WO2021121451A1 - Verfahren und reaktor für exotherme katalytische reaktionen in der gasphase - Google Patents

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Andreas Hartbrich
Alexander Jekow
Ruprecht Marxer
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Silica Verfahrenstechnik Gmbh
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    • B01J2219/32475—Composition or microstructure of the elements comprising catalytically active material involving heat exchange

Definitions

  • the invention relates to a method for the exothermic reaction between gases, for example for the catalytic treatment of a gas loaded with undesirable gaseous components, in particular process gases, in which a reaction gas such as oxygen, hydrogen or carbon monoxide is added to the process gas or carbon dioxide with hydrogen on a catalyst Reaction is brought about, the gas mixture is heated to reaction temperature in a heater and a plurality of flow channels filled with a catalyst bed via a supply-side distribution space of at least one plate heat exchanger, the corrugated and / or corrugated and / or corrugated and / or corrugated or profiled sheet pairs lying mirror-image one on top of the other by webs Profiled sheets are formed, flowed through in parallel divided partial flows, the undesired constituents being oxidized or burned on the catalyst of the catalyst bed and the heat of reaction through a flow channel Men, which are formed between the corrugated or profiled sheet metal pairs, in the cross flow of the cooling medium to the flow channels is indirectly discharged, and the partial flows after leaving the flow channels
  • the invention further relates to a reactor for carrying out the
  • Method with at least one plate heat exchanger which comprises a multiplicity of flow channels, which are arranged next to one another and filled with a catalyst bed, and flow spaces which are perpendicular to them and which are connected by
  • CONFIRMATION COPY Corrugated and / or profiled sheets lying mirror-inverted, connected by webs and combined into pairs of corrugated sheets are formed, the flow spaces being arranged between the pairs of corrugated sheets, and the flow channels for the passage of the partial flows separated from the process gas and reaction gas on the inflow side with a distribution space and on the outflow side with a collecting space are connected with open flow, the inflow-side distribution space being connected to a supply line for a mixture of process gas and reaction gas and the outflow-side collecting space being connected to a clean gas line, and the flow spaces opening into a distribution space for supplying and removing a cooling medium for indirect cooling of the catalyst bed.
  • catalysts made of platinum, palladium or mixtures thereof which are in a bed through which the gas to be cleaned flows (DE 33 18 098A1, DE 35 05 351 A1, DE 197 54 185 C1, DE 198 09 200 A1), or in a Bed arrangement of the catalyst between heat exchanger plates (DE 103 61 515 A1, EP 0 534 295 A1, EP 2 718 086 B1, EP 1 284 813 B1, DE 603 17 545 A2).
  • a complete description of a catalyst bed includes the shape, size and size distribution of the catalyst particles.
  • a catalyst bed in a fixed bed there is a very large ratio of the bed dimensions to the particle size, so that the disruptive influence of the wall delimiting the bed is negligible.
  • this interference is no longer negligible, because the bulk density is lowest directly on the wall and therefore results in a lower pressure loss, which leads to a higher flow velocity, the so-called edge accessibility.
  • the catalyst beds have a particle size distribution with a deviation from the mean particle size, as a result of which the particles with a smaller size fill the gaps between the larger particles, so that the bulk density in the vicinity of the wall also increases, so that the marginal accessibility is negligibly small . If the bulk density increases, the pressure loss also increases and the properties of the bed change with regard to the flow rate, the mixing properties and the interaction with the catalyst or the reaction behavior and heat transport (DE 20 2006 014 118 U1).
  • flow channels in cross-flow plate heat exchangers do not have a constant internal width due to production, so that the bulk density from flow channel to flow channel is not the same and the reaction behavior in the Flow channels is different.
  • the conversion reactions are predominantly exothermic in nature, i.e. the heat released during the oxidation can, due to the different reaction behavior, favor the formation of so-called hot spots in the catalyst bed, which makes the catalyst unusable.
  • an inner tube of a plate heat exchanger with a catalyst or with packing is known (DE 34 11 675 A1).
  • a device is proposed for heat and mass exchange between two or more flowable media or for initiating a reaction between the media with an inlet and an outlet for one medium and an inlet and outlet for the other medium and at least two enclosing pipes from where one is connected to the one and the other to the other inlet / outlet. Both ends of the inner tube are passed through the outer tube, which protrudes with its ends.
  • the inner tube can be filled with a catalyst or with packing.
  • a plurality of inner and outer tubes surrounding one another can also be arranged next to one another and the inner and outer tubes can also be formed with plates that are spaced apart from one another and run parallel to one another .
  • an apparatus in particular for use as a chemical reactor and / or adsorber and / or regenerator is known, which is constructed essentially cylindrically symmetrical about a preferred axis and contains at least two beds of particles that act catalytically and / or adsorptively and / or heat-storing.
  • the apparatus has means for supplying and removing gaseous or liquid media, which are assigned to the ends of the beds facing away from one another and the ends facing one another.
  • EP 1 975 539 A2 is a heat exchanger or chemical
  • a reactor comprising a heat exchange body defining one or more fluid flow channels and having a removable insert.
  • the insert includes a series of contact plates stacked along a common axis and press fit into one of the flow channels thereby providing secondary heat exchange surfaces in thermal contact with the primary wall surfaces.
  • the first possibility is to arrange the catalyst as a supported layer in the flow channel (EP 1 195 193 B1, EP 1 361 919 B1, EP 1 430 265 B1, DE 11 2006 000 447 T5, EP 1 434 652 B1, WO 03/095924 Al).
  • the particle size in these cases is less than 0.15 mm, so that this approach is suitable for flow channels with small cross-sections and closed flow channels of plate heat exchangers.
  • the catalyst or the adsorbent is introduced as a bed or packing into a relatively open, unimpeded flow passage with larger flow cross-sections (WO 2006/075 163 A2).
  • the particle sizes used here are more than 2 to 3 mm. If the catalyst packing is used up, it must be removed from the flow channels by pressing the packing through a rod inserted into the flow channel.
  • the invention is based on the object of providing a method and a reactor with which it is possible on an industrial scale cross-flow plate heat exchangers with slim flow channels for treating a gas loaded with undesirable constituents or for exothermic reaction between Use of gases by equalizing the reaction behavior of the catalyst bed in the flow channels of the heat exchanger, reducing the risk of blockage of the flow channels filled with catalyst and the formation of hot spots in the catalyst bed, the ability of the gas to pass the edge of the catalyst while at the same time increasing the economy and Security is largely avoided.
  • Mass transfer small cross-shear between the gas and the catalyst flow channels of the catalyst-filled cross-flow plate heat exchanger to be used and at the same time to utilize the run in the cross ⁇ or countercurrent to the flow channels of the mass transfer flow channels for the heat exchange with the catalyst in the form of a cooling during the oxidation.
  • Cross-flow plate heat exchanger with open flow channels from the distribution chamber to the collecting chamber with a clear width of at least 10 to a maximum of 120 mm, flow transitions between adjacent flow channels, flow baffles positioned in the flow channels and flow paths in the flow spaces for the cooling medium forming flow baffles and spacer plates in the following steps: a) simultaneous generation of turbulence in the partial flows of the mixture of process gas and reaction gas within the flow channels and in the cooling medium within the flow spaces, b) splitting the gas mixture of process gas and reaction gas into bypass flows during the catalytic reaction and introducing the bypass flows sideways into the passage openings of the flow transitions directed into the adjacent flow channels.
  • the turbulence in the gas mixture of process gas and reaction gas are generated according to a preferred embodiment of the method according to the invention by flow chicanes that are formed as expressions perpendicular and / or transverse to the flow direction in the wall of the flow channel at the same time as the corrugated bending or rolling of the corrugated sheets, wherein the expressions are aligned inwardly into the flow channel and / or outwardly into the flow space.
  • the flow chicanes contribute to the fact that the partial flow of the process gas entering the flow channel is also directed into the interior of the flow channel and turbulence is generated, which counteracts the formation of marginal accessibility along the wall of the flow channel.
  • the turbulence generated also has the advantage that the cooling medium from the to the outside in the flow spaces directed forms is swirled directly on the surface and thus improves the heat exchange.
  • the turbulence in the cooling medium positioned in the flow spaces between the corrugated sheet pairs flow directing ⁇ or spacer sheets are produced, wherein the cooling medium during the catalytic reaction in the cross current on to the flow channels, or can be performed more smoothly.
  • cooling medium In the event that the cooling medium is to be guided in multiple ways, adjacent flow spaces are alternately connected to one another, as a result of which the cooling medium is diverted from flow space to flow space.
  • the flow guide and spacer plates in the flow spaces between the pairs of corrugated sheets force a constant deflection of the cooling medium flowing past the flow channels, so that the indirect heat exchange with the catalytic converter is highly effective.
  • the flow guide and spacer plates ensure an exact distance between the corrugated sheet metal pairs lying above or below one another and enable a stable and compact design.
  • the method provides that the size of the passage opening for the bypass flow is determined by the number of flow transitions, the respective passage opening being adapted to a size and shape that is smaller than the size and shape of the smallest particle size of the catalyst bed.
  • the passage opening of a flow transition thus defines a cross-sectional area over which a certain amount of the partial flow divided by the process gas and entering the respective flow channel reaches the adjacent flow channel as a bypass flow, so that the size of the bypass flows with the cross-sectional area of all passage openings and their distribution along the webs determined and a uniform or uneven distribution of the bypass flows over the adsorbent in the respective adjacent flow channel can be achieved.
  • the number of flow transitions in the webs in the vicinity of the supply-side distribution space can be greater than the number of flow transitions in the webs close to the discharge-side distribution space, ie the number of flow transitions distributed along the webs can vary.
  • the flow transition can be formed from a recess / groove formed in the webs of the corrugated or profiled sheets when the corrugated or profiled sheets are placed on top of each other and covered by the area of the webs above or below them when the corrugated or profiled sheets are placed on top of one another and the webs lying on top of one another are firmly bonded by laser welding or brazing are connected, a weld seam being penetrated by the depression in the longitudinal direction of the webs and the depression being sealed gas-tight by weld seams in the transverse direction of the webs.
  • the flow transition is formed when the corrugated or profiled sheets are loosely laid one on top of the other from a flat gap between the webs, in that the webs are materially connected by laser line welding with weld seams in such a way that the gap interrupts the weld seam in the longitudinal direction of the webs and the gap by parallel lines on both sides Weld seams in the transverse direction of the webs is sealed gas-tight.
  • the clean gas can be fed to a cooler and condensed water can be separated from the clean gas.
  • the water content in the clean gas can be further reduced to a value of less than 1 ppmv.
  • the further embodiment of the method according to the invention provides that loose beds are used as the catalyst, which include the following materials: palladium, platinum, vanadium, tungsten, chromium, molybdenum, titanium, manganese, cobalt, nickel, silver, copper, zinc , Iron, aluminum, silicon, magnesium, phosphorus, beryllium and its oxides, barium, ruthenium or their Mixtures with an average particle size between 0.6 to 6.0 mm can be used.
  • the cooling medium used is water or a water-glycol mixture or thermal oil.
  • the plate heat exchanger is a modified cross-flow plate heat exchanger with flow channels open to flow from the distribution chamber to the collecting chamber with the following features: a) the flow channels have a clear width of at least 10 to a maximum of 120 mm , b) Adjacent flow channels are connected by flow transitions formed in the webs for the sideways introduction of bypass flows from the respective partial flow of the gas mixture into the flow channels, c) flow baffles for generating turbulence in the respective partial flow of the gas mixture are arranged within the flow channels and d) in the flow spaces between the pairs of corrugated sheets, flow guide sheets and spacer sheets that form flow paths are arranged for generating turbulence in the cooling medium.
  • the flow guide and spacer sheet comprises a thin corrugated sheet with spacer profiles that are formed into the corrugation crests and exceed the height of the corrugation crests, which are offset from one another from wave crest to wave crest, with the spacer profiles in the corrugated sheet metal pairs formed by the webs of the corrugated sheet pairs lying above and below one another Engage in an offset supporting manner and the respective spacer profile is fixed in a materially bonded manner at each end on the associated pair of corrugated sheets.
  • the flow guide and spacer plates not only generate the turbulence in the cooling medium, but at the same time also keep the corrugated iron pairs formed from the mirror-inverted corrugated iron sheets at a distance from one another, so that the cooling medium flows in cross-flow to the flow channels during the catalytic reaction. or can be guided through the flow spaces in several ways without hindrance. Furthermore, the flow guide and spacer plates contribute to a compact design of the reactor according to the invention.
  • Flow baffles are formed by embossments which are formed transversely and / or parallel to the flow direction of the respective partial flow of the gas mixture in the wall of the flow channels inwards and / or from the wall outwards.
  • the flow baffles make it possible to direct the partial flow of the process gas entering the respective flow channel into the interior of the channel and to generate turbulence which counteracts the marginal accessibility, in particular in flow channels with a small cross section.
  • the flow transition is arranged transversely to the longitudinal direction of the webs, the passage openings of which open into the adjacent flow channels, the flow transition being formed from at least one recess / groove formed in the web, which is formed by the above- or the region of the web arranged laterally reversed to it is covered, the webs being materially connected in the longitudinal and transverse directions.
  • the material connection can comprise weld seams or brazed connections produced by laser line welding.
  • the flow transition can consist of at least one flat gap with passage openings between the webs connected in a gas-tight manner in the longitudinal direction with a weld seam, the webs being sealed gas-tight in the transverse direction by welds running parallel to the gap.
  • the passage openings associated with the depression or the gap have a geometry or shape that is smaller than the dimensions and shape of the smallest particle size of the catalyst bed, so that catalyst particles cannot get from one flow channel into the other.
  • the passage opening of the flow transition has a cross-sectional area over which a certain amount of the partial flow of the gas mixture that has entered the flow channel passes as a bypass flow into the respective adjacent flow channel, the respective passage opening being of a size and Shape is adapted, which is smaller than the size and shape of the smallest particle size of the catalyst bed. This ensures that the particles of the catalyst bed cannot get into adjacent flow channels via the passage opening.
