TW202302349A - 積層片材及著色性低下片材 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種適於在藉由賦予外部刺激而能夠著色之可變色黏著片材中，既使已著色區域良好地著色又兼顧到抑制已著色區域形成後未著色區域之經時性變色的積層片材及著色性低下片材。 本發明之積層片材L具備：可變色黏著片材X，其具有因外部刺激而產生之著色性，且包含已著色區域11及未著色區域12；及著色性低下片材Y，其貼合於可變色黏著片材X，且用以降低可變色黏著片材X之著色性。

Description

積層片材及著色性低下片材
本發明係關於一種具備可變色黏著片材之積層片材。
已知有一種藉由特定波長之光照射而能夠使照射部位著色之透明黏著片材(可變色黏著片材)。可變色黏著片材含有因光照射而使該黏著片材著色之事後著色劑(成分或成分群)。
另一方面，有機EL(Electroluminescence，電致發光)面板等顯示面板具有包含像素面板及罩蓋構件等之積層構造。於此種顯示面板之製造過程中，為了使積層構造所包含之要素彼此貼合，例如使用可變色黏著片材。例如，如下所述。
首先，將可變色黏著片材貼合於被黏著體(貼合步驟)。繼而，檢查被黏著體與可變色黏著片材之間有無異物及氣泡。於未通過檢查之情形時，將可變色黏著片材自第1被黏著體剝離，其後，使用另一可變色黏著片材重新進行貼合步驟。於通過檢查之情形時，為了對第1被黏著體上之可變色黏著片材之特定部位賦予設計性、遮蔽性、抗反射性等，藉由特定波長之光照射使該部位著色。即，於可變色黏著片材形成已著色區域。其後，經由該可變色黏著片材將第2被黏著體接合於第1被黏著體。例如，如此使用之可變色黏著片材例如記載於下述專利文獻1中。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2020-152905號公報
[發明所欲解決之問題]
於可變色黏著片材中，為了實現良好之著色性，事後著色劑之調配量宜較多。然而，於形成已著色區域後之可變色黏著片材中，事後著色劑之調配量越多，則未形成已著色區域之區域(未著色區域)越容易經時變色。未著色區域之變色會導致已著色區域及未著色區域之功能劣化，從而不佳。
本發明提供一種適於在藉由賦予外部刺激而能夠著色之可變色黏著片材中，既使已著色區域良好地著色又兼顧到抑制未著色區域之經時性變色的積層片材及著色性低下片材。 [解決問題之技術手段]
本發明[1]包含一種積層片材，其具備：可變色黏著片材，其具有因外部刺激而產生之著色性，且包含已著色區域及未著色區域；及著色性低下片材，其貼合於上述可變色黏著片材，且用以降低該可變色黏著片材之上述著色性。
於本積層片材中，使用以降低該黏著片材之著色性之著色性低下片材與包含已著色區域及未著色區域之可變色黏著片材貼合並接觸。此種構成適於在包含已著色區域及未著色區域之可變色黏著片材中，降低未著色區域之著色性，從而抑制未著色區域之經時性變色。又，於本積層片材中，在未著色區域之變色得以抑制之假定下，可預先形成可變色黏著片材之已著色區域。因此，本積層片材適於具備因外部刺激而產生之著色性較高而使已著色區域良好地著色之黏著片材作為可變色黏著片材。即便為著色性高至使已著色區域良好地著色之可變色黏著片材，亦因與著色性低下片材接觸而使著色性降低，故而未著色區域之經時性變色得以抑制。如此，本積層片材適於在藉由賦予外部刺激而能夠著色之可變色黏著片材中，既使已著色區域良好地著色又兼顧到抑制未著色區域之經時性變色。
本發明[2]包含如上述[1]中所記載之積層片材，其中上述可變色黏著片材含有受外部刺激而發生第1反應之第1化合物及藉由與上述第1反應之產物之反應而顯色之第2化合物。
根據此種構成，積層片材可具備可變色黏著片材，該可變色黏著片材具有藉由第1化合物與第2化合物之協作而適當地著色之已著色區域。
本發明[3]包含如上述[2]中所記載之積層片材，其中上述第1化合物為光酸產生劑，且上述第2化合物為藉由與酸之反應而顯色之顯色性化合物。
根據此種構成，積層片材可具備可變色黏著片材，該可變色黏著片材具有藉由作為上述外部刺激之光照射而適當地著色之已著色區域。藉由對可變色黏著片材照射特定波長之光，於該照射部位，由光酸產生劑產生酸，藉由與該酸之反應而使顯色性化合物顯色，從而可使該部位著色。
本發明[4]包含如上述[2]或[3]中所記載之積層片材，其中上述著色性低下片材係自上述可變色黏著片材中提取上述第1化合物之片材、或含有用以降低上述著色性之著色性低下成分並將該著色性低下成分導入至上述可變色黏著片材之片材。
此種構成有助於降低可變色黏著片材之著色性。
本發明[5]包含如上述[4]中所記載之積層片材，其中第1系統中因上述外部刺激賦予所導致之透過率之降低ΔT1小於第2系統中因與上述外部刺激賦予相同之外部賦予所導致之透過率之降低ΔT2，上述第1系統中共存有上述第1化合物、上述第2化合物及上述著色性低下成分，上述第2系統除不存在上述著色性低下成分以外與上述第1系統相同。
此種構成有助於降低可變色黏著片材之著色性。
本發明[6]包含如上述[1]至[5]中任一項所記載之積層片材，其於上述可變色黏著片材之上述已著色區域之至少一部分與上述著色性低下片材之間介存有遮罩材。
此種構成有助於控制可變色黏著片材之著色性低下部位。
本發明[7]包含一種著色性低下片材，其用以降低具有因外部刺激而產生之著色性且包含已著色區域及未著色區域之可變色黏著片材之上述著色性。
此種著色性低下片材作為上述積層片材之一構成要素，有助於降低可變色黏著片材之著色性。
本發明[8]包含如上述[7]中所記載之著色性低下片材，其係自上述可變色黏著片材中提取受上述外部刺激而發生第1反應之第1化合物之片材、或含有用以降低上述著色性之著色性低下成分並將該著色性低下成分導入至上述可變色黏著片材之片材。
此種構成有助於降低可變色黏著片材之著色性。
本發明[9]包含如上述[8]中記載之著色性低下片材，其中上述著色性低下成分包含選自由紫外線吸收劑、中和劑及自由基捕獲劑所組成之群中之至少一種。
此種構成於使用光酸產生劑作為上述第1成分之情形時，有助於降低可變色黏著片材之著色性。
本發明[10]包含如上述[7]至[9]中任一項所記載之著色性低下片材，其包含含有極性基之聚合物。
此種構成有助於自可變色黏著片材中將第1化合物提取至著色性低下片材。
本發明[11]包含如上述[7]至[10]中任一項所記載之著色性低下片材，其係黏著片材。
此種構成有助於使著色性低下片材高度密接於可變色黏著片材。又，根據該構成，可使上述積層片材(可變色黏著片材與著色性低下片材之積層體)作為雙面黏著片材發揮功能。
作為本發明之積層片材之一實施方式之積層片材L如圖1所示具備可變色黏著片材X及著色性低下片材Y(於圖1中，例示性地示出積層片材L配置於第1構件21之厚度方向H之一面上之狀態)。著色性低下片材Y與可變色黏著片材X之厚度方向H之一面貼合並接觸。積層片材L具有特定厚度之片材形狀，且於與厚度方向H正交之方向(面方向)上延伸。
可變色黏著片材X由第1黏著性組合物形成。又，可變色黏著片材X係具有因外部刺激而產生之著色性之黏著片材，具有已著色之第1區域11(已著色區域)及未形成第1區域11之第2區域12(未著色區域)。第2區域12較佳為具有透明性(可見光透過性)。於本實施方式中，可變色黏著片材X含有基礎聚合物、受外部刺激而發生第1反應之第1化合物及藉由與第1反應之產物之第2反應而顯色之第2化合物。根據此種構成，可變色黏著片材X可具有藉由第1化合物與第2化合物之協作而適當地著色之第1區域11。
作為外部刺激，根據可變色黏著片材X所含有之成分，例如可例舉光照射及加熱。作為光照射中之光之種類，例如可例舉紫外線、可見光及紅外線，就使用設備之多樣性之觀點而言，較佳為紫外線。又，於可變色黏著片材X中，較佳為第1化合物為光酸產生劑，且第2化合物為藉由與酸之反應而顯色之顯色性化合物。根據此種構成，可變色黏著片材X可具有藉由作為上述外部刺激之光照射而適當地著色之第1區域11。藉由對可變色黏著片材X照射特定波長之光，於該照射部位，由光酸產生劑產生酸，藉由與該酸之反應而使顯色性化合物顯色，從而可使該部位著色。更具體而言，可變色黏著片材X之成分如下所述。
著色性低下片材Y係用以降低可變色黏著片材X之上述著色性之片材。於本實施方式中，著色性低下片材Y係由第2黏著性組合物所形成之黏著片材。又，著色性低下片材Y係失活用片材或提取用片材。所謂失活用片材係含有用以降低可變色黏著片材X之著色性之著色性低下成分，且用以將該成分導入至可變色黏著片材X之片材(失活用片材係用以作為可變色黏著片材X之功能之著色性之抑制、失活之片材)。於包含可變色黏著片材X及貼合於該片材之失活用片材(著色性低下片材Y)之系統中，使著色性低下成分發生擴散，以便使系統內之著色性低下成分之濃度分佈之偏差變小。藉此，可將著色性低下成分自著色性低下片材Y導入至可變色黏著片材X(導入功能)。系統內之著色性低下成分之擴散係數越大，則著色性低下成分向可變色黏著片材X之導入就越快速進行。另一方面，提取用片材係用以自可變色黏著片材X中提取上述第1化合物而降低可變色黏著片材X之著色性之片材。於包含可變色黏著片材X及貼合於該片材之提取用片材(著色性低下片材Y)之系統中，使第1化合物發生擴散，以便使系統內之第1化合物之濃度分佈之偏差變小。藉此，可自可變色黏著片材X中將第1化合物提取至提取用片材(提取功能)。系統內之第1化合物之擴散係數越大，則第1化合物向著色性低下片材Y之提取就越快速進行。上述失活用片材於兼具此種提取功能及上述導入功能之情形時，兼任提取用片材。又，積層片材L包含藉由將如上之著色性低下片材Y貼合於可變色黏著片材X而獲得之在貼合時實質上產生上述成分移動前之積層片材L、成分移動進行過程中之積層片材L及成分移動實質上結束後之積層片材L。具體而言，著色性低下片材Y之成分如下所述。
