WO2018080101A1 - 카본 나노 튜브 시트를 포함하고 있는 이차전지용 전극 - Google Patents

카본 나노 튜브 시트를 포함하고 있는 이차전지용 전극 Download PDF

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carbon nanotube
nanotube sheet
current collector
electrode
electrode mixture
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유민규
엄인성
목은경
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주식회사 엘지화학
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    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • this phenomenon is separated between the electrode active material or between the electrode mixture layer containing the electrode active material and the current collector due to the volume change of the electrode that occurs as the charge and discharge of the battery progresses so that the mixture layer does not perform its function. This is the biggest reason for becoming.
  • the porosity of the carbon nanotube sheet may be 40% to 80%.
  • the electrode mixture layer is a structure formed by applying an electrode mixture slurry mixed with an electrode active material, a conductive agent and a binder on a carbon nanotube sheet added to one or both surfaces of a current collector, followed by drying and rolling. Can be.
  • the electrode mixture slurry constituting the electrode mixture layer may have a structure including a binder, as in the prior art.
  • the electrode mixture slurry at least partially penetrates into the pores of the carbon nanotube sheet to be bonded. Since the electrode mixture layer is formed, the carbon nanotube sheet may serve as a structure to increase the adhesion of the electrode mixture layer.
  • the carbon nanotube sheet may have a thickness of 5 micrometers to 20 micrometers.
  • a fourth roller simultaneously supporting the current collector and the carbon nanotube sheet on the bottom surface of the current collector between the first roller or the second roller and the third roller such that the carbon nanotube sheet is in close contact with the top surface of the current collector;
  • the first roller may be extended by connecting the third roller and the fourth roller with the extension line connecting the third roller and the fourth roller so that the carbon nanotube sheet is in a tight state by the tension applied to the carbon nanotube sheet.
  • the second roller may have a structure that is positioned at a relatively low height relative to the first roller, based on the extension line, so that the current collector is supplied to a portion facing the slurry coating unit.
  • the carbon nanotube sheet is supported by the fourth roller in the process of moving while being wound by the third roller via the fourth roller, thereby maintaining a taut state, and thus, being added on the current collector. In this case, defects such as not being completely adhered to the current collector or overlapping one part with each other can be easily prevented.
  • the carbon nanotubes are supplied at a position equal to or lower than the height at which the slurry for electrode mixture is applied;
  • the current collector may have a structure supplied at a relatively low height as compared to the carbon nanotube sheet.
  • the conventional secondary battery electrode manufacturing method or process may be utilized as it is, thereby minimizing an increase in manufacturing cost and time.
  • the carbon nanotube sheet may serve as a structure for increasing the adhesion between the electrode mixture layer and the current collector, the electrode mixture layer.
  • the content of the binder included to fix the electrode mixture layer on the current collector it is possible to suppress the increase in resistance due to the excessive content of the binder, and further comprising an electrode active material compared to the reduced binder content Since it may include, it is possible to increase the capacity and energy density of the electrode, there is an effect that can improve the capacity characteristics of the secondary battery.
  • the electrode manufacturing method of the present invention in order to interpose the carbon nanotube layer between the current collector and the electrode mixture layer, added a step of coating the carbon nanotube separately before coating the electrode slurry on the current collector.
  • the carbon nanotube layer can be added between the current collector and the electrode mixture layer in a relatively easy way to insert the carbon nanotube sheet in the electrode slurry coating process.
  • FIG. 1 is a schematic diagram schematically showing a vertical cross-sectional structure of a secondary battery electrode according to an embodiment of the present invention
  • FIG. 1 is a schematic diagram schematically showing a vertical cross-sectional structure of a secondary battery electrode according to an embodiment of the present invention.
  • the electrode manufacturing apparatus 200 for a secondary battery includes a first roller 210, a second roller 220, a third roller 230, a fourth roller 240, a slurry coating part 250, Drying parts 261 and 262 and rolling rollers 271 and 272 are included.
  • An elongated sheet-shaped carbon nanotube sheet 120 is wound on the first roller 210, and the carbon nanotube sheet 120 wound up is supplied while being rotated clockwise.
  • the long sheet-like current collector 130 is wound around the second roller 220, and the current collector 130 wound up is supplied while being rotated clockwise.
  • the third roller 230 simultaneously winds up the electrode sheet 201 on which the electrode mixture layer is formed in a state where the carbon nanotube sheet 120 is added on the current collector 130.
  • the first roller 210 is located at a relatively low height with respect to the extension line L1 connecting the third roller 230 and the fourth roller 240, and the second roller 220 is a carbon nanotube sheet.
  • the current collector 130 is positioned at a lower level relative to the first roller 210 so that the current collector 130 is supplied to the lower portion of the 120.
  • the carbon nanotube sheet 120 is supported by the fourth roller together with the current collector 130 in the process of being added on the current collector 130, and is maintained on the current collector 130 while maintaining a taut state. It can be placed in full contact.
  • the drying units 261 and 262 are located on the upper and lower surfaces of the current collector 130, respectively, behind the slurry coating unit 250, and dry the slurry for electrode mixture added to the upper surface of the carbon nanotube sheet 120. do.
  • Example 1 and Figure 3 in the case of Examples 1 to 4 where the electrode mixture layer is formed in a state where a carbon nanotube sheet is added to a current collector on a current collector, the comparison does not include the carbon nanotube sheet. Compared with Example 1 and Comparative Example 2 in which the carbon nanotube sheet was added too thin, it can be confirmed that the excellent adhesion.
  • a negative electrode was prepared in the same manner as in Example 5, except that the porosity of the carbon nanotube sheet was 90%.
