WO2016076221A1 - 有機エレクトロルミネッセンス装置、照明装置および表示装置 - Google Patents

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refractive index
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内田　秀樹
菊池　克浩
井上　智
英士 小池
将紀 小原
優人 塚本
良幸 磯村
和樹 松永
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シャープ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescence device, a lighting device, and a display device.
  • This application claims priority based on Japanese Patent Application No. 2014-229602 filed in Japan on November 12, 2014, the contents of which are incorporated herein by reference.
  • a self-luminous display device such as an organic electroluminescence display device is known as one form of display device.
  • electroluminescence is abbreviated as “EL”.
  • the organic EL display device the light emitted from the light emitting layer travels in all directions, and a part of the light is totally reflected by the difference in refractive index between the light emitting element and the external space (air). Most of the light totally reflected at the interface between the light emitting element and air is confined in the light emitting element and is not extracted to the external space. For example, if the refractive index of the light emitting layer is 1.8, about 20% of the light emitted from the light emitting layer is extracted to the external space, and the remaining about 80% is confined in the light emitting layer.
  • the conventional organic EL device has a problem that the light utilization efficiency is low.
  • Patent Document 1 listed below discloses an organic EL display device including a support substrate, an organic EL element provided on the support substrate, and a light reflection layer that reflects light emitted from the organic EL element. ing.
  • the light reflecting layer is provided with a recess including an inclined surface along the outer edge of the organic light emitting layer. The light emitted from the organic light emitting layer is reflected by the inclined surface of the recess, and then returns toward the organic EL element again. It is described that this configuration can prevent image quality deterioration such as blurring and improve light utilization efficiency.
  • the light extraction efficiency is improved by bending the traveling direction of the light-emitting component guided by the light reflection layer.
  • the upper electrode is a translucent electrode, the light component that should be emitted toward the front surface is reflected again into the concave groove. The angle of the light re-entered into the concave groove is changed by reflection on the reflection layer. Therefore, the light component emitted in the front direction may decrease. Thus, the light extraction efficiency may not be higher than expected, and there is a problem that the front luminance does not increase so much.
  • One aspect of the present invention provides an organic electroluminescence device, an illumination device, and a display device that can effectively improve front luminance.
  • An organic electroluminescence device includes a base material provided with a concave portion on an upper surface, a reflective layer provided along at least the surface of the concave portion, and inside the concave portion via the reflective layer.
  • An organic material comprising: a filled light-transmitting filling layer; a light-transmitting first electrode provided at least on the upper layer side of the filling layer; and at least a light-emitting layer provided on the upper layer side of the first electrode.
  • a second electrode having light transmissivity provided on the upper layer side of the organic layer, and the reflectance of the second electrode is 70% or less.
  • the second electrode may have a light transmittance of 30% or more.
  • the second electrode may have a metal layer.
  • a transparent conductive film may be stacked on the metal layer.
  • the second electrode may be a transparent conductive film.
  • the organic layer may include a doping layer in which an electron transporting material is provided by doping a metal or a metal compound with an electron transport material.
  • an auxiliary electrode made of a metal electrically connected to the second electrode may be provided.
  • a low refractive index layer having a refractive index smaller than that of the second electrode may be provided on the second electrode.
  • a plurality of the low refractive index layers may be stacked on the second electrode.
  • the low refractive index layer on the upper layer side has a refractive index smaller than that of the low refractive index layer on the lower layer side. Also good.
  • the upper refractive index may be lower in the lower refractive index layer.
  • a part of the reflective layer may be in contact with a part of the first electrode.
  • the lower surface of the first electrode at the position of the recess may be positioned below a plane including the upper surface of the substrate.
  • the recess may have a configuration in which a cross-sectional shape in at least a uniaxial direction is an arc shape.
  • An illumination device is filled with a base material provided with a recess on an upper surface, a reflective layer provided at least along the surface of the recess, and the inside of the recess via the reflective layer.
  • a second electrode having light permeability provided on the upper layer side of the organic layer, and the light reflectance of the second electrode is 70% or less.
  • An illumination device is filled with a base material provided with a recess on an upper surface, a reflective layer provided at least along the surface of the recess, and the inside of the recess via the reflective layer.
  • a second electrode having light permeability provided on the upper layer side of the organic layer, and the light reflectance of the second electrode is 70% or less.
  • an organic EL device it is possible to realize an organic EL device, a lighting device, and a display device that can effectively improve the front luminance.
  • the perspective view of the organic electroluminescent apparatus of 1st Embodiment The top view which expands and shows a part of one unit light emission area Sectional view of organic EL device cut along an arbitrary plane perpendicular to the top surface of the substrate Sectional drawing which shows the detailed structure for every unit light emission area
  • (A) Cross-sectional view for explaining the problems of the conventional organic EL device
  • (B) Cross-sectional view for explaining the operation of the organic EL device of the present embodiment.
  • (A) is a figure which shows an example of the component inject
  • (B) is the process in which the light component inject
  • the top view which shows the auxiliary electrode which comprises the 2nd electrode of the organic electroluminescent apparatus in 4th Embodiment Sectional drawing which shows the structure of a 2nd electrode The figure which shows the structure of the light emitting element in the organic electroluminescent apparatus of 5th Embodiment.
  • the organic EL device of the first embodiment is an example of a top emission type organic EL device adopting a microcavity structure.
  • FIG. 1 is a perspective view of the organic EL device according to the first embodiment.
  • the organic EL device 1 according to the present embodiment includes a base material 2, a reflective layer 3, a filling layer 12 (FIG. 3), a first electrode 4, and an organic layer 5 including a light emitting layer. And a second electrode 6.
  • the organic EL device 1 is a top emission type organic EL device, and light emitted from the light emitting layer is emitted from the second electrode 6 side.
  • the base material 2 includes a substrate 7 and a base layer 8. On the upper surface of the substrate 7, the base layer 8, the reflective layer 3, the filling layer 12 (FIG. 3), the first electrode 4, the organic layer 5, and the second electrode 6 are laminated in this order from the substrate 7 side.
  • a plurality of recesses 9 are provided on the upper surface (light emission surface) of the organic EL device 1.
  • the organic EL device 1 includes a plurality of unit light emitting regions that are divided from each other.
  • the plurality of unit light emitting areas include a red light emitting area that emits red light, a green light emitting area that emits green light, and a blue light emitting area that emits blue light.
  • the red light emitting region, the green light emitting region, and the blue light emitting region differ only in the constituent material of the light emitting layer, and the other configurations are common.
  • the organic EL device 1 can be used as an illumination device that generates white light by simultaneously emitting red light, green light, and blue light, for example.
  • each of the red light emitting region, the green light emitting region, and the blue light emitting region is set as a red subpixel, a green subpixel, and a blue subpixel, and the organic EL device 1 is used as a display device in which one pixel is constituted by these three subpixels. Can also be applied.
  • FIG. 2 is an enlarged plan view showing a part of one unit light emitting region 11.
  • the planar shape of the unit light emitting region 11 is a square, and the length of one side of the square is, for example, about 2 mm.
  • the unit light emitting region 11 is provided with a plurality of concave portions 9 having a circular planar shape.
  • the diameter ⁇ of the recess 9 is, for example, about 5 ⁇ m.
  • the plurality of recesses 9 are regularly arranged vertically and horizontally and have a lattice shape.
  • the density of the recesses 9 is such that the ratio of the total area of the plurality of recesses 9 to the area of the unit light emitting region 11 is 70%.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view of the organic EL device 1 cut along an arbitrary plane perpendicular to the upper surface of the substrate 2, and is a cross-sectional view taken along the line AA ′ of FIG.
  • the base layer 8 is laminated on the upper surface 7 a of the substrate 7.
  • the substrate 7 for example, a glass substrate is used.
  • the organic EL device 1 is a top emission type organic EL device, the substrate 7 does not necessarily have optical transparency, and a semiconductor substrate such as a silicon substrate may be used.
  • the cross-sectional shape of the recess 9 is arcuate. That is, the inner surface of the recess 9 is part of a spherical surface in three dimensions.
  • the underlayer 8 is made of a photosensitive resin, for example, a resin such as acrylic, epoxy, or polyimide.
  • a photosensitive resin as the material for the underlayer 8 is suitable for a method for forming the recess 9 described later.
  • the constituent material of the underlayer 8 does not necessarily have photosensitivity.
  • the constituent material of the foundation layer 8 may not be a resin, and an inorganic material may be used.
  • the base material 2 including the substrate 7 and the base layer 8 is used.
  • the base layer is not necessarily used, and a recess may be formed in the substrate itself.
  • the reflective layer 3 is formed on the upper surface 8 a of the base layer 8 including the inner surface of the recess 9.
  • a highly reflective metal such as aluminum or silver is preferably used.
  • the reflective layer 3 is made of, for example, an aluminum film having a thickness of 100 nm.
  • the filling layer 12 is filled inside the recess 9 through the reflective layer 3.
  • the upper surface 12 a of the filling layer 12 is at a position lower than the plane Q including the upper surface 3 a of the reflective layer 3.
  • the height from the upper surface 12a of the filling layer 12 to the upper surface 3a of the reflective layer 3 is defined as d2.
  • the height d2 is, for example, 0.1 mm.
  • the height d1 from the bottom 9B of the recess 9 to the upper surface 3a of the reflective layer 3 is 3 ⁇ m, for example.
  • the upper surface 12a of the filling layer 12 is preferably at a position lower than the plane Q including the upper surface 3a of the reflective layer 3. However, even when the upper surface 12a of the filling layer 12 is at the highest position, it is the same height as the plane Q. Need to be in. In other words, the filling layer 12 is not formed so as to rise above the plane Q.
  • the refractive index of the filling layer 12 of this embodiment is 1.6.
  • Examples of the material of the filling layer 12 include resin materials such as acrylic, epoxy, and polyimide.
  • the first electrode 4 is formed across the upper surface 12 a of the filling layer 12 and the upper surface 3 a of the reflective layer 3.
  • the first electrode 4 has a step at the edge portion of the recess 9. A portion of the first electrode 4 located on the upper surface 8 a of the base layer 8 is in contact with a part of the reflective layer 3. At a position inside the recess 9, the lower surface of the first electrode 4 is in contact with the upper surface 12 a of the filling layer 12. Therefore, the lower surface of the first electrode 4 is at a position lower than the plane Q including the upper surface 3 a of the reflective layer 3.
  • the first electrode 4 is an electrode made of a transparent conductive film such as indium tin oxide (ITO) or indium zinc oxide (IZO), and has optical transparency.
  • the first electrode 4 is made of, for example, an ITO film having a thickness of 120 nm.
  • the first electrode 4 functions as an anode for injecting holes into the organic layer 5.
  • the organic layer 5 is laminated along the upper surface of the first electrode 4.
  • the organic layer 5 has a step at the edge of the recess 9 reflecting the shape of the first electrode 4.
  • the organic layer 5 is a laminate made of an organic material including a hole injection layer, a hole transport layer, a light emitting layer, an electron transport layer, and an electron injection layer.
  • the lower surface of the organic layer 5 is at a position lower than the plane Q including the upper surface 3 a of the reflective layer 3. The detailed configuration and function of each layer constituting the organic layer 5 will be described later.
  • the second electrode 6 is laminated along the upper surface of the organic layer 5.
  • the second electrode 6 has a step at the edge of the recess 9 reflecting the shape of the organic layer 5.
  • the second electrode 6 is a translucent electrode made of a metal thin film such as silver or magnesium silver alloy. That is, the second electrode 6 has both light transmission and light reflection, and transmits a part of the incident light and reflects the rest.
  • the second electrode 6 of the present embodiment has light transmittance as close as possible to the transparent electrode while having light reflectivity. Specifically, the light transmittance is 30% or more, and the light reflectance is 70% or less.
  • the second electrode 6 functions as a cathode for injecting electrons into the organic layer 5.
  • a metal having a small work function is preferably used, for example, Ag, Al, a magnesium alloy (MgAg, etc.), an aluminum alloy (AlLi, AlCa, AlMg, etc.), or the like.
  • the second electrode 6 is composed of a laminated film of, for example, a MgAg alloy film (metal layer) 22 having a thickness of 1 nm and an Ag film (metal layer) 26 having a thickness of 10 nm. It has a two-layer structure.
  • a desired light reflectance is obtained by adjusting the film thickness of the Ag film. In the case of a general film thickness, the reflectance of Ag is about 98%. Therefore, in this embodiment, the MgAg alloy film 22 has a thin film thickness such that the light reflectance is 70% or less.
  • the region sandwiched between the first electrode 4 and the second electrode 6 constitutes a microcavity structure.
  • the light emitted from the light emitting layer 16 is multiple-reflected between the first electrode 4 and the second electrode 6. At this time, the specific wavelength component of the light emitted from the light emitting layer 16 is strengthened.
  • an optical adjustment layer called a cap layer is laminated on the upper surface of the second electrode 6.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a detailed configuration of each unit light emitting region 11 of each color.
  • the three unit light emitting regions 11R, 11G, and 11B shown in FIG. 4 are different in only the film thickness of the hole injection layer 14 and have the same basic configuration.
  • the organic layer 5 is provided in the upper layer of the first electrode 4.
  • the organic layer 5 is composed of a laminated film in which a hole injection layer 14, a hole transport layer 15, a light emitting layer 16, an electron transport layer 17, and an electron injection layer 18 are laminated from the first electrode 4 side.
  • the hole transport layer 15 and the hole injection layer 14 may serve as one layer.
  • an organic layer having a five-layer structure including the hole injection layer 14, the hole transport layer 15, the light emitting layer 16, the electron transport layer 17, and the electron injection layer 18 is illustrated. Furthermore, if necessary, a layer for preventing the movement of charges to the opposite electrode, such as a hole blocking layer and an electron blocking layer, may be added as appropriate.
