TW202313908A - 黏合劑組成物及包含它的層疊體 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種具有高耐久性的黏合劑組成物。本發明的黏合劑組成物含有（甲基）丙烯酸類共聚物和交聯劑，所述（甲基）丙烯酸類共聚物是包含大於50質量％且為99.9質量％以下的（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯以及0.1質量％以上且10質量％以下的含羥基的單體的單體組成物的共聚物，並且所述（甲基）丙烯酸類共聚物的重均分子量為165萬以上。

Description

黏合劑組成物及包含它的層疊體
本發明涉及黏合劑組成物及包含它的層疊體。本發明特別涉及具有高耐久性的黏合劑組成物及包含它的層疊體。
圖像顯示裝置包含光學膜等多個透明構件。以往，為了將這些透明構件層疊而使用黏合劑。
在這些用途中，對於黏合劑，在要求黏接性及透明性的基礎上，還要求在高溫環境下不產生發泡及剝離。
專利文獻1公開有此種黏合劑。該黏合劑包含重均分子量為40萬～160萬的丙烯酸系聚合物，該丙烯酸系聚合物的單體成分實質上不包含含羧基的單體。
專利文獻2中公開的黏合劑包含以特定的量包含含環氧烷烴鏈的單體、含羥基的單體、含醯胺基或氨基的單體以及（甲基）丙烯酸烷基酯單體的組成物的共聚物。專利文獻2中具體地公開的共聚物的重均分子量均為100萬以下。
專利文獻3中公開的黏合劑包含以特定的量包含含聚氧亞烷基或烷氧基烷基的單體、含羥基的單體、含羧基的單體以及（甲基）丙烯酸烷基酯單體的組成物的共聚物。專利文獻3中具體地公開的共聚物的重均分子量均為120萬以下。 ［先前技術文獻］ ［專利文獻］
［專利文獻1］日本特開2009-79203號公報 ［專利文獻2］國際公開2014/168178號 ［專利文獻3］國際公開2016/059979號
［發明所欲解決之問題］
本發明提供具有高耐久性的黏合劑組成物及包含它的層疊體。 ［解決問題之技術手段］
本發明人等發現，利用具有以下的方式的本發明，可以解決上述課題。 《方式1》 一種黏合劑組成物，其含有（甲基）丙烯酸類共聚物和交聯劑， 所述（甲基）丙烯酸類共聚物是包含大於50質量％且為99.9質量％以下的（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯以及0.1質量％以上且10質量％以下的含羥基的單體的單體組成物的共聚物，並且 所述（甲基）丙烯酸類共聚物的重均分子量為165萬以上。 《方式2》 根據方式1中記載的黏合劑組成物，其中，所述單體組成物包含大於80質量％的（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯。 《方式3》 根據方式1或2中記載的黏合劑組成物，其中，所述（甲基）丙烯酸類共聚物的重均分子量為185萬以上且250萬以下。 《方式4》 根據方式1～3中任一項記載的黏合劑組成物，其中，所述單體組成物實質上不包含含醯胺基的單體或含氨基的單體。 《方式5》 根據方式1～4中任一項記載的黏合劑組成物，其中，所述單體組成物實質上不包含含羧基的單體。 《方式6》 根據方式1～5中任一項記載的黏合劑組成物，其中，由所述黏合劑組成物形成的黏合劑層的凝膠分數為62％以上且90％以下。 《方式7》 根據方式1～6中任一項記載的黏合劑組成物，其中，還含有包含雙（三氟甲磺醯）亞胺陰離子的防靜電劑。 《方式8》 一種層疊體，其包含第1構件、第2構件以及將它們黏接的黏合劑層，所述黏合劑層由方式1～7中任一項記載的黏合劑組成物形成。
《黏合劑組成物》 黏合劑組成物含有（甲基）丙烯酸類共聚物和交聯劑，所述（甲基）丙烯酸類共聚物是包含大於50質量％且為99.9質量％以下的（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯以及0.1質量％以上且10質量％以下的含羥基的單體的單體組成物的共聚物，並且所述（甲基）丙烯酸類共聚物的重均分子量為165萬以上。
以往，由黏合劑組成物得到的黏合劑層的耐熱性為80℃即被認為充分。這是因為，若考慮顯示器等通常的使用環境，則該耐熱性可以被認為充分。然而，本發明人等發現，在特定的環境下該耐熱性有不夠充分的情況，若具有大於100℃的耐熱性，則即使在此種環境下，也不會在黏合劑層中產生發泡，另外，黏合劑層不會從被黏物剝離。另外，以往，在黏合劑組成物中含有的共聚物的重均分子量非常高的情況下，有難以將黏合劑組成物塗布於黏接面的情況，對於該課題，發現只要變更塗布方法就可以解決。
