WO2020090336A1 - スペクトル分析装置およびスペクトル分析方法 - Google Patents

スペクトル分析装置およびスペクトル分析方法 Download PDF

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analysis
neural network
data
recursive neural
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誠史 福原
一彦 藤原
芳弘 丸山
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浜松ホトニクス株式会社
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    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N21/00—Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/17—Systems in which incident light is modified in accordance with the properties of the material investigated
    • G01N21/25—Colour; Spectral properties, i.e. comparison of effect of material on the light at two or more different wavelengths or wavelength bands
    • G01N21/27—Colour; Spectral properties, i.e. comparison of effect of material on the light at two or more different wavelengths or wavelength bands using photo-electric detection ; circuits for computing concentration
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
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    • G01N21/00—Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/62—Systems in which the material investigated is excited whereby it emits light or causes a change in wavelength of the incident light
    • G01N21/63—Systems in which the material investigated is excited whereby it emits light or causes a change in wavelength of the incident light optically excited
    • G01N21/65—Raman scattering
    • G—PHYSICS
    • G06—COMPUTING; CALCULATING OR COUNTING
    • G06N—COMPUTING ARRANGEMENTS BASED ON SPECIFIC COMPUTATIONAL MODELS
    • G06N3/00—Computing arrangements based on biological models
    • G06N3/02—Neural networks
    • G06N3/04—Architecture, e.g. interconnection topology

Definitions

  • the present disclosure relates to an apparatus and a method for analyzing an analyte based on a spectrum of light generated by the analyte.
  • the spectrum of light generated by the analyte has a shape according to the type or ratio of the components contained in the analyte. Therefore, the analysis target can be analyzed based on the spectrum of the light generated in the analysis target.
  • the spectrum of light generated by the analysis target includes light generated by the analysis target according to light irradiation on the analysis target (for example, reflected light, transmitted light, scattered light, fluorescence, non-linear optical phenomenon (for example, Raman scattering, etc.).
  • the spectrum of the light generated by the above) is included, and the spectrum of the chemiluminescence generated by the chemical reaction in the analyte is included.
  • the spectrum of light includes a spectrum of a refractive index or an absorption coefficient obtained from transmitted light or reflected light.
  • the light here is not limited to ultraviolet light, visible light, and infrared light, and includes, for example, terahertz waves and the like.
  • Patent Document 1 suggests that spectrum analysis is performed using a deep neural network. Since it is possible to perform highly efficient and highly accurate image recognition and the like by using a deep neural network (see Non-Patent Document 1), if spectrum analysis can be performed using a deep neural network, it is possible to compare with multivariate analysis. It is expected that high efficiency and high precision analysis will be possible.
  • Patent Document 1 does not describe any specific procedure when performing spectrum analysis using a deep neural network. Further, Non-Patent Document 1 does not suggest that spectrum analysis is performed using a deep neural network.
  • An object of the present invention is to provide an apparatus and method capable of performing highly efficient and highly accurate spectrum analysis.
  • the embodiment of the present invention is a spectrum analyzer.
  • the spectrum analyzer is an apparatus for analyzing an analysis target based on a spectrum of light generated in the analysis target containing one or more reference standards out of a plurality of standards, (1) Equivalently, a processing unit having a recurrent neural network represented by a model in which a plurality of cells are connected in a chain, and (2) Inputting one spectrum data of light to each cell of the recurrent neural network.
  • the analysis target is analyzed based on the input unit and (3) the data of the spectrum of light generated in the analysis target based on the data output from the recursive neural network when the data is input to the recursive neural network by the input unit. And an analysis unit.
  • the embodiment of the present invention is a spectrum analysis method.
  • the spectral analysis method is a method of analyzing an analyte based on a spectrum of light generated by the analyte including any one or two or more of the plurality of reference materials, which is (1) An input step of inputting light spectrum data one by one to each cell of a recursive neural network represented by a model in which a plurality of cells are equivalently connected in a chain, and (2) occurred in the analysis target. An analysis step of analyzing the analysis target based on the data output from the recursive neural network when the light spectrum data is input to the recursive neural network in the input step.
  • FIG. 1 is a diagram showing the configuration of the spectrum analyzer.
  • FIG. 2 is a diagram showing an example of a Raman spectrum of each amino acid powder as a standard.
  • FIG. 3 is a diagram showing an example of a Raman spectrum of alanine as an analysis target.
  • FIG. 4 is a diagram showing an example of an LSTM model.
  • FIG. 5 is a diagram showing a confusion matrix representing the classification result of the first embodiment.
  • FIG. 6 is a diagram showing a confusion matrix representing the classification result of the first comparative example.
  • FIG. 7 is a diagram showing an example of a Raman spectrum of a mixture of glutamine and glutamic acid.
  • FIG. 8 is a diagram showing an example of a Stacked LSTM model.
  • FIG. 9 is a diagram showing the quantitative results of the second embodiment.
  • FIG. 10 is a diagram showing a quantitative result of the second comparative example.
  • FIG. 11 is a diagram showing a confusion matrix representing the classification result of the third embodiment.
  • FIG. 1 is a diagram showing the configuration of the spectrum analyzer 1.
  • the spectrum analyzer 1 is an apparatus for analyzing an analysis target based on a spectrum of light generated in the analysis target including one or more reference standards out of a plurality of standards, and a processing unit.
  • An input unit 20, a learning unit 30, and an analysis unit 40 are provided.
  • the processing unit 10 has a recursive neural network (RNN: Recurrent Neural Network), which is a type of deep neural network.
  • RNN Recurrent Neural Network
  • the RNN is for recursively inputting a part of the output of a cell into the cell, and is equivalently represented by a model in which a plurality of cells are connected in a chain.
  • the processing unit 10 preferably has an LSTM (Long Short-Term Memory) network, which is a type of RNN. Hereinafter, this is simply referred to as "LSTM". It is also preferable that the processing unit 10 has a Stacked LSTM which is a type of LSTM.
