WO2003085321A1 - Device for the purification of exhaust gases consisting of fluorine-containing compounds in a combustion reactor - Google Patents

Device for the purification of exhaust gases consisting of fluorine-containing compounds in a combustion reactor Download PDF

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WO2003085321A1
WO2003085321A1 PCT/EP2003/003517 EP0303517W WO03085321A1 WO 2003085321 A1 WO2003085321 A1 WO 2003085321A1 EP 0303517 W EP0303517 W EP 0303517W WO 03085321 A1 WO03085321 A1 WO 03085321A1
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oxygen
burner
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Horst Reichardt
Andreas Frenzel
Konrad Gehmlich
Wido Wiesenberg
Egbert Merforth
Lothar Ritter
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DAS-Dünnschicht Anlagen Systeme GmbH Dresden
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    • F23J2215/00—Preventing emissions
    • F23J2215/10—Nitrogen; Compounds thereof

Definitions

  • the invention relates to a device for cleaning pollutant-containing exhaust gases in a combustion chamber by means of thermal-chemical conversion.
  • pollutant-containing exhaust gases are produced.
  • An important group of such exhaust gases contains, in particular, fluorine-containing hydrocarbons or other fluorine compounds.
  • most of the exhaust gas contains nitrogen as the carrier gas.
  • the pollutants or their reaction products are toxic and polluting and must therefore be removed from the exhaust gas by cleaning them in a suitable facility.
  • the pollutants of the exhaust gas are thermochemically converted in a combustion chamber in which a flame acts by burning a fuel gas in pure oxygen or in air (US 5183646). Secondary products of this conversion (e.g. HF), which also have a harmful effect, are subsequently removed from the exhaust gas treated in the combustion chamber by sorption or washing processes.
  • a flame acts by burning a fuel gas in pure oxygen or in air (US 5183646).
  • Secondary products of this conversion e.g. HF
  • HF which also have a harmful effect
  • a multi-stage process is usually carried out in facilities for exhaust gas purification.
  • Sub-processes take place, such as the thermal-chemical decomposition, the oxidation, the cooling, the sorption, the hydrolysis and the washing out of liquid and solid reaction products.
  • the exhaust gas is passed in succession through a combustion chamber and at least one further process device, for example one that works on the washing principle. (EP 89 110 875, DE 43 200 447).
  • a device for exhaust gas purification a number of objectives have to be met: The purification must ensure high efficiency, ie for the cleaned exhaust gas, the lowest possible level of primary pollutants can be achieved. It is still possible to effectively remove secondary pollutants in the washing section.
  • the combustion chamber is generally designed as a cylindrical body, in one end face of which the burner, most often an annular burner, is inserted.
  • This ring burner is fed, mostly centrally, the exhaust gas and, in the simplest case, through a ring gap a fuel gas mixture. After ignition by means of an ignition device, a flame forms over the annular gap, into which the exhaust gas is introduced.
  • An increase in the proportion of fuel gas in relation to oxygen compared to the stoichiometric ratio ( ⁇ value ⁇ 1) improves the conversion of pollutants and reduces nitrogen oxide formation, but leads to the emission of harmful carbon monoxide and unburned fuel gas from the gas cleaning device.
  • an increase in the proportion of oxygen in the fuel gas-oxygen mixture compared to the stoichiometric ratio ( ⁇ value of the mixture supplied> 1) leads to a critical deterioration in the conversion of pollutants, especially for fluorine-containing exhaust gases, and thus to unacceptably high residual pollutant proportions in the cleaned exhaust gas.
  • harmful nitrogen oxides are formed in an oxygen-rich, hot flame.
  • an excess of fuel gas ( ⁇ ⁇ l) compared to the stoichiometric ratio to oxygen over the inner ring gap or the inner bores makes a flame area with a reducing effect
  • an excess of oxygen ( ⁇ > l) over the outer ring gap or the outer bores makes it an oxidizing one Flame area created (EP 0 735 321 A2).
  • reducing reactants such as H atoms and CH X radicals
  • pollutant molecules are broken down to a greater extent in the flame region with a 0 2 deficit. The fuel gas supplied is not completely consumed here.
  • burners In order to be able to effectively purify larger exhaust gas volumes, burners have therefore been proposed in which two reducing flame areas are realized via two concentric rings or via bores on two concentric circles of holes. Both flame areas are operated with fuel gas-oxygen mixtures with ⁇ values ⁇ 1 in order to increase the volume in which the conditions favorable for the conversion of pollutants arise
  • This solution also has the disadvantage that the reducing flame area, which is advantageous for the conversion of pollutants, due to the oxygen absorption on the circumference of the flame is restricted.
  • the additional oxygen inlet in the vicinity of the burner in the flame reaches such high temperatures that harmful nitrogen oxides are formed there.
  • the separate supply of fuel gas and oxygen to the burner allows extensive variation of the operating conditions with regard to the type of harmful gas and the amount of exhaust gas during operation without structural changes to the burner.
  • the adjustment is made by the quantities of fuel gas and oxygen supplied.
  • Exhaust gas treatment in a reducing and oxidizing flame area is also possible with separate fuel gas and oxygen feeds to the burner.
  • a burner with two concentric slots or bores on two concentric circles of holes is suitable for this.
  • An additional supply of oxygen or air from the surroundings of the burner into the jacket of the flame creates an oxidizing flame area in which the reaction of the remaining fuel gas and the oxidation of CO formed in the reducing flame area in CO 2 takes place.
  • the object of the invention is to eliminate deficiencies in the prior art in the devices used for this purpose in the purification of exhaust gases by means of thermal-chemical conversion. With a high exhaust gas volume to be cleaned, high efficiency of pollutant removal and a favorable economy with regard to the use of fuel gas must be guaranteed. Soot deposits on the burner should be avoided. A very low proportion of unburned fuel gas, carbon monoxide and especially nitrogen oxide can be achieved in the cleaned exhaust gas.
  • the object is achieved by a device according to claims 1 to 13.
  • the purification of pollutant-containing exhaust gases in particular those with fluorocarbon and other fluorine-containing compounds and with nitrogen as the carrier gas, by thermo-chemical conversion in a cylindrical combustion chamber with one burner and in a unit with a subsequent one Washing section takes place.
  • the burner has a central exhaust gas supply.
  • the fuel gas and oxygen are fed separately to the burner up to its outlet nozzles to form a flame.
  • the treated hot exhaust gas from the combustion chamber is aftertreated in a washing section with a detergent.
  • the hot exhaust gas is cooled and harmful secondary products are also removed from the exhaust gas.
  • holes are made in the burner, a ring burner, for the separate supply of fuel gas and oxygen on a single hole circle around the central exhaust gas supply.
  • the separate supply is accomplished by alternately admitting fuel gas and oxygen through adjacent holes.
  • two ring channels are arranged in the ring burner, which are alternately connected to the holes on the bolt circle.
  • a connecting pipe leads out of the burner from each ring channel. Fuel gas is supplied through one connecting pipe, and oxygen is fed into the burner through the second.
  • the ring burner ensures the formation of a stable and homogeneous flame with effective energy release for a wide variety of fuel gas and oxygen flows, which is a prerequisite for adaptation to different harmful gases and different exhaust gas flows. Burners with adapted holes do not have to be exchanged for adaptation.
  • the burner is not only suitable for fluorocarbons and other fluorine compounds, but also for the disposal of reactive pollutants such as SiH 4 , WF 6 and TEOS.
  • said burner is used in a combustion chamber which is closed except for an annular gap between the cylindrical jacket and the end face of the combustion chamber opposite the burner. In this way, no air, ie no oxygen, flows into the surroundings of the burner, for example through slots in the combustion chamber wall.
  • the combustion chamber is at least so tight that less than about 3% of the oxygen admitted into the burner can flow in from the environment as air.
  • the burner is operated with a separate supply of fuel gas and oxygen with an excess of fuel gas, which corresponds to a mixture with a ⁇ value of, for example, 0.8, not only does a reducing flame area form above the burner, but the entire flame acts reducing the thermal-chemical conversion of the pollutants. Since no air flows in from the surroundings of the burner, so too no oxygen acts on the flame, reducing conditions occur, particularly on the flame's mantle. Ultimately, there are reducing conditions in almost the entire volume of the combustion chamber. In this way, in a larger volume - compared to the volume of a flame with reducing and oxidizing flame areas - there is a high concentration of H atoms and CH 3 radicals as reaction partners for the conversion of the pollutants (e.g.
  • the temperature of the device according to the invention can be kept relatively lower (T ⁇ «1200 °) compared to the operation of a device with reducing and oxidizing flame areas.
  • the beneficial influence of temperature on the reactions is compensated or overcompensated by the higher concentration of the reducing reactants.
  • a high efficiency of the conversion of pollutants is achieved at a relatively lower temperature.
  • the hot exhaust gas stream contains at the outlet of the cylindrical jacket of the combustion chamber in the described mode of operation in addition to the reaction products of the combustion and the thermal-chemical conversion, in particular C0 2 , HF, CO and H 2 0, because of the oxygen deficit in the combustion chamber still unburned fuel gas, (CH 4 and Co).
  • the hot exhaust gas is not completely oxidized at the end of the combustion chamber.
  • the exhaust gas stream is subjected to further oxidation for complete combustion.
  • a plurality of, but at least two, pipes distributed around the circumference and directed towards the axis of the combustion chamber for the additional supply of oxygen are placed in the annular gap between the cylindrical jacket of the combustion chamber and the end face of the combustion chamber opposite the burner or air arranged.
  • the additional supply of oxygen or air takes place via an annular channel arranged on the end face of the cylindrical jacket of the combustion chamber and evenly distributed over the circumference in the said annular gap.
  • a body preferably a plate, made of a heat-resistant material is arranged in a heat-insulated manner, for example via retaining webs, in front of the end face of the combustion chamber.
  • the hot exhaust gas stream hits this plate.
  • it is first deflected by 90 ° and distributed radially.
  • the hot exhaust gas flow is swirled as a result of the deflection and the radial distribution.
  • Said plate prevents contact of the hot exhaust gas flow with the end face of the combustion chamber.
  • the end face is relatively cold, since at the same time it represents the boundary to the washing section, that is, it is cooled by the washing liquid (T in the range from 20 ° to 90 ° Celsius).
  • the heat-insulated plate on the other hand, almost takes on the temperature of the hot exhaust gas flow on the side towards the combustion chamber, ie T> 800 ° Celsius.
  • inflowing oxygen or inflowing air
  • a ⁇ value> 1, preferably ⁇ 1.2, is established here in the mixture of supplied oxygen (or supplied air) and hot exhaust gas. So much oxygen (or air) is admitted that the oxygen deficit in the combustion chamber is at least compensated.
  • the exhaust gas flows into the washing section. It is used to cool the hot exhaust gas flow and neutralize HF as well as wash out solid particles that have arisen as a result of the combustion.
  • the cleaned and cooled exhaust gas is then fed into the exhaust air duct of the manufacturing plant.
  • Advantages of using the device according to the invention are that a reduction in the required specific amount of fuel gas and thus an improvement in the economy of exhaust gas purification is ensured.
  • the reduction in the required amount of fuel gas is achieved by the reduced total throughput (total flow) due to the excluded supply of air or 0 2 into the surroundings of the burner.
  • the special solutions ensure a high efficiency of the pollutant conversion in the combustion chamber.
  • the solution for the burner also guarantees stable flame formation with a wide variety of ratios of fuel gas to oxygen, with a wide variety of harmful gases in the exhaust gas and for different amounts of harmful gas without any design adjustments to the burner.
  • a particularly significant advantage is the drastic reduction in nitrogen oxide discharge with the cleaned exhaust gas. This discharge is about a factor 5 lower than in a device according to the prior art with a ring burner and with the supply of a fuel gas-oxygen mixture and with the supply of additional oxygen into the area of the ring burner, which was operated under comparable conditions ,
  • Another advantage of the device according to the invention is that it is structurally unchanged also suitable for cleaning exhaust gases with pollutants, the thermal-chemical conversion of which requires a relatively small amount of energy, e.g. by SiH.
  • the bores which are evenly distributed on the bolt circle around the central exhaust gas supply, are made with two different diameters. If the burner is e.g. operated with methane and oxygen and if reducing conditions are to be set in the combustion chamber which correspond to a ⁇ value of 0.8 of the inflowing and mixing gases (fuel gas and oxygen) immediately above the burner surface, then the required gas flow of methane about a factor of 0.6 less than that for oxygen.
