WO2019059360A1

WO2019059360A1 - メルトブローン不織布及びその用途ならびにその製造方法

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Publication number: WO2019059360A1
Application number: PCT/JP2018/035123
Authority: WO
Inventors: 与弘宮田; 政之渡邊; 小菅　一彦
Original assignee: オーウエル株式会社
Priority date: 2017-09-22
Filing date: 2018-09-21
Publication date: 2019-03-28
Also published as: JP6349019B1; JP2019056190A

Abstract

軽量で、厚みがあり、均一性、リサイクル性に優れ、吸音材用途に好適なメルトブローン不織布及びその製造方法、ならびにそれを用いて構成される、５００～２０００Ｈｚまでの中周波数域あるいは２０００Ｈｚ以上の高周波数域で良好な吸音性を有する吸音材を提供する。プロピレン系樹脂原料から製造されるメルトブローン不織布であって、平均繊維径が０．７～４．０μｍ、２．０μｍ超の繊維径積算頻度が５％以上の範囲にあるプロピレン系樹脂繊維からなり、ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０に準じて測定した、通気量が１～１５ｃｃ／ｃｍ２・ｓｅｃで、保水率が２００％以下であることを特徴とするメルトブローン不織布、及びそれを有する吸音材である。前記メルトブローン不織布は、メルトブローン装置の紡糸ノズルから吐出した溶融プロピレン系樹脂とそれを集積するスクリーン担持体上との間隔を４５ｃｍ以上とすることで製造される。

Description

メルトブローン不織布及びその用途ならびにその製造方法

　本発明は、軽量で厚みがあり、均一性及びリサイクル性に優れ、かつ吸音性に優れるメルトブローン不織布、及びその用途、ならびにその製造方法に関する。

　従来から吸音材としては、フェルトなどが使用されているが、周波数の低い帯域の音波に対する吸音性能が劣る問題点がある。目付や厚さを増加することが対策として挙げられるが、重量が重くなるあるいは吸音材を配置するために多くのスペースが必要になる問題がある。

　車両用吸音材は車両のエンジンルームやダッシュボードなどに配置されるものである。軽量性を備えた車両用吸音材としては、ポリエステル繊維などの熱可塑性繊維と芯鞘型繊維を混綿し、熱成形したポリエステル系不織布などが知られている。これらの車両用吸音材は、高周波数域（２０００Ｈｚ以上）で吸音率が高いものである。しかし、ロードノイズやエンジン放射音などを原因とする中周波数域（５００～２０００Ｈｚ）で吸音率が高いものを得ようとすると、不織布の厚みを増加させたり目付量を増加させたりする必要がある。

　自動車用途に適した吸音材として、特許文献１には、厚さ１０～３０ｍｍのポリエステル系不織布の片面に、１．０ｄｔｅｘ（約１０μｍ）以下の極細繊維で構成され、目付が１０～１００ｇ／ｍ^２で、通気度が５～５０ｃｃ／ｃｍ^２・ｓｅｃであるポリプロピレン樹脂メルトブローン不織布を貼り合せた吸音材が提案されている。メルトブローン不織布単独では高吸音性能を得ることは不可能であり、背後空気層を持たせることにより高吸音性を得ることができる旨が記載されている。

　一方、特許文献２には、ポリエステル（ＰＢＴ）樹脂メルトブローン繊維を、低融点ポリエチレンテレフタレートからなる鞘部分を有する芯鞘型バインダー繊維の繊維流に合流するように吹き付けて、混合ウエブ（目付が５０～２５０ｇ／ｍ^２）を作製し、この混合ウエブを押圧して、厚み０．５ｍｍの通気抵抗膜とすることが提案されている。

　また、特許文献３には、ポリプロピレン樹脂メルトブローン繊維が紡糸された直後のウエブ（比重０．９１ｇ／ｃｍ^３）に合流するように、ポリエチレンテレフタレート（芯材）とポリエチレンテレフタレート系コポリマー（鞘材）との芯鞘型バインダー繊維（比重１．３８ｇ／ｃｍ^３）を混合させて、目付が５９７ｇ／ｍ^２のウエブを作製した後、この混合ウエブを加熱圧縮した不織布ウエブ（厚み１．８ｍｍ）が提案されている。この吸音材は、８００Ｈｚ～１０００Ｈｚの周波数域における音に対する吸音率に優れることが記載されている。

　しかし、特許文献２、３に記載された吸音材は、メルトブローン不織布の厚みが２ｍｍ以下と薄い。ポリプロピレンとポリエステルの混合ウエブを含むものであるため、リサイクル性が劣る問題点がある。

　ところで、メルトブローン不織布は、紡糸ノズルから吐出した溶融樹脂を空気ノズルから噴出される加熱空気により延伸し、得られた前記樹脂の極細繊維をスクリーン担持体上に集積させることにより製造される。一般的なメルトブローン不織布の特徴として、溶融樹脂吐出時に生じる繊維の融着による太繊維の発生や、延伸切れに起因するポリマー球の発生を少量に抑えて紡糸することが難しい点が挙げられる。かかる情況に鑑みて、均一性が高く、高性能となり得るメルトブローン不織布が切望されている。

　特許文献４には、数平均繊維径が１μｍ以下の極細メルトブローン不織布を製造する際に、ダイと吸引ロールとの間隔を３０～１００ｍｍの範囲内に設定することが開示されている。この方法では、溶融樹脂は１，０００～２，０００ｇ／１０分のメルトフローレート（ＭＦＲ）を有するポリプロピレンが好ましく、１，０００ｇ／１０分未満であると、吐出繊維同士が融着しやすくなって繊維径分布が広くなり、繊維切れも起こりやすくなり、２，０００ｇ／１０分を超えると、繊維が短くなり不織布の強度が低下することが記載されている。しかし、この方法では、厚みのある、中周波数域での吸音率が高い不織布を製造できない。
　また、特許文献５には、ＭＦＲ１，３００ｇ／１０分のポリプロピレンを溶融樹脂に用いて、平均繊維径０．５６μｍの極細繊維を製造する装置が開示されているが、製造された不織布の特性に言及していない。

