WO2018034489A1 - 평판형 고체 산화물 연료전지 - Google Patents

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임상혁
허연혁
박광연
최광욱
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Definitions

  • the present invention relates to a planar solid oxide fuel cell, and more particularly, through-holes through which fuel and air can enter and exit the fuel electrode can be omitted so that the window frame can be omitted and the unit cell can be simplified. According to the present invention, a thinner and lighter plate-type solid oxide fuel cell is provided.
  • a fuel cell is a device that directly produces electricity through an electrochemical reaction between hydrogen and oxygen in the air. It is an environmentally friendly, energy efficient, high value-added energy source through technology development.
  • the solid oxide fuel cell, the third generation fuel cell does not require a complicated external reforming system as compared to other fuel cells, does not use precious metal electrode catalysts such as platinum, and does not cause corrosion problems due to liquid electrolyte.
  • precious metal electrode catalysts such as platinum
  • Various operational problems in the battery can be minimized, and the operation temperature can be maintained through proper insulation during high temperature operation, and various fuels can be used.
  • the solid oxide fuel cell is divided into a plate type and a cylindrical type according to the unit cell type.
  • the flat type solid oxide fuel cell includes an electrolyte support type solid oxide fuel cell, a cathode support type solid oxide fuel cell, and a porous support type solid oxide fuel. It can be divided into batteries.
  • Cylindrical solid oxide fuel cells have the advantages of easy sealing of unit cells constituting the stack, high resistance to thermal stress, and high stack strength due to the high mechanical strength of the stack. There is a problem that requires a process.
  • the electrolyte-supported solid oxide fuel cell has a thick electrolyte layer (approximately 200 ⁇ m thick), it exhibits high sheet resistance of the electrolyte layer, and thus requires a high operating temperature. As it is additionally used, it is more complicated in manufacturing, and since the battery is constructed on the same support, problems in electrical connection may occur.
  • the weight and volume are increased due to the window frame configured in the planar solid oxide fuel cell, and thus there is a problem in that the fuel cell is further processed. Since the contact between the window frame, the unit cell, and the metal is made at the three-phase interface, it is difficult to develop a sealant that can satisfy and join all three-phase interfaces.
  • the present invention has been made to solve the above-described problems, an object of the present invention, by forming a through-hole through which fuel and air can enter and exit the fuel electrode in order to reduce the weight and volume of the fuel cell, the window frame is omitted It is possible to provide a planar solid oxide fuel cell.
  • a planar solid oxide fuel cell including: a fuel electrode including at least one fuel through hole and an air through hole formed; An electrolyte layer located above the anode; An air electrode positioned above the electrolyte layer; And an insulating coating layer for coating at least a portion of the surface of the anode, the fuel through hole, and the air through hole.
  • the unit cell may include the anode serving as a support.
  • the planar solid oxide fuel cell a sealant layer including an upper sealant (Sealant) located on the upper portion of the unit cell; and a lower sealant located below the unit cell;
  • a cathode interconnect located above the upper sealant and having at least one air manifold and a fuel manifold formed therein;
  • an anode interconnect positioned below the lower sealant and having at least one air manifold and a fuel manifold formed therein.
  • the fuel through hole and the air through hole characterized in that formed on the edge of the anode.
  • the electrolyte layer is characterized in that a fuel gas passage corresponding to the fuel through hole and an air passage corresponding to the air through hole are formed.
  • the electrolyte layer is characterized in that the insulating material is coated on at least a portion of the surface, the fuel gas passage and the air passage.
  • the insulating coating layer is characterized in that the insulating material is coated.
  • the insulating material is Yttria-Stablized Zirconia (YSZ), Gadolium-stabilized Ceria (GDC), CaO-stavilized ZrO2 (CSZ). , At least one of aluminum oxide (Al 2 O 3), glass, and crystallized glass.
  • the insulating coating layer is characterized in that formed by any one of dip coating and spray coating.
  • the planar solid oxide fuel cell comprises: an anode current collector between the sealant layer and the cathode interconnect; And
  • the window frame can be omitted, and the weight and volume of the solid oxide fuel cell are reduced.
  • the reaction gas is prevented from penetrating into the unit cell, thereby increasing the battery generation efficiency of the fuel cell.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a planar solid oxide fuel cell according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is an exploded perspective view of a planar solid oxide fuel cell according to an exemplary embodiment of the present invention.
  • FIG 3 is a cross-sectional view of a planar solid oxide fuel cell according to another exemplary embodiment of the present invention.
  • 1 is a cross-sectional view of a planar solid oxide fuel cell 100 according to an embodiment of the present invention.
  • 2 is an exploded perspective view of a planar solid oxide fuel cell 100 according to an embodiment of the present invention. 1 and 2, a planar solid oxide fuel cell 100 according to an embodiment of the present invention will be described in detail.
  • the planar solid oxide fuel cell 100 includes a fuel electrode 11 including at least one fuel through hole 1 and an air through hole 2 formed therein, an electrolyte layer 12 positioned above the fuel electrode 11, Unit cell including an insulating coating layer 14 for coating at least a portion of the surface of the air electrode 13 and the fuel electrode 11, the fuel through hole 1 and the air through hole 2 positioned above the electrolyte layer 12. (10) may be included.
  • the unit cell 10 is a cathode support type in which the anode 11 serves as a support, and the electrolyte layer 12 may have a smaller size or the same size as the anode 11.
  • the planar solid oxide fuel cell 100 having the same size of the anode 11 and the electrolyte layer 12 will be described later.
  • the electrolyte layer 11 and the cathode 13 may be formed to have a smaller size than that of the anode 11. Since the area is larger than that of the air electrode 13, the polarization resistance of the fuel electrode 11 may be minimized.
