TW202227813A - 輔助電極以及其使用及製造方法 - Google Patents
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Abstract
一種電化學電池包含：複數個工作電極區，其安置於該電池之一表面上且於該表面上限定一圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於該表面上。該輔助電極具有一經限定界面電位。
Description
本文之實施例係關於在化學、生物化學以及生物檢定及分析之效能中採用輔助電極之系統、裝置及方法，以及輔助電極之製造方法。
本申請案主張2020年8月21日申請之美國臨時申請案第63/068,981號及2020年11月25日申請之美國臨時申請案第63/118,463號之優先權，該等申請案中之每一者的全部內容併入本文中。
檢定為用於定性地評估或定量地量測目標實體（例如，分析物）之存在、量或功能活性的化學、實驗室醫學、藥理學、環境生物學、分子生物學等中之研究（分析）程序。檢定系統可使用電化學特性及程序來定性地及定量地評估目標實體。舉例而言，檢定系統可藉由以下來評估目標實體：量測由電化學過程產生之含有目標實體之樣本區域中之電位、電流及/或亮度；以及對經量測資料執行各種分析程序（例如，電位測定法、庫侖法（coulometry）、伏安法、光學分析等）。
利用電化學特性及程序之檢定系統可包含樣本區域（例如，孔、多孔板中之孔等），其具有一或多個電極（例如，工作電極、相對電極及參考電極）以用於發起及控制電化學過程及用於量測所得資料。視電極之設計及組態而定，檢定系統可分類為經參考以及未經參考系統。舉例而言，工作電極為檢定系統中正發生所關注反應之電極。工作電極與相對電極結合使用以建立樣本區域中之電位差、電流及/或電場。電位差可在工作及相對電極處之界面電位之間分離。在未經參考系統中，施加至工作電極之界面電位（驅動電極處之反應的力）不受控制或並不為已知的。在所提及系統中，樣本區域包含參考電極，其與工作及相對電極分隔開。參考電極具有已知電位（例如，還原電位），其可在樣本區域中產生反應期間經參考。
此等檢定系統之一個實例為電化學發光（ECL）免疫檢定。ECL免疫檢定涉及使用ECL標記之過程，該等ECL標記設計成在電化學刺激時發射光。在電壓施加至電極時發生光產生，該電極位於容納受測試材料的樣本區域中。電壓觸發循環氧化及還原反應，其引起光產生及發射。在ECL中，負責ECL之電化學反應藉由在工作與相對電極之間施加電位差來驅動。
當前，經參考及未經參考檢定系統兩者在對目標實體之量測及分析中具有缺點。對於未經參考檢定系統，界面電位之未知性質導致電化學過程缺乏控制，此可進一步受到檢定系統之設計的影響。舉例而言，對於ECL免疫檢定，在工作電極處施加之界面電位可能受電極面積（工作及/或相對）、溶液之組合物及電極之任何表面處理（例如，電漿處理）影響。先前已藉由選擇自ECL產生起始之前至ECL產生結束之後逐漸上升電位差來解決此控制缺乏。對於經參考系統，雖然可能已知且可控制電位，但添加參考電極增大檢定系統之成本、複雜性、大小等。此外，歸因於需要容納額外電極，因此添加參考電極可能限制樣本區域中之工作及/或相對電極之設計及置放。另外，經參考及未經參考檢定系統兩者可歸因於操作系統所需的電壓信號而具有緩慢讀取時間。歸因於製造相對及參考電極兩者，參考系統可具有較高成本。
習知檢定系統、裝置及儀器存在此等及其他缺點。因此，需要提供經參考系統之可控制電位，同時降低因參考電極而導致之成本、複雜性及大小的系統、裝置及方法。此等缺點由本文中所描述之實施例解決。
本揭示案之實施例包含用於包含輔助電極設計之電化學電池的系統、裝置及方法，以及包含電化學電池之電化學分析設備及裝置。
在一個態樣中，本揭示案提供一種用於執行電化學分析之電化學電池。電化學電池包含：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上。至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對。至少一個輔助電極安置於距複數個工作電極區中之至少兩者大致相等距離處。
在另一態樣中，一種用於執行電化學分析之電化學電池。電化學電池包含：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對。在氧化還原對之氧化還原反應期間，氧化還原對提供每單位之至少一個輔助電極之表面面積之可量化數量的庫侖。
在另一態樣中，一種用於執行電化學分析之電化學電池。電化學電池包含：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上且由包括氧化劑之化學混合物形成。至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對。氧化劑之量足以在氧化還原對之整個氧化還原反應期間維持經限定電位。
在另一態樣中，一種用於執行電化學分析之電化學電池。電化學電池包含：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上。輔助電極具有經限定界面電位。
在另一態樣中，一種用於執行電化學分析之電化學電池。電化學電池包含：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該至少一個輔助電極包括第一物質及第二物質。第二物質為第一物質之氧化還原對。
在另一態樣中，一種用於執行電化學分析之電化學電池，該電化學電池包含：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對。當在電化學分析期間所施加電位引入至電池中時，氧化還原對中之物種之反應為在輔助電極處發生之主要氧化還原反應。
在另一實施例中，提供一種用於執行電化學分析之設備。設備包含：板，其具有限定於其中之複數個孔，來自該複數個孔之至少一個孔包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上且由包括氧化劑之化學混合物形成，該至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對，其中氧化劑之量足以在氧化還原對之整個氧化還原反應期間維持經限定電位。
在另一實施例中，提供一種電化學分析方法。方法包含將電壓脈衝施加至位於多孔板之至少一個孔中的一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中：一或多個工作電極區於至少一個孔之表面上限定圖案；至少一個輔助電極安置於表面上且具有受限於其表面之氧化還原對；且氧化還原對至少在施加電壓脈衝之時間段期間還原。
在另一實施例中，一種用於在孔中執行電化學分析之設備，該設備包括：複數個工作電極區，其安置於經調適以形成孔之底部部分的表面上；以及輔助電極，其安置於表面上，該輔助電極具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位，其中複數個工作電極區中之一者安置於距孔之每一側壁大致相等距離處。
在另一實施例中，提供一種用於執行電化學分析之方法。方法包含：將第一電壓脈衝施加至設備之孔中之一或多個工作電極區或相對電極，該第一電壓脈衝使得第一氧化還原反應在孔中發生；在第一時間段內自第一氧化還原反應擷取第一發光資料；將第二電壓脈衝施加至孔中之一或多個工作電極區或相對電極，該第二電壓脈衝使得第二氧化還原反應在孔中發生；以及在第二時間段內自第二氧化還原反應擷取第二發光資料。
現參考圖式描述本發明之特定實施例。以下實施方式在本質上僅為例示性的，且並不意欲限制本發明或其應用及用途。此外，並不意欲受到前述技術領域、先前技術、發明內容或以下實施方式中存在的任何明確或暗示之理論之束縛。
本揭示案之實施例係關於包含輔助電極設計之電化學電池，以及包含電化學電池之電化學分析設備及裝置。在實施例中，輔助電極設計成包含提供穩定界面電位之氧化還原對（例如，Ag/AgCl）。在某些實施例中，可摻雜材料、化合物等以產生氧化還原對，但亦預期產生氧化還原對之其他方式。具有限定穩定界面電位之還原氧化對的輔助電極允許輔助電極充當雙功能電極。亦即，一或多個輔助電極同時操作為相對電極及參考電極。由於輔助電極操作為雙功能電極，故電化學電池中由輔助電極佔據之空間減小，且藉此允許電化學電池中包含工作電極區之額外組態及數目。
在實施例中，在電化學分析過程期間，例如ECL過程，利用一或多個輔助電極亦改良電化學分析設備及裝置之讀取時間。雖然習知未經參考ECL系統中通常採用穿過提供最大ECL的電壓以提供對輔助電極處之電位變化的容差之緩慢電壓斜坡，但使用本發明之輔助電極，諸如包括氧化還原對之輔助電極，提供對此電位之改良控制，且能夠使用更有效且更快之波形，諸如短電壓脈衝或快速電壓斜坡。
圖1A說明根據此處實施例之電化學電池100之實例。如圖1A中所說明，電化學電池100限定工作空間101，其中電能用以引起一或多個化學反應。在工作空間（或樣本區域）101內，電化學電池100可包含一或多個輔助電極102及一或多個工作電極區104。輔助電極102及工作電極區104可與離子介質103接觸。電化學電池100可經由還原氧化（氧化還原）反應操作，該等還原氧化反應由經由輔助電極102及工作電極區104引入電能而引起。在一些實施例中，離子介質103可包含電解質溶液，諸如水或其中溶解離子之其他溶劑，諸如鹽。在一些實施例中，如下文進一步詳細描述，離子介質103或工作電極102之表面可包含在氧化還原反應期間產生及發射光子之發光物種。在電化學電池100之操作期間，外部電壓可施加至輔助電極102及工作電極區104中之一或多者以引起在此等電極處發生氧化還原反應。
如本文中所描述，在處於使用中時，輔助電極將具有可由在電極處發生之氧化還原反應限定之電極電位。根據某些非限制性實施例，可藉由以下來限定電位：（i）受限於電極之表面之還原氧化（氧化還原）對，或（ii）溶液中之還原氧化（氧化還原）對。如本文中所描述，氧化還原對包含經由氧化還原反應相互轉化之一對元素、化學物質或化合物，例如作為電子供體之一種元素、化學物質或化合物以及作為電子受體之一種元素、化學物質或化合物。具有限定穩定界面電位之還原氧化對之輔助電極可充當雙功能電極。亦即，一或多個輔助電極102可藉由提供高電流（三個電極系統中之相對電極之功能）同時提供限定及控制工作電極處之電位的能力（三個電極系統中之參考電極之功能）來提供與三個電極電化學系統中之相對及參考電極兩者相關聯的功能性。一或多個輔助電極102可藉由在氧化還原反應期間提供與一或多個工作電極區104中之一或多者之電位差來操作為相對電極，該等氧化還原反應發生在電化學電池100中，一或多個輔助電極102位於該電化學電池中。基於一或多個輔助電極102之化學結構及組合物，一或多個輔助電極102亦可操作為參考電極以用於判定與工作電極區104中之一或多者之電位差。
在實施例中，輔助電極102可由具有准許輔助電極102充當參考電極之化學組合物的元素及合金之化學混合物形成。化學混合物（例如，輔助電極之化學組合物中之元素與合金之比）可在化學混合物之還原或氧化期間提供穩定界面電位，使得在電化學電池100中發生之還原氧化反應期間產生可量化數量的電荷。雖然本文中所描述之某些反應可稱為還原或氧化反應，但應理解，本文中所描述之電極可視所施加之電壓而定而支援還原及氧化反應兩者。還原或氧化反應之特定描述並不將電極之功能性限制於特定反應類型。在一些實施例中，一或多個輔助電極102之化學混合物可包含在化學混合物之還原期間提供穩定界面電位之氧化劑，且化學混合物中之氧化劑之量可大於或等於供用於在電化學反應期間發生之電化學電池中之整個還原氧化反應所需的氧化劑之量。在實施例中，輔助電極102由在化學混合物之還原期間提供界面電位之化學混合物形成，使得在電化學電池100中發生之還原氧化反應期間產生可量化數量的電荷。輔助電極102之化學混合物包含氧化劑，該氧化劑在電化學電池100之操作期間，例如在生物學、化學及/或生物化學檢定及/或分析（諸如，ECL產生及分析）期間支援氧化還原反應。
在一實施例中，一或多個輔助電極102之化學混合物中之氧化劑的量大於或等於例如在一或多個生物學、化學及/或生物化學檢定及/或分析（諸如ECL產生）期間在電化學電池100中發生之整個氧化還原反應所需的氧化劑之量。舉例而言，一或多個輔助電極102中之足夠量之化學混合物在對於初始生物學、化學及/或生物化學檢定及/或分析之氧化還原反應發生之後將仍然保持，因此允許一或多個額外氧化還原反應在後續生物學、化學及/或生物化學檢定及/或分析期間發生。
在一些實施例中，一或多個輔助電極102之化學混合物中之氧化劑的量係至少部分基於一或多個工作電極區104中之每一者之暴露表面面積（亦稱為面積的表面面積）與一或多個輔助電極102之暴露表面面積之比。如本文中所描述，一或多個輔助電極102之暴露表面面積（亦稱為面積的表面面積）係指一或多個輔助電極102之暴露於離子介質103的二維（2D）截面面積。亦即，如圖1B中所說明，輔助電極102可以三維（3D）形狀形成，該三維形狀在Z方向上自電化學電池100之底部表面延伸。輔助電極102之暴露表面面積可對應於在X-Y平面中截取之2D截面面積。在實施例中，2D截面面積可在輔助電極102之任何點處截取，例如在與底部表面120之界面處截取。雖然圖1B將輔助電極102說明為規則形狀之圓柱形，但輔助電極102可具有規則或不規則之任何形狀。同樣地，一或多個工作電極區104之暴露表面面積係指一或多個輔助電極區104之暴露於離子介質103的2D截面面積，例如類似於圖1B中所描述的輔助電極102之2D截面面積。在某些實施例中，面積的表面面積（暴露表面面積）可與真實表面面積不同，其將包含電極之實際表面，考慮到z維度上之任何高度或深度。使用此等實例，面積的表面面積小於或等於真實表面面積。
在實施例中，一或多個輔助電極102可由包含氧化還原對之化學混合物形成，該氧化還原對提供處於或接近氧化還原對之標準還原電位的界面電位。在一些實施例中，一或多個輔助電極102可包含銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物，或其他適合的金屬/金屬鹵化物對。在一些實施例中，由Ag/AgCl之混合物形成之一或多個輔助電極102可提供處於或接近Ag/AgCl之標準還原電位的界面電位，大致0.22 V。化學混合物之其他實例可包含具有多個金屬氧化態之金屬氧化物，例如氧化錳，或其他金屬/金屬氧化物對，例如銀/氧化銀、鎳/氧化鎳、鋅/氧化鋅、金/氧化金、銅/氧化銅、鉑/氧化鉑等。在一些實施例中，化學混合物可提供介於大致0.1 V至大致3.0 V範圍內之界面電位。表1列出化學混合物之氧化還原對之還原電位的實例，該等化學混合物可包含於一或多個輔助電極102中。熟習此項技術者將認識到，還原電位之實例為近似值，且可基於化學組合物、溫度、化學混合物中之雜質或其他條件而變化例如+/- 5.0%。
表1 -大致25攝氏度下之還原電位
| 氧化還原對 | 近似還原電位（V） |
| Ag - AgCl | 0.22 |
| Ag - Ag 2O | 1.17 |
| Ag - Ag 2O 3 | 1.67 |
| Ag - AgO | 1.77 |
| Mn - MnO 2 | 1.22 |
| Ni - NiO 2 | 1.59 |
| Fe - Fe 2O 3 | 0.22 |
| Au - AuCl 2 | 1.15 |
| Pt - PtCl 6 | 0.73 |
| Au - AuCl 4 | 0.93 |
| Pt - PtCl 4 | 0.73 |
在實施例中，一或多個輔助電極中之氧化還原對之化學混合物可基於屬於指定範圍內之氧化還原對之莫耳比。在一些實施例中，化學混合物具有指定範圍內之（例如大致等於或大於1）Ag與AgCl之莫耳比。在一些實施例中，一或多個輔助電極102可維持受控制界面電位，直至參與氧化還原反應之所有一或多個化學部分已氧化或還原為止。
在一些實施例中，一或多個輔助電極102可包含氧化還原對，其維持-0.15 V至-0.5 V之間的界面電位，同時每mm
2的電極表面面積傳遞大致1.56×10
-5至5.30×10
-4C之電荷。在一些實施例中，一或多個輔助電極102可包含氧化還原對，其在氧化還原對之氧化還原反應期間傳遞大致0.5 mA至4.0 mA之電流，以在大致1.4 V至2.6 V之一範圍處產生ECL。在一些實施例中，一或多個輔助電極102可包含氧化還原對，其在氧化還原反應期間傳遞大致2.39 mA之平均電流，以在大致1.4 V至2.6 V之範圍處產生ECL。
在實施例中，一或多個輔助電極102可氧化還原對中之氧化劑之量大於或等於穿過輔助電極以完全電化學分析所需的電荷之量。在一些實施例中，一或多個輔助電極102可包含大致3.07×10
-7至3.97×10
-7莫耳之氧化劑。在一些實施例中，一或多個輔助電極102可包含每mm
2（1.16×10
-4至1.5×10
-4莫耳/in
2）之暴露表面面積大致1.80×10
-7至2.32×10
-7莫耳之間之氧化劑。在一些實施例中，一或多個輔助電極102可包含每mm
2（2.39×10
-6莫耳/in
2）之一或多個工作電極區104之總（或聚合）暴露表面面積至少大致3.7×10
-9莫耳之氧化劑。在一些實施例中，一或多個輔助電極可包含每mm
2（3.69×10
-6莫耳/in
2）之一或多個工作電極區104之總（或聚合）暴露表面面積至少大致5.7×10
-9莫耳之氧化劑。
在實施例中一或多個輔助電極102可包含氧化還原對，其中在施加電壓或電位時，氧化還原對中之物種之反應為在一或多個輔助電極102處發生之主要氧化還原反應。在一些實施例中，所施加電位小於還原水或執行水的電解所需的經限定電位。在一些實施例中，小於1%之電流與水之還原相關聯。在一些實施例中，一或多個輔助電極102之每單位面積（暴露表面面積）之小於1的電流與水之還原相關聯。
