WO2021186663A1 - 一酸化炭素製造装置及び一酸化炭素製造システム - Google Patents

一酸化炭素製造装置及び一酸化炭素製造システム Download PDF

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WO2021186663A1
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carbon monoxide
water
monoxide production
reverse shift
flow path
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Inventor
晃平 吉川
篤 宇根本
杉政　昌俊
Original Assignee
株式会社日立製作所
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B32/00—Carbon; Compounds thereof
    • C01B32/40—Carbon monoxide

Definitions

  • the present invention relates to a carbon monoxide production apparatus and a carbon monoxide production system.
  • Patent Document 1 describes at least one kind of alkaline earth selected from the group consisting of Ca, Sr and Ba, which is a catalyst for a reverse shift reaction used to generate carbon monoxide and water vapor from carbon dioxide and hydrogen. It contains at least one alkaline earth metal selected from the group consisting of metal carbonates, Ca, Sr and Ba, and at least one component selected from the group consisting of Ti, Al, Zr, Fe, W and Mo.
  • a catalyst for a reverse shift reaction which is characterized by containing a composite oxide, is described.
  • An object to be solved by the present invention is to provide a carbon monoxide production apparatus and a carbon monoxide production system that can sustain the production of carbon monoxide.
  • the carbon monoxide production apparatus of the present invention includes a reverse shift catalyst that promotes a reverse shift reaction that produces carbon monoxide and water from a raw material gas containing carbon dioxide and hydrogen, an inlet for the raw material gas, and the produced carbon monoxide.
  • the reverse shift catalyst is arranged while being partitioned by a first partition wall that is formed between a discharge port that discharges a product gas containing at least carbon and contains at least a part of a water permeation wall that selectively permeates water. It is provided with a gas flow path.
  • the present invention is not limited to the following contents and the illustrated contents, and can be arbitrarily modified and carried out within a range that does not significantly impair the effects of the present invention.
  • the present invention can be implemented by combining different embodiments.
  • the same members will be designated by the same reference numerals in different embodiments, and redundant description will be omitted.
  • the same name is used for those having the same function, and duplicate explanations are omitted.
  • hatching may be omitted for the sake of simplification.
  • FIG. 1 is a perspective view of the carbon monoxide production apparatus 100 of the first embodiment.
  • the carbon monoxide production apparatus 100 produces carbon monoxide and water from a raw material gas containing carbon dioxide and hydrogen by the reverse shift reaction represented by the above formula (1).
  • the reverse shift reaction is an endothermic reaction.
  • the first source gas further contains hydrogen.
  • Hydrogen can be produced, for example, by electrolyzing water using renewable energy.
  • hydrogen for example, hydrogen generated by reforming can be used to carry out a Fischer-Tropsch reaction, and surplus hydrogen at that time can also be used.
  • the produced carbon monoxide can be used, for example, as a Fischer-Tropsch reaction, methanol production, iron making, gas fuel and the like.
  • the carbon monoxide production apparatus 100 includes a plurality of (two in the illustrated example) unit production apparatus 100a and 100b having the same performance and structure in the illustrated example. However, the carbon monoxide production apparatus 100 may include only a single unit production apparatus 100a. In the following example, the carbon monoxide production apparatus 100 will be described by taking the unit production apparatus 100a as an example.
  • the carbon monoxide production apparatus 100 includes a reverse shift catalyst 20, a gas flow path 15, and a discharge space 51.
  • the reverse shift catalyst 20 promotes the reverse shift reaction.
  • the reverse shift catalyst 20 is supported on the surface of the partition member 41 facing the gas flow path 15, which will be described in detail later.
  • the reverse shift catalyst 20 exhibits catalytic activity at, for example, 550 ° C or lower (preferably 500 ° C or lower).
  • 550 ° C or lower preferably 500 ° C or lower.
  • the reverse shift catalyst 20 preferably contains at least one element of Cu, Co, or Mn as an active ingredient. By having these elements, carbon monoxide can be selectively produced, and the reverse shift reaction can proceed efficiently.
  • the precursor of the active ingredient include nitrates, acetates, chlorides, hydroxides and the like of each element.
  • an impregnation method, a coprecipitation method, a kneading method, a mechanical alloying method, a vapor deposition method and the like can be considered.
  • the form of the active ingredient is preferably an oxide or a metal alone.
  • Examples of the method for obtaining the oxide of the active ingredient include firing in a gas atmosphere containing oxygen such as in the atmosphere.
  • Examples of the method for obtaining the active component of a simple substance include a method in which firing is performed in the atmosphere to form an oxide, and then a reduction treatment is performed in a gas atmosphere containing hydrogen.
  • the active ingredient may be filled in the catalytic reaction vessel in the oxide state, and hydrogen gas may be circulated and reduced before the reverse shift reaction to be changed to the metallic state. ..
  • the reverse shift catalyst 20 preferably further contains an oxide containing at least one element selected from Si, Al, Zr, and Ce as a carrier component in addition to the active ingredient.
  • oxides containing Ce in particular promote redox. Therefore, from the viewpoint of promoting the oxidation and reduction of the active ingredient and improving the catalytic performance, the carrier component preferably contains an oxide containing Ce.
  • the carrier component is an oxide containing Ce and an oxide containing rare earth elements such as Zr, Y, La, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Tb and Lu. Is more preferable.
  • the combination of the oxide containing Ce and the oxide containing a rare earth element can further promote the redox reaction.
  • the active ingredient is preferably 0.1% by mass or more, more preferably 1% by mass or more, and the upper limit thereof is preferably 30% by mass or less, based on the carrier component. More preferably, it is 10% by mass or less.
  • the reaction temperature is, for example, 550 ° C. or lower, preferably 500 ° C. or lower, and the lower limit thereof is, for example, 200 ° C. or higher, preferably 300 ° C. or higher.
  • the reaction pressure is, for example, 800 hPa or more, preferably 900 hPa or more, and the upper limit thereof is, for example, 1200 hPa or less, preferably 1100 hPa or less.
  • the reverse shift reaction can proceed by, for example, heating the raw material gas flowing through the gas flow path 15 from the outside with a heating device (not shown) such as a burner so as to reach the above reaction temperature.
