WO2006028100A1

WO2006028100A1 - Ｍｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法およびこの粉末を用いて複合軟磁性材を製造する方法

Info

Publication number: WO2006028100A1
Application number: PCT/JP2005/016348
Authority: WO
Inventors: Muneaki Watanabe; Ryoji Nakayama; Gakuji Uozumi
Original assignee: Mitsubishi Materials Pmg Corporation
Priority date: 2004-09-06
Filing date: 2005-09-06
Publication date: 2006-03-16
Also published as: EP1808242B1; KR20070049670A; US20120070567A1; CN101927344B; US20080003126A1; CN101927344A; US8409371B2; EP1808242A4; EP1808242A1; CA2578861A1

Abstract

　Ｍｇ含有酸化膜被覆複合軟磁性金属粉末の製造方法およびこの方法で作製したＭｇ含有酸化膜被覆複合軟磁性金属粉末を用いて複合軟磁性材を製造する方法を提供する。　酸化雰囲気中、温度：４０～５００°Cで加熱処理した軟磁性金属粉末にＭｇ粉末を添加し混合した混合粉末を、温度：１５０～１１００°C、圧力：１×１０－１２～１×１０－１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱または加熱しながら転動させながら加熱することによりＭｇ含有酸化膜被覆複合軟磁性金属粉末を製造し、このＭｇ含有酸化膜被覆複合軟磁性金属粉末を用いて複合軟磁性材を製造する。

Description

明細書

Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法およびこの粉末を用いて複合軟磁性材を製造する方法

技術分野

[0001] この発明は、 Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法およびこの方法で作製した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を用いて複合軟磁性材を製造する方法に関するものであり、この複合軟磁性材は、例えば、磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、ィグニッシヨンコア、リアタトルコア、トランスコア、チョークコイルコアまたは磁気センサーコアなど各種電磁気回路部品の素材として使用される。

[0002] さらに、この発明は、 Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を製造するための原料粉末の関するものである。

背景技術

[0003] 磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、イダ-ッシヨンコア、リアタトルコア、トランスコア、チョークコイルコアまたは磁気センサーコアなど各種電磁気回路部品に使用される軟磁性材は、鉄損が小さいことが要求されるため、電気抵抗が高ぐ保磁力が小さいことが要求されることは一般に知られていることである。さらに、近年、電磁気回路の小型化、高応答化が求められているところから、磁束密度がより高いことも重要視されている。

[0004] 力かる軟磁性材カなる磁芯材の一例として軟磁性金属板の表面に MgO力なる絶縁層を塗布し積層した積層鋼板が知られている（特許文献 1参照)。しかし、この積層鋼板は磁束密度および電気抵抗が共に良好であるものの、複雑な形状の電磁部品の作製が困難である。複雑な形状の電磁部品を作製するには軟磁性金属粉末の表面に化学メツキや塗布などの湿式法により MgO絶縁被膜を被覆することにより複合軟磁性金属粉末を作製し、この複合軟磁性金属粉末をプレス成形し焼成して作製する方法、または軟磁性金属粉末を Mgフェライト粉末とともに混合しプレス成形し焼成することにより MgOを絶縁層とする焼成複合軟磁性材を製造する方法などが考えられる。 [0005] そして、前記金属軟磁性磁粉末としては、鉄粉末、絶縁処理鉄粉末、 Fe A1系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe Ni系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe Cr系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe Si系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe Si— A1系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Co系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe Co V系鉄基軟磁性合金粉末または Fe— P系鉄基軟磁性合金粉末などが一般に知られて、る。

特許文献 1：特開昭 63 - 226011号公報

[0006] また、各種電磁気回路部品に使用される軟磁性材の一つとして、鉄粉末の粒子間に高固有抵抗物質を介在させた複合磁性材料が提案されている。その一例として、鉄粉末と、 SiOを生成する化合物と、 MgCOまたは MgOの粉末力もなる混合物を

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圧縮成形して成形体を作製し、この成形体を温度： 500〜1100°Cに保持すること〖こより鉄粉末の粒子間に SiOと MgOを主成分とするガラス相を形成し、鉄粉末粒子間

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の絶縁を確保することにより圧粉磁心の製造方法が知られている (特許文献 1参照）特許文献 1 :特開 2003— 217919号公報

発明の開示

[0007] 前記軟磁性金属粉末に MgO絶縁被膜を化学メツキや塗布などの湿式法により複合軟磁性金属粉末を作製する方法は高コストでかつ量産が難しいことからこの方法で作製した複合軟磁性金属粉末は高価であり、この高価な複合軟磁性金属粉末を使用して作製した複合軟磁性材は高価なものとなると言う欠点がある。また、この方法により作製された複合軟磁性金属粉末は MgO絶縁被膜が軟磁性金属粉末よりも安定であるために、 MgO絶縁被膜と軟磁性金属粉末表面との間に拡散反応が起り難ぐそのために形成された MgO絶縁被膜と軟磁性金属粉末表面との間の密着性が不足し、この湿式法で作製した複合軟磁性金属粉末をプレス成形すると、プレス成形時に MgO絶縁被膜が破れるなどして十分な絶縁効果が発揮できず、この湿式法で作製した複合軟磁性金属粉末を使用して作製した複合軟磁性材は十分な高抵抗が得られな、と、う欠点があった。

[0008] 一方、軟磁性金属粉末に絶縁性のある Mgフェライト粉末を添加し混合しプレスし焼成する方法は、製造コストが安、ために安価な複合軟磁性材を提供することができるが、この方法であられた複合軟磁性材は MgOが金属軟磁性粒の三粒界点に集中した組織を有するようになり、 MgOが粒界に均一に分散することが少ないために、得られた複合軟磁性材の比抵抗は低、と、う欠点があった。

[0009] また、前記従来の高固有抵抗物質を鉄粉末に添加し焼結して得られた複合軟磁性焼結材は、密度、抗折強度、比抵抗および磁束密度の内でも特に比抵抗が十分でなぐ尚一層高比抵抗を有する複合軟磁性焼結材が求められていた。

[0010] そこで、本発明者らは、かかる課題を解決すべく研究を行った結果、

[0011] (ィ)酸化処理した軟磁性金属粉末を原料粉末とし、この原料粉末に Mg粉末を添カロし混合して得られた混合粉末を温度： 150〜： L 100°C、圧力： 1 X 10一¹²〜 1 X 10"¹ MPaの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱し、さらに必要に応じて酸ィ匕雰囲気中、温度： 50〜400°Cで加熱すると、軟磁性金属粉末表面に Mgを含む酸化絶縁被膜を有する Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末が得られ、この Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末は、従来の Mgフェライト膜を形成した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末に比べて密着性が格段に優れたものとなり、この Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末をプレス成形して圧粉体を作製しても絶縁被膜が破壊し剥離することが少なぐまた、この Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の圧粉体を温度 :400 〜1300°Cで焼成して得られた複合軟磁性材は粒界に Mg含有酸ィ匕膜が均一に分散し、三粒界点に Mg含有酸ィ匕膜が集中して分散することのない組織をが得られる、

[0012] (口)酸化処理した軟磁性金属粉末を原料粉末とし、この原料粉末に Mg粉末を添カロし混合して得られた混合粉末を温度： 150〜： L 100°C、圧力： 1 X 10一¹²〜 1 X 10"¹ MPaの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱するには、前記混合粉末を転動させながら加熱することが好ま、、

[0013] (ハ)前記前記軟磁性金属粉末としては、通常知られて!/ヽる鉄粉末、絶縁処理鉄粉末、 Fe— A1系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Ni系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Cr系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Si系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Si— A1系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Co系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Co— V系鉄基軟磁性合金粉末または Fe— P系鉄基軟磁性合金粉末を使用することができる、などの研究結果が得られたのである。

[0014] (二)軟磁性粉末を酸化雰囲気中で室温〜 500°Cに保持することにより軟磁性粉末の表面に酸化物を形成した酸化物被覆軟磁性粉末に一酸化ケィ素粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度： 600〜 1200°C保持の条件でカロ熱し、さらに Mg粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度 :4 00〜800°C保持の条件で加熱すると、軟磁性粉末の表面に Mg— Si含有酸化膜が形成された Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末が得られ、この方法で作製した Mg Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を用いて作製した複合軟磁性焼結材は、従来の Si Oを生成する化合物と MgCOまたは MgOの粉末からなる混合物を圧縮成形し焼

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結して得られた複合軟磁性焼結材よりも密度、抗折強度、比抵抗および磁束密度が優れている、

[0015] (ホ)軟磁性粉末を酸化雰囲気中で室温〜 500°Cに保持することにより軟磁性粉末の表面に鉄の酸化膜を形成した酸化物被覆軟磁性粉末に一酸化ケィ素粉末および Mg粉末を同時に添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度: 400〜 1200°C保持の条件で加熱すると、軟磁性粉末の表面に Mg— Si含有酸化物膜が形成された Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末が得られ、この方法で作製した Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を用いて作製した複合軟磁性焼結材は、従来の SiO を生成する化合物と MgCOまたは MgOの粉末力なる混合物を圧縮成形し焼結

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して得られた複合軟磁性焼結材よりも密度、抗折強度、比抵抗および磁束密度が優れている、

[0016] (へ)軟磁性粉末を酸化雰囲気中で室温〜 500°Cに保持することにより軟磁性粉末の表面に鉄の酸化膜を形成した酸化物被覆軟磁性粉末に Mg粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度: 400〜800°C保持の条件で加熱すると軟磁性粉末の表面に Mg含有酸化物膜が形成された Mg含有酸化物被覆軟磁性粉末が得られ、この Mg含有酸化物被覆軟磁性粉末にさらに一酸化ケィ素粉末を添カロし混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度： 600〜 1200°C保持の条件で加熱するすると、軟磁性粉末の表面に Mg— Si含有酸化物膜が形成された Mg Si含有酸化物被覆軟磁性粉末が得られ、この方法で作製した Mg— Si含有酸ィ匕物被覆軟磁性粉末を用いて作製した複合軟磁性焼結材は、従来の SiO

2を生成する化合物と MgCOまたは MgOの粉末からなる混合物を圧縮成形し焼結して得られた複合軟磁性焼結材よりも密度、抗折強度、比抵抗および磁束密度が優れている、

[0017] (ト)前記一酸化ケィ素粉末の添加量は 0. 01〜1質量％の範囲内にあることが好ましぐ前記 Mg粉末の添加量は 0. 05〜1質量％の範囲内にあることが好ましい、 [0018] (チ)前記真空雰囲気は、圧力： 1 X 10一¹²〜 1 X 10^_1MPaの真空雰囲気であることが好ま、、などの研究結果が得られたのである。

[0019] この発明は、力かる研究結果に基づいてなされたものであって、

[0020] (1)酸化処理した軟磁性金属粉末を原料粉末とし、この原料粉末に Mg粉末を添カロし混合して得られた混合粉末を、温度： 150〜： L 100°C、圧力： 1 X 10一¹²〜 1 X 10

^{_ 1}MPaの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱する Mg含有酸化膜被覆複合軟磁性粉末の製造方法、