於積層片材L中，用以降低該黏著片材之著色性之著色性低下片材Y與包含第1區域11(已著色區域)及第2區域21(未著色區域)之可變色黏著片材X貼合並接觸。此種構成適於在包含第1區域11及第2區域12之可變色黏著片材X中，降低第2區域12之著色性，從而抑制第2區域12之經時性變色。此外，該構成亦適於降低第1區域11之著色性從而抑制該第1區域11之經時性變色及抑制在第1區域11內顯色之第2化合物(著色成分)劣化，因此，亦適於確保第1區域11之著色穩定性(具體而言，例如如下述實施例7、8及比較例3所示)。於在可變色黏著片材X整面形成有已著色區域之情形時，亦可享有該已著色區域之著色穩定效果。就確保與可變色黏著片材X之用途對應之已著色區域之功能(設計性、遮蔽性、抗反射性等)之觀點而言，較佳為穩定可變色黏著片材X之已著色區域之著色。
又，於積層片材L中，於第2區域12之變色得以抑制之假定下，可預先形成可變色黏著片材X之第1區域11。因此，積層片材L適於具備因外部刺激而產生之著色性較高從而使第1區域11良好地著色之黏著片材作為可變色黏著片材X(可變色黏著片材X中之第1化合物及/或第2化合物之含量越多，則可變色黏著片材X之著色性越高)。即便為第1化合物及/或第2化合物之含量較多而著色性高至使第1區域11良好地著色之可變色黏著片材X，亦因與著色性低下片材Y接觸而使著色性降低，故而第2區域12之經時性變色得以抑制。
如上所述，積層片材L適於在藉由賦予外部刺激而能夠著色之可變色黏著片材X中，既使第1區域11良好地著色又兼顧到抑制第2區域12之經時性變色。如下述參考例1～4所示，在可變色黏著片材中，於自著色處理前便共存有光酸產生劑(第1化合物)及顯色性化合物(第2化合物)與著色性低下成分之情形時，該可變色黏著片材之著色能力較低而不易著色。針對此種情況，事後使著色性低下成分浸透至使特定區域著色後之可變色黏著片材X，藉此，可使上述特定區域充分發揮其著色能力而良好地著色(第1區域11之形成)，並且使非著色區域(第2區域12)不易變色而抑制變色。
形成可變色黏著片材X之第1黏著性組合物中之基礎聚合物係用以使可變色黏著片材X表現出黏著性之黏著成分。基礎聚合物於室溫範圍內顯示出橡膠彈性。作為基礎聚合物，例如可例舉：丙烯酸聚合物、橡膠聚合物、聚酯聚合物、胺基甲酸酯聚合物、聚醚聚合物、聚矽氧聚合物、聚醯胺聚合物及氟聚合物。就確保可變色黏著片材X中之良好之透明性及黏著性之觀點而言，基礎聚合物較佳為使用丙烯酸聚合物(第1丙烯酸聚合物)。
丙烯酸聚合物例如為以50質量%以上之比率包含(甲基)丙烯酸烷基酯之單體成分(第1單體成分)之共聚物。「(甲基)丙烯酸」意指丙烯酸及/或甲基丙烯酸。
作為(甲基)丙烯酸烷基酯，例如可例舉具有直鏈狀或支鏈狀之碳數1～20之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯。作為此種(甲基)丙烯酸烷基酯，例如可例舉：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸異丙酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第二丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸異戊酯、(甲基)丙烯酸新戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸壬酯、(甲基)丙烯酸異壬酯、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸異癸酯、(甲基)丙烯酸十一烷基酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯、(甲基)丙烯酸異十三烷基酯、(甲基)丙烯酸十四烷基酯、(甲基)丙烯酸異十四烷基酯、(甲基)丙烯酸十五烷基酯、(甲基)丙烯酸十六烷基酯、(甲基)丙烯酸十七烷基酯、(甲基)丙烯酸十八烷基酯、(甲基)丙烯酸異十八烷基酯(丙烯酸異硬脂酯)、(甲基)丙烯酸十九烷基酯及(甲基)丙烯酸二十烷基酯。(甲基)丙烯酸烷基酯可單獨使用，亦可併用兩種以上。(甲基)丙烯酸烷基酯較佳為使用具有碳數1～12之烷基之丙烯酸烷基酯，更佳為併用甲基丙烯酸甲酯及具有碳數2～12之烷基之(甲基)丙烯酸烷基酯，進而較佳為併用甲基丙烯酸甲酯及丙烯酸2-乙基己酯。
就使可變色黏著片材X適當地表現出黏著性等基本特性之觀點而言，單體成分中之(甲基)丙烯酸烷基酯之比率較佳為50質量%以上，更佳為60質量%以上，進而較佳為70質量%以上。該比率例如為99質量%以下。
第1單體成分可包含可與(甲基)丙烯酸烷基酯共聚之共聚性單體。作為共聚性單體，例如可例舉具有極性基之單體。作為含有極性基之單體，例如可例舉：含有羥基之單體、具有含有氮原子之環之單體及含有羧基之單體。含有極性基之單體有助於向丙烯酸聚合物導入交聯點、確保丙烯酸聚合物之凝聚力等丙烯酸聚合物之改質。
共聚性單體較佳為包含選自由含有羥基之單體、具有含有氮原子之環之單體及含有羧基之單體所組成之群中之至少一種。共聚性單體更佳為包含含有羥基之單體及/或具有含有氮原子之環之單體。
作為含有羥基之單體，例如可例舉：(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸3-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸6-羥基己酯、(甲基)丙烯酸8-羥基辛酯、(甲基)丙烯酸10-羥基癸酯、(甲基)丙烯酸12-羥基月桂酯及(甲基)丙烯酸(4-羥基甲基環己基)甲酯。含有羥基之單體較佳為使用(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯，更佳為使用丙烯酸2-羥基乙酯。
就向丙烯酸聚合物導入交聯結構及確保可變色黏著片材X之凝聚力之觀點而言，第1單體成分中之含有羥基之單體之比率較佳為1質量%以上，更佳為3質量%以上，進而較佳為5質量%以上。就調整丙烯酸聚合物之極性之觀點而言，該比率較佳為30質量%以下，更佳為20質量%以下。丙烯酸聚合物之極性與可變色黏著片材X中之各種添加劑成分與丙烯酸聚合物之相容性有關。
作為具有含有氮原子之環之單體，例如可例舉：N-乙烯基-2-吡咯啶酮、N-甲基乙烯基吡咯啶酮、N-乙烯基吡啶、N-乙烯基哌啶酮、N-乙烯基嘧啶、N-乙烯基哌𠯤、N-乙烯基吡𠯤、N-乙烯基吡咯、N-乙烯基咪唑、N-乙烯基㗁唑、N-(甲基)丙烯醯基-2-吡咯啶酮、N-(甲基)丙烯醯基哌啶、N-(甲基)丙烯醯基吡咯啶、N-乙烯基𠰌啉、N-乙烯基-3-𠰌啉酮、N-乙烯基-2-己內醯胺、N-乙烯基-1,3-㗁𠯤-2-酮、N-乙烯基-3,5-𠰌啉二酮、N-乙烯基吡唑、N-乙烯基異㗁唑、N-乙烯基噻唑及N-乙烯基異噻唑。具有含有氮原子之環之單體較佳為使用N-乙烯基-2-吡咯啶酮。
就確保可變色黏著片材X中之凝聚力及確保可變色黏著片材X對被黏著體之密接力之觀點而言，第1單體成分中之具有含有氮原子之環之單體之比率較佳為1質量%以上，更佳為3質量%以上，進而較佳為5質量%以上。就調整丙烯酸聚合物之玻璃轉移溫度及調整丙烯酸聚合物之極性之觀點而言，該比率較佳為30質量%以下，更佳為20質量%以下。
作為含有羧基之單體，例如可例舉：丙烯酸、甲基丙烯酸、丙烯酸羧基乙酯、丙烯酸羧基戊酯、伊康酸、馬來酸、富馬酸、丁烯酸及異丁烯酸。
就向丙烯酸聚合物導入交聯結構、確保可變色黏著片材X中之凝聚力及確保可變色黏著片材X對被黏著體之密接力之觀點而言，第1單體成分中之含有羧基之單體之比率較佳為1質量%以上，更佳為3質量%以上，進而較佳為5質量%以上。就調整丙烯酸聚合物之玻璃轉移溫度及避免因酸而腐蝕被黏著體之危險之觀點，該比率較佳為30質量%以下，更佳為20質量%以下。
第1單體成分可包含其他共聚性單體(下述第2單體成分亦相同)。作為其他共聚性單體，例如可例舉：酸酐單體、含有磺酸基之單體、含有磷酸基之單體、含有環氧基之單體、含有氰基之單體、含有烷氧基之單體及芳香族乙烯系化合物。
丙烯酸聚合物可藉由使上述第1單體成分聚合來形成。作為聚合方法，例如可例舉溶液聚合、塊狀聚合及乳化聚合，較佳為例舉溶液聚合。聚合起始劑例如使用熱聚合起始劑。相對於第1單體成分100質量份，聚合起始劑之使用量例如為0.05質量份以上，又，例如為1質量份以下。
作為熱聚合起始劑，例如可例舉：偶氮聚合起始劑及過氧化物聚合起始劑。作為偶氮聚合起始劑，例如可例舉：2,2'-偶氮二異丁腈、2,2'-偶氮雙-2-甲基丁腈、2,2'-偶氮雙(2-甲基丙酸)二甲酯、4,4'-偶氮雙-4-氰基戊酸、偶氮二異戊腈、2,2'-偶氮雙(2-脒基丙烷)二鹽酸鹽、2,2'-偶氮雙[2-(5-甲基-2-咪唑啉-2-基)丙烷]二鹽酸鹽、2,2'-偶氮雙(2-甲基丙脒)二硫酸鹽及2,2'-偶氮雙(N,N'-二亞甲基異丁基脒)二鹽酸鹽。作為過氧化物聚合起始劑，例如可例舉：過氧化二苯甲醯、過氧化順丁烯二酸第三丁酯及過氧化月桂醯。
就確保可變色黏著片材X中之凝聚力之觀點而言，丙烯酸聚合物之重量平均分子量較佳為10萬以上，更佳為30萬以上，進而較佳為50萬以上。該重量平均分子量較佳為500萬以下，更佳為300萬以下，進而較佳為200萬以下。丙烯酸聚合物之重量平均分子量係藉由凝膠浸透層析法(GPC)進行測定並藉由聚苯乙烯換算而算出。
