TWI818021B - 導電性複合材料的混煉方法 - Google Patents
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Abstract
本發明提供一種導電性複合材料的製造方法，其使用可連
續地生產固定品質的混煉物的混煉裝置，製造含有導電性填料與熱塑性彈性體的導電性複合材料。所述導電性複合材料的製造方法是：在連續地吐出通過利用螺杆21對原料進行混煉所生成的混煉物的第二擠出機3中，螺杆21具有螺杆本體37，沿著螺杆本體37的外周面被搬送的原料通過障壁部82來提高在搬送部81中的壓力並從入口91導入通道88中，在連續地吐出混煉物的期間內，在第二擠出機3中，沿著螺杆本體37的外周面被搬送的原料在通道88中流通後，經由設置在螺杆本體37中的出口而導入搬送部81中，原料含有導電性填料與熱塑性彈性體。
Description
本發明涉及一種導電性複合材料的製造方法，其使用包括一邊對原料賦予剪切作用及伸長作用一邊進行混煉的擠出機的混煉裝置，製造將導電性填料及熱塑性彈性體作為原料的導電性複合材料。
近年來，為了對樹脂賦予導電性，而使用金屬系、金屬氧化物系、碳系等各種導電性填料。碳系的導電性填料之中，碳納米管(以下，也適宜稱為“CNT(Carbon Nanotube)”)具備獨特的特性而受到關注。例如，在專利文獻1中記載有一種包含膨脹石墨、CNT、及高分子化合物的導電性組合物。在此文獻中，作為導電性組合物的製造方法，記載有使碳納米管分散在溶解有高分子化合物的溶劑中，與膨脹化石墨進行混合後去除溶劑的方法，但此製造方法的生產性低。
在專利文獻2中，記載有一種通過創造高剪切流動狀態，而使CNT以納米級均勻地分散在熱塑性樹脂中的熔融混煉方法。
此文獻中記載的方法雖然生產性比專利文獻1的製造方法高，但不適合於樹脂組合物的連續生產。
在專利文獻3中，記載有一種在將熔融材料作為原料的混煉處理中，通過連續地搬送處理對象物，而可進行固定品質的混煉物的連續生產的混煉裝置及混煉方法。
[專利文獻1]日本專利特開2017-133042號公報
[專利文獻2]日本專利特開2008-266577號公報
[專利文獻3]日本專利特開2015-227052號公報
根據專利文獻3中記載的混煉裝置及混煉方法，可連續地生產樹脂組合物。但是，此文獻中記載的是對包含聚碳酸酯(Polycarbonate，PC)樹脂與聚甲基丙烯酸甲酯(Polymethyl methacrylate，PMMA)樹脂這兩種樹脂材料的熔融材料進行混煉來獲得透明的混煉物，未記載對導電性填料與熱塑性彈性體進行混煉來製成導電性複合材料的製造方法。
本發明的目的在於提供一種導電性複合材料的製造方法，其使用可連續地生產固定品質的混煉物的混煉裝置，製造含有導電性填料與熱塑性彈性體的導電性複合材料。
本發明是一種導電性複合材料的製造方法，其是在擠出機中連續地吐出通過利用螺杆對原料進行混煉所生成的混煉物，所述螺杆具有以沿著原料的搬送方向的直線狀的軸線為中心進行旋轉的螺杆本體，在所述螺杆本體的內部，設置有從在所述螺杆本體的外周面上開口的入口流入的所述原料進行流通的通道，沿著所述螺杆本體的外周面被搬送的所述原料通過設置在所述螺杆本體中的限制所述原料的搬送的障壁部來限制在搬送所述原料的搬送部中的搬送，由此提高壓力，使所述壓力提高的所述搬送部的原料從所述入口導入所述通道中，在連續地吐出所述混煉物的期間內，在所述擠出機中，沿著所述螺杆本體的外周面被搬送的所述原料在所述通道中流通後，經由設置在所述螺杆本體的外周面上的出口而導入所述搬送部中，在所述導電性複合材料的製造方法中，所述原料含有導電性填料與熱塑性彈性體。
根據本發明，在利用螺杆對原料進行混煉的混煉處理中，可不使所述處理對象物停滯而連續地搬送，從而連續地製造含有導電性填料與熱塑性彈性體的導電性高的導電性複合材料。
1:連續式高剪切加工裝置(混煉裝置)
2:第一擠出機(處理機)
3:第二擠出機
4:第三擠出機(脫泡機)
6、20、22:滾筒
6a:吐出口
7、7a、7b、21:螺杆
7-P1、7-P2、7-P3:外周面
8、24、33:筒部
9:供給口
11:進料部
12:混煉部
13:抽吸部
14、16、29、56、57、58、84、86、105、107、122:螺紋
15:圓盤
23:通風螺杆
25:通風口
26:真空泵
27、36:頭部
28、36a:吐出口
31:滾筒元件
32:貫穿孔
34:供給口
35、71:冷媒通道
37:螺杆本體
38:旋轉軸
39:筒體
40:第一軸部
41:第二軸部
42:接頭部
43:止動部
44:第一軸環
45a、45b:鍵
49a、49b:鍵槽
51:第二軸環
52:固定螺釘
53:搬送通道
54、59、81、101:搬送部
55、82、102:障壁部
60、88、115:通道
61、89、116:壁面
62、91、117:入口
63、92、118:出口
64、93、119:通道本體
72:旋轉接頭
73:出口配管
74:冷媒導入管
75:入口配管
103:循環部
110:螺紋(第一螺紋)
111:螺紋(第二螺紋)
112:螺紋(第三螺紋)
A、B、C、D:箭頭
D1:外徑
F8-F8、F9-F9、F15-F15、F22-F22:線
L1:障壁部的長度
L2:通道的長度
O1、O2:軸線
P1:供給部
P2:壓縮部
P3:搬送部
R:原料積存處
圖1是概略性地表示第一實施方式的連續式高剪切加工裝置
(混煉裝置)的立體圖。
圖2是第一實施方式中所使用的第一擠出機的截面圖。
圖3是表示在第一實施方式中，第一擠出機的兩根螺杆相互咬合的狀態的立體圖。
圖4是第一實施方式中所使用的第三擠出機的截面圖。
圖5是第一實施方式中所使用的第二擠出機的截面圖。
圖6是在第一實施方式中，均以截面表示滾筒及螺杆的第二擠出機的截面圖。
圖7是第一實施方式中所使用的螺杆的側面圖。
圖8是沿著圖6的F8-F8線的截面圖。
圖9是沿著圖6的F9-F9線的截面圖。
圖10是表示在第一實施方式中，相對於螺杆的原料的流動方向的側面圖。
圖11是概略性地表示在第一實施方式中，螺杆進行了旋轉時的原料的流動方向的第二擠出機的截面圖。
圖12是第二實施方式中所使用的第二擠出機的截面圖。
圖13是第三實施方式中所使用的第二擠出機的截面圖。
圖14是在第三實施方式中，均以截面表示滾筒及螺杆的第二擠出機的截面圖。
圖15是沿著圖14的F15-F15線的截面圖。
圖16是第三實施方式中所使用的筒體的立體圖。
圖17是表示在第三實施方式中，相對於螺杆的原料的流動方
向的側面圖。
圖18是概略性地表示在第三實施方式中，螺杆進行了旋轉時的原料的流動方向的第二擠出機的截面圖。
圖19是第四實施方式中所使用的第二擠出機的截面圖。
圖20是在第四實施方式中，均以截面表示滾筒及螺杆的第二擠出機的截面圖。
圖21是第四實施方式中所使用的螺杆的側面圖。
圖22是沿著圖20的F22-F22線的截面圖。
圖23是第四實施方式中所使用的筒體的立體圖。
圖24是圖23中所示的筒體的橫截面圖。
圖25是表示第四實施方式中所使用的筒體的另一結構例的立體圖。
圖26是表示在第四實施方式中，相對於螺杆的原料的流動方向的側面圖。
圖27是概略性地表示在第四實施方式中，螺杆進行了旋轉時的原料的流動方向的第二擠出機的截面圖。
圖28是第五實施方式的第一擠出機的截面圖。
圖29是表示螺杆的轉速及通道的通過次數對導電性複合材料的導電性帶來的影響的圖表。
圖30是表示通道的通過次數與導電性複合材料的導電率的關係的圖表。
圖31是表示CNT添加量與導電性複合材料的導電率的關係
的圖表。
圖32是表示通道的通過次數與導電性複合材料的拉伸強度的關係的圖表。
圖33是表示連續式的混煉裝置中的通道的結構的不同對導電性複合材料的導電性帶來的影響的圖表。