[0021] (2)前記（1)記載の方法で製造した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を、さらに酸化雰囲気中、温度： 50〜400°Cで加熱する Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法、

[0022] (3)前記（1)記載の軟磁性金属粉末の酸ィ匕処理は、酸化雰囲気中、温度： 50〜5 00°Cで加熱処理する Mg含有酸化膜被覆複合軟磁性粉末の製造方法、

[0023] (4)軟磁性金属粉末を酸化処理してなる Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末製造用原料粉末、

[0024] (5)軟磁性金属粉末に Mg粉末を添加し混合して得られた混合粉末を、温度： 150 〜： L 100°C、圧力： 1 X 10^_12〜1 X 10^_1MPaの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱し、引き続いて酸化雰囲気中、温度： 50〜400°Cで加熱する酸化処理を施す Mg含有酸化膜被覆複合軟磁性金属粉末の製造方法、

[0025] (6)軟磁性粉末の表面に鉄の酸化膜を形成した酸化物被覆軟磁性粉末に一酸ィ匕ケィ素粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度: 600〜120 0°C保持の条件で加熱し、さらに Mg粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度： 400〜800°C保持の条件で加熱する Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法、

[0026] (7)軟磁性粉末の表面に鉄の酸化膜を形成した酸化物被覆軟磁性粉末に一酸ィ匕ケィ素粉末および MgO粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度： 400〜 1200°C保持の条件で加熱する Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法、

[0027] (8)軟磁性粉末の表面に鉄の酸化膜を形成した酸化物被覆軟磁性粉末に Mg粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度: 400〜800°C保持の条件で加熱し、さらに一酸ィ匕ケィ素粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度： 600〜 1200°C保持の条件で加熱する Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法、

[0028] (9)前記軟磁性粉末の表面に鉄の酸化膜を形成した酸化物被覆軟磁性粉末は、軟磁性粉末を酸化雰囲気中で室温〜 500°Cに加熱保持することにより作製する前記 (6)、 (7)または (8)記載の Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法、

[0029] (10)前記一酸化ケィ素粉末の添加量は 0. 01〜1質量％の範囲内であり、前記 M g粉末の添加量は 0. 05〜1質量％の範囲内でぁる前記（6)、（7)、（8)または（9)記載の Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法、

[0030] (11)前記真空雰囲気は、圧力： 1 X 10^{_ 12}〜1 X 10^_1MPaの真空雰囲気である前記 (6)、（7)、（8)、（9)または（10)記載の Mg— Si含有酸ィ匕物被覆軟磁性粉末の製造方法、に特徴を有するものである。

[0031] 一酸ィ匕ケィ素（SiO)粉末は酸ィ匕ケィ素の内でも最も蒸気圧が高い酸ィ匕物であるところから、加熱により軟磁性粉末の表面に酸化ケィ素成分を蒸着させ易ぐ蒸気圧の低ヽ二酸化ケイ素 (SiO )粉末を混合して加熱しても軟磁性粉末の表面に十分な厚

2

さの酸ィ匕ケィ素膜が形成されなヽので好ましくなヽ。酸化物被覆軟磁性粉末に一酸化ケィ素（SiO)粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度： 6 00〜1200°Cに保持することにより軟磁性粉末の表面に SiOx (ただし、 x= l〜2)膜を形成した酸化ケィ素膜被覆軟磁性粉末が生成し、この酸ィ匕ケィ素膜被覆軟磁性粉末にさらに Mg粉末を添加し混合しながら真空雰囲気中で加熱すると、 Mg— Si— Fe — O力もなる Mg— Si含有酸ィ匕物膜が軟磁性粉末に被覆した Mg— Si含有酸ィ匕物被覆軟磁性粉末が得られる。

[0032] 酸化物被覆軟磁性粉末は、軟磁性粉末を酸化雰囲気中（例えば、大気中）、温度：室温〜 500°Cに保持することにより軟磁性粉末の表面に鉄酸化膜を形成して作製することができる。そして、この鉄酸ィ匕膜は SiOおよび/または Mgの被覆性を向上させる効果がある。酸化物被覆軟磁性粉末を作製する際に酸化雰囲気中で 500°Cを越えて加熱すると、軟磁性粉末が凝集して軟磁性粉末の集合体が生成し、焼結したりして均一な表面酸ィ匕ができなくなるので好ましくない。したがって、酸化物被覆軟磁性粉末の製造時の加熱温度は室温〜 500°Cに定めた。一層好ま、範囲は室温〜 300°Cである。酸ィ匕雰囲気は乾燥した酸ィ匕雰囲気であることが一層好ま、。

[0033] この発明の Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法において、酸化物被覆軟磁性粉末に添加する SiO粉末量を 0. 01〜1質量％に限定したのは、 SiO粉末の添加量が 0. 01質量未満では酸化物被覆軟磁性粉末の表面に形成される酸化ケィ素膜の厚さが不足するので Mg— Si含有酸ィ匕物膜に含まれる Siの量が不足し、したがって、比抵抗の高い Mg— Si含有酸ィ匕物膜が得られないので好ましくなぐ一方、 1質量％を越えて添加すると、形成される SiOx(x= l〜2)酸ィ匕ケィ素膜の厚さが厚くなり過ぎて、得られた Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を圧粉し焼成して得られた複合軟磁性材の密度が低下するようになるので好ましくいな、からである。

[0034] また、この発明の Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法において、 Mg 粉末の添加量を 0. 05〜1質量％に限定したのは、 Mg粉末の添カ卩量が 0. 05質量未満では酸化物被覆軟磁性粉末の表面に形成される Mg膜の厚さが不足して Mg— Si含有酸ィ匕物膜に含まれる Mgの量が不足し、したがって、十分な厚さの Mg— Si酸化物膜が得られないので好ましくなぐ一方、 1質量％を越えて添加すると、形成される Mg膜の厚さが厚くなり過ぎて、得られた Mg— Si含有酸ィ匕物被覆軟磁性粉末を圧粉し焼成して得られた複合軟磁性材の密度が低下するようになるので好ましく、な、力である。

[0035] この発明の Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法において、酸化物被覆軟磁性粉末に SiO粉末、 Mg粉末または SiO粉末および Mg粉末の混合粉末を添加し混合する条件を温度： 600〜1200°Cの真空雰囲気としたのは、 600°C未満で加熱しても SiOの蒸気圧が小さいために十分な厚さの SiO膜または Mg— Si含有酸化物被膜が得られないためであり、一方、 1200°Cを越えて混合すると軟磁性粉末が焼結するようになって所望の Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末が得られないので好ましくないからである。また、その時の加熱雰囲気は圧力： 1 X 10^_12〜1 X 10^_1M Paの真空雰囲気中であることが好ましぐさらに転動しながら加熱することが一層好ましい。

[0036] 酸化物被覆軟磁性粉末を作製するときに使用する軟磁性粉末は平均粒径 : 5〜50 O /z mの範囲内にある軟磁性粉末を使用することが好ましい。その理由は、平均粒径力； z mより小さすぎると、粉末の圧縮性が低下し、軟磁性粉末の体積割合が低くなるために磁束密度の値が低下するので好ましくなぐ一方、平均粒径が 500 /z mより大きすぎると、軟磁性粉末内部の渦電流が増大して高周波における透磁率が低下すること〖こよるちのである。

[0037] 前述のように、この発明の Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造において、軟磁性粉末の表面に鉄の酸化膜を形成した酸化物被覆軟磁性粉末を原料粉末と使用することが必要である。したがって、この発明は、

[0038] ( 12)軟磁性粉末の表面に鉄の酸化膜を形成した酸化物被覆軟磁性粉末からなる Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末製造用原料粉末、に特徴を有するものである。

[0039] (13)前記（1)、（5)、 (7)、 (8)または（9)記載の真空または不活性ガス雰囲気中の加熱は、転動させながら加熱することを特徴とする Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法、

[0040] この発明の Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法で使用する原料粉末は、酸化処理した軟磁性金属粉末が使用され、この発明は、この酸化処理した軟磁性金属粉末を Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末製造用原料粉末として使用するものである。したがって、この発明は、

[0041] (14)前記軟磁性金属粉末は、鉄粉末、絶縁処理鉄粉末、 Fe— A1系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe Ni系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe Cr系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe Si系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe Si A1系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe Co系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe Co— V系鉄基軟磁性合金粉末または Fe P系鉄基軟磁性合金粉末である前記 (6)記載の Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末製造用原料粉末、に特徴を有するものである。

[0042] ( 15) Fe Si系鉄基軟磁性粉末または Fe粉末に Si粉末を添加し混合したのち非酸化性雰囲気中で加熱することにより予め前記 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末または Fe 粉末の表面に前記 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末または Fe粉末に含まれる SUりも高濃度の Siを含む高濃度 Si拡散層を有する Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を作製し、得られた高濃度 Si拡散層を有する Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を酸化処理することにより高濃度 Si拡散層の上に酸ィ匕層を有する表面酸ィ匕高濃度 Fe— S係鉄基軟磁性原料粉末であることを特徴とする酸化処理した軟磁性金属粉末である原料粉末の製造方法

[0043] 前記（1)、 (5)、 (7)、 (8)または (9)記載の方法で製造した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を使用して通常の方法により比抵抗および機械的強度に優れた複合軟磁性材を製造することができる。したがって、この発明は、

[0044] (16)前記（1)、 (5)、 (7)、 (8)または（9)記載の方法で製造した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末をプレス成形後、温度: 400〜 1300°Cで焼成する比抵抗および機械的強度に優れた複合軟磁性材の製造方法、

[0045] (17)前記（1)、 (5)、 (7)、 (8)または（9)記載の方法で製造した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末に、有機絶縁材料、無機絶縁材料、または有機絶縁材料と無機絶縁材料の混合材料を混合したのち圧粉成形し、 500〜 1000°Cで焼成する比抵抗および機械的強度に優れた複合軟磁性材の製造方法、に特徴を有するものである。

[0046] この発明の Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法にお、て、酸化処理した軟磁性金属粉末に Mg粉末を添加し混合して混合粉末を作製するには、酸化処理した軟磁性金属粉末に Mg粉末を 0. 05〜2質量％添加して混合粉末を作製することが好ましい。酸化処理した軟磁性金属粉末に対する Mg粉末の添加量が 0. 05 質量未満では形成される Mg被膜の量が不十分であり、したがって、十分な厚さの M g含有酸ィ匕膜が得られないからであり、一方、 2質量％を越えて添加すると、 Mg被膜の厚さが厚くなり過ぎて Mg含有酸ィ匕膜の厚さが厚くなりすぎ、この Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を焼成して得られた複合軟磁性材の磁束密度が低下するよう〖こなるので好ましく!/ヽな、からである。

[0047] 軟磁性金属粉末の酸化処理は、 Mgの被覆性を向上させる効果があり、酸化雰囲気中、温度： 50〜500°Cまたは蒸留水または純水中、温度： 50〜100°Cに保持することにより行う。この場合、いずれも 50°C未満では効率的でなぐ一方、酸化雰囲気中で 500°Cを越えて保持すると焼成が起るために好ましくないからである。酸化雰囲気は乾燥した酸ィ匕雰囲気であることが一層好ましい。

