WO1996042093A1 - Aimant permanent - Google Patents

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Yoshiaki Takahashi
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Yoshiaki Takahashi
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    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22C—ALLOYS
    • C22C1/00—Making non-ferrous alloys
    • C22C1/04—Making non-ferrous alloys by powder metallurgy
    • C22C1/0433—Nickel- or cobalt-based alloys
    • C22C1/0441—Alloys based on intermetallic compounds of the type rare earth - Co, Ni
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01F—MAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F7/00—Magnets
    • H01F7/02—Permanent magnets [PM]
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01F—MAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F1/00—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties
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    • H01F1/0555—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 pressed, sintered or bonded together
    • H01F1/0557—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 pressed, sintered or bonded together sintered

Definitions

  • the present invention relates to the improvement of permanent magnets, which are one of the most important electric and electronic materials used in a wide range of fields, from various household electrical appliances to peripheral terminals of large computers, and particularly to the addition of Co-added Fe— Mn—related to R-based permanent magnets.
  • Conventional technology and problems are one of the most important electric and electronic materials used in a wide range of fields, from various household electrical appliances to peripheral terminals of large computers, and particularly to the addition of Co-added Fe— Mn—related to R-based permanent magnets.
  • typical permanent magnets are Alnico, hard ferrite and samakoba magnets, and Fe-BR- (Nd) -based magnetically anisotropic sintered permanent magnets.
  • the magnet characteristics are much higher than those of other magnets, and the temperature characteristics are also good, so they can be used mainly for high value-added products such as generator motors. What can be done is required.
  • the present invention has been devised as a result of research on the above points.
  • the gist of the present invention is that at least one kind of rare earth elements (R) of at least one of Yb, Er, Tm, and Lu is 5 to 35 as atomic percent. %, Mn 1 to 25% and the balance substantially consisting of Fe.In the Fe-Mn-R-based magnetically anisotropic sintered permanent magnet, a part of the Fe is 50% or less with respect to the entire structure.
  • R rare earth element
  • the atomic percentage of the rare earth element (R) is 10 to 30% (however, 50% or more of the rare earth element (R) is one or two of Yb and Tm), Mn is 1 to 20%, and the balance is substantially It may be composed of Fe and a part of the Fe substituted with 40% or less (excluding 0%) of Co with respect to the whole tissue.
  • Tc Curie point
  • the present invention provides a part of Fe of a Fe—Mn—R-based magnetically anisotropic sintered permanent magnet based on a novel Fe—Mn—R compound having high magnetic anisotropy.
  • a Fe—Mn—R-based magnetically anisotropic sintered permanent magnet based on a novel Fe—Mn—R compound having high magnetic anisotropy.
  • FIG. 1 is a diagram showing the relationship between the amount of Co (atomic% on the horizontal axis) and the Curie point in the (80—X) Fe—XCo-1OMn-20Yb system.
  • FIG. 2 is a graph showing the relationship between the amount of Yb (atomic% on the horizontal axis) and iHC, Br in the (80-X) Fe ⁇ 5Co ⁇ 1OMn ⁇ LOYb system.
  • FIG. 3 is a graph showing the relationship between the amount of Mn (atomic% on the horizontal axis) and iHC, Br in the (80-X) Fe-5Co-XMn-20Yb system.
  • FIG. 4 is a diagram of the BH demagnetization curve of sample No. 1 (BH tracer curve 1) in Table 1.
  • FIG. 5 is a diagram of a BH demagnetization curve of sample No. 2 (BH tracer curve II) in Table 1.
  • Fig. 6 is a BH demagnetization curve of sample No. 8 (BH tracer curve 3) in Table 1.
  • FIG. 7 is a diagram of a BH demagnetization curve of sample No. 9 (BH tracer per force) of Table 1.
  • FIG. 8 is a BH demagnetization curve of sample No. 24 (BH tracer curve 5) in Table 1.
  • Figure 9 is a diagram of the B H demagnetization curve of sample No. 25 (B H tracer curve 1) in Table 1.
  • FIG. 10 is a diagram of the B H demagnetization curve of sample No. 26 (B H tracer curve 7) in Table 1.
  • Figure 1 shows a typical example of a system in which part of F e of 80 F e — ⁇ ⁇ — 20Yb is replaced by C o (x) (80—X) F e — XC o- ⁇ ⁇ — Up to 80 The change of the Curie point TC when it is changed is shown. This sample was prepared by the following process.
  • Table 1 also shows the magnetic properties of each sample at room temperature.
  • the coercive force i HC decreases with Co substitution, but B H (max) increases with the improvement of the squareness of the demagnetization curve and the improvement of Br.
  • the amount of Co substitution increases, the amount of Co decreases to 50% or less in order to obtain iHC ⁇ IKOe as a permanent magnet material because iHC decreases significantly.
  • Table 1 (and also Fig. 3) confirms the above-mentioned reasons for the lower and upper limits of Mn and the lower limit of Yb. table 1
  • Atomic percentage composition (%) Br temperature K 0 e K G (BH) max BH training coefficient (% Z ° C) illc (MGOe)
  • the temperature characteristics are fundamentally different from those of the conventional Fe—B—R permanent magnet, and the T c (Curie point) Fe—B—R system is 220.
  • the Fe-Mn-R system of the present invention has an advantage that it is 420 ° C and 200 ° C higher and is equivalent to or better than conventional Alnico magnets and R-Co system magnets. I have

