TW202409153A - 聚醯胺醯亞胺膜、包含該聚醯胺醯亞胺膜的光學多層結構體及包含該光學多層結構體的顯示器用覆蓋窗 - Google Patents

聚醯胺醯亞胺膜、包含該聚醯胺醯亞胺膜的光學多層結構體及包含該光學多層結構體的顯示器用覆蓋窗 Download PDF

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Abstract

本發明涉及一種包含苯並***系紫外線阻隔劑的聚醯胺醯亞胺膜、包括該聚醯胺醯亞胺膜的光學多層結構體以及顯示器用覆蓋窗。根據一個具體實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜具有優異的長時間紫外線耐候性，同時具有低霧度和低黃色指數，而且具有高模數，因此可以同時實現優異的光學特性和機械特性。

Description

聚醯胺醯亞胺膜、包含該聚醯胺醯亞胺膜的光學多層結構體及包含該光學多層結構體的顯示器用覆蓋窗
本發明涉及一種包含苯並***系（benzotriazole-based）紫外線阻隔劑（UV blocker）的聚醯胺醯亞胺膜及包括該聚醯胺醯亞胺膜的光學多層結構體。
一般而言，聚醯亞胺系（polyimide-based）樹脂具有優異的機械特性和熱特性，因此應用於包括用於形成電路和器件的絕緣基材領域在內的各種領域。近年來，正在利用這種特性進行用聚合物材料代替顯示器用覆蓋玻璃的研究和開發。
但是，聚醯亞胺系樹脂可能由於在聚合過程中在芳環之間形成電荷轉移錯合物（charge transfer complex）而呈現棕色或黃色，導致可見光區域中的透光率降低，因此難以應用於顯示器材料。
因此，為了在顯示器中利用聚醯亞胺系樹脂，需要優異的光學特性和機械特性。特別地，由於暴露於環境中的顯示器覆蓋窗的性質，為了改善膜的紫外線耐候性（weather resistance），重要的是藉由調節為使得可見光區域中的透光率高且短波長區域中的透光率低來降低覆蓋窗的色差變化率。
換言之，在可見光區域中具有高透光率的聚醯亞胺膜，在約400奈米以下的短波長區域中也具有高透光率，因此在暴露於紫外線的情況下，在包括聚醯亞胺膜的顯示器下方的層疊結構中存在發生紫外線引起的損傷的問題。為了解決這種問題，曾嘗試使用一些紫外線吸收劑或紫外線穩定劑，但由於聚醯亞胺係在高溫下加工，不僅難以使用添加劑，即使使用添加劑也具有黃色指數增加的局限性。
要解決的技術問題
一個具體實施態樣的目的在於提供一種聚醯胺醯亞胺膜，所述聚醯胺醯亞胺膜包含紫外線阻隔劑，所述聚醯胺醯亞胺膜被調節為在可見光區域中具有高透光率且在短波長區域中具有低透光率，從而具有高紫外線耐候性、低黃色指數和高機械物理性能（模數）。
另一個具體實施態樣的目的在於提供一種光學多層結構體，所述光學多層結構體包括：根據所述一個具體實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜；以及形成在所述聚醯胺醯亞胺膜上的硬塗層。
另一個具體實施態樣的目的在於提供一種顯示器用覆蓋窗，所述顯示器用覆蓋窗包括根據所述一個具體實施態樣的光學多層結構體。 技術方案
在一個一般方案中，提供一種具有優異的紫外線耐候性的同時具有優異的霧度、黃色指數等光學物理性能和模數等機械物理性能的聚醯胺醯亞胺膜，具體地，所述聚醯胺醯亞胺膜包含：聚醯胺醯亞胺樹脂，其包含衍生自二酐、芳香族二胺和芳香族二醯氯（aromatic diacid dichloride）的單元；以及紫外線阻隔劑，其包含苯並***系化合物。
在一個一般方案中，提供一種光學多層結構體，所述光學多層結構體包括：根據所述一個具體實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜；以及硬塗層，其形成在所述聚醯胺醯亞胺膜上。
在一個一般方案中，提供一種顯示器用覆蓋窗，所述顯示器用覆蓋窗包括根據所述一個具體實施態樣的光學多層結構體。 有益效果
本發明涉及一種包含苯並***系紫外線阻隔劑的聚醯胺醯亞胺膜以及包括該聚醯胺醯亞胺膜的光學多層結構體和顯示器用覆蓋窗。根據一個具體實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜具有優異的長時間紫外線耐候性，同時具有低霧度和低黃色指數，而且具有高模數，因此可以同時實現優異的光學特性和機械特性。
本說明書中記載的實施態樣可以變形為各種其它形式，根據一個具體實施態樣的技術並不限定於以下說明的例示性實施態樣。此外，在說明書全文中，除非另有相反的特別記載，否則「包含」或「包括」某構成要素，是指還可以包含其它構成要素，而不是排除其它構成要素。
在本說明書中使用的數值範圍包括下限值和上限值以及該範圍內的所有值、從所界定之範圍的形式和寬度由邏輯上得出的增量、其中界定的所有值、和以彼此不同的形式界定的數值範圍的上限和下限的所有可能的組合。作為一個實例，當組成的含量界定為10至80%或20至50%時，應解釋為10至50%或50至80%的數值範圍也記載於本說明書中。除非本說明書中另有特別定義，否則由於實驗誤差或值的四捨五入而可能產生的數值範圍外的值也包括在定義的數值範圍內。
以下，除非本說明書中另有特別定義，否則「約」可視為明確示出的值的30%、25%、20%、15%、10%或5%以內的值。
以下，除非本說明書中另有特別定義，否則「其組合」可以表示組成物的混合或共聚。
以下，除非本說明書中另有特別定義，否則「A及／或B」可以表示同時包含A和B的情況，也可以表示選擇A和B中的一種的情況。
以下，除非本說明書中另有特別定義，否則「聚合物」可以包含寡聚物（oligomer）和聚合物（polymer），其結構可以包含衍生自低分子量分子的多個重複單元。在一個實施態樣中，聚合物可以是交替（alternating）共聚物、嵌段（block）共聚物、隨機（random）共聚物、接枝（graft）共聚物、梯度（gradient）共聚物、分支（branched）共聚物、交聯（crosslinked）共聚物或包含其全部的共聚物（例如，包含超過一種單體的聚合物）。在另一個一般方案中，聚合物可以是均聚物（homopolymer）（例如，包含一種單體的聚合物）。
以下，除非本說明書中另有特別定義，否則「聚醯胺酸」可以表示包含具有醯胺酸（amic acid）部分的結構單元的聚合物，「聚醯胺醯亞胺」可以表示包含具有醯胺部分和醯亞胺部分的結構單元的聚合物。
以下，除非本說明書中另有特別定義，否則「聚醯亞胺系」可以用作包括聚醯亞胺及／或聚醯胺醯亞胺的含義。
以下，除非本說明書中另有特別定義，否則「聚醯胺醯亞胺膜」可以是包含聚醯胺醯亞胺的膜。例如，具體地，可以藉由在二胺溶液中使二酐和二醯氯進行溶液聚合以製備聚醯胺酸，然後進行醯亞胺化來製備，或者可以藉由在使二醯氯和二胺反應以製備寡聚物後，使該寡聚物與二胺和二酐反應後進行醯亞胺化來製備。
以下，除非本說明書中另有特別定義，否則當描述層、膜、薄膜、區域、板等部分在另一部分「上」或「上面」時，這不僅包括「直接」在另一部分「上」的情況，而且還包括在其中間存在其它部分的情況。