  • a heating device such as a burner
  • the reaction conditions such as reaction temperature and reaction pressure differ depending on the type of reverse shift catalyst. Therefore, the reaction conditions may be appropriately determined depending on the type of reverse shift catalyst used.
  • the reverse shift catalyst 20 was prepared, and the catalytic activity of the reverse shift catalyst 20 was evaluated.
  • the specific surface area 100 m 2 / g or more powdered CeO 2 10 g, and the nitrate Cu aqueous solution was impregnated and dried so as to be 10% by mass with respect to CeO 2 by weight of metal Cu terms.
  • a reduction treatment was carried out at 500 ° C. for 1 hour in a hydrogen atmosphere.
  • the production rates were 5%, 25%, and 50%, respectively, and it was found that carbon monoxide was produced from carbon dioxide by using the reverse shift catalyst 20.
  • the gas flow path 15 is formed between the introduction port 11 of the raw material gas containing carbon dioxide and hydrogen and the discharge port 12 for discharging the produced gas containing at least the produced carbon monoxide.
  • the gas flow path 15 is formed by being partitioned from the outside by a first partition wall 40 including at least a part of a water permeation wall 30 that selectively permeates water.
  • the water permeation wall 30 is flat or flat.
  • the thickness of the water permeable wall 30 is, for example, 1 cm or more and 10 cm or less.
  • the reverse shift catalyst 20 is arranged in the gas flow path 15. Therefore, when the raw material gas flows through the gas flow path 15, carbon monoxide and water are generated in the gas flow path 15. Therefore, in order to sustain the production of carbon monoxide, the produced water selectively permeates through the water permeation wall 30 and is removed from the gas flow path 15. As a result, the chemical equilibrium in the reaction formula (1) can be easily moved to the right, and the production of carbon monoxide is sustained. The water does not have to be completely removed, and only a part of the generated water may permeate through the water permeation wall 30.
  • the water permeation wall 30 is preferably made of a material that is resistant to the reaction temperature of the reverse shift reaction. Specifically, the water permeation wall 30 is preferably at least one of graphene oxide, a zeolite (Si—Al composite oxide) film, a porous silica film, a porous alumina film, and the like. In the water permeation wall 30 made of these materials, when water (for example, water vapor) existing in the gas flow path 15 enters between the layers or the pores of the water permeation wall 30, water interacts with each other to cause the layers or the inside of the pores. Is filled with water.
  • water for example, water vapor
  • the water in the gas flow path 15 starts to be adsorbed on the water permeation wall 30 due to the interaction between the water in the gas flow path 15 and the water permeation wall 30.
  • the partial pressure of water vapor becomes lower than the partial pressure of water vapor in the gas flow path 15 on the side opposite to the gas flow path 15 of the water permeation wall 30, from the side opposite to the gas flow path 15 of the water permeation wall 30. Water is released. In this way, the water in the gas flow path 15 selectively permeates the water permeation wall 30.
  • the gas flow path 15 is formed as a space surrounded by a water permeation wall 30 and a partition member 41 arranged so as to form a convex space on the surface of the water permeation wall 30.
  • the partition member 41 is a part of the first partition wall 40.
  • the partition member 41 is formed in a mountain shape that narrows in a direction away from the water permeation wall 30.
  • the reverse shift catalyst 20 is supported on the surface of the partition member 41 facing the gas flow path 15.
  • a dispersion liquid in which the particulate reverse shift catalyst 20 is dispersed in a solvent is prepared, and the surface of the partition member 41 facing the gas flow path 15 is coated and dried. ,It can be carried out.
  • the discharge space 51 is partitioned by the second partition wall 50 on the opposite side of the water permeation wall 30 from the gas flow path 15, and the water that has permeated through the water permeation wall 30 is discharged.
  • the discharge space 51 it is possible to easily control the partial pressure of water vapor on the side of the water permeation wall 30 opposite to the gas flow path 15, and it is possible to easily permeate the water of the water permeation wall 30 driven by the difference in partial pressure of water vapor. ..
  • the second partition wall 50 is formed in a mountain shape that narrows in a direction away from the water permeation wall 30.
  • a low partial pressure gas having a lower partial pressure of water vapor than the partial pressure of water vapor of the gas flowing through the gas flow path 15 flows in the discharge space 51.
  • the low partial pressure gas is, for example, air, dry air, nitrogen, etc., and is air in the illustrated example. Therefore, in the illustrated example, air is introduced into the discharge space 51 from the introduction port 13. Then, the air flowing through the discharge space 51 receives the water (usually water vapor) that has passed through the water permeation wall 30, and is discharged as water-containing air from the discharge space 51 through the discharge port 14.
  • the discharge space 51 extends in the direction intersecting the gas flow path 15. Therefore, the flow direction of the low partial pressure gas intersects with the flow direction of the raw material gas and the produced gas. In the illustrated example, they are orthogonal. By making the extending direction of the discharge space 51 intersect with the gas flow path 15, the permeation of water through the water permeation wall 30 can be promoted, and the production of carbon monoxide can be maintained.
  • a support plate 31 is interposed between the plurality of unit manufacturing devices 100a and the unit manufacturing device 100b.
  • the reverse shift reaction proceeds in each of the unit manufacturing apparatus 100a and 100b.
  • the water generated during the reverse shift reaction can be removed from the gas flow path 15, and the production of carbon monoxide can be sustained for a long period of time. That is, when water is generated by the contact between the raw material gas and the reverse shift catalyst 20, the amount of water (for example, the amount of water vapor) in the gas flow path 15 increases. Above all, for example, the water generated near the introduction port 11 comes into contact with the reverse shift catalyst 20 from the introduction port 11 to the discharge port 12 in the process of flowing through the gas flow path 15. As a result, the water flowing through the gas flow path 15 is on the right side of the chemical equilibrium in the reaction formula (1) in the reverse shift catalyst 20 arranged from the introduction port 11 to the discharge port 12 in the process of flowing through the gas flow path 15. Make it difficult to move to.
  • the difference between the partial pressure of water vapor in the gas flow path 15 and the partial pressure of water vapor in the discharge space 51 becomes large due to the generation of water in the gas flow path 15.
