WO2018228806A1 - Verfahren und vorrichtung zum laden einer wiederaufladbaren elektrochemischen energiespeicherzelle - Google Patents

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WO2018228806A1
WO2018228806A1 PCT/EP2018/063880 EP2018063880W WO2018228806A1 WO 2018228806 A1 WO2018228806 A1 WO 2018228806A1 EP 2018063880 W EP2018063880 W EP 2018063880W WO 2018228806 A1 WO2018228806 A1 WO 2018228806A1
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cell
storage cell
anode
cathode
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Johannes Sieg
Jochen Bandlow
Bernd Spier
Jochen Siehr
Frieder STOEHR
Daniel Dragicevic
Torben Materna
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Daimler Ag
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    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present invention relates to a method and a device for charging a rechargeable electrochemical energy storage cell.
  • Energy storage cells used for the battery packs that serve as electrical energy storage for the drive train.
  • Lithium-ion battery cells are known to comprise a negative electrode (anode), a positive electrode (cathode), a lithium ion permeable separator disposed between the anode and cathode, and a liquid electrolyte.
  • the anode and the cathode are each further electrically connected to a current conductor.
  • the anode and the cathode of a lithium-ion battery cell each consist of or contain active material.
  • active material lithium ions intercalate into the active anode material; during the discharge process, the lithium ions deintercalate again.
  • the active cathode material the opposite action takes place.
  • Electrodes are often referred to as intercalation electrodes.
  • the cathode is often a mixed oxide.
  • Lithium plating leads to an increased degradation of the battery cell (if that
  • metallic lithium reacts with the electrolyte or loses electrical contact, it is no longer available for further charging and discharging; only if the metallic lithium is still electrically connected, it can continue to intercalate or re-oxidize during discharge) and it is also discussed in the literature, an impact on the safety of the battery cell. For these reasons, lithium plating must be avoided when charging a lithium-ion battery cell.
  • the charging current strength map is determined in advance experimentally or simulatively. As an application, a full charge was chosen.
  • the maximum charge state permitted by the system with the maximum charge current determined according to this disclosure maximizes the lithium ion concentration gradients in the active material and in the electrolyte. For this reason, the full charge of a battery cell from the lowest to the highest state of charge is the most critical application.
  • the battery In motor vehicles with a (partial) electric drive train, the battery is not only charged via the mains, but it is also when driving
  • the battery cells are thus briefly recharged while driving, usually after a discharge phase (positive acceleration and holding the speed) (during a braking operation or a negative acceleration).
  • electrochemical energy storage cell can be charged with a maximum, not to lithium plating leading performance, both in the driving and in the
  • the proposed electrochemical energy storage cell (battery cell) with an anode and a cathode, wherein during the charging process, an electric charging current (/) is fed into the energy storage cell.
  • the method is characterized in that the electrical charging current (/) is regulated by means of a cell model such that the cell voltage (U ceU (t)) is less than or equal to the (metal ion) concentration- dependent electrochemical potential of the cathode based on the electrochemical potential of the metal reference electrode (0j (x pos , t) vs. Me / Me n + ) to avoid an electrochemical reaction at the anode.
  • the method is characterized in particular by the fact that a rechargeable electrochemical energy storage cell (battery cell) with a maximum, not leading to increased damage by deposition of metallic lithium on the surface of the particles of the anode (lithium plating) leading load in driving and mains operation can be, without this, a calculation of the anode potential is required.
  • recuperative charging pulse can thus be selected to be higher than the charging current intensity map according to the published patent application DE 10 201 6 007 479 A1 would allow for the same (local) state of charge and the same (local) temperature.
  • a suitable (digital) computing device is to be provided with (a) memory device (s) in order to provide the parameters necessary for the respective model used.
  • the electrical charging current (I) is regulated by means of a cell model such that the cell voltage ( is less than or equal to the sum (U C h (t)) that is formed from the
  • concentration-dependent electrochemical potential of the cathode based on the electrochemical potential of the metal reference electrode vs. Me / Me n + ) and at least one other addend, which represents an overvoltage, preferably the reaction overvoltage at the cathode ⁇ + (x pos , t)) and / or the
  • the calculation of the voltage quantities by the cell model (in addition to the cell current) is performed as a
  • Input a vector with at least one measured temperature (7) of the rechargeable electrochemical energy storage cell, optionally with an
  • the temperature (7) is not homogeneous due to the cell design and / or cooling, but there are warmer and colder areas. Due to the strongly temperature-dependent electrical and ionic conductivities of the materials installed in a battery cell, it follows that the current density in a battery cell is likewise not homogeneous. This results in different states of charge within the battery cell. The method should therefore be carried out in an advantageous manner taking into account the local charge states and the current density distribution.
  • the method can advantageously be carried out using at least one simplifying model approach, for example when carrying out the method in a motor vehicle.
  • Simplifying model approaches are known to the person skilled in the art and are encompassed by the present invention.
  • the charging current is determined in accordance with the above disclosed method according to the invention or one of its advantageous developments and additionally an empirically or simulatively determined parameter is subtracted from the cell voltage determined by the cell model in order to obtain a model error of the
  • the method is carried out with a rechargeable electrochemical energy storage cell which is only partially discharged;
  • the method is carried out with a lithium-ion energy storage cell
  • the method is carried out with a lithium-ion energy storage cell with a graphite anode;
  • the aging of the rechargeable electrochemical energy storage cell is tracked by an adaptation of the age-dependent model parameters over the service life of the rechargeable electrochemical energy storage cell;
  • Series connection of one or more parallel connected rechargeable electrochemical energy storage cells is performed, in particular with a battery with lithium-ion energy storage cells, preferably with a battery with lithium-ion energy storage cells, each containing a graphite anode.
