WO2018110404A1 - 強化繊維プリプレグ、強化繊維プリプレグのテープおよび巻取体、ならびに強化繊維プリプレグおよび強化繊維プリプレグテープの製造方法 - Google Patents

強化繊維プリプレグ、強化繊維プリプレグのテープおよび巻取体、ならびに強化繊維プリプレグおよび強化繊維プリプレグテープの製造方法 Download PDF

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細川直史
山崎真明
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東レ株式会社
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    • C08J2363/00—Characterised by the use of epoxy resins; Derivatives of epoxy resins

Definitions

  • the present invention relates to a reinforcing fiber prepreg, a tape and a wound body of the reinforcing fiber prepreg, and a manufacturing method of the reinforcing fiber prepreg and the reinforcing fiber prepreg tape.
  • Reinforced fiber prepregs using carbon fibers, aramid fibers, glass fibers, etc. as reinforcing fibers can be used as structural materials for aircraft and automobiles, sports equipment, or materials for general industrial applications, taking advantage of their high specific strength and specific modulus. Has been. In the aircraft industry in particular, it is widely used for the purpose of saving fuel and reducing operating costs.
  • AFP Automatic Fiber Placement
  • AFP is a technique for automatically placing and laminating narrow tapes made of fibers and resin at appropriate locations.
  • Patent Document 1 As a technique for lowering the adhesion between the reinforcing fiber prepreg and the contact portion of the apparatus, a method of lowering the adhesion of the reinforcing fiber prepreg by cooling the reinforcing fiber prepreg supplied when laminating the reinforcing fiber prepregs is known.
  • Patent Document 1 a method of lowering the adhesion of the reinforcing fiber prepreg by cooling the reinforcing fiber prepreg supplied when laminating the reinforcing fiber prepregs is known.
  • Patent Document 1 In the technology disclosed in Patent Document 1, by providing a cooling chamber in which the reinforcing fiber prepreg to be supplied is provided, adhesion at the contact portion in the laminating apparatus is avoided, and the supply and conveyance of the reinforcing fiber prepreg is smoothly performed. Can be done.
  • a method of lowering the adhesiveness of the reinforcing fiber prepreg is known by making the resin harden to obtain a semi-cured reinforcing fiber prepreg (for example, patents) Reference 2).
  • the adhesiveness can be lowered by curing the resin reaction rate of the matrix resin composition contained in the reinforcing fiber prepreg to 20% to 70% to obtain a semi-cured prepreg. it can.
  • JP 2008-30296 A Japanese Unexamined Patent Publication No. 2016-155915
  • Patent Document 1 requires a cooling device and cooling energy, and has a problem that costs increase.
  • an object of the present invention is to provide a reinforcing fiber prepreg that can be suitably applied to conveyance in AFP while using a simple technique, and to manufacture a tape and a wound body using the reinforcing fiber prepreg, and a reinforcing fiber prepreg. It is to provide a method and a method for producing a reinforcing fiber prepreg tape.
  • the tackiness reduction treatment is at least one of a heat treatment, a plasma irradiation treatment, and a UV (ultraviolet) irradiation treatment.
  • a part of the reinforcing fiber prepreg having a thermosetting resin as a matrix is formed in the low-adhesion region by an adhesive reduction treatment selected from at least one of a heat treatment, a plasma irradiation treatment, and a UV irradiation treatment.
  • the manufacturing method of the reinforced fiber prepreg characterized by these.
  • the method for producing a reinforcing fiber prepreg according to [10] wherein the low-adhesion region is formed on a surface of the reinforcing fiber prepreg or a peripheral edge portion of the surface.
  • FIG. 1 is a schematic perspective view of a reinforcing fiber prepreg according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a schematic perspective view and a schematic cross-sectional view of a reinforcing fiber prepreg in which a part of the reinforcing fiber prepreg is a low-adhesion region that has been subjected to adhesiveness-reducing treatment, (B) a reinforcing fiber prepreg in which a low adhesion region is formed on the end face, and (c) a reinforcing fiber prepreg in which a low adhesion region is formed on the upper and lower surfaces.
  • the edge part shape of the reinforced fiber prepreg is the schematic perspective view and schematic sectional drawing of the reinforced fiber prepreg which are smaller than a normal part, (a) The edge part is elliptical shape A reinforcing fiber prepreg, (b) a reinforcing fiber prepreg having an end of a ⁇ shape, and (c) a reinforcing fiber prepreg having an end of a ⁇ shape are shown.
  • FIG. 1 is a schematic perspective view of a reinforcing fiber prepreg 1 according to an embodiment of the present invention.
  • the reinforcing fiber prepreg 1 is composed of reinforcing fibers and a matrix resin.
  • FIG. 1 illustrates the reinforcing fiber prepreg 1 that is relatively short in the depth direction, when applied to an AFP apparatus, the width needs to be a width that can be introduced into the AFP apparatus. .5 inch width, 1 inch width, 1/2 inch width, 1/4 inch width and 1/8 inch width can be exemplified. A certain length is required in the depth direction, and it may be wound in a spool or reel shape.
  • the reinforcing fiber is not particularly limited, but for example, it is preferable to use carbon fiber, glass fiber, aramid fiber, Kevlar fiber, or the like.
