WO2018163775A1

WO2018163775A1 - 二次電池の製造方法

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Publication number: WO2018163775A1
Application number: PCT/JP2018/005751
Authority: WO
Inventors: 泰拓松▲崎▼
Original assignee: 株式会社村田製作所
Priority date: 2017-03-07
Filing date: 2018-02-19
Publication date: 2018-09-13

Abstract

本発明の一実施形態は、断面視にて正極１０Ａ、負極１０Ｂおよびセパレータ５０を含む電極構成層３００が平面状に複数積層された平面積層構造の電極組立体５００を有して成る二次電池の製造方法に関する。特に、本発明の一実施形態は、（ｉ）積層方向に沿って負極１０Ｂの少なくとも一方の主面にセパレータ５０を接着して、負極１０Ｂとセパレータ５０とを備えた電極構成層前駆体１００αを形成する工程と、（ｉｉ）積層方向に沿って電極構成層前駆体１００αを切断する工程とを少なくとも含む。

Description

二次電池の製造方法

　本発明は、二次電池の製造方法に関する。

　従前より充放電が繰り返し可能な二次電池が様々な用途に用いられている。例えば、二次電池は、スマートフォン、ノートパソコン等の電子機器の電源として用いられている。

　近年、当該電子機器の薄型化および小型化の要求が一層高まっていることに伴い、薄型化・小型化かつ高容量の二次電池が要求されている。かかる要求に応えるため、特許文献１には、二次電池の構成要素である電極組立体が断面視にて正極、負極およびセパレータを含む電極構成層が平面状に複数積層された平面積層構造を有する旨が開示されている。

特開２０１５－５２８６２９号公報

　ここで、本願発明者らは、平面積層構造型の電極組立体を製造する場合、以下の問題が生じ得ることを見出した。

　具体的には、平面積層構造型の電極組立体は、積層方向に沿ってセパレータ５０’を介して正極１０Ａ’と負極１０Ｂ’とを交互に接着し積層することによって得られる（図５参照）。当該交互の接着による積層に先立って、正極１０Ａ’、負極１０Ｂ’およびセパレータ５０’は、サイズおよび材質が相互に異なることに起因してそれぞれ個別に切断されることが当業者の技術常識となっている。しかしながら、かかる正極１０Ａ’、負極１０Ｂ’およびセパレータ５０’の個別の切断は、生産効率の観点から望ましいものとは言えない。

　本発明は、かかる事情に鑑みて案出されたものである。具体的には、本発明は、生産効率を向上可能な二次電池の製造方法を提供することを目的とする。

　上記目的を達成するために、本発明の一実施形態では、
　断面視にて正極、負極およびセパレータを含む電極構成層が平面状に複数積層された平面積層構造の電極組立体を有して成る二次電池の製造方法であって、
（ｉ）積層方向に沿って負極の少なくとも一方の主面にセパレータを接着して、負極とセパレータとを備えた電極構成層前駆体を形成する工程と、
（ｉｉ）積層方向に沿って電極構成層前駆体を切断する工程と
を少なくとも含む、二次電池の製造方法が提供される。

　本発明の一実施形態によれば、二次電池の生産効率を向上可能である。

図１Ａは、切断前の電極構成層前駆体を模式的に示した平面図である。図１Ｂは、切断前の電極構成層前駆体を模式的に示した断面図である。図１Ｃは、切断後の電極構成層前駆体を模式的に示した断面図である。図２は、電極組立体の製造フローの模式図である。図３Ａは、矩形形状の電極構成層前駆体の形成態様を模式的に示した平面図である。図３Ｂは、非矩形形状の電極構成層前駆体の形成態様を模式的に示した平面図である。図４は、電極構成層の基本的構成を模式的に示した断面図である。図５は、本願発明者らが見出した技術的課題を示す模式図である。

　本発明の一実施形態に係る二次電池の製造方法について説明する前に、二次電池の基本的構成について説明しておく。なお、本明細書でいう「二次電池」という用語は充電・放電の繰り返しが可能な電池のことを指す。「二次電池」は、その名称に過度に拘泥されるものではなく、例えば、「蓄電デバイス」なども包含し得る。本明細書でいう「平面視」とは、二次電池を構成する電極材の積層方向に基づく厚み方向に沿って対象物を上側または下側からみたときの状態のことである。又、本明細書でいう「断面視」とは、二次電池を構成する電極材の積層方向に基づく厚み方向に対して略垂直な方向からみたときの状態のことである。本明細書で直接的または間接的に用いる“上下方向”および“左右方向”は、それぞれ図中における上下方向および左右方向に相当する。特記しない限り、同じ符号または記号は、同じ部材・部位または同じ意味内容を示すものとする。ある好適な態様では、鉛直方向下向き（すなわち、重力が働く方向）が「下方向」に相当し、その逆向きが「上方向」に相当すると捉えることができる。

