね合わせ、熱可塑性樹脂層の融点よりも２０℃高い温度にて、３ＭＰａの圧力をかけて、１分間保持することで、重ね合わせた面を溶着し、接合体を得た。得られた接合体に、ＩＳＯ４５８７：１９９５（ＪＩＳ　Ｋ６８５０（１９９４））に準拠してタブを接着し、幅２５ｍｍでカットすることで、試験片を得た。
　得られた試験片を、真空オーブン中で２４時間乾燥させ、ＩＳＯ４５８７：１９９５（ＪＩＳ　Ｋ６８５０（１９９４））に基づき、環境温度２３℃で接合強度（ＭＰａ）を評価した。

（実施例１）
　強化繊維束としてＡ－１、熱硬化性樹脂層の前駆体としてＢ－２、熱可塑性樹脂層の前駆体としてＣ－１、島相の前駆体としてＤ－１を用い、上記Ｐ－２の方法により、プリプレグを作製した。作製したプリプレグを用い、各種評価に即した試験片を作製し、評価を行った。
　得られたプリプレグの熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層との界面は、炭素繊維束Ａ－１により形成された強化繊維群の内部に位置し、熱硬化性樹脂層は第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相が熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有していた。また、熱可塑性樹脂層と熱硬化性樹脂層との界面の近傍に、熱可塑性樹脂を主成分とする島相を含んでいた。
　強化繊維シートに熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させる際、強化繊維シート表面に、熱硬化性樹脂層の前駆体Ｂ－２に含まれる熱可塑性樹脂を主成分とする島相が偏在したため、接合強度が優れていた。

（実施例２）
　強化繊維束としてＡ－１、熱硬化性樹脂層の前駆体としてＢ－２、熱可塑性樹脂層の前駆体としてＣ－２、島相の前駆体としてＤ－１を用い、上記Ｐ－２の方法により、プリプレグを作製した。作製したプリプレグを用い、各種評価に即した試験片を作製し、評価を行った。
　得られたプリプレグの熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層との界面は、炭素繊維束Ａ－１により形成された強化繊維群の内部に位置し、熱硬化性樹脂層は第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相が熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有していた。また熱硬化性樹脂層および熱可塑性樹脂層との界面の近傍に、熱可塑性樹脂を主成分とする島相を含んでいた。
　強化繊維シートに熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させる際、強化繊維シート表面に、熱硬化性樹脂層の前駆体に含まれた第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相が偏在し、さらに、熱可塑性樹脂層にも第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相も存在するため、接合強度が優れていた。

（実施例３）
　強化繊維束としてＡ－１、熱硬化性樹脂層の前駆体としてＢ－３、熱可塑性樹脂層の前駆体としてＣ－１、島相の前駆体としてＤ－２を用い、上記Ｐ－２の方法により、プリプレグを作製した。作製したプリプレグを用い、各種評価に即した試験片を作製し、評価を行った。
　得られたプリプレグの熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層との界面は、炭素繊維束Ａ－１により形成された強化繊維群の内部に位置し、熱硬化性樹脂層はゴム質重合体を主成分とする島相が熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有していた。また、熱可塑性樹脂層および熱可塑性樹脂層との界面の近傍に、ゴム質重合体を主成分とする島相を含んでいた。
　強化繊維シートに熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させる際、強化繊維シート表面に、熱硬化性樹脂層の前駆体Ｂ－３に含まれるゴム質重合体を主成分とする島相が偏在したため、接合強度が優れていた。