  • the negative electrodes of Comparative Examples 1, 3, and 4 respectively had a negative electrode mixture layer, and the negative electrode mixture layer and the carbon nanotube sheet detached directly from the current collector, while the negative electrodes of Examples 3 and 4 were formed on the carbon nanotube sheet. It can be seen that the surface portion of the negative electrode mixture layer formed on is preferentially detached, and then the remaining negative electrode mixture layer portions including a part of the carbon nanotube sheet are detached. This indicates that the adhesion of the negative electrode mixture layer to the current collector was further improved by adding a carbon nanotube sheet having a desired porosity to the negative electrodes of Examples 3 and 4.

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Abstract

본 발명은, 집전체의 일면 또는 양면에 카본 나노 튜브 시트가 부가되어 있고, 상기 카본 나노 튜브 시트 상에 전극 활물질을 포함하는 전극 합제층이 도포되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극을 제공한다.

Description

카본 나노 튜브 시트를 포함하고 있는 이차전지용 전극
본 발명은 카본 나노 튜브 시트를 포함하고 있는 이차전지용 전극에 관한 것이다.
최근, 화석연료의 고갈에 의한 에너지원의 가격 상승, 환경 오염의 관심이 증폭되며, 친환경 대체 에너지원에 대한 요구가 미래생활을 위한 필수 불가결한 요인이 되고 있다. 이에 원자력, 태양광, 풍력, 조력 등 다양한 전력 생산기술들에 대한 연구가 지속되고 있으며, 이렇게 생산된 에너지를 더욱 효율적으로 사용하기 위한 전력저장장치 또한 지대한 관심이 이어지고 있다.
특히, 모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있다.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 이차전지와 파우치형 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
일반적으로, 이러한 리튬 이차전지는 양극의 리튬 이온이 음극으로 삽입되고 탈리되는 과정을 반복하면서 충전과 방전이 진행된다.
그러나, 이러한 리튬 이차전지는 전극 활물질의 종류에 따라 전지의 이론 용량은 차이가 있으나, 대체로 사이클이 진행됨에 따라 충전 및 방전 용량이 저하되는 문제점이 발생하게 된다.
특히, 이러한 현상은 전지의 충전 및 방전이 진행됨에 따라 발생하는 전극의 부피 변화에 의해 전극 활물질간 또는 전극 활물질을 포함하는 전극 합제층과 집전체 사이가 분리되어 상기 합제층이 그 기능을 다하지 못하게 되는 것에 가장 큰 원인이 있다.
또한, 삽입 및 탈리되는 과정에서 음극에 삽입된 리튬 이온이 제대로 빠져 나오지 못하여 음극의 활성점이 감소하게 되고, 이로 인해 사이클이 진행됨에 따라 전지의 충방전 용량 및 수명 특성이 감소하기도 한다.
더욱이, 최근에는 이차전지의 에너지 밀도를 증가시키기 위한 시도가 활발하며, 이를 위해 전극 활물질의 로딩량을 증가시키는 반면에, 바인더의 함량을 증가시키기도 한다.
그러나, 이로 인해 전극 합제층과 집전체 사이의 접착력이 급격히 저하되는 문제점이 발생하며, 이는 이차전지의 성능 및 안전성을 저하시키는 요인으로 작용한다.
이를 해결하기 위해, 고분자량의 바인더를 사용하거나, 집전체의 표면에 카본과 같은 별도의 물질을 코팅함으로써, 전극 합제층과 집전체 사이의 결합력을 증가시키는 방법 등이 시도되었으나, 상기 전극 합제층의 건조 과정에서, 바인더가 건조되는 용매와 함께 전극 합제층의 표면으로 이동하게 됨에 따라, 집전체에 대한 상기 전극 합제층의 접착력이 저하되거나, 저항이 증가하게 되는 문제점이 발생하게 된다.
특히, 이러한 문제점은 최근 웨어러블 디바이스의 발달과 함께, 형상이 변형될 수 있는 플렉서블(fiexible)한 이차전지에 대한 수요가 증가하고 있는 현재 시점에서, 매우 중요한 점으로 인식되고 있다.
따라서, 이러한 문제점을 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 이후 설명하는 바와 같이, 집전체 상에 카본 나노 튜브 시트가 부가된 상태에서, 전극 합제층이 도포되도록 구성함으로써, 상기 카본 나노 튜브의 공극으로 전극 합제용 슬러리의 적어도 일부가 침투해 결합해, 전극 합제층과 집전체 사이의 접착력을 향상시킬 수 있고, 이에 따라, 상기 전극 합제층의 탈리에 따른 문제점을 해소할 수 있으며, 상기 전극 합제층의 향상된 접착력을 바탕으로, 형상의 변형에 대해 보다 유연한 이차전지의 구현이 가능해, 이차전지의 형상 및 디바이스 내의 탑재 공간에 대한 제약을 최소화할 수 있는 동시에, 상기 집전체 상에 전극 합제층을 고정시키기 위해 포함되는 바인더의 함량을 감소시킴으로써, 상기 바인더의 지나친 함량에 따른 저항의 증가를 억제할 수 있으며, 상기 감소되는 바인더 함량 대비 전극 활물질을 추가로 포함할 수 있으므로, 전극의 용량 및 에너지 밀도를 증가시킬 수 있어, 이차전지의 용량 특성을 향상시킬 수 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 이차전지용 전극은,
집전체의 일면 또는 양면에 카본 나노 튜브 시트가 부가되어 있고, 상기 카본 나노 튜브 시트 상에 전극 활물질을 포함하는 전극 합제층이 도포되어 있는 구조일 수 있다.