特開２００３－０４９３５１号公報（特許請求の範囲、段落［００１２］、実施例等）特開２００９－０５７６６３号公報（特許請求の範囲、段落［００６１］等）特開２０１５－２１２４４２号公報（特許請求の範囲、段落［０００６］、［００６５］等）特許第５９０５４００号公報（特許請求の範囲、段落［００２１］等）特開２０１４－０８８６３９号公報（特許請求の範囲、段落［００２１］等）

　本発明は、前記従来の問題点に鑑みてなされたものであり、軽量で、厚みがあり、均一性及びリサイクル性に優れ、吸音材用途に好適なメルトブローン不織布を提供することを目的とする。
　また、本発明は、上記のメルトブローン不織布を用いた吸音材であって、５００～２０００Ｈｚまでの中周波数域で良好な吸音性を有する吸音材を提供することを目的とする。
　また、本発明は、上記のメルトブローン不織布を用いた吸音材であって、２０００Ｈｚ以上の高周波数域で良好な吸音性を有する吸音材を提供することを目的とする。

　本発明者らは、上記目的を達成すべく、メルトブローン装置を用いたメルトブローン不織布の製造について鋭意検討を行った結果、メルトフローレート値の大きいプロピレン系樹脂を原料樹脂に用い、紡糸ノズルと、ノズルから吐出した溶融樹脂を集積するスクリーン担持体との間隔を広くし、ノズルから吐出した溶融樹脂の一部または全部を、空気中で切断させてスクリーン担持体上に集積することにより、従来では得られなかった厚み５～１０ｍｍ以上のメルトブローン不織布が得られること、更には、当該メルトブローン不織布は吸音率が良好であり、吸音材として好適であることを見出し、本発明を完成するに至った。

　すなわち、本発明は以下の通りである。

（１）メルトフローレート（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が１，７００ｇ／１０分以上のプロピレン系樹脂原料から製造されるメルトブローン不織布であって、
　平均繊維径が０．７～４．０μｍ、２．０μｍ超の繊維径積算頻度が５％以上の範囲にあるプロピレン系樹脂繊維からなり、
　ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０（フラジール形法）に準じて測定した通気量が１～１５ｃｃ／ｃｍ^２・ｓｅｃであり、かつ、
　ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０に準じて測定した保水率が２００％以下であることを特徴とするメルトブローン不織布。
（２）荷重０．１３ｇ／ｃｍ^２の条件下で測定された厚みが５～５０ｍｍである前記（１）に記載のメルトブローン不織布。
（３）目付が１００～１,０００ｇ／ｍ^２、密度が０．０１～０．０４ｇ／ｃｍ^３であり、かつ、ＫＥＳに従い測定された圧縮荷重－圧縮歪み曲線の直線性であるＬＣ値が０．３～０．６である前記（１）に記載のメルトブローン不織布。
（４）ＫＥＳに従い測定された圧縮レジリエンスであるＲＣ値が３０～５０％である前記（１）に記載のメルトブローン不織布。
（５）ＫＥＳに従い測定された圧縮仕事量であるＷＣ値が５～３０Ｎ・ｍ／ｍ^２である前記（１）に記載のメルトブローン不織布。
（６）ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０（カンチレバー法）に準じて測定した長手（たて）方向及び幅（よこ）方向の剛軟度が、それぞれ６０ｍｍ以上である前記（１）に記載のメルトブローン不織布。

（７）前記（１）～（６）のいずれかに記載のメルトブローン不織布を有することを特徴とする吸音材。
（８）メルトブローン不織布と、他の不織布および／またはフェルトとが積層されてなる前記（７）に記載の吸音材。
（９）車両用である前記（７）または（８）に記載の吸音材。

（１０）溶融プロピレン系樹脂を、幅方向に直線一列に間隔を置いて配置された多数の直径２００μｍ以下の孔径を有する紡糸ノズル列から吐出し、前記ノズル列の両側に設けられた熱風を噴出する空気ノズルにより、前記紡糸ノズルから吐出した溶融プロピレン系樹脂を前記空気ノズルから噴出する加熱空気により延伸し、前記ノズル列と対向して配置された随伴気流を吸引するスクリーン担持体上に吹き飛ばすと共に集積して極細繊維不織布を製造するメルトブローン装置において、前記紡糸ノズル列先端と前記スクリーン担持体上との間隔を４５ｃｍ以上とすることを特徴とする前記（１）～（８）のいずれかに記載のメルトブローン不織布の製造方法。
（１１）前記直径２００μｍ以下の孔径が同一径である前記（１０）に記載のメルトブローン不織布の製造方法。
（１２）前記ノズル列からの吐出方向が水平方向（横方向）または垂直方向である前記（１０）に記載のメルトブローン不織布の製造方法。
（１３）前記紡糸ノズル列先端と前記スクリーン担持体上との間隔を４５～９０ｃｍの範囲とする前記（１０）に記載のメルトブローン不織布の製造方法。

　本発明のメルトブローン不織布は、軽量で、厚みがあって、均一性に優れている。プロピレン系樹脂のみを用いているためリサイクル性にも優れている。このメルトブローン不織布は、保水率が低く、吸音率などの特性に優れているため、メルトブローン不織布のみで、または、フェルトやスパンボンド不織布などの他の材料と積層することにより、吸音材として利用することができる。車両用吸音材などとして用いた場合には、保水率が低いため、雨水が侵入しても安定した吸音性が得られるだけでなく、カビ・菌が原因の悪臭が発生し難い。