  • Examples of the form of the reinforcing fiber substrate include woven fabric, knitted fabric, non-woven fabric, unidirectional reinforcing fiber substrate, and non-crimp fabric.
  • the low adhesion reinforcing fiber prepreg 2 includes a low adhesion part (low adhesion area) 21 and a normal part 22.
  • the low-adhesion part 21 is a low-adhesion area in which the normal part 22 is subjected to an adhesive reduction process to reduce the adhesiveness.
  • the resin reaction rate of the low-adhesion part 21 is preferably 0.1% to 20%, more preferably 0.1% to 15%, for example, with respect to the resin reaction rate of the normal part 22.
  • the resin reaction rate of the matrix resin composition refers to the resin in the matrix resin composition contained in the low-adhesion portion 21 of the low-adhesion reinforcing fiber prepreg 2 ( For example, it means the reaction rate of epoxy resin).
  • the resin reaction rate of the matrix resin composition can be calculated by measuring the amount of heat generated by differential scanning calorimetry (DSC). Specifically, it can be calculated by the following equation from the curing heating value (E0) of the matrix resin composition and the curing heating value (E1) of the resin contained in the prepreg.
  • Resin reaction rate of matrix resin composition (%) ⁇ (E0 ⁇ E1) / E0 ⁇ ⁇ 100
  • the prepreg becomes too rigid and may not pass through the process.
  • the existence position and shape of the low-adhesion portion 21 may be in a part of the low-adhesion reinforcing fiber prepreg 2 as shown in FIG. 2, and the specific existence position and shape are not particularly limited. .
  • the shape whose peripheral part of the upper and lower surfaces of the low adhesion reinforcement fiber prepreg 2 is the low adhesion part 21 can be illustrated.
  • the shape whose end surface of the low adhesion reinforcement fiber prepreg 2 is the low adhesion part 21 can be illustrated.
  • FIG. 2 the shape whose end surface of the low adhesion reinforcement fiber prepreg 2 is the low adhesion part 21
  • a shape in which the upper and lower surfaces of the low-adhesion reinforcing fiber prepreg 2 are low-adhesion portions 21 can be exemplified.
  • the low adhesive portion at the position exemplified above, for example, the contact portion between the cutting device and the reinforcing fiber prepreg becomes a low adhesive portion, and the transportability of the reinforcing fiber prepreg can be improved.
  • the shape of the low adhesive portion include a dot shape and a stripe shape extending in the vertical, horizontal, and diagonal directions.
  • the end shape change reinforcing fiber prepreg 3 includes an end portion 31 and a normal portion 32 whose shapes are changed.
  • the shape of the end portion 31 is not particularly limited as long as the end portion 31 is partially thinner than the normal portion 32.
  • the shape whose cross-sectional shape of an edge part is an ellipse can be illustrated.
  • FIG. 3B a shape in which the cross-sectional shape of the end portion is a ⁇ shape can be exemplified.
  • the shape whose cross-sectional shape of an edge part is (DELTA) shape can be illustrated.
  • the contact area increases at the contact point between the apparatus and the end of the reinforcing fiber prepreg tape, and inconvenience occurs in the conveying process such as fluff and resin adhering to the apparatus from the end of the reinforcing fiber prepreg tape. There is a case.
  • the resin reaction rate of the end portion 31 is preferably 0.1% to 20%, and more preferably 0.1% to 15%, for example, with respect to the resin reaction rate of the normal portion 32.
  • the adhesiveness-reducing treatment is a treatment capable of reducing the adhesiveness
  • the mechanism and form are not limited.
  • at least one of a heat treatment, a plasma irradiation treatment, and a UV irradiation treatment can be exemplified.
  • the energy used for the treatment is preferably in the form of propagating through space, and UV irradiation is particularly preferred from the viewpoint of easy energy control.
  • FIG. 4 shows one embodiment of a method for producing a reinforcing fiber prepreg tape when the low-adhesion reinforcing fiber prepreg 2 is cut along the low-adhesion portion 21 with a slitter 4 (slit blade), (a) Is a schematic perspective view, (b) is a schematic plan view, and (b) is a schematic front sectional view.
  • a low-adhesion reinforcing fiber prepreg 2 provided with a plurality of low-adhesion portions 21 in parallel can be obtained as shown in FIG.
  • the cutting mechanism and the form of the slitter 4 are not limited.
  • a share cutter and a score cutter can be exemplified.
  • FIG. 5 shows one embodiment of a wound body 5 of a reinforcing fiber prepreg in which a part of the reinforcing fiber prepreg is a low-adhesion region that has been subjected to a tack reduction treatment
  • (a) is a schematic perspective view
  • (b) ) Respectively show schematic front views.
  • the wound body 5 of the low adhesion reinforcing fiber prepreg is obtained by winding the low adhesion reinforcing fiber prepreg 2 as described above into a bobbin shape.
  • This is a configuration in which the low adhesion reinforcing fiber prepreg 2 that is subsequently wound on the outer layer of the low adhesion reinforcing fiber prepreg 2 previously wound is directly wound.
  • the adhesive reduction process is performed on the region through which the slitter 4 passes.
  • a shield that does not transmit the processing energy in a region where the adhesiveness reduction processing is not performed.
