WO2018042783A1 - Conductive member, conductive molded body, electrical/electronic member, conductive composition and method for producing conductive member - Google Patents

Abstract

Provided is a conductive member (conductive sheet 10) which comprises a conductive material containing an aligned carbon nanotube assembly (aligned CNT assembly) 11 and an insulating material 12, and which has a structure wherein at least a part of the aligned CNT assembly 11 is covered by the insulating material 12. It is preferable that the conductive member (conductive sheet 10) has a portion that has a direct current conductivity of 1 Scm^-1 or more in the direction along the alignment direction D1 of the aligned CNT assembly 11.

Description

導電部材、導電性成形体、電気・電子関連部材、導電性組成物、および導電部材の製造方法CONDUCTIVE MEMBER, CONDUCTIVE MOLDED BODY, ELECTRIC / ELECTRONIC RELATED MEMBER, CONDUCTIVE COMPOSITION, AND METHOD FOR PRODUCING CONDUCTIVE MEMBER

　本発明は、カーボンナノチューブ配列体（ＣＮＴ配列体）を含む導電部材、導電性成形体、上記の導電部材または導電性成形体を備える電気・電子関連部材、導電性組成物、および上記の導電部材の製造方法に関する。 The present invention relates to a conductive member including a carbon nanotube array (CNT array), a conductive molded body, an electrical / electronic related member including the conductive member or the conductive molded body, a conductive composition, and the conductive member. It relates to the manufacturing method.

　カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）は、グラフェンからなる外側面を有するという特異的な構造を有するため、機能材料としても構造材料としても様々な分野での応用が期待されている。具体的には、ＣＮＴは、機械的強度が高く、軽く、電気伝導特性が良く、熱特性が良く、化学的耐腐食性が高く、且つ電界電子放出特性が良いといった優れた特性を有する。したがって、ＣＮＴの用途として、軽量高強度ワイヤ、走査プローブ顕微鏡（ＳＰＭ）の探針、電界放出ディスプレイ（ＦＥＤ）の冷陰極、導電部材、高強度樹脂、耐腐食性樹脂、耐摩耗性樹脂、高度潤滑性樹脂、二次電池や燃料電池の電極、ＬＳＩの層間配線材料、バイオセンサーなどが考えられている。 Since carbon nanotubes (CNT) have a specific structure of having an outer surface made of graphene, they are expected to be applied in various fields as functional materials and structural materials. Specifically, CNT has excellent properties such as high mechanical strength, light weight, good electrical conductivity, good thermal properties, high chemical corrosion resistance, and good field electron emission properties. Therefore, CNTs can be used for lightweight high-strength wires, scanning probe microscope (SPM) probes, field emission display (FED) cold cathodes, conductive members, high-strength resins, corrosion-resistant resins, wear-resistant resins, advanced Lubricating resins, secondary battery and fuel cell electrodes, LSI interlayer wiring materials, biosensors, and the like are considered.

　これらの用途の中の一つである導電部材は、ＣＮＴを含む導電材と絶縁性材料とを備える導電性組成物から得られる。非特許文献１には、そのような導電部材の例として、ＣＮＴとエポキシ樹脂との複合部材が開示されている。 The conductive member which is one of these uses is obtained from a conductive composition comprising a conductive material containing CNTs and an insulating material. Non-Patent Document 1 discloses a composite member of CNT and epoxy resin as an example of such a conductive member.

　非特許文献１に記載される複合部材の直流電圧印加相当時の導電率は、１０^－２Ｓｃｍ^－１程度が上限であり、その際のＣＮＴの体積含有率は３体積％が上限である。しかしながら、この程度の導電率では、良好な導電性を有しているとはいえない。 The upper limit of the conductivity of the composite member described in Non-Patent Document 1 when DC voltage is applied is about 10 ⁻² Scm ⁻¹ , and the upper limit of the volume content of CNT at that time is 3% by volume. However, it cannot be said that this level of conductivity has good conductivity.

　本発明は、ＣＮＴを導電材として備え、良好な導電性を有する導電部材を提供することを目的とする。また、本発明は、上記の導電部材または上記の導電部材の成形体を備える電気・電子関連部材を提供することを目的とする。さらに、本発明は、上記の導電部材を形成可能な導電性組成物および上記の導電部材の製造方法を提供することを目的とする。 An object of the present invention is to provide a conductive member having CNT as a conductive material and having good conductivity. Another object of the present invention is to provide an electric / electronic related member provided with the above conductive member or a molded body of the above conductive member. Furthermore, an object of this invention is to provide the electrically conductive composition which can form said electrically conductive member, and the manufacturing method of said electrically conductive member.

　上記課題を解決するために提供される本発明は次のとおりである。
［１］カーボンナノチューブ配列体を含む導電材と、絶縁性材料とを備え、前記カーボンナノチューブ配列体の少なくとも一部が前記絶縁性材料により覆われた構造を有することを特徴とする導電部材。 The present invention provided to solve the above problems is as follows.
[1] A conductive member comprising a conductive material including an array of carbon nanotubes and an insulating material, wherein at least a part of the carbon nanotube array is covered with the insulating material.

［２］前記カーボンナノチューブ配列体の配列方向に沿った方向の直流導電率が１Ｓｃｍ^－１以上である部分を有する、上記［１］に記載の導電部材。 [2] The conductive member according to [1], wherein the conductive member has a portion having a DC conductivity in the direction along the arrangement direction of the carbon nanotube array of ¹ Scm ⁻¹ or more.

［３］前記カーボンナノチューブ配列体は、カーボンナノチューブバンドルを含む、上記［１］または［２］に記載の導電部材。 [3] The conductive member according to [1] or [2], wherein the carbon nanotube array includes a carbon nanotube bundle.

［４］前記カーボンナノチューブ配列体は、複数のカーボンナノチューブが互いに端部またはその近傍で接する構造を有する、上記［１］から［３］のいずれかに記載の導電部材。 [4] The conductive member according to any one of [1] to [3], wherein the carbon nanotube array has a structure in which a plurality of carbon nanotubes are in contact with each other at an end portion or in the vicinity thereof.

［５］前記カーボンナノチューブ配列体の体積含有量は、４体積％以上である、上記［１］から［４］のいずれかに記載の導電部材。 [5] The conductive member according to any one of [1] to [4], wherein a volume content of the carbon nanotube array is 4% by volume or more.

［６］前記カーボンナノチューブ配列体の体積含有量は、３０体積％未満である、上記［１］から［５］のいずれかに記載の導電部材。 [6] The conductive member according to any one of [1] to [5], wherein the volume content of the carbon nanotube array is less than 30% by volume.

［７］少なくとも一部の表面は前記絶縁性材料から構成される、上記［１］から［６］のいずれかに記載の導電部材。 [7] The conductive member according to any one of [1] to [6], wherein at least a part of the surface is made of the insulating material.

［８］少なくとも一部の表面は、表面抵抗が１００ＭΩ／□以上である、上記［１］から［７］のいずれかに記載の導電部材。 [8] The conductive member according to any one of [1] to [7], wherein at least a part of the surface has a surface resistance of 100 MΩ / □ or more.

［９］少なくとも一部の表面は、ＪＩＳ　Ｂ０６０１－１９９４に規定される算術平均粗さＲａが１μｍ以下である、上記［１］から［８］のいずれかに記載の導電部材。 [9] The conductive member according to any one of [1] to [8], wherein at least a part of the surface has an arithmetic average roughness Ra defined by JIS B0601-1994 of 1 μm or less.

［１０］前記カーボンナノチューブ配列体の配列方向に直交する方向について表面側から内部側に向けて前記絶縁性材料の含有量が変化する傾斜領域を備える、上記［１］から［９］のいずれかに記載の導電部材。 [10] Any of the above [1] to [9], comprising an inclined region in which the content of the insulating material changes from the surface side toward the inner side in a direction orthogonal to the arrangement direction of the carbon nanotube array. The conductive member as described in 2.

［１１］前記傾斜領域では、前記表面側から前記内部側へと前記絶縁性材料の含有量が低減する部分を有する、上記［１０］に記載の導電部材。 [11] The conductive member according to [10], wherein the inclined region has a portion in which the content of the insulating material decreases from the surface side to the inner side.

［１２］シート状の形状を有し、前記カーボンナノチューブ配列体の配列方向は、前記シート状の形状の主面内方向に沿った方向である、上記［１］から［９］のいずれかに記載の導電部材。 [12] It has a sheet-like shape, and the arrangement direction of the carbon nanotube array is a direction along the in-plane direction of the sheet-like shape. The conductive member as described.

［１３］前記シート状の形状における前記カーボンナノチューブ配列体の配列方向に沿った方向の２つの端部は、前記カーボンナノチューブ配列体が露出する第１露出端部および第２露出端部であり、前記第１露出端部と前記第２露出端部との間の直流導電率が１Ｓｃｍ^－１以上である、上記［１２］に記載の導電部材。 [13] Two end portions in a direction along the arrangement direction of the carbon nanotube array in the sheet-like shape are a first exposed end portion and a second exposed end portion where the carbon nanotube array body is exposed, The conductive member according to [12] above, wherein the direct current conductivity between the first exposed end and the second exposed end is ¹ Scm ⁻¹ or more.

［１４］前記絶縁性材料の含有量が厚さ方向に沿って変化する傾斜領域を備える、上記［１２］から［１３］のいずれかに記載の導電部材。 [14] The conductive member according to any one of [12] to [13], further including an inclined region in which the content of the insulating material changes along the thickness direction.

［１５］前記傾斜領域では、前記絶縁性材料の含有量が、前記シート状の形状における一方の主面側から中心側へと低減する部分を有する、上記［１４］に記載の導電部材。 [15] The conductive member according to [14], wherein the inclined region has a portion in which the content of the insulating material decreases from one main surface side to the center side in the sheet-like shape.

［１６］前記シート状の形状における少なくとも一方の主面は前記絶縁性材料から構成される、上記［１２］から［１５］のいずれかに記載の導電部材。 [16] The conductive member according to any one of [12] to [15], wherein at least one main surface in the sheet-like shape is made of the insulating material.

［１７］前記シート状の形状における主面側において前記カーボンナノチューブ配列体は前記導電性シート内に埋設される、上記［１１］から［１６］のいずれかに記載の導電部材。 [17] The conductive member according to any one of [11] to [16], wherein the carbon nanotube array is embedded in the conductive sheet on a main surface side in the sheet-like shape.

［１８］成形加工可能である、上記［１］から［１７］のいずれかに記載の導電部材。 [18] The conductive member according to any one of [1] to [17], which can be molded.

［１９］熱可塑性を有する、上記［１８］に記載の導電部材。 [19] The conductive member according to the above [18], which has thermoplasticity.

［２０］上記［１８］または上記［１９］に記載される導電部材の成形体からなる導電性成形体。 [20] A conductive molded body comprising a molded body of the conductive member described in [18] or [19].

［２１］上記［１］から［１９］のいずれかに記載される導電部材または上記［２０］に記載される導電性成形体を備える電気・電子関連部材。 [21] An electric / electronic member comprising the conductive member according to any one of [1] to [19] or the conductive molded body according to [20].

［２２］上記［１］から［１９］のいずれかに記載される導電部材を形成可能な導電性組成物であって、前記絶縁性材料を与える原料組成物および前記カーボンナノチューブ配列体を備えることを特徴とする導電性組成物。 [22] A conductive composition capable of forming the conductive member according to any one of [1] to [19], comprising a raw material composition that provides the insulating material and the carbon nanotube array. A conductive composition characterized by the above.

［２３］上記［１４］から［１７］のいずれかに記載される導電部材の製造方法であって、前記カーボンナノチューブ配列体を含む第１原料シートと、前記絶縁性材料を与える原料組成物からなる第２原料シートとを厚さ方向に重ねて、前記第１原料シートと前記第２原料シートとを厚さ方向に加熱しながら加圧接触させ、前記第２原料シートに含まれる前記原料組成物の一部を、前記第１原料シートが含む前記カーボンナノチューブ配列体におけるカーボンナノチューブ同士の隙間に移動させることを含んで、前記シート状の形状を有するとともに前記傾斜領域を形成することを特徴とする、導電部材の製造方法。 [23] A method for producing a conductive member according to any one of [14] to [17], wherein the first raw material sheet includes the carbon nanotube array, and the raw material composition that provides the insulating material. The second raw material sheet is stacked in the thickness direction, and the first raw material sheet and the second raw material sheet are brought into pressure contact while being heated in the thickness direction, and the raw material composition contained in the second raw material sheet A part of the object is moved to a gap between the carbon nanotubes in the carbon nanotube array included in the first raw material sheet, and has the sheet-like shape and forms the inclined region, A method for manufacturing a conductive member.

