WO2019230729A1 - 炭素樹脂複合材料の製造方法、および炭素樹脂複合材料の製造用複合構造体 - Google Patents

炭素樹脂複合材料の製造方法、および炭素樹脂複合材料の製造用複合構造体 Download PDF

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WO2019230729A1
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carbon
linear body
composite material
composite structure
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佳明 萩原
茂人 奥地
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リンテック株式会社
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    • B29K2307/00—Use of elements other than metals as reinforcement
    • B29K2307/04—Carbon

Definitions

  • the present disclosure relates to a method for producing a carbon resin composite material and a composite structure for producing a carbon resin composite material.
  • CFRP carbon resin composite materials
  • thermosetting resins resins obtained by curing thermosetting resins such as epoxy resins and phenol resins
  • carbon fibers and thermoplastic resins polypropylene resins, polyamide resins, etc.
  • CFRTP carbon resin composite material
  • Patent Documents 1 and 2 While these carbon resin composite materials are lightweight, they are excellent in mechanical properties (strength, rigidity, etc.), heat resistance and corrosion resistance. Therefore, it is used in various fields (aviation, space, automobile, railway vehicle, ship, civil engineering, sports equipment, etc.).
  • Patent Document 1 Japanese Laid-Open Patent Publication No. 2017-132932
  • Patent Document 2 Japanese Laid-Open Patent Publication No. 2017-082215 Japanese Patent Laid-Open Publication No. 2007-518890
  • the carbon resin composite material has a weak strength with only one carbon fiber
  • a bundled fiber in which about 1000 to 10,000 carbon fibers are bound by a binder is used.
  • the adhesiveness at the interface between the carbon fiber layer and the resin film cannot be increased, and the thickness direction There was a tendency for the strength against mechanical load of the to be low.
  • a technique for opening the above-described bundled fiber has also been proposed (for example, Patent Document 3).
  • Patent Document 3 it is difficult to impregnate the resin between the carbon fibers because the carbon fibers cannot be opened up to one unit. For this reason, a gap that does not impregnate the resin is generated between the carbon fibers, and the mechanical strength tends to vary.
  • an object of the present disclosure is to provide a method for producing a carbon resin composite material in which variation in mechanical strength is suppressed and mechanical strength against a mechanical load in the thickness direction can be improved, and a carbon resin composite material used in the production method It is providing the composite structure for manufacture of this.
  • ⁇ 1> Preparing a composite structure in which a carbon linear body including a carbon material and a resin linear body including a thermoplastic resin and / or a thermosetting resin are regularly arranged; Heating the composite structure; The manufacturing method of the carbon resin composite material which has this.
  • the step of preparing the composite structure is a step of preparing a composite structure having a woven fabric of the carbon linear body and the resin linear body.
  • the step of preparing the composite structure is a step of preparing a composite structure having a knitted fabric of the carbon linear body and the resin linear body.
  • ⁇ 6> The method for producing a carbon resin composite material according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 5>, wherein the resin linear body is a resin linear body containing at least a thermoplastic resin.
  • ⁇ 7> The method for producing a carbon resin composite material according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 6>, wherein the carbon linear body is a linear body including carbon nanotubes.
  • ⁇ 8> ⁇ 7> The method for producing a carbon resin composite material according to ⁇ 7>, wherein the linear body including the carbon nanotube is a linear body in which the carbon nanotube is oriented in the linear body axis direction.
  • ⁇ 9> The method for producing a carbon resin composite material according to ⁇ 7> or ⁇ 8>, wherein in the linear body containing the carbon nanotubes, a ratio of the carbon nanotubes to the linear body is 70% by mass or more.
  • a method for producing a carbon resin composite material in which variation in mechanical strength is suppressed and mechanical strength against a mechanical load in the thickness direction can be improved, and production of a carbon resin composite material used in the production method are disclosed.
  • a composite structure can be provided.
  • an example (an example of the composite structure which arranged the carbon linear body and the resin linear body regularly) of the textile fabric of a carbon linear body and a resin linear body is shown. It is a schematic plan view.
  • an example of a knitted fabric of a carbon linear body and a resin linear body (another example of a composite structure in which carbon linear bodies and resin linear bodies are regularly arranged)
  • a schematic plan view which shows in the carbon resin composite material according to the present embodiment, an example of a wound body of a carbon linear body and a resin linear body (other composite structure in which carbon linear bodies and resin linear bodies are regularly arranged)
  • a numerical range using “ ⁇ ” means a numerical range in which the numerical values shown before and after “ ⁇ ” are included as the minimum value and the maximum value, respectively.
  • an upper limit value or a lower limit value described in one numerical range may be replaced with an upper limit value or a lower limit value of another numerical range described.
  • the upper limit value or the lower limit value of the numerical range may be replaced with the values shown in the examples.
  • the term “process” is not only an independent process, but is included in the term if the intended purpose of the process is achieved even when it cannot be clearly distinguished from other processes.
  • the method for producing a carbon resin composite material according to this embodiment is as follows.
  • a step of preparing a composite structure in which a carbon linear body including a carbon material and a resin linear body including a thermoplastic resin and / or a thermosetting resin are regularly arranged (hereinafter also referred to as a first step);
  • a step of heating the composite structure (hereinafter also referred to as a second step);
  • a composite structure in which carbon linear bodies and resin linear bodies are regularly arranged is used. That is, this composite structure is in a state in which resin linear bodies are regularly arranged with respect to the carbon linear bodies. When this composite structure is heated, the resin linear body melts and is easily filled between the carbon linear bodies, and a gap in which no resin is filled is unlikely to occur between the carbon linear bodies. . Thereby, in the obtained carbon resin composite material, close bonding between the carbon linear body and the resin can be realized.