圖34是表示連續式的混煉裝置中的通道截面的圓的直徑對導電性複合材料的導電性帶來的影響的圖表。
圖35是表示混煉裝置的不同對導電性複合材料的導電性帶來的影響的圖表。
一邊參照本發明的製造方法所使用的混煉裝置，一邊對本發明的實施方式進行說明。
以下，參照圖1至圖11對第一實施方式進行說明。
圖1中概略性地表示第一實施方式的連續式高剪切加工裝置(混煉裝置)1的結構。高剪切加工裝置1包括第一擠出機(處理機)2、第二擠出機3及第三擠出機(脫泡機)4。第一擠出機2、第二擠出機3及第三擠出機4相互串聯連接。
第一擠出機2是用於對例如兩種非相溶性的材料預先進行混煉、熔融的處理機。此處，作為兩種材料，應用導電性填料與熱塑性彈性體。這些材料例如以顆粒或粉末等的狀態被供給至第
一擠出機2中。
作為本發明中所使用的導電性填料，可列舉：碳黑、石墨、CNT等碳系的導電性填料。另外，作為熱塑性彈性體(Thermoplastic Elastomers，TPE)，可列舉：苯乙烯‧丁二烯系(苯乙烯-丁二烯-苯乙烯(Styrene-Butadiene-Styrene，SBS))、氫化苯乙烯‧丁二烯系(苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯(Styrene-Ethylene-Butadiene-Styrene，SEBS)、苯乙烯-丁烯-丁二烯-苯乙烯(Styrene-Butylene-Butadiene-Styrene，SBBS))等苯乙烯系TPE，氨基甲酸酯系TPE等。
在本實施方式中，為了強化導電性填料(以下，也適宜稱為“填料”)與熱塑性彈性體(以下，也適宜稱為“樹脂”)的混煉‧熔融的程度，將同方向旋轉型的雙軸混煉機用作第一擠出機2。圖2及圖3公開了雙軸混煉機的一例。雙軸混煉機包括滾筒6，及被收容在滾筒6的內部的兩根螺杆7a、螺杆7b。滾筒6包含具有將兩個圓筒加以組合的形狀的筒部8。所述樹脂被從設置在滾筒6的一端部上的供給口9連續地供給至筒部8中。進而，滾筒6內置有用於對樹脂進行熔融的加熱器。
螺杆7a、螺杆7b以相互咬合的狀態被收容在筒部8中。螺杆7a、螺杆7b接受從未圖示的馬達傳達的扭矩而相互朝同一方向旋轉。如圖3所示，螺杆7a、螺杆7b分別包括進料部11、混煉部12及抽吸(pumping)部13。進料部11、混煉部12及抽吸部13沿著螺杆7a、螺杆7b的軸方向排成一列。
進料部11具有扭轉成螺旋狀的螺紋14。螺杆7a、螺杆7b的螺紋14以相互咬合的狀態進行旋轉，並且朝混煉部12搬送從供給口9供給的包含填料與樹脂的材料。
混煉部12具有排列在螺杆7a、螺杆7b的軸方向上的多個圓盤15。螺杆7a、螺杆7b的圓盤15以相互面對的狀態進行旋轉，並且對從進料部11輸送的包含填料與樹脂的材料預先進行混煉。經混煉的材料通過螺杆7a、螺杆7b的旋轉而被送入抽吸部13中。
抽吸部13具有扭轉成螺旋狀的螺紋16。螺杆7a、螺杆7b的螺紋16以相互咬合的狀態進行旋轉，並且從滾筒6的吐出端擠出預先得到混煉的材料。
根據此種雙軸混煉機，被供給至螺杆7a、螺杆7b的進料部11中的材料中的樹脂受到伴隨螺杆7a、螺杆7b的旋轉的剪切發熱及加熱器的熱而熔融。通過雙軸混煉機中的預先的混煉而熔融的樹脂與填料構成經混合的原料。原料如圖1中由箭頭A所示，被從滾筒6的吐出端連續地供給至第二擠出機3中。
進而，通過將第一擠出機2作為雙軸混煉機來構成，不僅可使樹脂熔融，而且可對所述樹脂及填料賦予剪切作用。因此，在原料被供給至第二擠出機3中的時間點，所述原料通過第一擠出機2中的預先的混煉而熔融並保持成最合適的粘度。另外，通過將第一擠出機2作為雙軸混煉機來構成，當將原料連續地供給至第二擠出機3中時，可在每單位時間內穩定地供給規定量的原
料。因此，可減輕對原料正式地進行混煉的第二擠出機3的負擔。
第二擠出機3是用於生成填料成分高度分散在原料的樹脂成分中的混煉物的構件。在本實施方式中，將單軸擠出機用作第二擠出機3。單軸擠出機包括滾筒20與一根螺杆21。螺杆21具有對經熔融的原料反復賦予剪切作用及伸長作用的功能。關於包含螺杆21的第二擠出機3的結構，其後進行詳細說明。
第三擠出機4是用於抽吸‧去除被從第二擠出機3中吐出的混煉物中所含有的氣體成分的构件。在本實施方式中，將單軸擠出機用作第三擠出機4。如圖4所示，單軸擠出機包括滾筒22、及被收容在滾筒22中的一根通風螺杆23。滾筒22包含筆直的圓筒狀的筒部24。從第二擠出機3中擠出的混煉物從筒部24的沿著軸方向的一端部連續地供給至筒部24中。
滾筒22具有通風口25。通風口25在筒部24的沿著軸方向的中間部上開口，並且與真空泵26連接。進而，滾筒22的筒部24的另一端部由頭部27堵塞。頭部27具有使混煉物吐出的吐出口28。
通風螺杆23被收容在筒部24中。通風螺杆23接受從未圖示的馬達傳達的扭矩而朝一方向旋轉。通風螺杆23具有扭轉成螺旋狀的螺紋29。螺紋29與通風螺杆23一體地進行旋轉，並且朝頭部27連續地搬送被供給至筒部24中的混煉物。混煉物在被搬送至對應於通風口25的位置上時，受到真空泵26的真空壓力。即，通過真空泵來將筒部24內抽成負壓，由此從混煉物中連續地
抽吸‧去除混煉物中所含有的氣體狀物質或其他揮發成分。氣體狀物質或其他揮發成分已被去除的混煉物作為導電性複合材料而被從頭部27的吐出口28朝高剪切加工裝置1外連續地吐出。
繼而，對第二擠出機3進行詳細說明。
如圖5及圖6所示，第二擠出機3的滾筒20為筆直的筒狀，且水平地配置。滾筒20被分割成多個滾筒元件31。
各滾筒元件31具有圓筒狀的貫穿孔32。滾筒元件31以各自的貫穿孔32呈同軸狀地連續的方式，通過螺栓緊固而一體地結合。滾筒元件31的貫穿孔32相互協動而在滾筒20的內部規定圓筒狀的筒部33。筒部33在滾筒20的軸方向上延長。
在滾筒20的沿著軸方向的一端部形成有供給口34。供給口34與筒部33連通，並且已由第一擠出機2混合的原料被連續地供給至所述供給口34中。
滾筒20包括未圖示的加熱器。加熱器以滾筒20的溫度變成最適合於原料的混煉的值的方式調整滾筒20的溫度。進而，滾筒20包括例如水或油那樣的冷媒流動的冷媒通道35。冷媒通道35以包圍筒部33的方式配置。冷媒在滾筒20的溫度已超過事先決定的上限值時沿著冷媒通道35流動，強制地對滾筒20進行冷卻。
滾筒20的沿著軸方向的另一端部由頭部36堵塞。頭部36具有吐出口36a。吐出口36a相對於供給口34位於滾筒20的沿著軸方向的相反側，並且與第三擠出機4連接。
如圖5至圖7所示，螺杆21包括螺杆本體37。本實施方式的螺杆本體37包含一根旋轉軸38、及多個圓筒狀的筒體39。
旋轉軸38包括第一軸部40及第二軸部41。第一軸部40位於作為滾筒20的一端部側的旋轉軸38的基端上。第一軸部40包含接頭部42及止動部43。接頭部42經由未圖示的聯軸器而與如馬達那樣的驅動源連結。止動部43呈同軸狀地設置在接頭部42上。止動部43的直徑比接頭部42的直徑大。
第二軸部41從第一軸部40的止動部43的端面呈同軸狀地延長。第二軸部41具有橫跨滾筒20的大致全長的長度，並且具有與頭部36相向的前端。將第一軸部40及第二軸部41呈同軸狀地貫穿的筆直的軸線O1在旋轉軸38的軸方向上水平地延長。
第二軸部41是直徑比止動部43的直徑小的實心的圓柱狀。如圖8及圖9所示，在第二軸部41的外周面上安裝有一對鍵45a、鍵45b。鍵45a、鍵45b在於第二軸部41的圓周方向上錯開180°的位置上，在第二軸部41的軸方向上延長。
如圖6至圖9所示，各筒體39以第二軸部41呈同軸狀地貫穿的方式構成。在筒體39的內周面上形成有一對鍵槽49a、鍵槽49b。鍵槽49a、鍵槽49b在於筒體39的圓周方向上錯開180°的位置上，在筒體39的軸方向上延長。
