WO2013001686A1 - 発光装置 - Google Patents

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WO2013001686A1
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resin
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瀧川　信一
田中　毅
琢磨 片山
中西　秀行
真治 吉田
山中　一彦
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パナソニック株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a light emitting device using a quantum dot phosphor in a phosphor layer.
  • High-intensity white LED (LED: Light Emitting Diode) is used as a light source (light emitting device) for illumination, liquid crystal display backlight, etc., and efforts are being made to improve the efficiency and color rendering of the light source. .
  • the white LED is realized by combining a semiconductor light emitting element that emits blue light and a green phosphor, a yellow phosphor, a red phosphor, and the like.
  • Types of phosphors include quantum dot phosphors composed of inorganic phosphors, organic phosphors, and semiconductors.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view showing a conventional light emitting device disclosed in Patent Document 1.
  • the conventional light-emitting device has a semiconductor light-emitting element 1 that emits ultraviolet light, blue light, or green light disposed in a container 8 in which electrical terminals 2 and 3 are embedded.
  • the material 5 containing luminescent material particles (inorganic luminescent material pigment) 6 covers the inside of the container 8 so as to fill the semiconductor light emitting device 1.
  • a white LED is generally a combination of a blue LED light source and a green phosphor or a yellow phosphor, and a phosphor with excellent light emission characteristics and energy conversion efficiency is required to achieve high efficiency and high color rendering.
  • Common phosphors used in white LEDs are fine crystal particles using rare earth ions as an activator, and many are chemically stable. However, while the light absorption efficiency of these phosphors is proportional to the concentration of rare earth, if the concentration is too high, the light emission efficiency is reduced by concentration quenching, so that a high quantum efficiency of 80% or more can be realized. Have difficulty.
  • quantum dot phosphors fine particles with a diameter of several nanometers to several tens of nanometers. It is expected as a new phosphor material containing no rare earth.
  • the quantum dot phosphor can obtain a fluorescence spectrum in a desired wavelength band in the visible light region by controlling the particle diameter even with fine particles of the same material by the quantum size effect.
  • white LED which has high efficiency and high color rendering property can be provided.
  • the quantum dot phosphor has a small particle size, the proportion of atoms occupying the surface of the fine particles increases, so many of them have low chemical stability, especially in excitation fluorescence in a high temperature environment.
  • a major problem is that the photo-oxidation reaction on the phosphor surface proceeds, causing a rapid decrease in luminous efficiency.
  • an object of the present invention is to provide a light emitting device that can suppress photooxidation of a quantum dot phosphor and suppress a decrease in light emission efficiency.
  • a light-emitting device includes a semiconductor light-emitting element and a fluorescent member that fluoresces when receiving light from the semiconductor light-emitting element, and the fluorescent member has a particle diameter.
  • oxygen does not reach the quantum dot phosphor in the first region, the photooxidation reaction of the quantum dot phosphor can be suppressed, and the decrease in the light emission efficiency of the light emitting device can be suppressed.
  • the light-emitting device may be characterized in that the difference between the thermal expansion coefficient of the first region and the thermal expansion coefficient of the second region is 10% or less. According to this configuration, it is possible to suppress the occurrence of cracks due to strain, stress, etc. during temperature changes caused by the difference in thermal expansion coefficient between the first region and the second region.
  • the light emitting device may be characterized in that the second region is divided into a plurality of third regions that do not transmit oxygen.
  • the second region is first formed on the semiconductor light emitting element, and the first region is formed at the center thereof, Further, by forming the second B region on and around the first region, the second A region and the second B region are in direct contact with each other around the first region. As a result, a structure that covers the periphery of the first region with the second region can be easily formed.
  • the light-emitting device may be characterized in that the first region is constituted only by the semiconductor fine particles. According to this configuration, the resin used in the first region becomes unnecessary, and the cost can be reduced.
  • the light-emitting device further includes a container on which the semiconductor light-emitting element is mounted, and the second region includes the plurality of third regions sandwiching the first region. It may be characterized by being located on the surface of the light emitting element. According to this structure, the oxygen which passed the container can be blocked, and the freedom degree of selection of a container improves.
  • the light emitting device may be characterized in that the plurality of third regions are in contact with the first region and cover the entire periphery of the first region. According to this configuration, the number of manufacturing steps can be reduced, and the cost can be reduced.
  • a light-emitting device includes a semiconductor light-emitting element, a fluorescent member that receives and emits light from the semiconductor light-emitting element, and a metal layer in contact with the fluorescent member, and the fluorescent member has a particle diameter.
  • a method for manufacturing a light emitting device After forming a second fluorescent member on a container in which a semiconductor light emitting element is formed, an injection tube is inserted into the second fluorescent member, and a hole in the injection tube is formed.
  • the first fluorescent member receives light from the semiconductor light emitting element and fluoresces, and particles It may include a plurality of semiconductor fine particles having different excitation fluorescence spectra based on the diameter, and the second fluorescent member may not transmit oxygen. According to this structure, the structure which covers the circumference
  • the region containing the quantum dot phosphor is completely covered with the region made of an oxygen-resistant material that does not transmit oxygen, so that the photooxidation reaction on the surface of the quantum dot phosphor is suppressed.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view illustrating a configuration of a light emitting device according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2A is a cross-sectional view illustrating a manufacturing process of the light-emitting device according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2B is a cross-sectional view illustrating a manufacturing process of the light-emitting device according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2C is a cross-sectional view illustrating a manufacturing process of the light-emitting device according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2D is a cross-sectional view illustrating a manufacturing process of the light-emitting device according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2A is a cross-sectional view illustrating a manufacturing process of the light-emitting device according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2B is a cross-sectional view illustrating a manufacturing process of the light-emitting device according to
  • FIG. 2E is a cross-sectional view illustrating a manufacturing process of the light-emitting device according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view illustrating a configuration of a light emitting device according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 4A is a cross-sectional view illustrating a manufacturing process of the light-emitting device according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 4B is a cross-sectional view illustrating a manufacturing process of the light-emitting device according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 4C is a cross-sectional view illustrating a manufacturing process of the light-emitting device according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 4A is a cross-sectional view illustrating a manufacturing process of the light-emitting device according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 4B is a cross-sectional view illustrating a manufacturing process of the light-emitting device according to the
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing a configuration of a light emitting device according to the third embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view showing a configuration of a light emitting device according to the fourth embodiment of the present invention.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view showing a configuration of a light emitting device according to the fifth embodiment of the present invention.
