TWI623130B - 鋰離子電池、具有摻雜之鋰離子電池電極結構及其製造方法 - Google Patents
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Abstract
本發明揭露一種鋰離子電池及其電極結構,鋰離子電池電極結構包括:一金屬箔、及一半導體奈米線陣列,其中半導體奈米線陣列形成於該金屬箔上,且半導體奈米線陣列摻雜有摻質。
Description
本發明係有關鋰離子電池電極結構,尤其是指具有摻雜之鋰離子電池電極結構。
鋰離子電池(Lithium ion battery)是目前能量密度最高的二次電池,而且沒有記憶效應,早期由於價格較高,只能應用在高單價而且體積小的電子產品上,例如:手機、筆記型電腦、醫療器材等,但是近年來由於技術成熟,價格降低,應用的範圍愈來愈廣,甚至可以使用在汽車上,成為未來最有潛力的二次電池。商業用鋰離子電池通常採用石墨作為陽極材料,但石墨的理想充放電重量電量密度僅有372mAh/g。此外,鋰離子電池在充電時,鋰金屬表面往往會有樹枝狀鋰結晶(dendrites)形成,其將導致刺穿電池隔離膜(separator)且造成電池短路。
近來,矽被用來作為鋰離子電池的陽極材料,因為其具有低放電電位以及較高的理想充電電容(4200mAh/g)。也就是說,以矽作為陽極材料的鋰離子電池的充電電容相較於以石墨作為陽極材料的鋰離子電池具有的充電電容超過十倍以上。然而,以矽作為陽極材料的鋰離子電池在充放電時,矽的體積會產生大於400%的收縮膨脹,使得矽薄膜或矽微粒從基板剝落造成電容損失。電容的損失可藉由散布碳材料於矽基材,以緩和矽體積變化並維持剝落的矽微粒間的的供電連續。然而,合成物中的碳含量必需超過50wt%,從而降低電池電容。
另一方面,以矽奈米線作為鋰離子電池的陽極材料可緩和矽體積所造成的剝落情形,然而,矽奈米線仍有很大的初次不可逆電容,第一次充電後就會損失許多的電容量,且電容量會隨著充放電次數的增加而急遽減少。
有鑑於上述問題,本發明提供一種鋰離子電池電極結構,藉由摻雜高濃度的摻質,而不需要導電黏著材料(conductive combiner)或導電填充材料(conductive filler),即可增加半導體奈米線陣列的導電度與電子濃度。
本發明之一目的係在提供一種鋰離子電池電極結構,包括:一金屬箔、及一半導體奈米線陣列,其中半導體奈米線陣列形成於該金屬箔上,且半導體奈米線陣列摻雜有摻質。
由於本發明的鋰離子電池的電極結構提升了半導體奈米線陣列的導電能力與增加了電子濃度,因此增進了鋰離子電池電極結構的效能。此外。由於半導體奈米線陣列本身為一維結構,其具有較大的表面積,能讓鋰離子的遷入遷出速度增快,並可釋放體積變化時所產生的應力,因此更能夠呈現極佳的電容保持率。
為進一步說明各實施例,本發明乃提供有圖式。此些圖式乃為本發明揭露內容之一部分,其主要係用以說明實施例,並可配合說明書之相關描述來解釋實施例的運作原理。配合參考這些內容,本領域具有通常知識者應能理解其他可能的實施方式以及本發明之優點。圖中的元件並未按比例繪製,
而類似的元件符號通常用來表示類似的元件。
首先請參考第1A至1B圖,第1A圖與第1B圖分別顯示依據本發明一實施例之鋰離子電池電極結構及鋰離子電池之示意圖。如第1A至1B圖所示,鋰離子電池電極結構10可以是鋰離子電池100的陽極或陰極結構,所述鋰離子電池100一般來說包括上下兩個蓋體(cover)101、102,兩蓋體之間依序可為陽極(anode)10'、隔離膜(separator)103、陰極(cathode)105、不鏽鋼保護層(stainless steel)107、一彈簧層(spring)109、及電解液(圖未示)。本實施例之鋰離子電池電極結構10特別是指陽極10',而陰極105則為鋰箔。