在實施例中，一或多個輔助電極102（及一或多個工作電極區104）可使用任何類型的製造過程來形成，製造過程例如印刷、沈積、微影、蝕刻等。在實施例中，金屬/金屬鹵化物之化學混合物之形成可視製造過程而定。舉例而言，若一或多個輔助電極102（及一或多個工作電極區104）經印刷，則化學混合物可呈墨水或膏狀物形式。在一些實施例中，可利用摻雜方法將一或多個額外物質添加至一或多個輔助電極102及/或一或多個工作電極區104。
工作電極區104可為電極上可發生所關注反應之位置。所關注反應在本質上可為化學、生物學、生物化學、電學（或此等反應類型中之兩者或更多者之任何組合）。如本文中所描述，電極（輔助電極及/或工作電極）可為反應可發生之連續/相連區域，且電極「區」可為電極上發生所關注特定反應之一部分（或全部）。在某些實施例中，工作電極區104可包括整個電極，且在其他實施例中，超過一個工作電極區104可形成在單個電極內及/或上。舉例而言，工作電極區104可藉由個別工作電極形成。在此實例中，工作電極區104可組態為由一或多個導電材料形成之單個電極。在另一實例中，工作電極區104可藉由隔離單個工作電極之部分而形成。在此實例中，單個工作電極可由一或多個導電材料形成，且工作電極區可藉由使用諸如介電質之絕緣材料來電隔離單個工作電極之區域（「區」）以產生電隔離工作電極區而形成。在任何實施例中，工作電極區104可由任何類型的導電材料以及導電及絕緣材料之組合形成，該等導電材料諸如金屬、金屬合金、碳化合物、摻雜金屬等。
在實施例中，工作電極區104可由導電材料形成。舉例而言，工作電極區104可包含金屬，諸如金、銀、鉑、鎳、鋼、銥、銅、鋁，導電合金或類似者。在一些實施例中，工作電極區104可包含經氧化物塗佈之金屬（例如，經氧化鋁塗佈之鋁）。在一些實施例中，工作電極區104可由基於碳之材料形成，該等基於碳之材料諸如碳、碳黑、石墨碳、碳奈米管、碳原纖維、石墨、碳纖維及其混合物。在一些實施例中，工作電極區104可由導電碳聚合物複合物、分散於基質（例如，碳墨、碳膏、金屬墨水）中之導電粒子及/或導電聚合物形成。在一些實施例中，如下文進一步詳細揭示，工作電極區104可由使用碳墨及銀墨之網版印刷製造之碳及銀層形成。在一些實施例中，工作電極區104可由半導電材料（例如，矽、鍺）或諸如氧化銦錫（ITO）、氧化銻錫（ATO）等半導電膜形成。
在實施例中，如下文進一步詳細描述，一或多個輔助電極102及一或多個工作電極區104可形成於不同電極設計中（例如，不同大小及/或形狀、不同輔助電極102及工作電極區104數目、電化學電池100內之不同定位及圖案等），以改良藉由含有電化學電池之設備及裝置執行之電化學特性及分析（例如，ECL分析）。圖1C說明包含多個工作電極區之電化學電池100之電極設計150的一個實例。如圖1C中所說明，電化學電池100可包含十（10）個工作電極區104及單個輔助電極102。下文參考圖3A至3F、4A至4F、5A至5C、6A至6F、7A至7F及圖8A至8D論述電極設計之各種其他實例。
在實施例中，可根據工作電極區104之間的鄰近度及/或工作電極區104與一或多個輔助電極102之間的鄰近度來限定電化學電池100內之工作電極區104之組態及置放。在一些實施例中，鄰近度可定義為相鄰工作電極區104及/或一或多個輔助電極102之相對數目。在一些實施例中，鄰近度可定義為工作電極區104及/或一或多個輔助電極102之間的相對距離。在一些實施例中，鄰近度可定義為自工作電極區104及/或一或多個輔助電極102至電化學電池100之其他特徵（諸如電化學電池之周邊）之相對距離。
在根據本發明之實施例中，例如各別電化學電池100之一或多個輔助電極102及一或多個工作電極區104可形成為具有各別大小，使得一或多個工作電極區104之暴露表面面積之聚合與一或多個輔助電極102之暴露表面面積之比大於1，但電化學電池100預期其他比（例如，等於或低於或大於1之比）。在根據本發明之一些實施例中，例如一或多個輔助電極102及/或一或多個工作電極區104中之每一者可以圓形形狀形成，該圓形形狀具有基本上限定圓形之表面面積，但其他形狀（例如，矩形、正方形、卵形、三葉草形（clover）或任何其他規則或不規則幾何形狀）。
在根據本發明之實施例中，例如一或多個輔助電極102及/或一或多個工作電極區104可以楔形形狀形成，該楔形形狀具有楔形形狀之表面面積，在本文中亦稱為三葉（trilobe）形。亦即，可形成具有兩個相對邊界（其具有不同尺寸）及連接兩個相對邊界之兩個側邊界之一或多個輔助電極102及/或一或多個工作電極區104。舉例而言，兩個相對邊界可包含寬邊界及窄邊界，其中寬邊界具有長於窄邊界之長度。在一些實施例中，寬邊界及/或窄邊界可為鈍的，例如在至側邊界之連接處之磨圓的拐角。在一些實施例中，寬邊界及/或窄邊界可為尖銳的，例如在至側邊界之連接處有角度的拐角。在實施例中，本文中所描述之楔形形狀可通常為梯形，其具有磨圓的或有角度的拐角。在實施例中，本文中所描述之楔形形狀可通常為三角形，其具有扁平化或磨圓的頂點及磨圓的或有角度的拐角。在實施例中，楔形形狀可用以使電化學電池之底部表面120處之可用面積最大化。舉例而言，若電化學電池之工作區域101為圓形，則具有楔形形狀之一或多個工作電極區104可經配置以使得寬邊界鄰近於工作區域101之外部周邊且窄邊界鄰近於工作區域101之中心。
在實施例中，電化學電池100可包含在用於執行電化學分析之設備或裝置中。在一些實施例中，電化學電池100可形成檢定裝置之孔之一部分，該檢定裝置執行諸如ECL免疫檢定之電化學分析，如下文所描述。在一些實施例中，電化學電池100可形成用於分析裝置或設備之盒中之液流電池，該盒例如ECL盒（例如美國專利第10,184,884及10,935,547號中提供之ECL盒）、流式細胞儀等。熟習此項技術者將認識到，電化學電池100可用於執行受控制氧化還原反應之任何類型的設備或裝置中。
圖2A至2C說明根據本發明之實施例之用於生物學、化學及/或生物化學分析之檢定裝置的包含電化學電池（例如，電化學電池100）之樣本區域（「孔」）200之若干視圖，該電化學電池包含輔助電極設計。熟習此項技術者將認識到，圖2A至2C說明檢定裝置中之孔之一個實例，且可移除圖2A至2C中所說明的現存組件及/或可添加額外組件而不脫離本文中所描述之實施例的範疇。
如作為俯視圖之圖2A中所說明，多孔板208（圖2B中所說明）之底板206可包含多個孔200。底板206可包含形成每一孔200之底部部分之表面，且可包含安置於多孔板208之底板206之表面上及/或內之一或多個輔助電極102及一或多個工作電極區104。如作為透視圖之圖2B中所說明，多孔板208可包含頂板210及底板206。頂板210可限定自頂板210之頂部表面延伸至底板206之孔200，其中底板206形成每一孔200之底部表面207。在操作中，在跨位於孔200中之一或多個工作電極區104及一或多個輔助電極102施加電壓時發生光產生，該孔200容納受測試材料。所施加電壓觸發循環氧化及還原反應，其引起光子（光）產生及發射。接著可量測發射光子以分析受測試材料。
視工作電極區104處發生之反應接受抑或供應電子而定，工作電極區104處之反應分別為還原或氧化。在實施例中，工作電極區104可經衍生化或修改，例如以將諸如結合試劑之檢定試劑固定化於電極上。舉例而言，工作電極區104可經修改以附著抗體、抗體之片段、蛋白、酶、酶受質、抑制劑、輔因子、抗原、半抗原、脂蛋白、脂醣（liposaccharides）、細菌、細胞、亞細胞組分、細胞受體、病毒、核酸、抗原、脂質、醣蛋白、碳水化合物、肽、胺基酸、激素、蛋白結合配體、藥用試劑及/或其組合。同樣地，舉例而言，工作電極區104可經修改以附著非生物實體，諸如但不限於聚合物、彈性體、凝膠、塗層、ECL標籤、氧化還原活性物種（例如，三丙胺、草酸鹽）、無機材料、化學官能基、螯合劑、連接劑等。試劑可藉由各種方法固定化於一或多個工作電極區104上，各種方法包含被動吸附、特異性結合及/或經由與電極之表面上存在的官能基形成共價鍵。
舉例而言，ECL物種可附著至工作電極區104，其可經誘導以發射ECL用於分析量測，以判定孔200中之流體中之所關注物質之存在。舉例而言，可經誘導以發射ECL（ECL活性物種）之物種已用作ECL標記。ECL標記之實例包含：（i）有機金屬化合物，其中金屬來自例如對腐蝕及氧化具有抗性之貴金屬，包含含有Ru及含有Os的有機金屬化合物，諸如三聯吡啶基釕（RuBpy）部分；以及ii）魯米諾（luminol）及相關化合物。在ECL過程中以ECL標記參與之物種在本文中稱為ECL共反應物。常用共反應物包含三級胺，諸如三異丙胺（TPA）、草酸鹽及用於來自RuBpy之ECL的過硫酸鹽，及用於來自魯米諾之ECL的過氧化氫。由ECL標記產生的光可用作診斷程序中之報告信號。舉例而言，ECL標記可共價偶合至結合劑，諸如抗體或核酸探針；可藉由量測自ECL標記發射之ECL來監測結合相互作用中結合試劑之參與。替代地，來自ECL活性化合物之ECL信號可指示化學環境。
在實施例中，亦可利用改良用於電化學過程（例如，試劑、ECL物種、標記等）之材料至工作電極區104及/或輔助電極之表面的附著（例如，吸附）之材料及/或過程來處理（例如，預處理）工作電極區104及/或輔助電極102（或孔200之其他組件）。在一些實施例中，工作電極區104及/或輔助電極102（或孔200之其他組件）可使用過程（例如，電漿處理）來處理，該過程使得工作電極區104及/或輔助電極102（或孔200之其他組件）之表面呈現親水特性（在本文中亦稱為「高結合」或「HB」）。在一些實施例中，工作電極區104及/或輔助電極102（或孔200之其他組件）可未處理或使用一過程來處理，該過程使得工作電極區104及/或輔助電極102（或孔200之其他組件）之表面呈現疏水特性（在本文中亦稱為「標準」或「Std」）。
如作為圖2B之多孔板208之一部分的側視截面圖之圖2C中所說明，數個孔200可包含於多孔板208上，圖2C中展示其中之三個。每一孔200可藉由頂板210形成，該頂板210包含形成電化學電池100之邊界之一或多個側壁212。一或多個側壁212自頂板210之底部表面延伸至頂板210之頂部表面。孔200可經調適以容納一或多個流體250，諸如上文所描述之離子介質。在某些實施例中，替代或除一或多個流體250之外，一或多個孔200可經調適以容納氣體及/或固體。在實施例中，頂板210可利用黏著劑214或其他連接材料或裝置緊固至底板206。
多孔板208可包含任何數目的孔200。舉例而言，如圖2A及2B中所說明，多孔板208可包含96個孔200。熟習此項技術者將認識到，多孔板208可包含以規則或不規則圖案形成之任何數目個孔200，諸如6個孔、24個、384個、1536個等。在其他實施例中，多孔板208可由單個孔板或適用於進行生物學、化學及/或生物化學分析及/或檢定之任何其他設備替換。雖然圖2A至2C中描繪呈圓形組態之孔200（因此形成圓柱形），但亦預期其他形狀，包含卵形、正方形及/或其他規則或不規則多邊形。此外，多孔板108之形狀及組態可呈多種形成，且未必受限於如此等圖式中所說明之矩形陣列。
在一些實施例中，如上文所論述，用於多孔板108中之工作電極區104及/或輔助電極102可為無孔的（疏水）。在一些實施例中，工作電極區104及/或輔助電極102可為多孔電極（例如，碳纖維或原纖維墊、燒結金屬，及沈積於過濾隔膜、紙或其他多孔受質上之金屬膜）。在經組態為多孔電極時，工作電極區104及/或輔助電極102可採用溶液經由電極之過濾，以便：i）增加至電極表面之質量輸送（例如，增加溶液中之分子至電極表面上之分子之結合的動力學）；ii）擷取電極表面上之粒子；及/或iii）自孔移除液體。
在如上文所論述之實施例中，孔200中之輔助電極102中之每一者由在化學混合物之還原期間提供經限定電位的化學混合物形成，使得在孔200中發生之還原氧化反應期間產生可量化數量的電荷。輔助電極102之化學混合物包含支援還原氧化反應之氧化劑，其可在生物學、化學及/或生物化學檢定及/或分析（諸如，ECL產生及分析）期間使用。在一實施例中，輔助電極102之化學混合物中之氧化劑的量大於或等於將穿過輔助電極之電荷之量所需的氧化劑之量，及/或在一或多個生物學、化學及/或生物化學檢定及/或分析（諸如ECL產生）期間驅動至少一個孔200中之工作電極處之電化學反應所需的電荷的量。就此而言，輔助電極102中之足夠量之化學混合物在對於初始生物學、化學及/或生物化學檢定及/或分析之氧化還原反應發生之後將仍然保持，因此允許一或多個額外氧化還原反應在後續生物學、化學及/或生物化學檢定及/或分析期間發生。在另一實施例中，輔助電極102之化學混合物中之氧化劑的量至少部分地基於複數個工作電極區中之每一者之暴露表面面積與輔助電極之暴露表面面積之比。
在實施例中，孔200之一或多個輔助電極102可由如上文所論述包含氧化還原對之化學混合物形成。在一些實施例中，孔200之一或多個輔助電極102可由包含銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物或其他適合的金屬/金屬鹵化物對的化學混合物形成。化學混合物之其他實例可包含具有多個金屬氧化態之金屬氧化物，例如氧化錳，或其他金屬/金屬氧化物對，例如銀/氧化銀、鎳/氧化鎳、鋅/氧化鋅、金/氧化金、銅/氧化銅、鉑/氧化鉑等）。在實施例中，輔助電極102（及工作電極區104）可使用任何類型的製造過程來形成，製造過程例如印刷、沈積、微影、蝕刻等。在實施例中金屬/金屬鹵化物之化學混合物之形式可視製造過程而定。舉例而言，若輔助電極經印刷，則化學混合物可呈墨水或膏狀物形式。
對於某些應用，諸如ECL產生，輔助電極102之各種實施例可經調適以藉由包含足夠高濃度之可獲得氧化還原物種來防止電極在ECL量測期間極化。輔助電極102可藉由使用具有Ag與AgCl之經限定比的Ag/AgCl化學混合物（例如，墨水、膏狀物等）在多孔板208上印刷輔助電極102而形成。在一實施例中，輔助電極之化學混合物中之氧化劑之量至少部分地基於輔助電極之化學混合物中之Ag與AgCl的比。在一實施例中，具有Ag及AgCl之輔助電極之化學混合物包括大致50%或更少之AgCl，例如34%、10%等。
在一些實施例中，孔200中之一或多個輔助電極102可包含在孔200中每mm
2之總工作電極面積至少大致3.7×10
-9莫耳之氧化劑。在一些實施例中，孔200中之一或多個輔助電極102可包含在孔中每mm
2之總工作電極面積至少大致5.7×10
-9莫耳之氧化劑。
在各種實施例中，一或多個輔助電極102及工作電極區104可形成於不同電極設計中（例如，不同大小及/或形狀、不同輔助電極102及工作電極區104數目、孔內之不同定位及圖案等），以改良藉由包含孔200中之一或多者之檢定裝置執行的電化學分析（例如，ECL分析），下文參考圖3A至3F、4A至4F、5A至5C、6A至6F、7A至7F及圖8A至8D論述其實例。在根據本發明之實施例中，例如各別孔200之一或多個輔助電極102及一或多個工作電極區104可形成為具有各別大小，使得工作電極區104之暴露表面面積之聚合與輔助電極102之暴露表面面積之比大於1，但亦預期其他比（例如，等於或低於或大於1之比）。在根據本發明之實施例中，例如輔助電極102及/或工作電極區104中之每一者可以圓形形狀形成，該圓形形狀具有基本上限定圓形之表面面積，但其他形狀（例如，矩形、正方形、卵形、三葉草形或任何其他規則或不規則幾何形狀）。在根據本發明之實施例中，例如輔助電極102及/或工作電極區104可以具有楔形形狀之表面面積的楔形形狀形成，其中楔形形狀之表面面積之鄰近於孔200之側壁的第一側或端部大於楔形形狀之表面面積之鄰近於孔200之中心的第二側或端部。在其他實施例中，楔形形狀之表面面積之第二側或端部大於楔形形狀之表面之第一側或端部。舉例而言，輔助電極102及工作電極區104可以使可供用於輔助電極102及工作電極區104之空間最大化的圖案形成。
在一些實施例中，可形成具有楔形形狀之一或多個輔助電極102及/或一或多個工作電極區104，其中兩個相對邊界具有不同尺寸，且兩個側邊界連接兩個相對邊界。舉例而言，兩個相對邊界可包含寬邊界及窄邊界，其中寬邊界具有長於窄邊界之長度。在一些實施例中，寬邊界及/或窄邊界可為鈍的，例如在至側邊界之連接處之磨圓的拐角。在一些實施例中，寬邊界及/或窄邊界可為尖銳的，例如在至側邊界之連接處有角度的拐角。在實施例中，楔形形狀可用以使電化學電池之底部表面120處之可用面積最大化。舉例而言，若電化學電池之工作區域101為圓形，則具有楔形形狀之一或多個工作電極區104可經配置以使得寬邊界鄰近於工作區域101之外部周邊且窄邊界鄰近於工作區域101之中心。
在根據本發明之實施例中，各別孔200之輔助電極102及一或多個工作電極區104可根據不同定位組態或圖案形成於孔200之底部中。不同定位組態或圖案可改良藉由包含孔200中之一或多者之檢定裝置執行的電化學分析（例如，ECL分析），下文參考圖3A至3F、4A至4F、5A至5C、6A至6F、7A至7F及圖8A至8D論述其實例。輔助電極102及工作電極區104可根據所要幾何圖案而定位於孔內。舉例而言，輔助電極102及工作電極區104可以使工作電極區104之總數目當中針對工作電極區104中之每一者彼此相鄰的工作電極區104的數目最小化的圖案形成。此可允許更多工作電極區定位成鄰近於輔助電極102。舉例而言，如圖3A至3F中所說明及下文詳細描述，工作電極區104可以使彼此相鄰之工作電極區104的數目最小化之圓形或半圓形形狀形成。
在另一實例中，如圖3A至3F中所說明，各別孔200之輔助電極102及工作電極區104可以一圖案形成，在該圖案中，彼此相鄰之工作電極區104之數目不大於二。舉例而言，工作電極區104可以鄰近於孔（例如，側壁212）之參數的圓形或半圓形圖案形成，使得至多兩個工作電極區104相鄰。在此實例中，工作電極區104形成不完整圓形，使得工作電極區104中之兩者僅具有一個鄰近或相鄰工作電極區104。在另一實例中，各別孔200之輔助電極102及工作電極區104可以一圖案形成，在該圖案中，工作電極區104中之至少一者鄰近於工作電極區104之總數目當中之三個或更多個其他工作電極區104。舉例而言，如下文詳細描述之圖5A至5C中所說明，輔助電極102及工作電極區104可以星形圖案形成，其中相鄰之輔助電極102及/或工作電極區104的數目視星形圖案中之點的數目而定。