  • FIG. 8 is a cross-sectional view showing a configuration of a light emitting device according to the sixth embodiment of the present invention.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view illustrating a configuration of a conventional light emitting device.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view illustrating a configuration of a light emitting device according to a first embodiment of the present invention.
  • the light-emitting device includes a semiconductor light-emitting element 101 and a fluorescent member 130 that fluoresces upon receiving light from the semiconductor light-emitting element 101.
  • the fluorescent member 130 has a plurality of semiconductor fine particles (particles having different excitation fluorescence spectra based on particle diameters).
  • a resin 111 as a first region including a semiconductor fine particle having an excitation fluorescence spectrum corresponding to the diameter) and a resin 110 as a second region that does not transmit oxygen.
  • the entire periphery of the resin 111 is covered with the resin 110. It has been broken.
  • the difference between the thermal expansion coefficient of the resin 111 and the thermal expansion coefficient of the resin 110 is, for example, 10% or less.
  • the light emitting device further includes a container (package) 105 on which the semiconductor light emitting element 101 is mounted.
  • metal electrical terminals 102 and 103 are incorporated in a container 105 made of resin, and a semiconductor light emitting element 101 having an InGaN quantum well as an active layer is formed on the electrical terminal 102. .
  • the upper surface of the semiconductor light emitting element 101 is connected to the electrical terminal 103 by a gold wire 106.
  • the semiconductor light emitting element 101 emits blue light having a wavelength of 460 nm by applying a voltage between the electric terminal 102 and the electric terminal 103 and causing a current to flow.
  • an oxygen resistant resin 110 (fluorescent member 130) having no oxygen permeability is formed so as to cover the semiconductor light emitting element 101.
  • polyfuca vinyl was used as the oxygen-resistant resin 110 having no oxygen permeability.
  • a silicate resin containing a quantum dot phosphor is formed as the resin 111.
  • Quantum dot phosphors have a core-shell structure with InP as the core, and there are two types of diameters (about 4.3 nm and about 5.5 nm). This quantum dot phosphor emits green light having a central wavelength of 530 nm and red light having a central wavelength of 630 nm by photoexcitation.
  • the quantum dot phosphor is excited to emit green and red mixed light (mixed light) 122.
  • the light emitting device as a whole emits three primary colors of red, green, and blue, and white is obtained.
  • the feature of the resin 111 containing the quantum dot phosphor is that the entire periphery is surrounded by the oxygen-resistant resin 110 having no oxygen permeability. Thereby, resin 111 containing quantum dot fluorescent substance is intercepted from oxygen. As a result, the quantum dot phosphor does not change over time due to photooxidation, and a highly reliable light-emitting device can be obtained.
  • FIGS. 2A to 2E are cross-sectional views showing manufacturing steps of the light emitting device of this embodiment. Although not described, each step in FIGS. 2A to 2E is performed in a nitrogen atmosphere or in a vacuum in order to block oxygen.
  • the resin 110 as the second fluorescent member is formed on the container 105 in which the semiconductor light emitting element 101 is formed, and then the injection tube 202 is inserted into the resin 110 and the resin 110 is inserted into the resin 110 through the hole of the injection tube 202.
  • the step of pushing in the resin 111 as the first fluorescent member (FIGS. 2B and 2C), the injection tube 202 is pulled out after the resin 111 is pushed in, and the hole of the resin 110 formed by the injection of the injection tube (injector) 202 And the step of covering the entire periphery of the resin 111 with the resin 110 (FIG. 2D).
  • the resin 111 receives the light of the semiconductor light emitting element 101 and fluoresces, and the different excitation fluorescence based on the particle diameter
  • the resin 110 includes a plurality of semiconductor fine particles having a spectrum (semiconductor fine particles having an excitation fluorescence spectrum corresponding to the particle diameter) and does not transmit oxygen.
  • an oxygen-resistant resin 110 having no oxygen permeability is poured into the concave portion of the container 105 to which the semiconductor light emitting element 101 is attached using the injection tube 201 (FIG. 2A). Thereafter, after the pouring of the resin 110 is completed, the injection tube 201 is removed. At this stage, the resin 110 is not cured.
  • the tip of the injection tube 202 having the resin 111 therein is inserted into the resin 110 (FIG. 2B), and the resin 111 is slowly injected into the resin 110 (FIG. 2C). At this time, the periphery of the resin 111 is covered with the resin 110 due to the surface tension of the resin 110.
  • the injection tube 202 is slowly pulled out from the resin 110.
  • the resin 110 is automatically closed by the flow of the resin 110 (FIG. 2D).
  • the entire periphery of the resin 111 including the quantum dot phosphor is completely covered with the oxygen resistant resin 110 having no oxygen permeability, so that the light emission is highly reliable.
  • a device can be realized.
  • the difference in thermal expansion coefficient between the resin 111 and the resin 110 is 10% or less by adding an appropriate additive to the fluorescent member 130.
  • the inventors of the present application set the difference in coefficient of thermal expansion to 10% or less, so that even if the fluorescent member 130 receives a thermal shock or the like, cracks occur between the resin 110 and the resin 111 or between the resin 110 and the resin 111 itself due to expansion and contraction. It has been found that reliability can be improved without entering oxygen from the outside.
  • the simplest way to achieve this is to use the same polyfuca vinyl (PVF) for resin 111 and resin 110.
  • the coefficient of thermal expansion (linear expansion) of polyfuca vinyl is 7.1 to 7.8 ⁇ 10 ⁇ 5 / K.
  • ECTFE chlorotrifluoroethylene / ethylene copolymer
  • ECTFE chlorotrifluoroethylene / ethylene copolymer
  • the resin 110 can be used.
  • ECTFE has a higher melting point than PVF (245 ° C. relative to 203 ° C.) and can further improve heat resistance.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view illustrating a configuration of a light emitting device according to the second embodiment of the present invention. Below, only a different part from 1st Embodiment is demonstrated.