  • an apparatus for charging a rechargeable electrochemical energy storage cell having an anode and a cathode the apparatus being characterized in that it is designed to regulate the charging current (/) by means of a cell model in such a way that the cell voltage (t / cell (t)) less than or equal to the concentration-dependent electrochemical potential of the cathode based on the electrochemical potential of the metal reference electrode ( ⁇ ( ⁇ 5 , t) vs. Me / Me n + ) in order to avoid an electrochemical reaction at the anode.
  • the device can also be set up in an advantageous manner to be able to carry out one of the advantageous developments of the method.
  • FIG. 2 is a schematic representation of an exemplary device (of an exemplary control loop) for carrying out the method according to the invention or one of its advantageous developments.
  • the simplified model of the battery cell 6 consists of an anode 1 of length n , a separator 2 of length L Sep and a cathode 3 of length
  • the current conductors at the anode 1 and the cathode 3 are assumed to be ideally conducting and omitted in this approach.
  • the two electrodes 1, 3 are made of porous active material, so that there is at each location x in the electrodes 1, 3 and at any time t in the solid state the potential ⁇ 5 ( ⁇ , t) and im
  • Electrolytes the potential ⁇ ⁇ ( ⁇ , ⁇ ) is given. In the area of the separator 2, only the potential in the electrolyte ⁇ ⁇ ( ⁇ , ⁇ ) exists. All sizes in the anode 1 are identified for clarity with a superscript minus (eg. 0 s ⁇ (x, t)) and all sizes in the cathode 3 with a superscript Plus (eg, 0 s + (x, t)) , Furthermore, overvoltages will occur
  • Cover layers such as e.g. neglected the solid electrolyte interphase (SEI) of the anode 1 and the influence of electrochemical double layers. These simplifications have no influence on the validity and feasibility of the solution according to the invention.
  • SEI solid electrolyte interphase
  • the cathode potential at the cathode particle and electrolyte interface at position x pos is calculated as:
  • ⁇ £ is the potential of the cathode material versus Li / Li + as a function of the concentration of lithium ions on the particle surface and ⁇ + the Reaction overvoltage for charge transfer. This is positive at the cathode 3 in the case of a charge of the battery cell 6.
  • the cell voltage of the battery cell 6 must therefore be controlled by a corresponding setting of the charging current such that it is less than or equal to the
  • concentration-dependent electrochemical potential of the cathode material based on the electrochemical potential of the metal reference electrode advantageously less than or equal to the concentration-dependent electrochemical potential of the cathode material based on the electrochemical potential of
  • Metal reference electrode plus at least one overvoltage in the illustrated example of the reaction overvoltage at the cathode 3 and / or
  • Control unit of a motor vehicle are calculated.
  • Graphite electrode is that the modeling of the diffusion in the graphite particles is significantly more complex than in the case of the present mixed on the cathode side mixed oxides.
  • ⁇ (x pos , t) can match the existing model approaches with a better
  • Accuracy can be calculated as the concentration-dependent electrochemical potential of the anode (ö (x, t), which is needed to calculate the anode potential ⁇ (. ⁇ > .
  • Fig. 2 shows schematically an exemplary device 4 (a control circuit 4) for
  • Carrying out the method according to the invention as can be used, for example, in a motor vehicle for the charging of a battery cell 6.
  • a maximum cell voltage L / ma x is specified by the manufacturer, which may not be exceeded during a charge of the battery cell 6. For this reason, the minimum (min) between this upper limit voltage U ma x and the quantity U ch (t) calculated by the cell model 7 must be formed in the vehicle. The result is a maximum nominal voltage.
  • the difference to the actual cell voltage is the input variable for a controller 5, which has a maximum charging current / ma x as manipulated variable as the output signal. This value can be reduced by a further minimum education (min) as the maximum charging current l ma x must be limited, for example, to prevent other damage mechanisms in addition to lithium plating.
  • the desired torque of the drive for speed reduction for example from the energy management system of the Motor vehicle is converted into a charging current, or limit the maximum charging current of the charger or the charging station.
  • the result is a maximum charging current with which the battery cell 6 can be charged without damaging lithium plating.
  • the method and the device 4 according to the present invention are also applicable to a direct parallel connection of a plurality of battery cells 6.
  • the cell model 7 in this case only the changed thermal and electrical
  • a maximum voltage U ch (t) must be calculated for each battery cell unit separately by a cell model 7, as described above.
  • the controller 5 must then ensure that no battery cell unit exceeds the maximum voltage due to an excessively high charging current.
  • Intercalation electrode are stored in the ions during charging, applicable.

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Laden einer wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle (6) mit einer Anode (1) und einer Kathode (3), wobei während des Ladevorgangs ein elektrischer Ladestrom (I) in die Energiespeicherzelle (6) eingespeist wird, wobei der elektrische Ladestrom (I) derart geregelt wird, dass die Zellspannung (U cell(t)) kleiner oder gleich dem konzentrationsabhängigen elektrochemischen Potential der Kathode bezogen auf das elektrochemische Potential der Metallreferenzelektrode (ϕ+ (ϰpos t) vs.Me/Men+) ist, um eine elektrochemische Reaktion an der Anode (1) zu vermeiden. Die vorliegende Erfindung betrifft auch eine Vorrichtung (4) zur Durchführung des Verfahrens.