　平均繊維径が比較的小さいメルトブローン不織布を用いた吸音材は、５００～２０００Ｈｚ前後の中周波数域で良好な吸音性を有するため、中周波数の音を吸音したい部位に使用する車両用吸音材などとして好適である。繊維径が比較的大きいメルトブローン不織布を用いた吸音材は、高周波数域で良好な吸音性を有するため、高周波数域の音を吸音したい部位に使用する車両用吸音材などとして好適である。

　本発明のメルトブローン不織布の製造方法は、従来のメルトブローン装置において、紡糸ノズル列先端と坦持体上との間隔を広げるだけなので、厚みのある不織布を容易に製造することができる。

実施例１で得たメルトブローン不織布の繊維径分布を示す図である。実施例３で得たメルトブローン不織布の繊維径分布を示す図である。実施例５で得たメルトブローン不織布の繊維径分布を示す図である。実施例７で得たメルトブローン不織布の繊維径分布を示す図である。比較例１で得たメルトブローン不織布の繊維径分布を示す図である。平均繊維径が異なるメルトブローン不織布について、垂直入射吸音率測定結果を示す図である。メルトブローン不織布とスパンボンド不織布を積層した吸音材の垂直入射吸音率測定結果を示す図である（実施例９）。音の入射面の違いによる吸音材の垂直入射吸音率測定結果を示す図である（実施例１０）。メルトブローン不織布とスパンボンド不織布を積層した吸音材の垂直入射吸音率測定結果を示す図である（実施例１１）。吸音材の垂直入射吸音率測定結果を示す図である（実施例１２）。実施例１で得たメルトブローン不織布の電子顕微鏡写真である。実施例３で得たメルトブローン不織布の電子顕微鏡写真である。実施例５で得たメルトブローン不織布の電子顕微鏡写真である。実施例７で得たメルトブローン不織布の電子顕微鏡写真である。比較例１で得たメルトブローン不織布の電子顕微鏡写真である。実施例１３で得たメルトブローン不織布の繊維径分布を示す図である。実施例１４で得たメルトブローン不織布の繊維径分布を示す図である。実施例１５で得たメルトブローン不織布の繊維径分布を示す図である。実施例１７で得たメルトブローン不織布の繊維径分布を示す図である。実施例１８で得たメルトブローン不織布の繊維径分布を示す図である。ＭＦＲが異なるプロピレン単独重合体で作製したメルトブローン不織布（実施例１３、１６、１８）について、垂直入射吸音率測定結果を示す図である。ＭＦＲが異なるプロピレン単独重合体で作製したメルトブローン不織布（実施例１４、１７、１９）について、垂直入射吸音率測定結果を示す図である。

　本発明のメルトブローン不織布は、溶融プロピレン系樹脂を、幅方向に直線一列に間隔を置いて配置された多数の小孔を有する紡糸ノズル列から吐出し、前記ノズル列の両側に設けられた熱風を噴出する空気ノズルにより、前記紡糸ノズルから吐出した溶融プロピレン系樹脂を前記空気ノズルから噴出する加熱空気により延伸し、前記ノズル列と対向して配置された随伴気流を吸引するスクリーン担持体上に吹き飛ばすと共に集積して極細繊維不織布を製造するメルトブローン装置において、前記紡糸ノズル列先端と前記スクリーン坦持体上との間隔を４５ｃｍ以上とすることにより得られる。

　前記メルトブローン装置としては、公知の装置であって良い。例えば、特開２０１４－０８８６３９号公報の図１及び図２などに記載されている極細繊維不織布の製造装置は好ましい例である。

　前記間隔は４５～９０ｃｍの範囲が好ましく、５０～８０ｃｍの範囲がより好ましい。前記間隔を４５ｃｍ以上とすることにより、平均繊維径が０．７μｍ～４．０μｍの範囲で、かつ厚みのあるメルトブローン不織布を得ることができる。一方、前記間隔を９０ｃｍ以下とすることにより、吐出した溶融プロピレン系樹脂がスクリーン担持体上に堆積するまでの間に延伸切れを起こして繊維が極端に短くなったり、不織布強度が極端に低下したりするのを防止することができる。

　前記メルトブローン装置において、ノズル孔径は、直径２００μｍ以下が好ましく、より好ましくは１００～２００μｍである。メルトブローン不織布の均一性を保持する観点からは、多数の小孔が同一径であることが好ましい。
　紡糸ノズル列からの吐出方向は特に限定されない。例えば、水平方向（横方向）、垂直方向などであって良い。メルトブローン不織布の目付及び均一性を保持できる点からは垂直方向が好ましい。

　プロピレン系樹脂としては、プロピレン単独重合体（ホモポリプロピレン）、プロピレン・エチレンランダム共重合体、プロピレン・エチレン・１－ブテンランダム共重合体、プロピレンブロック共重合体などが挙げられる。その中でも、プロピレンの単独重合体が好ましい。

　プロピレン系樹脂は、メルトフローレート（ＭＦＲ）（ＩＳＯ１１３３に準拠し、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）が１，３００ｇ／１０分以上であることが好ましい。より好ましくは１，７００ｇ／１０分以上であり、特に好ましくは２，０００／１０分以上、３，０００ｇ／１０分以下である。

　なお、溶融プロピレン系樹脂中には、本発明による効果を損なわない範囲で、酸化防止剤、安定剤、顔料、染料、難燃剤などが含まれていても良い。

　本発明のように、メルトフローレートの大きいプロピレン系樹脂を用いることにより、紡糸ノズルから吐出した溶融プロピレン系樹脂が、スクリーン担持体上に吹き飛ばされるまでの間に延伸切れを起こし易くなり、切断された極細繊維不織布が集積された厚みのあるメルトブローン不織布が得られる。