  • the hole injection layer 14 is a layer having a function of increasing the efficiency of hole injection from the first electrode 4 to the light emitting layer 16.
  • Examples of the material of the hole injection layer 14 include benzine, styrylamine, triphenylamine, porphyrin, triazole, imidazole, oxadiazole, polyarylalkane, phenylenediamine, arylamine, oxazole, anthracene, fluorenone, hydrazone, stilbene.
  • the mixing ratio of the organic material and molybdenum oxide is, for example, about 80% for the organic material and about 20% for the molybdenum oxide.
  • the hole transport layer 15 is a layer having a function of increasing the hole transport efficiency from the first electrode 4 to the light emitting layer 16.
  • the hole transport layer 15 is made of the same organic material as the hole injection layer 14.
  • the hole injection layer 14 and the hole transport layer 15 may be integrated or formed as an independent layer.
  • the light emitting layer 16 has a function of emitting light when deactivating energy by recombining holes injected from the first electrode 4 side and electrons injected from the second electrode 6 side.
  • the material of the light emitting layer 16 is composed of, for example, a host material and a dopant material. Further, an assist material may be included.
  • the host material is included in the highest ratio among the constituent materials in the light emitting layer 16. For example, the mixing ratio of the host material and the dopant material is about 90% for the host material and about 10% for the dopant material.
  • the host material has a function of facilitating film formation of the light emitting layer 16 and maintaining the light emitting layer 16 in a film state.
  • the host material is required to be a stable compound that hardly undergoes crystallization after film formation and hardly undergoes a chemical change. Further, when an electric field is applied between the first electrode 4 and the second electrode 6, carrier recombination occurs in the host molecule, and the function of causing the dopant material to emit light by transferring excitation energy to the dopant material. Have.
  • the thickness of the light emitting layer 16 is about 60 nm, for example.
  • the material of the light-emitting layer 16 include materials including materials with high light emission efficiency such as low-molecular fluorescent dyes, fluorescent polymers, and metal complexes.
  • Examples of the material of the light emitting layer 16 include anthracene, naphthalene, indene, phenanthrene, pyrene, naphthacene, triphenylene, anthracene, perylene, picene, fluoranthene, acephenanthrylene, pentaphen, pentacene, coronene, butadiene, coumarin, acridine, stilbene, Alternatively, derivatives thereof, tris (8-quinolinolato) aluminum complex, bis (benzoquinolinolato) beryllium complex, tri (dibenzoylmethyl) phenanthroline europium complex, ditoluylvinylbiphenyl and the like can be mentioned.
  • the electron transport layer 17 has a function of increasing the efficiency of electron transport from the second electrode 6 to the light emitting layer 16.
  • a material of the electron transport layer 17 for example, quinoline, perylene, phenanthroline, bisstyryl, pyrazine, triazole, oxazole, oxadiazole, fluorenone, or derivatives or metal complexes thereof are used.
  • tris (8-hydroxyquinoline) aluminum, anthracene, naphthalene, phenanthrene, pyrene, anthracene, perylene, butadiene, coumarin, acridine, stilbene, 1,10-phenanthroline, or derivatives or metal complexes thereof are used.
  • the thickness of the electron transport layer 17 is, for example, about 15 nm.
  • the electron injection layer 18 has a function of increasing the efficiency of electron injection from the second electrode 6 to the light emitting layer 16.
  • a compound such as metallic calcium (Ca) or lithium fluoride (LiF) is used.
  • the electron carrying layer 17 and the electron injection layer 18 may be integrated, and may be formed as an independent layer.
  • the thickness of the electron injection layer 18 is, for example, about 0.5 nm.
  • the microcavity structure 20 has an effect of enhancing light of a specific wavelength by utilizing resonance of light generated between the first electrode 4 and the second electrode 6.
  • the wavelengths of light emitted from the red, green, and blue unit light emitting regions 11R, 11G, and 11B are different from each other. Therefore, the optical path length between the first electrode 4 and the second electrode 6 corresponds to the emission spectrum peak wavelength of each color.
  • the optical path length is such that the optical path length of the red unit light emitting region 11R is the longest, the optical path length of the blue unit light emitting region 11B is the shortest, and the optical path length of the green unit light emitting region 11G is an intermediate length. Is set.
  • the thickness of the hole injection layer 14 is as follows. Adopt a technique that makes the difference.
  • the thickness of the hole injection layer 14 in the red unit light emitting region 11R is tHIL-R
  • the thickness of the hole injection layer 14 in the green unit light emitting region 11G is tHIL-G
  • the thickness of the blue unit light emitting region 11B is positive.
  • the layer thickness of the hole injection layer 14 is tHIL-B
  • the light emitted from the organic layer 5 by the microcavity structure 20 is repeatedly reflected between the first electrode 4 and the second electrode 6 within a predetermined optical length, and has a specific wavelength corresponding to the optical path length. While light resonates and is enhanced, light of wavelengths that do not correspond to the optical path length is attenuated. As a result, the spectrum of the light extracted to the outside becomes steep and high intensity, and the luminance and color purity are improved.
  • a light emitting material that emits red light is used for the red unit light emitting region 11R
  • a light emitting material that emits green light is used for the green unit light emitting region 11G, and the blue unit light emitting region 11B.
  • a luminescent material that emits blue light may be used.
  • a bipolar material is used as the host material in any unit light emitting region.
  • a phosphorescent material is used for the red unit light emitting region 11R and the green unit light emitting region 11G
  • a fluorescent material is used for the blue unit light emitting region 11B.
  • the thickness of the light emitting layer 16 is, for example, about 60 nm in the red unit light emitting region 11R and the green unit light emitting region 11G, and is, for example, about 35 nm in the blue unit light emitting region 11B.
  • the second electrode 6 since the second electrode 6 is characterized by transparency, the degree of the microcavity effect using the reflected light of the second electrode 6 is low. However, the second electrode 6 and the cap layer 54 in contact with the air layer laminated on the second electrode 6 still cause surface reflection due to a difference in refractive index. Therefore, it is possible to bring out the effect of the microcavity with little effect. Of course, when the transparency of the second electrode 6 is increased, the effect of the microcavity is also reduced, and in this case, the film thickness of the hole injection layer 14 can be made the same in RGB.
  • the same light emitting material that emits white light may be used in all of the red unit light emitting region 11R, the green unit light emitting region 11G, and the blue unit light emitting region 11B. Even in this case, red light is emitted from the red unit light emitting region 11R and green light is emitted from the green unit light emitting region 11G as a result of resonance and amplification of light of different wavelengths by the unit light emitting regions 11R, 11G, and 11B. Is emitted, and blue light is emitted from the blue unit light emitting region 11B.
  • the cap layer 21 is stacked on the upper surface of the second electrode 6.
  • the cap layer 21 functions as a protective layer that protects the second electrode 6 and also functions as an optical adjustment layer.
  • a color filter may be added on the upper layer side of the second electrode 6. The light emitted from the organic layer 5 passes through the color filter, so that the color purity can be increased.
  • a specific configuration example of the organic EL device 1 is, for example, as shown in [Table 1].
  • a positive photosensitive resin material is applied to the upper surface 7 a of the substrate 7 to form a resin layer 23.
  • the resin layer 23 is exposed through the photomask 24.
  • a photomask 24 having a predetermined light transmission amount distribution specifically, a phototransmission amount near the center of the circular pattern is large, and the light transmission amount decreases toward the periphery.
  • a mask 24 is used. Thereby, in the resin layer 23, the exposure amount in the vicinity of the center of the circular pattern is large, and the exposure amount becomes smaller toward the peripheral portion.
  • the resin layer 23 is developed using a predetermined developer.
  • the amount of film reduction of the resin layer 23 is large near the center of the circular pattern and decreases as it goes to the peripheral portion. In this way, the recess 9 having a circular cross section is formed in the resin layer 23, and the base layer 8 is formed.
  • a metal such as aluminum is deposited on the entire surface of the base layer 8 to form the reflective layer 3.
  • the first filling layer forming method is as follows. First, as shown in FIG. 6A, a resin film 25 of acrylic, epoxy, polyimide, or the like is formed on the entire surface of the reflective layer 3. As a method for forming the resin film 25, for example, a liquid resin material is applied on the reflective layer 3 by using a technique such as spin coating or bar coating. At this time, the film thickness of the resin film 25 is set so that the resin film 25 fills the recess 9 and also covers the flat portion of the reflective layer 3.
  • the entire surface of the resin film 25 is etched back using a technique such as plasma ashing (dry ashing).
  • the etch back amount is adjusted so that the upper surface 25a of the resin film 25 is positioned lower than the plane Q including the upper surface 3a of the reflective layer 3.
  • the filling layer 12 is formed.
  • the first electrode 4, the organic layer 5, and the second electrode 6 are sequentially formed on the upper surface 3 a of the reflective layer 3 and the upper surface 12 a of the filling layer 12.
  • the first electrode 4, the organic layer 5, and the second electrode 6 are formed by a known process.
  • pattern formation may be performed using a vacuum evaporation method using a shadow mask, and the present invention is not limited to this, and a spray method, an ink jet method, a printing method, a laser transfer method, or the like can also be used.
  • the second filling layer forming method is as follows. As shown in FIG. 7A, a resin film 25 of acrylic, epoxy, polyimide, or the like is formed on the entire surface of the reflective layer 3. This step is the same as the first filling layer forming method shown in FIG.
  • the entire surface of the resin film 25 is planarized using a squeegee 27.
  • the squeegee 27 is moved along the upper surface 3a of the reflective layer 3 so that the upper surface 25a of the resin film 25 after passing through the squeegee 27 is flush with the plane Q including the upper surface 3a of the reflective layer 3.
  • the base material in which the resin film 25 remains in the recess 9 is baked.
  • the upper surface 25a of the resin film 25 is positioned lower than the plane Q including the upper surface 3a of the reflective layer 3. Thereby, the filling layer 12 is formed.
  • the first electrode 4, the organic layer 5, and the second electrode 6 are sequentially formed on the upper surface 3 a of the reflective layer 3 and the upper surface 12 a of the filling layer 12. This step is the same as the first filling layer forming method shown in FIG.
  • the third filling layer forming method is as follows. As shown in FIG. 8A, a resin film 25 such as acrylic, epoxy, or polyimide is laminated on the surface of the reflective layer 3 corresponding to the inside of the recess 9. As a method for forming the resin film 25, for example, a droplet-shaped resin material is applied on the reflective layer 3 using a technique such as inkjet. At this time, the discharge amount of the resin material from the inkjet head 29 is adjusted so that the upper surface 25a of the resin film 25 is lower than the plane Q including the upper surface 3a of the reflective layer 3. Thereby, the filling layer 12 is formed.
  • a resin film 25 such as acrylic, epoxy, or polyimide is laminated on the surface of the reflective layer 3 corresponding to the inside of the recess 9.
  • a method for forming the resin film 25 for example, a droplet-shaped resin material is applied on the reflective layer 3 using a technique such as inkjet. At this time, the discharge amount of the resin material from the inkjet head 29 is
  • the first electrode 4, the organic layer 5, and the second electrode 6 are sequentially formed on the upper surface 3 a of the reflective layer 3 and the upper surface 12 a of the filling layer 12. This step is the same as the first filling layer forming method shown in FIG.
  • the organic EL device 1 of the present embodiment is completed through the above steps.
  • FIG. 9A is a cross-sectional view showing a conventional organic EL device 101 without a concave structure.
  • the organic EL device 101 has a configuration in which a reflective layer 103, a first electrode 104, an organic layer 105, and a second electrode 106 are sequentially stacked on a substrate 102.
  • a reflective layer 103 In the organic EL device 101, light emitted from the light emitting layer in the organic layer 105 is uniformly emitted in all directions, and proceeds inside while being refracted at the interface between the layers having different refractive indexes. The light traveling toward the substrate 102 is reflected by the reflective layer 103.
  • the conventional organic EL device 101 has a problem that the light utilization efficiency is low.
  • the reflection layer 3 is curved along the concave portion 9, so that the light reflected by the reflection layer 3 travels.
  • the direction changes and proceeds inside the organic EL device 1.
  • the interface between the second electrode 6 and the external space is reflected by the reflection layer 3.
  • the light converted to an incident angle smaller than the critical angle at is taken out to the external space.
  • the upper surface 12a of the filling layer 12 is at a position lower than the plane Q including the upper surface 3a of the reflective layer 3, and the lower surface 5b of the organic layer 5 is lower than the plane Q. Is also in a low position. That is, the reflective layer 3 exists on the side of the organic layer 5 inside the recess 9 (in the left-right direction in FIG. 9B). For this reason, for example, light L1 emitted in a direction close to the side from an arbitrary light emitting point M in the organic layer 5 is reflected by the reflective layer 3, and the angle of the traveling direction changes.
  • the organic EL device 1 having excellent light utilization efficiency can be provided.
  • the light emitting point M in the organic layer 5 is present. Even light that is emitted almost directly from the light can enter the reflective layer 3.
  • the upper surface 12a of the filling layer 12 is on the same plane as the plane Q, the lower surface 5b of the organic layer 5 is positioned higher than the plane Q.
  • the reflective layer 3 does not exist on the side of the organic layer 5 located inside the concave portion 9, the light that is emitted from the light emitting point M in the organic layer 5 almost directly does not enter the reflective layer 3. Become.
  • the ratio of the light emitted from the light emitting point M in the organic layer 5 within a predetermined angle range close to the side to the reflective layer 3 is sufficiently increased. Therefore, even with such a configuration, it is possible to provide the organic EL device 1 having excellent light utilization efficiency.
  • the second electrode 6 close to a transparent electrode is provided.
  • the light reflectance of the second electrode is high, the light that should be extracted to the outside may be reflected by the second electrode and may enter the concave structure again.
  • FIG. 10A is a diagram illustrating an example of a light component emitted to the front surface among the light emission components
  • FIG. 10B illustrates a case where the light component emitted to the front surface is totally reflected by the second electrode 6. It is a figure which shows an example of the process injected into a recessed part structure again.