丙烯酸聚合物之玻璃轉移溫度(Tg)較佳為0℃以下，更佳為-10℃以下，進而較佳為-20℃以下。該玻璃轉移溫度例如為-80℃以上。
聚合物之玻璃轉移溫度(Tg)可使用基於下述Fox公式求出之玻璃轉移溫度(理論值)。Fox公式係聚合物之玻璃轉移溫度Tg與構成該聚合物之單體之均聚物之玻璃轉移溫度Tgi之關係式。於下述Fox公式中，Tg表示聚合物之玻璃轉移溫度(℃)，Wi表示構成該聚合物之單體i之重量分率，Tgi表示由單體i所形成之均聚物之玻璃轉移溫度(℃)。均聚物之玻璃轉移溫度可使用文獻值，例如於「聚合物手冊(Polymer Handbook)」(第4版，John Wiley & Sons, Inc.，1999年)及「新高分子文庫7 塗料用合成樹脂入門」(北岡協三著，高分子刊行會，1995年)中例舉了各種均聚物之玻璃轉移溫度。另一方面，單體之均聚物之玻璃轉移溫度亦可藉由日本專利特開2007-51271號公報中具體記載之方法求出。
Fox公式      1/(273＋Tg)＝Σ[Wi/(273＋Tgi)]
就向基礎聚合物導入交聯結構之觀點而言，第1黏著性組合物可含有交聯劑。作為交聯劑，例如可例舉：異氰酸酯交聯劑、環氧交聯劑、㗁唑啉交聯劑、氮丙啶交聯劑、碳二醯亞胺交聯劑及金屬螯合物交聯劑。交聯劑可單獨使用，亦可併用兩種以上。
作為異氰酸酯交聯劑，例如可例舉：甲苯二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯、苯二甲基二異氰酸酯、氫化苯二甲基二異氰酸酯、二苯基甲烷二異氰酸酯、氫化二苯基甲烷二異氰酸酯、四甲基苯二甲基二異氰酸酯、萘二異氰酸酯、三苯基甲烷三異氰酸酯及聚亞甲基聚苯基異氰酸酯。又，作為異氰酸酯交聯劑，亦可例舉該等異氰酸酯之衍生物。作為該異氰酸酯衍生物，例如可例舉異氰尿酸酯改性體及多元醇改性體。作為異氰酸酯交聯劑之市售品，例如可例舉：Coronate L(甲苯二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成體，東曹公司製造)、Coronate HL(六亞甲基二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成體，東曹公司製造)、Coronate HX(六亞甲基二異氰酸酯之異氰尿酸酯體，東曹公司製造)及Takenate D110N(苯二甲基二異氰酸酯之三羥甲基丙烷加成體，三井化學公司製造)。
作為環氧交聯劑，可例舉：雙酚A、表氯醇型環氧樹脂、伸乙基縮水甘油醚、聚乙二醇二縮水甘油醚、甘油二縮水甘油醚、甘油三縮水甘油醚、1,6-己二醇縮水甘油醚、三羥甲基丙烷三縮水甘油醚、二縮水甘油基苯胺、二胺縮水甘油胺、N,N,N',N'-四縮水甘油基間苯二甲胺及1,3-雙(N,N-二縮水甘油基胺基甲基)環己烷。
就確保可變色黏著片材X之凝聚力之觀點而言，相對於基礎聚合物100質量份，交聯劑之調配量較佳為0.01質量份以上，更佳為0.05質量份以上，進而較佳為0.07質量份以上。就確保可變色黏著片材X之良好之黏性之觀點而言，相對於基礎聚合物100質量份，交聯劑之調配量較佳為10質量份以下，更佳為5質量份以下，進而較佳為3質量份以下。
於向基礎聚合物導入交聯結構之情形時，為了有效進行交聯反應，可使用交聯觸媒。作為交聯觸媒，例如可例舉二月桂酸二丁基錫、鈦酸四正丁酯、鈦酸四異丙酯、三乙醯丙酮鐵及氧化丁基錫，較佳為使用二月桂酸二丁基錫。相對於基礎聚合物100質量份，交聯觸媒之使用量例如為0.0001質量份以上，又，例如為1質量份以下。
於使用交聯觸媒之情形時，可將可事後自第1黏著性組合物中去除之交聯抑制劑調配於第1黏著性組合物中。於使用二月桂酸二丁基錫作為交聯觸媒之情形時，交聯抑制劑較佳為使用乙醯丙酮。於該情形時，在第1黏著性組合物中，乙醯丙酮配位於二月桂酸二丁基錫，抑制交聯劑與基礎聚合物之交聯反應之進行。於可變色黏著片材X之下述製造過程中，向基材膜上塗佈第1黏著性組合物而形成塗膜後，藉由於所需時間進行加熱，可使乙醯丙酮揮發而自塗膜中去除。藉此，可進行交聯劑之交聯反應。
相對於交聯觸媒100質量份，交聯抑制劑之調配量較佳為100質量份以上，更佳為1000質量份以上。又，該調配量例如為5000質量份以下。
作為第1化合物，例如可例舉酸產生劑。作為酸產生劑，例如可例舉光酸產生劑及熱酸產生劑。
光酸產生劑藉由照射特定波長或波長範圍之光而被激發，引起酸產生反應，產生酸。酸產生反應例如為光酸產生劑之分解反應。使酸產生反應高效率地發生之光之波長根據光酸產生劑之種類而不同。
作為光酸產生劑，例如可例舉藉由紫外線照射而產生酸之鎓化合物。鎓化合物例如可以鎓陽離子與陰離子之鎓鹽之形態提供。作為鎓陽離子，例如可例舉鋶及錪。作為陰離子，例如可例舉：Cl -、Br -、I -、ZnCl 3 -、HSO 3 -、BF 4 -、PF 6 -、AsF 6 -、SbF 6 -、CH 3SO 3 -、CF 3SO 3 -、C 4F 9HSO 3 -、(C 6F 5) 4B -及(C 4H 9) 4B -。光酸產生劑可單獨使用，亦可併用兩種以上。光酸產生劑較佳為使用鋶與C 4F 9HSO 3 -之鎓鹽及/或錪鹽與C 4F 9HSO 3 -之鎓鹽。
相對於基礎聚合物100質量份，光酸產生劑之調配量較佳為1質量份以上，更佳為2質量份以上，進而較佳為5質量份以上，特佳為7質量份以上。該調配量較佳為20質量份以下，更佳為15質量份以下，進而較佳為12質量份以下。
又，相對於下述顯色性化合物100質量份，光酸產生劑之調配量較佳為100質量份以上，更佳為200質量份以上，進而較佳為300質量份以上，特佳為330質量份以上。該調配量較佳為1000質量份以下，更佳為700質量份以下，進而較佳為500質量份以下。
作為第2化合物，例如可例舉藉由與酸之反應而顯色之顯色性化合物。作為該顯色性化合物，例如可例舉：隱色素、三芳基甲烷色素、二苯基甲烷色素、螢烷色素、螺哌喃色素及玫瑰紅色素。 顯色性化合物可單獨使用，亦可併用兩種以上。
作為隱色素，例如可例舉：2'-苯胺基-6'-(N-乙基-N-異戊基胺基)-3'-甲基螺[酞內酯-3,9'-[9H]𠮿
Figure 111107975-001
]、3-二丁基胺基-6-甲基-7-苯胺基螢烷、3-二丙基胺基-6-甲基-7-苯胺基螢烷、3-二乙基胺基-6-甲基-7-苯胺基螢烷、3-二甲基胺基-6-甲基-7-苯胺基螢烷、3-二乙基胺基-6-甲基-7-二甲苯胺基螢烷及3-(4-二乙基胺基-2-乙氧基苯基)-3-(1-乙基-2-甲基吲哚-3-基)-4-氮雜酞內酯。
作為三芳基甲烷色素，例如可例舉p,p',p''-三-二甲基胺基三苯基甲烷。作為二苯基甲烷色素，例如可例舉4,4-雙-二甲基胺基苯基二苯甲基苄醚。作為螢烷色素，例如可例舉3-二乙基胺基-6-甲基-7-氯螢烷。作為螺哌喃色素，例如可例舉3-甲基螺二萘并哌喃。作為玫瑰紅色素，例如可例舉玫瑰紅-B-苯胺基內醯胺。
就確保可變色黏著片材X中良好之著色性之觀點而言，顯色性化合物較佳為使用隱色素，更佳為使用2'-苯胺基-6'-(N-乙基-N-異戊基胺基)-3'-甲基螺[酞內酯-3,9'-[9H]𠮿
Figure 111107975-001
]。
相對於基礎聚合物100質量份，顯色性化合物之調配量較佳為0.5質量份以上，更佳為1質量份以上。該調配量較佳為10質量份以下，更佳為7質量份以下。
第1黏著性組合物亦可視需要含有其他成分。作為其他成分，例如可例舉：矽烷偶合劑、黏著性賦予劑、塑化劑、軟化劑、抗氧化劑、界面活性劑、增感劑及抗靜電劑。
可變色黏著片材X例如可藉由如下方式製造：將上述第1黏著性組合物之清漆塗佈於基材膜上而形成塗膜後，使該塗膜乾燥。作為基材膜，例如可例舉具有可撓性之塑膠膜。作為該塑膠膜，例如可例舉：聚對苯二甲酸乙二酯膜、聚乙烯膜、聚丙烯膜及聚酯膜。基材膜之厚度例如為3 μm以上，又，例如為200 μm以下。基材膜之表面較佳為經離型處理。
於第1黏著性組合物包含交聯劑之情形時，與上述乾燥同時地進行交聯反應，或者藉由其後之老化進行交聯反應。老化條件可根據交聯劑之種類適當地設定。老化溫度例如為20℃～160℃。老化時間例如為1分鐘～7天。
可於老化前或老化後，進一步於基材膜上之可變色黏著片材X之上積層剝離膜(剝離襯墊)。剝離膜係實施過表面離型處理之可撓性塑膠膜。作為剝離膜，例如可例舉以上關於基材膜敍述之上述塑膠膜。
以如上方式，可製造藉由剝離膜被覆保護黏著面之可變色黏著片材X。在使用可變色黏著片材X時，各剝離膜視需要自可變色黏著片材X剝離。
就確保對被黏著體之充分之黏著性之觀點而言，可變色黏著片材X之厚度較佳為10 μm以上，更佳為15 μm以上。就可變色黏著片材X之處理性之觀點而言，可變色黏著片材X之厚度較佳為300 μm以下，更佳為200 μm以下，進而較佳為100 μm以下，特佳為50 μm以下。
可變色黏著片材X於波長400～700 nm下之平均透過率(外部刺激賦予前之平均透過率)較佳為80%以上，更佳為85%以上，進而較佳為90%以上，特佳為95%以上。此種構成適於在將可變色黏著片材X貼合於被黏著體之後檢查可變色黏著片材X與被黏著體之間有無異物及氣泡。波長400～700 nm下之平均透過率可藉由以下關於下述實施例敍述之方法來測定。
形成著色性低下片材Y之第2黏著性組合物含有基礎聚合物。作為基礎聚合物，可例舉以上關於第1黏著性組合物敍述之基礎聚合物，較佳為使用丙烯酸聚合物(第2丙烯酸聚合物)。