  • the carbon linear body used is a continuous linear structure having no or small gaps between carbon materials (carbon nanotubes, carbon fibers, etc.). Therefore, in the method for producing a carbon resin composite material according to the present embodiment, a carbon resin composite material capable of suppressing variation in mechanical strength and improving strength against a mechanical load in the thickness direction can be obtained.
  • a composite structure in which carbon linear bodies and resin linear bodies are regularly arranged is prepared.
  • a carbon linear body and a resin linear body are arranged one by one or a plurality of parallel, alternately in parallel, a group of carbon linear bodies arranged in parallel, and a parallel structure.
  • the composite structure may be a structure in which a plurality of separately prepared composite structures are stacked.
  • the composite structure is preferably a composite structure having a linear body obtained by twisting or combining a carbon linear body and a resin linear body. It is possible to obtain a carbon resin composite material having a higher mechanical strength by tightly bonding the carbon linear body and the resin by twisting or combining the carbon linear body and the resin linear body in advance. It becomes possible.
  • the carbon linear body may be a carbon linear body obtained by twisting or combining individual carbon linear bodies, and the resin linear body is a resin linear shape obtained by twisting or combining individual resin linear bodies. It may be a body.
  • a composite structure a linear body obtained by twisting or combining a carbon linear body and a resin linear body, and a carbon linear body and / or a resin linear body that are not twisted or combined with each other It may be a composite structure.
  • Examples of the composite structure include a composite structure having a woven fabric of a carbon linear body and a resin linear body, a composite structure having a knitted fabric of a carbon linear body and a resin linear body, and a carbon linear body and a resin.
  • the composite structure which has a wound body with a linear body is also mentioned.
  • Examples of the composite structure also include a composite structure having at least two of these woven fabrics, knitted fabrics, and wound bodies.
  • a composite structure having at least one of a woven fabric, a knitted fabric, and a wound body easily becomes a structure in which carbon linear bodies and resin linear bodies are regularly arranged at a target arrangement position. Therefore, the mechanical strength of the carbon resin composite material in an arbitrary direction can be increased depending on the arrangement position.
  • this composite structure has a high shape stability because the arrangement position of the carbon linear body and the resin linear body is unlikely to collapse until the second step (step of heating the composite structure).
  • the woven fabric may be any of woven fabrics such as plain weave, twill weave, satin weave, and well-known applied weave.
  • the fabric may be a laminate of a plurality of fabric layers.
  • Examples of the woven fabric include a woven fabric (see FIG. 1) woven using one of the carbon linear body and the resin linear body as warp and the other as weft.
  • FIG. 1 shows an example of a woven fabric (that is, an example of a composite structure) in which carbon linear bodies are warp yarns and resin linear bodies are weft yarns.
  • 10 indicates a carbon linear body
  • 12 indicates a resin linear body
  • 101 indicates a woven fabric.
  • the woven fabric is not particularly limited as long as it has a woven structure in which carbon linear bodies and resin linear bodies are regularly arranged.
  • the woven fabric has both a warp and a weft as a woven structure in which a carbon linear body and a resin linear body are alternately woven one by one or a plurality of carbon linear bodies and a resin linear body.
  • it may be a woven fabric in which the other is woven.
  • the woven fabric may be a linear woven fabric obtained by twisting or combining a carbon linear body and a resin linear body.
  • the woven fabric according to the present embodiment can be obtained by weaving only the linear body obtained by twisting or combining the carbon linear body and the resin linear body. It may be a woven fabric of a linear body obtained by twisting or combining a linear body and a resin linear body, and a carbon linear body and / or a resin linear body that are not twisted or combined with each other.
  • the knitted fabric may be any knitted fabric such as weft knitting, warp knitting, lace knitting, and well-known applied knitting.
  • the knitted fabric may be a laminate of a plurality of knitted layers.
  • a knitted fabric see FIG. 2 in which carbon linear bodies and resin linear bodies are alternately knitted one by one or plural in the course direction.
  • FIG. 2 shows an example of a knitted fabric in which carbon linear bodies and resin linear bodies are alternately knitted one by one in the course direction (that is, another example of the composite structure).
  • 10 indicates a carbon linear body
  • 12 indicates a resin linear body
  • 102 indicates a knitted fabric.
  • the knitted fabric is not particularly limited as long as it has a knitted structure in which carbon linear bodies and resin linear bodies are regularly arranged.
  • the knitted fabric may be a knitted fabric in which carbon linear bodies and resin linear bodies are regularly arranged using, for example, draw knitting, plating knitting, inlay knitting, and the like.
  • the knitted fabric may be a knitted fabric of a linear body in which a carbon linear body and a resin linear body are twisted or combined.
  • the knitted fabric according to the present embodiment can be obtained by knitting only the linear body obtained by twisting or combining the carbon linear body and the resin linear body. It may be a knitted fabric of a linear body obtained by twisting or combining a linear body and a resin linear body, and a carbon linear body and / or a resin linear body that are not twisted or combined with each other.
  • the wound body is wound around a wound body (for example, a columnar body, a polygonal column body, a cylindrical body, a polygonal cylinder body, a plate-like body, etc.) after winding the carbon linear body and the resin linear body. It is a structure with the body removed.
  • the wound body may be pressed into a sheet shape after removing the wound body. Further, the wound body may be cut so as to reach from the one opening of the wound body to the other opening, and cut into a sheet shape. Cutting may be performed before or after removing the wound body.
  • the wound body may be a laminate of a plurality of sheet-like wound bodies. For example, as a wound body, a wound body (refer to FIG.
  • FIG. 3 shows an example of a wound body in which carbon linear bodies and resin linear bodies are alternately arranged one by one and spirally wound around the wound body (that is, another example of the composite structure). Show.