  • the flow channels on the inflow and outflow side are covered with a sieve which can flow through and dismantle the process gas, reaction gas and clean gas, the mesh size of which is smaller than the smallest particle size of the catalyst bed. If it becomes necessary to replace the catalyst, the sieve can be dismantled from the flow channels and the used catalyst bed can be easily removed via the distribution chamber on the supply side.
  • the flow channels are filled with new catalyst after removing the outflow-side screen and reassembling the inflow-side screen vertically into the open flow channels via the outflow-side distribution space.
  • a reaction gas line for admixing reaction gas in the flow direction upstream of the heater binds into the supply line for the process gas.
  • Another embodiment of the reactor according to the invention provides that a cooler with a condensate drain for condensed water is integrated into the clean gas line.
  • a cooler with a condensate drain for condensed water is integrated into the clean gas line.
  • an economizer can also be used Heat recovery can be used.
  • the cooling circuit assigned to the flow spaces for the heat exchange in the cross-flow ensures that the heat of reaction can be dissipated directly at the point where it is generated, thereby smoothing out the reaction behavior on the catalyst and at the same time avoiding overheating of the catalyst bed becomes.
  • the catalyst consists of a loose bed of particles, which comprises the following materials: palladium, platinum, vanadium, tungsten, chromium, molybdenum, titanium, manganese, cobalt, nickel, silver, copper, zinc , Iron, aluminum, silicon, magnesium, phosphorus, beryllium and its oxides, barium, ruthenium or their mixtures with an average particle size between 0.6 and 6.0 mm.
  • the particle size is matched to the dimensions, the cross section and the shape of the flow channels so that the particles are at a small distance from the wall of the flow channel for high heat conduction.
  • the reactor provides that the modified cross-flow plate heat exchanger forms a rectangular structural unit which is arranged in the interior of a rectangular or cylindrical housing, the distribution space being designed as a foot part, the collecting space being designed as a head part, and the distribution space for the cooling medium enclosing all flow spaces with open flow .
  • the structural unit has an inflow-side floor and an outflow-side floor, the respective floor consisting either of a single molded part or of several molded parts adapted to the contour of the flow channels, which are firmly connected to each other and to the corrugated sheet metal bar .
  • each structural unit being provided with an inflow-side distribution space, an outflow-side collection space and a distribution space for the cooling medium, and the distribution spaces and collection spaces are flow-connected to one another through the flow channels.
  • the modified cross-flow plate heat exchangers consist of thin stainless steel sheet, carbon steel sheet, copper or aluminum sheet with a thickness of 0.1 mm to 1.0 mm, which is formed by corrugated rolling into corrugated or profiled sheet with different profile shapes.
  • the corrugated sheets can have a semicircular, oval, triangular, trapezoidal or square profile, so that when the profiled or corrugated sheets are placed on top of one another, the resulting flow channels have a tubular, wave-like, rhombic, rectangular or polygonal cross-section.
  • FIG. 1 a is a perspective exploded view of two mutually offset, mirror-inverted pairs of corrugated iron sheets, in whose mutually cohesively connected webs at least one flow transition is formed from depressions,
  • FIG. 1b shows a section along the line A ⁇ A in FIG
  • FIG. 1c shows a section along the line B-B of FIG.
  • FIG. 1d shows a section along the line OC in FIG [0045]
  • FIG. 2 shows a detail in plan view of FIG.
  • FIG 3 shows a perspective illustration of the flow guide and spacer plate inserted in the flow spaces between the pairs of corrugated sheets.
  • FIG. 5 shows an example of flow baffles in the wall of a
  • FIG. 6 is a side view of a modified cross-flow
  • FIG. 7 is a side view of a modified cross-flow plate heat exchanger in the interior of a cylindrical housing
  • Plate heat exchanger from, for example, two structural units arranged one above the other,
  • Fig. 9a shows a section along the line D-D of Fig. 9,
  • Fig. 9b shows a section along the line E-E of Figs. 9a and
  • Fig. 10 is a schematic representation of the inventive
  • La shows the basic structure of pairs of corrugated sheets 7c, which consist of mirror-inverted corrugated sheets 7a and 7b made of stainless steel with a thickness of 0.3 mm.
  • the corrugated sheets 7a and 7b with their corrugated profiles 8 each form vertical flow channels 9 lying parallel to one another, the webs 10a and 10b of which face one another.
  • At least one indentation 14a or 14b is formed in the web 10a or 10b transversely to the longitudinal direction LR over the entire width B of the web 10a or 10b, which is introduced when the corrugated or profiled sheets 7a or 7b are corrugated.
  • the depressions 14a and 14b are each laterally reversed and are covered by the web 10a and 10b of the corrugated or profiled sheet 7a and 7b located above and below.
  • the flat areas of the webs 10a and 10b facing one another are superimposed on one another and support one another.
  • the webs 10a and 10b are mechanically pressed together, fixed and connected in a gas-tight manner by laser welding or brazing in the longitudinal direction LR.
  • the depressions 14a and 14b thus penetrate the cohesive connection / weld seam 16a running in the longitudinal direction LR in the transverse direction QR.
  • the gas-tight connection between webs 10a and 10b lying one above the other is made by further weld seams 16b running parallel to the respective indentation 14a and 14b, as can be seen from FIGS. 1b and 1c.
  • the depressions 14a and 14b represent depressions in the webs 10a and 10b, the webs in the area of the depressions 14a and 14 do not touch and remain unwelded, so that a flow transition 17 with passage openings 18 is created, which into the respective adjacent flow channels 9 open.
  • the depressions 14a and 14b have a depth T which is smaller than the smallest grain size of the catalyst of the catalyst bed KS, so that no catalyst particles can get from one flow channel into the other flow channel.
  • the corrugated metal couples 7c above ⁇ or arranged to each other and face each other an offset 24, wherein the over- or under-side corrugated sheet pairs 7c are spaced apart and form between themselves flow spaces 12, in which a cooling medium K in cross flow to the flow channel 9 catchy, ie simultaneously by all flow spaces 12 can be guided.
  • the cooling medium K it is likewise also possible for the cooling medium K to be passed through the flow spaces 12 in several ways, ie one after the other. In such a case, adjacent flow spaces 12 are connected to one another, as a result of which the cooling medium K is deflected from flow space to flow space.
  • the corrugated or profiled sheets 7a and 7b have a semicircular, oval, triangular, trapezoidal or square profile 8, so that when the corrugated or profiled sheets 7a or 7b are placed on top of one another, the flow channels 9 are tubular, wave-like, rhombic, rectangular or polygonal May have cross-section.
  • a flow guide and spacer sheet 22 shaped like a corrugated sheet is inserted.
  • spacer profiles 23 are formed at regular intervals from one another, each of which engages alternately in a supporting manner in the area of the corrugated sheet pairs 7c formed by the offset 24, the spacer profile 12 on the respective corrugated sheet pair 7c at the beginning and end is firmly attached, so that a displacement of the flow guide and spacer plate 22 in the flow space 12 is excluded.
  • the flow guide and spacer plates 22 contribute to the stiffening of the corrugated sheet metal pairs 7c arranged above or below one another.
  • the spacer profiles 23 are in the adjacent Wave crests WB of the flow guide and spacer plate 2 are arranged offset to one another on a gap 25, so that flow paths SF arise which force the cooling medium K guided in the cross flow to deflect and thereby generate turbulence.
  • An example of a flow path SF is indicated by arrows in FIG. 3.
  • FIGS 4a and 4b illustrate the structure of one of several
  • Corrugated iron pairs 7c composite unit la The pairs of corrugated sheets 7c with their open-ended flow channels 9 penetrate a head-side floor 26 and a downstream-side floor 27.
  • the bases 26 and 27 are composed of molded parts 26.1 to 26.n and 27.1 to 27.n, the contour of which is adapted to the shape and dimensions of the corrugated sheet metal pairs 7c, expediently by laser cutting.
  • the molded parts are joined together with the inserted corrugated sheet metal pairs 7c along the contour and materially connected by laser welding or brazing, so that an essentially rectangular structural unit is created that can be inserted into a rectangular or cylindrical housing 2 as required.
  • the joining direction is indicated by an arrow in FIG. 4b.
  • the flow channels 9 - as shown in Fig. 5 - have flow baffles 19, which are formed in the corrugated profile 8 of the corrugated sheets 7a or 7b in the form of embossed areas 21 and from the wall 20 into the interior of the flow channels 9 protrude and / or emerge from the wall 20 into the flow space 12 for the cooling medium K.
  • the embossments 21 are arranged transversely and parallel to the flow direction SRR of the partial flow TG of the gas mixture on the wall 20 of the flow channels 9.
  • the flow baffles 19 have the effect that the gas located in the vicinity of the wall is directed into the interior of the flow channel 9 and thus turbulence is generated which largely prevents the passage on the edge.
  • 6 shows the structure of the reactor according to the invention in
  • Plate heat exchanger 1 is housed as a structural unit la in a housing 2 made of stainless steel.
  • the housing 2 consists of a rectangular housing jacket 2a, in the interior of which the structural unit 1 is arranged.
  • the head-side bottom 26, together with a head part 28 belonging to the housing 2 is flanged on the end face of the wall 29 of the housing jacket 2a, so that a distribution space 3 for the gas mixture of process gas G and reaction gas GR is created on the inflow side, into which the gas mixture is fed via a with the head part 28 connected supply line 4 enters.
  • the foot-side floor 27 of the structural unit la and a foot part 30 flanged at the end face to the wall 29 of the housing shell 2a form a collecting space 5 for the clean gas RG leaving the flow channels 9, which is fed to a consumer (not shown) via a discharge line 6 connected to the foot part 30 is released into the atmosphere as exhaust air.
  • the inflow-side distribution space 3 is located at the top of the cross-flow plate heat exchanger 1, whereby the flow direction SRR of the gas mixture of process gas G and reaction gas GR runs vertically downward through the structural unit la.
  • the gas mixture can also flow vertically upwards through the structural unit la.
  • the flow channels 9 filled with a catalyst are preferably aligned vertically and connect the distribution space 3 with the collecting space 5, open to flow through, the flow channels 9 are covered at the end with a removable gas-permeable sieve 11 each.
  • the sieve 11 has a mesh size which is selected to be smaller than the smallest grain size of the particles of the catalyst bed KS filled into the flow channels 9, so that the catalyst cannot get out of the flow channels.
  • the flow channels 9 have a clear width (W) of at least 10 to a maximum of 120 mm.
  • W clear width
  • the length of the flow channels can be 1 to 2 m and the mean particle size of the catalyst can be 0.6 to 6 mm.
  • Process gas G enters together with a reaction gas GR via feed line 4 in the distribution space 3 and is divided into partial flows TG, each of which flows through a flow channel 9 filled with a catalyst, for example palladium or platinum, and is catalytically converted on the catalyst.
  • a catalyst for example palladium or platinum
  • the modified cross-flow plate heat exchanger 1 has a collecting space 5 for the clean gas RG, which is fed via a discharge line 6 to a consumer, not shown further.
  • the structural unit la arranged in the interior of the housing 2 is surrounded by a distribution space 13 for the supply and discharge of a cooling medium K, which is formed between the wall 29 of the housing jacket 2a and the structural unit la.
  • the flow spaces 12 between the corrugated sheet metal pairs 7c open into the distribution space 13 with open flow.
  • the head-side bottom 26 of the structural unit la rests on the wall 29 of the housing jacket 2a of the housing 2 and is end-or-end together with the head part 28 in the form of a dished bottom and the foot-side bottom 27 of the structural unit la with the foot part 30. flanged at the foot to the wall 29 of the cylindrical housing jacket 2a.
  • the distribution space 3 and the collecting space 5 are formed by the head part 28 and the foot part 30 with the corresponding floors 26 and 27 of the structural unit la.
  • the modified cross-flow plate heat exchanger 1 consists of thin stainless steel, copper or aluminum corrugated sheet with a thickness between 0.1 and 3.0 mm,
  • FIG. 8 shows a reactor which consists of two structural units 1 a arranged one above the other, the two structural units being accommodated in a common housing 2.
  • 9, 9a and 9b show a second embodiment of a
  • the flow transition 17 is formed by a shallow gap 15 when the corrugated or profiled sheets are loosely placed on top of one another between the webs 10a and 10b.
  • the webs 10a and 10b are connected to one another in a gas-tight manner by a weld seam 16a which runs in the longitudinal direction LR and is interrupted by at least one gap 15.
  • the gap 15 provides a flow transition 17 with Passage openings 18, which connect the adjacent flow channels 9 to one another in an open-flow manner.
  • the gap 15 is sealed gas-tight in the transverse direction QR of the webs 10a and 10b by weld seams 16b (see FIG. 9b).
  • the number, geometry and shape of the flow transitions 17 can influence the size or quantity of the bypass flows BS reaching the flow channels 9. For example, depending on the design, the number of flow transitions 17 between adjacent flow channels 9 can be increased or decreased, so that the cross-sectional area QF can be adapted depending on the type of process gases and the catalyst KS and a blockage of the flow channels 9 due to an even or uneven distribution of the Bypass flows BS can be counteracted via the catalyst column.
  • Plate heat exchanger 1 leads the supply line 4 for the process gas G, which is conveyed into the distribution space 3 by a fan 31 connected to the supply line 4.
  • An electrically operated heater 32 is integrated into the supply line 4.
  • the measuring probes 34 and 35 belong to an automatic controlled system 36 which includes a shut-off valve 37 assigned to the measuring probe 34 with a switching valve 38 which opens or closes the reaction gas line 33, and a control valve 39 assigned to the measuring probe 35 which controls the amount of reaction gas GR at a Keeps the minimum value constant, so that only the amount of reaction gas GR that is absolutely necessary is consumed even in the case of strongly fluctuating operating conditions.
  • the measuring probes 34 and 35, the switching valve 38 and the regulating valve 39 are connected via control lines 31 to a control unit 41 which monitors the amount of the admixed reaction gas GR.
  • Process gas G is heated to a temperature at which the following reactions take place on the catalyst, depending on the presence of the gas components in the process gas:
  • Plate heat exchanger 1 a supply line 43 for the cooling medium K, which can be opened and closed by a shut-off valve 42, opens into the flow spaces 12, which ascends vertically in a cross flow to the flow channels 9 up to the flow space 12 below the collecting space 5 into a through a shut-off valve 44 opening. and closable discharge line 45 for the cooling medium K to be discharged.