[0048] 軟磁性金属粉末を酸化処理する際の時間に対する温度変化を示すバーン図を図 1に例示する。通常は図 1 (a)に示されるパターンのように酸化雰囲気中で加熱することにより酸ィ匕処理が行われる力図 1 (b)に示されるように低い温度に昇温し保持したのち、高い温度に昇温し保持するパターンで行われても良ぐまた図 1 (c)に示されるように高、温度に昇温し保持したのち、低、温度に降温し保持するパターンで行われても良ぐ図 1 (d)に示されるパターンのように昇温と降温を伴い、実質的に保持がないパターンで行われても良い。また、蒸留水または純水中においては、図 1 (a) 〜（d)の温度を上限 100°C、下限 50°Cとして同様のパターンで行うことができる。この発明の Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法において軟磁性金属粉末を酸ィ匕処理する際の時間に対する温度変化を示すバーンは図 1に限定されるものではなぐ 50〜500°Cの範囲内において自由に変えることができる。

[0049] 酸化処理した軟磁性金属粉末に Mg粉末を添加し混合して得られた混合粉末を温度： 150〜： L 100°C、圧力： 1 X 10^_12〜1 X 10^_1MPaの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱または転動しながら加熱する。ここで加熱雰囲気を圧力： 1 X 10— 1²〜1 X 10^_1MPaの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気としたのは圧力： 1 X 10"¹ ²〜1 X 10^_1MPaの不活性ガス雰囲気であって高真空と言える雰囲気を含む力もである。

[0050] また、加熱温度を 150〜： L 100°Cにした理由は、温度： 150°C未満では圧力を 1 X 1 0^{_ 12}MPa未満にする必要があり、工業的に困難でありまた効果的でなぐ一方、温度： 1100°Cを越えると Mgのロスが多いために好ましくなぐさらに圧力が 1 X 10^_1M Paを越えると、 Mg被膜の被覆効率が低下し、また形成される Mg被膜の厚さが不均一となるので好ましくな、こと〖こよるものである。軟磁性金属粉末と Mg粉末の混合粉末の加熱温度の一層好ましい範囲は 300〜900°Cであり、雰囲気圧力の一層好ましいは範囲は 1 X 10^_10〜1 X 10^_2MPaである。

[0051] 酸化処理した軟磁性金属粉末を加熱または転動しながら加熱する際の時間に対する温度変化を示すパーン図を図 2に例示する。通常は図 2 (a)のパターンのように一定温度に保持する加熱することにより行われるが、図 2 (b)に示されるように変化させても良ぐまた図 2 (c)のパターンのように低い温度に昇温し保持したのち、高い温度に昇温し保持するパターンで行われても良ぐまた図 1 (d)に示されるように高い温度に昇温し保持したのち、低い温度に降温し保持するパターンで行われても良い。さらに図 1 (e)に示されるパターンのように図 1 (a)のパターンを複数回繰り返しても良い。さらに、図 1 (f)に示されるパターンのように高温に保持したのち途中で低温に保持し、再び高温に保持するパターンであっても良い。

[0052] この発明の Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法にお、て、酸化処理した軟磁性金属粉末を加熱または転動しながら加熱する際の時間に対する温度変化を示すパーンは図 2に限定されるものではなく、 150〜 1100°Cの範囲内にお！/、て自由に変えることができる。

[0053] また、上記と異なる実施形態として、軟磁性金属粉末に Mg粉末を添加し混合して得られた混合粉末を温度： 150〜： L 100°C、圧力： 1 X 10^_12〜1 X 10^_1MPaの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱または転動しながら加熱したのち、弓 Iき続いて酸化雰囲気中、温度： 50〜400°Cで加熱する酸化処理を施すと、軟磁性金属粉末の表面に Mg含有酸化膜が形成され、この発明の Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を製造することができる。この時の加熱温度 50°C未満では効率的でなぐ一方、酸ィ匕雰囲気中で 400°Cを越えて保持すると焼成が起るために好ましくないからである。酸ィ匕雰囲気は乾燥した酸ィ匕雰囲気であることが一層好まし、。

[0054] 前記酸化処理を施す際の時間に対する温度変化を示すバーン図を図 3に例示する。通常は図 3 (a)に示されるパターンのように酸ィ匕雰囲気中での加熱が行われるが、図 3 (b)に示されるように低い温度に昇温し保持したのち、高い温度に昇温し保持するパターンで行われても良ぐまた図 3 (c)に示されるように高い温度に昇温し保持したのち、低い温度に降温し保持するパターンで行われても良ぐ図 3 (d)に示されるノターンのように昇温と降温を伴、、実質的に保持がな、パターンで行われても良い。前記酸ィヒ処理を施す際の時間に対する温度変化を示すバーンは図 3に限定されるものではなぐ 50〜400°Cの範囲内において自由に変えることができる。 [0055] かかる条件で酸化処理された軟磁性金属粉末と Mg粉末の混合粉末を転動しながら加熱すると、軟磁性金属粉末の表面に Mgを含む酸化膜が形成されて Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末が形成されるが、 Mgの酸化が不十分である場合がある。このような事態を避けるために、転動して得られた前記 Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を酸化雰囲気中、温度： 50〜400°Cで加熱処理することが一層好ましぐその温度は 50°C以上が好まし、が、 400°Cを越えて加熱すると焼結が始まるので好ましくない。したがって、その温度は 50〜400°Cに定めた。

[0056] この発明の Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法において使用する原料粉末としての軟磁性金属粉末は、従来から一般に知られている鉄粉末、絶縁処理鉄粉末、 Fe— A1系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Ni系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— C r系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Si系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Si— A1系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Co系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Co— V系鉄基軟磁性合金粉末または Fe— P系鉄基軟磁性合金粉末であり、一層具体的には、鉄粉末は純鉄粉末であり、絶縁処理鉄粉末は、リン酸塩被覆鉄粉末、またはシリカのゾルゲル溶液 (シリケート)もしくはアルミナのゾルゲル溶液などの湿式溶液を添加し混合して鉄粉末表面に被覆したのち乾燥して焼成した酸ィ匕ケィ素もしくは酸ィ匕アルミニウム被覆鉄粉末であり、

[0057] Fe— A1系鉄基軟磁性合金粉末は A1: 0. 1〜20を含有し、残部が Feおよび不可避不純物からなる Fe—Al系鉄基軟磁性合金粉末 (例えば、 Fe— 15%A1カゝらなる組成を有するアルパーム粉末)であり、

[0058] Fe— Ni系鉄基軟磁性合金粉末は Ni: 35〜85%を含有し、必要に応じて Mo： 5% 以下、 Cu: 5%以下、 Cr: 2%以下、 Mn: 0. 5%以下の内の 1種または 2種以上を含有し、残部が Feおよび不可避不純物からなるニッケル基軟磁性合金粉末 (例えば、 Fe— 49%Ni粉末)であり、 Fe— Cr系鉄基軟磁性合金粉末は Cr: 1〜20%を含有し、必要に応じて A1: 5%以下、 Ni: 5%以下の内の 1種または 2種を含有し、残部が Fe および不可避不純物力もなる Fe— Cr系鉄基軟磁性合金粉末であり、

[0059] Fe— Si系鉄基軟磁性合金粉末は、 Si: 0. 1〜10%を含有し、残部が Feおよび不可避不純物からなる Fe— S係鉄基軟磁性合金粉末であり、 Fe— Si— Al系鉄基軟磁性合金粉末は、 Si: 0. 1〜10%、A1: 0. 1〜20%を含有し、残部が Feおよび不可避不純物力もなる Fe— Si— A1系鉄基軟磁性合金粉末であり

Fe— Co— V系鉄基軟磁性合金粉末は、 Co : 0. 1〜52%、V: 0. 1〜3%を含有し、残部が Feおよび不可避不純物力なる Fe— Co— V系鉄基軟磁性合金粉末であり

[0060] Fe— Co系鉄基軟磁性合金粉末は、 Co : 0. 1〜52%を含有し、残部が Feおよび不可避不純物からなる Fe— Co系鉄基軟磁性合金粉末であり、

Fe— P系鉄基軟磁性合金粉末は、 P : 0. 5〜1%を含有し、残部が Feおよび不可避不純物からなる Fe— P系鉄基軟磁性合金粉末 (以上、％は質量％を示す)であることが好ましい。

[0061] そして、これら軟磁性金属粉末は平均粒径： 5〜500 μ mの範囲内にある軟磁性金属粉末を使用することが好ましい。その理由は、平均粒径が 5 mより小さすぎると、粉末の圧縮性が低下し、軟磁性金属粉末の体積割合が低くなるために磁束密度の値が低下するので好ましくなぐ一方、平均粒径が 500 mより大きすぎると、軟磁性金属粉末内部の渦電流が増大して高周波における透磁率が低下することによるものである。

[0062] この発明の方法で作製した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を使用して複合軟磁性材の製造するには、この発明の方法で作製した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を通常の方法で圧粉成形し焼結することにより作製することができるが、平均粒径： 0. 5 m以下の酸化ケィ素、酸化アルミニウムのうち 1種または 2種を 0. 05 〜1質量％含有し、残部をこの発明の方法で作製した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末からなるように配合し混合して混合粉末を作製し、この混合粉末を通常の方法で圧粉成形し、焼結することにより作製することができる。

[0063] この発明の方法により作製された Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末は、その表面に Mg含有酸化膜が形成され、この Mg含有酸化膜は酸化ケィ素や酸化アルミ-ゥムと反応して複合酸化物が形成され、軟磁性粉末の粒界に高抵抗を有する複合酸化物が介在した高比抵抗を有する複合軟磁性材が得られるとともに酸ィ匕ケィ素ゃ酸化アルミニウムを介して焼結されるために機械的強度の優れた複合軟磁性材を製造することができる。この場合、酸ィ匕ケィ素ゃ酸ィ匕アルミニウムが主体となって焼結されるところ力も保磁力を小さく保つことができ、したがって、ヒステリシス損の少ない複合軟磁性材を製造することができる、前記焼成は、不活性ガス雰囲気または酸ィ匕性ガス雰囲気中、温度： 400〜 1300°Cで行われることが好まし！/、。

また、この発明の Mg含有酸ィ匕膜被覆鉄粉末にシリカのゾルゲル (シリケート)溶液やアルミナのゾルゲル溶液などの湿式溶液を添カ卩し混合したのち乾燥し、この乾燥した混合物を圧縮成形後、不活性ガス雰囲気または酸化性ガス雰囲気中、温度 :400〜 1300°Cで焼成することにより複合軟磁性材を製造することができる。

[0064] さらに、この発明の方法により作製した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末に有機絶縁材料や無機絶縁材料、あるいは有機絶縁材料と無機絶縁材料との混合材料を混合して比抵抗および強度のさらに向上した複合軟磁性材を作製することができる。この場合、有機絶縁材料では、エポキシ榭脂ゃフッ素榭脂、フエノール榭脂、ウレタン榭脂、シリコーン榭脂、ポリエステル榭脂、フエノキシ榭脂、ユリア榭脂、イソシァネート榭脂、アクリル榭脂、ポリイミド榭脂、 PPS榭脂等を用いることができる。また無機絶縁材料では、リン酸鉄などのリン酸塩、各種ガラス状絶縁物、珪酸ソ一ダを主成分とする水ガラス、絶縁性酸化物、等を用いることができる。