  • the processing unit 10 may perform the processing in the RNN by a CPU (Central Processing Unit), but it is preferable to perform the processing by a DSP (Digital Signal Processor) or a GPU (Graphics Processing Unit) capable of faster processing.
  • LSTM Long Short-Term Memory
  • DSP Digital Signal Processor
  • GPU Graphics Processing Unit
  • the input unit 20 causes each cell of the RNN to input the data of the spectrum of the light generated in the reference substance or the analysis target one by one.
  • a spectrum is a set of a plurality of data having wavelength, wave number or frequency as parameters. It is preferable that the input unit 20 standardizes the spectrum so that the peak intensity of the spectrum becomes a predetermined value, and inputs the standardized spectrum data to the RNN.
  • the learning unit 30 causes the input unit 20 to input the data of the spectrum of the light generated in each of the plurality of reference objects to the RNN as learning data, and learns the RNN. Further, the learning unit 30 causes the input unit 20 to input the data of the spectrum of the light generated in the mixture including any one or two or more reference substances among the plurality of reference substances and the mixing ratio of which is known to the RNN as the learning data. Input and train the RNN using a known mix ratio. Learning of such a deep neural network is called deep learning.
  • the analysis unit 40 analyzes the analysis target based on the data output from the RNN when the data of the spectrum of the light generated in the analysis target is input to the RNN by the input unit 20.
  • the analysis unit 40 classifies the analysis target object into any one of the plurality of reference objects based on the data output from the RNN. Further, the analysis unit 40 obtains the mixing ratio of the reference substance contained in the analysis target based on the data output from the RNN.
  • RNNs including LSTM and Stacked LSTM have been used for processing time series data and voice data.
  • vector data was input to each cell of the RNN.
  • the input data is voice data
  • the voice spectrum (vector data) at a certain time is input to each cell of the RNN.
  • the input unit 20 causes each cell of the RNN to input scalar data.
  • the spectrum of the light measured by the spectroscope is composed of N pieces of data D (1) to D (N), and that the nth data D (n) is the data of the nth channel.
  • the n-th cell among a plurality of cells connected in a chain is represented as C (n).
  • the input unit 20 inputs the nth data D (n) to the nth cell C (n), for example.
  • the input unit 20 may perform thinning out of spectrum data, trimming, compensation of an arbitrary value, and the like.
  • the input unit 20 uses the interpolation method (spline interpolation, Lagrange interpolation, Akima interpolation, etc.) used in the field of numerical analysis or the compression method (Wavelet transform, discrete cosine transform, etc.) used in the field of image processing, It is also preferable that the analysis target data have the same number.
  • the input unit 20 may generally input the nth data D (n) to the (n + ⁇ ) th cell C (n + ⁇ ).
  • ⁇ is 0 or a positive or negative integer.
  • ⁇ may be a fixed value in both the learning step by the learning unit 30 and the analysis step by the analysis unit 40.
  • ⁇ may be a fixed value in the learning step, and may change every time the analysis target data is input in the analysis step.
  • the spectrum analyzer 1 may include an input device that accepts selection of a spectrum to be analyzed, an instruction to start analysis, selection of analysis conditions, and the like.
  • the input device is, for example, a keyboard or a mouse.
  • the spectrum analyzer 1 may include a display device that displays the analysis result and the like.
  • the display device is, for example, a liquid crystal display.
  • the spectrum analyzer 1 may include a storage device that stores a spectrum to be analyzed, an analysis result, and the like.
  • the spectrum analyzer 1 can be configured to include a computer.
  • a spectrum analysis method using such a spectrum analyzer 1 includes an input step by the input unit 20, a learning step by the learning unit 30, and an analysis step by the analysis unit 40. That is, in the input step, each of the cells of the RNN is made to input the data of the spectrum of the light generated in the reference substance or the analysis target one by one.
  • the learning step the spectrum data of the light generated in each of the plurality of reference objects is input to the RNN as learning data, and the RNN is learned.
  • the analysis step the data of the spectrum of light generated in the analysis target is input to the RNN as the analysis target data, and the analysis target is analyzed based on the data output from the RNN.
  • the analysis step can be repeated after that, so there is no need to perform the learning step each time the analysis step is performed. For the same reason, if the RNN has been learned, the learning unit 30 is unnecessary.
  • a standard and an object to be analyzed were irradiated with laser light having a central wavelength of 785 nm, and the intensity of Raman scattered light generated at that time was measured at each value of Raman shift amount (wave number) to obtain a Raman spectrum.
  • Each Raman spectrum was standardized so that the peak intensity had a predetermined value, and the standardized Raman spectrum data was input to the RNN.
  • the nth data D (n) which is the data of the nth channel of the Raman spectrum, is used as the nth cell C (n) of the plurality of cells connected in a chain in the RNN model. I input it.
  • the LSTM was used as the RNN, and the analysis target was classified into any one of the 20 types of reference products.
  • the Raman spectrum data of an amino acid powder consisting of alanine alone is input to the LSTM, the learning label of alanine is set to a value of 1, and the learning labels of other amino acid powders are set to a value of 0 to learn the LSTM.
  • Raman spectra were used as the analysis target data for each amino acid powder as the analysis target.
  • Explaining alanine for example, four types of Raman spectra of amino acid powder consisting of alanine having different SNs were prepared, the data of each Raman spectrum was input to the LSTM, and the output label was output from the LSTM.
  • FIG. 2 is a diagram showing an example of a Raman spectrum of each amino acid powder as a standard.
  • FIG. 3 is a diagram showing an example of a Raman spectrum of alanine as an analysis target.
  • FIG. 3 shows four Raman spectra having different SN ratios.
  • FIG. 4 is a diagram showing an example of an LSTM model. This figure shows that the nth data D (n) of the Raman spectrum measured when the analysis target is alanine is input to the nth cell C (n) of the LSTM model. This figure also shows that the output labels output from LSTM are alanine (Ala) of 0.85, arginine (Arg) of 0.05, and asparagine (Asn) of 0.01. ing. In the example of this figure, the value of the output label of alanine is the largest among the output labels of each amino acid powder output from the LSTM, so the analysis target is classified as alanine.