  • the direction of flow of the cooling medium K runs horizontally ascending in the direction of flow of the divided substreams TG of the gas mixture of process gas G and reaction gas GR. The direction of flow is indicated by arrows.
  • the flow spaces 12 assigned to the distribution space 13 are at the same time connected to an emptying line 47 which can be opened and closed by a shut-off valve 46 Drain the cooling medium K connected.
  • the heater 32, the shut-off valves 42, 44 and 46 are electrically connected via the control lines 40 to the control unit 41, which outputs the setting commands for the shut-off valves 42 and 44 as a function of the reaction temperature set by the heater 32.
  • Process gas G and reaction gas GR are brought together in collecting space 5 and discharged as pure gas RG via discharge line 6.
  • the discharge line 6 is connected to a cooler 48, which discharges the water via a condensate drain 49.
  • shut-off valve 50 is in the supply line
  • shut-off valves 42 and 44 belonging to the cooling circuit are open, whereas the shut-off valve 46 of the drain line 47 is closed.
  • the process gas G heated to the reaction temperature with the admixed reaction gas GR thus reaches the distribution space 3, divides into partial flows TG, which flow vertically upwards into the flow channels 9 filled with catalyst KS.
  • the undesired gas components here hydrogen, oxygen, carbon monoxide or hydrocarbons, oxidize on the catalyst with the reaction gas GR to form water and carbon dioxide.
  • the heat of reaction generated during the oxidation is continuously removed by the cooling medium K, in this case water, which is guided in cross-flow to the flow channels 9 in the flow spaces 12.
  • a process gas G contaminated with oxygen is to be cleaned using the method according to the invention.
  • the following operating data are based on:
  • Catalyst 0.3% platinum or palladium on alumina gel
  • Catalyst large 1.0 to 2.5 mm
  • Width of the flow channels 20 mm
  • Reaction gas consumption approx. 28 m 3 / h.
  • Reaction product H2O approx. 21.1 kg / h
  • a residual content of less than 10 ppmv oxygen was achieved in the cleaned process gas.
  • the method according to the invention proceeds as follows.
  • the mixture of process gas G and reaction gas GR is fed into the distribution space 3 of the cross-flow plate heat exchanger 1 via the feed line 4 and the fan or compressor 31.
  • the reactor consists of a package of 10 stainless steel corrugated sheet
  • the vertical flow channels 9 are flowed around by a cooling medium K guided in flow spaces 12 in a cross flow, whereby the mass transfer taking place in the flow channel 9 on the catalyst KS is in heat exchange with the cooling medium K, so that the resulting reaction heat of approx. 80 kW is dissipated where it is generated becomes.
  • the catalyst KS used is platinum or palladium on an aluminum oxide gel with a particle size of 1.0 to 2.5 mm, which enters the flow channels 9 is poured.
  • a hydrogen produced regeneratively with an electrolyser is intended to react catalytically with carbon dioxide to methane (sebating process). This reaction is highly exothermic and requires intensive cooling of the reactor.
  • Catalyst Nickel, zirconium dioxide stabilized Catalyst size: 1.0 to 3.0 mm Length of the flow channels: 1,000 mm Width of the flow channels: 20 mm Inlet concentration: 80% by volume of H2, 20% by volume of CO2 Inlet temperature: approx. 120 to 150 ° C (Compression heat from the compressor)
  • Reaction temperature at the catalyst 20 to 350 ° C.
  • Heat of reaction to be dissipated approx. 260 kW
  • Cooling medium Thermal oil at 2.0 to 4.0 bar
  • Thermal oil conducted as a cooling medium K cross-flow in the flow spaces 12 ensures an exactly adjustable reaction temperature over the entire area of the flow channels 9, which leads to low by-product formation and thus to a very good methane yield.
  • the resulting reaction heat of approx. 260 kW can be dissipated very well both radially and axially and decoupled with the thermal oil and used well for further energetic use. Local overheating of the catalytic converter is avoided by the uniform dissipation of heat.
  • Flow transitions 17 allow at least one bypass flow BS into the adjacent flow channels 9. This makes it possible to dissolve an incipient blockage of the flow channels and at the same time to equalize the reaction conditions in the individual flow channels despite the tolerance differences in the internal dimensions of the flow channels 9 and thus not the same bulk quantities of catalyst.
  • the flow chicanes 19 arranged in the flow channels 9 also counteract the marginal accessibility in the flow channels 9 by generating turbulence.
  • Supply line for process gas G 4 collecting space on the downstream side from 1 5

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und Reaktor für exotherme Reaktionen in der Gasphase, mit denen es möglich ist, im großtechnischen Maßstab Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher mit schlanken Strömungskanälen zum Behandeln eines mit unerwünschten Bestandteilen belasteten Gases oder zur exothermen Reaktion zwischen Gasen einzusetzen, durch ein Verwenden mindestens eines modifizierten Kreuzstrom- Plattenwärmeaustauschers mit vom Verteilraum zum Sammelraum durchströmungsoffenen Strömungskanälen mit einer lichten Weite von mindestens 10 bis maximal 120 mm eines Strömungskanals, Strömungsübergängen zwischen benachbarten Strömungskanälen (für Bypassströme), in den Strömungskanälen positionierte Strömungsschikanen und in den Strömungsräumen befindliche Strömungspfade für das Kühlmedium bildende Strömungsleit- und Abstandsbleche zum Erzeugen von Turbulenzen in den Teilströmen des Gemisches aus Prozessgas und Reaktionsgas innerhalb der Strömungskanäle und im Kühlmedium innerhalb der Strömungsräume.

Description

VERFAHREN UND REAKTOR FÜR EXOTHERME KATALYTISCHE REAKTIONEN IN DER GASPHASE
Beschreibung
[0001] Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur exothermen Reaktion zwischen Gasen, beispielsweise zum katalytischen Behandeln eines mit unerwünschten gasförmigen Bestandteilen belasteten Gases, insbesondere Prozessgase, bei dem ein Reaktionsgas wie Sauerstoff, Wasserstoff oder Kohlenmonoxid dem Prozessgas zugemischt oder Kohlendioxid mit Wasserstoff an einem Katalysator zur Reaktion gebracht wird, das Gasgemisch in einem Erhitzer auf Reaktionstemperatur erhitzt wird und über einen zufuhrseitigen Verteilraum mindestens eines Plattenwärmeaustauschers eine Vielzahl von mit einer Katalysatorschüttung gefüllte Strömungskanäle, die von spiegelbildlich aufeinander liegenden durch Stege verbundene, zu Well· oder Profilblechpaaren zusammengefasste Well· und/oder Profilblechen gebildet sind, in parallel aufgeteilten Teilströmen durchströmt, wobei die unerwünschten Bestandteile am Katalysator der Katalysatorschüttung oxidiert bzw. verbrannt werden und die Reaktionswärme durch ein in Strömungsräumen, die zwischen den Well· oder Profilblechpaaren ausgebildet sind, im Kreuzstrom zu den Strömungskanälen geführtes Kühlmedium indirekt abgeführt wird, und die Teilströme nach ihrem Verlassen der Strömungskanäle über einen abströmseitigen Sammelraum als Reingas abgeführt werden,
[0002] Die Erfindung betrifft weiterhin einen Reaktor zur Durchführung des
Verfahrens, mit mindestens einem Plattenwärmeaustauscher, der eine Vielzahl von nebeneinander angeordneten mit einer Katalysatorschüttung gefüllten Strömungskanälen und dazu senkrecht liegenden Strömungsräumen umfasst, die von
BESTATIGUNGSKOPIE spiegelbildlich aufeinanderliegenden, durch Stege verbundene, zu Wellblechpaaren zusammengefasste Well· und/oder Profilbleche gebildet sind, wobei die Strömungsräume zwischen den Wellblechpaaren angeordnet sind, und die Strömungskanäle für den Durchtritt der vom Prozessgas und Reaktionsgas abgeteilten Teilströme zuströmseitig mit einem Verteilraum und abströmseitig mit einem Sammelraum durchströmungsoffen verbunden sind, wobei der zuströmseitige Verteilraum mit einer Zufuhrleitung für ein Gemisch aus Prozessgas und Reaktionsgas und der abströmseitige Sammelraum mit einer Reingasleitung in Verbindung steht, und die Strömungsräume in einen Verteilraum zum Zu- und Abführen eines Kühlmediums zum indirekten Kühlen der Katalysatorschüttung durchströmungsoffen münden.
Stand der Technik
[0003] Unerwünschte Bestandteile aus Gasen mittels Katalysatoren zu entfernen, gehören seit langem zum Stand der Technik. Zum Einsatz kommen beispielsweise Katalysatoren aus Platin, Palladium oder deren Gemische, die in einer vom zu reinigenden Gas durchströmten Schüttung (DE 33 18 098A1, DE 35 05 351 Al, DE 197 54 185 Cl, DE 198 09 200 Al), oder in einer Bettanordnung des Katalysators zwischen Wärmeaustauscherplatten (DE 103 61 515 Al, EP 0 534 295 Al, EP 2 718 086 Bl, EP 1 284 813 Bl, DE 603 17 545 A2) vorliegen.
[0004] Bei der klassischen katalytischen Umsetzung durchströmt das zu reinigende Gas den mit Katalysatorgranulat gefüllten Reaktor, wobei die unerwünschten Bestandteile in einer exothermen Reaktion unter Freisetzung von Wärme am Katalysator oxidiert werden. Zur vollständigen Beschreibung einer Katalysatorschüttung gehört die Form, Größe und Größenverteilung der Katalysatorpartikel. Bei einer Katalysatorschüttung im Festbett liegt ein sehr großes Verhältnis von den Schüttungsabmessungen zur Partikelgröße vor, so dass der Störeinfluss der die Schüttung begrenzenden Wand vernachlässigbar ist. In einem Rohr mit geringem Innendurchmesser ist dieser Störeinfluss nicht mehr vernachlässigbar, weil die Schüttdichte direkt an der Wand am kleinsten ist und dadurch einen geringeren Druckverlust nach sich zieht, was zu einer höheren Strömungsgeschwindigkeit, der sogenannten Randgängigkeit, führt. Erfahrungsgemäß weisen die Katalysatorschüttungen eine Partikelgrößenverteilung, mit einer Abweichung von der mittelten Partikelgröße auf, wodurch die Partikel mit einer kleineren Größe die Lücken zwischen den größeren Partikeln füllen, so dass auch die Schüttdichte in der Nähe der Wand steigt, so dass die Randgängigkeit vernachlässigbar gering ausfallt. Steigt die Schüttdichte, so steigt auch der Druckverlust und die Eigenschaften der Schüttung ändern sich hinsichtlich der Strömungsgeschwindigkeit, der Mischungseigenschaften und der Wechselwirkung mit dem Katalysator bzw. das Reaktionsverhalten sowie dem Wärmetransport (DE 20 2006 014 118 Ul).
Im Gegensatz zu den in Rohrbündelreaktoren eingesetzten Präzisionsrohren mit nahezu konstanten Innendurchmessern, die weitgehend gleiche Eigenschaften der Katalysatorschüttung gewährleisten sollen, haben Strömungskanäle in Kreuzstrom - Plattenwärmeaustauschern fertigungsbedingt keine gleichbleibend innere lichte Weite, so dass die Schüttdichte von Strömungskanal zu Strömungskanal nicht gleich und das Reaktionsverhalten in den Strömungskanälen unterschiedlich ist.
Die Umsetzungsreaktionen sind überwiegend exothermer Natur d.h. die während der Oxidation freiwerdende Wärme kann bedingt durch das unterschiedliche Reaktionsverhalten die Bildung von sogenannten Hot-Spots in der Katalysatorschüttung begünstigen, was zur Unbrauchbarkeit des Katalysators führt.
[0005] Neben der Anordnung des Katalysators als Schüttung im Festbett oder der Anordnung des Katalysators zwischen Wärmeaustauscherplatten ist auch die Befüllung eines inneren Rohres eines Plattenwärmeaustauschers mit einem Katalysator oder mit Füllkörpern bekannt (DE 34 11 675 Al). Vorgeschlagen wird eine Vorrichtung zum Wärme- und Stoffaustausch zwischen zwei oder mehr strömungsfähigen Medien oder zum Einleiten einer Reaktion zwischen den Medien mit einer Zu- und einer Ableitung für das eine und einer Zu- und Ableitung für das andere Medium und mindestens zwei umschließenden Rohren, von denen das eine an die eine und das andere an die andere Zu — /Ableitung angeschlossen ist. Das innere Rohr ist mit seinen beiden Enden durch das äußere Rohr geführt, wobei dieses mit seinen Enden übersteht. Das innere Rohr kann mit einem Katalysator oder mit Füllkörpern gefüllt sein. Es können auch mehrere sich umschließende innere und äußere Rohre nebeneinander angeordnet und das innere und äußere Rohr auch sich mit Abstand gegenüberliegenden und parallel zueinander verlaufenden Platten gebildet sein . [0006] Weiterhin ist aus der DE 198 09 200 Al ein Apparat, insbesondere für die Verwendung als chemischer Reaktor und/oder Adsorber und/oder Regenerator bekannt, der im Wesentlichen zylindersymmetrisch um eine Vorzugsachse aufgebaut ist und wenigstens zwei Schüttungen aus Teilchen enthält, die katalytisch und/oder adsorptiv und/oder wärmespeichernd wirken. Der Apparat weist Mittel zum Zu- und Abführen von gasförmigen oder flüssigen Medien auf, die jeweils den voneinander abgewandten und den einander zugewandten Enden der Schüttungen zugeordnet sind.
[0007] In der EP 1 975 539 A2 ist ein Wärmeaustauscher oder chemischer
Reaktor offenbart, der einen Wärmeaustauschkörper umfasst, welcher einen Fluidströmungskanal oder mehrere Fluidströmungskanäle definiert, und einen entfernbaren Einsatz aufweist. Der Einsatz umfasst eine Reihe von Kontaktplatten, die entlang einer gemeinsamen Achse gestapelt sind und eine Presspassung in einen der Strömungskanäle aufweisen, wodurch sekundäre Wärmeaustauschflächen in thermischem Kontakt mit den Primärwandflächen vorgesehen sind.