[0065] また、この発明の方法により作製した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末に、酸化硼素、酸化バナジウム、酸化ビスマス、酸化アンチモンおよび酸化モリブデンの内の 1種または 2種以上を B O

2 3、 V O

2 5、 Bi O

2 3、 Sb O

2 3、 MoO換算で 0. 05

3 〜1質量％を配合し混合したのち圧粉成形し、得られた圧粉成形体を温度： 500〜1000°Cで燒結することにより複合軟磁性材を作製することができる。このようにして作製した複合軟磁性材は、酸化硼素、酸化バナジウム、酸化ビスマス、酸化アンチモンおよび酸化モリブデンの内の 1種または 2種以上を B O、 V O、 Bi O

2 3 2 5 2 3、 Sb O

2 3、 MoO換算で

3

0. 05〜1質量％を含有し、残部がこの発明の方法により作製した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末からなる組成を有する。この場合、この発明の方法により作製した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の表面に形成されて、る Mg含有酸化膜と、酸化硼素、酸化バナジウム、酸化ビスマス、酸化アンチモンおよび酸化モリブデンの内の 1種または 2種以上とが反応した皮膜が形成される。

[0066] また、この複合軟磁性材は、酸化硼素のゾル溶液または粉末、酸ィ匕バナジウムのゾル溶液または粉末、酸ィ匕ビスマスのゾル溶液または粉末、酸ィ匕アンチモンのゾル溶液または粉末および酸ィ匕モリブデンのゾル溶液または粉末の内の 1種または 2種以上を B O、 V O、 Bi O、 Sb O、 MoO換算で 0. 05〜1質量％、残部が前記この

2 3 2 5 2 3 2 3 3

発明の Mg含有酸ィ匕膜被覆鉄粉末カゝらなる組成となるように配合し、混合し、得られた混合酸化物を圧粉し、成形したのち、温度： 500〜1000°Cで燒結することにより得ることがでさる。

[0067] この発明の Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を用いて作製した複合軟磁性材は高密度、高強度、高比抵抗および高磁束密度を有し、この複合軟磁性材は、高磁束密度で高周波低鉄損の特徴を有する事力もこの特徴を生力した各種電磁気回路部品の材料として使用できる。

[0068] また、この発明の方法で作製した Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を使用して複合軟磁性材を製造するには、この発明の方法で作製した Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を通常の方法で圧縮成形したのち不活性ガス雰囲気または酸化性ガス雰囲気中、温度： 400〜 1300°Cで焼成することにより製造することができる。

[0069] さらに、この発明の方法により作製した Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末に有機絶縁材料や無機絶縁材料、あるいは有機絶縁材料と無機絶縁材料との混合材料を混合して比抵抗および強度のさらに向上した複合軟磁性材を作製することができる。この場合、有機絶縁材料では、エポキシ榭脂ゃフッ素榭脂、フエノール榭脂、ウレタン榭脂、シリコーン榭脂、ポリエステル榭脂、フエノキシ榭脂、ユリア榭脂、イソシァネート榭脂、アクリル榭脂、ポリイミド榭脂、 PPS榭脂等を用いることができる。また無機絶縁材料では、リン酸鉄などのリン酸塩、各種ガラス状絶縁物、珪酸ソ一ダを主成分とする水ガラス、絶縁性酸化物、等を用いることができる。

[0070] また、この発明の方法により作製した Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末に、酸化硼素、酸化バナジウム、酸化ビスマス、酸化アンチモンおよび酸化モリブデンの内の 1種または 2種以上を B O ％

2 3、 V O

2 5、 Bi O

2 3、 Sb O

2 3、 MoO換算で 0. 05

3 〜1質量を配合し混合したのち圧粉成形し、得られた圧粉成形体を温度： 500〜1000°Cで燒結することにより複合軟磁性材を作製することができる。このようにして作製した複合軟磁性材は、酸化硼素、酸化バナジウム、酸化ビスマス、酸化アンチモンおよび酸化モリブデンの内の 1種または 2種以上を B O、 V O、 Bi O、 Sb O、 MoO換算で

2 3 2 5 2 3 2 3 3

0. 05〜1質量％を含有し、残部がこの発明の方法により作製した Mg— Si含有酸ィ匕物被覆軟磁性粉末からなる組成を有する。この場合、この発明の方法により作製した Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の表面に形成されている Mg— Si含有酸化膜と、酸化硼素、酸化バナジウム、酸化ビスマス、酸化アンチモンおよび酸化モリブデンの内の 1種または 2種以上とが反応した皮膜が形成される。

[0071] また、この複合軟磁性材は、酸化硼素のゾル溶液または粉末、酸化バナジウムのゾル溶液または粉末、酸ィ匕ビスマスのゾル溶液または粉末、酸ィ匕アンチモンのゾル溶液または粉末および酸ィ匕モリブデンのゾル溶液または粉末の内の 1種または 2種以上を B O、 V O、 Bi O、 Sb O、 MoO換算で 0. 05〜1質量％、残部が前記この

2 3 2 5 2 3 2 3 3

発明の Mg— Si含有酸ィ匕物被覆軟磁性粉末カゝらなる組成となるように配合し、混合し、得られた混合酸化物を圧粉し、成形したのち、温度： 500〜1000°Cで燒結することにより得ることができる。

[0072] また、この発明の Mg— Si含有酸ィ匕物被覆軟磁性粉末にシリカのゾルゲル (シリケート)溶液やアルミナのゾルゲル溶液などの湿式溶液を添加し混合したのち乾燥し、この乾燥した混合物を圧縮成形後、不活性ガス雰囲気または酸化性ガス雰囲気中、温度： 500〜1000°Cで焼成することにより複合軟磁性材を製造することができる。

[0073] この発明の Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を用いて作製した複合軟磁性材は高密度、高強度、高比抵抗および高磁束密度を有し、この複合軟磁性材は，高磁束密度で高周波低鉄損の特徴を有する事力もこの特徴を生力した各種電磁気回路部品の材料として使用できる。

図面の簡単な説明

[0074] [図 1]軟磁性金属粉末を酸化処理する際の時間に対する温度変化を示すバーン図である。

[図 2]酸化処理した軟磁性金属粉末を加熱または転動しながら加熱する際の時間に対する温度変化を示すバーン図である。 [図 3]加熱または転動しながら加熱したのち酸ィ匕処理する際の時間に対する温度変化を示すパーン図である。

発明を実施するための最良の形態

[0075] 軟磁性金属粉末のとして、いずれも平均粒径: 70 mを有する、純鉄粉末 (以下、この純鉄粉末を軟磁性粉末 Aと、う）、

[0076] Al: 10質量％、残部: Feからなるアトマイズ Fe—Al系鉄基軟磁性合金粉末 (以下、この Fe— A1系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末 Bという）、

[0077] Ni:49質量％、残部: Feからなるアトマイズ Fe— M系鉄基軟磁性合金粉末 (以下、この Fe— Ni系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末 Cという）、

[0078] Cr: 10質量％、残部: Feからなるアトマイズ Fe— Cr系鉄基軟磁性合金粉末 (以下、この Fe— Cr系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末 Dとヽう）、

[0079] Si: 3質量％、残部: Feからなるアトマイズ Fe— Si系鉄基軟磁性合金粉末 (以下、このアトマイズ Fe— Si系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末 Eという）、

[0080] 31: 3質量％、 A1: 3質量を含有し、残部： Feからなるアトマイズ Fe— Si— A1系鉄基軟磁性合金粉末 (以下、この Fe - Si— A1系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末 Fと、う)、

[0081] Co : 30% V： 2%を含有し、残部力Feおよび不可避不純物からなる Fe— Co— V系鉄基軟磁性合金粉末 (以下、この Fe— Co— V系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末 Gという）、

[0082] P : 0. 6%を含有し、残部が Feおよび不可避不純物力なる Fe— P系鉄基軟磁性合金粉末 (以下、この Fe— P系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末 Hという）、絶縁処理鉄粉末として、市販のリン酸塩被覆鉄粉末 (以下、このリン酸塩被覆鉄粉末を軟磁性粉末 Iという）、

[0083] Co : 30%を含有し、残部が Feおよび不可避不純物からなる Fe— Co系鉄基軟磁性合金粉末 (以下、この Fe— Co系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉 ¾ [という）を用意した。

[0084] さらに、平均粒径： 30 μ mの Mg粉末および平均粒径： 3 μ mの Mgフェライト粉末を用总し 7 o 実施例 1

[0085] 表 1に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末 A (純鉄粉末）に対して、 Mg粉末を表 1に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 1に示される圧力および温度に保持しながら転動することにより M g含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0086] 得られた Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦： 5 5mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 1に示される温度で 30分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法 1〜7および比較法 1〜3を実施した。この本発明法 1〜7および比較法 1〜3で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 1に示し、さらにリング状焼成体力なる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 1に示した。

<従来例 1 >

[0087] 実施例で用意した軟磁性粉末 Aに対して Mgフェライト粉末を表 1に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 10mm 、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm,内径： 25mm、高さ： 5 mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 1に示される温度で 30分保持の焼成を行ヽ、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法 1を実施した。この従来法 1で得られた板状焼成体力もなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 1 に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 1に示した。

[0088] [表 1]

<実施例 1の他の実施形態 >

原料粉末 A (純鉄粉末）に対して、 Mg粉末を表 2に示される実施例 1と同様の配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 2に示される圧力および温度に保持しながら転動したのち表 2に示される条件の酸化処理を施すことにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0090] 本本発発明明法法 11 ''〜〜77 ''おおよよびび比比較較法法 11 '〜〜33 ''おおよよびび従従来来法法 11 'をを実施した結果を表 2に示した。

[0091] [表 22]]

[0092] 表表 11おおよよびび表表 22にに示示さされれるる結結果果かからら、、本本発発明明法法 11〜〜77おおよよびび.本発明法 1 '〜7 'で作製した複合軟磁性材は従来法 1および従来法 1 'で作製した複合軟磁性材と比べて、

差替え用紙（規則 26) 抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法 1 〜3および比較法 1，〜3 'で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくな、ことが分かる。

実施例 2

[0093] 表 3に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末 B (Fe— A1系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、 Mg粉末を表 3に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 3に示される圧力および温度に保持しながら転動することにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0094] 得られた Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦： 5 5mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 3に示される温度で 30分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法 8〜14および比較法 4〜6を実施した。この本発明法 8〜14および比較法 4〜6で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 3に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 3に示した。

<従来例 2>

[0095] 実施例で用意した軟磁性粉末 Bに対して Mgフェライト粉末を表 3に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm,内径： 25mm,高さ： 5 mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 3に示される温度で 30分保持の焼成を行ヽ、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法 2を実施した。この従来法 2で得られた板状焼成体力もなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 3 に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 3に示した。軟転動による含有酸化膜