  • 10 indicates a carbon linear body
  • 12 indicates a resin linear body
  • 20 indicates a wound body
  • 103 indicates a wound body.
  • the wound body is not particularly limited as long as it has a structure in which carbon linear bodies and resin linear bodies are regularly arranged.
  • the wound body is a wound body having a layer in which one of a carbon linear body and a resin linear body is wound around the wound body, and a layer in which the other is wound on the layer, or these The wound body etc. which laminated
  • the wound body includes a linear body obtained by twisting or combining a carbon linear body and a resin linear body, a woven fabric of a carbon linear body and a resin linear body, and a carbon linear body and a resin linear body. It may be at least one wound body of the knitted fabric.
  • the wound body may be a wound body in which a belt-shaped woven fabric and / or a band-shaped knitted fabric prepared in advance are wound around the wound body, and then the wound body is pulled out.
  • the diameter of the resin linear body may be larger than that of the carbon linear body, or the diameter of the resin linear body may be smaller than that of the carbon linear body.
  • the volume ratio of carbon linear body to resin linear body is preferably 10/90 to 80/20, more preferably 30/70 to 70/30. preferable.
  • the volume of a carbon linear body and a resin linear body is selected according to the volume ratio of the carbon linear body and resin of the target carbon resin composite material.
  • a carbon linear body is a carbon linear body containing a carbon material.
  • the carbon material include carbon fibers and carbon nanotubes.
  • the carbon linear body is preferably a linear body including carbon nanotubes (threads using carbon nanotubes) (hereinafter also referred to as “carbon nanotube linear body”).
  • carbon nanotube linear body a carbon resin composite material having higher mechanical strength than a linear body including carbon fibers can be obtained.
  • the carbon nanotube linear body has higher flexibility than a linear body including carbon fibers, there is an advantage that a woven fabric, a knitted fabric or the like can be obtained without disconnection.
  • a linear body containing carbon fibers may be used together with the carbon nanotube linear body.
  • the carbon nanotube linear body and the linear body containing carbon fiber are used in combination, so the tensile strength derived from the carbon fiber and the long and thin thread can be obtained, so the mechanical strength in the thickness direction is further improved.
  • both of the effects derived from the carbon nanotube linear body that are easy to obtain can be obtained.
  • the carbon nanotube linear body is, for example, a carbon nanotube forest (a growth body in which a plurality of carbon nanotubes are grown on a substrate so as to be oriented in a direction perpendicular to the substrate, and is called an “array”.
  • the carbon nanotubes are drawn out in the form of a sheet from the end of the carbon nanotube sheet, the bundled carbon nanotube sheets are bundled, and then the bundle of carbon nanotubes is twisted.
  • a ribbon-like carbon nanotube linear body is obtained when twisting is not applied during twisting, and a thread-like linear body is obtained when twisting is applied.
  • the ribbon-like carbon nanotube linear body is a linear body having no structure in which the carbon nanotubes are twisted.
  • a carbon nanotube linear body can be obtained by spinning from a carbon nanotube dispersion.
  • the production of the carbon nanotube linear body by spinning can be performed by, for example, a method disclosed in US Publication No. 2013/0251619 (Japanese Unexamined Patent Publication No. 2011-253140).
  • a filamentous carbon nanotube linear body From the viewpoint of obtaining a uniform diameter of the carbon nanotube linear body, it is desirable to use a filamentous carbon nanotube linear body.
  • the carbon nanotube sheet is twisted. It is preferable to obtain a filamentous carbon nanotube linear body.
  • the carbon nanotube linear body may be a linear body in which two or more carbon nanotube linear bodies are twisted.
  • the carbon nanotube linear body is preferably a linear body in which carbon nanotubes are aligned in the linear body axis direction.
  • a carbon nanotube linear body in which carbon nanotubes are aligned in the linear body axis direction is used, the mechanical strength of the linear body is increased, and as a result, a carbon resin composite material having a high mechanical strength is easily obtained.
  • a carbon nanotube linear body in which carbon nanotubes are aligned in the axial direction of the linear body is drawn out from the end of the carbon nanotube forest into a sheet shape, bundled with the pulled out carbon nanotube sheet, and then twisted into a bundle of carbon nanotubes. Or obtained by twisting and twisting.
  • the ratio of the carbon nanotubes to the linear body is preferably 70% by mass or more (preferably 90% by mass or more).
  • the proportion of the carbon nanotubes is 70% by mass or more, the mechanical strength of the carbon nanotube linear body is increased, and as a result, a carbon resin composite material having high mechanical strength is easily obtained.
  • the carbon linear body is an additive that enhances bonding with the resin after the resin linear body is melt-solidified or melt-cured (for example, when the resin linear body contains a polyolefin resin, manufactured by Sanyo Chemical Industries, Ltd. Umex (registered trademark) series (maleic anhydride-modified polypropylene, etc.) may be included.
  • the resin linear body is a resin linear body containing a thermoplastic resin and / or a thermosetting resin. That is, the resin linear body may contain only one of a thermoplastic resin and a thermosetting resin, or may contain both a thermoplastic resin and a thermosetting resin. In the case of a resin linear body including a thermosetting resin, the linear body may also include a thermosetting agent.
  • Thermoplastic resins include, for example, polyolefin resin, polyester resin, polyacrylic resin, polystyrene resin, polyimide resin, polyimide amide resin, polyamide resin, polyurethane resin, polycarbonate resin, polyarylate resin, phenoxy resin, urethane resin, silicone resin, fluorine Examples include a layer containing a known resin such as a resin, or a mixed resin containing two or more of these.
  • thermosetting resin examples include layers of well-known compositions such as an epoxy resin composition, a resin composition cured by a urethane reaction, and a resin composition cured by a radical polymerization reaction.