  • the water in the gas flow path 15 permeates through the water permeation wall 30 by using the water vapor partial pressure difference as a driving force.
  • the chemical equilibrium tends to move to the right, and carbon monoxide can be continuously produced.
  • FIG. 2 is a perspective view of the carbon monoxide production apparatus 110 of the second embodiment.
  • the reverse shift catalyst 20 is also supported on the water permeation wall 30. That is, in the carbon monoxide production apparatus 110, the reverse shift catalyst 20 is supported on the surface of the water permeation wall 30 facing the gas flow path 15.
  • the reverse shift catalyst 20 is preferably supported on the partition member 41, but may not be supported on the partition member 41.
  • the water generated on the surface of the reverse shift catalyst 20 can easily permeate through the water permeation wall 30. That is, the water generated on the surface of the reverse shift catalyst 20 reaches the water permeation wall 30 with almost no intervention of the gas phase. Therefore, the diffusion of water (water vapor) caused through the gas phase can be suppressed, and the generated water can be smoothly permeated through the water permeation wall 30. As a result, an excessive increase in the amount of water in the gas flow path 15 can be suppressed, and the production of carbon monoxide can be sustained for a long period of time.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view of the carbon monoxide production apparatus 120 of the third embodiment.
  • the carbon monoxide production apparatus 120 has an inner cylinder 42 formed of a tubular first partition wall 40 and an outer cylinder 52 which is a tubular second partition wall 50 arranged so as to surround the inner cylinder 42. It is composed of double pipes.
  • the first partition wall 40 is formed in a cylindrical shape by the water permeation wall 30. By configuring the first partition wall 40 in this way, water can permeate through the entire tubular first partition wall 40, and water can be quickly removed from the gas flow path 15.
  • the reverse shift catalyst 20 is formed in a granular shape, and the granular reverse shift catalyst 20 is housed in a gas flow path 15 formed by a cylindrical first partition wall 40. By doing so, the reverse shift catalyst 20 can be arranged in the gas flow path 15 by packing the granular reverse shift catalyst 20 in the gas flow path 15, and the arrangement of the reverse shift catalyst 20 can be facilitated.
  • the introduction port 11 and the discharge port 12 are closed by a mesh-shaped plate material (not shown). As a result, it is possible to achieve both the flow of the raw material gas and the produced gas and the suppression of the reverse shift catalyst 20 from falling off.
  • the reverse shift catalyst 20 is preferably packed tightly so that the pressure loss does not become excessively large.
  • the reverse shift catalyst 20 is densely packed in the gas flow path 15 so as to come into contact with the water permeation wall 30.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view of the carbon monoxide production apparatus 130 of the fourth embodiment.
  • the water permeation wall 30 becomes thinner toward the downstream side due to the gas flow flowing through the gas flow path 15.
  • FIG. 5 is a system diagram of the carbon monoxide production system 1000 of the fifth embodiment.
  • the carbon monoxide production system 1000 includes the carbon monoxide production apparatus 100 described above in the illustrated example. However, the carbon monoxide production system 1000 may include carbon monoxide production devices 110, 120, 130 in place of the carbon monoxide production device 100, or together with the carbon monoxide production device 100. This point also applies to the carbon monoxide production systems 1100, 1200, and 1300 described later.
  • the carbon monoxide production system 1000 includes a compression device 200.
  • the compression device 200 compresses the raw material gas supplied to the carbon monoxide production device 100.
  • the compression device 200 By providing the compression device 200, it is possible to increase the density of the raw material gas, increase the amount of substances of carbon monoxide and hydrogen per unit flow rate in contact with the reverse shift catalyst 20, and increase the amount of carbon monoxide produced.
  • the partial pressure of water vapor in the gas flow path 15 (FIG. 1) rises rapidly. Therefore, the water vapor partial pressure difference from the discharge space 51 (FIG. 1) on the opposite side of the gas flow path 15 via the water permeation wall 30 rapidly increases, and the water permeation wall 30 driven by the water vapor partial pressure difference Water can be permeated quickly. Further, the actual flow velocity of the raw material gas can be slowed down by the compression device 200, and the pressure loss in the carbon monoxide production device 100 can be reduced.
  • the degree of pressurization of the raw material gas by the compression device 200 is not particularly limited, but the pressure of the raw material gas can be, for example, higher than the atmospheric pressure, for example, 10 MPa or less.
  • the carbon monoxide production system 1000 includes a distribution device 300.
  • the distribution device 300 flows a low partial pressure gas having a water vapor partial pressure lower than the water vapor partial pressure of the gas flowing through the gas flow path 15 through the discharge space 51.
  • the difference in water vapor partial pressure between the water vapor partial pressure of the gas flowing through the gas flow path 15 and the discharge space 51 on the opposite side of the gas flow path 15 via the water permeation wall 30 can be increased.
  • the distribution device 300 is, for example, a blower, a blower fan, or the like, and is a blower in the illustrated example.
  • the low partial pressure gas is, for example, air, dry air, nitrogen, etc. as described above, and is air in the illustrated example.
  • the flow velocity of the low partial pressure gas is not particularly limited.
  • the water vapor partial pressure of the low partial pressure gas can be set to, for example, a water vapor partial pressure lower than the water vapor partial pressure in the produced gas.
  • FIG. 6 is a system diagram of the carbon monoxide production system 1100 of the sixth embodiment.
  • the carbon monoxide production system 1100 includes a decompression device 400.
  • the decompression device 400 decompresses the discharge space 51 (FIG. 1) of the carbon monoxide production apparatus 100.
  • the discharge space 51 can be decompressed, and the low partial pressure gas such as air can be taken into the discharge space 51 by the decompression.
  • the difference in water vapor partial pressure between the gas flow path 15 and the discharge space 51 can be increased, and the permeation of water through the water permeation wall 30 using the water vapor partial pressure difference as a driving force can be promoted.
  • FIG. 7 is a system diagram of the carbon monoxide production system 1200 of the seventh embodiment.
  • the carbon monoxide production system 1200 includes a decompression device 400 similar to the carbon monoxide production system 1100 (FIG. 6) described above. However, unlike the carbon monoxide production system 1100 (FIG. 6), the carbon monoxide production system 1200 includes a valve 101 that makes the discharge space 51 airtight. Therefore, in the carbon monoxide production system 1200, the discharge space 51 becomes airtight by closing the valve 101.