[0008] Nach diesem Stand der Technik gibt es zwei grundlegende Systeme, einen Katalysator in einen vom Prozessfluid durchströmten Strömungskanal einzubringen. Die erste Möglichkeit besteht darin, den Katalysator als geträgerte Schicht im Strömungskanals anzuordnen (EP 1 195 193 Bl, EP 1 361 919 Bl, EP 1 430 265 Bl, DE 11 2006 000 447 T5, EP 1 434 652 Bl, WO 03/095924 Al). Die Partikelgröße in diesen Fällen liegt bei weniger als 0,15 mm, so dass dieser Lösungsansatz für Strömungskanäle mit geringen Querschnitten und geschlossenen Strömungskanälen von Plattenwärmeaustauschern geeignet ist. Bei der zweiten Möglichkeit wird der Katalysator oder das Adsorptionsmittel als eine Schüttung oder Packung in einen relativ offenen ungehinderten Strömungsdurchgang mit größeren Strömungsquerschnitten eingebracht (WO 2006/075 163 A2). Die verwendeten Partikelgrößen liegen hier bei mehr als 2 bis 3 mm. ist die Katalysatorpackung verbraucht, muss diese aus den Strömungskanälen entfernt werden, indem die Packung durch einen in den Strömungskanal eingeführten Stab gedrückt wird.
[0009] Beide Systeme sind mit gravierenden Nachteilen verbunden. Das erste
System ist aufgrund seines komplizierten konstruktiven Aufbaus gewissermaßen ein Einwegsystem, weil der Katalysator bzw. das Adsorptionsmittel nach ihrem Verbrauch nur mit verhältnismäßig hohem technischen Aufwand entfernt werden können oder der Apparat sogar verschrottet werden muss.
Beim zweiten System ist eine Verblockung einzelner Strömungskanäle durch die in den Strömungskanälen befindliche Katalysatorschüttung nicht sicher auszuschließen, die dazu führt, dass die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens beeinträchtigt wird. Außerdem erhöht sich der Verbrauch an Katalysator, was die Betriebskosten des Verfahrens erhöht.
Ein weiterer nicht zu vernachlässigender Nachteil besteht darin, dass insbesondere die mit Katalysator gefüllten Strömungskanäle mit kleinen Querschnittsflächen zur Randgängigkeit des Prozessgases am Katalysator vorbei neigen. Für kleine Querschnitte der Strömungskanäle konnten sich deshalb Kreuzstrom- Plattenwärmeaustauscher als Reaktoren im großtechnischen Maßstab nicht durchsetzen.
Aufgabenstellung
[0010] Bei diesem Stand der Technik liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren und einen Reaktor bereitzustellen, mit denen es möglich ist, im großtechnischen Maßstab Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher mit schlanken Strömungskanälen zum Behandeln eines mit unerwünschten Bestandteilen belasteten Gases oder zur exothermen Reaktion zwischen Gasen einzusetzen, indem das Reaktionsverhalten der Katalysatorschüttung in den Strömungskanälen des Wärmeaustauschers vergleichmäßigt, die Gefahr einer Verblockung von den mit Katalysator gefüllten Strömungskanälen und der Bildung von Hot-Spots in der Katalysatorschüttung gesenkt, die Randgängigkeit des Gases am Katalysator vorbei unter gleichzeitiger Erhöhung der Wirtschaftlichkeit und Sicherheit weitgehend vermieden wird.
[0011] Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren der eingangs genannten Art mit den Merkmalen des Anspruches 1 und durch einen Reaktor mit den Merkmalen des Anspruchs 13 gelöst.
[0012] Vorteilhafte Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens und des Reaktors sind den Unteransprüchen entnehmbar. [0013] Der erfindungsgemäßen Lösung liegt die Erkenntnis zugrunde, für den
Stoffaustausch zwischen dem Gas und dem Katalysator kleinquerschnittige Strömungskanäle eines mit Katalysator gefüllten Kreuzstrom- Plattenwärmeaustauschers zu verwenden und gleichzeitig für den Wärmeaustausch mit dem Katalysator in Form einer Kühlung während der Oxidation die im Kreuz¬ oder Gegenstrom zu den Strömungskanälen des Stoffaustauschs geführten Strömungskanäle zu nutzen.
[0014] Dies wird durch ein Verwenden mindestens eines modifizierten
Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauschers mit vom Verteilraum zum Sammelraum durchströmungsoffenen Strömungskanälen mit einer lichten Weite von mindestens 10 bis maximal 120 mm, Strömungsübergängen zwischen benachbarten Strömungskanälen, in den Strömungskanälen positionierte Strömungsschikanen und in den Strömungsräumen befindliche Strömungspfade für das Kühlmedium bildende Strömungsleit- und Abstandsbleche in folgenden Schritten: a) gleichzeitiges Erzeugen von Turbulenzen in den Teilströmen des Gemisches aus Prozessgas und Reaktionsgas innerhalb der Strömungskanäle und im Kühlmedium innerhalb der Strömungsräume, b) Aufteilen des Gasgemisches aus Prozessgas und Reaktionsgas in Bypassströme während der katalytischen Reaktion und Einleiten der Bypassströme in die Durchtrittsöffnungen der Strömungsübergänge seitwärts gerichtet in die benachbarten Strömungskanäle.
[0015] Die Turbulenzen im Gasgemisch aus Prozessgas und Reaktionsgas werden nach einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens durch Strömungsschikanen erzeugt, die als Ausprägungen senkrecht und/oder quer zur Strömungsrichtung in der Wandung des Strömungskanals gleichzeitig mit dem Wellbiegen bzw. Wellwalzen der Wellbleche ausgebildet werden, wobei die Ausprägungen nach innen in den Strömungskanal und/oder nach außen in den Strömungsraum ausgerichtet sind.
Die Strömungsschikanen tragen dazu bei, dass der in den Strömungskanal jeweils eintretende Teilstrom des Prozessgases zusätzlich in das Innere des Strömungskanals gelenkt und Turbulenzen erzeugt werden, die der Ausbildung einer Randgängigkeit entlang der Wandung des Strömungskanals entgegenwirken. Die erzeugten Turbulenzen haben außerdem den Vorteil, dass das Kühlmedium von den nach außen in die Strömungsräume gerichteten Ausprägungen direkt an der Oberfläche verwirbelt wird und so den Wärmeaustausch verbessert.
[0016] Nach einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens werden die Turbulenzen im Kühlmedium durch in den Strömungsräumen zwischen den Wellblechpaaren positionierte Strömungsleit¬ oder Abstandbleche erzeugt, wobei das Kühlmedium während der katalytischen Reaktion im Kreuzstrom zu den Strömungskanälen ein- oder mehrgängig geführt werden kann.
Für den Fall, dass das Kühlmedium mehrgängig geführt werden soll, werden benachbarte Strömungsräume wechselweise miteinander verbunden, wodurch das Kühlmedium von Strömungsraum zu Strömungsraum umgelenkt wird.
Durch die Strömungsleit- und Abstandsbleche in den Strömungsräumen zwischen den Wellblechpaaren wird eine ständige Umlenkung des an den Strömungskanälen vorbeiströmenden Kühlmediums erzwungen, so dass der indirekte Wärmeaustausch mit dem Katalysator eine hohe Effektivität erreicht. Gleichzeitig stellen die Strömungsleit- und Abstandsbleche einen genauen Abstand der über- oder untereinanderliegenden Wellblechpaare sicher und ermöglichen eine stabile und kompakte Bauweise.
[0017] Eine weitere bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen
Verfahrens sieht vor, dass die Größe der Durchtrittsöffnung für den Bypassstrom durch die Anzahl der Strömungsübergänge bestimmt wird, wobei die jeweilige Durchtrittsöffnung auf eine Größe und Form angepasst wird, die kleiner als die Abmessung und Form der kleinsten Partikelgröße der Katalysatorschüttung ist. Die Durchtrittsöffnung eines Strömungsübergangs definiert somit eine Querschnittsfläche, über die eine bestimmte Menge des vom Prozessgas abgeteilten, in den jeweiligen Strömungskanal eintretenden Teilstroms als Bypassstrom in den benachbarten Strömungskanal gelangt, so dass mit der Querschnittsfläche aller Durchtrittsöffnungen und deren Verteilung entlang der Stege die Größe der Bypasströme bestimmt und eine gleichmäßige oder ungleichmäßige Verteilung der Bypassströme über das Adsorptionsmittel im jeweilig benachbarten Strömungskanal erreicht werden kann.
So kann beispielsweise die Anzahl der Strömungsübergänge in den Stegen in Nähe des zufuhrseitigen Verteilraums größer sein als die Anzahl der Strömungsübergänge in den Stegen nahe dem abführseitigen Verteilraum, d.h. die Anzahl der entlang der Stege verteilten Strömungsübergänge kann variieren.
Dies hat den außerordentlichen Vorteil, dass sich eine eventuell beginnende Verblockung des Gasgemisches an den Durchtrittsöffnungen der Strömungsübergänge auflöst oder unterbrochen wird.
[0018] Nach einer vorzugsweisen Ausgestaltung des erfindungsgemäßen
Verfahrens kann der Strömungsübergang aus einer beim Wellwalzen der Well· oder Profilbleche in deren Stege eingeformten Einsenkung/Rille gebildet werden, die beim seitenverkehrten Ubereinanderlegen der Well· oder Profilbleche vom darüber oder darunterliegenden Bereich der Stege abgedeckt wird und die aufeinanderliegenden Stege durch Laserschweißen oder Hartlöten stoffschlüssig verbunden werden, wobei eine Schweißnaht in Längsrichtung der Stege von der Einsenkung durchdrungen wird und die Einsenkung durch Schweißnähte in Querrichtung der Stege gasdicht abgedichtet wird.
[0019] Nach einer weiteren Ausführungsvariante des erfindungsgemäßen
Verfahrens wird der Strömungsübergang beim losen Ubereinanderlegen der Well· oder Profilbleche aus einem flachen Spalt zwischen den Stegen gebildet, indem die Stege durch Laserlinienschweißen mit Schweißnähten stoffschlüssig so verbunden werden, dass der Spalt die Scheißnaht in Längsrichtung der Stege unterbricht und der Spalt durch beidseitig parallel verlaufende Schweißnähte in Querrichtung der Stege gasdicht abgedichtet wird.
[0020] In einer weiteren Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann das Reingas einem Kühler zugeführt und auskondensiertes Wasser aus dem Reingas abgeschieden werden. Durch eine Nachschaltung einer Adsorptions- Trocknungsanlage lässt sich der Wassergehalt im Reingas weiter auf einen Wert von unter 1 ppmv reduzieren.
[0021] Die weitere Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht vor, dass als Katalysator lose Schüttungen verwendet werden, die folgende Materialien umfassen: Palladium, Platin, Vanadium, Wolfram, Chrom, Molybdän, Titan, Mangan, Kobalt, Nickel, Silber, Kupfer, Zink, Eisen, Aluminium, Silizium, Magnesium, Phosphor, Beryllium und dessen Oxide, Barium, Ruthenium oder deren Gemische mit einer mittleren Partikelgröße zwischen 0,6 bis 6,0 mm verwendet werden.
Als Kühlmedium kommt Wasser oder ein Wasser-Glykol-Gemisch oder ein Thermalöl zum Einsatz.
[0022] Die Lösung der Aufgabe wird mit dem erfindungsgemäßen Reaktor dadurch erreicht, dass der Plattenwärmeaustauscher ein modifizierter Kreuzstrom- Plattenwärmeaustauscher mit vom Verteilraum zum Sammelraum durchströmungsoffenen Strömungskanälen mit folgenden Merkmalen ist: a) die Strömungskanäle haben eine lichte Weite von mindestens 10 bis maximal 120 mm, b) benachbarte Strömungskanäle sind durch in die Stege eingeformte Strömungsübergänge zum seitwärts gerichteten Einleiten von Bypassströmen aus dem jeweiligen Teilstrom des Gasgemisches in die Strömungskanäle verbunden, c) in den Strömungskanälen sind Strömungsschikanen zum Erzeugen von Turbulenzen im jeweiligen Teilstrom des Gasgemisches innerhalb der Strömungskanäle angeordnet und d) in den Strömungsräumen zwischen den Wellblechpaaren sind Strömungspfade bildende Strömungsleit- und Abstandsbleche zum Erzeugen von Turbulenzen im Kühlmedium angeordnet.
[0023] Nach einer bevorzugten Ausgestaltungsform des erfindungsgemäßen
Reaktors umfasst das Strömungsleit- und Abstandsblech ein dünnes Wellblech mit in die Wellenberge eingeformte, die Höhe der Wellenberge übersteigende Abstandshalterprofile, die zueinander von Wellenberg zu Wellenberg auf Lücke versetzt angeordnet sind, wobei die Abstandshalterprofile in den von den Stegen der über- und untereinanderliegenden Wellblechpaaren gebildeten Versatz abstützend eingreifen und das jeweilige Abstandshalterprofil jeweils endseitig am dazugehörigen Wellblechpaar stoffschlüssig fixiert ist.
Dies hat den Vorteil, dass die Strömungsleit- und Abstandsbleche nicht nur die Turbulenzen im Kühlmedium erzeugen, sondern zugleich auch die aus den spiegelbildlich aufeinanderliegenden Wellbleche gebildeten Wellblechpaare zueinander auf Abstand halten, so dass das Kühlmedium während der katalytischen Reaktion im Kreuzstrom zu den Strömungskanälen ein- oder mehrgängig ohne Behinderung durch die Strömungsräume geführt werden kann. Des Weiteren tragen die Strömungsleit· und Abstandsbleche zu einer kompakten Bauweise des erfindungsgemäßen Reaktors bei.
[0024] Wesentlich für die weitgehende Vermeidung einer Randgängigkeit der
Teilströme des Gasgemisches am Katalysator vorbei ist, dass die
Strömungsschikanen durch Ausprägungen gebildet sind, die quer und/oder parallel zur Strömungsrichtung des jeweiligen Teilstroms des Gasgemisches in die Wandung der Strömungskanäle nach innen und/oder von der Wand nach außen gerichtet eingeformt sind.