筒體39在使鍵槽49a、鍵槽49b與第二軸部41的鍵45a、鍵45b結合的狀態下，從第二軸部41的前端的方向朝第二軸部41上***。在本實施方式中，第一軸環44介於最初***第二軸部41
上的筒體39與第一軸部40的止動部43的端面之間。進而，在將所有筒體39***第二軸部41上後，經由第二軸環51而將固定螺釘52擰入第二軸部41的前端面中。
通過所述擰入，而在第二軸部41的軸方向上將所有筒體39緊固在第一軸環44與第二軸環51之間，相鄰的筒體39的端面無間隙地密接。
此時，所有筒體39在第二軸部41上呈同軸狀地結合，由此變成已將所述各筒體39與旋轉軸38一體地組裝的狀態。由此，可使各筒體39與旋轉軸38一同以軸線O1為中心進行旋轉，即，使螺杆本體37以軸線O1為中心進行旋轉。
在此狀態下，各筒體39成為規定螺杆本體37的外徑D1(參照圖8)的構成構件。即，將沿著第二軸部41呈同軸狀地結合的各筒體39的外徑D1相互設定成相同。螺杆本體37(各筒體39)的外徑D1是通過作為旋轉軸38的旋轉中心的軸線O1來規定的直徑。
由此，構成螺杆本體37(各筒體39)的外徑D1為固定值的分段式的螺杆21。分段式的螺杆21可沿著旋轉軸38(即，第二軸部41)，以自由的順序及組合保持多個螺杆元件。作為螺杆元件，例如可將至少形成有後述的螺紋56、螺紋57、螺紋58的一部分的筒體39作為一個螺杆元件來規定。
如此，通過將螺杆21加以分段化，例如可格外地提升所述螺杆21的規格的變更或調整、或者保養或維護的便利性。
另外，在本實施方式中，圓筒狀的筒體39並不限定於通過鍵45a、鍵45b而固定在旋轉軸38上。例如，也可以使用如圖2所示的花鍵來代替鍵45a、鍵45b將筒體39固定在旋轉軸38上。
進而，將分段式的螺杆21呈同軸狀地收容在滾筒20的筒部33中。具體而言，將沿著旋轉軸38(第二軸部41)保持有多個螺杆元件的螺杆本體37可旋轉地收容在筒部33中。在此狀態下，旋轉軸38的第一軸部40(接頭部42、止動部43)從滾筒20的一端部朝滾筒20外突出。
進而，在此狀態下，在螺杆本體37的沿著圓周方向的外周面與筒部33的內周面之間，形成有用於搬送原料的搬送通道53。搬送通道53的沿著筒部33的徑向的截面形狀為圓環形，且搬送通道53沿著筒部33在軸方向上延長。
在本實施方式中，若接受來自驅動源的扭矩，則如圖5中由箭頭所示，螺杆21從所述螺杆21的基端側來看逆時針地左轉。為了製造導電性高的導電性複合材料而適宜的螺杆21的轉速根據螺杆21的外徑而不同。通常，存在隨著螺杆21的外徑變小，適宜的轉速變大的傾向。當使用外徑為30mm以上、50mm以下的螺杆21時，螺杆21的轉速優選100rpm~1000rpm，更優選200rpm~600rpm，進而更優選300rpm~500rpm。
如圖5至圖7所示，螺杆本體37具有用於搬送原料的多個搬送部54、搬送部59，及用於限制原料的流動的多個障壁部55。即，在與滾筒20的一端部對應的螺杆本體37的基端配置有障壁
部55，在與滾筒20的另一端部對應的螺杆本體37的前端配置有吐出用的搬送部59。進而，在障壁部55與搬送部59之間，搬送部54與障壁部55從螺杆本體37的基端朝向前端，在軸方向上交替地並列配置。
另外，滾筒20的供給口34朝配置在螺杆本體37的基端側的搬送部54開口。
各搬送部54具有扭轉成螺旋狀的螺紋56。螺紋56從筒體39的沿著圓周方向的外周面朝搬送通道53突出。當螺杆21進行了左轉時，螺紋56以從螺杆本體37的前端朝基端搬送原料的方式扭轉。即，螺紋56以螺紋56的扭轉方向與左螺釘相同的方式朝左扭轉。
進而，吐出用的搬送部59具有扭轉成螺旋狀的螺紋58。螺紋58從筒體39的沿著圓周方向的外周面朝搬送通道53突出。當螺杆21進行了左轉時，螺紋58以從螺杆本體37的基端朝前端搬送原料的方式扭轉。即，螺紋58以所述螺紋58的扭轉方向與右螺釘相同的方式朝右扭轉。
各障壁部55具有扭轉成螺旋狀的螺紋57。螺紋57從筒體39的沿著圓周方向的外周面朝搬送通道53突出。當螺杆21進行了左轉時，螺紋57以從螺杆本體37的基端朝前端搬送原料的方式扭轉。即，螺紋57以螺紋57的扭轉方向與右螺釘相同的方式朝右扭轉。
將各障壁部55的螺紋57的扭矩(twist pitch)設定成等
於或小於搬送部54、搬送部59的螺紋56、螺紋58的扭矩。進而，在螺紋56、螺紋57、螺紋58的頂部與滾筒20的筒部33的內周面之間確保有微小的間隙。
在此情況下，優選將障壁部55的外徑部(螺紋57的頂部)與筒部33的內周面之間的間隙設定成0.1mm以上、且2mm以下的範圍。更優選將所述間隙設定成0.1mm以上、且0.7mm以下的範圍。由此，可確實地限制通過所述間隙來搬送原料。
另外，螺杆本體37的軸方向可另稱為螺杆本體37的長邊方向，換言之，可另稱為螺杆21的長邊方向。
此處，沿著螺杆本體37的軸方向的搬送部54、搬送部59的長度例如對應於原料的種類、原料的混煉程度、每單位時間的混煉物的生產量等而適宜設定。所謂搬送部54、搬送部59，是指至少在筒體39的外周面上形成有螺紋56、螺紋58的區域，但並不特別指定成螺紋56、螺紋58的起點與終點之間的區域。
即，有時將筒體39的外周面中的偏離螺紋56、螺紋58的區域也看作搬送部54、搬送部59。例如，當在與具有螺紋56、螺紋58的筒體39相鄰的位置上配置有圓筒狀的間隔件或圓筒狀的軸環時，所述間隔件或軸環也可能包含在搬送部54、搬送部59中。
進而，沿著螺杆本體37的軸方向的障壁部55的長度例如對應於原料的種類、原料的混煉程度、每單位時間的混煉物的生產量等而適宜設定。障壁部55以攔截由搬送部54所搬送的原料
的流動的方式發揮功能。即，障壁部55以在原料的搬送方向的下游側與搬送部54相鄰，並且阻礙由搬送部54所搬送的原料通過螺紋57的頂部與筒部33的內周面之間的間隙的方式構成。
進而，在所述螺杆21中，各螺紋56、螺紋57、螺紋58從相互具有相同的外徑D1的多個筒體39的外周面朝搬送通道53突出。因此，各筒體39的沿著圓周方向的外周面規定所述螺杆21的底徑(root diameter)。螺杆21的底徑橫跨螺杆21的全長保持成固定值。
如圖5至圖7、圖10所示，螺杆本體37在螺杆本體37的內部具有在軸方向上延長的多個通道60。若將一個障壁部55與夾持所述障壁部55的兩個搬送部54設為一個單元，則通道60在所述一組的搬送部54的筒體39中橫跨各單元的障壁部55來形成。
在此情況下，通道60沿著螺杆本體37的軸方向，以規定的間隔(例如等間隔)排列。而且，在螺杆本體37的沿著軸方向的中間部分，在螺杆本體37的軸方向上延長的四個通道60在螺杆本體37的圓周方向上存在90°的間隔來排列。
進而，通道60在筒體39的內部，設置在已從旋轉軸38的軸線O1偏心的位置上。換言之，通道60偏離軸線O1，當螺杆本體37進行了旋轉時，環繞軸線O1進行公轉。
如圖8及圖9所示，通道60例如為具有圓形的截面形狀的孔。就使含有填料與樹脂的原料順利地流通的觀點而言，將所述
孔的內徑例如設定成2mm以上、且未滿8mm，優選3mm以上、且未滿5mm。進而，搬送部54及障壁部55的筒體39具有規定孔的筒狀的壁面61。即，通道60是僅包含中空的空間的孔，壁面61在圓周方向上連續地包圍中空的通道60。由此，通道60作為僅容許原料的流通的中空的空間來構成。換言之，在通道60的內部，不存在任何構成螺杆本體37的其他構件。進而，當螺杆本體37進行了旋轉時，壁面61不以軸線O1為中心進行自轉，而環繞軸線O1進行公轉。
如圖5、圖6、圖11所示，各通道60具有入口62、出口63、將入口62與出口63之間連通的通道本體64。入口62及出口63從一個障壁部55的兩側起分離來設置。具體而言，在從螺杆本體37的基端側與所述障壁部55鄰接的搬送部54中，入口62在所述搬送部54的下游端的附近的外周面上開口。另外，在從螺杆本體37的前端側與所述障壁部55鄰接的搬送部54中，出口63在所述搬送部54的上游端的附近的外周面上開口。