形成第2丙烯酸聚合物之單體成分(第2單體成分)包含(甲基)丙烯酸烷基酯。作為該(甲基)丙烯酸烷基酯，例如可例舉以上關於第1丙烯酸聚合物敍述之(甲基)丙烯酸烷基酯，較佳為使用具有碳數6～18之烷基之丙烯酸烷基酯，更佳為使用丙烯酸2-乙基己酯及/或丙烯酸異硬脂酯。
就使著色性低下片材Y適當地表現出黏著性等基本特性之觀點而言，第2單體成分中之(甲基)丙烯酸烷基酯之比率較佳為50質量%以上，更佳為60質量%以上，進而較佳為70質量%以上。該比率例如為99質量%以下。
第2單體成分可包含可與(甲基)丙烯酸烷基酯共聚之共聚性單體。作為該共聚性單體，可例舉以上關於第1丙烯酸聚合物敍述之共聚性單體，較佳為使用含有極性基之單體，更佳為使用選自由含有羥基之單體、具有含有氮原子之環之單體及含有羧基之單體所組成之群中之至少一種。第2單體成分中之含有羥基之單體較佳為使用丙烯酸2-羥基乙酯及/或丙烯酸4-羥基丁酯。第2單體成分中之具有含有氮原子之環之單體較佳為使用N-乙烯基-2-吡咯啶酮。第2單體成分中之含有羧基之單體較佳為使用丙烯酸。作為包含含有極性基之單體之第2單體成分之共聚物的丙烯酸聚合物為含有極性基之聚合物。此種丙烯酸聚合物有助於自可變色黏著片材X中將上述光酸產生劑等第1化合物提取至著色性低下片材Y。
就確保丙烯酸聚合物之凝聚力之觀點及調整丙烯酸聚合物之極性之觀點而言，第2單體成分中之含有極性基之單體之比率較佳為1質量%以上，更佳為3質量%以上，進而較佳為5質量%以上，又，較佳為40質量%以下，更佳為30質量%以下。於著色性低下片材Y為提取用片材之情形時，就確保光酸產生劑自可變色黏著片材X向著色性低下片材Y轉移之容易性(提取性)之觀點而言，第2單體成分中之含有極性基之單體之比率較佳為5質量%以上，更佳為10質量%以上，進而較佳為15質量%以上，又，較佳為50質量%以下，更佳為35質量%以下。
第2丙烯酸聚合物可藉由使上述第2單體成分聚合來形成。作為聚合方法，例如可例舉溶液聚合、塊狀聚合及乳化聚合，較佳為例舉溶液聚合。聚合起始劑例如使用上述熱聚合起始劑。相對於第2單體成分100質量份，聚合起始劑之使用量例如為0.05質量份以上，又，例如為1質量份以下。
就確保著色性低下片材Y之凝聚力之觀點而言，第2丙烯酸聚合物之重量平均分子量較佳為10萬以上，更佳為30萬以上，進而較佳為50萬以上。該重量平均分子量較佳為500萬以下，更佳為300萬以下，進而較佳為200萬以下。
第2丙烯酸聚合物之玻璃轉移溫度(Tg)較佳為0℃以下，更佳為-10℃以下，進而較佳為-20℃以下。該玻璃轉移溫度例如為-80℃以上。
就向基礎聚合物導入交聯結構之觀點而言，第2黏著性組合物可含有交聯劑。作為交聯劑，例如可例舉：上述異氰酸酯交聯劑、上述環氧交聯劑、㗁唑啉交聯劑、氮丙啶交聯劑、碳二醯亞胺交聯劑及金屬螯合物交聯劑。交聯劑可單獨使用，亦可併用兩種以上。就確保著色性低下片材Y之凝聚力之觀點而言，相對於基礎聚合物100質量份，交聯劑之調配量較佳為0.01質量份以上，更佳為0.05質量份以上，進而較佳為0.07質量份以上。就確保著色性低下片材Y之良好之黏性之觀點而言，相對於基礎聚合物100質量份，交聯劑之調配量較佳為10質量份以下，更佳為5質量份以下，進而較佳為3質量份以下。
於向基礎聚合物導入交聯結構之情形時，為了有效進行交聯反應，可使用交聯觸媒。作為該交聯觸媒，例如可例舉以上關於第1黏著性組合物敍述之交聯劑。相對於基礎聚合物100質量份，交聯觸媒之使用量例如為0.0001質量份以上，又，例如為1質量份以下。於使用交聯觸媒之情形時，可將可事後自第2黏著性組合物中去除之交聯抑制劑調配於第2黏著性組合物中。作為該交聯抑制劑，可例舉以上關於第1黏著性組合物敍述之交聯抑制劑。相對於交聯觸媒100質量份，交聯抑制劑之調配量較佳為100質量份以上，更佳為1000質量份以上。又，該調配量例如為5000質量份以下。
於著色性低下片材Y為失活用片材之情形時，第2黏著性組合物進而含有著色性低下成分。於可變色黏著片材X含有光酸產生劑作為上述第1成分之情形時，作為著色性低下成分，例如可例舉：紫外線吸收劑、中和劑及自由基捕獲劑。著色性低下成分較佳為包含選自由紫外線吸收劑、中和劑及自由基捕獲劑所組成之群中之至少一種。
紫外線吸收劑在自著色性低下片材Y導入至可變色黏著片材X之後，吸收可變色黏著片材X所受之紫外線之一部分或全部。藉由該紫外線吸收，抑制光酸產生劑受到紫外線照射時所發生之酸產生反應，從而，抑制顯色性化合物之顯色。藉此，貼合著色性低下片材Y後之可變色黏著片材X之著色性降低。
作為紫外線吸收劑，例如可例舉：苯并***紫外線吸收劑、二苯甲酮紫外線吸收劑、氧基二苯甲酮紫外線吸收劑、羥基苯基三𠯤紫外線吸收劑、水楊酸酯紫外線吸收劑及氰基丙烯酸酯紫外線吸收劑。
中和劑在自著色性低下片材Y導入至可變色黏著片材X之後，中和光酸產生劑所產生之酸之一部分或全部。藉由該中和作用，抑制光酸產生劑受到紫外線照射時所產生之酸與顯色性化合物之反應。藉此，貼合著色性低下片材Y後之可變色黏著片材X之著色性降低。
作為中和劑，例如可例舉：顯示出鹼性之一級胺、二級胺及三級胺。作為一級胺，例如可例舉：單乙胺及單乙醇胺。作為二級胺，例如可例舉：二乙胺及二乙醇胺。作為三級胺，例如可例舉：三乙胺、三乙醇胺、N,N,N'-三甲基乙二胺、N-甲基二乙醇胺及N,N-二乙基羥基胺。
自由基捕獲劑在自著色性低下片材Y導入至可變色黏著片材X之後，於在光酸產生劑之酸產生反應開始時產生自由基之情形時捕捉該自由基，從而抑制酸產生反應之進行。藉此，貼合著色性低下片材Y後，抑制顯色性化合物之顯色，可變色黏著片材X之著色性降低。
作為自由基捕獲劑，例如可例舉受阻胺化合物、受阻酚化合物、N-烴氧基化合物、萘衍生物、硫醚化合物及偕腙肼化合物，較佳為使用受阻胺化合物。
相對於基礎聚合物100質量份，第2黏著性組合物中之著色性低下成分之比率較佳為0.1質量份以上，更佳為1質量份以上，進而較佳為2質量份以上。相對於基礎聚合物100質量份，該比率較佳為20質量份以下，更佳為15質量份以下，進而較佳為10質量份以下。
於第1區域11(已著色區域)形成前之可變色黏著片材X中調配有著色性低下成分之情形時，阻礙藉由對可變色黏著片材X賦予外部刺激來形成第1區域11。於使用失活用片材作為著色性低下片材Y之情形時，可在第1區域11形成後向可變色黏著片材X導入著色性低下成分，故而可避免此種缺陷。
於作為失活用片材之著色性低下片材Y中，第1系統中因外部刺激賦予所導致之透過率之降低ΔT1較佳為小於第2系統中因與外部刺激賦予相同之外部刺激賦予所導致之透過率之降低ΔT2，上述第1系統中共存有第1化合物、第2化合物及著色性低下成分，上述第2系統除不存在著色性低下成分以外與第1系統相同。ΔT2與ΔT1之差(ΔT2－ΔT1)較佳為5%以上，更佳為15%以上，進而較佳為30%以上，特佳為50%以上。透過率例如為波長400～700 nm下之平均透過率，可藉由以下關於下述實施例敍述之方法來測定。此種構成適於降低貼合著色性低下片材Y後之可變色黏著片材X之著色性。
第2黏著性組合物亦可視需要含有其他成分。作為其他成分，例如可例舉：矽烷偶合劑、黏著性賦予劑、塑化劑、軟化劑、抗氧化劑、界面活性劑及抗靜電劑。
形成著色性低下片材Y之第2黏著性組合物不含上述光酸產生劑等第1化合物及上述顯色性化合物等第2化合物。又，形成作為提取用片材之著色性低下片材Y之第2黏著性組合物不含紫外線吸收劑、中和劑及自由基捕獲劑等著色性低下成分。
著色性低下片材Y例如可藉由如下方式製造：將上述第2黏著性組合物之清漆塗佈於基材膜上而形成塗膜後，使該塗膜乾燥。具體而言，與可變色黏著片材X之上述製造方法相同。
就良好地表現出降低著色性之功能之觀點而言，著色性低下片材Y之厚度較佳為10 μm以上，更佳為20 μm以上。就著色性低下片材Y之處理性之觀點而言，著色性低下片材Y之厚度較佳為300 μm以下，更佳為200 μm以下。
著色性低下片材Y於波長400～700 nm下之平均透過率高於可變色黏著片材X之第1區域11於波長400～700 nm下之平均透過率，例如為40%以上，又，例如為99%以下。例如，就調整積層片材L之面方向上之第2區域12(未著色區域)部分之透過率之觀點及提昇第2區域12部分與第1區域11(已著色區域)部分之對比度差之觀點而言，著色性低下片材Y於波長400～700 nm下之平均透過率較佳為45%以上，更佳為50%以上，進而較佳為60%以上。該平均透過率例如為100%以下。例如，就防止於積層片材L之面方向上之第2區域12(未著色區域)部分上之反射之觀點及調整第2區域12部分之外觀之觀點而言，著色性低下片材Y於波長400～700 nm下之平均透過率較佳為90%以下，更佳為80%以下，進而較佳為70%以下。該平均透過率例如為50%以上。
積層片材L例如可以如下方式製造。
首先，如圖2A所示，準備未著色區域形成前之可變色黏著片材X。圖2A例示性地示出於第1構件21上準備有此種可變色黏著片材X之狀態。該可變色黏著片材X貼合於第1構件21之厚度方向H之一面。第1構件21例如為有機EL面板等顯示面板。第1構件21可為其他電子器件，亦可為光學器件。將可變色黏著片材X貼合於第1構件21後，視需要檢查第1構件21與可變色黏著片材X之間有無異物及氣泡。