［二次電池の基本的構成］
　本発明では二次電池が提供される。本明細書でいう「二次電池」とは、充電・放電の繰り返しが可能な電池のことを指している。従って、本発明の二次電池は、その名称に過度
に拘泥されるものでなく、例えば“蓄電デバイス”なども本発明の対象に含まれ得る。二次電池は、外装体の内部に電極組立体と電解質とが収容および封入された構造を有して成る。本発明では、電極組立体は、正極、負極およびセパレータを含む電極構成層が複数積層された平面積層構造を有することを前提とする。また、外装体は、導電性ハードケース又はフレキシブルケース（パウチ等）の形態を採ってよい。外装体の形態がフレキシブルケース（パウチ等）である場合、複数の正極の各々は、正極用集電リードを介して、正極用外部端子に連結されている。正極用外部端子はシール部により外装体に固定され、当該シール部は電解質の液漏れを防止する。同様に、複数の負極の各々は、負極用集電リードを介して負極用外部端子に連結されている。負極用外部端子はシール部により外装体に固定され、シール部が電解質の液漏れを防止する。なお、これに限定されず、複数の正極の各々と接続される正極用集電リードは正極用外部端子の機能を備えていてよく、また、複数の負極の各々と接続される負極用集電リードは負極用外部端子の機能を備えていてよい。外装体の形態が導電性ハードケースの場合、複数の正極の各々は、正極用集電リードを介して、正極用外部端子に連結されている。正極用外部端子はシール部により外装体に固定され、当該シール部は電解質の液漏れを防止する。

　正極１０Ａは、少なくとも正極集電体１１Ａおよび正極材層１２Ａから構成されており（図４参照）、正極集電体１１Ａの少なくとも片面に正極材層１２Ａが設けられている。当該正極集電体１１Ａのうち正極材層１２Ａが設けられていない箇所、すなわち正極集電体１１Ａの端部には正極側引出しタブが位置付けられている。正極材層１２Ａには電極活物質として正極活物質が含まれている。負極１０Ｂは少なくとも負極集電体１１Ｂおよび負極材層１２Ｂから構成されており（図４参照）、負極集電体１１Ｂの少なくとも片面に負極材層１２Ｂが設けられている。当該負極集電体１１Ｂのうち負極材層１２Ｂが設けられていない箇所、すなわち負極集電体１１Ｂの端部には負極側引出しタブが位置付けられている。負極材層１２Ｂには電極活物質として負極活物質が含まれている。

　正極材層１２Ａに含まれる正極活物質および負極材層１２Ｂに含まれる負極活物質は、二次電池において電子の受け渡しに直接関与する物質であり、充放電、すなわち電池反応を担う正負極の主物質である。より具体的には、「正極材層１２Ａに含まれる正極活物質」および「負極材層１２Ｂに含まれる負極活物質」に起因して電解質にイオンがもたらされ、かかるイオンが正極１０Ａと負極１０Ｂとの間で移動して電子の受け渡しが行われて充放電がなされる。正極材層１２Ａおよび負極材層１２Ｂは特にリチウムイオンを吸蔵放出可能な層であることが好ましい。つまり、電解質を介してリチウムイオンが正極１０Ａと負極１０Ｂとの間で移動して電池の充放電が行われる二次電池が好ましい。充放電にリチウムイオンが関与する場合、二次電池は、いわゆる“リチウムイオン電池”に相当する。

　正極材層１２Ａの正極活物質は例えば粒状体から成るところ、粒子同士のより十分な接触と形状保持のためにバインダーが正極材層１２Ａに含まれていることが好ましい。更には、電池反応を推進する電子の伝達を円滑にするために導電助剤が正極材層１２Ａに含まれていてよい。同様に、負極材層１２Ｂの負極活物質は例えば粒状体から成るところ、粒子同士のより十分な接触と形状保持のためにバインダーが含まれることが好ましく、電池反応を推進する電子の伝達を円滑にするために導電助剤が負極材層１２Ｂに含まれていてよい。このように、複数の成分が含有されて成る形態ゆえ、正極材層１２Ａおよび負極材層１２Ｂはそれぞれ“正極合材層”および“負極合材層”などと称すこともできる。

　正極活物質は、リチウムイオンの吸蔵放出に資する物質であることが好ましい。かかる観点でいえば、正極活物質は例えばリチウム含有複合酸化物であることが好ましい。より具体的には、正極活物質は、リチウムと、コバルト、ニッケル、マンガンおよび鉄から成る群から選択される少なくとも１種の遷移金属とを含むリチウム遷移金属複合酸化物であることが好ましい。つまり、二次電池の正極材層１２Ａにおいては、そのようなリチウム遷移金属複合酸化物が正極活物質として好ましくは含まれている。例えば、正極活物質はコバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、リン酸鉄リチウム、または、それらの遷移金属の一部を別の金属で置き換えたものであってよい。このような正極活物質は、単独種として含まれてよいものの、二種以上が組み合わされて含まれていてもよい。より好適な態様では正極材層１２Ａに含まれる正極活物質がコバルト酸リチウムとなっている。

　正極材層１２Ａに含まれる得るバインダーとしては、特に制限されるわけではないが、ポリフッ化ビリニデン、ビリニデンフルオライド－ヘキサフルオロプロピレン共重合体、ビリニデンフルオライド－テトラフルオロチレン共重合体およびポリテトラフルオロチレンなどから成る群から選択される少なくとも１種を挙げることができる。正極材層１２Ａに含まれ得る導電助剤としては、特に制限されるわけではないが、サーマルブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、ケッチェンブラックおよびアセチレンブラック等のカーボンブラック、黒鉛、カーボンナノチューブおよび気相成長炭素繊維等の炭素繊維、銅、ニッケル、アルミニウムおよび銀等の金属粉末、ならびに、ポリフェニレン誘導体などから選択される少なくとも１種を挙げることができる。例えば、正極材層１２Ａのバインダーはポリフッ化ビニリデンであってよい。あくまでも例示にすぎないが、正極材層１２Ａの導電助剤はカーボンブラックである。さらに、正極材層１２Ａのバインダーおよび導電助剤が、ポリフッ化ビニリデンとカーボンブラックとの組合せとなっていてよい。