　上記の方法で製造される本発明のメルトブローン不織布は、平均繊維径が０．７～４．０μｍ、２．０μｍ超の繊維径積算頻度が５％以上の範囲にあるプロピレン系樹脂繊維からなることが重要である。平均繊維径が前記範囲外になると、特に中周波数域における吸音率が低下する傾向が見られる。平均繊維径が前記範囲内にある場合でも、２．０μｍを超える繊維径の積算頻度が５％未満の場合は、中高周波数域において安定した吸音性が得られ難くなる。２．０μｍを超える繊維径の積算頻度は１０％以上であることが好ましく、より好ましくは２０％以上である。一方、２．０μｍ超の繊維径積算頻度が高くなり過ぎると、不織布の均一性が損なわれる恐れがあるため、５０％以下であることがより好ましい。

　メルトブローン不織布の平均繊維径は、好ましくは１．０～４．０μｍの範囲であり、より好ましくは１．０～３．０μｍの範囲である。平均繊維径が１．０μｍ以上であると通気量及び低保水率を確保し易くなることで、施工性、耐久性が向上し、３．０μｍ以下であると中高周波数域において高い吸音性を示すようになる。

　本発明のメルトブローン不織布は、平均繊維径により音の吸収帯域が異なる点に特徴を有している。即ち、平均繊維径が１．０μｍ～３．０μｍの範囲にある場合は、中高周波数域において高い吸音率を示す。平均繊維径が３．０μｍ～４．０μｍの範囲にある場合は、中周波数域における吸音率は低いが、高周波数域において高い吸音率を示す。また、平均繊維径が０．７μｍ以上１．０μｍ未満の範囲にある場合は、中周波数域においてのみ高い吸音率を示し、高周波数域における吸音率は低い。本発明のメルトブローン不織布の吸音率が上記の挙動を示す理由は明らかではないが、以下のように推察される。

　音波が固体壁にて反射されたときに定在波が形成され、固体壁からλ/4 (λ=音の波長)の位置で音波のエネルギーが最大値を示すので、λ/4の厚みをもった不織布を配置すれば、特に垂直入射の場合に効果的に吸音されると言われている。

　後記の実施例で示されるように、平均繊維径が小さいメルトブローン不織布は通気量が小さく、平均繊維径が大きいメルトブローン不織布は通気量が大きくなる。後記の図６の実施例２に示される、平均繊維径が小さく通気量が２cc/cm²・secと小さいメルトブローン不織布が示す吸音率の挙動は、”Sound Absorption of Micro-Perforated Panel”（参考資料１－２）で示されている中周波数域（６００Ｈｚ）周辺にピークが現われる現象に類似していることから、メルトブローン不織布表面が一種の微小径の多孔質パネルになっていると推測される。但し、Micro-Perforated Panelの場合と異なり、実施例２のメルトブローン不織布の場合に高周波数域で吸音率が低下しないのは、空気だけの場合と異なり空気振動を熱エネルギーに変換する繊維集合材があるためと推測される。
　一方、比較例３では、後記の図６及び図９に示されるように、吸音材の厚みを増やしていくと、周波数の低い方の吸音率が高くなってくる。この現象は、従来の固体壁で完全反射して形成される定在波の最大振幅の位置まで、空気振動を熱エネルギーに変換する材料があれば吸音されることで、概略説明される。
（参考資料１）　Journal of the Korean Physical Society, Vol.50, No.4, April 2007, pp.1044-1051“Sound Absorption of Micro-Perforated Panel”
（参考資料２）　繊維学会誌（Received 13 May, 2005; Accepted）“Studies on the Sound Absorption Properties of Paper Attached to Non-woven Fabric and the Specific Role of the Paper in Sound Absorption”

　上記した特徴より、本発明のメルトブローン不織布は、中周波数域、中高周波数域及び高周波数域で良好な吸音性を有する吸音材となり得るため、ニーズに応じて種々吸音材を提供することができる。

　また、本発明のメルトブローン不織布は、ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０に準じて測定した通気量（フラジール形法）が、１～５０ｃｃ／ｃｍ^２・ｓｅｃの範囲であることが好ましい。より好ましくは１～３０ｃｃ／ｃｍ^２・ｓｅｃ、さらに好ましくは１～１５ｃｃ／ｃｍ^２・ｓｅｃ、特に好ましくは１～１２ｃｃ／ｃｍ^２・ｓｅｃの範囲である。通気量が５０ｃｃ／ｃｍ^２・ｓｅｃを超えると吸音率が低下する。一方、通気量が１ｃｃ／ｃｍ^２・ｓｅｃ未満では、風の通過性が悪くなるため通過時の抵抗（圧損）が高くなる。
　この特性により、本発明のメルトブローン不織布は、吸音材用途に好適なものとなる。

　また、本発明のメルトブローン不織布の特徴は、ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０に準じて測定した保水率が２００％以下である。より好ましくは１００％以下、さらに好ましくは５０％以下である。一般的なメルトブローン不織布のように、前記紡糸ノズル列先端と前記スクリーン坦持体上との間隔が４５ｃｍ未満の場合は、ノズルから吐出された溶融プロピレン系樹脂が切断されることなく連続糸として担持体上に集積される。そのため、保水性の高いメルトブローン不織布が得られる。一方、本発明のメルトブローン不織布は、一部または全部が非連続糸（いわゆる短繊維）であるため、一般的なメルトブローン不織布に比して保水率が低い。
　この特性により、本発明のメルトブローン不織布を用いた吸音材は、雨水や泥水の滞留を抑制でき、吸音材の劣化、吸音率の低下、吸音材内部のカビ・細菌の発生・増殖を抑制できる。かかる特性を利用すれば、各種フィルター類、断熱材などにも好適に用いることができる。