繼而，如圖2B所示，對可變色黏著片材X之特定部位賦予外部刺激，從而形成第1區域11。於使用光酸產生劑作為第1化合物，且使用上述顯色性化合物作為第2化合物之情形時，於本步驟中，介隔用以遮蔽可變色黏著片材X中之特定區域之遮罩圖案(省略圖示)，向可變色黏著片材X照射特定波長之光。藉此，於該照射部位，由光酸產生劑產生酸，藉由與該酸之反應而使顯色性化合物顯色，從而可使該部位著色。藉此，形成第1區域11。作為光照射用光源，例如可例舉：紫外線LED(Light Emitting Diode，發光二極體)燈、高壓水銀燈及金屬鹵化物燈。
繼而，如圖2C所示，將著色性低下片材Y貼合於可變色黏著片材X之厚度方向H之一面上。藉此，獲得積層片材L。較佳為於貼合後對積層片材L進行加熱。於使用作為失活用片材之著色性低下片材Y之情形時，藉由加熱，促進著色性低下片材Y中之著色性低下成分向可變色黏著片材X移動。於使用作為提取用片材之著色性低下片材Y之情形時，藉由加熱，促進可變色黏著片材X中之第1成分向著色性低下片材Y移動。第2步驟中之加熱溫度較佳為30℃以上，更佳為50℃以上，又，較佳為150℃以下，更佳為100℃以下。
圖2C所示之步驟後，如圖3所示，第1構件21與第2構件22可介隔積層片材L而接合。第2構件M2例如為透明罩蓋構件。作為透明罩蓋構件，例如可例舉透明塑膠膜及透明玻璃板。藉由本步驟，可獲得於厚度方向H上依序具備第1構件21、積層片材L(可變色黏著片材X及著色性低下片材Y)及第2構件22之積層體Z1。
關於積層片材L，如圖4所示，可於可變色黏著片材X之第1區域11與著色性低下片材X之間配置遮罩材M。遮罩材M例如可於形成第1區域11之前配置於可變色黏著片材X上，亦可於形成第1區域11之後配置於可變色黏著片材X上。
遮罩材M例如為透明塑膠膜。作為塑膠膜之材料，例如可例舉：聚烯烴、聚酯、聚醯胺、聚醯亞胺、聚氯乙烯、聚偏二氯乙烯、纖維素、聚苯乙烯及聚碳酸酯。作為聚烯烴，例如可例舉聚乙烯及聚丙烯。作為聚酯，例如可例舉：聚對苯二甲酸乙二酯、聚萘二甲酸乙二酯及聚對苯二甲酸丁二酯。作為聚醯胺，例如可例舉：聚醯胺6、聚醯胺6,6及部分芳香族聚醯胺。
於配置有遮罩材M之區域中，阻止成分在可變色黏著片材X與著色性低下片材Y之間移動。積層片材L具有此種遮罩材M適於對第2區域12選擇性地且高效率地實施如下操作：藉由著色性低下片材Y向可變色黏著片材X導入著色性低下成分或藉由著色性低下片材Y自可變色黏著片材X中提取第1化合物。
圖5表示藉由介隔圖4所示之積層片材L將第1構件21與第2構件22接合而獲得之積層體Z2。積層體Z2於厚度方向H上依序具備第1構件21、積層片材L(可變色黏著片材X、遮罩材M及著色性低下片材Y)及第2構件22。 [實施例]
以下，示出實施例對本發明進行具體說明，但本發明並不限定於實施例。又，以下所記載之調配量(含量)、物性值、參數等之具體數值可用上述「實施方式」中所記載之與該等對應之調配量(含量)、物性值、參數等之上限(定義為「以下」或「未達」之數值)或下限(定義為「以上」或「超過」之數值)來代替。
＜丙烯酸聚合物P 1之製備＞ 於具備攪拌機、溫度計、回流冷凝器及氮氣導入管之反應容器內，將包含63質量份之丙烯酸2-乙基己酯(2EHA)、9質量份之甲基丙烯酸甲酯(MMA)、13質量份之丙烯酸2-羥基乙酯(HEA)、15質量份之N-乙烯基-2-吡咯啶酮(NVP)、0.2質量份之作為聚合起始劑之2,2'-偶氮二異丁腈(AIBN)及233質量份之作為溶劑之乙酸乙酯之混合物以60℃於氮氣氛圍下攪拌7小時(聚合反應)。藉此，獲得含有丙烯酸聚合物P 1之第1聚合物溶液。第1聚合物溶液中之丙烯酸聚合物P 1之重量平均分子量(Mw)為120萬。
＜丙烯酸聚合物P 2之製備＞ 於具備攪拌機、溫度計、回流冷凝器及氮氣導入管之反應容器內，將包含96質量份之丙烯酸2-乙基己酯(2EHA)、4質量份之丙烯酸2-羥基乙酯(HEA)、0.2質量份之作為聚合起始劑之2,2'-偶氮二異丁腈(AIBN)及233質量份之作為溶劑之乙酸乙酯之混合物以60℃於氮氣氛圍下攪拌7小時(聚合反應)。藉此，獲得含有丙烯酸聚合物P 2之第2聚合物溶液。第2聚合物溶液中之丙烯酸聚合物P 2之重量平均分子量(Mw)為60萬。
＜丙烯酸聚合物P 3之製備＞ 於具備攪拌機、溫度計、回流冷凝器及氮氣導入管之反應容器內，將包含40質量份之丙烯酸2-乙基己酯(2EHA)、40質量份之丙烯酸異硬脂酯(iSTA)、2質量份之丙烯酸4-羥基丁酯(4HBA)、18質量份之N-乙烯基-2-吡咯啶酮(NVP)、0.2質量份之作為聚合起始劑之2,2'-偶氮二異丁腈(AIBN)及233質量份之作為溶劑之乙酸乙酯之混合物以60℃於氮氣氛圍下攪拌7小時(聚合反應)。藉此，獲得含有丙烯酸聚合物P 3之第3聚合物溶液。第3聚合物溶液中之丙烯酸聚合物P 3之重量平均分子量(Mw)為70萬。
＜黏著性組合物C 1之製備＞ 向含有丙烯酸聚合物P 1之第1聚合物溶液中，添加相對於100質量份丙烯酸聚合物P 1為0.25質量份(固形物成分換算量)之作為交聯劑之異氰酸酯交聯劑(商品名為「Takenate D110N」，三井化學公司製造)、相對於100質量份丙烯酸聚合物P 1為0.01質量份(固形物成分換算量)之作為交聯觸媒之二月桂酸二丁基錫(商品名為「OL-1」，1質量%乙酸乙酯溶液，Tokyo Fine Chemical Co., Ltd.製造)、相對於100質量份丙烯酸聚合物P 1為3質量份之作為交聯抑制劑(針對交聯觸媒之配位基)之乙醯丙酮、相對於100質量份丙烯酸聚合物P 1為2質量份之作為顯色性化合物之隱色素(商品名為「S-205」，山田化學工業公司製造)及相對於100質量份丙烯酸聚合物P 1為7質量份之光酸產生劑(商品名為「SP-056」，ADEKA公司製造)並加以混合，從而製備黏著性組合物C 1。
＜黏著性組合物C 2之製備＞ 除進而添加4質量份之作為著色性低下成分之自由基捕獲劑(商品名為「Tinuvin 249」，BASF公司製造)以外，以與黏著性組合物C 1相同之方式，製備黏著性組合物C 2。
＜黏著性組合物C 3之製備＞ 除進而添加8質量份之作為著色性低下成分之自由基捕獲劑(商品名為「Tinuvin 249」，BASF公司製造)以外，以與黏著性組合物C 1相同之方式，製備黏著性組合物C 3。
＜黏著性組合物C 4之製備＞ 向含有丙烯酸聚合物P 2之第2聚合物溶液中，添加相對於100質量份丙烯酸聚合物P 2為0.25質量份(固形物成分換算量)之作為交聯劑之異氰酸酯交聯劑(商品名為「Coronate HX」，六亞甲基二異氰酸酯之異氰尿酸酯體，東曹公司製造)、相對於100質量份丙烯酸聚合物P 2為0.01質量份(固形物成分換算量)之作為交聯觸媒之二月桂酸二丁基錫(商品名為「OL-1」，1質量%乙酸乙酯溶液，Tokyo Fine Chemical Co., Ltd.製造)、相對於100質量份丙烯酸聚合物P 2為3質量份之作為交聯抑制劑之乙醯丙酮及相對於100質量份丙烯酸聚合物P 2為4質量份之自由基捕獲劑(商品名為「Tinuvin 249」，BASF公司製造)並加以混合，從而製備黏著性組合物C 4。
＜黏著性組合物C 5之製備＞ 除將自由基捕獲劑(商品名為「Tinuvin 249」，BASF公司製造)之調配量由4質量份變更為8質量份以外，以與黏著性組合物C 4相同之方式，製備黏著性組合物C 5。
＜黏著性組合物C 6之製備＞ 向含有丙烯酸聚合物P 2之第2聚合物溶液中，添加相對於100質量份丙烯酸聚合物P 2為0.25質量份(固形物成分換算量)之作為交聯劑之異氰酸酯交聯劑(商品名為「Coronate HX」，東曹公司製造)、相對於100質量份丙烯酸聚合物P 2為0.01質量份(固形物成分換算量)之作為交聯觸媒之二月桂酸二丁基錫(商品名為「OL-1」，Tokyo Fine Chemical Co., Ltd.製造)及相對於100質量份丙烯酸聚合物P 2為3質量份之作為交聯抑制劑之乙醯丙酮並加以混合，從而製備黏著性組合物C 6。
＜黏著性組合物C 7之製備＞ 除使用第3聚合物溶液來代替第2聚合物溶液以外，以與黏著性組合物C 6相同之方式，製備黏著性組合物C 7。
＜黏著性組合物C 8之製備＞ 除進而添加4質量份之作為著色性低下成分之紫外線吸收劑(商品名為「Tinuvin 571」，BASF公司製造)以外，以與黏著性組合物C 1相同之方式，製備黏著性組合物C 8。
＜黏著性組合物C 9之製備＞ 除進而添加8質量份之作為著色性低下成分之紫外線吸收劑(商品名為「Tinuvin 571」，BASF公司製造)以外，以與黏著性組合物C 1相同之方式，製備黏著性組合物C 9。
＜黏著性組合物C 10之製備＞ 除使用4質量份之紫外線吸收劑(商品名為「Tinuvin 571」，BASF公司製造)來代替4質量份之自由基捕獲劑(Tinuvin 249)以外，以與黏著性組合物C 4相同之方式，製備黏著性組合物C 10。
＜黏著性組合物C 11之製備＞ 除使用8質量份之紫外線吸收劑(商品名為「Tinuvin 571」，BASF公司製造)來代替4質量份之自由基捕獲劑(Tinuvin 249)以外，以與黏著性組合物C 4相同之方式，製備黏著性組合物C 11。
＜可變色黏著片材X 1之製作＞ 向單面經離型處理之厚度38 μm之基材膜(商品名為「MRF#38」，聚酯膜，三菱樹脂公司製造)之離型處理面上塗佈黏著性組合物C 1而形成塗膜。繼而，將該塗膜於132℃下加熱3分鐘，藉此使其乾燥。藉此，於基材膜上形成厚度25 μm之黏著劑層。繼而，將單面經離型處理之厚度38 μm之剝離膜(商品名為「MRE#38」，聚酯膜，三菱樹脂公司製造)之離型處理面貼合於基材膜上之黏著劑層。其後，於60℃下進行24小時之老化處理，進行黏著劑層中之交聯反應。以如上方式，製作附保護膜之可變色黏著片材X 1(厚度為25 μm)。將可變色黏著片材中之隱色素及光酸產生劑之相對調配量(質量份)示於表1～4。