在根據本發明之一實施例中，各別孔200之輔助電極102及一或多個工作電極區104可以一圖案形成，在該圖案中，圖案經組態以改良物質至工作電極區104中之每一者之質量輸送。舉例而言，在軌道式或旋轉搖動或混合期間，物質至孔200之中心處之區的質量輸送可相較於遠離中心之區而相對緩慢，且圖案可經組態以藉由最小化或消除安置於孔200之中心處之工作電極區104的數目而改良質量輸送。亦即，在操作期間，孔200可經歷軌道運動或「搖動」，以便混合或組合孔200內含有的流體。軌道運動可導致孔200內發生渦流，例如導致接近孔200之側壁212（周邊）之更多液體及更快液體運動。舉例而言，如下文詳細描述之圖2A至2F、3A至3F、5A至5F、6A至6F及7A至7D中所說明，工作電極區104可以圓形或半圓形形狀形成且位於接近孔200之周邊。此外，歸因於軌道式搖動運動，孔內之任何物質濃度變化可視自孔之中心之徑向距離而定。在同心配置中，工作電極區104各自距孔之中心大致相同距離，且可因此具有類似物質濃度，即使物質濃度在整個孔中並不均一。
在根據本發明之一實施例中，各別孔200之輔助電極102及一或多個工作電極區104可以一圖案形成，其中圖案經組態以減小藉由將液體引入至多孔板108之孔200中之一或多者中而引起之彎液面效應。舉例而言，如圖2C中所說明，孔200中之流體250可在孔200內形成彎曲上部表面或彎液面152。彎曲上部表面可由若干因素引起，諸如表面張力、靜電效應及流體運動（例如，歸因於軌道式搖動）等。歸因於彎液面效應，在發光期間發射之光子（光）基於經由液體之光子光學路徑而經歷不同光學效應（例如，折射、漫射、散射等）。亦即，在光自孔200中之物質發射時，不同位準之液體可在所發射光中引起不同光學效應（例如，折射、漫射、散射等），其視光行進經過及自液體射出的位置而定。圖案可藉由在距孔200之每一側壁212大致相等距離處安置工作電極區104中之每一者來減輕彎液面效應。因此，自工作電極區104發射之光子行進類似光學路徑經過液體。換言之，圖案確保所有工作電極區104同樣受彎液面效應影響，例如最小化彎液面之潛在不同效應。因此，若工作電極區104定位在相對於孔200中之液體之位準不同的位置處，則所發射光可經歷不同光學失真。舉例而言，如下文詳細描述之圖3A至3F、4A至4F、6A至6F、7A至7F及圖8A至8D中所說明，工作電極區104可以圓形或半圓形形狀形成且位於接近孔200之周邊。因此，在工作電極區104處發射之光可經歷相同光學失真且經同樣定址。
在根據本發明之一實施例中，各別孔200之輔助電極102及一或多個工作電極區104可以一圖案形成，該圖案經組態以使多孔板208之孔200中之一或多者中的在液體（例如，使用軌道式搖動器在圓柱形孔中形成之渦流）混合期間至工作電極區之質量輸送差最小化（例如，提供更均一質量輸送）。舉例而言，圖案可經組態以藉由最小化或消除安置於各別孔200之中心處或接近該中心之工作電極區104的數目來減小渦流效應。舉例而言，如下文詳細描述之圖2A至2F、3A至3F、5A至5F、6A至6F、7A至7D及8A中所說明，工作電極區104可以圓形或半圓形形狀形成且位於接近孔200之周邊。
在根據本發明之一實施例中，各別孔200之輔助電極102及一或多個工作電極區104可以幾何圖案形成。舉例而言，幾何圖案可包含工作電極區104之圓形或半圓形圖案，其中工作電極區104中之每一者可安置於距孔200之側壁大致相等距離處，且輔助電極102可安置於由工作電極區104之圓形或半圓形圖案限定之周邊（整個周邊或僅其一部分）內，但亦預期其他形狀及/或圖案。舉例而言，在孔200體現為方形孔時，工作電極區104可配置在圍繞孔200之整個周邊或僅周邊的一部分之正方形-或矩形環形圖案。
在另一實施例中，例如，幾何圖案可包含其中工作電極區104限定星形圖案之圖案，其中輔助電極102可安置於限定星形圖案之兩個相鄰點的兩個相鄰工作電極區104之間。舉例而言，星形圖案可由形成星形圖案之「點」的輔助電極102及形成星形圖案之內部結構的工作電極區104形成。舉例而言，在五點星形圖案中，輔助電極102可形成星形圖案之五個「點」，且工作電極區104可形成內部「五角形」結構，如下文進一步詳細描述之圖5A至5C中所說明。在一些實施例中，星形圖案亦可限定為一或多個同心圓，其中一或多個工作電極104及/或一或多個輔助電極可置放於圍繞一或多個同心圓之圓形圖案中，如下文進一步詳細描述之圖5A至5C中所說明。
圖3A及3B說明具有安置於開放環形圖案中之圓形工作電極區104的孔200之電極設計301之實施例。根據圖3A中所說明的例示性非限制性實施例，孔200之底部207可包含單個輔助電極102。在其他實施例中，孔200中可包含多於一（1）個輔助電極102（例如，2、3、4、5等）。在實施例中，輔助電極102可形成為具有大致圓形形狀。在其他實施例中，輔助電極102可形成為具有其他形狀（例如，矩形、正方形、卵形、三葉草形或任何其他規則或不規則幾何形狀）。
在實施例中，孔200可包含十（10）個工作電極區104。在其他實施例中，孔200中可包含少於或多於十個工作電極區104（例如，1、2、3、4等）。在實施例中，工作電極區104可形成為具有大致圓形形狀。在其他實施例中，工作電極區104可形成為具有其他形狀（例如，矩形、正方形、卵形、三葉草形或任何其他規則或不規則幾何形狀）。
工作電極區104可相對於彼此以距離「D
1」鄰近於孔200之周邊「P」在半圓形或基本上「C形」圖案中定位。在一些實施例中，距離D
1可為工作電極區104之邊界與周邊P之間的最小距離。亦即，工作電極區104中之每一者可距孔200之周邊P相等距離D
1定位，且工作電極區104中之每一者彼此以距離「D
2」（亦稱為工作電極（WE-WE）間距）等距間隔開。在一些實施例中，距離D
2可為兩個相鄰工作電極區104之邊界之間的最小距離。在一些實施例中，兩個工作電極區104A、104B可彼此間隔開充足距離，以便形成間隙「G」。相較於工作電極區之其餘部分之間的間距距離之其餘部分，間隙「G」可提供更大的在兩個工作電極區之間的間距距離。在某些實施例中，間隙G可允許電跡線或觸點電耦接至輔助電極102，而不電干擾工作電極區104，藉此維持輔助電極102及工作電極區104之電隔離。舉例而言，間隙G可形成有充足距離，以允許電跡線形成在相鄰工作電極區104之間，同時保持電隔離。因此，可至少部分地藉由選擇建構電化學電池之製造方法來判定間隙G的大小。因此，在實施例中，間隙「G」之更大間距距離可比工作電極區104之其餘部分之間的間距距離D
2大至少10%、至少30%、至少50%或至少100%。
在某些實施例中，一或多個工作電極區104與孔200之周邊P之間的距離D
1可能不相等。在其他實施例中，工作電極區104中之兩者或更多者之間的距離D
2可能不相等。輔助電極102可在距工作電極區104中之每一者相等距離「D
3」（亦稱為WE-輔助間距）處定位在C形圖案之中心中，但在其他實施例中，距離D
3可針對如輔助電極102所量測之工作電極區104中之一或多者而變化。在某些實施例中，如所說明，距離D
1、距離D
2、距離D
3及距離G可自各別特徵（例如，工作電極區104、輔助電極102或周邊P）之周邊上的最近相對點量測。在一些實施例中，距離D
3可為工作電極區104之邊界與輔助電極之邊界之間的最小距離。熟習此項技術者將認識到，可自特徵上之任何相對點量測距離，以便產生可重複圖案，例如幾何圖案。
雖然此等圖式描繪單個輔助電極102，但亦可包含多於一個輔助電極，如圖3C中所說明。此外，雖然在此等圖式中將輔助電極102描繪為安置於孔200之大致（或真實）中心處，但輔助電極102亦可安置於孔200之其他位置處，如圖3D中所說明。另外，雖然此等圖式說明十（10）個工作電極區104，但可包含更大或更少數目之工作電極區104，如圖3E及3F中所說明。
圖3A至3F中所說明的電化學電池可包含Ag、Ag/AgCl、碳、碳複合物及/或其他基於碳之材料及/或如本文中所論述的任何其他電極材料之電極。
在實施例中，輔助電極102及/或工作電極區104的大小可變化。舉例而言，工作電極區104中之每一者的大小可相等，且輔助電極102的大小可諸如藉由改變其直徑而變化，如表2A中所展示。熟習此項技術者將認識到，表2A中包含之尺寸為近似值，且可基於諸如製造容差之條件變化例如+/- 5.0%。
表2A -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之工作電極區104及輔助電極102的例示性尺寸
| WE區直徑（in） | WE區暴露表面面積（sq in） | 總WE點面積（10個點- sq in） | 輔助電極直徑（in） | 輔助電極暴露表面面積（sq in） | WE/輔助電極面積比 | 點邊緣到板壁（in） | D 2（in） |
| 0.037 | 0.00106 | 0.0106 | 0.048 | 0.00181 | 5.85 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.037 | 0.00106 | 0.0106 | 0.044 | 0.00152 | 6.96 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.037 | 0.00106 | 0.0106 | 0.040 | 0.00126 | 8.42 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.037 | 0.00106 | 0.0106 | 0.036 | 0.00102 | 10.39 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.037 | 0.00106 | 0.0106 | 0.032 | 0.00080 | 13.16 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.037 | 0.00106 | 0.0106 | 0.028 | 0.00062 | 17.18 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.020 | 0.00031 | 0.0031 | 0.040 | 0.00126 | 2.50 | 0.0280 | 0.0290 |
| 0.020 | 0.00031 | 0.0031 | 0.060 | 0.00283 | 1.11 | 0.0280 | 0.0290 |
| 0.020 | 0.00031 | 0.0031 | 0.080 | 0.00503 | 0.62 | 0.0280 | 0.0290 |
| 0.020 | 0.00031 | 0.0031 | 0.100 | 0.00785 | 0.40 | 0.0280 | 0.0290 |
| 0.020 | 0.00031 | 0.0031 | 0.120 | 0.01131 | 0.28 | 0.0280 | 0.0290 |
| 0.020 | 0.00031 | 0.0031 | 0.140 | 0.01539 | 0.20 | 0.0280 | 0.0290 |
| 0.028 | 0.00062 | 0.0074 | 0.125 | 0.01227 | 0.60 | 0.0200 | 0.0150 |
| 0.028 | 0.00062 | 0.0074 | 0.100 | 0.00785 | 0.94 | 0.0200 | 0.0150 |
| 0.028 | 0.00062 | 0.0074 | 0.060 | 0.00283 | 2.61 | 0.0200 | 0.0150 |
| 0.028 | 0.00062 | 0.0074 | 0.040 | 0.00126 | 5.88 | 0.0200 | 0.0150 |
| 0.028 | 0.00062 | 0.0074 | 0.030 | 0.00071 | 10.46 | 0.0200 | 0.0150 |
| 0.028 | 0.00062 | 0.0074 | 0.025 | 0.00049 | 15.05 | 0.0200 | 0.0150 |
以上表2A提供孔幾何結構之實例值。如上文例如在段落[0052]處所論述，與本發明之實施例一致之Ag/AgCl電極可包含其中所含有之大致3.07×10
-7莫耳至3.97×10
-7莫耳之氧化劑。除以上所呈現之幾何結構之外，電極（工作及輔助兩者）可為大致10微米（3.937×10
-4吋）厚。表2B提供每輔助電極面積及體積之輔助電極中氧化劑的莫耳的近似值及範圍。表2C提供每工作電極面積及體積之輔助電極中氧化劑的莫耳的近似值及範圍。表2B及2C中呈現之值及範圍使用吋作為單位而提供。熟習此項技術者將認識到此等值可轉換成mm。
表2B -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之輔助電極之氧化劑的例示性濃度
表2C -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之工作電極之氧化劑的例示性濃度
| 輔助電極直徑（in） | 輔助電極暴露表面面積（in^2） | 輔助電極的莫耳/in^2，範圍 | 輔助電極的莫耳/in^3，範圍 | ||
| 0.048 | 0.00181 | 1.697E-04 | 2.194E-04 | 4.309 | 5.573 |
| 0.044 | 0.001521 | 2.019E-04 | 2.611E-04 | 5.128 | 6.632 |
| 0.04 | 0.001257 | 2.443E-04 | 3.159E-04 | 6.205 | 8.024 |
| 0.036 | 0.001018 | 3.016E-04 | 3.900E-04 | 7.661 | 9.907 |
| 0.032 | 0.000804 | 3.817E-04 | 4.936E-04 | 9.696 | 12.538 |
| 0.028 | 0.000616 | 4.986E-04 | 6.447E-04 | 12.664 | 16.376 |
| 0.06 | 0.002827 | 1.086E-04 | 1.404E-04 | 2.758 | 3.566 |
| 0.08 | 0.005027 | 6.108E-05 | 7.898E-05 | 1.551 | 2.006 |
| 0.1 | 0.007854 | 3.909E-05 | 5.055E-05 | 0.993 | 1.284 |
| 0.12 | 0.01131 | 2.714E-05 | 3.510E-05 | 0.689 | 0.892 |
| 0.14 | 0.015394 | 1.994E-05 | 2.579E-05 | 0.507 | 0.655 |
| 0.125 | 0.012272 | 2.502E-05 | 3.235E-05 | 0.635 | 0.822 |
| 0.03 | 0.000707 | 4.343E-04 | 5.616E-04 | 11.032 | 14.266 |
| 0.025 | 0.000491 | 6.254E-04 | 8.088E-04 | 15.886 | 20.543 |
| WE區直徑（in） | 總WE點面積（10個點- in^2） | 聚合工作電極面積的莫耳/in^2，範圍 | 聚合工作電極體積的莫耳/in^3，範圍 | ||
| 0.037 | 0.0106 | 2.896E-05 | 3.745E-05 | 0.736 | 0.951 |
| 0.020 | 0.0031 | 9.903E-05 | 1.281E-04 | 2.515 | 3.253 |
| 0.028 | 0.0074 | 4.149E-05 | 5.365E-05 | 1.054 | 1.363 |
圖4A及4B說明孔200之電極設計401之非限制性例示性實施例，其具有以開放環形圖案安置於孔中之非圓形的工作電極區104，如上文參考圖3A及3B類似地描述。圖4A及4B（及圖4C至4F）中所說明的非圓形的工作電極區104可為楔形或三葉形。在實施例中，非圓形工作電極區104可允許孔200內之面積的改良用途。使用非圓形工作電極區104可允許更大工作電極區104形成在孔200內及/或更多工作電極區104形成在孔200內。藉由形成此等非圓形形狀，工作電極區104可更緊密地封裝於孔200內。因此，工作電極區104與輔助電極102之比可最大化。另外，由於工作電極區104可形成得更大，因此工作電極區104可更可靠地經製造，例如更可靠地經印刷。
如圖4A中所說明，孔200可包含單個輔助電極102。在其他實施例中，孔200中可包含多於一（1）個輔助電極102（例如，2、3、4、5等）。在實施例中，輔助電極102可形成為具有大致圓形形狀。在其他實施例中，輔助電極102可形成為具有其他形狀（例如，矩形、正方形、卵形、三葉草形或任何其他規則或不規則幾何形狀）。
在實施例中，孔200可包含十（10）個工作電極區104。在其他實施例中，孔200中可包含少於或多於十個工作電極區104（例如，1、2、3、4等）。工作電極區104中之每一者可形成為具有非圓形形狀，例如楔形形狀或具有一或多個磨圓的或切成圓角的拐角之三角形形狀，但在其他實施例中，拐角並非磨圓的，因此形成多邊形形狀，諸如三角形。
工作電極區104可相對於彼此以距離「D
1」鄰近於孔200之周邊「P」在半圓形或基本上「C形」圖案中定位。在一些實施例中，距離D