根據一實施例,鋰離子電池100的兩個蓋體101、102互相相對並形成一容置空間(未標示)。陽極10'設置於容置空間中並鄰近於蓋體101。陰極105設置於容置空間中並鄰近於蓋體102。隔離膜103設置於容置空間中並介於陽極10'與陰極105之間。不鏽鋼保護層107設置於容置空間中並介於陰極105與蓋體102之間。彈簧層109設置於容置空間中並介於不鏽鋼保護層107與蓋體102之間。電解液填充於容置空間中。根據一實施例,鋰離子電池電極結構10包括一金屬箔11、及一半導體奈米線陣列13,其中半導體奈米線陣列13係以化學氣相沈積法形成於金屬箔11上,且半導體奈米線陣列13摻雜有高濃度的摻質,摻雜的方式可為臨場(in-situ)、離子佈植或擴散,然不以此為限。
根據一實施例,金屬箔11的材料可為鈦、鈷、鎳、銅、鉬、鉑、鎢、金、銀或不鏽鋼其中之一或合金。半導體奈米線陣列13可為矽奈米線陣列或矽鍺奈米線陣列。此外,摻質可為n型或p型元素,如:磷、砷、銻、鉍、硼、鋁、鎵或銦,
且摻質的濃度大於1019cm-3,然不限於此。
為了進一步說明鋰離子電池電極結構之製程步驟,請參考第2~3圖。其中第2圖為依據本發明一實施例之鋰離子電池電極結構之製程示意圖,第3圖為依據本發明另一實施例之鋰離子電池電極結構之製程示意圖。如第2圖所示,此實施例舉以摻雜高濃度磷的矽奈米線陣列作為鋰離子電池陽極20的例子,首先,備置一金屬箔21,此金屬箔21作為一基板,金屬箔21的材料可為鈦、鈷、鎳、鋁、銅、鉬、鉑、鎢、金、銀或不鏽鋼其中之一或合金。接著,在金屬箔21上鍍一層金屬薄膜22,此金屬薄膜22作為成長矽奈米線陣列的觸媒(catalyst)。根據一實施例,金屬薄膜22是以電子槍(e-gun)熱蒸鍍或離子濺鍍法鍍在金屬箔21上。金屬薄膜22的材料可為金(Au)、鉑、銀、鐵、鋁或鎳等,其厚度介於10~100奈米(nm)之間,然不以此為限。
在鍍完金屬薄膜22之後,將鍍有金屬薄膜22之金屬箔21置於化學氣相沈積系統(Chemical Vapor Deposition System,CVD)中,較佳地可為低壓化學氣相沈積系統,然不以此為限。並於系統中通入第一反應氣體24,以形成未摻雜的奈米線陣列。根據一實施例,低壓化學氣相沈積系統的操作溫度約為攝氏470~550度、操作時間為30~35分鐘、操作壓力為20~50Torr之間、以及通入的第一反應氣體24為5~20%的矽烷(SiH4)混合於N2中,其流量為700~850sccm,然不以此為限。
接著,在低壓化學氣相沈積系統中通入第二反應氣體25,第二反應氣體25作為摻雜氣體(doping gas),以形成摻雜的矽奈米線陣列23。根據一實施例,通入的第二反應氣體為1~3%的磷化氫(PH3)混合於N2中,其流量為5~20sccm,以形成摻
雜磷的矽奈米線陣列23。
根據一實施例,第一氣體24與第二氣體25可以臨場或離子佈植或擴散等摻雜的方式成長大面積的摻雜磷的矽奈米線陣列23。
根據另一實施例,摻雜硼的矽奈米線陣列亦可以上述方式形成,不同的是將第二反應氣體25替換為15~25ppm的硼化氫(B2H6)混合於H2中,其流量為40~60sccm,以形成摻雜硼的矽奈米線陣列。
如第3圖所示,此實施例舉以摻雜高濃度磷的矽鍺奈米線陣列作為鋰離子電池陽極30的例子,製作鋰離子電池陽極30與製作鋰離子電池陽極20的過程大致相同,兩者的差異在於,製作鋰離子電池陽極30的化學氣相沈積系統的反應氣體包括矽烷(SiH4)34、鍺烷(GeH4)35、及磷化氫(PH3)36,其流量分別為400~1000sccm、24~80sccm、及10~50sccm。此外,化學氣相沈積系統的操作溫度約為攝氏300~400度、操作壓力約為20~40Torr。類似地,以臨場等摻雜方式成長大面積的摻雜磷的矽鍺奈米線陣列33於金屬箔31表面。
根據另一實施例,金屬薄膜可以金屬粒子取代,其方法為在金屬箔31表面先上一層黏合劑310,接著在黏合劑310表面塗布一層金屬粒子32。根據一實施例,黏合劑310的材料可為多聚賴胺酸(poly-L-lysine),然不限於此。金屬粒子32的材料可為金、鉑、銀、鐵、鋁或鎳等,其直徑介於10~20奈米(nm)之間,然不以此為限。