以下，除非本說明書中另有特別定義，否則「經取代的」表示化合物中的氫原子被取代基取代，例如，所述取代基可以選自氘、鹵素原子（F、Br、Cl或I）、羥基、硝基、氰基、胺基、疊氮基、甲脒基、肼基、亞肼基、羰基、胺甲醯基、硫醇基、酯基、羧基或其鹽、磺酸基或其鹽、磷酸或其鹽、C 1-30烷基、C 2-30烯基、C 2-30炔基、C 6-30芳基、C 7-30芳基烷基、C 1-30烷氧基、C 1-20雜烷基、C 3-20雜芳基烷基、C 3-30環烷基、C 3-15環烯基、C 6-15環炔基、C 2-30雜環基和其組合。
為了在顯示器中利用聚醯亞胺系樹脂及／或聚醯亞胺系膜，需要優異的光學特性和機械特性。特別地，在根據面板結構暴露於環境中的顯示器覆蓋窗中，為了提高膜的紫外線耐候性，重要的是藉由調節為使得可見光區域中的透光率高且短波長區域中的透光率低來降低覆蓋窗的色差變化率。
為此，曾嘗試使用一些紫外線阻隔劑，但在聚醯亞胺系樹脂的情況下係藉由在約200℃以上的高溫下加工來製備，因此熱穩定性很重要，但難以使用適於聚醯亞胺系樹脂的添加劑，而且即使使用添加劑，也存在黃色指數增加及／或模數降低等局限性。
對此，在一個具體實施態樣中，藉由使用包含衍生自二酐、芳香族二胺和芳香族二醯氯的單元的聚醯胺醯亞胺樹脂以及苯並***化合物，而改善紫外線耐候性的同時改善霧度、黃色指數等光學特性和模數等機械物理性能。
具體地，一個具體實施態樣提供一種聚醯胺醯亞胺膜，所述聚醯胺醯亞胺膜包含：聚醯胺醯亞胺樹脂，其包含衍生自二酐、芳香族二胺和芳香族二醯氯的單元；以及紫外線阻隔劑，其包含苯並***系化合物。
在一個實施態樣中，所述苯並***系化合物只要是苯並***（C 6H 5N 3）或其衍生物化合物，則不作特別限定，但具體可以包含以下化合物A至化合物F中的任一種以上： （A） ；（B） ； （C） ；（D） ； （E） ；（F） 。
在根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜中，藉由組合使用上述苯並***系化合物與包含衍生自二酐、芳香族二胺和芳香族二醯氯的單元的聚醯胺醯亞胺樹脂，可以實現一個實施態樣中所期望的優異的紫外線耐候性，同時可以預防霧度、黃色指數、模數等的降低，這些都是以往使用紫外線阻隔劑時存在的局限性。
根據一個實施態樣的上述效果是藉由將根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺樹脂和包含苯並***系化合物（具體地，必須包含化合物A至化合物F中的任一種以上的化合物）的紫外線阻隔劑進行組合來實現的效果，並且是與現有的其它紫外線阻隔劑進行組合時無法實現的顯著效果。作為一個具體的實例，在組合使用包含二苯甲酮系（Benzophenone）化合物（例如，2,2',4,4'-四羥基二苯甲酮、2,2'-二羥基-4,4'-二甲氧基二苯甲酮等）的紫外線阻隔劑與根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺樹脂的情況下，與一個實施態樣的膜相比，紫外線引起的隨時間的色差變化率（ΔE）顯著增加，而且還表現出差的模數和黃色指數，因此不適合用於顯示面板。
具體地，根據一個實施態樣的苯並***系化合物可以包含以下化合物A至化合物C中的任一種以上。此外，更具體地，可以是以下化合物A至化合物C中的任一種以上。 （A） ；（B） ； （C） 。
在根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺樹脂中所包含的衍生自芳香族二胺的單元中，所述芳香族二胺可以是包含至少一個芳環的二胺，例如，可以是2,2-雙（3-胺基-4-羥基苯基）-六氟丙烷（2,2-bis(3-amino-4-hydroxyphenyl)-hexafluoropropane，6FAP）、對苯二胺（p-phenylenediamine，pPDA）、間苯二胺（m-phenylenediamine，mPDA）、對亞甲二苯胺（p-methylenedianiline，pMDA）或間亞甲二苯胺（m-methylenedianiline，mMDA）。
在一個實施態樣中，所述芳香族二胺可以包含氟系芳香族二胺（包含氟原子的芳香族二胺）。所述氟系芳香族二胺只要是包含氟原子的二胺化合物，則不受特別限制，例如，可以是以下任一種以上：2,2'-雙（三氟甲基）聯苯胺（2,2'-bis(trifluoromethyl)benzidine，TFMB）、2,2-雙[4-（4-胺基苯氧基）苯基]六氟丙烷（2,2-bis[4-(4-aminophenoxy)phenyl]hexafluoropropane，HFBAPP）、2,2-雙（4-胺基苯基）六氟丙烷（2,2-bis(4-aminophenyl)hexafluoropropane，BAHF）、2,2'-雙（三氟甲基）-4,4'-二胺基二苯醚（2,2'-bis(trifluoromethyl)-4,4'-diaminodiphenylether）、4,4'-雙（4-胺基-2-三氟甲基苯氧基）聯苯（4,4'-bis(4-amino-2-trifluoromethylphenoxy)biphenyl）、1,4-雙（4-胺基-2-三氟甲基苯氧基）苯（1,4-Bis(4-amino-2-trifluoromethylphenoxy)benzene）及其衍生物。
在根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺樹脂中所包含的衍生自二酐的單元中，所述二酐具體可以包含芳香族二酐及／或脂環族二酐。
所述芳香族二酐可以是包含至少一個芳環的二酐。所述芳香族二酐可以包含本發明技術領域中一般使用的芳香族二酐。例如，可以是以下任一種以上：焦蜜石酸二酐（pyromellitic dianhydride，PMDA）、3,3',4,4'-聯苯四羧酸二酐（3,3',4,4'-biphenyltetracarboxylic dianhydride，BPDA）、3,3',4,4'-二苯甲酮四羧酸二酐（3,3',4,4'-benzophenonetetracarboxylic dianhydride，BTDA）、4,4'-氧二鄰苯二甲酸酐（4,4'-oxydiphthalic anhydride，ODPA）、4,4'-（4,4'-亞異丙基二苯氧基）雙（鄰苯二甲酸酐）（4,4'-(4,4'-isopropylidenediphenoxy)bis(phthalic anhydride)，BPADA）、3,3',4,4'-二苯基碸四羧酸二酸酐（3,3',4,4'-diphenylsulfone tetracarboxylic dianhydride，DSDA）、2,2-雙（3,4-二羧基苯基）六氟丙烷二酐（2,2-bis-(3,4-dicarboxylphenyl) hexafluoropropane dianhydride，6FDA）、乙二醇雙（4-偏苯三酸酐）（ethylene glycol bis(4-trimellitate anhydride)，TMEG-100）、對伸苯基雙（偏苯三酸酐）（p-phenylenebis(trimellitate anhydride)，TMHQ）、2,2-雙（4-羥基苯基）丙烷二苯甲酸酯-3,3',4,4'-四羧酸二酐（2,2-bis(4-hydroxyphenyl)propanedibenzoate-3,3',4,4'-tetracarboxylicdianhydride，ESDA）、2,2-雙[4-（2,3-二羧基苯氧基）苯基]丙烷二酐(2,2-bis[4-(2,3-dicarboxyphenoxy)phenyl]propane dianhydride)、4,4'-（3,4-二羧基苯氧基）二苯硫醚二酐（4,4'-(3,4-dicarboxyphenoxy)diphenylsulfide dianhydride）、萘四羧酸二酐（naphthalenetetracarboxylic dianhydride，NTDA）及其衍生物。具體地，所述芳香族二酐可以包含6FDA。