  • Epoxy resin compositions include polyfunctional epoxy resins, bisphenol A type epoxy resins, bisphenol F type epoxy resins, biphenyl type epoxy resins, dicyclopentadiene type epoxy resins, amine compounds, phenolic curing agents, etc. And a combination of these curing agents.
  • cured by urethane reaction the resin composition containing a (meth) acryl polyol and a polyisocyanate compound is mentioned, for example.
  • the resin composition cured by radical polymerization reaction include resin compositions capable of radical polymerization reaction such as (meth) acryloyl groups and unsaturated polyesters. For example, (meth) acryl having a radical polymerizable group in the side chain.
  • Resin a polymer of a vinyl monomer having a reactive group (hydroxy (meth) acrylate, glycidyl (meth) acrylate, etc.)) having a group capable of reacting with the reactive group of the copolymer and radically polymerizable Group-containing monomers ((meth) acrylic acid, isocyanate group-containing (meth) acrylate etc.) reacted (meth) acrylic resin, etc.), (meth) acrylic acid etc. were reacted at the end of the epoxy resin Unsaturated polyester obtained by condensing epoxy acrylate having (meth) acrylic group and carboxylic acid (such as fumaric acid) having unsaturated group with diol And the like.
  • the resin linear body is preferably a resin linear body including at least a thermoplastic resin.
  • a resin linear body including at least a thermoplastic resin for example, in the case of manufacturing a carbon resin composite material (for example, a three-dimensional carbon resin composite material) by applying a structure obtained by stacking a plurality of separately prepared composite structures as a composite structure, a resin wire containing a thermoplastic resin.
  • Application of a state body has an advantage that joining between a plurality of separately produced composite structures is easy and that joining is stronger than a prepreg in which a carbon fiber layer is present.
  • the resin linear body containing a thermoplastic resin is applied, there exists an advantage which can improve the productivity and recyclability of a carbon resin composite material.
  • thermoplastic resin is usually harder to fill in the gap than a thermosetting resin that can impart fluidity before curing, but by heating the composite structure with the above structure, Since the gap between the carbon linear bodies is sufficiently filled, a carbon resin composite material having high strength can be obtained even when a resin linear body containing a thermoplastic resin is applied.
  • the resin linear body is an additive that enhances the bonding between the resin and the carbon linear body after the resin linear body is melt-solidified and / or melt-cured (for example, in the case of a resin linear body containing a polyolefin resin).
  • Yumex registered trademark