Description

Verfahren und Vorrichtung zum Laden einer wiederaufladbaren elektrochemischen
Energiespeicherzelle
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Laden einer wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle.
Bei Kraftfahrzeugen mit einem (teil-)elektrischen Antriebsstrang (etwa Hybrid-, Plug-in- Hybrid und rein elektrisch angetriebene Kraftfahrzeuge) werden derzeit fast ausschließlich Lithium-Ionen-Batteriezellen als wiederaufladbare elektrochemische
Energiespeicherzellen (im nachfolgenden oftmals als Batteriezellen bezeichnet) für die Batteriepacks verwendet, die als elektrischer Energiespeicher für den Antriebsstrang dienen.
Lithium-Ionen-Batteriezellen weisen bekanntermaßen eine negative Elektrode (Anode), eine positive Elektrode (Kathode), einen zwischen Anode und Kathode angeordneten, für Lithium-Ionen durchlässigen Separator sowie einen flüssigen Elektrolyten auf. Die Anode und die Kathode sind weiter jeweils elektrisch leitend mit einem Stromableiter verbunden.
Die Anode und die Kathode einer Lithium-Ionen-Batteriezelle bestehen jeweils aus oder enthalten Aktivmaterial. Bei einem Ladevorgang interkalieren Lithium-Ionen in das aktive Anodenmaterial, beim Entladevorgang deinterkalieren die Lithium-Ionen wieder. Bei dem aktiven Kathodenmaterial findet der jeweils gegenläufige Vorgang statt. Derartige
Elektroden werden oftmals auch als Interkalations-Elektroden bezeichnet.
Für die Anode wird zum derzeitigen Stand der Technik als Aktivmaterial hauptsächlich Graphit verwendet, bei der Kathode handelt es sich oftmals um ein Mischoxid.
Ein Grund für den Einsatz von Graphit als Anodenmaterial ist, dass das elektrochemische Potential von geladenem Graphit gegenüber metallischem Lithium sehr gering ist. Somit ist die Spannungsdifferenz zwischen der positiven und negativen Elektrode nahe dem energetischen Optimum einer metallischen Lithium Anode. Die geringe Potentialdifferenz von lithiiertem Graphit zu metallischem Lithium ist aber mit dem Nachteil verbunden, dass es bei der Zuführung von positiver Ladeleistung zu einer Abscheidung von metallischem Lithium auf der Oberfläche der Graphitpartikel kommen kann, dem sog. Lithium-Plating.
Lithium-Plating führt zu einer erhöhten Degradation der Batteriezelle (falls das
abgeschiedene, metallische Lithium mit dem Elektrolyten reagiert oder den elektrischen Kontakt verliert, steht es nicht mehr für die weiteren Lade- und Entladevorgänge zur Verfügung; nur falls das metallische Lithium noch elektrisch angebunden ist, kann es weiter interkalieren oder beim Entladen wieder oxidieren) und es wird in der Literatur auch ein Einfluss auf die Sicherheit der Batteriezelle diskutiert. Aus diesen Gründen muss Lithium-Plating beim Laden einer Lithium-Ionen-Batteriezelle vermieden werden.
Aus der DE 10 2016 007 479 A1 ist ein Verfahren und eine Vorrichtung bekannt, um eine Batteriezelle mit einem hohen Ladestrom in möglichst kurzer Zeit zu laden, ohne dass es dabei zu Lithium-Plating kommt. Bei dem Verfahren gemäß der genannten
Offenlegungsschrift wird der Ladestrom aus einem Ladestromstärkenkennfeld in
Abhängigkeit des (lokalen) Ladezustands und der (lokalen) Temperatur der Batteriezelle berechnet. Das Ladestromstärkenkennfeld wird im Vorhinein experimentell oder simulativ bestimmt. Als Anwendungsfall wurde eine vollständige Aufladung gewählt.
Während eines Ladevorgangs vom tiefsten vom System (Fahrzeug / Batterie)
zugelassenen Ladezustand zum höchsten vom System zugelassenen Ladezustand mit dem gemäß dieser Offenlegungsschrift bestimmten maximalen Ladestrom werden die Lithium-Ionen-Konzentrationsgradienten im Aktivmaterial und im Elektrolyten am größten. Aus diesem Grund stellt die vollständige Ladung einer Batteriezelle vom tiefsten zum höchsten Ladezustand den kritischsten Anwendungsfall dar.
Bei Kraftfahrzeugen mit einem (teil-)elektrischen Antriebsstrang wird die Batterie aber nicht nur über das Stromnetz geladen, sondern es wird auch im Fahrbetrieb
Bremsenergie in Form von positiver Leistung in die Batterie zurückgespeist (sog.
Rekuperation). Die Batteriezellen werden im Fahrbetrieb also kurzzeitig, meistens nach einer Entladephase (positive Beschleunigung und Halten der Geschwindigkeit), teilweise wieder geladen (bei einem Bremsvorgang bzw. einer negativen Beschleunigung).
Für derartige Ladevorgänge ist das aus der DE 10 2016 007 479 A1 bekannte Verfahren nicht optimal. Vor diesem Hintergrund ist es Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Verfügung zu stellen, mit der eine wiederaufladbare,
elektrochemische Energiespeicherzelle mit einer maximalen, nicht zu Lithium-Plating führenden Leistung geladen werden kann, und dies sowohl im Fahr- als auch im
Netzbetrieb.