［２４］前記原料組成物は加熱により粘度が低下する材料からなる、上記［２３］に記載の導電部材の製造方法。 [24] The method for producing a conductive member according to the above [23], wherein the raw material composition is made of a material whose viscosity is lowered by heating.

［２５］前記原料組成物は硬化性物質を含有し、前記硬化性物質の硬化反応により粘度が増加する材料からなる、上記［２３］または［２４］に記載の導電部材の製造方法。 [25] The method for producing a conductive member according to [23] or [24] above, wherein the raw material composition contains a curable substance and is made of a material whose viscosity increases by a curing reaction of the curable substance.

［２６］前記カーボンナノチューブ配列体の体積含有量が５体積％以上であって、前記カーボンナノチューブ配列体の配列方向に離間した２点間の熱伝導率が１０Ｗ／ｍＫ以上である、上記［１］から［１９］のいずれかに記載の導電部材。 [26] The volume content of the carbon nanotube array is 5% by volume or more, and the thermal conductivity between two points spaced in the arrangement direction of the carbon nanotube array is 10 W / mK or more. ] To [19].

　本発明は、他の一態様として、カーボンナノチューブ配列体を含む導電材と、遮熱性材料とを備える伝熱部材であって、前記カーボンナノチューブ配列体の少なくとも一部が前記遮熱性材料により覆われた構造を有し、前記伝熱部材におけるカーボンナノチューブ配列体の体積含有量は５体積％である伝熱部材を提供する。上記の伝熱部材が備える遮熱性材料は、上記の導電部材の絶縁性材料であってもよいし、樹脂を含有していてもよいし、前記カーボンナノチューブ配列体を支持するマトリックス材料であってもよい。 Another aspect of the present invention is a heat transfer member including a conductive material including a carbon nanotube array and a heat shield material, wherein at least a part of the carbon nanotube array is covered with the heat shield material. And a heat transfer member having a volume content of 5% by volume of the carbon nanotube array in the heat transfer member. The heat shielding material included in the heat transfer member may be an insulating material of the conductive member, may contain a resin, or is a matrix material that supports the carbon nanotube array. Also good.

　本発明によれば、ＣＮＴを導電材として備え、良好な導電性を有する導電部材が提供される。また、本発明によれば、上記の導電部材または上記の導電部材の成形体を備える電気・電子関連部材も提供される。さらに、本発明によれば、上記の導電部材を形成可能な導電性組成物および上記の導電部材の製造方法も提供される。 According to the present invention, a conductive member having CNT as a conductive material and having good conductivity is provided. Moreover, according to this invention, an electric / electronic related member provided with the said electrically conductive member or the molded object of said electrically conductive member is also provided. Furthermore, according to this invention, the electrically conductive composition which can form said electrically conductive member, and the manufacturing method of said electrically conductive member are also provided.

ＣＮＴフォレストからＣＮＴ交絡体を形成することが行われている状態の一例を示す画像である。It is an image which shows an example of the state in which CNT entanglement body is formed from CNT forest. ＣＮＴ交絡体の構造を示す部分拡大図である。It is the elements on larger scale which show the structure of a CNT entanglement body. 本発明の一実施形態に係る導電性シートの一例について、ＣＮＴ配列体の配列方向を含む面を切断面とする概念的な断面図である。1 is a conceptual cross-sectional view of an example of a conductive sheet according to an embodiment of the present invention, in which a plane including the arrangement direction of a CNT array is a cut surface. 本発明の一実施形態に係る導電性シートの製造方法を示すフローチャートである。It is a flowchart which shows the manufacturing method of the electroconductive sheet which concerns on one Embodiment of this invention. 本発明の一実施形態に係る導電性シートの製造方法の説明するための図である。It is a figure for demonstrating the manufacturing method of the electroconductive sheet which concerns on one Embodiment of this invention. 本発明の一実施形態に係る導電性シートの製造方法の説明するための図である。It is a figure for demonstrating the manufacturing method of the electroconductive sheet which concerns on one Embodiment of this invention. ＣＮＴフォレストからＣＮＴ交絡体を引き出し、これをロールに巻き付けてＣＮＴ配列体を得ている様子を示す図である。It is a figure which shows a mode that the CNT entanglement body is pulled out from a CNT forest, and this is wound around a roll and the CNT array body is obtained. 実施例２－１に係る導電部材についての、導電部材の厚さ方向およびＣＮＴ配列体の面内配列方向を含む面を断面とする観察画像である。It is an observation image which makes the cross section the surface containing the thickness direction of a conductive member and the in-plane arrangement direction of a CNT array about a conductive member concerning Example 2-1. 実施例２－２に係る導電部材についての、導電部材の厚さ方向およびＣＮＴ配列体の面内配列方向を含む面を断面とする観察画像である。It is an observation image which makes the cross section the surface containing the thickness direction of a conductive member and the in-plane arrangement direction of a CNT array about a conductive member concerning Example 2-2. 面内配向方向の直流導電率σ_／／の、ＣＮＴ配列体の体積含有量Ｖｆに対する依存性を示すグラフである。It is a graph which shows the dependence with respect to the volume content Vf of a CNT array body of direct-current conductivity (sigma) _// of an in-plane orientation direction. 面内配向方向の熱伝導率λ_／／の、ＣＮＴ配列体の体積含有量Ｖｆに対する依存性を示すグラフである。It is a graph which shows the dependence with respect to the volume content Vf of a CNT array body of thermal conductivity (lambda) _// of an in-plane orientation direction.

　以下、本発明の実施形態について説明する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described.

　本発明の一実施形態に係る導電部材は、カーボンナノチューブ配列体（ＣＮＴ配列体）を含む導電材と、絶縁性材料とを備え、ＣＮＴ配列体の少なくとも一部が絶縁性材料により覆われた構造を有する。 A conductive member according to an embodiment of the present invention includes a conductive material including a carbon nanotube array (CNT array) and an insulating material, and at least a part of the CNT array is covered with an insulating material. Have

　本明細書において「カーボンナノチューブ配列体（ＣＮＴ配列体）」とは、ＣＮＴの集合体であって、これを構成する一群のＣＮＴが、それらＣＮＴの長軸に沿った方向に並んでいる構造を有する。ＣＮＴ配列体はＣＮＴの長軸方向の沿った方向（本明細書において、この方向を「配列方向」ともいう。）に配列しているため、このＣＮＴ配列体を含む導電材を備える本発明の一実施形態に係る導電部材は、上記の配列方向に沿った方向の導電率が高い。具体的には、本発明の一実施形態に係る導電部材は、配列方向に沿った方向の直流導電率が１Ｓｃｍ^－１以上である部分を有する。好ましい一例において、本発明の一実施形態に係る導電部材は、１０Ｓｃｍ^－１以上である部分を有する。より好ましい一例において、本発明の一実施形態に係る導電部材は、５０Ｓｃｍ^－１以上である部分を有する。さらに好ましい一例において、本発明の一実施形態に係る導電部材は、１００Ｓｃｍ^－１以上である部分を有する。 In this specification, a “carbon nanotube array (CNT array)” is an aggregate of CNTs, and a structure in which a group of CNTs constituting this is aligned in a direction along the long axis of the CNTs. Have. Since the CNT array is arranged in a direction along the long axis direction of the CNT (this direction is also referred to as “array direction” in the present specification), the CNT array is provided with a conductive material including the CNT array. The conductive member according to one embodiment has high conductivity in the direction along the arrangement direction. Specifically, the conductive member according to an embodiment of the present invention has a portion whose DC conductivity in the direction along the arrangement direction is ¹ Scm ⁻¹ or more. In a preferred example, the conductive member according to an embodiment of the present invention has a portion that is 10 Scm ⁻¹ or more. In a more preferred example, the conductive member according to an embodiment of the present invention has a portion that is 50 Scm ⁻¹ or more. In a more preferred example, the conductive member according to an embodiment of the present invention has a portion that is 100 Scm ⁻¹ or more.

　ＣＮＴ配列体を構成するＣＮＴは、単層ＣＮＴ（ＳＷＣＮＴ）、二層ＣＮＴ（ＤＷＣＮＴ）および多層ＣＮＴ（ＭＷＣＮＴ）のいずれかであってもよいし、これらの２種以上の混合体であってもよい。ＣＮＴ配列体を構成するＣＮＴの表面は絶縁性材料との相互作用を向上させるための処理が施されていてもよい。ＣＮＴ配列体を構成する各ＣＮＴの導電性は高いことが好ましい。 The CNT constituting the CNT array may be either single-walled CNT (SWCNT), double-walled CNT (DWCNT), or multilayered CNT (MWCNT), or a mixture of two or more of these. Good. The surface of the CNT constituting the CNT array may be subjected to a treatment for improving the interaction with the insulating material. The conductivity of each CNT constituting the CNT array is preferably high.

　ＣＮＴ配列体の全体形状は限定されない。布のように、一方向（厚さ方向）に特に薄い場合には、布との外形的類似性に基づき、ＣＮＴウェブとも称されることもある。 The overall shape of the CNT array is not limited. When it is particularly thin in one direction (thickness direction) like a cloth, it may be referred to as a CNT web based on the external similarity to the cloth.

　ＣＮＴ配列体は、カーボンナノチューブバンドル（ＣＮＴバンドル）を含んでいてもよい。本明細書において、「カーボンナノチューブバンドル」とは、ＣＮＴの集合体であって、複数のＣＮＴが、それらの長軸方向がほぼ揃うように位置し、短軸方向に近接して、ＣＮＴの束状となっている構造を有する。 The CNT array may include a carbon nanotube bundle (CNT bundle). In the present specification, the “carbon nanotube bundle” is an aggregate of CNTs, and a plurality of CNTs are positioned so that their major axis directions are substantially aligned, close to the minor axis direction, and bundles of CNTs. The structure has a shape.

　このような構造は、次に説明するＣＮＴフォレストから得られるＣＮＴ配列体では、部分的にＣＮＴバンドルが形成されている。本明細書においてＣＮＴフォレストとは、複数のＣＮＴの合成構造（以下、かかる合成構造を与えるＣＮＴの個々の形状を「一次構造」といい、上記の合成構造を「二次構造」ともいう。）の一種であって、複数のＣＮＴが長軸方向の少なくとも一部について一定の方向（具体的な一例として、基板が備える面の１つの法線にほぼ平行な方向が挙げられる。）に配向するように成長してなるＣＮＴの集合体を意味する。なお、基板から成長させたＣＮＴフォレストの、基板に付着した状態における基板の法線に平行な方向の長さ（高さ）を、「成長高さ」という。 In such a structure, a CNT bundle is partially formed in a CNT array obtained from a CNT forest described below. In this specification, the CNT forest is a composite structure of a plurality of CNTs (hereinafter, each shape of the CNT that gives such a composite structure is referred to as a “primary structure”, and the above-described composite structure is also referred to as a “secondary structure”). A plurality of CNTs are oriented in a certain direction (at least as a specific example, a direction substantially parallel to one normal line of a surface included in the substrate) with respect to at least a part of the long axis direction. It means an aggregate of CNTs grown as described above. The length (height) of the CNT forest grown from the substrate in the direction parallel to the normal line of the substrate in a state of adhering to the substrate is referred to as “growth height”.

　ＣＮＴフォレストの一部のＣＮＴをつまみ、そのＣＮＴをＣＮＴアレイから離間するように引っ張ることによって、即ちＣＮＴフォレストから複数のＣＮＴを連続的に引き出すことによって、ＣＮＴ交絡体を形成することができる。図１は、このようなＣＮＴフォレストからＣＮＴ交絡体を引き出して形成することが行われている状態の一例を示す画像である。図１の右側の塊状の部材がＣＮＴフォレストであり、図１では、左方向にＣＮＴが引き出されて、薄布状のＣＮＴ交絡体が形成されている。図２は、こうして得られたＣＮＴ交絡体の構造を示す部分拡大図である。ＣＮＴ交絡体を構成する複数のＣＮＴはほぼ一方向（図２では横方向に）揃って配置されている。 A CNT entangled body can be formed by picking a part of the CNTs in the CNT forest and pulling the CNTs away from the CNT array, that is, by continuously pulling out a plurality of CNTs from the CNT forest. FIG. 1 is an image showing an example of a state in which a CNT entangled body is drawn and formed from such a CNT forest. 1 is a CNT forest. In FIG. 1, CNTs are pulled out in the left direction to form a thin cloth-like CNT entangled body. FIG. 2 is a partially enlarged view showing the structure of the CNT entangled body thus obtained. The plurality of CNTs constituting the CNT entangled body are arranged substantially in one direction (in the horizontal direction in FIG. 2).