　負極活物質は、リチウムイオンの吸蔵放出に資する物質であることが好ましい。かかる観点でいえば、負極活物質は例えば各種の炭素材料、酸化物、または、リチウム合金などであることが好ましい。

　負極活物質の各種の炭素材料としては、黒鉛（天然黒鉛、人造黒鉛）、ソフトカーボン、ハードカーボン、ダイヤモンド状炭素などを挙げることができる。特に、黒鉛は電子伝導性が高く、負極集電体１１Ｂとの接着性が優れる点などで好ましい。負極活物質の酸化物としては、酸化シリコン、酸化スズ、酸化インジウム、酸化亜鉛および酸化リチウムなどから成る群から選択される少なくとも１種を挙げることができる。負極活物質のリチウム合金は、リチウムと合金形成され得る金属であればよく、例えば、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐｂ、Ｓｎ、Ｉｎ、Ｂｉ、Ａｇ、Ｂａ、Ｃａ、Ｈｇ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｔｅ、Ｚｎ、Ｌａなどの金属とリチウムとの２元、３元またはそれ以上の合金であってよい。このような酸化物は、その構造形態としてアモルファスとなっていることが好ましい。結晶粒界または欠陥といった不均一性に起因する劣化が引き起こされにくくなるからである。あくまでも例示にすぎないが、負極材層１２Ｂの負極活物質が人造黒鉛となっていてよい。

　負極材層１２Ｂに含まれ得るバインダーとしては、特に制限されるわけではないが、スチレンブタジエンゴム、ポリアクリル酸、ポリフッ化ビニリデン、ポリイミド系樹脂およびポリアミドイミド系樹脂から成る群から選択される少なくとも１種を挙げることができる。例えば負極材層１２Ｂに含まれるバインダーはスチレンブタジエンゴムとなっていてよい。負極材層１２Ｂに含まれる得る導電助剤としては、特に制限されるわけではないが、サーマルブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、ケッチェンブラックおよびアセチレンブラック等のカーボンブラック、黒鉛、カーボンナノチューブおよび気相成長炭素繊維等の炭素繊維、銅、ニッケル、アルミニウムおよび銀等の金属粉末、ならびに、ポリフェニレン誘導体などから選択される少なくとも１種を挙げることができる。なお、負極材層１２Ｂには、電池製造時に使用された増粘剤成分（例えばカルボキシルメチルセルロース）に起因する成分が含まれていてもよい。

　あくまでも例示にすぎないが、負極材層１２Ｂにおける負極活物質およびバインダーが人造黒鉛とスチレンブタジエンゴムとの組合せとなっていてよい。

　正極１０Ａおよび負極１０Ｂに用いられる正極集電体１１Ａおよび負極集電体１１Ｂは電池反応に起因して活物質で発生した電子を集めたり供給したりするのに資する部材である。このような集電体は、シート状の金属部材であってよく、多孔または穿孔の形態を有していてよい。例えば、集電体は金属箔、パンチングメタル、網またはエキスパンドメタル等であってよい。正極１０Ａに用いられる正極集電体１１Ａは、アルミニウム、ステンレスおよびニッケル等から成る群から選択される少なくとも１種を含んだ金属箔から成るものが好ましく、例えばアルミニウム箔であってよい。一方、負極１０Ｂに用いられる負極集電体１１Ｂは、銅、ステンレスおよびニッケル等から成る群から選択される少なくとも１種を含んだ金属箔から成るものが好ましく、例えば銅箔であってよい。

　正極１０Ａおよび負極１０Ｂに用いられるセパレータ５０は、正負極の接触による短絡防止および電解質保持などの観点から設けられる部材である。換言すれば、セパレータ５０は、正極１０Ａと負極１０Ｂとの間の電子的接触を防止しつつイオンを通過させる部材であるといえる。好ましくは、セパレータ５０は多孔性または微多孔性の絶縁性部材であり、その小さい厚みに起因して膜形態を有している。あくまでも例示にすぎないが、ポリオレフィン製の微多孔膜がセパレータとして用いられてよい。この点、セパレータ５０として用いられる微多孔膜は、例えば、ポリオレフィンとしてポリエチレン（ＰＥ）のみ又はポリプロピレン（ＰＰ）のみを含んだものであってよい。更にいえば、セパレータ５０は、“ＰＥ製の微多孔膜”と“ＰＰ製の微多孔膜”とから構成される積層体であってもよい。セパレータ５０の表面は無機粒子コート層および／または接着層等により覆われていてもよい。セパレータの表面は接着性を有していてもよい。なお、セパレータ５０は、その名称によって特に拘泥されるべきでなく、同様の機能を有する固体電解質、ゲル状電解質、絶縁性の無機粒子などであってもよい。なお、電極の取扱いの更なる向上の観点から、セパレータ５０と電極（正極１０Ａ／負極１０Ｂ）は接着されていることが好ましい。セパレータ５０と電極との接着は、セパレータ５０として接着性セパレータを用いること、電極材層（正極材層１２Ａ／負極材層１２Ｂ）の上に接着性バインダーを塗布および／または熱圧着すること等によって為され得る。セパレータ５０または電極材層に接着性を供する接着性バインダーの材料としては、ポリフッ化ビニリデン、フッ化ビニリデン－ヘキサフルオロプロピレン重合体、アクリル系樹脂等が挙げられる。接着性バインダー塗布等による接着層の厚みは０．５μｍ以上５μｍ以下であってよい。

