WO2013012291A2 - 방열특성을 갖는 전지용 포장재 - Google Patents

방열특성을 갖는 전지용 포장재 Download PDF

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Definitions

  • the present invention relates to a battery packaging material having heat dissipation characteristics, and more particularly, to a battery comprising a heat dissipation layer in which a carbon material is added to at least one constituent layer of the packaging material, or a separate additional heat dissipation layer containing a carbon material and a binder resin roll. It relates to a packaging material.
  • lithium ion secondary batteries use a liquid electrolyte
  • lithium ion secondary batteries use aluminum cans as packaging materials to prevent leakage of electrolyte and reduce the risk of explosion. Therefore, the lithium ion secondary battery is heavy and bulky due to the aluminum cans used as the packaging material, and even if the aluminum cans are used, the risk of explosion exists because of the use of an ionic liquid electrolyte. This has a low disadvantage. Accordingly, the research and development of companies to continue to increase the energy density while improving the stability and volume is constantly being continued.
  • Lithium polymer secondary batteries can be made of pouches to reduce the weight of batteries, thereby reducing the production cost when producing batteries, and increasing the shape of the batteries to enhance product competitiveness. Can be. Since the lithium polymer secondary battery uses a laminate pouch as a packaging material, the lithium polymer secondary battery can be thinned.
  • Such polymer batteries are used in notebooks, portable terminal devices (mobile phones, PDAs, etc.), video cameras, electric vehicles, energy storage batteries, robots, satellites, and the like.
  • Conventional battery packaging materials have been applied only to small batteries, so the problems caused by the heat generated by the batteries themselves were negligible. However, as the battery field is expanded and the battery size increases, the battery heat and external heat are generated. As a result, the exposure is increased so that a problem arises in the stability of the battery.
  • the innermost layer of the base film / aluminum alloy material barrier layer / polyolefin resin consisting of a polyester resin or a polyamide resin.
  • the internal temperature of the battery is suddenly increased or dark due to overheating or internal short circuit caused by abnormal reaction inside the polymer battery such as a lithium secondary battery or a portable storage battery.
  • the carbon material was found to be able to primarily delay and suppress the internal temperature rise of the battery by dispersing the heat of the battery packaging material, and the present invention was completed based on this.
  • the present invention is a pouch-type battery packaging material comprising a heat-resistant resin outermost layer, a barrier layer containing aluminum or aluminum alloy, and a thermoplastic resin innermost layer, wherein the battery packaging material is at least one configuration of the packaging material
  • the present invention relates to a pouch-type battery packaging material including a heat dissipation layer in which a carbon material is added to a layer, or a separate additional heat dissipation layer containing a carbon material and a binder resin.
  • the present invention provides a battery packaging material having a laminate composed of an outermost layer, a barrier layer, and an innermost layer, wherein a carbon material is added to the constituent layer to impart not only heat dissipation but also slip, flame retardancy, and printability. Or it relates to a battery packaging material comprising a separate additional heat dissipation layer containing a carbon material and a binder resin.
  • the carbon material used in the present invention is one from the group consisting of graphite, carbon nanotube (CNT), single-wall led carbon nanotube (SWNT), graphene and activated carbon fiber (ACF). Is chosen.
  • the heat dissipation layer may be prepared by adding a carbon material as an additive to at least one of the constituent layers of the packaging material rather than being added as a separate filler.
  • a carbon material as an additive to at least one of the constituent layers of the packaging material rather than being added as a separate filler.
  • the heat dissipation layer may be formed by coating, spraying, or pressing.
  • the compound or the composition together with the filling component may be used. It can be added by a mixing process.
  • the battery packaging material includes an outermost layer 22, an adhesive layer 23, a first chemical conversion layer 24, a barrier layer 25, and a second chemical conversion layer 26.
  • the electrolyte layer 27 and the innermost layer 28 are sequentially stacked, and the outermost layer 22, the adhesive layer 23, the first chemical conversion layer 24, the barrier layer 25, the second A carbon material (or heat dissipating material) is added to the chemical conversion treatment layer 26, the electrolytic solution layer 27 and / or the innermost layer 28 to impart heat dissipation characteristics.
  • the content of the carbon material may be contained in 1 to 40% by weight with respect to each layer, more preferably 5 to 10% by weight. If less than 1 weight 3 ⁇ 4 is added because the contact interval between the carbon particles is far away can not exhibit the heat transfer function, if the amount exceeds 40% by weight has a disadvantage that the inherent function of each layer is reduced.
  • the content of the carbon material may be selected in a more preferable range to minimize the portion in which the dispersion difference of the carbon particles due to the physical properties, for example, MFR melt flow rate, and density can be reduced function. have.
  • a packaging material given the heat dissipation performance.
  • a packaging material given the heat dissipation performance.
  • the masterbatch uses plastic resins such as PVC, PP, PE, PS, ABS, PC, etc. to solve the problem of using powder type additives during extrusion and injection molding, that is, the problem of dispersibility due to poor balance.
  • a method of producing a raw material by dispersing the additive in a high concentration to the base resin Using the prepared masterbatch raw material, the film can be prepared by each manufacturing method (extrusion coating, cast film, blown film, etc.).
  • the heat dissipating adhesive may be prepared by mixing the raw materials (subject, hardener) of the adhesive to be used, carbon material, and solvent, and dispersing it sufficiently by mixing with a mix, followed by coating and drying the adherend.
  • coating is performed by uniformly dispersing the carbon material in the raw material in the same manner as the adhesive layer. It can be secured through the drying process.
  • the binder resin included in the heat dissipation layer may be phenolic resin, melamine resin, polyurethane resin, epoxy resin, vinyl resin, polyimide resin, It is 1 or more types chosen from the group which consists of polyester resin and polyolefin resin.
  • the thickness of the additional heat dissipation layer may be 1 to 10, more preferably 1 to / m. 1 to 10 is preferable according to the heat radiation performance and the characteristics of the product, If less, the heat dissipation performance is lowered, and if it exceeds 10 / m, the layer tends to break when bent.
  • the additional heat dissipation layer may be formed at one or more positions selected from the group consisting of an outermost layer upper part of the battery-type packaging material, between the outermost layer and the barrier layer, and between the barrier layer and the innermost layer.
  • the battery packaging material includes an outermost layer, an adhesive layer, a barrier layer, an adhesive layer, and an innermost layer sequentially stacked, wherein the additional heat dissipation layer, the uppermost outer layer, between the outermost layer and the adhesive layer It may be formed at one or more positions selected from the group consisting of the adhesive layer and the barrier layer, between the adhesive layer and the adhesive layer, and between the adhesive layer and the innermost layer.
  • the battery packaging material may further include an outermost layer, an adhesive layer, a first chemical conversion layer, a barrier layer, a crab binarization layer, an electrolyte solution layer, and an innermost layer in which battery packaging materials are sequentially stacked.
  • the chemical conversion treatment layer formed in contact with the barrier layer may be an aluminum oxide coating layer by anodizing, an electrolytic plating layer, an electroless plating layer, a chromate layer, a baumite layer, or a phosphate treatment layer.
  • the aluminum oxide film layer by anodizing is characterized in that the porous film layer is porous by anodizing on at least one surface of the barrier layer It may be an aluminum oxide coating, preferably the encapsulation has a pore having a thickness of 0.2 to 10, pore particle size of Iran to l, 000 nm, and the specific surface area is in the range of 0.5m7g to 100mVg.