　このＣＮＴ交絡体がそのままＣＮＴ配列体を構成してもよいし、複数のＣＮＴ交絡体を積層することによってＣＮＴ配列体を構成してもよい。上記の薄布状のＣＮＴ交絡体の複数を積層することによってＣＮＴ配列体を構成する場合には、ＣＮＴ交絡体の積層数が増えるほど得られたＣＮＴ配列体の厚さは増加し、このＣＮＴ配列体からなるＣＮＴ配列体の配列方向の導電性は高くなる。したがって、このＣＮＴ配列体を備える導電部材の導電性もまた高くなる。 The CNT entangled body may constitute the CNT array as it is, or the CNT array may be formed by stacking a plurality of CNT entangled bodies. When a CNT array is formed by stacking a plurality of thin cloth-like CNT entanglements, the thickness of the obtained CNT array increases as the number of CNT entanglements increases. The conductivity in the arrangement direction of the CNT array composed of the array is increased. Therefore, the conductivity of the conductive member provided with this CNT array is also increased.

　こうして得られたＣＮＴ配列体に対してエタノール、アセトンなど揮発性溶媒を吹き付けたり、揮発性溶媒に浸漬させたりすることにより、長軸方向がほぼ揃うように位置し、短軸方向に隣り合って位置する複数のＣＮＴがＣＮＴバンドルを形成する割合を高めることができる。 By spraying a volatile solvent such as ethanol or acetone on the CNT array thus obtained or immersing the CNT array in a volatile solvent, the major axis direction is almost aligned and adjacent to the minor axis direction. It is possible to increase the rate at which a plurality of positioned CNTs form a CNT bundle.

　ＣＮＴ配列体は、複数のＣＮＴが互いに端部またはその近傍で接する構造を有していてもよい。このような構造を有している場合には、長軸方向に接するＣＮＴ同士での電気伝導が容易となり、結果的に、ＣＮＴ配列体の配列方向での電気伝導度が高くなる。このような構造は、前述のＣＮＴフォレストから形成されたＣＮＴ配列体において容易にみられる。 The CNT array may have a structure in which a plurality of CNTs are in contact with each other at or near the end. In the case of such a structure, electrical conduction between CNTs in contact with the major axis direction is facilitated, and as a result, electrical conductivity in the arrangement direction of the CNT array is increased. Such a structure is easily seen in the CNT array formed from the CNT forest described above.

　本発明の一実施形態に係る導電部材におけるＣＮＴ配列体の体積含有量は限定されない。上記のように、導電部材における配列方向に沿った方向の直流導電率が１Ｓｃｍ^－１以上である部分を有するような体積含有量であることが好ましい。そのような条件をより安定的に満たす観点から、導電部材におけるＣＮＴ配列体の体積含有量は、４体積％以上であることが好ましい場合がある。導電部材における配列方向に沿った方向の直流導電率が１００Ｓｃｍ^－１以上である部分を有することをより安定的に実現する観点から、導電部材におけるＣＮＴ配列体の体積含有量は、１０体積％以上であることが好ましい場合がある。基本的な傾向として、ＣＮＴ配列体の体積含有量が高くなるほど配列方向に沿った方向の直流導電率も高くなるが、これに応じて導電部材の機械特性も変化し、脆くなる、可撓性が低下するなどの傾向がみられやすくなる。導電部材が柔軟な機械特性を維持することを容易にする観点から、導電部材におけるＣＮＴ配列体の体積含有量は、３０体積％未満であることが好ましい場合があり、２５体積％以下であることがより好ましい場合がある。 The volume content of the CNT array in the conductive member according to an embodiment of the present invention is not limited. As described above, the volume content is preferably such that the conductive member has a portion having a direct current conductivity in the direction along the arrangement direction of ¹ Scm ⁻¹ or more. From the viewpoint of satisfying such conditions more stably, the volume content of the CNT array in the conductive member may be preferably 4% by volume or more. From the viewpoint of more stably realizing a portion in which the direct current conductivity in the direction along the arrangement direction in the conductive member is 100 Scm ⁻¹ or more, the volume content of the CNT array in the conductive member is 10% by volume or more. May be preferred. As a basic trend, the higher the volume content of the CNT array, the higher the direct current conductivity in the direction along the array direction. However, the mechanical properties of the conductive member change accordingly, and the flexibility becomes flexible. Tend to be seen. From the viewpoint of facilitating the conductive member to maintain flexible mechanical properties, the volume content of the CNT array in the conductive member may be preferably less than 30% by volume, and may be 25% by volume or less. May be more preferred.

　絶縁性材料は、適度な絶縁性、例えば、１０^－９Ｓｃｍ^－１以下の直流導電率を有する材料である限り任意の材料を用いることができる。絶縁性材料として、有機樹脂、シリコーン樹脂などの有機系材料；酸化物、炭化物、水酸化物などの無機系材料；およびこれらの複合材料が例示される。有機系材料の具体例として、ポリエチレン、ポリプロピレン、環状オレフィンを含む共重合体等のポリオレフィン；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル；ナイロン６６等のポリアミド；ポリ塩化ビニル；ポリカーボネート；ポリ（メタ）アクリル酸メチル等のアクリル系樹脂；ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系樹脂；ポリイミド；ポリウレタン；シリコーン樹脂；フェノール系樹脂；エポキシ樹脂などが挙げられる。無機系材料の具体例として、水ガラス、アルミナなどが挙げられる。 As the insulating material, any material can be used as long as it has moderate insulating properties, for example, a material having a DC conductivity of 10 ⁻⁹ Scm ⁻¹ or less. Examples of the insulating material include organic materials such as organic resins and silicone resins; inorganic materials such as oxides, carbides and hydroxides; and composite materials thereof. Specific examples of organic materials include polyolefins such as polyethylene, polypropylene, and copolymers containing cyclic olefins; polyesters such as polyethylene terephthalate and polybutylene terephthalate; polyamides such as nylon 66; polyvinyl chloride; polycarbonates; poly (meth) acrylic An acrylic resin such as methyl acid; a fluorine resin such as polytetrafluoroethylene; a polyimide; a polyurethane; a silicone resin; a phenol resin; and an epoxy resin. Specific examples of the inorganic material include water glass and alumina.

　絶縁性材料は、導電材を覆ってこれを保持するマトリックス材としての機能を果たすことから、粘度が低い状態から高い状態に変化できる性質を有していることが好ましい。この観点から、絶縁性材料は、熱可塑性材料または硬化性材料の硬化物であることが好ましい。 It is preferable that the insulating material has a property of changing from a low viscosity state to a high state because it functions as a matrix material that covers and holds the conductive material. From this viewpoint, the insulating material is preferably a thermoplastic material or a cured product of a curable material.

　本発明の一実施形態に係る導電部材は、上記のＣＮＴ配列体および絶縁性材料以外の材料を含有していてもよい。そのような材料として、シリカフィラー、タルク等の無機系絶縁性材料；銀ワイヤ、銅粉末、炭素粉末等の無機系導電性材料；メラミン樹脂粉末などの有機系絶縁性材料；ポリ（３，４－エチレンジオキシチオフェン）（ＰＥＤＯＴ）／ポリスチレンスルホン酸（ＰＳＳ）等の有機導電性材料などが例示される。難燃材、着色材、潤滑材、界面活性剤、カップリング剤などを含有してもよい。こうした添加材料の含有量は、本発明の一実施形態に係る導電部材がＣＮＴ配列体および絶縁性材料を含有することによって得られる導電性に大きく影響を与えない範囲で適宜設定される。 The conductive member according to an embodiment of the present invention may contain a material other than the CNT array and the insulating material. Examples of such materials include inorganic insulating materials such as silica filler and talc; inorganic conductive materials such as silver wire, copper powder and carbon powder; organic insulating materials such as melamine resin powder; poly (3,4 -Organic conductive materials such as ethylene dioxythiophene (PEDOT) / polystyrene sulfonic acid (PSS) are exemplified. A flame retardant, a coloring material, a lubricant, a surfactant, a coupling agent and the like may be contained. The content of such an additive material is appropriately set within a range that does not significantly affect the conductivity obtained by the conductive member according to one embodiment of the present invention containing the CNT array and the insulating material.

　本発明の一実施形態に係る導電部材におけるＣＮＴ配列体の配置は限定されない。導電部材の内部にＣＮＴ配列体の全体が配置されて（埋設されて）いてもよいし、導電部材の表面にＣＮＴ配列体の一部が露出していてもよい。ＣＮＴが露出しない構造を導電部材が備えることにより、導電性部材からＣＮＴ配列体を構成するＣＮＴが脱落する不具合が生じる可能性を低くすることができる。 The arrangement of the CNT array in the conductive member according to an embodiment of the present invention is not limited. The entire CNT array may be disposed (embedded) inside the conductive member, or a part of the CNT array may be exposed on the surface of the conductive member. By providing the conductive member with a structure in which the CNTs are not exposed, it is possible to reduce the possibility that the CNTs constituting the CNT array are dropped from the conductive members.

　導電部材の表面にＣＮＴ配列体の一部が露出する場合において、ＣＮＴ配列体の配列方向の端部が露出していてもよいし、配列方向に直交する方向の端部が露出していてもよい。ＣＮＴ配列体の配列方向の双方の端部が露出している場合には、それらの端部に接するように２つ以上の電気接点を設ければ、これらの間の導電性を特に高めることができる。 When a part of the CNT array is exposed on the surface of the conductive member, the end of the CNT array may be exposed or the end of the CNT array may be exposed. Good. If both ends in the arrangement direction of the CNT array are exposed, providing two or more electrical contacts so as to be in contact with these ends can particularly enhance the conductivity between them. it can.

　上記のように、本発明の一実施形態に係る導電部材において、ＣＮＴ配列体は導電部材に導電性を付与する部材要素として機能する一方、絶縁性材料は導電性部材に絶縁性を付与する部材要素として機能する。したがって、導電部材における少なくとも一部の表面は絶縁性材料から構成されるようにしてもよい。このようにすることで、導電部材に絶縁性の面を有させることができる。別の観点から説明すれば、導電部材における少なくとも一部の表面は表面抵抗が１００ＭΩ／□以上であってもよい。この程度の表面抵抗であれば、実質的に絶縁性を有する面となる。このような構成を備えることにより、ＣＮＴ配列体の配列方向に沿って高い導電性を有するとともに、この配列方向とは異なる方向、具体的には配列方向に直交する方向に沿った方向を法線とする面については高い絶縁性を有する部材を得ることができる。 As described above, in the conductive member according to the embodiment of the present invention, the CNT array functions as a member element that imparts conductivity to the conductive member, while the insulating material is a member that imparts insulation to the conductive member. Acts as an element. Therefore, at least a part of the surface of the conductive member may be made of an insulating material. In this way, the conductive member can have an insulating surface. If it demonstrates from another viewpoint, 100 MΩ / □ or more of surface resistance may be sufficient as the at least one part surface in a conductive member. If the surface resistance is about this level, the surface is substantially insulative. With such a configuration, the CNT array has high conductivity along the arrangement direction of the CNT array, and a direction different from the arrangement direction, specifically, a direction along the direction orthogonal to the arrangement direction is normal. With respect to the surface, a member having high insulation can be obtained.

　本発明の一実施形態に係る導電部材の少なくとも一部の表面は、ＪＩＳ　Ｂ０６０１－１９９４に規定される算術平均粗さＲａが１μｍ以下であってもよい。このような面を有することにより、その面を被着体に対して貼付したときに、導電部材の被着体に対する付着性を向上させることができる。このような面は、ＣＮＴ配列体を構成するＣＮＴが露出していない面とすることによって比較的容易に得ることができる。 At least a part of the surface of the conductive member according to the embodiment of the present invention may have an arithmetic average roughness Ra defined by JIS B0601-1994 of 1 μm or less. By having such a surface, the adhesion of the conductive member to the adherend can be improved when the surface is affixed to the adherend. Such a surface can be obtained relatively easily by forming a surface in which the CNTs constituting the CNT array are not exposed.

　本発明の一実施形態に係る導電部材の内部におけるＣＮＴ配列体と絶縁性材料との関係は限定されない。導電部材におけるＣＮＴ配列体の配列方向に直交する方向について表面側から内部側に向けて絶縁性材料の含有量が変化する傾斜領域を備えることが好ましい場合がある。このような傾斜領域を備えることにより、ＣＮＴ配列体が主に存在する導電性領域と、絶縁性材料が主に存在する絶縁性領域とが連続的に導電性部材内に存在することができる。導電性領域と絶縁性領域とは機械特性が異なる場合もあるため、これらの領域が傾斜領域なく接している場合には、領域間で剥離が生じやすくなるなどの問題の発生が懸念される。傾斜領域が存在することにより、こうした剥離の問題が生じる可能性を低減させることが可能となる。 The relationship between the CNT array and the insulating material inside the conductive member according to an embodiment of the present invention is not limited. It may be preferable to provide an inclined region in which the content of the insulating material changes from the surface side toward the inner side in the direction orthogonal to the arrangement direction of the CNT array in the conductive member. By providing such an inclined region, a conductive region in which the CNT array body mainly exists and an insulating region in which the insulating material mainly exists can continuously exist in the conductive member. Since the mechanical properties may be different between the conductive region and the insulating region, there is a concern that problems such as easy peeling between the regions occur when these regions are in contact with each other without an inclined region. The presence of the inclined region can reduce the possibility of such a peeling problem.