  • the anode support structure may have the electrolyte layer 12 formed of a thin film having a thickness of 5 to 10 ⁇ m, thereby minimizing the sheet resistance of the electrolyte layer 12. Accordingly, the solid oxide fuel cell including the anode support structure includes It can operate at lower temperatures than the electrolyte support and cathode support structures. In addition, since the anode 11 and the cathode 13 are formed thick, there is an advantage that the mechanical strength of the plate-type solid oxide fuel cell 100 can be increased.
  • the fuel through hole 1 and the air through hole 2 formed in the anode 11 may be formed at the edge of the anode 11, and two or more fuel through holes 1 or the air through hole 2 may face each other. It can be formed in the direction. Referring to FIG. 2, two fuel through holes 1 are formed to face opposite left and right sides of the electrolyte layer 12, and air through holes 2 are formed on both upper and lower sides of the electrolyte layer 12. It can be formed opposite.
  • fuel through holes 1 and air through holes 2 are formed, for example, when four fuel through holes 1 are formed, two right sides on the left side of the electrolyte layer 12 are formed. Two may be formed in the. However, it is noted that the number, size and shape of the fuel through hole 1 and the air through hole 2 according to the present invention are not limited thereto.
  • the fuel through hole 1 and the air through hole 2 formed in the anode 11 may serve as a passage through which the fuel and the reactant gas may flow in the planar solid oxide fuel cell 100, and thus, the window frame may be omitted.
  • the planar solid oxide fuel cell flows the reaction gas up and down using a passage formed in the window frame, but the present invention forms a passage through which the fuel and the reactant gas flow in the unit cell 10, thereby providing a planar solid oxide fuel
  • the window frame may be omitted in the battery 100.
  • the window frame is omitted, the weight of the flat plate type solid oxide fuel cell 100 may be reduced, thereby increasing energy efficiency.
  • the configuration of the planar solid oxide fuel cell 100 can be simplified, and economic effects such as manufacturing cost can be reduced.
  • the electrolyte layer 12 generally serves as a separator that separates the positive electrode and the negative electrode from the secondary battery, and may serve as an intermediate medium enabling ion movement between the positive electrode and the negative electrode. Therefore, the electrolyte layer 12 may have a dense structure such that fuel gas and oxidizing gas are not vented with each other.
  • the electrolyte layer 12 of the solid oxide fuel cell is formed using a thermochemically stable metal oxide, and preferably yttria stabilized zirconia (YSZ) may be used.
  • the cathode 13 generally serves to reduce oxygen to oxygen ions by receiving electrons from an external circuit when oxygen is supplied.
  • the reduced oxygen ions move to the anode 11 through the electrolyte layer 12 and react with the oxidized fuel to generate water. Therefore, the cathode 13 may have a porous structure so that an electrochemical reaction occurs easily.
  • a perovskite material may be used as the cathode 13.
  • the insulating coating layer 14 may serve to prevent the reaction gas and air from penetrating into the unit cell 10.
  • the insulating coating layer 14 may be formed by coating the surface of the anode 11, the fuel through hole 1, and the air through hole 2 with an insulating material. Note that, when coated in the fuel through hole 1 and the air through hole 2, the insulating coating layer 14 may be coated to form a hole in which a reaction gas and air can enter and exit the center portion in a ring shape. do.
  • the insulating material may include a non-conductive material.
  • the thickness of the planar solid oxide fuel cell 100 becomes thick, so that the insulating material is a material having a low coefficient of thermal expansion. May be included.
  • Y, Ca, Ni or Sc such as yttria stabilized zirconia (YSZ), calcia stabilized zirconia (CSZ), scandia-stabilized zirconia (SSZ), etc.
  • Doped zirconia (ZrO 2) based oxides Gd, Y or Sm doped ceria such as gadolinia doped ceria (GDC), samarium doped ceria (SDC), yttria-doped ceria (YDC) It may include any one or more of (CeO 2) oxide, aluminum oxide (Al 2 O 3), glass, and crystallized glass.
  • Yttria-Stablized Zirconia YSZ
  • Gadolinium-stabilized Ceria GDC
  • CaO-stabilized ZrO2 CSZ
  • oxidized It may include any one or more of aluminum (Al 2 O 3), glass and crystallized glass.
  • YSZ is a ceramic material made by adding yttrium oxide (yttria) to zirconium oxide (zirconia) to make it stable at room temperature.
  • yttria yttrium oxide
  • zirconia zirconium oxide
  • the oxygen ion conductivity and electrical insulation is excellent, there is an advantage that can be operated at high temperatures.
  • GDC is a composition used as the anode 11 of the solid oxide fuel cell 100, has a high ion conductivity, increases the carbon coating resistance and improves the unit cell 10 performance, hydrocarbon internal reforming, etc. There are possible advantages.
  • CSZ is a ceramic material made by adding calcium oxide (calcia) to zirconium oxide (zirconia) to be stable at room temperature. CSZ can improve the thermal stability of zirconia.
  • CSZ is a state in which a cubic crystal structure and a tetragonal crystal structure are mixed. The tetragonal crystal structure changes to a cubic crystal structure when the temperature increases, and changes to a tetragonal crystal structure when the temperature decreases, and the expansion and contraction of the volume may be repeated in the process of changing the crystal structure.
  • Glass and crystallized glass are generally compositions that form a sealant layer in the solid oxide fuel cell 100, and the composition of the unit cell 10 and the sealant layer may be the same to increase the interfacial adhesion.
  • the insulating coating layer 14 may be formed by a sputtering method, a SOG method, spin coating, dip coating, spray coating, droplet discharge method (for example, ink jet method, screen, etc.). Printing, or offset printing), a doctor knife, a roll coater, a curtain coater, a na ⁇ ve coater.
  • the insulating coating layer 14 may be formed by any one of dip coating and spray coating.
  • Dip coating is a coating method in which the anode 11 or the electrolyte layer 12 is dipped into the paint and then dried, and the dip coating is complicated in shape and not suitable for spray coating, but may be applied to the same index.
  • Spray coating is a method designed for a paint that is not suitable for brushing due to the rapid drying by spraying the paint on the surface of the coating by mist or compressed air using a sprayer.