　正極１０Ａおよび負極１０Ｂがリチウムイオンを吸蔵放出可能な層を有する場合、電解質は有機電解質および／または有機溶媒などの“非水系”の電解質であることが好ましい（すなわち、電解質が非水電解質となっていることが好ましい）。電解質では電極（正極１０Ａ・負極１０Ｂ）から放出された金属イオンが存在することになり、それゆえ、電解質は電池反応における金属イオンの移動を助力することになる。

　非水電解質は、溶媒と溶質とを含む電解質である。具体的な非水電解質の溶媒としては、少なくともカーボネートを含んで成るものが好ましい。かかるカーボネートは、環状カーボネート類および／または鎖状カーボネート類であってもよい。特に制限されるわけではないが、環状カーボネート類としては、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）およびビニレンカーボネート（ＶＣ）から成る群から選択される少なくとも１種を挙げることができる。鎖状カーボネート類としては、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）およびジプロピルカーボネート（ＤＰＣ）から成る群から選択される少なくも１種を挙げることができる。あくまでも例示にすぎないが、非水電解質として環状カーボネート類と鎖状カーボネート類との組合せが用いられ、例えばエチレンカーボネートとジエチルカーボネートとの混合物が用いられてよい。また、具体的な非水電解質の溶質としては、好ましくは例えばＬｉＰＦ_６、ＬｉＢＦ_４等のＬｉ塩が用いられる。また、具体的な非水電解質の溶質としては、好ましくは例えばＬｉＰＦ_６および／またはＬｉＢＦ_４等のＬｉ塩が用いられる。

　正極用集電リードおよび負極用集電リードとしては、二次電池の分野で使用されているあらゆる集電リードが使用可能である。そのような集電リードは、電子の移動が達成され得る材料から構成されればよく、例えばアルミニウム、ニッケル、鉄、銅、ステンレスなどの導電性材料から構成される。正極用集電リードはアルミニウムから構成されることが好ましく、負極用集電リードはニッケルから構成されることが好ましい。正極用集電リードおよび負極用集電リードの形態は特に限定されず、例えば、線又はプレート状であってよい。

　外部端子としては、二次電池の分野で使用されているあらゆる外部端子が使用可能である。そのような外部端子は、電子の移動が達成され得る材料から構成されればよく、通常はアルミニウム、ニッケル、鉄、銅、ステンレスなどの導電性材料から構成される。外部端子５は、基板と電気的かつ直接的に接続されてもよいし、または他のデバイスを介して基板と電気的かつ間接的に接続されてもよい。なお、これに限定されず、複数の正極の各々と接続される正極用集電リードが正極用外部端子の機能を備えていてよく、また、複数の負極の各々と接続される負極用集電リードは負極用外部端子の機能を備えていてよい。

　外装体は、上述のように導電性ハードケース又はフレキシブルケース（パウチ等）の形態を有していてよい。

　導電性ハードケースは、本体部および蓋部からなっている。本体部は当該外装体の底面を構成する底部および側面部から成る。本体部と蓋部とは、電極組立体、電解質、集電リードおよび外部端子の収容後に密封される。密封方法としては、特に限定されるものではなく、例えばレーザー照射法等が挙げられる。本体部および蓋部を構成する材料としては、二次電池の分野でハードケース型外装体を構成し得るあらゆる材料が使用可能である。そのような材料は電子の移動が達成され得る材料であればよく、例えばアルミニウム、ニッケル、鉄、銅、ステンレスなどの導電性材料が挙げられる。本体部および蓋部の寸法は、主として電極組立体の寸法に応じて決定され、例えば電極組立体を収容したとき、外装体内での電極組立体の移動（ズレ）が防止される程度の寸法を有することが好ましい。電極組立体の移動を防止することにより、電極組立体の破壊が防止され、二次電池の安全性が向上する。

　フレキシブルケースは、軟質シートから構成される。軟質シートは、シール部の折り曲げを達成できる程度の軟質性を有していればよく、好ましくは可塑性シートである。可塑性シートは、外力を付与した後、除去したとき、外力による変形が維持される特性を有するシートのことであり、例えば、いわゆるラミネートフィルムが使用できる。ラミネートフィルムからなるフレキシブルパウチは例えば、２枚のラミネートフィルムを重ね合わせ、その周縁部をヒートシールすることにより製造できる。ラミネートフィルムとしては、金属箔とポリマーフィルムを積層したフィルムが一般的であり、具体的には、外層ポリマーフィルム／金属箔／内層ポリマーフィルムから成る３層構成のものが例示される。外層ポリマーフィルムは水分等の透過および接触等による金属箔の損傷を防止するためのものであり、ポリアミドおよびポリエステル等のポリマーが好適に使用できる。金属箔は水分およびガスの透過を防止するためのものであり、銅、アルミニウム、ステンレス等の箔が好適に使用できる。内層ポリマーフィルムは、内部に収納する電解質から金属箔を保護するとともに、ヒートシール時に溶融封口させるためのものであり、ポリオレフィンまたは酸変性ポリオレフィンが好適に使用できる。