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Description

明細書 永久磁石 産業上の利用分野
本発明は、 一般家庭の各種電気製品から大型コンピュータの周辺端末機まで、 幅広い分野で使われ極めて重要な電気 ·電子材料の一つである永久磁石の改良に 係り、 特に C o添加 F e— Mn— R系永久磁石に関する。 従来の技術と問題点
近年の電気 ·電子機器の小型化高効率化ひいては永久磁石よりエネルギーを取 り出すには永久磁石のますますの高性能化が求められるようになった。
現在代表的な永久磁石はアルニコ， ハードフェライ ト及びサマコバ磁石及び F e -B - R (N d) 系磁気異方性焼体永久磁石である。
しかしこれら最近の F e— B— N d系磁石などは温度特性が悪く自動車等の機 器には使用出来ないことがわかった。
市場では安価で且つ温度特性の良い永久磁石が求められており、 他の磁石に比 ベ磁気特性が格段高い上、 温度特性も良く、 主として発電モーター等の高付加価 値の商品に使うことができるものが求められている。 問題点を解決するための手段
本発明は以上の点について研究の結果考案されたものであり、 その要旨とする ところは原子百分比で希土類元素 （R) として Yb， E r , Tm, L uの内少な く とも一種 5〜35%, Mn 1〜25%及び残部実質的に F eからなる F e -M n - R系磁気異方性焼結体永久磁石において前記 F eの一部を全組織に対して 5 0%以下 （0%を除く） の C oで置換したことを特徴とするものであり、 特に原 子百分比で前記希土類元素 （R) 10〜30% (但し前記希土類元素 （R) の 5 0%以上は丫 3, Tmの 1種または 2種） ， Mn 1〜20 %及び残部実質的に F eからなり前記 F eの一部を全組織に対して 40%以下 （0%を除く） の C oで 置換してもよい。
また、 原子百分比で希土類元素 （R) として Yb， E r, Tm, Lu， Yの内 、 少なくとも一種と Nd， P r， D , Ho, Tb， L a, C e , Pm, Sm, E u， G dの内、 少なくとも一種の合計 4〜30%, Mn l〜25%及び残部実 質的に F eからなる F e - Mn - R系磁気異方性焼結体永久磁石において前記 F eの一部を全組織に対して 50%以下 （0%を除く） の C oで置換したことを特 徴とする永久磁石である。 特に原子百分比で前記希土類元素 （R) 1 0〜30% (但し前記希土類元素 （R) の 50%以上は Ybと Tmの 1種または 2種） ， M n 1〜20%及び残部実質的に F eからなり前記 F eの一部を全組織に対して 4 0%以下 （0%を除く） の C oで置換したものであってもよい。
一般に F e合金への C oの添加の際、 C o添加量の増大に従いキュリー点 （T c) が上昇するものと下降するものとの両方が認められている。 本発明の F e— Mn- R系磁気異方性焼結体永久磁石に F eを C oで置換していくと C o量が増 大に伴い T cはまず上昇するが F eを 1 2置換した R (F e 0. 5, C o 0. 5) 3 の付近で極大に達し、 その後低下してしまう。 また、 F e2 Mn合金の場 合には F eの C oによる置換により T cは単調に上昇する。
F e— Mn— R系における F eの C oによる置換においては、 図 1に示す通り 、 C o置換量の増大に伴い T cは当初急速に増大し以後徐々に増大することが明 らかになつた。
この F e—Mn— R系合金に於ては Rの種類によって同様な傾向が確認される 。 C oの置換量はわずか （例えば 0. 1〜1原子％) でも T c増大に有効であり 、 図 1 として例示する系 （80— X) Fe -XCo - 1 OMn- 20 Ybにおい て明らかな通り、 Xの調整により 600〜800°Cの任意の T cをもつ合金が得 られる。
かくして本発明は、 高い磁気異方性を有する新規な F e - Mn - R化合物をべ —スとした F e— Mn - R系磁気異方性焼結体永久磁石の F eの一部を C oで置 換することにより合金組成中に C oを 50 %以下含有せしめ、 F e— C o— Mn 一 R化合物をべ一スとした F e— Co— Mn - R系磁気異方性焼結体永久磁石を 提供するものである。 図面の簡単な説明
第 1図は、 （80— X) F e— X C o - 1 OMn - 20 Y b系において C o量 (横軸原子％) とキュリー点との関係を示す図である。
第 2図は、 （80— X) F e · 5 C o · 1 OMn · l OYb系において Yb量 (横軸原子％) と i HC， B rとの関係を示す図である。
第 3図は、 （80 -X) F e— 5 C o -XMn— 20 Y b系における Mn量 （ 横軸原子％) と i HC， B rとの関係を示す図である。
第 4図は、 表 1のサンプル No. 1 (BHトレサ一カーブ①） の B H減磁曲線の 図である。
第 5図は、 表 1のサンプル No. 2 (BHトレサーカーブ②） の B H減磁曲線の 図である。
第 6図は、 表 1のサンプル No. 8 (BHトレサーカーブ③） の B H減磁曲線の 図である。
第 7図は、 表 1のサンプル No. 9 (B Hトレサ一力一ブ④） の B H減磁曲線の 図である。