1可為工作電極區104之邊界與周邊P之間的最小距離。亦即，工作電極區104中之每一者可距孔200之周邊P相等距離D
1定位，且工作電極區104中之每一者彼此以距離「D
2」等距間隔開。在一些實施例中，距離D
2可為兩個相鄰工作電極區104之邊界之間的最小距離。在一些實施例中，兩個工作電極區104A、104B可彼此間隔開充足距離，以便形成間隙「G」。在某些實施例中，一或多個工作電極區104與孔200之周邊P之間的距離D
1可能不相等。在其他實施例中，工作電極區104中之兩者或更多者之間的距離D
2可能不相等。輔助電極102可在距工作電極區104中之每一者相等距離「D
3」處定位在C形圖案之中心中，但在其他實施例中，距離D
3可針對如輔助電極102所量測之工作電極區104中之一或多者而變化。在某些實施例中，如所說明，距離D
1、距離D
2、距離D
3及距離G可自各別特徵（例如，工作電極區104、輔助電極102或周邊P）之周邊上的最近點量測。在一些實施例中，距離D
3可為工作電極區104之邊界與輔助電極之邊界之間的最小距離。熟習此項技術者將認識到，可自特徵上之任何相對點量測距離，以便產生可重複圖案，例如幾何圖案。
雖然此等圖式描繪單個輔助電極102，但亦可包含多於一個輔助電極，如圖4C及4D中所說明。此外，雖然在此等圖式中將輔助電極102描繪為安置於孔200之大致（或真實）中心處，但輔助電極102亦可安置於孔200之其他位置處，如4D中所說明。另外，雖然此等圖式說明十（10）個工作電極區104，但可包含更大或更少數目之工作電極區104，如圖4E及4F中所說明。
在某些實施例中，輔助電極102及/或工作電極區104的大小可相等。在其他實施例中，輔助電極102及/或工作電極區104的大小可變化。在一個實例中，輔助電極102的大小可為恆定的，且工作電極區104的大小可諸如藉由改變輔助電極102之半徑而變化。表3A包含用於實施例之工作電極區104及輔助電極102之尺寸之實例，該等實施例包含圖4A至4F中所說明的楔形或三葉形的工作電極區104。熟習此項技術者將認識到，表3中包含之尺寸為近似值，且可基於諸如製造容差之條件變化例如+/- 5.0%。
圖4A至4F中所說明的電化學電池可包含Ag/AgCl、碳及/或如本文中所論述之任何其他輔助電極材料之輔助電極。
表3A -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之工作電極區104及輔助電極102的例示性尺寸
| WE區直徑（in） | WE區暴露表面面積（sq in） | 總WE點面積（10個點- sq in） | 輔助電極直徑（in） | 輔助電極暴露表面面積（sq in） | WE/輔助電極面積比 | 點邊緣到板壁（in） | D 2（in） |
| - | 0.00158 | 0.0158 | 0.048 | 0.00181 | 8.73 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00156 | 0.0156 | 0.048 | 0.00181 | 8.63 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00154 | 0.0154 | 0.048 | 0.00181 | 8.49 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00139 | 0.0139 | 0.048 | 0.00181 | 7.68 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00114 | 0.0114 | 0.048 | 0.00181 | 6.29 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00114 | 0.0114 | 0.100 | 0.00785 | 1.45 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00114 | 0.0114 | 0.080 | 0.00503 | 2.27 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00114 | 0.0114 | 0.060 | 0.00283 | 4.03 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00114 | 0.0114 | 0.050 | 0.00196 | 5.80 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00114 | 0.0114 | 0.040 | 0.00126 | 9.06 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00114 | 0.0114 | 0.035 | 0.00096 | 11.84 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00114 | 0.0114 | 0.030 | 0.00071 | 16.11 | 0.0200 | 0.0120 |
以上表3A提供三葉電極孔幾何結構之實例值。如上文例如在段落[0052]處所論述，與本發明之實施例一致之Ag/AgCl電極可包含其中所含有之大致3.07×10
-7莫耳至3.97×10
-7莫耳之氧化劑。除以上所呈現之幾何結構之外，電極（工作及輔助兩者）可為大致10微米（3.937×10
-4吋）厚。表3B提供每輔助電極面積及體積之輔助電極中氧化劑的莫耳的近似值及範圍。表3C提供每工作電極面積及體積之輔助電極中氧化劑的莫耳的近似值及範圍。表3B及3C中呈現之值及範圍使用吋作為單位而提供。熟習此項技術者將認識到此等值可轉換成mm。
表3B -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之輔助電極之氧化劑的例示性濃度
表3C -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之工作電極之氧化劑的例示性濃度
| 輔助電極直徑（in） | 輔助電極暴露表面面積（in^2） | 輔助電極的莫耳/in^2，範圍 | 輔助電極的莫耳/in^3，範圍 | ||
| 0.048 | 0.00181 | 1.697E-04 | 2.194E-04 | 4.309 | 5.573 |
| 0.1 | 0.007854 | 3.909E-05 | 5.055E-05 | 0.993 | 1.284 |
| 0.08 | 0.005027 | 6.108E-05 | 7.898E-05 | 1.551 | 2.006 |
| 0.06 | 0.002827 | 1.086E-04 | 1.404E-04 | 2.758 | 3.566 |
| 0.05 | 0.001963 | 1.564E-04 | 2.022E-04 | 3.971 | 5.136 |
| 0.04 | 0.001257 | 2.443E-04 | 3.159E-04 | 6.205 | 8.024 |
| 0.035 | 0.000962 | 3.191E-04 | 4.126E-04 | 8.105 | 10.481 |
| 0.03 | 0.000707 | 4.343E-04 | 5.616E-04 | 11.032 | 14.266 |
| WE區直徑（in） | 總WE點面積（10個點- in^2） | 聚合工作電極面積的莫耳/in^2，範圍 | 聚合工作電極體積的莫耳/in^3，範圍 | ||
| 0.0158 | 1.943E-05 | 2.513E-05 | 0.494 | 0.638 | |
| 0.0156 | 1.968E-05 | 2.545E-05 | 0.500 | 0.646 | |
| 0.0154 | 1.994E-05 | 2.578E-05 | 0.506 | 0.655 | |
| 0.0139 | 2.209E-05 | 2.856E-05 | 0.561 | 0.725 | |
| 0.0114 | 2.693E-05 | 3.482E-05 | 0.684 | 0.885 |
圖5A及5B說明孔200之電極設計401之非限制性例示性實施例，其具有安置於星形圖案（在本文中亦稱為五角圖案）中之工作電極區104，其中工作電極區104為圓形。如圖5A中所說明，孔200可包含五（5）個輔助電極102，且輔助電極102中之每一者可以大致圓形形狀形成（但亦預期其他數目之輔助電極、不同形狀等）。在此實例中，孔200亦可包含十（10）個工作電極區104，且工作電極區104中之每一者可以大致圓形形狀形成。星形圖案可藉由複數個工作電極區104相對於彼此定位於內圓及外圓中之一者中而產生，其中定位於外圓中之每一工作電極區110相對於定位於內圓中之兩個相鄰工作電極區104安置於有角度的中點處。內圓中之工作電極區104中之每一者可與孔200之中心間隔開距離「R
1」。外圓中之工作電極區104中之每一者可與孔200之中心間隔開距離「R
2」。在星形圖案中，每一輔助電極102可相對於定位於外圓中之工作電極區104中之兩者定位於相等距離「D
4」處。
在某些實施例中，如所說明，可自各別特徵（例如，工作電極區104、輔助電極102或周邊P）之周邊上的最近點量測距離R
1、距離R
2及距離D
4。熟習此項技術者將認識到，可自特徵上之任何相對點量測距離，以便產生可重複幾何圖案。
雖然此等圖式說明十（10）個工作電極區104，但可包含更大或更少數目之工作電極區104，如圖5C中所說明。另外，雖然圖5A至5C說明圓形工作電極區104，但工作電極區104可形成為具有其他形狀（例如，矩形、正方形、卵形、三葉草形或任何其他規則或不規則幾何形狀）。其他實施例可包含電極組態之混合設計，諸如包含楔形工作電極區及/或輔助電極之星形形狀圖案等。
圖5A至5C中所說明的電化學電池可包含Ag/AgCl、碳及/或如本文中所論述之任何其他輔助電極材料之輔助電極。
在某些實施例中，輔助電極102及/或工作電極區104的大小可相等。在其他實施例中，輔助電極102及/或工作電極區104的大小可變化。在一個實例中，工作電極區104的大小可為恆定的，且輔助電極102的大小可諸如改變直徑而變化，如表4A中所展示。熟習此項技術者將認識到，表4A中包含之尺寸為近似值，且可基於諸如製造容差之條件變化例如+/- 5.0%。
表4A -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之工作電極區104及輔助電極102的例示性尺寸
| WE區直徑（in） | WE區暴露表面面積（sq in） | 總WE點面積（10個點- sq in） | 輔助電極直徑（in） | 輔助電極暴露表面面積（sq in） | WE/輔助電極面積比 | 點邊緣到板壁（in） | D 2（in） |
| 0.0420 | 0.00139 | 0.01385 | 0.030 | 0.000707 | 1.960 | 0.0200 | 0.0125 |
| 0.0420 | 0.00139 | 0.01385 | 0.027 | 0.000573 | 2.420 | 0.0200 | 0.0125 |
| 0.0420 | 0.00139 | 0.01385 | 0.024 | 0.000452 | 3.063 | 0.0200 | 0.0125 |
| 0.0420 | 0.00139 | 0.01385 | 0.021 | 0.000346 | 4.000 | 0.0200 | 0.0125 |
| 0.0420 | 0.00139 | 0.01385 | 0.018 | 0.000254 | 5.444 | 0.0200 | 0.0125 |
| 0.0420 | 0.00139 | 0.01385 | 0.015 | 0.000177 | 7.840 | 0.0200 | 0.0125 |
以上表4A提供10點五角電極孔幾何結構之實例值。如上文例如在段落[0052]處所論述，與本發明之實施例一致之Ag/AgCl電極可包含其中所含有之大致3.07×10
-7莫耳至3.97×10
-7莫耳之氧化劑。除以上所呈現之幾何結構之外，電極（工作及輔助兩者）可為大致10微米（3.937×10
-4吋）厚。表4B提供每輔助電極面積及體積之輔助電極中氧化劑的莫耳的近似值及範圍。表4C提供每工作電極面積及體積之輔助電極中氧化劑的莫耳的近似值及範圍。表4B及4C中呈現之值及範圍使用吋作為單位而提供。熟習此項技術者將認識到此等值可轉換成mm。
表4B -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之輔助電極之氧化劑的例示性濃度
表4C -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之工作電極之氧化劑的例示性濃度
| 輔助電極直徑（in） | 輔助電極暴露表面面積（in^2） | 輔助電極的莫耳/in^2，範圍 | 輔助電極的莫耳/in^3，範圍 | ||
| 0.03 | 0.000707 | 4.343E-04 | 5.616E-04 | 11.032 | 14.266 |
| 0.027 | 0.000573 | 5.362E-04 | 6.934E-04 | 13.619 | 17.612 |
| 0.024 | 0.000452 | 6.786E-04 | 8.776E-04 | 17.237 | 22.290 |
| 0.021 | 0.000346 | 8.864E-04 | 1.146E-03 | 22.514 | 29.114 |
| 0.018 | 0.000254 | 1.206E-03 | 1.560E-03 | 30.643 | 39.627 |
| 0.015 | 0.000177 | 1.737E-03 | 2.247E-03 | 44.127 | 57.063 |
| WE區直徑（in） | 總WE點面積（10個點- in^2） | 聚合工作電極面積的莫耳/in^2，範圍 | 聚合工作電極體積的莫耳/in^3，範圍 | ||
| 0.042 | 0.01385 | 2.217E-05 | 2.866E-05 | 0.563 | 0.728 |
圖6A及6B說明孔200之電極設計601之例示性非限制性實施例，其具有安置於閉合環形圖案中之非圓形（例如，三葉形或楔形）工作電極區104。如圖6A中所說明，孔200可包含單個輔助電極102。在其他實施例中，孔200中可包含多於一（1）個輔助電極102（例如，2、3、4、5等）。在實施例中，輔助電極102可形成為具有大致圓形形狀。在其他實施例中，輔助電極102可形成為具有其他形狀（例如，矩形、正方形、卵形、三葉草形或任何其他規則或不規則幾何形狀）。
在實施例中，孔200亦可包含十（10）個工作電極區104，或更多或更少。舉例而言，圖6A及6B說明具有12個工作電極區104之實施例，圖6C及6D說明具有11個工作電極區104之實施例，圖6E說明具有14個工作電極區104之實施例，且圖6F說明具有7個工作電極區104之實施例。工作電極區104可形成為具有非圓形形狀，例如楔形形狀或具有一或多個磨圓的或切成圓角的拐角之三角形形狀，亦稱為三葉形狀。在閉合環形圖案中，工作電極區104可圍繞孔200之周邊以圓形形狀定位，使得每一工作電極區處於以距離「D
1」鄰近於孔200之周邊「P」之圖案。在一些實施例中，距離D
1可為工作電極區104之邊界與周邊P之間的最小距離。亦即，工作電極區104中之每一者可距孔200之周邊P以相等距離D
1定位，且工作電極區104中之每一者可彼此以距離「D
2」等距間隔開。在一些實施例中，距離D
2可為兩個相鄰工作電極區104之邊界之間的最小距離。在某些實施例中，一或多個工作電極區104與孔200之周邊P之間的距離D
1可能不相等。輔助電極102可在距工作電極區104中之每一者相等距離「D
3」處定位在C形圖案之中心中，但在其他實施例中，距離D
3可針對如輔助電極102所量測之工作電極區104中之一或多者而變化。在一些實施例中，距離D
3可為工作電極區104之邊界與輔助電極之邊界之間的最小距離。在某些實施例中，如所說明，距離D
1、距離D
2及距離D
3可自各別特徵（例如，工作電極區104、輔助電極102或周邊P）之周邊上的最近點量測。熟習此項技術者將認識到，可自特徵上之任何相對點量測距離，以便產生可重複圖案，例如幾何圖案。
雖然此等圖式描繪單個輔助電極102，但亦可包含多於一個輔助電極，如圖6C中所說明。此外，雖然在此等圖式中將輔助電極102描繪為安置於孔200之大致（或真實）中心處，但輔助電極102亦可安置於孔200之其他位置處，如6D中所說明。另外，雖然此等圖式說明十（10）個工作電極區104，但可包含更大或更少數目之工作電極區104，如圖6E及6F中所說明。
圖6A至6F中所說明的電化學電池可包含Ag/AgCl、碳及/或如本文中所論述之任何其他輔助電極材料之輔助電極。
在某些實施例中，輔助電極102及/或工作電極區104的大小可相等。在其他實施例中，輔助電極102及/或工作電極區104的大小可變化。在一個實例中，輔助電極102的大小可為恆定的，且工作電極區104的大小可諸如改變輔助電極102之半徑而變化。表5A包含圖6A至6F中所說明的實施例之工作電極區104及輔助電極102的尺寸之實例。熟習此項技術者將認識到，表5A中包含之尺寸為近似值，且可基於諸如製造容差之條件變化例如+/- 5.0%。
表5A -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之工作電極區104及輔助電極102的例示性尺寸