따라서, 상기 카본 나노 튜브의 공극으로 전극 합제용 슬러리의 적어도 일부가 침투해 결합해, 전극 합제층과 집전체 사이의 접착력을 향상시킬 수 있고, 이에 따라, 상기 전극 합제층의 탈리에 따른 문제점을 해소할 수 있으며, 상기 전극 합제층의 향상된 접착력을 바탕으로, 형상의 변형에 대해 보다 유연한 이차전지의 구현이 가능해, 이차전지의 형상 및 디바이스 내의 탑재 공간에 대한 제약을 최소화할 수 있는 동시에, 상기 집전체 상에 전극 합제층을 고정시키기 위해 포함되는 바인더의 함량을 감소시킴으로써, 상기 바인더의 지나친 함량에 따른 저항의 증가를 억제할 수 있으며, 상기 감소되는 바인더 함량 대비 전극 활물질을 추가로 포함할 수 있으므로, 전극의 용량 및 에너지 밀도를 증가시킬 수 있어, 이차전지의 용량 특성을 향상시킬 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 카본 나노 튜브 시트는 다수의 공극을 포함하는 시트 구조로 이루어질 수 있다.
따라서, 상기 카본 나노 튜브 시트는 집전체에 대한 전극 합제층의 접착력을 증가시켜주는 구조체로서의 역할을 수행할 수 있으며, 보다 상세하게는, 상기 전극 합제층을 형성하는 전극 합제용 슬러리의 적어도 일부가 카본 나노 튜브 시트의 공극으로 통해 침투해 결합함으로써, 집전체에 대한 전극 합제층의 접착력을 증가시킬 수 있다.
이때, 상기 카본 나노 튜브 시트의 공극률은 40% 내지 80%일 수 있다.
만일, 상기 카본 나노 튜브 시트의 공극률이 상기 범위를 벗어나, 지나치게 작을 경우에는, 상기 전극 합제용 슬러리가 카본 나노 튜브 시트의 공극으로 충분히 침투할 수 없어, 전극 합제층의 접착력을 향상시킬 수 없으며, 이와 반대로, 상기 카본 나노 튜브 시트의 공극률이 상기 범위를 벗어나, 지나치게 클 경우에는, 상기 카본 나노 튜브 시트의 공극으로 전극 합제용 슬러리가 지나치게 많이 침투하게 되며, 이에 따라, 카본 나노 튜브 시트가 집전체로부터 이격되어, 전극 합제층 중에 위치할 수 있으므로, 상기 카본 나노 튜브 시트를 통한 전극 합제층의 접착력 향상의 효과를 발휘할 수 없다.
또한, 상기 전극 합제층은, 집전체의 일면 또는 양면에 부가된 카본 나노 튜브 시트 상에, 전극 활물질, 도전제 및 바인더가 혼합된 전극 합제용 슬러리를 도포한 후 건조 및 압연하여 형성되는 구조일 수 있다.
여기서, 상기 전극 합제용 슬러리는 적어도 일부가 카본 나노 튜브 시트의 공극으로 침투해 결합함으로써 전극 합제층을 형성하는 구조일 수 있다.
즉, 상기 전극 합제층을 구성하는 전극 합제용 슬러리는 종래와 마찬가지로, 바인더를 포함하는 구조일 수 있으며, 이러한 경우에, 상기 전극 합제용 슬러리는 적어도 일부가 카본 나노 튜브 시트의 공극으로 침투해 결합함으로써 전극 합제층을 형성하므로, 상기 카본 나노 튜브 시트가 전극 합제층의 접착력을 증가시켜 주는 구조체로서의 역할을 수행할 수 있다.
특히, 상기 카본 나노 튜브 시트는 공극으로 침투한 전극 합제용 슬러리의 바인더에 의해 집전체에 결합되어 있는 구조일 수 있다.
따라서, 상기 카본 나노 튜브 시트의 공극으로 침투한 바인더는 카본 나노 튜브 시트와 집전체 사이에서, 집전체에 대한 카본 나노 튜브 시트 자체의 접착력을 증가시켜주는 역할을 수행할 수 있다.
또한, 상기 카본 나노 튜브 시트는 전극 합제용 슬러리에 용해되어 있는 구성이 아닌, 상기 전극 합제용 슬러리에 의해 집전체 상에 고정되어 있는 구조이므로, 종래에 상기 전극 합제층의 접착력을 향상시킬 수 있도록, 집전체 상에 별도로 도포되었던 바인더 층과 달리, 상기 건조 과정에서, 용매와 함께 전극 합제층의 표면으로 이동하지 않으므로, 보다 효과적으로 전극 합제층의 접착력을 향상시킬 수 있다.
한편, 상기 카본 나노 튜브 시트의 두께는 5 마이크로미터 내지 20 마이크로미터일 수 있다.
만일, 상기 카본 나노 튜브 시트의 두께가 5 마이크로미터 미만일 경우에는, 상기 카본 나노 튜브 시트의 두께가 지나치게 얇아, 전극 합제층과 집전체 사이에서, 상기 전극 합제층의 접착력을 향상시키는 구조체로서의 역할을 할 수 없어, 소망하는 전극 합제층의 접착력 향상 효과를 발휘하지 못할 수 있으며, 상기 카본 나노 튜브 시트에 대한 취급이 용이하지 않아, 전극을 제조하기 위한 공정성이 저하될 수 있다.