＜（甲基）丙烯酸類共聚物＞ （甲基）丙烯酸類共聚物的重均分子量（Mw）為165萬以上。該重均分子量也可以為170萬以上、180萬以上、185萬以上、190萬以上、195萬以上、或200萬以上，且可以為300萬以下、280萬以下、250萬以下、220萬以下、或200萬以下。例如，該重均分子量可以為165萬以上且300萬以下、或185萬以上且250萬以下。若為此種範圍，則不會給黏合劑組成物帶來塗布性的課題，可以對所得的黏合劑層賦予極高的耐熱性。
（甲基）丙烯酸類共聚物的以重均分子量（Mw）相對於數均分子量（Mn）的比表示的多分散度（Mw/Mn）可以設為15.0以下、10.0以下、8.0以下、6.0以下、或5.0以下，且可以為1.5以上、2.0以上、3.0以上、或4.0以上。例如，（甲基）丙烯酸類共聚物的多分散度可以為1.5以上且15.0以下、或2.0以上且8.0以下。
對於重均分子量及數均分子量，可以使用GPC（凝膠滲透色譜），在下述的條件下求出基於標準聚苯乙烯換算的重均分子量（Mw）及數均分子量（Mn）。 ＜GPC測定條件＞ 測定裝置：HLC-8120GPC（TOSOH製） GPC色譜柱構成：以下的5連柱（均為TOSOH製） （1）TSK-GEL HXL-H（保護柱） （2）TSK-GEL G7000HXL （3）TSK-GEL GMHXL （4）TSK-GEL GMHXL （5）TSK-GEL G2500HXL 樣品濃度：以達到1.0mg/cm 3的方式用四氫呋喃稀釋 流動相溶劑：四氫呋喃 流量：1.0cm 3/分鐘 柱溫：40℃
＜（甲基）丙烯酸類共聚物-（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯＞ 用於通過聚合來獲得（甲基）丙烯酸類共聚物的單體組成物包含（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯。（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯是（甲基）丙烯酸烷基酯的烷基的氫原子的至少一個由烷氧基或具有烷氧基的化合物取代的單體。例如，該單體以CH 2＝CR 1-COO-R 2表示，此處，R 1為氫原子或甲基，R 2表示碳數14以下的直鏈或支鏈的烷基或芳烷基，形成這些基團的氫原子的至少一個由基團-O-（CnH 2nO） m-R 3取代，n表示1～4的整數，m表示0或1～10的整數，R 3形成碳數14以下的直鏈或支鏈的烷基。
具體而言，作為（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯，可以舉出（甲基）丙烯酸甲氧基甲酯、（甲基）丙烯酸2-甲氧基乙酯、（甲基）丙烯酸2-乙氧基乙酯、（甲基）丙烯酸3-甲氧基丙酯、（甲基）丙烯酸3-乙氧基丙酯、（甲基）丙烯酸4-甲氧基丁酯、（甲基）丙烯酸4-乙氧基丁酯、乙基卡必醇丙烯酸酯、 2-乙基己基-二甘醇丙烯酸酯、甲氧基-聚乙二醇丙烯酸酯等，其中特別可以舉出（甲基）丙烯酸2-甲氧基乙酯。
在單體組成物中以大於50質量％且99.9質量％以下含有（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯。例如，在單體組成物中，可以含有51質量％以上、60質量％以上、70質量％以上、80質量％以上、85質量％以上、90質量％以上、95質量％以上、或98質量％以上的（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯，且可以以99.5質量％以下、99.0質量％以下、98質量％以下、95質量％以下、90質量％以下、或80質量％以下含有（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯。例如，在單體組成物中，可以以70質量％以上且99.9質量％以下、或85質量％以上且99.9質量％以下含（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯。