　傾斜領域の具体的な構造は限定されない。傾斜領域の具体的な一例として、導電部材の表面側から内部側へと絶縁性材料の含有量が低減する部分を有する領域が挙げられる。この場合には、導電部材の表面側には絶縁性領域が存在し、導電部材の内部側には導電性領域が存在することになる。このような構造の場合には、導電部材のＣＮＴ配列体に電気を通しても、導電部材の表面の絶縁性は維持され、導電部材を被覆配線または被覆配線基板として用いることができる。 The specific structure of the inclined area is not limited. A specific example of the inclined region is a region having a portion where the content of the insulating material is reduced from the surface side to the inner side of the conductive member. In this case, an insulating region exists on the surface side of the conductive member, and a conductive region exists on the inner side of the conductive member. In the case of such a structure, even when electricity is passed through the CNT array of the conductive member, the insulation of the surface of the conductive member is maintained, and the conductive member can be used as a coated wiring or a coated wiring substrate.

　本発明の一実施形態に係る導電部材の具体的な形状は限定されない。シート状の形状を有していてもよいし、塊状の形状を有していてもよいし、例えばリング状、筒状の形状を有していてもよい。 The specific shape of the conductive member according to an embodiment of the present invention is not limited. It may have a sheet shape, may have a lump shape, or may have a ring shape or a cylindrical shape, for example.

　以下、導電部材がシート状の形状を有している場合、すなわち、導電部材が導電性シートである場合を例として説明を行う。本明細書において「シート」とは、他の面よりも十分に大きい２つの主面を対向する２面として有する部材をいう。主面は平面である場合を含む。例えば、曲面を構成していてもよいし、局所的な凹凸や屈曲部を有していてもよい。また、シートの概念は、フィルムの概念およびテープの概念も含むものとする。導電性シートの主面内方向とＣＮＴ配列体の配列方向との関係は限定されない。導電性シートは主面内方向に導電性を有していてもよいし、厚さ方向に導電性を有していてもよいし、双方の方向に導電性を有していてもよい。 Hereinafter, the case where the conductive member has a sheet-like shape, that is, the case where the conductive member is a conductive sheet will be described as an example. In this specification, “sheet” refers to a member having two main surfaces that are sufficiently larger than the other surfaces as two opposing surfaces. The case where the main surface is a plane is included. For example, a curved surface may be formed, or local unevenness or a bent portion may be provided. The concept of sheet includes the concept of film and the concept of tape. The relationship between the in-plane direction of the conductive sheet and the arrangement direction of the CNT array is not limited. The conductive sheet may have conductivity in the in-plane direction, may have conductivity in the thickness direction, or may have conductivity in both directions.

　図３は、本発明の一実施形態に係る導電性シートの一例について、ＣＮＴ配列体の配列方向を含む面を切断面とする概念的な断面図である。 FIG. 3 is a conceptual cross-sectional view of an example of the conductive sheet according to an embodiment of the present invention, in which a plane including the arrangement direction of the CNT array is a cut surface.

　図３に示されるように、導電性シート１０はＣＮＴ配列体１１および絶縁性材料１２からなる。ＣＮＴ配列体１１は、ＣＮＴフォレストから引き出して得られた布状のＣＮＴ交絡体を複数積層することによって得られたＣＮＴ配列体からなる。絶縁性材料１２は、樹脂からなる。 As shown in FIG. 3, the conductive sheet 10 includes a CNT array 11 and an insulating material 12. The CNT array 11 includes a CNT array obtained by stacking a plurality of cloth-like CNT entanglements obtained by pulling out from a CNT forest. The insulating material 12 is made of resin.

　ＣＮＴ配列体１１の配列方向Ｄ１は、導電性シート１０の主面内方向に沿った方向である。換言すれば、ＣＮＴ配列体１１の配列方向Ｄ１に直交する方向に沿った方向に、導電性シート１０の主面１０Ａ，１０Ｂの法線１０ａ，１０ｂは位置する。導電性シート１０のＣＮＴ配列体１１の配列方向Ｄ１に沿った方向の２つの端部は、ＣＮＴ配列体１１が露出する第１露出端部１３１および第２露出端部１３２である。そして、第１露出端部１３１と第２露出端部１３２との間の直流導電率は１Ｓｃｍ^－１以上である。 The arrangement direction D1 of the CNT array 11 is a direction along the in-plane direction of the conductive sheet 10. In other words, the normals 10a and 10b of the main surfaces 10A and 10B of the conductive sheet 10 are located in a direction along the direction orthogonal to the arrangement direction D1 of the CNT array 11. Two ends of the conductive sheet 10 in the direction along the arrangement direction D1 of the CNT array 11 are a first exposed end 131 and a second exposed end 132 where the CNT array 11 is exposed. The direct current conductivity between the first exposed end portion 131 and the second exposed end portion 132 is ¹ Scm ⁻¹ or more.

　図３に示されるように、導電性シート１０の一方の主面１０Ａおよび他方の主面１０Ｂは、いずれも、絶縁性材料１２からなる。すなわち、導電性シート１０の双方の主面１０Ａ，１０Ｂ側には、絶縁性領域Ｒ１Ａ，Ｒ１Ｂが位置している。一方、導電性シート１０の厚さ方向中央部には、ほぼＣＮＴ配列体１１のみからなる領域である導電性領域Ｒ２が存在している。この点を換言すれば、ＣＮＴ配列体１１は、双方の主面１０Ａ，１０Ｂ側において導電性シート１０内に埋設されている。したがって、導電性シート１０は、ＣＮＴ配列体の配列方向Ｄ１には導電性を有するが、厚さ方向には絶縁性を有する、異方導電性部材である。また、主面１０Ａ，１０Ｂ側からＣＮＴが脱落しにくい。 As shown in FIG. 3, one main surface 10 </ b> A and the other main surface 10 </ b> B of the conductive sheet 10 are both made of an insulating material 12. That is, the insulating regions R1A and R1B are located on both main surfaces 10A and 10B side of the conductive sheet 10. On the other hand, a conductive region R <b> 2, which is a region substantially consisting only of the CNT array 11, exists at the center in the thickness direction of the conductive sheet 10. In other words, the CNT array 11 is embedded in the conductive sheet 10 on both main surfaces 10A and 10B side. Therefore, the conductive sheet 10 is an anisotropic conductive member having conductivity in the arrangement direction D1 of the CNT array but having insulation in the thickness direction. In addition, CNTs are difficult to drop off from the main surfaces 10A and 10B.

　絶縁性領域Ｒ１Ａ，Ｒ１Ｂと導電性領域Ｒ２との間には、主面１０Ａ，１０Ｂ側ほど絶縁性材料１２の含有量が高くなる傾斜領域Ｒ３Ａ，Ｒ３Ｂが位置している。したがって、導電性シート１０は、電気的性質が大きく異なる２つの領域（絶縁性領域Ｒ１Ａ，Ｒ１Ｂおよび導電性領域Ｒ２）を有するが、これらの領域は連続的に接続されている。それゆえ、導電性シート１０は、これらの２つの領域（絶縁性領域Ｒ１Ａ，Ｒ１Ｂおよび導電性領域Ｒ２）間での剥離は生じにくい。尚、絶縁性領域Ｒ１Ａ，Ｒ１Ｂの厚さは異なっていても良い。 Between the insulating regions R1A and R1B and the conductive region R2, inclined regions R3A and R3B in which the content of the insulating material 12 increases toward the main surfaces 10A and 10B are located. Therefore, the conductive sheet 10 has two regions (insulating regions R1A and R1B and a conductive region R2) that are greatly different in electrical properties, but these regions are continuously connected. Therefore, the conductive sheet 10 is unlikely to peel off between these two regions (insulating regions R1A, R1B and conductive region R2). Note that the thicknesses of the insulating regions R1A and R1B may be different.

　本発明の一実施形態に係る導電部材は、成形加工可能であってもよい。本明細書において「成形加工」とは、加圧、加熱、電離放射線の照射などにより行われる形状創成加工を意味する。成形加工の具体例として、圧延加工、プレス成形、押出成形などが挙げられる。導電部材が成形加工可能である場合には、導電部材に成形加工を施すことにより、所定の形状を付与することが容易である。本明細書において、成形加工が施された後の導電部材を「導電性成形体」ともいう。 The conductive member according to one embodiment of the present invention may be moldable. In the present specification, “molding” means a shape creation process performed by pressurization, heating, irradiation of ionizing radiation, and the like. Specific examples of the molding process include rolling, press molding, and extrusion molding. When the conductive member can be molded, it is easy to impart a predetermined shape by performing the molding process on the conductive member. In this specification, the conductive member that has been subjected to the molding process is also referred to as a “conductive molded body”.

　成形加工が施される前の導電部材と導電性成形体とは、組成が共通であってもよいし、相違していてもよい。例えば、圧延加工により成形加工を行う場合には、成形加工前後で導電部材に組成的な変化は生じにくい。絶縁性材料が熱可塑性樹脂からなる導電部材に対して熱プレス加工からなる成形加工を施した場合には、得られた導電性成形体は、成形加工前の導電部材と組成は共通である。一方、絶縁性材料が半硬化した状態にある熱硬化性樹脂からなる導電部材に対して熱プレス加工からなる成形加工を施し、熱プレス加工の際に熱硬化性樹脂の硬化反応を進行させた場合には、得られた導電性成形体は、成形加工前の導電部材と組成が相違している。導電部材が架橋反応可能な重合体からなる絶縁性材料および架橋剤を含有し軟質である場合には、成形しつつ、または成形後に、熱付与や紫外線照射などを行って架橋剤を反応させることにより、導電部材を所定の形状のまま硬化させて導電性成形体とすることができる。 The composition of the conductive member before the molding process and the conductive molded body may be the same or different. For example, when the forming process is performed by a rolling process, a compositional change hardly occurs in the conductive member before and after the forming process. In the case where a conductive member made of a thermoplastic resin as an insulating material is subjected to a molding process including a hot press process, the obtained conductive molded body has the same composition as the conductive member before the molding process. On the other hand, the conductive member made of a thermosetting resin in a semi-cured state of the insulating material was subjected to a molding process including a hot pressing process, and the curing reaction of the thermosetting resin was advanced during the hot pressing process. In some cases, the obtained conductive molded body has a composition different from that of the conductive member before molding. In the case where the conductive member is soft and contains an insulating material made of a polymer capable of crosslinking reaction and a crosslinking agent, the crosslinking agent is reacted by heat application or ultraviolet irradiation while molding or after molding. Thus, the conductive member can be cured in a predetermined shape to obtain a conductive molded body.

　本発明の一実施形態に係る導電部材の製造方法は限定されない。通常、絶縁性材料を与える原料組成物およびＣＮＴ配列体を用いて、導電部材は製造される。原料組成物は、絶縁性材料と組成が共通であってもよいし異なっていてもよい。導電部材の製造過程において重合反応などを伴う場合には、原料組成物は絶縁性材料と組成が異なる。 The method for manufacturing a conductive member according to an embodiment of the present invention is not limited. Usually, a conductive member is manufactured using a raw material composition that provides an insulating material and a CNT array. The composition of the raw material may be the same as or different from the composition of the insulating material. When a polymerization reaction or the like is involved in the manufacturing process of the conductive member, the raw material composition has a composition different from that of the insulating material.

　導電部材の製造方法の具体的な一例は、絶縁性材料を与える原料組成物およびＣＮＴ配列体を備える導電性組成物を調製し、この導電性組成物に対して成形加工を行って、導電部材を形成する方法である。このように、本発明の一実施形態に係る導電性組成物は、絶縁性材料を与える原料組成物およびＣＮＴ配列体を備え、この導電性組成物から導電部材を形成することができる。 A specific example of a method for producing a conductive member is to prepare a conductive composition including a raw material composition that provides an insulating material and a CNT array, and perform molding on the conductive composition to obtain a conductive member. It is a method of forming. Thus, the conductive composition according to one embodiment of the present invention includes the raw material composition that provides the insulating material and the CNT array, and a conductive member can be formed from the conductive composition.