| WE區直徑（in） | WE區暴露表面面積（sq in） | 總WE點面積（10個點- sq in） | 輔助電極直徑（in） | 輔助電極暴露表面面積（sq in） | WE/輔助電極面積比 | 點邊緣到板壁（in） | D 2（in） |
| - | 0.00219 | 0.0219 | 0.048 | 0.00181 | 12.08 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00218 | 0.0218 | 0.048 | 0.00181 | 12.06 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00217 | 0.0217 | 0.048 | 0.00181 | 11.98 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00214 | 0.0214 | 0.048 | 0.00181 | 11.83 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00202 | 0.0202 | 0.048 | 0.00181 | 11.17 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00182 | 0.0182 | 0.048 | 0.00181 | 10.04 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00182 | 0.0182 | 0.082 | 0.00528 | 3.44 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00182 | 0.0182 | 0.075 | 0.00442 | 4.11 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00182 | 0.0182 | 0.068 | 0.00363 | 5.00 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00182 | 0.0182 | 0.055 | 0.00238 | 7.65 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00182 | 0.0182 | 0.040 | 0.00126 | 14.46 | 0.0200 | 0.0120 |
| - | 0.00182 | 0.0182 | 0.030 | 0.00071 | 25.70 | 0.0200 | 0.0120 |
以上表5A提供閉合三葉電極孔幾何結構之實例值。如上文例如在段落[0052]處所論述，與本發明之實施例一致之Ag/AgCl電極可包含其中所含有之大致3.07×10
-7莫耳至3.97×10
-7莫耳之氧化劑。除以上所呈現之幾何結構之外，電極（工作及輔助兩者）可為大致10微米（3.937×10
-4吋）厚。表5B提供每輔助電極面積及體積之輔助電極中氧化劑的莫耳的近似值及範圍。表5C提供每工作電極面積及體積之輔助電極中氧化劑的莫耳的近似值及範圍。表5B及5C中呈現之值及範圍使用吋作為單位而提供。熟習此項技術者將認識到此等值可轉換成mm。
表5B -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之輔助電極之氧化劑的例示性濃度
表5C -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之工作電極之氧化劑的例示性濃度
| 輔助電極直徑（in） | 輔助電極暴露表面面積（in^2） | 輔助電極的莫耳/in^2，範圍 | 輔助電極的莫耳/in^3，範圍 | ||
| 0.048 | 0.00181 | 1.697E-04 | 2.194E-04 | 4.309 | 5.573 |
| 0.082 | 0.005281 | 5.813E-05 | 7.517E-05 | 1.477 | 1.909 |
| 0.075 | 0.004418 | 6.949E-05 | 8.986E-05 | 1.765 | 2.283 |
| 0.068 | 0.003632 | 8.453E-05 | 1.093E-04 | 2.147 | 2.777 |
| 0.055 | 0.002376 | 1.292E-04 | 1.671E-04 | 3.282 | 4.244 |
| 0.04 | 0.001257 | 2.443E-04 | 3.159E-04 | 6.205 | 8.024 |
| 0.03 | 0.000707 | 4.343E-04 | 5.616E-04 | 11.032 | 14.266 |
| WE區直徑（in） | 總WE點面積（10個點- in^2） | 聚合工作電極面積的莫耳/in^2，範圍 | 聚合工作電極體積的莫耳/in^3，範圍 | ||
| 0.0219 | 1.402E-05 | 1.813E-05 | 0.356 | 0.460 | |
| 0.0218 | 1.408E-05 | 1.821E-05 | 0.358 | 0.463 | |
| 0.0217 | 1.415E-05 | 1.829E-05 | 0.359 | 0.465 | |
| 0.0214 | 1.435E-05 | 1.855E-05 | 0.364 | 0.471 | |
| 0.0202 | 1.520E-05 | 1.965E-05 | 0.386 | 0.499 | |
| 0.0182 | 1.687E-05 | 2.181E-05 | 0.428 | 0.554 |
在實施例中，消除三葉電極設計中之尖銳拐角可為有益的。舉例而言，圖6A說明具有尖銳拐角之三葉設計，而圖6B說明具有磨圓的拐角之三葉設計。磨圓的拐角可將工作電極區104之面積減小例如1%至5%，但可提供其他益處。舉例而言，尖銳拐角可防止溶液之均一分佈。尖銳拐角亦可提供更難以獲得精確成像之小特徵。因此，尖銳拐角之減少雖然導致較小工作電極區104，但可為有益的。
圖7A及7B說明孔200之電極設計701之例示性非限制性實施例，其具有具備圓形電極之閉合環形設計。如圖7A中所說明，孔200可包含單個輔助電極102。在其他實施例中，孔200中可包含多於一（1）個輔助電極102（例如，2、3、4、5等）。在實施例中，輔助電極102可形成為具有大致圓形形狀。在其他實施例中，輔助電極102可形成為具有其他形狀（例如，矩形、正方形、卵形、三葉草形或任何其他規則或不規則幾何形狀）。
在實施例中，孔200可包含十（10）個工作電極區104。在其他實施例中，孔200中可包含少於或多於十個工作電極區104（例如，1、2、3、4等）。在實施例中，工作電極區104可形成為具有大致圓形形狀。在其他實施例中，工作電極區104可形成為具有其他形狀（例如，矩形、正方形、卵形、三葉草形或任何其他規則或不規則幾何形狀）。
在閉合環形圖案中，工作電極區104可圍繞孔200之周邊以圓形形狀定位，使得每一工作電極區處於以距離「D
1」鄰近於孔200之周邊「P」之圖案。在一些實施例中，距離D
1可為工作電極區104之邊界與周邊P之間的最小距離。亦即，工作電極區104中之每一者可距孔200之周邊P以相等距離D
1定位，且工作電極區104中之每一者可彼此以距離「D
2」（亦稱為工作電極（WE-WE）間距）等距間隔開。在一些實施例中，距離D
2可為兩個相鄰工作電極區104之邊界之間的最小距離。在某些實施例中，一或多個工作電極區104與孔200之周邊P之間的距離D
1可能不相等。在其他實施例中，工作電極區104中之兩者或更多者之間的距離D
2可能不相等。
輔助電極102可在距工作電極區104中之每一者相等距離「D
3」（稱為WE-輔助間距）處定位於環形圖案之中心中，但在其他實施例中，距離D
3可針對如輔助電極102所量測之工作電極區104中之一或多者而變化。在一些實施例中，距離D
3可為工作電極區104之邊界與輔助電極之邊界之間的最小距離。在某些實施例中，如所說明，距離D
1、距離D
2及距離D
3可自各別特徵（例如，工作電極區104、輔助電極102或周邊P）之周邊上的最近相對點量測。熟習此項技術者將認識到，可自特徵上之任何相對點量測距離，以便產生可重複圖案，例如幾何圖案。
在其他實例中，可自工作電極區104之中心至輔助電極102之中心來量測工作電極區至輔助電極距離（WE-輔助距離）。WE-輔助距離之實例包含用於10點開放同心設計之0.088''、用於具有尖銳拐角之10三葉三瓣開放同心設計之0.083''、用於具有磨圓的拐角之10三葉開放同心設計之0.087''、用於具有尖銳拐角之10三葉閉合同心設計之0.080''、用於具有磨圓的拐角之10三葉閉合同心設計之0.082''及用於10點閉合同心設計之0.086''。在五角設計中，WE-輔助距離可為內部工作電極區104與輔助電極102之間的0.062''及外部工作電極區104與輔助電極102之間的0.064''。在不脫離本揭示案之範疇的情況下，本文中所提供之WE-輔助距離值可變化5%、10%、15%及25%或更多。在實施例中，WE-輔助距離值可根據工作電極區104及輔助區102之大小及組態而變化。
雖然此等圖式描繪單個輔助電極102，但亦可包含多於一個輔助電極，如圖7C中所說明。此外，雖然在此等圖式中將輔助電極102描繪為安置於孔200之大致（或真實）中心處，但輔助電極102亦可安置於孔200之其他位置處，如圖7D中所說明。另外，雖然此等圖式說明十（10）個工作電極區104，但可包含更大或更少數目之工作電極區104，如圖7E及7F中所說明。
圖7A至7F中所說明的電化學電池可包含Ag、Ag/AgCl、碳、碳複合物及/或其他基於碳之材料及/或如本文中所論述的任何其他電極材料之電極。
在某些實施例中，輔助電極102及/或工作電極區104的大小可相等。在其他實施例中，輔助電極102及/或工作電極區104的大小可變化。在一個實例中，工作電極區104的大小可為恆定的，且輔助電極102的大小可諸如改變直徑而變化，如表6A中所展示。熟習此項技術者將認識到，表6A中包含之尺寸為近似值，且可基於諸如製造容差之條件變化例如+/- 5.0%。
表6A -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之工作電極區104及輔助電極102的例示性尺寸
| WE區直徑（in） | WE區暴露表面面積（sq in） | 總WE點面積（10個點- sq in） | 輔助電極直徑（in） | 輔助電極暴露表面面積（sq in） | WE/輔助電極面積比 | 點邊緣到板壁（in） | D 2（in） |
| 0.041 | 0.00131 | 0.0131 | 0.048 | 0.00181 | 7.25 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.041 | 0.00131 | 0.0131 | 0.044 | 0.00152 | 8.63 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.041 | 0.00131 | 0.0131 | 0.040 | 0.00126 | 10.44 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.041 | 0.00131 | 0.0131 | 0.036 | 0.00102 | 12.89 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.041 | 0.00131 | 0.0131 | 0.032 | 0.00080 | 16.32 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.041 | 0.00131 | 0.0131 | 0.028 | 0.00062 | 21.30 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.040 | 0.00130 | 0.0130 | 0.048 | 0.00181 | 7.18 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.036 | 0.00100 | 0.0100 | 0.048 | 0.00181 | 5.52 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.032 | 0.00080 | 0.0080 | 0.048 | 0.00181 | 4.42 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.028 | 0.00060 | 0.0060 | 0.048 | 0.00181 | 3.31 | 0.0200 | 0.0120 |
| 0.024 | 0.00050 | 0.0050 | 0.048 | 0.00181 | 2.76 | 0.0200 | 0.0120 |
以上表6A提供閉合點電極孔幾何結構之實例值。如上文例如在段落[0052]處所論述，與本發明之實施例一致之Ag/AgCl電極可包含其中所含有之大致3.07×10
-7莫耳至3.97×10
-7莫耳之氧化劑。除以上所呈現之幾何結構之外，電極（工作及輔助兩者）可為大致10微米（3.937×10
-4吋）厚。表6B提供每輔助電極面積及體積之輔助電極中氧化劑的莫耳的近似值及範圍。表6C提供每工作電極面積及體積之輔助電極中氧化劑的莫耳的近似值及範圍。表6B及6C中呈現之值及範圍使用吋作為單位而提供。熟習此項技術者將認識到此等值可轉換成mm。
表6B -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之輔助電極之氧化劑的例示性濃度
表6C -根據具有十（10）個工作電極區之某些實施例之工作電極之氧化劑的例示性濃度
| 輔助電極直徑（in） | 輔助電極暴露表面面積（in^2） | 輔助電極的莫耳/in^2，範圍 | 輔助電極的莫耳/in^3，範圍 | ||
| 0.048 | 0.00181 | 1.697E-04 | 2.194E-04 | 4.309 | 5.573 |
| 0.044 | 0.001521 | 2.019E-04 | 2.611E-04 | 5.128 | 6.632 |
| 0.04 | 0.001257 | 2.443E-04 | 3.159E-04 | 6.205 | 8.024 |
| 0.036 | 0.001018 | 3.016E-04 | 3.900E-04 | 7.661 | 9.907 |
| 0.032 | 0.000804 | 3.817E-04 | 4.936E-04 | 9.696 | 12.538 |
| 0.028 | 0.000616 | 4.986E-04 | 6.447E-04 | 12.664 | 16.376 |
| WE區直徑（in） | 總WE點面積（10個點- in^2） | 聚合工作電極面積的莫耳/in^2，範圍 | 聚合工作電極體積的莫耳/in^3，範圍 | ||
| 0.041 | 0.0131 | 2.344E-05 | 3.031E-05 | 0.595 | 0.770 |
| 0.04 | 0.013 | 2.362E-05 | 3.054E-05 | 0.600 | 0.776 |
| 0.036 | 0.01 | 3.070E-05 | 3.970E-05 | 0.780 | 1.008 |
| 0.032 | 0.008 | 3.838E-05 | 4.963E-05 | 0.975 | 1.260 |
| 0.028 | 0.006 | 5.117E-05 | 6.617E-05 | 1.300 | 1.681 |
| 0.024 | 0.005 | 6.140E-05 | 7.940E-05 | 1.560 | 2.017 |
表2A至6C提供工作電極區104及輔助電極102之點大小的實例尺寸。工作電極區104及輔助電極102之點大小之選擇對於最佳化ECL過程之結果而言可為重要的。舉例而言，如下文例如在段落[0281]至[0295]處所論述，維持工作電極區104面積與輔助電極102面積之間的適當比可為重要的，以確保輔助電極102具有足夠還原容量以在不飽和之情況下完成用於選定電壓波形之ECL產生。在另一實例中，更大工作電極區104可提供更大結合容量且增加ECL信號。更大工作電極區104亦可促進製造，因為其避免小特徵且任何製造容差占外形大小之百分比較小。在實施例中，工作電極區104面積可最大化以增加ECL信號、結合容量且促進製造，同時受到在工作電極區104與輔助電極102之間維持充足絕緣介電障壁的需要的限制。
圖8A至8D說明孔200之電極設計801之例示性非限制性實施例，其具有具備圓形工作電極區及複雜形狀輔助電極102之閉合環形設計。如圖8A中所說明，孔200可包含兩個複雜形狀輔助電極102。在其他實施例中，孔200中可包含少於（或大於）兩個輔助電極102，如圖8D中所說明。在實施例中，輔助電極102可形成為具有複雜形狀，諸如「齒輪（gear）」、「嵌齒（cog）」、「瓣環（annulus）」、「套圈（washer）」形狀、「長橢圓形」形狀、「楔形」形狀等，如上文所描述。舉例而言，如圖8B中所說明，輔助電極102之內部可以圓形形狀形成，該圓形形狀具有對應於工作電極區104之外部半圓形空間802（例如，「齒輪」或「嵌齒」形）。同樣地，舉例而言，如圖8C中所說明，輔助電極102之外部可以中空環形形狀形成，該中空環形形狀具有對應於工作電極區104之內部半圓形空間804（例如，「套圈」形狀）。