  • the anodizing treatment can be used in various ways such as sulfuric acid method, hydroxyl method, chromic acid method, phosphoric acid method or boric acid method known in the art.
  • the anodization treatment is performed using an electrolyte solution of about 10 ° C. to 30 ° C.
  • the reaction can be made in, and the process can be performed in about 5 seconds to 60 minutes.
  • the oxide layer thus treated is a porous oxide (A1 2 0 3 ) layer, which has the inherent function of the barrier layer, and improves electrical insulation, acid resistance, metal adhesion, and wear resistance.
  • the electrolyte solution layer 17 of the present invention is an adhesive resin which is easily adhered between the barrier layer 15 and the innermost layer 18 and has chemical resistance to the electrolyte solution.
  • Polypropylene-based or polyethylene-based resins which are usually polyolefin-based resins, are used, and resins such as acrylic, urethane, epoxy, and phenolic resins may be used.
  • the electrolytic solution layer 17 of the present invention is preferable in terms of adhesion strength, coating layer flexibility, productivity, and the like having a thickness of 1 to 10 kPa, and the coating method uses a method such as spraying or coating.
  • the heat dissipation layer 11, the outermost layer 12, the adhesive layer 13, the crab 1 chemical conversion treatment layer 14, the barrier layer 15 ), The Crab 2 chemical conversion treatment layer 16, the electrolytic solution layer 17 and the innermost layer 18 are laminated in this order.
  • the outermost layer 12 , the heat dissipation layer (u), the adhesive layer 13 , the first chemical conversion treatment layer 14 , the barrier layer (15) ), The Crab 2 chemical conversion treatment layer 16, the electrolytic solution layer 17, and the innermost layer 18 are laminated in this order.
  • the outermost layer 12, the adhesive layer 13, the heat dissipation layer 11, the first chemical conversion treatment layer 14, the barrier layer 15 ), The second chemical conversion treatment layer 16, the electrolytic solution layer 17 and the innermost layer 18 are sequentially stacked.
  • Another form of the battery packaging material according to the present invention as shown in Figure 4, the outermost layer 12, the adhesive layer 13, the first chemical conversion layer 14, the heat radiation layer 11, the barrier layer ( 15), the second chemical conversion treatment layer 16, the electrolytic solution layer 17 and the innermost layer 18 are laminated in this order.
  • the outermost layer 12 the adhesive layer 13, the first chemical conversion layer 14, the barrier layer 15, the heat dissipation layer ( 11), the second chemical conversion treatment layer 16, the electrolytic solution layer 17 and the innermost layer 18 are laminated in this order.
  • FIG. 6 Another form of the battery packaging material according to the present invention, as shown in Figure 6, the outermost layer 12, the adhesive layer 13, the first chemical conversion layer 14, the barrier layer 15, the second chemical composition
  • the process layer 16, the heat dissipation layer 11, the electrolytic solution layer 17 and the innermost layer 18 are laminated in this order.
  • FIG. 7 Another form of the battery packaging material according to the present invention, as shown in Figure 7, the outermost layer 12, the adhesive layer 13, the first chemical conversion layer 14, the barrier layer 15, the second chemical composition
  • the treatment layer 16, the electrolytic solution layer 17, the heat dissipation layer 11, and the innermost layer 18 are sequentially stacked.
  • the outermost layer 12, the barrier layer 15 and the innermost layer 18 may include all the components known in the field of battery packaging materials, the outermost layer 12 is weather resistance, chemical resistance, It is more preferable to be composed of a stretched polyester resin or a stretched polyamide resin in view of moldability and the like.
  • polyester resin examples include polyethylene terephthalate (PET), polybutylene terephthalate (PBT), polyethylene naphthalate (PEN), polybutylene naphthalate (PBN), copolyester, or polycarbonate (PC) film
  • PET polyethylene terephthalate
  • PBT polybutylene terephthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • PBN polybutylene naphthalate
  • copolyester or polycarbonate (PC) film
  • the biaxially stretched polyamide film resin comprising nylon 6, nylon 6.6, a copolymer of nylon 6 and nylon 6.6, nylon 6.10 and polymethacylsilylene amidamide (MXD 6), and the like. It may consist of a single or multiple layers of one or more components selected from the group.
  • polyolefin resins having improved heat resistance, weather resistance and chemical resistance If it is, you may apply it and make a layer.
  • the outermost layer 12 is bonded to the barrier layer 15 by dry lamination, extrusion lamination, or the like.
  • the innermost thermoplastic resin is a polyolefin resin, polyethylene resin, polypropylene resin, polybutylene resin, polyester resin, polyamide resin, polycarbonate resin, fluorine resin, silicone resin acrylic resin and the like At least one resin selected from the group consisting of mixtures.
  • the barrier layer 15 is a layer for preventing the ingress of water vapor, in particular, into the inside of the lithium battery from the outside, and stabilizes pinholes and processability (pouch formation, salt boss formation) of the barrier layer alone.
  • a metal such as aluminum, nickel, or the like, or an inorganic compound, for example, silicon oxide, alumina, or the like, having a thickness of about 15 or more, may be mentioned, but an aluminum film having a thickness of 15 / m to 200zm preferable as the barrier layer 15 to be.
  • the barrier layer 15 is made of aluminum containing iron, which has good insulation properties, reduces the occurrence of pinholes due to bending as a lamination agent, and facilitates the formation of sidewalls when forming an embossed exterior.
  • aluminum containing iron which has good insulation properties, reduces the occurrence of pinholes due to bending as a lamination agent, and facilitates the formation of sidewalls when forming an embossed exterior.
  • the moldability of aluminum depends on the elongation rate, it is preferable to use a material that improves elongation rate through a physical method, a method through controlling additives other than aluminum. Therefore, the thickness of aluminum to the barrier layer 15 is about
  • the material whose elongation is 15% or more is preferable.
  • the innermost layer 18 is polyolefin resin, polyethylene resin, polypropylene resin, polybutylene resin, polyester resin, polyamide resin, polycarbonate resin, bloso resin, silicone resin It is selected from the group consisting of resins, acrylic resins, and mixtures thereof, and the components can also be formed in multiple layers composed of individual layers.
  • the layer formation method may use nano extrusion, co-extrusion, tandem extrusion, lamination method, the thickness of 10 to 100 is preferable from the viewpoint of heat sealing electrical insulation, excellent barrier property. remind
  • the innermost layer 18 may be composed of a composite layer using a film such as PET, polyolefin film, nylon or the like depending on the function.
  • it is also possible to use the method of the barrier layer 15 and the outermost improve the adhesion of the inner layer 18 'to the ozone treatment, plasma treatment, such as gamma radiation treatment, heat treatment.
  • the adhesive layer 13 uses an adhesive having excellent heat resistance, and the type is laminated using a polyurethane adhesive, preferably a urethane base two-component adhesive.
  • a polyurethane adhesive preferably a urethane base two-component adhesive.
  • the layer forming method may use a coating method such as gravure coating or spray, and the thickness is preferably 1 / M to 5 / for reasons of excellent adhesion and productivity.
  • a slip agent to the heat dissipation layer according to the present invention can reduce the frictional force between the film and the film, the film and the molding machine to ensure not only the heat dissipation function but also slip properties.
  • the slip agent includes metal soaps, fatty acids and derivatives thereof, fatty acid amides, higher alcohols, fluoro-urethane polymer silicones, siloxanes, silanes, waxes, stearic acid monomers, and the like. It is possible.
  • a packaging material having excellent moldability can be manufactured by solving the problem of stretchability due to thick thickness molding.