（実施例４）
　強化繊維束としてＡ－１、熱硬化性樹脂層の前駆体としてＢ－１、熱可塑性樹脂層の前駆体としてＣ－３、熱可塑性樹脂を主成分とする島相の前駆体としてＤ－３を用い、上記Ｐ－２の方法により、プリプレグを作製した。作製したプリプレグを用い、各種評価に即した試験片を作製し、評価を行った。
　得られたプリプレグの熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層との界面は、炭素繊維束Ａ－１により形成された強化繊維群の内部に位置し、熱硬化性樹脂層は第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相が熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有していた。また熱硬化性樹脂層および熱可塑性樹脂層との界面の近傍に、熱可塑性樹脂を主成分とする島相を含んでいた。
　強化繊維シートに熱可塑性樹脂層の前駆体を含浸させる際、熱可塑性樹脂層の前駆体がパウダー状のため、その一部が熱硬化性樹脂層へ侵入し、熱硬化性樹脂層および熱可塑性樹脂層との、界面近傍に偏在する熱可塑性樹脂を主成分とする島相となったため、接合強度が優れていた。

（実施例５）
　強化繊維束としてＡ－１、熱硬化性樹脂層の前駆体としてＢ－１、熱可塑性樹脂層の前駆体としてＣ－１、熱可塑性樹脂を主成分とする島相の前駆体としてＤ－１を用い、上記Ｐ－２の方法により、プリプレグを作製した。作製したプリプレグを用い、各種評価に即した試験片を作製し、評価を行った。
　得られたプリプレグの熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層との界面は、炭素繊維束Ａ－１により形成された強化繊維群の内部に位置し、熱硬化性樹脂層は第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相が熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有していた。また熱硬化性樹脂層および熱可塑性樹脂層との界面の近傍に、熱可塑性樹脂を主成分とする島相を含んでいた。
　強化繊維シートに熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させる際、強化繊維シート表面に、熱硬化性樹脂層の前駆体に含まれた第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相が偏在し、さらに、熱可塑性樹脂層にも第二の熱可塑性樹脂を主成分とする島相も存在するため、接合強度が優れていた。

（実施例６）
　強化繊維束としてＡ－１、熱硬化性樹脂層の前駆体としてＢ－１、熱可塑性樹脂層の前駆体としてＣ－１、ゴム質重合体を主成分とする島相の前駆体としてＤ－２を用い、上記Ｐ－２の方法により、プリプレグを作製した。作製したプリプレグを用い、各種評価に即した試験片を作製し、評価を行った。
　得られたプリプレグの熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層との界面は炭素繊維束Ａ－１により形成された強化繊維群の内部に位置し、熱硬化性樹脂層はゴム質重合体を主成分とする島相が熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有していた。また、熱硬化性樹脂層および熱可塑性樹脂層の両層中の、界面の近傍に、ゴム質重合体を主成分とする島相を含んでいた。熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層との界面の近傍にゴム質重合体を主成分とする島相が偏在し、さらに、熱硬化性樹脂層および熱可塑性樹脂層の両層に島相が存在するため、接合強度が優れていた。

（実施例７）
　強化繊維としてＡ－３を、熱可塑性樹脂層の前駆体としてＣ－１を、島相の前駆体としてＤ－１を用いた以外は、実施例４と同様の方法で、プリプレグを作製し各種評価に供した。
　得られたプリプレグの熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層との界面は、炭素繊維束Ａ－３により形成された強化繊維群の内部に位置し、島相が熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有していた。また、熱硬化性樹脂層および熱可塑性樹脂層との界面の近傍に、熱可塑性樹脂を主成分とする島相を含んでいた。
　強化繊維シートに熱可塑性樹脂層の前駆体を含浸させる際、熱可塑性樹脂層の前駆体がパウダー状のため、その一部が熱硬化性樹脂層へ侵入し、熱硬化性樹脂層および熱可塑性樹脂層との、界面近傍に偏在する熱可塑性樹脂を主成分とする島相となったため、接合強度が優れていた。

（実施例８）
　強化繊維としてＡ－２を、熱可塑性樹脂相の前駆体としてＣ－４を、島相の前駆体としてＤ－４を用いた以外は、実施例４と同様の方法で、プリプレグを作製し、各種評価に供した。
　得られたプリプレグの熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層との界面は炭素繊維束Ａ－２により形成された強化繊維群の内部に位置し、島相が熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有していた。また、熱硬化性樹脂層および熱可塑性樹脂層との界面の近傍に、熱可塑性樹脂を主成分とする島相を含んでいた。熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂との親和性の高い炭素繊維Ａ－２を使用したことによって、炭素繊維の分散性が確保されて樹脂流動性が良好となり、島相の形成も促進されたと考えられる。
　強化繊維シートに熱可塑性樹脂層の前駆体を含浸させる際、熱可塑性樹脂層の前駆体がパウダー状のため、その一部が熱硬化性樹脂層へ侵入し、熱硬化性樹脂層および熱可塑性樹脂層との、界面近傍に偏在する熱可塑性樹脂を主成分とする島相となったため、接合強度が優れていた。