根據另一實施例,摻雜硼的矽鍺奈米線陣列亦可以上述方式形成,不同的是將反應氣體中的磷化氫(PH3)36替換為15~25ppm的硼化氫(B2H6)混合於H2中,其流量為40~60sccm,
以形成摻雜硼的矽鍺奈米線陣列。
更具體地來說,以矽奈米線陣列或矽鍺奈米線陣列作為鋰離子電池陽極結構透過摻雜高濃度的磷或硼,而不需要添加導電黏著材料(conductive combiner)或導電填充材料(conductive filler),即可增加半導體奈米線陣列的導電度與電子濃度。
請參考第4A至4B圖,第4A圖及第4B分別為依據本發明一實施例之鋰離子電池電極結構之矽奈米線陣列及矽鍺奈米線陣列之掃描式電子顯微鏡影像圖。
另外,請參考第5(a)至5(b)圖。第5(a)及5(b)圖分別為依據本發明一實施例以低電流0.2C分別對有摻雜及未摻雜的鋰離子電池充放電之電容量與庫侖效率隨充放電次數之特性曲線圖。如第5(a)圖所示,隨充放電次數的電容量變化曲線可觀察到,有摻雜的鋰離子電池相較於未摻雜的鋰離子電池具有較高的電容量,且在一開始充放電時具有較少的不可逆電容損失。如第5(b)圖所示,有摻雜的鋰離子電池相較於未摻雜的鋰離子電池具有較高的庫侖效率。
請參考第6(a)至6(b)圖。第6(a)及6(b)圖分別為依據本發明一實施例以高電流2C分別對有摻雜及未摻雜的鋰離子電池充放電之電容量與庫侖效率隨充放電次數之特性曲線圖。如第6(a)圖所示,隨充放電次數的電容量變化曲線可觀察到,有摻雜的鋰離子電池相較於未摻雜的鋰離子電池具有較高的電容量,且在一開始充放電時具有較少的不可逆電容損失。如第6(b)圖所示,有摻雜的鋰離子電池相較於未摻雜的鋰離子電池具有較高的庫侖效率。
第7A圖為依據本發明一實施例之以低電流0.5C分別對
有摻雜及未摻雜的鋰離子電池充放電之電容保持率隨充放電次數之特性曲線圖。如第7A圖所示,有摻雜的鋰離子電池相較於未摻雜的鋰離子電池電容保持率較佳。
第7B圖為依據本發明一實施例之以不同電流分別對有摻雜及未摻雜的鋰離子電池充放電之電容保持率於不同放電比率下隨充放電次數之特性曲線圖。如第7B圖所示,有摻雜的鋰離子電池相較於未摻雜的鋰離子電池電容保持率較佳,尤其在高放電電流2C及5C下,有摻雜的鋰離子電池呈現極佳的電容保持率。
綜合上述,以上實施例所述的鋰離子電池電極結構,透過高濃度的摻雜來降低鋰離子與矽奈米線(或矽鍺奈米線)交互作用的能障(energy barrier),也就是為有效電荷轉移(charge transfer)提供了較佳的電性連接,因此更能確保矽奈米線(或矽鍺奈米線)穩定的結構與電容保持率,進而延長鋰離子在充放電時的循環壽命。
以上敍述依據本發明多個不同實施例,其中各項特徵可以單一或不同結合方式實施。因此,本發明實施方式之揭露為闡明本發明原則之具體實施例,應不拘限本發明於所揭示的實施例。進一步言之,先前敍述及其附圖僅為本發明示範之用,並不受其限囿。其他元件之變化或組合皆可能,且不悖于本發明之精神與範圍。
100‧‧‧鋰離子電池
101、102‧‧‧蓋體
10'‧‧‧陽極
103‧‧‧隔離膜
105‧‧‧陰極
107‧‧‧保護層
109‧‧‧彈簧層
10、20、30‧‧‧鋰離子電池電極結構
11、21、31‧‧‧金屬箔
310‧‧‧黏合劑
22‧‧‧金屬薄膜
32‧‧‧金屬粒子
13、23、33‧‧‧半導體奈米線陣列
24、25、34、35、36‧‧‧反應氣體
第1A圖為依據本發明一實施例之鋰離子電池電極結構之示意圖。
第1B圖為依據本發明一實施例之鋰電池之示意圖。
第2圖為依據本發明一實施例之鋰離子電池電極結構之製程示意圖。
第3圖為依據本發明一實施例之鋰離子電池電極結構之製成示意圖。
第4A圖為依據本發明一實施例之鋰離子電池電極結構之矽奈米線陣列之掃描式電子顯微鏡影像圖。
第4B圖為依據本發明一實施例之鋰離子電池電極結構之矽鍺奈米線陣列之掃描式電子顯微鏡影像圖。
第5(a)及5(b)圖圖為依據本發明一實施例之鋰離子電池電極結構之電容量與庫侖效率隨充放電次數之特性曲線圖。