［本発明の二次電池の製造方法］
　本発明の一実施形態に係る二次電池の基本的構成を考慮した上で、以下、本発明の一実施形態に係る二次電池の製造方法について説明する。

　なお、本明細書でいう「電極構成層前駆体」とは、広義には電極組立体の構成要素である電極構成層（正極、負極、およびセパレータを含むもの）の製造途中段階のものを指す。本明細書でいう「電極構成層前駆体」とは、狭義には電極組立体の構成要素である一方の電極（負極に相当）とセパレータとを備えるものであって、他方の電極（正極に相当）を含まないものを指す。本明細書でいう「負極の主面（一方の主面又は両主面）にセパレータを接着する」とは、具体的には負極の構成要素である負極材層の主面にセパレータを接着することを指す。本明細書でいう「切断した電極構成層前駆体のセパレータに正極を接着する」とは、具体的には切断した電極構成層前駆体のセパレータに、当該セパレータの主面と正極の正極材層とが相互に対向するように正極を接着することを指す。

　本願発明者らは、二次電池の製造に際して、積層方向に沿ってセパレータ５０’を介して正極１０Ａ’と負極１０Ｂ’とを交互に接着して積層するに先立って行われる正極１０Ａ’、負極１０Ｂ’およびセパレータ５０’の個別切断が生産効率の観点から望ましくないという技術的課題（図５参照）を解決するために、鋭意検討し、本発明を案出するに至った。

　本願発明者らは、積層方向に沿ってセパレータ５０’を介して正極１０Ａ’と負極１０Ｂ’を交互に接着して積層するに先立って正極１０Ａ’、負極１０Ｂ’およびセパレータ５０’を個別切断するという当業者の技術的常識に敢えて反して本発明を案出した。つまり、本発明は、当該当業者の技術的常識に敢えて反して案出されている点に特徴を有する。

　具体的には、本発明の一実施形態では、断面視にて正極１０Ａ、負極１０Ｂおよびセパレータ５０を含む電極構成層を平面状に複数積層した平面積層構造の電極組立体５００を製造する。特に、本発明の一実施形態は、電極組立体５００の製造に際して（ｉ）積層方向に沿って負極１０Ｂの少なくとも一方の主面にセパレータ５０を接着して、負極１０Ｂとセパレータ５０とを備えた電極構成層前駆体１００αを形成する工程（図１Ａおよび図１Ｂ参照）と、（ｉｉ）積層方向に沿って電極構成層前駆体１００αを切断する工程（図１Ｃ参照）とを少なくとも含むことを特徴とする。

　本発明の一実施形態は、これまでの当業者の技術的常識であった「正極１０Ａ’、負極１０Ｂ’およびセパレータ５０’の個別切断後の積層方向に沿ったセパレータ５０’を介した正極１０Ａ’と負極１０Ｂ’の交互接着」ではなく、「積層方向に沿った負極１０Ｂおよびセパレータ５０の接着による電極構成層前駆体１００αの形成後の当該電極構成層前駆体１００αの切断」を特徴とする（図１Ａ～Ｃ参照）。

　本発明の一実施形態では、まず、積層方向に沿って負極集電体１１Ｂの少なくとも一方の主面、一例として両主面に負極材層１２Ｂを供して負極１０Ｂ_１を形成する。負極１０Ｂ_１を形成した後、負極１０Ｂ_１の両主面にセパレータ５０を接着（ホットプレス等）して電極構成層前駆体１００αを形成する（図１Ａおよび図１Ｂ参照）。これまでの当業者の技術常識によれば、正極１０Ａ’、負極１０Ｂ’およびセパレータ５０’を個別に切断する必要があったのに対して、本発明の一実施形態では、電極構成層前駆体１００αを形成した後、当該電極構成層前駆体１００αを積層方向に沿って切断する。かかる切断により、切断済みの電極構成層前駆体１００βの側面を略面一状にすることができる（図１Ｃ参照）。

　より具体的には、これまでの当業者の技術常識に従い、負極１０Ｂとセパレータ５０とを個別に各々切断する場合には、個別切断に起因して切断回数は２回となる（図５参照）。これに対して、本発明の一実施形態では、負極１０Ｂとセパレータ５０とを接着して一体形成した電極構成層前駆体１００αを切断する場合、一体形成後に切断を行うことに起因して切断回数は１回となる。又、本発明の一実施形態では、負極１０Ｂとセパレータ５０とが一体化されて電極構成層前駆体が形成されているため、積層方向に沿って切断した負極１０Ｂに対して、積層方向に沿って切断したセパレータ５０を位置合わせ、すなわちハンドリングする必要性がない。