　本発明のメルトブローン不織布は、荷重０．１３ｇ／ｃｍ^２の条件下で測定された厚みが、５～５０ｍｍであることが好ましい。より好ましくは１０～５０ｍｍ、さらに好ましくは１５～４０ｍｍである。厚みが不足すると吸音率が低下する傾向がある。一方、厚みが厚くなるほど吸音率は高くなるが、生産性が低下し経済性が悪化する。

　メルトブローン不織布の目付及び密度は、目付が１００～１，０００ｇ／ｍ^２、密度が０．０１～０．０４ｇ／ｃｍ^３であることが好ましい。目付は、より好ましくは１５０～８００ｇ／ｍ^２、さらに好ましくは２００～７００ｇ／ｍ^２である。目付が１００ｇ／ｍ^２以上であると、吸音率が良好になる傾向がある。また、目付が１，０００ｇ／ｍ^２以下であると、生産性が著しく悪化することがない。

　本発明のメルトブローン不織布は、ＫＥＳに従い測定された圧縮荷重－圧縮歪み曲線の直線性であるＬＣ値が０．３～０．６の範囲にあることが好ましい。ＬＣ値は、その値が小さいほど、圧縮初期のつぶれ易さが良好であることを意味する。即ち、均一性の高い不織布が形成されている。前記ＬＣ値は、より好ましくは０．４～０．５の範囲である。これにより、潰れ易く、圧縮し易い、より高密度状態が作り出し易い。
　同様にＫＥＳによる評価から、圧縮仕事量であるＷＣ値や圧縮レジリエンスであるＲＣ値を得ることができる。メルトブローン不織布のＷＣ値が５～３０Ｎ・ｍ／ｍ^２の範囲であると、高密度状態である不織布が容易に得られる。より好ましくは、１０～２０Ｎ・ｍ／ｍ^２の範囲である。また、メルトブローン不織布のＲＣ値が３０～５０％であると、吸音性、均一性が良好となる。より好ましくは、４０～５０％である。

　本発明のメルトブローン不織布は、ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０に準じて測定したカンチレバー法による長手（たて）方向及び幅（よこ）方向の剛軟度が６０ｍｍ以上であることが好ましい。即ち、たて方向とよこ方向の剛軟度の差が非常に小さい。このことは、メルトブローン不織布の均一性が良好であることを示す。カンチレバー法による長手（たて）方向及び幅（よこ）方向の剛軟度は、より好ましくは７０ｍｍ以上、さらに好ましくは８０ｍｍ以上である。

　本発明のメルトブローン不織布は、本発明の効果を損なわない範囲で、他の不織布、フェルト、布帛（織物、編物）、フィルム、紙等の材料と積層して用いても良い。積層は、メルトブローン不織布の片面だけでも良く、両面でも良い。同一または異なる平均繊維径を有するメルトブローン不織布を２枚以上重ねて積層しても良い。積層する場合の積層順や積層数は特に制限されない。

　本発明のメルトブローン不織布を他の材料と積層する場合は、ニードルパンチ、ウォータージェットパンチ等の機械交絡法、接着剤による接着法、熱融着法、熱エンボス、超音波接着、接着樹脂によるシンター接着法、熱接着シートによる接着法、縫合法など種々の公知の方法を採用することができる。接着法は点接着、部分接着、全面接着など適宜な方法を用いて良い。

　上記他の材料のなかでも、他の不織布やフェルトと積層することが、本発明のメルトブローン不織布の特性を活かせる点で好ましい。他の不織布としては、スパンボンド不織布、ニードルパンチ不織布、ウォータージェットパンチ不織布、メルトブローン不織布、サーマルボンド不織布などが挙げられる。他の不織布やフェルトの厚さは特に限定されず、薄いものであれば０．０１～２ｍｍ（より好ましくは０．０５～１ｍｍ）程度のものが良い。厚いものであれば２～３０ｍｍ（より好ましくは５～２０ｍｍ）程度のものが良い。

　他の不織布やフェルトの素材（原料樹脂）としては、リサイクル性を考慮するとプロピレン系樹脂が好ましい。本発明のメルトブローン不織布と同一樹脂で構成されていると、例えば車両用として大量に使用される吸音材のリサイクルが容易となり、他素材を使った場合に必要となる分解作業が不要となることで、リサイクル性が向上する。

　本発明のメルトブローン不織布は、熱処理、ロール加工、賦形加工などの二次加工を施して用いても良い。

　本発明のメルトブローン不織布を有する本発明の吸音材は、その目的や用途に合せて公知の方法を適用して適宜な厚さ、大きさ、形状等に加工することにより、種々用途に用いることができる。

　例えば、車両（自動車、貨車、航空機など）や船舶の内装材、外装材などに好適に使用することができる。例えば、自動車のエンジンルームの内装材や外装材、天井材、リアパッケージ、ドアトリム、ダッシュボードなどの内装材などが挙げられる。その他、建物の壁材、冷蔵庫、掃除機、エアコンなどの電化製品などに用いることができる。

　本発明のメルトブローン不織布は、吸音材以外の用途にも用いることができる。ポリプロピレン系樹脂を素材としていることから、耐薬品性に優れているので、微粒子捕集機能が要求される、例えばエアコン、空気清浄機、自動車用などのエアフィルター；電極間の絶縁性に優れているので、例えば電池セパレータ；濾過フィルター；油吸着材；断熱材；紙おむつなどが挙げられる。

　以下、実施例及び比較例を用いて本発明を更に具体的に説明するが、本発明は以下の実施例のみに限定されるものではない。なお、以下の実施例及び比較例における各特性値の測定方法は次の通りである。

［繊維径及び積算頻度］
　メルトブローン不織布について、（株）日立製作所製電子顕微鏡Ｓ－３４００を用いて倍率５，０００倍の写真を撮影した。任意に１００本を選び、その繊維の幅（直径）を測定し、平均径と２．０１μｍ以上の繊維径積算頻度を百分率にて算出した。