이와 반대로, 상기 카본 나노 튜브 시트의 두께가 20 마이크로미터를 초과할 경우에는, 카본 나노 튜브 시트의 두께가 지나치게 두꺼워, 전극 합제용 슬러리가 상기 카본 나노 튜브 시트의 공극으로 침투해 집전체와 결합하기 어려워, 소망하는 전극 합제층의 접착력 향상 효과를 발휘하지 못할 수 있으며, 한정된 전극의 두께에 비해, 상기 카본 나노 튜브 시트의 두께가 지나치게 두꺼워져, 결과적으로 전극 합제층의 로딩량이 감소하게 되므로, 전극의 밀도가 저하되는 문제점이 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 카본 나노 튜브 시트는 집전체의 일면을 기준으로 전체 면적의 50% 이상에 부가되는 구조일 수 있으며, 보다 상세하게는, 상기 카본 나노 튜브 시트는 집전체의 일면을 기준으로 전체 면적의 100%에 부가되는 구조일 수 있다.
만일, 상기 카본 나노 튜브 시트가 집전체의 일면을 기준으로 전체 면적의 50% 미만에 부가될 경우에는, 상기 카본 나노 튜브 시트의 부가 면적이 지나치게 좁아, 전극 합제층의 접착력 향상의 효과를 충분히 발휘하지 못할 수 있으며, 집전체에 대한 전극 합제층의 접착력이 국부적인 차이를 나타냄에 따라, 상기 전극 합제층의 부분적인 탈리가 보다 용이하게 발생할 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 이차전지용 전극을 제조하는 장치를 제공하는 바, 상기 장치는,
긴 시트 형상의 카본 나노 튜브 시트가 권취되어 있는 제 1 롤러;
긴 시트 형상의 집전체가 권취되어 있는 제 2 롤러;
상기 집전체 상에 카본 나노 튜브 시트가 부가된 상태에서, 집전체와 카본 나노 튜브 시트를 동시에 권취하는 제 3 롤러;
상기 집전체의 상면에 카본 나노 튜브 시트가 밀착하여 위치하도록, 제 1 롤러 또는 제 2 롤러과 제 3 롤러 사이의 집전체 하면에서, 집전체와 카본 나노 튜브 시트를 동시에 지지하는 제 4 롤러; 및
상기 제 3 롤러와 제 4 롤러 사이에서, 집전체에 부가된 카본 나노 튜브 시트의 상면에 전극 합제용 슬러리를 도포하는 슬러리 도포부;
를 포함하는 구조일 수 있다.
즉, 상기 카본 나노 튜브 시트는, 긴 시트 형상의 집전체 상면에 전극 합제용 슬러리가 도포되는 과정에서, 상기 집전체 상에 부가됨으로써, 상기 전극 합제용 슬러리와 집전체의 상면 사이에 위치하게 되며, 상기 전극 합제용 슬러리가 카본 나노 튜브 시트의 공극으로 침투해 결합함으로써, 전극 합제층을 형성하는 구조일 수 있다.
따라서, 상기 이차전지용 전극 제조장치는 종래의 이차전지용 전극 제조장치에서, 긴 시트 형상의 카본 나노 튜브 시트를 부가할 수 있는 제 1 롤러만을 추가해 구성될 수 있으므로, 본 발명에 따른 이차전지용 전극을 제조하기 위해, 별도의 이차전지용 전극 제조장치를 제작할 필요가 없으며, 이에 따라, 상기 전극 제조장치를 제작하는데 소요되는 비용을 효과적으로 절약할 수 있다.
이러한 경우에, 상기 제 1 롤러는 카본 나노 튜브 시트에 인가되는 장력에 의해, 상기 카본 나노 튜브 시트가 팽팽한 상태를 유지하도록, 제 3 롤러와 제 4 롤러를 연결하는 연장선을 기준으로, 상기 연장선과 동일하거나, 상대적으로 낮은 높이에 위치해 있고;
상기 제 2 롤러는 슬러리 도포부에 대향하는 부위에 집전체가 공급되도록, 상기 연장선을 기준으로, 제 1 롤러에 비해 상대적으로 낮은 높이에 위치해 있는 구조일 수 있다.
따라서, 상기 카본 나노 튜브 시트는 제 4 롤러를 거쳐 제 3 롤러로 권취되면서 이동하는 과정에서, 상기 제 4 롤러에 의해 지지되어, 팽팽한 상태를 유지할 수 있으며, 이에 따라, 집전체 상에 부가되는 과정에서, 집전체에 완전히 밀착되지 않거나, 서로 일 부위가 중첩되는 등의 불량을 용이하게 예방할 수 있다.
또한, 집전체가 권취되어 있는 제 2 롤러는 카본 나노 튜브 시트가 권취되어 있는 제 1 롤러에 비해 낮은 높이에 위치함으로써, 복잡한 부가 과정 없이, 상기 제 3 롤러에 의한 카본 나노 튜브 시트와 집전체의 권취 및 이송 과정에서, 상기 카본 나노 튜브 시트가 집전체 상에 보다 용이하게 위치할 수 있다.
또한, 상기 이차전지용 전극 제조장치는,
카본 나노 튜브 시트 상에 도포된 전극 합제용 슬러리를 건조하는 건조부; 및
상기 집전체 상에 위치한 카본 나노 튜브 시트 및 건조된 전극 합제용 슬러리를 압연하여 전극 합제층을 형성하는 압연 롤러;
를 더 포함하는 구조일 수 있다.
이러한 경우에, 상기 건조부와 압연 롤러는, 집전체 상의 카본 나노 튜브 시트 상에 부가된 전극 합제용 슬러리에 대한 건조 및 압연을 수행할 수 있도록, 상기 카본 나노 튜브 시트와 집전체의 공급 방향을 기준으로, 제 4 롤러와 제 3 롤러 사이에 위치해 있는 구조일 수 있다.