  • the insulating coating layer 14 may be formed on the fuel through hole 1 and the air through hole 2 formed in the anode 11 according to an embodiment of the present invention, or on the electrolyte layer 12 according to another embodiment of the present invention. Dip coating or spray coating is preferred because the insulating material must be coated in a complex shape or shape, such as the fuel gas passage 3 and the inner surface of the air passage 4 formed.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view of a planar solid oxide fuel cell 100 'according to another embodiment of the present invention.
  • the unit cell 10 ′ according to another embodiment of the present invention has a shape in which the anode 11 and the electrolyte layer 12 have the same size, and the fuel gas passage corresponding to the fuel through hole 1 in the electrolyte layer 12. 3 and an air passage 4 corresponding to the air through hole 2 may be formed. Note that the fuel gas passage 3 and the air passage 4 may be formed in a position, a size, a number, and a shape corresponding to the fuel through hole 1 and the air through hole 2.
  • an insulating material may be coated on at least a portion of the surface of the electrolyte layer 12, the fuel gas passage 3, and the air passage 4 to form an insulating coating layer 14. That is, the unit cell 10 ′ having the structure in which the insulating coating layer 14 is formed below the anode 11 and the electrolyte layer 12 may be formed. In this case, the insulating coating layer 14 formed on the electrolyte layer 12 may have holes having positions, sizes, and shapes corresponding to those of the cathode 13, and the holes may be spaced apart from the cathode 13.
  • the insulating material may be Yttria-Stablized Zirconia (YSZ), Gadolinium-stabilized Ceria (GDC), CaO-stabilized ZrO2 (CSZ), At least one of aluminum oxide (Al 2 O 3), glass, and crystallized glass may be included.
  • YSZ Yttria-Stablized Zirconia
  • GDC Gadolinium-stabilized Ceria
  • CSZ CaO-stabilized ZrO2
  • At least one of aluminum oxide (Al 2 O 3), glass, and crystallized glass may be included.
  • the electrolyte layer 12 and the insulating coating layer 14 formed on the electrolyte layer 12 may be formed of the same composition, so that the fuel through hole 1 ) And an insulating material may be coated only on the inner surface of the air through hole 2 and the lower side of the anode 11.
  • the area for coating an insulating material is reduced, and the area of the electrolyte layer 12 is increased. As it is widened, there is an advantage of high structural stability because there is no damage or structural change by the redox cycle.
  • the planar solid oxide fuel cell 100 according to the exemplary embodiment of the present invention and the planar solid oxide fuel cell 100 'according to another exemplary embodiment of the present invention are located on the unit cells 10 and 10'.
  • a sealant layer comprising an upper sealant (21) and a lower sealant (22) positioned below the unit cells (10, 10 '), positioned above the upper sealant (21), and having at least one air manifold (
  • an anode interconnect 40 positioned below the lower sealant 22 and having at least one air manifold 5 and a fuel manifold 6 formed thereon.
  • the sealant layer may be formed of any one of glass and crystallized glass, and serves to bond the unit cell 10 to the cathode interconnect 30 and the anode interconnect 40.
  • the sealant layer can be formed in a ring shape.
  • the upper sealant layer 21 may bond the insulating coating layer 14 and the cathode interconnect 30, and the lower sealant layer 22 may be an insulating coating layer. 14 and fuel electrode interconnect 40 may be bonded. Therefore, the sealant layer may be formed in a rectangular annular shape in which holes of positions and sizes corresponding to the unit cells 10 and 10 'are formed.
  • the sealant layer has difficulty in designing a sealant layer composition that can be bonded to all three configurations by joining three phases of an interconnect, an electrode and a window frame.
  • the sealant layer since the insulating coating layer 14 is formed on the upper and lower portions of the anode 11, the sealant layer may be designed with a material having excellent bonding strength with the insulating coating layer 14 and the anode / air electrode interconnect 30 and 40 compositions. Economic effects such as savings can be obtained.
  • the fuel manifold 5 formed in the cathode interconnect 30 and the anode interconnect 40 corresponds to the fuel through hole 1 formed in the anode 11 and the fuel gas passage 3 formed in the electrolyte layer 12. Can be formed on.
  • the cathode interconnect 30 and the anode interconnect 40 electrically connect the plurality of stacked unit cells 10 to each other.
  • the flow path may be formed so that the two kinds of gases supplied to the anode 11 and the cathode 13 may be uniformly supplied to the unit cell 10 without being mixed.
  • the flow paths formed in the cathode interconnect 30 and the anode interconnect 40 may be formed on at least one of the upper and lower surfaces of the cathode and anode interconnects 30 and 40 as a concave-convex structure. Further, it should be noted that the flow path formed in the cathode interconnect 30 and the flow path formed in the anode interconnect 40 are formed in the vertical direction and do not communicate with each other. Air may be supplied through a flow path formed in the cathode interconnect 30, and fuel gas may be supplied through a flow path formed in the anode interconnect 40.
  • the planar solid oxide fuel cell 100 or 100 ′ may further include an air cathode current collector and a fuel electrode current collector.
  • an anode current collector may be positioned between the upper sealant 21 and the cathode interconnect 30, and an anode current collector may be located between the lower sealant 22 and the anode interconnect 40.
  • the current collector generally serves to help the anode 11 or the cathode 13 to be in electrical and uniform contact with the cathode and anode interconnects 30, 40.
  • a porous metal plate, a metal mesh, a conductive ceramic paste, or the like is used, and a nickel foam is mainly used as the anode current collector.

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Abstract

본 발명은 평판형 고체 산화물 연료전지에 관한 기술로써, 보다 상세하게는, 연료극에 연료와 공기가 출입할 수 있는 관통홀이 형성됨으로써, 윈도우 프레임이 생략가능하고, 단위 셀의 구성이 단순해 짐에 따라 두께가 얇고 가벼운 평판형 고체 산화물 연료전지에 관한 것이다.