  • a polyester-based resin in the outermost layer it is possible to produce a packaging material excellent in chemicals such as organic solvents, acids, alkalis, electrolytes and the like.
  • the present invention has excellent heat dissipation characteristics that primarily delay and suppress the internal temperature rise of the battery when the internal temperature of the battery is rapidly increased or exposed to a severe external environment such as heat, thereby ensuring battery stability and reliability. It can be effective.
  • the battery packaging material according to the present invention is excellent in moldability and chemical resistance.
  • FIG. 1 is a schematic view showing an embodiment of a laminated structure of a battery packaging material having a heat dissipating layer according to the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic view showing another embodiment of a laminated structure of a battery packaging material having a heat dissipating layer according to the present invention.
  • FIG. 3 is a schematic view showing still another embodiment of a laminated structure of a battery packaging material having a heat dissipating layer according to the present invention.
  • FIG. 4 is a schematic view showing still another embodiment of a laminated structure of a battery packaging material having a heat dissipation function according to the present invention.
  • FIG. 5 is a schematic view showing still another embodiment of a laminated structure of a battery packaging material having a heat dissipating layer according to the present invention.
  • FIG. 6 is a schematic view showing still another embodiment of a laminated structure of a battery packaging material having a heat dissipating layer according to the present invention.
  • FIG. 7 is a schematic view showing still another embodiment of a laminated structure of a battery packaging material having a heat dissipating layer according to the present invention.
  • FIG. 8 is a schematic view showing an embodiment of a laminated structure of a battery packaging material to which a carbon material is added according to the present invention.
  • Graphite, carbon nanotube (CNT), single-walled carbon nanotube (SWNT), graphene, and activated carbon fibers Carbon fiber-ACF) to prepare a packaging material having a structure as shown in FIG.
  • the heat radiation layer thickness was about / m, and the heat radiation layer was formed on the outermost layer of the packaging material.
  • the outermost layer of the packaging material consists of PET (about 6) / 0-nylon (about l / m), the adhesive layer is a polyurethane-based two-component adhesive about 3, degreasing treatment having a thickness of about 40 as the barrier layer
  • the electrolyte layer polypropylene resin (about 5) was used, and the innermost layer used the ethylene containing polypropylene resin (about 80 kPa).
  • Each of the above layers was laminated by a coating and melt extrusion method to prepare a battery packaging material.
  • Example 1 Except for changing the heat radiation layer thickness of about 5 / m in Example 1 to the layer thickness of the heat radiation layer shown in Table 2 was carried out in substantially the same manner.
  • the heat dissipation performance by thickness of the heat dissipation layer was applied to a certain portion of each packaging material at about 90 o C, and the temperature value measured on the sample was measured using a thermal imaging camera for about 1 hour. It is listed in Table 2 below.
  • each carbon material has a heat dissipation performance, in particular, as a result of increasing the thickness to 10, it can be seen that the heat dissipation performance is further increased.
  • the present invention can secure heat dissipation characteristics that primarily delay and suppress the internal temperature rise of the battery when the internal temperature of the battery is rapidly exposed or exposed to a severe external environment such as heat.
  • the chemical conversion treatment was carried out in substantially the same manner except that the chemical conversion treatment was performed by the boehmite treatment and chromate treatment methods.
  • Carbon material is used by abyss, the heat radiation layer thickness is about mi, the heat radiation layer was formed on the outermost layer of the packaging material to prepare a packaging material having a structure as shown in FIG.
  • boehmite treatment was performed to maintain ⁇ 4 using a mixture solution of aluminum sulfate and aluminum water ammonia solution mixed at a weight ratio of 6: 1.
  • the solution was prepared by maintaining 180 ° C. and impregnating aluminum foil for 2 hours.
  • the chromate treatment was performed by impregnating aluminum foil with 5 (C conditions for 10 minutes under a solid 10% trivalent chromate solution of pH 4).
  • the heat dissipation of the packaging material was heated to about 90 o C to a predetermined portion of the outermost layer, and the temperature value measured on the sample was measured using a thermal imaging camera for about 1 hour, and the results are shown in Table 3 below. It is described in.
  • a carbon material was added directly to each component layer constituting the packaging material to prepare a component layer having heat dissipation characteristics, thereby manufacturing a battery packaging material.
  • the outermost layer / adhesive layer / first chemical conversion layer / barrier layer is added directly to each component layer constituting the packaging material to prepare a component layer having heat dissipation characteristics, thereby manufacturing a battery packaging material.
  • a battery packaging material composed of a second chemical conversion treatment layer, an electrolyte solution layer, and an innermost layer, wherein each component layer was made of the same material as in Example 1 with the same thickness. Table below
  • the three types of packaging materials may be Prepared. In the constituent layer to which carbon material is added, it is compared with the main raw material of each layer
  • the outermost heat dissipating layer and the innermost layer can be obtained by masterbatching resins and carbon materials used in each component layer. Using the prepared masterbatch raw material to produce a film by each manufacturing method (extrusion coating, cast film, Blown Film).
  • the heat-dissipating adhesive layer is composed of urethane-based two-component adhesive, carbon ⁇ material, and solvent in a weight ratio of 10: 1: 0.3: 15, and mixed by mechanical stirrer for 30 minutes to sufficiently disperse and then coated on the adherend by gravure coating. And, hot air dried at 60 ° C for 1 minute.
  • Preparation of chemical conversion layer or aluminum oxide coating layer and electrolyte solution layer is made by coating the impregnating method by uniformly dispersing carbon material in the raw material with mechanical stirrer for 30 minutes in the same way as adhesive layer and coating it by hot air drying at 170 ° C for 1 minute. It was.
  • the electrolyte layer was mixed with a raw material resin and a carbon material by stirring with a mechanical stirrer for 30 minutes, coated on a adherend by a gravure coating method, and dried by hot air at 17CTC for 1 minute.
  • Heat was confirmed by applying a heat of about 90 o C to a portion of the outermost layer, the temperature value measured on the sample for about 1 hour was measured using a thermal imaging camera, the results are shown in Table 4 below. .
  • the manufacturing method is substantially the same as that of the packaging material D including the carbon material only in the outermost layer. Instead of using as, 0.5 wt%, 10 wt% and 45 wt% were added to prepare the outermost layer, thereby preparing a battery packaging material including the same.
  • the heat dissipation was confirmed by applying a heat at about 90 ° C to a portion of the outermost layer, and the temperature value measured on the sample over about 1 hour was measured using a thermal imaging camera, the results are shown in Table 5 below. .

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Abstract

본 발명은 최외층, 배리어층 및 최내층으로 구성된 적층체를 구비하는 전지용 포장재에 있어서, 상기 포장재에 방열성뿐만 아니라 슬립성, 난연성, 인쇄성 등의 성능을 부여하기 위해 탄소소재 또는 탄소소재와 수지의 혼합물로 구성된 방열층이 형성된 전지용 포장재에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기 층들의 적어도 1개 층 이상에 탄소소재가 함유된 방열기능을 포함한 전지용 포장재에 관한 것이다.

Description

【명세서】
【발명의 명칭】
방열특성을 갖는 전지용 포장재 【기술분야】
본 발명은 방열특성을 갖는 전지용 포장재에 관한 것으로서， 더욱 자세하게는 포장재의 적어도 하나 이상의 구성층에 탄소소재가 첨가된 방열층， 또는 탄소소재와 바인더 수지롤 함유하는 별도의 추가 방열층을 포함하는 전지용 포장재에 관한 것이다.