通道本體64沿著螺杆本體37的軸方向，不在中途分岔而呈一直線狀地延長。作為一例，在圖式中，表示通道本體64與軸線O1平行地延長的狀態。通道本體64的兩側在軸方向上被堵塞。
入口62設置在通道本體64的一側，即偏向螺杆本體37的基端的部分上。在此情況下，可以使入口62從通道本體64的一側的端面在螺杆本體37的外周面上開口，或者也可以使入口62
從通道本體64的偏向一側的端面的部分，即端面的跟前的部分在螺杆本體37的外周面上開口。另外，入口62的開口方向並不限定於與軸線O1正交的方向，也可以是與軸線O1交叉的方向。在此情況下，也可以從通道本體64的一側朝多個方向開口，由此設置多個入口62。
若從另一角度來看，則入口62在所述一個單元的各個中，在比障壁部55更朝螺杆本體37的基端的方向分離的搬送部54的外周面上開口。入口62理想的是在構成搬送部54的筒體39的外周面上，設置在最朝螺杆本體37的基端的方向遠離的位置上。由此，入口62位於在螺杆本體37的基端的方向上與所述入口62已開口的搬送部54相鄰的障壁部55的正前方。
出口63設置在通道本體64的另一側(與一側相反之側)，即偏向螺杆本體37的前端的部分上。在此情況下，可以使出口63從通道本體64的另一側的端面在螺杆本體37的外周面上開口，或者也可以使出口63從通道本體64的偏向另一側的端面的部分，即端面的跟前的部分在螺杆本體37的外周面上開口。另外，出口63的開口方向並不限定於與軸線O1正交的方向，也可以是與軸線O1交叉的方向。在此情況下，可以從通道本體64的另一側朝多個方向開口，由此設置多個出口63。
若從另一角度來看，則出口63在所述一個單元的各個中，在比所述障壁部55更朝螺杆本體37的前端的方向分離的搬送部54的外周面上開口。出口63理想的是在構成搬送部54的筒體39
的外周面上，設置在最朝螺杆本體37的前端的方向遠離的位置上。由此，出口63位於在螺杆本體37的前端的方向上與所述出口63已開口的搬送部54相鄰的障壁部55的正前方。
將所述入口62與出口63之間連結的通道本體64在所述一個單元的各個中橫穿障壁部55，並且具有橫跨夾持所述障壁部55的兩個搬送部54之間的長度。在此情況下，可以將通道本體64的口徑設定成比入口62及出口63的口徑小，也可以設定成相同的口徑。在任一種情況下，均將由所述通道本體64的口徑所規定的通道截面積設定成遠小於所述圓環形的搬送通道53的沿著徑向的圓環截面積。
根據此種結構的連續式的高剪切加工裝置1，第一擠出機2對填料與樹脂預先進行混煉。已通過所述混煉而熔融的填料與樹脂變成具有流動性的原料，被從所述第一擠出機2經由第二擠出機3的供給口34而連續地供給至搬送通道53中。
供給至第二擠出機3中的原料如由圖10的箭頭B所示，被投入位於螺杆本體37的基端側的搬送部54的外周面上。此時，若從螺杆本體37的基端來看螺杆21逆時針地左轉，則如由圖10的實線的箭頭所示，搬送部54的螺紋56朝與螺杆本體37的基端相鄰的障壁部55連續地搬送所述原料。
此時，對原料賦予因沿著搬送通道53進行回轉的螺紋56與筒部33的內周面之間的速度差而產生的剪切作用，並且通過螺紋56的微妙的扭轉狀態來對原料進行攪拌。其結果，對原料正式
地進行混煉，作為原料的高分子成分的樹脂中的填料的分散化進行。
已受到剪切作用的原料沿著搬送通道53到達搬送部54與障壁部55之間的邊界。當螺杆21進行了左轉時，障壁部55的螺紋57以從螺杆本體37的基端朝前端搬送原料的方式朝右方向扭轉。其結果，原料的搬送被所述螺紋57攔截。換言之，當螺杆21進行了左轉時，障壁部55的螺紋57限制由螺紋56所搬送的原料的流動，由此阻礙原料通過障壁部55與筒部33的內周面之間的間隙。
此時，在搬送部54與障壁部55的邊界，原料的壓力提高。若具體地進行說明，則在圖11中，搬送通道53之中對應於螺杆本體37的搬送部54的部位的原料的充滿率由灰度表示。即，在所述搬送通道53中，色調變得越濃，原料的充滿率變得越高。如根據圖11而明確，在對應於搬送部54的搬送通道53中，隨著接近障壁部55，原料的充滿率提高，在障壁部55的正前方，原料的充滿率變成100%。
因此，在障壁部55的正前方，形成原料的充滿率變成100%的“原料積存處R”。在原料積存處R中，原料的流動已被攔截，由此所述原料的壓力上升。壓力已上升的原料如圖10及圖11中由虛線的箭頭所示，從已在搬送部54的外周面上開口的入口62連續地流入通道本體64中，在所述通道本體64內，從螺杆本體37的基端朝前端連續地流通。
如上所述，由通道本體64的口徑所規定的通道截面積遠小於沿著筒部33的徑向的搬送通道53的圓環截面積。若從另一角度來看，則基於通道本體64的口徑的擴展區域遠小於圓環形狀的搬送通道53的擴展區域。因此，當從入口62流入通道本體64中時，原料被急劇地擠壓，由此對所述原料賦予伸長作用。
進而，由於通道截面積遠小於圓環截面積，因此已積存在原料積存處R中的原料不會消失。即，已積存在原料積存處R中的原料的一部分連續地流入入口62中。在此期間內，通過螺紋56而朝障壁部55送入新的原料。其結果，將原料積存處R中的障壁部55的正前方的充滿率始終維持成100%。此時，即便在由螺紋56所搬送的原料的搬送量中產生了些許的變動，其變動狀態也由殘存在原料積存處R中的原料吸收。由此，可將原料連續且穩定地供給至通道60中。因此，在所述通道60中，可不中斷地對原料連續地賦予伸長作用。
已通過通道本體64的原料如圖11中由實線的箭頭所示，從出口63中流出。由此，所述原料被連續地導入在螺杆本體37的前端的方向上與障壁部55相鄰的另一搬送部54上。經導入的原料由搬送部54的螺紋56朝螺杆本體37的基端的方向連續地搬送，在此搬送的過程中再次受到剪切作用。已受到剪切作用的原料從入口62連續地流入通道本體64中，並且在於所述通道本體64中流通的過程中再次受到伸長作用。
在本實施方式中，多個搬送部54及多個障壁部55在螺
杆本體37的軸方向上交替地排列，並且多個通道60在螺杆本體37的軸方向上存在間隔來排列。因此，從供給口34投入螺杆本體37中的原料如圖10及圖11中由箭頭所示，一邊交替地反復受到剪切作用及伸長作用，一邊被從螺杆本體37的基端朝前端的方向連續地搬送。因此，原料的混煉的程度得到強化，原料的樹脂中的填料的分散化得到促進。
已到達螺杆本體37的前端的原料變成經充分地混煉的混煉物後從通道60的出口63中流出。已流出的混煉物由吐出用的搬送部59的螺紋58連續地搬送至筒部33與頭部36之間的間隙中後，從吐出口36a連續地被供給至第三擠出機4中。
在第三擠出機4中，如已述的那樣，從混煉物中連續地去除混煉物中所含有的氣體狀物質或其他揮發成分。氣體狀物質或其他揮發成分已被去除的混煉物被從頭部27的吐出口28朝高剪切加工裝置1外連續地吐出。將被吐出的混煉物浸漬在水槽內所蓄積的冷卻水中。由此，強制地對混煉物進行冷卻，而可獲得所期望的導電性複合材料的樹脂成形品。
以上，根據第一實施方式，在第二擠出機3中，將已從第一擠出機2供給的原料在螺杆本體37的軸方向上多次一邊反復反轉一邊搬送，在所述搬送的過程中對原料反復賦予剪切作用及伸長作用。換言之，原料不會在螺杆本體37的外周面上的同一個部位上不斷地循環，因此可將原料不間斷地從第二擠出機3供給至第三擠出機4中。
由此，可使經充分地混煉的混煉物連續地成形，在與批次式的擠出機的比較中，可飛躍性地提高混煉物的生產效率。
與此同時，在本實施方式中，將由第一擠出機2預先進行了混煉的樹脂不中斷地連續供給至第二擠出機3中。因此，在第一擠出機2的內部，樹脂的流動不會暫時停滯。由此，可防止因經混煉的樹脂在第一擠出機2的內部停滯而產生的樹脂的溫度變化、粘度變化或相變。其結果，可始終從第一擠出機2朝第二擠出機3中供給品質一致的原料。