  • part of the light L2 that has reached the second electrode 6 is reflected again by the second electrode 6.
  • the light L3 is reflected by the reflective layer 3 and changes its angle, and is emitted from the second electrode 6 in a direction different from the front.
  • the light component emitted in the front direction by reflection at the second electrode 6 is reduced, leading to a reduction in front luminance.
  • the present inventors produced a plurality of organic EL devices in which the film thickness of the second electrode 6 was adjusted to change the light reflectance, and the front direction The light extraction efficiency was compared.
  • green light emitting elements were prepared in all examples.
  • FIG. 11 is a graph showing a comparison between the second electrode, light reflectance, and front intensity.
  • the horizontal axis indicates the light reflectance [%] of the second electrode
  • the vertical axis indicates the relative intensity when the luminance of the green light emitting element is 1.
  • the light extraction efficiency by the organic EL device 1 of the present embodiment increases if the light reflectance decreases as the film thickness of the second electrode 6 decreases.
  • the intensity of the relative luminance is lower than that in the conventional structure without the concave structure.
  • the present inventors examined the shape of the concave portion. As a result, it was found that when the light reflectance of the second electrode 6 is 70% or less, the intensity of the relative luminance is 1 or more, and the effect of the recess structure can be exhibited.
  • the light transmittance can be increased by reducing the light reflectance of the second electrode 6.
  • the light traveling from the arbitrary light emitting point in the organic layer 5 in the front direction can be extracted outside without being reflected by the second electrode 6.
  • FIG. 13 is a cross-sectional view showing the structure of the second electrode in the organic EL device of the second embodiment.
  • the organic EL device according to this embodiment includes a second electrode 19 having a three-layer structure as shown in FIG.
  • the second electrode 19 is configured by laminating a transparent conductive film on a two-layer metal film made of, for example, Ag, Al, magnesium alloy (MgAg, etc.), aluminum alloy (AlLi, AlCa, AlMg, etc.), or the like. Has been.
  • the transparent conductive film also functions as a protective layer for the metal film.
  • the second electrode 19 of the present embodiment is composed of, for example, a laminated film of a MgAg alloy film 22 having a thickness of 1 nm, an Ag film 26 having a thickness of 10 nm, and an ITO film (transparent conductive film) 28 having a thickness of 100 nm. It has a three-layer structure.
  • the Ag film 26 of the present embodiment is thinner than the film thickness of the Ag film in the first embodiment.
  • each film thickness is adjusted so that the light reflectance in the laminated structure of the MgAg alloy film 22 and the Ag film 26 in the second electrode 19 is 50%.
  • the ITO film 28 is formed by an ion plating method and has a light transmittance of 90%.
  • the ion plating method is a film forming method with little damage to the organic layer.
  • an electrode structure in which the reflectance of the second electrode 19 is suppressed is provided. That is, since the film thickness of the Ag film 26 of the second electrode 19 is thinner than that of the first embodiment, the organic EL device of the present embodiment is more front than the organic EL device of the first embodiment. The brightness in the direction was improved. In the present embodiment, the thickness of the Ag film 26 is made thinner than that in the first embodiment, but the ITO film 28 is formed on the Ag film 26, so that no disconnection occurs.
  • the thickness of the Ag film 26 constituting the second electrode 19 is made as thin as possible, and the ITO film 28, which is a transparent conductive film, is formed on the Ag film 26 so as to reduce the light reflectivity. It is possible to ensure the sex.
  • the effect of electron injection into the electron transport layer 17 it is difficult to form the second electrode 19 with only the ITO film 28. This is because ITO has a low electron injection property and the light emitting layer 16 hardly emits light. Therefore, not only the ITO film 28 but also a metal laminated film of the MgAg alloy film 22 and the Ag film 26 is necessary as a component of the second electrode 19.
  • FIG. 14 is a diagram illustrating a difference in structure of the second electrode and the light emitting layer between the organic EL device of the third embodiment (right diagram) and the organic EL device of the first embodiment (left diagram).
  • the organic EL device in this embodiment includes a second electrode 30 made of only ITO, an organic layer 35, and a first electrode 4 as shown in the right diagram of FIG.
  • the organic layer 35 is composed of a laminated film in which a hole injection layer 14, a hole transport layer 15, a light emitting layer 16, and an electron transport layer (doping layer 31) are laminated from the first electrode 4 side.
  • the electron transport layer of the present embodiment has an electron injection function.
  • the second electrode 30 is made of an ITO film formed by an ion plating method, as in the second embodiment.
  • the second electrode 30 has a thickness of 100 nm and is configured to have a light transmittance of 90%. Here, no metal material is used for the second electrode 30.
  • an n-type electron transport layer in which about 10% of cesium carbonate (CsCO 3 ) is doped in the electron transport material (ETM) is provided as the electron transport layer (ETL).
  • the n-type electron transport layer is simply referred to as the doping layer 31.
  • the doping layer 31 is formed by co-evaporation of an electron transport material and CsCO 3 and has a thickness of 100 nm.
  • the material for doping the electron transport material is not limited to the above-described CsCO 3 .
  • oxides such as TiO 2 , WO 3 , and LiO, CNT, fullerene, carbon material, and the like may be used, and the type is not limited.
  • the organic EL device according to the first embodiment described above has a structure in which electrons are injected from the cathode stacked on the light emitting layer 16.
  • the electrode 6, the electron injection layer 18, and the electron transport layer (ETL) 17 with high electron transport property were provided. This is because the organic layer 5 does not have free electrons, and thus it is necessary to inject electrons from the electrodes.
  • the organic EL device of the present embodiment includes the doping layer 31 in which the charge inherent in the electron transport layer 17 is formed by n-doping the electron transport layer material. Since the doping layer 31 allows electrons to flow into the light emitting layer 16, it is not necessary to provide the electron injection layer 18 separately.
  • the film thickness can be increased. Further, when an ITO film is directly formed on the organic layer 35, the organic layer 35 is damaged and the characteristics are deteriorated. In particular, the light emitting layer 16 is greatly damaged.
  • the ITO film is not directly provided on the light emitting layer 16, but the second electrode 30 is laminated via the doping layer 31. Further, since the electron injecting layer 18 is not required, the doping layer 31 can be increased in thickness, so that the light emitting layer 16 is not damaged during the formation of the ITO film.
  • the organic layer 35 of the present embodiment has a configuration in which the doping layer 31 is stacked on the light emitting layer 16, but is not limited thereto.
  • the electron transport layer 17 and the doping layer 31 may be stacked on the light emitting layer 16 in this order.
  • a metal material is not used for the second electrode 30.
  • the second electrode 30 By configuring the second electrode 30 only from ITO having transparent conductivity, the light transmittance is higher than that of the second electrode 6 of each of the previous embodiments. Therefore, an organic EL device with further improved light extraction efficiency can be obtained.
  • the light transmittance of the second electrode 30 in the third embodiment is set to about 85%.
  • the effect of the light extraction efficiency by the concave structure can be sufficiently obtained. Since the light transmittance of the second electrode 30 is about 85%, the light component that is emitted when the light is bent in the front direction in the concave structure is less reflected by the second electrode 30, and the second electrode 30. Will pass through. As a result, the effect of the concave structure can be brought out.
  • an organic EL device according to a fourth embodiment of the present invention will be described.
  • the basic configuration of the organic EL device of the present embodiment described below is substantially the same as that of the first embodiment, but differs in that the second electrode includes an ITO film and an auxiliary electrode. Therefore, in the following description, different points will be described in detail, and descriptions of common parts will be omitted.
  • the same reference numerals are given to the same components as those in FIGS.
  • FIG. 15 is a top view showing an auxiliary electrode constituting the second electrode of the organic EL device according to the fourth embodiment.
  • FIG. 16 is a cross-sectional view showing the configuration of the second electrode.
  • the organic EL device of the present embodiment has a side L of a pixel area of 15 cm, and has a large pixel size.
  • the organic EL device includes a second electrode 43 having an ITO film 41 and an auxiliary electrode 42.
  • the ITO film 41 is formed on the entire pixel region by an ion plating method and has a thickness of 100 nm.
  • the auxiliary electrode 42 includes a plurality of first auxiliary electrode portions 42A and a plurality of second auxiliary electrode portions 42B.
  • Examples of the material of the auxiliary electrode 42 include metal materials such as aluminum.
  • the plurality of first auxiliary electrode portions 42 ⁇ / b> A and the plurality of second auxiliary electrode portions 42 ⁇ / b> B intersect with each other and form a lattice shape as a whole.
  • the plurality of first auxiliary electrode portions 42A extend in one direction (Y direction) of the pixel region and are parallel to each other in a direction intersecting the extending direction (X direction) at a predetermined interval. Is arranged.
  • the plurality of second auxiliary electrode portions 42B extend in the other direction (X direction) of the pixel region, and are arranged in parallel to each other at a predetermined interval in a direction intersecting the extending direction (Y direction). Yes.
  • the width W of the auxiliary electrode 42 can be 300 nm, the height H can be 500 nm, and the pitch P can be 15 mm.
  • the auxiliary electrode 42 is formed by pattern vapor deposition of a metal material such as Al through a metal mask, but the formation method is not limited to this.
  • the second electrode 43 is formed by forming the ITO film 41 so as to cover the auxiliary electrode 42.
  • the present invention is not limited thereto, and the auxiliary electrode 42 may be formed on the ITO film 41 after forming the ITO film 41 on the organic layer 5.
  • the ITO film 41 made of ITO and the auxiliary electrode 42 are in contact with each other at the end of the concave structure. Low resistivity. This prevents a voltage drop and allows the entire pixel to emit light uniformly.
  • the inventors manufactured the organic EL device of the third embodiment described above and the organic EL device of the fourth embodiment, and emitted light from both. The state was compared.
  • the organic EL device of the present embodiment by providing the auxiliary electrode 42, the resistance value of the second electrode 43 can be lowered and the entire pixel can emit light uniformly.
  • Such a configuration can be applied to a structure in which the pixel size is increased as in the present embodiment, and can also be similarly produced in a structure of a collection of minute pixels such as a display.
  • the first electrode 4 on the anode side of the fine pixel can cover the resistivity of the electrode using metal wiring or the like.
  • the second electrode 43 on the anode side is formed on the entire surface of the pixel region, the resistivity of the electrode may be a problem depending on the size of the display. Even in that case, a uniform light-emitting display can be manufactured by providing the auxiliary electrode 42 as in the present embodiment.
  • FIG. 17 is a diagram illustrating a configuration of a light emitting element in the organic EL device of the fifth embodiment.
  • the organic EL device of this embodiment includes a first electrode 4, an organic layer 51 including an n-type electron transport layer (n-ETL), a second electrode 53 made of ITO, a cap layer 54, a first layer,
  • the light emitting device includes a first low refractive index layer (low refractive index layer) 55, a second low refractive index layer (low refractive index layer) 56, and a third low refractive index layer (low refractive index layer) 57.
  • the organic layer 51 has a hole injection layer 14, a hole transport layer 15, a light emitting layer 16, and a doping layer 52.
  • the doping layer 52 is the same as the doping layer 31 described in the third embodiment.
  • the cap layer 54 is laminated on the second electrode 53.
  • the cap layer 64 functions as a protective layer for the second electrode 53 and also functions as an optical adjustment layer.
  • the cap layer 54 is formed by evaporating an organic material, for example.
  • the refractive index of the cap layer 54 is 1.8.
  • the first low refractive index layer 55, the second low refractive index layer 56, and the third low refractive index layer 57 are laminated on the cap layer 64 in this order.
  • the first low refractive index layer 55, the second low refractive index layer 56, and the third low refractive index layer 57 have different refractive indexes.
  • the refractive index of the first low refractive index layer 55 is n1
  • the refractive index of the second low refractive index layer 56 is n2
  • the refractive index of the third low refractive index layer 57 is n3, n1>n2> n3. It has become a relationship.
  • the refractive index n1 of the first low refractive index layer 55 is 1.65
  • the refractive index n2 of the second low refractive index layer 56 is 1.40
  • the refractive index n3 of the third low refractive index layer 57 is 1. .30.
  • a plurality of transparent layers having different refractive indexes are laminated so that the refractive index gradually decreases as the distance from the cap layer 54 increases and the layer goes up.
  • the first low-refractive index layer 55, the second low-refractive index layer 56, and the third low-refractive index layer 57 are in the form of a sheet laminated in advance, and the surface of the cap layer 54 via an adhesive layer (not shown). Are pasted together.
  • the second electrode 53 made of only ITO is provided as in the third embodiment described above.
  • the light extraction efficiency can be significantly improved.
  • the refractive index of ITO is about 1.9 to 2.0, when light is emitted from the ITO film to the outside, surface reflection occurs at the interface due to the refractive index difference between the ITO film and the air layer. End up. Considering the refractive index of the ITO film, a loss (reflection) of about 10% occurs even if the light is emitted in the front direction.
  • a layer having a refractive index smaller than that of ITO is preferably laminated.
  • a plurality of low refractive index layers 55, 56, and 57 having a refractive index lower than that of ITO are stacked on the second electrode 53 made of ITO. Since layers having a smaller refractive index are stacked as the upper layer is formed, surface reflection does not occur at the interfaces of the low refractive index layers 55, 56, and 57.
  • the refractive index difference between the uppermost third low-refractive index layer 57 and the air layer is smaller than the refractive index difference between the ITO and the air layer, surface reflection at these interfaces is effectively prevented. Can be suppressed. As a result, light loss can be greatly suppressed, and the light extraction efficiency can be improved.
  • the inventors compared the organic EL device of the fifth embodiment with the organic EL device of the third embodiment described above.
  • a comparison of the optical characteristics of the organic EL devices in the fifth embodiment and the third embodiment is shown in, for example, [Table 4].
