WO2013128601A1 - エレクトロルミネッセント素子、エレクトロルミネッセント素子の製造方法、表示装置および照明装置 - Google Patents

エレクトロルミネッセント素子、エレクトロルミネッセント素子の製造方法、表示装置および照明装置 Download PDF

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WO2013128601A1
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layer
conductive layer
light emitting
light
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勝 田嶋
祐介 山▲崎▼
良明 高橋
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昭和電工株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an electroluminescent element, a method for manufacturing an electroluminescent element, a display device, and a lighting device.
  • an electroluminescent element in which a light emitting material is formed in a layer form, a pair of electrodes including an anode and a cathode is provided on the light emitting layer, and light is emitted by applying a voltage attracts attention. Yes.
  • Such an electroluminescent device injects holes and electrons from the anode and the cathode, respectively, by applying a voltage between the anode and the cathode, and the injected electrons and holes are combined in the light emitting layer. It emits light using the energy generated by doing so.
  • the light emitting material is self-luminous, and therefore, the response speed as a display device is fast and the viewing angle is wide. Further, the structure of the electroluminescent element has an advantage that the display device can be easily thinned. In addition, for example, in the case of an organic light-emitting element using an organic substance as a light-emitting material, it is easy to generate light with high color purity by selecting an organic substance, and therefore, it is possible to take a wide color reproduction range. There is.
  • the electroluminescent element can emit light in its own color and is surface emitting, an application in which this electroluminescent element is incorporated into a lighting device has been proposed.
  • an organic layer including a light emitting layer is formed so as to be sandwiched between an anode and a cathode, and a voltage is applied between these electrodes, whereby a light emitting layer in a region where the anode and the cathode overlap each other.
  • Patent Document 1 discloses an organic light emitting element in which one of electrodes is electrically connected to a semiconductor layer, and light is emitted in a light emitting layer sandwiched between the semiconductor layer and the other electrode.
  • the electrode since the emitted light can be extracted from the semiconductor layer to the outside, the electrode can be formed of an opaque material, and a highly conductive and chemically stable metal can be used as the electrode material. it can.
  • an electroluminescent element that electrically connects one of the electrodes to the semiconductor layer and emits light from the light emitting layer sandwiched between the semiconductor layer and the other electrode is formed by patterning the electrode, It is necessary to form a semiconductor layer in contact with. Therefore, when the electrodes are formed in a fine pattern, it becomes difficult to form a smooth semiconductor layer between the electrodes, and light emission in the light emitting surface tends to be uneven. In addition, since a smoothing process is separately required to smooth the semiconductor layer, the manufacturing process becomes complicated, leading to an increase in manufacturing cost.
  • an object of the present invention is to provide an electroluminescent device that has a smooth light emitting surface in a light emitting portion, has high luminance uniformity within the light emitting surface, and is easy to manufacture.
  • the present invention includes the following [1] to [13].
  • a substrate, and a laminated portion having a first conductive layer, a dielectric layer, a second conductive layer, a light emitting layer, and a third conductive layer sequentially laminated on the substrate, and the dielectric
  • the layer is provided with a plurality of contact holes penetrating at least the dielectric layer, and the first conductive layer and the second conductive layer are electrically connected within the contact hole, and the second conductive layer
  • the refractive index of the conductive layer and the light emitting layer is 1.5 or more and 2.0 or less, and the absolute value of the difference between each of the refractive index and the refractive index of the dielectric layer is 0.1 or more, When viewed from the light emitting surface side where light emitted from the light emitting layer is extracted, (I) having at least one continuous light emitting region; (Ii) the number of the contact holes, with one of said at emitting region per 10 2 or more, 0.1 or less percentage of the total area of
  • the electroluminescent device according to any one of the above.
  • a method for manufacturing an electroluminescent device having a continuous light emitting region the step of sequentially forming a first conductive layer and a dielectric layer on a substrate, and penetrating at least the dielectric layer, one of the with the number formed per light emitting region is 10 2 or more, a plurality of contact holes as percentage of the total area occupied in the light-emitting region is 0.1 or less with respect to the area of the light-emitting region And a refractive index of 1.5 to 2.0 on the dielectric layer while filling the contact hole so as to be electrically connected to the first conductive layer in the contact hole.
  • a display device comprising the electroluminescent element according to any one of items [1] to [9].
  • An illumination device comprising the electroluminescent element according to any one of items [1] to [9].
  • an electroluminescent device or the like that has high luminous efficiency and high uniformity of light emission and is easy to manufacture.
  • FIG. 1 is a partial cross-sectional view illustrating an example of a light emitting region of an electroluminescent element 10 to which the exemplary embodiment is applied.
  • the electroluminescent element 10 illustrated in FIG. 1 includes a substrate 11 and a stacked portion 110 formed on the substrate 11.
  • the stacked unit 110 includes, from the substrate 11 side, a first conductive layer 12 for injecting holes, an insulating dielectric layer 13, and a second conductive layer 14 covering the top surface of the dielectric layer 13.
  • a light emitting layer 15 that emits light by combining holes and electrons, and a third conductive layer 16 for injecting electrons are sequentially stacked.
  • the dielectric layer 13 of the electroluminescent element 10 is provided with a plurality of contact holes 17 penetrating the dielectric layer 13.
  • Each contact hole 17 is filled with a component constituting the second conductive layer 14.
  • the contact hole 17 is filled only with the component of the second conductive layer 14.
  • the first conductive layer 12 and the second conductive layer 14 are electrically connected inside the contact hole 17. Therefore, when a voltage is applied between the first conductive layer 12 and the third conductive layer 16, a voltage is applied between the second conductive layer 14 and the third conductive layer 16, and the light emitting layer 15 is Emits light.
  • the surface of the light emitting layer 15 on the substrate 11 side, the surface on the third conductive layer 16 side opposite to the substrate 11 side, or both of these surfaces are outside the electroluminescent element 10. It becomes a light emitting surface from which light is extracted. Further, when viewed from the surface side of the substrate 11 of the electroluminescent element 10 or when viewed from the surface side of the third conductive layer 16 of the electroluminescent element 10, the light emitting layer 15 is continuous. Light is emitted as the light emitting region.
  • the second conductive layer 14 is formed so as to be in contact with the contact hole 17, and another component such as the light emitting layer 15 is further formed, so that the contact hole 17 becomes the second conductive layer. 14 and other components may be filled.
  • the substrate 11 serves as a support for forming the first conductive layer 12, the dielectric layer 13, the second conductive layer 14, the light emitting layer 15, and the third conductive layer 16.
  • the substrate 11 is typically made of a material that satisfies the mechanical strength required as a support for the electroluminescent element 10.
  • the light emitting layer 15 As a material of the substrate 11, when light is to be extracted from the substrate 11 side of the electroluminescent element 10 (that is, the surface on the substrate 11 side is a light emitting surface for extracting light), the light emitting layer 15 is used.
  • a material that is transparent to the wavelength of the emitted light is preferred.
  • the light emitted from the light emitting layer 15 is visible light, for example, glass such as soda glass or non-alkali glass; transparent plastic such as acrylic resin, methacrylic resin, polycarbonate resin, polyester resin, nylon resin; silicon Etc.
  • “transparent to the wavelength of light emitted from the light emitting layer 15” means that it is only necessary to transmit light in a certain wavelength range emitted from the light emitting layer 15. It does not have to be light transmissive over the entire visible light region. However, in the present embodiment, it is preferable that the substrate 11 transmits light having a wavelength of 450 nm to 700 nm as visible light. Further, the transmittance is preferably 50% or more, and more preferably 70% or more at the wavelength where the emission intensity is maximum.
  • the material of the substrate 11 is not limited to a transparent material, and an opaque material can also be used. Specifically, in addition to the above materials, copper, silver, gold, platinum, tungsten, titanium, tantalum, niobium alone, alloys thereof, or materials made of stainless steel can also be used.
  • the thickness of the substrate 11 is appropriately selected depending on the required mechanical strength, but is preferably 0.1 mm to 10 mm, more preferably 0.25 mm to 2 mm.
  • the first conductive layer 12 applies a voltage between the third conductive layer 16 and injects holes into the light emitting layer 15 through the second conductive layer 14. That is, in the present embodiment, the first conductive layer 12 is an anode layer.
  • the material used for the first conductive layer 12 is not particularly limited as long as it has electrical conductivity. In the present embodiment, the sheet resistance is usually preferably 1000 ⁇ or less, and more preferably 100 ⁇ or less in the temperature range of ⁇ 5 ° C. to 80 ° C.
  • Examples of materials that satisfy such conditions include conductive metal oxides, metals, alloys, and the like.
  • the conductive metal oxide include ITO (indium tin oxide), IZO (indium zinc oxide), tin oxide, and zinc oxide.
  • the metal include stainless steel, copper, silver, gold, platinum, tungsten, titanium, tantalum, and niobium. An alloy containing these metals can also be used.
  • ITO, IZO, and tin oxide are preferable as the transparent material used for forming the transparent electrode.
  • a transparent conductive film made of an organic material such as polyaniline or a derivative thereof, polythiophene or a derivative thereof may be used.
  • the thickness of the first conductive layer 12 is preferably 2 nm to 300 nm in order to obtain high light transmittance when the surface on the substrate 11 side is a light emitting surface for extracting light. Further, when it is not necessary to extract light from the substrate 11 side, it can be formed in a range of 2 nm to 2 mm, for example.
  • the substrate 11 can be made of the same material as that of the first conductive layer 12. In this case, the substrate 11 may also serve as the first conductive layer 12.
  • the dielectric layer 13 is laminated on the first conductive layer 12, and a material transparent to the light emitted from the light emitting layer 15 is used.
  • the material constituting the dielectric layer 13 include metal nitrides such as silicon nitride, boron nitride, and aluminum nitride; and metal oxides such as silicon oxide and aluminum oxide.
  • metal nitrides such as silicon nitride, boron nitride, and aluminum nitride
  • metal oxides such as silicon oxide and aluminum oxide.
  • polymer compounds such as polyimide, polyvinylidene fluoride, and parylene can also be used.
  • the thickness of the dielectric layer 13 does not exceed 1 ⁇ m in order to suppress an increase in electrical resistance between the first conductive layer 12 and the second conductive layer 14.
  • the thickness of the dielectric layer 13 is preferably 10 nm to 500 nm, more preferably 50 nm to 200 nm.