  • the pressure in the discharge space 51 decreases.
  • the degree of depressurization is not particularly limited, but can be, for example, 1 kPa or more and 10 kPa or less. Water vapor is extracted by the reduced pressure, and the partial pressure of water vapor in the discharge space 51 decreases. This makes it possible to promote the permeation of water through the water permeation wall 30 (FIG. 1).
  • FIG. 8 is a system diagram of the carbon monoxide production system 1300 according to the eighth embodiment.
  • the carbon monoxide production system 1300 includes a heat utilization facility 500 in addition to the configuration of the carbon monoxide production system 1200 (FIG. 7) described above.
  • the heat utilization facility 500 is a facility that utilizes the heat of the water that has passed through the water permeation wall 30 (FIG. 1).
  • the water that has permeated through the water permeation wall 30 of the carbon monoxide production apparatus 100 is usually water vapor due to the reaction temperature of the reverse shift reaction. Then, the steam discharged from the carbon monoxide production apparatus 1 is adiabatically compressed in the decompression apparatus 400 and changed to high temperature steam. Therefore, in the carbon monoxide production system 1300, the heat of the high-temperature steam can be used in the heat utilization facility 500. Thereby, the thermal efficiency in the carbon monoxide production system 1300 can be improved.
  • the heat utilization facility 500 is, for example, a reboiler (not shown) that can be used when recovering carbon dioxide contained in a raw material gas from, for example, combustion exhaust gas by a chemical absorption method.
  • the heat utilization equipment 500 may be, for example, a heat exchanger (not shown) installed in front of the compression device 200 in the carbon monoxide production system 1300. By providing such a heat exchanger, the raw material gas can be preheated by the heat of water vapor.

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Abstract

一酸化炭素の生成を持続可能な一酸化炭素製造装置を提供する。この課題の解決のため、一酸化炭素製造装置（１００）は、二酸化炭素及び水素を含む原料ガスから一酸化炭素及び水を生成する逆シフト反応を促進する逆シフト触媒（２０）と、前記原料ガスの導入口（１１）と、生成した一酸化炭素を少なくとも含む生成ガスを排出する排出口（１２）との間に形成され、水を選択的に透過する水透過壁（３０）を少なくとも一部に含む第１区画壁（４０）によって区画されるとともに、前記逆シフト触媒を配置したガス流路（１５）とを備える。

Description

一酸化炭素製造装置及び一酸化炭素製造システム
　本発明は、一酸化炭素製造装置及び一酸化炭素製造システムに関する。
　二酸化炭素及び水素から一酸化炭素を生成する逆シフト反応が知られている。逆シフト反応に関する技術として、特許文献１に記載の技術が知られている。特許文献１には、二酸化炭素と水素から一酸化炭素と水蒸気を生成させるために用いられる逆シフト反応用触媒であって、Ｃａ，Ｓｒ及びＢａからなる群より選ばれる少なくとも１種類のアルカリ土類金属の炭酸塩とＣａ，Ｓｒ及びＢａからなる群より選ばれる少なくとも１種類のアルカリ土類金属と、Ｔｉ，Ａｌ，Ｚｒ，Ｆｅ，Ｗ及びＭｏからなる群より選ばれる少なくとも１種類の成分を含む複合酸化物とを含有することを特徴とする逆シフト反応用触媒が記載されている。
特開２０１０－１９４５３４号公報（特に請求項１参照）
　逆シフト反応では、以下の反応式（１）で示される化学反応が進行する。
　ＣＯ２＋Ｈ２→ＣＯ＋Ｈ２Ｏ　…反応式（１）