Die Strömungsschikanen ermöglichen es, den in den jeweiligen Strömungskanal eintretenden Teilstrom des Prozessgases in das Innere des Kanals zu lenken und Turbulenzen zu erzeugen, die der Randgängigkeit, insbesondere in Strömungskanälen mit kleinem Querschnitt, entgegen zu wirken.
[0026] In einer weiteren bevorzugten Ausgestaltungsform des erfindungsgemäßen Reaktors ist der Strömungsübergang quer zur Längsrichtung der Stege angeordnet ist, dessen Durchtrittsöffnungen jeweils in die benachbarten Strömungskanäle münden, wobei der Strömungsübergang aus mindestens einer im Steg eingeformten Einsenkung/Rille gebildet ist, die vom darüber- oder darunterliegenden Bereich des dazu seitenverkehrt angeordneten Stegs abgedeckt ist, wobei die Stege in Längs· und Querrichtung stoffschlüssig verbunden sind.
Die stoffschlüssige Verbindung kann durch Laserlinienschweißen erzeugte Schweißnähte oder Hartlötverbindungen umfassen.
[0026] In einer weiteren zweckmäßigen Ausführungsform der Erfindung kann der Strömungsübergang aus mindestens einem flachen Spalt mit Durchtrittsöffnungen zwischen den in Längsrichtung mit einer Schweißnaht stoffschlüssig und gasdicht verbundenen Stegen bestehen, wobei die Stege in Querrichtung durch parallel zum Spalt verlaufenden Schweißnähte gasdicht abgedichtet sind.
Die der Einsenkung oder dem Spalt zugeordneten Durchtrittsöffnungen haben eine Geometrie oder Form, die kleiner als die Abmessung und Form der kleinsten Partikelgröße der Katalysatorschüttung ist, so dass Katalysatorpartikel nicht aus dem einen in den anderen Strömungskanal gelangen können. [0027] Nach einer besonders bevorzugten Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Reaktors weist die Durchtrittsöffnung des Strömungsübergangs eine Querschnittsfläche auf, über die eine bestimmte Menge des in den Strömungskanal eingetretenen Teilstroms des Gasgemisches als Bypasstrom in den jeweils benachbarten Strömungskanal gelangt, wobei die jeweilige Durchtrittsöffnung auf eine Größe und Form angepasst ist, die kleiner als die Größe und Form der kleinsten Partikelgröße der Katalysatorschüttung ist. Dies gewährleistet, dass die Partikel der Katalysatorschüttung nicht über die Durchtrittsöffnung in benachbarte Strömungskanäle gelangen können.
[0028] Die Strömungsübergänge sind gemäß einem weiteren bevorzugten
Merkmal des erfindungsgemäßen Reaktors in Längsrichtung des jeweiligen Stegs vertikal gleichmäßig oder unterschiedlich lang voneinander beabstandet und verteilt angeordnet. Diese Anordnung hat den Vorteil, dass die von den Durchtrittsöffnungen abgeteilten Bypassströme über die gesamte Länge des Strömungskanals in die Katalysatorschüttung verteilt werden können.
[0029] In besonders vorteilhaften Ausgestaltung des erfindungsgemäßen
Reaktors sind die Strömungskanäle zu- und abströmseitig mit einem vom Prozessgas, Reaktionsgas und Reingas durchström· und demontierbaren Sieb abgedeckt, dessen Maschengröße kleiner ist als die kleinste Partikelgröße der Katalysatorschüttung. Bei notwendig werdendem Austausch des Katalysators lässt sich das Sieb von den Strömungskanälen demontieren und die verbrauchte Katalysatorschüttung über den zuführseitigen Verteilraum problemlos entfernen. Die Befüllung der Strömungskanäle mit neuem Katalysator erfolgt nach Entfernung des abströmseitigen Siebs und der erneuten Montage des zuströmseitigen Siebs über den abströmseitigen Verteilraum vertikal in die offenen Strömungskanäle entsprechend.
[0030] Gemäß einer Weiterbildung des erfindungsgemäßen Reaktors bindet eine Reaktionsgasleitung für die Zumischung von Reaktionsgas in Stromrichtung vor dem Erhitzer in die Zuführleitung für das Prozessgas ein.
[0031] Eine weitere Ausführungsvariante des erfindungsgemäßen Reaktors sieht vor, dass in die Reingasleitung ein Kühler mit Kondensatablass für auskondensiertes Wasser eingebunden ist. Natürlich kann auch ein Economizer zur Wärmerückgewinnung eingesetzt werden.
[0032] Von besonderer Bedeutung für den erfindungsgemäßen Reaktor ist, dass der den Strömungsräumen für den Wärmeaustausch im Kreuzstrom zugeordnete Kühlkreis sicherstellt, dass die Reaktionswärme am Ort ihrer Entstehung direkt abgeführt werden kann, wodurch das Reaktionsverhalten am Katalysator vergleichmäßigt und zugleich eine Überhitzung der Katalysatorschüttung vermieden wird.
[0033] Nach einem weiterem Merkmal des erfindungsgemäßen Reaktors besteht der Katalysator aus einer losen Schüttung von Partikeln, die folgende Materialien umfasst: Palladium, Platin, Vanadium, Wolfram, Chrom, Molybdän, Titan, Mangan, Kobalt, Nickel, Silber, Kupfer, Zink, Eisen, Aluminium, Silizium, Magnesium, Phosphor, Beryllium und dessen Oxide, Barium, Ruthenium oder deren Gemische mit einer mittleren Partikelgröße zwischen 0,6 bis 6,0 mm ist.
[0033] Die Partikelgröße ist nach einem weiteren Merkmal der Erfindung auf die Abmessung, den Querschnitt und die Form der Strömungskanäle so abgestimmt, dass die Partikel einen geringen Abstand zur Wand des Strömungskanals für eine hohe Wärmeleitung haben.
[0034] Eine besonders bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen
Reaktors sieht vor, dass der modifizierte Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher eine rechteckige Baueinheit bildet, die im Innenraum eines rechteckigen oder zylindrischen Gehäuses angeordnet ist, wobei der Verteilraum als ein Fußteil, der Sammelraum als ein Kopfteil ausgebildet ist und der Verteilraum für das Kühlmedium alle Strömungsräume durchströmungsoffen umschließt.
[0035] Gemäß einer Weiterbildung der Erfindung weist die Baueinheit einen zuströmseitigen Boden und einen abströmseitigen Boden auf, wobei der jeweilige Boden entweder aus einem einzigen Formteil oder aus mehreren an die Kontur der Strömungskanäle angepassten Formteile bestehen, die untereinander und mit den Wellblechbaren stoffschlüssig verbunden sind.
[0036] In weiterer Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Reaktors sind mehrere Baueinheiten senkrecht übereinander in einem gemeinsamen Gehäuse angeordnet, wobei jede Baueinheit mit einem zuflussseitigen Verteilraum, einen abströmseitigen Sammelraum und einen Verteilraum für das Kühlmedium versehen ist und die Verteilräume und Sammelräume untereinander durch die Strömungskanäle strömungsverbunden sind.
[0037] Die modifizierten Kreuzstrom-Plattenwärme- austauscher bestehen aus dünnem Edelstahlblech, Kohlenstoffstahlblech, Kupfer- oder Aluminiumblech mit einer Dicke von 0,1 mm bis 1,0 mm, das durch Wellwalzen zu Well- oder Profilblech mit unterschiedlichen Profilformen umgeformt ist. So können die Wellbleche ein halbrundes, ovales, dreieckiges, trapezoides oder viereckiges Profil besitzen, so dass beim Übereinanderlegen der Profil- oder Wellbleche die entstehenden Strömungskanäle einen rohrförmigen, wellenartigen, rhombischen, rechteckigen oder vieleckigen Querschnitt aufweisen.
[0038] Weitere Vorteile und Einzelheiten ergeben sich aus der nachfolgenden
Beschreibung unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen.
Ausführungsbeispiel
[0039] Die Erfindung soll nachstehend an zwei Ausführungsbeispielen näher erläutert werden.
[0040] Es zeigen
[0041] Fig. la eine perspektivische Explosionsdarstellung von zwei zueinander versetzte, spiegelbildlich übereinander angeordnete Wellblechpaare, in deren aufeinanderliegenden stoffschlüssig verbundenen Stegen mindestens ein Strömungsübergang aus Einsenkungen eingeformt ist,
[0042] Fig. lb einen Schnitt entlang der Linie A\A der Fig. la
[0043] Fig. lc einen Schnitt entlang der Linie B-B der Fig. lb,
[0044] Fig. Id einen Schnitt entlang der Linie OC der Fig. lb [0045] Fig. 2 einen Ausschnitt in Draufsicht der Fig. la,
[0046] Fig. 3 eine perspektivische Darstellung des in den Strömungsräumen zwischen den Wellblechpaaren eingesetzten Strömungsleit- und Abstandsbleches.
[0047] Fig. 4a eine perspektivische Darstellung einer aus mehreren
Wellblechpaaren zusammengesetzten Baueinheit mit köpf- und fußseitigem Boden,
[0048] Fig. 4b den Aufbau des Bodens in einer Explosionsdarstellung,
[0049] Fig. 5 ein Beispiel von Strömungsschikanen in der Wandung eines
Strömungskanals in perspektivischer Darstellung,
[0050] Fig. 6 eine Seitenansicht eines modifizierten Kreuzstrom-
Plattenwärmeaustauschers mit zuführseitigem Verteilraum für das Gasgemisch aus Prozessgas und Reaktionsgas und abführseitigem Sammelraum für das Reingas in einem viereckigen Gehäuse,
[0051] Fig. 7 eine Seitenansicht eines modifizierten Kreuzstrom- Plattenwärmeaustauschers im Innenraum eines zylindrischen Gehäuses,
[0052] Fig. 8 eine Seitenansicht eines modifizierten Kreuzstrom-
Plattenwärmeaustauschers aus beispielsweise zwei übereinander angeordneten Baueinheiten,
[0053] Fig. 9 eine Explosionsdarstellung von zwei zueinander versetzte, im
Steg in Längsrichtung stoffschlüssig verbundene Wellblechpaare mit Strömungsübergang, der durch einen Spalt gebildet ist,
[0054] Fig. 9a einen Schnitt entlang der Linie D-D der Fig. 9,
[0055] Fig. 9b einen Schnitt entlang der Linie E-E der Fig. 9a und
[0056] Fig. 10 eine schematische Darstellung des erfindungsgemäßen
Verfahrens. [0057] Die Fig. la zeigt den grundsätzlichen Aufbau von Wellblechpaaren 7c, die aus spiegelbildlich übereinandergelegten Wellblechen 7a und 7b aus Edelstahl mit einer Dicke von 0,3 mm bestehen. Die Wellbleche 7a und 7b bilden mit ihren Wellprofilen 8 jeweils parallel nebeneinanderliegende vertikale Strömungskanäle 9, deren Stege 10a bzw. 10b einander zugewandt sind.
In den Steg 10a bzw. 10b ist quer zur Längsrichtung LR über die gesamte Breite B des Stegs 10a bzw. 10b mindestens eine Einsenkung 14a bzw. 14b eingeformt, die beim Wellwalzen der Well· oder Profilobleche 7a bzw. 7b eingebracht wird.
Die Einsenkungen 14a bzw. 14b kommen beim spiegelblichen Aufeinanderlegen der Well· oder Profilbleche 7a bzw. 7b jeweils seitenverkehrt zu liegen und werden vom Steg 10a bzw. 10b des darüber- und darunterliegenden Well· oder Profilblech 7a bzw. 7b abgedeckt. Die einander zugewandten flachen Bereiche der Stege 10a bzw. 10b lagern aufeinander und stützen sich gegenseitig ab. Zum gasdichten Verbinden werden die Stege 10a bzw. 10b mechanisch zusammengepresst, fixiert und durch Laserschweißen oder Hartlöten in Längsrichtung LR gasdicht verbunden.
Die Einsenkungen 14a bzw. 14b durchdringen somit die in Längsrichtung LR verlaufende stoffschlüssige Verbindung/Schweißnaht 16a in Querrichtung QR. Die gasdichte Verbindung zwischen übereinanderliegenden Stegen 10a bzw. 10b erfolgt durch parallel zur jeweiligen Einsenkung 14a bzw. 14b verlaufende weitere Schweißnähte 16b wie aus den Fig. lb und lc zu entnehmen ist.
Da die Einsenkungen 14a bzw. 14b Vertiefungen in den Stegen 10a bzw. 10b darstellen, berühren sich die Stege im Bereich der Einsenkungen 14a bzw. 14 nicht und bleiben unverschweißt, so dass ein Strömungsübergang 17 mit Durchtrittsöffnungen 18 entsteht, die in die jeweils benachbarten Strömungskanäle 9 münden.
Die Einsenkungen 14a bzw. 14b haben eine Tiefe T, die kleiner als die kleinste Korngröße des Katalysators der Katalysatorschüttung KS ist, so dass kein Katalysatorpartikel aus dem einen Strömungskanal in den anderen Strömungskanal gelangen kann.
[0058] Durch den Strömungsübergang 17 gelangt während der katalytischen
Reaktion jeweils ein seitwärts gerichteter Bypasstrom BS vom Teilstrom TG des Gasgemisches aus Prozessgas G und Reaktionsgas RG in die benachbarten Strömungskanäle 9. Dies ermöglicht, einer beginnenden Verblockung in den Strömungskanälen entgegenzuwirken. Man erkennt aus der Fig. lb, dass die Querschnittsfläche QF der Durchtrittsöffnung 18 von der Geometrie und Form der Einsenkung 14a bzw. 14b abhängt. Die Abmessung der Durchtrittsöffnung 18 ist so gewählt, dass die Katalysatorpartikel mit ihrem kleinsten Korn die Durchtrittsöffnung nicht passieren können.
[0069] Die spiegelbildlich aufeinander gelegten Well· oder Profilbleche 7a und
7b bilden eine Lage eines Wellblechpaares 7c aus. Die Wellblechpaare 7c liegen Über¬ oder untereinander angeordnet und weisen zueinander einen Versatz 24 auf, wobei die über- oder untereinanderliegenden Wellblechpaare 7c voneinander beabstandet sind und zwischen sich Strömungsräume 12 ausbilden, in dem ein Kühlmedium K im Kreuzstrom zum Strömungskanal 9 eingängig, d.h. gleichzeitig durch alle Strömungsräume 12 geführt werden kann. Ebenso ist es aber auch möglich, das Kühlmedium K mehrgängig, d.h. nacheinander durch die Strömungsräume 12 zu führen. In einem solchen Fall sind jeweils benachbart liegenden Strömungsräume 12 miteinander verbunden, wodurch das Kühlmedium K von Strömungsraum zu Strömungsraum umgelenkt wird.