Mg乂は Mg 1 複合軟磁性材の特性

磁形成条件焼成温

酸化処フェライト

mm 性雰度相対密磁束密度

理条件の添加量温度圧力抗折強度比抵抗

粉 CC) 度

(質量％) (。C) (MPa) (MPa) Ω m)

末気 {%) (T)

8 真 150 ix i0 800 98.3 ISO 1.53 70

9 空 300 1 x 10" ⁸ 800 98.4 190 1.55 140

本

10 400 1 x 10" ⁶ 800 98.5 205 1.55 180

ァ

11 500 1 10" ⁵ 800 98.6 220 1.56 200 明ル

12 O ₂ ： 700 lx 10" ² 800 98.5 210 1.55 215 法ゴ

13 5%、 N 900 l 10" ¹ 800 98.3 210 1.55 210

ン

14 :95% Mg:0.1 1100 1 x 10" ¹ 800 98.3 200 1.53 100

B 真

4 120* l x 10" ^{1 2} 800 98.3 170 1.51 9 soo : 空

比

5 7 1150* 1 10" ¹ 800 98.2 185 1.52 12 較

ル

法

6 ゴ 1100 1 X 10 800 98.4 70 1.55 2

ン

Mgフェラ

従来法 2 - - - - 800 97.4 30 1.47 1

ィ卜：0.17

*印はこの発明の範 H外の値を示す。

〔s〔009 [0097] 原料粉末 B (Fe Al系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、 Mg粉末を表 4に示される実施例 2と同様の配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 4に示される圧力および温度に保持しながら転動したのち表 4に示される条件の酸化処理を施すことにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0098] 本発明法 8 '〜： 14'および比較法 4 ' 6 'および従来法 2'を実施した結果を表 4に示した。

[0099] [表 4]

差替え用紙（規則 26) [0100] 表 3および 4に示される結果から、本発明法 8〜14および本発明法 8'〜14'で作製した複合軟磁性材は従来法 2および従来法 2 'で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法 4〜6および比較法 4，〜6 'で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくな、ことが分かる。

実施例 3

[0101] 表 5に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末 C (Fe— Ni系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、 Mg粉末を表 5に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 5に示される圧力および温度に保持しながら転動することにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0102] 得られた Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦： 5 5mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 5に示される温度で 30分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法 15〜21および比較法 7〜9を実施した。この本発明法 15〜21および比較法 7〜9で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 5に示し、さらにリング状焼成体力ゝらなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 5に示した。

<従来例 3 >

[0103] 実施例で用意した軟磁性粉末 Cに対して Mgフェライト粉末を表 5に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm,内径： 25mm,高さ： 5 mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 5に示される温度で 30分保持の焼成を行ヽ、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法 3を実施した。この従来法 3で得られた板状焼成体力もなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 5 に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレナで磁束密度を測定し、それらの結果を表 5に示した。

転動含有化膜よ酸にる Mg

[表 5] 複軟材合磁性特性又は M Mのg

焼成温形成条件

酸化イト処ラフ：

度

（晳添加录理条件抵抗比の

()V

)量 ( )％ Ω m y CJ

卜卜

E

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^ ¾ ^ o6 □6

o J o

*

c

^ 盟 ^ Is ^ ⁴Π Λ ^ΑΠ Λ

^ 二

m ^ o

、

w

¾ ^ ^ a & <実施例 3の他の実施形態 >

[0105] 原料粉末 C (Fe— Ni系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、 Mg粉末を表 6に示される実施例 3と同様の配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 6に示される圧力および温度に保持しながら転動したのち表 6に示される条件の酸化処理を施すことにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0106] 本発明法 15'〜21 'および比較法 7'〜9 'および従来法 3 'を実施した結果を表 6 に示した。

[0107] [表 6]

粉料末粉末加原とを Mg

複合軟特性磁性材のは又 M熱転動条件すgる

ラ Mフgェ

添加ィ卜抗抵の比

度密度抗折強相対量) dVi

() (%)MP a (質％)量≤

甾 "

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O

∞

o o o o o o ο

X X X X X X X X X ラ Mフ gェ

X

イト 008：. o

- 卜 ¹ π λ -

ぉ伥 υ

[0108] 表 5および表 6に示される結果から、本発明法 15 21および本発明法 15' 21 ' で作製した複合軟磁性材は従来法 3および従来法 3 'で作製した複合軟磁性材と比ベて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法 7 9および比較法 7' 9 'で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例 4

[0109] 表 7に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末 D (Fe_Cr系鉄基軟磁性合

差替え用紙（規則 26) 金粉末）に対して、 Mg粉末を表 7に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 7に示される圧力および温度に保持しながら転動することにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0110] 得られた Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦： 5 5mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 7に示される温度で 30分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法 22〜28および比較法 10〜12 を実施した。この本発明法 22〜28および比較法 10〜 12で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 7に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 7に示した。

<従来例 4>

[0111] 実施例で用意した軟磁性粉末 Dに対して Mgフェライト粉末を表 7に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 10mm 、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm,内径： 25mm、高さ： 5 mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 7に示される温度で 30分保持の焼成を行ヽ、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法 4を実施した。この従来法 4で得られた板状焼成体力もなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 7 に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 7に示した。

[0112] [表 7] 転含動有酸化膜 Mよるにg

複合軟磁性材特性の

成条件形は M又 Mフgg

酷仆机

添イラトのエ

理条件抵抗比 \

（質加量 ¾)%:

―

B

^ ^ □6 ¾ P

* * a S Λ κ ^ *n Λ & 1 *艇 « 4¾- H K Π * ¾- s s S

^ 二 ¾

M m ^ ^ o ^ ¾ ϋ ίίί S

に対して、 Mg粉末を表 8に示される例 4と同様の配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 8に示される圧力および温度に保持しながら転動したのち表 8に示される条件の酸化処理を施すことにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0114] 本発明法 22'〜35'および比較法 10'〜15'および従来法 4'を実施した結果を表

8に示した。

[0115] [表 8]

*印はこの発明の範囲外の値を示す。

[0116] 表 7および表 8に示される結果から、本発明法 22〜28および本発明法 22'〜35' で作製した複合軟磁性材は従来法 4および従来法 4 'で作製した複合軟磁性材と比ベて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法 10〜 12および比較法 10 '〜 15 'で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例 5

[0117] 表 9に示される条件で酸化処理した軟磁性粉末 E (Fe Si系鉄基軟磁性合金粉末 )に対して、 Mg粉末を表 9に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をァルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 9に示される圧力および温度に保持しながら転動することにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0118] 得られた Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦： 5 5mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 9に示される温度で 30分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法 29〜35および比較法 13〜15 を実施した。この本発明法 29〜35および比較法 13〜 15で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 9に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 9に示した。

<従来例 5 >

[0119] 実施例で用意した軟磁性粉末 Eに対して Mgフェライト粉末を表 9に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm,内径： 25mm,高さ： 5 mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 9に示される温度で 30分保持の焼成を行ヽ、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法 5を実施した。この従来法 5で得られた板状焼成体力もなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 9 に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 9に示した。

[0120] [表 9]

ぐ施例 5の他の実施形態 >

JJ ί料粉末 E (Fe— Si系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、 Mg粉末を表 10に示され施例 5と同様の配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 10に示される圧力および温度に保持しながら転動したのち表 10 に示される条件で酸化処理することにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0122] 本発明法 36'〜49'および比較法 16'〜21 'および従来法 5'を実施した結果を表

10に示した。

[0123] [表 10]

*印はこの発明の範囲外も示す，

[0124] 表 9および表 10に示される結果から、本発明法 29〜35および本発明法 36'〜49 ' で作製した複合軟磁性材は従来法 5および従来法 5 'で作製した複合軟磁性材と比ベて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法 13〜15および比較法 16'〜21 'で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例 6

[0125] 表 11に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末 F (Fe— Si— A1系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、 Mg粉末を表 11に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 11に示される圧力および温度に保持しながら転動することにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0126] 得られた Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦： 5 5mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 11に示される温度で 30分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法 36〜42および比較法 16〜1 8を実施した。この本発明法 36〜42および比較法 16〜18で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 11 に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 11に示した。

<従来例 6 >

[0127] 実施例で用意した軟磁性粉末 Fに対して Mgフェライト粉末を表 11に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm,内径： 25mm,高さ： 5 mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 11に示される温度で 30分保持の焼成を行ヽ、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法 6を実施した。この従来法 6で得られた板状焼成体力もなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 1 1に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 11に示した。

[0128] [表 11]

<実施例 6の他の実施形態 >

原料粉末 F (Fe— Si— A1系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、 Mg粉末を表 12に示される実施例 6と同様の配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 12に示される圧力および温度に保持しながら転動したのち表 12に示される条件の酸化処理を施すことにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0130] 本発明法 50'〜56'および比較法 22'〜24'および従来法 6'を実施した結果を表

12に示した。

[0131] [表 12]

Mg又は原料粉末と Mg粉末を

原複合軟磁性材の特性

丄 Mgフェラ加熱転動する条件焼成

酸化処

種別イトの添雰 ί皿 ¾, 相対磁束密度

粉温度圧力理条件抗折強度比抵抗加量囲 (で）密度

末 CC) (MPa) (MPa) B 1 0 Α/τη

( X Ω m) (質量％) 気 (%) (Τ)

50 真 150 I X 10— ¹² 900 98.2 165 1.49 80

51 空 300 1 10" ⁸ 900 98.2 175 1.50 165 本 52' 400 1 X 10" ⁶ 900 98.3 185 1.51 170 発

53' ァ 500 1 X 10"⁵ 900 98.3 190 1.51 180 明ル 0₂ ：

54'

法 700 1 X 10"² 30%, 900 98.1 180 1.48 185 ゴ

55' ン 900 IX 10~ ¹ N₂ ： 900 98.1 175 1.48 170

Mg:0.7

56 ' 1100 IX 10" ¹ 70% 900 98.0 160 1.46 105

F

22 120* IX 10" ^{1 2} loot: 900 98.0 155 1.45 12 比

23' ァ 1150* 1 X 10" ¹ 900 97.9 150 1.42 15 較

ル

法

ゴ

24 1100 IX 10 900 98.3 55 1.50 4 ン

従来法 Mgフェラ

- - - - 900 97.3 18 1.36 0.8

6' ィト： 1.2

*印はこの発明の範囲外の値を示す。

[0132] 表 11および表 12に示される結果から、本発明法 36〜42および本発明法 50'〜5 6 'で作製した複合軟磁性材は従来法 6および従来法 6 'で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法 16〜18および比較法 22'〜24'で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例 7

[0133] 表 13に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末 G (Fe— Co— V系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、 Mg粉末を表 13に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 13に示される圧力および温度に保持しながら転動することにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0134] 得られた Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦： 5 5mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 13に示される温度で 30分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法 43〜49および比較法 19〜2 1を実施した。この本発明法 43〜49および比較法 19〜21で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 13 に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 13に示した。

<従来例 7>

[0135] 実施例で用意した軟磁性粉末 Gに対して Mgフェライト粉末を表 13に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 10mm 、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm,内径： 25mm、高さ： 5 mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 13に示される温度で 30分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法 7を実施した。この従来法 7で得られた板状焼成体力もなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 1 3に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレで磁束密度を測定し、それらの結果を表 13に示した。