  • the execution of bores with surfaces which differ by the factor mentioned offers the possibility of adapting the outflow velocities of the two gases in the bores on the burner to one another. This allows e.g. improve the stability of the flame.
  • the alternately separate supply of fuel gas and oxygen into adjacent bores on the burner surface is ensured by the fact that two ring channels are made inside the burner and the bores in the burner surface are alternately connected to one of these ring channels.
  • the burner has a supply for fuel gas for one of these ring channels and a supply for oxygen for the other ring channel.
  • this body in the form of a spherical cap with a depth of Curvature from 15 mm to 60 mm, preferably 20 mm, made of heat-resistant, corrosion-resistant steel with a diameter larger than that of the combustion chamber, but smaller than the diameter of the end face and with the concave side towards the ring burner, to be arranged in a heat-insulating manner.
  • this body in the form of a spherical cap with a depth of Curvature from 15 mm to 60 mm, preferably 20 mm, made of heat-resistant, corrosion-resistant steel with a diameter larger than that of the combustion chamber, but smaller than the diameter of the end face and with the concave side towards the ring burner, to be arranged in a heat-insulating manner.
  • the said tubes extend approximately 15 mm to 50 mm, preferably 25 mm, over the edge of the end face of the combustion chamber into the gap between and the cylindrical jacket of the combustion chamber and the end face, but not over the edge of the cylindrical jacket. This measure ensures that no detergent gets into pipes for the additional supply of oxygen (or air) and that the ends of said pipes do not overheat and thus corrode.
  • a ring channel for the additional supply of oxygen (or air) in the said annular gap
  • the ring channel has a width of 1.5 to 2 mm.
  • Fig. 1 A device for purifying exhaust gas in a schematic longitudinal section with the supply of additional oxygen via pipes
  • FIG. 2 A device for purifying exhaust gas in a schematic longitudinal section with supply of the additional oxygen via a ring channel.
  • Fig. 3 The schematic view of a ring burner.
  • Fig. 4 The schematic cross section of a ring burner
  • the device consists essentially of a cylindrical combustion chamber (1) made of corrosion-resistant material in a housing (2) which is made of corrosion-resistant steel.
  • the combustion chamber has a diameter of 100 mm and a height of 400 mm.
  • the combustion chamber is sealed off from the outside in the area of the base plate (3) and the cylindrical shell (4).
  • the ring burner (5) with an outer diameter of 50 mm is arranged centrally in the base plate (3).
  • the ring burner (5) has a central bore (6) with a diameter of 12 mm with the connection (9) for the inlet of the exhaust gas into the combustion chamber (1).
  • the ring burner (5) In the surface of the ring burner (5) are evenly distributed on a bolt circle (28) of 30 mm in diameter and alternately in diameter bores (7) of 1 mm in diameter and bores (8) of 1.2 mm in diameter for the separate supply of Fuel gas and oxygen in the ring burner (5).
  • the combustion gas is fed to the ring burner via the connection (10) and the oxygen via the connection (11).
  • the supplied fuel gas is distributed through the ring channel (29) and the supplied oxygen through the ring channel (30).
  • the bores (7) are connected to the ring channel (29) and the bores (8) to the ring channel (30).
  • the flame (14) Due to the ⁇ value of the mixture of the separately supplied oxygen and the separately supplied CH, the flame (14) has a reducing effect over its entire cross-section after complete formation. Since no air, that is to say no oxygen, acts on the flame from outside in the area of the ring burner (5), the reducing effect on this is
  • Harmful gas is also given in the jacket of the flame and more or less in the entire volume (17) of the combustion chamber (1).
  • the conversion of CH 4 , 0 2 , and C 2 F 6 into HF, C0 2) CO and H 2 0 essentially takes place.
  • the formation of nitrogen oxide is largely avoided .
  • a mixture of hot treated exhaust gas (from N 2 , HF, C0 2 and CO) and still unburned CH 4 flows at a temperature in the range from 800 ° to 1200 ° Celsius in the direction of arrows (18) from the cylindrical part of the combustion chamber (1) towards the hot body (19).
  • the cooled end face (16) is also designed as a dome with a dome depth of 40 mm.
  • the convex side of the cooled end face (16) points towards the washing section (25). In the gap
  • the tubes (21) are connected outside the housing (2) via a ring line (22), to which additional oxygen is supplied via the connection (23). 11 slm of oxygen are blown through the tubes (21) at a speed of approximately 60 ms "1 .
  • a double tube (33) is arranged concentrically with the cylindrical combustion chamber (4) in such a way that an annular channel (32) is arranged between the cylindrical combustion chamber and the double tube. is forming. Additional oxygen is introduced into the annular gap (20) approximately uniformly distributed over the circumference via this ring channel. Oxygen (or air) is supplied to the ring channel via a connection (34) at the other end of the ring channel. 20 slm of oxygen (or 100 slm of air) are fed into the ring channel (32).
  • the exhaust gas treated in this way flows in the direction of the arrows (24) from the gap (20) in the direction of the washing section (25). This is fed through the connection (26), the washing liquid (27). It cools the hot exhaust gas below 50 ° C.
  • the proportion of hydrogen fluoride (HF) in the cooled exhaust gas is hydrolyzed and neutralized in the washing liquid, a 1.0% sodium hydroxide solution.
  • the cleaned exhaust gas is discharged into the environment in the direction of arrows (31) via a suction device or via the central exhaust air system of the semiconductor production.
  • the proportion of carbon monoxide in the cleaned exhaust gas is 10 ppm.
  • the discharge of nitrogen oxides is drastically reduced, it is only «0.1 mol m " in the example of exhaust gas purification. designations
  • Combustion chamber volume 18. Arrows

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Abstract

In a device for the purification of exhaust gases, especially exhaust gases consisting of fluorine-containing compounds, bore holes (7,8) are made in a ring burner (5) for the separate supply of combustion gas and oxygen on a single hole circle around a central exhaust gas supply (9). The ring burner is arranged in a combustion chamber (1). The combustion chamber is closed up to an annular gap (20) between a cylindrical jacket (4) and a front face (16). Additional oxygen or additional air is introduced into the annular gap (20).

Description

EINRICHTUNG ZUR REINIGUNG VON ABGASEN MIT FLUORHALTIGEN VERBINDUNGEN IN EINEM VERBRENNUNGSREAKTOR DEVICE FOR PURIFYING EXHAUST GASES WITH FLUORINE COMPOUNDS IN A COMBUSTION REACTOR
Die Erfindung betrifft eine Einrichtung zur Reinigung von schadstoffhalti- gen Abgasen in einer Brennkammer durch thermisch-chemische Umsetzung.The invention relates to a device for cleaning pollutant-containing exhaust gases in a combustion chamber by means of thermal-chemical conversion.
In technischen Anlagen, insbesondere in Anlagen der Halbleitertechnik zur Dampfphasenabscheidung und zum Abtragen von Material durch Plasmaprozesse, fallen schadstoffhaltige Abgase an. Eine wichtige Gruppe sol- eher Abgase enthalten insbesondere fluorhaltige Kohlenwasserstoffe oder andere Fluorverbindungen. Das Abgas enthält außer den Schadstoffen zum größten Teil Stickstoff als Trägergas. Die Schadstoffe oder deren Reaktionsprodukte wirken toxisch und umweltbelastend und müssen deshalb durch Reinigung in einer entsprechenden Einrichtung aus dem Abgas be- seitigt werden.In technical systems, in particular in semiconductor technology systems for vapor phase deposition and for removing material by plasma processes, pollutant-containing exhaust gases are produced. An important group of such exhaust gases contains, in particular, fluorine-containing hydrocarbons or other fluorine compounds. In addition to the pollutants, most of the exhaust gas contains nitrogen as the carrier gas. The pollutants or their reaction products are toxic and polluting and must therefore be removed from the exhaust gas by cleaning them in a suitable facility.
In solchen Einrichtungen zur Abgasreinigung werden die Schadstoffe des Abgases in einer Brennkammer, in der durch Verbrennen eines Brenngases in reinem Sauerstoff oder in Luft eine Flamme wirkt, die Schadstoffe thermisch-chemisch umgewandelt (US 5183646). Ebenfalls schädlich wirken- de Sekundärprodukte dieser Umwandlung (z.B. HF) werden anschließend durch Sorptions- oder Waschprozesse aus dem in der Brennkammer behandelten Abgas beseitigt.In such devices for exhaust gas purification, the pollutants of the exhaust gas are thermochemically converted in a combustion chamber in which a flame acts by burning a fuel gas in pure oxygen or in air (US 5183646). Secondary products of this conversion (e.g. HF), which also have a harmful effect, are subsequently removed from the exhaust gas treated in the combustion chamber by sorption or washing processes.
In Einrichtungen zur Abgasreinigung wird in der Regel ein mehrstufiger Prozess ausgeführt. Es laufen Teilprozesse ab, wie die thermisch- chemische Zersetzung, die Oxidation, die Kühlung, die Sorption, die Hydrolyse und das Auswaschen flüssiger und fester Reaktionsprodukte. Dazu wird das Abgas nacheinander durch eine Brennkammer und mindestens eine weitere Prozesseinrichtung geleitet, z.B. eine solche, die nach dem Waschprinzip wirkt. (EP 89 110 875, DE 43 200 447). Mit einer Einrichtung zur Abgasreinigung sind eine Reihe von Zielsetzungen zu erfüllen: Die Reinigung muss eine hohe Effizienz sichern, d.h. für das gereinigte Abgas ist ein möglichst geringer Gehalt an primären Schad- Stoffen zu erreichen. Es ist weiterhin eine effektive Beseitigung sekundärer Schadstoffe in der Waschstrecke zu erzielen. Nicht zuletzt ist eine günstige Ökonomie der Abgasreinigung, insbesondere durch einen niedrigen Brenngasverbrauch im Verhältnis zum Volumen des zu reinigenden Abgasstromes entscheidend. Darüber hinaus ist bei der Reinigung zu sichern, dass im Reinigungsprozess selbst nicht toxisch wirkendes Kohlenmonoxid und insbesondere nicht Stickoxid gebildet werden.A multi-stage process is usually carried out in facilities for exhaust gas purification. Sub-processes take place, such as the thermal-chemical decomposition, the oxidation, the cooling, the sorption, the hydrolysis and the washing out of liquid and solid reaction products. For this purpose, the exhaust gas is passed in succession through a combustion chamber and at least one further process device, for example one that works on the washing principle. (EP 89 110 875, DE 43 200 447). With a device for exhaust gas purification, a number of objectives have to be met: The purification must ensure high efficiency, ie for the cleaned exhaust gas, the lowest possible level of primary pollutants can be achieved. It is still possible to effectively remove secondary pollutants in the washing section. Last but not least, a favorable economy of exhaust gas purification is crucial, in particular due to a low fuel gas consumption in relation to the volume of the exhaust gas stream to be cleaned. When cleaning, it must also be ensured that carbon monoxide, and in particular not nitrogen oxide, is formed in the cleaning process itself.
Die Gestaltung der Brennkammer und insbesondere die des Brenners haben entscheidenden Einfluss auf die Effizienz und die Ökonomie sowie auf die Vermeidung der Bildung sekundärer Schadgase.The design of the combustion chamber and in particular that of the burner have a decisive influence on efficiency and economy as well as on the avoidance of the formation of secondary harmful gases.
Die Brennkammer ist im allgemeinen als zylindrischer Körper ausgeführt, in dessen einer Stirnfläche der Brenner, am häufigsten ein Ringbrenner, eingesetzt ist. Diesem Ringbrenner wird, meist zentral, das Abgas und im einfachsten Fall durch einen Ringspalt ein Brenngasgemisch zugeführt. Nach dem Zünden mittels einer Zündvorrichtung bildet sich über dem Ringspalt eine Flamme aus, in die das Abgas eingeleitet wird.The combustion chamber is generally designed as a cylindrical body, in one end face of which the burner, most often an annular burner, is inserted. This ring burner is fed, mostly centrally, the exhaust gas and, in the simplest case, through a ring gap a fuel gas mixture. After ignition by means of an ignition device, a flame forms over the annular gap, into which the exhaust gas is introduced.