　導電部材の製造方法の具体的な他の一例は、次に説明するように、絶縁性材料を与える原料組成物およびＣＮＴ配列体を重ねて加圧することを含む製造方法である。この製造方法によれば、傾斜領域を有する導電性シートを比較的容易に製造することが可能である。図４は、本発明の一実施形態に係る導電性シートの製造方法を示すフローチャートである。図５および図６は、本発明の一実施形態に係る導電性シートの製造方法を説明するための図である。 Another specific example of the method for producing a conductive member is a production method including overlapping and pressing a raw material composition for providing an insulating material and a CNT array, as will be described below. According to this manufacturing method, a conductive sheet having an inclined region can be manufactured relatively easily. FIG. 4 is a flowchart showing a method for manufacturing a conductive sheet according to an embodiment of the present invention. 5 and 6 are views for explaining a method for manufacturing a conductive sheet according to an embodiment of the present invention.

　本発明の一実施形態に係る導電性シートの製造方法では、まず、ＣＮＴ配列体を含む第１原料シート２１と、絶縁性材料を与える原料組成物からなる第２原料シート２２とを用意し、これらのシートを厚さ方向に重ねる（第一のステップ）。この重積体は、その後の作業性を向上させる観点から、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）板３１，３２など剥離性に優れる板で挟んでおくことが好ましい。図５に示される重積体４０は、ＰＴＦＥ板３１／第１原料シート２１／第２原料シート２２／ＰＴＦＥ板３２からなる。 In the method for producing a conductive sheet according to an embodiment of the present invention, first, a first raw material sheet 21 containing a CNT array and a second raw material sheet 22 made of a raw material composition that provides an insulating material are prepared, These sheets are stacked in the thickness direction (first step). From the viewpoint of improving the subsequent workability, this stack is preferably sandwiched between plates having excellent peelability, such as polytetrafluoroethylene (PTFE) plates 31 and 32. The stack 40 shown in FIG. 5 includes a PTFE plate 31 / first raw material sheet 21 / second raw material sheet 22 / PTFE plate 32.

　次に、重積体４０をプレス装置にセットして、第１原料シート２１と第２原料シート２２とを厚さ方向に接触させ、第２原料シート２２に含まれる原料組成物の一部を、第１原料シート２１が含むＣＮＴ配列体におけるＣＮＴ同士の隙間に移動させる（第二のステップ）。この際、原料組成物が絶縁性材料と相違する場合には、原料組成物に必要な反応を進行させて、絶縁性材料にしてもよい。図６では、熱および圧力を加えている。上記の重積体の厚さ方向の接触圧（プレス機により印加するプレス圧）を制御して、絶縁性材料からなる領域（絶縁性領域）およびＣＮＴ配列体からなる領域（導電性領域）が厚さ方向に形成されるようにし、さらに、これらの領域の間に、第１原料シート２１側から第２原料シート２２側にかけて、絶縁性材料の含有量が低下していくように絶縁性材料とＣＮＴ配列体とが存在する傾斜領域が形成されるようにする。 Next, the stack 40 is set in a press device, the first raw material sheet 21 and the second raw material sheet 22 are brought into contact with each other in the thickness direction, and a part of the raw material composition contained in the second raw material sheet 22 is placed. Then, the first raw material sheet 21 is moved to the gap between the CNTs in the CNT array (second step). At this time, when the raw material composition is different from the insulating material, the reaction necessary for the raw material composition may be advanced to form the insulating material. In FIG. 6, heat and pressure are applied. By controlling the contact pressure in the thickness direction of the stack (pressing pressure applied by a press), a region made of an insulating material (insulating region) and a region made of a CNT array (conductive region) The insulating material is formed in the thickness direction, and further, the insulating material content decreases between these regions from the first raw material sheet 21 side to the second raw material sheet 22 side. And an inclined region in which the CNT array is present.

　原料組成物は、加熱により粘度が低下する材料からなるものであってもよい。この場合には、粘度が低下することにより原料組成物はＣＮＴ配列体を構成する一群のＣＮＴの隙間に移動しやすくなり、傾斜領域が容易に形成される。このような場合の具体例として、原料組成物が熱可塑性を有している場合が挙げられる。 The raw material composition may be made of a material whose viscosity is lowered by heating. In this case, when the viscosity is lowered, the raw material composition easily moves to the gap between the group of CNTs constituting the CNT array, and the inclined region is easily formed. As a specific example of such a case, the raw material composition has thermoplasticity.

　原料組成物は硬化性物質を含有し、硬化性物質の硬化反応により粘度が増加する材料からなるものであってもよい。この場合には、硬化反応の進行とともにＣＮＴ配列体を構成する一群のＣＮＴの隙間への移動しやすさが低下し、傾斜領域が容易に形成される。このような場合の具体例として、硬化性物質がエポキシ基やイソシアネート基を単数または複数有する化合物からなる場合が挙げられる。この場合において、硬化性物質と反応する硬化剤（例えば水酸基やアミノ基を単数または複数有する化合物が挙げられる。）が原料組成物にさらに含有されていてもよい。硬化性物質の他の例として、硬化性物質が不対電子を有する物質（例えば水酸基やアミノ基を単数または複数有する化合物が挙げられる。）であって、さらにカルシウムイオンのような多価イオンを含有する場合が挙げられる。こうして、傾斜領域を有する導電性シートが得られる。 The raw material composition may contain a curable substance and be made of a material whose viscosity increases due to a curing reaction of the curable substance. In this case, with the progress of the curing reaction, the ease of movement of the group of CNTs constituting the CNT array into the gap decreases, and the inclined region is easily formed. As a specific example in such a case, a case where the curable substance is made of a compound having one or a plurality of epoxy groups or isocyanate groups can be mentioned. In this case, the raw material composition may further contain a curing agent that reacts with the curable substance (for example, a compound having one or more hydroxyl groups or amino groups). As another example of the curable substance, the curable substance is a substance having an unpaired electron (for example, a compound having one or a plurality of hydroxyl groups or amino groups), and further a polyvalent ion such as calcium ion. The case of containing is mentioned. Thus, a conductive sheet having an inclined region can be obtained.

　以上説明した実施形態は、本発明の理解を容易にするために記載されたものであって、本発明を限定するために記載されたものではない。したがって、上記実施形態に開示された各要素は、本発明の技術的範囲に属する全ての設計変更や均等物をも含む趣旨である。 The embodiment described above is described for facilitating understanding of the present invention, and is not described for limiting the present invention. Therefore, each element disclosed in the above embodiment is intended to include all design changes and equivalents belonging to the technical scope of the present invention.

　例えば、図３に示した導電性シート１０は、双方の主面１０Ａ，１０Ｂが絶縁性材料から成る構造を有しているが、一方の主面はＣＮＴ配列体のＣＮＴが露出する構造であってもよい。また、図６に示した製造方法では、ＰＴＦＥ板３１／第１原料シート２１／第２原料シート２２／ＰＴＦＥ板３２からなる重積体をプレス装置にセットして製造したが、ＰＴＦＥ板／第２原料シート／第１原料シート／第２原料シート／ＰＴＦＥ板からなる重積体をセットしてもよい。この場合には、図３に示した導電性シート１０を得ることができる。図６に示した製造方法では加圧の際に熱も加えているが、これに限定されない。例えば、第２原料シートが紫外光により硬化する材料から構成されている場合には、加圧の際にまたは加圧後に紫外光照射を行うことにより、絶縁性材料が形成される。 For example, the conductive sheet 10 shown in FIG. 3 has a structure in which both main surfaces 10A and 10B are made of an insulating material, but one of the main surfaces has a structure in which the CNTs of the CNT array are exposed. May be. Further, in the manufacturing method shown in FIG. 6, the stack of PTFE plate 31 / first raw material sheet 21 / second raw material sheet 22 / PTFE plate 32 is set in the press device. A stack of 2 raw material sheets / first raw material sheet / second raw material sheet / PTFE plate may be set. In this case, the conductive sheet 10 shown in FIG. 3 can be obtained. In the manufacturing method shown in FIG. 6, heat is also applied during pressurization, but the present invention is not limited to this. For example, when the second raw material sheet is made of a material that is cured by ultraviolet light, the insulating material is formed by performing ultraviolet light irradiation during or after pressurization.

　上記の本発明の一実施形態に係る導電部材は伝熱部材としても機能しうる。すなわち、導電材であるＣＮＴ配列体は高い熱伝導率を有するため、絶縁性材料の熱伝導率が低くても、ＣＮＴ配列体と絶縁性材料とからなる構造体は、全体として高い熱伝導率を有することができる。例えば、絶縁性材料が樹脂からなる場合には、その熱伝導率は１Ｗ／ｍＫ以下である場合が一般的である。このように絶縁性材料が、ＣＮＴ配列体との対比で熱伝導率が低い遮熱性材料からなる場合には、伝熱部材（導電部材）はＣＮＴ配列体と伝熱部材（導電部材）とを備える。 The conductive member according to one embodiment of the present invention can also function as a heat transfer member. That is, since the CNT array that is a conductive material has a high thermal conductivity, even if the thermal conductivity of the insulating material is low, the structure composed of the CNT array and the insulating material as a whole has a high thermal conductivity. Can have. For example, when the insulating material is made of a resin, the thermal conductivity is generally 1 W / mK or less. Thus, when the insulating material is made of a heat shielding material having a low thermal conductivity in comparison with the CNT array, the heat transfer member (conductive member) includes the CNT array and the heat transfer member (conductive member). Prepare.

　かかる伝熱部材（導電部材）は、ＣＮＴ配列体の体積含有量が５体積％程度またはそれ以上であれば、伝熱部材（導電部材）におけるＣＮＴ配列体を配列体の配列方向に離間した２点間の熱伝導率を１０Ｗ／ｍＫ以上とすることが容易に実現される。しかも、伝熱部材（導電部材）におけるＣＮＴ配列体の体積含有量を変化させることにより、ほぼ線形的に熱伝導率を調整することができる。この目的では、遮熱性材料（絶縁性材料）の熱伝導率が伝熱部材（導電部材）の熱伝導率に与える影響は軽微であるため、遮熱性材料（絶縁性材料）を構成する材料、具体例を挙げれば樹脂の種類、は任意である。伝熱部材（導電部材）について異方導電性を有することが求められていない場合には、遮熱性材料は導電性を有していてもよい。 When the volume content of the CNT array is about 5% by volume or more, such a heat transfer member (conductive member) is formed by separating the CNT array in the heat transfer member (conductive member) in the array direction of the array 2 It is easily realized that the thermal conductivity between points is 10 W / mK or more. Moreover, the thermal conductivity can be adjusted almost linearly by changing the volume content of the CNT array in the heat transfer member (conductive member). For this purpose, since the influence of the thermal conductivity of the heat shielding material (insulating material) on the thermal conductivity of the heat transfer member (conductive member) is minimal, the material constituting the heat shielding material (insulating material), If a specific example is given, the kind of resin will be arbitrary. When the heat transfer member (conductive member) is not required to have anisotropic conductivity, the heat shielding material may have conductivity.

　また、伝熱部材の内部におけるＣＮＴ配列体と遮熱性材料との関係は、導電性部材の内部におけるＣＮＴ配列体と導電性材料との関係と同様に、限定されない。上記のように、伝熱部材におけるＣＮＴ配列体の体積含有量を高めることにより伝熱部材の熱伝導性を高めることができることから、ＣＮＴ配列体を機能材、遮熱性材料を構造材と位置付け、遮熱性材料は、可撓性を有するＣＮＴ配列体を支持して伝熱部材の形状を維持するためのマトリックス材料として用いることが好ましい場合がある。 Also, the relationship between the CNT array inside the heat transfer member and the heat shielding material is not limited, as is the case between the CNT array inside the conductive member and the conductive material. As described above, since the thermal conductivity of the heat transfer member can be increased by increasing the volume content of the CNT array in the heat transfer member, the CNT array is positioned as a functional material and the heat shielding material as a structural material. The heat shielding material may be preferably used as a matrix material for supporting the flexible CNT array and maintaining the shape of the heat transfer member.

　以下、実施例等により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例等に限定されるものではない。 Hereinafter, the present invention will be described more specifically with reference to examples and the like, but the scope of the present invention is not limited to these examples and the like.