進而，根據第一實施方式，可實現混煉物的完全連續生產，而非表面上的連續生產。即，可一邊將原料不斷地從第一擠出機2連續地搬送至第二擠出機3及第三擠出機4中，一邊在第二擠出機3中對原料交替地賦予剪切作用與伸長作用。根據所述結構，將熔融狀態的原料從第一擠出機2穩定地供給至第二擠出機3中。
進而，根據第一實施方式，在進行完全連續生產方面，可一邊將第一擠出機2與第二擠出機3的運轉條件相互建立關聯，一邊將各運轉條件設定成最合適的運轉條件。例如，當在第一擠出機2中對樹脂預先進行混煉時，可使螺杆以之前的100rpm~300rpm運轉。因此，可進行樹脂的充分的加熱與熔融、以及預先的混煉。另一方面，第二擠出機3可使螺杆21以100rpm~1000rpm進行旋轉。因此，可有效地對填料與樹脂交替地賦予剪切作用與伸長作用。
伴隨於此，第一擠出機2及第二擠出機3只要包括對應
於各自的作用或功能的螺杆即可。即，在第一擠出機2的情況下，只要包括對應於對已被供給的材料預先進行混煉作用或功能的螺杆7a、螺杆7b即可。另一方面，在第二擠出機3的情況下，只要包括對應於對已從第一擠出機2供給的熔融狀態的原料賦予剪切作用與伸長作用的作用或功能的螺杆21即可。由此，可防止第一擠出機2及第二擠出機3的長尺寸化。
另外，由於不具有之前的單軸擠出機的螺杆所包括的塑化區域，而設為將搬送部54與障壁部55與通道60組合配置的螺杆21，因此可容易地操作第二擠出機3。
而且，將螺杆21的底徑橫跨所述螺杆21的全長設定成固定值，由此用於搬送原料的搬送通道53橫跨螺杆21的全長變成一樣的圓環形的截面形狀，當對原料交替地賦予剪切作用與伸長作用時，可依次順利地賦予，而可進行均勻的混煉。
根據第一實施方式，對原料賦予伸長作用的通道60在已相對于成為螺杆本體37的旋轉中心的軸線O1偏心的位置上，在螺杆本體37的軸方向上延長，因此通道60環繞軸線O1進行公轉。換言之，規定通道60的筒狀的壁面61不以軸線O1為中心進行自轉，而環繞軸線O1進行公轉。
因此，當原料通過通道60時，原料雖然受到離心力，但所述原料在通道60的內部不會被劇烈地攪拌。因此，通過通道60的原料難以受到剪切作用，通過通道60後返回至搬送部54的外周面上的原料主要受到伸長作用。
因此，根據第一實施方式的螺杆21，可明確地規定對原料賦予剪切作用的部位及對原料賦予伸長作用的部位。因此，變成在辨別原料的混煉的程度方面有利的結構，並且可高精度地控制混煉的程度。其結果，可生成具有填料在原料的樹脂中已高度地分散化的微觀的分散結構的混煉物。
此外，由於多個通道60全部相對於軸線O1偏心，因此可對通過多個通道60的原料均等地賦予伸長作用。即，可消除多個通道60之間的混煉的條件的偏差，而可進行均勻的混煉。
圖12公開了第二實施方式。第二實施方式的與旋轉軸38相關的事項與第一實施方式不同。除此以外的螺杆21的結構基本上與第一實施方式相同。因此，在第二實施方式中，對與第一實施方式相同的結構部分標注相同的參照符號，並省略其說明。
如圖12所示，冷媒通道71形成在旋轉軸38的內部。冷媒通道71沿著旋轉軸38的軸線O1呈同軸狀地延長。冷媒通道71的一端在接頭部42的部位上經由旋轉接頭72而與出口配管73連接。冷媒通道71的另一端由旋轉軸38的前端液密地堵塞。
冷媒導入管74呈同軸狀地***冷媒通道71的內部。冷媒導入管74的一端經由旋轉接頭72而與入口配管75連接。冷媒導入管74的另一端在冷媒通道71的另一端附近朝冷媒通道71內開口。
在第二實施方式中，將水或油等冷媒從入口配管75經由
旋轉接頭72及冷媒導入管74而送入冷媒通道71中。已被送入冷媒通道71中的冷媒通過冷媒通道71的內周面與冷媒導入管74的外周面之間的間隙後返回至旋轉軸38的接頭部42中，並且經由旋轉接頭72而回到出口配管73中。
根據第二實施方式，冷媒沿著旋轉軸38的軸方向進行循環，因此可利用所述冷媒對螺杆本體37進行冷卻。因此，可適當地調節接觸原料的螺杆本體37的溫度，可將基於原料的溫度上升的樹脂的劣化及粘度的變化等防患於未然。
圖13至圖18公開了第三實施方式。第三實施方式的與螺杆本體37相關的事項與第一實施方式不同。除此以外的螺杆21的結構基本上與第一實施方式相同。因此，在第三實施方式中，對與第一實施方式相同的結構部分標注相同的參照符號，並省略其說明。
如圖13至圖16所示，螺杆本體37具有用於搬送原料的多個搬送部81、及用於限制原料的流動的多個障壁部82。即，在與滾筒20的一端部對應的螺杆本體37的基端配置有多個搬送部81，在與滾筒20的另一端部對應的螺杆本體37的前端配置有多個搬送部81。進而，在這些搬送部81之間，搬送部81與障壁部82從螺杆本體37的基端朝向前端，在軸方向上交替地並列配置。
另外，滾筒20的供給口34朝配置在螺杆本體37的基端側的搬送部81開口。
各搬送部81具有扭轉成螺旋狀的螺紋84。螺紋84從筒體39的沿著圓周方向的外周面朝搬送通道53突出。當從所述螺杆本體37的基端來看螺杆21已逆時針地左轉時，螺紋84以從所述螺杆本體37的基端朝前端搬送原料的方式扭轉。即，螺紋84以所述螺紋84的扭轉方向與右螺釘相同的方式朝右扭轉。
各障壁部82具有扭轉成螺旋狀的螺紋86。螺紋86從筒體39的沿著圓周方向的外周面朝搬送通道53突出。當從所述螺杆本體37的基端來看螺杆21已逆時針地左轉時，螺紋86以從螺杆本體37的前端朝基端搬送原料的方式扭轉。即，螺紋86以所述螺紋86的扭轉方向與左螺釘相同的方式朝左扭轉。
將各障壁部82的螺紋86的扭矩設定成等於或小於搬送部81的螺紋84的扭矩。進而，在螺紋84、螺紋86的頂部與滾筒20的筒部33的內周面之間確保有微小的間隙。
如圖13、圖14、圖17所示，螺杆本體37具有在螺杆本體37的軸方向上延長的多個通道88。若將一個障壁部82與夾持所述障壁部82的兩個搬送部81設為一個單元，則通道88在兩個搬送部81的筒體39中橫跨各單元的障壁部82來形成。在此情況下，通道88在沿著螺杆本體37的軸方向的同一條直線上，以規定的間隔(例如等間隔)排列成一列。
進而，通道88在筒體39的內部，設置在已從旋轉軸38的軸線O1偏心的位置上。換言之，通道88偏離軸線O1，當螺杆本體37進行了旋轉時，環繞軸線O1進行公轉。
如圖15所示，通道88例如為具有圓形的截面形狀的孔。通道88作為僅容許原料的流通的中空的空間來構成。當螺杆本體37進行了旋轉時，通道88的壁面89不以軸線O1為中心進行自轉，而環繞軸線O1進行公轉。
如圖13、圖14、圖18所示，各通道88具有入口91、出口92、將入口91與出口92之間連通的通道本體93。入口91及出口92接近一個障壁部82的兩側來設置。若從另一角度來看，則在相鄰的兩個障壁部82之間鄰接的一個搬送部81中，入口91在所述搬送部81的下游端的附近的外周面上開口，並且出口92在所述搬送部81的上游端的附近的外周面上開口。在一個搬送部81的外周面上開口的入口91與出口92未由通道本體93連通。入口91經由障壁部82而與相鄰的下游側的搬送部81的出口92連通，出口92經由障壁部82而與相鄰的上游側的搬送部81的入口91連通。
已被供給至第二擠出機3中的原料如圖17中由箭頭C所示，被投入位於螺杆本體37的基端側的搬送部81的外周面上。此時，若從螺杆本體37的基端來看螺杆21逆時針地左轉，則如圖17中由實線的箭頭所示，搬送部81的螺紋84朝螺杆本體37的前端連續地搬送所述原料。
在本實施方式中，多個搬送部81及多個障壁部82在螺杆本體37的軸方向上交替地排列，並且多個通道88在螺杆本體37的軸方向上存在間隔來排列。因此，已從供給口34投入螺杆本