In der Brenngasflamme laufen mehrere Reaktionen ab, deren wichtigste die Verbrennung des Brenngases, z.B. Propan (C3H8), Methan (CH4), Wasser- Stoff (H2) oder Mischungen dieser Gase, unter Einwirkung des mit zugeführten Sauerstoffes (02) zum Zwecke der thermischen Aktivierung der Schadgase und die chemische Umsetzung der Schadgase (z.B. CF , C2F6, CHF3) in hydrolisierbare und adsorbierbare, schädliche Verbindungen (z.B. HF), bzw. in unschädliche Verbindungen (z.B. C02) sind. Auf Grund der Reaktionskinetik ist nicht zu erwarten, dass die gewünschte Umsetzung der Schadgase vollständig erfolgt. Dies gilt insbesondere auch dann nicht, wenn Brenngas und Sauerstoff im stöchiometrischen Verhältnis zugeführt werden (z.B. CH4 und 02 im Verhältnis 1 :2 bzw. C3H8 und 02 im Verhält- nis 1 :5). Der sogenannte λ-Wert der angeführten Gasgemische ist 1 ( Die Luftzahl λ wird angegeben als das Verhältnis von der in die Verbrennung eingegebenen Sauerstoffmenge zu der für die vollständige Verbrennung notwendigen Menge). Infolge des hohen Inertgasanteils (N2) im Abgas wird die Reaktionskinetik ungünstig beeinflusst und damit die Umsetzung des Schadgases verringert.Several reactions take place in the fuel gas flame, the most important of which are the combustion of the fuel gas, e.g. propane (C 3 H 8 ), methane (CH 4 ), hydrogen (H 2 ) or mixtures of these gases, under the influence of the oxygen supplied (0 2 ) for the purpose of thermal activation of the harmful gases and the chemical conversion of the harmful gases (e.g. CF, C 2 F 6 , CHF 3 ) into hydrolyzable and adsorbable, harmful compounds (e.g. HF), or into harmless compounds (e.g. C0 2 ) , Due to the Reaction kinetics is not to be expected that the desired conversion of the harmful gases takes place completely. This does not apply in particular if fuel gas and oxygen are supplied in a stoichiometric ratio (eg CH 4 and 0 2 in a ratio of 1: 2 or C 3 H 8 and 0 2 in a ratio of 1: 5). The so-called λ value of the gas mixtures mentioned is 1 (the air ratio λ is given as the ratio of the amount of oxygen entered into the combustion to the amount necessary for complete combustion). As a result of the high proportion of inert gas (N 2 ) in the exhaust gas, the reaction kinetics are adversely affected and the conversion of the harmful gas is thus reduced.
Eine geringe Effizienz der Reinigung, d.h. ein zu hoher, verbleibender Schadstoffanteil im gereinigten Abgas ist die Folge.Low cleaning efficiency, i.e. The result is an excessively high residual pollutant content in the cleaned exhaust gas.
Eine Erhöhung des Brenngasanteils im Verhältnis zum Sauerstoff gegen- über dem stöchiometrischen Verhältnis (λ-Wert <1) verbessert die Schadstoffumsetzung und reduziert die Stickoxidbildung, fuhrt jedoch zum Ausstoß von schädlichem Kohlenmonoxid und auch unverbranntem Brenngas aus der Gasreinigungseinrichtung. Eine Erhöhung des Sauerstoffanteiles im Brenngas-Sauerstoff-Gemisch gegenüber dem stöchiometrischen Verhält- nis (λ-Wert der zugeführten Mischung >1) führt andererseits zur kritischen Verschlechterung der Schadstoffumsetzung, insbesondere für fluorhaltige Abgase, und damit zu unvertretbar hohen restlichen Schadstoffanteilen im gereinigten Abgas. Außerdem bilden sich in einer sauerstoffreichen, heißen Flamme schädliche Stickoxide.An increase in the proportion of fuel gas in relation to oxygen compared to the stoichiometric ratio (λ value <1) improves the conversion of pollutants and reduces nitrogen oxide formation, but leads to the emission of harmful carbon monoxide and unburned fuel gas from the gas cleaning device. On the other hand, an increase in the proportion of oxygen in the fuel gas-oxygen mixture compared to the stoichiometric ratio (λ value of the mixture supplied> 1) leads to a critical deterioration in the conversion of pollutants, especially for fluorine-containing exhaust gases, and thus to unacceptably high residual pollutant proportions in the cleaned exhaust gas. In addition, harmful nitrogen oxides are formed in an oxygen-rich, hot flame.
Fortschritte in der Reinigung von schadstoffhaltigen Abgasen, insbesondere mit fluorhaltigen Verbindungen, durch thermisch-chemische Umsetzung in einer Brenngasflamme wurden mit einem Brenner mit zentralem Abgas- einlass erzielt, bei dem die Zufuhr des Brenngas-Sauerstoff-Gemisches durch zwei konzentrische Ringspalte oder durch Bohrungen, die auf zwei konzentrischen Lochkreisen angeordnet sind, erfolgt (EP 0 735 321 A2). Durch den räumlich getrennten Einlass von zwei Brenngas-Sauerstoff- Gemischen unterschiedlicher Zusammensetzung werden zwei Flammenbereiche mit unterschiedlich thermisch-chemischer Wirkung realisiert. So wird durch einen Brenngasüberschuss (λ<l) gegenüber dem stöchiometrischen Verhältnis zu Sauerstoff über dem inneren Ringspalt bzw. den inneren Bohrungen ein reduzierend wirkender Flammenbereich dagegen durch einen Sauerstoffüberschuss (λ>l) über dem äußeren Ringspalt bzw. den äußeren Bohrungen ein oxidierend wirkender Flammenbereich geschaffen (EP 0 735 321 A2). Durch die höhere Konzentration von reduzierend wirkenden Reaktionspartnern, wie z.B. von H- Atomen und CHX -Radikalen, werden in dem Flammenbereich mit 02-Defizit Schadstoffmoleküle ver- stärkt aufgespalten. Das zugeführte Brenngas wird hier nicht vollständig verbraucht. Die vollständige Verbrennung des Brenngases und die CO-Umsetzung, von im reduzierend wirkendem Flammenbereich gebildetem CO in C02, erfolgt in einem den ersten Flammenbereich umhüllenden zweiten Flammenbereich mit 02- Überschuss. Auch bei der Gasreinigung mit einem Brenner mit reduzierend wirkendem inneren und oxidierend wirkendem äußeren Flammenbereich durch räumlich getrennte Zuführung unterschiedlicher Gasgemische ergeben sich bei der technischen Anwendung Einschränkungen. So werden die für die thermische Reaktion unter reduzierenden Bedingungen erforderlichen Tempe- raturen nur in einem bestimmten Abstand vom Brenner und insbesondere nur in einem begrenzten Volumen erzielt. Andererseits muss in dem oxidierend wirkendem Flammenbereich Sauerstoff in einem solchen Umfang zugeführt werden, dass die vollständige Oxidation des Brenngases und sekundär gebildeter Schadstoffe, wie z.B. CO, gesichert ist. Infolge dessen wird das Volumen des reduzieren wirkenden Flammenbereiches auch vom Mantel der Flamme her stark eingeschränkt. Einrichtungen zur Gasreinigung mit einem derartigen Brenner und mit getrennter Zuführung von ei- nem reduzierend wirkendem und einem oxidierend wirkendem Brenngas- Sauerstoff-Gemisch sind deshalb nur für relativ geringe Abgasvolumina geeignet.Advances in the cleaning of pollutant-containing exhaust gases, especially with fluorine-containing compounds, by means of thermal-chemical conversion in a combustion gas flame have been achieved with a burner with a central exhaust gas inlet achieved, in which the fuel gas-oxygen mixture is supplied through two concentric annular gaps or through bores arranged on two concentric circles of holes (EP 0 735 321 A2). Due to the spatially separated inlet of two fuel gas-oxygen mixtures of different compositions, two flame areas with different thermal-chemical effects are realized. For example, an excess of fuel gas (λ <l) compared to the stoichiometric ratio to oxygen over the inner ring gap or the inner bores makes a flame area with a reducing effect, whereas an excess of oxygen (λ> l) over the outer ring gap or the outer bores makes it an oxidizing one Flame area created (EP 0 735 321 A2). Due to the higher concentration of reducing reactants, such as H atoms and CH X radicals, pollutant molecules are broken down to a greater extent in the flame region with a 0 2 deficit. The fuel gas supplied is not completely consumed here. The complete combustion of the fuel gas and the CO conversion of CO formed in the reducing flame area in CO 2 takes place in a second flame area enveloping the first flame area with 0 2 excess. Also in gas cleaning with a burner with a reducing inner and oxidizing outer flame area by spatially separated supply of different gas mixtures, there are restrictions in the technical application. Thus, the temperatures required for the thermal reaction under reducing conditions are only achieved at a certain distance from the burner and in particular only in a limited volume. On the other hand, oxygen must be supplied in the oxidizing flame area to such an extent that the complete oxidation of the fuel gas and secondary pollutants, such as CO, is secured. As a result, the volume of the reducing flame area is also severely restricted by the jacket of the flame. Devices for gas cleaning with such a burner and with separate supply of a reducing gas and an oxidizing fuel gas / oxygen mixture are therefore only suitable for relatively small exhaust gas volumes.
Um größere Abgasvolumina effektiv reinigen zu können, sind deshalb Brenner vorgeschlagen worden, bei denen über zwei konzentrischen Ringen bzw. über Bohrungen auf zwei konzentrischen Lochkreisen zwei reduzierend wirkende Flammenbereiche realisiert werden. Dabei werden beide Flammenbereiche mit Brenngas-Sauerstoff-Gemischen mit λ- Werten <1 betrieben, um das Volumen, in dem sich die für die Schadstoffumsetzung günstigen Bedingungen einstellen, möglichst zu vergrößernIn order to be able to effectively purify larger exhaust gas volumes, burners have therefore been proposed in which two reducing flame areas are realized via two concentric rings or via bores on two concentric circles of holes. Both flame areas are operated with fuel gas-oxygen mixtures with λ values <1 in order to increase the volume in which the conditions favorable for the conversion of pollutants arise
(EP 011 20841). Bei dieser Lösung wird die vollständige Oxidation von noch unverbranntem Brenngas und von, in den reduzierend wirkenden Flammenbereichen gebildetem Kohlenmonoxid durch die zusätzliche, getrennte Zufuhr von Sauerstoff oder Luft bewirkt. Der zusätzliche Sauerstoff oder die zusätzliche Luft wird dabei aus Düsen oder Schlitzen eingeleitet, die in der Umgebung bzw. in der Nähe des Brenners angeordnet sind. Im Mantel der reduzierend wirkenden Flammenbereiche wird so eine Brenngas-Sauerstoff-Mischung wirksam, die durch einen λ-Wert >1 charakterisiert ist. Der Mantel der Flamme wirkt infolge dessen als zusätzlicher oxidierender Flammenbereich (EP 011 208 41).(EP 011 20841). With this solution, the complete oxidation of unburned fuel gas and of carbon monoxide formed in the reducing flame areas is brought about by the additional, separate supply of oxygen or air. The additional oxygen or the additional air is introduced from nozzles or slots which are arranged in the vicinity or in the vicinity of the burner. In the mantle of the reducing flame areas, a fuel gas-oxygen mixture is effective, which is characterized by a λ value> 1. As a result, the jacket of the flame acts as an additional oxidizing flame area (EP 011 208 41).
Nachteilig auch bei dieser Lösung bleibt, dass auch bei ihr der für die Schadstoffumsetzung vorteilhafte, reduzierend wirkende Flammenbereich durch den auf dem Umfang der Flamme einwirkenden Sauerstoffeinge- schränkt wird. Außerdem werden durch den zusätzlichen Sauerstoffeinlass in der Nähe des Brenners lokal in der Flamme derart hohe Temperaturen erreicht, dass sich dort schädliche Stickoxide bilden.This solution also has the disadvantage that the reducing flame area, which is advantageous for the conversion of pollutants, due to the oxygen absorption on the circumference of the flame is restricted. In addition, the additional oxygen inlet in the vicinity of the burner in the flame reaches such high temperatures that harmful nitrogen oxides are formed there.