在實施例中，孔200可包含十（10）個工作電極區104。在其他實施例中，孔200中可包含少於或多於十個工作電極區104（例如，1、2、3、4等）。在實施例中，工作電極區104可形成為具有大致圓形形狀。在其他實施例中，工作電極區104可形成為具有其他形狀（例如，矩形、正方形、卵形、三葉草形或任何其他規則或不規則幾何形狀）。
在實施例中，工作電極區104可在兩（2）個輔助電極102之間以圓形形狀定位。在此組態中，外部半圓形空間802及內部半圓形空間704允許兩（2）個輔助電極102部分地包圍工作電極區。兩（2）個輔助電極102之外部可與工作電極區104間隔開距離「D
1」，其中自內部半圓形空間之中點至工作電極區104之邊界量測D
1。在一些實施例中，距離D
1可為兩個輔助電極102之外部與工作電極區104之間的最小距離。在某些實施例中，一或多個工作電極區104與兩（2）個輔助電極102之外部之間的距離D
1可能不相等。工作電極區104中之每一者可彼此以距離「D
2」等距間隔開。在一些實施例中，距離D
2可為兩個相鄰工作電極區104之邊界之間的最小距離。在其他實施例中，工作電極區104中之兩者或更多者之間的距離D
2可能不相等。兩（2）個輔助電極102之內部可與工作電極區104間隔開距離「D
3」，其中自外部半圓形空間之中點至工作電極區104之邊緣量測D
3。在一些實施例中，距離D
3可為工作電極區104之邊界與輔助電極之邊界之間的最小距離。在某些實施例中，一或多個工作電極區104與兩（2）個輔助電極102之內部之間的距離D
1可能不相等。
在某些實施例中，如所說明，距離D
1、距離D
2及距離D
3可自各別特徵（例如，工作電極區104或輔助電極102）之周邊上的最近相對點量測。熟習此項技術者將認識到，可自特徵上之任何相對點量測距離，以便產生可重複幾何圖案。
圖8A至8D中所說明的電化學電池可包含Ag/AgCl、碳及/或如本文中所論述之任何其他輔助電極材料之輔助電極。
如上文所論述，電化學電池100可在用於執行電化學分析之裝置及設備中使用。舉例而言，多孔板208包含上文所描述的孔200，可用於輔助生物學、化學及/或生物化學檢定及/或分析之效能的任何類型之設備中，例如執行ECL分析之設備。圖9說明根據本發明之實施例之通用檢定設備900，其中包含孔200之多孔板208可用於電化學分析及程序。熟習此項技術者將認識到，圖9說明檢定設備之一個實例，且可移除圖9中所說明的現存組件及/或可添加額外組件至檢定設備900而不脫離本文中所描述之實施例的範疇。
如圖9中所說明，多孔板208可電耦接至板電連接件902。板電連接件902可耦接至電壓/電流源904。電壓/電流源904可經組態以經由板電連接件902將受控制電壓及/或電流選擇性地供應至多孔板208（例如，電化學電池100）之孔200。舉例而言，板電連接件1502可經組態以與多孔板208之電觸點匹配及/或配合，該等電觸點耦接至一或多個輔助電極102及/或一或多個工作電極區102，以允許電壓及/或電流供應至多孔板208之孔200。
在一些實施例中，板電連接件902可經組態以允許同時激活一或多個孔200（包含工作電極區及輔助電極中之一或多者），或可個別地激活工作電極區及/或輔助電極中之兩者或更多者。在某些實施例中，裝置，諸如用於實行科學分析之裝置，可電耦接至一或多個設備（例如，板、液流電池等）。裝置與一或多個設備之間的耦接可包含設備之整個表面（例如，板之整個底部）或設備的一部分。在一些實施例中，板電連接件902可經組態以允許孔200中之一或多者可選擇性地定址，例如選擇性地施加至孔200中之孔的電壓及/或電流及自偵測器910讀取之信號。舉例而言，如圖9B中所說明，多孔板208可包含配置於經「A」至「H」標記之列及經「1」至「12」標記之行中的96個孔200。在一些實施例中，板電連接件902可包含連接列A至H中之一者或行1至12中之一者中的所有孔200之單個電條帶。因此，列A至H中之一者或行1至12中之一者中的所有孔200可同時激活，例如藉由電壓/電流源904供應之電壓及/或電流。同樣地，列A至H中之一者或行1至12中之一者中的所有孔200可同時讀取，例如藉由偵測器910讀取之信號。
在一些實施例中，板電連接件902可包含個別電連接之矩陣，該等個別電連接為連接列A至H及行1至12中之個別孔200的豎直電線952及水平電線950。板電連接件902（或電壓/電流供應源904）可包含選擇性地建立至豎直電線952及水平電線950之電連接的開關或其他電連接裝置。因此，列A至H中之一者或行1至12中之一者中的一或多個孔200可個別地激活，例如藉由電壓/電流源904供應之電壓及/或電流，如圖9B中所說明。同樣地，列A至H中之一者或行1至12中之一者中的一或多個孔200可個別地同時讀取，例如利用藉由偵測器910讀取之信號。在此實例中，基於一或多個孔200之索引（例如孔A1、孔A2等）選擇個別地激活之一或多個孔200。
在一些實施例中，板電連接件902可經組態以允許同時激活一或多個工作電極區104及/或一或多個輔助電極102。在一些實施例中，板電連接件902可經組態以允許孔200中之每一者之輔助電極102及/或工作電極區104中之一或多者可選擇性地定址，例如選擇性地施加至輔助電極102及/或工作電極區104中之一者的電壓及/或電流及自偵測器910讀取的信號。類似於如上文所描述之孔200，對於每一孔200，一或多個工作電極區104可包含單獨電觸點，其允許板電連接件902電連接至孔200之一或多個工作電極區104中之每一者。同樣地，對於每一孔200，一或多個輔助電極102可包含單獨電觸點，其允許板電連接件902電連接至孔200之一或多個輔助電極102中之每一者。
雖然未說明，但板電連接件902（或檢定設備900之其他組件）可包含任何數目的電組件，例如電線、開關、多工器、電晶體等，以允許特定孔200、輔助電極102及/或工作電極區104選擇性地電耦接至電壓/電流源904，以允許選擇性地施加電壓及/或電流。同樣地，雖然未說明，但板電連接件902（或檢定設備900之其他組件）可包含任何數目的電組件，例如電線、開關、多工器、電晶體等，以允許特定孔200、輔助電極102及/或工作電極區104能夠自偵測器910選擇性地讀取信號。
為控制所供應之電壓及/或電流，在某些實施例中，電腦系統或系統906可耦接至電壓/電流源904。在其他實施例中，電壓/電流源904可在無電腦系統之幫助的情況下（例如手動地）供應電位及/或電流。電腦系統906可經組態以控制供應至孔200之電壓及/或電流。同樣地，在實施例中，電腦系統906可用以儲存、分析、顯示、傳輸等在電化學過程及程序期間所量測之資料。
多孔板208可容納於外殼908內。外殼908可經組態以支撐及含有檢定設備900之組件。在一些實施例中，外殼908可經組態以維持實驗條件（例如，氣密、不透光等）以適應檢定設備900之操作。
在實施例中，檢定設備900可包含一或多個偵測器910，其量測、擷取、儲存、分析等與檢定設備900之電化學過程及程序相關聯之資料。舉例而言，偵測器910可包含光偵測器912（例如，攝影機、光二極體等）、電壓錶、電流計、電位計、溫度感測器等。在一些實施例中，偵測器910中之一或多者可併入至檢定設備900之其他組件中，例如板電連接件902、電壓電流源904、電腦系統906、外殼908等。在一些實施例中，偵測器910中之一或多者可併入至多孔板208中。舉例而言，一或多個加熱器、溫度控制器及/或溫度感測器可併入至孔200中之每一者之電極設計中，如下文所描述。
在實施例中，一或多個光偵測器912可為例如膜、光電倍增管、光二極體、雪崩光二極體、電荷耦合裝置（「CCD」）或其他光偵測器或攝影機。一或多個光偵測器912可為單個偵測器以偵測依序發射，或可包含多個偵測器及/或感測器來偵測及空間上解析在單個或多個所發射光之波長處的同時發射。所發射及所偵測之光可為可見光，或可作為諸如紅外或紫外輻射之不可見輻射而發射。一或多個光偵測器912可為靜止的或可移動的。所發射光或其他輻射可在傳輸至一或多個光偵測器912時使用例如定位於多孔板208之任何組件上或鄰近於任何組件的透鏡、鏡子及光纖光導或光管（單個、多個、固定或可移動）來導引或修改。在一些實施例中，工作電極區104及/或輔助電極102之表面本身可用於引導或允許光透射。
如上文所論述，在實施例中，多個偵測器可用於偵測及解析各種光信號之同步發射。除本文中已提供之實例之外，偵測器可包含一或多個光束分光器、鏡像透鏡（例如，50%鍍銀鏡），及/或用於將光信號發送至兩個或更多個不同偵測器（例如，多個攝影機等）的其他裝置。此等多個偵測器實施例可包含例如將一個偵測器（例如，攝影機）設置為高增益組態以擷取及定量低輸出信號，同時將偵測器設置為低增益組態以擷取及定量高輸出信號。在實施例中，高輸出信號相對於低輸出信號可為2×、5×、10×、100×、1000×或更大。亦預期其他實例。
轉而參看上文所描述的光束分光器實例，可採用特定比之光束分光器（例如，兩個感測器之90:10比，但亦預期感測器之其他比及/或數目）來偵測及解析所發射光。在此90:10實例中，90%之入射光可針對低光位準使用高增益組態導向至第一感測器，且剩餘10%針對主光位準使用低增益組態導向至第二感測器。在實施例中，可（至少部分地）基於各種因素（例如選定感測器/感測器技術、格化儲存技術等）補償至第一感測器之光之10%的損失，以減少雜訊。
在實施例中，每一感測器可為相同類型（例如，CCD/CMOS），且在其他實施例中，其可採用不同類型（例如，第一感測器可為高靈敏度、高效能CCD/CMOS感測器，且第二感測器可包含較低成本CCD/CMOS感測器）。在其他實例中（例如，對於更大大小之感測器），光可分離（例如，如上文所描述之90/10，但亦預期其他比），使得90%之信號可成像於一半感測器上，且剩餘10%成像於感測器之另一半上。動態範圍可藉由最佳化此技術之光學件（例如，藉由應用多個感測器之99:1比）而進一步擴展，其中一個感測器（例如，攝影機）在第一動態範圍內為高靈敏度的，且第二感測器，其最低靈敏度之開始高於第一感測器。在恰當地最佳化時，可最大化每一接收之光的量，因此改良總靈敏度。在此等實例中，技術可用以例如藉由以依序方式供能工作電極區來最小化及/或消除串音。由此等實例提供之優勢包含低及主光位準之同步偵測，其可消除對雙重激發（例如，多脈衝方法）之需求，且因此，可減少及/或以其他方式改良ECL讀取時間。
在實施例中，一或多個光偵測器912可包含一或多個攝影機（例如，電荷耦合裝置（CCD）、互補金屬氧化物半導體（CMOS）影像感測器等），其擷取孔200之影像以擷取在檢定設備900之操作期間發射的光子。在一些實施例中，一或多個光偵測器912可包含擷取多孔板208之所有孔200之影像的單個攝影機、擷取孔200之子集之影像的單個攝影機、擷取所有孔200之影像的多個攝影機或擷取孔200之子集之影像的多個攝影機。在一些實施例中，多孔板200之每一孔200可包含擷取孔200之影像的攝影機。在一些實施例中，多孔板200之每一孔200可包含擷取每一孔200中之單個工作電極區104或工作電極區104之子集的影像的多個攝影機。在任何實施例中，電腦系統906可包含硬體、軟體及其組合，該硬體、軟體及其組合包含用以分析由一或多個光偵測器912擷取之影像且提取用於執行ECL分析之亮度資料的邏輯。在一些實施例中，電腦系統906可包含硬體、軟體及其組合，該硬體、軟體及其組合包含用於分割及增強影像例如以在影像含有用於多個孔200、多個工作電極區104等之資料時集中於含有孔200中之一或多者、工作電極區104中之一或多者等之影像之一部分的邏輯。因此，檢定設備900可提供靈活性，因為光偵測器912可自多個工作電極區104擷取所有光，且電腦系統906可使用成像處理來解析每一工作電極區104之發光資料。因此，檢定設備900可在各種模式中操作，例如在單工（singleplex）模式（例如，1個工作電極區）、10工模式（例如，用於10工作電極區孔200之所有工作電極區104）或一般多工模式（例如，所有工作電極區的子集，同時包含在單個孔200內或多個孔200當中，諸如同時用於多個10工作電極區孔之5個工作電極區104）中。
在一些實施例中，一或多個光偵測器912可包含用於偵測及量測在化學亮度期間發射之光子的一或多個光二極體。在一些實施例中，多孔板200之每一孔200可包含用於偵測及量測孔200中發射之光子的光二極體。在一些實施例中，多孔板200之每一孔200可包含用於偵測及量測自每一孔200中之單個工作電極區104或工作電極區104之子集發射之光子的多個光二極體。因此，檢定設備900可在各種模式下操作。舉例而言，在依序或「時間解析」模式中，檢定設備900可個別地將電壓及/或電流施加至5個工作電極區104。光二極體接著可依序偵測/量測來自5個工作電極區104中之每一者的光。舉例而言，電壓及/或電流可施加至5個工作電極區104中之第一者，且所發射光子可由對應光二極體偵測及量測。對於5個工作電極區104中之每一者，此可依序重複。同樣地，在此實例中，依序操作模式可針對相同孔200內之工作電極區104而執行，可針對位於不同孔200中之工作電極區104而執行，可針對位於多個孔200之子集或「扇區」內之工作電極區104而執行，及其組合。同樣地，在一些實施例中，檢定設備900可在多工模式中操作，其中一或多個工作電極區104藉由電壓及/或電流之施加而同時激活，且所發射光子由多個光二極體偵測及量測以進行多工。多工操作模式可針對相同孔200內之工作電極區104而執行，可針對位於不同孔200中之工作電極區104而執行，可針對位於來自多孔板208之孔200之子集或「扇區」內的工作電極區104而執行，其組合。
在上文所描述的實施例中，在移除供應至工作電極區104之電壓之後，工作電極區104經歷所發射光子之強度的自然衰變。亦即，在電壓施加至工作電極區104時，發生氧化還原反應，且以由所施加之電壓及經歷氧化還原反應之物質判定的強度發射光子。在所施加電壓經移除時，經歷氧化還原反應之物質基於物質的化學特性而在一時間段內以衰變的強度繼續發射光子。因此，在工作電極區104依序激活時，檢定設備900（例如，電腦系統906）可經組態以在激活依序工作電極區104時實施延遲。檢定設備900（例如，電腦系統906）可在激活依序工作電極區104時判定及實施延遲，以防止來自先前發射之工作電極區104的光子干擾自當前激活之工作電極區104發射的光子。舉例而言，圖10A展示各種電壓脈衝期間之ECL之衰變，且圖10B說明使用50 ms之脈衝的ECL衰變時間。在圖10B的實例中，強度資料藉由在1800 mV下之50 ms長電壓脈衝之結束期間及之後獲取的多個影像來判定。為改良時間解析度，每17 ms獲取影像訊框（或偵測到光子）如圖10B中所說明，使50 ms電壓脈衝成像，其具有3個訊框（例如，影像1至3；3個時間17 ms = 51 ms）。影像3之後的任何所發射光子（例如ECL信號）將由於工作電極區104關閉之後的光子（例如，ECL）之強度之衰變而引起。在圖10B中，影像4在工作電極區104關閉之後擷取額外ECL信號，從而表明在去激活用於一些小的持續光產生化學物質（例如，所施加電壓電位）之驅動力之後，可能存在此化學物質。亦即，由於工作電極區104在1800 mV電壓脈衝之結束之後切換至0 mV持續1 ms，因此極化之效應可能對延遲沒有影響。在實施例中，檢定設備900（例如，電腦系統906）可經組態以利用不同電壓脈衝之此類資料來延遲依序工作電極區104之激活。因此，延遲之實施允許檢定設備900最小化工作電極區104及/或孔200之間的串音，在執行ECL操作時具有高輸貫量等。
在任何實施例中，一或多個輔助電極102之利用改良了檢定設備900之操作。在一些實施例中，一或多個輔助電極102之利用改良偵測器910的讀取時間。舉例而言，出於若干原因，在一或多個輔助電極102中使用Ag/AgCl改良了ECL之讀取時間。舉例而言，使用具有氧化還原對（在此特定實施例中，Ag/AgCl）之電極（例如，輔助電極102）可提供穩定界面電位以允許電化學分析過程利用電壓脈衝，而非電壓斜坡。電壓脈衝之使用改良了讀取時間，因為整個脈衝波形可於在波形之整個持續時間內產生ECL的電壓電位下施加。以下表7及8包含用於利用一或多個輔助電極102之檢定設備900之各種組態的經改良讀取時間（以秒為單位）。此等表中之實例為96孔板之所有孔之總讀取時間（每一孔含有單個工作電極（或單個工作電極區）或10個工作電極（或10個工作電極區））。對於此等讀取時間，對來自所有96孔之所有工作電極（或工作電極區）（視實驗而定為1或10）執行分析。在下表7中，「空間」係指其中所有工作電極區104同時激活且擷取及處理影像以解析影像的操作模式。「時間解析」係指如上文所描述的依序模式。時間解析具有准許對ECL影像收集進行調整（例如，調整格化儲存以調整動態範圍等）之額外益處。「電流板RT」行包含用於非輔助電極（例如，碳電極）之讀取時間。該表之最後三行包含非輔助電極讀取時間與輔助電極（例如，Ag/AgCl）讀取時間之間的讀取時間差。對於時間解析量測（在表7及表8兩者中使用具有每孔10個工作電極區之此等實例），用於子工（subplex）之讀取時間將介於1個工作電極區（WE）與10個WE讀取時間之間。對於「B」實驗，由於非輔助電極板在時間解析模式中不可操作，因此未計算讀取時間改良。表8包含類似資料，其中檢定設備900包含光二極體，如上文所論述。熟習此項技術者將認識到，表7及8中包含之值為近似值，且可基於諸如檢定設備之操作條件及參數之條件而變化例如+/- 5.0%。
表7 -基於成像之裝置的讀取時間（秒）
| 50 ms | 100 ms | 200 ms | ||||||||
| 實驗（Exp.） | 工作電極設計/操作模式（WE/WE模式數目） | 50 ms脈衝 | 100 ms脈衝 | 200 ms脈衝 | 電流板RT（非輔助電極） | 電流暴露 | 開銷 | 輔助電極的讀取時間改良 | 輔助電極的讀取時間改良 | 輔助電極的讀取時間改良 |
| 實驗1A | 1-WE / 10-WE空間 | 66 | 71 | 81 | 157 | 96 | 61 | 91 | 86 | 76 |