  • the shape of the shield for example, by providing a plurality of holes, it is possible to perform a low-adhesion treatment in a spot shape, or it is possible to perform a low-adhesion treatment in a stripe shape by providing a slit.
  • the reinforcing fiber prepreg 1 when the reinforcing fiber prepreg 1 is at a high temperature, it is reinforced.
  • a technique in which the fiber prepreg 1 and the cutting device do not physically contact each other is desirable. In the case where physical contact is unavoidable, it is desirable to cool the reinforcing fiber prepreg 1 until the adhesiveness is lowered before contacting the cutting device.
  • an adhesive reduction process at least 1 process of a heat processing, a plasma irradiation process, and UV irradiation process can be illustrated. By controlling the treatment time and treatment energy, the shape and thickness of the tackiness reduction treatment region can be controlled in the thickness direction of the reinforcing fiber prepreg 1.
  • the slitter 4 is cut so as to pass through the low-adhesion portion 21 of the low-adhesion reinforcing fiber prepreg 2 that has been subjected to the adhesive reduction treatment.
  • a shear cutting blade or a score cutting blade can be used as the type of blade used for cutting.
  • Prepreg A prepreg “T800H / 3900-2” (reinforced fiber: carbon fiber, thermosetting matrix resin: epoxy resin) manufactured by Toray Industries, Inc. was prepared.
  • the prepreg has a carbon fiber (CF) basis weight of 190 g / m 2 and a resin content of 35.5% by weight.
  • Carbon fiber T800H-12K has an average single yarn diameter of 5 ⁇ m and a tensile strength of 560 kgf / mm 2 .
  • this material is merely an example of a preferred embodiment of the present invention, and the present invention is not limited to these materials.
  • Example 1 In Example 1, a reinforcing fiber prepreg having a resin reaction rate of 0.1% was used. Heat treatment was used as the method for reducing the tackiness. A test piece (width 15 mm, length 300 mm) was allowed to stand in an oven at 60 ° C., and the resin was reacted until the resin reaction rate reached 0.1%. It left still on a metal plate in the room temperature state, and it pressed for 1 second so that it might become 0.05 MPa from the top. Thereafter, when the metal plate and the reinforcing fiber prepreg were observed, they were not adhered. Subsequently, the reinforcing fiber prepreg was cut out to obtain a sample having a length of 100 mm and a width of 15 mm. When the sample was bent, the end-to-end distance could be 40 mm.
  • Example 2 In Example 2, a reinforcing fiber prepreg having a resin reaction rate of 7.3% was used. Heat treatment was used as the method for reducing the tackiness. A test piece (width 15 mm, length 300 mm) was allowed to stand in an oven at 60 ° C., and the resin was reacted until the resin reaction rate reached 7.3%. It left still on a metal plate in the room temperature state, and it pressed for 1 second so that it might become 0.05 MPa from the top. Thereafter, when the metal plate and the reinforcing fiber prepreg were observed, they were not adhered. Subsequently, the reinforcing fiber prepreg was cut out to obtain a sample having a length of 100 mm and a width of 15 mm. When the sample was bent, the end-to-end distance could be 40 mm.
  • Example 3 In Example 3, a reinforced fiber prepreg having a resin reaction rate of 14.5% was used. Heat treatment was used as the method for reducing the tackiness. A test piece (width 15 mm, length 300 mm) was allowed to stand in an oven at 60 ° C., and the resin was reacted until the resin reaction rate reached 14.5%. It left still on a metal plate in the room temperature state, and it pressed for 1 second so that it might become 0.05 MPa from the top. Thereafter, when the metal plate and the reinforcing fiber prepreg were observed, they were not adhered. Subsequently, the reinforcing fiber prepreg was cut out to obtain a sample having a length of 100 mm and a width of 15 mm. When the sample was bent, the end-to-end distance could be 40 mm.
  • Comparative Example 1 In Comparative Example 1, a reinforced fiber prepreg that was uncured and had a resin reaction rate of 0% was used. It left still on a metal plate in the room temperature state, and it pressed for 1 second so that it might become 0.05 MPa from the top. Thereafter, when the metal plate and the reinforcing fiber prepreg were observed, they were adhered. Subsequently, the reinforcing fiber prepreg was cut out to obtain a sample having a length of 100 mm and a width of 15 mm. When the sample was bent, the end-to-end distance could be 40 mm.
  • Comparative Example 2 In Comparative Example 2, a reinforcing fiber prepreg having a resin reaction rate of 28.2% was used. Heat treatment was used as the method for reducing the tackiness. A test piece (width 15 mm, length 300 mm) was allowed to stand in an oven at 60 ° C., and the resin was allowed to react until the resin reaction rate reached 28.2%. It left still to a metal plate in the room temperature state, and it pressed for 1 second so that it might become 0.05 MPa from the top. Thereafter, when the metal plate and the reinforcing fiber prepreg were observed, they were not adhered. Subsequently, the reinforcing fiber prepreg was cut out to obtain a sample having a length of 100 mm and a width of 15 mm. When the sample was bent, the distance between the end portions could not be reduced to 40 mm.
  • Table 1 shows the resin reaction rates and evaluation results of Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 and 2.