［厚さ（製造時）］
　スケールを用い、荷重が０．１３ｇ／ｃｍ^２時の厚さを測定した。

［目付］
　ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０　一般不織布試験方法　６．２　単位面積当たりの質量（ｇ／ｍ^２）（ＩＳＯ法）。試験片の大きさ：２００×２５０ｍｍ。試験片の枚数：３枚。

［引張強さ及び伸び率］
　ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０　一般不織布試験方法　６．３．１　引張強さ及び伸び率（ＩＳＯ法）標準時。定速伸長形引張試験機使用（ロードセル定格：５０Ｎ）。
　引張速度：１００ｍｍ／ｍｉｎ
　つかみ間隔：２００ｍｍ
　測定回数：５回。

［引裂強さ］
　ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０　一般不織布試験方法　６．４．３　引裂強さ　シングルタング法（ＪＩＳ法）。定速伸長形引張試験機使用（ロードセル定格：５００Ｎ）。
　引張速度：２００ｍｍ／ｍｉｎ
　つかみ間隔：１００ｍｍ
　測定回数：５回。

［剛軟度］
　ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０　一般不織布試験方法　６．７．３　剛軟度　４１．５°カンチレバー法（ＩＳＯ法）により全平均の曲げ長さ（ｍｍ）を測定。測定回数：６回。

［通気性］
　ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０　一般不織布試験方法　６．８．１　通気性（ＪＩＳ法）　フラジール形法。測定回数：３回。

［吸水性］
　ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０　一般不織布試験方法　６．９．２　吸水性（ＪＩＳ法）保水率。水温：２１．０℃。測定枚数：３枚。保水率は次式により算出。
　　　保水率（％）＝{（ｍ_２－ｍ_１）／ｍ_１}×１００
　　　　　ｍ_１：試験片の標準状態での質量（ｍｇ）
　　　　　ｍ_２：試験片を湿潤し、水を滴り落とした後の質量（ｍｇ）

［圧縮特性試験］
　ＫＥＳ-Ｇ５　ハンディー圧縮試験機（カトーテック株式会社）使用。
　圧縮速度：０．５ｃｍ／ｓｅｃ
　加圧面積：２ｃｍ^２
　圧縮上限荷重：４，９００Ｎ／ｍ^２
　測定回数：５回。

［熱伝導率］
　ＫＥＳ-Ｆ７　精密迅速熱物性測定装置（カトーテック株式会社）使用。
　熱板（ＢＴ－ｂｏｘ）の設定温度：３０℃
　冷却ベースの設定温度：２０．０℃
　ＢＴ－Ｂｏｘの熱板面積：２５ｃｍ^２
　測定回数：３回。熱伝導率は次式により算出。
　　　熱伝導率（ｋ）＝Ｗ×Ｄ／Ａ×△Ｔ
　　　　Ｗ：ＢＴ－ｂｏｘの熱流量（Ｗ）
　　　　Ｄ：試料の厚さ（ｃｍ）
　　　　Ａ：ＢＴ－ｂｏｘの熱板面積（ｃｍ^２）
　　　　△Ｔ＝（ＢＴ－ｂｏｘの温度）－（冷却ベースの温度）

［吸音率］
　ＪＩＳ　Ａ　１４０５－２　垂直入射吸音率測定器（ブリュエルケアージャパン社製）により実施。

（実施例１）
　熱可塑性樹脂としてプロピレン単独重合体（ＭＦＲ：２，０００ｇ／１０分）（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠し、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）を用い、小孔ノズルとしてノズル径０．１５ｍｍφのメルトブローン用紡糸ノズルを装着したメルトブローン不織布製造装置を用い、押出し温度２６０℃、紡糸ノズルの両側から吹き出す加熱エア（温度：２７０℃）を用いて、ホットエア圧力０．６ｋｇ／ｍ^３、エア量３６０Ｎｍ^３／ｈ、吐出量３．８ｋｇ／ｈで細化・固化した後、この繊維を紡糸ノズルからの距離７８ｃｍでスクリーン担体上に集積し、厚さ１３．５ｍｍのメルトブローン不織布を得た。
　メルトブローン不織布の繊維径分布を図１、電子顕微鏡写真を図１１に示す。

（実施例２）
　実施例１と同様の方法で吐出時間を長くし、厚さ１９．８ｍｍのメルトブローン不織布を得た。

（実施例３）
　実施例１において、ホットエア圧力を０．４ｋｇ／ｍ^３、エア量３００Ｎｍ^３／ｈに変更した以外は、実施例１と同様の方法で厚さ１６．０ｍｍのメルトブローン不織布を得た。
　メルトブローン不織布の繊維径分布を図２、電子顕微鏡写真を図１２に示す。

（実施例４）
　実施例３と同様の方法で吐出時間を長くし、厚さ１９．４ｍｍのメルトブローン不織布を得た。

（実施例５）
　実施例１において、ホットエア圧力を０．３ｋｇ／ｍ^３、エア量２６０Ｎｍ^３／ｈに変更した以外は、実施例１と同様の方法で厚さ１２．５ｍｍのメルトブローン不織布を得た。
　メルトブローン不織布の繊維径分布を図３、電子顕微鏡写真を図１３に示す。

（実施例６）
　実施例５と同様の方法で吐出時間を長くし、厚さ２１．９ｍｍのメルトブローン不織布を得た。

（実施例７：参照例）
　熱可塑性樹脂をプロピレン単独重合体（ＭＦＲ：１，３００ｇ／１０分）（測定条件は実施例１と同じ）に変更した以外は、実施例３と同様の方法で厚さ８．７ｍｍのメルトブローン不織布を得た。
　メルトブローン不織布の繊維径分布を図４、電子顕微鏡写真を図１４に示す。