（実施例９）
　強化繊維束としてＡ－４、熱硬化性樹脂層の前駆体としてＢ－３、熱可塑性樹脂層の前駆体としてＣ－５を用い、上記Ｐ－５の方法により、プリプレグを作製した。作製したプリプレグを用い、各種評価に即した試験片を作製し、評価を行った。
　得られたプリプレグの熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層との界面は炭素繊維束Ａ－３により形成された強化繊維群の内部に位置し、島相が熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有していた。また、熱硬化性樹脂層および熱可塑性樹脂層との界面の近傍に、熱可塑性樹脂を主成分とする島相を含んでいた。
　強化繊維シートに熱可塑性樹脂層の前駆体を含浸させる際、加振により、その一部が強化繊維シート中に分散し、熱硬化性樹脂層および熱可塑性樹脂層との、界面近傍に偏在する熱可塑性樹脂を主成分とする島相となったため、接合強度が優れていた。

（実施例１０）
　熱可塑性樹脂相の前駆体としてＣ－６を用いた以外は、実施例９と同様の方法で、プリプレグを作製し、各種評価に供した。
　得られたプリプレグの熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層との界面は炭素繊維束Ａ－４により形成された強化繊維群の内部に位置し、島相が熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有していた。また、熱硬化性樹脂層および熱可塑性樹脂層との界面の近傍に、熱可塑性樹脂を主成分とする島相を含んでいた。
　強化繊維シートに熱可塑性樹脂層の前駆体を含浸させる際、加振により、その一部が強化繊維シート中に分散し、熱硬化性樹脂層および熱可塑性樹脂層との、界面近傍に偏在する熱可塑性樹脂を主成分とする島相となったため、接合強度が優れていた。

（比較例１）
　強化繊維束としてＡ－１、熱硬化性樹脂層の前駆体としてＢ－１、熱可塑性樹脂層の前駆体としてＣ－１を用い、上記Ｐ－１の方法により、プリプレグを作製した。作製したプリプレグを用い、各種評価に即した試験片を作製し、評価を行った。
　得られたプリプレグおよび試験片は、島相を含まないため、接合強度が低かった。

（比較例２～４）
　表１に示す通りプリプレグを作成し、これらを用いて各種評価を行った。得られたプリプレグの熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層との界面は炭素繊維束により形成された強化繊維群の内部に位置し、熱可塑性樹脂層と熱硬化性樹脂層の他に島相を含まなかった。

　本発明を詳細にまた特定の実施形態を参照して説明したが、本発明の精神と範囲を逸脱することなく様々な変更や修正を加えることができることは当業者にとって明らかである。本出願は、２０２０年６月３日出願の日本特許出願（特願２０２０－０９６９４６）に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。

１．強化繊維
３．熱硬化性樹脂層
４．熱可塑性樹脂層
５．繊維強化プラスチック
６．界面
７．島相
８．熱硬化性樹脂を主成分とする海相
９．繊維強化プラスチックの表面
１０．最外繊維
１１．基準線
１２．測定範囲