한편, 본 발명은 상기 이차전지용 전극을 제조하는 방법을 제공하는 바, 상기 방법은,
a) 연속적으로 공급되는 집전체 상에 카본 나노 튜브 시트를 동시에 공급함으로써 밀착하여 위치시키는 과정;
b) 상기 집전체 상에 밀착하여 위치한 카본 나노 튜브 시트 상에 전극 합제용 슬러리를 도포하는 과정; 및
c) 상기 전극 합제용 슬러리가 도포된 집전체를 건조 및 압연하여 전극 합제층을 형성하는 과정;
을 포함할 수 있다.
따라서, 상기 카본 나노 튜브 시트는 집전체 상에 전극 합제용 슬러리를 도포하기 위해, 상기 집전체가 공급되는 과정에서, 상기 집전체 상에 동시에 공급되므로, 상기 카본 나노 튜브 시트를 부가하기 위해 별도의 복잡한 공정을 추가할 필요가 없어, 이에 따른 시간 및 비용의 증가를 최소화할 수 있다.
즉, 종래에는 집전체와 전극 합제층 사이에 카본 나노 튜브 층을 개재시키기 위해, 집전체 상에 전극 슬러리를 코팅하기 이전에, 별도로 집전체 상에 카본 나노 튜브를 코팅하는 공정이 필요했으나, 본 발명은 전극 합제용 슬러리를 코팅할 때에, 시트 형태의 카본 나노 튜브가 집전체 상에 동시에 공급되므로, 카본 나노 튜브의 코팅 공정이 필요하지 않아 코팅에 따른 시간을 단축하고 비용을 절감하는 효과가 있는 것이다.
이러한 경우에, 상기 과정 a)에서 카본 나노 튜브는 전극 합제용 슬러리가 도포되는 높이와 동일하거나 또는 그보다 낮은 위치에서 공급되고;
상기 집전체는 카본 나노 튜브 시트에 비해 상대적으로 낮은 높이에서 공급되는 구조일 수 있다.
따라서, 상기 카본 나노 튜브 및 집전체가 공급되는 높이만을 조절함으로써, 집전체에 대한 전극 합제층의 접착력을 향상시킬 수 있으므로, 상기 집전체 상에 카본 나노 튜브를 부가하기 위한 별도의 공정이 필요 없으며, 이에 따라, 종래의 이차전지 전극 제조방법 내지 공정을 그대로 활용할 수 있어, 제조 비용 및 시간의 증가를 최소화할 수 있다.
또한, 상기 과정 b)에서 도포된 전극 합제용 슬러리는 적어도 일부가 카본 나노 튜브 시트의 공극으로 침투해 결합함으로써 전극 합제층을 형성하는 구조일 수 있다.
따라서, 상기 카본 나노 튜브 시트는 전극 합제층과 집전체 사이에서, 상기 전극 합제층의 접착력을 높이기 위한 구조체로서의 역할을 수행할 수 있다.
상기 구성 내지 구조를 제외한 이차전지용 전극, 상기 전극의 제조장치 및 상기 전극의 제조방법의 나머지 구성은 당업계에 공지되어 있으므로, 본 명세서에서는 이에 대한 자세한 설명은 생략한다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지용 전극은, 집전체 상에 카본 나노 튜브 시트가 부가된 상태에서, 전극 합제층이 도포되도록 구성함으로써, 상기 카본 나노 튜브의 공극으로 전극 합제용 슬러리의 적어도 일부가 침투해 결합해, 전극 합제층과 집전체 사이의 접착력을 향상시킬 수 있고, 이에 따라, 상기 전극 합제층의 탈리에 따른 문제점을 해소할 수 있다.
또한, 상기 전극 합제층의 향상된 접착력을 바탕으로, 형상의 변형에 대해 보다 유연한 이차전지의 구현이 가능해, 플렉서블 전지에 활용이 용이하며, 이차전지의 형상 및 디바이스 내의 탑재 공간에 대한 제약을 최소화할 수 있다.
나아가, 상기 집전체 상에 전극 합제층을 고정시키기 위해 포함되는 바인더의 함량을 감소시킴으로써, 상기 바인더의 지나친 함량에 따른 저항의 증가를 억제할 수 있으며, 상기 감소되는 바인더 함량 대비 전극 활물질을 추가로 포함할 수 있으므로, 전극의 용량 및 에너지 밀도를 증가시킬 수 있어, 이차전지의 용량 특성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
또한 본 발명의 전극의 제조방법은, 집전체와 전극 합제층 사이에 카본 나노 튜브 층을 개재시키기 위해, 집전체 상에 전극 슬러리를 코팅하기 이전에, 별도로 카본 나노 튜브를 코팅하는 공정을 추가했던 종래의 방식에서 벗어나, 전극 슬러리 코팅 공정시 카본 나노 튜브 시트를 삽입하는 비교적 용이한 방법으로 집전체와 전극 합제층 사이에 카본 나노 튜브 층을 부가할 수 있는 이점이 있다.
도 1은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 이차전지용 전극의 수직 단면 구조를 개략적으로 나타낸 모식도이다;
도 2는 도 1의 전극을 제조하기 위한 전극 제조장치의 구조를 개략적으로 나타낸 모식도이다;
도 3은 실험예 1에 따른 접착력 테스트 결과를 나타낸 그래프이다;
도 4는 실험예 2에 따른 접착력 테스트 결과를 나타낸 그래프이다.
이하, 본 발명의 실시예에 따른 도면들을 참조하여 본 발명을 더욱 상술하지만, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 1에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 이차전지용 전극의 수직 단면 구조를 개략적으로 나타낸 모식도가 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 이차전지용 전극(100)은 집전체(130)의 상면에 카본 나노 튜브 시트(120)가 부가된 상태에서, 상기 카본 나노 튜브 시트(120) 상에 전극 활물질(111) 및 바인더(112)를 포함하는 전극 합제층(110)이 형성되어 있는 구조로 이루어져 있다.