體37中的原料如圖17及圖18中由箭頭所示，一邊交替地反復受到剪切作用及伸長作用，一邊被從螺杆本體37的基端朝前端的方向連續地搬送。因此，原料的混煉的程度得到強化，在原料的熱塑性彈性體中促進填料的分散化。
在本實施方式中，如圖17所示，由實線的箭頭所示的搬送部81中的原料的搬送方向與由虛線的箭頭所示的通道88內的原料的流通方向相同。另外，通道88的入口91設置在搬送部81中的下游側(前端側，朝圖17為左側)的端部附近，出口92設置在經由障壁部82而相鄰的下游側的搬送部81的上游側的端部附近。如此，將橫跨障壁部82的通道88的長度L2構成得短，因此原料通過通道88時的流動阻力變低。因此，本實施方式適合於使用粘度高的原料製造樹脂的方法。通常當原料含有填料時，與僅包含樹脂的原料相比，存在加熱熔融狀態下的粘度提高的傾向。因此，本實施方式適合於使用含有導電性填料與熱塑性彈性體的原料的導電性複合材料的製造方法。
通道88的長度L2必須比所述通道88所橫跨的障壁部82的長度L1大，但就降低原料通過通道88時的流動阻力的觀點而言，優選所述通道88所橫跨的障壁部82的長度L1的2倍以下，更優選1.5倍以下，進而更優選1.3倍以下。
而且，已到達螺杆本體37的前端的原料變成經充分地混煉的混煉物，並被從吐出口36a連續地供給至第三擠出機4中，所述混煉物中所含有的氣體狀物質或其他揮發成分被從混煉物中
連續地去除。
圖19至圖27公開了第四實施方式。第四實施方式的與螺杆本體37相關的事項與第一實施方式不同。除此以外的螺杆21的結構基本上與第一實施方式相同。因此，在第四實施方式中，對與第一實施方式相同的結構部分標注相同的參照符號，並省略其說明。
如圖19至圖21所示，螺杆本體37具有用於搬送原料的多個搬送部101、用於限制原料的流動的多個障壁部102、及使原料暫時地循環的多個循環部103。即，在與滾筒20的一端部對應的螺杆本體37的基端配置有多個搬送部101，在與滾筒20的另一端部對應的螺杆本體37的前端配置有多個搬送部101。進而，在這些搬送部101之間，循環部103與障壁部102從螺杆本體37的基端朝向前端，在軸方向上交替地並列配置。
另外，滾筒20的供給口34朝配置在螺杆本體37的基端側的搬送部101開口。
各搬送部101具有扭轉成螺旋狀的螺紋105。螺紋105從筒體39的沿著圓周方向的外周面朝搬送通道53突出。當從螺杆本體37的基端來看螺杆21已逆時針地左轉時，螺紋105以從所述螺杆本體37的基端朝前端搬送原料的方式扭轉。即，螺紋105以所述螺紋105的扭轉方向與右螺釘相同的方式朝右扭轉。
各障壁部102具有扭轉成螺旋狀的螺紋107。螺紋107從
筒體39的沿著圓周方向的外周面朝搬送通道53突出。當從螺杆本體37的基端來看螺杆21已逆時針地左轉時，螺紋107以從螺杆本體37的前端朝基端搬送原料的方式扭轉。即，螺紋107以所述螺紋107的扭轉方向與左螺釘相同的方式朝左扭轉。
循環部103從旋轉軸38的基端側與障壁部102鄰接。各循環部103具有扭轉成螺旋狀的第一螺紋110、第二螺紋111、第三螺紋112。第一螺紋110、第二螺紋111、第三螺紋112分別從筒體39的沿著圓周方向的外周面朝搬送通道53突出。
第一螺紋110、第二螺紋111、第三螺紋112沿著螺杆本體37的軸方向相互鄰接地配置。當從螺杆本體37的基端來看螺杆21已逆時針地左轉時，第一螺紋110、第二螺紋111、第三螺紋112以從螺杆本體37的基端朝前端搬送原料的方式扭轉。即，第一螺紋110、第二螺紋111、第三螺紋112以所述第一螺紋至第三螺紋的扭轉方向與右螺釘相同的方式朝右扭轉。
在此情況下，將各障壁部102的螺紋107的扭矩設定成等於或小於搬送部101的螺紋105及循環部103的螺紋110、螺紋111、螺紋112的扭矩。進而，將第二螺紋111的扭矩設定成小於第一螺紋110及第三螺紋112的扭矩。進而，在螺紋105、螺紋107、螺紋110、螺紋111、螺紋112的頂部與滾筒20的筒部33的內周面之間確保有微小的間隙。
進而，在第一螺紋110、第二螺紋111、第三螺紋112中，第三螺紋112配置在搬送方向的上游側，第一螺紋110配置在搬
送方向的下游側。第二螺紋111配置在第三螺紋112與第一螺紋110之間。
在本實施方式中，各障壁部102以原料可越過所述各障壁部102流動的方式設計。具體而言，各障壁部102以在已使螺杆21可旋轉地插通在滾筒20的筒部33中的狀態下，原料可在所述各障壁部102與筒部33之間通過的方式設計。在此情況下，優選將各障壁部102的外徑部(螺紋107的頂部)與筒部33的內周面的間隙設定成0.1mm以上、且3mm以下的範圍。更優選將所述間隙設定成0.1mm以上、且1.5mm以下的範圍。
如圖19、圖20、圖27所示，各通道115具有入口117、出口118、將入口117與出口118之間連通的通道本體119。入口117及出口118在構成循環部103的筒體39的外周面上開口。在圖式中表示通道115的一例。在所述通道115中，通道本體119設置在形成有第一螺紋110的筒體39上，入口117及出口118在所述筒體39的外周面上開口。入口117及出口118的開口位置可在所述筒體39的外周面的範圍內自由地設定。
通道本體119沿著螺杆本體37的軸方向，不在中途分岔而呈一直線狀地延長。作為一例，在圖式中，表示通道本體119與軸線O1平行地延長的狀態。通道本體119的兩側在軸方向上被堵塞。
入口117設置在通道本體119的一側，即偏向螺杆本體37的前端的部分上。
出口118設置在通道本體119的另一側(與一側相反之側)，即偏向螺杆本體37的基端的部分上。
如圖22所示，通道115例如為具有圓形的截面形狀的孔。通道115作為僅容許原料的流通的中空的空間來構成。當螺杆本體37進行了旋轉時，通道115的壁面116不以軸線O1為中心進行自轉，而環繞軸線O1進行公轉。
已被供給至第二擠出機3中的原料如圖26中由箭頭D所示，被投入位於螺杆本體37的基端側的搬送部101的外周面上。此時，若從螺杆本體37的基端來看螺杆21逆時針地左轉，則如由圖26的實線的箭頭所示，搬送部101的螺紋105朝螺杆本體37的前端連續地搬送所述原料。
在本實施方式中，已被朝障壁部102搬送的原料的一部分被再次從入口117連續地導入通道115中，在循環部103的部位中暫時地反復循環。已被朝障壁部102搬送的剩餘的原料通過障壁部102的螺紋107的頂部與筒部33的內周面之間的間隙，連續地流入相鄰的循環部103中。
圖28公開了第五實施方式。在所述第一實施方式中，對將第一擠出機(處理機)2作為雙軸混煉機來構成的情況進行了說明，但作為替代，在第五實施方式中，設想將第一擠出機2作為單軸擠出機來構成的情況。
如圖28所示，在第五實施方式的第一擠出機2中，滾筒
6包括可旋轉地收容單軸的螺杆7的筒部8。在滾筒6中，與所述第一實施方式同樣地設置有：可將例如經顆粒化的材料供給至筒部8內的供給口9、用於對所述樹脂進行熔融的加熱器(未圖示)、及可吐出已熔融的樹脂的吐出口6a。
螺杆7能夠以軸線O2為中心進行旋轉，在其外周面上形成有扭轉成螺旋狀的螺紋122。螺紋122以朝吐出口6a連續地搬送已從供給口9供給的樹脂的方式構成。因此，螺紋122扭轉成與從供給口9側來看時的螺杆7的旋轉方向相反的方向。在圖式中，作為一例，表示使螺杆7左轉來搬送樹脂時的螺紋122。在此情況下，將螺紋122的扭轉方向以與右螺釘相同的方式設定成順時針。
進而，在螺杆7的外周面上，從供給口9側朝吐出口6a依次連續地構成供給部P1、壓縮部P2、搬送部P3。供給部P1具有圓柱形狀，其外周面7-P1與筒部8的間隙被設定得寬。搬送部P3具有圓柱形狀，其外周面7-P3與筒部8的間隙被設定得窄。換言之，在搬送部P3中，使外周面7-P3與筒部8的間隙變窄，由此將螺紋122的高度設定得低。由此，可謀求吐出口6a中的吐出穩定性的提升。壓縮部P2具有從供給部P1朝搬送部P3逐漸擴展的形狀，其外周面7-P2與筒部8的間隙以從供給部P1朝搬送部P3連續地變窄的方式設定。