Ein anderes Problem beim Einsatz von Brennern mit Zufuhr von Brenngas- Sauerstoff-Gemischen besteht darin, dass der Brenner konstruktiv genau auf die Betriebsbedingungen (Schadgasart und Abgasmenge, und damit Gemischmenge) angepasst sein muss. Eine Variation des Verhältnisses von Brenngasmenge zu Sauerstoffmenge ändert die Ausströmungsgeschwin- digkeit aus dem Brenner und die Flammengeschwindigkeit. Ist aber die Ausströmungsgeschwindigkeit für das Brenngas-Gemisch höher als die Flammengeschwindigkeit, besteht die Gefahr des Verlöschens der Flamme. Ist dagegen die Ausströmungsgeschwindigkeit des Gemisches niedriger als die Flammengeschwindigkeit, besteht die Gefahr von Rückzündungen. Beides ist durch Anpassungen des Brenners zu eliminieren. Für den Betrieb einer Gasreinigungseinrichtung ist jedoch eine sichere Arbeitsweise bei Variation von Schadgasart oder Abgasmenge ohne Brenneranpassungen erforderlich, die Notwendigkeit von Anpassungen am Brenner ist ein Nachteil.Another problem with the use of burners with the supply of fuel gas-oxygen mixtures is that the burner must be structurally adapted exactly to the operating conditions (type of harmful gas and amount of exhaust gas, and thus the amount of mixture). Varying the ratio of the amount of fuel gas to the amount of oxygen changes the outflow rate from the burner and the flame rate. However, if the outflow speed for the fuel gas mixture is higher than the flame speed, there is a risk of the flame being extinguished. If, on the other hand, the outflow velocity of the mixture is lower than the flame velocity, there is a risk of reignition. Both can be eliminated by adapting the burner. For the operation of a gas cleaning device, however, a safe operation with variation of the harmful gas type or amount of exhaust gas without burner adjustments is necessary, the necessity of adjustments to the burner is a disadvantage.
Die getrennte Zuführung von Brenngas und Sauerstoff in den Brenner erlaubt dagegen beim Betrieb weitgehende Variation der Betriebsbedingen hinsichtlich Schadgasart, und Abgasmenge ohne konstruktive Änderungen des Brenners. Die Anpassung erfolgt dabei durch die Mengen von zuge- führtem Brenngas und zugeführtem Sauerstoff. Auch bei getrennter Brenngas- und Sauerstoff-Zufuhr in den Brenner ist die Abgasbehandlung in reduzierendem und oxidierendem Flammenbereich möglich. Geeignet dazu ist ein Brenner mit zwei konzentrischen Schlitzen oder Bohrungen auf zwei konzentrischen Lochkreisen. Durch getrennten Einlass von Brenngas und Sauerstoff in einem Verhältnis, das nach Durchmischung über dem Brenner einem λ-Wert <1 entspricht, bildet sich über dem Brenner eine reduzierend wirkende Flamme aus. Durch zusätzliche Zufuhr von Sauerstoff oder Luft aus der Umgebung des Brenners in den Mantel der Flamme wird ein oxidierend wirkender Flammenbereich geschaffen, in dem die Umsetzung verbleibenden Brenngases und die Oxidation von, in dem reduzierend wirkendem Flammenbereich gebildetem CO in C02 erfolgt.The separate supply of fuel gas and oxygen to the burner, on the other hand, allows extensive variation of the operating conditions with regard to the type of harmful gas and the amount of exhaust gas during operation without structural changes to the burner. The adjustment is made by the quantities of fuel gas and oxygen supplied. Exhaust gas treatment in a reducing and oxidizing flame area is also possible with separate fuel gas and oxygen feeds to the burner. A burner with two concentric slots or bores on two concentric circles of holes is suitable for this. Through separate inlet of fuel gas and Oxygen in a ratio, which after mixing over the burner corresponds to a λ value <1, forms a reducing flame over the burner. An additional supply of oxygen or air from the surroundings of the burner into the jacket of the flame creates an oxidizing flame area in which the reaction of the remaining fuel gas and the oxidation of CO formed in the reducing flame area in CO 2 takes place.
Nachteilig auch bei dieser Ausführung bzw. Betriebsweise des Brenners bleiben Einschränkungen des reduzierend wirkenden Flammenbereiches und damit die Begrenzung der Effizienz der Schadgasumsetzung, sowie die Bildung von Stickoxid in heißen, oxidierend wirkenden Flammenbereichen. Ein weiterer Nachteil ist die Bildung von Ruß in Bereichen in denen der λ-Wert des unmittelbar umgebenen Gasgemisches lokal sehr klein ge- gen 1 ist.Disadvantages of this design and mode of operation of the burner also remain limitations of the reducing flame area and thus the limitation of the efficiency of the harmful gas conversion, as well as the formation of nitrogen oxide in hot, oxidizing flame areas. Another disadvantage is the formation of soot in areas in which the λ value of the gas mixture immediately surrounding is locally very small compared to 1.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zu Grunde, bei der Reinigung von Abgasen durch thermisch-chemische Umsetzung Mängel des Standes der Technik an den dazu benutzten Einrichtungen zu beseitigen. Bei hohem zu rei- nigendem Abgasvolumen ist eine hohe Effizienz der Schadstoffbeseitigung und eine günstige Ökonomie hinsichtlich des Brenngaseinsatzes zu gewährleisten. Es sind Rußablagerungen am Brenner zu vermeiden. Es ist ein sehr niedriger Anteil von unverbranntem Brenngas, von Kohlenmonoxid und insbesondere von Stickoxid im gereinigten Abgas zu erreichen.The object of the invention is to eliminate deficiencies in the prior art in the devices used for this purpose in the purification of exhaust gases by means of thermal-chemical conversion. With a high exhaust gas volume to be cleaned, high efficiency of pollutant removal and a favorable economy with regard to the use of fuel gas must be guaranteed. Soot deposits on the burner should be avoided. A very low proportion of unburned fuel gas, carbon monoxide and especially nitrogen oxide can be achieved in the cleaned exhaust gas.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe durch eine Einrichtung nach Anspruch 1 bis 13 gelöst. Bei der Lösung der Aufgabe wird davon ausgegangen, dass die Reinigung von schadstoffhaltigen Abgasen, insbesondere solchen mit fluorkohlen- stoff- und anderen fluorhaltigen Verbindungen und mit Stickstoff als Trägergas durch thermisch-chemische Umsetzung in einer zylindrischen Brennkammer mit einem Brenner und in Einheit mit einer anschließenden Waschstrecke erfolgt. Der Brenner besitzt eine zentrale Abgaszufuhr. Das Brenngas und der Sauerstoff werden dem Brenner bis zu dessen Austrittsdüsen zur Ausbildung einer Flamme getrennt zugeführt. Das behandelte heiße Abgas aus der Brennkammer wird in einer Waschstrecke mit einem Waschmittel nachbehandelt. Dabei wird das heiße Abgas abgekühlt und es werden ebenfalls schädlich wirkende Sekundärprodukte aus dem Abgas beseitigt.According to the invention the object is achieved by a device according to claims 1 to 13. In solving the problem, it is assumed that the purification of pollutant-containing exhaust gases, in particular those with fluorocarbon and other fluorine-containing compounds and with nitrogen as the carrier gas, by thermo-chemical conversion in a cylindrical combustion chamber with one burner and in a unit with a subsequent one Washing section takes place. The burner has a central exhaust gas supply. The fuel gas and oxygen are fed separately to the burner up to its outlet nozzles to form a flame. The treated hot exhaust gas from the combustion chamber is aftertreated in a washing section with a detergent. The hot exhaust gas is cooled and harmful secondary products are also removed from the exhaust gas.
Erfindungsgemäß werden im Brenner, einem Ringbrenner, Bohrungen für die getrennte Zufuhr von Brenngas und Sauerstoff auf einem einzigen Lochkreis um die zentrale Abgaszufuhr ausgeführt. Die getrennte Zufuhr wird durch örtlich wechselweisen Einlass von Brenngas und Sauerstoff durch jeweils benachbarte Bohrungen bewerkstelligt. Dazu sind im Ringbrenner zwei Ringkanäle angeordnet, die wechselweise mit den Bohrungen auf dem Lochkreis in Verbindung stehen. Von jedem Ringkanal führt ein Anschlussrohr aus dem Brenner. Durch ein Anschlussrohr erfolgt die Zufuhr von Brenngas, durch das zweite die Zufuhr von Sauerstoff in den Brenner.According to the invention, holes are made in the burner, a ring burner, for the separate supply of fuel gas and oxygen on a single hole circle around the central exhaust gas supply. The separate supply is accomplished by alternately admitting fuel gas and oxygen through adjacent holes. For this purpose, two ring channels are arranged in the ring burner, which are alternately connected to the holes on the bolt circle. A connecting pipe leads out of the burner from each ring channel. Fuel gas is supplied through one connecting pipe, and oxygen is fed into the burner through the second.
Durch besagten wechselweisen Einlass aus den Bohrungen wird eine sehr effektive Durchmischung von Brenngas und Sauerstoff direkt beim Austritt aus dem Ringbrenner erreicht. Die sich ausbildende Flamme setzt eng an der Brenneroberfläche an. Auf diese Weise kommen nur heiße Flammenbereiche mit dem austretenden Schadgas in Kontakt. Eine Vermischung von Schadgas allein mit Anteilen des Brenngases wird vermieden. Auf die- se Weise wird offensichtlich die Rußabscheidung am Brenner, insbesondere in der Nähe des Abgaseinlasses weitgehend vermieden. Besagter Brenner ist insbesondere geeignet, mit Brenngas mit einem eingestellten Mangel an Sauerstoff bis herab zu λ- Werten von 0,6 des sich un- mittelbar über dem Brenner einstellenden Brenngas-Sauerstoff-Gemisches bei getrenntem Einlass der Gase zu brennen. Der Ringbrenner gewährleistet die Ausbildung einer stabilen und homogenen Flamme mit effektiver Energiefreisetzung für unterschiedlichste Brenngas- und Sauerstoffströme, was eine Voraussetzung zur Anpassung an unterschiedliche Schadgase und unterschiedliche Abgasströme ist. Zur Anpassung müssen nicht Brenner mit angepassten Bohrungen ausgetauscht werden. Der Brenner ist nicht nur für Fluorkohlenwasserstoffe und andere Fluorverbindungen, sondern auch für die Entsorgung von reaktiven Schadstoffen, wie z.B. SiH4, WF6 und TEOS geeignet. Erfindungsgemäß wird besagter Brenner in einer Brennkammer eingesetzt, die bis auf einen Ringspalt zwischen dem zylindrischen Mantel und der dem Brenner gegenüberliegenden Stirnfläche der Brennkammer geschlossen ist. Auf diese Weise strömt, z.B. durch Schlitze in der Brennkammerwand, keine Luft, also auch kein Sauerstoff, in die Umgebung des Bren- ners. Die Brennkammer ist mindestens so dicht, dass weniger als etwa 3% des in den Brenner eingelassenen Sauerstoff als Luft aus der Umgebung einströmen kann.Through said alternate inlet from the bores, a very effective mixing of fuel gas and oxygen is achieved directly on exiting the ring burner. The flame that forms begins closely on the burner surface. In this way, only hot flame areas come into contact with the escaping harmful gas. Mixing of harmful gas alone with portions of the fuel gas is avoided. On the- In this way, the soot separation on the burner, particularly in the vicinity of the exhaust gas inlet, is obviously largely avoided. Said burner is particularly suitable for burning gas with a set lack of oxygen down to λ values of 0.6 of the fuel gas-oxygen mixture which is established directly above the burner with separate inlet of the gases. The ring burner ensures the formation of a stable and homogeneous flame with effective energy release for a wide variety of fuel gas and oxygen flows, which is a prerequisite for adaptation to different harmful gases and different exhaust gas flows. Burners with adapted holes do not have to be exchanged for adaptation. The burner is not only suitable for fluorocarbons and other fluorine compounds, but also for the disposal of reactive pollutants such as SiH 4 , WF 6 and TEOS. According to the invention, said burner is used in a combustion chamber which is closed except for an annular gap between the cylindrical jacket and the end face of the combustion chamber opposite the burner. In this way, no air, ie no oxygen, flows into the surroundings of the burner, for example through slots in the combustion chamber wall. The combustion chamber is at least so tight that less than about 3% of the oxygen admitted into the burner can flow in from the environment as air.