　本発明の一実施形態では、上述のように切断回数がこれまでの当業者の技術常識と比べて相対的に少なく、かつ積層方向に沿って切断した負極に対する積層方向に沿って切断したセパレータ５０の位置合わせが必要ない。そのため、これに起因して切断済みの電極構成層前駆体１００βのセパレータ５０に正極を更に後刻に接着して得られる電極構成層の製造時間を好適に短縮することができる。かかる電極構成層の製造時間の好適な短縮により、当該電極構成層を積層方向に沿って複数積層して得られる電極組立体の製造時間を好適に短縮することができる。かかる電極組立体の製造時間の好適な短縮により、最終的に得られる当該電極組立体を有して成る二次電池の製造効率を好適に向上させることが可能となる。

　なお、本発明は、下記態様を採ることが好ましい。

　一態様では、上記（ｉ）の工程において、電極構成層前駆体１００α_１を形成するに先立って、負極１０Ｂ_１の両主面１０Ｂ_１１，１０Ｂ_１２にセパレータ５０を接着することが好ましい（図２左上領域参照）。

　図２の左上領域に示すように、負極１０Ｂ_１が負極集電体１１Ｂ_１および当該負極集電体１１Ｂ_１の両主面に供された負極材層１２Ｂ_１から構成されている場合、後刻のセパレータ５０を介した正極積層時には、負極材層１２Ｂ_１が負極集電体１１Ｂ_１の両主面に供されていることに起因して、負極１０Ｂ_１の両主面１０Ｂ_１１，１０Ｂ_１２にセパレータ５０を接着する必要がある。

　そこで、本態様では、負極１０Ｂ_１の両主面１０Ｂ_１１，１０Ｂ_１２にセパレータ５０を接着（ホットプレス等）して、電極構成層前駆体１００α_１を形成する（図２参照）。本態様では、当該電極構成層前駆体１００α_１を形成した後、積層方向に沿って電極構成層前駆体１００α_１を切断する。かかる切断により、切断済みの電極構成層前駆体１００β_１の側面を略面一状にすることができる（図２中央領域参照）。

　より具体的には、これまでの当業者の技術常識に従い、負極と当該負極の両主面に供されるセパレータとを個別に各々切断する場合には、個別切断に起因して切断回数は３回となる。これに対して、本態様では、負極１０Ｂ_１と負極の両主面に供されるセパレータ５０とを接着して一体形成した電極構成層前駆体１００α_１を切断する場合、一体形成後に切断を行うことに起因して切断回数は１回となる。又、本態様では、上述のように積層方向に沿って切断した負極１０Ｂ_１の両主面１０Ｂ_１１，１０Ｂ_１２にセパレータ５０を一体化して電極構成層前駆体１００α_１が形成されているため、積層方向に沿って切断したセパレータ５０の位置合わせが必要ない。

　本態様では、かかる切断回数がこれまでの当業者の技術常識と比べて２回少なく、積層方向に沿って切断した負極に対する積層方向に沿って切断したセパレータ５０の位置合わせが必要ないため、これに起因して切断済みの電極構成層前駆体１００β_１のセパレータ５０上に正極１０Ａ_１又は正極１０Ａ_２を更に接着して得られる電極構成層３００の製造時間をより好適に短縮することができる。かかる電極構成層３００の製造時間のより好適な短縮により、当該電極構成層３００を積層方向に沿って複数積層して得られる電極組立体５００の製造時間をより好適に短縮することができる。かかる電極組立体５００の製造時間のより好適な短縮により、最終的に得られる当該電極組立体５００を有して成る二次電池の製造効率をより好適に向上させることが可能となる。

　一態様では、上記（ｉ）の工程において、電極構成層前駆体１００α_２を形成するに先立って、負極１０Ｂ_２の一方の主面１０Ｂ_２１のみにセパレータ５０を接着することが好ましい（図２右上領域参照）。なお、本態様は、最終的に積層して得られる電極組立体の最外層領域形成のために用いられ得る。

　図２の右上領域に示すように、負極１０Ｂ_２が負極集電体１１Ｂ_２および当該負極集電体１１Ｂ_２の一方の主面のみに供された負極材層１２Ｂ_２から構成されている場合、後刻のセパレータ５０を介した正極積層時には、負極材層１２Ｂ_２が負極集電体１１Ｂ_２の一方の主面のみに供されていることに起因して、負極１０Ｂ_２の一方の主面１０Ｂ_２１にのみセパレータ５０を接着する必要がある。

　本態様では、負極１０Ｂ_２の一方の主面１０Ｂ_２１にのみセパレータ５０を接着（ホットプレス等）して、電極構成層前駆体１００α_２を形成する（図２参照）。本態様では、当該電極構成層前駆体１００α_２を形成した後、積層方向に沿って電極構成層前駆体１００α_２を切断する。かかる切断により、切断済みの電極構成層前駆体１００β_２の側面を略面一状にすることができる（図２中央領域参照）。

　より具体的には、これまでの当業者の技術常識を鑑みれば、負極と当該負極の一方の主面に供されるセパレータとを個別に各々切断する場合には、個別切断に起因して切断回数は２回となる。これに対して、本態様では、負極１０Ｂ_２と負極の一方の主面のみに供されるセパレータ５０とを接着して一体形成した電極構成層前駆体１００α_２を切断する場合、一体形成後に切断を行うことに起因して切断回数は１回となる。又、本態様では、上述のように切断した負極に対して積層方向に沿って切断したセパレータ５０の位置合わせが必要ない。