Diese Aufgaben werden gelöst durch das Verfahren gemäß Anspruch 1 und die
Vorrichtung gemäß Anspruch 9. Vorteilhafte Weiterbildungen des Verfahrens und der Vorrichtung sind Gegenstand der Unteransprüche.
Erfindungsgemäß wird ein Verfahren zum Laden einer wiederaufladbaren
elektrochemischen Energiespeicherzelle (Batteriezelle) mit einer Anode und einer Kathode vorgeschlagen, wobei während des Ladevorgangs ein elektrischer Ladestrom (/) in die Energiespeicherzelle eingespeist wird. Das Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass der elektrische Ladestrom (/) mittels eines Zellmodells derart geregelt wird, dass die Zellspannung (UceU (t)) kleiner oder gleich dem (Metallionen-)konzentrationsabhängigen elektrochemischen Potential der Kathode bezogen auf das elektrochemische Potential der Metallreferenzelektrode (0j(xpos, t) vs. Me/Men+) ist, um eine elektrochemische Reaktion an der Anode zu vermeiden.
Das Verfahren zeichnet sich insbesondere dadurch aus, dass eine wiederaufladbare elektrochemische Energiespeicherzelle (Batteriezelle) mit einer maximalen, nicht zu einer erhöhten Schädigung durch Abscheidung von metallischem Lithium auf der Oberfläche der Partikel der Anode (Lithium-Plating) führenden Leistung im Fahr- und Netzbetrieb geladen werden kann, ohne dass hierzu eine Berechnung des Anodenpotentials erforderlich ist.
Bei dem eingangs erwähnten Verfahren gemäß der Offenlegungsschrift DE 1 0 201 6 007 479 A1 ist es zur Ermittlung der maximalen Ladeleistung, bei der noch keine Abscheidung von metallischem Lithium auf der Anode eintritt, erforderlich, das Anodenpotential (etwa mittels eines Steuergeräts in einem Kraftfahrzeug) zu berechnen. Eine in einem
Kraftfahrzeug erfolgende, genaue, über die Alterung der Batteriezellen korrekte
Berechnung des Anodenpotentials durch ein physikalisch-elektrochemisches Zellmodell ist nach Wissensstand der Erfinder jedoch derzeit in einem Serienprodukt sowohl technisch als auch wirtschaftlich nicht oder nur mit erheblichem Aufwand umsetzbar. Dieser Nachteil wird durch die vorliegende Erfindung überwunden.
Wie oben bereits erwähnt, findet vor einem Laden einer Batterie eines Kraftfahrzeugs mittels Rekuperation in aller Regel ein (kurzzeitiger) Entladevorgang statt. Diese vorangehende Entladung führt dazu, dass die Konzentration an Lithium-Ionen an der Oberfläche der Graphitpartikel geringer ist als die mittlere Lithium-Ionen-Konzentration der Partikel. Der Ladestrom eines rekuperativen Ladepulses kann somit höher gewählt werden, als das Ladestromstärkenkennfeld gemäß der Offenlegungsschrift DE 10 201 6 007 479 A1 für den gleichen (lokalen) Ladezustand und der gleichen (lokalen) Temperatur zulassen würde.
Dies gilt auch für Ladevorgänge, die bei einem höheren als dem tiefsten Ladezustand, also in einem teilentladenen Zustand der Batteriezelle gestartet werden. Auch hier ist der maximale nicht zu Lithium-Plating führende Ladestrom aufgrund der geringeren Lithium- Ionen-Konzentration an der Oberfläche der Graphitpartikel und dem geringeren
Konzentrationsgradienten im Elektrolyten bei dem entsprechenden Ladezustand höher als das Ladestromstärkenkennfeld aus der Offenlegungsschrift DE 1 0 2016 007 479 A1 für den gleichen (lokalen) Ladezustand und der gleichen (lokalen) Temperatur zulassen würde.
Bezüglich des verwendeten bzw. verwendbaren Zellmodells bestehen keine besonderen Einschränkungen und es können bspw. bekannte elektrische, physikalischelektrochemische Modelle, in der Komplexität vereinfachte Modelle bspw. durch eine mathematische Modellordnungsreduktion (engl. Model Order Reduction, kurz MOR), durch eine Reduktion der simulierten Partikelanzahl, durch eine Abbildung des
physikalisch-elektrochemischen Zellmodells auf elektrische Bauteile, durch den Einsatz von wissensbasierten Methoden, wie beispielsweise künstliche neuronale Netze, Support- Vector-Methoden und Fuzzy-Systeme oder durch ähnliche, verwandte Methoden implementiert werden, um UCh(t) zu berechnen bzw. zu ermitteln.
Für die Berechnung der Spannungsgrößen durch das Zellmodell ist eine geeignete (digitale) Recheneinrichtung vorzusehen mit (einer) Speichereinrichtung(en), um die für das jeweilige eingesetzte Modell notwendigen Parameter zur Verfügung zu stellen. Gemäß einer ersten vorteilhaften Weiterbildung des Verfahrens wird der elektrische Ladestrom (I) mittels eines Zellmodells derart geregelt, dass die Zellspannung (
Figure imgf000007_0001
kleiner oder gleich der Summe ( UCh(t)) ist, die gebildet wird aus dem
konzentrationsabhängigen elektrochemischen Potential der Kathode bezogen auf das elektrochemische Potential der Metallreferenzelektrode
Figure imgf000007_0002
vs. Me/Men+) und wenigstens einem weiteren Summanden, der eine Überspannung darstellt, bevorzugt die Reaktionsüberspannung an der Kathode ^+ (xpos, t)) und/oder die
Elektrolytüberspannung (η (ί)).