（実施例８：参照例）
　熱可塑性樹脂をプロピレン単独重合体（ＭＦＲ：１，３００ｇ／１０分）（測定条件は実施例１と同じ）に変更した以外は、実施例５と同様の方法で吐出時間を長くし、厚さ１６．３ｍｍのメルトブローン不織布を得た。

（比較例１）
　実施例１において、ホットエア圧力を０．２ｋｇ／ｍ^３、エア量を２００Ｎｍ^３／ｈに変更した以外は、実施例１と同様の方法で吐出時間を長くし、厚さ２０．６ｍｍのメルトブローン不織布を得た。
　メルトブローン不織布の繊維径分布を図５、電子顕微鏡写真を図１５に示す。

（比較例２）
　市販のメルトブローン不織布を用いた。実測した厚さは１２．３ｍｍであった。

（比較例３）
　比較例２に用いたメルトブローン不織布を２枚積層した。実測した厚さは２２．８ｍｍであった。

　上記試験条件ならびに製造されたメルトブローン不織布の特性を表１に示す。

（メルトブローン不織布の吸音率）
　実施例２、４、６、８で得た平均繊維径が異なるメルトブローン不織布（厚さ約１６～２２ｍｍ）、及び比較例１、３で得たメルトブローン不織布（厚さ約２１～２３ｍｍ）について、吸音率を測定した。測定はメルトブローン不織布部分を音源側にして取り付けて行った。結果を図６に示す。

　図６の結果から、実施例２のメルトブローン不織布（平均繊維径１．４４μｍ）は、中高周波数域における吸音率が良好であった。
　実施例４（平均繊維径２．４０μｍ）及び実施例６（平均繊維径３．８２μｍ）のメルトブローン不織布は、中周波数域での吸音率は実施例２に比べると低いが、中周波数域から高周波数域まで吸音率が高い値を示した。
　実施例８のメルトブローン不織布（ＭＦＲ１，３００ｇ／１０分のポリプロピレン（ＰＰ）樹脂使用、平均繊維径１．８２μｍ）は、中周波数域における吸音率が良好であったが、３０００Ｈｚ以降の高周波数の吸音率が劣っていた。
　比較例１（平均繊維径６．７９μｍ）及び比較例３のメルトブローン不織布は、中周波数域における吸音率が劣っていた。
　図６の結果より、平均繊維径が０．７～４．０μｍの範囲のメルトブローン不織布は、中周波数域での吸音性に優れていることが分かる。

（実施例９）
　実施例２、４、６及び比較例３のメルトブローン不織布と、厚さ０．１５ｍｍのスパンボンド不織布との積層体（吸音材）の吸音率を測定した。積層は接着剤なし（非接着）、接着剤あり（低融点樹脂を散布した後、熱接着させたもの）の２種について試験した。測定はメルトブローン不織布部分を音源側にして取り付けて行った。結果を図７に示す。

　図７の結果から、実施例２のメルトブローン不織布（平均繊維径１．４４μｍ）は、接着の有無にかかわらず、中周波数域における吸音率が良好であった。実施例４（平均繊維径２．４０μｍ）及び実施例６（平均繊維径３．８２μｍ）のメルトブローン不織布は、中周波数から高周波数域における吸音率が安定していた。

（実施例１０）
　実施例２及び比較例３のメルトブローン不織布と、厚さ０．１５ｍｍのスパンボンド不織布との積層体（吸音材）の吸音率を測定した。積層は接着剤ありとした。結果を図８に示す。

　図８の結果から、実施例２で製造したメルトブローン不織布を積層した吸音材は、比較例３のメルトブローン不織布を積層した吸音材に比べ、中周波数域での吸音率が良好であった。メルトブローン不織布を音源側に配置することにより中周波数域における吸音率が高くなる傾向を示した。

（実施例１１）
　実施例１、３、５及び比較例２のメルトブローン不織布（厚さ約１０ｍｍ）と、厚さ０．１５ｍｍのスパンボンド不織布との積層体（吸音材）の吸音率を測定した。積層は、実施例９と同様、接着剤ありなしの２種とした。測定はメルトブローン不織布部分を音源側にして取り付けて行った。結果を図９に示す。

　図９の結果から、実施例１、３、５で製造したメルトブローン不織布を積層した吸音材は、接着剤ありなしに拘わらず中周波数から高周波数域における吸音性が良好であった。同じ厚みの比較例２のメルトブローン不織布を積層した吸音材に比べて、中周波数から高周波数域における吸音性に優れていた。
　図７及び図９の結果から、本発明のメルトブローン不織布は、ある程度の厚みを持たせることで、中周波数域で優れた吸音性を示すことが分かる。

（実施例１２）
　実施例１、実施例７で得たメルトブローン不織布と、厚さ１０ｍｍのフェルトとの積層体（吸音材）、厚さ１０ｍｍのフェルトを２枚積層し厚み２０ｍｍとしたもの、及び比較例３の吸音材の吸音率を測定した。測定はメルトブローン不織布部分を音源側にして取り付けて行った。結果を図１０に示す。

　図１０の結果から、実施例１で作製したメルトブローン不織布は、実施例７及び比較例３のメルトブローン不織布に比べて、中周波数域から高周波数域における吸音率が良好であった。

（実施例１３）
　熱可塑性樹脂としてプロピレン単独重合体（ＭＦＲ：１，７００ｇ／１０分）（測定条件は実施例１と同じ）を用い、小孔ノズルとしてノズル径０．１５ｍｍφのメルトブローン用紡糸ノズルを装着したメルトブローン不織布製造装置を用い、孔（hole）数６４０、押出し温度２６０℃、紡糸ノズルの両側から吹き出す加熱エア（温度：３２０℃）を用いて、ホットエア圧力０．６ｋｇ／ｍ^３、エア量３６０Ｎｍ^３／ｈ、吐出量０．１ｇ／hole／分で細化・固化した後、この繊維を紡糸ノズルからの距離７８ｃｍでスクリーン担体上に集積し、厚さ１２．４ｍｍのメルトブローン不織布を得た。