　本態様では、かかる切断回数がこれまでの当業者の技術常識と比べて１回少なく、かつ積層方向に沿って切断した負極に対する積層方向に沿って切断したセパレータ５０の位置合わせが必要ないため、これに起因して切断済みの電極構成層前駆体１００β_２のセパレータ５０上に正極１０Ａ_２を更に接着して得られる電極構成層３００の製造時間を好適に短縮することができる。かかる電極構成層３００の製造時間の好適な短縮により、当該電極構成層３００を積層方向に沿って複数積層して得られる電極組立体５００の製造時間を好適に短縮することができる。かかる電極組立体５００の製造時間の好適な短縮により、最終的に得られる当該電極組立体を有して成る二次電池の製造効率を好適に向上させることが可能となる。

　一態様では、上記（ｉｉ）の工程の実施後に、積層方向に沿って、切断した電極構成層前駆体１００β（１００β_１、１００β_２）のセパレータ５０に正極１０Ａ（１０Ａ_１、１０Ａ_２）を更に接着することが好ましい（図２参照）。

　上述のように、本発明では、負極１０Ｂ_２と負極の少なくとも一方の主面に供されるセパレータ５０とを接着して一体形成した電極構成層前駆体１００αを切断した後に、当該切断した電極構成層前駆体１００βのセパレータ５０に正極１０Ａを接着する。そのため、負極１０Ｂ_２と当該負極１０Ｂ_２の少なくとも一方の主面に供されるセパレータ５０とを個別に各々切断する場合と比べて、セパレータ５０のハンドリングが省略されるため所定形状に切断した正極１０Ａをセパレータ５０に接着（ホットプレス等）するまでの時間を相対的に短縮することができる。つまり、切断済みの電極構成層前駆体１００βのセパレータ５０上に正極１０を更に接着して得られる電極構成層３００の製造時間を好適に短縮することができる。

　一態様では、上記（ｉｉ）の工程において、切断により平面視にて矩形形状の電極構成層前駆体を形成してよい（図３Ａ参照）。

　本態様では、積層方向に沿った負極１０Ｂおよび当該負極１０Ｂの少なくとも一方の主面へのセパレータ５０の接着（ホットプレス等）により電極構成層前駆体１００αを形成した後、当該電極構成層前駆体１００αを積層方向に沿って切断する。具体的には、本態様では、切断後に平面視で矩形状の電極構成層前駆体が得られるように、電極構成層前駆体１００αを積層方向に沿って切断する。本態様では、負極１０Ｂと負極１０Ｂの少なくとも一方の主面に供されるセパレータ５０とを接着して一体形成した電極構成層前駆体１００αを切断するため、負極と当該負極の少なくとも一方の主面に供されるセパレータとを個別に各々切断する場合と比べて、切断回数を減じることができる。その結果、切断済みの電極構成層前駆体のセパレータ５０上に正極を更に接着して得られる電極構成層の製造時間を好適に短縮することができる。

　一態様では、上記（ｉｉ）の工程において、切断により平面視にて非矩形形状の電極構成層前駆体を形成することが好ましい（図３Ｂ参照）。又、一態様では、平面視にて非矩形形状の正極を、切断により形成した非矩形形状の電極構成層前駆体のセパレータに更に接着することが好ましい。

　本態様では、積層方向に沿った負極１０Ｂおよび当該負極１０Ｂの少なくとも一方の主面へのセパレータ５０の接着（ホットプレス等）により電極構成層前駆体１００αを形成した後、当該電極構成層前駆体１００αを積層方向に沿って切断する。具体的には、本態様では、切断後に平面視で非矩形状の電極構成層前駆体が得られるように、電極構成層前駆体１００αを積層方向に沿って切断する。なお、本明細書でいう「非矩形状」とは、平面視における電極／電極構成層前駆体の形状が正方形および長方形といった矩形状の概念に通常含まれるものでない形状を指しており、特にそのような正方形・長方形から部分的に一部欠いた形状のことを指している。従って、広義には、「非矩形状」は、厚み方向にて上側から見た平面視の電極／電極構成層前駆体の形状が正方形・長方形でない形状を指しており、狭義には、平面視の電極／電極構成層前駆体の形状が正方形・長方形をベースにしつつも、それから部分的に一部切欠いた形状（好ましくはベースの正方形・長方形のコーナー部分が切欠かれた形状）となっていることを指している。

　ここで、平面視で負極およびセパレータを個別に各々矩形状に切断する場合と比べて、平面視で負極およびセパレータを個別に各々非矩形状に切断する場合の方がその形状に起因してより精度の高い切断は相対的に困難となり得る。又、切断後にて平面視で非矩形状の負極と非矩形状のセパレータとの位置合わせは矩形状の場合と比べてその形状に起因して相対的に困難となり得る。

　これにつき、本態様では、負極１０Ｂと負極１０Ｂの少なくとも一方の主面に供されるセパレータ５０とを接着して一体形成した電極構成層前駆体１００αを切断するため、上記の相対的に困難となり得る精度の高い切断の回数を減じることができると共に、非矩形状の負極と非矩形状のセパレータとの位置合わせを回避できる。かかる点が本態様の有利な効果である。