Gemäß einer zweiten vorteilhaften Weiterbildung des Verfahrens wird für die Berechnung der Spannungsgrößen durch das Zellmodell (neben dem Zellstrom) als eine
Eingangsgröße ein Vektor mit wenigstens einer gemessenen Temperatur ( 7) der wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle, optional mit an
unterschiedlichen Stellen der wiederauf ladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle gemessenen Temperatur ( 7) verwendet.
Bspw. ist bei einer großformatigen Lithium-Ionen-Batteriezelle die Temperatur ( 7) aufgrund des Zelldesigns und/oder der Kühlung nicht homogen, sondern es existieren wärmere und kältere Bereiche. Aufgrund der stark temperaturabhängigen elektrischen und ionischen Leitfähigkeiten der in einer Batteriezelle verbauten Materialien folgt, dass auch die Stromdichte in einer Batteriezelle ebenfalls nicht homogen ist. Hieraus resultieren unterschiedliche Ladezustände innerhalb der Batteriezelle. Das Verfahren sollte demnach in vorteilhafter Weise unter Berücksichtigung der lokalen Ladezustände und der Stromdichtenverteilung durchgeführt werden.
Ebenso ist es von Vorteil, wenn durch das Zellmodell eine Überspannung oder
Überspannungen durch einen Offsetwert berücksichtigt wird/werden.
Da die bisher beschriebenen Modelle viel Rechenleistung benötigen und einen hohen Speicherbedarf aufweisen, kann in vorteilhafter Weise das Verfahren unter Verwendung von wenigstens einem vereinfachenden Modellansatz durchgeführt werden, etwa bei Durchführung des Verfahrens in einem Kraftfahrzeug. Vereinfachende Modellansätze sind dem Fachmann bekannt und von der vorliegenden Erfindung umfasst. Weiterhin ist es von Vorteil, wenn der Ladestrom gemäß dem oben offenbarten erfindungsgemäßen Verfahren oder einem seiner vorteilhaften Weiterbildungen ermittelt wird und zusätzlich ein empirisch oder simulativ ermittelter Parameter von der vom Zellmodell ermittelten Zellspannung subtrahiert wird, um einen Modellfehler des
Zellmodells zu berücksichtigen.
Ebenfalls von Vorteil ist es, wenn in dem verwendeten (gegebenenfalls vereinfachenden) Zellmodell eine Nachführung der Modellparameter über die Alterung der
wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle vorgenommen wird.
Weitere vorteilhafte und von der vorliegenden Anmeldung umfasste Ausgestaltungen des Verfahrens umfassen, dass
- das Verfahren mit einer wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle durchgeführt wird, die nur teilweise entladen ist;
- das Verfahren mit einer Lithium-Ionen-Energiespeicherzelle durchgeführt wird;
- das Verfahren mit einer Lithium-Ionen-Energiespeicherzelle mit einer Graphit-Anode durchgeführt wird;
- die Strom-, Temperatur- und Ladezustandsverteilung innerhalb der wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle berücksichtigt werden;
- die Alterung der wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle durch eine Anpassung der alterungsabhängigen Modellparameter über die Betriebsdauer der wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle nachgeführt wird;
- das Verfahren mit einer wiederaufladbaren Batterie mit parallel verschalteten, wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzellen oder mit einer
Reihenschaltung von einer oder mehreren parallel verschalteten wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzellen durchgeführt wird, insbesondere mit einer Batterie mit Lithium-Ionen-Energiespeicherzellen, bevorzugt mit einer Batterie mit Lithium- Ionen-Energiespeicherzellen, die jeweils eine Graphit-Anode enthalten.
Von der vorliegenden Erfindung umfasst ist auch eine Vorrichtung zum Laden einer wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle mit einer Anode und einer Kathode, wobei die Vorrichtung dadurch gekennzeichnet ist, dass sie dazu eingerichtet ist, den Ladestrom (/) mittels eines Zellmodells derart zu regeln, dass die Zellspannung (t/cell(t)) kleiner oder gleich dem konzentrationsabhängigen elektrochemischen Potential der Kathode bezogen auf das elektrochemische Potential der Metallreferenzelektrode (Φο (χρθ5, t) vs. Me/Men+) ist, um eine elektrochemische Reaktion an der Anode zu vermeiden.
Die Vorrichtung kann in vorteilhafter Weise auch dazu eingerichtet sein, eine der vorteilhaften Weiterbildungen des Verfahrens durchführen zu können.
Weitere Vorteile, Merkmale und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung sowie anhand der Zeichnung. Die vorstehend in der Beschreibung genannten Merkmale und Merkmalskombinationen sowie die nachfolgend in der Figurenbeschreibung genannten und/oder in den Figuren alleine gezeigten Merkmale und Merkmalskombinationen sind nicht nur in der jeweils angegebenen Kombination, sondern auch in anderen Kombinationen oder in Alleinstellung verwendbar, ohne den Rahmen der Erfindung zu verlassen.
Dabei zeigen:
Fig. 1 eine eindimensionale Modellvorstellung einer Batteriezelle; und
Fig. 2 eine schematische Darstellung einer beispielhaften Vorrichtung (eines beispielhaften Regelkreises) zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens oder einer seiner vorteilhaften Weiterbildungen.