Die Well· oder Profilbleche 7a bzw. 7b besitzen ein halbrundes, ovales, dreieckiges, trapezoides oder viereckiges Profil 8, so dass beim Ubereinanderlegen der Well· oder Profilbleche 7a bzw. 7b die entstehenden Strömungskanäle 9 einen rohrförmigen, wellenartigen, rhombischen, rechteckigen oder vieleckigen Querschnitt aufweisen können.
[0060] In die Strömungsräume 12 zwischen den Wellblechpaaren 7c ist -wie auch Fig. 2 zeigt, ein wellblechartig geformtes Strömungsleit- und Abstandsblech 22 eingesetzt. In die Wellenberge WB des Strömungsleit- und Abstandsblechs 22 sind in regelmäßigen Abständen voneinander Abstandshalterprofile 23 eingeformt, die jeweils wechselseitig in den durch den Versatz 24 ausgebildeten Bereich der übereinander angeordneten Wellblechpaare 7c abstützend eingreifen, wobei das Abstandshalterprofil 12 am jeweiligen Wellblechpaar 7c anfangs- und endseitig stoffschlüssig befestigt ist, so dass ein Verschieben des Strömungsleit- und Abstandsblechs 22 im Strömungsraum 12 ausgeschlossen ist. Die Strömungsleit- und Abstandsbleche 22 tragen zur Versteifung der der über- oder untereinander angeordneten Wellblechpaare 7c bei.
[0061] Nach Fig. 3 sind die Abstandshalterprofile 23 in den benachbarten Wellenbergen WB des Strömungsleit- und Abstandsblechs 2 zueinander auf Lücke 25 versetzt angeordnet, so dass Strömungspfade SF entstehen, die das im Kreuzstrom geführte Kühlmedium K zur Umlenkung zwingen und dabei Turbulenzen erzeugen. Ein Beispiel eines Strömungspfades SF ist durch Pfeile in der Fig. 3 gekennzeichnet.
[0062] Die Figuren 4a und 4b verdeutlichen den Aufbau einer aus mehreren
Wellblechpaaren 7c zusammengesetzten Baueinheit la. Die Wellblechpaare 7c durchdringen mit ihren offenendigen Strömungskanälen 9 einen kopfseitigen Boden 26 und einen abströmseitigen Boden 27.
Die Böden 26 und 27 sind aus Formteilen 26.1 bis 26. n bzw. 27.1 bis 27. n zusammengesetzt, deren Kontur an die Form und Abmessung der Wellblechpaare 7c, zweckmäßig durch Laserschneiden, angepasst ist. Die Formteile werden mit den eingelegten Wellblechpaaren 7c entlang der Kontur zusammengefügt und durch Laserschweißen oder Hartlöten stoffschlüssig verbunden, so dass ein im Wesentlichen rechteckiger Baueinheit entsteht, der wahlweise in einen rechteckigen oder zylindrischen Gehäuse 2 eingesetzt werden kann. Die Fügerichtung ist durch einen Pfeil in der Fig. 4b gekennzeichnet.
[0063] Es ist bekannt, dass schlanke Kolonnen mit einem Verhältnis aus
Schütt- und Partikeldurchmesser <20 zur Randgängigkeit neigen (K.Salem, Dissertation „Instationäre Temperatur- und Konzentrationsfelder in hochbelasteten Festbettadsorbern“, Cuvillier-Verlag Göttingen, 2006). BAKER ET AL („The Course of Liquor Flow in Packed Towers“, Trans AIChE 31(1935), S. 296-315) geben an, dass die Tendenz zur Randgängigkeit bei einem Verhältnis aus Kolonnendurchmesser zu Füllkörperdurchmesser von 8G signifikant zunimmt.
Um der Randgängigkeit entgegenzuwirken, besitzen die Strömungskanäle 9 -wie in Fig. 5 dargestellt- Strömungsschikanen 19, die in das Wellprofil 8 der Wellbleche 7a bzw. 7b beim Wellwalzen in Form von Ausprägungen 21 eingeformt werden und von der Wandung 20 in das Innere der Strömungskanäle 9 hineinragen und/oder von der Wandung 20 in den Strömungsraum 12 für das Kühlmedium K heraustreten. Die Ausprägungen 21 sind quer und parallel zur Strömungsrichtung SRR des Teilstroms TG des Gasgemisches an der Wandung 20 der Strömungskanäle 9 verteilt angeordnet. Die Strömungsschikanen 19 bewirken, dass das in Wandnähe befindliche Gas in das Innere des Strömungskanals 9 gelenkt wird und damit Turbulenzen erzeugt werden, die die Randgängigkeit weitgehend verhindern. [0064] Die Fig. 6 stellt den Aufbau des erfindungsgemäßen Reaktors in
Seitenansicht im Schnitt dar. Der modifizierte Kreuzstrom-
Plattenwärmeaustauscher 1 ist als Baueinheit la in einem Gehäuse 2 aus Edelstahl untergebracht. Das Gehäuse 2 besteht aus einem rechteckigen Gehäusemantel 2a, in dessen Innenraum die Baueinheit 1 angeordnet ist. Der kopfseitige Boden 26 ist zusammen mit einem zum Gehäuse 2 gehörenden Kopfteil 28 stirnseitig an der Wandung 29 des Gehäusemantels 2a angeflanscht, so dass zuströmseitig ein Verteilraum 3 für das Gasgemisch aus Prozessgas G und Reaktionsgas GR entsteht, in den das Gasgemisch über eine mit dem Kopfteil 28 verbundene Zuführleitung 4 eintritt.
Der fußseitige Boden 27 der Baueinheit la und ein an der Wandung 29 des Gehäusemantels 2a stirnseitig angeflanschtes Fußteil 30 bilden einen Sammelraum 5 für das die Strömungskanäle 9 verlassende Reingas RG, das über eine mit dem Fußteil 30 verbundene Abführleitung 6 einem nicht weiter dargestellten Verbraucher zugeführt oder als Abluft in die Atmosphäre abgegeben wird.
Der zuströmseitige Verteilraum 3 befindet sich am Kopf des Kreuzstrom- Plattenwärmeaustauschers 1, wodurch die Stromrichtung SRR des Gasgemisches aus Prozessgas G und Reaktionsgas GR vertikal abwärtsgerichtet durch die Baueinheit la verläuft. Natürlich kann das Gasgemisch die Baueinheit la auch vertikal aufwärts durchströmen.
[0065] Die mit einem Katalysator befüllten Strömungskanäle 9 sind vorzugsweise vertikal ausgerichtet und verbinden durchströmungsoffen den Verteilraum 3 mit dem Sammelraum 5. Zu- und abströmseitig sind die Strömungskanäle 9 endseitig mit jeweils einem demontierbaren gasdurchlässigen Sieb 11 abgedeckt. Das Sieb 11 hat eine Maschengröße, die kleiner gewählt ist als die kleinste Korngröße der in den Strömungskanälen 9 eingefüllten Partikel der Katalysatorschüttung KS, so dass der Katalysator nicht aus den Strömungskanälen gelangen kann.
Die Strömungskanäle 9 haben eine lichten Weite (W) von mindestens 10 bis maximal 120 mm. Beispielsweise kann die Länge der Strömungskanäle 1 bis 2 m sowie die mittlere Partikelgröße des Katalysators 0,6 bis 6 mm betragen.
[0066] Das mit einer unerwünschten gasförmigen Komponente belastete
Prozessgas G tritt zusammen mit einem Reaktionsgas GR über die Zuführleitung 4 in den Verteilraum 3 ein und teilt sich in Teilströme TG auf, von denen jeder einen mit Katalysator, beispielsweise Palladium oder Platin, befüllten Strömungskanal 9 durchströmt und am Katalysator katalytisch umgesetzt wird. Abströmseitig besitzt der modifizierte Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher 1 einen Sammelraum 5 für das Reingas RG, das über eine Abführleitung 6 einen nicht weiter gezeigten Verbraucher zugeführt wird.
Die im Innenraum des Gehäuses 2 angeordnete Baueinheit la ist für die Zu- und Abführung eines Kühlmediums K von einem Verteilraum 13 umgeben, der zwischen der Wandung 29 des Gehäusemantel 2a und der Baueinheit la ausgebildet ist. Die Strömungsräume 12 zwischen den Wellblechpaaren 7c münden durchströmungsoffen in den Verteilraum 13 ein.
[0067] Nach Fig. 7 ist der modifizierte Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher
1 im Innenraum eines zylindrischen Gehäuses 2 angeordnet. Der kopfseitige Boden 26 der Baueinheit la lagert auf der Wandung 29 des Gehäusemantels 2a des Gehäuses 2 auf und ist zusammen mit dem Kopfteil 28 in Form eines Klöpperboden und der fußseitige Boden 27 der Baueinheit la mit dem Fußteil 30 stirn-bzw. fußseitig an der Wandung 29 des zylindrischen Gehäusemantels 2a angeflanscht. Der Verteilraum 3 und der Sammelraum 5 werden durch das Kopfteil 28 und das Fußteil 30 mit den entsprechenden Böden 26 bzw. 27 der Baueinheit la gebildet.
Der modifizierte Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher 1 besteht aus dünnem Edelstahl-, Kupfer- oder Aluminium-Wellblech mit einer Dicke zwischen 0,1 bis 3,0 mm,
[0068] In Fig. 8 ist ein Reaktor gezeigt, der aus zwei übereinander abgeordneten Baueinheiten la besteht, wobei die beiden Baueinheiten in einem gemeinsamen Gehäuse 2 untergebracht sind.
[0069] Die Fig. 9, 9a und 9b zeigt eine zweite Ausführungsform eines
Strömungsübergangs 17 zwischen benachbarten Strömungskanälen 9.
Der Strömungsübergang 17 wird durch einen flachen Spalt 15 beim losen Ubereinanderlegen der Well- oder Profilbleche zwischen den Stegen 10a und 10b gebildet. Die Stege 10a bzw. 10b sind miteinander durch eine in Längsrichtung LR verlaufende Schweißnaht 16a gasdicht verbunden, die von mindestens einem Spalt 15 unterbrochen ist. Der Spalt 15 stellt einen Strömungsübergang 17 mit Durchtrittsöffnungen 18 dar, die die benachbarten Strömungskanäle 9 durchströmungsoffen miteinander verbinden. Der Spalt 15 ist in Querrichtung QR der Stege 10a bzw. 10b durch Schweißnähte 16b gasdicht abgedichtet (siehe Fig. 9b).
[0070] Durch die Anzahl, Geometrie und Form der Strömungsübergänge 17 kann die Größe bzw. Menge der in die Strömungskanäle 9 gelangenden Bypassströme BS beeinflussen werden. So kann beispielsweise je nach Auslegung die Anzahl der Strömungsübergänge 17 zwischen benachbarten Strömungskanälen 9 erhöht oder verringert werden, so dass sich die Querschnittsfläche QF je nach Art der Prozessgase und des Katalysators KS anpassen lässt und einer Verblockung der Strömungskanäle 9 durch eine gleichmäßige oder ungleichmäßige Verteilung der Bypassströme BS über die Katalysatorsäule entgegengewirkt werden kann.
[0071] Nachfolgend wird das erfindungsgemäße Verfahren mit einem modifizierten Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauschern 1 für die katalytische Gasreinigung eines mit unerwünschten gasförmigen Komponenten belasteten Prozessgases beispielsweise mit Wasserstoff, Sauerstoff, Kohlenmonoxid oder Kohlenwasserstoffen beladenen Prozessgases, beschrieben.
Die Fig. 9 zeigt die schematische Darstellung des erfindungsgemäßen Verfahrens.
[072] In den zuströmseitigen Verteilraum 3 des Kreuzstrom-
Plattenwärmeaustausches 1 führt die Zuführleitung 4 für das Prozessgas G, das durch ein an die Zuführleitung 4 angeschlossenes Gebläse 31 in den Verteilraum 3 befördert wird. In die Zuführleitung 4 ist ein elektrisch betriebener Erhitzer 32 eingebunden. Eine Reaktionsgasleitung 33 für das Zumischen des Reaktionsgases GR, beispielsweise Wasserstoff, Sauerstoff oder Kohlenmonoxid, in das Prozessgas G, führt in Strömungsrichtung vor dem Erhitzer 32 in die Zuführleitung 4. Das Zumischen des Reaktionsgases GR in das Prozessgas G erfolgt in einem auf den Katalysator und der zu entfernenden Komponente abgestimmten stöchiometrischen Verhältnis mit einem gewissen Überschuss von beispielsweise 0,1%.
[0073] An der Abführleitung 6 unmittelbar am Ausgang des Sammelraumes 5 befindet sich eine erste Messsonde 34 und stromabwärts von dieser ersten Messsonde 34 eine zweite Messsonde 35, die die Konzentrationen des Reaktionsgases GR im Reingas RG messen. Die Messsonden 34 und 35 gehören einer automatischen Regelstrecke 36 an, die eine der Messsonde 34 zugeordnete Absperrklappe 37 mit Schaltventil 38, welches die Reaktionsgasleitung 33 öffnet oder schließt, und ein der Messsonde 35 zugeordnetes Regelventil 39 umfasst, das die Menge an Reaktionsgas GR bei einem Minimalwert konstant hält, so dass auch bei stark schwankenden Betriebsverhältnissen nur die unbedingt notwendige Menge an Reaktionsgas GR verbraucht wird.
Die Messsonden 34 und 35, das Schaltventil 38 und Regelventil 39 sind über Steuerleitungen 31 mit einer Steuereinheit 41 verbunden, die die Menge des zugemischten Reaktionsgases GR überwacht.