所述脂環族二酐可以表示包含至少一個脂環的二酐。所述脂環可以是單環，或者二個以上的脂環稠合的稠環，或者二個以上的脂環藉由單鍵、經取代或未經取代的C 1-5伸烷基、O或C(=O)連接的非稠環。所述脂環族二酐可以包含本發明技術領域中一般使用的脂環族二酐。例如，可以是以下任一種以上：1,2,3,4-環丁烷四羧酸二酐（1,2,3,4-cyclobutanetetracarboxylic dianhydride，CBDA）、1,2,3,4-環戊烷四羧酸二酐（1,2,3,4-cyclopentanetetracarboxylic dianhydride，CPDA）、1,2,3,4-環己烷四羧酸二酐（1,2,3,4-cyclohexanetetracarboxylic dianhydride，CHDA）、5-（2,5-二氧四氫呋喃基）-3-甲基環己烯-1,2-二羧酸酐（5-(2,5-dioxotetrahydrofuryl)-3-methyl-cyclohexane-1,2-dicarboxylic anhydride，DOCDA）、雙環[2.2.2]-7-辛烯-2,3,5,6-四羧酸二酐（bicyclo[2.2.2]-7-octene-2,3,5,6-tetracarboxylic dianhydride，BTA）、1,3-二甲基-1,2,3,4-環丁烷四羧酸二酐（1,3-dimethyl-1,2,3,4-cyclobutanetetracarboxylic dianhydride，DM-CBDA）、1,3-二乙基-1,2,3,4-環丁烷四羧酸二酐（1,3-diethyl-1,2,3,4-cyclobutanetetracarboxylic dianhydride，DE-CBDA）、1,3-二苯基-1,2,3,4-環丁烷四羧酸二酐（1,3-diphenyl-1,2,3,4-cyclobutanetetracarboxylic dianhydride，DPh-CBDA）、4-（2,5-二氧四氫呋喃-3-基）-1,2,3,4-四氫萘-1,2-二羧酸二酐（4-(2,5-dioxotetrahydrofuran-3-yl)-1,2,3,4-tetrahydronaphthalene-1,2-dicarboxylic anhydride，TDA）及其衍生物。具體地，所述脂環族二酐可以包含CBDA。
在一個實施態樣中，所述脂環族二酐可以包含由以下化學式1表示的化合物： [化學式1] 在化學式1中，R 1至R 4各自獨立選自氫、鹵素、C 1-20烷基、C 1-15烷基、C 1-10烷基、C 1-8烷基、C 1-5烷基、C 1-3烷基、C 1-10烷氧基、C 1-8烷氧基、C 1-‍5烷氧基和C 1-3烷氧基。
在一個實施態樣中，當所述二酐同時包含芳香族二酐和脂環族二酐時，芳香族二酐和脂環族二酐的含量可以為10：90至90：10、20：80至80：20、30：70至70：30、40：60至60：40、45：55至55：45、或約50：50的莫耳比。
在根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺樹脂中包含的衍生自芳香族二醯氯的單元中，所述芳香族二醯氯可以包含本發明技術領域中一般使用的芳香族二醯氯。例如，可以為以下任一種以上：間苯二甲醯氯（isophthaloyl dichloride，IPC）、對苯二甲醯氯（terephthaloyl dichloride，TPC）、1,1'-聯苯-4,4'-二甲醯氯（[1,1'-biphenyl]-4,4'-dicarbonyl dichloride，BPC）、1,4-萘二甲醯氯（1,4-naphthalene dicarboxylic dichloride，NPC）、2,6-萘二甲醯氯（2,6-naphthalene dicarboxylic dichloride，NTC）、1,5-萘二甲醯氯（1,5-naphthalene dicarboxylic dichloride，NEC）及其衍生物。
在一個實施態樣中，所述聚醯胺醯亞胺膜可以不受限制地進一步包含衍生自其它習知的二酐、二胺、二醯氯的單元。
在一個實施態樣中，相對於所述芳香族二胺（或衍生自芳香族二胺的單元）的莫耳數，所述芳香族二醯氯（或衍生自芳香族二醯氯的單元）的含量可以為大於40莫耳%且90莫耳%以下、50至80莫耳%、55至80莫耳%、60至80莫耳%、65至75莫耳%、或約70莫耳%。
此外，在一個實施態樣中，相對於所述芳香族二胺（或衍生自芳香族二胺的單元）的莫耳數，所述二酐（或衍生自二酐的單元）的含量可以為5至50莫耳%、10至50莫耳%、20至50莫耳%、20至40莫耳%、25至35莫耳%、或約30莫耳%。
根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜具有優異的紫外線（UV）耐候性，具體地，根據以下式1的照射紫外線第4天（n=4）的色差變化率（ΔE）值可以為6.0以下、5.5以下、5.4以下、5.0以下、4.5以下、4.0以下、3.5以下或3.0以下。所述色差變化率的下限可以為例如1.0以上、1.5以上、2.0以上或2.5以上。
此外，根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜特別是在長時間照射紫外線時可以具有優異的耐候性。具體地，根據以下式1的照射紫外線第24天（n=24）的色差變化率（ΔE）值可以為8.0以下、7.0以下、6.5以下、6.0以下或5.5以下： [式1] ΔE={(L * 0-L * n) 2+(a * 0-a * n) 2+(b * 0-b * n) 2} 1/2L * 0是照射紫外線前的聚醯胺醯亞胺膜的明度指數（lightness index）， L * n是照射紫外線第n天的聚醯胺醯亞胺膜的明度指數， a * 0和b * 0是照射紫外線前的聚醯胺醯亞胺膜的色座標（color coordinates）， a * n和b * n是照射紫外線第n天的聚醯胺醯亞胺膜的色座標。