카본 나노 튜브 시트(120)는 다수의 공극을 포함하는 구조로 이루어져 있으며, 이에 따라, 상기 전극 활물질(111) 및 바인더(112) 일부가 카본 나노 튜브 시트(120)의 공극으로 침투해 결합함으로써, 전극 합제층(110)을 형성한다.
따라서, 카본 나노 튜브 시트(120)는 전극 합제층(110)과 집전체(130)의 접착력을 보다 향상시켜주는 구조체로서 작용한다.
도 2에는 도 1의 전극을 제조하기 위한 전극 제조장치의 구조를 개략적으로 나타낸 모식도가 도시되어 있다.
도 2를 참조하면, 이차전지용 전극 제조장치(200)는 제 1 롤러(210), 제 2 롤러(220), 제 3 롤러(230), 제 4 롤러(240), 슬러리 도포부(250), 건조부(261, 262) 및 압연 롤러(271, 272)를 포함하고 있다.
제 1 롤러(210)에는 긴 시트 형상의 카본 나노 튜브 시트(120)가 권취되어 있으며, 시계 방향으로 회전하면서, 권취되어 있는 카본 나노 튜브 시트(120)를 공급한다.
제 2 롤러(220)에는 긴 시트 형상의 집전체(130)가 권취되어 있으며, 시계 방향으로 회전하면서, 권취되어 있는 집전체(130)를 공급한다.
제 3 롤러(230)는 집전체(130) 상에 카본 나노 튜브 시트(120)가 부가된 상태에서, 전극 합제층이 형성된 전극 시트(201)를 동시에 권취한다.
제 4 롤러(240)는 제 1 롤러(210) 및 제 2 롤러(220)와 제 3 롤러(230) 사이에 위치해 있으며, 제 1 롤러(210) 및 제 2 롤러(220)로부터 공급되는 집전체(130)와 카본 나노 튜브 시트(120)를 동시에 지지하도록, 집전체(130) 하면에 위치해 있다.
제 1 롤러(210)는 제 3 롤러(230) 및 제 4 롤러(240)를 연결하는 연장선(L1)을 기준으로, 상대적으로 낮은 높이에 위치해 있으며, 제 2 롤러(220)는 카본 나노 튜브 시트(120)의 하부에 집전체(130)가 공급되도록, 제 1 롤러(210)에 비해 상대적으로 낮은 높이에 위치해 있다.
따라서, 카본 나노 튜브 시트(120)는 집전체(130) 상에 부가되는 과정에서, 집전체(130)와 함께 제 4 롤러에 의해 지지되어, 팽팽한 상태를 유지하면서, 집전체(130) 상면에 완전히 밀착하여 위치할 수 있다.
슬러리 도포부(250)는 집전체(130) 및 카본 나노 튜브 시트(120)의 공급 방향을 기준으로, 제 4 롤러(240)의 후방에 위치해 있으며, 집전체(130) 상에 위치한 카본 나노 튜브 시트(120)의 상면에 전극 합제용 슬러리를 부가하여 도포한다.
건조부(261, 262)는 슬러리 도포부(250)의 후방에서, 집전체(130)의 상면 및 하면에 각각 위치해 있으며, 카본 나노 튜브 시트(120)의 상면에 부가된 전극 합제용 슬러리를 건조한다.
압연 롤러(271, 272)는 전극 합제용 슬러리가 도포된 카본 나노 튜브 시트(120)의 상면에 위치한 제 1 압연 롤러(271)와 집전체(130)의 하면에 위치한 제 2 압연 롤러(272)로 구성되어 있다.
제 1 압연 롤러(271)와 제 2 압연 롤러(272)는 서로 반대 방향으로 회전하면서, 카본 나노 튜브 시트(120) 상의 건조된 전극 합제용 슬러리를 압연함으로써, 전극 합제층이 형성된 전극 시트(201)를 제조한다.
압연이 완료되어 제조된 전극 시트(201)는 제 3 롤러(230)에 권취된다.
이하, 본 발명의 실시예들을 참조하여 본 발명을 더욱 상술하지만, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
음극 활물질로서 천연흑연과, PVdF 바인더, 천연 흑연 도전재를, 중량비로 90 : 4 : 6 (음극 활물질: 바인더: 도전재)가 되도록 NMP에 잘 섞어 음극 합제용 슬러리를 준비하였다. 20 마이크로미터 두께의 Cu 호일 상에 5 마이크로미터 두께의 카본 나노 튜브 시트를 완전히 밀착되도록 위치시킨 상태에서, 앞서 준비한 음극 합제용 슬러리를 도포한 후 건조 및 압연하여 음극을 제조하였다.
<실시예 2>
카본 나노 튜브 시트의 두께가 10 마이크로미터인 점을 제외하고, 실시예 1과 동일한 음극을 제조하였다.
<실시예 3>
카본 나노 튜브 시트의 두께가 15 마이크로미터인 점을 제외하고, 실시예 1과 동일한 음극을 제조하였다.
<실시예 4>
카본 나노 튜브 시트의 두께가 20 마이크로미터인 점을 제외하고, 실시예 1과 동일한 음극을 제조하였다.
<비교예 1>
Cu 호일 상에 카본 나노 튜브 시트를 부가하지 않은 점을 제외하고, 실시예 1과 동일한 음극을 제조하였다.
<비교예 2>
카본 나노 튜브 시트의 두께가 3 마이크로미터인 점을 제외하고, 실시예 1과 동일한 음극을 제조하였다.