Description

평판형 고체 산화물 연료전지
본 명세서는 2016년 8월 16일 한국 특허청에 제출된 한국 특허 출원 제10-2016-0103727호에 기초한 우선권의 이익을 주장하며, 해당 한국 특허 출원의 문헌에 개시된 모든 내용은 본 명세서의 일부로서 포함된다.
본 발명은 평판형 고체 산화물 연료전지에 관한 기술로써, 보다 상세하게는, 연료극에 연료와 공기가 출입할 수 있는 관통홀이 형성됨으로써, 윈도우 프레임이 생략가능하고, 단위 셀의 구성이 단순해 짐에 따라 두께가 얇고 가벼운 평판형 고체 산화물 연료전지에 관한 것이다.
연료전지는 수소와 공기 중 산소의 전기화학 반응을 통해 직접 전기를 생산하는 장치로서, 친환경적이며 에너지 효율이 높고 기술개발을 통한 부가가치가 높은 에너지원이다. 특히, 3세대 연료전지인 고체 산화물 연료전지는 다른 연료전지에 비해 복잡한 외부 개질 시스템이 필요 없으며, 백금 등의 귀금속 전극촉매를 사용하지 않고, 액상전해질에 의한 부식문제가 발생하지 않는 등 저온형 연료전지에서 발생되는 여러 가지 운전상의 문제점을 최소화시킬 수 있다는 점과 고온 운전시 적절한 단열을 통해 운전온도 유지가 가능할 뿐 아니라 다양한 연료를 사용할 수 있다는 장점을 갖고 있다.
이러한 고체 산화물 연료전지는 단위전지 형태에 따라 평판형과 원통형으로 구분되고, 특히, 평판형 고체 산화물 연료전지는 전해질 지지체식 고체 산화물 연료전지, 음극지지체식 고체 산화물 연료전지 및 다공성 지지체식 고체 산화물 연료전지로 구분될 수 있다.
원통형 고체 산화물 연료전지는 스택을 구성하는 단위전지들의 밀봉이 용이하고, 열응력에 대한 저항성이 강한 동시에 스택의 기계적 강도가 높아 대면적 제조가 가능한 장점이 있으나, 단위 면적당 전력 밀도가 낮고 고가의 제조 공정이 필요한 문제가 있다.
또한, 전해질 지지체식 고체 산화물 연료전지는 두꺼운 전해질 층을 가지므로(대략 200㎛ 두께) 높은 전해질 층의 면저항을 나타내며, 이 때문에 높은 운전 온도를 요구하게 되고, 다공성지지체 전지는 전극물질 외에 새로운 물질이 추가적으로 사용되어지기 때문에 제조상 보다 복잡하고, 또한 동일한 지지체 위에 전지가 구성되어지기 때문에 전기적 연결에 문제가 발생할 수 있다.
그리고, 평판형 고체 산화물 연료전지에 구성되는 윈도우 프레임(window frame)으로 인해 무게와 부피가 증가하게 되어 연료전지 가공에 추가 비용이 드는 문제점이 있다. 윈도우 프레임, 단위셀, 메탈이 접촉은 3상의 계면에서 이루어지므로, 3상 계면을 모두 만족시켜 접합시킬 수 있는 실란트를 계발하는데 어려움이 있다.
따라서, 현재 두꺼운 전해질 층으로 인한 전해질 층의 저항 손실을 줄이기 위하여 전해질 층을 박막화하여 전지 성능을 증가시킬 수 있는 음극지지체식 고체 산화물 연료전지에 윈도우 프레임을 생략시킨 연료전지 구조에 대해 많은 연구가 진행되고 있다.
본 발명은 상술된 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로, 본 발명의 목적은, 연료전지의 무게와 부피를 감소시키기 위해 연료극에 연료 및 공기가 출입 할 수 있는 관통홀을 형성함으로써, 윈도우 프레임이 생략 가능한 평판형 고체 산화물 연료전지를 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 목적은, 관통홀로 연료 및 공기가 유입되는 것을 방지하기 위해 연료극에 절연성 물질이 코팅된 평판형 고체 산화물 연료전지를 제공하는 것이다.
본 발명에 따른 평판형 고체 산화물 연료전지는 적어도 하나 이상 형성되는 연료 관통홀 및 공기 관통홀를 포함하는 연료극; 상기 연료극 상측에 위치되는 전해질층; 상기 전해질층 상측에 위치되는 공기극; 및 상기 연료극의 표면, 연료 관통홀 및 공기 관통홀 중 적어도 일부를 코팅하는 절연 코팅층;을 포함하는 단위 셀을 포함하며, 상기 단위 셀은 상기 연료극이 지지체 역할을 하는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 평판형 고체 산화물 연료전지는, 상기 단위 셀의 상부에 위치되는 상부 실란트(Sealant);와 상기 단위 셀의 하부에 위치되는 하부 실란트;를 포함하는 실란트층; 상기 상부 실란트 상부에 위치되고, 적어도 하나 이상의 공기 매니폴드(Manifold) 및 연료 매니폴드가 형성되는 공기극 인터커넥트(Interconnect); 및 상기 하부 실란트 하부에 위치되고, 적어도 하나 이상의 공기 매니폴드(Manifold) 및 연료 매니폴드가 형성되는 연료극 인터커넥트;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 연료 관통홀 및 상기 공기 관통홀은, 상기 연료극의 가장자리에 형성되는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 전해질층에는, 상기 연료 관통홀과 대응되는 연료 가스 통로 및 상기 공기 관통홀과 대응되는 공기 통로가 형성되는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 전해질층은, 표면, 상기 연료 가스 통로 및 상기 공기 통로 중 적어도 일부에 절연성 물질이 코팅되는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 절연 코팅층은, 절연성 물질이 코팅되어 형성되는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 절연성 물질은, 이트리아-안정화 지르코니아(Yttria-Stablized Zirconia: YSZ), 가돌리늄으로 도핑된 산화세슘(Gadolium-stabilized Ceria : GDC), 칼시아 안정화 지르코니아(CaO-stavilized ZrO2 : CSZ), 산화 알루미늄(Al2O3), 유리 및 결정화 유리 중 어느 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 절연 코팅층은, 딥 코팅 및 스프레이 코팅 중 어느 하나에 의해 형성되는 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 평판형 고체 산화물 연료전지는, 상기 실란트 층과 상기 공기극 인터커넥트 사이 공기극 집전체; 및
상기 실란트 층과 상기 연료극 인터커넥트 사이 연료극 집전체;가 더 포함되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면, 연료극에 적어도 하나 이상의 관통홀이 형성됨으로써, 윈도우 프레임 생략이 가능하고, 고체 산화물 연료전지의 무게와 부피가 감소되는 효과가 있다.