第6(a)及6(b)圖為依據本發明一實施例之鋰離子電池電極結構之電容量與庫侖效率隨充放電次數之特性曲線圖。
第7A圖為依據本發明一實施例之鋰離子電池電極結構之電容保持率隨充放電次數之特性曲線圖。
第7B圖為依據本發明一實施例之鋰離子電池電極結構之電容保持率於不同放電比率下隨充放電次數之特性曲線圖。
Claims (15)
- 一種鋰離子電池電極結構,包括:一金屬基板;以及一半導體奈米線陣列,直接成長於該金屬基板上;其中,該半導體奈米線陣列包括經重掺雜的矽鍺奈米線,且於高放電電流2C下,該鋰離子電池電極結構可經歷200個充放電循環而保持97%以上的庫侖效率。
- 如申請專利範圍第1項之鋰離子電池電極結構,其中該重掺雜的摻質為n型元素。
- 如申請專利範圍第2項之鋰離子電池電極結構,其中該n型元素為磷、砷或銻。
- 如申請專利範圍第1項之鋰離子電池電極結構,其中該重掺雜的摻質為p型元素。
- 如申請專利範圍第4項之鋰離子電池電極結構,其中該p型元素為硼、鋁、鎵或銦。
- 如申請專利範圍第1項之鋰離子電池電極結構,其中該金屬基板係一金屬箔或一金屬薄膜。
- 如申請專利範圍第6項之鋰離子電池電極結構,其中該金屬箔與該金屬薄膜的材料為鈦、鈷、鎳、鋁、銅、鉬、鉑、鎢、金、銀或不鏽鋼其中之一或其合金。
- 如申請專利範圍第1項之鋰離子電池電極結構,其中該重掺雜的摻質濃度大於1019cm-3。
- 如申請專利範圍第1項之鋰離子電池電極結構,其中該半導體奈米線陣列更包括經重掺雜的矽奈米線。
- 一種製造鋰離子電池電極結構之方法,包括:備置一金屬基板;於該金屬基板上設置一奈米觸媒;將設置有該奈米觸媒之該金屬基板置於一化學氣相沈積系統中並通入一第一反應氣體與一第二反應氣體,其中該第一反應氣體之流量至少大於該第二反應氣體之流量的10倍以上且該第一反應氣體與該第二反應氣體於20~50Torr的壓力下進行反應;以及形成一半導體奈米線陣列於該金屬基板,其中該第一反應氣體包括含矽氣體,該第二反應氣體包括p型氣體或n型氣體,該半導體奈米線陣列包括一重掺雜矽鍺奈米線陣列或一重掺雜矽奈米線陣列。
- 如申請專利範圍第10項之製造鋰離子電池電極結構之方法,其中該第一反應氣體包括矽烷與惰性氣體的混合氣體。
- 如申請專利範圍第10項之製造鋰離子電池電極結構之方法,其中該第一反應氣體包括未混合的矽烷與鍺烷,且該矽烷之流量至少為該鍺烷之流量的5倍。
- 如申請專利範圍第10項之製造鋰離子電池電極結構之方法,其中該第二反應氣體包括硼化氫與氫氣的混合氣體。
- 如申請專利範圍第10項之製造鋰離子電池電極結構之方法,其中該第二反應氣體包括磷化氫與氮氣的混合氣體。
- 一種鋰離子電池,包括:一第一蓋體;一第二蓋體,與該第一蓋體互相對應並形成一容置空間;一陽極,設置於該容置空間中並鄰近於該第一蓋體;一陰極,設置於該容置空間中並鄰近於該第二蓋體;一隔離膜,設置於該容置空間中並介於該陽極與該陰極之間;及一電解液,填充於該容置空間中;其中,該陽極包括:如申請專利範圍第1至9項中任一項之鋰離子電池電極結構。
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Title |
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Mike, http://www.macuknow.com/node/1289,2011年10月28日 * |
Mike, http://www.macuknow.com/node/1289,2011年10月28日。 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
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TW201421782A (zh) | 2014-06-01 |
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