<실험예 1>
접착력 시험 1
상기 실시예 1, 2 및 비교예 1, 2에서 각각 제조된 음극을 잘라, 슬라이드 글라스에 고정시킨 후, 집전체를 벗겨 내면서, 180도 벗김 강도를 측정하여 그 결과를 하기 표 1 및 도 3에 나타내었다. 평가는 각각의 경우에 5개의 벗김 강도를 측정하여 그 범위를 나타내었으며, 상기 각각의 경우에 음극 합제층이 탈리되는 벗김 강도와, 이후에 카본 나노 튜브 시트 부위가 탈리되는 벗김 강도를 연속적으로 측정하여 그 범위를 나타내었다.
음극 합제층 탈리시 접착력 (gf/cm) 카본 나노 튜브 시트 탈리시접착력 (gf/cm)
실시예 1 78 ~ 83 110 ~ 160
실시예 2 78 ~ 84 110 ~ 160
실시예 3 79 ~ 85 115 ~ 170
실시예 4 80 ~ 85 120 ~ 170
비교예 1 38 ~ 42 -
비교예 2 51 ~ 59 -
표 1 및 도 3을 참조하면, 집전체 상에 카본 나노 튜브 시트가 소망하는 두께로 부가된 상태에서, 전극 합제층이 형성된 실시예 1 내지 4의 경우, 상기 카본 나노 튜브 시트를 포함하지 않는 비교예 1 및 카본 나노 튜브 시트가 지나치게 얇게 부가된 비교예 2에 비해, 우수한 접착력을 발휘함을 확인할 수 있다.
특히, 비교예 1 및 2의 음극은 각각 음극 합제층, 및 음극 합제층과 카본 나노 튜브 시트가 집전체로부터 바로 탈리가 일어나는 반면에, 실시예 1 내지 4의 음극은 카본 나노 튜브 시트 상에 형성된 음극 합제층의 표면 부위가 우선적으로 탈리되고, 이후에 상기 카본 나노 튜브 시트의 일부를 포함한 나머지 음극 합제층 부위가 탈리되는 것을 확인할 수 있다. 이는, 실시예 1 내지 4의 음극에 소망하는 두께로 부가되어 있는 카본 나노 튜브 시트로 인해, 집전체에 대한 음극 합제층의 접착력이 보다 향상되었음을 나타낸다.
또한, 비교예 2의 음극은 카본 나노 튜브 시트가 지나치게 얇아, 음극 합제층의 접착력을 향상시키기 위한 구조체로서의 역할을 충분히 수행하지 못하였음을 알 수 있다.
한편, 상기 실시예 1 내지 4에 비해, 두꺼운 두께로 카본 나노 튜브 시트가 부가되는 경우에는, 상대적으로 제한된 두께의 음극이 적용되는 이차전지에서, 음극 합제층의 두께가 감소됨에 따라, 용량이 저하될 것임을 알 수 있다.
<실시예 5>
음극 활물질로서 천연흑연과, PVdF 바인더, 천연 흑연 도전재를, 중량비로 90 : 4 : 6 (음극 활물질: 바인더: 도전재)가 되도록 NMP에 잘 섞어 음극 합제용 슬러리를 준비하였다. 20 마이크로미터 두께의 Cu 호일 상에 공극률이 40%인 5 마이크로미터 두께의 카본 나노 튜브 시트를 완전히 밀착되도록 위치시킨 상태에서, 앞서 준비한 음극 합제용 슬러리를 도포한 후 건조 및 압연하여 음극을 제조하였다.
<실시예 6>
카본 나노 튜브 시트의 공극률이 80%인 점을 제외하고, 실시예 5와 동일한 음극을 제조하였다.
<비교예 3>
카본 나노 튜브 시트의 공극률이 30%인 점을 제외하고, 실시예 5와 동일한 음극을 제조하였다.
<비교예 4>
카본 나노 튜브 시트의 공극률이 90%인 점을 제외하고, 실시예 5와 동일한 음극을 제조하였다.
<실험예 2>
접착력 시험 2
상기 실시예 5, 6 및 비교예 1, 3, 4에서 각각 제조된 음극을 잘라, 슬라이드 글라스에 고정시킨 후, 집전체를 벗겨 내면서, 180도 벗김 강도를 측정하여 그 결과를 하기 표 2 및 도 4에 나타내었다. 평가는 각각의 경우에 5개의 벗김 강도를 측정하여 그 범위를 나타내었으며, 상기 각각의 경우에 음극 합제층이 탈리되는 벗김 강도와, 이후에 카본 나노 튜브 시트 부위가 탈리되는 벗김 강도를 연속적으로 측정하여 그 범위를 나타내었다.
음극 합제층 탈리시 접착력 (gf/cm) 카본 나노 튜브 시트 탈리시접착력 (gf/cm)
실시예 5 66 ~ 70 90 ~ 140
실시예 6 68 ~ 73 95 ~ 145
비교예 1 38 ~ 42 -
비교예 3 22 ~ 25 -
비교예 4 51 ~ 55 -
표 2 및 도 4를 참조하면, 집전체 상에 소망하는 범위의 공극률을 갖는 카본 나노 튜브 시트가 부가된 상태에서, 전극 합제층이 형성된 실시예 5 및 6의 경우, 상기 카본 나노 튜브 시트를 포함하지 않는 비교예 1, 및 카본 나노 튜브 시트의 공극률이 지나치게 낮거나 높은 비교예 3과 4에 비해, 우수한 접착력을 발휘함을 확인할 수 있다.
특히, 비교예 1, 3 및 4의 음극은 각각 음극 합제층, 및 음극 합제층과 카본 나노 튜브 시트가 집전체로부터 바로 탈리가 일어나는 반면에, 실시예 3 및 4의 음극은 카본 나노 튜브 시트 상에 형성된 음극 합제층의 표면 부위가 우선적으로 탈리되고, 이후에 상기 카본 나노 튜브 시트의 일부를 포함한 나머지 음극 합제층 부위가 탈리되는 것을 확인할 수 있다. 이는, 실시예 3 및 4의 음극에 소망하는 범위의 공극률을 갖는 카본 나노 튜브 시트가 부가됨으로써, 집전체에 대한 음극 합제층의 접착력이 보다 향상되었음을 나타낸다.