또한, 연료극 및 관통홀에 절연 물질을 코팅함으로써, 반응 가스가 단위 셀 내부로 침투되는 것을 방지하여 연료 전지의 전지발생 효율을 증가시키는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 평판형 고체 산화물 연료전지의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 평판형 고체 산화물 연료전지의 분해 사시도이다.
도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 평판형 고체 산화물 연료전지의 단면도이다.
본 발명을 첨부된 도면을 참조하여 상세히 설명하면 다음과 같다. 여기서, 반복되는 설명, 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지 기능 및 구성에 대한 상세한 설명은 생략한다. 본 발명의 실시형태는 당 업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. 따라서, 도면에서의 요소들의 형상 및 크기 등은 보다 명확한 설명을 위하여 과장될 수 있다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 용이하게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐, 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.
<평판형 고체 산화물 연료전지>
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 평판형 고체 산화물 연료전지(100)의 단면도이다. 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 평판형 고체 산화물 연료전지(100)의 분해 사시도이다. 도 1 및 도 2를 참고하여 본 발명의 일 실시예에 따른 평판형 고체 산화물 연료전지(100)를 구체적으로 설명하기로 한다.
평판형 고체 산화물 연료전지(100)는 적어도 하나 이상 형성되는 연료 관통홀(1) 및 공기 관통홀(2)을 포함하는 연료극(11), 연료극(11) 상측에 위치되는 전해질층(12), 전해질층(12) 상측에 위치되는 공기극(13) 및 연료극(11)의 표면, 연료 관통홀(1) 및 공기 관통홀(2) 중 적어도 일부를 코팅하는 절연 코팅층(14)을 포함하는 단위 셀(10)을 포함할 수 있다.
단위 셀(10)은 연료극(11)이 지지체 역할을 하는 연료극 지지체식으로, 전해질층(12)이 연료극(11)과 크기가 작거나, 동일한 크기로 구성될 수 있다. 연료극(11)과 전해질층(12)의 크기가 같은 평판형 고체 산화물 연료전지(100)에 관해서는 후술하기로 한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 연료극 지지체식의 단위 셀(10)은 전해질층(11) 및 공기극(13)이 연료극(11)보다 작은 크기로 형성될 수 있는데, 이 때, 연료극(11)의 면적이 공기극(13)의 면적보다 넓어 연료극(11) 분극 저항을 최소화 할 수 있는 효과가 있다.
그리고, 연료극 지지체 구조는 전해질층(12)이 5 내지 10㎛ 두께의 박막으로 형성될 수 있어 전해질층(12)의 면저항을 최소화 할 수 있고, 이에 따라 연료극 지지체 구조를 포함하는 고체 산화물 연료전지는 전해질 지지체 및 공기극 지지체 구조 보다 낮은 온도에서 작동할 수 있다. 또한, 연료극(11) 및 공기극(13)이 두껍게 형성됨으로써, 평판형 고체 산화물 연료전지(100)의 기계적 강도가 증가될 수 있는 장점이 있다.
연료극(11)에 형성된 연료 관통홀(1) 및 공기 관통홀(2)은 연료극(11)의 가장자리에 형성될 수 있는데, 두 개 이상의 연료 관통홀(1) 또는 공기 관통홀(2)은 대향되는 방향에 형성될 수 있다. 도 2를 참조하면, 두 개의 연료 관통홀(1)이 전해질층(12)의 좌/우 양측면에 대향되게 형성되고, 공기 관통홀(2)이 전해질층(12)의 상/하 양 측면에 대향되게 형성될 수 있다.
나아가, 연료 관통홀(1) 및 공기 관통홀(2)이 두 개 이상 형성될 경우, 예를 들어, 연료 관통홀(1)이 4개 형성될 경우, 전해질층(12) 좌측에 2개 우측에 2개가 형성될 수 있다. 그러나, 본 발명에 따른 연료 관통홀(1) 및 공기 관통홀(2)의 개수, 크기 및 모양은 이에 한정되지 않는 것을 유의한다.
연료극(11)에 형성된 연료 관통홀(1) 및 공기 관통홀(2)은 평판형 고체 산화물 연료전지(100)에 연료 및 반응 가스가 유동될 수 있는 통로 역할을 할 수 있으므로, 윈도우 프레임의 생략이 가능하다. 종래 평판형 고체 산화물 연료전지는 윈도우 프레임에 형성된 통로를 이용하여 상하로 반응 가스를 유동시켰으나, 본 발명은 연료 및 반응 가스가 유동되는 통로를 단위 셀(10)에 형성시킴으로써, 평판형 고체 산화물 연료전지(100) 구성 중 윈도우 프레임을 생략할 수 있는 효과가 있다.
나아가, 윈도우 프레임이 생략됨으로써 평판형 고체 산화물 연료전지(100)의 무게가 감소되어 에너지 효율을 증가시킬 수 있는 장점이 있다. 또한, 평판형 고체 산화물 연료전지(100)의 구성이 간단해져 제조 비용 절감 등의 경제적 효과를 얻을 수 있다.