転動含有化よ酸にる M g

複軟村合磁性特性又は M Mのgg

膜形成条件

[表 13] イトラフ

添（質加量比抵抗の

量

◦

。

趣 ^ ^

^ ¾ ^ ^ ^

*

¾

^ \ Ν ^ Υΐ Λ N Λ

二 ¾1

^ 2

^ ^ υ

¾ ^ ^ ¾ ¾ <実施例 7の他の実施形態 >

[0137] 原料粉末 G (Fe— Co— V系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、 Mg粉末を表 14に示される実施例 7と同様の配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 14に示される圧力および温度に保持しながら転動したのち表 14に示される条件の酸化処理を施すことにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0138] 本発明法 57'〜70'および比較法 25'〜30'および従来法 7'を実施した結果を表

14に示した。

[0139] [表 14]

*印はこの発明の範 Η外も示す。

[0140] 表 13および表 14に示される結果から、本発明法 43〜49および本発明法 57'〜7 0 'で作製した複合軟磁性材は従来法 7および従来法 7 'で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法 19〜21および比較法 25'〜30'で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例 8

[0141] 表 15に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末 H (Fe— Ρ系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、 Mg粉末を表 15に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 15に示される圧力および温度に保持しながら転動することにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0142] 得られた Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦： 5 5mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 15に示される温度で 30分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法 50〜56および比較法 22〜2 4を実施した。この本発明法 50〜56および比較法 22〜24で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 15 に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 15に示した。

<従来例 8 >

[0143] 実施例で用意した軟磁性粉末 Hに対して Mgフェライト粉末を表 15に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 10mm 、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm,内径： 25mm、高さ： 5 mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 15に示される温度で 30分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法 8を実施した。この従来法 8で得られた板状焼成体力もなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 1 5に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 15に示した。

[0144] [表 15] 4 H s # ¾ e X·

<実施例 8の他の実施形態 >

原料粉末 H (Fe— P系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、 Mg粉末を表 16に示される実施例 8と同様の配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 16に示される圧力および温度に保持しながら転動したのち表 16 に示される条件の酸化処理を施すことにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0146] 本発明法 71 '〜84'および比較法 31 '〜36'および従来法 8'を実施した結果を表

16に示した。

[0147] [表 16]

*印はこの発明の範 Η外も示す.

[0148] 表 15および表 16に示される結果から、本発明法 50〜56および本発明法 71 '〜8 4 'で作製した複合軟磁性材は従来法 8および従来法 8 'で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法 22〜24および比較法 31 '〜36'で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例 9

[0149] 表 17に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末 I (リン酸塩被覆鉄粉末）に対して、 Mg粉末を表 17に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をァルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 17に示される圧力および温度に保持しながら転動することにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0150] 得られた Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦： 5 5mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 17に示される温度で 30分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法 57〜63および比較法 25〜2 7を実施した。この本発明法 57〜63および比較法 25〜27で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 17 に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 17に示した。

<従来例 9 >

[0151] 実施例で用意した軟磁性粉末 Iに対して Mgフェライト粉末を表 17に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm,内径： 25mm,高さ： 5 mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 17に示される温度で 30分保持の焼成を行ヽ、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法 9を実施した。この従来法 9で得られた板状焼成体力もなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 1 7に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 17に示した。

[0152] [表 17]

<実施例 9の他の実施形態 >

原料粉末 1 (リン酸塩被覆鉄粉末）に対して、 Mg粉末を表 18に示される実施例 9と同様の配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 18に示される圧力および温度に保持しながら転動したのち表 18に示される条件の酸化処理を施すことにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0154] 本発明法 85'〜91 'および比較法 37'〜39'および従来法 9'を実施した結果を表 18に示した。

[0155] [表 18]

*印はこの発明の範囲外の値を示す。

[0156] 表 17および表 18に示される結果から、本発明法 57〜63および本発明法 85'〜9 1 'で作製した複合軟磁性材は従来法 9および従来法 9 'で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法 25〜27および比較法 37'〜39'で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例 10

[0157] 表 19に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉 (Fe— Co系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、 Mg粉末を表 19に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 19に示される圧力および温度に保持しながら転動することにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0158] 得られた Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦： 5 5mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 19に示される温度で 30分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法 64〜70および比較法 28〜3 0を実施した。この本発明法 64〜70および比較法 28〜30で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 19 に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 19に示した。

<従来例 10 >

[0159] 実施例で用意した軟磁性粉に対して Mgフェライト粉末を表 19に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm,内径： 25mm,高さ： 5 mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表 19に示される温度で 30分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法 10を実施した。この従来法 10で得られた板状焼成体力ゝらなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折カを測定してその結果を表 19に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、 BHトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表 19に示した。

[0160] [表 19]

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H ^ K ^ Yi Λ K HH S 'π Λ ¾¾ e

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n ¾ ϋ ig ¾

<実施例 10の他の実施形態 >

m ：料粉 (Fe— Co系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、 Mg粉末を表 20に示され例 10と同様の配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表 20に示される圧力および温度に保持しながら転動したのち表 2 0に示される条件の酸化処理を施すことにより Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

[0162] 本発明法 92'〜98'および比較法 40'〜42'および従来法 10'を実施した結果を表 20に示した。

[0163] [表 20]

*印はこの発明の範囲外の値を示す。

[0164] 表 19および表 20に示される結果から、本発明法 64〜70および本発明法 92'〜9 8 'で作製した複合軟磁性材は従来法 10および従来法 10 'で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法 28〜30および比較法 40'〜42'で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

[0165] 次に、さらに他の形態による実施例について説明する。

[0166] 軟磁性原料粉末として、いずれも平均粒径: 70 /z mを有する、純鉄粉末、

[0167] A1: 10質量％、残部: Feからなるアトマイズ Fe—Al系鉄基軟磁性合金粉末、 [0168] Ni:49質量％、残部: Feからなるアトマイズ Fe— Ni系鉄基軟磁性合金粉末、 [0169] Cr: 10質量％、残部: Feからなるアトマイズ Fe— Cr系鉄基軟磁性合金粉末、 [0170] Si: 3質量％、残部: Feからなるアトマイズ Fe— Si系鉄基軟磁性合金粉末、

[0171] 31: 3質量％、 A1: 3質量を含有し、残部： Feからなるアトマイズ Fe— Si—Al系鉄基軟磁性合金粉末、

[0172] Co : 30%、 V： 2%を含有し、残部が Feおよび不可避不純物からなる Fe— Co— V 系鉄基軟磁性合金粉末、をそれぞれ用意した。これら軟磁性粉末を大気中、温度: 2 20°C、 1時間保持することにより表面に鉄酸化膜を有する酸化物被覆軟磁性粉末を作製し原料粉末として用意した。さらに平均粒径： 10 mを有する SiO粉末および平均粒径： 50 μ mを有する Mg粉末を用意した。

実施例 11

[0173] 先に用意した原料粉末である酸化物被覆軟磁性粉末に各々 SiO粉末を、酸ィ匕物被覆軟磁性粉末: SiO粉末 = 99. 9質量％: 0. 1質量％となるように添加し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を温度： 650°C、圧力： 2. 7 X 10^_4MPa、 3時間保持することにより表面に酸ィ匕ケィ素膜を有する酸ィ匕ケィ素被覆軟磁性粉末を作製した。これら酸化ケィ素被覆軟磁性粉末の表面に形成されてヽる酸化ケィ素膜は SiOx (x= l〜2)を含む膜であることを確認した。次に、この酸ィ匕ケィ素被覆軟磁性粉末に各々 Mg粉末を酸化ケィ素被覆軟磁性粉末: Mg粉末 = 99. 8質量％: 0. 2 質量％となるように添加し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を温度: 65 0°C、圧力： 2. 7 X 10^_4MPa、 1時間保持することにより軟磁性粉末の表面に Mgおよび Siを含有する酸化物膜を形成した Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を作製した。

[0174] これら Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を各々金型に入れ、プレス成形して縦： 55mm,横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する複数の板状圧粉体および外径： 35 mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、温度 : 600°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、これら板状焼成体からなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 21に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 1. 5T、周波数 50Hzの時の鉄損および磁束密度 1. 0T、周波数 400Hzの時の鉄損などの磁気特性を測定し、それらの結果を表 21に示した。

実施例 12 [0175] 先に用意した原料粉末である酸化物被覆軟磁性粉末に各々 SiO粉末および Mg 粉末を酸化物被覆軟磁性粉末: SiO粉末: Mg粉末 = 99. 7質量％: 0. 1質量％: 0. 2質量％の割合で同時に添加し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を温度： 650°C、圧力： 2. 7 X 10^_4MPa、 3時間保持することにより軟磁性粉末の表面に Mgおよび Siを含有する酸化物膜を形成した Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を作製した。

[0176] これら Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を各々金型に入れ、プレス成形して縦： 55mm,横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する複数の板状圧粉体および外径： 35 mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、温度 : 600°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、これら板状焼成体からなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 21に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 1. 5T、周波数 50Hzの時の鉄損および磁束密度 1. 0T、周波数 400Hzの時の鉄損などの磁気特性を測定し、それらの結果を表 22に示した。

実施例 13

[0177] 先に用意した原料粉末である酸化物被覆軟磁性粉末に各々 Mg粉末を、酸化物被覆軟磁性粉末： Mg粉末 = 99. 8質量％： 0. 2質量％となるように添加し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を温度： 650°C、圧力： 2. 7 X 10^_4MPa、 2時間保持することにより表面に MgO膜を有する酸ィ匕マグネシウム被覆軟磁性粉末を作製した。この酸ィ匕マグネシウム被覆軟磁性粉末にさらに SiO粉末を酸ィ匕マグネシウム被覆軟磁性粉末: SiO粉末 = 99. 9質量％: 0. 1質量％となるように添加し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を温度： 650°C、圧力： 2. 7 X 10^_4MPa、 3時間保持することにより軟磁性粉末の表面に Mgおよび Siを含有する酸化物膜を形成した Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を作製した。

[0178] これら Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を各々金型に入れ、プレス成形して縦： 55mm,横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する複数の板状圧粉体および外径： 35 mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、温度 : 600°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、これら板状焼成体からなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 21に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 1. 5T、周波数 50Hzの時の鉄損および磁束密度 1. OT、周波数 400Hzの時の鉄損などの磁気特性を測定し、それらの結果を表 23に示した。

<従来例: L l >

[0179] 先に用意した水アトマイズ純軟磁性粉末に対して各々シリコーン榭脂および MgO粉末を水アトマイズ純軟磁性粉末:シリコーン榭脂： MgO粉末 = 99. 8 : 0. 14 : 0. 06 の割合となるように混合して従来混合粉末を作製し、得られた従来混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦： 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、温度: 600°C、 30分保持の条件で焼結することにより板状およびリング状焼結体からなる複合軟磁性焼結材を作製し、板状焼結体力もなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 21に示し、さらにリング状焼結体からなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 1. 5T、周波数 50Hzの時の鉄損および磁束密度 1. 0T、周波数 400Hz の時の鉄損などの磁気特性を測定し、それらの結果を表 21〜23に示した。