  • the shape of the contact hole 17 formed through the dielectric layer 13 is not particularly limited, and examples thereof include a cylindrical shape and a quadrangular prism shape. Further, in the present embodiment, the contact hole 17 is formed so as to penetrate only the dielectric layer 13, but the present invention is not limited to this embodiment. For example, the contact hole 17 may be formed so as to penetrate the first conductive layer 12.
  • the dielectric layer 13 can refract the light incident from the light emitting layer 15 through the second conductive layer 14 and increase the light extracted from the electroluminescent device 10 by changing the traveling direction of the light.
  • the refractive indexes of the second conductive layer 14 and the light emitting layer 15 are 1.5 or more and 2.0 or less, respectively, and the difference between each refractive index and the refractive index of the dielectric layer 13 ( ⁇ n ) May be 0.1 or more, respectively.
  • the refractive index of the second conductive layer 14 and the refractive index of the light emitting layer 15 are both larger than the refractive index of the dielectric layer 13, or both are smaller than the refractive index of the dielectric layer 13. preferable. That is, for example, it is preferable to use a low refractive index material having a refractive index of 1.4 or less or a high refractive index material of 2.1 or more as a material for forming the dielectric layer 13. Further, when a material having a refractive index of 1.7 or more is used as a material for forming the second conductive layer 14 and the light emitting layer 15, a refractive index of 1.6 or less is used as a material for forming the dielectric layer 13.
  • a refractive index represents the refractive index with respect to a sodium D line
  • any one material of the dielectric layer 13, the second conductive layer 14, and the light emitting layer 15 is a material that does not transmit light having this wavelength (589.3 nm)
  • the light emitted from the light emitting layer 15 Represents the refractive index with respect to the wavelength at which the intensity becomes maximum.
  • the second conductive layer 14 is electrically connected to the first conductive layer 12 inside the contact hole 17 and injects holes received from the first conductive layer 12 into the light emitting layer 15.
  • the second conductive layer 14 preferably contains a conductive metal oxide or a conductive polymer. Specifically, it is preferably a transparent conductive film made of an electrically conductive metal oxide such as ITO, IZO or tin oxide having optical transparency; or an organic material such as a conductive polymer compound.
  • the second hole is formed in order to facilitate film formation on the inner surface of the contact hole 17.
  • the conductive layer 14 is preferably formed by coating. Therefore, from this viewpoint, the second conductive layer 14 is particularly preferably a transparent conductive film made of an organic material such as a conductive polymer compound. Note that the second conductive layer 14 and the first conductive layer 12 may be formed using the same material.
  • the thickness of the second conductive layer 14 is preferably 2 nm to 300 nm in order to obtain high light transmittance when the surface on the substrate 11 side is a light emitting surface for extracting light.
  • a layer that facilitates injection of holes into the light emitting layer 15 is provided on the surface of the second conductive layer 14 that is in contact with the light emitting layer 15. May be.
  • a 1 nm to 200 nm layer composed of a conductive polymer such as a phthalocyanine derivative and a polythiophene derivative, amorphous carbon, carbon fluoride, polyamine compound, etc .; a metal oxide, a metal fluoride, Examples thereof include a layer made of an organic insulating material or the like having an average film thickness of 10 nm or less.
  • a conductive polymer such as a phthalocyanine derivative and a polythiophene derivative, amorphous carbon, carbon fluoride, polyamine compound, etc .
  • a metal oxide, a metal fluoride examples thereof include a layer made of an organic insulating material or the like having an average film thickness of 10 nm or less.
  • the light emitting layer 15 includes a light emitting material that emits light when a voltage is applied.
  • a light emitting material contained in the light emitting layer 15 either an organic material or an inorganic material can be used.
  • an organic material light-emitting organic material
  • both a low molecular compound low molecular compound
  • a polymer compound light-emitting polymer compound
  • the luminescent organic material a phosphorescent organic compound and a metal complex are preferable.
  • a cyclometalated complex from the viewpoint of improving the light emission efficiency of the light emitting layer 15.
  • cyclometalated complexes include 2-phenylpyridine derivatives, 7,8-benzoquinoline derivatives, 2- (2-thienyl) pyridine derivatives, 2- (1-naphthyl) pyridine derivatives, 2-phenylquinoline derivatives, and the like.
  • the complex include iridium, palladium, and platinum having a ligand. Among these, iridium complexes are particularly preferable.
  • the cyclometalated complex may have other ligands in addition to the ligands necessary for forming the cyclometalated complex.
  • Examples of the light-emitting polymer compound include ⁇ -conjugated polymer compounds such as poly-p-phenylene vinylene (PPV) derivatives, polyfluorene derivatives, polythiophene derivatives; low molecular dyes, tetraphenyldiamine and triphenylamine. Examples thereof include a polymer introduced into a chain or a side chain. A light emitting high molecular compound and a light emitting low molecular weight compound can also be used in combination.
  • PSV poly-p-phenylene vinylene
  • the light emitting layer 15 includes a host material together with the light emitting material, and the light emitting material may be dispersed in the host material.
  • a host material preferably has a charge transporting property, and is preferably a hole transporting compound or an electron transporting compound.
  • a well-known material can be used as a positive hole transport compound or an electron transport compound.
  • the thickness of the light emitting layer 15 is appropriately selected in consideration of charge mobility, injection charge balance, interference of emitted light, and the like, and is not particularly limited. In this embodiment mode, the thickness is preferably 1 nm to 1 ⁇ m, more preferably 2 nm to 500 nm, and particularly preferably 5 nm to 200 nm.
  • the third conductive layer 16 applies a voltage between the first conductive layer 12 and injects electrons into the light emitting layer 15. That is, in the present embodiment, the third conductive layer 16 is a cathode layer.
  • the material used for the third conductive layer 16 is not particularly limited as long as it has electrical conductivity like the first conductive layer 12. In the present embodiment, a material having a low work function and being chemically stable is preferable. Specifically, materials such as Al; alloys of Al and alkali metals such as AlLi; alloys of Al and Mg such as MgAl alloys; alloys of Al and alkaline earth metals such as AlCa can be exemplified.
  • the material of the third conductive layer 16 is the light emitting surface from which light is extracted from the third conductive layer 16 side of the electroluminescent element 10 (that is, the surface on the third conductive layer 16 side extracts light).
  • the material that is transparent to the emitted light similar to that of the first conductive layer 12.
  • the thickness of the third conductive layer 16 is preferably 0.01 ⁇ m to 1 ⁇ m, and more preferably 0.05 ⁇ m to 0.5 ⁇ m.
  • a cathode buffer layer (not shown) is used as the third conductive layer 16 for the purpose of lowering the electron injection barrier from the third conductive layer 16 to the light emitting layer 15 and increasing the electron injection efficiency. You may provide adjacent to.
  • the cathode buffer layer needs to have a work function lower than that of the third conductive layer 16, and a metal material is preferably used. Examples of such metal materials include alkali metals (Na, K, Rb, Cs), Mg and alkaline earth metals (Sr, Ba, Ca), rare earth metals (Pr, Sm, Eu, Yb), or these A compound selected from fluorides, chlorides and oxides of these metals, or a mixture of two or more thereof can be used.
  • the thickness of the cathode buffer layer is preferably 0.05 nm to 50 nm, more preferably 0.1 nm to 20 nm, and even more preferably 0.5 nm to 10 nm.
  • a layer other than the light emitting layer 15 may be formed between the second conductive layer 14 and the third conductive layer 16.
  • Examples of such a layer include a hole transport layer, a hole block layer, and an electron transport layer.
  • Each of these layers is formed using a known charge transporting material or the like according to each function.
  • the thicknesses of these layers are appropriately selected in consideration of charge mobility, injected charge balance, interference of emitted light, and the like, and are not particularly limited. In this embodiment mode, the thickness is preferably 1 nm to 500 nm, more preferably 5 nm to 200 nm.
  • FIG. 2 is a diagram for explaining the size of the contact hole 17.
  • FIG. 2A shows, for example, a case where the contact hole 17 is viewed from the vertical direction of the light emitting surface of the light emitting layer 15 with respect to the substrate 11, and the cross-sectional shape is a quadrangle, and FIG. This is a case where the shape is a regular hexagon.
  • the size of the contact hole 17 is the minimum circle (minimum inclusion circle) that includes the above-described cross-sectional shape when the contact hole 17 is viewed in plan view. ) The diameter of 17a is used.
  • the size of the contact hole 17 is set to be the first conductivity. Smaller is desirable as long as an electrical connection between the layer 12 and the second conductive layer 14 is sufficiently possible. From such a viewpoint, it is preferable that the minimum inner circle 17a has a diameter of 0.01 ⁇ m to 2 ⁇ m.
  • the diameter of the cylinder is preferably 0.01 ⁇ m to 2 ⁇ m.
  • the ratio of the total area occupied by the plurality of contact holes 17 is 0.1 or less with respect to the area of the light emitting region. It is preferable that it is 0.001 to 0.1. When the ratio of the total area occupied by the plurality of contact holes 17 is within the above-described range, light emission with high luminance can be obtained.
  • the number of the contact holes 17 formed in one of the light emitting region comprises at least 10 2 or more, it is preferred that preferably 10 4 or more.
  • the number of contact holes 17 is preferably in a range in which the ratio of the area occupied by the contact holes 17 on the light emitting region surface is 0.1 or less, as described above. Since FIG. 1 is a schematic diagram, it does not necessarily represent the ratio of these numerical values.
  • the plurality of contact holes 17 may be uniformly distributed or unevenly distributed in the light emitting region depending on a desired light emitting form.
  • the arrangement of the plurality of contact holes 17 in the light emitting region may be regular or irregular.
  • the plurality of contact holes 17 are regularly arranged.
  • the regular arrangement for example, an arrangement of a cubic lattice or a hexagonal lattice can be given. With such an arrangement, in the electroluminescent element 10 to which the present exemplary embodiment is applied, the light emitting portion is formed on the smooth dielectric layer 13, and the uniformity of light emission in the light emitting region can be improved.
  • the present invention is not limited to this.
  • the first conductive layer 12 may be a cathode layer
  • the third conductive layer 16 may be an anode layer.
  • FIG. 3 is a diagram illustrating a method for manufacturing the electroluminescent element 10.
  • the first conductive layer 12 and the dielectric layer 13 are sequentially stacked on the substrate 11.
  • resistance heating vapor deposition, electron beam vapor deposition, sputtering, ion plating, CVD, or the like can be used.