  • the analysis target was classified into any one of the 20 kinds of reference substances by the multivariate analysis as follows. That is, a pattern classifier of 20 classes was configured by a support vector machine (SVM: Support Vector Machine) based on the result of applying principal component analysis (PCA: Principal Component Analysis) to the learning data. The number of main components of PCA was 18, and the contribution rate of PCA was 0.79.
  • SVM Support Vector Machine
  • PCA Principal Component Analysis
  • FIG. 5 is a diagram showing a confusion matrix representing the classification result of the first embodiment.
  • FIG. 6 is a diagram showing a confusion matrix representing the classification result of the first comparative example.
  • the correct answer rate was 98.5%.
  • the correct answer rate was 98.125%. Similar classification accuracy was obtained between the first example and the first comparative example.
  • the Raman spectrum of a mixture consisting of glutamine (Gln) and / or glutamic acid (Glu) with a known mixing ratio was used as learning data.
  • the mixing ratio (mol ratio) of glutamine and glutamic acid was set to x: (1-x), and x was set in the range of 0 to 1 in 0.1 steps to prepare Raman spectra of mixtures having 11 mixing ratios.
  • Fifty Raman spectra were used as learning data for each mixing ratio.
  • the data of these Raman spectra were input to the Stacked LSTM, and the Stacked LSTM was trained with the learning label as a value according to the mixing ratio.
  • the Raman spectrum of a mixture of glutamine and / or glutamic acid was used as the data to be analyzed.
  • FIG. 7 is a diagram showing an example of Raman spectrum of a mixture of glutamine and glutamic acid. This figure shows a Raman spectrum as learning data prepared for each mixing ratio.
  • FIG. 8 is a diagram showing an example of a Stacked LSTM model.
  • the Stacked LSTM model is a multi-stage configuration of each cell of the LSTM model.
  • This figure shows a mixture of glutamine (Gln) and glutamic acid (Glu) at a mixing ratio of 0.60: 0.40 as an analysis target, and the n-th data D (n) of the Raman spectrum of the analysis target. This indicates inputting to the nth cell C (n) of the Stacked LSTM model.
  • the output labels output from Stacked LSTM are glutamine (Gln) 0.65 and glutamic acid (Glu) 0.35.
  • the mixing ratio of the analytes is determined to be 0.65: 0.35.
  • the mixing ratio of the standard contained in the analysis target was obtained by the multivariate analysis as follows. That is, a calibration curve was created by the multiple regression method (MLR: Multivariate Linear Regression) based on the result of applying PCA to the learning data, and the quantification was performed using this calibration curve.
  • MLR Multivariate Linear Regression
  • the number of main components of PCA was 54, and the contribution rate of PCA was 0.864.
  • FIG. 9 is a diagram showing the quantitative results of the second embodiment.
  • FIG. 10 is a diagram showing a quantitative result of the second comparative example.
  • These figures show the relationship between the true mixing ratio (horizontal axis) and the mixing ratio of the quantification result (vertical axis).
  • square plots show the quantification results of the learning data
  • white circle plots show the quantification results of the analysis target data.
  • the straight line having a slope of 1 shown in these figures is a theoretical straight line. If learning is done correctly, the plots will be on the theoretical line.
  • the difference between the true mixing ratio and the mixing ratio of the quantitative results was evaluated by the root mean square error, it was 0.623 in the second example and 0.696 in the second comparative example. The same degree of quantification accuracy was obtained in the second example and the second comparative example.
  • the analysis target was classified into any one of the 20 types of reference products using a general RNN.
  • the learning step and the analysis step were performed in the same manner as in the first example, using the same learning data and analysis target data as in the first example.
  • FIG. 11 is a diagram showing a confusion matrix representing the classification result of the third embodiment.
  • the correct answer rate in the classification of the third embodiment was 99.125%, which was about the same as the correct answer rate (98.5%) in the classification of the first embodiment.
  • the LSTM was used as the RNN, and the analysis target was classified into any one of the 20 types of reference substances.
  • the learning step and the analysis step were performed in the same manner as in the first example, using the same learning data and analysis target data as in the first example.
  • the n-th data D (n) of the Raman spectrum is input to the n-th cell C (n) of the LSTM model in the learning step, and the n-th data D (( n) was input to the (n + ⁇ ) th cell C (n + ⁇ ) of the LSTM model, and the shift amount ⁇ was set to 0 or each positive integer value.
  • the analysis target was classified into any one of 20 kinds of reference substances by the multivariate analysis in the same manner as in the first comparative example.
  • the same shift amount ⁇ as that in the fourth example was given at the time of analysis as compared with the case of the pattern classifier configuration.
  • the wave number difference per one channel in the vicinity of wave number 330 cm -1 is 2.31Cm -1 wavenumber difference of one channel per the wavenumber of around 1900 cm -1 was 1.24Cm -1 .
  • the correct answer rate decreased as the shift amount ⁇ increased.
  • the reduction in correct answer rate was smaller in the fourth example than in the fourth comparative example.
  • the shift amount ⁇ was 5 or less, a sufficiently high correct answer rate was obtained. This means that even if the spectrum is measured with the wavelength calibration incomplete, a high correct answer rate can be obtained by performing the spectrum analysis by the RNN.
  • the spectrum analyzing apparatus and the spectrum analyzing method according to the present invention are not limited to the above embodiments and configuration examples, and various modifications can be made.
  • the spectrum analyzer is an apparatus for analyzing an analysis target based on a spectrum of light generated in the analysis target including one or two or more references among the plurality of references.
  • a processing unit having a recursive neural network represented by a model in which a plurality of cells are equivalently connected in a chain, and (2) 1 spectrum data of light is stored in each cell of the recursive neural network.
  • An analysis unit for analyzing an object is provided.
  • the processing unit may have an LSTM network as a recurrent neural network.
  • the input unit may be configured to standardize the spectrum so that the peak intensity of the spectrum becomes a predetermined value, and input the normalized spectrum data to the recurrent neural network. ..