  • the surface reflectance at the interface with the air layer was 10%.
  • the relative intensity of the front luminance when the luminance of the green light emitting element was 1 was 170%.
  • the light reflectance in the laminated structure of the second electrode 53 made of ITO and the plurality of low refractive index layers 55, 56, 57 is 0% (transmittance 83%).
  • the surface reflectance at the interface between the air layer and the low refractive index layer 57 was 3%, which was significantly lower than the configuration of only ITO.
  • the relative intensity of the front luminance increased to 190%.
  • FIG. 18 is a diagram illustrating a configuration of a light emitting element in the organic EL device according to the sixth embodiment.
  • FIG. 19 is a partially enlarged cross-sectional view showing the configuration of the refractive index adjustment layer.
  • the organic EL device of this embodiment includes a first electrode 4, an organic layer 5 including an n-type electron transport layer (n-ETL), a second electrode 63 made of ITO, a cap layer 64, and a refraction.
  • n-ETL n-type electron transport layer
  • a light emitting element having a rate adjusting layer (low refractive index layer) 65 is provided.
  • the organic layer 5 has a hole injection layer 14, a hole transport layer 15, a light emitting layer 16 and a doping layer 62.
  • the doping layer 62 is the same as the doping layer 31 described in the third embodiment.
  • the cap layer 64 is laminated on the second electrode 63.
  • the cap layer 64 functions as a protective layer that protects the second electrode 63 and also functions as an optical adjustment layer.
  • the cap layer 64 is formed by evaporating an organic material, for example.
  • the refractive index of the cap layer 64 is 1.8.
  • the refractive index adjustment layer 65 is laminated on the cap layer 64.
  • the refractive index adjustment layer 65 has a sheet shape, and is attached to the surface of the cap layer 64 via an adhesive (not shown) or the like.
  • the refractive index adjustment layer 65 has a plurality of irregularities, and has a nanostructure in which the surface 65a has a wave shape.
  • the pitch P of the convex portions 66 is 260 nm
  • the height H is 260 nm.
  • the upper part of the refractive index adjustment layer 65 is smaller than the lower refractive index.
  • such a structure is formed using a material having a refractive index of 1.8. Therefore, in the film thickness direction of the refractive index adjustment layer 65, the refractive index gradually changes from 1.8 to 1 from the second electrode 63 side to the air layer side.
  • Such functionality is called a moth-eye structure, and can be widely applied as an antireflection sheet.
  • the moth-eye structure is a concavo-convex shape with a period equal to or less than the wavelength of visible light, and refers to a shape or structure utilizing the principle of a so-called “Moth-eye” configuration.
  • the refractive index adjustment layer 65 having a moth-eye structure is employed.
  • the same effect as that of the organic EL device of the fifth embodiment having a plurality of low refractive index layers can be obtained by simply laminating the refractive index adjusting layer 65 on the second electrode 63 made of ITO. it can.
  • the refractive index difference between the plurality of low refractive index layers is small, layers having different refractive indexes are laminated, so that surface reflection occurs at the interface between the layers. End up.
  • the refractive index adjustment layer 65 having a single layer structure is used, there is an advantage that almost no light loss occurs as in the laminated structure.
  • the inventors compared the three organic EL devices of the third embodiment, the fifth embodiment, and the sixth embodiment. Comparison of optical characteristics of the three organic EL devices is shown in, for example, [Table 5]. Here, the optical characteristics of the organic EL devices in the third and fifth embodiments are as described above using (Table 4).
  • the optical characteristics of the organic EL device of the sixth embodiment are as follows.
  • the light reflectance of the second electrode 63 made of ITO is 0% (transmittance is 83%)
  • the surface reflection at the interface with the air layer. was only 1%. Therefore, the relative intensity of the front luminance when the luminance of the green light emitting element is 1 is improved to 200%.
  • the refractive index adjustment layer 65 laminated on the second electrode 63 causes the air layer and the air layer to be more effective than the organic EL devices in the third and fifth embodiments described above. It was possible to further reduce the surface reflection at the interface. As a result, it was possible to further improve the front luminance.
  • each part of the organic EL device such as the shape, size, number, arrangement, constituent material, and formation process, is not limited to the above-described embodiment, and can be changed as appropriate.
  • the organic EL device of the present invention can be applied to lighting devices and the like in addition to display devices.
  • the present invention when the present invention is applied to an illuminating device that generates white light, as illustrated in the above-described embodiment, it may not be provided with a plurality of unit light-emitting regions of different emission colors divided from each other.
  • one light emitting layer may be doped with three kinds of dopant dyes of red, green, and blue, a blue hole transporting light emitting layer, a green electron transporting light emitting layer, and a red color.
  • a laminated structure with an electron transporting light emitting layer may be used, or a laminated structure of a blue electron transporting light emitting layer, a green electron transporting light emitting layer, and a red electron transporting light emitting layer may be used.
  • the present invention can be used for any electronic device including a light emitting unit such as a display device or a lighting device.

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Abstract

本発明の有機エレクトロルミネッセンス装置は、上面に凹部が設けられた基材と、少なくとも凹部の表面に沿って設けられた反射層と、反射層を介して凹部の内側に充填された光透過性を有する充填層と、充填層の上層側に少なくとも設けられた光透過性を有する第１電極と、第１電極の上層側に設けられた少なくとも発光層を含む有機層と、有機層の上層側に設けられた光透過性を有する第２電極を備え、第２電極の反射率が７０％以下である。

Description

有機エレクトロルミネッセンス装置、照明装置および表示装置
　本発明は、有機エレクトロルミネッセンス装置、照明装置および表示装置に関するものである。
　本願は、２０１４年１１月１２日に、日本に出願された特願２０１４－２２９６０２号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
　表示装置の一つの形態として、例えば有機エレクトロルミネッセンス表示装置等の自発光型の表示装置が知られている。エレクトロルミネッセンス（Electro-Luminescence）を以下、「ＥＬ」と略記する。有機ＥＬ表示装置において、発光層から発せられた光はあらゆる方向に向けて進み、一部の光は発光素子と外部空間（空気）との屈折率差により全反射する。発光素子と空気との界面で全反射した光の多くは、発光素子内に閉じ込められ、外部空間に取り出されない。例えば発光層の屈折率が１．８であれば、発光層から発せられた光のうち、約２０％の光が外部空間に取り出され、残りの約８０％の光は発光層に閉じ込められる。このように、従来の有機ＥＬ装置は、光利用効率が低いという問題を有している。