與本領域中使用的其他單體相比，在（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯的含量如上所述處於高的範圍的情況下，可以降低黏合劑層的電阻。通常，通過在黏合劑層中使用離子性化合物等防靜電劑來降低電阻，然而通過變更（甲基）丙烯酸類共聚物的組成，可以進一步降低電阻。
＜（甲基）丙烯酸類共聚物-含羥基的單體＞ 用於通過聚合來獲得（甲基）丙烯酸類共聚物的單體組成物包含含羥基的單體。含羥基的單體只要是具有羥基及聚合性基團的單體，就沒有特別限定，例如，作為聚合性基團，可以舉出乙烯基、（甲基）丙烯醯基等具有聚合性雙鍵的基團。
例如，含羥基的單體可以是以CH 2＝CR 4-COO-R 5-OH的化學式表示的（甲基）丙烯酸羥基烷基酯，此處，R 4為氫原子或甲基，R 5為直鏈或支鏈的亞烷基。R 5的碳數可以設為1以上且10以下、2以上且5以下、或2以上且4以下的範圍。
具體而言，作為含羥基的單體，可以舉出（甲基）丙烯酸2-羥基乙酯、（甲基）丙烯酸2-羥基丙酯、（甲基）丙烯酸4-羥基丁酯、（甲基）丙烯酸6-羥基己酯、（甲基）丙烯酸8-羥基辛酯、（甲基）丙烯酸2-羥基-3-苯氧基丙酯等。
在單體組成物中，以0.1質量％以上且10質量％以下含有含羥基的單體。例如，在單體組成物中，可以含有0.3質量％以上、0.5質量％以上、0.8質量％以上、或1.0質量％以上的含羥基的單體，且可以以8.0質量％以下、5.0質量％以下、3.0質量％以下、2.0質量％以下、或1.5質量％以下包含含羥基的單體。例如，在單體組成物中，可以以0.3質量％以上且5.0質量％以下、或0.5質量％以上且2.0質量％以下含有含羥基的單體。來源於含羥基的單體的羥基可以成為交聯點，若為此種範圍，則可以將（甲基）丙烯酸類共聚物調整為適度的凝膠分數。
＜（甲基）丙烯酸類共聚物-其他單體成分＞ 用於通過聚合來獲得（甲基）丙烯酸類共聚物的單體組成物也可以在能夠獲得本發明的有利的效果的範圍中含有（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯及含羥基的單體以外的單體。
例如，單體組成物可以含有以CH 2＝CR 6-COO-R 7的化學式表示的（甲基）丙烯酸烷基酯。此處，R 6為氫原子或甲基，R 7為直鏈或支鏈的亞烷基。R 7的碳數可以設為1以上且20以下、1以上且10以下、或2以上且8以下的範圍。
例如，作為（甲基）丙烯酸烷基酯，可以舉出（甲基）丙烯酸甲酯、（甲基）丙烯酸乙酯、（甲基）丙烯酸正丙酯、（甲基）丙烯酸異丙酯、（甲基）丙烯酸正丁酯、（甲基）丙烯酸異丁酯、（甲基）丙烯酸叔丁酯、（甲基）丙烯酸正戊酯、（甲基）丙烯酸正己酯、（甲基）丙烯酸正庚酯、（甲基）丙烯酸2-乙基己酯、（甲基）丙烯酸正辛酯、（甲基）丙烯酸異辛酯、（甲基）丙烯酸正壬酯、（甲基）丙烯酸異壬酯、（甲基）丙烯酸癸酯、（甲基）丙烯酸異癸酯、（甲基）丙烯酸十一烷基酯、（甲基）丙烯酸月桂酯、（甲基）丙烯酸油基酯、（甲基）丙烯酸正硬脂基酯、（甲基）丙烯酸異硬脂基酯等。
例如，在單體組成物中，可以含有0質量％以上、5質量％以上、10質量％以上、或15質量％以上的（甲基）丙烯酸烷基酯，且可以以小於49重量％、48重量％以下、40重量％以下、30重量％以下、20重量％以下、10重量％以下、或5重量％以下含有（甲基）丙烯酸烷基酯。例如，在單體組成物中，可以以0質量％以上且48質量％以下、或0質量％以上且10質量％以下包含（甲基）丙烯酸烷基酯。根據本發明人等的研究發現，在（甲基）丙烯酸烷基酯的含量多的情況下，所得的共聚物的電阻有變高的趨勢。另外發現，在包含（甲基）丙烯酸烷基酯的情況下，對玻璃的黏接性有降低的趨勢。因而，在單體組成物中可以實質上不包含（甲基）丙烯酸烷基酯。
作為其他單體組成物，例如可以含有（甲基）丙烯酸芐基酯、丙烯酸2-萘基酯、丙烯酸苯氧基乙基酯等具有芳香環基團的（甲基）丙烯酸酯、苯乙烯、α-甲基苯乙烯、鄰甲基苯乙烯、對甲基苯乙烯等苯乙烯系單體；乙酸乙烯酯等羧酸乙烯酯；含乙烯基（甲基）丙烯醯基的大分子單體。
單體組成物優選實質上不包含含氮單體、例如含醯胺基的單體或含氨基的單體。在包含大量這些單體的情況下，有共聚物的電阻變高的情況。另外發現，在包含大量這些單體的情況下，在長時間暴露於高溫環境下時，黏合劑層的凝膠化過度推進，其結果是，在黏合劑層與進行黏接的構件之間產生剝離等。