  • a coating film forming method that is, a method in which a target material is dissolved in a solvent and then dried
  • a spin coating method that is, a dip coating method, an ink jet method, a printing method
  • contact holes 17 are formed in the dielectric layer 13.
  • the contact hole 17 can be formed by a method using photolithography. As shown in FIG. 3B, first, a photoresist solution is applied on the dielectric layer 13, and the excess photoresist solution is removed by spin coating or the like to form a resist layer 71.
  • a mask on which a predetermined pattern for forming the contact hole 17 is drawn is put on the photoresist layer 71, and ultraviolet (Ultra violet: UV), electron beam (Electron) is applied.
  • the photoresist layer 71 is exposed by, for example, Beam: EB).
  • Beam: EB Beam
  • a pattern of the contact hole 17 that is the same size as the mask pattern is formed.
  • reduction exposure for example, exposure using a stepper
  • a pattern of contact holes 17 reduced with respect to the mask pattern is formed.
  • the unexposed portion of the photoresist layer 71 is removed using a developing solution, the photoresist layer 71 in the pattern portion is removed, and a part of the dielectric layer 13 is exposed.
  • the exposed portion of the dielectric layer 13 is removed by etching to form a contact hole 17.
  • a part of the first conductive layer 12 provided below the dielectric layer 13 may also be removed by etching.
  • etching either dry etching or wet etching can be used. Examples of dry etching include reactive ion etching (RIE) and inductively coupled plasma etching. Examples of wet etching include a method of immersing in dilute hydrochloric acid or dilute sulfuric acid.
  • the layer through which the contact hole 17 penetrates can be selected by adjusting the etching conditions (for example, processing time, gas used, pressure, substrate temperature, etc.).
  • the contact hole 17 can also be formed by a nanoimprint method. Specifically, after the photoresist layer 71 is formed on the dielectric layer 13, a mask having a convex pattern drawn on the surface of the photoresist layer 71 is pressed with pressure. In this state, the resist layer 71 is cured by applying heat or light irradiation or heating and light irradiation to the photoresist layer 71. Next, when the mask is removed, the contact hole 17 pattern corresponding to the convex pattern of the mask is formed on the surface of the photoresist layer 71. Subsequently, the contact hole 17 is formed by performing the etching described above.
  • the second conductive layer 14, the light emitting layer 15, and the third conductive layer 16 are sequentially stacked on the dielectric layer 13 in which the contact holes 17 are formed.
  • These layers are formed by a method similar to the method for forming the first conductive layer 12 or the dielectric layer 13.
  • the second conductive layer 14 is preferably formed by a coating film forming method. When the coating film forming method is employed, the material constituting the second conductive layer 14 can be easily filled in the contact hole 17.
  • the electroluminescent element 10 can be manufactured through the above steps. In addition, it is preferable to use the electroluminescent element 10 stably for a long period of time and to attach a protective layer or a protective cover (not shown) for protecting the electroluminescent element 10 from the outside.
  • a protective layer polymer compounds, metal oxides, metal fluorides, metal borides, silicon compounds such as silicon nitride and silicon oxide, and the like can be used. And these laminated bodies can also be used.
  • a glass plate, a plastic plate whose surface has been subjected to low water permeability treatment, a metal, or the like can be used.
  • thermosetting resin or a photocurable resin is attached to the element substrate and sealed.
  • a spacer because a predetermined space can be maintained and the electroluminescent element 10 can be prevented from being damaged. If an inert gas such as nitrogen, argon or helium is sealed in this space, it becomes easy to prevent oxidation of the third conductive layer 16 provided on the outermost side. Furthermore, by installing a desiccant such as barium oxide in this space, the damage given to the electroluminescent element 10 by moisture adsorbed in the series of manufacturing steps described above is reduced.
  • the electroluminescent element 10 to which this exemplary embodiment is applied can be used for a display device, a lighting device, and the like, for example.
  • a display apparatus For example, what is called a passive matrix type display apparatus is mentioned.
  • a passive matrix type display device is usually formed on a display device substrate, a plurality of anode wirings arranged in parallel on the display device substrate and made of ITO (Indium Tin Oxide) or the like, and an end of the anode wiring.
  • the insulating film is provided with a rectangular opening so as to expose a part of the anode wiring, and the plurality of openings are arranged in a matrix on the anode wiring.
  • the electroluminescent element 10 is provided between the anode wiring and the cathode wiring.
  • Each opening serves as a pixel, and a display area is formed corresponding to the opening.
  • the display device substrate is bonded to the sealing plate via a sealing material, and the space where the electroluminescent element 10 is provided is sealed.
  • the display device having such a structure can supply a current to the electroluminescent element 10 via the anode auxiliary wiring and the cathode auxiliary wiring by the driving device, thereby causing the light emitting layer to emit light and emitting light.
  • An image can be displayed on the display device by controlling light emission and non-light emission of the electroluminescent element corresponding to the predetermined pixel by the control device.
  • the lighting device normally supplies a current between the first conductive layer 12 and the third conductive layer 16 of the electroluminescent element 10 by a lighting circuit having a DC power supply and a control circuit therein,
  • the light emitting layer 15 emits light. Then, the light emitted from the light emitting layer 15 is taken out through the substrate 11 and used as illumination light.
  • the light emitting layer 15 may be made of a light emitting material that emits white light, and an electroluminescent element using a light emitting material that emits green light (G), blue light (B), and red light (R).
  • G green light
  • B blue light
  • R red light
  • a plurality of 10 may be provided, and their combined light may be white.
  • the electroluminescent element 10 was produced by the following method. First, on a glass substrate made of quartz glass (substrate 11: 25 mm square, thickness 1 mm), a first conductive film made of an ITO film having a thickness of 150 nm is formed using a sputtering apparatus (E-401s manufactured by Canon Anelva Co., Ltd.). The layer 12 and a dielectric layer 13 made of a silicon dioxide (SiO 2 ) film having a thickness of 50 nm were sequentially stacked. Subsequently, a photoresist (AZ Electronic Materials, Inc .: AZ1500) layer having a thickness of about 1 ⁇ m was formed on the dielectric layer 13 by spin coating.
  • a photoresist AZ Electronic Materials, Inc .: AZ1500
  • a mask A corresponding to a pattern in which a circle (plate thickness: 3 mm) is used as a base and circles are arranged in a hexagonal lattice pattern is manufactured, and a stepper exposure apparatus (Nikon, model NSR-1505i6) is used to make 1/5.
  • the photoresist layer was exposed to scale.
  • the exposed photoresist layer was developed with a 1.2% solution of tetramethylammonium hydroxide (TMAH): (CH 3 ) 4 NOH), and the photoresist layer was then patterned. Heat was applied for 10 minutes at (post bake treatment).
  • TMAH tetramethylammonium hydroxide
  • the photoresist layer was dry-etched.
  • the resist residue was removed with a resist removing solution, and a plurality of contact holes 17 penetrating the dielectric layer 13 made of the SiO 2 layer were formed.
  • the contact holes 17 have a cylindrical shape with a diameter of 1 ⁇ m, and are formed on the entire surface of the dielectric layer 13 in a hexagonal lattice pattern with a pitch of 4 ⁇ m.
  • a water suspension of a mixture of poly (3,4-ethylenedioxythiophene) (PEDOT) and polystyrene sulfonic acid (PSS) (mass ratio PEDOT: PSS 1: 6) on the dielectric layer 13.
  • PEDOT poly(3,4-ethylenedioxythiophene)
  • PSS polystyrene sulfonic acid
  • a liquid (content 1.5% by mass) was applied by spin coating (rotation speed: 3000 rpm), dried at 140 ° C. for 1 hour in a nitrogen atmosphere, and a second layer having a thickness of 20 nm on the dielectric layer 13.
  • the conductive layer 14 was formed.
  • the refractive index of the second conductive layer 14 was 1.5.
  • the refractive index represents the refractive index with respect to the sodium D line (589.3 nm) (hereinafter the same).
  • a 1.1% by mass xylene solution of the following compound (A) is applied onto the second conductive layer 14 by a spin coating method (rotation speed: 3000 rpm), and at 210 ° C. for 1 hour in a nitrogen atmosphere. It dried and formed the 20-nm-thick hole transport layer.
  • a xylene solution (solid content concentration: 1.6% by mass) containing the following compound (B), compound (C), and compound (D) at a mass ratio of 9: 1: 90 on the hole transport layer. ) was applied by spin coating (rotational speed: 3000 rpm) and dried at 140 ° C. for 1 hour in a nitrogen atmosphere to form a light emitting layer 15 having a thickness of 50 nm.
  • the refractive indexes of the hole transport layer and the light emitting layer 15 were both 1.7.
  • a cathode buffer layer (thickness 4 nm) made of sodium fluoride and a third conductive layer 16 (thickness 130 nm) made of aluminum are sequentially formed on the light emitting layer 15 by vapor deposition, and electroluminescent A nescent element 10 was produced.
  • the produced electroluminescent element 10 has a light emitting surface on the substrate 11 side of the light emitting layer 15 and has one continuous light emitting region. Further, when the electroluminescent element 10 was observed from the light emitting surface side (plan view), the number of the plurality of contact holes 17 in the light emitting region was about 2 ⁇ 10 7 . The ratio of the total area occupied by the plurality of contact holes 17 to the area of the light emitting region was 0.057.
  • the refractive index of the first conductive layer 12 made of ITO was 1.8
  • the refractive index of the dielectric layer 13 made of SiO 2 was 1.4.
  • An electroluminescent device was fabricated under the same conditions as in Example 1.
  • the produced electroluminescent element has a light emitting surface on the substrate 11 side of the light emitting layer 15 and one continuous light emitting region. Further, when this electroluminescent element was observed from the light emitting surface side (plan view), the number of the plurality of contact holes 17 in the light emitting region was about 2 ⁇ 10 7 . Further, the ratio of the total area occupied by the contact holes to the area of the light emitting region was 0.057.
  • the light emitting layer 15 had a refractive index of 1.7.
  • Example 3 After forming an ITO film having a thickness of 150 nm as the first conductive layer 12 on a glass substrate (substrate 11) made of quartz glass under the same conditions as in Example 1, the dielectric layer 13 was formed using a sputtering apparatus. A 50 nm-thick niobium pentoxide (Nb 2 O 5 ) layer (refractive index 2.0) was sequentially stacked to form a film. Next, after forming a photoresist layer having a thickness of 1 ⁇ m on the Nb 2 O 5 layer under the same conditions as in Example 1, a mask corresponding to a pattern in which circles are arranged in a hexagonal lattice using quartz as a base material.