【배경기술】
리튬이온 이차 전지는 액체 전해질을 사용하기 때문에 리튬이온 이차 전지는 전해액이 새어 나오는 것을 막고 폭발의 위험성을 감소시키기 위해 알루미늄 캔을 포장 재료로 사용한다. 따라서， 리튬이온 이차 전지는 포장 재료로 사용되는 알루미늄 캔으로 인해 무게가 무겁고 부피가 클 수 밖에 없고， 이러한 알루미늄 캔을 사용한다고 하더라도 이온상태의 액체 전해질을 사용하기 때문에 폭발의 위험이 상존하고 있어 안전성이 낮은 단점이 있다. 그에 따라， 이러한 안껀성 향상과 부피를 감소시키면서 에너지 밀도를 더욱 높이기 위한 업체들의 연구개발을 끊임없이 이어지고 있다.
최근 이러한 리튬이온 이차 전지의 단점을 개선 보완한 전지로서 리튬 폴리머 이차 전지가 개발되고 있다. 리튬 폴리머 이차 전지는 외장재를 파우치 형태로 할 수 있어 전지를 경량화 할 수 있고， 이를 통해 전지를 생산할 때 생산단가를 절감할 수 있으며， 전지의 형상을 다양하게 할 수 있어 제품경쟁력을 한 차원 끌어 올릴 수 있다. 리튬 폴리머 이차 전지는 포장재로 라미네이트 파우치를 사용하기 때문에 리튬폴리머 이차 전지를 박형화할 수 있다. 이러한 폴리머 전지는， 노트북， 휴대단말장치 (휴대전화， PDA 등)， 비디오카메라， 전기자동차， 에너지저장용 축전지， 로봇， 위성 등에 사용된다. 종래 전지 포장재의 경우， 소형 전지에만 적용되어 왔기 때문에， 전지 자체에서 발생되는 열에 의한 문제가 무시할만한 수준이었으나， 전지의 웅용분야가 확대되고， 전지 크기가 커짐에 따라 전지가 발생하는 열 및 외부 열에 의해 노출이 그만큼 많아짐에 따라 전지의 안정성에 문제가 대두되고 있다.
기존의 전지 외포장재의 경우， 폴리에스테르계 수지 또는 폴리아마이드 수지로 구성된 기재필름 /알루미늄 합금재질의 배리어층 /폴리을레핀계 수지의 최내층으로 되어있다.
한국 공개특허 제 2008-0078160호의 경우， 전지의 내부온도 및 외부온도 변화에 따른 포장재의 색이 변색될에 따라 그 위험성을 알리는 목적이 있고， 실질적으로 비정상적인 온도에 노출되었을 때 열올 차단하거나 배출할 수 있는 기능이 없어 위험을 지연하거나 억제할 수 있는데 한계가 있다.
한국 공개특허 제 2006-0034130호 및 일본 등록특허 제 4541961호 에서 기재하고 있는 방열층， 금속층， 폴리프로필렌층 구성의 포장재 경우， 3년 이상 내구성， 내후성， 기계적 강도， 내식성 등의 포장재로서 장기신뢰성 물성을 확보해야 하는 상황에서 알루미늄의 기능성 코팅층， 산소， 수분에 대한 배리어층， 기계적 강도를 보강해주는 필름층 등이 구비되지 않아 포장재로서 한계가 있을 수 있고， 일정 넓이 및 깊이를 갖는 드로잉 작업이 병행될 때 포장재 내외면에 마찰계수 영향을 줄 수 있는 기능성 첨가제의 미비로 넓은 범위의 드로잉 작업을 행하는데 한계가 있을 수 았다. 전지는 그 크기가 다양해지고 웅용범위가 넓어지고 있는 상황에 있어， 상기 위험요소를 줄일 수 있는 다기능 포장재가 필요하다. 【발명의 내용】
【해결하려는 과제】
이에， 본 발명에서는 광범위한 연구를 수행한 결과， 리튬 2차 전지나 휴대용 축전지 등의 폴리머 전지 내부의 이상 반웅에 의한 과층전이나 내부 쇼트에 따라 전지 내부 온도가 급격 상승 또는 열과 같은 가흑한 외부환경에 노출되었을 시， 탄소소재가 전지 포장재의 열을 분산시킴으로써 전지 내부 온도상승을 1차적으로 지연 및 억제할 수 있음을 발견하였고, 본 발명은 이에 기초하여 완성되었다.
따라서， 본 발명의 목적은 성형성 및 내약품성이 우수할 뿐만 아니라 특히 방열특성이 우수하여 전지의 안정성과 신뢰성을 확보할 수 있는 폴리머 전지용 포장재를 제공하는것이다.
【과제의 해결 수단】
상기 목적을 달성하기 위해， 본 발명은 내열성 수지 최외층， 알루미늄 또는 알루미늄 합금을 함유하는 배리어층， 및 열가소성 수지 최내층을 포함하는 파우치형 전지용 포장재로서， 상기 전지용 포장재는 상기 포장재의 적어도 하나 이상의 구성층에 탄소소재가 첨가된 방열층， 또는 탄소소재와 바인더 수지를 함유하는 별도의 추가 방열층을 포함하는， 파우치형 전지용 포장재에 관한 것이다.
이하 본 발명은 더욱 자세히 설명하고자 한다.
본 발명은 최외층， 배리어층 및 최내층으로 구성된 적층체를 구비하는 전지용 포장재에 있어서， 상기 포장재에 방열성뿐만 아니라 슬립성， 난연성, 인쇄성 등의 성능을 부여하기 위해 상기 구성층에 탄소소재을 첨가하거나， 또는 탄소소재와 바인더 수지를 함유하는 별도의 추가 방열층을 포함하는 전지용 포장재에 관한 것이다.
본 발명에 사용되는 탄소소재는 흑연 (graphite), CNT( carbon nanotube) , SWNT(Single-Wal led Carbon Nanotube)， 그래핀 (Graphene) 및 활성탄소섬유 (Activated Carbon Fiber-ACF)로 이루어진 군으로부터 하나 이상 선택된다.
본 발명의 일예에서， 상기 방열층이 별개 충으로 추가되는 것이 아니라 포장재의 구성층중 하나 이상에 탄소소재를 첨가제로 첨가하여 제조될 수 있다. 상기 방열층을 별개의 층으로 추가하는 경우에는 코팅， 스프레이， 또는 를압착의 방법으로 형성할 '수 있으며， 기존 층에 탄소소재를 첨가하여 제조하는 경우에는 충구성 성분과 함께 컴파운드 또는 흔합공정으로 첨가될 수 있다.
도 8을 참조하면， 본 발명에 따른 전지용 포장재는 최외층 (22), 접착제층 (23)， 제 1 화성처리층 (24), 배리어층 (25)， 제 2 화성처리층 (26), 내전해액층 (27) 및 최내층 (28)이 순차적으로 적충된 구조를 가지며， 상기 최외충 (22), 접착제층 (23)， 제 1 화성처리층 (24)， 배리어층 (25), 제 2 화성처리층 (26), 내전해액층 (27) 및 /또는 최내층 (28)에 탄소소재 (또는 방열소재)가 첨가되어 방열특성을 부여한 것이다.