  • the basic configuration of this light emitting device is the same as that of the light emitting device of FIG. 1, except that the resin 111 containing the quantum dot phosphor is covered with two resins 301 and 302 having no oxygen permeability. Is different. That is, the resin 110 is divided into a plurality of resins 301 and 302 as third regions that do not transmit oxygen, and the resin 110 as the second region sandwiches the resin 111 as the first region. In this state, the resin 301 and 302 are located on the surface of the semiconductor light emitting element 101 and are in contact with the resin 111 and cover the entire periphery of the resin 111. Polyhucker vinyl can be used for the resins 301 and 302. With this structure, the resin 111 does not come into contact with oxygen, and a highly reliable light-emitting device can be obtained.
  • the operation principle of the light emitting device of the present embodiment is the same as that of the light emitting device of FIG. 1, and the blue light 121 emitted from the semiconductor light emitting element 101 is emitted to the outside, and at the same time, a part of the quantum dot fluorescence in the resin 111
  • the color is converted by the body, and the mixed light 122 of green and red is extracted outside.
  • light emission of the three primary colors of blue, green, and red results in white.
  • FIGS. 4A to 4C are cross-sectional views showing manufacturing steps of the light emitting device of this embodiment. Although not described, each step in FIGS. 4A to 4C is performed in a nitrogen atmosphere or in vacuum in order to block oxygen.
  • the oxygen-resistant resin 301 is poured into the recess of the container 105 to which the semiconductor light emitting element 101 is attached using the injection tube 401 containing the resin 301 (FIG. 4A).
  • the resin 111 is poured onto the resin 301 using the injection tube 202 containing the resin 111 (FIG. 4B). At this time, a part of the surface of the resin 301 is left exposed around the resin 111.
  • the oxygen resistant resin 302 is poured onto the exposed surface of the resin 111 and the surface of the resin 111 (FIG. 4C). At this time, the exposed portion of the resin 301 around the resin 111 is in contact with the resin 302.
  • the entire periphery of the resin 111 including the quantum dot phosphor is completely covered with the oxygen resistant resins 301 and 302 having no oxygen permeability. It can suppress that a body photo-oxidizes.
  • the thermal expansion coefficients of the resin 111 and the resins 301 and 302 may be combined, for example, the difference in thermal expansion coefficient may be 10% or less.
  • the difference in thermal expansion coefficient may be 10% or less.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing a configuration of a light emitting device according to the third embodiment of the present invention. Below, only a different part from 2nd Embodiment is demonstrated.
  • This light emitting device is different from the light emitting device of the second embodiment in that a metal layer 501 is inserted at the interface between the container 105 and the fluorescent member 130.
  • the light emitting device includes a semiconductor light emitting element 101, a fluorescent member 130 that receives light from the semiconductor light emitting element 101 and fluoresces, and a metal layer 501 in contact with the fluorescent member 130.
  • the fluorescent member 130 has different excitations based on particle diameters. It is composed of a resin 111 as a first region including a plurality of semiconductor fine particles having a fluorescence spectrum (semiconductor fine particles having an excitation fluorescence spectrum corresponding to the particle diameter) and resins 301 and 302 as second regions that do not transmit oxygen. The entire periphery of the resin 111 is covered with the resins 301 and 302 and the metal layer 501.
  • 80 nm of aluminum is deposited as the metal layer 501.
  • oxygen can be prevented from entering from the surface of the container 105 with the metal layer 501 and the resins 301 and 302, and higher gas barrier properties can be realized.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view showing a configuration of a light emitting device according to the fourth embodiment of the present invention. Below, only a different part from 1st Embodiment is demonstrated.
  • This light emitting device is different from the light emitting device of the first embodiment in that the quantum dot phosphor 601 contained in the resin 111 is used as it is instead of the resin 111 containing the quantum dot phosphor used in FIG. This is the point. That is, the first region is a point constituted only by the quantum dot phosphor 601 as a plurality of semiconductor fine particles.
  • TOPO trioctylphosphine oxide
  • TOPO is used at the time of preparing InP quantum dot phosphors and has a function not to aggregate the quantum dot phosphors as ligands.
  • a resin containing a quantum dot phosphor is unnecessary, which can contribute to cost reduction.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view showing a configuration of a light emitting device according to the fifth embodiment of the present invention. Below, only a different part from 2nd Embodiment is demonstrated.
  • This light-emitting device is different from the light-emitting device of the second embodiment in that a 50 nm-thickness SiN film 701 is deposited in the recess of the container 105 in which the semiconductor light-emitting element 101 and the gold wire 106 are formed. . That is, the entire periphery of the resin 111 is covered with the resins 301 and 302 and the SiN film 701.
  • the SiN film 701 has extremely low oxygen permeability.
  • the SiN film 701 covers the semiconductor light emitting element 101.
  • a silicate resin is formed as the resin 111 containing the resins 301 and 302 and the quantum dot phosphor. Silicate can be used for the resin 301, and polyfuca vinyl can be used for the resin 302.
  • oxygen transmission from the container 105 can be blocked by the SiN film 701. Furthermore, since the resin 301 and the resin 111 (including the phosphor) can be formed of the same silicate, it is possible to suppress the occurrence of cracks at the interface between the resin 301 and the resin 111 due to heat from the semiconductor light emitting element 101. As a result, a highly reliable light emitting device can be realized.
  • the quantum dot phosphor a material emitting green light having a central wavelength of 530 nm and red light having a central wavelength of 630 nm is used as in the first embodiment.
  • FIG. 8 is a cross-sectional view showing a configuration of a light emitting device according to the sixth embodiment of the present invention. Only the parts different from the fifth embodiment will be described below.
  • This light emitting device is different from the light emitting device of the fifth embodiment in that the resin 301 is not formed between the SiN film 701 and the resin 111.
  • a SiN film 701 having a film thickness of 50 nm is formed by vapor deposition in the recess of the container 105 in which the semiconductor light emitting element 101 and the gold wire 106 are formed.
  • the SiN film 701 has extremely low oxygen permeability.
  • a silicate as a resin 111 containing a quantum dot phosphor and a resin 801 are formed on the SiN film 701.
  • the resin 801 is made of polyfuca vinyl.