　下記の特許文献１には、支持基板と、支持基板上に設けられた有機ＥＬ素子と、有機ＥＬ素子から放出される光を反射する光反射層と、を備えた有機ＥＬ表示装置が開示されている。この有機ＥＬ表示装置において、光反射層には、有機発光層の外縁に沿う傾斜面を含む凹部が設けられている。有機発光層から発せられた光は、凹部の傾斜面で反射した後、再び有機ＥＬ素子に向かって戻る。この構成により、にじみ等の画質劣化が防止されるとともに、光利用効率を向上できる、と記載されている。
特開２００３－２２９２８３号公報
　上記特許文献１では、光反射層により、導波している発光成分の進行方向を曲げることで光の取り出し効率を向上させている。しかしながら、上部電極が半透明電極であるため、正面に向けて射出されるはずの光成分が再び凹溝内へ反射されてしまう。凹溝内へ再入射した光は、反射層での反射によって角度が変更される。そのため、正面方向に射出される光成分が減少することがある。このように、光の取り出し効率が想定されるよりも高くならない場合があり、特に正面輝度があまり上昇しないという問題があった。
　本発明の一つの態様は、効果的に正面輝度の向上を図ることのできる有機エレクトロルミネッセンス装置、照明装置および表示装置を提供するものである。
　本発明の一つの態様における有機エレクトロルミネッセンス装置は、上面に凹部が設けられた基材と、少なくとも前記凹部の表面に沿って設けられた反射層と、前記反射層を介して前記凹部の内側に充填された光透過性を有する充填層と、前記充填層の上層側に少なくとも設けられた光透過性を有する第１電極と、前記第１電極の上層側に設けられた少なくとも発光層を含む有機層と、前記有機層の上層側に設けられた光透過性を有する第２電極を備え、前記第２電極の反射率が７０％以下である。
　本発明の一つの態様における有機エレクトロルミネッセンス装置において、前記第２電極の光透過率が３０％以上である構成としてもよい。
　本発明の一つの態様における有機エレクトロルミネッセンス装置において、前記第２電極は金属層を有する構成としてもよい。
　本発明の一つの態様における有機エレクトロルミネッセンス装置において、前記金属層上に透明導電膜が積層されてなる構成としてもよい。
　本発明の一つの態様における有機エレクトロルミネッセンス装置において、前記第２電極が透明導電膜である構成としてもよい。
　本発明の一つの態様における有機エレクトロルミネッセンス装置において、前記有機層は、電子輸送材料に金属もしくは金属化合物がドーピングされて電子注入機能が付与されたドーピング層を有している構成としてもよい。
　本発明の一つの態様における有機エレクトロルミネッセンス装置において、前記第２電極に電気的に接続された金属からなる補助電極が設けられている構成としてもよい。
　本発明の一つの態様における有機エレクトロルミネッセンス装置において、前記第２電極上に、前記第２電極よりも屈折率の小さい低屈折率層が設けられている構成としてもよい。
　本発明の一つの態様における有機エレクトロルミネッセンス装置において、前記第２電極上に、前記低屈折率層が複数積層されている構成としてもよい。
　本発明の一つの態様における有機エレクトロルミネッセンス装置において、複数の前記低屈折率層のうち、上層側の前記低屈折率層の方が下層側の前記低屈折率層よりも屈折率が小さい構成としてもよい。
　本発明の一つの態様における有機エレクトロルミネッセンス装置において、前記低屈折率層内において上部の方が下部の屈折率が小さい構成としてもよい。
　本発明の一つの態様における有機エレクトロルミネッセンス装置において、前記反射層の一部と前記第１電極の一部とが接している構成としてもよい。
　本発明の一つの態様における有機エレクトロルミネッセンス装置において、前記凹部の位置における前記第１電極の下面は、前記基材の上面を含む平面よりも下方に位置している構成としてもよい。
　本発明の一つの態様における有機エレクトロルミネッセンス装置において、前記凹部が少なくとも一軸方向における断面形状が円弧状である構成としてもよい。
　本発明の一つの態様における照明装置は、上面に凹部が設けられた基材と、少なくとも前記凹部の表面に沿って設けられた反射層と、前記反射層を介して前記凹部の内側に充填された光透過性を有する充填層と、前記充填層の上層側に少なくとも設けられた光透過性を有する第１電極と、前記第１電極の上層側に設けられた少なくとも発光層を含む有機層と、前記有機層の上層側に設けられた光透過性を有する第２電極を備え、前記第２電極の光反射率が７０％以下である。
　本発明の一つの態様における照明装置は、上面に凹部が設けられた基材と、少なくとも前記凹部の表面に沿って設けられた反射層と、前記反射層を介して前記凹部の内側に充填された光透過性を有する充填層と、前記充填層の上層側に少なくとも設けられた光透過性を有する第１電極と、前記第１電極の上層側に設けられた少なくとも発光層を含む有機層と、前記有機層の上層側に設けられた光透過性を有する第２電極を備え、前記第２電極の光反射率が７０％以下である。
　本発明の一つの態様によれば、効果的に正面輝度の向上を図ることのできる有機ＥＬ装置、照明装置、表示装置を実現できる。
第１実施形態の有機ＥＬ装置の斜視図 一つの単位発光領域の一部を拡大して示す平面図 有機ＥＬ装置を基材の上面に垂直な任意の平面で切断した断面図 各色の単位発光領域毎の詳細な構成を示す断面図 第１実施形態の有機ＥＬ装置の製造工程を示す断面図 第１実施形態の有機ＥＬ装置の製造工程を示す断面図 第１実施形態の有機ＥＬ装置の製造工程を示す断面図 （Ａ）、（Ｂ）は第１実施形態の有機ＥＬ装置の製造工程を示す断面図 （Ａ）従来の有機ＥＬ装置の問題点を説明するための断面図、（Ｂ）本実施形態の有機ＥＬ装置の作用を説明するための断面図 （Ａ）は発光成分のうち正面に射出される成分の一例を示す図、（Ｂ）は、帳面に射出される光成分が第２電極における反射によって、再度、凹部構造内に入射される過程の一例を示す図 第２電極と光の反射率と正面強度の比較を示すグラフ 第１実施形態の有機ＥＬ装置における第２電極の構造を示す図 第２実施形態の有機ＥＬ装置における第２電極の構造を示す図 第３実施形態の有機ＥＬ装置（右図）と第１実施形態の有機ＥＬ装置（左図）とにおける第２電極及び発光層の構造の違いを示す図 第４実施形態における有機ＥＬ装置の第２電極を構成する補助電極を示す上面図 第２電極の構成を示す断面図 第５実施形態の有機ＥＬ装置における発光素子の構成を示す図 第６実施形態の有機ＥＬ装置における発光素子の構成を示す図 屈折率調整層の構成を示す部分拡大断面図
　以下、本発明の各実施形態につき、図面を参照して説明する。なお、以下の説明に用いる各図面では、各部材を認識可能な大きさとするため、各部材の縮尺を適宜変更している。
［第１実施形態］
　以下、本発明の第１実施形態について、図１～図１２を用いて説明する。
　第１実施形態の有機ＥＬ装置は、マイクロキャビティ構造を採用したトップエミッション方式の有機ＥＬ装置の一つの例である。
　図１は、第１実施形態の有機ＥＬ装置の斜視図である。
　本実施形態の有機ＥＬ装置１は、図１に示すように、基材２と、反射層３と、充填層１２（図３）と、第１電極４と、発光層を含む有機層５と、第２電極６と、を備える。有機ＥＬ装置１は、トップエミッション型の有機ＥＬ装置であり、発光層から発せられた光は第２電極６側から射出される。基材２は、基板７と、下地層８と、を含む。基板７の上面には、下地層８、反射層３、充填層１２（図３）、第１電極４、有機層５、第２電極６が、基板７側からこの順に積層されている。有機ＥＬ装置１の上面（光射出面）には、複数の凹部９が設けられている。
　有機ＥＬ装置１は、互いに分割された複数の単位発光領域を備える。複数の単位発光領域は、赤色光を発する赤色発光領域と、緑色光を発する緑色発光領域と、青色光を発する青色発光領域と、を含む。赤色発光領域と緑色発光領域と青色発光領域とは、発光層の構成材料が異なるだけであり、その他の構成は共通である。
　有機ＥＬ装置１は、例えば赤色光、緑色光および青色光を同時に射出することで白色光を生成する照明装置として用いることができる。
　ただし、有機ＥＬ装置１の用途は照明装置に限定されることはない。例えば赤色発光領域、緑色発光領域および青色発光領域のそれぞれを赤色サブ画素、緑色サブ画素および青色サブ画素とし、これら３個のサブ画素で１個の画素を構成する表示装置に、有機ＥＬ装置１を適用することもできる。
　図２は、一つの単位発光領域１１の一部を拡大して示す平面図である。
　有機ＥＬ装置１の上面の法線方向から見て、単位発光領域１１の平面形状は正方形であり、正方形の一辺の長さは例えば２ｍｍ程度である。
　図２に示すように、単位発光領域１１には、平面形状が円形の複数の凹部９が設けられている。凹部９の直径φは、例えば５μｍ程度である。複数の凹部９は、縦横に規則的に配置され、格子状をなしている。凹部９の密度は、単位発光領域１１の面積に占める複数の凹部９の全面積の割合が７０％になる程度である。
　図３は、有機ＥＬ装置１を基材２の上面に垂直な任意の平面で切断した断面図であり、図２のＡ－Ａ’線に沿う断面図である。
　図３に示すように、基板７の上面７ａの上に下地層８が積層されている。基板７には、例えばガラス基板が用いられる。なお、有機ＥＬ装置１はトップエミッション型の有機ＥＬ装置であるから、基板７は必ずしも光透過性を有する必要はなく、例えばシリコン基板等の半導体基板を用いてもよい。
　下地層８の上面８ａ、言い換えると基材２の上面２ａに、上部に向かって開口する凹部９が設けられている。凹部９の断面形状は、円弧状である。すなわち、凹部９の内面は、立体的には球面の一部をなしている。
　下地層８は、感光性を有する樹脂、例えばアクリル、エポキシ、ポリイミド等の樹脂で構成されている。下地層８の材料に感光性樹脂を用いると、後述する凹部９の形成方法にとって好適である。ただし、後述する形成方法以外の方法を採る場合には、下地層８の構成材料は、必ずしも感光性を有していなくてもよい。
　下地層８の構成材料は、樹脂でなくてもよく、無機材料を用いてもよい。本実施形態では、基板７と下地層８とからなる基材２を用いたが、必ずしも下地層を用いる必要はなく、基板自体に凹部を形成してもよい。
　反射層３は、凹部９の内面を含む下地層８の上面８ａ上に形成されている。反射層３の構成材料としては、例えばアルミニウム、銀等の反射性の高い金属が好適に用いられる。
　本実施形態の場合、反射層３は、例えば膜厚１００ｎｍのアルミニウム膜で構成されている。
　充填層１２は、反射層３を介して凹部９の内側に充填されている。
　充填層１２の上面１２ａは、反射層３の上面３ａを含む平面Ｑよりも低い位置にある。
　充填層１２の上面１２ａから反射層３の上面３ａまでの高さをｄ２とする。本実施形態の場合、高さｄ２は、例えば０．１ｍｍとされている。なお、凹部９の最底部９Ｂから反射層３の上面３ａまでの高さｄ１は、例えば３μｍとされている。
　充填層１２の上面１２ａは、反射層３の上面３ａを含む平面Ｑよりも低い位置にあることが好ましいが、充填層１２の上面１２ａが最も高い位置にある場合でも、平面Ｑと同じ高さにある必要がある。逆に言えば、充填層１２は、平面Ｑよりも上方に盛り上がるように形成されることはない。
　本実施形態の充填層１２の屈折率は１．６である。充填層１２の材料としては、アクリル、エポキシ、ポリイミド等の樹脂材料が挙げられる。
　第１電極４は、充填層１２の上面１２ａと反射層３の上面３ａとにわたって形成されている。第１電極４は、凹部９の縁の部分に段差を有している。第１電極４のうち、下地層８の上面８ａ上に位置する部分は、反射層３の一部と接している。凹部９の内側の位置において、第１電極４の下面は、充填層１２の上面１２ａに接している。したがって、第１電極４の下面は、反射層３の上面３ａを含む平面Ｑよりも低い位置にある。
　第１電極４は、例えばインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）等の透明導電膜により構成された電極であり、光透過性を有する。本実施形態の場合、第１電極４は、例えば膜厚１２０ｎｍのＩＴＯ膜で構成されている。第１電極４は、有機層５に正孔を注入するための陽極として機能する。
　有機層５は、第１電極４の上面に沿って積層されている。有機層５は、第１電極４の形状を反映して、凹部９の縁の部分に段差を有している。有機層５は、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層および電子注入層を含む有機材料からなる積層体である。有機層５の下面は、反射層３の上面３ａを含む平面Ｑよりも低い位置にある。有機層５を構成する各層の詳細な構成や機能については、後述する。
　第２電極６は、有機層５の上面に沿って積層されている。第２電極６は、有機層５の形状を反映して、凹部９の縁の部分に段差を有している。第２電極６は、例えば銀、マグネシウム銀合金等の金属薄膜により構成された半透明電極である。すなわち、第２電極６は、光透過性と光反射性とを兼ね備えており、入射した光の一部を透過し、残りを反射する。
　ここで、本実施形態の第２電極６は、光反射性を兼ね備えつつもできるだけ透明電極に近い光透過性を有していることが好ましい。具体的には、光透過性が３０％以上、光反射率が７０％以下となるように構成されている。
　第２電極６は、有機層５に電子を注入するための陰極として機能する。第２電極６には、仕事関数の小さい金属が好適に用いられ、例えばＡｇ、Ａｌ、マグネシウム合金（ＭｇＡｇ等）、アルミニウム合金（ＡｌＬｉ、ＡｌＣａ、ＡｌＭｇ等）などが用いられる。図１２に示すように、本実施形態において第２電極６は、例えば膜厚１ｎｍのＭｇＡｇ合金膜（金属層）２２と、膜厚１０ｎｍのＡｇ膜（金属層）２６と、の積層膜からなり、２層構造とされている。ここでは、Ａｇ膜の膜厚を調整することで所望の光反射率を得ている。一般的な膜厚の場合、Ａｇの反射率は９８％程度である。そのため本実施形態では、ＭｇＡｇ合金膜２２の光反射率が７０％以下となるような薄い膜厚となっている。
　図３に戻り、本実施形態では、第１電極４と第２電極６とに挟まれた領域がマイクロキャビティ構造を構成する。発光層１６から発せられた光は、第１電極４と第２電極６との間で多重反射する。このとき、発光層１６から発せられた光のうちの特定の波長成分が強められる。また、図３では図示を省略したが、第２電極６の上面には、キャップ層と呼ばれる光学調整層が積層されている。
　図４は、各色の単位発光領域１１毎の詳細な構成を示す断面図である。
　図４に示す３つの単位発光領域１１Ｒ，１１Ｇ，１１Ｂは、正孔注入層１４の膜厚が異なるだけであって、基本構成は共通である。
　図４に示すように、有機層５は、第１電極４の上層に設けられている。有機層５は、第１電極４側から正孔注入層１４、正孔輸送層１５、発光層１６、電子輸送層１７、電子注入層１８が積層された積層膜で構成されている。ただし、発光層１６以外は、必要に応じて適宜挿入されればよい。また、正孔輸送層１５と正孔注入層１４とは１層で兼ねられていてもよい。本実施形態では、上述のように、正孔注入層１４、正孔輸送層１５、発光層１６、電子輸送層１７、および電子注入層１８の５層構造の有機層を例示する。さらに必要に応じて、正孔ブロック層、電子ブロック層など、反対側の電極への電荷の移動を阻止するための層を適宜追加してもよい。