이 경우, 상기 탄소소재의 함량은 각 층에 대하여 1 내지 40중량 %로 더욱 바람직하게는 5 중량 % 내지 10중량 %로 함유될 수 있다. 1중량 ¾미만으로 첨가되는 경우 탄소입자간 접촉간격이 멀어지므로 열전달 기능을 발휘할 수 없고, 40중량 %를 초과하여 투입하면 각각의 층이 가지고 있는 고유의 기능이 저하되는 단점이 있다. 또한, 상기 탄소소재의 물성， 예를 들면 MFR melt flow rate), 및 밀도 등에 의해 탄소입자들의 분산차이가 발생하여 기능이 저하될 수 있는 부분을 최소화할 수 있는 함량을 더욱 바람직한 범위로 선정할 수 있다.
본 발명의 일예에서， 포장재의 구성층중 하나 이상에 탄소소재를 첨가하여 방열성능을 부여된 포장재를 제조할 수 있다. 일예로서， 포장재의 각 구성층에 사용되는 원료들과 탄소소재를 마스터배치함으로써 얻을 수 있다. 마스터배치는 PVC, PP, PE, PS, ABS, PC등의 플라스틱 수지를 사용하여 압출， 사출성형 시에 Powder형태의 첨가제를 사용할 때의 문제점， 즉 흔련성이 나빠져서 분산블량이 발생하는 문제점등을 해결하기 위해 기본 수지에 첨가제를 고농도로 농축하여 분산시켜 원료를 제조하는 방법이다. 제조된 마스터배치 원료를 이용하여 각각의 제조방법 (extrusion coating, cast film, Blown Fi lm등)으로 필름을 제조하면 된다.
방열성 접착제충은 사용될 접착제의 원료 (주제， 경화제)와 탄소소재， 용제를 배합하고 믹심작업을 통해 충분히 분산시킨 후 피착제에 코팅， 건조 공정을 거쳐 제조할 수 있다.
방열기능을 갖는 화성처리층과 내전해액충의 제조는 접착제층과 동일한 방법으로 해당 원료에 탄소소재를 균일하게 분산시켜 코팅， 건조공정을 통해 확보할 수 있다.
상기 포장재에 방열층이 별도의 추가층으로 포함되는 경우에는， 상기 방열층에 포함되는 바인더 수지는 페놀계 수지， 멜라민계 수지， 폴리우레탄계 수지， 에폭시계 수지， 비닐계 수지， 폴리이미드계 수지， 폴리에스테르계 수지 및 폴리을레핀계 수지로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상이다. 상기 추가 방열층의 두께는 1 내지 10 ， 더욱 바람직하게는 1 내지 /m일 수 있다. 방열성능 및 제품의 특성에 맞게 1 내지 10 가 바람직하며， 이때
Figure imgf000007_0001
미만이면 방열성능이 떨어지고, 10/m를 초과하면 구부렸을 때 층이 깨지는 경향이 있다.
상기 추가 방열층은， 전지형 포장재의 최외층 상부， 상기 최외층과 배리어층 사이， 및 배리어층과 최내층 사이로 이루어지는 군에서 선택된 하나 이상의 위치에 형성될 수 있다.
본 발명의 다른 일예에서， 상기 전지용 포장재가 순차적으로 적층된 최외층， 접착제층， 배리어층, 잡착층， 및 최내층을 포함하고， 상기 추가 방열층은， 최외층 상부， 상기 최외층과 접착층사이， 상기 접착층과 배리어층 사이， 배이어층과 접착제층 상이， 및 접착제층과 최내층 사이로 이루어지는 군에서 선택된 하나 이상의 위치에 형성될 수 있다.
또한， 전지용 포장재가 순차적으로 적층된 최외층， 접착제층， 제 1화성처리층， 배리어층， 게 2 화성처리층， 내전해액층, 및 최내층을 포함하고， 상기 별도의 추가 방열층은， 최외층 상부， 상기 최외층과 접착층사이， 상기 접착층과 제 1 화성처리층 사이， 상기 제 1화성처리층과 배리어층 사이， 상기 배리어층과 제 2 화성처리층 사이， 상기 제 2화성처리층과 내전해액층 사이， 및 내전해액층과 최내층 사이로 미루어지는 군에서 선택된 하나 이상의 위치에 형성될 수 있다.
상기 배리어층에 접촉하여 형성되는 화성처리층은， 양극산화처리에 의한 산화알루미늄 피막층， 전해 도금층， 무전해 도금층， 크로메이트충， 배마이트층， 또는 인산염 처리층일 수 있다.
양극산화처리에 의한 산화알루미늄 피막층은 상기 다공성 피막층은 배리어층의 적어도 일 표면에 양극산화처리 (anodizing)로 형성된 다공성 산화알루미늄 피막일 수 있으며, 바람직하게는 상기 피막충은 두께 0.2 내지 10 ， 기공입경 Iran 내지 l,000nm인 기공을 가지며， 비표면적은 0.5m7g 내지 100 mVg의 범위인 것이다. 양극산화처리는 당 업계에 알려진 황산법， 수산법， 크롬산법， 인산법 또는 붕산법 등의 방법이 다양하게 사용될 수 있다. 예를 들어， 양극산화처리는 황산， 크롬산， 붕산， 옥산산 또는 그들의 흔합물을 포함하는 약 10°C 내지 30°C의 전해질 용액을 사용하여 0.5A/dm2 내지 50A/dm2의 전류밀도에서 반웅이 이루어질 수 있으며， 상기 공정은 약 5초에서 60분 정도가 수행할 수 있다. 이렇게 처리된 산화피막층은 다공성의 산화물 (A1203) 층으로서， 배리어층의 고유의 기능과 함께 전기절연성， 내산성， 금속 접착성， 내마모성 등이 향상된다. 본 발명의 내전해액층 (17)은 배리어층 (15)과 최내층 (18) 사이의 접착이 용이한 접착성 수지로， 전해액에 대해 내화학성을 가진다. 보통 폴리 올레핀계 수지인 폴리프로필렌계 또는 폴리에틸렌계 수지를 사용하는데， 아크릴계，.우레탄계， 에폭시계， 페놀계 수지 등과 같은 수지를 이용하기도 한다. 본 발명의 내전해액층 (17)은 1 내지 10卿의 두께가 우수한 접착력， 코팅층의 유연성， 생산성 측면에서 바람직하고， 코팅방법은 스프레이, 를코팅 등과 같은 방법을 사용한다.
본 발명에 따른 전지용 포장재의 구체적인 예는， 도 1에 도시된 바와 같이, 방열층 (11)， 최외층 (12)， 접착제층 (13)， 게 1 화성처리층 (14), 배리어층 (15)， 게 2 화성처리층 (16)， 내전해액층 (17) 및 최내층 (18)이 순차적으로 적층된 구조를 갖는다.
본 발명에 따른 전지용 포장재의 다른 형태는， 도 2에 도시된 바와 같이， 최외층 (12)， 방열층 (u), 접착제층(13)， 제1 화성처리층 (14)， 배리어층 (15)， 게 2 화성처리층 (16), 내전해액층 (17) 및 최내층 (18)이 순차적으로 적층된 구조를 갖는다.
본 발명에 따른 전지용 포장재의 또 다른 형태는, 도 3에 도시된 바와 같이， 최외층 (12)， 접착제층 (13) 방열층 (11)， 제 1 화성처리층 (14)， 배리어층 (15), 제 2 화성처리층 (16), 내전해액층 (17) 및 최내층 (18)이 순차적으로 적층된 구조를 갖는다. 본 발명에 따른 전지용 포장재의 또 다른 형태는， 도 4에 도시된 바와 같이， 최외층 (12)， 접착제층 (13)， 제 1 화성처리층 (14)， 방열층 (11)， 배리어층 (15)， 제 2 화성처리층 (16)， 내전해액층 (17) 및 최내층 (18)이 순차적으로 적층된 구조를 갖는다.