根據一個實施態樣的光學多層結構體的a * 0值可以為例如-‍2.0至-0.1、-1.5至-0.1、-1.5至-0.2、-1.2至-0.2、或-1.2至-0.3。b * 0值可以為例如0.3至2.0、0.5至2.0、或0.6至1.9。當n=4時，根據一個實施態樣的光學多層結構體的a * 4值可以為例如-3.0至-1.0、-2.5至-1.0、或-2.3至-1.0。b * 4值可以為例如2.0至8.0、2.0至7.0、2.8至7.0、或2.8至6.8。當n=24時，根據一個實施態樣的光學多層結構體的a * 24值可以為例如-3.0至-1.0、或-2.5至-1.0。b * 24值可以為例如3.0至8.0、4.0至7.0、或4.0至6.0。
所述明度指數（L）和色座標（a、b）分別是指表示固有的顏色的坐標軸的值。具體地，L具有0至100的值，越接近0表示呈現黑色，越接近100表示呈現白色。a以0為基準具有正數（+）和負數（-）的值，當a為正數（+）時，表示呈現紅色，當a為負數（-）時，表示呈現綠色。b以0為基準具有正數（+）和負數（-）的值，當b為正數（+）時，表示呈現黃色，當b為負數（-）時，表示呈現藍色。
在根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜中，藉由將根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜和所述苯並***系紫外線阻隔劑進行組合，可以提高對紫外線的耐候性，而且特別地，在長時間暴露於紫外線的情況及／或在暴露於高光量的情況下，可以很好地抑制色差變化率的增加。
以聚醯胺醯亞胺樹脂的重量（或聚醯胺醯亞胺樹脂溶液的固形物的重量或單體的總重量）為基準，根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜中所包含的紫外線阻隔劑的含量可以為0.5至20重量%。所述紫外線阻隔劑的含量並不必須受限於上述範圍，例如，還可以為0.5至15重量%、1.0至15重量%、1.0至12重量%、1.5至10重量%、3.0至15重量%、3.0至12重量%、4.5至12重量%、4.5至10重量%、5至12重量%、或5至10重量%。
在根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜中，除了上述組成之外，可以根據需要進一步包含另外的添加劑。所述另外的添加劑可以用於改善成膜、黏合性、光學物理性能、機械物理性能、阻燃性等，例如，另外的添加劑可以是阻燃劑、增黏劑、無機顆粒、抗氧化劑、抗紫外線劑及／或增塑劑，但並不受限於此。
根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜的初始黃色指數（或照射紫外線前的黃色指數）可以為3.0以下、2.8以下、2.4以下、2.3以下、2.0以下、1.8以下、1.6以下或1.5以下。所述黃色指數的下限可以為例如0.1以上、0.3以上、0.5以上、0.8以上或1.0以上。所述黃色指數可以根據ASTM E313標準進行測量。
當對根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜照射紫外線約96小時（n=4）時，所述膜的黃色指數可以為6.0以下、5.8以下、5.5以下、5.0以下、4.5以下、4.0以下、3.5以下或3.0以下。所述黃色指數的下限可以為例如0.1以上、0.3以上、0.5以上、0.8以上、1.0以上、1.5以上或2.0以上。所述黃色指數可以根據ASTM E313標準進行測量。
根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜的初始模數（或照射紫外線前的模數）可以為6.0GPa以上、6.5GPa以上、7.0GPa以上、7.2GPa以上、7.3GPa以上、7.4GPa以上或7.5GPa以上。所述模數的上限可以為例如10.0GPa以下、9.0GPa以下或8.0GPa以下。所述模數可以根據ASTM D882進行測量。
根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜的初始霧度（或照射紫外線前的霧度）可以為1.0%以下、0.95%以下、0.9%以下、0.8%以下、0.78%以下或0.77%以下。所述霧度的下限可以為例如大於0%、0.1%以上、0.2%以上、0.3%以上、0.4%以上或0.5%以上。所述霧度可以根據ASTM D1003進行測量。
另一個具體實施態樣提供一種光學多層結構體，所述光學多層結構體包括：聚醯胺醯亞胺膜，其包含根據所述一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺樹脂和苯並***系紫外線阻隔劑；以及硬塗層，其形成在所述聚醯胺醯亞胺上。
在一個實施態樣中，所述硬塗層可以形成在聚醯胺醯亞胺膜的任一面上，並且也可以形成在二面上。
在一個實施態樣中，所述硬塗層可以包含含有苯並***系化合物的紫外線阻隔劑。所述苯並***系化合物只要是苯並***（C 6H 5N 3）或其衍生物化合物，則不作特別限定，但具體可以包含以下化合物A至化合物F中的任一種以上： （A） ；（B） ； （C） ；（D） ； （E） ；（F） 。
具體地，根據一個實施態樣的苯並***系化合物可以包含以下化合物A至化合物C中的任一種以上。此外，更具體地，可以是以下化合物A至化合物C中的任一種以上： （A） ；（B） ； （C） 。
以用於形成硬塗層的組合物的固形物重量為基準，根據一個實施態樣的硬塗層中所包含的紫外線阻隔劑的含量可以為0.5至10重量%、1至10重量%、1至8重量%、1至6重量%、1至5重量%、2至8重量%、2至6重量%、2至5重量%、或約3重量%。
根據一個實施態樣的硬塗層中所包含的苯並***系化合物可以與聚醯胺醯亞胺膜中所包含的苯並***系化合物相同或不同。在根據一個實施態樣的光學多層結構體中，藉由在聚醯胺醯亞胺膜和硬塗層中均包含上述紫外線阻隔劑，可以進一步提高紫外線耐候性。但是，這僅僅是可以實現一個具體實施態樣中所期望的效果的一個實施方案，本說明書中提供的一個具體實施態樣並不必須限定於聚醯胺醯亞胺膜和硬塗層中均包含紫外線阻隔劑的光學多層結構體。
在一個實施態樣中，所述聚醯胺醯亞胺膜的厚度可以為1至500微米、10至250微米、10至100微米、20至100微米、20至80微米、30至80微米、40至60微米、或約50微米，但並不受限於上述厚度範圍。
在一個實施態樣中，所述硬塗層的厚度可以為1至100微米、1至50微米、5至50微米、1至40微米、1至30微米、1至20微米、5至15微米、或約10微米，但並不必須受限於上述厚度範圍。
根據一個實施態樣的硬塗層可以由包含環氧矽烷（epoxysilane）樹脂的用於形成硬塗層的組合物形成。用於形成硬塗層的組合物可以由環氧矽烷樹脂（30至40重量份）、引發劑（1重量份的光引發劑／熱引發劑）、環氧單體（5至10重量份）、添加劑（1至2重量份）、溶劑（40至60重量份）等製備。