전해질층(12)은 일반적으로 이차 전지에서 양극과 음극을 분리하는 분리막(separate) 역할을 하고, 양극과 음극의 이온 이동을 가능하게 하는 중간 매개체역할을 할 수 있다. 따라서, 전해질층(12)은 연료 가스와 산화 가스가 서로 통기되지 않도록 치밀한 구조를 가질 수 있다. 또한, 일반적으로 고체 산화물 연료전지의 전해질층(12)은 열화학적으로 안정한 금속산화물을 이용하여 형성되고, 바람직하게는 이트리아 안정화 지르코니아(yttria stabilized zirconia, YSZ)가 이용될 수 있다.
공기극(13)은 일반적으로 산소를 공급해주면 외부회로로부터 전자를 받아서 산소를 산소이온으로 환원시켜주는 역할을 한다. 환원된 산소이온은 전해질층(12)을 통해 연료극(11)으로 이동하여 산화된 연료와 반응하여 물을 생성한다. 따라서, 공기극(13)은 전기화학반응이 용이하게 일어나도록 다공성 구조를 갖을 수 있다. 나아가, 공기극(13)으로는 페로브스카이트 재질(perovskite material)이 사용될 수 있다.
절연 코팅층(14)은 반응 가스 및 공기가 단위 셀(10) 내부로 침투되는 것을 방지하는 역할을 할 수 있다. 절연 코팅층(14)은 절연성 물질로 연료극(11)의 표면, 연료 관통홀(1) 내부 및 공기 관통홀(2) 내부를 코팅함으로써 형성될 수 있다. 연료 관통홀(1) 및 공기 관통홀(2) 내부에 코팅될 경우, 절연 코팅층(14)은 고리 형태로 중심 부분에 반응 가스 및 공기가 출입될 수 있는 홀이 형성되게 코팅될 수 있는 것을 유의한다.
나아가, 절연성 물질은 비전도성 물질이 포함될 수 있다. 또한, 평판형 고체 산화물 연료전지(100) 디핑 공정 중 온도에 의해 물질의 부피 변화가 클 경우, 평판형 고체 산화물 연료전지(100)의 두께가 두꺼워짐으로, 절연성 물질은 열팽창계수가 낮은 물질이 포함될 수 있다.
예를 들어, 이트리아 안정화 지르코니아(yttria stabilized zirconia, YSZ), 칼시아 안정화 지르코니아(calcia stabilized zirconia, CSZ), 스칸디아 안정화 지르코니아(scandia-stabilized zirconia, SSZ) 등과 같은, Y, Ca, Ni 또는 Sc이 도핑된 지르코니아(ZrO2)계 산화물; 가돌리니아 도핑된 세리아(gadolinia doped ceria, GDC), 사마륨 도핑된 세리아(samarium doped ceria, SDC), 이트리아 도핑된 세리아(yttria-doped ceria, YDC) 등과 같은 Gd, Y 또는 Sm이 도핑된 세리아(CeO2)계 산화물, 산화 알루미늄(Al2O3), 유리 및 결정화 유리 중 어느 하나 이상을 포함할 수 있다.
바람직하게는, 이트리아-안정화 지르코니아(Yttria-Stablized Zirconia, 이하 YSZ), 가돌리늄으로 도핑된 산화세슘(Gadolinium-stabilized Ceria, 이하 GDC), 칼시아 안정화 지르코니아(CaO-stabilized ZrO2, 이하 CSZ), 산화 알루미늄(Al2O3), 유리 및 결정화 유리 중 어느 하나 이상을 포함할 수 있다.
YSZ는 산화지르코늄(지르코니아)에 산화이트늄(이트리아)를 첨가하여 상온에서도 안정하도록 만든 세라믹 재료이다. 고체 산화물 연료전지(100)의 연료극(11) 또는 전해질층(12)을 형성하는 물질로 널리 사용되는 조성물로써, 산소이온 전도성 및 전기 절연성이 우수하고, 높은 온도에서 작동 가능한 장점이 있다.
GDC는 고체 산화물 연료전지(100)의 연료극(11)으로 사용되는 조성물로써, 이온 전도성이 높고, 카본 코팅 저항성을 증가시켜 단위 셀(10) 성능을 향상시키는 효과가 있으며, 탄화수소 연료 내부개질 등이 가능한 장점이 있다.
CSZ는 산화지르코늄(지르코니아)에 칼슘산화물(칼시아)를 첨가하여 상온에서도 안정하도록 만든 세라믹 재료로, 칼시아를 첨가함으로써 지르코니아의 열적 안정성을 향상시킬 수 있다. CSZ는 큐빅 결정구조 및 테트라고날(tetragonal)결정 구조가 혼재된 상태이다. 테트라고날 결정구조는 온도가 상승하면 규빅 결정 구조로 바뀌고, 온도가 낮아지면 테트라고날 결정 구조로 변하는데, 이 같은 결정 구조가 바뀌는 과정에서 부피의 팽창 및 수축이 반복될 수 있다. 또한, 전도성이 낮고 다공성 구조가 가능하여 높은 기체 투과도 및 우수한 압축강도를 갖는 장점이 있다.
유리 및 결정화 유리는 일반적으로 고체 산화물 연료전지(100)에서 실란트층을 이루는 조성물로, 단위 셀(10)과 실란트층의 조성물을 동일하게 하여 계면 접착력을 증가시킬 수 있다.
연료극(11)에 절연성 물질이 코팅됨으로써, 연료 관통홀(1)로 연료가 출입될 때, 연료가 단위 셀(10) 내부로 유입되어 공기극(13)에 공급된 반응 가스 또는 수소와 접촉되는 것을 방지할 수 있는 장점이 있다. 또한, 공기 관통홀(2)로 출입하는 반응 가스 또는 수소가 단위 셀(10) 내부로 유입되는 것을 막는 역할도 할 수 있다는 점을 유의한다.