此處，在已使螺杆7左轉的狀態下，已被從供給口9供給至筒部8中的顆粒狀的樹脂由螺紋122從供給部P1依次朝壓縮
部P2、搬送部P3搬送後，被從吐出口6a中吐出。在供給部P1中，樹脂的溫度低而為固體的狀態。在壓縮部P2中，樹脂主要由加熱器進行加熱，並受到來自連續地變窄的間隙的壓縮。在搬送部P3中，樹脂構成經熔融並混合的原料。而且，已從滾筒6的吐出口6a中吐出的原料如圖1中由箭頭A所示，被連續地供給至第二擠出機3中。
以上，根據第五實施方式，即便在將第一擠出機2設為單軸擠出機的情況下，也可以與所述第一實施方式的雙軸混煉機的情況同樣地，生成最合適于利用第二擠出機3的混煉處理的粘度的原料。由此，可減輕第二擠出機3的負擔。
例如，若設想對將填料(添加物)摻入已進行了預先的混煉的材料，即樹脂中並進行顆粒化而成的材料，交替地賦予剪切作用與伸長作用的情況，則通過使用單軸擠出機，可不產生添加物的物性劣化或纖維的切斷，而對所述材料進行混煉。
另外，當將添加劑添加至原料中時，若將所述添加劑投入第一擠出機2或第二擠出機3中，則存在因第二擠出機3中的高速旋轉，而產生添加劑的物性劣化或分解的可能性。在此情況下，通過將第三擠出機4設為雙軸擠出機，不僅可進行脫氣，也可以進行添加劑朝原料中的摻入(混煉)。
[實施例1]
第一實施方式的混煉裝置中，搬送部中的原料的搬送方向與
通道內的原料的流通方向相反，橫跨障壁部的通道的入口及出口以此順序設置在搬送部的基端側及鄰接的搬送部的前端側。因此，通道的長度變長，原料通過時的流動阻力提高，因此在高粘度的原料的情況下，難以一邊順利地通過通道一邊進行混煉。
因此，在本實施例中，使用搬送部中的原料的搬送方向與通道內的原料的流通方向相同，橫跨障壁部的通道的入口及出口以此順序設置在搬送部的前端側及鄰接的搬送部的基端側的第三實施方式的混煉裝置。此混煉裝置由於通道短且流動阻力低，因此適合於高粘度的原料的混煉。
使用第三實施方式的混煉裝置，交替地賦予剪切作用與伸長作用來對包含導電性填料與熱塑性彈性體的原料進行混煉而製造導電性複合材料。
在導電性複合材料的製造中，朝將相對於螺杆有效長度(L/D)48的混煉部12的有效長度(L/D)設定成8的第一擠出機2中，供給作為導電性填料的多層碳納米管(CNT)、及作為熱塑性彈性體的氫化苯乙烯系熱塑性彈性體(SEBS)這兩種材料，並預先進行混煉，由此生成熔融狀態的材料。然後，將所述熔融狀態的材料作為第二擠出機3的原料，從第一擠出機2連續地供給至第二擠出機3中來製造導電性複合材料。
將所述第二擠出機3所包括的螺杆21等的規格設定為如下。
螺杆直徑(外徑)：48mm
螺杆有效長度(L/D)：6.25~18.75
螺杆轉速：200rpm、300rpm、400rpm、500rpm、600rpm或1000rpm
原料供給量：10kg/小時
滾筒設定溫度：250℃
入口、出口及通道本體的截面形狀：直徑4mm的圓形
通道的通過次數(重複次數)：2次、6次或12次
原料中的CNT濃度：1wt%(重量百分比)
使用所述混煉裝置製造導電性複合材料，並依據日本工業標準(Japanese Industrial Standards，JIS)K 7194測定所獲得的導電性複合材料的導電率。將結果示於表1中。
使用熱壓裝置，在以下的條件下製作導電率測定用的三個試驗片。使用低電阻的電阻率計，對各試驗片測定五處的導電率。由於從一個試驗片算出五個電阻率，因此算出十五個電阻率。將對所述十五個電阻率進行平均所得的值設為導電率。
製作條件：溫度260℃、按壓壓力49MPa
試驗片：長度80mm、寬度50mm、厚度0.5mm
如表1及圖29的圖表所示，不論螺杆的轉速，均可製造導電率(導電性)高的導電性複合材料。另外，當將螺杆的轉速設為1000rpm(旋轉/分鐘)時，不論原料通過通道的通過次數，均可獲得導電率高的導電性複合材料。因此，可以說在製造具有高的導電率(導電性)的導電性複合材料時，優選將螺杆的轉速設為1000rpm左右。但是，若將對包含1wt%的CNT與99wt%的SEBS的原料進行混煉的螺杆的轉速設為1000rpm，則在混煉處理時原料溫度變得過高，成為導致導電性複合材料的強度的下降等的原因。因此，當將CNT與SEBS用作原料時，優選將對原料進行混煉的螺杆的轉速設為600rpm以下。
如上所述，導電性複合材料的導電率不受螺杆的轉速影響，因此即便將螺杆的轉速設為600rpm以下，也可以獲得具有高的導電率的導電性複合材料。但是，若將螺杆的轉速設為200rpm~600rpm左右，則如圖29所示，已明確所獲得的導電性複合材料的導電率根據原料通過通道的次數而不同。即，已知若將螺杆的
轉速設為200rpm~600rpm左右，則導電性複合材料的導電率受到通道的通過次數影響。
本實施例中所使用的通道的入口、出口及通道本體為具有圓形的截面形狀的孔，且形成為內徑為直徑4mm的圓形的混煉裝置可使熔融狀態的原料順利地通過通道。但是，通道的入口、出口及通道本體的孔形成為內徑為直徑2mm的圓形的混煉裝置無法使原料順利地通過通道。因此，當通道的入口、出口及通道本體將截面形狀設為圓形時，優選直徑為2mm以上，更優選直徑為3mm以上，進而更優選直徑為4mm以上。
[實施例2]
使用與實施例1相同的混煉裝置，將螺杆轉速固定成400rpm，將通道的通過次數設為4次、8次及10次來製造導電性複合材料，並以與實施例1相同的方式測定所獲得的導電性複合材料的導電率。
在表2及圖30的圖表中，一併表示實施例1與實施例2中所獲得的導電性複合材料的導電率的測定結果。通過將通道的
通過次數從2次增加至4次，所獲得的導電性複合材料的導電率急劇地提高。可認為其原因在於：通過增加通道的通過次數，SEBS中的CNT的分散性提高。根據此結果，可以說為了獲得具有高的導電率的導電性複合材料，通道的通過次數優選2次以上，更優選3次以上，進而更優選4次以上。
另外，通過將通道的通過次數從10次增加至12次，所獲得的導電性複合材料的導電性下降。可認為其原因在於：增加通道的通過次數會導致已分散在SEBS中的CNT的作為導電性填料的功能下降。根據此結果，可以說為了獲得導電率高的導電性複合材料，優選將通道的通過次數設為16次以下，更優選設為11次以下，進而更優選設為10次以下。
如上所述，已知本發明的製造方法中，原料通過通道的次數會對CNT的分散性及導電性填料的導電功能造成影響。可以說為了在維持CNT的作為導電性填料的功能的狀態下使CNT高度分散在SEBS中，而製造導電率高的導電性複合材料，通道的通過次數優選3次以上、11次以下，更優選4次以上、10次以下。
[實施例3]
將與實施例1相同的混煉裝置的螺杆轉速固定成400rpm，使通道的通過次數及材料中的CNT濃度如以下那樣變化來製造導電性複合材料，並測定導電率。將結果示於表3中。
通道的通過次數：4次、6次、8次、10次、12次
材料中的CNT濃度：0.50wt%、0.75wt%、1.0wt%、1.25wt%、
1.5wt%、2.0wt%、3.0wt%
如表3及圖31的圖表所示，當將材料中的CNT濃度設為0.75wt%以上時，通過將通道的通過次數設為4次以上，可獲得導電率高的導電性複合材料。但是，當將材料中的CNT濃度設為0.50wt%時，通道的通過次數為4次的導電性複合材料與通道的通過次數為6次的導電性複合材料相比，導電率顯著地降低。根據此結果，就使用CNT濃度低的材料穩定地製造導電率高的導電性複合材料的觀點而言，可以說通道的通過次數優選5次以上，更優選6次以上。
[實施例4]