Zur Beschreibung der erfindungsmäßigen Lösung wird nachfolgend von einer
vereinfachten, eindimensionalen Betrachtung einer Batteriezelle ausgegangen. Die Funktion der erfindungsmäßigen Lösung wird durch diese reduzierte Betrachtungsweise jedoch nicht eingeschränkt.
Wie in Fig. 1 dargestellt ist, besteht die vereinfachte Modellvorstellung der Batteriezelle 6 aus einer Anode 1 mit der Länge n, einem Separator 2 der Länge LSep und einer Kathode 3 der Länge
Figure imgf000009_0001
Die Stromableiter an der Anode 1 und der Kathode 3 werden als ideal leitend angenommen und entfallen bei dieser Betrachtungsweise. Die beiden Elektroden 1 , 3 bestehen aus porösem Aktivmaterial, so dass es an jedem Ort x in den Elektroden 1 , 3 und zu jeder Zeit t im Festkörper das Potential φ5 (χ, t) und im
Elektrolyten das Potential φ\ (χ, ί) gegeben ist. Im Bereich des Separators 2 existiert nur das Potential im Elektrolyten φλ (χ, ί) . Alle Größen in der Anode 1 werden zur besseren Übersicht mit einem hochgestellten Minus gekennzeichnet (bspw. 0s ~~ (x, t)) und alle Größen in der Kathode 3 mit einem hochgestellten Plus (z.B. 0s + (x, t)). Des Weiteren werden Überspannungen an
Deckschichten wie z.B. der Solid Electrolyte Interphase (SEI) der Anode 1 und der Einfluss von elektrochemischen Doppelschichten vernachlässigt. Diese Vereinfachungen haben keinen Einfluss auf die Gültigkeit und Ausführbarkeit der erfindungsmäßigen Lösung.
Lithium-Plating tritt auf, wenn das Potential an der Grenzfläche Oberfläche Graphitpartikel und Elektrolyt unter 0 V versus Li/Li+ fällt. Um Lithium-Plating zu vermeiden, muss also für im Bereich der Anode 1 gelten: φΑη(χ, t) := 0S- (x, t)—
Figure imgf000010_0001
(χ, t) > OV vs. Li/Li+
Die Abscheidung von metallischem Lithium auf der Oberfläche der Graphitpartikel findet aufgrund der hohen elektrischen Leitfähigkeit des Aktivmaterials und der vergleichsweise geringen Transportgeschwindigkeit der Lithium-Ionen im Elektrolyten durch Diffusion und Migration typischerweise zuerst an der Oberfläche der separatornahen Graphitpartikel statt. Daher gilt:
^krit = ^An
Und somit für das Kriterium zur Vermeidung von Lithium-Plating: An (*krit> = s~ (*krit> ~ 0f ( krit, > OV vS. Li/Li+
Für die Zellspannung, die an den Klemmen der Batteriezelle 6 gemessen werden kann, gilt: fceiiC = 0s+ ( pos> ~ 0s~ (O. mit xpos = LAn + LSep + LKat
Das Kathodenpotential an der Grenzfläche Kathodenpartikel und Elektrolyt an der Position xpos berechnet sich zu:
Figure imgf000010_0002
Hierbei ist φ£ das Potential des Kathodenmaterials versus Li/Li+ in Abhängigkeit der Konzentration der Lithium-Ionen an der Partikeloberfläche und η+ die Reaktionsüberspannung für den Ladungstransfer. Diese ist an der Kathode 3 positiv im Falle einer Ladung der Batteriezelle 6.
Im Folgenden wird eine Elektrolytüberspannung η für die weitere Verwendung definiert: ηι(ΐ) ■= Φ (Χ ΡΟ5> - 0r(*krit>
Mit diesen Größen kann nun die Grundgleichung für die erfindungsmäßige Lösung zur Vermeidung von Lithium-Plating hergeleitet werden:
0AnOkrit, = s~(*krit> ~ ΦΓ
Figure imgf000011_0001
> O VS. Li/Li+
<=> s~(*krit> ^ 0fOkrit, = >l {Xpos.t) ~ Vl(t <=> s~(*krit> ^ 0s+( pos' - Kat(*pos» ~ *7l(
<=> s~(*krit> - s~(O,t) > i/cell( ~ 0Kat( pos* ~ *7l(
<=> s~(*krit> - s~(O,t) > i/cell( - o(*pos» ~ *7+ Opos* 0 ~ *7l(
Da die elektrische Leitfähigkeit des Anodenmaterials hoch ist, ist der ohmsche
Spannungsabfall über das Aktivmaterial der Anode 1 klein, in Laderichtung positiv und kann damit für die erfindungsmäßige Lösung vorteilhaft nach unten zu null abgeschätzt werden:
OV < 0s _(xkrit,t) - 0s ~(O,t) « 1mV => 0s _(xkrit,t) - 0S ~(O, t) « OV Daraus folgt, dass zur Vermeidung von Lithium-Plating gelten muss: t/cell (0 ^ o(*pos> + V+{xPos>t) + Vl( ) =■ Uch t)
Die Zellspannung der Batteriezelle 6 muss also durch ein entsprechendes Stellen des Ladestroms derart geregelt werden, dass diese kleiner oder gleich dem
konzentrationsabhängigen elektrochemischen Potential des Kathodenmaterials bezogen auf das elektrochemische Potential der Metallreferenzelektrode ist, in vorteilhafter Weise kleiner oder gleich dem konzentrationsabhängigen elektrochemischen Potential des Kathodenmaterials bezogen auf das elektrochemische Potential der
Metallreferenzelektrode plus wenigstens einer Überspannung, im hier veranschaulichten Beispiel der Reaktionsüberspannung an der Kathode 3 und/oder der
Elektrolytüberspannung, damit eine Abscheidung von metallischem Lithium auf der Oberfläche der Anode 1 vermieden wird. Die Größe(n) bzw. die jeweilige Summe der Größen, im Folgenden als Uch bezeichnet, muss durchgängig (etwa mittels eines
Steuergeräts eines Kraftfahrzeugs) berechnet werden.