在一個實施態樣中，硬塗層可以包含環氧矽烷樹脂。例如，硬塗層可以由包含環氧矽氧烷樹脂的用於形成硬塗層的組合物形成。例如，所述環氧矽氧烷樹脂可以是包含環氧基的矽氧烷樹脂。所述環氧基可以是環狀環氧基、脂肪族環氧基、芳香族環氧基或其混合物。所述矽氧烷樹脂可以是指矽原子和氧原子形成共價鍵的聚合物化合物。
所述環氧矽氧烷樹脂可以為例如倍半矽氧烷（silsesquioxane）樹脂。例如，可以是倍半矽氧烷化合物的矽原子直接被環氧基取代，或者取代所述矽原子的取代基被環氧基取代的化合物。作為非限制性的實例，可以是被2-（3,4-環氧環己基）或3-環氧丙氧基（3-glycidoxy）取代的倍半矽氧烷樹脂。
根據一些實施態樣，所述環氧矽氧烷樹脂的重量平均分子量可以為1000至20000公克／莫耳（g/mol）。當重量平均分子量在上述範圍內時，用於形成硬塗層的組合物可以具有適當的黏度，因此可以提高用於形成硬塗層的組合物的流動性、塗布性、固化反應性及／或硬塗層的硬度等。
在一個實施態樣中，所述環氧矽氧烷樹脂可以藉由在水的存在下，使具有環氧基的烷氧基矽烷單獨進行水解和縮合反應、或者使具有環氧基的烷氧基矽烷和不同的烷氧基矽烷之間進行水解和縮合反應來製備。此外，所述環氧矽烷樹脂可以藉由包含環氧環己基的矽烷化合物的聚合來形成。
所述具有環氧基的烷氧基矽烷化合物可以列舉例如2-（3,4-環氧環己基）乙基三甲氧基矽烷、2-（3,4-環氧環己基）乙基三乙氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷等。這些可以單獨使用或混合使用二種以上。
在一個實施態樣中，相對於100重量份的用於形成硬塗層的組合物，所述環氧矽氧烷樹脂的含量可以為20至70重量份或20至50重量份。當所述環氧矽氧烷樹脂的含量小於上述含量時，用於形成硬塗層的組合物的黏度過度降低，因此難以調節硬塗層的厚度，並且硬塗層的硬度可能會降低。當所述環氧矽氧烷樹脂的含量大於上述含量時，用於形成硬塗層的組合物的黏度過度增加，因此流動性和塗布性降低，並且可能不利於形成薄膜。此外，完全固化所需的時間增加，因此在固化時可能會發生不均勻的固化，並且可能由於部分過度固化而發生裂紋等物理缺陷。
在一些實施態樣中，所述用於形成硬塗層的組合物可以包含交聯劑。所述交聯劑例如與環氧矽氧烷樹脂形成交聯鍵，從而可以使用於形成硬塗層的組合物固化，並且可以提高硬塗層的硬度。
在一個實施態樣中，所述交聯劑可以包含連接有二個3,4-環氧環己基的化合物。所述交聯劑的含量不受特別限制，例如，相對於100重量份的環氧矽氧烷樹脂，所述交聯劑的含量可以為5至150重量份、3至30重量份、或5至20重量份。當交聯劑的含量在上述範圍內時，可以將組合物的黏度保持在適當的範圍內，並且可以改善塗布性和固化反應性。
在一個實施態樣中，所述用於形成硬塗層的組合物可以包含光引發劑或熱引發劑。
所述光引發劑可以包含光陽離子引發劑。所述光陽離子引發劑可以引發所述環氧矽氧烷樹脂和環氧基單體的聚合。作為光陽離子引發劑，可以使用例如鎓鹽及／或有機金屬鹽等，並且不受限於此。例如，可以使用二芳基碘鎓鹽、三芳基鋶鹽、芳基重氮鹽、鐵-芳烴錯合物等。這些可以單獨使用或混合使用二種以上。
所述光引發劑的含量不受特別限制，例如，相對於100重量份的環氧矽氧烷樹脂，所述光引發劑的含量可以為1至15重量份、0.1至10重量份、0.3至5重量份。當光引發劑的含量在上述範圍內時，可以很好地保持組合物的固化效率，並且可以防止固化後殘留成分引起的物理性能的降低。
在一個實施態樣中，用於形成硬塗層的組合物可以進一步包含溶劑。所述溶劑不受特別限定，並且可以使用本領域中習知的溶劑。作為所述溶劑的非限制性的實例，可以列舉醇系溶劑（甲醇、乙醇、異丙醇、丁醇、甲基賽路蘇、乙基賽路蘇等）、酮系溶劑（甲基乙基酮、甲基丁基酮、甲基異丁基酮、二乙基酮、二丙基酮、環己酮等）、己烷系溶劑（己烷、庚烷、辛烷等）、苯系溶劑（苯、甲苯、二甲苯等）等。這些可以單獨使用或混合使用二種以上。在一個實施態樣中，所述溶劑的含量可以為組合物的總重量中除其餘成分所占的量之外的餘量。
在一個實施態樣中，用於形成硬塗層的組合物可以進一步包含無機填料、滑爽劑、抗氧化劑、紫外線（UV）吸收劑、光穩定劑、熱聚合抑制劑、調平劑、表面活性劑、潤滑劑、防污劑等添加劑。所述無機填料可以提高硬塗層的硬度。
在一個實施態樣中，硬塗層可以藉由將用於形成硬塗層的組合物塗布在聚醯胺醯亞胺膜上後經過熱固化及／或光固化的固化過程來形成。例如，可以在約50至120℃、60至120℃、60至110℃、70至110℃、70至100℃、70至90℃、或約80℃下進行乾燥1至10分鐘、1至8分鐘、1至5分鐘、或約3分鐘，然後以約1000至2000 J/cm 2的紫外線進行光固化。此外，可以根據需要在100至200℃、120至180℃、130至170℃、140至160℃、或約150℃下進一步熱處理（熱固化）1至30分鐘、5至30分鐘、5至20分鐘、5至15分鐘、或約10分鐘。
另一個具體實施態樣提供一種根據所述一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜的製備方法。
在一個實施態樣中，所述聚醯胺醯亞胺膜的製備方法可以包括以下步驟：製備聚醯胺醯亞胺樹脂溶液；以及將所述聚醯胺醯亞胺樹脂溶液進行塗布、乾燥、熱處理及／或拉伸（成膜步驟），其中，所述包含苯並***系化合物的紫外線阻隔劑可以在聚醯胺醯亞胺膜的成膜之前立刻（例如，在熱處理之前立刻）添加到聚醯胺醯亞胺樹脂溶液中，或者可以在聚醯胺醯亞胺樹脂溶液的製備步驟中添加。
根據所述一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺樹脂溶液可以藉由在添加包括二酐、二胺、二醯氯的所有單體後進行沉澱來製備，或者可以藉由將二胺和二醯氯進行混合並預沉澱後混合剩餘單體來製備。
更具體地，根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺樹脂溶液可以藉由將聚醯胺醯亞胺前驅物及／或聚醯胺醯亞胺和溶劑進行醯亞胺化來製備。所述醯亞胺化可以藉由利用選自醯亞胺化催化劑和脫水劑中的任一種或二種以上經由化學醯亞胺化來進行。所述醯亞胺化催化劑可以使用選自吡啶（pyridine）、異喹啉（isoquinoline）及β-喹啉（β-quinoline）等中的任一種或二種以上。此外，脫水劑可以使用選自乙酸酐（acetic anhydride）、鄰苯二甲酸酐（phthalic anhydride）及馬來酸酐（maleic anhydride）等中的任一種或二種以上。其中，所述醯亞胺化催化劑和脫水劑可以選擇使用一般使用的醯亞胺化催化劑和脫水劑，並不必須受限於上述種類。
在一個實施態樣中，以溶液的總重量為基準，所述聚醯胺醯亞胺前驅物及／或聚醯胺醯亞胺溶液的固形物含量可以為例如5至40重量%、5至35重量%、10至35重量%、10至30重量%、10至20重量%、或約15重量%。
在一個實施態樣中，可以在所述醯亞胺化後利用溶劑對樹脂進行純化以獲得固形物，並將該固形物溶解在溶劑中以獲得溶液後利用該溶液來製備膜。