  • the analyzing apparatus having the above-described configuration may further include a learning unit that causes the input unit to input the data of the spectrum of light generated in each of the plurality of reference objects to the recursive neural network to learn the recursive neural network.
  • the learning unit causes the input unit to input the data of the spectrum of the light generated in the mixture containing any one or more of the plurality of reference substances and the mixing ratios of which are known to the recursive neural network. Then, the recurrent neural network may be learned by using the mixture ratio.
  • the analysis unit may be configured to classify the analysis target object into any one of the plurality of reference objects based on the data output from the recursive neural network. Further, in the analyzing apparatus having the above configuration, the analyzing unit may be configured to obtain the mixing ratio of the reference substances contained in the analysis target based on the data output from the recursive neural network.
  • the spectral analysis method is a method for analyzing an analyte based on a spectrum of light generated in the analyte including any one or two or more of the multiple references. , (1) an input step of inputting light spectrum data one by one to each cell of a recurrent neural network represented by a model in which a plurality of cells are equivalently connected in a chain, and (2) an analysis target The analysis step of analyzing the analysis target based on the data output from the recursive neural network when the data of the light spectrum generated in the object is input to the recursive neural network in the input step. ..
  • an LSTM network may be used as the recurrent neural network.
  • the spectrum in the input step, the spectrum may be standardized so that the peak intensity of the spectrum has a predetermined value, and the standardized spectrum data may be input to the recursive neural network. ..
  • the analysis method with the above configuration may be configured to further include a learning step of inputting the data of the light spectrum generated in each of the plurality of reference objects to the recursive neural network in the input step to learn the recursive neural network.
  • the learning step the data of the spectrum of the light generated in the mixture containing any one or more of the plurality of reference objects and the mixing ratios of which are known is input to the recursive neural network in the input step. Then, the recurrent neural network may be learned by using the mixture ratio.
  • the analysis target in the analysis step, may be classified into any one of the plurality of reference products based on the data output from the recurrent neural network. Further, in the analysis method having the above configuration, in the analysis step, the mixing ratio of the reference substances contained in the analysis target may be obtained based on the data output from the recursive neural network.
  • the present invention can be used as an apparatus and method capable of performing highly efficient and highly accurate spectrum analysis.
  • 1 ... Spectrum analysis device, 10 ... Processing unit, 20 ... Input unit, 30 ... Learning unit, 40 ... Analysis unit.

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Abstract