本說明書中所謂“實質上不包含”，是指只要是不損害本發明的有利的效果的範圍，則也可以含有該成分。例如，所謂在組成物中實質上不包含該成分，有時是指該成分在該組成物中小於0.50質量％、小於0.30質量％、小於0.20質量％、小於0.10質量％、或小於0.05質量％。
所謂含醯胺基的單體，在典型的情況下，是在其結構中包含醯胺基、並且包含（甲基）丙烯醯基、乙烯基等聚合性不飽和雙鍵的化合物。例如，作為含醯胺基的單體，可以舉出（甲基）丙烯醯胺等丙烯醯胺系單體；N-（甲基）丙烯醯基哌啶等N-丙烯醯基雜環單體；N-乙烯基吡咯烷酮等含N-乙烯基的內醯胺系單體等。
所謂含氨基的單體，在典型的情況下，是在其結構中包含氨基、並且包含（甲基）丙烯醯基、乙烯基等聚合性不飽和雙鍵的化合物。例如，作為含氨基的單體，可以舉出丙烯酸N，N-二甲基氨基乙酯、甲基丙烯酸N，N-二甲基氨基乙酯、甲基丙烯酸N，N-二乙基氨基乙酯等。
單體組成物優選實質上不包含含酸性基團的單體、例如含羧基的單體。在包含大量該單體的情況下也發現，在長時間暴露於高溫環境下時，黏合劑層的凝膠化過度推進，其結果是，在黏合劑層與進行黏接的構件之間產生剝離等。
＜（甲基）丙烯酸類共聚物-聚合引發劑＞ 形成（甲基）丙烯酸類共聚物的單體組成物可以還包含聚合引發劑。作為聚合引發劑，可以使用通常在自由基聚合中可以使用的有機過氧化物、偶氮化合物等。具體而言，作為聚合引發劑，可以使用如專利文獻3中記載所示的聚合引發劑。
在聚合引發劑當中，優選在單體成分的聚合反應中不易發生接枝反應的聚合引發劑，特別優選偶氮化合物。可以相對於單體成分合計100質量份以0.01質量份以上且2.0質量份以下、或0.1質量份以上且1.0質量份以下使用聚合引發劑。
＜（甲基）丙烯酸類共聚物-溶劑＞ 單體組成物根據聚合方法可以包含溶劑。例如，在利用溶液聚合獲得共聚物的情況下，可以使用能夠溶解單體成分的有機溶劑。具體而言，作為有機溶劑，可以使用如專利文獻3中記載所示的有機溶劑。例如，其中特別優選使用在聚合反應中不易產生鏈轉移的有機溶劑，例如酯、酮，特別是從單體成分的溶解性、聚合反應的容易度等方面出發，可以使用乙酸乙酯、甲乙酮、丙酮等。
＜（甲基）丙烯酸類共聚物-其他成分＞ 只要是不損害本發明的有利的效果的範圍，則單體組成物可以包含其他成分。例如，單體成分可以包含如專利文獻3中記載所示的鏈轉移劑，另外，根據聚合方法，可以包含乳化劑、分散劑、分散介質等。
＜（甲基）丙烯酸類共聚物-聚合方法＞ （甲基）丙烯酸類共聚物的聚合方法沒有特別限制，可以利用溶液聚合、乳液聚合、懸浮聚合、本體聚合等公知的方法來聚合。在使用共聚物製造黏合劑組成物時，從處理工序比較簡單並且能夠在短時間內進行的觀點出發，優選利用溶液聚合來獲得共聚物。
＜交聯劑＞ 黏合劑組成物可以包含交聯劑。通過含有交聯劑，可以使黏合劑組成物的凝膠分數為合適的範圍。作為交聯劑，可以使用本領域中已知的異氰酸酯系交聯劑，例如可以使用具有2個以上的異氰酸酯基或異氰脲酸酯基及隨意地包含氧原子的碳數1～20的範圍的烴基的交聯劑。具體而言，可以使用如專利文獻3中記載所示的交聯劑。
另外，作為交聯劑，可以使用環氧系交聯劑。作為環氧系交聯劑，可以使用在1個分子中具有2個以上的環氧基的環氧化合物，具體而言，可以使用乙二醇二縮水甘油醚、聚乙二醇二縮水甘油醚、甘油二縮水甘油醚、甘油三縮水甘油醚、1，3-雙（N，N-二縮水甘油基氨基甲基）環己烷、N，N，N’，N’-四縮水甘油基-間苯二甲胺、N，N，N’，N’-四縮水甘油基氨基苯基甲烷、三縮水甘油基異氰脲酸酯、間N，N-二縮水甘油基氨基苯基縮水甘油醚、N，N-二縮水甘油基甲苯胺、N，N-二縮水甘油基苯胺。
另外，作為交聯劑，可以使用金屬螯合物交聯劑。作為金屬螯合物交聯劑，可以使用在鋁、鐵、銅、鋅、錫、鈦、鎳、銻、鎂、釩、鉻、鋯等多價金屬配位有醇鹽、乙醯丙酮、乙醯乙酸乙酯等的化合物，具體而言，可以使用異丙醇鋁、仲丁醇鋁、乙基乙醯乙酸・二異丙醇鋁、三乙基乙醯乙酸鋁、三乙醯丙酮鋁。
在黏合劑組成物中，相對於（甲基）丙烯酸類共聚物100質量份，可以以0.05質量份以上、0.1質量份以上、0.2質量份以上、0.3質量份以上、或0.5質量份以上含有交聯劑，且可以以1.0質量份以下、0.5質量份以下、0.3質量份以下、或0.2質量份以下含有交聯劑。例如，相對於（甲基）丙烯酸類共聚物100質量份，可以以0.05質量份以上且1.0質量份以下或0.1質量份以上且0.5質量份以下含有交聯劑。