  • the low-adhesion reinforcing fiber prepreg according to the present invention facilitates the AFP conveyance process, and the low-adhesion reinforcing fiber prepreg can be suitably applied to AFP (Automatic Fiber Placement) used in the aircraft industry and the automobile industry.
  • AFP Automatic Fiber Placement

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Abstract

熱硬化性樹脂をマトリクスとする強化繊維プリプレグであって、強化繊維プリプレグの一部が、粘着性低下処理された低粘着領域であり、好ましくは低粘着領域の樹脂反応率が０．１％～２０％である強化繊維プリプレグ、その強化繊維プリプレグから得られるテープおよび巻取体、ならびにそれら強化繊維プリプレグおよび強化繊維プリプレグテープの製造方法。簡便な技術を用いつつ、とくにＡＦＰの搬送に好適に適用可能な粘着性が適切に低下された強化繊維プリプレグテープを提供することができる。

Description

強化繊維プリプレグ、強化繊維プリプレグのテープおよび巻取体、ならびに強化繊維プリプレグおよび強化繊維プリプレグテープの製造方法
　本発明は、強化繊維プリプレグ、強化繊維プリプレグのテープおよび巻取体、ならびに強化繊維プリプレグおよび強化繊維プリプレグテープの製造方法に関する。
　炭素繊維やアラミド繊維、ガラス繊維等を強化繊維として用いた強化繊維プリプレグは、その高い比強度・比弾性率を生かして、航空機や自動車等の構造材料、スポーツ用品あるいは一般産業用途の素材として利用されている。特に航空機産業においては燃料節約及び操業コストの削減を目的に、幅広く利用されている。
　これらの航空機部材を製造するにあたり、ＡＦＰ（Ａｕｔｏｍａｔｉｃ　Ｆｉｂｅｒ　Ｐｌａｃｅｍｅｎｔ）技術が活用されている。ＡＦＰとは、繊維と樹脂からなる細幅のテープを適切な場所に自動で配置し、積層する技術である。
　ＡＦＰ技術に使用されるテープは、装置内で、ガイドロール等の接触部と粘着することがないように搬送する必要がある。
　強化繊維プリプレグと装置の接触部の粘着性を下げる技術として、強化繊維プリプレグ同士を積層するに際し、供給される強化繊維プリプレグを冷却することで、強化繊維プリプレグの粘着性を下げる方法が知られている（例えば、特許文献１）。特許文献１に開示された技術では、供給される強化繊維プリプレグが収納された冷却室を設けることで、積層装置内における接触部での粘着を回避して、強化繊維プリプレグの供給・搬送を円滑に行うことができる。
　また、強化繊維プリプレグの粘着性を下げる別の技術として、樹脂の硬化を進ませて半硬化強化繊維プリプレグとすることで、強化繊維プリプレグの粘着性を下げる方法が知られている（例えば、特許文献２）。特許文献２に開示された技術では、強化繊維プリプレグに含まれるマトリックス樹脂組成物の樹脂反応率を２０％～７０％になるまで硬化させて半硬化プリプレグとすることで、粘着性を下げることができる。
特開２００８－３０２９６号公報 特開２０１６－１５５９１５号公報
　しかしながら、特許文献１に開示される冷却を行う方法では、冷却装置と冷却エネルギーが必要であり、コストが高くなるという問題があった。
　また、特許文献２に開示される樹脂の半硬化により強化繊維プリプレグの粘着性を下げる方法では、強化繊維プリプレグの積層時に必要な粘着性を得ることができず、ＡＦＰに適用できないという問題があった。
　そこで本発明の課題は、簡便な技術を用いつつ、ＡＦＰにおける搬送に好適に適用可能な強化繊維プリプレグを提供するとともに、その強化繊維プリプレグを用いたテープと巻取体、および強化繊維プリプレグの製造方法および強化繊維プリプレグテープの製造方法を提供することにある。
　上記課題を達成するために、本発明では以下の構成が採用される。すなわち、
［１］熱硬化性樹脂をマトリクスとする強化繊維プリプレグであって、前記強化繊維プリプレグの一部が、粘着性低下処理された低粘着領域である強化繊維プリプレグ。
［２］前記低粘着領域の樹脂反応率が０．１％～２０％である［１］に記載の強化繊維プリプレグ。
［３］前記粘着性低下処理が、加熱処理、プラズマ照射処理、およびＵＶ（紫外線）照射処理のうちの少なくとも１つの処理である［１］または［２］に記載の強化繊維プリプレグ。
［４］前記強化繊維プリプレグの表面または表面の周縁部が前記低粘着領域である［１］～［３］のいずれかに記載の強化繊維プリプレグ。
［５］前記強化繊維プリプレグの端面が前記低粘着領域である［１］～［４］のいずれかに記載の強化繊維プリプレグ。