　正孔注入層１４は、第１電極４から発光層１６への正孔注入効率を高める機能を有する層である。正孔注入層１４の材料としては、例えば、ベンジン、スチリルアミン、トリフェニルアミン、ポルフィリン、トリアゾール、イミダゾール、オキサジアゾール、ポリアリールアルカン、フェニレンジアミン、アリールアミン、オキザゾール、アントラセン、フルオレノン、ヒドラゾン、スチルベン、トリフェニレン、アザトリフェニレン、あるいはこれらの誘導体、または、ポリシラン系化合物、ビニルカルバゾール系化合物、チオフェン系化合物あるいはアニリン系化合物等の複素環式共役系のモノマー、オリゴマーあるいはポリマー等が用いられ、これら有機材料にモリブデン酸化物が混合される。有機材料とモリブデン酸化物との混合比率は、例えば有機材料が８０％程度、モリブデン酸化物が２０％程度である。
　正孔輸送層１５は、第１電極４から発光層１６への正孔輸送効率を高める機能を有する層である。正孔輸送層１５には、正孔注入層１４と同様の有機材料が用いられる。なお、正孔注入層１４と正孔輸送層１５とは一体化していてもよく、独立した層として形成されていてもよい。
　発光層１６は、第１電極４側から注入された正孔と第２電極６側から注入された電子とを再結合させ、エネルギーを失活する際に光を射出する機能を有する。発光層１６の材料は、例えばホスト材料とドーパント材料とから構成される。さらに、アシスト材料を含んでもよい。ホスト材料は、発光層１６中の構成材料の中で最も高い比率で含まれる。例えばホスト材料とドーパント材料との混合比率は、ホスト材料が９０％程度であり、ドーパント材料が１０％程度である。ホスト材料は、発光層１６の成膜を容易にするとともに、発光層１６を膜の状態で維持する機能を有する。したがって、ホスト材料は、成膜後に結晶化が生じにくく、化学変化が生じにくい安定した化合物であることが求められる。また、第１電極４と第２電極６との間に電界を印加した際には、ホスト分子内でキャリアの再結合が生じ、励起エネルギーをドーパント材料に移動させてドーパント材料に発光させる機能を有する。発光層１６の厚さは、例えば６０ｎｍ程度である。
　発光層１６の具体的な材料としては、低分子蛍光色素、蛍光性の高分子、金属錯体等の発光効率が高い材料を含む材料が挙げられる。発光層１６の材料として、例えば、アントラセン、ナフタレン、インデン、フェナントレン、ピレン、ナフタセン、トリフェニレン、アントラセン、ペリレン、ピセン、フルオランテン、アセフェナントリレン、ペンタフェン、ペンタセン、コロネン、ブタジエン、クマリン、アクリジン、スチルベン、あるいはこれらの誘導体、トリス（８－キノリノラト）アルミニウム錯体、ビス（ベンゾキノリノラト）ベリリウム錯体、トリ（ジベンゾイルメチル）フェナントロリンユーロピウム錯体、ジトルイルビニルビフェニル等が挙げられる。
　電子輸送層１７は、第２電極６から発光層１６への電子輸送効率を高める機能を有する。電子輸送層１７の材料としては、例えば、キノリン、ペリレン、フェナントロリン、ビススチリル、ピラジン、トリアゾール、オキサゾール、オキサジアゾール、フルオレノン、またはこれらの誘導体や金属錯体が用いられる。具体的には、トリス（８－ヒドロキシキノリン）アルミニウム、アントラセン、ナフタレン、フェナントレン、ピレン、アントラセン、ペリレン、ブタジエン、クマリン、アクリジン、スチルベン、１，１０－フェナントロリンまたはこれらの誘導体や金属錯体等が用いられる。電子輸送層１７の厚さは、例えば１５ｎｍ程度である。
　電子注入層１８は、第２電極６から発光層１６への電子注入効率を高める機能を有する。電子注入層１８の材料としては、例えば金属カルシウム（Ｃａ）、フッ化リチウム（ＬｉＦ）等の化合物が用いられる。なお、電子輸送層１７と電子注入層１８とは一体化していてもよく、独立した層として形成されていてもよい。電子注入層１８の厚さは、例えば０．５ｎｍ程度である。
　マイクロキャビティ構造２０は、第１電極４と第２電極６との間で生じる光の共振を利用し、特定波長の光を増強させる効果を有する。本実施形態の場合、赤色、緑色、青色の各単位発光領域１１Ｒ，１１Ｇ，１１Ｂから射出される光の波長は、それぞれ異なる。そのため、第１電極４と第２電極６との間の光路長は、各色の発光スペクトルピーク波長に対応している。赤色の単位発光領域１１Ｒの光路長が最も長く、青色の単位発光領域１１Ｂの光路長が最も短く、緑色の単位発光領域１１Ｇの光路長がその中間の長さになるように、光路長がそれぞれ設定されている。
　各単位発光領域１１Ｒ，１１Ｇ，１１Ｂのマイクロキャビティ構造２０の光路長をそれぞれ異ならせる手法には種々あるが、ここでは、抵抗値への影響を極力抑える観点から、正孔注入層１４の厚さを異ならせる手法を採用する。赤色の単位発光領域１１Ｒの正孔注入層１４の厚さをｔHIL-Rとし、緑色の単位発光領域１１Ｇの正孔注入層１４の層厚をｔHIL-Gとし、青色の単位発光領域１１Ｂの正孔注入層１４の層厚をｔHIL-Bとしたとき、ｔHIL-R＞ｔHIL-G＞ｔHIL-Bとする。
　マイクロキャビティ構造２０により、有機層５から射出される光は、第１電極４と第２電極６との間で所定の光学長の範囲内で反射を繰り返し、光路長に対応した特定の波長の光は共振して増強される一方、光路長に対応しない波長の光は弱められる。その結果、外部に取り出される光のスペクトルが急峻でかつ高強度になり、輝度および色純度が向上する。
　発光層１６の構成材料については、赤色単位発光領域１１Ｒに、赤色光を射出する発光材料が用いられ、緑色単位発光領域１１Ｇに、緑色光を射出する発光材料が用いられ、青色単位発光領域１１Ｂに、青色光を射出する発光材料が用いられてもよい。本実施形態の場合、いずれの単位発光領域においても、ホスト材料にバイポーラ性材料が用いられる。
　ドーパント材料には、赤色単位発光領域１１Ｒ、緑色単位発光領域１１Ｇに燐光材料が用いられ、青色単位発光領域１１Ｂに蛍光材料が用いられる。発光層１６の厚さは、赤色単位発光領域１１Ｒ、緑色単位発光領域１１Ｇでは例えば６０ｎｍ程度であり、青色単位発光領域１１Ｂでは例えば３５ｎｍ程度である。
　本実施形態では、第２電極６に透明性を持たせることを特徴としているため、第２電極６の反射光を利用するマイクロキャビティ効果の程度は低いものになる。しかし、それでも第２電極６や、第２電極６上に積層された空気層に接するキャップ層５４では、少なからず屈折率差に起因する表面反射が生じている。そのため、効果は少ないながらマイクロキャビティの効果を引き出すことが可能である。
　もちろん、第２電極６の透明性を高めた場合には、マイクロキャビティの効果もより小さくなるためその場合は、正孔注入層１４の膜厚をＲＧＢで同一にすることもできる。
　もしくは、赤色単位発光領域１１Ｒ、緑色単位発光領域１１Ｇ、青色単位発光領域１１Ｂの全てにおいて、白色光を射出する同一の発光材料が用いられてもよい。この場合であっても、各単位発光領域１１Ｒ，１１Ｇ，１１Ｂにより異なる波長の光が共振して増幅される結果、赤色単位発光領域１１Ｒから赤色光が射出され、緑色単位発光領域１１Ｇから緑色光が射出され、青色単位発光領域１１Ｂから青色光が射出される。
　キャップ層２１は、第２電極６の上面に積層されている。キャップ層２１は、第２電極６を保護する保護層として機能するとともに、光学調整層として機能する。なお、第２電極６よりも上層側に、カラーフィルタが付加されていてもよい。有機層５から射出される光がカラーフィルタを透過することにより、色純度を高めることができる。
　有機ＥＬ装置１の具体的な構成例は、例えば［表１］のようになる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　以下、上記構成の有機ＥＬ装置１の製造工程について、図５～図８を用いて説明する。
　最初に、図５（Ａ）に示すように、基板７の上面７ａにポジ型の感光性樹脂材料を塗布し、樹脂層２３を形成する。
　次に、図５（Ｂ）に示すように、フォトマスク２４を介して樹脂層２３の露光を行う。
　このとき、グレートーンマスクのように、所定の光透過量分布を有するフォトマスク２４、具体的には円形パターンの中心付近の光透過量が大きく、周縁部にいくに従って光透過量が小さくなるフォトマスク２４を用いる。これにより、樹脂層２３においては、円形パターンの中心付近の露光量が大きく、周縁部にいくに従って露光量が小さくなる。
　次に、図５（Ｃ）に示すように、所定の現像液を用いて樹脂層２３の現像を行う。このとき、樹脂層２３の露光量の差異に応じて、樹脂層２３の膜減り量は円形パターンの中心付近で大きく、周縁部にいくに従って小さくなる。このようにして、樹脂層２３に断面形状が円弧状の凹部９が形成され、下地層８が形成される。
　次に、図５（Ｄ）に示すように、下地層８の全面にアルミニウム等の金属を蒸着し、反射層３を形成する。
　次に、充填層１２の形成方法として、３通りの方法を例示することができる。
　以下、これらの充填層１２の形成方法を説明する。
　第１の充填層形成方法は、以下の通りである。
　最初に、図６（Ａ）に示すように、アクリル、エポキシ、ポリイミド等の樹脂膜２５を反射層３の全面に形成する。樹脂膜２５の形成方法としては、例えばスピンコート、バーコート等の手法を用いて、液状の樹脂材料を反射層３の上に塗布する。このとき、樹脂膜２５が凹部９を埋め込み、さらに反射層３の平坦部分も覆うように、樹脂膜２５の膜厚を設定する。
　次に、図６（Ｂ）に示すように、例えばプラズマアッシング（ドライアッシング）等の手法を用いて、樹脂膜２５の全面をエッチバックする。このとき、樹脂膜２５の上面２５ａが反射層３の上面３ａを含む平面Ｑよりも低い位置にくるように、エッチバック量を調整する。これにより、充填層１２が形成される。
　次に、図６（Ｃ）に示すように、反射層３の上面３ａおよび充填層１２の上面１２ａに第１電極４、有機層５、および第２電極６を順次形成する。第１電極４、有機層５、および第２電極６は、既知のプロセスにより形成される。例えばシャドウマスクを用いた真空蒸着法を用いてパターン形成を行ってもよいし、これに限らず、スプレー法、インクジェット法、印刷法、レーザ転写法等を用いることもできる。
　第２の充填層形成方法は、以下の通りである。
　図７（Ａ）に示すように、アクリル、エポキシ、ポリイミド等の樹脂膜２５を反射層３の全面に形成する。この工程は、図６（Ａ）に示した第１の充填層形成方法と同様である。
　次に、図７（Ｂ）に示すように、スキージ２７を用いて、樹脂膜２５の全面を平坦化する。このとき、スキージ２７が通過した後の樹脂膜２５の上面２５ａが反射層３の上面３ａを含む平面Ｑと同一平面となるように、反射層３の上面３ａに沿ってスキージ２７を移動させる。
　次に、図７（Ｃ）に示すように、凹部９の中に樹脂膜２５が残存した基材を焼成する。
　焼成により樹脂膜２５の体積が収縮する結果、樹脂膜２５の上面２５ａが反射層３の上面３ａを含む平面Ｑよりも低い位置になる。これにより、充填層１２が形成される。
　次に、図７（Ｄ）に示すように、反射層３の上面３ａおよび充填層１２の上面１２ａに第１電極４、有機層５、および第２電極６を順次形成する。この工程は、図６（Ｃ）に示した第１の充填層形成方法と同様である。
　第３の充填層形成方法は、以下の通りである。
　図８（Ａ）に示すように、アクリル、エポキシ、ポリイミド等の樹脂膜２５を凹部９の内側にあたる反射層３の表面に積層する。樹脂膜２５の形成方法としては、例えばインクジェット等の手法を用いて、液滴状の樹脂材料を反射層３の上に塗布する。このとき、樹脂膜２５の上面２５ａが反射層３の上面３ａを含む平面Ｑよりも低い位置になるように、インクジェットヘッド２９からの樹脂材料の吐出量を調整する。これにより、充填層１２が形成される。
　次に、図８（Ｂ）に示すように、反射層３の上面３ａおよび充填層１２の上面１２ａに第１電極４、有機層５、および第２電極６を順次形成する。この工程は、図６（Ｃ）に示した第１の充填層形成方法と同様である。
　以上の工程により、本実施形態の有機ＥＬ装置１が完成する。
　図９（Ａ）は、凹部構造のない従来の有機ＥＬ装置１０１を示す断面図である。
　有機ＥＬ装置１０１は、基板１０２上に反射層１０３、第１電極１０４、有機層１０５、第２電極１０６が順次積層された構成を有する。有機ＥＬ装置１０１において、有機層１０５中の発光層から発せられた光は全ての方向に向けて均一に射出され、屈折率が異なる各層の界面で屈折しながら内部を進む。基板１０２側に進んだ光は、反射層１０３で反射する。
　第２電極１０６と外部空間（空気）との界面には屈折率差があるため、この界面に対して小さい入射角で入射した光は外部空間に射出され、大きい入射角で入射した光は界面で反射し、再度内部を進む。例えば有機層１０５内の任意の発光点Ｍから真横に近い方向に射出された光Ｌ１は、層間の界面で屈折して角度が多少変わったとしても、外部空間に射出されにくい。
　光が有機ＥＬ装置１０１の内部を進行する際の経路において、第２電極１０６と外部空間（空気）との界面では、光の反射による損失は発生しない。これに対し、第１電極１０４と反射層１０３との界面では、一般に反射層１０３を構成する金属の反射率が１００％でないため、光の反射による損失が発生する。さらに、光の一部は、有機ＥＬ装置１０１の内部を進行する間に各膜によって吸収される。したがって、光は、有機ＥＬ装置１０１の内部を進行しつつ減衰する。通常、有機層１０５の屈折率は１．８程度であり、この場合、発光層から発せられた光のうち、外部空間に取り出される光の割合は約２０％である。このように、従来の有機ＥＬ装置１０１は、光利用効率が低いという問題を有している。
　これに対して、本実施形態の有機ＥＬ装置１においては、図９（Ｂ）に示すように、反射層３が凹部９に沿って湾曲しているため、反射層３で反射する光は進行方向が変わり、有機ＥＬ装置１の内部を進む。このとき、元来は第２電極６と外部空間（空気）との界面に対して大きい入射角を持っていたとしても、反射層３で反射したことで第２電極６と外部空間との界面における臨界角よりも小さい入射角に変換された光は、外部空間に取り出される。
　特に本実施形態の場合、上述したように、充填層１２の上面１２ａは、反射層３の上面３ａを含む平面Ｑよりも低い位置にあり、かつ、有機層５の下面５ｂは、平面Ｑよりも低い位置にある。すなわち、凹部９の内側における有機層５の側方（図９（Ｂ）の左右方向）には、反射層３が存在する。そのため、例えば有機層５内の任意の発光点Ｍから真横に近い方向に射出された光Ｌ１は、反射層３で反射し、進行方向の角度が変わる。
　その結果、図９（Ａ）に示す従来の有機ＥＬ装置１０１と異なり、発光点Ｍから真横に近い方向に射出された光Ｌ１であっても、反射層３で反射した後、第２電極６と外部空間との界面に臨界角よりも小さい入射角で入射した時点で外部空間に取り出すことができる。このようにして、光利用効率に優れた有機ＥＬ装置１を提供することができる。
　なお、本実施形態では、充填層１２の上面１２ａが平面Ｑよりも低い位置にあり、かつ、有機層５の下面５ｂが平面Ｑよりも低い位置にあるため、有機層５内の発光点Ｍから略真横に射出された光であっても、反射層３に入射することができる。しかしながら、仮に充填層１２の上面１２ａが平面Ｑと同一平面上にあったとすると、有機層５の下面５ｂは平面Ｑよりも高い位置にあることになる。この場合、凹部９の内側に位置する有機層５の側方に反射層３が存在しないため、有機層５内の発光点Ｍから略真横に射出された光は反射層３に入射しないことになる。
　ところが、従来の有機ＥＬ装置１０１と比べれば、有機層５内の発光点Ｍから真横に近い所定の角度範囲内に射出された光が反射層３に入射する割合は、充分に増加する。したがって、このような構成であっても、光利用効率に優れた有機ＥＬ装置１を提供することができる。