（実施例１４）
　実施例１３と同様の方法でベルトコンベアの速度を遅くすることにより、厚さ１８．９ｍｍのメルトブローン不織布を得た。

（実施例１５）
　実施例１３において、ホットエア量を３００Ｎｍ^３／ｈに変更した以外は、実施例１３と同様の方法で厚さ１２．８ｍｍのメルトブローン不織布を得た。

（実施例１６）
　実施例１において、ホットエア温度３２０℃に変更した以外は、実施例１と同様の方法で厚さ１２．６ｍｍのメルトブローン不織布を得た。

（実施例１７）
　実施例１６の方法で吐出時間を長くし、厚さ２３．４ｍｍのメルトブローン不織布を得た。　　　

（実施例１８：参照例）
　熱可塑性樹脂をプロピレン単独重合体（ＭＦＲ：１，３００ｇ／１０分）（測定条件は実施例１と同じ）に変更した以外は、実施例１３と同様の方法で厚さ１２．９ｍｍのメルトブローン不織布を得た。

（実施例１９：参照例）
　実施例１８と同様の方法で吐出時間を長くし、厚さ２１．１ｍｍのメルトブローン不織布を得た。

　実施例１３～１９の試験条件ならびにメルトブローン不織布の特性を表２に示す。

（メルトブローン不織布の繊維径分布）
　実施例１３～１５、１７～１８で得たメルトブローン不織布の繊維径分布を図１６～２０に示す。

（メルトブローン不織布の吸音率）
　実施例１３、１６、１８で得たメルトブローン不織布（厚さ１２～１３ｍｍ）について吸音率を測定した結果を図２１に示す。実施例１４、１７、１９で得たメルトブローン不織布（厚さ１９～２３ｍｍ）について吸音率を測定した結果を図２２に示す。

　図２１より、ＭＦＲ１，７００ｇ／１０分以上のポリプロピレン（ＰＰ）樹脂を使用した厚さ約１０ｍｍのメルトブローン不織布は、中周波数域から高周波数域における吸音率が良好であった。また、図２２より、厚さ約２０ｍｍのメルトブローン不織布は、中周波数域における吸音率が良好であり、ＭＦＲ１，７００ｇ／１０分以上のポリプロピレン樹脂を使用したメルトブローン不織布は、最大吸音率が高い値を示した。

　本発明のメルトブローン不織布及びそれを有する吸音材は、車両用吸音材をはじめ、各種用途に利用することができる。

Claims

　メルトフローレート（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が１，７００ｇ／１０分以上のプロピレン系樹脂原料から製造されるメルトブローン不織布であって、
　平均繊維径が０．７～４．０μｍ、２．０μｍ超の繊維径積算頻度が５％以上の範囲にあるプロピレン系樹脂繊維からなり、
　ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０（フラジール形法）に準じて測定した通気量が１～１５ｃｃ／ｃｍ^２・ｓｅｃであり、かつ、
　ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０に準じて測定した保水率が２００％以下であることを特徴とするメルトブローン不織布。
　荷重０．１３ｇ／ｃｍ^２の条件下で測定された厚みが５～５０ｍｍである請求項１に記載のメルトブローン不織布。
　目付が１００～１，０００ｇ／ｍ^２、密度が０．０１～０．０４ｇ／ｃｍ^３であり、かつ、ＫＥＳに従い測定された圧縮荷重－圧縮歪み曲線の直線性であるＬＣ値が０．３～０．６である請求項１に記載のメルトブローン不織布。
　ＫＥＳに従い測定された圧縮レジリエンスであるＲＣ値が３０～５０％である請求項１に記載のメルトブローン不織布。
　ＫＥＳに従い測定された圧縮仕事量であるＷＣ値が５～３０Ｎ・ｍ／ｍ^２である請求項１に記載のメルトブローン不織布。
　ＪＩＳ　Ｌ　１９１３：２０１０（カンチレバー法）に準じて測定した長手（たて）方向及び幅（よこ）方向の剛軟度が、それぞれ６０ｍｍ以上である請求項１に記載のメルトブローン不織布。
　請求項１～６のいずれかに記載のメルトブローン不織布を有することを特徴とする吸音材。
　メルトブローン不織布と、他の不織布および／またはフェルトとが積層されてなる請求項７に記載の吸音材。
　車両用である請求項７または８に記載の吸音材。
　溶融プロピレン系樹脂を、幅方向に直線一列に間隔を置いて配置された多数の直径２００μｍ以下の孔径を有する紡糸ノズル列から吐出し、前記ノズル列の両側に設けられた熱風を噴出する空気ノズルにより、前記紡糸ノズルから吐出した溶融プロピレン系樹脂を前記空気ノズルから噴出する加熱空気により延伸し、前記ノズル列と対向して配置された随伴気流を吸引するスクリーン担持体上に吹き飛ばすと共に集積して極細繊維不織布を製造するメルトブローン装置において、前記紡糸ノズル列先端と前記スクリーン担持体上との間隔を４５ｃｍ以上とすることを特徴とする請求項１～８のいずれかに記載のメルトブローン不織布の製造方法。
　前記直径２００μｍ以下の孔径が同一径である請求項１０に記載のメルトブローン不織布の製造方法。
　前記ノズル列からの吐出方向が水平方向（横方向）または垂直方向である請求項１０に記載のメルトブローン不織布の製造方法。
　前記紡糸ノズル列先端と前記スクリーン担持体上との間隔を４５～９０ｃｍの範囲とする請求項１０に記載のメルトブローン不織布の製造方法。