［６］［１］～［５］のいずれかに記載の強化繊維プリプレグに設けられた前記低粘着領域に沿って裁断された強化繊維プリプレグテープ。
［７］熱硬化性樹脂をマトリクスに用いた強化繊維プリプレグテープであって、前記強化繊維プリプレグテープの長手方向に直交する断面における最大幅に対し、両端部からそれぞれ前記最大幅の１０％まで入り込んだ領域を占める端部の断面積が、該強化繊維プリプレグテープの長手方向に直交する断面積全体の１５％未満であることを特徴とする強化繊維プリプレグテープ。
［８］［１］～［５］のいずれかに記載の強化繊維プリプレグに設けられた前記低粘着領域に沿って裁断された［７］に記載の強化繊維プリプレグテープ。
［９］熱硬化性樹脂をマトリクスとする強化繊維プリプレグの巻取体であって、前記強化繊維プリプレグの一部が粘着性低下処理された低粘着領域を有するとともに、先に巻き付けられた前記強化繊維プリプレグの外層上に続いて巻き付けられる前記強化繊維プリプレグが直接巻き付けられてなる強化繊維プリプレグの巻取体。
［１０］熱硬化性樹脂をマトリクスとする強化繊維プリプレグの一部を、加熱処理、プラズマ照射処理、およびＵＶ照射処理のうちの少なくとも１つから選ばれる粘着性低下処理により低粘着領域に形成することを特徴とする強化繊維プリプレグの製造方法。
［１１］前記強化繊維プリプレグの表面または表面の周縁部に前記低粘着領域を形成する［１０］に記載の強化繊維プリプレグの製造方法。
［１２］［１０］または［１１］に記載の製造方法によって得られた強化繊維プリプレグの前記低粘着領域に沿って裁断することを特徴とする強化繊維プリプレグテープの製造方法。
　本発明によれば、簡便な技術を用いつつ、とくにＡＦＰの搬送に好適に適用可能な粘着性が適切に低下された強化繊維プリプレグテープを提供することができる。
本発明の一実施態様に係る強化繊維プリプレグの概略斜視図である。 本発明に係る、強化繊維プリプレグの一部が、粘着性低下処理された低粘着領域である強化繊維プリプレグの概略斜視図および概略断面図であり、（ａ）低粘着領域が端部の上下面に形成されている強化繊維プリプレグ、（ｂ）低粘着領域が端面に形成されている強化繊維プリプレグ、（ｃ）低粘着領域が上下面に形成されている強化繊維プリプレグをそれぞれ示している。 本発明の一実施態様に係る、強化繊維プリプレグの端部形状が、通常部と比べ小さくなっている強化繊維プリプレグの概略斜視図および概略断面図であり、（ａ）端部が楕円形状である強化繊維プリプレグ、（ｂ）端部がΣ形状である強化繊維プリプレグ、（ｃ）端部がΔ形状である強化繊維プリプレグをそれぞれ示している。 本発明の一実施態様に係る、強化繊維プリプレグの低粘着領域に沿って裁断する強化繊維プリプレグテープの製造方法の概略図であり、（ａ）概略透視斜視図、（ｂ）概略平面図、（ｂ）概略正面断面図をそれぞれ示している。 本発明の一実施態様に係る、強化繊維プリプレグの巻取体の概略図であり、（ａ）概略斜視図、（ｂ）概略正面図をそれぞれ示している。
　以下に、本発明の望ましい実施の形態を、図面を参照しながら説明する。ただし、以下に示す実施態様は、あくまで本発明の望ましい実施の形態の例示であって、本発明は、これら実施態様に限定されるものではない。
　図１は本発明の一実施態様に係る強化繊維プリプレグ１の概略斜視図である。強化繊維プリプレグ１は、強化繊維とマトリックス樹脂により構成されている。
　図１では奥行き方向に比較的短い強化繊維プリプレグ１を例示しているが、ＡＦＰ装置に適用される場合には、幅に関して、ＡＦＰ装置に導入できる幅であることが必要であり、例えば、１．５インチ幅、１インチ幅、１/２インチ幅、１/４インチ幅、１/８インチ幅が例示できる。奥行き方向には、ある程度の長さが必要であり、スプールやリール形状に巻かれていてもよい。
　強化繊維としては、特に限定されないが、例えば、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、ケブラー繊維等を用いることが好ましい。強化繊維の基材の形態としては、例えば、織物、編物、不織布、一方向強化繊維基材、ノンクリンプファブリックを例示することができる。
　次に、低粘着強化繊維プリプレグについて、図２を用いて説明する。低粘着強化繊維プリプレグ２は、低粘着部（低粘着領域）２１と通常部２２で構成される。低粘着部２１は通常部２２に対して、粘着性低下処理を施し、粘着性を低下させた低粘着領域である。低粘着部２１の樹脂反応率は、例えば、通常部２２の樹脂反応率に対して、０．１％～２０％であることが好ましく、より好ましくは０．１％～１５％である。