  • oxygen transmission from the container 105 can be blocked by the SiN film 701. Furthermore, since the resin 111 is directly formed on the SiN film 701 without intervening between the SiN film 701 and the resin 111, heat generated in the resin 111 including the quantum dot phosphor (color conversion is performed in the phosphor). The heat generated by the Stokes loss during the process can be directly released to the container 105. As a result, the temperature rise of the phosphor could be suppressed. As a result, characteristic deterioration (decrease in quantum efficiency and increase in emission wavelength (color shift)) accompanying temperature rise can be suppressed. Needless to say, the resin containing the quantum dot phosphor is highly reliable because it is wrapped in a material that does not transmit oxygen. Therefore, an extremely reliable white LED can be realized.
  • the quantum dot phosphor a material emitting green light having a central wavelength of 530 nm and red light having a central wavelength of 630 nm is used as in the first embodiment.
  • polyfuca vinyl is used as the oxygen resistant resin, but polystyrene-polyisobutylene-polystyrene block copolymer (SIBS), ethylene-vinyl alcohol copolymer resin (EVOH), polyvinyl alcohol. Resin, polyvinylidene chloride resin (PVDC), amorphous (amorphous) nylon resin, or fluorine-based resin can be used.
  • SIBS polystyrene-polyisobutylene-polystyrene block copolymer
  • EVOH ethylene-vinyl alcohol copolymer resin
  • PVDC polyvinylidene chloride resin
  • amorphous (amorphous) nylon resin or fluorine-based resin
  • the light-emitting device according to the present invention can achieve high reliability, high efficiency, and high color rendering, it is widely useful as a white LED light source for display devices and lighting devices.

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Abstract

　本発明は、量子ドット蛍光体の光酸化を抑制し、発光装置は、半導体発光素子（１０１）と、半導体発光素子（１０１）の光を受けて蛍光する蛍光部材（１３０）とを備えており、蛍光部材（１３０）は、粒子径に基づく異なる励起蛍光スペクトルを有する複数の半導体微粒子を含む樹脂（１１１）と、酸素を透過しない樹脂（１１０）とで構成されており、樹脂（１１１）の全周囲は樹脂（１１０）で覆われる。

Description

発光装置
　本発明は、蛍光体層に量子ドット蛍光体を用いた発光装置に関するものである。
　照明用、液晶ディスプレイバックライト用などの光源（発光装置）として高輝度白色ＬＥＤ（ＬＥＤ：Ｌｉｇｈｔ　Ｅｍｉｔｔｉｎｇ　Ｄｉｏｄｅ）が用いられており、光源の高効率化および高演色性化の取り組みが行われている。白色ＬＥＤは、青色光を放出する半導体発光素子と緑色蛍光体、黄色蛍光体、赤色蛍光体などを組み合わせることで実現している。蛍光体の種類は、無機蛍光体、有機蛍光体、半導体から構成される量子ドット蛍光体がある。無機蛍光体を用いた白色ＬＥＤの例として、特許文献１のようなものがある。
　図９は、特許文献１に開示された従来の発光装置を示す断面図である。
　図９に示すように、従来の発光装置は、紫外線、青色光あるいは緑色光を放出する半導体発光素子１が、電気端子２、３が埋め込まれた容器８内に配置されたものであり、さらに、半導体発光素子１を埋めるように発光物質粒子（無機の発光物質顔料）６を含有する材料５が容器８内を覆っている。
特表平１１－５００５８４号公報