＜可變色黏著片材R 1之製作＞ 除使用黏著性組合物C 2來代替黏著性組合物C 1以外，以與可變色黏著片材X 1相同之方式，製作附保護膜之可變色黏著片材R 1。
＜可變色黏著片材R 2之製作＞ 除使用黏著性組合物C 3來代替黏著性組合物C 1以外，以與可變色黏著片材X 1相同之方式，製作附保護膜之可變色黏著片材R 2。
＜可變色黏著片材R 3之製作＞ 除使用黏著性組合物C 8來代替黏著性組合物C 1以外，以與可變色黏著片材X 1相同之方式，製作附保護膜之可變色黏著片材R 3。
＜可變色黏著片材R 4之製作＞ 除使用黏著性組合物C 9來代替黏著性組合物C 1以外，以與可變色黏著片材X 1相同之方式，製作附保護膜之可變色黏著片材R 4。
＜失活用黏著片材D 1之製作＞ 向單面經離型處理之厚度38 μm之基材膜(商品名為「MRF#38」，聚酯膜，三菱樹脂公司製造)之離型處理面上塗佈黏著性組合物C 4而形成塗膜。繼而，將該塗膜於室溫下放置10分鐘後，於80℃下加熱5分鐘，其後，於130℃下加熱1分鐘，藉此使其乾燥。藉此，於基材膜上形成厚度25 μm之黏著劑層。繼而，將單面經離型處理之厚度38 μm之剝離膜(商品名為「MRE#38」，聚酯膜，三菱樹脂公司製造)之離型處理面貼合於基材膜上之黏著劑層。其後，於60℃下進行24小時之老化處理，進行黏著劑層中之交聯反應。以如上方式，製作附保護膜之失活用黏著片材D 1(厚度為25 μm)。
＜失活用黏著片材D 2之製作＞ 除使用黏著性組合物C 5來代替黏著性組合物C 4以外，以與失活用黏著片材D 1相同之方式，製作附保護膜之失活用黏著片材D 2。
＜失活用黏著片材D 3之製作＞ 除使用黏著性組合物C 10來代替黏著性組合物C 4以外，以與失活用黏著片材D 1相同之方式，製作附保護膜之失活用黏著片材D 3。
＜失活用黏著片材D 4之製作＞ 除使用黏著性組合物C 11來代替黏著性組合物C 4以外，以與失活用黏著片材D 1相同之方式，製作附保護膜之失活用黏著片材D 4。
＜提取用黏著片材E 1之製作＞ 除使用黏著性組合物C 6來代替黏著性組合物C 4及將厚度由25 μm變更為100 μm以外，以與失活用黏著片材D 1相同之方式，製作附保護膜之提取用黏著片材E 1。
＜提取用黏著片材E 2之製作＞ 除使用黏著性組合物C 7來代替黏著性組合物C 4及將厚度由25 μm變更為100 μm以外，以與失活用黏著片材D 1相同之方式，製作附保護膜之提取用黏著片材E 2。
[實施例1] 由可變色黏著片材X 1及失活用黏著片材D 1，以如下方式獲得積層體L 1。首先，準備可變色黏著片材X 1(第1步驟)。具體而言，將剝離膜自可變色黏著片材X 1剝離後，將該片材貼合於Eagle玻璃(厚度為0.55 mm，松浪硝子公司製造)。繼而，將基材膜自Eagle玻璃上之可變色黏著片材X 1剝離，並將剝離膜自失活用黏著片材D 1剝離後，將失活用黏著片材D 1貼合於可變色黏著片材X 1(第2步驟)。以如上方式，獲得實施例1之積層體L 1。積層體L 1依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材X 1(厚度為25 μm)、失活用黏著片材D 1(厚度為25 μm)及基材膜。積層體L 1包含可變色黏著片材X 1與失活用黏著片材D 1之積層片材。
[實施例2] 於第2步驟中，使用失活用黏著片材D 2來代替失活用黏著片材D 1，除此以外，實施與實施例1相同之各步驟，從而獲得實施例2之積層體L 2。積層體L 2依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材X 1、失活用黏著片材D 2及基材膜。積層體L 2包含可變色黏著片材X 1與失活用黏著片材D 2之積層片材。
[實施例3] 於第2步驟中，使用失活用黏著片材D 3來代替失活用黏著片材D 1，除此以外，實施與實施例1相同之各步驟，從而獲得實施例3之積層體L 3。積層體L 3依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材X 1、失活用黏著片材D 3及基材膜。積層體L 3包含可變色黏著片材X 1與失活用黏著片材D 3之積層片材。
[實施例4] 於第2步驟中，使用失活用黏著片材D 4來代替失活用黏著片材D 1，除此以外，實施與實施例1相同之各步驟，從而獲得實施例4之積層體L 4。積層體L 4依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材X 1、失活用黏著片材D 3及基材膜。積層體L 4包含可變色黏著片材X 1與失活用黏著片材D 4之積層片材。
[比較例1] 實施與實施例1相同之第1步驟，從而獲得比較例1之積層體L 5。積層體L 5依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材X 1及基材膜(不具備失活用黏著片材)。
[實施例5] 由可變色黏著片材X 1及失活用黏著片材D 1，以如下方式獲得積層體L 6。首先，準備實施例1之積層體L 1(Eagle玻璃/可變色黏著片材X 1/失活用黏著片材D 1/基材膜)。繼而，將基材膜自該積層體L 1中之失活用黏著片材D 1剝離。然後，將三乙醯纖維素(TAC)膜(商品名為「KC2UA」，厚度為28 μm，柯尼卡美能達公司製造)、具有紫外線吸收功能之黏著帶(商品名為「CS9934U」，日東電工公司製造)及聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜(商品名為「G981 E75」，厚度為75 μm，三菱化學公司製造)依序貼合並積層於該藉由剝離而露出之黏著片材面。以如上方式，獲得實施例5之積層體L 6。積層體L 6依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材X 1(厚度為25 μm)、失活用黏著片材D 1(厚度為25 μm)、TAC膜、紫外線吸收性黏著帶及PET膜(基材膜)。積層體L 6包含可變色黏著片材X 1與失活用黏著片材D 1之積層片材。
[實施例6] 除使用實施例2之積層體L 2來代替實施例1之積層體L 1以外，實施與實施例5相同之各步驟，從而獲得實施例6之積層體L 7。積層體L 7依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材X 1(厚度為25 μm)、失活用黏著片材D 2(厚度為25 μm)、TAC膜、紫外線吸收性黏著帶及PET膜(基材膜)。積層體L 7包含可變色黏著片材X 1與失活用黏著片材D 2之積層片材。
[比較例2] 除使用比較例1之積層體L 3來代替實施例1之積層體L 1以外，實施與實施例5相同之各步驟，從而獲得比較例2之積層體L 8。積層體L 8依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材X 1(厚度為25 μm)、TAC膜、紫外線吸收性黏著帶及PET膜(基材膜)(不具備失活用黏著片材)。
[實施例7] 由可變色黏著片材X 1及失活用黏著片材D 3，以如下方式獲得積層體L 9。
首先，準備可變色黏著片材X 1(第1步驟)。具體而言，將剝離膜自可變色黏著片材X 1剝離後，將該片材貼合於Eagle玻璃(厚度為0.55 mm，松浪硝子公司製造)。
繼而，對Eagle玻璃上之可變色黏著片材X 1照射紫外線(UV)(第2步驟)。具體而言，於23℃及相對濕度50%之環境下，對於Eagle玻璃上之可變色黏著片材X 1自基材膜側(與Eagle玻璃相反之側)照射UV。藉此，於可變色黏著片材X 1中，由光酸產生劑產生酸，藉由該酸使隱色素顯色。於UV照射中，使用Quark Technology公司製造之UV-LED照射裝置(型號為「QEL-350-RU6W-CW-MY」)中之波長365 nm之UV-LED燈作為光源，將波長320～390 nm之範圍內之照射累計光量設為8000 mJ/cm 2。
繼而，將基材膜自Eagle玻璃上之可變色黏著片材X 1剝離，並將剝離膜自失活用黏著片材D 3剝離後，將失活用黏著片材D 3貼合於可變色黏著片材X 1(第3步驟)。
繼而，將基材膜自該失活用黏著片材D 3剝離後，將TAC膜(商品名為「KC2UA」，厚度為28 μm，柯尼卡美能達公司製造)、具有紫外線吸收功能之黏著帶(商品名為「CS9934U」，日東電工公司製造)及PET膜(商品名為「G981 E75」，厚度為75 μm，三菱化學公司製造)依序貼合並積層於該藉由剝離而露出之黏著片材面。
以如上方式，獲得實施例7之積層體L 9。積層體L 9依序具備Eagle玻璃、經著色之可變色黏著片材X 1(厚度為25 μm)、失活用黏著片材D 3(厚度為25 μm)、TAC膜、紫外線吸收性黏著帶及PET膜(基材膜)。積層體L 9包含經著色之可變色黏著片材X 1與失活用黏著片材D 3之積層片材。
[實施例8] 於第3步驟中，使用失活用黏著片材D 4來代替失活用黏著片材D 3，除此以外，實施與實施例7相同之各步驟，從而獲得實施例8之積層體L 10。積層體L 10依序具備Eagle玻璃、經著色之可變色黏著片材X 1(厚度為25 μm)、失活用黏著片材D 4(厚度為25 μm)、TAC膜、紫外線吸收性黏著帶及PET膜(基材膜)。積層體L 10包含經著色之可變色黏著片材X 1與失活用黏著片材D 4之積層片材。