第 8図は、 表 1のサンプル No. 24 (BH卜レサ一カーブ⑤） の B H減磁曲線の 図である。
第 9図は、 .表 1のサンプル No. 25 (B H卜レサ一カーブ⑥） の B H減磁曲線の 図である。
第 10図は、 表 1のサンプル No. 26 (B H卜レサ一カーブ⑦） の B H減磁曲線の 図である。 実施例
以下本発明を実施例に従って説明する。 但しこの実施例は、 本発明をこれらに 限定するものではない。
図 1は代表例として 80 F e— Ι ΟΜη— 20Ybの F eの一部を C o (x) で置換した系 （80— X) F e— XC o- Ι ΟΜη— 20 Ybの Xを 0〜80に 変化させた場合のキュリー点 T Cの変化を示す。 この試料は次の工程により作成 した。
( 1 ) 合金を高周波溶解し、 水冷銅型に铸造出原原料としては純度 99. 9%の 電解鉄， Mnとしては純度 99. 9%Mn粉， Rとしては純度 99. 7% (不純 物は主として他の希土類元素） を使用、 C oは純度 99. 9%の電解 C oを使用 した。 純度は重量％で示す。
(2) 粉碎， スタンプミルにより 35メッシュスルーまで粗粉砕し次いでボール ミルにより 3時間微粉砕 （3〜1 0 pm) いずれも N2 パージで行った。
(3) 磁界 （20 K0 e) 高配向成形 （2 t/cm2 ) にて加圧整型した。
( 4 ) 焼結 1 000〜 1 200 eC 1時間 A r中焼結後放冷。 焼結体から約 0. l gのブロック （多結晶） を切り出し、 VSMにより次のようにしてキユリ 一点測定した。 即ち試料には 1 0 K 0 eの磁界を印加し 25で〜 600°Cまでの 温度範囲で 4 π Iの温度変化を測定し、 4π Iがほぼ 0になる温度をキュリー点 T Cとした。 上記の系で F eに対する C ο置換量の増大に伴い T Cは急速に増大 し、 C oが 20%以上では、 TCは 600°C以上に達する。
表 1には各試料の室温における磁気特性も併記した。 大部分の組織で保磁力 i H Cは、 C o置換により低下するが減磁曲線の角形性の向上及び B rの向上によ り B H (max) は上昇する。 しかし C o置換量が多くなると i H Cの低下が著 しく永久磁石材料として i H C≥ I KO eを得るために C o量は 50 %以下とす る。
Mnの下限， 上限， Ybの下限について既述の限定理由が表 1から （さらに図 3から） 確かめられる。 表 1
原子百分率組成 （％) Brの温度 K 0 e K G (BH)max BHトレ 係数 （％Z°C) illc (MGOe) サ-力-
1 Fe- 4Mn-20Yb 0.07 10.6 13.5 44.9 Φ
2 Fe-10Mn-20Yb 0.07 17.6 10.0 72.2 ②
3 Fe-17Mn-20Yb 0.08 8.5 12.1 34.1 4 Fe-17Mn-30Yb 0.09 10.0 10.1 30.0
5 Fe-20Co-20Yb ― 0 0 0
6 Fe-10Co-19Mn-5Nd -- 0 0 0
7 Fe-60Co-10Mn-20Yb 0.02 5.2 8.5 25. 6
8 Fe-10Co-10Mn-20Yb 0.03 10.2 16..5 63. 6 ③
9 Fe-20Co-10Mn-20Yb 0.03 19.0 10.0 82. 4 ④
10 Fe-30Co-10Mn-20Yb 0.03 17.0 10.0 72. 2
11 Fe-40Co-10Mn-20Yb 0.03 10.0 12.0 40. 1
12 Fe-50Co-10Mn-20Yb 0.03 4.5 11.8 23. 8
13 Fe-15Co-17Mn-20Yb 0.06 7.2 9.0 19. 3
14 Fe-30Co-17Mn-20Yb 0.04 7.4 6.3 17.2
15 Fe-20Co-10 n-10Tm-3Ce 0.04 7.1 10.5 25. 0
16 Fe-20Co-12Mn-14Ce 0.03 6.3 10.5 23. 0
17 Fe-15Co-17Mn-8Yb-5Ce 0.03 7.4 9.0 18. 8
18 Fe-20Co-10Mn-3Sm-5Ce 0.04 7.2 10.0 21. 3
19 Fe-10Co-15Mn-8Yb-7Y 0.03 10.1 10.0 29. 6
20 Fe-10Co-14Mn-7Yb-3Tm-5Lu 0.04 11.0 7.8 18. 4
21 Fe-30Co-17Mn-28Yb 0.05 12.5 7.5 15. 4
22 Fe-10Co-10Mn-12Yb-6Dy 0.04 7.8 10.0 20. 1
23 Fe-10Co-10Mn-12Yb-6Ho 0.05 10.1 10.3 29. 6
24 Fe-5Co -10Mn-20Yb 0.05 10.1 14.0 47. 5 ⑤
25 Fe-5Co -10Mn-15Yb 0.05 9.7 22.9 111. 7 ⑥
26 Fe-5Co -lOMn-lOYb 0.05 10.1 27.5 144. 7 ⑦ 産業上の利用可能性
本発明によれば、 従来の F e— B - R系永久磁石に比して温度特性は基本的に 異なり、 T c (キュリー点） F e— B— R系は 220。Cに比して本発明の F e - Mn— R系は、 420°Cと 200°Cも高く従来のアルニコ磁石， R - C o系磁石 と同等及びそれ以上に改善されている利点を ^持している。