將實施例1及實施例2的混煉裝置的螺杆轉速固定成400rpm，將通道的通過次數設為2次、4次、6次、8次、10次及12次，並依據JIS K 6251測定所獲得的導電性複合材料的拉伸強度。將結果示於表4中。
利用作為與導電率試驗片相同的方法的使用熱壓裝置的方法，製作裁剪成試驗片形狀的片材。將形狀設為啞鈴狀3號形。拉伸試驗是使用萬能試驗機(島津製作所(股份)製造的精密萬能試驗機(Autograph)AG-50kN型)，將十字頭速度(crosshead speed)設為100mm/min，施加負荷直至試驗片斷裂為止。根據以下的計算式來算出拉伸強度。
F=P/W×D
F：強度(MPa)
P：破壞負荷(MPa)
W：試驗片的寬度(mm)
D：試驗片的厚度(mm)
如表4及圖32所示，通道的通過次數為6次、8次及10
次的導電性複合材料的拉伸強度為大致相同的程度，在通道的通過次數為12次的導電性複合材料中拉伸強度下降。根據此結果，就提高導電性複合材料的拉伸強度的觀點而言，可以說通道的通過次數優選11次以下，更優選10次以下。
[實施例5]
使用第四實施方式的混煉裝置代替第三實施方式的混煉裝置對原料進行混煉來製造導電性複合材料，並測定所獲得的導電性複合材料的導電率。將使用第四實施方式的混煉裝置的實施例5的結果與使用第三實施方式的混煉裝置的實施例1的結果示於表5中。
將第二擠出機3所包括的螺杆21等的規格設定為如下。
螺杆直徑(外徑)：36mm
螺杆有效長度(L/D)：12.5
螺杆轉速：400rpm、500rpm、600rpm
原料供給量：10kg/小時
滾筒設定溫度：250℃
入口及出口的形狀：直徑4mm的圓形
通道的通過次數(重複次數)：6次
原料中的CNT濃度：1wt%
圖33中表示通過實施例1及實施例5的製造方法所獲得的導電性複合材料的導電率。如此圖及表5所示，通過使用第三實施方式的混煉裝置，與第四實施方式的混煉裝置相比，可獲得導電率更高的導電性複合材料。根據此結果，就製造具備高的導電性的導電性複合材料的觀點而言，可以說優選使用包括第三實施方式的混煉裝置的結構，即，在經由障壁部而鄰接的搬送部中的基端側的搬送部中設置有入口，在前端側的搬送部中設置有出口，將入口與出口連通的通道橫跨障壁部來設置，原料在搬送部中被從螺杆本體的基端朝前端搬送，在通道內從螺杆本體的基端朝前端流通的結構的混煉裝置。
[實施例6]
僅在將第二擠出機3所包括的螺杆21等的規格中的入口、出口及通道本體的截面形狀設為直徑(內徑)2mm的圓形的結構中，使用與實施例1中所使用的混煉裝置不同的混煉裝置，將重複次
數設為6次來製造導電性複合材料，並依據JIS K 7194測定所獲得的導電性複合材料的導電率。在表6中，一併表示將通道的截面形狀設為直徑2mm的圓形的實施例6的結果、及將通道的截面形狀設為直徑4mm的圓形的實施例1的重複次數6次的結果。
如表6及圖34所示，實施例6與實施例5同樣地獲得了導電率比通過實施例1所獲得的導電性複合材料略低的導電性複合材料。可認為此結果的原因在於：在螺杆直徑為48mm的混煉裝置中，若將通道截面的內徑設為2mm，則相對於螺杆直徑的內徑狹小，因此樹脂變得難以進入通道內，而且在障壁部前積存許多樹脂，壓力上升且為熔融狀態的樹脂原料越過障壁部。根據此結果，可以說在螺杆直徑為30mm~50mm左右的混煉裝置中，通道的入口、出口及通道本體的內徑(截面圓形的直徑)優選3mm
以上、5mm以下左右。
根據實施例5及實施例6的結果，通道的入口與出口設置在相同的搬送部中的第四實施方式的混煉裝置與通道的入口與出口設置在經由障壁部而鄰接的不同的搬送部中的第三實施方式的混煉裝置相比，所製造的導電性複合材料的導電率欠佳。可認為其原因在於：對以越過障壁部的形態侵入障壁部與筒部壁面的間隙中的導電性填料施加過度的剪切力，導電性填料無法維持呈纖維狀地長長地連接的狀態，而無法顯現導電性。另外，若原料浸入障壁部與筒部壁面的間隙中，則也存在對原料中的樹脂(熱塑性彈性體)施加過度的剪切力而導致剪切發熱，樹脂自身劣化的可能性。因此，就製造拉伸強度及導電率良好的導電性複合材料的觀點而言，優選使用原料通過通道後在搬送部間移動的第三實施方式的混煉裝置。
[比較例1]
使用專利文獻2(日本專利特開2008-266577號公報)中記載的批次式的混煉裝置，由包含CNT濃度為1.25wt%、2.5wt%及5.0wt%的CNT與SEBS的材料製造導電性複合材料，並測定導電率。將其測定結果與實施例3的重複次數6次的結果一併示於表7中。
如表7及圖35所示，比較例1的導電性複合材料與CNT濃度為相同程度的實施例3的導電性複合材料相比，導電率低。根據本發明的製造方法，可降低為了製成導電率高的導電性複合材料而需要的CNT的調配量。
另外，根據圖33及圖35的圖表，使用螺杆直徑為36mm的混煉裝置所製造的實施例5的導電性複合材料雖然導電率比使用螺杆直徑為48mm的混煉裝置所製造的實施例3的導電性複合材料略低，但在與比較例1的批次式的混煉裝置的比較中具備足夠高的導電率。根據此結果，可以說若混煉裝置的螺杆直徑(外徑)為30mm以上、50mm以下的範圍，則可獲得具備同等的導電率的導電性複合材料。
3:第二擠出機
20:滾筒
21:螺杆
31:滾筒元件
32:貫穿孔
34:供給口
35:冷媒通道
36a:吐出口
37:螺杆本體
38:旋轉軸
39:筒體
40:第一軸部
41:第二軸部
42:接頭部
43:止動部
44:第一軸環
51:第二軸環
52:固定螺釘
81:搬送部
82:障壁部
88:通道
89:壁面
91:入口
92:出口
93:通道本體
O1:軸線
Claims (3)
- 一種導電性複合材料的混煉方法，其在擠出機中連續地吐出通過利用螺杆對原料進行混煉所生成的混煉物，所述螺杆具有以沿著原料的搬送方向的直線狀的軸線為中心進行旋轉的螺杆本體，在所述螺杆本體的內部，設置有從在所述螺杆本體的外周面上開口的入口流入的所述原料進行流通的通道，多個搬送所述原料的搬送部與多個限制所述原料的搬送的障壁部從所述螺杆本體的基端朝向前端，在軸方向上交替地並列配置，在經由所述障壁部而鄰接的兩個所述搬送部中，配置在基端側的所述搬送部中設置有所述入口，配置在前端側的所述搬送部中設置有出口，將所述入口與所述出口連通的所述通道橫跨所述障壁部來設置，沿著所述螺杆本體的外周面被搬送的所述原料通過設置在所述螺杆本體中的限制所述原料的搬送的所述障壁部來限制在搬送所述原料的所述搬送部中的搬送，由此提高壓力，使所述壓力提高的在所述基端側的所述搬送部的原料從所述入口導入所述通道中，在連續地吐出所述混煉物的期間內，在所述擠出機中，沿著所述螺杆本體的外周面被搬送的所述原料在所述通道中流通後，經由設置在所述螺杆本體的外周面上的出口而導入經由所述障壁部而鄰接的兩個所述搬送部中配置在所述基端側的所述搬送部， 在所述導電性複合材料的混煉方法中，所述原料含有導電性填料與熱塑性彈性體，所述原料在多個所述搬送部中被從配置在所述螺杆本體的所述基端側的所述搬送部朝配置在所述螺杆本體的所述前端側的所述搬送部搬送，在所述通道內從所述螺杆本體的所述基端朝所述前端流通，所述螺杆本體的轉速是每一分鐘200次以上、500次以下，且所述原料在作為所述混煉物而被吐出之前，在所述通道內通過的次數為4次以上、10次以下，所述導電性填料含有碳納米管，所述導電性複合材料中的所述碳納米管的含量為0.75wt%~3wt%。
- 如申請專利範圍第1項所述的導電性複合材料的混煉方法，其中，所述入口、所述出口及所述通道是具有圓形的截面形狀的孔，內徑為2mm以上、且未滿8mm。
- 如申請專利範圍第1項所述的導電性複合材料的混煉方法，其中，所述熱塑性彈性體是氫化苯乙烯‧丁二烯系熱塑性彈性體。
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