（実施例１）
　特許第５６６４８３２号公報に記載される製造方法により、ＣＮＴフォレスト（ＣＮＴアレイ）を作製した。得られたＣＮＴフォレストから引き出して、薄布状のＣＮＴ交絡体を得た。このＣＮＴ交絡体をロールに巻き付けることによりＣＮＴ交絡体の積層を行い、異なる積層数のＣＮＴ配列体を得た。図７は、ＣＮＴフォレストからＣＮＴ交絡体を引き出し、これをロールに巻き付けてＣＮＴ配列体を得ている様子を示す図である。
　こうして得られた積層数が２から４００の複数種類のＣＮＴ配列体を、エタノール中に浸漬し、その後、エタノールを揮発させることによりＣＮＴ配列体におけるＣＮＴバンドルの存在割合を高めて、複数種類のＣＮＴ配列体を得た。このＣＮＴ配列体の配列方向は、ＣＮＴ配列体の厚さ方向と直交する方向に沿った方向であった。
　このＣＮＴ配列体からなる第１原料シートを用いて、傾斜領域を備える導電性シートを作製した。 (Example 1)
A CNT forest (CNT array) was produced by the manufacturing method described in Japanese Patent No. 5664832. Drawing out from the obtained CNT forest, a thin cloth-like CNT entangled body was obtained. By winding the CNT entangled body around a roll, the CNT entangled body was laminated to obtain CNT arrays having different numbers of layers. FIG. 7 is a diagram showing a state in which a CNT entangled body is drawn from a CNT forest and wound around a roll to obtain a CNT array.
A plurality of types of CNT arrays having a stacking number of 2 to 400 thus obtained are immersed in ethanol, and then the ethanol is volatilized to increase the proportion of CNT bundles in the CNT array, thereby An array was obtained. The arrangement direction of the CNT array was a direction along the direction perpendicular to the thickness direction of the CNT array.
Using the first raw material sheet made of this CNT array, a conductive sheet having an inclined region was produced.

（実施例１－１）
　エポキシ樹脂フィルムを用意して第２原料シートとした。第１原料シートと第２原料シートとを重ねて、これらをＰＴＦＥ板で挟んで、重積体を得た。この重積体を、ホットプレス法で成形し、厚さ方向と直交する方向に沿ってＣＮＴ配列体が配列した導電部材を得た。ホットプレス法の条件は次のとおりであった。
　　雰囲気：大気中
　　加圧条件：１０ＭＰａ
　　加熱条件：９０℃で３分間、その後１３０℃で８０分間
　得られた導電部材におけるＣＮＴ配列体の体積含有量Ｖｆ（単位：体積％）は、熱重量分析より求めた。ＣＮＴ配列体の配列方向に沿った端部である第１露出端部と第２露出端部との間の直流導電率σ（単位：Ｓｃｍ^－１）を測定した。これらの結果を表１に示す。 Example 1-1
An epoxy resin film was prepared and used as the second raw material sheet. The 1st raw material sheet and the 2nd raw material sheet were piled up, these were pinched | interposed with the PTFE board, and the stack was obtained. This stack was molded by a hot press method to obtain a conductive member in which CNT arrays were arranged along a direction orthogonal to the thickness direction. The conditions of the hot press method were as follows.
Atmosphere: Air Pressure condition: 10 MPa
Heating condition: 3 minutes at 90 ° C. and then 80 minutes at 130 ° C. The volume content Vf (unit: volume%) of the CNT array in the conductive member obtained was determined by thermogravimetric analysis. The DC conductivity σ (unit: Scm ⁻¹ ) between the first exposed end and the second exposed end, which are the ends along the arrangement direction of the CNT array, was measured. These results are shown in Table 1.

（実施例１－２）
　３０ｍｍ×２０ｍｍ×１０μｍの第１原料シートを用意した。３０ｍｍ×２０ｍｍ×３０μｍの形状を有する低密度ポリエチレン（ＬＰＤＥ）シートを用意し、第２原料シートとした。これらを重ねて、さらにＰＴＦＥ板で挟んで重積体を得た。この重積体を、１３０℃、３ＭＰａで１０分間、重積体の重ね方向から圧縮して、傾斜領域を有する導電部材を得た。
　得られた導電部材の表面抵抗を測定した。第１原料シート側で８Ω／□であって、第２原料シート側で１００ＭΩ／□以上であった。導電部材におけるＣＮＴ配列体の配列方向に沿った両端部間の直流導電率を測定したところ、４５Ｓｃｍ^－１であった。以下のいずれの直流導電率の測定も、ＣＮＴ配列体の配列方向に沿った両端部間で行われた。
　得られた導電部材を切断し、５ｍｍ×３０ｍｍの大きさに成型して試験用導電部材を得た。試験用導電部材は、長軸方向（３０ｍｍの長さを有する方向）がＣＮＴ配列体の配列方向に沿った方向であり、ＣＮＴ配列体の配列方向に沿った方向の端部はいずれもＣＮＴ配列体が露出していた。この成形体の直流導電率は５１Ｓｃｍ^－１であった。
　試験用導電部材を、ＣＮＴ配列体の配列方向に沿って初期長さの１０１％の大きさに延伸した。延伸して得られた導電性成形体の直流導電率は６３Ｓｃｍ^－１であった。
　試験用導電部材を、ＣＮＴ配列体の配列方向に直交する主面内方向に沿って、初期長さの１２０％の大きさに延伸した。延伸して得られた導電性成形体の直流導電率は５６Ｓｃｍ^－１であった。 Example 1-2
A first raw material sheet of 30 mm × 20 mm × 10 μm was prepared. A low density polyethylene (LPDE) sheet having a shape of 30 mm × 20 mm × 30 μm was prepared and used as the second raw material sheet. These were piled up and further sandwiched between PTFE plates to obtain a stack. This stack was compressed from 130 ° C. and 3 MPa for 10 minutes from the stacking direction of the stack to obtain a conductive member having an inclined region.
The surface resistance of the obtained conductive member was measured. It was 8Ω / □ on the first raw material sheet side and 100 MΩ / □ or higher on the second raw material sheet side. The DC conductivity between both end portions along the arrangement direction of the CNT array in the conductive member was measured and found to be 45 Scm ⁻¹ . Any of the following DC conductivity measurements were performed between both end portions along the arrangement direction of the CNT array.
The obtained conductive member was cut and molded into a size of 5 mm × 30 mm to obtain a test conductive member. The conductive member for testing is a direction in which the major axis direction (direction having a length of 30 mm) is along the arrangement direction of the CNT array, and the end portions in the direction along the arrangement direction of the CNT array are all CNT arrays. My body was exposed. The direct current conductivity of this molded body was 51 Scm ⁻¹ .
The test conductive member was stretched to a size of 101% of the initial length along the arrangement direction of the CNT array. The direct current conductivity of the conductive molded body obtained by stretching was 63 Scm ⁻¹ .
The test conductive member was stretched to 120% of the initial length along the in-plane direction perpendicular to the arrangement direction of the CNT array. The direct current conductivity of the conductive molded body obtained by stretching was 56 Scm ⁻¹ .

（実施例１－３）
　３０ｍｍ×２０ｍｍ×５μｍの第１原料シートを用意した。ポリスチレン（ＰＳ）のトルエン含有ゲル（ポリスチレン濃度：４１質量％）を用意し、第１原料シートの上に塗布した。得られた塗膜を１２０℃で３０分間乾燥して、導電部材を得た。
　得られた導電部材の表面抵抗を測定した。第１原料シート側で９Ω／□であって、第１原料シートとは反対側（ポリスチレンゲルの塗膜側）で１００ＭΩ／□以上であった。第１原料シートとは反対側（ポリスチレンゲルの塗膜側）の表面について、ＪＩＳ　Ｂ０６０１－１９９４に規定される算術平均粗さＲａを測定したところ、９．４μｍであった。
　得られた導電部材を、２２０℃、３ＭＰａで１０分間、厚さ方向から圧縮して、導電性成形体を得た。
　得られた導電性成形体の表面抵抗を測定した。第１原料シート側で８Ω／□であって、第１原料シートとは反対側（ポリスチレンゲルの塗膜側）で１００ＭΩ／□以上であった。第１原料シートとは反対側（ポリスチレンゲルの塗膜側）の表面について、ＪＩＳ　Ｂ０６０１－１９９４に規定される算術平均粗さＲａを測定したところ、０．８μｍであった。得られた導電性成形体の直流導電率は２４Ｓｃｍ^－１であった。
　得られた導電部材を切断し、５ｍｍ×３０ｍｍの大きさに成型して試験用導電部材を得た。試験用導電部材は、長軸方向（３０ｍｍの長さを有する方向）がＣＮＴ配列体の配列方向に沿った方向であり、ＣＮＴ配列体の配列方向に沿った方向の端部はいずれもＣＮＴ配列体が露出していた。この成型体の直流導電率は２６Ｓｃｍ^－１であった。
　試験用導電部材を、ＣＮＴ配列体の配列方向に沿って初期長さの１０２％の大きさに延伸した。延伸して得られた導電性成形体の直流導電率は３３Ｓｃｍ^－１であった。
　試験用導電部材を、ＣＮＴ配列体の配列方向に直交する主面内方向に沿って、初期長さの１１０％の大きさに延伸した。延伸して得られた導電性成形体の直流導電率は３６Ｓｃｍ^－１であった。 (Example 1-3)
A first raw material sheet of 30 mm × 20 mm × 5 μm was prepared. A toluene-containing gel (polystyrene concentration: 41% by mass) of polystyrene (PS) was prepared and applied on the first raw material sheet. The obtained coating film was dried at 120 ° C. for 30 minutes to obtain a conductive member.
The surface resistance of the obtained conductive member was measured. It was 9Ω / □ on the first raw material sheet side, and was 100 MΩ / □ or more on the opposite side (polystyrene gel coating film side) from the first raw material sheet. When the arithmetic average roughness Ra defined in JIS B0601-1994 was measured on the surface opposite to the first raw material sheet (polystyrene gel coating film side), it was 9.4 μm.
The obtained conductive member was compressed from the thickness direction at 220 ° C. and 3 MPa for 10 minutes to obtain a conductive molded body.
The surface resistance of the obtained conductive molded body was measured. It was 8Ω / □ on the first raw material sheet side, and was 100 MΩ / □ or more on the opposite side (polystyrene gel coating film side) from the first raw material sheet. When the arithmetic average roughness Ra defined in JIS B0601-1994 was measured on the surface opposite to the first raw material sheet (polystyrene gel coating film side), it was 0.8 μm. The obtained conductive molded body had a DC conductivity of 24 Scm ⁻¹ .
The obtained conductive member was cut and molded into a size of 5 mm × 30 mm to obtain a test conductive member. The conductive member for testing is a direction in which the major axis direction (direction having a length of 30 mm) is along the arrangement direction of the CNT array, and the end portions in the direction along the arrangement direction of the CNT array are all CNT arrays. My body was exposed. The direct current conductivity of this molded body was 26 Scm ⁻¹ .
The test conductive member was stretched to a size of 102% of the initial length along the arrangement direction of the CNT array. The direct current conductivity of the conductive molded body obtained by stretching was 33 Scm ⁻¹ .
The test conductive member was stretched to a size of 110% of the initial length along the in-plane direction orthogonal to the arrangement direction of the CNT array. The direct current conductivity of the conductive molded body obtained by stretching was 36 Scm ⁻¹ .

（実施例１－４）
　３０ｍｍ×２０ｍｍ×５μｍの第１原料シートを用意した。ゲル状で３０ｍｍ×２０ｍｍ×１０μｍのエポキシシートを第２原料シートとして用意した。第１原料シートおよび第２原料シートを重ね、さらにＰＴＦＥ板で挟んで重積体を得た。この重積体を、１３０℃、３ＭＰａで９０分間、厚さ方向から圧縮して、厚さ方向と直交する方向に沿ってＣＮＴ配列体が配列した導電部材を得た。
　得られた導電部材の表面抵抗を測定した。第１原料シート側で１ｋΩ／□であって、第２原料シート側で１００ＭΩ／□以上であった。導電部材におけるＣＮＴ配列体の配列方向に沿った両端部間の直流導電率を測定したところ、２６Ｓｃｍ^－１であった。
　得られた導電部材の表面粗さを測定した。第１原料シートとは反対側（エポキシシートの塗膜側）の表面について、ＪＩＳ　Ｂ０６０１－１９９４に規定される算術平均粗さＲａを測定したところ、０．４μｍであった。
　得られた導電部材を切断し、５ｍｍ×３０ｍｍの大きさに成型して試験用導電部材を得た。試験用導電部材は、長軸方向（３０ｍｍの長さを有する方向）がＣＮＴ配列体の配列方向に沿った方向であり、ＣＮＴ配列体の配列方向に沿った方向の端部はいずれもＣＮＴ配列体が露出していた。この成型体の直流導電率は２６Ｓｃｍ^－１であった。
　試験用導電部材におけるＣＮＴ配列体の配列方向に沿った端部（第１露出端部、第２露出端部）に電極を取り付けて通電した。印可電圧を直流１３Ｖとしたときの電流は１．３Ａであった。この試験用導電部材の主面の表面温度は９０℃であった。 (Example 1-4)
A first raw material sheet of 30 mm × 20 mm × 5 μm was prepared. A gel-like 30 mm × 20 mm × 10 μm epoxy sheet was prepared as a second raw material sheet. The first raw material sheet and the second raw material sheet were stacked and further sandwiched between PTFE plates to obtain a stack. This stack was compressed from 130 ° C. and 3 MPa for 90 minutes in the thickness direction to obtain a conductive member in which CNT arrays were arranged in a direction perpendicular to the thickness direction.
The surface resistance of the obtained conductive member was measured. It was 1 kΩ / □ on the first raw material sheet side and 100 MΩ / □ or higher on the second raw material sheet side. The DC conductivity between both end portions along the arrangement direction of the CNT array in the conductive member was measured and found to be 26 Scm ⁻¹ .
The surface roughness of the obtained conductive member was measured. When the arithmetic average roughness Ra defined in JIS B0601-1994 was measured on the surface opposite to the first raw material sheet (the coating film side of the epoxy sheet), it was 0.4 μm.
The obtained conductive member was cut and molded into a size of 5 mm × 30 mm to obtain a test conductive member. The conductive member for testing is a direction in which the major axis direction (direction having a length of 30 mm) is along the arrangement direction of the CNT array, and the end portions in the direction along the arrangement direction of the CNT array are all CNT arrays. My body was exposed. The direct current conductivity of this molded body was 26 Scm ⁻¹ .
An electrode was attached to the end portion (first exposed end portion, second exposed end portion) along the arrangement direction of the CNT array in the conductive member for test, and the current was supplied. The current was 1.3 A when the applied voltage was 13 VDC. The surface temperature of the main surface of the test conductive member was 90 ° C.