  • Nb 2 O 5 niobium pentoxide
  • the photoresist layer was exposed to 1/5 scale with a stepper exposure apparatus. Thereafter, the photoresist layer was developed with a 1.2% solution of TMAH, and the photoresist layer was patterned by heating at 130 ° C. for 10 minutes.
  • RIE-200iP reactive ion etching apparatus manufactured by Samco Co., Ltd.
  • CHF3 a reactive gas
  • the photoresist layer was dry-etched.
  • the contact holes 17 have a columnar shape with a diameter of 0.5 ⁇ m, and are arranged in a hexagonal lattice pattern with a pitch of 1.6 ⁇ m on the entire surface of the Nb 2 O 5 layer and the ITO film.
  • a 20 nm ITO film was formed as the second conductive layer 14 on the entire surface of the Nb 2 O 5 layer and in the contact hole 17 by a sputtering apparatus.
  • the refractive index of the second conductive layer 14 was 1.8.
  • a hole transport layer, a light emitting layer 15, a cathode buffer layer, and a third conductive layer 16 are sequentially stacked on the second conductive layer 14 under the same conditions as in Example 1, thereby forming an electro A luminescent element was produced.
  • the produced electroluminescent element has a light emitting surface on the substrate 11 side of the light emitting layer 15 and one continuous light emitting region. Further, when the electroluminescent element was observed from the light emitting surface side (plan view), the number of contact holes 17 in the light emitting region was about 1.4 ⁇ 10 8 . Further, the ratio of the total area occupied by the plurality of contact holes 17 to the area of the light emitting region was 0.089.
  • Example 1 An electroluminescent device was produced under the same conditions as in Example 1 except that the mask C was used as a pattern mask when exposing the photoresist layer.
  • the produced electroluminescent element has a light emitting surface on the substrate 11 side of the light emitting layer 15 and one continuous light emitting region. Furthermore, it had a plurality of contact holes 17 formed in a cylindrical shape with a diameter of 2.5 ⁇ m and arranged in a hexagonal lattice pattern with a pitch of 5 ⁇ m on the entire surface of the SiO 2 layer.
  • the number of contact holes in the light emitting region was about 1.4 ⁇ 10 7 . Further, the ratio of the total area occupied by the plurality of contact holes 17 to the area of the light emitting region was 0.23.
  • Example 2 An ITO film having a thickness of 150 nm is formed as the first conductive layer 12 on a glass substrate (substrate 11) made of quartz glass under the same conditions as in Example 1, and then the dielectric layer 13 is formed using a vacuum evaporation apparatus.
  • a barium fluoride (BaF 2 ) layer (refractive index of 1.5) having a thickness of 50 nm was sequentially laminated.
  • a contact hole 17 is formed on the entire surface of the BaF 2 layer under the same conditions as in Example 1, and then the second conductive layer 14, hole transport layer, light emission under the same conditions as in Example 1.
  • the layer 15, the cathode buffer layer, and the third conductive layer 16 were sequentially stacked.
  • the second conductive layer 14 and with the refractive index of the light emitting layer 15 is 1.5 or more and 2.0 or less and the absolute value of the difference in refractive index between the dielectric layer 13 is 0.1 or more and, formed 10 2 or more per light emitting area
  • the electroluminescent elements in which the ratio of the total area occupied by the plurality of contact holes 17 is 0.1 or less with respect to the area of the light emitting region has the light emission efficiency (cd / A). It is 31 cd / A or more, and it can be seen that the drive voltage (V) is 6 V or less. In all of these, white light having a uniform luminance within the light emitting surface was visually observed.
  • the electroluminescent element (Comparative Example 1) in which the ratio of the total area occupied by the plurality of contact holes 17 is 0.23 (exceeding 0.1) with respect to the area of the light emitting region is light emitting. It can be seen that the efficiency (cd / A) stops at 28 cd / A and the drive voltage (V) increases to 6.6V. Furthermore, the electroluminescent element (Comparative Example 2) in which the absolute value of the difference between the refractive index of the second conductive layer 14 and the refractive index of the dielectric layer 13 is 0 (less than 0.1) is the drive voltage (Comparative Example 2). Although V) does not increase, it can be seen that the luminous efficiency (cd / A) remains at 25 cd / A.

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Abstract

　基板と、基板上に順に積層された第１の導電層、誘電体層、第２の導電層、発光層および第３の導電層を有する積層部と、を備え、誘電体層には、少なくとも誘電体層を貫通する複数のコンタクトホールが設けられ、第１の導電層および第２の導電層は、コンタクトホール内で電気的に接続し、第２の導電層および発光層の屈折率が１．５以上２．０以下であるとともに、其々の屈折率と誘電体層の屈折率との差の絶対値が０．１以上であり、発光層から発光する光が取り出される発光面側から見たとき、（ｉ）連続した発光領域を少なくとも１つ有し、（ｉｉ）コンタクトホールの個数は、１つの発光領域あたり１０２個以上であると共に、複数のコンタクトホールが占める合計の面積の割合が発光領域の面積に対して０．１以下となることを特徴とするエレクトロルミネッセント素子により、光部における発光面が平滑で、発光面内の輝度均―性が高く、製造が容易なエレクトロルミネッセント素子を提供する。

Description

エレクトロルミネッセント素子、エレクトロルミネッセント素子の製造方法、表示装置および照明装置
　本発明は、エレクトロルミネッセント素子、エレクトロルミネッセント素子の製造方法、表示装置および照明装置に関する。
　近年、エレクトロルミネセンス現象を利用したデバイスが重要度を増している。このようなデバイスとして、発光材料を層状に形成し、この発光層に陽極と陰極とからなる一対の電極を設けて電圧を印加することで発光を行わせるエレクトロルミネッセント素子が注目を集めている。このようなエレクトロルミネッセント素子は、陽極と陰極の間に電圧を印加することで、陽極と陰極からそれぞれ正孔と電子を注入し、注入された電子と正孔とが、発光層で結合することにより生じるエネルギーを利用して発光を行う。