[0180] [表 21]

※

4 鉄損は磁束密度 1. 5T、周波数 50Hz時の鉄損を示す。 ※

5 鉄損は磁束密度 1. OT、周波数 400Hz時の鉄損を示す。

[表 22]

23]

[0183] 表 21〜23に示される結果から、実施例 1〜3で作製した Mg— Si含有酸ィ匕物被覆軟磁性粉末を用いた複合軟磁性材は、従来例 1で作製した Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を用いた複合軟磁性材と比べて、密度については大差は無いが、実施例 1〜3で作製した Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を用いた複合軟磁性材は従来例 1で作製した Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を用いた複合軟磁性材に比べて、磁束密度が高ぐ保磁力が小さぐさらに比抵抗が格段に高ぐそのため鉄損が格段に小さぐ特に周波数が大きくなるほど鉄損が小さくなるなどの特性を有することが分力ゝる。

[0184] 実施例 14 原料粉末として平均粒径： 75 μ mを有し、 Si: 1質量％、残り Feおよび不可避不純物からなる Fe Si系鉄基軟磁性粉末を用意し、さらに平均粒径： 1 μ m以下の純 Si粉末を用意した。さらに平均粒径： 50 μ mの Mg粉末を用意した。

[0185] まず、 Fe Si系鉄基軟磁性粉末に純 Si粉末を Fe Si系鉄基軟磁性粉末：純 Si粉末 = 99. 5質量％: 0. 5%質量となるように配合し、混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を水素雰囲気中、温度 : 950°C、 1時間保持の条件で熱処理することにより Fe Si系鉄基軟磁性粉末表面に高濃度 Si拡散層を形成し、その後、大気中、温度：250°Cの条件で保持することにより高濃度 Si拡散層の上に酸ィ匕層を有する表面酸化 Fe - Si系鉄基軟磁性原料粉末を作製した。

[0186] この表面酸化 Fe Si系鉄基軟磁性原料粉末に先に用意した Mg粉末を表面酸ィ匕 Fe Si系鉄基軟磁性原料粉末: Mg粉末 = 99. 8質量％: 0. 2質量％の割合となるように配合し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を温度: 650°C、圧力：2 . 7 X 10^_4MPaの条件で転動しながら 1時間保持することにより Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜が形成されている本発明堆積酸化膜被覆 Fe Si系鉄基軟磁性粉末 (以下、本発明堆積酸化膜被覆粉末という） 1を作製した。

[0187] このようにして得られた本発明堆積酸ィ匕膜被覆粉末 1を金型に入れ、プレス成形して縦： 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35 mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、温度：500°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、この板状焼成体からなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 24に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 1. 5T、周波数 50Hzの時の鉄損および磁束密度 1. 0T、周波数 400Hzの時の鉄損などの磁気特性を測定し、それらの結果を表 1に示した。

[0188] 従来例 12

実施例 14で用意した Fe— S係鉄基軟磁性粉末の表面に Mg含有フェライト酸ィ匕物層を化学的に形成した従来 Mg含有フェライト酸化物被覆 Fe Si系鉄基軟磁性粉末 (以下、従来堆積酸化膜被覆粉末という）を作製し、この従来堆積酸化膜被覆粉末を金型に入れ、プレス成形して縦： 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、温度： 500°C、 30分保持の条件で焼結を行い、板状およびリング状焼結体からなる複合軟磁性材を作製し、板状焼結体力もなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 24に示し、さらにリング状焼結体力ゝらなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 1. 5T、周波数 50Hzの時の鉄損および磁束密度 1. OT、周波数 400Hzの時の鉄損などの磁気特性を測定し、それらの結果を表 24に示した。

[表 24]

M g - S i - F e —〇四元

複合軟磁性材の特性

系堆積酸化膜の特性

種別磁束密度

厚さ最大結晶粒径保磁力鉄損 ** 比抵抗

B i 0 A/m

mm) (ηπυ (A/m) (w/kg) ( Qm)

(Τ)

実施例 14 100 30 7,6 1.57 90 23 20 1200 従来例 12 ― ― 7.4 1.50 145 - 58 35 鉄損 *は、磁束密度 1. 5 T、周波数 5 0 Η ζの時の鉄損を示す。

鉄損 **は、磁束密度 1. 0 Τ、周波数 4 0 0 Η ζの時の鉄損を示す。

[0190] 表 24に示される結果から、実施例 14で作製した本発明堆積酸ィ匕膜被覆粉末 1は、従来例 12で作製した Mg含有フェライト酸化物被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を使用して作製した複合軟磁性材と比べて、密度については大差は無いが、実施例 14 で作製した本発明堆積酸ィ匕膜被覆粉末 1を使用して作製した複合軟磁性材は、従来例 12作製した従来堆積酸ィ匕膜被覆粉末の Mg含有フェライト酸ィ匕膜被覆 Fe— Si 系鉄基軟磁性粉末を使用して作製した複合軟磁性材に比べて、磁束密度が高ぐ保磁力が小さぐさらに比抵抗が格段に高ぐそのため鉄損が格段に小さぐ特に周波数が大きくなるほど鉄損が小さくなるなどの特性を有することが分力る。

[0191] 実施例 15

原料粉末として、表 25に示される粒度を有しかつ Si: 1質量％を含有し、残り Feおよび不可避不純物からなる組成の Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を用意した。さらに平均粒径： 1 μ m以下の純 Si粉末および平均粒径： 50 μ mの Mg粉末を用意した。

これら粒度の異なる Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に純 Si粉末を Fe— Si系鉄基軟磁性粉末：純 Si粉末 = 97質量％： 2%質量となるように配合し、混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を水素雰囲気中、温度 : 950°C、 1時間保持の条件で熱処理することにより Fe— S係鉄基軟磁性粉末表面に高濃度 Si拡散層を形成し、その後、大気中、温度： 220°Cの条件で保持することにより高濃度 Si拡散層の上に酸ィ匕層を有する表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末を作製した。

[0192] この表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末に対して先に用意した Mg粉末を表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末: Mg粉末 = 99. 8質量％: 0. 2質量％の割合となるように配合し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を温度： 650°C 、圧力： 2. 7 X 10^_4MPaの条件で転動しながら 1時間保持する処理 (この表面酸ィ匕 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末: Mg粉末 = 99. 8質量％: 0. 2質量％の割合となるように配合し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を温度: 650°C、圧力：2 . 7 X 10^_4MPaの条件で転動しながら 1時間保持する処理を、以下、「Mg被覆処理」という）を施すことにより Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に Mg, Si, Feおよび Oからなる堆積酸ィ匕膜が形成されている堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を作製する本発明法 71〜73を実施した。 [0193] 本発明法 71〜73により得られた堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に対し、配合比 2質量％でシリコーン榭脂を添加し混合して堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— S係鉄基軟磁性粉末の表面をシリコーン榭脂で被覆した榭脂被覆複合粉末を作製し、この榭脂被覆複合粉末を 120°Cに加熱した金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25m m、高さ：5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空中、温度： 700°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体力なる複合軟磁性材を作製し、この板状焼成体力ゝらなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 2に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 0. 1T、周波数 20Hzの時の鉄損を測定し、それらの結果を表 25に示した。

[0194] 従来例 13

原料粉末として、表 25に示される粒度を有しかつ Si: 1質量％を含有し、残り Feおよび不可避不純物からなる組成の Fe - Si系鉄基軟磁性粉末を用意し、この Fe - Si系鉄基軟磁性粉末を Mg被覆処理することなく配合比 2質量％でシリコーン榭脂を添加し、混合して Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面をシリコーン榭脂で被覆した榭脂被覆複合粉末を作製した。この榭脂被覆複合粉末を 120°Cに加熱した金型に入れ、プレス成形して縦： 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空中、温度：700°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、この板状焼成体からなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 25に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 0. 1T、周波数 20Hzの時の鉄損を測定し、それらの結果を表 25に示した。

[0195] [表 25] 1

保力 B_{/QK 1Am}

11

本発明法 71〜73で作製した複合軟磁性材は、従来法 11で作製した複合軟磁性材に比べて、磁束密度が高く、保磁力が小さぐさらに比抵抗が格段に高ぐそのため鉄損が格段に小さぐ特に周波数が大きくなるほど鉄損が小さくなるなどの特性を有することが分力ゝる。

[0197] 実施例 16

原料粉末として、表 26に示される粒度を有しかつ Si : 3質量％を含有し、残り Feおよび不可避不純物からなる組成の Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を用意した。さらに平均粒径： 1 μ m以下の純 Si粉末および平均粒径： 50 μ mの Mg粉末を用意した。

これら粒度の異なる Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に純 Si粉末を Fe— Si系鉄基軟磁性粉末：純 Si粉末 = 99. 5質量％： 0. 5%質量となるように配合し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を水素雰囲気中、温度 : 950°C、 1時間保持の条件で熱処理することにより Fe— Si系鉄基軟磁性粉末表面に高濃度 Si拡散層を形成し、その後、大気中、温度： 220°Cの条件で保持することにより高濃度 Si拡散層の上に酸化層を有する表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末を作製した。

[0198] この表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末に対して Mg被覆処理を施すことにより Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に Mg, Si, Feおよび O力なる堆積酸ィ匕膜が形成されている堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を作製する本発明法 74〜 76を実施した。

本発明法 74〜76により得られた堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— S係鉄基軟磁性粉末に対し、配合比 2質量％でシリコーン榭脂を添加し混合して堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— S係鉄基軟磁性粉末の表面をシリコーン榭脂で被覆した榭脂被覆複合粉末を作製した。この榭脂被覆複合粉末を 120°Cに加熱した金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm 、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25 mm、高さ：5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空中、温度： 700°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、この板状焼成体力ゝらなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 3に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 0. 1T、周波数 20Hzの時の鉄損を測定し、それらの結果を表 26に示した。

[0199] 従来例 14 原料粉末として、表 26に示される粒度を有しかつ Si: 1質量％を含有し、残り Feおよび不可避不純物からなる組成の Fe - Si系鉄基軟磁性粉末を用意し、この Fe - Si系鉄基軟磁性粉末を Mg被覆処理することなく配合比 2質量％でシリコーン榭脂を添加し、混合して Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面をシリコーン榭脂で被覆した榭脂被覆複合粉末を作製した。この榭脂被覆複合粉末を 120°Cに加熱した金型に入れ、プレス成形して縦： 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空中、温度：700°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、この板状焼成体からなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 25に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 0. 1T、周波数 20Hzの時の鉄損を測定し、それらの結果を表 26に示した。

[0200] [表 26]

鉄損 *は、磁束密度 0 . 1 T、周波数 2 0 k H ζの時の鉄損を示す。

[0201] 本発明法 74〜76で作製した複合軟磁性材は、従来法 12で作製した複合軟磁性材に比べて、磁束密度が高ぐ保磁力が小さぐさらに比抵抗が格段に高ぐそのため鉄損が格段に小さぐ特に周波数が大きくなるほど鉄損が小さくなるなどの特性を有することが分力ゝる。