　特許文献１に記載の技術において、一酸化炭素の生成に伴い水の生成量が過剰になると、反応式（１）において化学平衡が右に移動し難くなる。この結果、一酸化炭素の生成量が減少に転じる。
　本発明が解決しようとする課題は、一酸化炭素の生成を持続可能な一酸化炭素製造装置及び一酸化炭素製造システムの提供である。
　本発明の一酸化炭素製造装置は、二酸化炭素及び水素を含む原料ガスから一酸化炭素及び水を生成する逆シフト反応を促進する逆シフト触媒と、前記原料ガスの導入口と、生成した一酸化炭素を少なくとも含む生成ガスを排出する排出口との間に形成され、水を選択的に透過する水透過壁を少なくとも一部に含む第１区画壁によって区画されるとともに、前記逆シフト触媒を配置したガス流路とを備える。その他の解決手段は発明を実施するための形態において後記する。
　本発明によれば、一酸化炭素の生成を持続可能な一酸化炭素製造装置及び一酸化炭素製造システムを提供できる。
第１実施形態の一酸化炭素製造装置の斜視図である。 第２実施形態の一酸化炭素製造装置の斜視図である。 第３実施形態の一酸化炭素製造装置の断面図である。 第４実施形態の一酸化炭素製造装置の断面図である。 第５実施形態の一酸化炭素製造システムの系統図である。 第６実施形態の一酸化炭素製造システムの系統図である。 第７実施形態の一酸化炭素製造システムの系統図である。 第８実施形態の一酸化炭素製造システムの系統図である。
　以下、本発明を実施するための形態（本実施形態）を説明する。ただし、本発明は以下の内容及び図示の内容になんら限定されず、本発明の効果を著しく損なわない範囲で任意に変形して実施できる。本発明は、異なる実施形態同士を組み合わせて実施できる。以下の記載において、異なる実施形態において同じ部材については同じ符号を付し、重複する説明は省略する。また、同じ機能のものについては同じ名称を使用し、重複する説明は省略する。以下に示す図において、図示の簡略化のために、ハッチングの図示を省略することがある。
　図１は、第１実施形態の一酸化炭素製造装置１００の斜視図である。一酸化炭素製造装置１００は、上記式（１）で示す逆シフト反応により、二酸化炭素及び水素を含む原料ガスから一酸化炭素及び水を生成するものである。なお、逆シフト反応は吸熱反応である。
　二酸化炭素は、例えば、火力発電所、製鉄所、改質炉等において生じたものを使用できる。図示の例では、第１原料ガスは更に水素を含む。水素は、例えば、再生可能エネルギを使用した水の電気分解により生成できる。また、水素は、例えば、改質により生じた水素を使用してフィッシャー・トロプシュ反応を行い、その際の余剰の水素を使用することもできる。更に、生成した一酸化炭素は、例えば、フィッシャー・トロプシュ反応、メタノールの製造、製鐵、ガス燃料等として使用できる。
　一酸化炭素製造装置１００は、図示の例では、同じ性能及び構造を有する複数（図示の例では２つ）の単位製造装置１００ａ，１００ｂを備える。ただし、一酸化炭素製造装置１００は、単一の単位製造装置１００ａのみを備えてもよい。以下の例では、単位製造装置１００ａを例に、一酸化炭素製造装置１００を説明する。
　一酸化炭素製造装置１００は、逆シフト触媒２０と、ガス流路１５と、排出空間５１とを備える。
　逆シフト触媒２０は、逆シフト反応を促進するものである。逆シフト触媒２０は、詳細は後記するが、区画部材４１のうちガス流路１５に面する面に担持される。逆シフト触媒２０は、例えば５５０℃以下（好ましくは５００℃以下）で触媒活性を示す。このような逆シフト触媒２０を含むことで、５５０℃以下のような比較的低温において、二酸化炭素から一酸化炭素を製造できる。
　逆シフト触媒２０は、Ｃｕ、Ｃｏ、又はＭｎの少なくとも何れか１つの元素を活性成分として含むことが好ましい。これらの元素を有することで、一酸化炭素を選択的に製造でき、逆シフト反応を効率的に進行できる。活性成分の前駆体としては、各元素の硝酸塩、酢酸塩、塩化物、水酸化物等が挙げられる。これらの元素の添加方法としては、含浸法、共沈法、混練法、メカニカルアロイング法、蒸着法等が考えられる。
　活性成分の形態としては、酸化物又は金属単体であることが好ましい。活性成分の酸化物を得る方法としては、大気下等の酸素を含むガス雰囲気下における焼成等が挙げられる。金属単体の活性成分を得る方法としては、大気下における焼成を行い、酸化物を形成した後に、水素を含むガス雰囲気下における還元処理を行う方法等が挙げられる。また、保管安定性の観点において、活性成分を酸化物の状態としたまま触媒反応容器に充填し、逆シフト反応を行う前に水素ガスを流通させて還元し、金属状態に変化させても良い。
　逆シフト触媒２０は、活性成分に加えて更に、担体成分としてＳｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｃｅから選ばれる少なくとも１種類の元素を含む酸化物を含むことが好ましい。これらの担体成分の中でも特にＣｅを含む酸化物は酸化還元を促進する。このため、活性成分の酸化及び還元を促進し、触媒性能の向上の観点から、担体成分はＣｅを含む酸化物を含むことが好ましい。
　担体成分はＣｅを含む酸化物と、更にＺｒ、Ｙ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｔｂ、Ｌｕ等の希土類元素を含む酸化物であることがより好ましい。Ｃｅを含む酸化物と希土類元素を含む酸化物との組み合わせにより、酸化還元反応を更に促進できる。
　活性成分と担体成分との組成比としては、担体成分に対して活性成分が好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは１質量％以上、また、その上限は、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは１０重量％以下である。
　上記の逆シフト触媒２０を用いる場合、反応温度は上記のように例えば５５０℃以下、好ましくは５００℃以下、その下限は、例えば２００℃以上、好ましくは３００℃以上である。反応圧力は、例えば８００ｈＰａ以上、好ましくは９００ｈＰａ以上、その上限は、例えば１２００ｈＰａ以下、好ましくは１１００ｈＰａ以下である。
　逆シフト反応は、例えば、バーナ等の加熱装置（図示しない）によってガス流路１５を流れる原料ガスを上記反応温度になるように外部から加熱することで、進行できる。ただし、逆シフト触媒の種類により、反応温度、反応圧力等の反応条件は異なる。このため、反応条件は、使用する逆シフト触媒の種類によって適宜決定すればよい。