Wird der Brenner bei getrennter Zufuhr von Brenngas und Sauerstoff mit einem Brenngasüberschuss, der einem Gemisch mit einem λ-Wert von z.B. 0,8 entspricht, betrieben, so bildet sich nicht nur über dem Brenner ein reduzierend wirkender Flammenbereich aus, sondern die gesamte Flamme wirkt bei der thermisch-chemischen Umsetzung der Schadstoffe reduzierend. Da aus der Umgebung des Brenners keine Luft einströmt, also auch kein Sauerstoff auf die Flamme einwirkt, stellen sich reduzierend wirkende Bedingungen insbesondere auch am Mantel der Flamme ein. Letztlich herrschen nahezu im gesamten Volumen der Brennkammer reduzierend wirkende Bedingungen. Auf diese Weise wird in einem größeren Volumen - gegenüber dem Volumen einer Flamme mit reduzierend und oxidierend wirkenden Flammenbereichen - eine hohe Konzentration von H- Atomen und CH3-Radikalen als Reaktionspartner zur Umsetzung der Schadstoffe (z.B. C2F6, CF4, CHF3) durch Reduktion in andere gasförmige Reaktionsprodukte, wie z.B. HF, erzielt. Die Energie zur thermischen Anregung der Reaktionspartner wird durch die Verbrennung von Anteilen des Brenngases, d.h. den parallel ablaufenden Oxidationsprozess, aufgebracht. Infolge dieser Bedingungen kann beim Betrieb der erfindungsgemäßen Einrichtung gegenüber dem Betrieb einer Einrichtung mit reduzierend und oxidierend wirkenden Flammenbereichen die Temperatur relativ niedriger (T<«1200°) gehalten werden. Dabei wird der an sich begünstigende Einfluss der Temperatur auf die Reaktionen durch höhere Konzentration der reduzierend wirkenden Reaktionspartner kompensiert bzw. überkompensiert. Bei relativ niedrigerer Temperatur wird so eine hohe Effizienz der Schadstoffumsetzung erzielt. Da die thermisch-chemische Umsetzung der Schadstoffe bei relativ niedrigerer Temperatur und bei einem Defizit an Sauerstoff im Reaktionsraum erfolgt, sind die Bedingungen für die Bildung von Stickoxiden aus dem Neutralgasanteil des Abgases stark eingeschränkt. Eine drastische Erniedrigung des Anteils von Stickoxid im behandelten Abgasstrom aus der Brennkammer ist das Ergebnis.If the burner is operated with a separate supply of fuel gas and oxygen with an excess of fuel gas, which corresponds to a mixture with a λ value of, for example, 0.8, not only does a reducing flame area form above the burner, but the entire flame acts reducing the thermal-chemical conversion of the pollutants. Since no air flows in from the surroundings of the burner, so too no oxygen acts on the flame, reducing conditions occur, particularly on the flame's mantle. Ultimately, there are reducing conditions in almost the entire volume of the combustion chamber. In this way, in a larger volume - compared to the volume of a flame with reducing and oxidizing flame areas - there is a high concentration of H atoms and CH 3 radicals as reaction partners for the conversion of the pollutants (e.g. C 2 F 6 , CF 4 , CHF 3 ) achieved by reduction into other gaseous reaction products, such as HF. The energy for the thermal excitation of the reactants is applied by the combustion of parts of the fuel gas, ie the oxidation process taking place in parallel. As a result of these conditions, the temperature of the device according to the invention can be kept relatively lower (T <«1200 °) compared to the operation of a device with reducing and oxidizing flame areas. The beneficial influence of temperature on the reactions is compensated or overcompensated by the higher concentration of the reducing reactants. A high efficiency of the conversion of pollutants is achieved at a relatively lower temperature. Since the thermal-chemical conversion of the pollutants takes place at a relatively lower temperature and with a deficiency of oxygen in the reaction space, the conditions for the formation of nitrogen oxides from the neutral gas portion of the exhaust gas are severely restricted. The result is a drastic reduction in the proportion of nitrogen oxide in the treated exhaust gas flow from the combustion chamber.
Der heiße Abgasstrom enthält am Ausgang des zylindrischen Mantels der Brennkammer in der beschriebenen Betriebsweise außer den Reaktionsprodukten der Verbrennung und der thermisch-chemischen Umsetzung, insbesondere C02, HF, CO und H20, wegen des Sauerstoffdefizits in der Brennkammer noch unverbrannte Brenngasanteile, (CH4 und Co). Das heiße Abgas ist am Ende der Brennkammer nicht vollständig oxidiert.The hot exhaust gas stream contains at the outlet of the cylindrical jacket of the combustion chamber in the described mode of operation in addition to the reaction products of the combustion and the thermal-chemical conversion, in particular C0 2 , HF, CO and H 2 0, because of the oxygen deficit in the combustion chamber still unburned fuel gas, (CH 4 and Co). The hot exhaust gas is not completely oxidized at the end of the combustion chamber.
Zur vollständigen Verbrennung wird der Abgasstrom einer weiteren Oxidation ausgesetzt. Erfindungsgemäß werden dazu in einer ersten Ausführung in den besagten Ringspalt zwischen dem zylindrischen Mantel der Brennkammer und der, dem Brenner gegenüberliegenden Stirnfläche der Brenn- kammer mehrere, jedoch mindestens zwei auf dem Umfang verteilte und zur Achse der Brennkammer gerichtete Rohre für die zusätzliche Zufuhr von Sauerstoff oder Luft angeordnet. In einer weiteren Ausführung erfolgt die zusätzliche Zufuhr von Sauerstoff oder Luft über einen an der Stirnseite des zylindrischen Mantels der Brennkammer angeordneten Ringkanal auf dem Umfang gleichmäßig verteilt in den besagten Ringspalt. Außerdem wird vor der Stirnfläche der Brennkammer aus einem Metall ein Körper, vorzugsweise eine Platte, aus einem hitzebeständigem Material wärmeisoliert, z.B. über Haltestege, angeordnet. Der heiße Abgasstrom trifft auf diese Platte. Um durch den Ringspalt in die anschließende Waschstrecke zu gelangen, wird er zunächst um 90° umgelenkt und radial verteilt. Eine Verwirbelung des heißen Abgasstromes ist die Folge der Umlenkung und der radialen Verteilung. Die besagte Platte verhindert einen Kontakt des heißen Abgasstromes mit der Stirnfläche der Brennkammer. Die Stirnfläche ist relativ kalt, da sie gleichzeitig die Begrenzung zur Waschstrecke darstellt, also von der Waschflüssigkeit gekühlt wird (T im Bereich von 20° bis 90° Celsius). Die wärmeisoliert angeordnete Platte nimmt dagegen auf der Seite zur Brennkammer hin nahezu die Temperatur des heißen Abgasstromes, d.h. T > 800° Celsius, an. Der im Gegenstrom zum aus dem Spalt ausströmende, heiße Abgasstrom durch die Rohre im Spalt einströmende Sauerstoff (oder einströmende Luft) verstärkt im Bereich des Aufeinandertreffens die Turbulenz im heißen Abgasstrom. Es wird eine derart große Menge von Sauerstoff (oder Luft) eingelassen, dass sich hier in dem Ge- misch von zugefuhrtem Sauerstoff (oder zugeführter Luft) und heißem Abgas ein λ-Wert > 1, vorzugsweise λ = 1,2, einstellt. Es wird also soviel Sauerstoff (oder Luft) eingelassen, dass das Sauerstoffdefizit in der Brennkammer mindesten ausgeglichen wird. Bei diesem λ-Wert für das Gemisch aus heißem Abgas und dem zugeführtem Sauerstoff (bzw. der zugeführter Luft) werden dort bei der gegebenen Temperatur (800° < T < 1200°) oxidierend wirkende Bedingungen erreicht. Die hier vorzugsweise ablaufenden Reaktionen haben den Charakter einer sekundären Verbrennung. In der Brennkammer im primären Verbrennungsprozess gebildetes CO und restliches, unverbrauchtes Brenngas werden in C02 und H20 umgewandelt. Die Temperatur im Bereich zwischen dem Ende des zylindrischen Mantels und besagter heißer Platte ist niedriger als für die Umsetzung der fluorhaltigen Schadstoffe notwendig, aber sie ist ausreichend hoch für die Verbrennung von CO und von restlichem Brenngas. Die erzeugte starke Turbulenz, und dadurch Durchmischung, die Höhe der Temperatur des Abgasstroms in diesem Bereich und der angepasst, hohe λ- Wert sichern eine vollständige und effektive Nachverbrennung auf einem sehr begrenztem Raum im Übergangsbereich zur Waschstrecke.The exhaust gas stream is subjected to further oxidation for complete combustion. To this end, according to the invention, in a first embodiment, a plurality of, but at least two, pipes distributed around the circumference and directed towards the axis of the combustion chamber for the additional supply of oxygen are placed in the annular gap between the cylindrical jacket of the combustion chamber and the end face of the combustion chamber opposite the burner or air arranged. In a further embodiment, the additional supply of oxygen or air takes place via an annular channel arranged on the end face of the cylindrical jacket of the combustion chamber and evenly distributed over the circumference in the said annular gap. In addition, a body, preferably a plate, made of a heat-resistant material is arranged in a heat-insulated manner, for example via retaining webs, in front of the end face of the combustion chamber. The hot exhaust gas stream hits this plate. In order to reach the subsequent washing section through the annular gap, it is first deflected by 90 ° and distributed radially. The hot exhaust gas flow is swirled as a result of the deflection and the radial distribution. Said plate prevents contact of the hot exhaust gas flow with the end face of the combustion chamber. The end face is relatively cold, since at the same time it represents the boundary to the washing section, that is, it is cooled by the washing liquid (T in the range from 20 ° to 90 ° Celsius). The heat-insulated plate, on the other hand, almost takes on the temperature of the hot exhaust gas flow on the side towards the combustion chamber, ie T> 800 ° Celsius. The countercurrent to out of the gap Outflowing, hot exhaust gas flow through the pipes in the gap, inflowing oxygen (or inflowing air) increases the turbulence in the hot exhaust gas flow in the area of the meeting. Such a large amount of oxygen (or air) is admitted that a λ value> 1, preferably λ = 1.2, is established here in the mixture of supplied oxygen (or supplied air) and hot exhaust gas. So much oxygen (or air) is admitted that the oxygen deficit in the combustion chamber is at least compensated. With this λ value for the mixture of hot exhaust gas and the supplied oxygen (or the supplied air), oxidizing conditions are achieved there at the given temperature (800 ° <T <1200 °). The reactions that preferably take place here have the character of a secondary combustion. CO formed in the combustion chamber in the primary combustion process and residual, unused fuel gas are converted into C0 2 and H 2 0. The temperature in the area between the end of the cylindrical jacket and said hot plate is lower than is necessary for the conversion of the fluorine-containing pollutants, but it is sufficiently high for the combustion of CO and residual fuel gas. The strong turbulence generated, and thus mixing, the level of the temperature of the exhaust gas flow in this area and the adapted, high λ value ensure complete and effective post-combustion in a very limited space in the transition area to the washing section.