[0202] 実施例 17

原料粉末として、表 27に示される粒度を有する Fe粉末を用意した。さらに平均粒径： 1 μ m以下の純 Si粉末および平均粒径： 50 μ mの Mg粉末を用意した。

これら粒度の異なる Fe粉末に純 Si粉末を Fe粉末：純 Si粉末 = 97質量％： 3%質量となるように配合し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を水素雰囲気中、温度： 950°C、 1時間保持の条件で熱処理することにより Fe— Si系鉄基軟磁性粉末表面に高濃度 Si拡散層を形成し、その後、大気中、温度 : 220°Cの条件で保持することにより高濃度 Si拡散層の上に酸ィ匕層を有する表面酸ィ匕 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末を作製した。

[0203] この表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末に対して Mg被覆処理を施すことにより Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に Mg, Si, Feおよび O力なる堆積酸ィ匕膜が形成されている堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を作製する本発明法 77〜 79を実施した。

本発明法 77〜79により得られた堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に対し、配合比 2質量％でシリコーン榭脂を添加し混合して堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— S係鉄基軟磁性粉末の表面をシリコーン榭脂で被覆した榭脂被覆複合粉末を作製した。この榭脂被覆複合粉末を 120°Cに加熱した金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体、外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体および外径： 50mm、内径： 25mm、高さ：25mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空中、温度： 700°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、この板状焼成体力ゝらなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 27に示し、さらに小径リング状焼成体力なる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 0. 1T、周波数 20Hzの時の鉄損を測定し、それらの結果を表 27に示した。

この小径リング状圧粉焼成体で 20A直流重畳時の 20kHzにおけるインダクタンスを測定し、交流の透磁率を求め、その結果を表 28に示した。次に、大外径リング状圧粉焼成体に卷線を施してインダクタンスがほぼ一定になるリアタトルを作製した。一般的なアクティブフィルタ付きスイッチング電源に、このリアタトルを接続し、入力電力 10 00Wおよび 1500Wに対する出力電力の効率（％)を測定し、その結果を表 28に示した。

[0204] 従来例 15

原料粉末として、表 4に示される粒度を有する Fe粉末を用意し、この Fe粉末を Mg被覆処理することなく配合比 2質量％でシリコーン榭脂を添加し、混合して Fe粉末の表面をシリコーン榭脂で被覆した榭脂被覆複合粉末を作製した。この榭脂被覆複合粉末を 120°Cに加熱した金型に入れ、プレス成形して縦： 55mm、横： 10mm、厚さ： 5 mmの寸法を有する板状圧粉体、外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体および外径： 50mm、内径： 25mm、高さ： 25mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空中、温度： 700°C、 30分保持の条件で焼成を行ヽ、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、この板状焼成体力なる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 27に示し、さらに小径リング状焼成体力ゝらなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 0. 1T、周波数 20Hzの時の鉄損を測定し、それらの結果を表 2 7に示した。

この小径リング状圧粉焼成体で 20Α直流重畳時の 20kHzにおけるインダクタンスを測定し、交流の透磁率を求め、その結果を表 28に示した。次に、大外径リング状圧粉焼成体に卷線を施してインダクタンスがほぼ一定になるリアタトルを作製した。一般的なアクティブフィルタ付きスイッチング電源に、このリアタトルを接続し、入力電力 10 00Wおよび 1500Wに対する出力電力の効率（％)を測定し、その結果を表 28に示した。

[表 27]

鉄損 *は、磁束密度 0. 1 T、周波数 20 kH zの時の鉄損を示す。

発明法 77〜79で作製した複合軟磁性材は、従来法 13で作製した複合軟磁性材に比べて、磁束密度が高ぐ保磁力が小さぐさらに比抵抗が格段に高ぐそのため鉄損が格段に小さぐ特に周波数が大きくなるほど鉄損が小さくなるなどの特性を有することが分力ゝる。

産業上の利用可能性

[0208] この発明の方法で作製した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を用いた高抵抗を有する複合軟磁性材は、高磁束密度で高周波低鉄損の特徴を有する事からこの特徴を生力した各種電磁気回路部品の材料として使用できる。前記電磁気回路部品は、例えば、磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、イダ-ッシヨンコア、リアクトルコア、トランスコア、チョークコイルコアまたは磁気センサコアなどがある。そして、これら電磁気回路部品を組み込んだ電気機器には、電動機、発電機、ソレノイド、ィンジェクタ、電磁駆動弁、インバータ、コンバータ、変圧器、継電器、磁気センサシステム等があり、電気機器の高効率高性能化や小型軽量ィ匕を行うことができる。

[0209] 前述のように、この発明の方法で作製した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を使用して複合軟磁性材を製造すると、比抵抗および機械的強度の優れた複合軟磁性材を低コストで得ることができ、電気 ·電子産業上優れた効果をもたらすものである

[0210] SiO粉末を原料粉末として用いるこの発明によると、 Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末を容易に低コストで製造することができることから、この Mg— Si含有酸ィ匕物被覆軟磁性粉末を用いて比抵抗が高くかつ機械的強度の優れた複合軟磁性材を低コストで得ることができ、また、この複合軟磁性材は高磁束密度で高周波低鉄損の特徴を有する事から、この特徴を生カゝした各種電磁気回路部品の材料として使用できる。前記各種電磁気回路部品としては、例えば、磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、イダニッシヨンコア、リアタトルコア、トランスコア、チョークコイルコアまたは磁気センサコアなどがあり、これら電磁気回路部品を組み込んだ電気機器には、電動機、発電機、ソレノイド、インジェクタ、電磁駆動弁、インバータ、コンバータ、変圧器、継電器、磁気センサシステム等があって、電気機器の高効率高性能化や小型軽量化を行うことができる。

Claims

請求の範囲

[1] 酸化処理した軟磁性金属粉末を原料粉末とし、この原料粉末に Mg粉末を添加し混合して得られた混合粉末を、温度： 150〜： L 100°C、圧力： 1 X 10^_12〜1 X 10^_1MP aの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱することを特徴とする Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法。

[2] 請求項 1記載の方法で製造した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を、さらに酸化雰囲気中、温度： 50〜400°Cで加熱することを特徴とする Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法。

[3] 請求項 1記載の軟磁性金属粉末の酸化処理は、軟磁性金属粉末を酸化雰囲気中、温度： 50〜500°Cで加熱処理することを特徴とする Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法。

[4] 軟磁性金属粉末を酸化処理してなることを特徴とする Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末製造用原料粉末。

[5] 軟磁性金属粉末に Mg粉末を添加し混合して得られた混合粉末を、温度： 150〜11 00°C、圧力： 1 X 10^_12〜1 X 10^{_ 1}MPaの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱し、引き続いて酸化雰囲気中、温度： 50〜400°Cで加熱する酸化処理を施すことを特徴とする Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法。

[6] 軟磁性粉末の表面に酸化膜を形成した酸化物被覆軟磁性粉末に一酸化ケィ素粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度： 600〜 1200°C保持の条件で加熱し、さらに Mg粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度： 400〜800°C保持の条件で加熱することを特徴とする Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法。

[7] 軟磁性粉末の表面に酸化膜を形成した酸化物被覆軟磁性粉末に一酸化ケィ素粉末および Mg粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度: 400 〜 1200°C保持の条件で加熱することを特徴とする Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法。

[8] 軟磁性粉末の表面に酸化膜を形成した酸化物被覆軟磁性粉末に Mg粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度: 400〜800°C保持の条件でカロ熱し、さらに一酸ィ匕ケィ素粉末を添加し混合した後または混合しながら真空雰囲気中、温度： 600〜 1200°C保持の条件で加熱することを特徴とする Mg— Si含有酸ィ匕物被覆軟磁性粉末の製造方法。

[9] 前記軟磁性粉末の表面に酸化物を形成した酸化物被覆軟磁性粉末は、軟磁性粉末を酸化雰囲気中で室温〜 500°Cに加熱保持することにより作製することを特徴とする請求項 6、 7、 8記載の Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法。

[10] 前記一酸化ケィ素粉末の添加量は 0. 01〜1質量％の範囲内であり、前記 Mg粉末の添加量は 0. 05〜1質量％の範囲内であることを特徴とする請求項 6、 7、 8、 9記載の Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法。

[11] 前記真空雰囲気は、圧力： 1 X 10^_12〜1 X 10^_1MPaの真空雰囲気であることを特徴とする請求項 6、 7、 8、 9、 10記載の Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末の製造方法。

[12] 軟磁性粉末の表面に酸化膜を形成した酸化物被覆軟磁性粉末からなることを特徴とする Mg— Si含有酸化物被覆軟磁性粉末製造用原料粉末。

[13] 請求項 1、 5、 6、 7、 8記載の真空または不活性ガス雰囲気中の加熱は、転動させながら加熱することを特徴とする Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法。

[14] 前記軟磁性金属粉末は、鉄粉末、絶縁処理鉄粉末、 Fe— A1系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Ni系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Cr系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Si系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Si— A1系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe— Co系鉄基軟磁性合金粉末、 Fe Co— V系鉄基軟磁性合金粉末または Fe— P系鉄基軟磁性合金粉末であることを特徴とする請求項 1、 5、 6、 7、 8記載の Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法。

[15] Fe— Si系鉄基軟磁性粉末または Fe粉末に Si粉末を添加し混合したのち非酸化性雰囲気中で加熱することにより Fe Si系鉄基軟磁性粉末または Fe粉末の表面に前記 Fe Si系鉄基軟磁性粉末または Fe粉末に含まれる SUりも高濃度の Siを含む高濃度 Si拡散層を有する Fe— S係鉄基軟磁性粉末を作製し、得られた高濃度 Si拡散層を有する Fe Si系鉄基軟磁性粉末を酸化処理することにより高濃度 Si拡散層の上に酸化層を有する表面酸化 Fe Si系鉄基軟磁性原料粉末であることを特徴とする請求項 1、 5、 6、 7、 8記載の酸化処理した軟磁性金属粉末である原料粉末の製造方法。

[16] 請求項 1、 5、 6、 7、 8記載の方法で製造した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末をプレス成形後、温度: 400〜 1300°Cで焼成することを特徴とする比抵抗および機械的強度に優れた複合軟磁性材の製造方法。

[17] 請求項 1、 5、 6、 7、 8記載の方法で製造した Mg含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末に、有機絶縁材料、無機絶縁材料、または有機絶縁材料と無機絶縁材料の混合材料を混合したのち圧粉成形し、 500〜： LOOO°Cで焼成することを特徴とする比抵抗および機械的強度に優れた複合軟磁性材の製造方法。

[18] 請求項 16、 17記載の方法で製造した比抵抗および機械的強度に優れた複合軟磁性材。

[19] 請求項 18記載の複合軟磁性材からなる電磁気回路部品。

[20] 前記電磁気回路部品は、磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、イダ-ッションコア、リアタトルコア、トランスコア、チョークコイルコアまたは磁気センサーコアであることを特徴とする請求項 19記載の電磁気回路部品。

[21] 請求項 20記載の電磁気回路部品を組み込んだ電気機器。