　さらに、本実施形態における有機ＥＬ装置１の特徴として、上述した光取り出し構造に加えて、透明電極に近い第２電極６を有している。従来の構成では、第２電極の光反射率が高い場合、外部に取り出されるはずの光が第２電極において反射されて、再度、凹部構造内に入射することがある。
　図１０（Ａ）は、発光成分のうち正面に射出される光成分の一例を示す図であり、図１０（Ｂ）は、正面に射出される光成分が第２電極６における全反射によって、再度、凹部構造内に入射される過程の一例を示す図である。
　図１０（Ａ）に示すように、有機層５の任意の発光点Ｍにおける発光のうち、発光点Ｍからある角度で下方へ向かって射出した光が、反射層３において２回ほど反射することで角度が変わり、正面方向へ射出する光Ｌ１に変化する。第２電極６の光反射率が低い場合、光Ｌ１は第２電極６を透過して射出されて外部に取り出されることになる。
　図１０（Ｂ）に示すように、一方で、第２電極６の光反射率が高い場合は、発光点Ｍから射出した光が反射層３において反射された後、第２電極６でも反射されてしまう。第２電極６において反射された光Ｌ２は、再度、凹部構造内に入射する。そして、再び反射層３において反射されて角度が変化し、第２電極６へと到達することになる。ここで、凹部構造において光Ｌ２の進行方向が変わってしまうので、再度、第２電極６に到達する際には、正面方向へ射出される光ではなくなってしまう。
　さらに、第２電極６に到達した光Ｌ２のうち一部が第２電極６で再び反射されることになる。この光Ｌ３は、反射層３において反射されて角度が変化して第２電極６から正面とは異なる方向へ射出される。このように、第２電極６での反射によって正面方向へ射出される光成分が少なくなり、正面輝度の低下を招くこととなっていた。
　このようなことから、第２電極６の光反射率をできるだけ小さくすることで、正面方向へ射出される光を効率よく取り出すことができる。
　本実施形態の有機ＥＬ装置１の効果を検証するため、本発明者らは、第２電極６の膜厚を調整して光の反射率を変えた複数の有機ＥＬ装置を作製し、正面方向における光取り出し効率を比較した。なお、ここでは全ての例において緑色発光素子を作成した。
　図１１は、第２電極と光の反射率と正面強度の比較を示すグラフである。図中における横軸は、第２電極の光の反射率［％］を示し、縦軸は、緑色発光素子の輝度を１としたときの相対強度を示す。
　図１１に示すように、第２電極６の膜厚が薄くなることで光の反射率が低くなれば、本実施形態の有機ＥＬ装置１による光の取り出しの効率が高くなることが分かる。
　ここで、第２電極６の光の反射率が８０％以上になると、相対輝度の強度が凹部構造のない従来の構造のときよりも低くなることも分かった。
　また、本発明者らは、上述した本実施形態の凹部構造の形状以外に、凹部の形状を変えて検討した。その結果、第２電極６の光の反射率が７０％以下であれば相対輝度の強度が１以上となり、凹部構造の効果が発揮できることが分かった。
　勿論、可能な限り、第２電極６の透明度を高めることに越したことはないが、あまりに電極の膜厚が薄いと、デバイスの凹凸によって電極が断線してしまうおそれがある。それに加えて電極としての抵抗値も高くなるので、第２電極６の膜厚は、使用するデバイスの条件によって最適な透過率となるように設定することが望ましい。
　以上述べたように、本実施例によれば、第２電極６の光の反射率を低くすることによって光の透過率を高めることができる。これにより、有機層５における任意の発光点から正面方向へ向かう光を第２電極６で反射させることなく、外部に取り出すことができる。結果、正面輝度の上昇を効率よく高めることが可能である。
［第２実施形態］
　次に、本発明の第２実施形態の有機ＥＬ装置について説明する。
　以下に示す本実施形態の有機ＥＬ装置の基本構成は、上記第１実施形態と略同様であるが、第２電極の構成要素としてさらに透明導電膜を有する点において異なる。よって、以下の説明では、異なる点について詳しく説明し、共通な箇所の説明は省略する。また、説明に用いる各図面において、図１～図１２と共通の構成要素には同一の符号を付すものとする。
　図１３は、第２実施形態の有機ＥＬ装置における第２電極の構造を示す断面図である。
　本実施形態における有機ＥＬ装置は、図１３に示すような３層構造の第２電極１９を備えている。第２電極１９は、例えばＡｇ、Ａｌ、マグネシウム合金（ＭｇＡｇ等）、アルミニウム合金（ＡｌＬｉ、ＡｌＣａ、ＡｌＭｇ等）などから構成される２層の金属膜の上に、透明導電膜が積層されて構成されている。透明導電膜は、金属膜の保護層としても機能する。
　本実施形態の第２電極１９は、例えば膜厚１ｎｍのＭｇＡｇ合金膜２２と、膜厚１０ｎｍのＡｇ膜２６と、膜厚１００ｎｍのＩＴＯ膜（透明導電膜）２８と、の積層膜とからなり、３層構造となっている。本実施形態のＡｇ膜２６は、第１実施形態におけるＡｇ膜の膜厚よりも薄い。
　本実施形態では、第２電極１９のうち、ＭｇＡｇ合金膜２２及びＡｇ膜２６との積層構造における光反射率が５０％となるように各膜厚が調整されている。ＩＴＯ膜２８は、イオンプレーティング法で成膜したもので、光の透過率が９０％である。イオンプレーティング法は、有機層に対するダメージが小さい成膜方法である。
　ここで、第１実施形態における有機ＥＬ装置と、第２実施形態における有機ＥＬ装置との光学特性の比較を示すと、例えば［表２］のようになる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　本実施形態では、第２電極１９における反射率を抑えた電極構造となっている。つまり、第２電極１９のＡｇ膜２６の膜厚が第１実施形態のものよりも薄くなっているため、第１実施形態の有機ＥＬ装置よりも本実施形態の有機ＥＬ装置の方が、正面方向における輝度が向上した。なお、本実施形態では、第１実施形態よりもＡｇ膜２６の膜厚を薄くしたが、Ａｇ膜２６上にＩＴＯ膜２８を成膜したことで、断線することもなかった。
　上述したように、第２電極１９の光透過率が高い方が、凹部構造内からの光の取り出し効率の効果は高い。一方で、あまりに第２電極１９の膜厚を薄くすると、断線のリスクが生じる。そこで、第２電極１９を構成しているＡｇ膜２６の膜厚を極力薄くして、その上に透明導電膜であるＩＴＯ膜２８を成膜することで、光の反射率を下げたまま導電性を確保することが可能である。電子輸送層１７への電子注入効果を考えると、ＩＴＯ膜２８のみで第２電極１９を構成することは難しい。ＩＴＯは電子注入性が低く、発光層１６が殆ど発光しなくなってしまうからである。そのため、第２電極１９の構成要素として、ＩＴＯ膜２８だけでなく、ＭｇＡｇ合金膜２２及びＡｇ膜２６の金属積層膜が必要となる。
［第３実施形態］
　次に、本発明の第３実施形態の有機ＥＬ装置について説明する。
　以下に示す本実施形態の有機ＥＬ装置の基本構成は、上記第１実施形態と略同様であるが、第２電極及び有機層の構造において異なる。よって、以下の説明では、異なる点について詳しく説明し、共通な箇所の説明は省略する。また、説明に用いる各図面において、図１～図１２と共通の構成要素には同一の符号を付すものとする。
　図１４は、第３実施形態の有機ＥＬ装置（右図）と第１実施形態の有機ＥＬ装置（左図）とにおける第２電極及び発光層の構造の違いを示す図である。
　本実施形態における有機ＥＬ装置は、図１４の右図に示すように、ＩＴＯのみからなる第２電極３０と、有機層３５と、第１電極４と、を備えている。
　有機層３５は、第１電極４側から正孔注入層１４、正孔輸送層１５、発光層１６、電子輸送層（ドーピング層３１）が積層された積層膜で構成されている。本実施形態の電子輸送層は電子注入機能を兼ね備えたものである。
　第２電極３０は、第２実施形態と同様に、イオンプレーティング法で成膜したＩＴＯ膜からなる。第２電極３０は、１００ｎｍの膜厚を有し、光の透過率が９０％となるように構成されている。ここでは、第２電極３０として金属材料を用いていない。
　本実施形態では、電子輸送層（ＥＴＬ）として、電子輸送材料（ＥＴＭ）に炭酸セシウム（ＣｓＣＯ３）を１０％程度ドーピングしたｎ型電子輸送層（ｎ－ＥＴＬ）を設けた。
　以下の説明では、ｎ型電子輸送層（ｎ－ＥＴＬ）を単にドーピング層３１と呼ぶ。ドーピング層３１は、電子輸送材料及びＣｓＣＯ３の共蒸着によって成膜したもので、膜厚は１００ｎｍである。
　なお、電子輸送材料にドーピングする材料としては、上記したＣｓＣＯ３に限らない。
　例えば、ＴｉＯ２、ＷＯ３、ＬｉＯなどの酸化物、ＣＮＴ、フラーレン、カーボン材料などを用いてもよく、その種類を限定するものではない。
　図１４の左図に示すように、上述した第１実施形態の有機ＥＬ装置では、発光層１６上に積層された陰極から電子注入を行う構造のため、電子注入しやすい金属層を含む第２電極６、電子注入層１８、電子輸送性の高い電子輸送層（ＥＴＬ）１７を備えていた。有機層５は自由電子を持っていないため、電極から電子を注入する必要があるためである。
　一方、本実施形態の有機ＥＬ装置では、電子輸送層材料にｎドープすることで、電子輸送層１７内に内在する電荷を作り込んだドーピング層３１を有する。ドーピング層３１によって発光層１６へと電子を流し込むことができるため、電子注入層１８を別途設けなくても済む。
　また、有機材料のみからなる電子輸送層１７よりも、１桁～３桁ほど電気が流れやすくなるので、膜厚を厚くすることができる。また、有機層３５の上にＩＴＯ膜を直接成膜すると、有機層３５がダメージを受けて特性が低下してしまう。特に発光層１６へのダメージが大きい。
　本実施形態では、発光層１６上にＩＴＯ膜が直接設けられているのではなく、ドーピング層３１を介して第２電極３０が積層された構成となっている。また、電子注入層１８が不要になったことでドーピング層３１の膜厚を厚くすることができるため、ＩＴＯ膜の成膜時に発光層１６がダメージを受けずに済むこととなる。
　なお、本実施形態の有機層３５は、発光層１６上にドーピング層３１が積層された構成となっているが、これに限らない。例えば、発光層１６上に電子輸送層１７、ドーピング層３１をこの順で積層した構成としても構わない。
　さらに、本実施形態では、第２電極３０に金属材料を用いていない。透明導電性を有するＩＴＯのみから第２電極３０を構成することによって、先の各実施形態の第２電極６よりも光の透過率が高くなっている。そのため、光の取り出し効率がさらに向上した有機ＥＬ装置が得られる。
　ここで、第１～第３実施形態における各有機ＥＬ装置の光学特性の比較を示すと、例えば、［表３］のようになる。ここで、第３実施形態における第２電極３０の光透過率は、８５％程度に設定されている。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表３に示すように、第３実施形態の有機ＥＬ装置では、第２電極３０での光の反射が殆どないため、凹部構造による光の取り出し効率の効果を十分に引き出せていることが分かる。第２電極３０の光透過率が８５％程度であることから、凹部構造において正面方向に光が曲げられて射出する光成分が第２電極３０で反射されることが少なくなり、第２電極３０をそのまま透過することになる。その結果、凹部構造の効果を引き出すことができる。
　また、厚みのあるドーピング層３１を積層したことで、ＩＴＯ膜からなる第２電極３０の成膜時に生じる発光層１６へのダメージもなく、高い正面輝度が得られた。
［第４実施形態］
　次に、本発明の第４実施形態の有機ＥＬ装置について説明する。
　以下に示す本実施形態の有機ＥＬ装置の基本構成は、上記第１実施形態と略同様であるが、第２電極がＩＴＯ膜と補助電極とを有して構成されている点において異なる。よって、以下の説明では、異なる点について詳しく説明し、共通な箇所の説明は省略する。また、説明に用いる各図面において、図１～図１２と共通の構成要素には同一の符号を付すものとする。
　図１５は、第４実施形態における有機ＥＬ装置の第２電極を構成する補助電極を示す上面図である。図１６は、第２電極の構成を示す断面図である。
　本実施形態の有機ＥＬ装置は、図１５に示すように画素領域の一辺の長さＬが１５ｃｍとされており、画素サイズの大きい装置となっている。有機ＥＬ装置は、ＩＴＯ膜４１と補助電極４２とを有して構成された第２電極４３を備えている。
　ＩＴＯ膜４１は、イオンプレーティング法で画素領域全体に成膜したものであり、１００ｎｍの膜厚を有する。
　補助電極４２は、図１５及び図１６に示すように、複数の第１補助電極部４２Ａと複数の第２補助電極部４２Ｂとを有して構成されている。補助電極４２の材料としては、アルミニウム等の金属材料が挙げられる。複数の第１補助電極部４２Ａ及び複数の第２補助電極部４２Ｂは互いの延在方向が交差しており、全体で格子状をなす。
　具体的に、複数の第１補助電極部４２Ａは、画素領域の一方向（Ｙ方向）に延在するとともに、この延在方向に交差する方向（Ｘ方向）へ互いに所定の間隔をおいて平行に配置されている。複数の第２補助電極部４２Ｂは、画素領域の他方向（Ｘ方向）に延在するとともに、この延在方向に交差する方向（Ｙ方向）へ互いに所定の間隔をおいて平行に配置されている。
　補助電極４２の寸法の一例としては、図１６に示すように、補助電極４２の幅Ｗを３００ｎｍ、高さＨを５００ｎｍ、ピッチＰを１５ｍｍとすることができる。補助電極４２は、メタルマスクを介してＡｌなどの金属材料をパターン蒸着することで形成したが、形成方法はこれに限定するものではない。
　本実施形態では、補助電極４２を形成した後、補助電極４２を覆ってＩＴＯ膜４１を成膜することによって第２電極４３を形成した。しかしながらこれに限らず、有機層５上にＩＴＯ膜４１を成膜した後、ＩＴＯ膜４１上に補助電極４２を形成してもよい。
　画素サイズが大きくなると、第３実施形態で示したようなＩＴＯ膜のみから構成される第２電極では、抵抗率の関係で電圧降下が大きくなってしまう。そのため、画素全体を均一に発光させることが難しくなる。
　一方、本実施形態の有機ＥＬ装置では、凹部構造の端部においてＩＴＯから構成されたＩＴＯ膜４１と補助電極４２とが接触することになるため、画素サイズが大きくなったとしても補助電極４２における抵抗率が小さい。これによって電圧降下が起こることが防止され、画素全体を均一に発光させることができる。
　上述した本実施形態の有機ＥＬ装置の効果を検証するため、本発明者らは、上述した第３実施形態の有機ＥＬ装置と、第４実施形態の有機ＥＬ装置とを作製し、双方の発光状態を比較した。
　ここでは、１５ｃｍ角の画素に対して片側１辺から電圧をかけるようにした。
　その結果、第３実施形態の有機ＥＬ装置では、電界を印加した１辺では明るく点灯したものの離れるにつれて暗くなり、反対側の辺近傍では殆ど発光しなかった。
　これに対して、本実施形態の有機ＥＬ装置では、画素全体において均一に発光した。
　本実施形態の有機ＥＬ装置によれば、補助電極４２を設けることによって、第２電極４３の抵抗値を下げて画素全体を均一に発光させることができる。このような構成は、本実施形態のように画素サイズを大きくした構造にも適用することができる他、ディスプレイのような微細な画素の集まりの構造でも同様に作製することができる。
　すなわち、微細画素の陽極側の第１電極４は、金属配線などを用いて電極の抵抗率をカバーすることができる。一方、陽極側の第２電極４３は、画素領域の全面に成膜することになるため、ディスプレイのサイズによっては電極の抵抗率が問題になる場合がある。その場合であっても、本実施形態と同様に補助電極４２を備えた構成とすることで均一な発光ディスプレイを作製することができる。
［第５実施形態］
　次に、本発明の第５実施形態の有機ＥＬ装置について説明する。
　以下に示す本実施形態の有機ＥＬ装置の基本構成は、上記第１実施形態と略同様であるが、第２電極上に複数の低屈折率層を備えた点において異なる。よって、以下の説明では、異なる点について詳しく説明し、共通な箇所の説明は省略する。また、説明に用いる各図面において、図１～図１２と共通の構成要素には同一の符号を付すものとする。