（実施例１－５）
　３０ｍｍ×２０ｍｍ×３０μｍの第１原料シートを用意した。ゲル状で３０ｍｍ×２０ｍｍ×２０μｍのエポキシシートを第２原料シートとして用意した。第１原料シートおよび第２原料シートを重ね、さらにＰＴＦＥ板で挟んで重積体を得た。この重積体を、１３０℃、３ＭＰａで９０分間、厚さ方向から圧縮して、厚さ方向と直交する方向に沿ってＣＮＴ配列体が配列した導電部材を得た。この導電部材の直流導電率は２００Ｓｃｍ^－１であった。
　導電部材におけるＣＮＴ配列体の配列方向に沿った端部に電極を取り付けて通電した。印可電圧を直流１．８Ｖとしたときの電流は９００ｍＡであった。このときの導電部材の主面の表面温度は９０℃であった。また、印可電圧を変化させたときの応答時定数は３秒間であった。 (Example 1-5)
A first raw material sheet of 30 mm × 20 mm × 30 μm was prepared. A gel-like 30 mm × 20 mm × 20 μm epoxy sheet was prepared as a second raw material sheet. The first raw material sheet and the second raw material sheet were stacked and further sandwiched between PTFE plates to obtain a stack. This stack was compressed from 130 ° C. and 3 MPa for 90 minutes in the thickness direction to obtain a conductive member in which CNT arrays were arranged in a direction perpendicular to the thickness direction. The DC conductivity of this conductive member was 200 Scm ⁻¹ .
An electrode was attached to the end of the conductive member along the arrangement direction of the CNT array, and the current was applied. The current was 900 mA when the applied voltage was DC 1.8V. The surface temperature of the main surface of the conductive member at this time was 90 ° C. The response time constant when the applied voltage was changed was 3 seconds.

（実施例２）
　実施例１と同様の製造方法で、ＣＮＴ交絡体の積層数の範囲を実施例１の場合（２から４００）よりも増やして、ＣＮＴ配列体からなる第１原料シートを複数種類得た。 (Example 2)
In the same manufacturing method as in Example 1, the range of the number of stacked CNT entangled bodies was increased from that in Example 1 (2 to 400) to obtain a plurality of first raw material sheets made of CNT arrays.

（実施例２－１）
　エポキシ樹脂フィルム（ビスフェノールＡ型、１３０℃硬化型）を用意して第２原料シートとした。第１原料シートと第２原料シートとを重ねて、これらをＰＴＦＥ板で挟んで、重積体を得た。この重積体を、ホットプレス法で成形し、厚さ方向と直交する方向に沿ってＣＮＴ配列体が配列した導電部材を得た。ホットプレス法の条件は次のとおりであった。
　　雰囲気：大気中
　　加圧条件：２ＭＰａ
　　加熱条件：９０℃で５分間、その後１３０℃で９０分間 Example 2-1
An epoxy resin film (bisphenol A type, 130 ° C. curing type) was prepared and used as the second raw material sheet. The 1st raw material sheet and the 2nd raw material sheet were piled up, these were pinched | interposed with the PTFE board, and the stack was obtained. This stack was molded by a hot press method to obtain a conductive member in which CNT arrays were arranged along a direction orthogonal to the thickness direction. The conditions of the hot press method were as follows.
Atmosphere: Air Pressure condition: 2 MPa
Heating conditions: 90 ° C for 5 minutes, then 130 ° C for 90 minutes

　得られた導電部材は、図８に示されるように、導電部材の厚さ方向の全域にＣＮＴが存在し、第２原料シートに由来するエポキシ樹脂は、ＣＮＴ配列体の中にマトリックス材料として入り込んだ構造となっていた。 As shown in FIG. 8, the obtained conductive member has CNTs in the entire thickness direction of the conductive member, and the epoxy resin derived from the second raw material sheet enters the CNT array as a matrix material. It was a structure.

　導電部材におけるＣＮＴ配列体の体積含有量Ｖｆ（単位：体積％）は、熱重量分析より求めた。ＣＮＴ配列体の配列方向に沿った端部である第１露出端部と第２露出端部との間の直流導電率σ_／／（単位：Ｓｃｍ^－１）を測定した。測定結果を表２に示す。なお、この直流導電率σ_／／の測定方向を「面内配向方向」という。

　導電部材の厚さ方向と直交する方向（すなわち、導電部材の主面内方向）であって、かつＣＮＴ配列体の配列方向にも直交する方向の２つの端部の間の直流導電率σ_⊥（単位：Ｓｃｍ^－１）を測定した。測定結果を表３に示す。なお、この直流導電率σ_⊥の測定方向を「面内直交方向」という。 The volume content Vf (unit: volume%) of the CNT array in the conductive member was determined by thermogravimetric analysis. DC conductivity sigma _{// (Unit:} Scm ^-1) between the first exposed end and a second exposed end is an end portion along the arrangement direction of the CNT array was measured. The measurement results are shown in Table 2. The measurement direction of the DC conductivity σ _// is referred to as “in-plane orientation direction”.

DC conductivity σ _の between two ends in a direction orthogonal to the thickness direction of the conductive member (that is, a direction in the main surface of the conductive member) and also orthogonal to the arrangement direction of the CNT array (Unit: Scm ⁻¹ ) was measured. Table 3 shows the measurement results. Incidentally, the measurement direction of the DC conductivity sigma _⊥ as "plane orthogonal direction".

　導電部材について、面内配向方向の熱伝導率λ_／／（単位：Ｗ／ｍＫ）および面内直交方向の熱伝導率λ_⊥（単位：Ｗ／ｍＫ）を測定した。光交流法により各方向の熱拡散率を測定し、質量および寸法測定から得られた重量密度と示差走査熱量測定から得られた比熱容量とに基づき、各方向の熱伝導率を算出した。算出結果を表４（熱伝導率λ_／／）および表５（熱伝導率λ_⊥）に示す。 For the conductive member, the thermal conductivity in the in-plane orientation direction lambda _{// (Unit:} W / mK) and in-plane direction perpendicular thermal conductivity lambda _⊥ (Unit: W / mK) was measured. The thermal diffusivity in each direction was measured by the optical alternating current method, and the thermal conductivity in each direction was calculated based on the weight density obtained from mass and dimension measurement and the specific heat capacity obtained from differential scanning calorimetry. The calculation results are shown in Table 4 (thermal conductivity λ _// ) and Table 5 (thermal conductivity λ _⊥ ).

（実施例２－２）
　ポリアミド樹脂フィルム（キシリレンセバカミド系、三菱ガス化学社製「ＬＥＸＴＥＲ　８５００」）を用意して第２原料シートとした。第１原料シートと第２原料シートとを重ねて、これらをＰＴＦＥ板で挟んで、重積体を得た。この重積体を、大気下で、ホットプレス法で成形し、厚さ方向と直交する方向に沿ってＣＮＴ配列体が配列した導電部材を得た。ホットプレス法の条件は次のとおりであった。
　　雰囲気：大気中
　　加圧条件：２ＭＰａ
　　加熱条件：２４０℃で６０分間 (Example 2-2)
A polyamide resin film (xylylene sebacamide-based, “LEXTER 8500” manufactured by Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc.) was prepared and used as the second raw material sheet. The 1st raw material sheet and the 2nd raw material sheet were piled up, these were pinched | interposed with the PTFE board, and the stack was obtained. This stack was formed by hot pressing in the atmosphere to obtain a conductive member in which CNT arrays were arranged in a direction perpendicular to the thickness direction. The conditions of the hot press method were as follows.
Atmosphere: Air Pressure condition: 2 MPa
Heating conditions: 240 ° C. for 60 minutes

　得られた導電部材は、図９に示されるように、導電部材の厚さ方向の全域にＣＮＴが存在し、第２原料シートに由来するポリアミド樹脂は、ＣＮＴ配列体の中にマトリックス材料として入り込んだ構造となっていた。得られた導電部材について、実施例２－１の場合と同様にして、面内配向方向の直流導電率σ_／／および面内直交方向の直流導電率σ_⊥、ならびに面内配向方向の熱伝導率λ_／／および面内直交方向の熱伝導率λ_⊥を測定した。直流導電率σの測定結果を表６に示し、熱伝導率λの算出結果を表７に示す。 As shown in FIG. 9, the obtained conductive member has CNTs in the entire thickness direction of the conductive member, and the polyamide resin derived from the second raw material sheet enters the CNT array as a matrix material. It was a structure. The obtained conductive member embodiment case of 2-1 and in the same manner, _// DC conductivity of the plane orientation direction sigma and the DC conductivity of the plane perpendicular to the direction sigma _⊥, and the thermal conductivity in the in-plane orientation direction The rate λ _// and the thermal conductivity λ _⊥ in the in-plane orthogonal direction were measured. The measurement results of the DC conductivity σ are shown in Table 6, and the calculation results of the thermal conductivity λ are shown in Table 7.

　図１０は、表２および表６に基づいて作成した、面内配向方向の直流導電率σ_／／の、ＣＮＴ配列体の体積含有量Ｖｆに対する依存性を示すグラフである。基本的な傾向として、体積含有量Ｖｆが増えるほど直流導電率σ_／／が増加する傾向が確認された。この傾向は第２原料シートを構成する材料が、エポキシ樹脂である場合（図１０中「○」）およびポリアミド樹脂である場合（図１０中「△」）の双方で確認され、しかも、図１０のように双方の結果を一つのグラフにまとめると、数値的にも同等となった。したがって、体積含有量Ｖｆが増えるほど直流導電率σ_／／が増加する傾向に対して樹脂の種類が与える影響は少ないといえる。なお、ＣＮＴ配列体の体積含有量Ｖｆが４０体積％以上の場合には、ＣＮＴ配列体の体積含有量Ｖｆを増やしたことの直流導電率σ_／／に与える影響が確認しにくくなる結果が得られた。この結果は、体積含有量Ｖｆを増やすことだけでは、ＣＮＴ配列体における電気伝導パスの配向性や凝集密度を高めることに限界があることを示している可能性がある。したがって、ＣＮＴ配列体を作製する際に配向方向に沿って付与される引張強度を高めること、ＣＮＴ配列体を構成するＣＮＴの直径を細くすることなどをさらに行うによってＣＮＴ配列体の嵩密度を増加できれば、面内配向方向の直流導電率σ_／／はさらに増加する可能性がある。 FIG. 10 is a graph showing the dependence of the direct current conductivity σ _// in the in-plane orientation direction on the volume content Vf of the CNT array, prepared based on Tables 2 and 6. As a basic tendency, DC conductivity sigma _// The more volume content Vf tends to have confirmed increased. This tendency is confirmed both when the material constituting the second raw material sheet is an epoxy resin (“◯” in FIG. 10) and when it is a polyamide resin (“Δ” in FIG. 10). When both results are combined into a single graph, the results are numerically equivalent. Therefore, it can be said that the resin type has little influence on the tendency that the DC conductivity σ _// increases as the volume content Vf increases. When the volume content Vf of the CNT array is 40% by volume or more, the effect of increasing the volume content Vf of the CNT array on the DC conductivity σ _// is difficult to confirm. It was. This result may indicate that there is a limit to increasing the orientation and aggregation density of the electric conduction path in the CNT array only by increasing the volume content Vf. Therefore, the bulk density of the CNT array is increased by further increasing the tensile strength imparted along the orientation direction when making the CNT array, and further reducing the diameter of the CNTs constituting the CNT array. If possible, the direct current conductivity σ _// in the in-plane orientation direction may further increase.