在交聯劑使共聚物交聯後的狀態下，黏合劑組成物的利用實施例中記載的方法測定的凝膠分數可以為50％以上、55％以上、60％以上、62％以上、64％以上、66％以上、或68％以上，且可以為90％以下、85％以下、80％以下、75％以下、或70％以下。例如，黏合劑組成物的凝膠分數可以為50％以上且90％以下、或62％以上且90％以下。
黏合劑組成物可以在含有上述成分以外，還在不損害本發明的效果的範圍中，含有選自防靜電劑、紫外線吸收劑、抗氧化劑、增黏樹脂、增塑劑、消泡劑、填充劑、穩定劑、軟化劑以及潤濕性調節劑中的成分。
＜矽烷偶聯劑＞ 黏合劑組成物可以包含矽烷偶聯劑。包含矽烷偶聯劑的黏合劑組成物可以保持被黏物與黏合劑層的黏接良好。
作為矽烷偶聯劑，可以使用本領域中已知的矽烷偶聯劑，例如可以舉出乙烯基三甲氧基矽烷等含聚合性不飽和基團的矽化合物；3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷等具有環氧結構的矽化合物；3-氨基丙基三甲氧基矽烷等含氨基的矽化合物；3-氯丙基三甲氧基矽烷；低聚物型矽烷偶聯劑。它們當中，從在高濕熱環境下不易產生剝落的方面考慮，特別優選具有與（甲基）丙烯酸類共聚物或其單體成分中含有的官能團反應的官能團的矽烷偶聯劑。
在黏合劑組成物中，相對於（甲基）丙烯酸類共聚物100質量份，可以以0.05質量份以上、0.1質量份以上、0.2質量份以上、0.3質量份以上、或0.5質量份以上含有矽烷偶聯劑，且可以以1.0質量份以下、0.5質量份以下、0.3質量份以下、或0.2質量份以下含有矽烷偶聯劑。例如，相對於（甲基）丙烯酸類共聚物100質量份，可以以0.05質量份以上且1.0質量份以下或0.1質量份以上且0.5質量份以下含有矽烷偶聯劑。
＜防靜電劑＞ 黏合劑組成物可以包含由離子性化合物形成的防靜電劑。包含防靜電劑的黏合劑組成物可以通過將（甲基）丙烯酸類共聚物的烷氧基烷基的氧原子配位於防靜電劑中含有的離子性基團來實現高的防靜電性能。
作為防靜電劑，例如可以舉出包含陰離子和陽離子的在25℃為液體或固體的離子性化合物。具體而言，可以舉出如專利文獻3中記載所示的鹼金屬鹽、離子性液體、表面活性劑等。
作為形成離子性化合物的陽離子，可以舉出無機系陽離子、有機系陽離子。作為無機系陽離子，例如可以舉出Li ＋、Na ＋、K ＋。作為有機系陽離子，例如可以舉出吡啶鎓陽離子、哌啶鎓陽離子、吡咯烷鎓陽離子、吡咯啉陽離子、吡咯陽離子、咪唑鎓陽離子、四氫嘧啶嗡陽離子、二氫嘧啶嗡陽離子、吡唑鎓陽離子、吡唑啉鎓陽離子、四烷基銨陽離子、三烷基锍陽離子、四烷基鏻陽離子及它們的衍生物。
作為形成離子性化合物的陰離子，只要是能夠與所述陽離子進行離子鍵合而形成離子性化合物的陰離子，就沒有特別限制，例如可以舉出F -、Cl -、Br -、I -、AlCl 4 -、Al 2Cl 7 -、BF 4 -、PF 6 -、SCN -、ClO 4 -、NO 3 -、CH 3COO -、CF 3COO -、CH 3SO 3 -、CF 3SO 3 -、（CF 3SO 2） 2N -、（FSO 2） 2N -、（CF 3SO 2） 3C -、AsF 6 -、SbF 6 -、NbF 6 -、TaF 6 -、F（HF） n -、（CN） 2N -、C 4F 9SO 3 -、（C 2F 5SO 2） 2N -、C 3F 7COO -及（CF 3SO 2）（CF 3CO）N -。
它們當中，從獲得離子解離性良好的離子化合物的方面出發，特別優選使用包含氟原子的陰離子部。此外，在包含氟原子的陰離子中，優選為含氟的亞胺陰離子，其中，優選為雙（三氟甲磺醯）亞胺陰離子、雙（氟磺醯）亞胺陰離子。由於能夠以較少量的添加來賦予優異的防靜電性、並維持黏合特性而對加濕、加熱環境下的耐久性有利，因此特別優選雙（三氟甲磺醯）亞胺陰離子。
作為離子性化合物，具體而言，可以舉出雙（三氟甲磺醯）亞胺鋰、雙（二氟磺醯）亞胺鋰、三（三氟甲磺醯）甲烷鋰、雙（三氟甲磺醯）亞胺鉀、雙（二氟磺醯）亞胺鉀、1-乙基吡啶六氟磷酸鹽、1-丁基-4-甲基吡啶六氟磷酸鹽、1-己基-4-甲基吡啶六氟磷酸鹽、1-辛基-4-甲基吡啶六氟磷酸鹽、1-辛基-4-甲基吡啶雙（氟磺醯）亞胺鹽、1-辛基-4-甲基吡啶雙（三氟甲磺醯）亞胺鹽、（N，N-二乙基-N-甲基-N-（2-甲氧基乙基）銨四氟硼酸鹽、丁基三甲基銨雙（三氟甲磺醯）亞胺鹽、N，N-二乙基-N-甲基-N-（2-甲氧基乙基）銨雙（三氟甲磺醯）亞胺鹽、1-辛基吡啶雙（三氟甲磺醯）亞胺鹽、1-辛基-3-甲基吡啶雙（三氟磺醯）亞胺鹽。