　本発明において、マトリックス樹脂組成物の樹脂反応率（以下、単に「樹脂反応率」ともいう。）とは、低粘着強化繊維プリプレグ２の低粘着部２１に含まれるマトリックス樹脂組成物中の樹脂（例えば、エポキシ樹脂）の反応率を意味する。マトリックス樹脂組成物の樹脂反応率は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって硬化発熱量を測定することにより算出することができる。具体的には、マトリックス樹脂組成物の硬化発熱量（Ｅ０）とプリプレグに含まれる樹脂の硬化発熱量（Ｅ１）から、以下の式によって算出できる。
　マトリックス樹脂組成物の樹脂反応率（％）＝｛（Ｅ０－Ｅ１）／Ｅ０｝×１００
　樹脂反応率が２０％を越えると、プリプレグが剛直になりすぎ、プロセスを通過できないことがある。
　また、低粘着部２１の存在位置と形状は、図２に示すように、低粘着強化繊維プリプレグ２の一部にあればよく、その具体的な存在位置と形状は特に限定されるものではない。例えば、図２の（ａ）に示すように、低粘着強化繊維プリプレグ２の上下面の周縁部が、低粘着部２１である形状を例示することができる。また、図２の（ｂ）に示すように、低粘着強化繊維プリプレグ２の端面が、低粘着部２１である形状を例示することができる。さらに、図２の（ｃ）に示すように、低粘着強化繊維プリプレグ２の上下面が、低粘着部２１である形状を例示することができる。低粘着部が上記で例示した位置にあることで、例えば切断装置と強化繊維プリプレグの接触部が低粘着部になり、強化繊維プリプレグの搬送性を向上させることができる。また、低粘着部の形状として、ドット形状や、縦、横、斜め方向に延びるストライプ形状等も例示することができる。
　次に、端部形状変化強化繊維プリプレグについて、図３を用いて説明する。端部形状変化強化繊維プリプレグ３は、形状が変化された端部３１と通常部３２で構成される。
　端部３１は通常部３２に対して部分的に厚みが小さくなっていれば、その形状は特に限定されない。例えば、図３の（ａ）に示すように、端部の断面形状が楕円である形状を例示できる。また、図３の（ｂ）に示すように、端部の断面形状がΣ形状である形状を例示できる。さらに、図３の（ｃ）に示すように、端部の断面形状がΔ形状である形状を例示できる。さらに、上記強化繊維プリプレグテープの長手方向に直交する断面における最大幅（強化繊維プリプレグの幅３４）に対し、両端部からそれぞれ前記最大幅の１０％まで入り込んだ領域（端部の幅３３）を占める端部の断面積が、該強化繊維プリプレグテープの長手方向に直交する断面積全体の１５％未満であることが重要である。
　１５％以上となった場合、装置と強化繊維プリプレグテープ端部の接触箇所において接触面積が増大し、強化繊維プリプレグテープ端部から毛羽や樹脂が装置に付着することなど、搬送プロセスにおいて不都合が起こる場合がある。
　また、上記のような端部３１に粘着性低下処理を施すことも可能である。端部３１の樹脂反応率は、例えば、通常部３２の樹脂反応率に対して、０．１％～２０％であることが好ましく、より好ましくは０．１％～１５％である。
　粘着性低下処理は、粘着性を低下することのできる処理であれば、機構および形態を限定するものではない。例えば、加熱処理、プラズマ照射処理、およびＵＶ照射処理のうちの少なくとも１つの処理を例示することができる。
　加熱機構への樹脂付着を低減させるため、処理に利用するエネルギーは空間を伝播する形態が好ましく、エネルギー制御が容易な点から、ＵＶ照射が特に好ましい。
　図４は、低粘着強化繊維プリプレグ２を、その低粘着部２１に沿ってスリッター４（スリット刃）で裁断する場合の強化繊維プリプレグテープの製造方法の一実施態様を示しており、（ａ）は概略透視斜視図、（ｂ）は概略平面図、（ｂ）は概略正面断面図をそれぞれ示している。
　前述した粘着性低下処理を行なう機構を所望の間隔で複数設け、処理することで、図４のように、低粘着部２１を平行に複数設けた低粘着強化繊維プリプレグ２を得ることができる。
　スリッター４は、低粘着強化繊維プリプレグ２の低粘着部２１に沿ってスリットできれば、切断機構およびスリッター４の形態を限定するものではない。例えば、シェアカッターや、スコアカッターが例示できる。
　図５は、強化繊維プリプレグの一部が、粘着性低下処理された低粘着領域である強化繊維プリプレグの巻取体５の一実施態様を示しており、（ａ）は概略斜視図、（ｂ）は概略正面図をそれぞれ示している。低粘着強化繊維プリプレグの巻取体５は、前述したような低粘着強化繊維プリプレグ２を巻取り、ボビン形状にしたものである。先に巻き付けられた低粘着強化繊維プリプレグ２の外層上に続いて巻き付けられる低粘着強化繊維プリプレグ２が直接巻き付けられる構成である。このような巻取体５とすることで、従来は必須であった内挿フィルムを省略することができ、該内挿フィルム分のコストを低減させることができる。
　続いて、本発明に係る強化繊維プリプレグの低粘着領域に沿って裁断することを特徴とする強化繊維プリプレグテープの製造方法の一例について、図４を参照しつつ説明する。