또한, 비교예 3의 음극은 카본 나노 튜브 시트의 공극률이 지나치게 작아, 음극 합제용 슬러리가 카본 나노 튜브 시트의 공극으로 충분히 침투하지 못함에 따라, 카본 나노 튜브 시트를 포함하지 않는 비교예 1에 비해 접착력이 오히려 저하되었으며, 비교예 4의 음극은 카본 나노 튜브 시트의 공극률이 지나치게 커져, 음극 합제용 슬러리의 높은 침투율로 인해, 상기 카본 나노 튜브 시트가 집전체에 밀착된 상태를 용이하게 유지할 수 없으므로, 상기 음극 합제층의 접착력을 향상시키기 위한 구조체로서의 역할을 충분히 수행하지 못하였음을 알 수 있다.
이상 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하였지만, 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면, 상기 내용을 바탕을 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (15)

  1. 집전체의 일면 또는 양면에 카본 나노 튜브 시트가 부가되어 있고, 상기 카본 나노 튜브 시트 상에 전극 활물질을 포함하는 전극 합제층이 도포되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 카본 나노 튜브 시트는 다수의 공극을 포함하는 시트 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 카본 나노 튜브 시트의 공극률은 40% 내지 80%인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 전극 합제층은, 집전체의 일면 또는 양면에 부가된 카본 나노 튜브 시트 상에, 전극 활물질, 도전제 및 바인더가 혼합된 전극 합제용 슬러리를 도포한 후 건조 및 압연하여 형성되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 전극 합제용 슬러리는 적어도 일부가 카본 나노 튜브 시트의 공극으로 침투해 결합함으로써 전극 합제층을 형성하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 카본 나노 튜브 시트는 공극으로 침투한 전극 합제용 슬러리의 바인더에 의해 집전체에 결합되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 카본 나노 튜브 시트의 두께는 5 마이크로미터 내지 20 마이크로미터인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 카본 나노 튜브 시트는 집전체의 일면을 기준으로 전체 면적의 50% 이상에 부가되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 카본 나노 튜브 시트는 집전체의 일면을 기준으로 전체 면적의 100%에 부가되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극.
  10. 제 1 항 내지 제 9 항 중 어느 하나에 따른 이차전지용 전극을 제조하는 장치로서,
    긴 시트 형상의 카본 나노 튜브 시트가 권취되어 있는 제 1 롤러;
    긴 시트 형상의 집전체가 권취되어 있는 제 2 롤러;
    상기 집전체 상에 카본 나노 튜브 시트가 부가된 상태에서, 집전체와 카본 나노 튜브 시트를 동시에 권취하는 제 3 롤러;
    상기 집전체의 상면에 카본 나노 튜브 시트가 밀착하여 위치하도록, 제 1 롤러 또는 제 2 롤러과 제 3 롤러 사이의 집전체 하면에서, 집전체와 카본 나노 튜브 시트를 동시에 지지하는 제 4 롤러; 및
    상기 제 3 롤러와 제 4 롤러 사이에서, 집전체에 부가된 카본 나노 튜브 시트의 상면에 전극 합제용 슬러리를 도포하는 슬러리 도포부;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조장치.
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 제 1 롤러는 카본 나노 튜브 시트에 인가되는 장력에 의해, 상기 카본 나노 튜브 시트가 팽팽한 상태를 유지하도록, 제 3 롤러와 제 4 롤러를 연결하는 연장선을 기준으로, 상기 연장선과 동일하거나, 상대적으로 낮은 높이에 위치해 있고;
    상기 제 2 롤러는 슬러리 도포부에 대향하는 부위에 집전체가 공급되도록, 상기 연장선을 기준으로, 제 1 롤러에 비해 상대적으로 낮은 높이에 위치해 있는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조장치.
  12. 제 10 항에 있어서, 상기 이차전지용 전극 제조장치는,
    카본 나노 튜브 시트 상에 도포된 전극 합제용 슬러리를 건조하는 건조부; 및
    상기 집전체 상에 위치한 카본 나노 튜브 시트 및 건조된 전극 합제용 슬러리를 압연하여 전극 합제층을 형성하는 압연 롤러;
    를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조장치.
  13. 제 1 항 내지 제 9 항 중 어느 하나에 따른 이차전지용 전극을 제조하는 방법으로서,
    a) 연속적으로 공급되는 집전체 상에 카본 나노 튜브 시트를 동시에 공급함으로써 밀착하여 위치시키는 과정;
    b) 상기 집전체 상에 밀착하여 위치한 카본 나노 튜브 시트 상에 전극 합제용 슬러리를 도포하는 과정; 및
    c) 상기 전극 합제용 슬러리가 도포된 집전체를 건조 및 압연하여 전극 합제층을 형성하는 과정;
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조방법.
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 과정 a)에서 카본 나노 튜브는 전극 합제용 슬러리가 도포되는 높이와 동일하거나 또는 그보다 낮은 위치에서 공급되고;
    상기 집전체는 카본 나노 튜브 시트에 비해 상대적으로 낮은 높이에서 공급되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조방법.
  15. 제 13 항에 있어서, 상기 과정 b)에서 도포된 전극 합제용 슬러리는 적어도 일부가 카본 나노 튜브 시트의 공극으로 침투해 결합함으로써 전극 합제층을 형성하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극 제조방법.
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