　このエレクトロルミネッセント素子を表示装置として使用した場合、発光材料が自己発光であるため、表示装置としての応答速度が速く、視野角が広いという特徴を有する。さらに、エレクトロルミネッセント素子の構造上、表示装置の薄型化が容易になるという利点もある。また、発光材料として、例えば、有機物質を利用した有機発光素子の場合は、有機物質の選択によって色純度の高い光を発生させやすく、そのため、色再現域を広くとることが可能であるという特徴がある。
　さらに、エレクトロルミネッセント素子は、自色での発光も可能であり、面発光であることから、このエレクトロルミネッセント素子を照明装置に組み込んで利用する用途も提案されている。
　従来、エレクトロルミネッセント素子として、発光層を含む有機層を陽極と陰極とで挟むように形成し、これらの電極間に電圧を印加することによって、陽極と陰極とが重なった領域の発光層が発光するものが知られている。
　また、特許文献１には、電極の一方を半導体層と電気的に接続し、この半導体層ともう一方の電極との間に挟まれた発光層において発光する有機発光素子が開示されている。この有機発光素子では、発光した光を半導体層から外部へ取り出すことができるため、電極を不透明な材料で形成することができ、導電性が高く化学的に安定な金属を電極材料として用いることができる。
国際公開第００／６７５３１号パンフレット
　ここで、電極の一方を半導体層と電気的に接続し、この半導体層ともう一方の電極との間に挟まれた発光層から発光するエレクトロルミネッセント素子は、電極をパターニングした後に、電極と接して半導体層を形成する必要がある。そのため、電極を微細なパターンで形成した場合は、平滑な半導体層を電極間に形成することが難しくなり、発光面内の発光が不均―になりやすい。また、半導体層を平滑化するには、別途平滑化処理が必要となるため、製造工程が複雑になり、製造コストの増加につながる。
　上記の問題に鑑み、本発明の目的は、発光部における発光面が平滑で、発光面内の輝度均―性が高く、製造が容易なエレクトロルミネッセント素子を提供することである。
　すなわち、本発明は、以下、［１］～［１３］を含む。
　　［１］基板と、前記基板上に順に積層された第１の導電層、誘電体層、第２の導電層、発光層および第３の導電層を有する積層部と、を備え、前記誘電体層には、少なくとも当該誘電体層を貫通する複数のコンタクトホールが設けられ、前記第１の導電層および前記第２の導電層は、前記コンタクトホール内で電気的に接続し、前記第２の導電層および前記発光層の屈折率が１．５以上２．０以下であるとともに、其々の当該屈折率と前記誘電体層の屈折率との差の絶対値が０．１以上であり、前記発光層から発光する光が取り出される発光面側から見たとき、
　（ｉ）連続した発光領域を少なくとも１つ有し、
　（ｉｉ）前記コンタクトホールの個数は、１つの前記発光領域あたり１０２個以上であると共に、複数の当該コンタクトホールが占める合計の面積の割合が当該発光領域の面積に対して０．１以下となることを特徴とするエレクトロルミネッセント素子。
　　［２］複数の前記コンタクトホールが占める合計の面積の割合は、前記発光領域の面積に対して０．００１～０．１である項［１］に記載のエレクトロルミネッセント素子。
　　［３］前記コンタクトホールは、当該コンタクトホールを前記発光面側から平面視した場合の断面形状が、直径０．０１μｍ～２μｍの範囲である円に内包される大きさを有する項［１］または［２］に記載のエレクトロルミネッセント素子。
　　［４］前記コンタクトホールは、さらに前記第１の導電層を貫通して形成される項［１］乃至［３］の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
　　［５］前記第１の導電層、前記誘電体層および前記第２の導電層が、前記発光層で発光する光の波長に対して透明である項［１］乃至［４］の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
　　［６］前記第２の導電層および前記発光層の屈折率が、いずれも前記誘電体層の屈折率よりも大きい項［１］乃至［５］の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
　　［７］前記第２の導電層および前記発光層の屈折率が、いずれも前記誘電体層の屈折率よりも小さい項［１］乃至［５］の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
　　［８］前記第２の導電層は、導電性金属酸化物または導電性高分子化合物を含む項［１］乃至［７］の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
　　［９］、前記第２の導電層と第３の導電層の間に、正孔輸送層、正孔ブロック層及び電子輸送層から選ばれる少なくとも１層をさらに備える項［１］乃至［８］の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
　　［１０］連続した発光領域を有するエレクトロルミネッセント素子の製造方法であって、基板上に第１の導電層と誘電体層を順に形成する工程と、少なくとも前記誘電体層を貫通し、１つの前記発光領域当たりに形成される個数が１０２個以上であると共に、当該発光領域に占める合計の面積の割合が当該発光領域の面積に対して０．１以下となるように複数のコンタクトホールを設ける工程と、前記コンタクトホール内で前記第１の導電層と電気的に接続するように当該コンタクトホール内を充填しつつ、前記誘電体層の上に屈折率が１．５以上２．０以下であって当該屈折率と当該誘電体層の屈折率との差の絶対値が０．１以上である第２の導電層を形成する工程と、前記第２の導電層の上に、屈折率が１．５以上２．０以下であって当該屈折率と前記誘電体層の前記屈折率との差の絶対値が０．１以上である発光層を形成し、さらに第３の導電層を順に形成する工程と、を含むエレクトロルミネッセント素子の製造方法。
　　［１１］前記第２の導電層を塗布成膜法により形成する項［１０］に記載のエレクトロルミネッセント素子の製造方法。
　　［１２］項［１］乃至［９］の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子を備える表示装置。
　　［１３］項［１］乃至［９］の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子を備える照明装置。
　本発明によれば、発光効率および発光の均一性が高く、製造が容易なエレクトロルミネッセント素子等を提供できる。
本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子の発光領域の一例を説明する部分断面図である。 コンタクトホールの大きさを説明する図である。 エレクトロルミネッセント素子の製造方法の一例を説明する図である。
　以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。尚、本発明は、以下の実施の形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施することができる。すなわち、実施の形態の例に記載されている構成部品の寸法、材質、形状、その相対的配置等は、特に記載がない限り本発明の範囲を限定するものではなく、単なる説明例に過ぎない。また、使用する図面は、本実施の形態を説明するための一例であり、実際の大きさを表すものではない。各図面が示す部材の大きさや位置関係等は、説明を明確にするため誇張していることがある。また、本明細書において、「層上」等の「上」は、必ずしも上面に接触して形成される場合に限定されず、離間して上方に形成される場合や、層と層の間に介在層が存在する場合も包含する意味で使用する。
＜エレクトロルミネッセント素子＞
　図１は、本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子１０の発光領域の一例を説明する部分断面図である。
　図１に示したエレクトロルミネッセント素子１０は、基板１１と、基板１１上に形成された積層部１１０とを有している。積層部１１０は、基板１１側から、正孔を注入するための第１の導電層１２と、絶縁性の誘電体層１３と、誘電体層１３の上面を覆った第２の導電層１４と、正孔と電子が結合して発光する発光層１５と、電子を注入するための第３の導電層１６とが順に積層されている。
　図１に示すように、エレクトロルミネッセント素子１０の誘電体層１３には、当該誘電体層１３を貫通する複数のコンタクトホール１７が設けられている。それぞれのコンタクトホール１７内には、第２の導電層１４を構成する成分が充填されている。
　本実施の形態では、コンタクトホール１７には第２の導電層１４の成分だけが充填されている。これにより、第１の導電層１２と第２の導電層１４とは、コンタクトホール１７の内部で電気的に接続する。そのため、第１の導電層１２と第３の導電層１６との間に電圧を印加すると、第２の導電層１４と第３の導電層１６との間に電圧が印加され、発光層１５が発光する。
　この場合、発光層１５の基板１１側の面、または基板１１側とは反対側の第３の導電層１６側の面、あるいは、これらの両方の面が、エレクトロルミネッセント素子１０の外に光が取り出される発光面となる。また、エレクトロルミネッセント素子１０の基板１１の面側から平面視した場合、又は、エレクトロルミネッセント素子１０の第３の導電層１６の面側から平面視した場合、発光層１５は、連続した発光領域として発光する。
　尚、その他の実施形態として、コンタクトホール１７と接するように第２の導電層１４が形成され、さらに発光層１５等の他の成分が形成されることで、コンタクトホール１７が第２の導電層１４と他の成分によって充填されていても良い。
（基板１１）
　基板１１は、第１の導電層１２、誘電体層１３、第２の導電層１４、発光層１５及び第３の導電層１６を形成する支持体となるものである。基板１１には、通常、エレクトロルミネッセント素子１０の支持体として要求される機械的強度を満たす材料が用いられる。
　基板１１の材料としては、エレクトロルミネッセント素子１０の基板１１側から光を取り出したい場合（すなわち、基板１１側の面が、光を取出す発光面となる場合である。）、発光層１５で発光する光の波長に対して透明である材料であることが好ましい。具体的には、発光層１５で発光する光が可視光の場合、例えば、ソーダガラス、無アルカリガラス等のガラス；アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ナイロン樹脂等の透明プラスチック；シリコン等が挙げられる。
　尚、本実施の形態において、「発光層１５で発光する光の波長に対し透明である」とは、発光層１５から発する一定の波長範囲の光を透過させることができればよいという意味であり、可視光領域全域にわたり光透過性である必要はない。ただし、本実施の形態では、基板１１は、可視光として波長４５０ｎｍ～波長７００ｎｍの光を透過することが好ましい。また、透過率としては、発光強度が最大である波長において５０％以上であることが好ましく、７０％以上であることがさらに好ましい。
　エレクトロルミネッセント素子１０の基板１１側の面から光を取り出す必要がない場合、基板１１の材料としては、透明であるものに限られず、不透明なものも使用できる。具体的には、上記材料に加えて、銅、銀、金、白金、タングステン、チタン、タンタル、もしくはニオブの単体、またはこれらの合金、あるいはステンレス等からなる材料も使用することができる。
　基板１１の厚さは、要求される機械的強度にもより適宜選択されるが、好ましくは、０．１ｍｍ～１０ｍｍ、より好ましくは０．２５ｍｍ～２ｍｍである。
（第１の導電層１２）
　第１の導電層１２は、第３の導電層１６との間で電圧を印加し、第２の導電層１４を介して発光層１５に正孔を注入する。即ち、本実施の形態では、第１の導電層１２は陽極層である。第１の導電層１２に使用される材料としては、電気伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではない。本実施の形態では、通常、－５℃～８０℃の温度範囲でシート抵抗が１０００Ω以下であることが好ましく、１００Ω以下であることがさらに好ましい。