| 實驗1B | 10-WE時間解析 | 114 | 162 | 258 | n/a | n/a | n/a | |||
| 實驗2A | 1-WE / 10-WE空間 | 45 | 47 | 49 | 92 | 48 | 44 | 47 | 45 | 43 |
| 實驗2B | 10-WE時間解析 | 57 | 69 | 93 | n/a | n/a | n/a | |||
| 實驗3A | 1-WE / 10-WE空間 | 51 | 52 | 52 | 69 | 18 | 51 | 18 | 17 | 17 |
| 實驗3B | 10-WE時間解析 | 54 | 57 | 63 | n/a | n/a | n/a |
表8 -非基於成像之裝置的讀取時間（秒）
| 偵測器類型 | 工作電極設計（WE數目） | 50 ms脈衝 | 50 ms脈衝 | 50 ms脈衝 |
| 光二極體 | 1-WE | 66 | 71 | 81 |
| 光二極體 | 10-WE（時間解析） | 114 | 162 | 258 |
對於表7及8，「WE」可指工作電極或工作電極區。
相比之下，在ECL應用中之電壓斜坡的情況下，存在施加電壓之時間段，但並不產生ECL（例如，斜坡之開始的一部分及/或斜坡之結束的一部分）。舉例而言，如下文更詳細地描述，圖29及30（分別使用基於碳及基於Ag/AgCl的電極）說明施加至電極之3秒斜坡時間（1.0 V/s）。在此波形中，儘管施加了電位，但仍存在未產生ECL之時間段。換言之，在施加斜坡波形時，存在對其施加電位的不產生ECL之總波形持續時間的百分比（例如，5%、10%、15%等）。此等百分比可基於若干因素而變化，包含用於形成電極的材料類型、電極的相對及絕對大小等。圖29及30說明針對此特定斜坡波形沒有為其產生ECL的特定百分比之非限制性例示性實例。
在上文所描述之任一實施例中，利用具有不同大小及組態的工作電極區104為檢定設備900提供了各種優勢。對於ECL應用，最佳工作電極大小及位置可視應用之確切性質以及用於偵測ECL之光偵測器類型而定。在採用固定化於工作電極上之結合試劑的結合檢定中，結合容量及結合效率及速度通常會隨著工作電極區大小的增加而增加。對於採用成像偵測器（例如，CCD或CMOS裝置）之ECL儀器，在光產生於較小工作電極區處且成像於較小數目之成像裝置像素上時，可藉由針對光子之總數目改良此等裝置之靈敏度來平衡較大工作電極區對於結合容量及效率之益處。工作電極區104之位置可能對檢定設備900之效能有影響。在一些實施例中，點位置、大小及幾何結構可能影響孔側壁上之光子的反射、散射或損失的量，且影響偵測到之所要光的量以及偵測到來自所關注工作電極區之非所要光（例如，來自相鄰工作電極區或孔的雜散光）的量。在一些實施例中，檢定設備900之效能可藉由具有無位於孔200之中心中之工作電極區104以及具有距孔200之中心相距均一距離定位之工作電極區104的設計來改良。在一些實施例中，定位於孔200內之徑向對稱位置處的一或多個工作電極區104可改良檢定設備900之操作，此係因為對於孔200中之所有一或多個工作電極區104，光學光收集及彎液面相互作用相同，如上文所論述。一或多個工作電極區104以固定距離（例如，圓形圖案）配置允許檢定設備利用縮短的脈衝波形，例如減小的脈衝寬度。在實施例中，一或多個工作電極區104具有與一或多個輔助電極102最近相鄰者（例如，其間未***工作電極區）的設計改良了檢定設備900的效能。
在實施例中，如上文簡要地描述，檢定設備900（例如，電腦系統906）可經組態以控制電壓/電流源904以例如直流電、交流電、DC模擬AC等脈衝波形供應電壓及/或電流，但亦預期具有不同時間段、頻率及振幅之其他波形（例如，負斜坡鋸齒波形、方波形、矩形波形等）。此等波形亦可包含各種工作週期，例如10%、20%、50%、65%、90%或0與100之間的任何其他百分比。電腦系統906可選擇性地控制脈衝波形之幅值及脈衝波形之持續時間，如下文進一步描述。在一實施例中，如上文所論述，電腦系統906可經組態以選擇性地向孔200中之一或多者提供脈衝波形。舉例而言，電壓及/或電流可供應至所有孔200。同樣地，例如，可將脈衝波形供應至選定孔200（例如，基於個體或扇區，諸如孔之子集的分組，例如4個、16個等）。舉例而言，如上文所論述，孔200可為可個別定址的，或可以兩個或更多個孔的群組或子集定址。在一實施例中，電腦系統906亦可經組態以按上文所描述之方式（例如，可個別定址或可定址兩個或更多個輔助電極之群組）選擇性地將脈衝波形提供至工作電極區104及/或輔助電極102中之一或多者。舉例而言，脈衝波形可供應至孔200內之所有工作電極區104及/或定址到孔200內之一或多個選定工作電極區104。同樣地，例如，脈衝波形可供應至所有輔助電極102及/或定址至一或多個選定輔助電極102。
在實施例中，由電壓/電流源904供應之脈衝波形可設計成改良檢定設備900之電化學分析及程序。圖11描繪根據本發明之實施例之展示用於使用脈衝波形操作檢定設備之過程1100的流程圖。
在操作1102中，過程1100包含將電壓脈衝施加至孔中之一或多個工作電極區104或一或多個輔助電極102。舉例而言，電腦系統906可控制電壓/電流源904將電壓脈衝供應至一或多個工作電極區104或一或多個輔助電極102。
在實施例中，脈衝波形可包含各種波形類型，諸如直流電、交流電、DC模擬AC等，但亦預期具有不同時間段、頻率及振幅之其他波形（例如，負斜坡鋸齒波形、方波形、矩形波形等）。此等波形亦可包含各種工作週期，例如10%、20%、50%、65%、90%或0與100之間的任何其他百分比。圖12A及12B說明脈衝波形之兩個實例。如圖12A中所說明，脈衝波形可為在時間T內具有電壓V之方波。亦參考圖14A、14B、15A至15L、16及17描述電壓脈衝之實例，例如500 ms處之1800 mV、500 ms處之2000 mV、500 ms處之2200 mV、500 ms處之2400 mV、100 ms處之1800 mV、100 ms處之2000 mV、100 ms處之2200 mV、100 ms處之2400 mV、50 ms處之1800 mV、50 ms處之2000 mV、50 ms處之2200 mV、50 ms處之2400 mV等。如圖17B中所說明，脈衝波形可為兩種類型之波形的組合，例如藉由正弦波調變的方波。所得ECL信號亦以正弦波之頻率調變，因此檢定設備900可包含濾波器或鎖定電路系統以集中於ECL信號，該ECL信號呈現正弦波之頻率且濾出並不呈現正弦波之頻率的電子雜訊或雜散光。雖然圖12A及12B說明脈衝波形之實例，但熟習此項技術者將認識到，脈衝波形可具有在預定時間段內將電位升高至經限定電壓（或電壓範圍）的任何結構。熟習此項技術者將認識到，本文中所描述之電壓脈衝及脈衝波形之參數（例如，持續時間、工作週期及以伏為單位之脈衝高度）為近似值，且可基於諸如電壓/電流源之操作參數之條件而變化例如+/- 5.0%。
在操作1104中，過程1100包含量測一或多個工作電極區104與一或多個輔助電極102之間的電位差。舉例而言，偵測器910可量測孔200中之工作電極區104與輔助電極102之間的電位差。在一些實施例中，偵測器910可將經量測資料供應至電腦系統1506。
在操作1106中，過程1100包含基於經量測電位差及其他資料而執行分析。舉例而言，電腦系統906可以對電位差及其他資料執行分析。分析可為任何過程或程序，諸如電位測定法、庫侖法、伏安法、光學分析（下文進一步解釋）等。在實施例中，脈衝波形之使用允許執行特定類型的分析。舉例而言，在所施加電位超過特定位準時激活的樣本中可能發生許多不同的氧化還原反應。藉由使用特定電壓的脈衝波形，檢定設備900可選擇性地激活此等氧化還原反應中的一些而不激活其他氧化還原反應。
在一個實施例中，本文中所提供的揭示內容可應用於進行ECL檢定的方法。美國專利第5,591,581、5,641,623、5,643,713、5,705,402、6,066,448、6,165,708、6,207,369、6,214,552及7,842,246號以及公開PCT申請案WO87/06706及WO98/12539中提供用於進行ECL檢定之方法之某些實例，該等專利及申請案特此以引用之方式併入。
在實施例中，由電壓/電流源904供應之脈衝波形可設計成改良在ECL分析期間發射的ECL。舉例而言，脈衝波形可藉由提供穩定及恆定的電壓電位來改良ECL分析期間發射的ECL，藉此產生穩定及可預測的ECL發射。圖13描繪根據本發明之實施例之展示用於使用脈衝波形操作ECL設備之過程1300的流程圖。
在操作1302中，過程1300包含將電壓脈衝施加至ECL設備之孔中之一或多個工作電極區104或輔助電極102。舉例而言，電腦系統906可控制電壓/電流源904將電壓脈衝供應至一或多個工作電極區104或一或多個輔助電極102。在實施例中，一或多個輔助電極102可包含氧化還原對，其中在施加電壓或電位時，氧化還原對中之物種的反應為在一或多個輔助電極102處發生的主要氧化還原反應。在一些實施例中，所施加電位小於還原水或執行水的電解所需的經限定電位。在一些實施例中，小於1%之電流與水之還原相關聯。在一些實施例中，一或多個輔助電極102之每單位面積（暴露表面面積）之小於1的電流與水之還原相關聯。
在實施例中，脈衝波形可包含各種波形類型，諸如直流電、交流電、DC模擬AC等，但亦預期具有不同時間段、頻率及振幅之其他波形（例如，負斜坡鋸齒波形、方波形、矩形波形等）。上文所論述之圖12A及12B說明脈衝波形之兩個實例。脈衝波形可為在時間T內具有電壓V之方波。亦參考圖14A、14B、15A至15L、16及17描述電壓脈衝之實例，例如500 ms處之1800 mV、500 ms處之2000 mV、500 ms處之2200 mV、500 ms處之2400 mV、100 ms處之1800 mV、100 ms處之2000 mV、100 ms處之2200 mV、100 ms處之2400 mV、50 ms處之1800 mV、50 ms處之2000 mV、50 ms處之2200 mV、50 ms處之2400 mV等。此等波形亦可包含各種工作週期，例如10%、20%、50%、65%、90%或0與100之間的任何其他百分比。
在操作1304中，過程1300包含在一時間段內自電化學電池擷取發光資料。舉例而言，一或多個光偵測器912可擷取自孔200發射之發光資料且將發光資料傳送至電腦系統906。在一實施例中，可選擇時間段以允許光偵測器收集ECL資料。在一些實施例中，一或多個光偵測器912可包含擷取多孔板208之所有孔200之影像的單個攝影機或擷取孔200之子集之影像的多個攝影機。在一些實施例中，多孔板200之每一孔200可包含擷取孔200之影像的攝影機。在一些實施例中，多孔板200之每一孔200可包含擷取每一孔200中之單個工作電極區104或工作電極區104之子集的影像的多個攝影機。因此，檢定設備900可以提供靈活性，此係因為攝影機可擷取來自多個工作電極區104之所有光，且電腦系統906可使用成像處理來解析每一工作電極區104的發光資料。因此，檢定設備900可在各種模式中操作，例如在單工模式（例如，1個工作電極區）、10工模式（例如，用於10工作電極區孔200之所有工作電極區104）或一般多工模式（例如，所有工作電極區的子集，同時包含在單個孔200內或多個孔200當中，諸如同時用於多個10工作電極區孔之5個工作電極區104）中。
在一些實施例中，檢定設備900可包含對應於多孔板200之每一孔200的光二極體以用於偵測及量測孔200中發射之光子。在一些實施例中，檢定設備900可包含對應於多孔板200之每一孔200的多個光二極體以用於偵測及量測自每一孔200中之單個工作電極區104或工作電極區104之子集發射的光子。因此，檢定設備900可在各種模式下操作。舉例而言，檢定設備900可將電壓及/或電流自多孔板208個別地施加至工作電極區104中之一或多者，例如5個工作電極區104。工作電極區104可位於單個孔200內、位於不同孔200中，及其組合。光二極體接著可依序偵測/量測來自5個工作電極區104中之每一者的光。舉例而言，電壓及/或電流可施加至5個工作電極區104中之第一者，且所發射光子可由對應光二極體偵測及量測。對於5個工作電極區104中之每一者，此可依序重複。同樣地，在此實例中，依序操作模式可針對相同孔200內之工作電極區104而執行，可針對位於不同孔200中之工作電極區104而執行，可針對位於孔200之子集或「扇區」內之工作電極區104而執行，及其組合。同樣地，在一些實施例中，檢定設備900可在多工模式中操作，其中一或多個工作電極區104藉由電壓及/或電流之施加而同時激活，且所發射光子可由多個光二極體偵測及量測以進行多工。多工操作模式可針對相同孔200內之工作電極區104而執行，可針對位於不同孔200中之工作電極區104而執行，可針對位於來自多孔板208之孔200之子集或「扇區」內的工作電極區104而執行，其組合。以下圖14A、14B、15A至15L、16及17展示用於ECL分析中之若干波形之測試。
在實施例中，藉由施加脈衝波形以產生ECL，可藉由更快速地及有效地產生、收集、觀測及分析ECL資料來改良讀取時間及/或暴露時間。此外，可採用可利用不同暴露時間（或相等暴露時間）之各種暴露方法（例如，單次暴露、雙重暴露、三重暴露（或更多））來藉由改良例如動態範圍擴展（DRE）、格化儲存等改良ECL收集、收集、觀測及分析。舉例而言，如上文所論述，一或多個輔助電極102之利用改良檢定設備900之操作。在一些實施例中，一或多個輔助電極102之利用改良偵測器910的讀取時間。舉例而言，出於若干原因，在一或多個輔助電極102中使用Ag/AgCl改良了ECL之讀取時間。舉例而言，使用具有氧化還原對（在此特定實施例中，Ag/AgCl）之電極（例如，輔助電極102）可提供穩定界面電位以允許電化學分析過程利用電壓脈衝，而非電壓斜坡。電壓脈衝之使用改良了讀取時間，因為整個脈衝波形可於在波形之整個持續時間內產生ECL的電壓電位下施加。此外，「時間解析」或依序模式具有准許對ECL影像收集進行調整（例如，調整格化儲存以調整動態範圍等）之額外益處。此外，如上文所論述，檢定設備900（例如，電腦系統906）可經組態以針對不同電壓脈衝利用此類資料以延遲依序工作電極區104之激活。因此，延遲之實施允許檢定設備900最小化工作電極區104及/或孔200之間的串音，在執行ECL操作時具有高輸貫量等。
在操作1306中，過程1300包含對發光資料執行ECL分析。舉例而言，電腦系統906可對發光資料執行ECL分析。在一些實施例中，自工作電極區104及/或輔助電極102之結合表面（例如，結合域）上之給定目標實體產生的發光資料（例如，信號）可具有一定範圍的值。此等值可與定量量測（例如，ECL強度）相關以提供類比信號。在其他實施例中，可自每一工作電極區104獲得數位信號（是或否信號）以指示是否存在分析物。統計分析可用於兩種技術且可用於轉換複數個數位信號以便提供定量結果。一些分析物可需要指示臨限濃度之數位存在/不存在信號。類比及/或數位格式可單獨地或組合地利用。可利用其他統計方法，例如經由在濃度梯度內之結合的統計分析來判定濃度的技術。可產生具有濃度梯度之多個線性資料陣列，其中大量不同特異性結合試劑用於不同孔200及/或不同工作電極區104。濃度梯度可由呈現不同濃度之結合試劑的離散結合域組成。
在實施例中，對照檢定溶液或試劑，例如讀取緩衝液，可用於孔200之工作電極區上。對照檢定溶液或試劑可向每一分析提供均一性以控制信號變化（例如，歸因於分解、波動、多孔板208之老化、熱偏移、電子電路中之雜訊及光偵測裝置中之雜訊等的變化）。舉例而言，可利用針對同一分析物之多個冗餘工作電極區104（含有對同一分析物具有特異性之相同結合試劑或不同結合試劑）。在另一實例中，可利用已知濃度之分析物，或對照檢定溶液或試劑可共價連接至已知數量之ECL標記或使用溶液中之已知數量之ECL標記。
在實施例中，在過程1300中收集及產生的資料可用於各種應用。所收集及產生之資料可例如由臨床或研究資訊之集合組成的資料庫形式儲存。所收集及產生之資料亦可用於快速法醫或個人身分識別。舉例而言，複數個核酸探針在暴露於人類DNA樣本時之使用可用於可容易用於識別臨床或研究樣本之特徵DNA指紋。所收集及產生之資料可用於識別病狀（例如，疾病、輻射能階等）、生物體（例如，細菌、病毒等）及其類似物之存在。
以上描述實例過程1300之說明性流程。如圖13中所說明之過程僅為例示性的，且在不脫離本文中所揭示之實施例之範疇的情況下存在變化。可以與所描述之次序不同的次序執行步驟，可執行額外步驟，及/或可執行更少步驟，如上文所描述。在實施例中，使用脈衝波形以及輔助電極產生對於ECL檢定之各種優勢。輔助電極允許在不使用斜坡的情況下更快速地產生發光。
圖14A至14C、15A至15L、16及17為展示使用各種脈衝波形之ECL分析之結果的圖表。圖15A至15L展示使用各種脈衝波形之模型結合檢定之相對於BTI濃度繪製的原始資料。圖15A至15L展示使用Ag/AgCl輔助電極（根據脈衝參數標記）施加至孔之脈衝波形之使用與使用碳電極作為對照（標記為對照批次）施加至孔時之斜坡波形（1.4 V/s之1s）之使用之間的比較。圖14A至14C概述根據如圖15A至15L中所展示之各種脈衝波形之模型結合檢定的效能。在下文更詳細地論述圖16及17。在此等測試中，使用模型結合檢定來量測ECL產生條件對由受控制量之ECL標記之結合試劑產生之ECL的量的影響，該結合試劑經由特異性結合與工作電極區之相互作用結合。在此模型系統中，經ECL標記結合試劑為IgG抗體，其經生物素及ECL標記兩者標記（SULFO-TAG, Meso Scale Diagnostics, LLC.）。將不同濃度之此結合試劑（針對BTI高對照，稱為「BTI」或「BTI HC」）添加至具有在每一孔中具有鏈黴抗生物素蛋白之固定層的整合式網版印刷碳墨水工作電極的96孔板的孔中。使用兩種類型之板，對照板為具有網版印刷碳墨水相對電極（Meso Scale Diagnostics, LLC.）之MSD Gold 96孔鏈黴抗生物素蛋白QuickPlex板；測試板在設計上類似但具有網版印刷Ag/AgCl輔助電極代替相對電極。培養板以使孔中之BTI經由生物素-鏈黴抗生物素蛋白相互作用結合至工作電極。在完成培養之後，洗滌板以移除游離BTI且添加ECL讀取緩衝液（MSD Read Buffer Gold, Meso Scale Diagnostics, LLC.），且藉由在工作與輔助電極之間施加經限定電壓波形及量測所發射ECL來分析該板。測試板之輔助電極墨水中的Ag:AgCl比為大致50:50。使用4種不同電位（1800 mV、2000 mV、2200 mV及2400 mV）在3種不同時間或脈衝寬度（500 ms、100 ms及50 ms）下採用十二個波形。針對每一波形測試一個測試板。使用標準斜坡波形測試對照板。