Claims

請求の範囲
1. 原子百分比で希土類元素 （R) として Yb， E r， Tm， Luの内少なくと も一種 5〜35%, Mn 1〜25%及び残部実質的に F eからなる F e - Mn - R系磁気異方性焼結体永久磁石において前記 F eの一部を全組織に対して 50% 以下 （0%を除く） の C oで置換したことを特徴とする永久磁石。
2. 原子百分比で前記希土類元素 （R) 1 0〜30% (但し前記希土類元素 （R ) の 50%以上は Yb, 丁 mの 1種または 2種） ， M n 1〜 20 %及び残部実質 的に F eからなり前記 F eの一部を全組織に対して 40%以下 （0%を除く） の C oで置換したことを特徴とする特許請求の範囲第 1項記載の永久磁石。
3. 原子百分比で希土類元素 （R) として Yb， E r, Tm, L u， Yの内、 少 なくとも一種と N d， P r , D y , H o, Tb, L a, C e , Pm， Sm, E u , G dの内、 少なくとも一種の合計 4〜30%， Mn 1〜25%及び残部実質的 に F eからなる F e— Mn— R系磁気異方性焼結体永久磁石において、 前記 F e の一部を全組織に対して 50%以下 （0%を除く） の C oで置換したことを特徴 とする永久磁石。
4. 原子百分比で前記希土類元素 （R) 10〜30% (但し前記希土類元素 （R ) の 50%以上は Y bと Tmの 1種または 2種） ， M n 1〜 20 %及び残部実質 的に F eからなり前記 F eの一部を全組織に対して 40%以下 （0%を除く） の C oで置換したことを特徴とする特許請求の範囲第 3項記載の永久磁石。
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