　ＬＥＤ光源は小型で省電力なため、ディスプレイデバイスや照明装置のキーデバイスとして用いられており、高輝度白色ＬＥＤの高効率化および高演色性化の取り組みが行われている。白色ＬＥＤは、青色ＬＥＤ光源と緑色蛍光体や黄色蛍光体との組み合わせが一般的であり、高効率および高演色性の実現には発光特性やエネルギー変換効率の優れた蛍光体が求められている。白色ＬＥＤに用いられる一般的な蛍光体は、希土類イオンを付活剤とした結晶微粒子であり、化学的に安定なものが多い。しかし、これらの蛍光体の光吸収効率は希土類の濃度に比例している一方で、濃度が高すぎると濃度消光によって発光効率の低下が生じるため、８０％以上の高い量子効率を実現するのが困難である。
　そこで、バンド端光吸収およびバンド端発光を直接利用することで高い量子効率を実現する半導体蛍光微粒子が多数提案されており、特に量子ドット蛍光体と呼ばれる直径が数ｎｍから数十ｎｍの微粒子が、希土類を含まない新しい蛍光体材料として期待されている。量子ドット蛍光体は、量子サイズ効果によって同一材料の微粒子でも粒子径を制御することで可視光線領域において所望の波長帯の蛍光スペクトルを得ることが出来る。また、バンド端による光吸収および蛍光であるため、９０％程度の高い外部量子効率を示すことから、高効率かつ高演色性を有する白色ＬＥＤを提供することができる。
　しかし、量子ドット蛍光体は粒子径が小さいため、微粒子の表面を占める原子の割合が多くなることから、化学的安定性の低いものが多く、特に高温環境下での励起蛍光においては、量子ドット蛍光体表面の光酸化反応が進行し、急激な発光効率の低下を引き起こすことが大きな課題である。
　そこで本発明は、量子ドット蛍光体の光酸化を抑制し、発光効率の低下を抑えることができる発光装置を提供することを目的とする。
　従来の課題を解決するために、本発明の一態様に係る発光装置は、半導体発光素子と、前記半導体発光素子の光を受けて蛍光する蛍光部材とを備え、前記蛍光部材は、粒子径に基づく異なる励起蛍光スペクトルを有する複数の半導体微粒子を含む第１領域と、酸素を透過しない第２領域とで構成され、前記第１領域の全周囲は前記第２領域で覆われることを特徴とする。この構成によれば、第１領域内の量子ドット蛍光体に酸素が到達することがなく、量子ドット蛍光体の光酸化反応を抑制し、発光装置の発光効率の低下を抑えることができる。
　本発明の一態様に係る発光装置は、第１領域の熱膨張係数と、第２領域の熱膨張係数との差は、１０％以下であることを特徴としてもよい。この構成によれば、第１領域と第２領域の熱膨張係数差を起因とした、温度変化時の歪、ストレスなどによるクラック発生を抑制することができる。
　本発明の一態様に係る発光装置は、前記第２領域は、酸素を透過しない複数の第３領域に分割されることを特徴としてもよい。この構成によれば、例えば、第２領域を第２Ａ領域と第２Ｂ領域に分けられるとした場合、まず半導体発光素子上に第２Ａ領域を形成し、その中央部に第１領域を形成し、更にその第１領域上およびその周辺に第２Ｂ領域を形成することにより、第１領域の全周辺では、第２Ａ領域と第２Ｂ領域が直接接触する。この結果、第１領域の周囲を第２領域で覆う構造を容易に形成できる。
　本発明の一態様に係る発光装置は、前記第１領域は、前記半導体微粒子のみによって構成されることを特徴としてもよい。この構成によれば、第１領域に使用する樹脂が不要となり、コストダウンを図ることができる。
　本発明の一態様に係る発光装置は、さらに、前記半導体発光素子が実装された容器を備え、前記第２領域は、前記複数の第３領域が前記第１領域を挟み込んだ状態で、前記半導体発光素子の表面に位置することを特徴としてもよい。この構成によれば、容器を通過した酸素をブロックすることができ、容器の選択の自由度が向上する。
　本発明の一態様に係る発光装置は、前記複数の第３領域は、前記第１領域に接し、前記第１領域の全周囲を覆うことを特徴としてもよい。この構成によれば、製造工数が減り、コストダウンを実現することができる。
　本発明の一態様に係る発光装置は、半導体発光素子と、前記半導体発光素子の光を受けて蛍光する蛍光部材と、前記蛍光部材と接する金属層とを備え、前記蛍光部材は、粒子径に基づく異なる励起蛍光スペクトルを有する複数の半導体微粒子を含む第１領域と、酸素を透過しない第２領域とで構成され、前記第１領域の全周囲は、前記第２領域および前記金属層で覆われることを特徴とする。この構成によれば、金属は酸素透過性が低いので、金属により酸素をブロックすることができ、耐酸素性を向上させることができる。
　本発明の一態様に係る発光装置の製造方法は、半導体発光素子が形成された容器上に第２蛍光部材を形成した後、前記第２蛍光部材に注入管を挿入し、前記注入管の孔を通じて前記第２蛍光部材中に第１蛍光部材を押入れる工程と、前記第１蛍光部材を押し入れた後に注入管を引き抜き、前記注入管の注入により形成された前記第２蛍光部材の孔を前記第２蛍光部材で閉じることによって、前記第１蛍光部材の全周囲を前記第２蛍光部材で覆う工程とを含み、前記第１蛍光部材は、前記半導体発光素子の光を受けて蛍光し、粒子径に基づく異なる励起蛍光スペクトルを有する複数の半導体微粒子を含み、前記第２蛍光部材は、酸素を透過しないことを特徴としてもよい。この構成によれば、第１蛍光部材の周囲を第２蛍光部材で覆う構造を容易に形成できる。
　本発明の発光装置によれば、量子ドット蛍光体を含む領域は、酸素を透過しない耐酸素性材料で構成された領域により完全に被覆されているので、量子ドット蛍光体表面の光酸化反応を抑制し、急激な発光効率の低下を抑えることができる。
図１は、本発明の第１の実施形態における発光装置の構成を示す断面図である。 図２Ａは、本発明の第１の実施形態における発光装置の製造工程を示す断面図である。 図２Ｂは、本発明の第１の実施形態における発光装置の製造工程を示す断面図である。 図２Ｃは、本発明の第１の実施形態における発光装置の製造工程を示す断面図である。 図２Ｄは、本発明の第１の実施形態における発光装置の製造工程を示す断面図である。 図２Ｅは、本発明の第１の実施形態における発光装置の製造工程を示す断面図である。 図３は、本発明の第２の実施形態における発光装置の構成を示す断面図である。 図４Ａは、本発明の第２の実施形態における発光装置の製造工程を示す断面図である。 図４Ｂは、本発明の第２の実施形態における発光装置の製造工程を示す断面図である。 図４Ｃは、本発明の第２の実施形態における発光装置の製造工程を示す断面図である。 図５は、本発明の第３の実施形態における発光装置の構成を示す断面図である。 図６は、本発明の第４の実施形態における発光装置の構成を示す断面図である。 図７は、本発明の第５の実施形態における発光装置の構成を示す断面図である。 図８は、本発明の第６の実施形態における発光装置の構成を示す断面図である。 図９は、従来における発光装置の構成を示す断面図である。