　更に、これまでの当業者の技術常識に従い平面視で非矩形状の負極、セパレータ、および正極をそれぞれ個別に形成する場合に、上記の相対的に困難となり得る精度の高い切断と相対的に困難となり得る各層の位置合わせとがその都度要求される。これに対して、本態様では、相対的に困難となり得る精度の高い切断は、平面視で非矩形状の負極、セパレータ、および正極をそれぞれ個別に形成する場合と比べて、平面視で非矩形状の電極構成層前駆体を形成する場合と平面視で非矩形状の正極を形成する場合にのみ要求される。又、本態様では、相対的に困難となり得る各層の位置合わせは、平面視で非矩形状の負極、非矩形状のセパレータ、および非矩形状の正極を位置合わせする場合と比べて、平面視で非矩形状の電極構成層前駆体と平面視で非矩形状の正極とを位置合わせする場合にのみ要求される。

　この事からも、本態様は、平面視で非矩形状の負極、非矩形状のセパレータ、および非矩形状の正極をそれぞれ個別に形成およびこれらの位置合わせを行う従前の態様と比べて、相対的に困難となり得る精度の高い切断の回数と相対的に困難となり得る層の位置合わせの回数を減じることができる。かかる回数が減じられる結果、従前と比べて、切断済みの電極構成層前駆体のセパレータ５０上に正極を更に接着して得られる電極構成層の製造時間をより好適に短縮することができる。かかる電極構成層３００の製造時間のより好適な短縮により、当該電極構成層３００を積層方向に沿って複数積層して得られる電極組立体５００の製造時間をより好適に短縮することができる。

　本発明の一実施形態に係る二次電池は、蓄電が想定される様々な分野に利用することができる。あくまでも例示にすぎないが、本発明の一実施形態に係る二次電池、特に非水電解質二次電池は、モバイル機器などが使用される電気・情報・通信分野（例えば、携帯電話、スマートフォン、ノートパソコンおよびデジタルカメラ、活動量計、アームコンピューター、電子ペーパーなどのモバイル機器分野）、家庭・小型産業用途（例えば、電動工具、ゴルフカート、家庭用・介護用・産業用ロボットの分野）、大型産業用途（例えば、フォークリフト、エレベーター、湾港クレーンの分野）、交通システム分野（例えば、ハイブリッド車、電気自動車、バス、電車、電動アシスト自転車、電動二輪車などの分野）、電力系統用途（例えば、各種発電、ロードコンディショナー、スマートグリッド、一般家庭設置型蓄電システムなどの分野）、ならびに、ＩｏＴ分野、宇宙・深海用途（例えば、宇宙探査機、潜水調査船などの分野）などに利用することができる。

　５００　　　　　　　　　　　　　　　　電極組立体
　３００　　　　　　　　　　　　　　　　電極構成層
　１００α、１００α_１、１００α_２　　　電極構成層前駆体（切断前）
　１００β、１００β_１、１００β_２　　　電極構成層前駆体（切断後）
　５０、５０’　　　　　　　　　　　　　セパレータ
　１０Ａ、１０Ａ_１、１０Ａ_２、１０Ａ’　正極
　１０Ｂ、１０Ｂ_１、１０Ｂ_２、１０Ｂ’　負極
　１０Ｂ_１１、１０Ｂ_１２、１０Ｂ_２１　　負極の主面
　１１Ａ、１１Ａ’　　　　　　　　　　　正極集電体
　１１Ｂ、１１Ｂ_１、１１Ｂ_２、１１Ｂ’　負極集電体
　１２Ａ、１２Ａ’　　　　　　　　　　　正極材層
　１２Ｂ、１２Ｂ_１、１２Ｂ_２、１２Ｂ’　負極材層
　２０Ｂ　　　　　　　　　　　　　　　　タブ

Claims

　断面視にて正極、負極およびセパレータを含む電極構成層が平面状に複数積層された平面積層構造の電極組立体を有して成る二次電池の製造方法であって、
（ｉ）積層方向に沿って前記負極の少なくとも一方の主面に前記セパレータを接着して、該負極と該セパレータとを備えた電極構成層前駆体を形成する工程と、
（ｉｉ）前記積層方向に沿って前記電極構成層前駆体を切断する工程と
を少なくとも含む、二次電池の製造方法。
　前記（ｉ）の工程において、前記電極構成層前駆体を形成するに先立って、前記負極の両主面に前記セパレータを接着する、請求項１に記載の二次電池の製造方法。
　前記（ｉｉ）の工程の実施後に、前記積層方向に沿って、前記切断した前記電極構成層前駆体の前記セパレータに前記正極を接着する工程を更に含む、請求項１又は２に記載の二次電池の製造方法。
　前記（ｉｉ）の工程において、前記切断により平面視にて非矩形形状の前記電極構成層前駆体を形成する、請求項１～３のいずれかに記載の二次電池の製造方法。
　平面視にて非矩形形状の前記正極を、前記切断により形成した前記非矩形形状の前記電極構成層前駆体の前記セパレータに更に接着する、請求項３に従属する請求項４に記載の二次電池の製造方法。
　前記正極および前記負極がリチウムイオンを吸蔵放出可能な層を有する、請求項１～５のいずれかに記載の二次電池の製造方法。