  • the composite structure is heated. Specifically, when the resin linear body contains a thermoplastic resin, in the second step, the composite structure is heated, and the resin linear body is melted and then solidified. On the other hand, when the resin linear body contains a thermosetting resin, in the second step, the composite structure is heated and the resin linear body is melted and then cured. In addition, when the resin linear body contains both a thermoplastic resin and a thermosetting resin, in the second step, the resin is solidified and cured after being melted by heating. However, curing may proceed after the resin linear body is melted, and solidification may not occur.
  • the heating temperature and the heating time are appropriately set according to the resin type.
  • the composite structure may be heated while being molded (for example, press molding).
  • a carbon resin composite material is obtained that can suppress variations in mechanical strength, and in particular, can improve the strength against mechanical loads in the thickness direction.

Abstract

炭素材料を含む炭素線状体と、熱可塑性樹脂及び／又は熱硬化性樹脂を含む樹脂線状体とを規則的に配置した複合構造体を準備する工程と、前記複合構造体を加熱する工程と、を有する炭素樹脂複合材料の製造方法。

Description

炭素樹脂複合材料の製造方法、および炭素樹脂複合材料の製造用複合構造体
　本開示は、炭素樹脂複合材料の製造方法、および炭素樹脂複合材料の製造用複合構造体に関する。
　従来、炭素繊維と熱硬化樹脂（エポキシ樹脂、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂を硬化させた樹脂）との炭素樹脂複合材料（ＣＦＲＰ）、炭素繊維と熱可塑性樹脂（ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂等）との炭素樹脂複合材料（ＣＦＲＴＰ）が知られている（例えば、特許文献１～２）。
　これら、炭素樹脂複合材料は、軽量である一方で、力学特性（強度、剛性等）、耐熱性および耐食性に優れている。そのため、各種分野（航空、宇宙、自動車、鉄道車両、船舶、土木建築、スポーツ用品等）に利用されている。
　特許文献１：日本国特開２０１７－１３２９３２号公報
　特許文献２：日本国特開２０１７－０８２２１５号公報
　特許文献３：日本国特表２００７－５１８８９０号公報
　ところで、炭素樹脂複合材料は、炭素繊維一本では強度が弱いため、１０００本から１００００本程度の炭素繊維を結着剤により結着した集束繊維が用いられる。このような集束繊維を用いて、例えば、特許文献２のように炭素繊維層と樹脂フィルムとからプリプレグを得る場合、炭素繊維層と樹脂フィルムの界面の接着性を高めることができず、厚み方向の機械的負荷に対する強度が低くなる傾向があった。
　一方で、上記の集束繊維を開繊する技術も提案されている（例えば、特許文献３）。しかし、炭素繊維一本単位まで開繊することができないことから、炭素繊維同士の間に樹脂を含浸させることが難しい。そのため、炭素繊維同士の間に、樹脂が含浸しない間隙が生じ、機械的強度のバラツキが生じる傾向がある。
　そこで、本開示の課題は、機械的強度のバラツキが抑えられ、厚み方向の機械的負荷に対する機械的強度を向上し得る炭素樹脂複合材料の製造方法、および当該製造方法に使用する炭素樹脂複合材料の製造用複合構造体を提供することである。
　上記課題は、以下の手段により解決される。
＜１＞
　炭素材料を含む炭素線状体と、熱可塑性樹脂及び／又は熱硬化性樹脂を含む樹脂線状体とを規則的に配置した複合構造体を準備する工程と、
　前記複合構造体を加熱する工程と、
　を有する炭素樹脂複合材料の製造方法。
＜２＞
　前記複合構造体を準備する工程が、前記炭素線状体と前記樹脂線状体とを撚糸又は合糸した線状体を有する複合構造体を準備する工程である＜１＞に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
＜３＞
　前記複合構造体を準備する工程が、前記炭素線状体と前記樹脂線状体との織物を有する複合構造体を準備する工程である＜１＞又は＜２＞に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
＜４＞
　前記複合構造体を準備する工程が、前記炭素線状体と前記樹脂線状体との編物を有する複合構造体を準備する工程である＜１＞又は＜２＞に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
＜５＞
　前記複合構造体を準備する工程が、前記炭素線状体と前記樹脂線状体との巻付体を有する複合構造体を準備する工程である＜１＞～＜４＞のいずれか１項に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
＜６＞
　前記樹脂線状体が、少なくとも熱可塑性樹脂を含む樹脂線状体である＜１＞～＜５＞に記載のいずれか１項に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
＜７＞
　前記炭素線状体が、カーボンナノチューブを含む線状体である＜１＞～＜６＞のいずれか１項に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
＜８＞
　前記カーボンナノチューブを含む線状体が、カーボンナノチューブが線状体軸方向に配向した線状体である＜７＞に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
＜９＞
　前記カーボンナノチューブを含む線状体において、線状体に対する前記カーボンナノチューブの占める割合が７０質量％以上である＜７＞又は＜８＞に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
＜１０＞
　炭素材料を含む炭素線状体と、熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂を含む樹脂線状体とを規則的に配置した炭素樹脂複合材料の製造用複合構造体。