　図１１は、表４および表７に基づいて作成した、面内配向方向の熱伝導率λ_／／の、ＣＮＴ配列体の体積含有量Ｖｆに対する依存性を示すグラフである。ＣＮＴ配列体の体積含有量Ｖｆが増えるほど面内配向方向の熱伝導率λ_／／はほぼ線形的に増加する傾向が認められ、体積含有量Ｖｆが５体積％程度であっても面内配向方向の熱伝導率λ_／／を１０Ｗ／ｍＫ程度まで高めることができた。第２原料シートを構成するエポキシ樹脂やポリアミド樹脂の単独の熱伝導率λは約０．３Ｗ／ｍＫまたはそれ以下であることを考慮すると、この熱伝導率λはきわめて高い値であるといえる。今回試験した範囲では、体積含有量Ｖｆを５０体積％程度にすることにより導電部材の熱伝導性λを８０Ｗ／ｍＫ程度まで高めうることが確認された。なお、熱伝導率λについても、第２原料シートを構成する樹脂の種類が導電部材の熱伝導性λに与える影響は軽微であった。 FIG. 11 is a graph showing the dependence of the thermal conductivity λ _// in the in-plane orientation direction on the volume content Vf of the CNT array, prepared based on Tables 4 and 7. As the volume content Vf of the CNT array increases, the thermal conductivity λ _{// in} the in-plane orientation direction tends to increase almost linearly, and even if the volume content Vf is about 5% by volume, the in-plane orientation is increased. The thermal conductivity λ _// in the direction could be increased to about 10 W / mK. Considering that the single thermal conductivity λ of the epoxy resin or polyamide resin constituting the second raw material sheet is about 0.3 W / mK or less, it can be said that the thermal conductivity λ is extremely high. In the range tested this time, it was confirmed that the thermal conductivity λ of the conductive member can be increased to about 80 W / mK by setting the volume content Vf to about 50% by volume. As for the thermal conductivity λ, the effect of the type of resin constituting the second raw material sheet on the thermal conductivity λ of the conductive member was slight.

　本発明に係る導電部材や導電性成形体は、異方導電性シート、配線部材、磁気シールドなどとして好適に用いられる。 The conductive member and conductive molded body according to the present invention are suitably used as an anisotropic conductive sheet, a wiring member, a magnetic shield, and the like.

１０…導電性シート
１１…ＣＮＴ配列体
１２…絶縁性材料
Ｄ１…ＣＮＴ配列体１１の配列方向
１０Ａ，１０Ｂ…導電性シート１０の主面
１０ａ，１０ｂ…導電性シート１０の主面１０Ａ，１０Ｂの法線
１３１…第１露出端部
１３２…第２露出端部
Ｒ１Ａ，Ｒ１Ｂ…絶縁性領域
Ｒ２…導電性領域
Ｒ３Ａ，Ｒ３Ｂ…傾斜領域
２１…第１原料シート
２２…第２原料シート
３１，３２…ＰＴＦＥ板
４０…重積体 DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Conductive sheet 11 ... CNT array 12 ... Insulating material D1 ... Arrangement direction 10A, 10B of CNT array 11 ... Main surface 10a, 10b of conductive sheet 10 ... Main surface 10A, 10B of conductive sheet 10 Normal line 131 ... first exposed end 132 ... second exposed end R1A, R1B ... insulating region R2 ... conductive regions R3A, R3B ... inclined region 21 ... first raw material sheet 22 ... second raw material sheets 31, 32 ... PTFE plate 40 ... Stack

Claims (26)

1. 　カーボンナノチューブ配列体を含む導電材と、絶縁性材料とを備え、
   　前記カーボンナノチューブ配列体の少なくとも一部が前記絶縁性材料により覆われた構造を有すること
   を特徴とする導電部材。 A conductive material including a carbon nanotube array, and an insulating material,
   A conductive member having a structure in which at least a part of the carbon nanotube array is covered with the insulating material.
2. 　前記カーボンナノチューブ配列体の配列方向に沿った方向の直流導電率が１Ｓｃｍ^－１以上である部分を有する、請求項１に記載の導電部材。 2. The conductive member according to claim 1, wherein the conductive member has a portion having a DC conductivity in a direction along the arrangement direction of the carbon nanotube array of ¹ Scm ⁻¹ or more.
3. 　前記カーボンナノチューブ配列体は、カーボンナノチューブバンドルを含む、請求項１または２に記載の導電部材。 The conductive member according to claim 1 or 2, wherein the carbon nanotube array includes a carbon nanotube bundle.
4. 　前記カーボンナノチューブ配列体は、複数のカーボンナノチューブが互いに端部またはその近傍で接する構造を有する、請求項１から３のいずれか一項に記載の導電部材。 The conductive member according to any one of claims 1 to 3, wherein the carbon nanotube array has a structure in which a plurality of carbon nanotubes are in contact with each other at an end portion or in the vicinity thereof.
5. 　前記カーボンナノチューブ配列体の体積含有量は、４体積％以上である、請求項１から４のいずれか一項に記載の導電部材。 The conductive member according to any one of claims 1 to 4, wherein a volume content of the carbon nanotube array is 4% by volume or more.
6. 　前記カーボンナノチューブ配列体の体積含有量は、３０体積％未満である、請求項１から５のいずれか一項に記載の導電部材。 The conductive member according to any one of claims 1 to 5, wherein a volume content of the carbon nanotube array is less than 30% by volume.
7. 　少なくとも一部の表面は前記絶縁性材料から構成される、請求項１から６のいずれか一項に記載の導電部材。 The conductive member according to any one of claims 1 to 6, wherein at least a part of the surface is made of the insulating material.
8. 　少なくとも一部の表面は、表面抵抗が１００ＭΩ／□以上である、請求項１から７のいずれか一項に記載の導電部材。 The conductive member according to any one of claims 1 to 7, wherein at least a part of the surface has a surface resistance of 100 MΩ / □ or more.
9. 　少なくとも一部の表面は、ＪＩＳ　Ｂ０６０１－１９９４に規定される算術平均粗さＲａが１μｍ以下である、請求項１から８のいずれか一項に記載の導電部材。 9. The conductive member according to claim 1, wherein at least a part of the surface has an arithmetic average roughness Ra defined by JIS B0601-1994 of 1 μm or less.
10. 　前記カーボンナノチューブ配列体の配列方向に直交する方向について表面側から内部側に向けて前記絶縁性材料の含有量が変化する傾斜領域を備える、請求項１から９のいずれか一項に記載の導電部材。 The conductivity according to any one of claims 1 to 9, further comprising an inclined region in which the content of the insulating material changes from the surface side toward the inner side in a direction orthogonal to the arrangement direction of the carbon nanotube array. Element.
11. 　前記傾斜領域では、前記表面側から前記内部側へと前記絶縁性材料の含有量が低減する部分を有する、請求項１０に記載の導電部材。 The conductive member according to claim 10, wherein the inclined region has a portion where the content of the insulating material decreases from the surface side to the inner side.
12. 　シート状の形状を有し、前記カーボンナノチューブ配列体の配列方向は、前記シート状の形状の主面内方向に沿った方向である、請求項１から９のいずれか一項に記載の導電部材。 The conductive member according to any one of claims 1 to 9, wherein the conductive member has a sheet-like shape, and the arrangement direction of the carbon nanotube array is a direction along a main surface direction of the sheet-like shape. .
13. 　前記シート状の形状における前記カーボンナノチューブ配列体の配列方向に沿った方向の２つの端部は、前記カーボンナノチューブ配列体が露出する第１露出端部および第２露出端部であり、
    　前記第１露出端部と前記第２露出端部との間の直流導電率が１Ｓｃｍ^－１以上である、請求項１２に記載の導電部材。 Two ends in the direction along the arrangement direction of the carbon nanotube array in the sheet-like shape are a first exposed end and a second exposed end where the carbon nanotube array is exposed,
    The conductive member according to claim 12, wherein a direct current conductivity between the first exposed end portion and the second exposed end portion is ¹ Scm ⁻¹ or more.
14. 　前記絶縁性材料の含有量が厚さ方向に沿って変化する傾斜領域を備える、請求項１１から１３のいずれか一項に記載の導電部材。 The conductive member according to any one of claims 11 to 13, comprising an inclined region in which the content of the insulating material changes along the thickness direction.
15. 　前記傾斜領域では、前記絶縁性材料の含有量が、前記シート状の形状における一方の主面側から中心側へと低減する部分を有する、請求項１４に記載の導電部材。 The conductive member according to claim 14, wherein the inclined region has a portion in which the content of the insulating material decreases from one main surface side to the center side in the sheet-like shape.
16. 　前記シート状の形状における少なくとも一方の主面は前記絶縁性材料から構成される、請求項１２から１５のいずれか一項に記載の導電部材。 The conductive member according to any one of claims 12 to 15, wherein at least one main surface of the sheet-like shape is made of the insulating material.
17. 　前記シート状の形状における主面側において前記カーボンナノチューブ配列体は前記導電性シート内に埋設される、請求項１１から１６のいずれか一項に記載の導電部材。 The conductive member according to any one of claims 11 to 16, wherein the carbon nanotube array is embedded in the conductive sheet on a main surface side in the sheet-like shape.
18. 　成形加工可能である、請求項１から１７のいずれか一項に記載の導電部材。 The conductive member according to any one of claims 1 to 17, which can be molded.
19. 　熱可塑性を有する、請求項１８に記載の導電部材。 The conductive member according to claim 18, which has thermoplasticity.
20. 　請求項１８または１９に記載される導電部材の成形体からなる導電性成形体。 A conductive molded body comprising a molded body of the conductive member according to claim 18 or 19.
21. 　請求項１から１９のいずれか一項に記載される導電部材または請求項２０に記載される導電性成形体を備える電気・電子関連部材。 An electrical / electronic related member comprising the conductive member according to any one of claims 1 to 19 or the conductive molded body according to claim 20.
22. 　請求項１から１９のいずれか一項に記載される導電部材を形成可能な導電性組成物であって、
    　前記絶縁性材料を与える原料組成物および前記カーボンナノチューブ配列体を備えることを特徴とする導電性組成物。 A conductive composition capable of forming the conductive member according to any one of claims 1 to 19,
    A conductive composition comprising a raw material composition for providing the insulating material and the carbon nanotube array.
23. 　請求項１４から１７のいずれか一項に記載される導電部材の製造方法であって、
    　前記カーボンナノチューブ配列体を含む第１原料シートと、前記絶縁性材料を与える原料組成物からなる第２原料シートとを厚さ方向に重ねて、
    　前記第１原料シートと前記第２原料シートとを厚さ方向に加熱しながら加圧接触させ、前記第２原料シートに含まれる前記原料組成物の一部を、前記第１原料シートが含む前記カーボンナノチューブ配列体におけるカーボンナノチューブ同士の隙間に移動させることを含んで、前記シート状の形状を有するとともに前記傾斜領域を形成すること
    を特徴とする、導電部材の製造方法。 A method for producing a conductive member according to any one of claims 14 to 17,
    A first raw material sheet containing the carbon nanotube array and a second raw material sheet made of a raw material composition that gives the insulating material are stacked in the thickness direction,
    The first raw material sheet and the second raw material sheet are brought into pressure contact while being heated in the thickness direction, and the first raw material sheet includes a part of the raw material composition contained in the second raw material sheet. The manufacturing method of the electrically-conductive member characterized by including the said sheet-like shape and forming the said inclination area | region including moving to the clearance gap between carbon nanotubes in a carbon nanotube array.
24. 　前記原料組成物は加熱により粘度が低下する材料からなる、請求項２３に記載の導電部材の製造方法。 24. The method for producing a conductive member according to claim 23, wherein the raw material composition is made of a material whose viscosity is reduced by heating.
25. 　前記原料組成物は硬化性物質を含有し、前記硬化性物質の硬化反応により粘度が増加する材料からなる、請求項２３または２４に記載の導電部材の製造方法。 The method for producing a conductive member according to claim 23 or 24, wherein the raw material composition contains a curable substance and is made of a material whose viscosity increases by a curing reaction of the curable substance.
26. 　前記カーボンナノチューブ配列体の体積含有量が５体積％以上であって、前記カーボンナノチューブ配列体の配列方向に離間した２点間の熱伝導率が１０Ｗ／ｍＫ以上である、請求項１から１９のいずれか一項に記載の導電部材。 The volume content of the carbon nanotube array is 5% by volume or more, and the thermal conductivity between two points spaced in the arrangement direction of the carbon nanotube array is 10 W / mK or more. The electrically-conductive member as described in any one.

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