　このような条件を満たす材料として、例えば、導電性金属酸化物、金属、合金等が挙げられる。ここで、導電性金属酸化物としては、例えば、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、ＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛）、酸化スズ、酸化亜鉛等が挙げられる。金属としては、例えば、ステンレス、銅、銀、金、白金、タングステン、チタン、タンタル、ニオブ等が挙げられる。また、これらの金属を含む合金も使用できる。これらの材料の中でも、透明電極を形成するのに用いられる透明材料としては、ＩＴＯ、ＩＺＯ、酸化スズが好ましい。また、ポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体等の有機物からなる透明導電膜を用いてもよい。
　第１の導電層１２の厚さは、基板１１側の面が光を取出す発光面となる場合、高い光透過率を得るためには、２ｎｍ～３００ｎｍであることが好ましい。また、基板１１側から光を取り出す必要がない場合、例えば、２ｎｍ～２ｍｍの範囲で形成することができる。
　尚、基板１１は、第１の導電層１２と同一の材質を使用することもできる。この場合、基板１１は第１の導電層１２を兼ねてもよい。
（誘電体層１３）
　誘電体層１３は、第１の導電層１２上に積層され、発光層１５で発光する光に対して透明な材料が用いられる。
　誘電体層１３を構成する具体的な材料としては、例えば、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化アルミニウム等の金属窒化物；酸化珪素、酸化アルミニウム等の金属酸化物が挙げられる。さらに、ポリイミド、ポリフッ化ビニリデン、パリレン等の高分子化合物も使用可能である。
　誘電体層１３の厚さは、第１の導電層１２と第２の導電層１４との間の電気抵抗の増大を抑制するために１μｍを越えないことが好ましい。但し、誘電体層１３の厚さが過度に薄いと、後述の光の進行方向を変える効果が十分に得られないおそれがある。したがって、誘電体層１３の厚さとしては、好ましくは、１０ｎｍ～５００ｎｍ、さらに好ましくは５０ｎｍ～２００ｎｍで形成するのがよい。
　尚、誘電体層１３を貫通して形成されているコンタクトホール１７の形状は、特に限定されず、例えば、円柱形、四角柱形等が挙げられる。
　また、本実施の形態では、コンタクトホール１７は誘電体層１３のみを貫通するように形成されているが、この実施の形態に限定されない。例えば、さらに、コンタクトホール１７が第１の導電層１２を貫通して形成されていてもよい。
　誘電体層１３は、第２の導電層１４を通して発光層１５から入射する光を屈折し、光の進行方向を変えることによって、エレクトロルミネッセント素子１０の外へ取り出す光を増加させることができる。このためには、第２の導電層１４および発光層１５の屈折率がそれぞれ１．５以上２．０以下であり、且つ、それぞれの屈折率と誘電体層１３の屈折率との差（Δｎ）の絶対値が、それぞれ０．１以上であればよい。屈折率の差（Δｎ）の絶対値が大きいほど、光の進行方向は大きく変化する。すなわち、より多くの光をエレクトロルミネッセント素子１０の外へ取り出すことができるため、屈折率の差（Δｎ）の絶対値は０．２以上がより好ましい。
　また、第２の導電層１４の屈折率と発光層１５の屈折率が、いずれも誘電体層１３の屈折率よりも大きいか、または、いずれも誘電体層１３の屈折率よりも小さいことが好ましい。すなわち、例えば、誘電体層１３を形成する材料として、屈折率が１．４以下の低屈折率材料や２．１以上の高屈折率材料を用いることが好ましい。また、第２の導電層１４および発光層１５を形成する材料として、それぞれ、屈折率が１．７以上の材料を用いた場合、誘電体層１３を形成する材料として屈折率が１．６以下の材料を用いることが好ましい。尚、ここで屈折率は、ナトリウムＤ線（５８９．３ｎｍ）に対する屈折率を表す。但し、誘電体層１３、第２の導電層１４および発光層１５のいずれか１つの材料が、この波長（５８９．３ｎｍ）の光を透過しない材料である場合は、発光層１５で発光する光の強度が最大となる波長に対する屈折率を表す。
（第２の導電層１４）
　第２の導電層１４は、コンタクトホール１７の内部で第１の導電層１２と電気的に接続し、第１の導電層１２から受け取った正孔を発光層１５へ注入する。第２の導電層１４は、導電性金属酸化物または導電性高分子を含むことが好ましい。具体的には、光透過性を有するＩＴＯ、ＩＺＯ、酸化スズ等の導電性金属酸化物；導電性高分子化合物等の有機物からなる透明導電膜であることが好ましい。また、本実施の形態では、コンタクトホール１７の内部は、第２の導電層１４を形成する材料で充填されるため、コンタクトホール１７内表面への膜形成を容易にするために、第２の導電層１４は、塗布により成膜されることが好ましい。従って、この観点から、第２の導電層１４は、導電性高分子化合物等の有機物からなる透明導電膜であることが特に好ましい。尚、第２の導電層１４と第１の導電層１２を同一の材料を用いて形成してもよい。
　第２の導電層１４の厚さは、基板１１側の面が光を取出す発光面となる場合、高い光透過率を得るため、２ｎｍ～３００ｎｍであることが好ましい。
　また、本実施の形態では、発光層１５への正孔の注入を容易にする層（例えば、正孔注入層等）を、第２の導電層１４の発光層１５と接触する表面上に設けてもよい。このような層としては、具体的には、フタロシアニン誘導体、ポリチオフェン誘導体等の導電性高分子、アモルファスカーボン、フッ化カーボン、ポリアミン化合物等からなる１ｎｍ～２００ｎｍの層；金属酸化物、金属フッ化物、有機絶縁材料等からなる平均膜厚１０ｎｍ以下の層等が挙げられる。
（発光層１５）
　発光層１５は、電圧を印加することにより光を発する発光材料を含む。発光層１５に含まれる発光材料としては、有機材料および無機材料のいずれも用いることができる。有機材料（発光性有機材料）の場合、低分子化合物（発光性低分子化合物）及び高分子化合物（発光性高分子化合物）のいずれをも使用することができる。発光性有機材料としては、リン光性有機化合物および金属錯体が好ましい。
　本実施の形態においては、発光層１５の発光効率を向上させる観点から、シクロメタル化錯体を用いることが特に望ましい。シクロメタル化錯体としては、例えば、２－フェニルピリジン誘導体、７，８－ベンゾキノリン誘導体、２－（２－チエニル）ピリジン誘導体、２－（１－ナフチル）ピリジン誘導体、２－フェニルキノリン誘導体等の配位子を有するイリジウム、パラジウムおよび白金等の錯体が挙げられる。これらの中でも、イリジウム錯体が特に好ましい。シクロメタル化錯体は、シクロメタル化錯体を形成するのに必要な配位子以外に、他の配位子を有していてもよい。
　発光性高分子化合物としては、例えば、ポリ－ｐ－フェニレンビニレン（ＰＰＶ）誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリチオフェン誘導体等のπ共役系の高分子化合物；低分子色素とテトラフェニルジアミンやトリフェニルアミンを主鎖や側鎖に導入したポリマー等が挙げられる。発光性高分子化合物と発光性低分子化合物とを併用することもできる。
　発光層１５は発光材料とともにホスト材料を含み、ホスト材料中に発光材料が分散されている場合もある。このようなホスト材料は電荷輸送性を有していることが好ましく、正孔輸送性化合物や電子輸送性化合物であることが好ましい。尚、正孔輸送性化合物や電子輸送性化合物としては公知の材料を用いることができる。
　発光層１５の厚さは、電荷の移動度や注入電荷のバランス、発光する光の干渉等を考慮して適宜選択され特に限定されない。本実施の形態では、好ましくは１ｎｍ～１μｍ、より好ましくは２ｎｍ～５００ｎｍ、特に好ましくは５ｎｍ～２００ｎｍである。
（第３の導電層１６）
　第３の導電層１６は、第１の導電層１２との間で電圧を印加し、発光層１５に電子を注入する。即ち、本実施の形態では第３の導電層１６は、陰極層である。
　第３の導電層１６に使用される材料としては、第１の導電層１２と同様に電気伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではない。本実施の形態では、仕事関数が低く、かつ化学的に安定なものが好ましい。具体的には、Ａｌ；ＡｌＬｉ等のＡｌとアルカリ金属の合金；ＭｇＡｌ合金等のＡｌとＭｇの合金；ＡｌＣａ等のＡｌとアルカリ土類金属の合金等の材料を例示することができる。
　ただし、第３の導電層１６の材料は、エレクトロルミネッセント素子１０の第３の導電層１６側から光を取り出したい場合（すなわち、第３の導電層１６側の面が光を取出す発光面となる場合である。）は、例えば、第１の導電層１２と同様な発光光に対して透明な材料を用いることが好ましい。
　第３の導電層１６の厚さは０．０１μｍ～１μｍが好ましく、０．０５μｍ～０．５μｍがより好ましい。
　本実施の形態では、第３の導電層１６から発光層１５への電子の注入障壁を下げて電子の注入効率を上げる目的で、陰極バッファ層（図示せず）を、第３の導電層１６に隣接して設けてもよい。陰極バッファ層は、第３の導電層１６より仕事関数の低いことが必要であり、金属材料が好適に用いられる。このような金属材料としては、例えば、アルカリ金属（Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ）、Ｍｇおよびアルカリ土類金属（Ｓｒ、Ｂａ、Ｃａ）、希土類金属（Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｙｂ）、またはこれらの金属のフッ化物、塩化物、酸化物から選ばれる化合物もしくは２つ以上の混合物を使用することができる。陰極バッファ層の厚さは０．０５ｎｍ～５０ｎｍが好ましく、０．１ｎｍ～２０ｎｍがより好ましく、０．５ｎｍ～１０ｎｍがより一層好ましい。
　さらに、本実施の形態では、第２の導電層１４と第３の導電層１６の間に、発光層１５以外の層が形成されていてもよい。このような層としては、例えば、正孔輸送層、正孔ブロック層、電子輸送層等が例示される。これらの各層は、それぞれの機能に応じ、公知の電荷輸送性材料等を用いて形成される。また、これらの各層の厚さは、電荷の移動度や注入電荷のバランス、発光する光の干渉等を考慮して適宜選択され、特に限定されない。本実施の形態では、好ましくは１ｎｍ～５００ｎｍ、より好ましくは５ｎｍ～２００ｎｍである。
（コンタクトホール１７）
　図２は、コンタクトホール１７の大きさを説明する図である。図２（ａ）は、例えば、コンタクトホール１７を発光層１５の発光面を基板１１に対して鉛直方向から平面視した場合、断面形状が四角形の場合であり、図２（ｂ）は、断面形状が正六角形の場合である。本実施の形態では、コンタクトホール１７の大きさは、図２（ａ）及び（ｂ）に示すように、コンタクトホール１７を平面視した場合の上述した断面形状を内包する最小円（最小内包円）１７ａの直径を用いて表している。
　本実施の形態において、誘電体層１３上に形成される発光層１５の面積を大きくし、エレクトロルミネッセント素子１０の輝度を高くする観点から、コンタクトホール１７の大きさは、第１の導電層１２と第２の導電層１４との間で電気的な接続が十分可能である限りにおいて、より小さいことが望ましい。
　このような観点から、最小内包円１７ａの直径は、０．０１μｍ～２μｍであることが好ましい。例えば、コンタクトホール１７が円柱形状である場合、その円柱の直径は０．０１μｍ～２μｍであることが好ましい。
　本実施の形態では、発光層１５の発光面側から誘電体層１３を平面視した場合、複数のコンタクトホール１７が占める合計の面積の割合が、発光領域の面積に対して０．１以下であることが好ましく、０．００１～０．１であることが特に好ましい。複数のコンタクトホール１７が占める合計の面積の割合が上述した範囲内の場合、輝度が高い発光を得ることが可能となる。
　本実施の形態では、１つの発光領域に形成されるコンタクトホール１７の個数は、少なくとも１０２個以上、好ましくは１０４個以上であることが好ましい。但し、コンタクトホール１７の個数は、前述したとおり、発光領域面におけるコンタクトホール１７の占める面積の割合が０．１以下となる範囲であることが好ましい。尚、図１は模式図であるので必ずしもこれら各数値の比を表すものとしていない。