본 발명에 따른 전지용 포장재의 또 다른 형태는， 도 5에 도시된 바와 같이， 최외층 (12)， 접착제층 (13)， 제 1 화성처리층 (14)， 배리어층 (15)， 방열층 (11)， 제 2 화성처리층 (16)， 내전해액층 (17) 및 최내층 (18)이 순차적으로 적층된 구조를 갖는다.
본 발명에 따른 전지용 포장재의 또 다른 형태는， 도 6에 도시된 바와 같이， 최외층 (12), 접착제층 (13)， 제 1 화성처리층 (14)， 배리어층 (15)， 제 2 화성처리층 (16)， 방열층 (11)， 내전해액층 (17) 및 최내층 (18)이 순차적으로 적층된 구조를 갖는다.
본 발명에 따른 전지용 포장재의 또 다른 형태는， 도 7에 도시된 바와 같이， 최외층 (12)， 접착제층 (13)， 제 1 화성처리층 (14)， 배리어층 (15), 제 2 화성처리층 (16)， 내전해액층 (17)， 방열층 (11) 및 최내층 (18)이 순차적으로 적층된 구조를 갖는다.
본 발명에 있어서， 최외층 (12)， 배리어층 (15) 및 최내층 (18)은 전지용 포장재 분야에서 알려진 모든 성분을 포함할 수 있지만， 상기 최외층 (12)은 포장재의 내후성， 내화학성， 성형성을 등을 감안하여 연신 폴리에스테르계 수지 또는 연신 폴리아미드계 수지로 구성된 것이 좀 더 바람직하다.
상기 폴리에스테르계 수지의 예로는 폴리에틸렌테레프탈레이트 (PET), 폴리부틸렌테레프탈레이트 (PBT)， 폴리에틸렌나프탈레이트 (PEN)， 폴리부틸렌나프탈레이트 (PBN), 공중합폴리에스테르， 또는 폴리카보네이트 (PC) 필름 등이 있고 상기 이축 연신된 폴리아마이드 필름 수지로서 나일론 (nylon) 6， 나일론 6.6， 나일론 6과 나일론 6.6과의 공중합체， 나일론 6.10 및 폴리메타키실릴렌 아미파미드 (MXD 6)등으로 구성되는 군으로부터 하나 이상 선택된 성분으로 단일 또는 복합층 구성할 수 있다. 또한， 내열성， 내후성， 내화학성이 개선된 폴리올레핀계 수지가 있다면， 그것을 적용하여 층 구성해도 무방하다.
상기 최외층 (12)은 드라이 라미네이션， 압출 라미네이션 등의 방법으로 배리어층 (15)과 접착된다.
상기 최내층의 열가소성 수지는 폴리올레핀계 수지， 폴리에틸렌계 수지， 폴리프로필렌계 수지， 폴리부틸렌계 수지， 폴리에스테르계 수지， 폴리아마이드계 수지, 폴리카보네이트계 수지， 불소계 수지， 실리콘계 수지 아크릴계 수지 및 이들의 흔합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 수지를 포함하다.
상기 배리어층 (15)은， 외부로부터 리튬전지의 내부에 특히 수증기가 침투하는 것을 방지하기 위한 층으로, 배리어층 단체의 핀홀 및 가공적성 (파우치화， 염보스 형성)을 안정화하고， 또한， 내핀홀을 갖게 하기 위하여 두께 약 15 이상의 알루미늄， 니켈 등의 금속， 또는 무기화합물， 예를 들면 산화규소， 알루미나 등을 들 수 있지만， 배리어층 (15)으로서 바람직한 두께가 15/m 내지 200zm의 알루미늄막이다.
상기 배리어층 (15)은 철을 함유하고 있는 알루미늄이 절연성이 좋고， 적층제로서 굽힘에 의한 핀홀의 발생이 적게 되며， 엠보싱 타입의 외장체를 성형할 때에 측벽의 형성도 용이하게 할 수 있는 것으로 알려져 있다. 알루미늄의 성형성은 신장율에 좌우되므로 물리적 방법， 알루미늄 이외 첨가성분 조절을 통한 방법 등을 통해 신장율을 향상된 재질을 사용함이 바람직하다. 따라서， 상기 배리어층 (15)으로 알루미늄의 두께가 약
20 이상 때， 연신율이 15% 이상인 재질이 바람직하다.
본 발명에 있어서， 상기 최내층 (18)은 폴리올레핀계 수지， 폴리에틸렌계 수지， 폴리프로필렌계 수지， 폴리부틸렌계 수지， 폴리에스테르계 수지， 폴리아마이드계 수지， 폴리카보네이트계 수지， 블소계 수지， 실리콘계 수지， 아크릴계 수지 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되며， 상기 성분들이 개별 층으로 구성된 다층으로도 형성될 수 있다. 층 형성 방법은 나노 (nano) 압출， 공압출， 탄뎀 (tandem) 압출， 라미네이션 방법을 이용할 수 있고， 두께는 10 내지 100 가 우수한 열봉합성 전기절연성， 차단성 확보 측면에서 바람직하다. 상기 최내층 (18)은 기능에 따라 PET, 폴리올레핀 필름， 나일론 등과 같은 필름을 이용한 복합층으로 구성해도 무방하다. 아울러， 배리어층 (15)과 최내층 (18)의 접착력을 향상시키기 ' 위해 오존처리， 플라즈마처리， 감마선처리， 열처리 등의 방법도 사용 가능하다.
한편， 본 발명에 있어서， 접착제층 (13)은 내열성이 우수한 접착제를 사용함이 바람직하며， 종류로는 폴리우레탄 접착제， 바람직하게는 우레탄 베이스 (Base) 2액형 접착제를 사용하여 합지된 것을 특징으로 한다. 전지의 내외부 환경에 의해 고온이 발생하게 될 때， 내열성이 약한 접착제의 경우， 최외층 (12)과 배리어층 (15)이 분리되는 현상이 발생하기 때문에 내열성이 우수한 접착제를 사용하는 것이다. 일반적으로 상기 접착제의 내열성은 약 150°C에서 약 5분 이상 경과한 후에도 층 분리가 발생되지 않아야 한다. 층 형성 방법은 그라비아 코팅, 스프레이 등의 를코팅 방법을 이용할 수 있고， 두께는 1/M 내지 5/ 가 우수한 접착력과 생산성 측면 이유에서 바람직하다.
한편， 본 발명에 따라 방열층에 슬립제를 첨가함으로써 필름과 필름， 필름과 성형기와의 마찰력을 줄여줌으로써 방열기능뿐 아니라 슬립성을 확보할 수 있다. 상기 슬립제는 금속비누， 지방산과 그 유도체， 지방산 아미드， 고급알콜， 불소-우레탄 고분자 실리콘， 실록산, 실란， 왁스계， 스테아르산 모노머 등을 포함하며, 슬립성을 부여하는 물질이면 특별히 제한없이 사용가능하다. 또한 방열층에 연신성이 양호한 알루미늄을 사용함으로써， 두꺼운 두께 성형에 따른 연신성 문제를 해결함으로써 우수한 성형성을 갖춘 포장재를 제조할 수 있다. 또한, 최외층에 폴리에스테르계 수지를 사용함으로써 유기용제， 산， 알칼리， 전해액 등의 약품에 우수한 포장재를 제조 가능하다.