作為上述表面活性劑，可以使用非離子系表面活性劑、陽離子系表面活性劑、陰離子系表面活性劑及兩性表面活性劑的任一者。另外，可以在其以外還使用導電性聚合物、導電性碳、氯化銨、氯化鋁、氯化銅、氯化鐵、硫酸銨等作為防靜電劑。
在黏合劑組成物中，相對於（甲基）丙烯酸類共聚物100質量份，可以以0.1質量份以上、0.3質量份以上、0.5質量份以上、1.0質量份以上、或2.0質量份以上含有防靜電劑，且可以以10質量份以下、5.0質量份以下、3.0質量份以下、或2.0質量份以下含有防靜電劑。例如，相對於（甲基）丙烯酸類共聚物100質量份，可以以0.1質量份以上且10質量份以下或0.5質量份以上且5.0質量份以下含有防靜電劑。
＜溶劑＞ 為了調整塗布性，黏合劑組成物可以包含溶劑。作為溶劑的種類，可以與用於使（甲基）丙烯酸類共聚物聚合的上述的聚合溶劑相同。
通過使黏合劑組成物含有溶劑，可以調整固體成分濃度。黏合劑組成物的固體成分濃度可以為10質量％以上、12質量％以上、14質量％以上、或16質量％以上，且可以為30質量％以下、25質量％以下、20質量％以下、或18質量％以下。例如，黏合劑組成物的固體成分濃度可以為10質量％以上且30質量％以下或12質量％以上且20質量％以下。
《層疊體》 層疊體包含第1構件、第2構件以及將它們黏接的黏合劑層，黏合劑層由如上所述的黏合劑組成物形成。黏合劑層例如可以通過使黏合劑組成物乾燥和/或交聯而得到。
在作為被黏物的第1構件和/或第2構件、或者在脫模膜（間隔件）的表面塗布黏合劑組成物，例如根據溶劑的種類在50℃～150℃乾燥後，在黏合劑層的不與其他層接觸的面黏貼脫模膜，可以形成黏合劑層。另外，在形成黏合劑層後，例如以3～10天、在23℃～50℃環境下等熟化而促進交聯，可以將黏合劑組成物的凝膠分數設為如上所述的範圍。
作為黏合劑組成物的塗布方法，可以舉出公知的方法，例如旋塗法、刮刀塗布法、輥塗法、棒塗法、刮板塗布法、模塗法、凹版塗布法等，特別可以舉出刮板塗布法。
黏合劑層的厚度可以為5μm以上、7μm以上、10μm以上、或15μm以上，且可以為50μm以下、30μm以下、20μm以下、或15μm以下。例如，黏合劑層的厚度可以為5μm以上且50μm以下、或10μm以上且30μm以下。
對於作為被黏物的第1構件及第2構件，沒有特別限定，例如可以舉出光學構件，例如可以舉出玻璃基板、偏振板、相位差膜等光學膜等。作為偏振板及光學膜，具體而言，可以使用如專利文獻3中記載所示的偏振板及光學膜。黏合劑層中含有的（甲基）丙烯酸類共聚物在作為單體成分包含大量（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯的情況下，提高黏合劑層對玻璃基板的黏接性，因此優選。
圖1是示意性地表示層疊體的一例的剖視圖。
層疊體100如圖1所示，包含作為第1構件的玻璃基板10、作為第2構件的偏振膜30以及將它們黏接的黏合劑層20。偏振膜30具有聚環烯烴系膜32、聚環烯烴系膜32上的聚乙烯醇膜34和聚乙烯醇膜34上的TAC膜36。玻璃基板10與聚環烯烴系膜32由黏合劑層20黏接。
圖2是示意性地表示層疊體的另一例的剖視圖。
層疊體200如圖2所示，包含作為第1構件的玻璃基板10、作為第2構件的聚環烯烴系膜（相位差膜）32和作為第3構件的偏振膜130，並包含將它們黏接的黏合劑層20、22。更具體而言， 聚環烯烴系膜32與偏振膜130由黏合劑層20黏接。另外，玻璃基板10與聚環烯烴系膜32由黏合劑層22黏接。偏振膜130具有作為聚環烯烴系膜（第2聚環烯烴系膜）或TAC膜的層38、層38上的聚乙烯醇膜34和聚乙烯醇膜34上的TAC膜36。聚環烯烴系膜（第1聚環烯烴系膜）32與層（第2聚環烯烴系膜）38由黏合劑層20黏接。
圖1及圖2的黏合劑層20、22形成於被黏物的表面。作為在被黏物的表面形成黏合劑組成物的方法，例如可以舉出如下的轉印法，即，在平滑性良好的脫模膜（間隔件）的表面塗布黏合劑組成物，使塗膜乾燥後，將該塗膜轉印到特定的樹脂膜的表面。