　本実施の形態において、複数のコンタクトホール１７は、所望の発光形態により、発光領域内で均一に分布していても不均一に分布していてもよい。また、発光領域内における複数のコンタクトホール１７の配列は、規則的であっても不規則的であってもよい。但し、製造上の観点から、複数のコンタクトホール１７が規則的に配列されていることが好ましい。規則的な配列の例としては、例えば、立方格子状や六方格子状の配列を挙げることができる。このような配列により、本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子１０では、平滑な誘電体層１３上に発光部分が形成され、発光領域における発光の均一性を高めることができる。
　尚、上述した例では、第１の導電層１２を陽極層とし、第３の導電層１６を陰極層とする例について説明を行なつたがこれに限られるものではなく、第１の導電層１２を陰極層とし、第３の導電層１６を陽極層としてもよい。
＜エレクトロルミネッセント素子の製造方法＞
　次に、エレクトロルミネッセント素子の製造方法について、図１に示したエレクトロルミネッセント素子１０の場合を例に挙げて説明する。
　図３は、エレクトロルミネッセント素子１０の製造方法について説明する図である。
　先ず、図３（ａ）に示すように、基板１１上に、第１の導電層１２及び誘電体層１３を順に積層する。これらの層を形成するには、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法等を用いることができる。また、塗布成膜方法（即ち、目的とする材料を溶剤に溶解させた状態で基板に塗布し乾燥する方法。）が可能な場合は、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法等の方法を用いて成膜することも可能である。
　次に、誘電体層１３にコンタクトホール１７を形成する。コンタクトホール１７の形成には、例えば、フォトリソグラフィを用いる方法が挙げられる。
　図３（ｂ）に示すように、先ず、誘電体層１３上にフォトレジスト液を塗布し、スピンコート等により余分なフォトレジスト液を除去してレジスト層７１を形成する。
　続いて、図３（ｃ）に示すように、コンタクトホール１７を形成するための所定のパターンが描画されたマスクをフォトレジスト層７１上に被せ、紫外線（Ｕｌｔｒａ　ｖｉｏｌｅｔ：ＵＶ）、電子線（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ　Ｂｅａｍ：ＥＢ）等によりフォトレジスト層７１を露光する。ここで、等倍露光（例えば、接触露光やプロキシミティ露光の場合）を行うと、マスクパターンと等倍のコンタクトホール１７のパターンが形成される。また、縮小露光（例えば、ステッパーを使用した露光の場合）を行うと、マスクパターンに対して縮小されたコンタクトホール１７のパターンが形成される。次に、現像液を用いてフォトレジスト層７１の未露光部分を除去すると、パターンの部分のフォトレジスト層７１が除去され、誘電体層１３の一部が露出する。
　次に、図３（ｄ）に示すように、誘電体層１３の露出した部分をエッチングにより除去し、コンタクトホール１７を形成する。この場合、誘電体層１３の下側に設けた第１の導電層１２の一部もエッチングにより除去してもよい。エッチングは、ドライエッチングとウェットエッチングの何れをも使用することができる。ドライエッチングとしては、反応性イオンエッチング（Ｒｅａｃｔｉｖｅ　Ｉｏｎ　Ｅｔｃｈｉｎｇ：ＲＩＥ）や誘導結合プラズマエッチングが挙げられる。また、ウェットエッチングとしては、希塩酸や希硫酸に浸漬する方法等が挙げられる。尚、エッチングを行う際、エッチングの条件（例えば、処理時間、使用ガス、圧力、基板温度等）を調節することにより、コンタクトホール１７が貫通する層を選択することができる。
　また、コンタクトホール１７は、ナノインプリント法により形成することもできる。具体的には、誘電体層１３上にフォトレジスト層７１を形成した後、フォトレジスト層７１表面に凸パターンが描画されたマスクを、圧力をかけて押し当てる。そしてこの状態で、フォトレジスト層７１に、加熱または光照射あるいは加熱および光照射を施すことにより、レジスト層７１を硬化させる。次に、マスクを除去すると、フォトレジスト層７１表面にマスクの凸パターンに対応するコンタクトホール１７のパターンが形成される。続いて、前述したエッチングを行うことにより、コンタクトホール１７が形成される。
　次いで、図３（ｅ）に示すように、コンタクトホール１７が形成された誘電体層１３上に、第２の導電層１４、発光層１５及び第３の導電層１６を順に積層する。これらの層は、第１の導電層１２または誘電体層１３の形成方法と同様の手法により形成される。尚、本実施の形態では、第２の導電層１４は塗布成膜方法により形成することが好ましい。塗布成膜方法を採用すると、コンタクトホール１７内部に第２の導電層１４を構成する材料を容易に充填することができる。
　以上の工程により、エレクトロルミネッセント素子１０を製造することができる。尚、エレクトロルミネッセント素子１０を長期安定的に用い、エレクトロルミネッセント素子１０を外部から保護するための保護層や保護カバー（図示せず）を装着することが好ましい。保護層としては、高分子化合物、金属酸化物、金属フッ化物、金属ホウ化物や、窒化ケイ素、酸化ケイ素等のケイ素化合物等を用いることができる。そして、これらの積層体も用いることができる。また、保護カバーとしては、ガラス板、表面に低透水率処理を施したプラスチック板、金属等を用いることができる。このような保護カバーは、熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂で素子基板と貼り合わせて密閉する方法を採ることが好ましい。またこの際に、スペーサを用いることで所定の空間を維持することができ、エレクトロルミネッセント素子１０が傷つくのを防止できるため好ましい。そして、この空間に窒素、アルゴン、ヘリウムのような不活性なガスを封入すれば、最も外側に設けた第３の導電層１６の酸化を防止しやすくなる。さらに、酸化バリウム等の乾燥剤をこの空間内に設置することにより、上述した一連の製造工程において吸着した水分がエレクトロルミネッセント素子１０に与えるダメージが軽減される。
　本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子１０は、例えば、表示装置、照明装置等に使用することができる。
　表示装置としては特に限定されないが、例えば、いわゆるパッシブマトリクス型の表示装置が挙げられる。パッシブマトリクス型の表示装置は、通常、表示装置基板と、表示装置基板上に平行に配置されＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ　Ｔｉｎ　Ｏｘｉｄｅ）等により構成された複数の陽極配線と、陽極配線の端部上に形成され陽極配線と電気的に接続される陽極補助配線と、陽極配線と直交するように配設されＡｌ又はＡｌ合金により構成された複数の陰極配線と、陰極配線の端部上に形成され陰極配線と電気的に接続される陰極補助配線と、陽極配線を覆うように形成された絶縁膜と、絶縁膜上に陽極配線と垂直な方向に沿って形成され複数の陰極配線を空間的に分離する複数の陰極隔壁とを備えている。絶縁膜には、陽極配線の一部を露出するように矩形状の開口部が設けられ、複数の開口部は、陽極配線上にマトリクス状に配置されている。
　この開口部において、陽極配線と陰極配線の間にエレクトロルミネッセント素子１０が設けられる。そして、それぞれの開口部が画素となり、開口部に対応して表示領域が形成される。表示装置基板は、封止プレートとシール材を介して貼り合わせられ、エレクトロルミネッセント素子１０が設けられた空間が封止されている。
　このような構造の表示装置は、駆動装置により陽極補助配線と陰極補助配線を介してエレクトロルミネッセント素子１０に電流を供給し、発光層を発光させ、光を出射させることができる。そして、所定の画素に対応したエレクトロルミネッセント素子の発光と非発光を制御装置により制御することにより表示装置に画像を表示させることができる。
　また、照明装置は、通常、直流電源と制御回路を内部に備える点灯回路により、エレクトロルミネッセント素子１０の第１の導電層１２と第３の導電層１６との間に電流を供給し、発光層１５を発光させる。そして、発光層１５において発光した光を基板１１を通し外部に取り出し、照明光として利用する。発光層１５は白色光を出射する発光材料より構成されていてもよく、また緑色光（Ｇ）、青色光（Ｂ）、赤色光（Ｒ）を出射する発光材料を使用したエレクトロルミネッセント素子１０をそれぞれ複数個設け、それらの合成光が白色となるようにしてもよい。
　以下、実施例に基づき本発明をさらに詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
（エレクトロルミネッセント素子の作製と特性の評価）
　以下の実施例１～３、比較例１，２においてそれぞれ作製したエレクトロルミネッセント素子に直流電源（ケースレーインスツルメンツ株式会社製、型式ＳＭ２４００）により電圧を印加し、３００ｃｄ／ｍ２の平均輝度で点灯させたときの発光効率（ｃｄ／Ａ）及び駆動電圧（Ｖ）を測定した。測定結果を表１に示す。尚、表１には、エレクトロルミネッセント素子を構成する各層の屈折率、発光領域当たりコンタクトホールの個数（個）及び発光領域に占める割合（占有率）を併せて記載した。
（実施例１）
　以下の方法によりエレクトロルミネッセント素子１０を作製した。
　先ず、石英ガラスからなるガラス基板（基板１１：２５ｍｍ角、厚さ１ｍｍ）上に、スパッタ装置（キヤノンアネルバ株式会社製Ｅ－４０１ｓ）を用いて、厚さ１５０ｎｍのＩＴＯ膜からなる第１の導電層１２と、厚さ５０ｎｍの二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）膜からなる誘電体層１３を順に積層して成膜した。続いて、誘電体層１３上に、スピンコート法により厚さ約１μｍのフォトレジスト（ＡＺエレクトロニックマテリアルズ株式会社製：ＡＺ１５００）層を成膜した。
　続いて、石英（板厚３ｍｍ）を基材とし、円を六方格子状に配置したパターンに対応するマスクＡを作製し、ステッパー露光装置（ニコン製、型式ＮＳＲ－１５０５ｉ６）を用い、１／５縮尺でフォトレジスト層を露光した。次に、露光したフォトレジスト層をテトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド（Ｔｅｔｒａｍｅｔｈｙｌ　ａｍｍｏｎｉｕｍ　ｈｙｄｒｏｘｉｄｅ（ＴＭＡＨ）：（ＣＨ３）４ＮＯＨ））１．２％液により現像し、フォトレジスト層をパターン化し、その後、１３０℃で１０分間熱を加えた（ポストベイク処理）。
　次に、反応性イオンエッチング装置（サムコ株式会社製ＲＩＥ－２００ｉＰ）により、反応ガスとしてＣＨＦ３を使用し、圧力０．３Ｐａ、出力Ｂｉａｓ／ＩＣＰ＝５０／１００（Ｗ）の条件で１８分間反応させ、フォトレジスト層にドライエッチング処理を施した。次いで、レジスト除去液によりレジスト残渣を除去し、ＳｉＯ２層からなる誘電体層１３を貫通する複数のコンタクトホール１７を形成した。このコンタクトホール１７は直径１μｍの円柱状であり、誘電体層１３の全面に４μｍピッチで六方格子状に配列して形成された。
　続いて、誘電体層１３上に、ポリ（３，４－エチレンジオキシチオフェン）（ＰＥＤＯＴ）とポリスチレンスルホン酸（ＰＳＳ）との混合物（質量比でＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ＝１：６）の水懸濁液（含有量１．５質量％）を、スピンコート法（回転数：３０００ｒｐｍ）により塗布し、窒素雰囲気下、１４０℃で１時間乾燥し、誘電体層１３上に厚さが２０ｎｍの第２の導電層１４を形成した。第２の導電層１４の屈折率は１．５であった。尚、屈折率はナトリウムＤ線（５８９．３ｎｍ）に対する屈折率を表す（以下、同様）。
　次に、第２の導電層１４上に、以下に示す化合物（Ａ）の１．１質量％キシレン溶液をスピンコート法（回転数：３０００ｒｐｍ）により塗布し、窒素雰囲気下、２１０℃で１時間乾燥し、厚さ２０ｎｍの正孔輸送層を形成した。