【발명의 효과】
전술한 바와 같이， 본 발명은 전지 내부 온도가 급격 상승 또는 열과 같은 가혹한 외부환경에 노출되었을 시， 전지 내부 온도상승을 1차적으로 지연 및 억제시키는 방열특성이 우수하여 전지 안정성과 신뢰성을 확보할 수 있는 효과가 있다. 아울러, 본 발명에 따른 전지용 포장재는 성형성 및 내약품성이 우수한 효과가 있다.
【도면의 간단한 설명】
도 1은 본 발명에 따라 방열층을 갖는 전지용 포장재의 적층 구조의 일 실시 형태를 나타낸 개략도이다.
도 2는 본 발명에 따라 방열층을 갖는 전지용 포장재의 적층 구조의 다른 실시 형태를 나타낸 개략도이다.
도 3은 본 발명에 따라 방열층을 갖는 전지용 포장재의 적층 구조의 또 다른 실시 형태를 나타낸 개략도이다.
도 4는 본 발명에 따라 방열 기능을 갖는 전지용 포장재의 적층 구조의 또 다른 실시 형태를 나타낸 개략도이다.
도 5는 본 발명에 따라 방열층을 갖는 전지용 포장재의 적층 구조의 또 다른 실시 형태를 나타낸 개략도이다.
도 6은 본 발명에 따라 방열층을 갖는 전지용 포장재의 적층 구조의 또 다른 실시 형태를 나타낸 개략도이다.
도 7은 본 발명에 따라 방열층을 갖는 전지용 포장재의 적층 구조의 또 다른 실시 형태를 나타낸 개략도이다.
도 8은 본 발명에 따라 탄소소재가 첨가된 전지용 포장재의 적층 구조의 일 실시 형태를 나타낸 개략도이다.
【발명을 실시하기 위한 구체적인 내용】
[실시예]
이하 실시 예를 통하여 본 발명을 좀 더 구체적으로 살펴보지만, 하기 예에 본 발명의 범주가 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
탄소소재인 흑연 (graphite), CNT( carbon nanotube), SWNT(Single- Walled Carbon Nanotube), 그래핀 (Graphene)， 및 활성탄소섬유 (Activated Carbon Fiber-ACF)로 각각 형성된 방열층이 있는 도 1과 같은 구조를 갖는 포장재를 준비하였다. 방열층 두께는 약 /m로 하고， 방열층은 포장재의 최외층 위에 형성하였다
포장재의 최외층은 PET (약 6 ) /0-나일론 (약 l /m)으로 구성하고， 접착제층은 우레탄 베이스 2액형 접착제 약 3 를 사용하며， 배리어층으로는 약 40 의 두께를 갖는 탈지처리한 연질 알루미늄박을 황산을 포함하는 약 20oC의 전해질 용액을 사용하여 20A/drf의 전류밀도에서 약 10분간 반웅시키는 양극 산화처리를 통해서 알루미늄의 양 표면에 약 1 의 두께를 갖는 산화알루미늄 (A1203)의 피막을 형성한 산화알루미늄 형성 연질 알루미늄박을 사용하였다. 내전해액층 폴리프로필렌 수지 (약 5 )를 사용하였고， 최내층은 에틸렌 함유 폴리프로필렌 수지 (약 80卿)를 사용하였다.
상기 각각의 층은 를코팅, 용융압출 방법으로 적층시켜 전지용 포장재를 제조하였다.
각 포장재의 일정부분에 약 90oC로 열을 가하고, 약 1시간이 경과하는 동안 시료에 측정되는 온도 값을 열화상 카메라를 이용하여 측정하였고， 그 결과를 하기 표 1에 기재하였다.
【표 1]
Figure imgf000013_0001
*참고: 흑연 (graphite), CNT(carbonnanotube) , SWNT(Single- WalledCarbon Nanotube), 그래핀 (Graphene)， 활성탄소섬유 (Activated Carbon Fiber-ACF) <실시예 2>
상기 실시예 1에서 약 5/m의 방열층 두께를 하기 표 2에 기재된 방열층의 층두께로 변경한 것을 제외하고는 실질적으로 동일한 방법으로 실시하였다.
방열층의 두께별 방열성능은， 각 포장재의 일정부분에 약 90oC로 열을 가하고， 약 1시간이 경과하는 동안 시료에 측정되는 온도 값을 열화상 카메라를 이용하여 측정하였고， 그 결과를 하기 표 2에 기재하였다.
[표 2]
Figure imgf000014_0001
상기 표 1 및 2로부터 알 수 있는 바와 같이， 각각의 탄소소재가 방열성능이 있음을 확인할 수 있었고， 특히 두께를 10 까지 증가시킨 결과， 방열성능이 더욱 상승됨을 확인할 수 있다. 본 발명은 전지 내부 온도가 급격 상승 또는 열과 같은 가혹한 외부환경에 노출되었을 시， 전지 내부 온도상승을 1차적으로 지연 및 억제시키는 방열특성을 확보할 수 있다.
<실시예 3〉
상기 실시예 1에서 배리어층의 양면에 양극산화처리를 수행하여 산화알루미늄 피막을 형성하는 대신에, 화성처리를 베마이트 처리 및 크로메이트 처리 방법으로 수행하는 것을 제외하고는 실질적으로 동일한 방법으로 실시하여， 탄소소재는 혹연을 사용하고， 방열층 두께는 약 mi로 하고， 방열층은 포장재의 최외층 위에 형성하여 도 1과 같은 구조를 갖는 포장재를 제조하였다. 구체적으로 베마이트 처리는 중량비 6:1로 흔합된 Ί 황산알루미늄 용액 및 ΈΛ 암모니아수의 흔합액을 이용하여 ρΗ4를 유지하게 하였다. 용액은 180°C를 유지하게 하고 알루미늄 박을 2시간 함침하여 제조하였다. 크로메이트 처리는 pH4의 고형분 10% 3가 크로메이트 용액을 이용하여 5( C 조건하에서 10분 동안 알루미늄 박을 함침하여 처리를 수행하였다.
상기 포장재의 방열여부 확인은 최외층 일정부분에 약 90oC로 열을 가하고， 약 1시간이 경과하는 동안 시료에 측정되는 온도 값을 열화상 카메라를 이용하여 측정하였고， 그 결과를 하기 표 3에 기재하였다.
상기 제조된 포장재 포장재의 시편 (5 X 5cm)에 대해 최내층과 알루미늄의 필 (Peel) 테스트 방법으로 접착력을 시험하였고， 그 결과를 하기 표 3에 기재하였다.
[표 3]
Figure imgf000015_0001
<실시예 4>
본 실시예에서는 탄소소재를 포장재를 구성하는 각 구성층에 직접 첨가하여 방열특성을 갖는 구성층을 제조하여 전지용 포장재를 제조하였다. 본 실시예에서는 최외층 /접착제층 /제 1화성처리층 /배리어층
/제 2화성처리층 /내전해액층 /최내충으로 구성된 전지용 포장재로서， 각 구성층은 실시예 1과 동일한 물질로 동일한 두께로 제조하였다. 하기 표
3에 기재된 대로 방열층의 구성을 달리하여 3가지 종류의 포장재를 제조하였다. 탄소소재가 첨가된 구성층에는 혹연을 각층의 주원료 대비
5중량 %로 첨가하였다.