[0074] Im Erhitzer 32 wird das Gasgemisch aus Reaktionsgas GR und
Prozessgas G auf eine Temperatur erhitzt, bei der am Katalysator je nach Vorliegen der Gaskomponenten im Prozessgas folgende Reaktionen ablaufen:
2H2 + O2 = 2H2O
2 CO + O2 = 2 CO2
KWST + ...O2 = ...CO2 + ...H2O.
An dem in den Strömungskanälen 9 befindlichen Palladium- oder Platinkatalysator wird somit der Sauerstoff und Wasserstoff zu Wasser bzw. Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid umgesetzt. Diese Reaktionen sind sehr stark exotherm. Die Reaktionswärme wird am Ort ihrer Entstehung durch ein Kühlmedium K, hier Wasser, im indirekten Wärmeaustausch kontinuierlich abgeführt.
[0075] Unmittelbar über dem Verteilraum 3 des Kreuzstrom-
Plattenwärmeaustauschers 1 mündet eine durch eine Absperrarmatur 42 öffnungs- und schließbare Zuführleitung 43 für das Kühlmedium K in die Strömungsräume 12 ein, der im Kreuzstrom zu den Strömungskanälen 9 vertikal aufsteigend bis in den Strömungsraum 12 unterhalb des Sammelraumes 5 in eine durch eine Absperrarmatur 44 öffnungs- und schließbare Abführleitung 45 für das abzuführende Kühlmedium K führt. Die Stromrichtung des Kühlmediums K verläuft horizontal aufsteigend in Strömungsrichtung der abgeteilten Teilströme TG des Gasgemisches aus Prozessgas G und Reaktionsgas GR. Die Strömungsrichtung ist durch Pfeile kenntlich gemacht.
Die dem Verteilraum 13 zugeordnete Strömungsräume 12 sind gleichzeitig mit einer durch eine Absperrarmatur 46 öffnungs- und schließbare Entleerungsleitung 47 zum Ablassen des Kühlmediums K verbunden.
Der Erhitzer 32, die Absperrarmaturen 42, 44 und 46 sind über die Steuerleitungen 40 mit der Steuereinheit 41 elektrisch verbunden, die die Stellbefehle für die Absperrarmaturen 42 und 44 in Abhängigkeit der vom Erhitzer 32 eingestellten Reaktionstemperatur ausgibt.
[0076] Die die Strömungskanäle 9 verlassenden gereinigten Teilströme TG aus
Prozessgas G und Reaktionsgas GR werden im Sammelraum 5 zusammengeführt und über die Abführleitung 6 als Reingas RG abgeführt.
Für eventuell auskondensiertes Wasser im Reingas RG ist die Abführleitung 6 mit einem Kühler 48 verbunden, der das Wasser über einen Kondensatablass 49 ausschleust.
[0077] Während der Oxidation ist die Absperrarmatur 50 in der Zuführ leitung
4 für das Prozessgas G geöffnet. Ebenso sind die zum Kühlkreis gehörenden Absperrarmaturen 42 und 44 geöffnet, dagegen die Absperrarmatur 46 der Entleerungsleitung 47 geschlossen.
Das auf Reaktionstemperatur erhitzte Prozessgas G mit zugemischtem Reaktionsgas GR gelangt somit in den Verteilraum 3, teilt sich in Teilströme TG auf, die vertikal aufwärts gerichtet in die mit Katalysator KS gefüllten Strömungskanäle 9 einströmen. Am Katalysator oxidieren die unerwünschten Gasbestandteile, hier Wasserstoff, Sauerstoff, Kohlenmonoxid oder Kohlenwasserstoffe, mit dem Reaktionsgas GR zu Wasser und Kohlendioxid.
Die während der Oxidation entstehende Reaktionswärme wird durch das im Kreuzstrom zu den Strömungskanälen 9 in den Strömungsräumen 12 geführte Kühlmedium K, hier Wasser, ständig abgeführt. Dies hat den außerordentlichen Vorteil, dass die Reaktionsbedingungen in den einzelnen Strömungskanälen vergleichmäßigt werden.
[0078] Das erfindungsgemäße Verfahren soll nachfolgend an zwei Beispielen näher erläutert werden.
Beispiel A
[0079] Ein mit Sauerstoff belastetes Prozessgas G soll mit dem erfindungsgemäßen Verfahren gereinigt werden. Folgende Betriebsdaten liegen zugrunde:
Katalysator: 0,3% Platin oder Palladium auf Aluminiumoxid-Gel
Katalysator große: 1,0 bis 2,5 mm
Länge der Strömungskanäle: 1.000 mm
Weite der Strömungskanäle: 20 mm
Eintrittskonzentration: 2,0 Vol.% O2
Austrittskonzentration: < 10 ppmv O2
Durchsatz: 660 m3/h
Druck: l,l bara
Wassergehalt am Eintritt: ca. 1 g/Nm3 Temperaturerhöhung ohne Kühlung: ca. 340°C Abzuführende Reaktionswärme: ca. 80 kW Kühlmedium: Wasser Eintritt 35°C Reaktionsgas: H2
Reaktionsgasverbrauch: ca. 28 m3/h Reaktionsprodukt: H2O ca. 21,1 kg/h
Es wurde ein Restgehalt von weniger als 10 ppmv Sauerstoff im gereinigten Prozessgas erreicht.
[0080] Im vorliegenden Beispiel läuft das erfindungsgemäße Verfahren wie folgt ab. Das Gemisch aus Prozessgas G und Reaktionsgas GR wird in den Verteilraum 3 des Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauschers 1 über die Zuführleitung 4 und das Gebläse bzw. Verdichter 31 zugeführt.
[008l] Der Reaktor besteht aus einem Paket von 10 Edelstahl-Wellblech-
Paaren 7c mit einer Abmessung von jeweils 1.000 x 2.000 mm, die miteinander vertikal aufwärts gerichtete mit Katalysator KS gefüllte Strömungskanäle 9 mit einem Durchmesser von jeweils 20 mm bilden, welche untereinander durch Strömungsübergänge 17 in Verbindung stehen. Die vertikalen Strömungskanäle 9 werden von einem in Strömungsräumen 12 geführten Kühlmedium K im Kreuzstrom umströmt, wodurch der im Strömungskanal 9 am Katalysator KS stattfindende Stoffaustausch im Wärmeaustausch mit dem Kühlmedium K steht, so dass die entstehende Reaktionswärme von ca. 80kW dort, wo sie entsteht abgeführt wird.
Als Katalysator KS kommt Platin oder Palladium auf einem Aluminiumoxid-Gel mit einer Partikelgröße von 1,0 bis 2,5 mm zum Einsatz, der in die Strömungskanäle 9 eingeschüttet wird.
Beispiel B
[0082] Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren soll ein mit einem Elektrolyseur regenerativ hergestellter Wasserstoff katalytisch mit Kohlendioxid zu Methan reagieren (Sebatier-Prozess). Diese Reaktion ist stark exotherm und erfordert eine intensive Kühlung des Reaktors.
Sebatier-Reaktion: 4H2 + CO2 -» CH4 + 2 H2O Folgende Betriebsdaten liegen zugrunde^
Katalysator: Nickel, Zirkoniumdioxid stabilisiert Katalysatorgröße: 1,0 bis 3,0 mm Länge der Strömungskanäle: 1.000 mm Weite der Strömungskanäle: 20 mm Eintrittskonzentration: 80 Vol.% H2, 20 Vol.% CO2 Eintrittstemperatur: ca. 120 bis 150°C (Kompressionswärme vom Verdichter)
Durchsatz: 600 m3/h Druck: 13,0 bis 18,0 bar
Reaktionstemperatur am Katalysator: 20 bis 350°C Abzuführende Reaktionswärme: ca. 260 kW Kühlmedium: Thermalöl bei 2,0 bis 4,0 bar
[0083] Es wird der im Beispiel A beschriebene Reaktor verwendet. Das im
Kreuzstrom in den Strömungsräumen 12 als Kühlmedium K geführte Thermalöl sorgt für eine exakt einstellbare Reaktionstemperatur über die gesamte Lände der Strömungskanäle 9, was zur geringen Nebenproduktbildung und damit zu einer sehr guten Methanausbeute führt. Die entstehende Reaktionswärme von ca. 260 kW kann sowohl radial als auch axial sehr gut abgeführt und mit dem Thermalöl ausgekoppelt sowie gut für energetische Weiterverwendung genutzt werden. Eine lokale Überhitzung des Katalysators wird durch die gleichmäßige Wärmeabfuhr vermieden.
In dem kompakten, gut skalierbaren erfindungsgemäßen Reaktor können preiswerte Schüttkatalysatoren zum Einsatz kommen, die sich im Gegensatz zu beschichteten Rohr-, Waben- oder Mehrphasenkatalysatoren einfach austauschen lassen. [0084] Die zwischen den Strömungskanälen 9 bestehenden
Strömungsübergänge 17 erlauben mindestens eine Bypassströmung BS in die benachbarten Strömungskanäle 9. Dies ermöglicht, eine beginnende Verblockung der Strömungskanäle aufzulösen und gleichzeitig die Reaktionsbedingungen in den einzelnen Strömungskanälen trotz der Toleranzunterschiede in den Innenabmessungen der Strömungskanäle 9 und damit nicht gleichen Schüttmengen an Katalysator zu vergleichmäßigen. Die in den Strömungskanälen 9 angeordneten Strömungsschikanen 19 wirken außerdem durch die Erzeugung von Turbulenzen der Randgängigkeit in den Strömungskanälen 9 entgegen.
[83] Bezugszeichenliste
Modifizierter Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher 1
Baueinheit la
Gehäuse 2
Gehäusemantel von 2 2a zuflussseitiger Verteilraum von 1 3
Zuführleitung für Prozessgas G 4 abströmseitiger Sammelraum von 1 5
Abführleitung für Reingas RG 6
Wellblech 7a, 7b
Wellblechpaar 7c
Wellprofil von 7a, 7b 8
Vertikale Strömungskanäle in 1 9
Stege von 7a, 7b 10a, 10b
Sieb 11
Strömungsräume zwischen Wellblechpaaren 7c 12
Peripherer Verteilraum für Kühlmedium 13
Einsenkung/Rille 14a, 14b
Spalt 15
Schweißnaht in LR 16a
Schweißnaht in QR 16b
Hartlötverbindung in QR und LR 16c
Strömungsübergänge 17
Durchtrittsöffnungen von 17 18 Strömungsschikanen 19
Wandung von 9 20
Ausprägungen 21
Strömungsleit· und Abstandsblech 22
Abstandshalterprofil 23
Versatz der Wellblechpaare 7c 24
Lücken zwischen WB von 22 25
Kopfseitiger Boden von la 26
Formteile von 26 26.1-26. n
Fußseitiger Boden von la 27
Formteile von 27 27.1 27. n
Kopfteil von 1 28
Wandung von 2a 29
Fußteil von 1 30
Gebläse bzw. Verdichter 31
Erhitzer 32
Reaktionsgasleitung 33
Erste Messsonde 34
Zweite Messsonde 35
Regelstrecke 36
Absperrklappe 37
Schaltventil 38
Regelventil 39
Steuerleitungen 40
Steuereinheit 41
Absperrarmatur in 43 42
Zuführleitung für Kühlmedium 43
Absperrarmatur in 45 44
Abführleitung für Kühlmedium 45
Absperrarmatur in 47 46
Entleerungsleitung 47
Kühler 48
Kondensatablass 49
Absperrarmatur in 4 50 Bypassstrom BS
Prozessgas G
Reaktionsgas GR
Kühlung/Kühlmedium K
Katalysator/Katalysatorschüttung KS
Längsrichtung von 10a, 10b LR
Querrichtung von 10a, 10b QR
Querschnittsfläche von 18 QF
Reingas RG
Strömungspfade für Kühlmedium SF
Strömungsrichtung der Teilströme TG von G und GR SRR
Tiefe von 14a, 14b T
Teilströme von G und GR TG
Lichte Weite von 9 W
-Hierzu 13 Blatt Zeichnungen-

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur exothermen Reaktion zwischen Gasen, beispielsweise zum katalytischen Behandeln eines mit unerwünschten gasförmigen Bestandteilen belasteten Gases, insbesondere Prozessgase, bei dem ein Reaktionsgas (GR) wie Sauerstoff, Wasserstoff oder Kohlenmonoxid dem Prozessgas (G) zugemischt oder Kohlendioxid mit Wasserstoff an einem Katalysator zur Reaktion gebracht wird, das Gasgemisch in einem Erhitzer (23) auf Reaktionstemperatur erhitzt wird und über einen zufuhrseitigen Verteilraum (3) mindestens eines Plattenwärmeaustauschers (l) eine Vielzahl von mit einer Katalysatorschüttung (KS) gefüllte Strömungskanäle (9), die von spiegelbildlich aufeinander liegenden durch Stege (10a, 10b) verbundene, zu Well· oder Profilblechpaaren (7c) zusammengefasste Well- und/oder Profilblechen (7a, 7b) gebildet sind, in parallel aufgeteilten Teilströmen (TG) durchströmt, wobei die unerwünschten Bestandteile am Katalysator der Katalysatorschüttung (KS) oxidiert bzw. verbrannt werden und die Reaktionswärme durch ein in Verteilräumen (13), die zwischen den Well· oder Profilblechpaaren (7c) ausgebildet sind, im Kreuzstrom zu den Strömungskanälen (9) geführtes Kühlmedium (K) indirekt abgeführt wird, und die Teilströme (TG) nach ihrem Verlassen der Strömungskanäle (9) über einen abströmseitigen Sammelraum (5) als Reingas (RG) abgeführt werden, g e k e n n z e i c h n e t durch ein Verwenden mindestens eines modifizierten Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauschers (l) mit vom Verteilraum (3) zum Sammelraum (5) durchströmungsoffenen Strömungskanälen (9) mit einer lichten Weite (W) von mindestens 10 bis maximal 120 mm, Strömungsübergängen (17) zwischen benachbarten Strömungskanälen (9), in den Strömungskanälen (9) positionierte Strömungsschikanen (19) und in den Strömungsräumen (12) befindliche Strömungspfade (SF) für das Kühlmedium (K) bildende Strömungsleit- und Abstandsbleche (22) in folgenden Schritten: a) gleichzeitiges Erzeugen von Turbulenzen in den Teilströmen des Gemisches aus Prozessgas (G) und Reaktionsgas (RG) innerhalb der Strömungskanäle (9) und im Kühlmedium (K) innerhalb der Strömungsräume (12), b) Aufteilen des Gasgemisches aus Prozessgas und Reaktionsgas in Bypassströme (BS) während der katalytischen Reaktion und Einleiten der Bypassströme (BS) in die Durchtrittsöffnungen (18) der Strömungsübergänge (17) seitwärts gerichtet in die benachbarten Strömungskanäle (9).