在所述聚醯胺醯亞胺膜的製備中可以使用本發明技術領域中一般使用的有機溶劑，例如，可以使用選自二甲基乙醯胺（DMAc）、N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP）、二甲基甲醯胺（DMF）、二甲基亞碸（DMSO）、乙基賽路蘇、甲基賽路蘇、丙酮、乙酸乙酯、間甲酚、γ-丁內酯（GBL）及其衍生物中的任一種或二種以上的溶劑。
在一個實施態樣中，所述乾燥及／或熱處理可以分步進行。例如，可以藉由在70至160℃下進行第一次乾燥1分鐘至2小時，並在150至450℃下進行第二次乾燥1分鐘至2小時的分步熱處理來進行。然而，並不必須受限於上述溫度和時間的條件，例如，所述第一次乾燥可以在25至220℃、80至150℃、70至110℃、80至100℃、或約90℃下進行1至300分鐘、10至150分鐘、10至90分鐘、20至60分鐘、或約30分鐘，所述第二次乾燥可以在200至500℃、200至400℃、250至350℃、或約300℃下進行1至300分鐘、10至150分鐘、10至90分鐘、20至60分鐘、或約30分鐘。此時，在分步熱處理中，在各階段移動時可以以1至20℃／分鐘進行升溫。此外，熱處理可以在單獨的真空烘箱或填充有惰性氣體的烘箱等中進行，並且不必須限定於此。此外，塗布可以利用塗布器（applicator）在支撐體（support）上成膜。
另一個實施態樣提供一種顯示裝置，所述顯示裝置包括根據所述一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜或光學多層結構體。利用根據所述實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜或光學多層結構體可以製備各種形式的成型品，例如，可以應用於包括保護膜或絕緣膜的印刷線路板、可撓性電路板、顯示器用覆蓋窗、顯示器用保護膜等。
所述顯示裝置可以是傳統的液晶顯示裝置、電致發光顯示裝置、電漿顯示裝置、場發射顯示裝置等各種圖像顯示裝置。根據一個實施態樣的聚醯胺醯亞胺膜及／或光學多層結構體具有優異的顯示品質，並且具有優異的紫外線耐候性，因此可以具有優異的可視性和耐久性。
以下，具體例示實施例和實驗例並進行說明。但是，下述實施例和實驗例僅例示一個具體實施態樣的一部分，本說明書中記載的技術並不限定於此。
紫外線阻隔劑（A） ； （B） ； （C） ； （D） ； （E） ； （F） 。
＜ 實施例 1-1 至實施例 3-4＞
步驟 1 ：聚醯胺醯亞胺膜的製備
在反應器中，在二氯甲烷和吡啶的混合溶液中加入對苯二甲醯氯（TPC）和2,2'-雙（三氟甲基）聯苯胺（TFMB），並在氮氣氣氛和25℃下攪拌2小時。此時，將TPC：TFMB的莫耳比設為300：400，將固形物含量調節為10重量%。之後，使所述反應物在過量的甲醇中沉澱，然後進行過濾而獲得固形物，將該固形物在50℃下真空乾燥6小時以上，從而獲得寡聚物，所製備的寡聚物的分子量為1670公克／莫耳。
在反應器中加入作為溶劑的N,N-二甲基乙醯胺（DMAc）、100莫耳的所述寡聚物和28.6莫耳的TFMB並充分攪拌。在確認固體原料完全溶解後，將氣相二氧化矽（Fumed silica）（表面積為95平方公尺／公克（m 2/g），＜1微米）以相對於所述固形物為1000 ppm的含量添加到DMAc中，利用超音波震盪進行分散並加入。依次加入64.1莫耳的1,2,3,4-環丁烷四甲羧二酐（CBDA）和64.1莫耳的4,4'-六氟亞異丙基二鄰苯二甲酸酐（6FDA）並充分攪拌，然後在40℃下聚合10小時。此時，固形物的含量為15重量%。接著，在溶液中依次加入分別為二酐總含量的2.5倍莫耳的吡啶和乙酸酐，並在60℃下攪拌12小時，從而製備聚醯亞胺系樹脂溶液。
另外，在單獨的反應器中加入作為溶劑的N,N-二甲基乙醯胺和10重量%的根據下表1的紫外線阻隔劑，並在常溫下充分攪拌，從而製備紫外線阻隔劑溶液。然後，在所述聚醯亞胺系樹脂溶液中加入紫外線阻隔劑溶液，以使相對於所述固形物的重量，紫外線阻隔劑的重量（含量）如下表1所示，並在40℃下攪拌2小時，從而製備包含紫外線阻隔劑的聚醯亞胺系樹脂溶液。
利用塗布器，將所述包含紫外線阻隔劑的聚醯亞胺系樹脂溶液在玻璃基板上進行溶液澆鑄（solution casting）。之後，在乾燥烘箱中，在90℃下乾燥30分鐘，然後用30分鐘升溫至300℃，在該溫度下熱處理30分鐘後冷卻至常溫，將形成在玻璃基板上的膜與基板進行分離，從而獲得厚度為約50微米的聚醯胺醯亞胺膜。
步驟 2 ：硬塗層的製備
在製備用於形成硬塗層的組合物時，為了抑制紫外線引起的反應，使用棕色容器。此外，由於一次性加入用於形成硬塗層的組合物時，可能會發生聚集或混濁，因此利用分別製備溶液後再混合的方法進行製備，並且先製備固體和具有高黏度的原料並加入。
首先，在2公斤的玻璃瓶中加入1公斤的甲基乙基酮（MEK），然後加入0.2公斤的作為交聯劑的（3',4'-環氧環己基）甲基3,4-環氧環己烷羧酸酯，並以300 rpm攪拌5分鐘以上後裝入2公斤的棕色瓶中（Sub1）。在另一個2公斤的玻璃瓶中加入1公斤的MEK，然後加入0.1公斤的作為光引發劑的（4-甲基苯基）[4-（2-甲基丙基）苯基]碘鎓六氟磷酸鹽，並以300 rpm攪拌5分鐘後裝入2公斤的棕色瓶中（Sub2）。準備2噸的反應器，加入20公斤的溶劑（MEK）和10公斤的作為環氧基單體的環氧環己基碳酸酯，並以50 rpm攪拌5分鐘，然後加入60公斤的作為環氧矽氧烷樹脂的倍半矽氧烷，並以50 rpm攪拌5分鐘。然後，依次加入所製備的Sub1和Sub2溶液，然後在25±2℃的反應器內部溫度下以50 rpm攪拌30分鐘，從而製備用於形成硬塗層的組合物。
在上述聚醯胺醯亞胺膜的一面上塗布所製備的用於形成硬塗層的組合物，並在80℃的烘箱中乾燥3分鐘。接著，藉由利用金屬鹵化物高壓金屬燈以1000至2000 J/cm 2照射紫外線來進行光固化，然後在150℃的烘箱中熱固化10分鐘，製備厚度為約10微米的硬塗層，從而製備光學多層結構體。
＜ 實施例 4 至實施例 6＞
藉由與所述實施例1-1至實施例3-4相同的方法製備光學多層結構體，不同之處在於，使用如下表1所示種類和含量的紫外線阻隔劑。
＜ 實施例 7＞
藉由與所述實施例1-1相同的方法製備光學多層結構體，不同之處在於，藉由包括以下步驟來製備包括聚醯胺醯亞胺膜和包含紫外線阻隔劑的硬塗層的光學多層結構體：在製備硬塗層的步驟中，在5公斤的玻璃瓶中加入1公斤的MEK後，以用於形成硬塗層的組合物的固形物重量為基準，加入3重量%的紫外線阻隔劑C，並以300 rpm攪拌並裝入棕色瓶中以準備Sub3，並且與Sub1和Sub2溶液一起依次加入。
＜ 比較例 1＞
藉由與所述實施例1-1至實施例3-4相同的方法製備光學多層結構體，不同之處在於，在製備聚醯胺醯亞胺膜的步驟中，在不使用紫外線阻隔劑的情況下進行製備。
＜ 比較例 2＞
藉由與所述實施例7相同的方法製備光學多層結構體，不同之處在於，在製備聚醯胺醯亞胺膜的步驟中，在不使用紫外線阻隔劑的情況下進行製備。
＜ 實驗例 ＞
（1）總透光率（total transmittance，T.T）