Claims

　強化繊維群と、熱硬化性樹脂層と、第一の熱可塑性樹脂を含有する熱可塑性樹脂層とを含む繊維強化プラスチックであって、
　前記繊維強化プラスチックの表層として前記熱可塑性樹脂層を有し、
　前記熱可塑性樹脂層と前記熱硬化性樹脂層との界面が前記強化繊維群の内部に位置し、
　前記熱硬化性樹脂層は、第二の熱可塑性樹脂またはゴム質重合体を主成分とする島相が、熱硬化性樹脂を主成分とする海相に分散した海島構造を有する、繊維強化プラスチック。
　前記第二の熱可塑性樹脂は、前記第一の熱可塑性樹脂と同種の樹脂である、請求項１に記載の繊維強化プラスチック。
　前記第二の熱可塑性樹脂は、前記第一の熱可塑性樹脂と同一の樹脂である、請求項２に記載の繊維強化プラスチック。
　前記第二の熱可塑性樹脂及び前記ゴム質重合体の融点は、前記第一の熱可塑性樹脂の融点よりも高い、請求項１または２に記載の繊維強化プラスチック。
　前記島相は、前記海相の熱硬化性樹脂の成分を含む、請求項１～４のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
　前記島相は、前記熱硬化性樹脂層と前記熱可塑性樹脂層との界面の近傍に偏在している、請求項１～５のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
　厚さ方向断面における最外繊維から前記熱硬化性樹脂層側に向けて厚さ方向に１００μｍの範囲において、前記島相の体積割合は、前記範囲１００体積％に対して、１体積％以上である、請求項１～６のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
　厚さ方向断面における前記島相の平均粒径が０．１μｍ以上１０μｍ以下である、請求項１～７のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
　前記島相の長軸の長さが、３μｍ以上３０μｍ以下である、請求項１～８のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
　前記島相の弾性率は、前記海相の弾性率よりも低い、請求項１～９のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
　前記島相のガラス転移温度は、前記海相のガラス転移温度よりも低い、請求項１～１０のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
　前記強化繊維として、ウィルヘルミー法によって測定される表面自由エネルギーが１０～５０ｍＪ／ｍ^２である強化繊維を用いる、請求項１～１１のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
　請求項１～１２のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法であって、
　前記強化繊維群を構成する強化繊維シートの両面に、前記島相の前駆体及び前記熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させ、前記島相及び前記熱硬化性樹脂層を形成する工程と、
　前記島相及び前記熱硬化性樹脂層を形成した前記強化繊維シートの少なくとも一方の面に、前記島相の前駆体及び前記熱可塑性樹脂層の前駆体を軟化または溶融させて配し、前記島相及び前記熱可塑性樹脂層を形成して中間体とする工程と、
　得られた中間体を成形する工程とを含む繊維強化プラスチックの製造方法。
　請求項１～１２のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法であって、
　前記強化繊維群を構成する強化繊維シートの両面に、前記島相の前駆体及び前記熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させ、前記島相及び前記熱硬化性樹脂層を形成する工程と、
　前記島相及び前記熱硬化性樹脂層を形成した前記強化繊維シートの少なくとも一方の面に、前記熱可塑性樹脂層の前駆体を軟化又は溶融させて配し、前記熱可塑性樹脂層を形成して中間体とする工程と、
　得られた中間体を成形する工程とを含む繊維強化プラスチックの製造方法。
　請求項１～１２のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法であって、
　前記強化繊維群を構成する強化繊維シートの両面に、前記熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させ、前記熱硬化性樹脂層を形成する工程と、
　前記熱硬化性樹脂層を形成した前記強化繊維シートの少なくとも一方の面に、前記島相の前駆体及び前記熱可塑性樹脂層の前駆体を軟化または溶融させて配し、前記島相及び前記熱可塑性樹脂層を形成して中間体とする工程と、
　得られた中間体を成形する工程とを含む繊維強化プラスチックの製造方法。
　請求項１～１２のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法であって、
　前記強化繊維群を構成する強化繊維シートの片面に、前記熱可塑性樹脂層の前駆体を含浸させ、前記熱可塑性樹脂層を形成した後に加振を行い、前記熱可塑性樹脂層の前駆体を前記強化繊維シート中に分散させる工程と、
　前記強化繊維シートのもう一方の面に前記熱硬化性樹脂層の前駆体を含浸させ中間体とする工程と、
　得られた中間体を成形する工程とを含む繊維強化プラスチックの製造方法。