　ここで、上記逆シフト触媒２０を作製し、逆シフト触媒２０の触媒活性を評価した。比表面積が１００ｍ２／ｇ以上の粉状ＣｅＯ２　１０ｇに、金属Ｃｕ換算でＣｅＯ２重量に対し１０質量％となるよう硝酸Ｃｕ水溶液を含浸及び乾燥させた。その後、大気雰囲気下、５００℃にて１時間焼成した後、水素雰囲気下、５００℃にて１時間還元処理を実施した。そして、作製した逆シフト触媒２０を用いて、反応温度２００℃、３００℃、５００℃のそれぞれにおいて、一酸化炭素の生成率（＝出口ＣＯ／入り口ＣＯ。モル比）を算出した。この結果、生成率はそれぞれ５％、２５％、５０％であり、上記逆シフト触媒２０の使用により、二酸化炭素から一酸化炭素が生成することがわかった。
　また、活性成分をＣｏ又はＭｎに変えたこと以外は同様にして生成率を測定したところ、Ｃｏの場合には生成率はそれぞれ３％、１０％、５０％、Ｍｎの場合には生成率はそれぞれ１％、３％、５０％であった。従って、Ｃｕ、Ｃｏ、又はＭｎの少なくとも何れか１つの元素を活性成分として含む逆シフト触媒２０により、例えば５５０℃以下という温度で一酸化炭素を製造できることがわかった。
　ガス流路１５は、二酸化炭素及び水素を含む原料ガスの導入口１１と、生成した一酸化炭素を少なくとも含む生成ガスを排出する排出口１２との間に形成されるものである。ガス流路１５は、水を選択的に透過する水透過壁３０を少なくとも一部に含む第１区画壁４０によって外部とは区画されることで形成される。図示の例では、水透過壁３０は、平膜状又は平板状である。水透過壁３０の厚さは、例えば１ｃｍ以上１０ｃｍ以下である。
　ガス流路１５には、上記のように、逆シフト触媒２０が配置される。従って、ガス流路１５を原料ガスが流れると、ガス流路１５では一酸化炭素及び水が生成する。そこで、一酸化炭素の生成を持続させるため、生成した水が水透過壁３０を通じて選択的に透過し、ガス流路１５から除去される。これにより、上記反応式（１）における化学平衡を右に移動し易くでき、一酸化炭素の生成が持続する。なお、水は完全に除去される必要は無く、生成した水の一部だけでも水透過壁３０を透過すればよい。
　水透過壁３０は、逆シフト反応の反応温度に耐性を有する材料により構成されることが好ましい。具体的には、水透過壁３０は、例えば、酸化グラフェン、ゼオライト（Ｓｉ－Ａｌ複合酸化物）膜、多孔性シリカ膜、多孔性アルミナ膜等の少なくとも一種であることが好ましい。これらの材料により構成される水透過壁３０では、ガス流路１５に存在する水（例えば水蒸気）が水透過壁３０の層間又は孔内に入り込むと、水同士の相互作用により、層間又は孔内が水で満たされる。そして、層間又は孔内が水で満たされると、ガス流路１５の水と水透過壁３０との相互作用により、ガス流路１５の水が水透過壁３０に吸着し始める。この状態で、水透過壁３０のガス流路１５とは反対側において、水蒸気分圧がガス流路１５の水蒸気分圧よりも低くなると、水透過壁３０のガス流路１５とは反対側から水が放出される。このようにして、ガス流路１５の水が水透過壁３０を選択的に透過する。
　ガス流路１５は、水透過壁３０と、水透過壁３０の表面において凸型の空間を形成するように配置された区画部材４１とで囲まれた空間として形成される。区画部材４１は、第１区画壁４０の一部である。図示の例では、区画部材４１は、水透過壁３０から遠ざかる方向に窄まる山型に形成される。ガス流路１５をこのように形成することで、ガス流路１５を容易に形成できる。
　逆シフト触媒２０は、区画部材４１のうちガス流路１５に面する面に担持される。担持は、例えば、いずれも図示しないが、粒子状の逆シフト触媒２０を溶媒に分散させた分散液を調製し、区画部材４１のうちのガス流路１５に面する面への塗布及び乾燥により、行うことができる。区画部材４１の面に逆シフト触媒２０を担持することで、ガス流路１５を確保して原料ガス及び生成ガスをガス流路１５に流し易くでき、圧力損失を低減できる。
　排出空間５１は、水透過壁３０のガス流路１５とは反対側に、第２区画壁５０によって区画され、水透過壁３０を透過した水が排出されるものである。排出空間５１を備えることで、水透過壁３０のガス流路１５とは反対側における水蒸気分圧を制御し易くでき、水蒸気分圧差を駆動力とする水透過壁３０の水を透過し易くできる。第２区画壁５０は、図示の例では、水透過壁３０から遠ざかる方向に窄まる山型に形成される。
　排出空間５１には、詳細は図５等を参照しながら後記するが、ガス流路１５を流れるガスの水蒸気分圧よりも低い水蒸気分圧を有する低分圧ガスが流れる。低分圧ガスは、例えば、空気、乾燥空気、窒素等であり、図示の例では空気である。従って、図示の例では、導入口１３から空気が排出空間５１に導入される。そして、排出空間５１を流れる空気は、水透過壁３０を透過した水（通常は水蒸気）を受け取り、排出口１４を通じて排出空間５１から含水空気として排出される。
　排出空間５１は、ガス流路１５と交差する方向に延在する。従って、低分圧ガスの流通方向と原料ガス及び生成ガスとの流通方向とは交差する。図示の例では、これらは直交する。排出空間５１の延在方向をガス流路１５と交差する方向にすることで、水透過壁３０への水の透過を促進でき、一酸化炭素の生成を維持できる。
　複数の単位製造装置１００ａと単位製造装置１００ｂとの間には、支持板３１が介在する。逆シフト反応は、単位製造装置１００ａ，１００ｂのそれぞれにおいて進行する。このように、複数の単位製造装置１００ａ，１００ｂを備えることで、一酸化炭素製造装置１００全体での一酸化炭素の生成量を増加できる。
　一酸化炭素製造装置１００によれば、逆シフト反応時に生成する水をガス流路１５から除去でき、長期間に亘って一酸化炭素の生成を持続できる。即ち、原料ガスと逆シフト触媒２０との接触により水が生じると、ガス流路１５の水量（例えば水蒸気量）が増加する。中でも、例えば導入口１１付近で生じた水は、ガス流路１５を流れる過程で導入口１１から排出口１２まで、逆シフト触媒２０に接触する。この結果、ガス流路１５を流れる水は、ガス流路１５を流れる過程で導入口１１から排出口１２までに配置された逆シフト触媒２０において、上記反応式（１）での化学平衡を右側に移動し難くさせる。