根據ASTM D1003標準，利用分光光度計（spectrophotometer）（日本電色工業公司（Nippon Denshoku），COH-400），在400至700奈米的整個波長區域中測量總透光率。單位為%。
（2）霧度（haze）
根據ASTM D1003標準，利用分光光度計（日本電色工業公司，COH-400）進行測量。單位為%。
（3）黃色指數（yellow index，YI）
根據ASTM E313標準，利用比色計（colorimeter）（HunterLab公司，ColorQuest XE）進行測量。
（4）透光率（transmittance，T）
根據ASTM D1746標準，利用UV/Vis（島津（Shimadzu）公司，UV3600），在380奈米和388奈米下測量單波長透光率。單位為%。
（5）模數（modulus）
根據ASTM D882標準，利用英士特（Instron）公司的UTM 3365，在將具有50微米的厚度、50毫米的長度和10毫米的寬度的光學多層結構體在25℃下以50毫米／分鐘進行拉伸的條件下進行測量。單位為GPa。
藉由上述方法測量根據實施例和比較例的光學多層結構體的機械物理性能和光學物理性能，並將其結果示於下表1中。
[表1]
紫外線阻隔劑的種類和含量（重量%） 總透光率 （%） 霧度 （%） 黃色指數（YI） 透光率（T） （%，380奈米） 透光率（T） （%，388奈米） 模數 （GPa）
實施例1-1 A，1.5重量% 90.18 0.62 0.98 18.21 44.97 7.39
實施例1-2 A，3.0重量% 90.17 0.77 1.09 9.69 35.28 7.50
實施例1-3 A，5.0重量% 90.15 0.78 1.20 3.38 22.74 7.60
實施例1-4 A，7.0重量% 90.15 0.81 1.29 0.85 12.63 7.73
實施例1-5 A，10.0重量% 90.14 0.80 1.51 0.21 7.32 7.93
實施例2-1 B，1.5重量% 90.23 0.57 1.21 11.08 29.99 7.31
實施例2-2 B，3.0重量% 90.23 0.69 1.54 2.75 15.28 7.39
實施例2-3 B，5.0重量% 90.17 0.69 1.96 0.17 4.06 7.55
實施例2-4 B，7.0重量% 90.16 0.72 2.25 0.0 1.55 7.48
實施例2-5 B，10.0重量% 90.17 0.74 2.71 0.0 0.41 7.39
實施例3-1 C，0.5重量% 90.11 0.51 1.02 31.16 54.14 7.34
實施例3-2 C，1.5重量% 90.10 0.56 1.18 13.37 36.31 7.46
實施例3-3 C，3.0重量% 90.12 0.59 1.34 4.16 21.48 7.52
實施例3-4 C，5.0重量% 90.11 0.52 1.45 1.54 12.93 7.62
實施例4 D，5.0重量% 90.21 0.41 2.29 8.72 29.99 7.53
實施例5 E，5.0重量% 90.22 0.43 2.09 11.00 29.97 7.46
實施例6 F，5.0重量% 90.18 0.45 2.28 14.86 42.62 7.48
比較例1 - 90.41 0.52 0.91 55.58 71.93 7.27
接著，測量根據實施例和比較例的光學多層結構體在照射紫外線前及照射紫外線後的明度指數（L *）和色座標（a *、b *），將其結果示於下表2和表3中。明度指數和色座標是根據ASTM E308標準並利用比色計（HunterLab公司，ColorQuest XE）測量的。
[表2]
照射紫外線前 照射紫外線後（n=4） ΔE
L * 0 a * 0 b * 0 YI 0 L * n a * n b * n YI n
實施例1-1 95.47 -0.37 0.65 0.98 95.58 -1.74 4.51 7.20 4.10
實施例1-2 95.44 -0.37 0.71 1.09 95.57 -1.52 4.04 6.54 3.53
實施例1-3 95.43 -0.40 0.77 1.19 95.67 -1.34 3.39 5.45 2.79
實施例1-4 95.46 -0.44 0.86 1.33 95.66 -1.30 3.20 5.14 2.50
實施例1-5 95.43 -0.50 1.01 1.56 95.68 -1.24 2.99 4.77 2.13
實施例2-1 95.44 -0.43 0.88 1.21 95.54 -1.86 5.05 8.09 4.41
實施例2-2 95.45 -0.55 1.03 1.58 95.60 -1.76 4.56 7.33 3.53
實施例2-3 95.51 -0.71 1.25 1.99 95.65 -1.77 4.34 6.91 3.09
實施例2-4 95.46 -0.86 1.55 2.31 95.67 -1.76 4.20 6.65 2.65
實施例2-5 95.44 -1.00 1.84 2.75 95.68 -1.82 4.23 6.66 2.39
實施例3-1 95.44 -0.33 0.65 1.02 95.47 -1.96 5.76 9.13 5.36
實施例3-2 95.44 -0.39 0.75 1.18 95.51 -1.77 4.92 7.75 4.39
實施例3-3 95.44 -0.45 0.86 1.34 95.60 -1.55 4.06 6.56 3.39
實施例3-4 95.56 -0.47 1.3 2.15 95.62 -1.49 4.36 7.16 3.23
實施例4 95.54 -0.52 1.39 2.29 95.59 -1.65 4.87 7.98 3.66
實施例5 95.54 -0.44 1.25 2.09 95.43 -1.93 6.00 9.87 4.98
實施例6 95.44 -0.43 1.35 2.28 95.55 -1.92 5.54 9.02 4.45
比較例1 95.43 -0.31 0.59 0.91 95.40 -2.22 6.53 10.61 6.24
[表3]
照射紫外線前 照射紫外線後（n=4） ΔE
L * 0 a * 0 b * 0 YI 0 L * n a * n b * n YI n
實施例1-3 95.43 -0.40 0.77 1.19 95.65 -2.03 5.67 9.18 5.17
實施例2-3 95.51 -0.71 1.25 1.99 95.47 -2.07 6.42 10.53 5.35
實施例3-2 95.44 -0.39 0.75 1.18 95.38 -2.03 6.92 11.23 6.36
實施例4 95.54 -0.52 1.39 2.29 95.47 -2.52 7.89 12.85 6.78
實施例7 95.87 -0.45 1.06 1.70 95.62 -1.53 4.32 7.06 3.48
比較例1 95.43 -0.31 0.59 0.91 95.21 -3.42 11.30 18.20 11.09