절연 코팅층(14)은 스퍼터링 방법, SOG 방법, 스핀 코팅(spin coating), 딥 코팅(dip coating), 스프레이 코팅(spray coating), 액적 토출법(droplet discharge method)(예를 들어, 잉크젯 방법, 스크린 인쇄, 또는 오프셋 인쇄), 닥터 나이프(doctor knife), 롤 코터(roll coater), 커튼 코터(curtain coater), 나이브 코터(knife coater) 중 어느 하나에 의해 형성될 수 있다. 바람직하게는, 딥 코팅 및 스프레이 코팅 중 어느 하나에 의해 절연 코팅층(14)이 형성될 수 있다.
딥 코팅은 연료극(11) 또는 전해질층(12)을 도료 안에 담갔다가 빼서 건조시키는 도장법으로, 모양이 복잡하고 스프레이 코팅하기에 적당하지 않은 것이나, 앞뒤가 같은 색인 것에 응용될 수 있다.
스프레이 코팅은 분무기를 사용하여 압축공기 또는 압송에 의해 도료를 안개 상태로 하여 피도면에 분무하여 도장하는 것으로, 건조가 빨라 솔칠에 적당하지 않은 도료를 위해 고안된 방법이다.
절연 코팅층(14)은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료극(11)에 형성된 연료 관통홀(1) 및 공기 관통홀(2) 또는 후술하는 본 발명의 다른 실시예에 따른 전해질층(12)에 형성된 연료 가스 통로(3) 및 공기 통로(4) 내부면과 같이 복잡한 모양이나 형태에 절연성 물질을 코팅해야 함으로 딥 코팅 또는 스프레이 코팅이 바람직하다.
도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 평판형 고체 산화물 연료전지(100’)의 단면도이다. 본 발명의 다른 실시예에 따른 단위 셀(10')은 연료극(11)과 전해질층(12)의 크기가 동일한 형태로, 전해질층(12)에 연료 관통홀(1)과 대응되는 연료 가스 통로(3) 및 공기 관통홀(2)과 대응되는 공기 통로(4)가 형성될 수 있다. 연료 가스 통로(3)와 공기 통로(4)는 연료 관통홀(1) 및 공기 관통홀(2)과 대응되는 위치, 크기, 개수 및 모양으로 형성될 수 있는 것을 유의한다.
또한, 전해질층(12) 표면, 연료 가스 통로(3) 및 공기 통로(4) 중 적어도 일부에 절연성 물질이 코팅되어 절연 코팅층(14)이 형성될 수 있다. 즉, 연료극(11) 하측 및 전해질층(12) 상측에 절연 코팅층(14)이 형성되는 구조의 단위 셀(10')이 형성될 수 있다. 이 때, 전해질층(12) 상측에 형성되는 절연 코팅층(14)은 공기극(13)과 대응되는 위치, 크기 및 모양의 홀이 형성되고, 홀은 공기극(13)과 이격되어 위치될 수 있다.
아울러, 절연성 물질은 이트리아-안정화 지르코니아(Yttria-Stablized Zirconia, 이하 YSZ), 가돌리늄으로 도핑된 산화세슘(Gadolinium-stabilized Ceria, 이하 GDC), 칼시아 안정화 지르코니아(CaO-stabilized ZrO2, 이하 CSZ), 산화 알루미늄(Al2O3), 유리 및 결정화 유리 중 어느 하나 이상을 포함할 수 있다.
예를 들어, 절연성 물질이 YSZ, GDC 및 CSZ 중 하나 이상일 경우, 전해질층(12)과 전해질층(12) 상측에 형성되는 절연 코팅층(14)이 동일한 조성물로 형성될 수 있어 연료 관통홀(1) 및 공기 관통홀(2) 내부면과 연료극(11) 하측에만 절연성 물질이 코팅될 수 있다.
따라서, 본 발명의 다른 실시예에 따른 단위 셀(10')을 포함하는 평판형 고체 산화물 연료전지(100’)의 경우, 절연 물질을 코팅하는 면적이 감소하고, 전해질층(12)의 면적이 넓어짐에 따라 산화-환원 싸이클에 의해 손상을 받거나 구조 변화가 없기 때문에 구조적 안정성이 높은 장점이 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 평판형 고체 산화물 연료전지(100) 및 본 발명의 다른 실시예에 따른 평판형 고체 산화물 연료전지(100')는 단위 셀(10, 10')의 상부에 위치되는 상부 실란트(Sealant)(21)와 단위 셀(10, 10')의 하부에 위치되는 하부 실란트(22)를 포함하는 실란트층, 상부 실란트(21) 상부에 위치되고, 적어도 하나 이상의 공기 매니폴드(Manifold)(5) 및 연료 매니폴드(6)가 형성되는 공기극 인터커넥트(Interconnect)(30); 및 하부 실란트(22) 하부에 위치되고, 적어도 하나 이상의 공기 매니폴드(Manifold)(5) 및 연료 매니폴드(6)가 형성되는 연료극 인터커넥트(40)를 포함할 수 있다.
실란트층은 유리 및 결정화 유리 중 어느 하나로 형성될 수 있고, 단위 셀(10)과 공기극 인터커넥트(30) 및 연료극 인터커넥트(40)를 접합시켜주는 역할을 한다. 따라서, 실란트층은 고리 형상으로 형성될 수 있다.
연료극(11)과 전해질층(12)의 크기가 상이할 경우, 상부 실란트층(21)은 절연 코팅층(14)과 공기극 인터커넥트(30)를 접합시킬 수 있고, 하부 실란트층(22)은 절연 코팅층(14)과 연료극 인터커넥트(40)를 접합시킬 수 있다. 따라서, 실란트층은 단위 셀(10, 10')과 대응되는 위치 및 크기의 홀이 형성된 사각형의 고리 모양으로 형성될 수 있다.