　しかし、一酸化炭素製造装置１００では、ガス流路１５での水の発生により、ガス流路１５での水蒸気分圧と、排出空間５１での水蒸気分圧との差が大きくなる。そして、水蒸気分圧差を駆動力として、ガス流路１５の水が水透過壁３０を透過する。これにより、ガス流路１５の内部の水が過度に増加するのを抑制でき、過度の水分量に起因する上記反応式（１）での化学平衡の右への移動し難さを抑制できる。この結果、上記反応式（１）において、化学平衡が右に移動し易くなり、一酸化炭素を連続して生成できる。
　図２は、第２実施形態の一酸化炭素製造装置１１０の斜視図である。一酸化炭素製造装置１１０は、上記の一酸化炭素製造装置１００（図１）の構成に加え、水透過壁３０にも逆シフト触媒２０が担持される。即ち、一酸化炭素製造装置１１０では、水透過壁３０のうちガス流路１５に面する面に逆シフト触媒２０が担持される。なお、一酸化炭素製造装置１１０では、逆シフト触媒２０は区画部材４１に担持されることが好ましいものの、区画部材４１に担持されなくてもよい。
　水透過壁３０に逆シフト触媒２０が担持されることで、逆シフト触媒２０の表面で生成した水が水透過壁３０を透過し易くできる。即ち、逆シフト触媒２０の表面で生成した水は、気相を殆ど介さず水透過壁３０に到達する。このため、気相を介することに起因する水（水蒸気）の拡散を抑制でき、生成した水の水透過壁３０での透過を円滑に行うことができる。この結果、ガス流路１５における水分量の過度の増加を抑制でき、一酸化炭素の生成を長期間に亘って持続できる。
　図３は、第３実施形態の一酸化炭素製造装置１２０の断面図である。図３では、図示の都合上、ガス流路１５に収容される逆シフト触媒２０の量を減らして図示している。一酸化炭素製造装置１２０は、筒状の第１区画壁４０により構成される内筒４２と、内筒４２を囲うように配置された筒状の第２区画壁５０である外筒５２とを備える二重管により構成される。
　第１区画壁４０は、水透過壁３０によって筒状に構成される。第１区画壁４０をこのように構成することで、筒状の第１区画壁４０の全体から水を透過でき、ガス流路１５から水を速やかに除去できる。
　逆シフト触媒２０は粒状に構成され、粒状の逆シフト触媒２０は筒状の第１区画壁４０により形成されるガス流路１５に収容される。このようにすることで、粒状の逆シフト触媒２０をガス流路１５に詰めることでガス流路１５に逆シフト触媒２０を配置でき、逆シフト触媒２０の配置を容易にできる。
　導入口１１及び排出口１２は、メッシュ状の板材（図示しない）により閉塞される。これにより、原料ガス及び生成ガスの流通と、逆シフト触媒２０の脱落抑制とを両立できる。
　逆シフト触媒２０は、圧力損失が過度に大きくならない程度に密に詰めることが好ましい。特に、具体的には、逆シフト触媒２０は、水透過壁３０に接触する程度にガス流路１５において密に詰めることが好ましい。このようにすることで、逆シフト反応によって逆シフト触媒２０の表面で生じた水を水透過壁３０に透過し易くできる。この結果、水の除去を促進できる。
　図４は、第４実施形態の一酸化炭素製造装置１３０の断面図である。一酸化炭素製造装置１３０では、ガス流路１５を流れるガス流れで下流に向かうほど、水透過壁３０が薄くなっている。水透過壁３０をこのように構成することで、ガス流れで下流に向かうほど、生成する水を速やかに透過させて除去できる。
　図５は、第５実施形態の一酸化炭素製造システム１０００の系統図である。一酸化炭素製造システム１０００は、図示の例では、上記の一酸化炭素製造装置１００を備える。ただし、一酸化炭素製造システム１０００は、一酸化炭素製造装置１００に代えて、又は一酸化炭素製造装置１００とともに、一酸化炭素製造装置１１０，１２０，１３０を備えてもよい。この点は、後記する一酸化炭素製造システム１１００，１２００，１３００においても同様である。
　一酸化炭素製造システム１０００は、圧縮装置２００を備える。圧縮装置２００は、一酸化炭素製造装置１００に供給される原料ガスを圧縮するものである。圧縮装置２００を備えることで、原料ガスの密度を高め、逆シフト触媒２０と接触する単位流量当たりの一酸化炭素及び水素の物質量を増やし、一酸化炭素の生成量を増加できる。更には、水の生成量も増えるためガス流路１５（図１）における水蒸気分圧が速やかに上昇する。このため、水透過壁３０を介したガス流路１５とは反対側の排出空間５１（図１）との水蒸気分圧差が速やかに上昇し、水蒸気分圧差を駆動力とする水透過壁３０での水の透過を速やかに行うことができる。また、圧縮装置２００によって原料ガスの実流速を遅くでき、一酸化炭素製造装置１００での圧力損失を低減できる。
　圧縮装置２００による原料ガスの加圧の程度は特に制限されないが、原料ガスの圧力は、例えば、大気圧より高く、例えば１０ＭＰａ以下にすることができる。
　一酸化炭素製造システム１０００は、流通装置３００を備える。流通装置３００は、排出空間５１に、ガス流路１５を流れるガスの水蒸気分圧よりも低い水蒸気分圧を有する低分圧ガスを流すものである。これにより、ガス流路１５を流れるガスの水蒸気分圧と、水透過壁３０を介したガス流路１５とは反対側の排出空間５１との水蒸気分圧差を大きくできる。この結果、水蒸気分圧差を駆動力とする水透過壁３０での水の透過を促進できる。
　流通装置３００は、例えばブロワ、送風ファン等であり、図示の例ではブロワである。低分圧ガスは、上記のように例えば、空気、乾燥空気、窒素等であり、図示の例では空気である。低分圧ガスの流速は特に制限されない。また、低分圧ガスの水蒸気分圧は、例えば、生成ガス中の水蒸気分圧よりも低い水蒸気分圧に設定できる。
　図６は、第６実施形態の一酸化炭素製造システム１１００の系統図である。一酸化炭素製造システム１１００は、減圧装置４００を備える。減圧装置４００は、一酸化炭素製造装置１００の排出空間５１（図１）を減圧するものである。減圧装置４００を備えることで、排出空間５１を減圧でき、減圧によって空気等の低分圧ガスを排出空間５１に取り込むことができる。これにより、ガス流路１５と排出空間５１との水蒸気分圧差を大きくでき、水蒸気分圧差を駆動力とする水透過壁３０での水の透過を促進できる。
　図７は、第７実施形態の一酸化炭素製造システム１２００の系統図である。一酸化炭素製造システム１２００は、上記の一酸化炭素製造システム１１００（図６）と同様に、減圧装置４００を備える。ただし、一酸化炭素製造システム１２００は、上記の一酸化炭素製造システム１１００（図６）とは異なり、排出空間５１を気密にする弁１０１を備える。従って、一酸化炭素製造システム１２００では、弁１０１を閉弁することで、排出空間５１は気密になる。