スペクトル分析装置１は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する装置であって、処理部１０、入力部２０、学習部３０および分析部４０を備える。処理部１０は、再帰型ニューラルネットワーク（ＲＮＮ）を有する。入力部２０は、ＲＮＮの各セルに、基準物または分析対象物で生じた光のスペクトルのデータを１つずつ入力させる。これにより、高効率で高精度のスペクトル分析を行うことができる装置および方法が実現される。

Description

スペクトル分析装置およびスペクトル分析方法
　本開示は、分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する装置および方法に関するものである。
　分析対象物で生じる光のスペクトルは、分析対象物に含まれる成分の種類または割合に応じた形状を有する。したがって、分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析することができる。分析対象物で生じる光のスペクトルには、分析対象物への光照射に応じて該分析対象物で生じる光（例えば、反射光、透過光、散乱光、蛍光、非線形光学現象（例えばラマン散乱等）により生じる光）のスペクトルが含まれ、また、分析対象物における化学反応により生じる化学発光のスペクトルが含まれる。さらに、光のスペクトルには、透過光または反射光から得られる屈折率または吸収係数のスペクトルも含まれる。ここでいう光は、紫外光、可視光、赤外光に限られるものではなく、例えばテラヘルツ波等をも含む。
　従来では、このようなスペクトル分析を行う際に多変量解析が用いられてきた。多変量解析として、主成分分析、分類器、回帰分析等が用いられ、これらを組み合わせた解析手法も知られている。また、特許文献１には、深層ニューラルネットワーク（Deep Neural Network）を用いてスペクトル分析を行う旨の示唆がある。深層ニューラルネットワークを用いれば高効率で高精度の画像認識等が可能であるので（非特許文献１参照）、深層ニューラルネットワークを用いてスペクトル分析を行うことができれば、多変量解析を用いる場合と比べて高効率で高精度の分析が可能になると期待される。
特開２０１７－９０１３０号公報
O. Russakovsky et al., "ImageNet Large Scale Visual Recognition Challenge", Int. J. Comput. Vis. 115, pp.211-252 (2015)
　しかし、特許文献１には、深層ニューラルネットワークを用いてスペクトル分析を行う際の具体的な手順について何ら記載がない。また、非特許文献１には、深層ニューラルネットワークを用いてスペクトル分析を行う旨の示唆はない。
　本発明は、高効率で高精度のスペクトル分析を行うことができる装置および方法を提供することを目的とする。
　本発明の実施形態は、スペクトル分析装置である。スペクトル分析装置は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する装置であって、（１）等価的に複数のセルが鎖状に接続されたモデルで表される再帰型ニューラルネットワークを有する処理部と、（２）再帰型ニューラルネットワークの各セルに光のスペクトルのデータを１つずつ入力させる入力部と、（３）分析対象物で生じた光のスペクトルのデータを入力部により再帰型ニューラルネットワークに入力させたときに再帰型ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を分析する分析部と、を備える。
　本発明の実施形態は、スペクトル分析方法である。スペクトル分析方法は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する方法であって、（１）等価的に複数のセルが鎖状に接続されたモデルで表される再帰型ニューラルネットワークの各セルに光のスペクトルのデータを１つずつ入力させる入力ステップと、（２）分析対象物で生じた光のスペクトルのデータを入力ステップにおいて再帰型ニューラルネットワークに入力させたときに再帰型ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を分析する分析ステップと、を備える。
　本発明の実施形態によれば、高効率で高精度のスペクトル分析を行うことができる。
図１は、スペクトル分析装置の構成を示す図である。 図２は、基準物としての各アミノ酸粉末のラマンスペクトルの例を示す図である。 図３は、分析対象物としてのアラニンのラマンスペクトルの例を示す図である。 図４は、ＬＳＴＭのモデルの例を示す図である。 図５は、第１実施例の分類結果を表す混同行列を示す図である。 図６は、第１比較例の分類結果を表す混同行列を示す図である。 図７は、グルタミンとグルタミン酸との混合物のラマンスペクトルの例を示す図である。 図８は、Stacked ＬＳＴＭのモデルの例を示す図である。 図９は、第２実施例の定量結果を示す図である。 図１０は、第２比較例の定量結果を示す図である。 図１１は、第３実施例の分類結果を表す混同行列を示す図である。
　以下、添付図面を参照して、本発明を実施するための形態を詳細に説明する。なお、図面の説明において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。本発明は、これらの例示に限定されるものではない。
　図１は、スペクトル分析装置１の構成を示す図である。スペクトル分析装置１は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する装置であって、処理部１０、入力部２０、学習部３０および分析部４０を備える。
　処理部１０は、深層ニューラルネットワークの一種である再帰型ニューラルネットワーク（ＲＮＮ:　Recurrent　Neural　Network）を有する。ＲＮＮは、セルの出力の一部を該セルに再帰的に入力させるものであり、等価的には複数のセルが鎖状に接続されたモデルで表される。
　処理部１０は、ＲＮＮの一種であるＬＳＴＭ（Long　Short-Term　Memory）ネットワークを有するのが好適である。以下では、これを単に「ＬＳＴＭ」という。また、処理部１０は、ＬＳＴＭの一種であるStacked ＬＳＴＭを有するのも好適である。処理部１０は、ＲＮＮにおける処理をＣＰＵ（Central　Processing　Unit）により行ってもよいが、より高速な処理が可能なＤＳＰ（Digital　Signal　Processor）またはＧＰＵ（Graphics　Processing　Unit）により行うのが好適である。
　入力部２０は、ＲＮＮの各セルに、基準物または分析対象物で生じた光のスペクトルのデータを１つずつ入力させる。スペクトルは、波長、波数または周波数をパラメータとする複数のデータの集合である。入力部２０は、スペクトルのピーク強度が所定値となるようにスペクトルを規格化して、当該規格化後のスペクトルのデータをＲＮＮに入力させるのが好適である。
　学習部３０は、複数の基準物それぞれで生じた光のスペクトルのデータを学習用データとして入力部２０によりＲＮＮに入力させて、ＲＮＮを学習させる。また、学習部３０は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含み混合割合が既知である混合物で生じる光のスペクトルのデータを学習用データとして入力部２０によりＲＮＮに入力させて、既知の混合割合を用いてＲＮＮを学習させる。このような深層ニューラルネットワークの学習は深層学習（Deep　Learning）と呼ばれる。