종래의 경우, 실란트층은 인터커넥트, 전극 및 윈도우 프레임 3개의 상과 접합함으로 3구성과 모두 접합할 수 있는 실란트층 조성물을 설계하는데 어려움이 있었다. 그러나, 본 발명은 연료극(11) 상하부에 절연 코팅층(14)이 형성됨으로써, 실란트층은 절연 코팅층(14) 및 연료극/공기극 인터커넥트(30, 40) 조성물과 접합력이 우수한 물질이 설계될 수 있어 비용 절감 등의 경제적 효과를 얻을 수 있다.
공기극 인터커넥트(30) 및 연료극 인터커넥트(40)에 형성된 연료 매니폴드(5)는 연료극(11)에 형성된 연료 관통홀(1) 및 전해질층(12)에 형성된 연료 가스 통로(3)과 대응되는 위치에 형성될 수 있다.
또한, 공기극 인터커넥트(30) 및 연료극 인터커넥트(40)는 복수개의 평판형 고체 산화물 연료전지(100)가 적층되어 스택 구조가 형성될 경우, 적층된 복수개의 단위 셀(10)들을 전기적으로 연결해 주는 역할을 함과 동시에 연료극(11)과 공기극(13)에 공급되는 두 종류의 가스가 혼합되지 않고 단위 셀(10)에 균일하게 공급될 수 있도록 유로가 형성될 수 있다.
공기극 인터커넥트(30) 및 연료극 인터커넥트(40)에 형성된 유로는 요철 구조로써 공기극 및 연료극 인터커넥트(30, 40) 상면 및 하면 중 어느 하나 이상에 형성될 수 있다. 나아가, 공기극 인터커넥트(30)에 형성된 유로와 연료극 인터커넥트(40)에 형성된 유로는 수직한 방향으로 형성되어 서로 연통되지 않는 것에 유의한다. 그리고, 공기극 인터커넥트(30)에 형성된 유로를 통해 공기가 공급되고, 연료극 인터커넥트(40)에 형성된 유로를 통해 연료 가스가 공급될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 평판형 고체 산화물 연료전지(100, 100')는 공기극 집전체 및 연료극 집전체가 더 포함될 수 있다. 상세하게는, 상부 실란트(21)와 공기극 인터커넥트(30) 사이 공기극 집전체가 위치되고, 하부 실란트(22)와 연료극 인터커넥트(40) 사이 연료극 집전체가 위치될 수 있다.
집전체는 일반적으로 연료극(11) 또는 공기극(13)이 공기극 및 연료극 인터커넥트(30, 40)와 전기적으로 균일하게 접촉할 수 있게 도와주는 역할을 한다. 또한, 공기극 집전체는 다공성의 금속판이나, 금속 메쉬, 전도성 세라믹 페이스트 등이 사용되고, 연료극 집전체는 니켈 폼(Ni foam)이 주로 사용되고 있다.
공기극 및 연료극 집전체는 기존의 공지된 기술을 사용하기 때문에 그에 대한 상세한 설명은 생략하기로 한다.
상기 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 당업계에서 통상의 지식을 가진 자라면 이하의 특허 청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역을 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.

Claims (9)

  1. 적어도 하나 이상 형성되는 연료 관통홀 및 공기 관통홀를 포함하는 연료극;
    상기 연료극 상측에 위치되는 전해질층;
    상기 전해질층 상측에 위치되는 공기극; 및
    상기 연료극의 표면, 연료 관통홀 및 공기 관통홀 중 적어도 일부를 코팅하는 절연 코팅층;을 포함하는 단위 셀을 포함하며,
    상기 단위 셀은 상기 연료극이 지지체 역할을 하는 것을 특징으로 하는,
    평판형 고체 산화물 연료전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 평판형 고체 산화물 연료전지는,
    상기 단위 셀의 상부에 위치되는 상부 실란트(Sealant);와 상기 단위 셀의 하부에 위치되는 하부 실란트;를 포함하는 실란트층;
    상기 상부 실란트 상부에 위치되고, 적어도 하나 이상의 공기 매니폴드(Manifold) 및 연료 매니폴드가 형성되는 공기극 인터커넥트(Interconnect); 및
    상기 하부 실란트 하부에 위치되고, 적어도 하나 이상의 공기 매니폴드(Manifold) 및 연료 매니폴드가 형성되는 연료극 인터커넥트;를 포함하는 것을 특징으로 하는,
    평판형 고체 산화물 연료전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 연료 관통홀 및 상기 공기 관통홀은,
    상기 연료극의 가장자리에 형성되는 것을 특징으로 하는, 평판형 고체 산화물 연료전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 전해질층에는,
    상기 연료 관통홀과 대응되는 연료 가스 통로 및 상기 공기 관통홀과 대응되는 공기 통로가 형성되는 것을 특징으로 하는, 평판형 고체 산화물 연료전지.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 전해질층은,
    표면, 상기 연료 가스 통로 및 상기 공기 통로 중 적어도 일부에 절연성 물질이 코팅되는 것을 특징으로 하는, 평판형 고체 산화물 연료전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 절연 코팅층은,
    절연성 물질이 코팅되어 형성되는 것을 특징으로 하는, 평판형 고체 산화물 연료전지.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 절연성 물질은,
    이트리아-안정화 지르코니아(Yttria-Stablized Zirconia: YSZ), 가돌리늄으로 도핑된 산화세슘(Gadolium-stabilized Ceria : GDC), 칼시아 안정화 지르코니아(CaO-stavilized ZrO2 : CSZ), 산화 알루미늄(Al2O3), 유리 및 결정화 유리 중 어느 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는, 평판형 고체 산화물 연료전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 절연 코팅층은,
    딥 코팅 및 스프레이 코팅 중 어느 하나에 의해 형성되는 것을 특징으로 하는, 평판형 고체 산화물 연료전지.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 평판형 고체 산화물 연료전지는,
    상기 실란트 층과 상기 공기극 인터커넥트 사이 공기극 집전체; 및
    상기 실란트 층과 상기 연료극 인터커넥트 사이 연료극 집전체;가 더 포함되는 것을 특징으로 하는, 평판형 고체 산화물 연료전지.
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