[比較例3] 除未實施第3步驟(失活用黏著片材D 3之貼合)以外，實施與實施例7相同之各步驟，從而獲得比較例3之積層體L 11。積層體L 11依序具備Eagle玻璃、經著色之可變色黏著片材X 1(厚度為25 μm)、TAC膜、紫外線吸收性黏著帶及PET膜(基材膜)(不具備失活用黏著片材)。
[實施例9] 由可變色黏著片材X 1、失活用黏著片材D 1及遮罩膜，以如下方式獲得積層體L 12。首先，準備可變色黏著片材X 1(50 mm×100 mm)(第1步驟)。具體而言，將剝離膜自可變色黏著片材X 1剝離後，將該片材貼合於Eagle玻璃(厚度為0.55 mm，松浪硝子公司製造)。繼而，將基材膜自Eagle玻璃上之可變色黏著片材X 1剝離後，於該片材上積層厚度25 μm之遮罩膜(商品名為「Lumirror S10」，50 mm×50 mm，透明聚酯膜，東麗公司製造)。繼而，將剝離膜自失活用黏著片材D 1剝離後，將失活用黏著片材D 1(50 mm×100 mm)貼合於可變色黏著片材X 1(第2步驟)。以如上方式，獲得實施例9之積層體L 12。積層體L 12依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材X 1、部分遮蔽可變色黏著片材X 1之遮罩膜、失活用黏著片材D 1及基材膜。積層體L 12包含可變色黏著片材X 1、遮罩膜及失活用黏著片材D 1之積層片材。
[實施例10] 於第2步驟中，使用失活用黏著片材D 2(50 mm×100 mm)來代替失活用黏著片材D 1，除此以外，實施與實施例9相同之各步驟，從而獲得實施例10之積層體L 13。積層體L 13依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材X 1、部分遮蔽可變色黏著片材X 1之遮罩膜、失活用黏著片材D 2及基材膜。積層體L 13包含可變色黏著片材X 1、遮罩膜及失活用黏著片材D 2之積層片材。
[比較例4] 於第2步驟中，使用厚度38 μm之基材膜(商品名為「MRF#38」，50 mm×100 mm，聚酯膜，三菱樹脂公司製造)來代替失活用黏著片材D 1，除此以外，實施與實施例9相同之各步驟，從而獲得比較例4之積層體L 14。積層體L 14依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材X 1、部分遮蔽可變色黏著片材X 1之遮罩膜及基材膜(不具備失活用黏著片材)。
[實施例11] 於第2步驟中，使用提取用黏著片材E 1來代替失活用黏著片材D 1，除此以外，實施與實施例1相同之各步驟，從而獲得實施例11之積層體L 15。積層體L 15依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材X 1、提取用黏著片材E 1及基材膜。積層體L 15包含可變色黏著片材X 1與提取用黏著片材E 1之積層片材。
[實施例12] 於第2步驟中，使用提取用黏著片材E 2來代替失活用黏著片材D 1，除此以外，實施與實施例1相同之各步驟，從而獲得實施例12之積層體L 16。積層體L 16依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材X 1、提取用黏著片材E 2及基材膜。積層體L 16包含可變色黏著片材X 1與提取用黏著片材E 2之積層片材。
[參考例1] 除使用可變色黏著片材R 1來代替可變色黏著片材X 1以外，實施與實施例1之第1步驟相同之步驟，從而獲得參考例1之積層體L 21。積層體L 21依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材R 1及基材膜。
[參考例2] 除使用可變色黏著片材R 2來代替可變色黏著片材X 1以外，實施與實施例1之第1步驟相同之步驟，從而獲得參考例2之積層體L 22。積層體L 22依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材R 2及基材膜。
[參考例3] 除使用可變色黏著片材R 3來代替可變色黏著片材X 1以外，實施與實施例1之第1步驟相同之步驟，從而獲得參考例3之積層體L 23。積層體L 23依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材R 3及基材膜。
[參考例4] 除使用可變色黏著片材R 4來代替可變色黏著片材X 1以外，實施與實施例1之第1步驟相同之步驟，從而獲得參考例4之積層體L 24。積層體L 24依序具備Eagle玻璃、可變色黏著片材R 4及基材膜。
＜初始透過率＞ 對於實施例1～10、比較例1～4及參考例1～4之各積層體，自製作起於25℃下經過24小時後，測定波長400～700 nm下之平均透過率(第1透過率測定)。該透過率測定使用透過率測定裝置(商品名為「U4150型分光光度計」，Hitachi High-Tech Science公司製造)。於裝置內，以積層體之Eagle玻璃位於光源側且該積層體之基材膜位於檢測器側之方式，配置積層體。又，於本測定中，使用僅對Eagle玻璃於相同條件下進行測定而獲得之透過率光譜作為基準線。所測得之平均透過率作為初始透過率T 0(%)示於表1～4。
＜積層體L 1～L 5、L 21～L 24之透過率變化＞ 對於經過第1透過率測定之實施例1～4、比較例1及參考例1～4之各積層體，以如下方式，研究因紫外線照射所導致之透過率變化。
首先，對積層體照射紫外線(UV)(第1UV照射)。具體而言，於23℃及相對濕度50%之環境下，對於積層體中之可變色黏著片材自基材膜側照射UV。藉此，於可變色黏著片材中，由光酸產生劑產生酸，藉由該酸使隱色素顯色。於UV照射中，使用Quark Technology公司製造之UV-LED照射裝置(型號為「QEL-350-RU6W-CW-MY」)中之波長365 nm之UV-LED燈作為光源，將波長320～390 nm之範圍內之照射累計光量設為8000 mJ/cm 2。
繼而，測定積層體於波長400～700 nm下之平均透過率(第2透過率測定)。本測定中之使用裝置及條件與第1透過率測定中之使用裝置及條件相同。將所測得之平均透過率於表1中表示為透過率T 1(%)。初始透過率T 0與透過率T 1之差ΔT(＝T 0－T 1)亦示於表1中。相較於比較例1之積層體L 5而言，實施例1～4之積層體L 1～L 4之ΔT明顯較小，顯示出良好之變色抑制性。又，比較例1之積層體L 5(未向可變色黏著片材內調配著色性低下成分)與參考例1～4之積層體L 21～L 24(向可變色黏著片材內調配了著色性低下成分)之透過率T 1之差表示著色性低下成分之著色性低下性能。即，於共存有光酸產生劑(第1化合物)及顯色性化合物(第2化合物)與著色性低下成分之積層體L 21～L 24之可變色黏著片材R 1～R 4(第1系統)中，著色性低下成分發揮著色性低下性能，故而該第1系統中因紫外線照射(外部刺激賦予)所導致之透過率之降低ΔT小於除不存在著色性低下成分以外與積層體L 21～L 24之可變色黏著片材R 1、R 2(第1系統)相同之積層體L 5之可變色黏著片材X 1(第2系統)中因紫外線照射(外部刺激賦予)所導致之透過率之降低ΔT'。如此可知，於可變色黏著片材中，自著色處理前便共存有光酸產生劑(第1化合物)及顯色性化合物(第2化合物)與著色性低下成分之情形時，該可變色黏著片材之著色能力較低而不易著色(參考例1～4)。針對此種情況，事後使著色性低下成分浸透至使特定區域著色後之可變色黏著片材，藉此，可使上述特定區域充分發揮其著色能力而良好地著色，並且使非著色區域(透明區域)不易變色而抑制變色(本發明)。
[表1]
   實施例1 實施例2 實施例3 實施例4 比較例1 參考例1 參考例2 參考例3 參考例4
積層體 L 1 L 2 L 3 L 4 L 5 L 21 L 22 L 23 L 24
可變色黏著片材 X 1 X 1 X 1 X 1 X 1 R 1 R 2 R 3 R 4
   顯色性化合物(S-205) 2 2 2 2 2 2 2 2 2
   光酸產生劑(SP-056) 7 7 7 7 7 7 7 7 7
   自由基捕獲劑(Tinuvin 249) - - - - - 4 8 - -
   紫外線吸收劑(Tinuvin 571) - - - - - - - 4 8
失活用黏著片材 D 1 D 2 D 3 D 4               
   自由基捕獲劑(Tinuvin 249) 4 8 - -
   紫外線吸收劑(Tinuvin 571) - - 4 8
初始透過率T 0(%) 98.0 98.0 98.0 97.9 98.0 98.0 98.0 97.9 97.9
UV照射後之透過率T 1(%) 89.3 92.3 89.3 95.8 22.5 86.5 91.6 54.0 68.5
T 0－T 1(%) 8.7 5.7 8.7 2.1 75.5 11.5 6.4 43.9 29.4
變色抑制之評價 良 良 良 良 不良 良 良 良 良
＜積層體L 6～L 11之透過率變化＞ 對於經過第1透過率測定之實施例5～8及比較例2、3之各積層體，以如下方式，研究由耐候性試驗所得之透過率變化。