　図１７は、第５実施形態の有機ＥＬ装置における発光素子の構成を示す図である。
　図１７に示すように、本実施形態の有機ＥＬ装置は、第１電極４、ｎ型電子輸送層（ｎ－ＥＴＬ）を含む有機層５１、ＩＴＯからなる第２電極５３、キャップ層５４、第１低屈折率層（低屈折率層）５５、第２低屈折率層（低屈折率層）５６及び第３低屈折率層（低屈折率層）５７を有する発光素子を備えている。
　有機層５１は、正孔注入層１４、正孔輸送層１５、発光層１６及びドーピング層５２を有する。ドーピング層５２は、上記第３実施形態で述べたドーピング層３１と同様のものである。
　キャップ層５４は、第２電極５３の上に積層されている。キャップ層６４は、第２電極５３の保護層として機能するとともに光学調整層としても機能する。キャップ層５４は、例えば有機材料を蒸着することによって成膜される。キャップ層５４の屈折率は１．８である。
　第１低屈折率層５５、第２低屈折率層５６及び第３低屈折率層５７は、キャップ層６４の上にこの順で積層されている。第１低屈折率層５５、第２低屈折率層５６及び第３低屈折率層５７は、互いに異なる屈折率を有する。
　ここで、第１低屈折率層５５の屈折率をｎ１、第２低屈折率層５６の屈折率をｎ２、第３低屈折率層５７の屈折率をｎ３とすると、ｎ１＞ｎ２＞ｎ３の関係となっている。具体的には、第１低屈折率層５５の屈折率ｎ１が１．６５、第２低屈折率層５６の屈折率ｎ２が１．４０、第３低屈折率層５７の屈折率ｎ３が１．３０である。
　このように本実施形態では、キャップ層５４から離れて上層へ行くにしたがって、屈折率が徐々に小さくなるように屈折率の異なる複数の透明層を積層した。これら第１低屈折率層５５、第２低屈折率層５６及び第３低屈折率層５７は、予め積層されたシート状とされており、不図示の接着層を介してキャップ層５４の表面に貼り合わされている。
　本実施形態では、先に述べた第３実施形態と同様に、ＩＴＯのみから構成された第２電極５３を有している。第２電極５３として透明導電膜を用いることによって光の取り出し効率を大幅に向上させることができる。
　しかしながら、ＩＴＯの屈折率は１．９～２．０程度であるため、ＩＴＯ膜から外部へ光が射出される際に、ＩＴＯ膜と空気層との屈折率差によってその界面において表面反射が生じてしまう。ＩＴＯ膜の屈折率を考えると、正面方向に射出される光であっても１０％程度のロス（反射）が生じる。
　そこで、屈折率差を小さくして界面でのロスを低減させることができれば、さらに光の取り出し効率を高めることができる。そのためには、ＩＴＯよりも屈折率の小さい層を積層するとよい。本実施形態では、ＩＴＯからなる第２電極５３上に、ＩＴＯよりも屈折率の低い複数の低屈折率層５５，５６，５７を積層させた。上層になるほど屈折率の小さな層が積層されているため、低屈折率層５５，５６，５７の各界面での表面反射は生じない。また、ＩＴＯと空気層との屈折率差よりも、最上層の第３低屈折率層５７と空気層との屈折率差の方が小さくなるため、これらの界面での表面反射を効果的に抑えることができる。その結果、光のロスが大幅に抑えられ、光の取り出し効率を向上させることが可能となる。
　上述した本実施形態の有機ＥＬ装置の効果を検証するため、本発明者らは、第５実施形態の有機ＥＬ装置と、上述した第３実施形態の有機ＥＬ装置と、を比較した。
　第５実施形態及び第３実施形態における各有機ＥＬ装置の光学特性の比較を示すと、例えば、［表４］のようになる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　第３実施形態の有機ＥＬ装置では、ＩＴＯからなる第２電極の光反射率が０％（透過率８５％）であるとき、空気層との界面における表面反射率は１０％となった。また、緑色発光素子の輝度を１としたときの正面輝度の相対強度は１７０％であった。
　これに対し第５実施形態の有機ＥＬ装置では、ＩＴＯからなる第２電極５３及び上記複数の低屈折率層５５，５６，５７の積層構造における光反射率が０％（透過率８３％）であるとき、空気層と低屈折率層５７との界面における表面反射率が３％となり、ＩＴＯのみの構成よりも大幅に低下した。その結果、正面輝度の上記相対強度は１９０％にまで上昇した。
　以上のことから、空気層との界面における表面反射を低減させることによって、光の取り出し効率が向上し、有機ＥＬ装置の正面輝度を高められることが判明した。
［第６実施形態］
　次に、本発明の第６実施形態の有機ＥＬ装置について説明する。
　以下に示す本実施形態の有機ＥＬ装置の基本構成は、上記第１実施形態と略同様であるが、第２電極上に屈折率調整層を備えた点において異なる。よって、以下の説明では、異なる点について詳しく説明し、共通な箇所の説明は省略する。また、説明に用いる各図面において、図１～図１２と共通の構成要素には同一の符号を付すものとする。
　図１８は、第６実施形態の有機ＥＬ装置における発光素子の構成を示す図である。図１９は、屈折率調整層の構成を示す部分拡大断面図である。
　図１８に示すように、本実施形態の有機ＥＬ装置は、第１電極４、ｎ型電子輸送層（ｎ－ＥＴＬ）を含む有機層５、ＩＴＯからなる第２電極６３、キャップ層６４及び屈折率調整層（低屈折率層）６５を有する発光素子を備えている。
　有機層５は、正孔注入層１４、正孔輸送層１５、発光層１６及びドーピング層６２を有する。ドーピング層６２は、上記第３実施形態で述べたドーピング層３１と同様のものである。
　キャップ層６４は、第２電極６３の上に積層されている。キャップ層６４は、第２電極６３を保護する保護層として機能するとともに、光学調整層として機能する。キャップ層６４は、例えば有機材料を蒸着することによって成膜される。キャップ層６４の屈折率は１．８である。
　屈折率調整層６５は、キャップ層６４の上に積層されている。屈折率調整層６５は、シート状とされており、キャップ層６４の表面に不図示の接着材等を介して貼り付けられている。
　屈折率調整層６５は、図１９に示すように複数の凹凸を有し、表面６５ａが波形状とされたナノ構造とされている。一例として、凸部６６のピッチＰが２６０ｎｍ、高さＨが２６０ｎｍとなっている。詳細な説明は省略するが、可視光の波長よりも十分小さな凹凸パターンであるため樹脂と空気層との界面を識別することができず、膜厚方向で屈折率が連続的に変化しているような構造とされている。
　つまり、屈折率調整層６５の層内において上部の方が下部の屈折率よりも小さい。本実施形態ではこのような構造を屈折率１．８の材料を用いて作り込んでいる。そのため、屈折率調整層６５の膜厚方向では、第２電極６３側から空気層側にかけて屈折率が１．８から１へと徐々に変化している。このような機能性はモスアイ構造と呼ばれ、反射防止シートとして幅広い応用が考えられる。モスアイ構造とは、周期が可視光の波長以下の凹凸形状であり、いわゆる「蛾の目（Ｍｏｔｈ－ｅｙｅ）」構成の原理を利用した形状や構造をいう。
　本実施形態の有機ＥＬ装置では、モスアイ構造の屈折率調整層６５を採用した。これによって、ＩＴＯからなる第２電極６３上に上記屈折率調整層６５を１層積層させるだけで、複数の低屈折率層を備えた第５実施形態の有機ＥＬ装置と同じ効果を得ることができる。また、第５実施形態では、複数の低屈折率層どうしの屈折率差がたとえわずかであっても、屈折率の異なる層を積層しているので、各層の界面では、少なからず表面反射が生じてしまう。
　これに対し本実施形態では、１層構造の屈折率調整層６５を用いているため、積層構造のような光のロスは殆ど生じないというメリットがある。
　上述した本実施形態の有機ＥＬ装置の効果を検証するため、本発明者らは、第３実施形態、第５実施形態、第６実施形態の３つの有機ＥＬ装置をそれぞれ比較した。
　上記３つの有機ＥＬ装置の光学特性の比較を示すと、例えば、［表５］のようになる。
　ここで、第３実施形態及び第５実施形態における有機ＥＬ装置の光学特性は、上記（表４）を用いて説明した通りである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　これらに対し、第６実施形態の有機ＥＬ装置の光学特性は、ＩＴＯからなる第２電極６３の光反射率が０％（透過率が８３％）であるとき、空気層との界面における表面反射は僅か１％であった。そのため、緑色発光素子の輝度を１としたときの正面輝度の相対強度は２００％にまで向上した。
　このように、本実施形態における有機ＥＬ装置によれば、第２電極６３上に積層した屈折率調整層６５によって、上述した第３及び第５実施形態の各有機ＥＬ装置よりも、空気層との界面における表面反射をさらに低減させることができた。これにより、更なる正面輝度の向上を実現することができた。
　以上、添付図面を参照しながら本発明に係る好適な実施形態について説明したが、本発明は係る例に限定されないことは言うまでもない。当業者であれば、特許請求の範囲に記載された技術的思想の範疇内において、各種の変更例または修正例に想到し得ることは明らかであり、それらについても当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。各実施形態の構成を適宜組み合わせてもよい。
　なお、本発明の技術範囲は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
　例えば、有機ＥＬ装置の各部の形状、寸法、数、配置、構成材料、形成プロセス等の具体的な構成については、上記実施形態に限らず、適宜変更が可能である。
　また、本発明の有機ＥＬ装置は、表示装置の他、照明装置等に適用することも可能である。例えば白色光を生成する照明装置に本発明を適用する場合、上記実施形態に例示したように、互いに分割された異なる発光色の複数の単位発光領域を備えたものでなくてもよい。具体的には、例えば一つの発光層中に赤色、緑色、青色の３種類のドーパント色素をドーピングしたものであってもよいし、青色正孔輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造であってもよいし、青色電子輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造であってもよい。
　本発明は、表示装置もしくは照明装置等、発光部を備えた任意の電子機器に利用が可能である。
　２…基材
２ａ，３ａ，７ａ，８ａ，１２ａ，２５ａ…上面
３，１０３…反射層
４，１０４…第１電極
５，３５，５１，１０５…有機層
５ｂ…下面、６，１９，３０，４３，５３，６３，１０６…第２電極
９…凹部
Ｑ…平面
１２…充填層
１６…発光層
４２…補助電極
６５ａ…表面
Ｌ１…光
ｎ１，ｎ２，ｎ３…屈折率
２００７…室内照明装置（照明装置）

Claims (16)

  1. 　上面に凹部が設けられた基材と、
    　少なくとも前記凹部の表面に沿って設けられた反射層と、
    　前記反射層を介して前記凹部の内側に充填された光透過性を有する充填層と、
    　前記充填層の上層側に少なくとも設けられた光透過性を有する第１電極と、
    　前記第１電極の上層側に設けられた少なくとも発光層を含む有機層と、
    　前記有機層の上層側に設けられた光透過性を有する第２電極を備え、
    　前記第２電極の反射率が７０％以下である有機エレクトロルミネッセンス装置。
  2. 　前記第２電極の光透過率が３０％以上である
    　請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
  3. 　前記第２電極は金属層を有する
    　請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
  4. 　前記金属層上に透明導電膜が積層されてなる
    　請求項３に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
  5. 　前記第２電極が透明導電膜である
    　請求項１から４のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
  6. 　前記有機層は、電子輸送材料に金属もしくは金属化合物がドーピングされて電子注入機能が付与されたドーピング層を有している
    　請求項５に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
  7. 　前記第２電極に電気的に接続された金属からなる補助電極が設けられている
    　請求項１から６のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
  8. 　前記第２電極上に、前記第２電極よりも屈折率の小さい低屈折率層が設けられている
    　請求項１から７のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
  9. 　前記第２電極上に、前記低屈折率層が複数積層されている
    　請求項８に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
  10. 　複数の前記低屈折率層のうち、上層側の前記低屈折率層の方が下層側の前記低屈折率層よりも屈折率が小さい
    　請求項９に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
  11. 　前記低屈折率層内において上部の方が下部の屈折率よりも小さい
    　請求項８に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
  12. 　前記反射層の一部と前記第１電極の一部とが接している
    　請求項１から１１のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
  13. 　前記凹部の位置における前記第１電極の下面は、前記基材の上面を含む平面よりも下方に位置している
    　請求項１から１２のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
  14. 　前記凹部が少なくとも一軸方向における断面形状が円弧状である
    　請求項１から１３のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
  15. 　上面に凹部が設けられた基材と、
    　少なくとも前記凹部の表面に沿って設けられた反射層と、
    　前記反射層を介して前記凹部の内側に充填された光透過性を有する充填層と、
    　前記充填層の上層側に少なくとも設けられた光透過性を有する第１電極と、
    　前記第１電極の上層側に設けられた少なくとも発光層を含む有機層と、
    　前記有機層の上層側に設けられた光透過性を有する第２電極を備え、
    　前記第２電極の光反射率が７０％以下である照明装置。
  16. 　上面に凹部が設けられた基材と、
    　少なくとも前記凹部の表面に沿って設けられた反射層と、
    　前記反射層を介して前記凹部の内側に充填された光透過性を有する充填層と、
    　前記充填層の上層側に少なくとも設けられた光透過性を有する第１電極と、
    　前記第１電極の上層側に設けられた少なくとも発光層を含む有機層と、
    　前記有機層の上層側に設けられた光透過性を有する第２電極を備え、
    　前記第２電極の光反射率が７０％以下である表示装置。
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