　分析部４０は、分析対象物で生じた光のスペクトルのデータを入力部２０によりＲＮＮに入力させたときにＲＮＮから出力されるデータに基づいて分析対象物を分析する。分析部４０は、ＲＮＮから出力されるデータに基づいて分析対象物を複数の基準物のうちの何れか一つに分類する。また、分析部４０は、ＲＮＮから出力されるデータに基づいて分析対象物に含まれる基準物の混合割合を求める。
　ＬＳＴＭおよびStacked ＬＳＴＭを含むＲＮＮは、これまでにも時系列データおよび音声データ等の処理に用いられている。従来では、ＲＮＮの各セルにはベクトルデータが入力されていた。例えば、入力データが音声データである場合、ＲＮＮの各セルには或る時刻の音声スペクトル（ベクトルデータ）が入力されていた。
　これに対して、本実施形態では、入力部２０は、ＲＮＮの各セルにスカラーデータを入力させる。具体的には、分光器により測定された光のスペクトルがＮ個のデータＤ(1)～Ｄ(N)からなるとし、そのうちの第ｎデータＤ(n)が第ｎチャネルのデータであるとする。また、ＲＮＮのモデルにおいて鎖状に接続された複数のセルのうち第ｎセルをＣ(n)と表す。このとき、入力部２０は、例えば、第ｎデータＤ(n)を第ｎセルＣ(n)に入力させる。また、入力部２０は、スペクトルのデータの間引き、トリミング、任意の値の補填などを行ってもよい。入力部２０は、数値解析の分野で用いられる補間方法（スプライン補間，ラグランジュ補間，Akima補間など）または画像処理の分野で用いられる圧縮方法（Wavelet変換，離散コサイン変換など）により、学習用データおよび分析対象データを互いに同じ個数とするのも好ましい。
　入力部２０は、一般に第ｎデータＤ(n)を第(ｎ＋δ)セルＣ(n+δ)に入力させてもよい。δは０または正負の整数である。δは、学習部３０による学習ステップおよび分析部４０による分析ステップの双方において固定値としてもよい。δは、学習ステップにおいて固定値とし、分析ステップにおいては分析対象データの入力の度に変化してもよい。
　スペクトル分析装置１は、分析対象のスペクトルの選択、分析開始の指示および分析条件の選択等を受け付ける入力装置を備えていてもよい。入力装置は例えばキーボードまたはマウス等である。また、スペクトル分析装置１は、分析結果等を表示する表示装置を備えていてもよい。表示装置は例えば液晶ディスプレイ等である。スペクトル分析装置１は、分析対象のスペクトルおよび分析結果等を記憶する記憶装置を備えていてもよい。スペクトル分析装置１は、コンピュータを含む構成とすることができる。
　このようなスペクトル分析装置１を用いたスペクトル分析方法は、入力部２０による入力ステップ、学習部３０による学習ステップ、および、分析部４０による分析ステップを備える。すなわち、入力ステップにおいて、ＲＮＮの各セルに、基準物または分析対象物で生じた光のスペクトルのデータを１つずつ入力させる。学習ステップにおいて、複数の基準物それぞれで生じた光のスペクトルのデータを学習用データとしてＲＮＮに入力させて、ＲＮＮを学習させる。分析ステップにおいて、分析対象物で生じた光のスペクトルのデータを分析対象データとしてＲＮＮに入力させて、ＲＮＮから出力されるデータに基づいて分析対象物を分析する。
　学習ステップにおいてＲＮＮの学習を一度行っておけば以降は分析ステップを繰り返して行うことができるので、分析ステップを行う度に学習ステップを行う必要はない。同様の理由で、ＲＮＮが学習済みであれば学習部３０は不要である。
　本実施形態では、スペクトルのデータをＲＮＮに入力させてスペクトル分析を行うので、複雑な分類を行う場合、および、大量のスペクトルの分類を行う場合などであっても、高効率で高精度のスペクトル分析を安定して行うことができる。また、本実施形態では、ＲＮＮを用いて定量分析を行うことができる。
　次に、第１～第４の実施例について説明する。各実施例では、基準物として以下の２０種類のアミノ酸粉末を用いた。分析対象物として、これら２０種類のアミノ酸粉末のうちの何れか１種類または２種類のアミノ酸粉末を含むものを用いた。
　アラニン(Ala)、アルギニン(Arg)、アスパラギン(Asn)、アスパラギン酸(Asp)
　システイン(Cys)、グルタミン(Gln)、グルタミン酸(Glu)、グリシン(Gly)
　ヒスチジン(His)、ソロイシン(Ile)、ロイシン(Leu)、リシン(Lys)
　メチオニン(Met)、フェニルアラニン(Phe)、プロリン(Pro)、セリン(Ser)
　トレオニン(Thr)、トリプトファン(Trp)、チロシン(Tyr)、バリン(Val)
　基準物および分析対象物に中心波長７８５ｎｍのレーザ光を照射し、そのときに生じたラマン散乱光の強度をラマンシフト量（波数）の各値において測定して、ラマンスペクトルを求めた。各ラマンスペクトルについてピーク強度が所定値となるように規格化を行い、その規格化後のラマンスペクトルのデータをＲＮＮに入力させた。ＲＮＮへのデータ入力に際しては、ラマンスペクトルの第ｎチャネルのデータである第ｎデータＤ(n)を、ＲＮＮのモデルにおいて鎖状に接続された複数のセルのうちの第ｎセルＣ(n)に入力させた。
　第１実施例では、ＲＮＮとしてＬＳＴＭを用いて、分析対象物を２０種類の基準物のうちの何れか一つに分類した。
　学習ステップにおいて、基準物としての各アミノ酸粉末について５０個のラマンスペクトルを学習用データとして用いた。学習用データの総数は１０００（＝５０×２０種類）であった。学習用データとして用いたラマンスペクトルは、信号雑音比（ＳＮ:　signal-to-noise　ratio）が高いものであった。例えばアラニンについて説明すると、アラニンのみからなるアミノ酸粉末のラマンスペクトルのデータをＬＳＴＭに入力させ、アラニンの学習用ラベルを値１とするとともに、他のアミノ酸粉末の学習ラベルを値０として、ＬＳＴＭを学習させた。
　分析ステップにおいて、分析対象物としての各アミノ酸粉末について４０個のラマンスペクトルを分析対象データとして用いた。分析対象データの総数は８００（＝４０×２０種類）であった。例えばアラニンについて説明すると、アラニンのみからなるアミノ酸粉末のラマンスペクトルをＳＮが異なる４種類用意し、各ラマンスペクトルのデータをＬＳＴＭに入力させて、ＬＳＴＭから出力ラベルを出力させた。
　図２は、基準物としての各アミノ酸粉末のラマンスペクトルの例を示す図である。図３は、分析対象物としてのアラニンのラマンスペクトルの例を示す図である。この図３は、ＳＮ比が異なる４つのラマンスペクトルを示している。
　図４は、ＬＳＴＭのモデルの例を示す図である。この図は、分析対象物をアラニンとしたときに測定されたラマンスペクトルの第ｎデータＤ(n)をＬＳＴＭのモデルの第ｎセルＣ(n)に入力させることを示している。また、この図は、ＬＳＴＭから出力される出力ラベルは、アラニン(Ala)が０.８５であり、アルギニン(Arg)が０.０５であり、アスパラギン(Asn)が０.０１であることを示している。この図の例では、ＬＳＴＭから出力される各アミノ酸粉末の出力ラベルのうちアラニンの出力ラベルの値が最も大きいので、分析対象物がアラニンであると分類される。
　第１実施例と比較するための第１比較例では、以下のようにして、多変量解析により分析対象物を２０種類の基準物のうちの何れか一つに分類した。すなわち、学習用データに主成分分析（ＰＣＡ:　Principal　Component　Analysis）を施した結果に基づいて、サポートベクターマシン（ＳＶＭ:　Support　Vector　Machine）により２０クラスのパターン識別器を構成した。ＰＣＡの主成分数は１８であり、ＰＣＡの寄与率は０.７９であった。ＳＶＭによるパターン識別器に分析対象データを入力させた。