層疊體例如可以用於圖像顯示裝置、特別是液晶顯示裝置。更具體而言，層疊體例如可以用於觸控面板用的圖像顯示裝置。該情況下，層疊體中含有的玻璃基板可以為液晶顯示裝置用的玻璃基板。
作為圖像顯示裝置，例如可以為液晶電視、計算機的監視器、手機、平板電腦等中使用的TFT（薄膜晶體管）液晶顯示裝置。
利用以下的實施例對本發明進一步具體說明，然而本發明並不受其限定。 實施例
《製造例》 ＜實施例1＞ 向具備攪拌裝置、氮氣導入管、溫度計及回流冷凝管的燒瓶中，投入丙烯酸2-甲氧基乙酯99質量份、丙烯酸4-羥基丁酯1質量份以及乙酸乙酯100質量份。其後，一邊向燒瓶內導入氮氣，一邊將內容物加熱到65℃。然後，向用氮氣充分地置換了的燒瓶內，在攪拌下添加2，2’-偶氮二異丁腈（AIBN）0.05質量份。在將燒瓶內的內容物的溫度維持為65℃的同時反應6小時。
向經過6小時後的反應混合物中再添加乙酸乙酯300質量份，得到包含（甲基）丙烯酸類共聚物的溶液。對所得的（甲基）丙烯酸類共聚物利用GPC測定的Mw為190萬。
相對於所得的包含（甲基）丙烯酸類共聚物的溶液的固體成分100質量份，以固體成分計以表1中記載的量配合異氰酸酯系交聯劑（TD-75、綜研化學製）及防靜電劑（Py-PF6（1-丁基-4-甲基吡啶六氟磷酸鹽））。繼而，向各組成物中再配合0.2質量份的矽烷偶聯劑（3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、信越化學工業製）後，充分地混合，得到黏合劑組成物。此處，所謂固體成分，是指從黏合劑組成物中除去有機溶劑後的全部成分。
＜實施例2～13、比較例1～3＞ 除了將使用的成分如表1所示地變更以外，與實施例1同樣地得到實施例2～13及比較例1～3的黏合劑組成物。
需要說明的是，對於實施例8中製造的（甲基）丙烯酸類共聚物使聚合初期加入的乙酸乙酯為90質量份，對於實施例9中製造的（甲基）丙烯酸類共聚物使聚合初期加入的乙酸乙酯為110質量份，對於實施例10中製造的（甲基）丙烯酸類共聚物使聚合初期加入的乙酸乙酯為80質量份，對於實施例11中製造的（甲基）丙烯酸類共聚物使聚合初期加入的乙酸乙酯為70質量份，對於比較例3中製造的（甲基）丙烯酸類共聚物將聚合初期加入的乙酸乙酯設為120質量份，調整了（甲基）丙烯酸類共聚物的Mw。
＜帶有黏合劑層的偏振膜＞ 在經過剝離處理後的PET膜上，以液溫25℃使用刮板塗布實施例及比較例中得到的黏合劑組成物，使得乾燥後的膜厚為25μm。其後，在90℃乾燥3分鐘，得到帶有黏合劑層的PET膜。將帶有黏合劑層的PET膜與偏振板（COP膜40μm/偏振膜20μm/TAC膜40μm）以使帶有黏合劑層的PET膜的黏合劑層與偏振板的COP膜面接觸的方式貼合。此後，在50℃的條件下將其靜置3天，得到帶有黏合劑層的偏振板。
＜黏合片＞ 在經過剝離處理後的PET膜上，以液溫25℃使用刮刀塗布實施例及比較例中得到的黏合劑組成物，使得乾燥後的膜厚為25μm。其後，在90℃乾燥3分鐘，得到帶有黏合劑層的PET膜。將帶有黏合劑層的PET膜與經過剝離處理後的PET膜以使帶有黏合劑層的PET膜的黏合劑層與PET膜的剝離處理面接觸的方式貼合。此後，在50℃的條件下將其靜置3天，得到黏合片。
《試驗方法》 ＜表面電阻率＞ 從帶有黏合劑層的偏振板剝離PET膜後，使用電阻率計（Hiresta UX MCP-HT800、Nittoseiko Analytech製），以施加電壓1000V依照JIS-K-6911在23℃/50％RH環境下測定出黏合劑層的表面電阻率。
＜對無鹼玻璃的黏合力＞ 將帶有黏合劑層的偏振板裁割為25mm寬，製作出試驗片。從試驗片剝下經過剝離處理後的PET膜，將露出的黏合劑層黏貼於無鹼玻璃板。其後，在調整為50℃/5atm的高壓釜中保持20分鐘，將它們壓接。壓接後，在23℃/50％RH環境下放置1小時，將帶有黏合劑層的偏振板相對於玻璃板以180°的角度、以300mm/min的速度牽拉試驗片端部，測定出黏合力。
＜凝膠分數＞ 從黏合片中採集黏合劑約0.1g到取樣瓶中。向該取樣瓶中加入乙酸乙酯30mL並振盪4小時。對該樣品瓶的內容物用200目的不銹鋼製金屬網進行過濾，將金屬網上的殘留物在90℃乾燥2小時並測定出乾燥重量。利用下式，求出黏合劑的凝膠分數。 凝膠分數（％）＝（乾燥重量/黏合劑採集重量）×100（％）