Nach der vollständigen Verbrennung strömt das Abgas in die Waschstre- cke. In ihr erfolgt die Abkühlung des heißen Abgasstromes und die Neutralisation von HF sowie das Auswaschen von festen Teilchen, die im Ergebnis der Verbrennung entstanden sind. Das gereinigte und abgekühlte Abgas wird danach in den Abluftkanal der Fertigungsanlage geführt. Vorteile des Einsatzes der erfϊndungsgemäßen Einrichtung bestehen darin, eine Verringerung der erforderlichen, spezifischen Brenngasmenge und damit eine Verbesserung der Ökonomie der Abgasreinigung gewährleistet wird. Die Reduzierung der erforderlichen Brenngasmenge wird durch den verringerten Gesamtdurchsatz ( total flow) auf Grund der ausgeschlossenen Zufuhr von Luft oder 02 in die Umgebung des Brenners erreicht. Durch die speziellen Lösungen wird in der Brennkammer eine hohe Effizienz der Schadstoffumsetzung gesichert. Die Lösung für den Brenner garantiert darüber hinaus eine stabile Flammenausbildung bei unterschiedlichsten Verhältnissen von Brenngas zu Sauerstoff, bei unterschiedlichsten Schadgasen im Abgas und für unterschiedliche Schadgasmengen ohne konstruktive Anpassungen am Brenner. Ein besonders signifikanter Vorteil ist die drastische Reduzierung des Stickoxidaustrages mit dem gereinigten Abgas. Dieser Austrag ist etwa um einen Faktor 5 niedriger als in einer Einrichtung entsprechend dem Stand der Technik mit einem Ringbrenner und mit Zufuhr eines Brenngas- Sauerstoff-Gemisches sowie mit Zufuhr von zusätzlichem Sauerstoff in den Bereich des Ringbrenners, die unter vergleichbaren Bedingungen be- trieben wurde.After complete combustion, the exhaust gas flows into the washing section. It is used to cool the hot exhaust gas flow and neutralize HF as well as wash out solid particles that have arisen as a result of the combustion. The cleaned and cooled exhaust gas is then fed into the exhaust air duct of the manufacturing plant. Advantages of using the device according to the invention are that a reduction in the required specific amount of fuel gas and thus an improvement in the economy of exhaust gas purification is ensured. The reduction in the required amount of fuel gas is achieved by the reduced total throughput (total flow) due to the excluded supply of air or 0 2 into the surroundings of the burner. The special solutions ensure a high efficiency of the pollutant conversion in the combustion chamber. The solution for the burner also guarantees stable flame formation with a wide variety of ratios of fuel gas to oxygen, with a wide variety of harmful gases in the exhaust gas and for different amounts of harmful gas without any design adjustments to the burner. A particularly significant advantage is the drastic reduction in nitrogen oxide discharge with the cleaned exhaust gas. This discharge is about a factor 5 lower than in a device according to the prior art with a ring burner and with the supply of a fuel gas-oxygen mixture and with the supply of additional oxygen into the area of the ring burner, which was operated under comparable conditions ,
Ein weiterer Vorteil der erfindungsgemäßen Einrichtung besteht darin, dass sie konstruktiv unverändert auch für die Reinigung von Abgasen mit Schadstoffen geeignet ist, zu deren thermisch-chemischer Umsetzung ein relativ geringer Energieeinsatz erforderlich ist, z.B. von SiH .Another advantage of the device according to the invention is that it is structurally unchanged also suitable for cleaning exhaust gases with pollutants, the thermal-chemical conversion of which requires a relatively small amount of energy, e.g. by SiH.
Für die Ausführung des Ringbrenners ist es zweckmäßig, die einzelnen Bohrungen auf einem einzigen Lochkreis um die zentrale Abgaszufuhr mit gleichem Durchmesser auszuführen und gleichmäßig auf dem Umfang zu verteilen. Bei der wechselweisen Zufuhr von Brenngas und Sauerstoff in besagte Bohrungen wird eine wirksame Durchmischung von Brenngas und Sauerstoff dadurch gewährleistet, dass das Gas aus jeweils einer Bohrung unmittelbar mit den Gasen aus zwei benachbarter Bohrungen zusammentrifft.For the design of the ring burner, it is expedient to make the individual holes on a single hole circle around the central exhaust gas supply with the same diameter and to distribute them evenly over the circumference. With the alternate supply of fuel gas and oxygen in said bores an effective mixing of fuel gas and oxygen is ensured by the fact that the gas from one bore meets directly with the gases from two adjacent bores.
Es kann aber auch zweckmäßig sein, dass die gleichmäßig auf dem Lochkreis um die zentrale Abgaszufuhr verteilten Bohrungen mit zwei unterschiedlichen Durchmessern ausgeführt werden. Wird der Brenner z.B. mit Methan und Sauerstoff betrieben und sollen in der Brennkammer reduzie- rende Bedingungen eingestellt werden, die einem λ-Wert der einströmenden und sich unmittelbar über der Brenneroberfläche mischenden Gase (Brenngas und Sauerstoff) von 0,8 entsprechen, so ist der erforderliche Gasstrom von Methan etwa um den Faktor 0,6 geringer als der für Sauerstoff. Die Ausführung von Bohrungen mit Flächen die um den genannten Faktor unterschiedlich sind, bietet die Möglichkeit die Ausströmgeschwindigkeiten der beiden Gase in den Bohrungen am Brenner an einander anzupassen. Dadurch lässt sich z.B. die Stabilität der Flamme verbessern.However, it can also be expedient that the bores, which are evenly distributed on the bolt circle around the central exhaust gas supply, are made with two different diameters. If the burner is e.g. operated with methane and oxygen and if reducing conditions are to be set in the combustion chamber which correspond to a λ value of 0.8 of the inflowing and mixing gases (fuel gas and oxygen) immediately above the burner surface, then the required gas flow of methane about a factor of 0.6 less than that for oxygen. The execution of bores with surfaces which differ by the factor mentioned offers the possibility of adapting the outflow velocities of the two gases in the bores on the burner to one another. This allows e.g. improve the stability of the flame.
Für die Ausführung des Ringbrenners wird die wechselweise getrennte Zu- fuhr von Brenngas und Sauerstoff in jeweils benachbarte Bohrungen auf der Brenneroberfläche dadurch gewährleistet, dass im Inneren des Brenners zwei Ringkanäle ausgeführt sind und die Bohrungen in der Brenneroberfläche abwechselnd mit je einem dieser Ringkanäle verbunden sind. Der Brenner besitzt für einen dieser Ringkanäle eine Zuführung für Brenngas und für den anderen Ringkanal eine Zuführung für Sauerstoff.For the execution of the ring burner, the alternately separate supply of fuel gas and oxygen into adjacent bores on the burner surface is ensured by the fact that two ring channels are made inside the burner and the bores in the burner surface are alternately connected to one of these ring channels. The burner has a supply for fuel gas for one of these ring channels and a supply for oxygen for the other ring channel.
Für den besagten Körper vor der Stirnfläche der Brennkammer kann es auch günstig sein, diesen Körper in Form einer Kalotte, mit einer Tiefe der Wölbung von 15 mm bis 60mm, vorzugsweise 20mm, aus hitzebeständigem, korrosionsfestem Stahl mit einem Durchmesser größer als dem der Brennkammer, jedoch kleiner als dem Durchmesser der Stirnfläche und mit der konkaven Seite in Richtung zum Ringbrenner, wärmeisolierend anzu- ordnen. Auf diese Weise wird vermieden, dass sich vor diesem Körper ein Stau des ausströmenden, heißen Abgases bildet und damit die Vermischung von ausströmendem, heißem Abgas und eingeblasenem, zusätzlichem Sauerstoff behindert wird.For the body in front of the end face of the combustion chamber it can also be advantageous to have this body in the form of a spherical cap with a depth of Curvature from 15 mm to 60 mm, preferably 20 mm, made of heat-resistant, corrosion-resistant steel with a diameter larger than that of the combustion chamber, but smaller than the diameter of the end face and with the concave side towards the ring burner, to be arranged in a heat-insulating manner. In this way it is avoided that a congestion of the outflowing, hot exhaust gas forms in front of this body and thus the mixing of outflowing, hot exhaust gas and injected, additional oxygen is hindered.
Bei der Anordnung von Rohren für die zusätzliche Zufuhrung von Sauerstoff (oder Luft ) in den besagten Spalt am Ende der Brennkammer ist es zweckmäßig die Achsen dieser Rohre gegenüber der Achse der Brennkammer um einen Winkel von 60° bis 85°, vorzugsweise 80°, geneigt auszuführen. Dadurch wird gesichert, dass Waschmittel aus der Waschstrecke nicht in die Brennkammer gelangt, sondern an den geneigten Rohren nach außen abfließt.When arranging pipes for the additional supply of oxygen (or air) in the said gap at the end of the combustion chamber, it is expedient to incline the axes of these pipes with respect to the axis of the combustion chamber by an angle of 60 ° to 85 °, preferably 80 ° perform. This ensures that detergent from the washing section does not get into the combustion chamber, but flows outwards through the inclined pipes.
Darüber hinaus ist es zweckmäßig, dass die besagten Rohre etwa 15 mm bis 50 mm, vorzugsweise 25 mm, über den Rand der Stirnfläche der Brennkammer in den Spalt zwischen und dem zylindrischen Mantel der Brennkammer und der Stirnfläche hinein reichen, jedoch nicht über den Rand des zylindrischen Mantels. Durch diese Maßnahme wird gesichert, dass kein Waschmittel in Rohre für die zusätzliche Zufuhr von Sauerstoff (oder Luft) gelangt und die Enden besagter Rohre nicht zu stark erhitzen und damit korrodieren.In addition, it is expedient that the said tubes extend approximately 15 mm to 50 mm, preferably 25 mm, over the edge of the end face of the combustion chamber into the gap between and the cylindrical jacket of the combustion chamber and the end face, but not over the edge of the cylindrical jacket. This measure ensures that no detergent gets into pipes for the additional supply of oxygen (or air) and that the ends of said pipes do not overheat and thus corrode.
Bei der Anordnung eines Ringkanals für die zusätzliche Zufuhr von Sauerstoff (oder Luft) in den besagten Ringspalt ist es zweckmäßig den Ringkanal durch ein konzentrisch zur Brennkammer angeordnetes zylindrisches Rohr zu realisieren und die Zuleitung des Sauerstoffs (oder der Luft ) am gegenüberliegenden Ende des Ringkanals auszuführen. Dadurch wird eine gleichmäßigere Verteilung auf dem Umfang erzielt. Dazu ist es außerdem zweckmäßig, dass der Ringkanal eine Breite von 1,5 bis 2mm hat.When arranging a ring channel for the additional supply of oxygen (or air) in the said annular gap, it is expedient to implement the ring channel by means of a cylindrical tube arranged concentrically to the combustion chamber and to supply the oxygen (or air) on opposite end of the ring channel. This results in a more even distribution over the circumference. For this purpose, it is also expedient that the ring channel has a width of 1.5 to 2 mm.
Die Erfindung wird im Folgenden an einem Beispiel der Einrichtung an Hand der Zeichnungen Fig. 1 bis Fig. 4 erläutert. Es zeigen:The invention is explained below using an example of the device with reference to the drawings in FIGS. 1 to 4. Show it:
Fig. 1 Eine Einrichtung zur Reinigung von Abgas in einem schematischen Längsschnitt mit Zufuhr des zusätzlichen Sauerstoffs über RohreFig. 1 A device for purifying exhaust gas in a schematic longitudinal section with the supply of additional oxygen via pipes
Fig. 2 Eine Einrichtung zur Reinigung von Abgas in einem schematischen Längsschnitt mit Zufuhr des zusätzlichen Sauerstoffs über einen Ringkanal Fig. 3 Die schematische Aufsicht eines Ringbrenners Fig. 4 Den schematischen Querschnitt eines RingbrennersFig. 2 A device for purifying exhaust gas in a schematic longitudinal section with supply of the additional oxygen via a ring channel. Fig. 3 The schematic view of a ring burner. Fig. 4 The schematic cross section of a ring burner
Die Einrichtung besteht im wesentlichen aus einer zylindrischen Brennkammer (1) aus korrosionsbeständigem Material in einem Gehäuse (2), das aus korrosionsbeständigem Stahl ausgeführt ist. Die Brennkammer hat ei- nen Durchmesser von 100 mm und eine Höhe von 400 mm. Die Brennkammer ist gegenüber Luftzufuhr von außen im Bereich der Grundplatte (3) und des zylindrischen Mantels (4) abgeschlossen. In der Grundplatte (3) ist der Ringbrenner (5) mit einem Außendurchmesser von 50 mm zentrisch angeordnet. Der Ringbrenner (5) besitzt eine zentrale Bohrung (6) von 12 mm Durchmesser mit dem Anschluss (9) für den Einlass des Abgases in die Brennkammer (1). In der Oberfläche des Ringbrenners (5) sind auf einem Lochkreis (28) von 30 mm Durchmesser gleichmäßig verteilt und abwechselnd im Durchmesser Bohrungen (7) von 1 mm Durchmesser und Bohrungen (8) von 1,2 mm Durchmesser für die getrennte Zufuhr von Brenngas und Sauerstoff in den Ringbrenner (5). Dem Ringbrenner wird über den Anschluss (10) das Brenngas und über den Anschluss (11) der Sauerstoff zugeführt. Im Inneren des Ringbrenners (5) wird das zugeführte Brenngas durch den Ringkanal (29) und der zugeführte Sauerstoff durch den Ringkanal (30) verteilt. Die Bohrungen (7) stehen mit dem Ringkanal (29) und die Bohrungen (8) mit dem Ringkanal (30) in Verbindung.The device consists essentially of a cylindrical combustion chamber (1) made of corrosion-resistant material in a housing (2) which is made of corrosion-resistant steel. The combustion chamber has a diameter of 100 mm and a height of 400 mm. The combustion chamber is sealed off from the outside in the area of the base plate (3) and the cylindrical shell (4). The ring burner (5) with an outer diameter of 50 mm is arranged centrally in the base plate (3). The ring burner (5) has a central bore (6) with a diameter of 12 mm with the connection (9) for the inlet of the exhaust gas into the combustion chamber (1). In the surface of the ring burner (5) are evenly distributed on a bolt circle (28) of 30 mm in diameter and alternately in diameter bores (7) of 1 mm in diameter and bores (8) of 1.2 mm in diameter for the separate supply of Fuel gas and oxygen in the ring burner (5). The combustion gas is fed to the ring burner via the connection (10) and the oxygen via the connection (11). Inside the ring burner (5), the supplied fuel gas is distributed through the ring channel (29) and the supplied oxygen through the ring channel (30). The bores (7) are connected to the ring channel (29) and the bores (8) to the ring channel (30).