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Turbulenzen im Gasgemisch aus Prozessgas (G) und Reaktionsgas (RG) durch Strömungsschikanen (19) erzeugt werden, die als Ausprägungen (21) senkrecht und/oder quer zur Strömungsrichtung (SRR) in der Wandung (20) des Strömungskanals (9) gleichzeitig mit dem Wellbiegen bzw. Wellwalzen der Wellbleche ausgebildet werden, wobei die Ausprägungen (21) nach innen in den Strömungskanal (9) und/oder nach außen in den Strömungsraum (12) ausgerichtet sind.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Turbulenzen im Kühlmedium (K) durch in den Strömungsräumen (13) zwischen den Wellblechpaaren (7c) positionierte Strömungsleit· oder Abstandbleche (22) erzeugt werden, wobei das Kühlmedium (K) während der katalytischen Reaktion im Kreuzstrom zu den Strömungskanälen (9) ein- oder mehrgängig geführt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Größe der Durchtrittsöffnung (18) für die Bypasströme (BS) durch die Anzahl der Strömungsübergänge (17) im jeweiligen Strömungskanal (9) bestimmt wird, wobei die jeweilige Durchtrittsöffnung (18) auf eine Größe und Form angepasst wird, die kleiner als die Abmessung und Form der kleinsten Partikelgröße der Katalysatorschüttung ist.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass mehrere Strömungsübergänge (17) gleichmäßig oder unterschiedlich über die Länge der Strömungskanäle (9) beabstandet und verteilt werden.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Durchtrittsöffnung (18) eines Strömungsübergangs (17) eine Querschnittsfläche (QF) definiert, über die eine bestimmte Menge des vom in den jeweiligen Strömungskanal (9) eintretenden Teilstroms (TG) des Gases (G) als Bypassstrom in den benachbarten Strömungskanal (19) gelangt, so dass mit der Querschnittsfläche aller Durchtrittsöffnungen (18) die Größe bestimmt und deren Verteilung eine gleichmäßige oder ungleichmäßige Verteilung der Bypassströme (BS) über die Katalysatorschüttung (KS) im jeweilig benachbarten Strömungskanal (9) erreicht wird.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Strömungsübergang (17) aus einer beim Wellwalzen der Well· oder Profilbleche (7a, 7b) in deren Stege (10a, 10b) eingeformten Einsenkung/Rille (l4a,14b) gebildet wird, die beim seitenverkehrten Übereinanderlegen der Well· oder Profilbleche (7a, 7b) vom darüber oder darunterliegenden Bereich der Stege (10a, 10b) abgedeckt wird und die aufeinanderliegenden Stege (7a, 7b) durch Laserschweißen oder Hartlöten stoffschlüssig verbunden werden, wobei eine Schweißnaht (16a) in Längsrichtung der Stege (l0a,10b) von der Einsenkung (l4a,14b) durchdrungen wird und die Einsenkung (l4a,14b) durch Schweißnähte in Querrichtung der Stege (l0a,10b) gasdicht abgedichtet wird.
8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Strömungsübergang (17) beim losen Übereinanderlegen der Well· oder Profilbleche (7a, 7b) aus einem flachen Spalt (15) zwischen den Stegen (10a, 10b) gebildet wird, indem die Stege (l0a,10b) miteinander durch Laserlinienschweißen mit Schweißnähten (16a, 16b) stoffschlüssig so verbunden werden, wobei der Spalt (15) die Scheißnaht (16a) in Längsrichtung (LR) der Stege (l0a,10b) unterbricht und der Spalt (15) durch beidseitig parallel verlaufende Schweißnähte (16b) in Querrichtung (QR) der Stege (I0a,10b) gasdicht abgedichtet wird.
9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Reingas (RG) einem Kühler (39) zugeführt und auskondensiertes Wasser aus dem Reingas (RG) abgeschieden wird.
10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Reingas (RG) anschließend adsorptiv getrocknet wird.
11. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass Katalysatorschüttungen verwendet werden, die Palladium, Platin, Vanadium, Wolfram, Chrom, Molybdän, Titan, Mangan, Kobalt, Nickel, Silber, Kupfer, Zink, Eisen, Aluminium, Silizium, Magnesium, Phosphor, Beryllium und dessen Oxide, Barium, Ruthenium oder deren Gemische mit einer mittleren Partikelgröße zwischen 0,6 bis 6,0 mm umfassen.
12. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass als Kühlmedium (K) Wasser oder ein Wasser-Glykol Gemisch oder ein Thermalöl verwendet wird.
13. Reaktor zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, mit mindestens einem Plattenwärmeaustauscher, der eine Vielzahl von nebeneinander angeordneten mit einer Katalysatorschüttung (KS) gefüllten Strömungskanälen (9) und dazu senkrecht liegenden Strömungsräumen (12) umfasst, die von spiegelbildlich aufeinanderliegenden, durch Stege (10a, 10b) verbundene, zu Wellblechpaaren (7c) zusammengefasste Well· und/oder Profilbleche (7a, 7b) gebildet sind, wobei die Strömungsräume (12) zwischen den Wellblechpaaren (7c) angeordnet sind, und die Strömungskanäle (9) für den Durchtritt der vom Prozessgas (G) und Reaktionsgas (GR) abgeteilten Teilströme (TG) zuströmseitig und abströmseitig des Plattenwärmeaustauschers mit einem Verteilraum (3) durchströmungsoffen verbunden sind, wobei der zuströmseitige Verteilraum (3) mit einer Zufuhrleitung (4) für ein Gemisch aus Prozessgas (G) und Reaktionsgas (GR) und der ab ström seitige Sammelraum (5) mit einer Reingasleitung (6) in Verbindung steht, und die Strömungsräume (12) in einen Verteilraum (13) zum Zu- und Abführen eines Kühlmediums (K) zum indirekten Kühlen der Katalysatorschüttung (KS) durchströmungsoffen münden, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass der Plattenwärmeaustauscher ein modifizierter Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher (l) mit vom Verteilraum (3) zum Sammelraum (5) durchströmungsoffenen Strömungskanälen (9) mit folgenden Merkmalen ist: a) die Strömungskanäle (9) haben eine lichte Weite (W) von mindestens 10 bis 120 mm, b) benachbarte Strömungskanäle (9) sind durch in den Stegen (l0a,10b) eingeformte Strömungsübergänge (17) zum seitwärts gerichteten Einleiten von Bypassströmen (BS) des Gasgemisches in die Strömungskanäle (9) verbunden, c) in den Strömungskanälen (9) sind Strömungsschikanen (19) zum Erzeugen von Turbulenzen im Gasgemisch innerhalb der Strömungskanäle (9) angeordnet und d) in den Strömungsräumen (12) zwischen den Wellblechpaaren (7c) sind Strömungspfade (SF) bildende Strömungsleit- und Abstandsbleche (22) zum Erzeugen von Turbulenzen im Kühlmedium (K) angeordnet.
14. Reaktor nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass das Strömungsleit- und Abstandsblech (22) ein dünnes Wellblech mit in die Wellenberge (WB) eingeformte, die Höhe der Wellenberge (WB) übersteigende Abstandshalterprofile (23) umfasst, die zueinander von Wellenberg zu Wellenberg auf Lücke (25) versetzt angeordnet sind, wobei die Abstandshalterprofile (23) in den von den Stegen (10a, 10b) der über- und untereinanderliegenden Wellblechpaare (7c) gebildeten Versatz (24) abstützend eingreifen und das jeweilige Abstandshalterprofil (23) jeweils endseitig am dazugehörigen Wellblechpaar (7c) stoffschlüssig fixiert ist.
15. Reaktor nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass die Strömungsschikanen (19) aus Ausprägungen (2l) gebildet sind, die quer und/oder parallel zur Strömungsrichtung (SRR) des Teilstroms (TG) aus Prozessgas (G) und Reaktionsgas (RG) in die Wandung (20) der Strömungskanäle (9) nach innen und/oder von der Wandung (20) nach außen gerichtet eingeformt sind.
16. Reaktor nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass der Strömungsübergang (17) quer zur Längsrichtung (LR) der Stege (10a, 10b) angeordnet ist, dessen Durchtrittsöffnungen (18) jeweils in die benachbarten Strömungskanäle (9) münden, wobei der Strömungsübergang (17) aus mindestens einer im Steg (10a, 10b) eingeformten Einsenkung/Rille) (14a, 14b) gebildet ist, die vom darüber- oder darunterliegenden Bereich des dazu seitenverkehrt angeordneten Stegs (10a, 10b) abgedeckt ist, wobei die Stege (10a, 10b) in Längs- und Querrichtung (LR, QR) stoffschlüssig verbunden sind.
17. Reaktor nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass die stoffschlüssige Verbindung zwischen den Stegen (10a, 10b) Schweißnähte (16a, 16b) oder Hartlötverbindungen (16c) sind.
18. Reaktor nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass der Strömungsübergang (17) aus mindestens einem flachen Spalt (15) mit Durchtrittsöffnungen (18) zwischen den in Längsrichtung (LR) mit einer Schweißnaht (16a) stoffschlüssig und gasdicht verbundenen Stegen (10a, 10b) besteht, wobei die Stege (10a, 10b) in Querrichtung (QR) durch parallel zum Spalt (15) verlaufenden Schweißnähte (16b) gasdicht verbunden sind.
19. Reaktor nach Anspruch 16 oder 18, dadurch gekennzeichnet, dass die der Einsenkung/Rille (l4a,14b) oder dem Spalt (15) zugeordneten Durchtrittsöffnungen (18) eine Geometrie oder Form haben, die kleiner als die Abmessung und Form der kleinsten Partikelgröße der Katalysatorschüttung ist.
20. Reaktor nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass mehrere Strömungsübergänge (17) gleichmäßig oder unterschiedlich lang voneinander beabstandet und verteilt in Längsrichtung des Stegs (10a, 10b) angeordnet sind, wobei die Durchtrittsöffnung (18) eine Geometrie und Form hat, die kleiner als die kleinste Korngröße des Adsorptionsmittels (AM) ist.
21. Reaktor nach Anspruch 16 oder 18, dadurch gekennzeichnet, dass die Durchtrittsöffnungen (18) des Strömungsübergangs (17) eine Querschnittsfläche (QF) aufweisen, über die eine bestimmte Menge des abgeteilten Teilstroms (TS) als Bypassstrom (BS) in den jeweils benachbarten Strömungskanal (9) gelangt.
22. Reaktor nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass die Strömungskanäle (9) zuström- und abströmseitig mit einem vom Prozessgas (G), Reaktionsgas (GR) und Reingas (G, RG) durchströmbaren Sieb (ll) abgedeckt sind, dessen Maschengröße kleiner ist als die kleinste Partikelgröße der Katalysatorschüttung ist.
23. Reaktor nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass die Well· oder Profilbleche (7a, 7b) ein halbrundes ovales, dreieckiges, trapezoides oder viereckiges Profil (8) besitzen, so dass beim Übereinanderlegen der Profil- oder Wellbleche (7a, 7b) die entstehenden Strömungskanäle (9) einen rohrförmigen, wellenartigen, rhombischen, rechteckigen oder vieleckigen Querschnitt aufweisen.
24. Reaktor nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass der modifizierte Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher (l) eine rechteckige Baueinheit (la) bildet, die im Innenraum eines rechteckigen oder zylindrischen Gehäuses (2) angeordnet ist, wobei der Verteilraum (3) als ein Kopfteil (28), der Sammelraum (5) als ein Fußteil (30) ausgebildet ist und der Verteilraum (13) für das Kühlmedium (K) alle Strömungsräume (12) durchströmungsoffen umschließt.
25. Reaktor nach Anspruch 24, dadurch gekennzeichnet, dass die Baueinheit (la) einen zuströmseitigen Boden (26) und einen abströmseitigen Boden (27) aufweist, wobei die Böden (26,27) aus jeweils einem einzigen Formteil oder aus mehreren an die Kontur der Wellblechpaare (7c) angepasste Formteile (26.1-
26.n;27.1-27.n) bestehen, die untereinander und mit den Wellblechpaaren (7c) stoffschlüssig verbunden sind.
26. Reaktor nach Anspruch 13, dadurch gekennzzeichnet, dass der Katalysator (KS) eine Partikelgröße hat, die auf die Abmessung, den Querschnitt und die Form der Strömungskanäle (9) so abgestimmt ist, dass die Katalysatorpartikel einen geringen Abstand zur Wand (20) des Strömungskanals (9) für eine hohe Wärmeleitung haben.
27. Reaktor nach Anspruch 13, dadurch gekennzzeichnet, dass der Katalysator (KS) eine lose Schüttung von Partikeln umfasst, die Palladium, Platin, Vanadium, Wolfram, Chrom, Molybdän, Titan, Mangan, Kobalt, Nickel, Silber, Kupfer, Zink, Eisen, Aluminium, Silizium, Magnesium, Phosphor, Beryllium und dessen Oxide, Barium, Ruthenium oder deren Gemische mit einer mittleren Partikelgröße zwischen 0,6 bis 6,0 mm enthalten.
28. Reaktor nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass mehrere Baueinheiten (la) senkrecht übereinander in einem gemeinsamen Gehäuse (2) angeordnet sind und dass jede Baueinheit (la) mit einem zuflussseitigen Verteilraum (3), einem abströmseitigen Sammelraum (ö) und einem Verteilraum (13) für das Kühlmedium (K) versehen ist, wobei die Verteilräume (3) und die Sammelräume (5)) untereinander durch die Strömungskanäle (9) strömungsverbunden sind.
29. Reaktor nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass der modifizierte Kreuzstrom-Plattenwärmeaustauscher (l) aus dünnem Edelstahl·, Kohlenstoffstahl·, Kupfer- oder Aluminiumblech besteht.
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