＜耐熱耐久後凝膠分數＞ 將黏合片在溫度105℃的條件下放置500小時。其後，在23℃/50％RH環境下放置1小時。採集黏合劑約0.1g到取樣瓶中，加入乙酸乙酯30mL並振盪4小時。對該樣品瓶的內容物用200目的不銹鋼製金屬網進行過濾，將金屬網上的殘留物在90℃乾燥2小時並測定出乾燥重量。利用下式，求出黏合劑的凝膠分數。 凝膠分數（％）＝（乾燥重量/黏合劑採集重量）×100（％）
＜105℃乾燥耐熱耐久性＞ 將帶有黏合劑層的偏振板裁割為160mm（MD方向）×90mm（TD方向）的大小而製作出試驗片。從試驗片剝離PET膜後，將帶有黏合劑層的偏振板使用層壓機輥以使黏合劑層與無鹼玻璃板接觸的方式黏貼在具有厚度2mm的無鹼玻璃板作為玻璃基板的液晶面板的一面。將所得的層疊體在調整為50℃/5個大氣壓的高壓釜中保持20分鐘，製作出試驗板。將所述試驗板在溫度105℃的條件下放置500小時，目視觀察來自試驗板的黏合劑層的發泡、試驗板的裂紋、黏合劑層的剝離等外觀缺陷，依照以下的基準進行評價。 〇：無外觀缺陷 △：雖然確認到輕微的外觀缺陷，然而在實際使用上沒有問題 ×：有外觀缺陷
《結果》 將結果表示於以下的表1中。
【表1】
Figure 02_image001
從表1可知，（甲基）丙烯酸類共聚物由包含（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯的單體製造，並且可知在重均分子量足夠高的情況下，耐熱耐久性變得良好。
另外，在單體成分中包含作為含醯胺基的單體的丙烯醯胺、或作為含氨基的單體的甲基丙烯酸二甲基氨基乙酯的情況下，雖然在實用上沒有問題，然而耐熱耐久性變差。對此可以認為是因為，耐熱後的凝膠分數變得過高，黏合劑層喪失柔軟性。
此外可知，在單體成分中包含作為（甲基）丙烯酸烷基酯的丙烯酸丁酯的情況下，表面電阻變高。另外可知，對玻璃的黏合力也降低。
另外，將在實施例1～3中變更防靜電劑而進行的實施例14～19的結果表示於以下的表2中。
【表2】
Figure 02_image003
本發明提供一種具有高耐久性的黏合劑組成物。本發明的黏合劑組成物含有（甲基）丙烯酸類共聚物和交聯劑，所述（甲基）丙烯酸類共聚物是包含大於50質量％且為99.9質量％以下的（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯以及0.1質量％以上且10質量％以下的含羥基的單體的單體組成物的共聚物，並且所述（甲基）丙烯酸類共聚物的重均分子量為165萬以上。
10:玻璃基板 20、22:黏合劑層 30、130:偏振膜 32:相位差膜（聚環烯烴系膜） 34:聚乙烯醇（PVA）膜 36:TAC膜 38:聚環烯烴系膜或TAC膜 100、200:層疊體
圖1是示意性地表示層疊體的一例的剖視圖。 圖2是示意性地表示層疊體的另一例的剖視圖。

Claims (8)

  1. 一種黏合劑組成物， 其含有（甲基）丙烯酸類共聚物和交聯劑， 所述（甲基）丙烯酸類共聚物是包含大於50質量％且為99.9質量％以下的（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯以及0.1質量％以上且10質量％以下的含羥基的單體的單體組成物的共聚物，並且 所述（甲基）丙烯酸類共聚物的重均分子量為165萬以上。
  2. 根據請求項1所述之黏合劑組成物，其中， 所述單體組成物包含大於80質量％的（甲基）丙烯酸烷氧基烷基酯。
  3. 根據請求項1所述之黏合劑組成物，其中， 所述（甲基）丙烯酸類共聚物的重均分子量為185萬以上且250萬以下。
  4. 根據請求項1所述之黏合劑組成物，其中， 所述單體組成物實質上不包含含醯胺基的單體或含氨基的單體。
  5. 根據請求項1所述之黏合劑組成物，其中， 所述單體組成物實質上不包含含羧基的單體。
  6. 根據請求項1所述之黏合劑組成物，其中， 由所述黏合劑組成物形成的黏合劑層的凝膠分數為62％以上且90％以下。
  7. 根據請求項1所述之黏合劑組成物，其中， 還含有包含雙（三氟甲磺醯）亞胺陰離子的防靜電劑。
  8. 一種層疊體，其包含第1構件、第2構件以及將它們黏接的黏合劑層，所述黏合劑層由請求項1～7中任一項所述之黏合劑組成物形成。
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