首先，於耐候試驗裝置(商品名為「Super Xenon Weather Meter SX75」，須賀試驗機公司製造)之腔室內配置積層體。具體而言，於腔室內，以積層體之基材膜位於光源(超級氙氣燈)側之方式，配置積層體。繼而，於55℃及相對濕度55%之環境下，藉由超級氙氣燈(波長為300～400 nm)對積層體中之可變色黏著片材進行24小時之光照射。
繼而，測定積層體於波長400～700 nm下之平均透過率(第3透過率測定)。將所測得之平均透過率於表2、3中表示為透過率T 2(%)。表2、3中亦示出初始透過率T 0與透過率T 2之差ΔT(＝T 0－T 2)。如表2所示，相較於比較例2之積層體L 8而言，實施例5、6之積層體L 6、L 7之ΔT明顯較小，顯示出良好之變色抑制性。如表3所示，相較於比較例3之積層體L 11而言，實施例7、8之積層體L 9、L 10之ΔT之絕對值明顯較小，顯示出良好之變色抑制性。
[表2]
   實施例5 實施例6 比較例2
積層體 L 6 L 7 L 8
可變色黏著片材 X 1 X 1 X 1
   顯色性化合物(S-205) 2 2 2
   光酸產生劑(SP-056) 7 7 7
失活用黏著片材 D 1 D 2   
   自由基捕獲劑(Tinuvin 249) 4 8
初始透過率T 0(%) 98.0 98.0 98.0
耐候試驗後之透過率T 2(%) 30.1 79.3 22.5
T 0－T 2(%) 67.9 18.7 75.5
變色抑制之評價 良 良 不良
[表3]
   實施例7 實施例8 比較例3
積層體 L 9 L 10 L 11
可變色黏著片材 X 1 X 1 X 1
   顯色性化合物(S-205) 2 2 2
   光酸產生劑(SP-056) 7 7 7
失活用黏著片材 D 3 D 4   
   紫外線吸收劑(Tinuvin 571) 4 8
UV照射過之初始透過率T 0(%) 20.5 19.0 20.0
耐候試驗後之透過率T 2(%) 21.0 19.1 28.0
T 0－T 2(%) -0.5 -0.1 -8.0
變色抑制之評價 良 良 不良
＜積層體L 12～L 14之透過率變化＞ 對於經過第1透過率測定之實施例9、10及比較例4之各積層體，以如下方式，研究因紫外線照射所導致之透過率變化。
首先，對積層體照射紫外線(UV)。UV照射之方法及條件與以上關於第1UV照射敍述之方法及條件相同。繼而，對於積層體中配置有遮罩膜之區域(遮蔽區域)及未配置遮罩膜之區域(非遮蔽區域)之各者，測定波長400～700 nm下之平均透過率。本測定中之使用裝置及條件與第1及第2透過率測定中之使用裝置及條件相同。將所測得之平均透過率於表4中表示為透過率T 1(%)。表4中亦示出遮蔽區域與非遮蔽區域之透過率T 1之差(區域間透過率差)。於比較例4之積層體L 14中，實質上並未產生區域間透過率差。即，於比較例4之積層體L 14中，非遮蔽區域與遮蔽區域相同，著色性實質上並未降低。相對於此，於實施例9、10之積層體L 12、L 13中，產生顯著之區域間透過率差。即，於實施例9、10之積層體L 12、L 13中，遮蔽區域之著色性實質上未降低且非遮蔽區域之著色性顯著降低(相較於比較例4之積層體L 14而言，實施例9、10之積層體L 12、L 13於非遮蔽區域顯示出良好之變色抑制性)。即，於實施例9、10之積層體L 12、L 13之可變色黏著片材中，可維持著色區域(遮蔽區域)之充分之著色性，並且抑制非著色區域(非遮蔽區域)之變色。
[表4]
   實施例9 實施例10 比較例4
積層體 L 12 L 13 L 14
遮蔽區域 非遮蔽區域 遮蔽區域 非遮蔽區域 遮蔽區域 非遮蔽區域
可變色黏著片材 X 1 X 1 X 1
   顯色性化合物(S-205) 2 2 2 2 2 2
   光酸產生劑(SP-056) 7 7 7 7 7 7
失活用黏著片材 D 1 D 2   
   自由基捕獲劑(Tinuvin 249) 4 8
初始透過率T 0(%) 98.0 98.0 98.0 98.0 98.0 98.0
UV照射後之透過率T 1(%) 22.5 64.5 22.3 92.2 22.4 22.6
遮蔽區域與非遮蔽區域之透過率差(%) 42.0 69.9 0.2
非遮蔽區域之變色抑制之評價 良 良 不良
＜積層體L 15、L 16、L 5之透過率變化＞ 對於實施例11、12及比較例1之各積層體，以如下方式，研究紫外線照射後之透過率之變化。
首先，對剛製作後之積層體照射紫外線(第2UV照射)，其後，測定該積層體於波長400～700 nm下之平均透過率(第4透過率測定)。對自製作起於25℃下經過48小時後之另一積層體照射紫外線(第3UV照射)，其後，測定該積層體於波長400～700 nm下之平均透過率(第5透過率測定)。對自第2步驟中之貼合起於85℃下經過48小時後之又一積層體照射紫外線(第4UV照射)，其後，測定該積層體於波長400～700 nm下之平均透過率(第6透過率測定)。第2～第4UV照射中之使用裝置及條件與第1UV照射中之使用裝置及條件相同。第4～第6透過率測定中之使用裝置及條件與第1透過率測定中之使用裝置及條件相同。將第4透過率測定中所測得之平均透過率於表5中表示為透過率T 3(%)，將第5透過率測定中所測得之平均透過率於表5中表示為透過率T 4(%)，將第6透過率測定中所測得之平均透過率於表5中表示為透過率T 5(%)。相較於比較例1之積層體L 5而言，實施例11、12之積層體L 15、L 16之透過率差T 4－T 3及透過率差T 5－T 3均明顯較大，顯示出顯著之著色性之降低(變色抑制性)。特別是，關於實施例11之積層體L 16，於更高溫下，可變色黏著片材之著色性降低之程度較高(即，透過率差T 5－T 3較大)，顯示出優異之變色抑制性。
[表5]
   實施例11 實施例12 比較例1
積層體 L 15 L 16 L 5
可變色黏著片材 X 1 X 1 X 1
   顯色性化合物(S-205) 2 2 2
   光酸產生劑(SP-056) 7 7 7
提取用黏著片材 E 1 E 2   
透過率T 3(%)[剛製作積層體後之UV照射] 21.7 21.7 23.0
透過率T 4(%)[25℃下48小時後之UV照射] 27.8 23.8 23.2
透過率T 5(%)[85℃下48小時後之UV照射] 36.1 48.5 23.1
T 4－T 3(%) 6.1 2.1 0.2
T 5－T 3(%) 14.5 26.7 0.1
變色抑制之評價 良 良 不良
11:第1區域(已著色區域) 12:第2區域(未著色區域) 21:第1構件 22:第2構件 H:厚度方向 L:積層片材 M:遮罩材 X:可變色黏著片材 Y:著色性低下片材 Z1:積層體 Z2:積層體
圖1係本發明之積層片材之一實施方式之剖面模式圖。 圖2A～圖2C表示圖1所示之積層片材之製造方法。圖2A表示可變色黏著片材準備步驟，圖2B表示已著色區域形成步驟，圖2C表示著色性低下片材積層步驟。 圖3表示第1構件與第2構件介隔積層片材而接合之情況。 圖4係本發明之積層片材之一變化例之剖面模式圖。於本變化例中，在可變色黏著片材之已著色區域與著色性低下片材之間配置有遮罩材。 圖5表示第1構件與第2構件介隔圖4所示之積層片材而接合之情況。
11:第1區域(已著色區域)
12:第2區域(未著色區域)
21:第1構件
H:厚度方向
L:積層片材
X:可變色黏著片材
Y:著色性低下片材

Claims (11)

  1. 一種積層片材，其具備：可變色黏著片材，其具有因外部刺激而產生之著色性，且包含已著色區域及未著色區域；及 著色性低下片材，其貼合於上述可變色黏著片材，且用以降低該可變色黏著片材之上述著色性。
  2. 如請求項1之積層片材，其中上述可變色黏著片材含有受外部刺激而發生第1反應之第1化合物及藉由與上述第1反應之產物之反應而顯色之第2化合物。
  3. 如請求項2之積層片材，其中上述第1化合物為光酸產生劑，且上述第2化合物為藉由與酸之反應而顯色之顯色性化合物。
  4. 如請求項2之積層片材，其中上述著色性低下片材係自上述可變色黏著片材中提取上述第1化合物之片材、或含有用以降低上述著色性之著色性低下成分並將該著色性低下成分導入至上述可變色黏著片材之片材。
  5. 如請求項4之積層片材，其中第1系統中因上述外部刺激賦予所導致之透過率之降低ΔT1小於第2系統中因與上述外部刺激賦予相同之外部賦予所導致之透過率之降低ΔT2，上述第1系統中共存有上述第1化合物、上述第2化合物及上述著色性低下成分，上述第2系統除不存在上述著色性低下成分以外與上述第1系統相同。
  6. 如請求項1至5中任一項之積層片材，其於上述可變色黏著片材之上述已著色區域之至少一部分與上述著色性低下片材之間介存有遮罩材。
  7. 一種著色性低下片材，其用以降低具有因外部刺激而產生之著色性且包含已著色區域及未著色區域之可變色黏著片材之上述著色性。
  8. 如請求項7之著色性低下片材，其係自上述可變色黏著片材中提取受上述外部刺激而發生第1反應之第1化合物之片材、或含有用以降低上述著色性之著色性低下成分並將該著色性低下成分導入至上述可變色黏著片材之片材。
  9. 如請求項8之著色性低下片材，其中上述著色性低下成分包含選自由紫外線吸收劑、中和劑及自由基捕獲劑所組成之群中之至少一種。
  10. 如請求項7之著色性低下片材，其包含含有極性基之聚合物。
  11. 如請求項7至10中任一項之著色性低下片材，其係黏著片材。
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