　図５は、第１実施例の分類結果を表す混同行列を示す図である。図６は、第１比較例の分類結果を表す混同行列を示す図である。第１実施例の分類では正答率は９８.５％であった。第１比較例の分類では正答率は９８.１２５％であった。第１実施例と第１比較例とは同程度の分類精度が得られた。
　第２実施例では、ＲＮＮとしてStacked ＬＳＴＭを用いて、分析対象物に含まれる基準物の混合割合を求めた。
　学習ステップにおいて、グルタミン(Gln)およびグルタミン酸(Glu)の双方または一方からなり混合割合が既知である混合物のラマンスペクトルを学習用データとして用いた。グルタミンとグルタミン酸との混合割合（mol比）をｘ：(１－ｘ)とし、ｘを０～１の範囲で０.１刻みとして、１１とおりの混合割合を有する混合物のラマンスペクトルを用意した。なお、ｘ＝１の場合はグルタミンが１００％であり、ｘ＝０の場合はグルタミン酸が１００％であるが、便宜上ここでは混合物という。各混合割合について５０個のラマンスペクトルを学習用データとして用いた。学習用データの総数は５５０（＝５０×１１種類）であった。これらのラマンスペクトルのデータをStacked ＬＳＴＭに入力させ、学習用ラベルを混合割合に応じた値として、Stacked ＬＳＴＭを学習させた。
　分析ステップにおいて、グルタミンおよびグルタミン酸の双方または一方からなる混合物のラマンスペクトルを分析対象データとして用いた。グルタミンとグルタミン酸との混合割合を同様に１１とおりとした。各混合割合について２５個のラマンスペクトルを分析対象データとして用いた。分析対象データの総数は２７５（＝２５×１１種類）であった。
　図７は、グルタミンとグルタミン酸との混合物のラマンスペクトルの例を示す図である。この図は、各混合割合について用意した学習データとしてのラマンスペクトルを示す。
　図８は、Stacked ＬＳＴＭのモデルの例を示す図である。Stacked ＬＳＴＭのモデルは、ＬＳＴＭのモデルの各セルを多段構成したものである。この図は、グルタミン(Gln)とグルタミン酸(Glu)との混合割合が０.６０：０.４０である混合物を分析対象物として、その分析対象物のラマンスペクトルの第ｎデータＤ(n)をStacked ＬＳＴＭのモデルの第ｎセルＣ(n)に入力させることを示している。また、この図は、Stacked ＬＳＴＭから出力される出力ラベルは、グルタミン(Gln)が０.６５であり、グルタミン酸(Glu)が０.３５であることを示している。この図の例では、分析対象物の混合割合が０.６５：０.３５であると求められる。
　第２実施例と比較するための第２比較例では、以下のようにして、多変量解析により分析対象物に含まれる基準物の混合割合を求めた。すなわち、学習用データにＰＣＡを施した結果に基づいて重回帰法（ＭＬＲ:　Multivariate　Linear Regression）により検量線を作成し、この検量線を用いて定量を行った。ＰＣＡの主成分数は５４であり、ＰＣＡの寄与率は０.８６４であった。
　図９は、第２実施例の定量結果を示す図である。図１０は、第２比較例の定量結果を示す図である。これらの図は、真の混合割合（横軸）と定量結果の混合割合（縦軸）との関係を示している。これらの図において、四角のプロットは学習用データの定量結果を示し、白丸のプロットは分析対象データの定量結果を示している。また、これらの図に示された傾きが１の直線は理論直線である。学習が正しく行われていれば、プロットは理論直線上に集まる。真の混合割合と定量結果の混合割合との差を二乗平均平方根誤差で評価したところ、第２実施例では０.６２３であり、第２比較例では０.６９６であった。第２実施例と第２比較例とは同程度の定量精度が得られた。
　第３実施例では、一般的なＲＮＮを用いて、分析対象物を２０種類の基準物のうちの何れか一つに分類した。第３実施例では、第１実施例の場合と同じ学習用データおよび分析対象データを用いて、第１実施例の場合と同様にして学習ステップおよび分析ステップを行った。図１１は、第３実施例の分類結果を表す混同行列を示す図である。第３実施例の分類では正答率は、９９.１２５％であり、第１実施例の分類の正答率（９８.５％）と同程度であった。
　第４実施例では、ＲＮＮとしてＬＳＴＭを用いて、分析対象物を２０種類の基準物のうちの何れか一つに分類した。第４実施例では、第１実施例の場合と同じ学習用データおよび分析対象データを用いて、第１実施例の場合と同様にして学習ステップおよび分析ステップを行った。ただし、第４実施例では、学習ステップにおいてはラマンスペクトルの第ｎデータＤ(n)をＬＳＴＭのモデルの第ｎセルＣ(n)に入力させ、分析ステップにおいてはラマンスペクトルの第ｎデータＤ(n)をＬＳＴＭのモデルの第(ｎ＋δ)セルＣ(n+δ)に入力させ、シフト量δを０または正の各整数値とした。
　第４実施例と比較するための第４比較例では、第１比較例の場合と同様にして、多変量解析により分析対象物を２０種類の基準物のうちの何れか一つに分類した。ただし、第４比較例では、パターン識別器構成時に対して第４実施例と同様のシフト量δを分析時において与えた。
　ここで用いたラマンスペクトルは、波数３３０ｃｍ-1付近において１チャネル当たりの波数差が２.３１ｃｍ-1であり、波数１９００ｃｍ-1付近において１チャネル当たりの波数差が１.２４ｃｍ-1であった。
　第４実施例および第４比較例の何れにおいても、シフト量δが大きくなるに従って正答率が低くなった。第４比較例より第４実施例の方が正答率の低下が小さかった。第４実施例においてシフト量δが５以下であれば十分に高い正答率が得られた。このことは、波長較正が不完全な状態でスペクトルが測定されても、ＲＮＮによりスペクトル分析を行うことにより高い正答率が得られることを意味している。
　本発明によるスペクトル分析装置およびスペクトル分析方法は、上記実施形態及び構成例に限定されるものではなく、種々の変形が可能である。
　上記実施形態によるスペクトル分析装置は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する装置であって、（１）等価的に複数のセルが鎖状に接続されたモデルで表される再帰型ニューラルネットワークを有する処理部と、（２）再帰型ニューラルネットワークの各セルに光のスペクトルのデータを１つずつ入力させる入力部と、（３）分析対象物で生じた光のスペクトルのデータを入力部により再帰型ニューラルネットワークに入力させたときに再帰型ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を分析する分析部と、を備える構成としている。
　上記構成の分析装置では、処理部は、再帰型ニューラルネットワークとしてＬＳＴＭネットワークを有する構成としても良い。また、上記構成の分析装置では、入力部は、スペクトルのピーク強度が所定値となるようにスペクトルを規格化して、当該規格化後のスペクトルのデータを再帰型ニューラルネットワークに入力させる構成としても良い。
　上記構成の分析装置は、複数の基準物それぞれで生じた光のスペクトルのデータを入力部により再帰型ニューラルネットワークに入力させて、再帰型ニューラルネットワークを学習させる学習部を更に備える構成としても良い。この場合、学習部は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含み混合割合が既知である混合物で生じる光のスペクトルのデータを入力部により再帰型ニューラルネットワークに入力させて、混合割合を用いて再帰型ニューラルネットワークを学習させる構成としても良い。
　上記構成の分析装置では、分析部は、再帰型ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を複数の基準物のうちの何れか一つに分類する構成としても良い。また、上記構成の分析装置では、分析部は、再帰型ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物に含まれる基準物の混合割合を求める構成としても良い。