Im Vergleich zur direkten Berechnung des Anodenpotentials ΦΑΠ (Χ > (etwa mittels des erwähnten Steuergeräts) ist es von Vorteil, dass bei einer Unterschätzung der zu berechnenden Größen (f Ch,berechnet < ^ch.ist) die Regelung der Zellspannung auf
Figure imgf000012_0001
zu einem geringeren Ladestrom führt und Lithium-Plating somit ausgeschlossen wird. Dies ist insbesondere hilfreich, wenn die Alterung der Batteriezelle 6 nicht nachgeführt werden kann. Eine Alterung einer Batteriezelle 6 führt tendenziell zu höheren Überspannungen, so dass das Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung auch bei Alterung, also während der gesamten Lebensdauer der Batteriezelle 6 anwendbar bzw. gültig bleibt.
Ein weiterer Vorteil speziell bei Lithium-Ionen-Zellen mit einer negativen porösen
Graphitelektrode ist, dass die Modellierung der Diffusion in den Graphitpartikeln deutlich komplexer ist, als bei den gegenwertig auf der Kathodenseite verwendeten Mischoxiden. Somit kann φ (xpos, t) mit den vorhandenen Modellansätzen mit einer besseren
Genauigkeit berechnet werden als das konzentrationsabhängige elektrochemische Potential der Anode ( ö (x, t), das zur Berechnung des Anodenpotentials ΦΑΠ (.Χ > benötigt wird.
Fig. 2 zeigt schematisch eine beispielhafte Vorrichtung 4 (einen Regelkreis 4) zur
Durchführung des erfindungsmäßigen Verfahrens, wie es bspw. in einem Kraftfahrzeug für die Ladung einer Batteriezelle 6 verwendbar ist.
Um andere Schädigungsmechanismen neben Lithium-Plating zu verhindern, wird eine maximale Zellspannung L/max vom Hersteller vorgegeben, die während einer Ladung der Batteriezelle 6 nicht überschritten werden darf. Aus diesem Grund muss im Fahrzeug das Minimum (min) zwischen dieser oberen Grenzspannung Umax und der vom Zellmodell 7 berechneten Größe Uch(t) gebildet werden. Das Ergebnis ist eine maximale Soll- Spannung. Die Differenz zur Ist-Zellspannung ist die Eingangsgröße für einen Regler 5, der als Ausgangssignal einen maximalen Ladestrom /max als Stellgröße hat. Dieser Wert kann durch eine weitere Minimumbildung (min) reduziert werden, da der maximale Ladestrom lmax beispielsweise zur Vermeidung anderer Schädigungsmechanismen neben Lithium-Plating limitiert werden muss. Auch kann das Soll-Drehmoment des Antriebs zur Geschwindigkeitsreduktion, das etwa vom Energiemanagementsystem des Kraftfahrzeugs in einen Ladestrom umgerechnet wird, oder der maximale Ladestrom des Ladegeräts oder der Ladesäule limitieren. Das Ergebnis ist ein maximaler Ladestrom, mit dem die Batteriezelle 6 geladen werden kann, ohne dass es zu schädigendem Lithium- Plating kommt.
Das Verfahren und die Vorrichtung 4 gemäß der vorliegenden Erfindung sind auch bei einer direkten Parallelschaltung von mehreren Batteriezellen 6 anwendbar. Im Zellmodell 7 müssen in diesem Fall lediglich die veränderten thermischen und elektrischen
Randbedingungen angepasst werden. Die berechnete maximale Spannung t/ch(t) gilt dann für den ganzen Verbund der parallelverschalteten Batteriezellen 6. Weiter ist es erforderlich, dass der Regler 5 auf die höhere Kapazität und den geringeren
Innenwiderstand des parallelverschalteten Verbunds an Batteriezellen 6 eingestellt wird.
Werden mehrere einzelne Batteriezellen 6 oder mehrere parallelverschaltete
Batteriezelleinheiten in Reihe verschaltet, muss für jede Batteriezelleneinheit separat eine maximale Spannung Uch(t) durch ein Zellmodell 7, wie oben beschrieben, berechnet werden. Der Regler 5 muss dann sicherstellen, dass von keiner Batteriezelleinheit die maximale Spannung durch einen zu hohen Ladestrom überschritten wird.
Das erfindungsgemäße Verfahren und die erfindungsgemäße Vorrichtung 4 sowie dessen bzw. deren vorteilhafte Weiterbildungen sind bei allen Batteriezellen 6 mit einer
Interkalationselektrode, in die Ionen beim Ladevorgang eingelagert werden, anwendbar.