　本開示によれば、機械的強度のバラツキが抑えられ、厚み方向の機械的負荷に対する機械的強度を向上し得る炭素樹脂複合材料の製造方法、および当該製造方法に使用する炭素樹脂複合材料の製造用複合構造体が提供できる。
本実施形態に係る炭素樹脂複合材料において、炭素線状体と樹脂線状体との織物の一例（炭素線状体と樹脂線状体とを規則的に配置した複合構造体の一例）を示す概略平面図である。 本実施形態に係る炭素樹脂複合材料において、炭素線状体と樹脂線状体との編物の一例（炭素線状体と樹脂線状体とを規則的に配置した複合構造体の他の一例）を示す概略平面図である。 本実施形態に係る炭素樹脂複合材料において、炭素線状体と樹脂線状体との巻付体の一例（炭素線状体と樹脂線状体とを規則的に配置した複合構造体の他の一例）を示す概略平面図である。
　以下、本開示の一例である実施形態について詳細に説明する。
　なお、本明細書において、実質的に同一の機能を有する部材には、全図面通して同じ符合を付与し、重複する説明は省略する場合がある。
　「～」を用いた数値範囲は、「～」の前後で示された数値が各々最小値及び最大値として含まれる数値範囲を意味する。
　段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
　「工程」との語は、独立した工程だけでなく、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の所期の目的が達成されれば、本用語に含まれる。
＜炭素樹脂複合材料の製造方法＞
　本実施形態に係る炭素樹脂複合材料の製造方法は、
　炭素材料を含む炭素線状体と、熱可塑性樹脂及び／又は熱硬化性樹脂を含む樹脂線状体とを規則的に配置した複合構造体を準備する工程（以下、第一工程とも称する）と、
　複合構造体を加熱する工程（以下、第二工程とも称する）と、
　を有する。
　本実施形態に係る炭素樹脂複合材料の製造方法では、炭素線状体と樹脂線状体とを規則的に配置した複合構造体を使用する。つまり、この複合構造体は、炭素線状体に対して、規則的に樹脂線状体が配置された状態となっている。この複合構造体に対して、加熱を施すと、樹脂線状体が溶融して、炭素線状体の間に充填され易く、炭素線状体の間に樹脂が充填されていない間隙が生じ難い。それにより、得られる炭素樹脂複合材料において、炭素線状体と樹脂との緊密な接合が実現できる。
　それに加え、使用する炭素線状体は、炭素材料（カーボンナノチューブ、炭素繊維等）同士の間隙がない又は小さい連続的な線状の構造物である。
　そのため、本実施形態に係る炭素樹脂複合材料の製造方法では、機械的強度のバラツキを抑え、厚み方向の機械的負荷に対する強度を向上し得る炭素樹脂複合材料が得られる。
　以下、本実施形態に係る炭素樹脂複合材料の製造方法について、詳細に説明する。
（第一工程）
　第一工程では、炭素線状体と樹脂線状体とを規則的に配置した複合構造体を準備する。
　例えば、複合構造体としては、炭素線状体と樹脂線状体とを、１本ずつ又は複数本ずつ、平行に交互に配置した複合構造体、平行に配置した炭素線状体群と、平行に配置した樹脂線状体群と交差させて配置した複合構造体等が挙げられる。
　なお、複合構造体は、別途作製した複数の複合構造体を積層した構造体であってもよい。
　複合構造体としては、炭素線状体と樹脂線状体とを撚糸又は合糸した線状体を有する複合構造体であることがよい。予め、炭素線状体と樹脂線状体とを撚糸又は合糸していることで、炭素線状体と樹脂との接合が緊密で、より機械的強度の高い炭素樹脂複合材料を得ることが可能となる。
　また、炭素線状体は個別の炭素線状体を撚糸又は合糸した炭素線状体であってもよく、樹脂線状体は、個別の樹脂線状体を撚糸又は合糸した樹脂線状体であってもよい。複合構造体としては、炭素線状体と樹脂線状体とを撚糸又は合糸した線状体と、これらが互いに撚糸又は合糸されていない炭素線状体および／又は樹脂線状体とを有する複合構造体であってもよい。
　複合構造体としては、例えば、炭素線状体と樹脂線状体との織物を有する複合構造体、炭素線状体と樹脂線状体との編物を有する複合構造体、炭素線状体と樹脂線状体との巻付体を有する複合構造体も挙げられる。また、複合構造体は、これらの織物、編物、および巻付体の少なくとも２種以上を有する複合構造体も挙げられる。
　織物、編物、および巻付体の少なくとも１つを有する複合構造体は、容易に目的とする配置位置で、炭素線状体と樹脂線状体とが規則的に配置された構造体となる。そのため、配置位置により、任意の方向に対する炭素樹脂複合材料の機械的強度を高めることが可能となる。
　また、この複合構造体は、第二工程（複合構造体を加熱する工程）に至るまで、炭素線状体と樹脂線状体との配置位置が崩れ難く、形状安定性が高い。
　織物は、平織り、綾織り、朱子織り、周知の応用織り等の織物のいずれであってもよい。織物は、複数の織物層の積層体であってもよい。
　例えば、織物としては、炭素線状体および樹脂線状体の一方を縦糸、他方を緯糸として、織り込んだ織物（図１参照）が挙げられる。ただし、図１は、炭素線状体を縦糸、樹脂線状体を緯糸として、織り込んだ織物の一例（つまり、複合構造体の一例）を示している。なお、図１中、１０は炭素線状体を示し、１２は樹脂線状体を示し、１０１は織物を示す。
　ただし、織物は、炭素線状体および樹脂線状体が規則的に配置された織組織を有していれば、特に限定されない。
　例えば、織物は、縦糸および緯糸の双方として、炭素線状体および樹脂線状体を１本ずつ又は複数本ずつ交互に織り込んだ織物、炭素線状体および樹脂線状体の一方の織組織に、他方を織り込んだ織物などであってもよい。
　織物は、炭素線状体と樹脂線状体とを撚糸又は合糸した線状体の織物であってもよい。この場合には、炭素線状体と樹脂線状体とを撚糸又は合糸した線状体のみを織ることによっても、本実施形態に係る織物を得ることができ、また、織物は、炭素線状体と樹脂線状体とを撚糸又は合糸した線状体と、これらが互いに撚糸又は合糸されていない炭素線状体および／又は樹脂線状体との織物であってもよい。
　編物は、緯編み、経編み、レース編み、周知の応用編み等の編物のいずれであってもよい。編物は、複数の編物層の積層体であってもよい。
　例えば、編物としては、例えば、コース方向に、炭素線状体および樹脂線状体を１本ずつ又は複数本ずつ交互に編み込んだ編物（図２参照）が挙げられる。ただし、図２は、コース方向に、炭素線状体および樹脂線状体を１本ずつ交互に編み込んだ編物の一例（つまり、複合構造体の他の一例）を示している。なお、図２中、１０は炭素線状体を示し、１２は樹脂線状体を示し、１０２は編物を示す。
　ただし、編物は、炭素線状体および樹脂線状体が規則的に配置された編組織を有していれば、特に限定されない。
　編物は、例えば、引き揃え編み、プレーティング編み、インレイ編みなどを利用し、炭素線状体および樹脂線状体を規則的に配置した編物であってもよい。
　編物は、炭素線状体と樹脂線状体とを撚糸又は合糸した線状体の編物であってもよい。この場合には、炭素線状体と樹脂線状体とを撚糸又は合糸した線状体のみを編むことによっても、本実施形態に係る編物を得ることができ、また、編物は、炭素線状体と樹脂線状体とを撚糸又は合糸した線状体と、これらが互いに撚糸又は合糸されていない炭素線状体および／又は樹脂線状体との編物であってもよい。