방열성 최외층 및 최내층은 각 구성층에 사용되는 수지들과 탄소소재를 마스터배치함으로써 얻을 수 있다. 제조된 마스터배치 원료를 이용하여 각각의 제조방법 (extrusion coating, cast film, Blown Film)으로 필름을 제조하였다.
방열성 접착제층은 우레탄 베이스 2액형 접착제와 탄소^재， 용제를 중량비 10: 1: 0.3： 15로 배합하고 기계적인 교반기로 30분간 흔합작업을 수행하여 충분히 분산시킨 후 피착제에 그라비아 코팅법으로 코팅하고， 60°C에서 1분간 열풍건조하였다. 화성처리층 또는 산화알루미늄 피막층과 내전해액층의 제조는 접착제층과 동일한 방법으로 해당 원료에 탄소소재를 Mechanical Stirrer로 30분간 균일하게 분산시켜 함침법으로 코팅하고 170°C에서 1분간 열풍건조하여 제조하였다. 내전해액층은 원료수지와 탄소소재를 기계적 교반기로 30분 교반하여 흔합하고 그리비아코팅법으로 피착제에 코팅하고， 17CTC에서 1분간 열풍건조하였다.
열여부 확인은 최외층 일정부분에 약 90oC로 열을 가하고， 약 1시간이 경과하는 동안 시료에 측정되는 온도 값을 열화상 카메라를 이용하여 측정하였고， 그 결과를 하기 표 4에 기재하였다.
[표 4]
Figure imgf000016_0001
Figure imgf000017_0001
<실시예 5>
실시예 4의 방열특성을 갖는 구성층 제조에서 최외층에만 탄소소재를 포함하는 포장재 D의 제조방법과 실질적으로 동일하게 제조하되， 다만 실시예 4에서 최외층의 원료대비 혹연 첨가량이 5중량 ¾>으로 사용하는 대신에, 0.5 중량 %， 10중량 % 및 45중량 %로 첨가하여 최외층을 제조하고， 이를 포함하는 전지용 포장재를 제조하였다.
방열여부 확인은 최외층 일정부분에 약 90°C로 열을 가하고， 약 1시간이 경과하는 동안 시료에 측정되는 온도 값을 열화상 카메라를 이용하여 측정하였고， 그 결과를 하기 표 5에 기재하였다.
[표 5]
Figure imgf000017_0002
[도면의 부호]
10： 포장재 11: 방열
12 및 22 최외층 13 및 23 접착제층
14 및 24 제 1 화성처리층 15 및 25 배리어층
16 및 26 제 2 화성처리층 17 및 27 내전해액층 18 및 28 최내층

Claims

【특허청구범위】
【청구항 1】
내열성 수지 최외층， 알루미늄 또는 알루미늄 합금을 함유하는 배리어층 및 열가소성 수지 최내층을 포함하는 파우치형 전지용 포장재로서 상기 전지용 포장재는 최외층， 배리어층 및 최내층으로 이루어지는 군에서 선택된 적어도 하나 이상의 구성층에 탄소소재가 첨가된 방열층， 또는 탄소소재와 바인더 수지를 함유하는 별도의 추가 방열층을 포함하는， 전지용 포장재 .
【청구항 2】
제 1 항에 있어서，
상기 탄소소재는 흑연 (graphite), CNT( carbon nanotube), SWNT(Single-Walled Carbon Nanotube), 그래핀 (Graphene) 및 활성탄소섬유 (Activated Carbon Fiber-ACF)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 전지용 포장재 .
【청구항 3】
제 1 항에 있어서，
상기 구성층에 탄소소재가 첨가된 방열층의 총 조성물 100 중량 %에 대해 1 내지 40 중량 %로 탄소소재가포함되는 것인 전지용 포장재.
【청구항 4]
제 1 항에 있어서，
상기 추가 방열층은 코팅， 스프레이 또는 를압착의 방법으로 형성된 것을 특징으로 하는 방열특성을 갖는 전지용 포장재.
【청구항 5】
제 1 항에 있어서,
상기 추가 방열층의 바인더 수지는 페놀계 수지， 멜라민계 수지， 폴리우레탄계 수지， 에폭시계 수지, 비닐계 수지, 폴리이미드계 수지， 폴리에스테르계 수지 및 폴리올레핀계 수지로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 전지용 포장재 .
【청구항 6】 제 1 항에 있어서,
상기 추가 방열층의 두께는 1 내지 10 인 전지용 포장재.
【청구항 7】
제 1 항에 있어서，
상기 추가 방열층은， 전지형 포장재의 최외층 상부， 상기 최외층과 배리어층 사이， 및 배이어층과 최내층 사이로 이루어지는 군에서 선택된 하나 이상의 위치에 형성된 것인 파우치형 전지용 포장재.
【청구항 8】
제 1 항에 있어서，
상기 전지용 포장재가 순차적으로 적층된 최외층， 접착제층, 배리어층， 접착층 및 최내층을 포함하고，
상기 추가 방열층은， 최외층 상부， 상기 최외층과 접착층사이， 상기 접착층과 배리어층 사이, 배이어층과 접착제층 사이， 및 접착제층과 최내층 사이로 이루어지는 군에서 선택된 하나 이상의 위치에 형성된 것인 전지용 포장재 .
【청구항 9】
제 1항에 있어서,
상기 전지용 포장재가 순차적으로 적층된 최외층， 접착제층， 거 U화성처리층， 배리어층, 제 2 화성처리층， 내전해액층 및 최내층을 포함하고，
상기 별도의 추가 방열층은， 최외층 상부， 상기 최외층과 접착층사이, 상기 접착층과 제 1 화성처리층 사이， 상기 제 1화성처리층과 배리어층 사이, 상기 배리어층과 제 2 화성처리층 사이， 상기 제 2화성처리층과 내전해액층 사이 및 내전해액층과 ^내층 사이로 이루어지는 군에서 선택된 하나 이상의 위치에 형성된 것인 전지용 포장재.
【청구항 10】
제 9항에 있어서,
상기 화성처리층은 양극산화처리로 형성된 산화알루미늄 피막층， 전해 도금층, 무전해 도금층， 크로메이트층， 배마이트층， 또는 인산염 처리층인 전지용 포장재 .
【청구항 11]
제 10 항에 있어서，
상기 산화알루미늄 피막층은 상기 배리어층의 표면에 양극산화처리 (anodizing)로 형성된 두께 0.2 내지 10 및.입경 lnm 내지 l,000nm인 기공을 갖는 것인 전지용 포장재 .
【청구항 12]
게 1 항에 있어서，
상기 최외층의 내열성 수지는 연신 폴리에스테르계 수지， 연신 폴리아미드계 수지 또는 이들의 흔합수지를 포함하는 전지용 포장재.
【청구항 13】
거 1 1 항에 있어서，
상기 최내층의 열가소성 수지는 폴리을레핀계 수지， 폴리에틸렌계 수지， 폴리프로필렌계 수지， 폴리부틸렌계 수지， 폴리에스테르계 수지， 폴리아마이드계 수지， 폴리카보네이트계 수지， 불소계 수지， 실리콘계 수지 아크릴계 수지 및 이들의 흔합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 수지를 포함하는 것인 전지용 포장재 .
【청구항 14】
제 9 항에 있어서，
상기 내전해액층은 1 내지 10im의 두께를 가지며， 폴리올레핀계 수지를 포함하는 것인 전지용 포장재 .
【청구항 15】
제 1 항에 있어서,
상기 배리어층은 l /m 내지 200 의 두께를 가지면， 연신율이 15% 이상인 전지용 포장재 .
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