Auch ist das erfindungsgemäße Verfahren und die erfindungsgemäße Vorrichtung 4 sowie dessen bzw. deren vorteilhafte Weiterbildungen im automobilen Bereich, bei stationären Speichern, im Bereich der„Consumerelectronics", im Bereich des Modellbaus oder sonstigen Bereichen an- bzw. verwendbar, in denen wiederaufladbare
elektrochemische Energiespeicherzellen (Akkumulatoren) zum Einsatz kommen. Bezugszeichenliste
Anode
Separator
Kathode
Vorrichtung
Regler
Batteriezelle
Zellmodell

Claims

Patentansprüche
Verfahren zum Laden einer wiederaufladbaren elektrochemischen
Energiespeicherzelle (6) mit einer Anode (1 ) und einer Kathode
(3), wobei während des Ladevorgangs ein elektrischer Ladestrom (/) in die Energiespeicherzelle (6) eingespeist wird,
dadurch gekennzeichnet, dass
der elektrische Ladestrom (I) mittels eines Zellmodells derart geregelt wird, dass die Zellspannung (UceU(t)) kleiner oder gleich dem konzentrationsabhängigen elektrochemischen Potential der Kathode bezogen auf das elektrochemische Potential der Metallreferenzelektrode (Φο (χρθ5, t) vs. Me/Men+) ist,
um eine elektrochemische Reaktion an der Anode (1 ) zu vermeiden.
Verfahren gemäß Anspruch 1 ,
dadurch gekennzeichnet, dass
der elektrische Ladestrom (/) mittels eines Zellmodells derart geregelt wird, dass die Zellspannung (UceU(t)) kleiner oder gleich der Summe ( UCh(t)) ist, die gebildet wird aus dem konzentrationsabhängigen elektrochemischen Potential der Kathode bezogen auf das elektrochemische Potential der Metallreferenzelektrode
(Φο (xpos, vs. Me/Men+) und wenigstens einem weiteren Summanden, der eine Überspannung darstellt, bevorzugt die Reaktionsüberspannung an der Kathode (j7+(xpos, t)) und/oder die Elektrolytüberspannung (η (ί)).
Verfahren gemäß Anspruch 1 oder 2,
dadurch gekennzeichnet, dass
als eine Eingangsgröße für das Zellmodell (7) ein Vektor mit wenigstens einer gemessenen Temperatur ( 7) der wiederaufladbaren elektrochemischen
Energiespeicherzelle (6), optional mit an unterschiedlichen Stellen der
wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle (6) gemessenen Temperatur ( 7) verwendet wird.
4. Verfahren gemäß Anspruch 2 oder 3,
dadurch gekennzeichnet, dass
durch das Zellmodell (7) eine Überspannung oder Überspannungen durch einen Offsetwert berücksichtigt wird/werden.
5. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, dass
die Ermittlung des konzentrationsabhängigen elektrochemischen Potentials der Kathode bezogen auf das elektrochemische Potential der Metallreferenzelektrode (0o (xpos< vs- Me/Men+) oder der Summe (Uch(t)) unter Verwendung von wenigstens einem vereinfachenden Modellansatz erfolgt.
6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, dass
der Ladestrom gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5 ermittelt wird und zusätzlich ein empirisch oder simulativ ermittelter Parameter von der vom Zellmodell ermittelten Zellspannung subtrahiert wird, um einen Modellfehler des Zellmodells zu berücksichtigen.
7. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, dass
in dem verwendeten Zellmodell (7) eine Nachführung der Modellparameter über die Alterung der wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle (6) vorgenommen wird.
8. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, dass
- es mit einer wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle (6) durchgeführt wird, die nur teilweise entladen ist;
- es mit einer Lithium-Ionen-Energiespeicherzelle (6) durchgeführt wird;
- es mit einer Lithium-Ionen-Energiespeicherzelle (6) mit einer Graphit-Anode (1 ) durchgeführt wird;
- die Strom-, Temperatur- und Ladezustandsverteilung innerhalb der wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle (6) berücksichtigt werden;
- die Alterung der wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle (6) durch eine Anpassung der alterungsabhängigen Modellparameter über die
Betriebsdauer der wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzelle (6) berücksichtigt wird;
- es mit einer wiederaufladbaren Batterie mit parallel verschalteten,
wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzellen (6) oder mit einer Reihenschaltung von einer oder mehreren parallel verschalteten wiederaufladbaren elektrochemischen Energiespeicherzellen (6) durchgeführt wird, insbesondere mit einer Batterie mit Lithium-Ionen-Energiespeicherzellen (6), bevorzugt mit einer Batterie mit Lithium-Ionen-Energiespeicherzellen (6), die jeweils eine Graphit-Anode (1 ) enthalten.
9. Vorrichtung (4) zum Laden einer wiederaufladbaren elektrochemischen
Energiespeicherzelle (6) mit einer Anode (1 ) und einer Kathode (3), dadurch gekennzeichnet, dass
die Vorrichtung (4) dazu eingerichtet ist, den Ladestrom (I) mittels eines Zellmodells derart zu regeln, dass die Zellspannung (UceU(t)) kleiner oder gleich dem konzentrationsabhängigen elektrochemischen Potential der Kathode bezogen auf das elektrochemische Potential der Metallreferenzelektrode (Φο ( pos. vs- Me/ Men+) ist,
um eine elektrochemische Reaktion an der Anode (1 ) zu vermeiden.
10. Vorrichtung (4) gemäß Anspruch 9,
dadurch gekennzeichnet, dass
sie zur Durchführung eines Verfahrens gemäß einem der Ansprüche 2 bis 8 eingerichtet ist.
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