　以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて詳細に説明する。なお、以下で説明する実施の形態は、いずれも本発明の好ましい一具体例を示すものである。以下の実施の形態で示される数値、形状、材料、構成要素、構成要素の配置位置及び接続形態、ステップ、ステップの順序などは、一例であり、本発明を限定する主旨ではない。本発明は、特許請求の範囲だけによって限定される。よって、以下の実施の形態における構成要素のうち、本発明の最上位概念を示す独立請求項に記載されていない構成要素については、本発明の課題を達成するのに必ずしも必要ではないが、より好ましい形態を構成するものとして説明される。また、図面において、実質的に同一の構成、動作、および効果を表す要素については、同一の符号を付す。
　（第１の実施形態）
　図１は、本発明の第１の実施形態における発光装置の構成を示す断面図である。
　この発光装置は、半導体発光素子１０１と、半導体発光素子１０１の光を受けて蛍光する蛍光部材１３０とを備え、蛍光部材１３０は、粒子径に基づく異なる励起蛍光スペクトルを有する複数の半導体微粒子（粒子径に応じた励起蛍光スペクトルを有する半導体微粒子）を含む第１領域としての樹脂１１１と、酸素を透過しない第２領域としての樹脂１１０とで構成され、樹脂１１１の全周囲は、樹脂１１０で覆われている。樹脂１１１の熱膨張係数と、樹脂１１０の熱膨張係数との差は、例えば１０％以下である。例えば発光装置は、さらに半導体発光素子１０１が実装された容器（パッケージ）１０５を備える。
　発光装置では、樹脂で形成された容器１０５に、金属の電気端子１０２、１０３が組み込まれており、電気端子１０２上には、ＩｎＧａＮ量子井戸を活性層に有する半導体発光素子１０１が形成されている。半導体発光素子１０１の上面は金ワイヤー１０６により電気端子１０３に接続されている。電気端子１０２と電気端子１０３の間に電圧を印可し電流を流すことにより、半導体発光素子１０１は波長４６０ｎｍの青色光を発する。
　半導体発光素子１０１が形成された容器１０５の凹部には、半導体発光素子１０１を被覆するように、酸素透過性の無い耐酸素性の樹脂１１０（蛍光部材１３０）が形成されている。今回、酸素透過性の無い耐酸素性の樹脂１１０としてポリフッカビニルを用いた。このポリフッカビニル中には、樹脂１１１として量子ドット蛍光体を含む例えばシリケート樹脂が形成されている。量子ドット蛍光体はＩｎＰをコアとしたコアシェル構造を有しており、その直径は二種類（約４．３ｎｍと約５．５ｎｍ）である。この量子ドット蛍光体は光励起により、中心波長５３０ｎｍの緑色光と中心波長６３０ｎｍの赤色光を発する。
　半導体発光素子１０１が発した青色光１２１は樹脂１１１を通過するとき、量子ドット蛍光体を励起し緑色と赤色の混合光（混色光）１２２を発する。この結果、発光装置全体としては、赤、緑、青の三原色が発せられ、白色が得られる。
　ここで量子ドット蛍光体を含む樹脂１１１の特徴はその周囲がすべて、酸素透過性の無い耐酸素性の樹脂１１０によって囲まれていることである。これにより、量子ドット蛍光体を含む樹脂１１１は酸素から遮断される。その結果、量子ドット蛍光体が光酸化により経時変化を起こすことはなく、信頼性の高い発光装置が得られる。
　次に、本実施形態の発光装置の作製方法（製造方法）について述べる。図２Ａ～図２Ｅは、本実施形態の発光装置の製造工程を示す断面図である。なお、記述していないが図２Ａ～図２Ｅの各工程は酸素を遮断するため、窒素雰囲気中または真空中で行われる。
　この製造方法は、半導体発光素子１０１が形成された容器１０５上に第２蛍光部材としての樹脂１１０を形成した後、樹脂１１０に注入管２０２を挿入し、注入管２０２の孔を通じて樹脂１１０中に第１蛍光部材としての樹脂１１１を押入れる工程（図２Ｂ、図２Ｃ）と、樹脂１１１を押し入れた後に注入管２０２を引き抜き、注入管（注入器）２０２の注入により形成された樹脂１１０の孔を樹脂１１０で閉じることによって、樹脂１１１の全周囲を樹脂１１０で覆う工程（図２Ｄ）とを含み、樹脂１１１は、半導体発光素子１０１の光を受けて蛍光し、粒子径に基づく異なる励起蛍光スペクトルを有する複数の半導体微粒子（粒子径に応じた励起蛍光スペクトルを有する半導体微粒子）を含み、樹脂１１０は、酸素を透過しない。
　すなわち、まず、半導体発光素子１０１が取り付けられた容器１０５の凹部に注入管２０１を用いて、酸素透過性の無い耐酸素性の樹脂１１０を流し込む（図２Ａ）。その後、樹脂１１０の流し込みが終了した後、注入管２０１をのける。この段階では樹脂１１０の硬化は行わない。
　次に、樹脂１１１を内部に有する注入管２０２の先端を樹脂１１０に差込み（図２Ｂ）、ゆっくりと樹脂１１１を樹脂１１０の内部に注入する（図２Ｃ）。このさい、樹脂１１０の表面張力により樹脂１１１の周囲は、樹脂１１０によって覆われる。
　次に、樹脂１１１の必要量を注入した後、注入管２０２をゆっくりと樹脂１１０から引き抜く。この引き抜く際、樹脂１１０の流動により、注入管２０２による樹脂１１０の穴は自動的にふさがれる（図２Ｄ）。
　最後に、樹脂１１０、１１１の熱硬化を行い、図１の発光装置は完成する（図２Ｅ）。
　以上のように、本実施形態の発光装置によれば、量子ドット蛍光体を含む樹脂１１１の全周囲は、酸素透過性の無い耐酸素性の樹脂１１０によって完全に覆われるので、信頼性の高い発光装置を実現できる。