Zum Betrieb der Brennkammer werden 20 slm (Standardliter pro min) CH4 und 32 slm Sauerstoff, in den Ringbrenner eingelassen. Das sich unmittel- bar über dem Brenner ergebene Gemisch von CH und Sauerstoff entspricht einem λ-Wert von 0,8, es stellt eine unterstöchiometrische Mischung von Sauerstoff und Brenngas dar. Nach dem Betätigen der Zündvorrichtung (12) bildet sich über dem Ringbrenner (5) im geringen Abstand zunächst eine ringförmige Flamme (13) aus, die in weiterem Abstand von der Oberfläche des Ringbrenners (5) in eine Flamme (14) mit homogenem Querschnitt übergeht. Die Steuerung der Zufuhr von Sauerstoff und Brenngas erfolgt mit Hilfe von Sensorsignalen des auf die Flamme (14) gerichteten Monitors (15). In diese Flamme wird über den Anschluss (9) durch die zentrale Bohrung (6) 160 slm Abgas eingelassen, das im wesentlichen aus 158 slm Stickstoff und etwa 2 slm C2F6 besteht.To operate the combustion chamber, 20 slm (standard liters per min) CH 4 and 32 slm oxygen are let into the ring burner. The mixture of CH and oxygen immediately above the burner corresponds to a λ value of 0.8, it represents a substoichiometric mixture of oxygen and fuel gas. After the ignition device (12) has been actuated, the ring burner (5 ) at a short distance from an annular flame (13) which at a greater distance from the surface of the ring burner (5) merges into a flame (14) with a homogeneous cross section. The supply of oxygen and fuel gas is controlled with the aid of sensor signals from the monitor (15) directed towards the flame (14). 160 slm of exhaust gas, which essentially consists of 158 slm of nitrogen and about 2 slm of C 2 F 6, is admitted into this flame through the connection (9) through the central bore (6).
Auf Grund des λ- Wertes des Gemisches des getrennt zugeführten Sauerstoffes und des getrennt zugeführten CH wirkt nach vollständiger Ausbildung die Flamme (14) über ihrem gesamten Querschnitt reduzierend. Da keine Luft, also auch kein Sauerstoff im Bereich des Ringbrenners (5) von außen auf die Flamme einwirkt, ist die reduzierende Wirkung auf dasDue to the λ value of the mixture of the separately supplied oxygen and the separately supplied CH, the flame (14) has a reducing effect over its entire cross-section after complete formation. Since no air, that is to say no oxygen, acts on the flame from outside in the area of the ring burner (5), the reducing effect on this is
Schadgas auch im Mantel der Flamme und darüber hinaus quasi im gesamten Volumen (17) der Brennkammer (1) gegeben. In der Flamme (13,14) und im übrigen Volumen der Brennkammer erfolgt im wesentlichen die Umsetzung von CH4, 02, und C2F6 in HF, C02) CO und H20. Die Bildung von Stickoxid ist weitgehend vermieden. Ein Gemisch von heißem behandelten Abgas (aus N2, HF, C02 und CO) und noch unverbranntem CH4 strömt mit einer Temperatur im Bereich von 800° bis 1200° Grad Celsius in Richtung der Pfeile (18) aus dem zylindrischen Teil der Brennkammer (1) auf den heißen Körper (19) zu. Der heiße KörperHarmful gas is also given in the jacket of the flame and more or less in the entire volume (17) of the combustion chamber (1). In the flame (13, 14) and in the remaining volume of the combustion chamber, the conversion of CH 4 , 0 2 , and C 2 F 6 into HF, C0 2) CO and H 2 0 essentially takes place. The formation of nitrogen oxide is largely avoided , A mixture of hot treated exhaust gas (from N 2 , HF, C0 2 and CO) and still unburned CH 4 flows at a temperature in the range from 800 ° to 1200 ° Celsius in the direction of arrows (18) from the cylindrical part of the combustion chamber (1) towards the hot body (19). The hot body
(19) aus korrosionsbeständigem Stahl hat einen Durchmesser von 260 mm und ist 2 mm stark. Er hat die Form einer Kalotte mit einer Tiefe der Wöl- bung von 20mm und ist mit der konkaven Seite in Richtung zum Ringbrenner (5) vor der gekühlten Stirnfläche (16), die einen Durchmesser von 300 mm hat, wärmeisoliert angeordnet. In der Einrichtung gemäß Ausführungsbeispiel ist die gekühlte Stirnfläche (16) ebenfalls als Kalotte mit einer Tiefe der Kalotte von 40mm ausgeführt. Die konvexe Seite der gekühl- ten Stirnfläche (16) weist in Richtung zur Waschstrecke (25). In den Spalt(19) made of corrosion-resistant steel has a diameter of 260 mm and is 2 mm thick. It has the shape of a dome with a depth of the curvature of 20 mm and is arranged with the concave side in the direction of the ring burner (5) in front of the cooled end face (16), which has a diameter of 300 mm, in a heat-insulated manner. In the device according to the exemplary embodiment, the cooled end face (16) is also designed as a dome with a dome depth of 40 mm. The convex side of the cooled end face (16) points towards the washing section (25). In the gap
(20) von 60mm Breite zwischen dem zylindrischen Mantel (4) und der Stirnfläche (16) der Brennkammer (1), jedoch vor dem Körper (19), ragen in einer Ausführung (Fig.l) drei um 120° gegeneinander versetzte Rohre(20) of 60mm width between the cylindrical jacket (4) and the end face (16) of the combustion chamber (1), but in front of the body (19), in one embodiment (Fig.l) three pipes offset by 120 °
(21) von 6 mm Außendurchmesser 25mm Rohre über den Rand der Stirn- fläche (16) hinein, j edoch nicht über den Rand des zylindrischen Mantels(21) with an outside diameter of 6 mm and 25 mm tubes over the edge of the end face (16), but not over the edge of the cylindrical jacket
(4) in die Brennkammer hinein. Sie sind gegenüber der Achse der Brennkammer (1) um 80° geneigt. Die Rohre (21) sind außerhalb des Gehäuses (2) über eine Ringleitung (22) verbunden, der über den Anschluss (23) zusätzlicher Sauerstoff zugeführt wird. Durch die Rohre (21) werden 11 slm Sauerstoff mit einer Geschwindigkeit von ca. 60 ms"1 eingeblasen.(4) into the combustion chamber. They are inclined by 80 ° with respect to the axis of the combustion chamber (1). The tubes (21) are connected outside the housing (2) via a ring line (22), to which additional oxygen is supplied via the connection (23). 11 slm of oxygen are blown through the tubes (21) at a speed of approximately 60 ms "1 .
In einer weiteren Ausführung (Fig.2) ist konzentrisch zur zylindrischen Brennkammer (4) ein Doppelrohr (33) so angeordnet, dass zwischen der zylindrischen Brennkammer und dem Doppelrohr ein Ringkanal (32) ge- bildet wird. Über diesen Ringkanal wird zusätzlicher Sauerstoff über den Umfang annähernd gleichmäßig verteilt in den Ringspalt (20) eingeleitet. Dem Ringkanal wird Sauerstoff (oder Luft) über einen Anschluss (34) am anderen Ende des Ringkanals zugeführt. In den Ringkanal (32) werden 20 slm Sauerstoff (oder 100 slm Luft) zugeführt.In a further embodiment (FIG. 2), a double tube (33) is arranged concentrically with the cylindrical combustion chamber (4) in such a way that an annular channel (32) is arranged between the cylindrical combustion chamber and the double tube. is forming. Additional oxygen is introduced into the annular gap (20) approximately uniformly distributed over the circumference via this ring channel. Oxygen (or air) is supplied to the ring channel via a connection (34) at the other end of the ring channel. 20 slm of oxygen (or 100 slm of air) are fed into the ring channel (32).
Im Bereich des Spaltes (20) vor dem Körper (19) verwirbelt sich der heiße Abgasstrom und der eingeblasene Sauerstoff. Hier resultiert zwischen dem Sauerstoff und dem noch unverbrauchten Brenngas ein überstöchiometri- sches Verhältnis von der Mischung von zusätzlich zugeführtem Sauerstoff und noch unverbrauchtem CH4. Dieser Gasmischung entspräche hier ein λ- Wert von über 1,2. Das verwirbelte Gemisch von heißem Abgas und zusätzlich zugeführtem Sauerstoff wirkt infolge dessen oxidierend. Hier erfolgt in einem sekundären Verbrennungsprozess die vollständige Verbrennung noch unverbrannter Bestandteile des Abgases insbesondere des im reduzierend wirkenden Volumen der Brennkammer (1) entstandenen CO zu C02 und H20.In the area of the gap (20) in front of the body (19), the hot exhaust gas flow and the injected oxygen swirl. This results in an over-stoichiometric ratio between the mixture of additionally supplied oxygen and still unused CH 4 between the oxygen and the still unused fuel gas. This gas mixture would correspond to a λ value of over 1.2. As a result, the swirled mixture of hot exhaust gas and additionally supplied oxygen has an oxidizing effect. In a secondary combustion process, the complete combustion of still unburned components of the exhaust gas takes place, in particular of the CO to C0 2 and H 2 0 produced in the reducing volume of the combustion chamber (1).
Das derart behandelte Abgas strömt in Richtung der Pfeile (24) aus dem Spalt (20) in Richtung der Waschstrecke (25). Dieser wird durch den Anschluss (26) die Waschflüssigkeit (27) zugeführt. Durch sie wird das heiße Abgas unter 50° C abgekühlt. Der Anteil von Wasserstofffluorid (HF) im abgekühlten Abgas wird hydrolisiert und in der Waschflüssigkeit, einer 1,0 %-igen Natronlauge, neutralisiert.The exhaust gas treated in this way flows in the direction of the arrows (24) from the gap (20) in the direction of the washing section (25). This is fed through the connection (26), the washing liquid (27). It cools the hot exhaust gas below 50 ° C. The proportion of hydrogen fluoride (HF) in the cooled exhaust gas is hydrolyzed and neutralized in the washing liquid, a 1.0% sodium hydroxide solution.
Das gereinigte Abgas wird in Richtung der Pfeile (31) über eine Absaugung direkt oder über die zentrale Abluftanlage der Halbleiterfertigung in die Umgebung abgeführt.The cleaned exhaust gas is discharged into the environment in the direction of arrows (31) via a suction device or via the central exhaust air system of the semiconductor production.