接著，利用根據實施例1-3、實施例7、比較例1和比較例2的多層結構體，長時間照射紫外線的同時觀察黃色指數和色差變化率。將其結果示於下表4、表5和圖1中。
[表4]
實施例1-3 實施例7 比較例1 比較例2
照射紫外線前 透光率（T） （%，388奈米） 22.74 15.94 71.93 48.16
YI 0 1.20 1.70 0.91 1.48
霧度（%） 0.78 0.68 0.52 0.32
L * 0 95.43 95.87 95.43 96.00
a * 0 -0.40 -0.45 -0.31 -0.26
b * 0 0.77 1.06 0.59 0.87
照射紫外線後 （n=4） YI n 5.45 3.32 10.61 4.51
L * n 95.67 95.76 95.40 95.82
a * n -1.34 -0.74 -2.22 -0.84
b * n 3.39 2.02 6.53 2.68
ΔE 2.79 1.01 6.24 1.91
[表5]
照射紫外線的時間 （小時） kJ/m 2的換算值 （ 1 ） 色差變化率（ΔE）
實施例1-3 實施例7 比較例1 比較例2
96 987.072 2.79 1.01 6.27 1.91
139 560.448 3.47 1.20 7.61 2.55
237 955.584 4.06 1.67 9.06 3.96
332 1338.624 4.49 2.15 9.79 5.22
571 2302.272 5.17 3.48 11.09 8.07
kJ/m 2=光量（1.12W/m 2）×時間（96小時×3600秒／小時）／1000
由此，確認了根據所述實施例的包含紫外線阻隔劑的光學多層結構體具有低霧度和低黃色指數，並且具有高模數，因此同時實現優異的光學特性和機械特性，並且與比較例的光學多層結構體相比，具有優異的長時間紫外線耐候性。具體地，可以確認與根據比較例的光學多層結構體的色差變化率隨著紫外線照射時間的增加而迅速增加相比，根據實施例的光學多層結構體即使長時間暴露於紫外線，也很好地抑制由紫外線引起的色差變化率的增加。特別地，在比較例2中，在暴露於紫外線約237小時時，色差變化率值低於實施例1-3，但之後色差變化率值持續大幅增加，在暴露於紫外線約332小時以上時，與實施例1-3相比，比較例2的色差變化率值明顯增加。
以上，藉由較佳的實施例和實驗例，對具體實施態樣進行了詳細說明，但具體實施態樣的範圍並不限於特定的實施例，應根據申請專利範圍進行解釋。
無
圖1是示出對根據實施例1至3、實施例7、比較例1和比較例2的光學多層結構體長時間照射紫外線，同時測量色差變化率（ΔE）的結果。

Claims (18)

  1. 一種聚醯胺醯亞胺膜，其包含： 聚醯胺醯亞胺樹脂，其包含衍生自二酐、芳香族二胺和芳香族二醯氯（aromatic diacid dichloride）的單元；以及 紫外線阻隔劑，其包含苯並***系（benzotriazole-based）化合物。
  2. 如請求項1所述的聚醯胺醯亞胺膜，其中，該苯並***系化合物包含選自以下化合物中的任一或多者： （A） ； （B） ； （C） ； （D） ； （E） ；以及 （F） 。
  3. 如請求項1所述的聚醯胺醯亞胺膜，其中，該苯並***系化合物是（A） 、（B） 或（C） 。
  4. 如請求項1之聚醯胺醯亞胺膜，其中，該芳香族二胺包含氟系芳香族二胺。
  5. 如請求項4所述的聚醯胺醯亞胺膜，其中，該氟系芳香族二胺是選自以下群組之任一或多者：2,2'-雙（三氟甲基）聯苯胺（bis(trifluoromethyl)benzidine ，TFMB）、2,2-雙[4-（4-胺基苯氧基）苯基]六氟丙烷（2,2-bis[4-(4-aminophenoxy)phenyl]hexafluoropropane ，HFBAPP）、2,2-雙（4-胺基苯基）六氟丙烷（2,2-bis(4-aminophenyl)hexafluoropropane ，BAHF）、2,2'-雙（三氟甲基）-4,4'-二胺基二苯醚、4,4'-雙（4-胺基-2-三氟甲基苯氧基）聯苯、和1,4-雙（4-胺基-2-三氟甲基苯氧基）苯。
  6. 如請求項1所述的聚醯胺醯亞胺膜，其中，該二酐包含芳香族二酐和脂環族二酐。
  7. 如請求項1所述的聚醯胺醯亞胺膜，其中，以衍生自該芳香族二胺的單元的莫耳數計，衍生自該芳香族二醯氯的單元的含量為大於50莫耳%且80莫耳%以下。
  8. 如請求項1所述的聚醯胺醯亞胺膜，其中，該聚醯胺醯亞胺膜根據以下式1在照射紫外線第4天（即n=4）的色差變化率ΔE值為6.0以下： [式1] ΔE={(L * 0-L * n) 2+(a * 0-a * n) 2+(b * 0-b * n) 2} 1/2L * 0是照射紫外線前的聚醯胺醯亞胺膜的明度指數（lightness index）， L * n是照射紫外線第n天的聚醯胺醯亞胺膜的明度指數， a * 0和b * 0是照射紫外線前的聚醯胺醯亞胺膜的色座標（color coordinates）， a * n和b * n是照射紫外線第n天的聚醯胺醯亞胺膜的色座標。
  9. 如請求項1所述的聚醯胺醯亞胺膜，其中，該聚醯胺醯亞胺膜根據以下式1在照射紫外線第24天（即n=24）的色差變化率ΔE值為8.0以下： [式1] ΔE={(L * 0-L * n) 2+(a * 0-a * n) 2+(b * 0-b * n) 2} 1/2L * 0是照射紫外線前的聚醯胺醯亞胺膜的明度指數， L * n是照射紫外線第n天的聚醯胺醯亞胺膜的明度指數， a * 0和b * 0是照射紫外線前的聚醯胺醯亞胺膜的色座標， a * n和b * n是照射紫外線第n天的聚醯胺醯亞胺膜的色座標。
  10. 如請求項1所述的聚醯胺醯亞胺膜，其中，以該聚醯胺醯亞胺樹脂的重量計，該紫外線阻隔劑的含量為0.5至20重量%。
  11. 如請求項1所述的聚醯胺醯亞胺膜，其中，該聚醯胺醯亞胺膜的根據ASTM E313標準測量的黃色指數（YI）為3.0以下。
  12. 如請求項1所述的聚醯胺醯亞胺膜，其中，該聚醯胺醯亞胺膜的根據ASTM D882測量的模數為7.0 GPa以上。
  13. 如請求項1所述的聚醯胺醯亞胺膜，其中，該聚醯胺醯亞胺膜的根據ASTM D1003測量的霧度為1.0%以下。
  14. 一種光學多層結構體，其包括： 如請求項1至13中任一項所述的聚醯胺醯亞胺膜；以及 硬塗層，其形成在該聚醯胺醯亞胺膜上。
  15. 如請求項14所述的光學多層結構體，其中，該硬塗層包含含有苯並***系化合物的紫外線阻隔劑。
  16. 如請求項15所述的光學多層結構體，其中，該苯並***系化合物包含選自以下化合物中的一或多者： （A） （B） （C） （D） （E） ；以及 （F） 。
  17. 如請求項15所述的光學多層結構體，其中，該苯並***系化合物是（A） 、（B） 或（C） 。
  18. 一種顯示器用覆蓋窗，其包括如請求項14所述的光學多層結構體。
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