　最初に、強化繊維プリプレグ１を準備する。最終的に裁断する幅を考慮し、スリッター４が通過する領域に対して、粘着性低下処理を行う。この際、粘着性低下処理を行わない領域には、処理エネルギーが伝わらないような遮蔽体を準備することが可能である。遮蔽体の形状をとして、例えば、複数の孔を設けることで、スポット状に低粘着性処理を行うこともできるし、スリットを設けることで、ストライプ状に低粘着性処理を行うこともできる。粘着性低下処理の際に、温度を一時的に上昇させると、強化繊維プリプレグ１の樹脂が高温で軟化し、粘着性が一時的に上昇するため、強化繊維プリプレグ１が高温の際は、強化繊維プリプレグ１と切断装置が物理的に接触しない手法が望ましい。物理的に接触せざるを得ない場合、強化繊維プリプレグ１を切断装置接触前に粘着性が低下するまで、冷却することが望ましい。また、粘着性低下処理としては、加熱処理、プラズマ照射処理、およびＵＶ照射処理のうちの少なくとも１つの処理を例示できる。その処理時間と処理エネルギーを制御することで、強化繊維プリプレグ１の厚み方向に、粘着性低下処理領域の形状と厚みを制御することができる。
　続いて、粘着性低下処理を施した低粘着強化繊維プリプレグ２の低粘着部２１に対して、スリッター４を通過させるよう、裁断する。裁断に用いる刃の種類としては、シェアカット用の刃や、スコアカット用の刃を使用することができる。
　以下に、実施例に基づいて、本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれら実施例によって何ら限定されるものではない。また、各実施例、比較例で使用した材料及び各種測定及び評価方法を以下に示す。
［材料］
（プリプレグ）
　東レ株式会社製プリプレグ“Ｔ８００Ｈ／３９００－２”（強化繊維：炭素繊維、熱硬化性マトリクス樹脂：エポキシ樹脂）を用意した。このプリプレグの炭素繊維（ＣＦ）目付けは１９０ｇ／ｍ２、樹脂含有率３５．５重量％である。炭素繊維Ｔ８００Ｈ－１２Ｋの平均単糸径は５μｍ、引張り強度は５６０ｋｇｆ／ｍｍ２である。ただし、この材料は、あくまで本発明の望ましい実施の形態の例示であって、本発明は、これら材料に限定されるものではない。
［測定・評価方法］
（マトリックス樹脂組成物の樹脂反応率の測定）
　後述する実施例１～３又は比較例２で得られた半硬化プリプレグ中に含まれるマトリックス樹脂組成物を半硬化樹脂とし、この半硬化樹脂の残存発熱量（Ｅ１）と未硬化のマトリックス樹脂組成物の硬化発熱量（Ｅ０）をＴＡインスツルメント社製のＤＳＣ　Ｑ２０００を用い、昇温速度５℃／分、－７０℃～３００℃の条件で測定した。マトリックス樹脂組成物の樹脂反応率は以下の式から求めた。なお、比較例１においては、プリプレグを硬化させていないため、マトリックス樹脂組成物の樹脂反応率が０％の未硬化プリプレグを用いることとした。
　マトリックス樹脂組成物の樹脂反応率（％）＝｛（Ｅ０－Ｅ１）／Ｅ０｝×１００
（粘着性評価）
　後述する実施例及び比較例で示した強化繊維プリプレグを、室温状態で金属プレート上に静置し、その上から０．０５ＭＰａとなるように１秒間プレスする。その後、金属プレートと強化繊維プリプレグが接着していたら×、接着していなかったら○とした。
（曲げ性評価）
　後述する実施例及び比較例で示した強化繊維プリプレグを切り出し、長さ１００ｍｍ、幅１５ｍｍのサンプルを得た。サンプルを曲げ、端部間距離が４０ｍｍにすることができたものを○、途中で折れたものを×とした。
［実施例１］
　実施例１では、樹脂反応率を０．１％とした強化繊維プリプレグを使用した。粘着性低下処理方法としては、熱処理を用いた。６０℃のオーブンに試験片（幅１５ｍｍ、長さ３００ｍｍ）を静置し、樹脂反応率が０．１％となるまで樹脂を反応させた。室温状態で金属プレート上に静置し、その上から０．０５ＭＰａとなるように１秒間プレスした。その後、金属プレートと強化繊維プリプレグを観察すると、接着していなかった。続いて、強化繊維プリプレグを切り出し、長さ１００ｍｍ、幅１５ｍｍのサンプルを得た。サンプルを曲げたところ、端部間距離を４０ｍｍにすることができた。
［実施例２］
　実施例２では、樹脂反応率を７．３％とした強化繊維プリプレグを使用した。粘着性低下処理方法としては、熱処理を用いた。６０℃のオーブンに試験片（幅１５ｍｍ、長さ３００ｍｍ）を静置し、樹脂反応率が７．３％となるまで樹脂を反応させた。室温状態で金属プレート上に静置し、その上から０．０５ＭＰａとなるように１秒間プレスした。その後、金属プレートと強化繊維プリプレグを観察すると、接着していなかった。続いて、強化繊維プリプレグを切り出し、長さ１００ｍｍ、幅１５ｍｍのサンプルを得た。サンプルを曲げたところ、端部間距離を４０ｍｍにすることができた。
［実施例３］