　巻付体は、被巻付体（例えば、円柱体、多角柱体、円筒体、多角筒体、板状体等）に、炭素線状体および樹脂線状体を巻き付けた後、被巻付体を取り除いた構造体である。巻付体は、被巻付体を取り除いた後、押圧してシート状としてもよい。また、巻付体の一方の開口部から他の開口部に至るように巻付体を切断し、切り開いてシート状としてもよい。切断は、被巻付体を取り除く前に行っても、後に行ってもよい。また、巻付体は、複数のシート状の巻付体の積層体であってもよい。
　例えば、巻付体としては、炭素線状体および樹脂線状体を１本ずつ又は複数本ずつ交互に配置され、かつ螺旋状に被巻付体に巻き付けた巻付体（図３参照）が挙げられる。図３は、炭素線状体および樹脂線状体を１本ずつ交互に配置され、かつ螺旋状に被巻付体に巻き付けた巻付体の一例（つまり、複合構造体の他の一例）を示している。なお、図３中、１０は炭素線状体を示し、１２は樹脂線状体を示し、２０は被巻付体を示し、１０３は巻付体を示す。
　ただし、巻付体は、炭素線状体および樹脂線状体が規則的に配置された組織を有していれば、特に限定されない。
　例えば、巻付体は、被巻付体に、炭素線状体および樹脂線状体の一方を巻き付けた層と、この層上に、他方を巻き付けた層とを有する巻付体、又は、これら２層を交互に積層した巻付体等であってもよい。
　巻付体は、炭素線状体と樹脂線状体とを撚糸又は合糸した線状体、および炭素線状体と樹脂線状体との織物、および炭素線状体と樹脂線状体との編物の少なくとも一つの巻付体であってもよい。
　具体的には、例えば、巻付体は、予め作製した帯状の織物及び／又は帯状の編物を被巻付体に巻き付けた後、被巻付体を引き抜いた巻付体であってもよい。
　複合構造体において、炭素線状体よりも樹脂線状体の直径が大きくても、炭素線状体よりも樹脂線状体の直径が小さくてもよい。
　炭素線状体と樹脂線状体の直径の大小を調節することにより、下記の炭素線状体と樹脂線状体との体積比の調整を容易に行うことができる。
　複合構造体において、炭素線状体と樹脂線状体との体積比（炭素線状体／樹脂線状体）は、１０／９０～８０／２０が好ましく、３０／７０～７０／３０がより好ましい。
　なお、炭素線状体と樹脂線状体との体積は、目的とする炭素樹脂複合材料の炭素線状体と樹脂との体積比に応じて選択する。
－炭素線状体－
　炭素線状体は、炭素材料を含む炭素線状体である。炭素材料としては、炭素繊維、カーボンナノチューブ等が挙げられる。
　炭素線状体としては、カーボンナノチューブ（カーボンナノチューブを利用した糸）を含む線状体（以下、「カーボンナノチューブ線状体」とも称する）が好ましい。炭素線状体として、カーボンナノチューブ線状体を使用すると、炭素繊維を含む線状体に比べ、機械的強度が高い炭素樹脂複合材料が得られる。また、カーボンナノチューブ線状体は、炭素繊維を含む線状体に比べ、柔軟性が高いため、断線することなく、織物、編物等が得られる利点もある。
　炭素線状体として、カーボンナノチューブ線状体と共に、炭素繊維を含む線状体を用いてもよい。カーボンナノチューブ線状体と、炭素繊維を含む線状体と、を併用すると、炭素繊維由来の引張強度の強さと、長く細い糸が得られるために、厚さ方向の機械的強度をより向上させやすいというカーボンナノチューブ線状体に由来する効果と、の両方を得られるという利点がある。
　カーボンナノチューブ線状体は、例えば、カーボンナノチューブフォレスト（カーボンナノチューブを、基板に対して垂直方向に配向するよう、基板上に複数成長させた成長体のことであり、「アレイ」と称される場合もある）の端部から、カーボンナノチューブをシート状に引出し、引き出したカーボンナノチューブシートを束ねた後、カーボンナノチューブの束を撚ることにより得られる。このような製造方法において、撚りの際に捻りを加えない場合には、リボン状のカーボンナノチューブ線状体が得られ、捻りを加えた場合には、糸状の線状体が得られる。リボン状のカーボンナノチューブ線状体は、カーボンナノチューブが捻られた構造を有しない線状体である。このほか、カーボンナノチューブの分散液から、紡糸をすること等によっても、カーボンナノチューブ線状体を得ることができる。紡糸によるカーボンナノチューブ線状体の製造は、例えば、米国公開公報ＵＳ　２０１３／０２５１６１９（日本国特開２０１１－２５３１４０号公報）に開示されている方法により行うことができる。カーボンナノチューブ線状体の直径の均一さが得られる観点からは、糸状のカーボンナノチューブ線状体を用いることが望ましく、純度の高いカーボンナノチューブ線状体が得られる観点からは、カーボンナノチューブシートを撚ることによって糸状のカーボンナノチューブ線状体を得ることが好ましい。カーボンナノチューブ線状体は、２本以上のカーボンナノチューブ線状体同士が撚られた線状体であってもよい。
　カーボンナノチューブ線状体は、カーボンナノチューブが線状体軸方向に配向した線状体であることがよい。カーボンナノチューブが線状体軸方向に配向したカーボンナノチューブ線状体を使用すると、線状体の機械的強度が高くなり、その結果、機械的強度が高い炭素樹脂複合材料が得られ易くなる。
　カーボンナノチューブが線状体軸方向に配向したカーボンナノチューブ線状体は、カーボンナノチューブフォレストの端部から、カーボンナノチューブをシート状に引出し、引き出したカーボンナノチューブシートを束ねた後、カーボンナノチューブの束を撚る又は拠る及び捻ることにより得られる。
　カーボンナノチューブ線状体において、線状体に対するカーボンナノチューブの占める割合は、７０質量％以上（好ましくは９０質量％以上）が好ましい。カーボンナノチューブの占める割合が７０質量％以上であると、カーボンナノチューブ線状体の機械的強度が高まり、その結果、機械的強度が高い炭素樹脂複合材料が得られ易くなる。
　炭素線状体は、樹脂線状体の溶融固化後、又は溶融硬化後の樹脂と接合を高める添加剤（例えば、樹脂線状体がポリオレフィン系樹脂を含む場合に、三洋化成工業株式会社製のユーメックス（登録商標）シリーズ（無水マレイン酸変性ポリプロピレン）等）を含んでいてもよい。
－樹脂線状体－
　樹脂線状体は、熱可塑性樹脂及び／又は熱硬化性樹脂を含む樹脂線状体である。つまり、樹脂線状体は、熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂の一方のみを含んでいてもよいし、熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂の両方を含んでいてもよい。なお、熱硬化性樹脂を含む樹脂線状体の場合、線状体には熱硬化剤も含むことがよい。
　熱可塑性樹脂は、例えば、ポリオレフィン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアクリル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリイミドアミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、フェノキシ樹脂、ウレタン樹脂、シリコーン樹脂、フッ素樹脂等の周知の樹脂、又はこれらを２種以上含む混合樹脂を含む層が挙げられる。
　熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂組成物、ウレタン反応により硬化する樹脂組成物、ラジカル重合反応により硬化する樹脂組成物等の周知な組成物の層が挙げられる。
　エポキシ樹脂組成物としては、多官能系エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂と、アミン化合物、フェノール系硬化剤等の硬化剤とを組み合わせたものが挙げられる。
　ウレタン反応により硬化する樹脂組成物としては、例えば、（メタ）アクリルポリオールと、ポリイソシアネート化合物とを含む樹脂組成物が挙げられる。
　ラジカル重合反応により硬化する樹脂組成物としては、（メタ）アクリロイル基や不飽和ポリエステル等のラジカル重合反応可能な樹脂組成物が挙げられ、例えば、側鎖にラジカル重合性基を有する（メタ）アクリル樹脂（反応性基を有するビニル単量体（ヒドロキシ（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート等）の重合体に、当該共重合体の反応性基と反応し得る基を有し且つラジカル重合性基を有する単量体（（メタ）アクリル酸、イソシアナート基含有（メタ）アクリレート等）を反応させた（メタ）アクリル樹脂等）、エポキシ樹脂の末端に（メタ）アクリル酸等を反応させた（メタ）アクリル基を有するエポキシアクリレート、不飽和基を有するカルボン酸（フマル酸等）をジオールと縮合した不飽和ポリエステル等が挙げられる。
　これらの中でも、樹脂線状体としては、少なくとも熱可塑性樹脂を含む樹脂線状体であることが好ましい。
　例えば、複合構造体として、別途作製した複数の複合構造体を積層した構造体を適用し、炭素樹脂複合材料（例えば立体的な炭素樹脂複合材料）を製造する場合、熱可塑性樹脂を含む樹脂線状体を適用すると、別途作製した複数の複合構造体間の接合が容易であり、また、炭素繊維層が存在するプリプレグと比べて、接合が強固となる利点がある。
　また、熱可塑性樹脂を含む樹脂線状体を適用すると、炭素樹脂複合材料の生産性およびリサイクル性も向上できる利点がある。
　また、通常、熱可塑性樹脂は、硬化前に流動性を付与できる熱硬化性樹脂に比べて間隙に充填し難いが、複合構造体を上記構成とすることで、複合構造体を加熱したとき、炭素線状体の間隙に十分充填されることから、熱可塑性樹脂を含む樹脂線状体を適用しても強度が高い炭素樹脂複合材料が得られる。
　樹脂線状体は、樹脂線状体の溶融固化後および／又は溶融硬化後の、樹脂と炭素線状体との接合を高める添加剤（例えば、ポリオレフィン系樹脂を含む樹脂線状体の場合に、三洋化成工業株式会社製のユーメックス（登録商標）シリーズ等）を含んでいてもよい。
（第二工程）
　第二工程では、複合構造体を加熱する。具体的には、樹脂線状体が熱可塑性樹脂を含む場合、第二工程では、複合構造体を加熱し、樹脂線状体を溶融後、固化する。一方、樹脂線状体が熱硬化性樹脂を含む場合、第二工程では、複合構造体を加熱し、樹脂線状体を溶融後、硬化する。
　なお、樹脂線状体が熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂の両方を含む場合、第二工程では、加熱により樹脂は、溶融後、固化および硬化する。ただし、樹脂線状体の溶融後に硬化が進行し、固化の現象が生じない場合もある。
　第二工程において、加熱温度、加熱時間は、樹脂種に応じて、適宜設定する。第二工程では、複合構造体を成形（例えば、プレス成形）しながら、加熱してもよい。
　以上の工程を経て、機械的強度のバラツキを抑え、特に、厚み方向の機械的負荷に対する強度を向上し得る炭素樹脂複合材料が得られる。
　符号の説明は、次の通りである。
１０１ 織物
１０２ 編物
１０３ 巻付体
１０ 炭素線状体
１２ 樹脂線状体
　なお、日本国特許出願第２０１８－１０４８４６号の開示はその全体が参照により本明細書に取り込まれる。
　本明細書に記載された全ての文献、特許出願、および技術規格は、個々の文献、特許出願、および技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に参照により取り込まれる。

Claims (10)

  1. 　炭素材料を含む炭素線状体と、熱可塑性樹脂及び／又は熱硬化性樹脂を含む樹脂線状体とを規則的に配置した複合構造体を準備する工程と、
    　前記複合構造体を加熱する工程と、
    　を有する炭素樹脂複合材料の製造方法。
  2. 　前記複合構造体を準備する工程が、前記炭素線状体と前記樹脂線状体とを撚糸又は合糸した線状体を有する複合構造体を準備する工程である請求項１に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
  3. 　前記複合構造体を準備する工程が、前記炭素線状体と前記樹脂線状体との織物を有する複合構造体を準備する工程である請求項１又は請求項２に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
  4. 　前記複合構造体を準備する工程が、前記炭素線状体と前記樹脂線状体との編物を有する複合構造体を準備する工程である請求項１又は請求項２に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
  5. 　前記複合構造体を準備する工程が、前記炭素線状体と前記樹脂線状体との巻付体を有する複合構造体を準備する工程である請求項１～請求項４のいずれか１項に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
  6. 　前記樹脂線状体が、少なくとも熱可塑性樹脂を含む樹脂線状体である請求項１～請求項５に記載のいずれか１項に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
  7. 　前記炭素線状体が、カーボンナノチューブを含む線状体である請求項１～請求項６のいずれか１項に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
  8. 　前記カーボンナノチューブを含む線状体が、カーボンナノチューブが線状体軸方向に配向した線状体である請求項７に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
  9. 　前記カーボンナノチューブを含む線状体において、線状体に対する前記カーボンナノチューブの占める割合が７０質量％以上である請求項７又は請求項８に記載の炭素樹脂複合材料の製造方法。
  10. 　炭素材料を含む炭素線状体と、熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂を含む樹脂線状体とを規則的に配置した炭素樹脂複合材料の製造用複合構造体。
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