　なお、蛍光部材１３０に適度な添加剤を加えることにより、樹脂１１１と樹脂１１０の熱膨張係数の差を１０％以下にすることが望ましい。本願発明者らは熱膨張係数の差を１０％以下にすることにより、蛍光部材１３０が熱衝撃などを受けても、伸縮により、樹脂１１０と樹脂１１１の間や樹脂１１０、１１１自体に亀裂が入り、酸素が外部から入り込んでしまうこともなく、信頼性の向上を得ることができることを見出した。これを実現するもっとも簡単な方法は、樹脂１１１および樹脂１１０に同じポリフッカビニル（ＰＶＦ）を用いることである。ポリフッカビニルの熱膨張係数（線膨張）は、７．１～７．８ｘ１０－５／Ｋである。例えば、ＥＣＴＦＥ（クロロトリフルオエチレン・エチレン共重合）は比較的酸素透過性が低く、かつ、線膨張係数が８ｘ１０－５／ＫとＰＶＦに近く、ＰＶＦとＥＣＴＦＥの異なる樹脂を、別々に樹脂１１１と樹脂１１０に用いることが可能である。ＥＣＴＦＥはＰＶＦより融点が高く（２０３℃に対して２４５℃）、より耐熱性を向上できる。
　（第２の実施形態）
　図３は、本発明の第２の実施形態における発光装置の構成を示す断面図である。以下では、第１の実施形態と異なる部分についてのみ説明する。
　この発光装置の基本的な構成は図１の発光装置と同じであるが、量子ドット蛍光体を含む樹脂１１１が、酸素透過性のない二つの樹脂３０１、３０２によって周囲を覆われている点が異なっている。つまり、樹脂１１０が酸素を透過しない複数の第３領域としての複数の樹脂３０１、３０２に分割され、第２領域としての樹脂１１０は、樹脂３０１、３０２が第１領域としての樹脂１１１を挟み込んだ状態で、半導体発光素子１０１の表面に位置し、樹脂３０１、３０２は、樹脂１１１に接し、樹脂１１１の全周囲を覆っている点が異なっている。樹脂３０１、３０２にはポリフッカビニルを用いることができる。この構成にすることにより、樹脂１１１は酸素に接することなく、高い信頼性の発光装置を得ることができる。
　本実施形態の発光装置の動作原理は図１の発光装置と同じであり、半導体発光素子１０１から放射された青色光１２１が外部に放射されると同時に、一部が樹脂１１１内の量子ドット蛍光体によって色変換され、緑色と赤色の混合光１２２となって外部に取り出される。この結果、青、緑、赤の三原色の発光となり、白色となる。
　次に、本実施形態の発光装置の作製方法について述べる。図４Ａ～図４Ｃは、本実施形態の発光装置の製造工程を示す断面図である。なお、記述していないが図４Ａ～図４Ｃの各工程は酸素を遮断するため、窒素雰囲気中または真空中で行われる。
　まず、樹脂３０１を含む注入管４０１を用いて、半導体発光素子１０１が取り付けられた容器１０５の凹部に、耐酸素性の樹脂３０１を流し込む（図４Ａ）。
　次に、樹脂１１１を含む注入管２０２を用いて、樹脂１１１を樹脂３０１の上に流し込む（図４Ｂ）。このとき、樹脂１１１の周囲には樹脂３０１の表面が一部露出したままにしておく。
　次に、樹脂３０２を含む注入管４０２を用いて、耐酸素性の樹脂３０２を樹脂１１１の露出した表面上と樹脂１１１の表面上とに流し込む（図４Ｃ）。このとき、樹脂１１１の周囲の樹脂３０１露出部は、樹脂３０２と接するようにする。
　最後に、樹脂１１１、３０１、３０２の熱硬化を行い、図３の発光装置は完成する。
　以上のように、本実施形態の発光装置によれば、量子ドット蛍光体を含む樹脂１１１の全周囲は、酸素透過性の無い耐酸素性の樹脂３０１、３０２によって完全に覆われるため、量子ドット蛍光体が光酸化することを抑制することができる。
　なお、蛍光部材１３０に適度な添加剤を加えることにより、樹脂１１１と樹脂３０１、３０２の熱膨張係数を合わせこみ、例えば熱膨張係数の差を１０％以下としてもよい。これによって、蛍光部材１３０が熱衝撃などを受けても、伸縮により、樹脂３０１、３０２と樹脂１１１の間や樹脂１１１、３０１、３０２自体に亀裂が入り、酸素が外部から入り込んでしまうこともなく、信頼性の向上を得ることができる。
　（第３の実施形態）
　図５は、本発明の第３の実施形態における発光装置の構成を示す断面図である。以下では、第２の実施形態と異なる部分についてのみ説明する。
　この発光装置が第２の実施形態の発光装置と異なる点は、容器１０５と蛍光部材１３０の界面に金属層５０１が挿入されている点である。
　この発光装置は、半導体発光素子１０１と、半導体発光素子１０１の光を受けて蛍光する蛍光部材１３０と、蛍光部材１３０と接する金属層５０１とを備え、蛍光部材１３０は、粒子径に基づく異なる励起蛍光スペクトルを有する複数の半導体微粒子（粒子径に応じた励起蛍光スペクトルを有する半導体微粒子）を含む第１領域としての樹脂１１１と、酸素を透過しない第２領域としての樹脂３０１、３０２とで構成され、樹脂１１１の全周囲は、樹脂３０１、３０２および金属層５０１で覆われる。
　本実施形態では、金属層５０１としてアルミニウムが８０ｎｍ蒸着される。
　以上のように、本実施形態の発光装置によれば、容器１０５の表面から酸素が入ることを金属層５０１および樹脂３０１、３０２で阻止することができ、より高いガスバリア性を実現できる。
　（第４の実施形態）
　図６は、本発明の第４の実施形態における発光装置の構成を示す断面図である。以下では、第１の実施形態と異なる部分についてのみ説明する。
　この発光装置が第１の実施形態の発光装置と異なる点は、図１で用いていた、量子ドット蛍光体を含む樹脂１１１の代わりに、樹脂１１１が含んでいた量子ドット蛍光体６０１がそのまま用いられている点である。つまり、第１領域は、複数の半導体微粒子としての量子ドット蛍光体６０１のみによって構成される点である。
　量子ドット蛍光体６０１であるＩｎＰ量子ドット蛍光体の周囲には、ＴＯＰＯ（トリオクチルフォスフィンオキサイド）が形成されたまま、酸素を透過しない樹脂１１０内に溶け込んでいる。ＴＯＰＯはＩｎＰ量子ドット蛍光体作製時に用い、かつ、リガンドとして量子ドット蛍光体を凝集させない働きを有する。
　以上のように、本実施形態の発光装置によれば、量子ドット蛍光体を含有させる樹脂が不要になりコストダウンに貢献できる。
　（第５の実施形態）
　図７は、本発明の第５の実施形態における発光装置の構成を示す断面図である。以下では、第２の実施形態と異なる部分についてのみ説明する。
　この発光装置が第２の実施形態の発光装置と異なる点は、半導体発光素子１０１や金ワイヤー１０６が形成された容器１０５の凹部に膜厚５０ｎｍのＳｉＮ膜７０１が蒸着形成されている点である。つまり、樹脂１１１の全周囲を樹脂３０１、３０２およびＳｉＮ膜７０１で覆っている点である。
　ＳｉＮ膜７０１は酸素透過性が極めて低い。ＳｉＮ膜７０１は、半導体発光素子１０１を覆っている。ＳｉＮ膜７０１上に、樹脂３０１、３０２、および量子ドット蛍光体を含む樹脂１１１としてのシリケート樹脂が形成されている。樹脂３０１にはシリケート、樹脂３０２にはポリフッカビニルを用いることができる。