　上記実施形態によるスペクトル分析方法は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する方法であって、（１）等価的に複数のセルが鎖状に接続されたモデルで表される再帰型ニューラルネットワークの各セルに光のスペクトルのデータを１つずつ入力させる入力ステップと、（２）分析対象物で生じた光のスペクトルのデータを入力ステップにおいて再帰型ニューラルネットワークに入力させたときに再帰型ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を分析する分析ステップと、を備える構成としている。
　上記構成の分析方法では、再帰型ニューラルネットワークとしてＬＳＴＭネットワークを用いる構成としても良い。また、上記構成の分析方法では、入力ステップにおいて、スペクトルのピーク強度が所定値となるようにスペクトルを規格化して、当該規格化後のスペクトルのデータを再帰型ニューラルネットワークに入力させる構成としても良い。
　上記構成の分析方法は、複数の基準物それぞれで生じた光のスペクトルのデータを入力ステップにおいて再帰型ニューラルネットワークに入力させて、再帰型ニューラルネットワークを学習させる学習ステップを更に備える構成としても良い。この場合、学習ステップにおいて、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含み混合割合が既知である混合物で生じる光のスペクトルのデータを入力ステップにおいて再帰型ニューラルネットワークに入力させて、混合割合を用いて再帰型ニューラルネットワークを学習させる構成としても良い。
　上記構成の分析方法では、分析ステップにおいて、再帰型ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を複数の基準物のうちの何れか一つに分類する構成としても良い。また、上記構成の分析方法では、分析ステップにおいて、再帰型ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物に含まれる基準物の混合割合を求める構成としても良い。
　本発明は、高効率で高精度のスペクトル分析を行うことができる装置および方法として利用可能である。
　１…スペクトル分析装置、１０…処理部、２０…入力部、３０…学習部、４０…分析部。

Claims (14)

  1. 　複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する装置であって、
    　等価的に複数のセルが鎖状に接続されたモデルで表される再帰型ニューラルネットワークを有する処理部と、
    　前記再帰型ニューラルネットワークの各セルに光のスペクトルのデータを１つずつ入力させる入力部と、
    　前記分析対象物で生じた光のスペクトルのデータを前記入力部により前記再帰型ニューラルネットワークに入力させたときに前記再帰型ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて前記分析対象物を分析する分析部と、
    を備える、スペクトル分析装置。
  2. 　前記処理部は、前記再帰型ニューラルネットワークとしてＬＳＴＭネットワークを有する、請求項１に記載のスペクトル分析装置。
  3. 　前記入力部は、前記スペクトルのピーク強度が所定値となるように前記スペクトルを規格化して、当該規格化後のスペクトルのデータを前記再帰型ニューラルネットワークに入力させる、請求項１または２に記載のスペクトル分析装置。
  4. 　前記複数の基準物それぞれで生じた光のスペクトルのデータを前記入力部により前記再帰型ニューラルネットワークに入力させて、前記再帰型ニューラルネットワークを学習させる学習部を更に備える、請求項１～３の何れか１項に記載のスペクトル分析装置。
  5. 　前記学習部は、前記複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含み混合割合が既知である混合物で生じる光のスペクトルのデータを前記入力部により前記再帰型ニューラルネットワークに入力させて、前記混合割合を用いて前記再帰型ニューラルネットワークを学習させる、請求項４に記載のスペクトル分析装置。
  6. 　前記分析部は、前記再帰型ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて前記分析対象物を前記複数の基準物のうちの何れか一つに分類する、請求項１～５の何れか１項に記載のスペクトル分析装置。
  7. 　前記分析部は、前記再帰型ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて前記分析対象物に含まれる前記基準物の混合割合を求める、請求項１～５の何れか１項に記載のスペクトル分析装置。
  8. 　複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する方法であって、
    　等価的に複数のセルが鎖状に接続されたモデルで表される再帰型ニューラルネットワークの各セルに光のスペクトルのデータを１つずつ入力させる入力ステップと、
    　前記分析対象物で生じた光のスペクトルのデータを前記入力ステップにおいて前記再帰型ニューラルネットワークに入力させたときに前記再帰型ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて前記分析対象物を分析する分析ステップと、
    を備える、スペクトル分析方法。
  9. 　前記再帰型ニューラルネットワークとしてＬＳＴＭネットワークを用いる、請求項８に記載のスペクトル分析方法。
  10. 　前記入力ステップにおいて、前記スペクトルのピーク強度が所定値となるように前記スペクトルを規格化して、当該規格化後のスペクトルのデータを前記再帰型ニューラルネットワークに入力させる、請求項８または９に記載のスペクトル分析方法。
  11. 　前記複数の基準物それぞれで生じた光のスペクトルのデータを前記入力ステップにおいて前記再帰型ニューラルネットワークに入力させて、前記再帰型ニューラルネットワークを学習させる学習ステップを更に備える、請求項８～１０の何れか１項に記載のスペクトル分析方法。
  12. 　前記学習ステップにおいて、前記複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含み混合割合が既知である混合物で生じる光のスペクトルのデータを前記入力ステップにおいて前記再帰型ニューラルネットワークに入力させて、前記混合割合を用いて前記再帰型ニューラルネットワークを学習させる、請求項１１に記載のスペクトル分析方法。
  13. 　前記分析ステップにおいて、前記再帰型ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて前記分析対象物を前記複数の基準物のうちの何れか一つに分類する、請求項８～１２の何れか１項に記載のスペクトル分析方法。
  14. 　前記分析ステップにおいて、前記再帰型ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて前記分析対象物に含まれる前記基準物の混合割合を求める、請求項８～１２の何れか１項に記載のスペクトル分析方法。
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