Der Anteil des gereinigten Abgases an Kohlenmonoxid beträgt 10 ppm. Der Austrag von Stickoxiden ist drastisch verringert, er beträgt nur « 0,1 mol m" im angeführten Beispiel der Abgasreinigung. BezeichnungenThe proportion of carbon monoxide in the cleaned exhaust gas is 10 ppm. The discharge of nitrogen oxides is drastically reduced, it is only «0.1 mol m " in the example of exhaust gas purification. designations
1. Brennkammer1. Combustion chamber
2. Gehäuse 3. Grundplatte2. Housing 3. Base plate
4. Zylindrischer Mantel4. Cylindrical jacket
5. Ringbrenner5. Ring burner
6. Zentrale Bohrung6. Central drilling
7. Bohrungen im Brenner 8. Bohrungen im Brenner7. Holes in the burner 8. Holes in the burner
9. Anschluss für Abgas9. Connection for exhaust gas
10. Anschluss für Brenngas10. Connection for fuel gas
11. Anschluss für Sauerstoff11. Connection for oxygen
12. Zündvorrichtung 13. Ringförmige Flamme12. Ignition device 13. Annular flame
14. Homogene Flamme14. Homogeneous flame
15. Monitor15. Monitor
16. Gekühlte Stirnfläche16. Cooled face
17. Volumen der Brennkammer 18. Pfeile17. Combustion chamber volume 18. Arrows
19. Körper19.Body
20. Spalt20th gap
21. Rohre für zusätzlichen Sauerstoff21. Pipes for additional oxygen
22. Ringleitung 23. Anschluss für Sauerstoff22. Ring line 23. Connection for oxygen
24. Pfeile24. Arrows
25. Waschstrecke25th washing section
26. Anschluss für die Waschflüssigkeit26. Connection for the washing liquid
27. Waschflüssigkeit 28.Lochkreis27. Wash liquid 28.Lochkreis
29. Ringkanal für Brenngas29. Ring channel for fuel gas
30. Ringkanal für Sauerstoff30. Ring channel for oxygen
31. Pfeile31. Arrows
32. Ringkanal für zusätzlichen Sauerstoff32. Ring channel for additional oxygen
33. Zylindrisches Doppelrohr33. Cylindrical double tube
34. Anschluss für Sauerstoff 34. Connection for oxygen

Claims

Patentansprüche claims
1. Einrichtung zur Reinigung von Stickstoff- und schadstoffhaltigen Abgasen, insbesondere solchen mit Fluorkohlenstoff- oder anderen Fluor- Verbindungen, durch thermisch-chemische Umsetzung in einer zylindrischen Brennkammer in Einheit mit einer anschließenden Waschstrecke und mit einem Brenner mit zentraler Abgaszufuhr sowie getrennter Zufuhr für Brenngas und für Sauerstoff, dadurch gekennzeichnet, dass der Ringbrenner mit Bohrungen ausgeführt ist, die auf einem einzigen1. Device for cleaning nitrogen and pollutant-containing exhaust gases, especially those with fluorocarbon or other fluorine compounds, by thermal-chemical conversion in a cylindrical combustion chamber in a unit with a subsequent washing section and with a burner with a central exhaust gas supply and separate supply for fuel gas and for oxygen, characterized in that the ring burner is designed with holes drilled on a single one
Lochkreis angeordnet sind und örtlich abwechselnd die gleichzeitige Zufuhr von Brenngas und Sauerstoff gewährleisten, dass die Brennkammer bis auf einen Ringspalt zwischen dem zylindrischen Mantel und der dem Brenner gegenüberliegenden Stirnfläche der Brennkammer geschlossen ist, dass vor besagter Stirnfläche der Brennkammer ein Körper, vorzugsweise eine Platte, aus hitzebeständigem und wärmeisolierendem Material angeordnet ist und dass in dem besagten Spalt mehrere, auf dem Umfang verteilte Rohre für die Zufuhr von zusätzlichem Sauerstoff bzw. zusätzlicherA bolt circle are arranged and the alternating supply of fuel gas and oxygen at different locations ensure that the combustion chamber is closed except for an annular gap between the cylindrical jacket and the end face of the combustion chamber opposite the burner, that a body, preferably a plate, is in front of said end face of the combustion chamber. is arranged from heat-resistant and heat-insulating material and that in the said gap a plurality of pipes distributed around the circumference for the supply of additional oxygen or additional
Luft angeordnet sind und in Richtung zur Achse der Brennkammer in den Spalt hinein reichen.Air are arranged and extend towards the axis of the combustion chamber into the gap.
2. Einrichtung zur Reinigung von Stickstoff- und schadstoffhaltigen Ab- gasen, insbesondere solchen mit Fluorkohlenstoff- oder anderen Fluor- Verbindungen, durch thermisch-chemische Umsetzung in einer zylindrischen Brennkammer in Einheit mit einer anschließenden Waschstrecke und mit einem Brenner mit zentraler Abgaszufuhr sowie getrennter Zufuhr für Brenngas und für Sauerstoff, dadurch gekennzeichnet, dass der Ringbrenner mit Bohrungen ausgeführt ist, die auf einem einzigen Lochkreis angeordnet sind und örtlich abwechselnd die gleichzeitige Zufuhr von Brenngas und Sauerstoff gewährleisten, dass die Brennkammer bis auf einen Ringspalt zwischen dem zylindrischen Mantel und der dem Brenner gegenüberliegenden Stirnfläche der Brennkammer geschlossen ist, dass vor besagter Stirnfläche der Brennkammer ein Körper, vorzugsweise eine Platte, aus hitzebeständigem und wärmeisolierendem Mate- rial angeordnet ist und dass konzentrisch zum zylindrischen Mantel der Brennkammer ein Doppelrohr für die Zufuhr von zusätzlichem Sauerstoff bzw. zusätzlicher Luft durch den sich dadurch bildenden Ringkanal angeordnet ist.2. Device for cleaning nitrogen and pollutant-containing exhaust gases, in particular those with fluorocarbon or other fluorine compounds, by thermo-chemical conversion in a cylindrical combustion chamber in a unit with a subsequent washing section and with a burner with a central exhaust gas supply and separate supply for fuel gas and for oxygen, characterized in that the ring burner is designed with bores which are arranged on a single bolt circle and which alternate locally with the simultaneous supply of fuel gas and oxygen ensure that the combustion chamber is closed except for an annular gap between the cylindrical jacket and the end face of the combustion chamber opposite the burner is that a body, preferably a plate, made of heat-resistant and heat-insulating material is arranged in front of said end face of the combustion chamber and that a double tube is concentric with the cylindrical jacket of the combustion chamber for the supply of additional oxygen or additional air through the annular channel formed thereby is arranged.
3. Einrichtung nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Bohrungen in der Oberfläche des Ringbrenners auf einem Lochkreis gleichmäßig verteilt sind und mit gleichem Durchmesser ausgeführt sind.3. Device according to claim 1 and 2, characterized in that the holes in the surface of the ring burner are evenly distributed on a bolt circle and are of the same diameter.
4. Einrichtung nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Bohrungen in der Oberfläche des Ringbrenners auf einem Lochkreis gleichmäßig verteilt sind und abwechselnd mit zwei unterschiedlichen Durchmessern ausgeführt sind.4. Device according to claim 1 and 2, characterized in that the bores in the surface of the ring burner are evenly distributed on a bolt circle and are carried out alternately with two different diameters.
5. Einrichtung nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass im Inneren des Ringbrenners zwei Ringkanäle ausgeführt sind, dass die Bohrungen in den Ringbrenner abwechselnd mit einem dieser Ringkanäle verbunden sind und dass der Ringbrenner für einen dieser Ringkanäle einen Anschluss für die Zuführung von Brenngas und für den an- deren Ringkanal einen Anschluss für die Zuführung von Sauerstoff besitzt.5. Device according to claim 1 to 4, characterized in that in the interior of the ring burner two ring channels are designed, that the holes in the ring burner are alternately connected to one of these ring channels and that the ring burner for one of these ring channels a connection for the supply of fuel gas and for the other whose ring channel has a connection for the supply of oxygen.
6. Einrichtung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass vor besagter Stirnfläche der Brennkammer im Bereich des Spaltes ein6. Device according to claim 1 to 5, characterized in that in front of said end face of the combustion chamber in the region of the gap
Körper, vorzugsweise eine Platte, aus hitzebeständigem Material und mit einem Durchmesser größer als dem der Brennkammer, jedoch kleiner als dem der Stirnfläche (16) wärmeisolierend angeordnet ist.Body, preferably a plate, made of heat-resistant material and with a diameter larger than that of the combustion chamber, but smaller than that of the end face (16) is arranged heat-insulating.
7. Einrichtung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass vor besagter Stirnfläche der Brennkammer im Bereich des Spaltes ein Körper in Form einer Kalotte, mit einer Tiefe der Wölbung von 15 mm bis 60mm, vorzugsweise 20mm, aus hitzebeständigem, korrosionsfestem Stahl mit einem Durchmesser größer als dem der Brennkammer und mit der konkaven Seite in Richtung zum Ringbrenner (5) wärmeisolierend angeordnet ist.7. Device according to claim 1 to 5, characterized in that in front of said end face of the combustion chamber in the region of the gap, a body in the form of a spherical cap, with a curvature depth of 15 mm to 60 mm, preferably 20 mm, made of heat-resistant, corrosion-resistant steel with a Diameter larger than that of the combustion chamber and with the concave side towards the ring burner (5) is arranged in a heat-insulating manner.
8. Einrichtung nach Anspruch 1 und 3 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Achsen der Rohre für die zusätzliche Zufuhr von Sauerstoff gegenüber der Achse der Brennkammer um einen Winkel von 60° bis8. Device according to claim 1 and 3 to 7, characterized in that the axes of the tubes for the additional supply of oxygen relative to the axis of the combustion chamber by an angle of 60 ° to
85°, vorzugsweise von 80°, geneigt angeordnet sind.85 °, preferably 80 °, are arranged inclined.
9. Einrichtung nach Anspruch 1 und 3 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Rohre für die zusätzliche Zufuhr von Sauerstoff 15 bis 50 mm, vorzugsweise 25 mm, über den Rand der Stirnfläche der Brennkammer in den Spalt zwischen dem zylindrischen Mantel der Brennkammer und der Stirnfläche hinein reichen, jedoch nicht über den Rand des zylindrischen Mantels. 9. Device according to claim 1 and 3 to 7, characterized in that the tubes for the additional supply of oxygen 15 to 50 mm, preferably 25 mm, over the edge of the end face of the combustion chamber in the gap between the cylindrical shell of the combustion chamber and Reach in the end face, but not over the edge of the cylindrical jacket.
10. Einrichtung nach Anspruch 2 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass der Ringkanal zwischen dem zylindrischen Mantel der Brennkammer und dem dazu konzentrisch angeordnetem Doppelrohr für die Zufuhr von zusätzlichem Sauerstoff oder zusätzlicher Luft radial eine Breite von 1,5 bis 2 mm hat.10. The device according to claim 2 to 7, characterized in that the annular channel between the cylindrical jacket of the combustion chamber and the concentrically arranged double tube for the supply of additional oxygen or additional air has a radial width of 1.5 to 2 mm.
11. Einrichtung nach Anspruch 2 bis 7und 10, dadurch gekennzeichnet, dass der Ringkanal in den Spalt zwischen dem zylindrischen Mantel der Brennkammer und der Stirnfläche parallel zur Richtung Achse der Brennkammer mündet.11. The device according to claim 2 to 7 and 10, characterized in that the annular channel opens into the gap between the cylindrical shell of the combustion chamber and the end face parallel to the axis of the combustion chamber.
12. Einrichtung nach Anspruch 2 bis 7und 10, dadurch gekennzeichnet, dass der Ringkanal in den Spalt zwischen dem zylindrischen Mantel der Brennkammer und der Stirnfläche radial in einem Winkel von 90° gegenüber der Achse der Brennkammer zur Achse hin mündet.12. The device according to claim 2 to 7 and 10, characterized in that the annular channel opens into the gap between the cylindrical shell of the combustion chamber and the end face radially at an angle of 90 ° with respect to the axis of the combustion chamber to the axis.
13. Einrichtung nach Anspruch 2 bis 7und 10, dadurch gekennzeichnet, dass der Ringkanal in den Spalt zwischen dem zylindrischen Mantel der Brennkammer und der Stirnfläche radial in einem Winkel von 90° gegenüber der Achse der Brennkammer von der Achse weg mündet. 13. Device according to claim 2 to 7 and 10, characterized in that the annular channel opens radially into the gap between the cylindrical jacket of the combustion chamber and the end face at an angle of 90 ° with respect to the axis of the combustion chamber away from the axis.
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