　続いて、上記の正孔輸送層上に、以下に示す化合物（Ｂ）、化合物（Ｃ）、化合物（Ｄ）を質量比９：１：９０で含むキシレン溶液（固形分濃度１．６質量％）をスピンコート法（回転数：３０００ｒｐｍ）により塗布し、窒素雰囲気下、１４０℃で１時間乾燥し、厚さ５０ｎｍの発光層１５を形成した。正孔輸送層および発光層１５の屈折率はいずれも１．７であった。
　さらに、蒸着法により、上記の発光層１５上に、フッ化ナトリウムからなる陰極バッファ層（厚さ４ｎｍ）とアルミニウムからなる第３の導電層１６（厚さ１３０ｎｍ）を順に成膜し、エレクトロルミネッセント素子１０を作製した。
　作製したエレクトロルミネッセント素子１０は、発光層１５の基板１１側を発光面とし、連続した発光領域を１つ有している。また、このエレクトロルミネッセント素子１０を発光面側から観察（平面視）したところ、前記発光領域中の複数のコンタクトホール１７の数は約２×１０７個であった。また、当該発光領域の面積に対して複数のコンタクトホール１７が占める合計の面積の割合は０．０５７であった。尚、ＩＴＯからなる第１の導電層１２の屈折率は１．８であり、ＳｉＯ２からなる誘電体層１３の屈折率は１．４であった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
（実施例２）
　発光層１５の組成を、以下に示す化合物（Ｅ）：化合物（Ｆ）：化合物（Ｇ）：化合物（Ｄ）＝１０：０．４：０．６：８９（質量比）とし、その他は実施例１と同様の条件にしてエレクトロルミネッセント素子を作製した。作製されたエレクトロルミネッセント素子は、発光層１５の基板１１側を発光面とし、連続した発光領域を１つ有している。また、このエレクトロルミネッセント素子を発光面側から観察（平面視）したところ、発光領域中の複数のコンタクトホール１７の数は約２×１０７個であつた。また、当該発光領域の面積に対してコンタクトホールが占める合計の面積の割合は０．０５７であった。尚、発光層１５の屈折率は１．７であった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
（実施例３）
　実施例１と同様の条件で、石英ガラスからなるガラス基板（基板１１）上に、第１の導電層１２として厚さ１５０ｎｍのＩＴＯ膜を形成した後、スパッタ装置を用いて誘電体層１３として厚さ５０ｎｍの五酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）層（屈折率２．０）を順に積層して成膜した。
　次に、実施例１と同様の条件で、Ｎｂ２Ｏ５層上に厚さ１μｍのフォトレジスト層を成膜した後、石英を基材とし円を六方格子状に配置したパターンに対応するマスクＢを用いて、ステッパー露光装置にて１／５縮尺でフォトレジスト層を露光した。その後、ＴＭＡＨの１．２％液によりフォトレジスト層を現像し、１３０℃で１０分間加熱することでフォトレジスト層をパターン化した。
　続いて、反応性イオンエッチング装置（サムコ株式会社製ＲＩＥ－２００ｉＰ）により、反応性ガスとしてＣＨＦ３を使用し、圧力０．３Ｐａ、出力Ｂｉａｓ／ＩＣＰ＝１００／１００（Ｗ）の条件で１８分間反応させ、フォトレジスト層にドライエッチング処理を行った。その後、反応性ガスをＣｌ３とＳｉＣｌ４の混合ガスに変更し、圧力１Ｐａ、出力Ｂｉａｓ／ＩＣＰ＝２００／１００（Ｗ）の条件で５分間反応させ、さらに、ドライエッチング処理を継続した。その後、レジスト除去液によりレジスト残渣を除去し、Ｎｂ２Ｏ５層（誘電体層１３）およびＩＴＯ膜（第１の導電層１２）を貫通する複数のコンタクトホール１７を形成した。このコンタクトホール１７は直径０．５μｍの円柱状であり、Ｎｂ２Ｏ５層およびＩＴＯ膜の全面に１．６μｍピッチで六方格子状に配列して形成された。
　次に、スパッタ装置により、Ｎｂ２Ｏ５層上およびコンタクトホール１７内の全面に、第２の導電層１４として２０ｎｍのＩＴＯ膜を形成した。第２の導電層１４の屈折率は１．８であった。
　続いて、実施例１と同様の条件で、第２の導電層１４上に、正孔輸送層、発光層１５、陰極バッファ層および第３の導電層１６を順に積層して形成することでエレクトロルミネッセント素子を作製した。
　作製されたエレクトロルミネッセント素子は、発光層１５の基板１１側を発光面とし、連続した発光領域を１つ有している。また、このエレクトロルミネッセント素子を発光面側から観察（平面視）したところ、前記発光領域中のコンタクトホール１７の数は約１．４×１０８個であつた。また、当該発光領域の面積に対して複数のコンタクトホール１７が占める合計の面積の割合は０．０８９であった。
（比較例１）
　フォトレジスト層に露光する際のパターンマスクとしてマスクＣを用いたほかは実施例１と同様の条件でエレクトロルミネッセント素子を作製した。
　作製されたエレクトロルミネッセント素子は、発光層１５の基板１１側を発光面とし、連続した発光領域を１つ有している。さらに、直径２．５μｍの円柱状でＳｉＯ２層の全面に５μｍのピッチで六方格子状に配列して形成された複数のコンタクトホール１７を有していた。このエレクトロルミネッセント素子を発光面側から観察（平面視）したところ、前記発光領域中のコンタクトホールの数は約１．４×１０７個であった。また、当該発光領域の面積に対して複数のコンタクトホール１７が占める合計の面積の割合は０．２３であった。
（比較例２）
　実施例１と同様の条件で、石英ガラスからなるガラス基板（基板１１）上に、第１の導電層１２として厚さ１５０ｎｍのＩＴＯ膜を形成した後、真空蒸着装置を用いて誘電体層１３として厚さ５０ｎｍのフッ化バリウム（ＢａＦ２）層（屈折率１．５）を順に積層して成膜した。
　次に、実施例１と同様の条件で、ＢａＦ２層の全面にコンタクトホール１７を形成し、続いて、実施例１と同様の条件で、第２の導電層１４、正孔輸送層、発光層１５、陰極バッファ層および第３の導電層１６を順に積層して形成した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表１に示す結果から、誘電体層１３に複数のコンタクトホール１７を形成し、発光層１５の基板１１側に連続的な発光領域を有するエレクトロルミネッセント素子において、第２の導電層１４および発光層１５の屈折率が１．５以上２．０以下であるとともに誘電体層１３との屈折率の差の絶対値が０．１以上であり、且つ、発光領域あたり１０２個以上形成された複数のコンタクトホール１７が占める合計の面積の割合が、発光領域の面積に対して０．１以下となるエレクトロルミネッセント素子（実施例１～３）は、発光効率（ｃｄ／Ａ）が３１ｃｄ／Ａ以上であり、駆動電圧（Ｖ）が６Ｖ以下であることが分かる。これらは、いずれも目視で発光面内における輝度が均―な白色光が観察された。
　これに対し、複数のコンタクトホール１７が占める合計の面積の割合が、発光領域の面積に対して０．２３（０．１を超える）であるエレクトロルミネッセント素子（比較例１）は、発光効率（ｃｄ／Ａ）が２８ｃｄ／Ａに止まり、駆動電圧（Ｖ）が６．６Ｖに増大することが分かる。
　さらに、第２の導電層１４の屈折率と誘電体層１３の屈折率との差の絶対値が０（０．１未満）であるエレクトロルミネッセント素子（比較例２）は、駆動電圧（Ｖ）は増大しないものの、発光効率（ｃｄ／Ａ）が２５ｃｄ／Ａに止まることが分かる。
１０…エレクトロルミネッセント素子、１１…基板、１２…第１の導電層、１３…誘電体層、１４…第２の導電層、１５…発光層、１６…第３の導電層、１７…コンタクトホール、１７ａ…最小内包円、１１０…積層部

Claims (13)

  1. 　基板と、
    　前記基板上に順に積層された第１の導電層、誘電体層、第２の導電層、発光層および第３の導電層を有する積層部と、を備え、
    　前記誘電体層には、少なくとも当該誘電体層を貫通する複数のコンタクトホールが設けられ、
    　前記第１の導電層および前記第２の導電層は、前記コンタクトホール内で電気的に接続し、
    　前記第２の導電層および前記発光層の屈折率が１．５以上２．０以下であるとともに、其々の当該屈折率と前記誘電体層の屈折率との差の絶対値が０．１以上であり、
    　前記発光層から発光する光が取り出される発光面側から見たとき、
    　（ｉ）連続した発光領域を少なくとも１つ有し、
    　（ｉｉ）前記コンタクトホールの個数は、１つの前記発光領域あたり１０２個以上であると共に、複数の当該コンタクトホールが占める合計の面積の割合が当該発光領域の面積に対して０．１以下となる
    　エレクトロルミネッセント素子。
  2. 　複数の前記コンタクトホールが占める合計の面積の割合は、前記発光領域の面積に対して０．００１～０．１である請求項１に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  3. 　前記コンタクトホールは、当該コンタクトホールを前記発光面側から平面視した場合の断面形状が、直径０．０１μｍ～２μｍの範囲である円に内包される大きさを有する請求項１または２に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  4. 　前記コンタクトホールは、さらに前記第１の導電層を貫通して形成される請求項１乃至３の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  5. 　前記第１の導電層、前記誘電体層および前記第２の導電層が、前記発光層で発光する光の波長に対して透明である請求項１乃至４の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  6. 　前記第２の導電層および前記発光層の屈折率が、いずれも前記誘電体層の屈折率よりも大きい請求項１乃至５の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  7. 　前記第２の導電層および前記発光層の屈折率が、いずれも前記誘電体層の屈折率よりも小さい請求項１乃至５の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  8. 　前記第２の導電層は、導電性金属酸化物または導電性高分子化合物を含む請求項１乃至７の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  9. 　前記第２の導電層と第３の導電層の間に、正孔輸送層、正孔ブロック層及び電子輸送層から選ばれる少なくとも１層をさらに備える請求項１乃至８の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子。
  10. 　連続した発光領域を有するエレクトロルミネッセント素子の製造方法であって、
    　基板上に第１の導電層と誘電体層を順に形成する工程と、
    　少なくとも前記誘電体層を貫通し、１つの前記発光領域当たりに形成される個数が１０２個以上であると共に、当該発光領域に占める合計の面積の割合が当該発光領域の面積に対して０．１以下となるように複数のコンタクトホールを設ける工程と、
    　前記コンタクトホール内で前記第１の導電層と電気的に接続するように当該コンタクトホール内を充填しつつ、前記誘電体層の上に屈折率が１．５以上２．０以下であって当該屈折率と当該誘電体層の屈折率との差の絶対値が０．１以上である第２の導電層を形成する工程と、
    　前記第２の導電層の上に、屈折率が１．５以上２．０以下であって当該屈折率と前記誘電体層の前記屈折率との差の絶対値が０．１以上である発光層を形成し、さらに第３の導電層を順に形成する工程と、を含む
    エレクトロルミネッセント素子の製造方法。
  11. 　前記第２の導電層を塗布成膜法により形成する請求項１０に記載のエレクトロルミネッセント素子の製造方法。
  12. 　請求項１乃至９の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子を備える表示装置。
  13. 　請求項１乃至９の何れか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子を備える照明装置。
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