　実施例３では、樹脂反応率を１４．５％とした強化繊維プリプレグを使用した。粘着性低下処理方法としては、熱処理を用いた。６０℃のオーブンに試験片（幅１５ｍｍ、長さ３００ｍｍ）を静置し、樹脂反応率が１４．５％となるまで樹脂を反応させた。室温状態で金属プレート上に静置し、その上から０．０５ＭＰａとなるように１秒間プレスした。その後、金属プレートと強化繊維プリプレグを観察すると、接着していなかった。続いて、強化繊維プリプレグを切り出し、長さ１００ｍｍ、幅１５ｍｍのサンプルを得た。サンプルを曲げたところ、端部間距離を４０ｍｍにすることができた。
［比較例１］
　比較例１では、未硬化で樹脂反応率が０％である強化繊維プリプレグを使用した。室温状態で金属プレート上に静置し、その上から０．０５ＭＰａとなるように１秒間プレスした。その後、金属プレートと強化繊維プリプレグを観察すると、接着していた。続いて、強化繊維プリプレグを切り出し、長さ１００ｍｍ、幅１５ｍｍのサンプルを得た。サンプルを曲げたところ、端部間距離を４０ｍｍにすることはできた。
［比較例２］
　比較例２では、樹脂反応率を２８．２％とした強化繊維プリプレグを使用した。粘着性低下処理方法としては、熱処理を用いた。６０℃のオーブンに試験片（幅１５ｍｍ、長さ３００ｍｍ）を静置し、樹脂反応率が２８．２％となるまで樹脂を反応させた。室温状態で金属プレートに静置し、その上から０．０５ＭＰａとなるように１秒間プレスした。その後、金属プレートと強化繊維プリプレグを観察すると、接着していなかった。　続いて、強化繊維プリプレグを切り出し、長さ１００ｍｍ、幅１５ｍｍのサンプルを得た。サンプルを曲げたところ、端部間距離を４０ｍｍにすることができなかった。
　表１に実施例１～３、比較例１、２の樹脂反応率及び評価結果を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示すように、本発明による粘着性低下処理を施した実施例１～３では適切に粘着性が低下されており、良好な曲げ性が得られた。
　本発明に係る低粘着強化繊維プリプレグにより、ＡＦＰの搬送工程が容易になり、この低粘着強化繊維プリプレグは、航空機産業や自動車産業に用いられているＡＦＰ（Ａｕｔｏｍａｔｉｃ　Ｆｉｂｅｒ　Ｐｌａｃｅｍｅｎｔ）に好適に適用できる。
１　強化繊維プリプレグ
２　低粘着強化繊維プリプレグ
２１　低粘着部
２２　通常部
３　端部形状変化強化繊維プリプレグ
３１　端部
３２　通常部
３３　端部の幅
３４　端部形状変化強化繊維プリプレグの幅
４　スリッター
５　低粘着強化繊維プリプレグの巻取体

Claims (12)

  1. 　熱硬化性樹脂をマトリクスとする強化繊維プリプレグであって、前記強化繊維プリプレグの一部が、粘着性低下処理された低粘着領域である強化繊維プリプレグ。
  2. 　前記低粘着領域の樹脂反応率が０．１％～２０％である請求項１に記載の強化繊維プリプレグ。
  3. 　前記粘着性低下処理が、加熱処理、プラズマ照射処理、およびＵＶ照射処理のうちの少なくとも１つの処理である請求項１または２に記載の強化繊維プリプレグ。
  4. 　前記強化繊維プリプレグの表面または表面の周縁部が前記低粘着領域である請求項１～３のいずれかに記載の強化繊維プリプレグ。
  5. 　前記強化繊維プリプレグの端面が前記低粘着領域である請求項１～４のいずれかに記載の強化繊維プリプレグ。
  6. 　請求項１～５のいずれかに記載の強化繊維プリプレグに設けられた前記低粘着領域に沿って裁断された強化繊維プリプレグテープ。
  7. 　熱硬化性樹脂をマトリクスに用いた強化繊維プリプレグテープであって、前記強化繊維プリプレグテープの長手方向に直交する断面における最大幅に対し、両端部からそれぞれ前記最大幅の１０％まで入り込んだ領域を占める端部の断面積が、該強化繊維プリプレグテープの長手方向に直交する断面積全体の１５％未満であることを特徴とする強化繊維プリプレグテープ。
  8. 　請求項１～５のいずれかに記載の強化繊維プリプレグに設けられた前記低粘着領域に沿って裁断された請求項７に記載の強化繊維プリプレグテープ。
  9. 　熱硬化性樹脂をマトリクスとする強化繊維プリプレグの巻取体であって、前記強化繊維プリプレグの少なくとも一部が粘着性低下処理された低粘着領域を有するとともに、先に巻き付けられた前記強化繊維プリプレグの外層上に続いて巻き付けられる前記強化繊維プリプレグが直接巻き付けられてなる強化繊維プリプレグの巻取体。
  10. 　熱硬化性樹脂をマトリクスとする強化繊維プリプレグの少なくとも一部を、加熱処理、プラズマ照射処理、およびＵＶ照射処理のうちの少なくとも１つから選ばれる粘着性低下処理により低粘着領域に形成することを特徴とする強化繊維プリプレグの製造方法。
  11. 　前記強化繊維プリプレグの表面または表面の周縁部に前記低粘着領域を形成する請求項１０に記載の強化繊維プリプレグの製造方法。
  12. 　請求項１０または１１に記載の製造方法によって得られた強化繊維プリプレグの前記低粘着領域に沿って裁断することを特徴とする強化繊維プリプレグテープの製造方法。
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