　弁１０１の閉弁によって排出空間５１（図１）を気密にした状態で減圧装置４００を駆動させると、排出空間５１の圧力が低下する。減圧の程度は特に制限されないが、例えば、１ｋＰａ以上１０ｋＰａ以下にすることができる。減圧により水蒸気が抜き出され、排出空間５１での水蒸気分圧が低下する。これにより、水透過壁３０（図１）での水の透過を促進できる。
　図８は、第８実施形態の一酸化炭素製造システム１３００の系統図である。一酸化炭素製造システム１３００は、上記の一酸化炭素製造システム１２００（図７）の構成に加えて、熱利用設備５００を備える。熱利用設備５００は、水透過壁３０（図１）を透過した水が有する熱を利用する設備である。
　一酸化炭素製造装置１００の水透過壁３０を透過した水は、逆シフト反応の反応温度に起因して通常は水蒸気である。そして、一酸化炭素製造装置１から排出された水蒸気は、減圧装置４００において断熱圧縮され、更に高温の水蒸気に変化する。そこで、一酸化炭素製造システム１３００では、高温の水蒸気が有する熱を、熱利用設備５００において利用できる。これにより、一酸化炭素製造システム１３００での熱効率を向上できる。
　熱利用設備５００は、例えば、原料ガスに含まれる二酸化炭素を例えば燃焼排ガスから化学吸収法により回収する際に使用可能なリボイラ（図示しない）である。また、熱利用設備５００は、例えば、一酸化炭素製造システム１３００において、圧縮装置２００の前段に設置された熱交換器（図示しない）でもよい。このような熱交換器を備えることで、水蒸気が有する熱により、原料ガスを予熱できる。
１００，１１０，１２０，１３０　一酸化炭素製造装置
１００ａ，１００ｂ　単位製造装置
１０００，１１００，１２００，１３００　一酸化炭素製造システム
１０１弁
１１，１３　導入口
１２，１４　排出口
１５　ガス流路
２０　逆シフト触媒
２００　圧縮装置
３０　水透過壁
３００　流通装置
３１　支持板
４０　第１区画壁
４００　減圧装置
４１　区画部材
４２　内筒
５０　第２区画壁
５００　熱利用設備
５１　排出空間
５２　外筒

Claims (17)

  1. 　二酸化炭素及び水素を含む原料ガスから一酸化炭素及び水を生成する逆シフト反応を促進する逆シフト触媒と、
    　前記原料ガスの導入口と、生成した一酸化炭素を少なくとも含む生成ガスを排出する排出口との間に形成され、水を選択的に透過する水透過壁を少なくとも一部に含む第１区画壁によって区画されるとともに、前記逆シフト触媒を配置したガス流路とを備える
    　ことを特徴とする一酸化炭素製造装置。
  2. 　前記水透過壁の前記ガス流路とは反対側に、第２区画壁によって区画され、前記水透過壁を透過した水が排出される排出空間を備える
    　ことを特徴とする請求項１に記載の一酸化炭素製造装置。
  3. 　前記排出空間は、前記ガス流路と交差する方向に延在する
    　ことを特徴とする請求項２に記載の一酸化炭素製造装置。
  4. 　前記ガス流路は、前記水透過壁と、前記水透過壁の表面において凸型の空間を形成するように配置された、前記第１区画壁の一部としての区画部材とで囲まれた空間として形成される
    　ことを特徴とする請求項１又は２に記載の一酸化炭素製造装置。
  5. 　前記区画部材のうち前記ガス流路に面する面に前記逆シフト触媒が担持される
    　ことを特徴する請求項４に記載の一酸化炭素製造装置。
  6. 　前記水透過壁のうち前記ガス流路に面する面に前記逆シフト触媒が担持される
    　ことを特徴する請求項４に記載の一酸化炭素製造装置。
  7. 　前記第１区画壁は前記水透過壁によって筒状に構成される
    　ことを特徴とする請求項１又は２に記載の一酸化炭素製造装置。
  8. 　前記逆シフト触媒は粒状に構成され、
    　粒状の前記逆シフト触媒は前記筒状の第１区画壁により形成される前記ガス流路に収容される
    　ことを特徴とする請求項７に記載の一酸化炭素製造装置。
  9. 　前記ガス流路を流れるガス流れで下流に向かうほど、前記水透過壁が薄くなっている
    　ことを特徴とする請求項１又は２に記載の一酸化炭素製造装置。
  10. 　前記逆シフト触媒は、Ｃｕ、Ｃｏ、又はＭｎの少なくとも何れか１つの元素を活性成分として含む
    　ことを特徴とする請求項１又は２に記載の一酸化炭素製造装置。
  11. 　前記逆シフト触媒は、前記活性成分に加えて更に、担体成分としてＳｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｃｅから選ばれる少なくとも１種類の元素を含む酸化物を含む
    　ことを特徴とする請求項１０に記載の一酸化炭素製造装置。
  12. 　前記担体成分は、Ｃｅを含む酸化物を含む
    　ことを特徴とする請求項１１に記載の一酸化炭素製造装置。
  13. 　二酸化炭素及び水素を含む原料ガスから一酸化炭素及び水を生成する逆シフト反応を促進する逆シフト触媒と、前記原料ガスの導入口と、生成した一酸化炭素を少なくとも含む生成ガスを排出する排出口との間に形成され、水を選択的に透過する水透過壁を少なくとも一部に含む第１区画壁によって区画されるとともに、前記逆シフト触媒を配置したガス流路とを備える一酸化炭素製造装置を備える
    　ことを特徴とする一酸化炭素製造システム。
  14. 　前記一酸化炭素製造装置に供給される前記原料ガスを圧縮する圧縮装置を備える
    　ことを特徴とする請求項１３に記載の一酸化炭素製造システム。
  15. 　前記一酸化炭素製造装置において前記水透過壁の外側に、第２区画壁によって区画され、前記水透過壁を透過した水が排出される排出空間を減圧する減圧装置を備える
    　ことを特徴とする請求項１３又は１４に記載の一酸化炭素製造システム。
  16. 　前記一酸化炭素製造装置において前記水透過壁の外側に、第２区画壁によって区画され、前記水透過壁を透過した水が排出される排出空間に、前記ガス流路を流れるガスの水蒸気分圧よりも低い水蒸気分圧を有する低分圧ガスを流す流通装置を備える
    　ことを特徴とする請求項１３又は１４に記載の一酸化炭素製造システム。
  17. 　前記水透過壁を透過した水が有する熱を利用する熱利用設備を備える
    　ことを特徴とする請求項１３又は１４に記載の一酸化炭素製造システム。
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