　以上のように、本実施形態の発光装置によれば、容器１０５からの酸素透過をＳｉＮ膜７０１により阻止できる。更には、樹脂３０１と（蛍光体を含む）樹脂１１１を同じシリケートで構成できるので、半導体発光素子１０１からの熱によって、樹脂３０１と樹脂１１１の界面にクラックが入ることを抑制することができる。その結果、極めて信頼性の高い発光装置を実現できる。
　なお、量子ドット蛍光体としては、第１の実施形態と同様に中心波長５３０ｎｍの緑色光と中心波長６３０ｎｍの赤色光を発するものを用いている。
　（第６の実施形態）
　図８は、本発明の第６の実施形態における発光装置の構成を示す断面図である。以下では、第５の実施形態と異なる部分についてのみ説明する。
　この発光装置が第５の実施形態の発光装置と異なる点は、ＳｉＮ膜７０１と樹脂１１１の間に樹脂３０１が形成されていない点である。
　この発光装置では、半導体発光素子１０１や金ワイヤー１０６が形成された容器１０５の凹部に膜厚５０ｎｍのＳｉＮ膜７０１が蒸着形成されている。ＳｉＮ膜７０１は酸素透過性が極めて低い。ＳｉＮ膜７０１上に、量子ドット蛍光体を含む樹脂１１１としてのシリケートと樹脂８０１が形成されている。樹脂８０１は、ポリフッカビニルからなる。
　以上のように、本実施形態の発光装置によれば、容器１０５からの酸素透過をＳｉＮ膜７０１により阻止できる。更には、ＳｉＮ膜７０１と樹脂１１１の間に何も介することなくＳｉＮ膜７０１上に樹脂１１１を直接形成しているので量子ドット蛍光体を含む樹脂１１１で発生した熱（蛍光体において色変換を行うときのストークス損失で発生した熱）を容器１０５に直接逃がすことができる。このことにより、蛍光体の温度上昇を抑制することができた。この結果、温度上昇にともなう特性劣化（量子効率の低下や、発光波長の長波長化（色ずれ））を抑制できる。また量子ドット蛍光体を含む樹脂は酸素を透過しない材料で包まれているため、信頼性が高いことはいうまでもない。よって、極めて信頼性の高い白色ＬＥＤを実現できる。
　なお、量子ドット蛍光体としては、第１の実施形態と同様に中心波長５３０ｎｍの緑色光と中心波長６３０ｎｍの赤色光を発するものを用いている。
　以上、本発明の発光装置ついて、実施の形態に基づいて説明したが、本発明は、これらの実施の形態に限定されるものではない。本発明の要旨を逸脱しない範囲内で当業者が思いつく各種変形を施したものも本発明の範囲内に含まれる。また、発明の趣旨を逸脱しない範囲で、複数の実施の形態における各構成要素を任意に組み合わせてもよい。
　例えば、第１～６の実施形態において、耐酸素性樹脂としてポリフッカビニルを用いたが、ポリスチレン－ポリイソブチレン－ポリスチレンブロック共重合体（ＳＩＢＳ）、エチレン-ビニルアルコール共重合樹脂（ＥＶＯＨ）、ポリビニルアルコール樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂（ＰＶＤＣ）、非晶性(アモルファス)ナイロン樹脂、またはフッ素系樹脂を用いることができる。
　本発明に係る発光装置は、高い信頼性、高効率および高演色性を実現することができるので、ディスプレイデバイスや照明装置等の白色ＬＥＤ光源等として広く有用である。
　１、１０１　半導体発光素子
　２、３、１０２、１０３　電気端子
　５　材料
　６　発光物質粒子
　８、１０５　容器
　１０６　金ワイヤー
　１１０、１１１、３０１、３０２、８０１　樹脂
　１２１　青色光
　１２２　混合光
　１３０　蛍光部材
　２０１、２０２、４０１、４０２　注入管
　５０１　金属層
　６０１　量子ドット蛍光体
　７０１　ＳｉＮ膜

Claims (8)

  1. 　半導体発光素子と、
    　前記半導体発光素子の光を受けて蛍光する蛍光部材とを備え、
    　前記蛍光部材は、粒子径に基づく異なる励起蛍光スペクトルを有する複数の半導体微粒子を含む第１領域と、酸素を透過しない第２領域とで構成され、
    　前記第１領域の全周囲は、前記第２領域で覆われる
    　発光装置。
  2. 　前記第１領域の熱膨張係数と、前記第２領域の熱膨張係数との差は、１０％以下である
    　請求項１に記載の発光装置。
  3. 　前記第２領域は、酸素を透過しない複数の第３領域に分割される
    　請求項１に記載の発光装置。
  4. 　前記第１領域は、前記複数の半導体微粒子のみによって構成される
    　請求項１に記載の発光装置。
  5. 　さらに、前記半導体発光素子が実装された容器を備え、
    　前記第２領域は、前記複数の第３領域が前記第１領域を挟み込んだ状態で、前記半導体発光素子の表面に位置する
    　請求項３に記載の発光装置。
  6. 　前記複数の第３領域は、前記第１領域に接し、前記第１領域の全周囲を覆う
    　請求項５に記載の発光装置。
  7. 　半導体発光素子と、
    　前記半導体発光素子の光を受けて蛍光する蛍光部材と、
    　前記蛍光部材と接する金属層とを備え、
    　前記蛍光部材は、粒子径に基づく異なる励起蛍光スペクトルを有する複数の半導体微粒子を含む第１領域と、酸素を透過しない第２領域とで構成され、
    　前記第１領域の全周囲は、前記第２領域および前記金属層で覆われる
    　発光装置。
  8. 　半導体発光素子が形成された容器上に第２蛍光部材を形成した後、前記第２蛍光部材に注入管を挿入し、前記注入管の孔を通じて前記第２蛍光部材中に第１蛍光部材を押入れる工程と、
    　前記第１蛍光部材を押し入れた後に注入管を引き抜き、前記注入管の注入により形成された前記第２蛍光部材の孔を前記第２蛍光部材で閉じることによって、前記第１蛍光部材の全周囲を前記第２蛍光部材で覆う工程とを含み、
    　前記第１蛍光部材は、前記半導体発光素子の光を受けて蛍光し、粒子径に基づく異なる励起蛍光スペクトルを有する複数の半導体微粒子を含み、
    　前記第２蛍光部材は、酸素を透過しない
    　発光装置の製造方法。
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