針對用每一波形測試之板判定及計算檢定效能資料。計算每一樣本之平均值、標準偏差及%CV，且繪製為具有誤差條之資料點。針對0（量測檢定背景之空白樣本）至2 nM範圍內之BTI溶液所量測之信號線性擬合（計算斜率、Y-截距及R
2）。基於平均背景+/- 3×標準偏差（「stdev」）及滴定曲線之線性擬合計算偵測極限（圖14C中所展示）。亦針對4、6及8 nM BTI溶液量測信號。此等信號除以來自滴定曲線之線性擬合之外推信號（此比可用於估計工作電極上之鏈黴抗生物素蛋白層之結合容量；比顯著小於一指示所添加BTI之量接近於或大於結合容量）。計算來自生產對照批次之斜率與來自每一測試板之斜率的比。圖14A展示針對每一脈衝波形之此等計算之結果。圖15A至15L中之圖表中之每一者說明針對施加至來自對照批次之具有碳相對電極之多孔板的斜坡電壓及使用Ag/AgCl輔助電極之施加至多孔板之不同電壓脈衝而收集的平均ECL資料。圖14A至14C提供圖15A至15L中所展示之資料的概述。
另外，執行信號、斜率、背景及暗分析（例如，在無ECL之情況下產生之信號）。製備2 nM信號（具有1標準偏差誤差條）及斜率之圖。製備背景及暗（具有1標準偏差誤差條）及斜率之條形圖。圖14B展示此等結果。如圖14A及14B中所說明，500 ms之1800 mV之脈衝式電壓繼續進行最高平均ECL讀取。如圖14A及14B中所展示，脈衝波形之幅值及/或持續時間影響所量測之ECL信號。2 nM信號隨波形之改變反映斜率之改變。背景之改變亦反映斜率之改變。信號、背景及斜率隨著脈衝持續時間減小而減小。信號、背景及斜率隨著脈衝電位增大而減小。信號、背景及斜率隨時間減少之變化隨著脈衝電位增大而減小。信號、背景及斜率隨各種脈衝電位及持續時間之同時變化導致檢定靈敏度幾乎沒有變化。信號、背景及斜率隨著脈衝持續時間減小而減小。信號、背景及斜率隨著脈衝電位增大而減小。信號、背景及斜率隨時間減少之變化隨著脈衝電位增大而減小。信號、背景及斜率隨各種脈衝電位及持續時間之同時變化導致檢定靈敏度幾乎沒有變化。
此外，分析脈衝波形中之每一者之滴定曲線。製備平均ECL信號與BTI濃度之圖。包含基於1標準偏差之誤差條。將來自測試板之滴定曲線繪製在初級y軸上。滴定曲線繪製於次級y軸上。次級y軸之標度為所偵測光子之數目的0至90,000個計數（「cts」）。初級y軸之標度設置成90,000除以斜率之比。計算每一測試板之斜率與斜率之比。圖15A至15L針對展示每一脈衝波形之此等計算之結果。
對於背景、暗及暗雜訊，對於所有經測試之波形時間，暗（1及2 cts）及暗雜訊（2cts）基本上沒有變化。背景隨著脈衝持續時間減小而減小。背景隨著所施加脈衝電位增大而減小。背景隨時間減少之變化隨著脈衝電位增大而減小。50 ms之1800 mV之背景為6±2cts，剛好高於暗+暗雜訊。
如圖15A至15L中所展示，所有測試板之%CV及除背景之外的所有信號（8次重複）的參考信號皆具有可比性。背景之CV隨著背景信號接近暗及暗雜訊而增大。高於40 cts之背景（16次重複）具有良好CV：55%（3.9%）、64（5.1%）及44（5.4%）。低於40 cts及CV增加超過7%。自背景至2 nM HC之所有滴定與R2值≥0.999線性擬合。
減小經擬合範圍之最高濃度會產生減小之斜率且增大y截距。此表明滴定曲線下端之非線性（可能由測試樣本中之不同稀釋液引起）。用於其他檢定之y截距基本上在零與所量測背景之間。對於6及8 nM HC，所有檢定產生的信號比線性低；對於所有檢定，此等降低之結合容量類似。所有檢定在外推4 nM信號之2個標準偏差內產生4 nM信號。用生產對照批次斜率與測試板斜率之比校正之後的檢定信號在1 nM至4 nM HC之生產對照批次之檢定信號的3個標準偏差內。低於1 nM HC之經校正信號高於來自生產控制批次之經校正信號。在0.0125與0.5 nM HC之間，來自測試板之經校正信號在彼此之3個標準偏差範圍內。用相同BTI溶液進行之檢定之經校正信號在0.0125 nM與4 nM HC之間彼此3個標準偏差內。如圖中所展示，用不同脈衝電位及持續時間量測之檢定之效能在用斜坡量測之對照檢定之效能的此可變範圍內。
如藉由圖15A至15L及14A及14B之比較可見，信號及斜率隨著脈衝持續時間減小（500 ms、100 ms及50 ms）而減小。信號及斜率隨著脈衝電位增大（1800 mV、2000 mV、2200 mV及2400 mV）而減小。信號及斜率隨脈衝持續時間減小之變化隨著脈衝電位增大而減小。校正因數（斜率之比）可校正隨波形之改變的信號之改變。此等波形中之11個之所計算偵測極限類似（0.005 nM至0.009 nM）。1800 mV、500 ms脈衝波形之所計算偵測極限較低（0.0004 nM）；可能歸因於擬合及量測背景（及CV）之微妙差異。
實例1 - ECL量測儀器
現詳細地參考圖14A至14C，藉由包含整合式網版印刷電極，在經特別組態以用於ECL檢定應用之96孔板中實行ECL量測。板之基本結構類似於美國專利第7,842,246號中所描述的板（參見例如實例6.1中之板B、板C、板D及板E之描述），但設計經修改以併入本揭示案之新穎元素。如同早期設計，孔之底部由在頂部表面上具有網版印刷電極之聚酯薄膜片限定，該等網版印刷電極在每一孔（或在本發明之一些實施例中，新穎工作及輔助電極）中提供整合式工作及相對電極表面。印刷於工作電極上方之圖案化網版印刷介電墨水層在每一孔內界定一或多個暴露工作電極區。穿過聚酯薄膜至聚酯薄膜片之底部表面上之網版印刷電觸點之導電通孔提供連接電能之外部源至電極所需的電觸點。
使用專用ECL板讀取器進行經特別組態板中之ECL量測，該等板讀取器設計成接受板、接觸板上之電觸點、將電能施加至觸點及在孔中產生之影像ECL。對於一些量測，經修改軟體用於允許對所施加電壓波形之時序及形狀的定製。
例示性板讀取器包含MESO SECTOR S 600（www.mesoscale.com/ en/products_and_services/instrumentation/sector_s_600）及MESO QUICKPLEX SQ 120（www.mesoscale.com/en/products_and_services/instrumentation/quickplex_sq_ 120），兩者可自Meso Scale Diagnostics, LLC.獲得，且板讀取器描述於美國專利第6,977,722號及Krivoy等人的在2019年7月16日提交之名稱為「Assay Apparatuses, Methods and Reagents」之美國臨時專利申請案第62/874,828號中，該等專利中之每一者以全文引用之方式併入本文中。其他例示性裝置描述於Wohlstadter等人的在2019年7月16日提交之名稱為「Graphical User Interface System」之美國專利申請案第16/513,526號及Krivoy等人的在2020年7月15日提交之名稱為「Assay Apparatuses, Methods, and Reagents」的美國專利申請案第16/929,757號中，該等專利中之每一者以全文引用之方式併入本文中。
實例2 -快速脈衝ECL量測
使用模型結合檢定顯示快速脈衝電壓波形與Ag/AgCl輔助電極組合產生ECL信號之用途，且比較效能與使用緩慢電壓斜坡及碳相對電極之習知組合所觀測到的效能。模型結合檢定在96孔板中執行，其中每一孔具有支援鏈黴抗生物素蛋白之固定層的整合式網版印刷碳墨水工作電極區。此等網版印刷板具有網版印刷碳墨水相對電極（MSD Gold 96孔鏈黴抗生物素蛋白板, Meso Scale Diagnostics, LLC.）或除了使用網版印刷Ag/AgCl墨水輔助電極之外具有類似電極設計之板。在此模型系統中，經ECL標記結合試劑為IgG抗體，其經生物素及ECL標記兩者標記（SULFO-TAG, Meso Scale Diagnostics, LLC.）。將50 μL等分試樣中不同濃度之此結合試劑（針對BTI高對照，稱為「BTI」或「BTI HC」）添加至96孔板之孔中。藉由將固定化鏈黴抗生物素蛋白結合於工作電極上，使結合試劑在孔中在搖動下培養足夠時間而自檢定溶液耗盡。洗滌板以移除檢定溶液，且接著用ECL讀取緩衝液（MSD Read Buffer T 2X, Meso Scale Diagnostics, LLC.）填充。標準波形（3200 mV至4600 mV之1000 ms斜坡）施加至具有相對電極之板。在具有Ag/AgCl輔助電極之板上評估十二個恆定電壓脈衝波形；在3個不同時間或脈衝寬度（500 ms、100 ms及50 ms）處評估4個不同電位（1800 mV、2000 mV、2200 mV及2400 mV）。針對每一波形測試一個板。圖14A、14B及15A至15L為展示自此研究之ECL分析之結果的圖表。
針對用每一波形測試之板判定及計算檢定效能資料。計算每一樣本之平均值、標準偏差及%CV。圖15A至15L展示平均信號與結合試劑之濃度的圖，其中來自標準波形之信號繪製於與來自電位脈衝之信號不同的y軸上。圖之下部線性區（BTI濃度範圍為0（量測檢定背景之空白樣本）至0.1 nM）中之資料點擬合直線，且計算斜率、斜率之標準誤差、Y截距、Y截距之標準誤差及R
2值。所有線性擬合皆具有R
2值≥0.999。圖14A及14B展示具有1標準偏差誤差條之每一測試條件的2 nM平均信號、0 nM（檢定背景）平均信號及平均暗信號（空孔）。兩個圖亦展示針對每一條件之所計算斜率。根據BTI濃度所提供之偵測極限係基於背景之平均Y截距+ 3×標準偏差（「stdev」）及滴定曲線之線性擬合而計算。斜率及Y截距之標準誤差及背景之標準偏差經傳播至偵測極限中之誤差。基於每孔BTI之體積及每BTI分子之ECL標記之數目（~0.071），偵測極限可根據產生可偵測信號所需的ECL標記之莫耳表示（繪製於圖14E中）。
圖14C及14D展示來自在1800 mV之電位下由500 ms脈衝波形產生之電極上的BTI之ECL信號與在一半時間內由習知1000 ms斜坡波形產生之信號相當。雖然圖14C展示對於特定脈衝電位，ECL隨著脈衝時間減小至低於500 ms而減小，但與圖14D比較展示檢定背景信號之對應減小，其顯著保持高於空孔之暗影像（亦即，在無ECL激發存在下之影像）的攝影機信號。此結果表明，極短脈衝可用於基本上減少進行ECL量測所需之時間，同時維持整體靈敏度。
使用碳相對電極之標準波形（1000 ms斜坡）之所計算偵測極限為ECL標記之2.4 ± 2.6阿莫耳（attomole）（10
-18莫耳）。圖14E展示針對不同激發條件之所估計偵測極限傾向於隨著脈衝時間減少而增加，但顯著小於自線性關係將預期到的偵測極限。舉例而言，對於1000 ms斜坡，在2000 mV下之100 ms脈衝的所估計偵測極限比偵測極限高不到兩倍，但時間只有十分之一。另外，偵測極限隨著脈衝時間減少之增加未必始終在統計學上顯著。在使用碳相對電極之標準波形（1000 ms斜坡）的情況下，針對利用Ag/AgCl輔助電極之「1800mV 500ms」、「2000mV 500ms」、「2000mV 100ms」及「 2200mV 500ms」脈衝的偵測極限在偵測極限之誤差內。
圖16描繪展示對讀取緩衝溶液（例如，使用脈衝波形之讀取緩衝液T）之ECL分析之結果的圖表。在測試中，使用利用50:50墨水印刷的Ag/AgCl Std 96-1 IND板。對於測試，用分子級水稀釋MSD T4x（Y0140365）之等分試樣以製得T3x、T2x及T1x。Ag/AgCl Std 96-1 IND板用150 μL之此等溶液之等分試樣填充：孔200之兩個相鄰列中的T4x（例如，如圖9B中所說明）、孔200之兩個相鄰列中的T3x、孔200之兩個相鄰列中的T2x、孔200之兩個相鄰列中的T1x。使此等溶液在實驗台上浸泡覆蓋15分鐘± 0.5分鐘。用以下波形中之每一者量測一個板：1800 mV持續100 ms、1800 mV持續300 ms、1800 mV持續1000 ms、1800 mV持續3000 ms。計算每條件24次重複之平均ECL信號及平均積分電流，且製備平均值與MSD T濃度（4、3、2及1）之圖。
如圖16中所展示，ECL信號及積分電流隨著讀取緩衝液T之濃度增大而增大。ECL信號及積分電流隨著脈衝持續時間增大而增大。讀取緩衝液ECL信號在T1x與T3x之間線性地增大，但不在3x與4x之間增大。積分電流在T1x與T4x之間線性地增大。
圖17描繪展示使用脈衝波形之另一ECL分析之結果的圖表。在測試中，使用利用50:50墨水印刷的Ag/AgCl Std 96-1 IND板。上文針對圖14A及14B所描述的測試方法以不同的較長脈衝波形利用。用以下波形中之每一者量測一個板：1800 mV持續3000 ms、2200 mV持續3000 ms、2600 mV持續3000 ms及3000 mV持續3000 ms。計算每條件24次重複之平均ECL信號及平均積分電流，且製備平均值與讀取緩衝液T濃度（4、3、2及1）之圖。
如圖17中所展示，對於1800 mV、2200 mV及2600 mV之脈衝電位，ECL信號隨著讀取緩衝液T之濃度增大而增大。在3000 mV之脈衝的情況下，ECL信號在T1x與T2x之間減小，接著經由T4x增大ECL。對於所有脈衝電位，積分電流隨著T之濃度增大而增大。具有2600 mV及3000 mV脈衝之積分電流在T1x與T3x之間略微為線性的；然而，在T4x之情況下，電流之增加與讀取緩衝液T之濃度呈線性關係。
實例3 - Ag/AgCl輔助電極之還原容量
具有整合式網版印刷碳墨水工作電極及網版印刷Ag/AgCl輔助電極（如實例2中所描述）之檢定板用於判定輔助電極之還原容量，亦即，可穿過電極同時維持受控制電位之還原電荷的量。為了使用脈衝ECL量測來評估對於ECL實驗之要求的上下文中之能力，在存在含有ECL讀取緩衝液之TPA的情況下量測穿過輔助電極之總電荷，同時在工作與輔助電極之間施加脈衝電壓波形。進行兩種類型之實驗。在第一個（圖16中所展示）中，施加接近ECL產生之最佳電位（1800 mV）的電壓脈衝且保持不同時間量（100至3000 ms）。在第二個（圖17）中，將不同脈衝電位（2200至3000 mV）保持恆定時間量（3000 ms）。在兩個實驗中，藉由在存在介於TPA之標稱工作濃度的1×至4×之間的MSD讀取緩衝液T之組分的情況下測試每一電壓及時間條件來評估讀取緩衝液組合物中之濃度或共反應物及電解質之變化的容差。圖表中之每一點表示24次重複量測之平均值。
Ag/AgCl輔助電極將在實驗中所施加的電位下支援TPA在工作電極處的氧化，直至穿過輔助電極的電荷消耗輔助電極中的所有可獲得氧化劑（AgCl）為止。圖16展示使用1800 mV脈衝穿過輔助電極之電荷隨著脈衝持續時間及TPA濃度大致線性地增加，從而表明即使在高於TPA之典型濃度的情況下，電極容量足以在1800 mV下支援長達3000 ms之脈衝。圖17展示設計成藉由使用來自圖16的最長脈衝（3000 ms）但增大電位直至穿過電極之電荷達到其最大值為止來判定輔助電極之容量的實驗。使用3000 mV電位收集之資料點展示電荷隨著ECL讀取緩衝液之濃度線性地增加直至總電荷之約30 mC。接近45 mC，總電荷呈現平穩段，其指示Ag/AgCl輔助電極中氧化劑耗盡。30 mC之電荷相當於Ag/AgCl輔助電極中之3.1×10
-7莫耳之氧化劑，且45 mC之電荷相當於Ag/AgCl輔助電極中之4.7×10
-7莫耳之氧化劑。
亦執行還原容量測試以判定根據點圖案及輔助電極大小之還原容量差異。使用2600 mV 4000 ms還原容量波形及標準化測試溶液來測試四個不同點圖案。測試四個點圖案，10點五角圖案（圖5A）、10點開放圖案（圖1C）、10點閉合圖案（圖7A）及10點開放三葉圖案（圖4A）。以下表A、B、C及D中分別再現五角、開放、閉合及開放三葉圖案之結果。如表A至C中所展示，三個不同圖案中之輔助電極（標記為CE）面積的增大會增大總量測電荷（例如，還原容量）。如表D中所展示，利用相同輔助電極面積之多個測試導致大致類似的量測電荷。因此，最大化輔助電極面積可用於增加多個不同點圖案中的Ag/AgCl電極的總還原容量。
表 A
表 B
表 C
表 D
| 組 | CE 直徑（ in ） | CE 面積（ sq in ） | 平均積分電流（ μA ） | 標準偏差 （ μA ） | 平均電荷（ mC ） | 標準偏差 （ mC ） | 電荷 / 面積（ mC/sq in ） |
| 1 | 0.030 | 0.00353 | 441,300 | 13,884 | 22.07 | 0.69 | 6243 |
| 2 | 0.027 | 0.00286 | 439,748 | 22,396 | 21.99 | 1.12 | 7680 |
| 3 | 0.024 | 0.00226 | 365,348 | 4,821 | 18.27 | 0.24 | 8076 |
| 4 | 0.021 | 0.00173 | 249,364 | 5,149 | 12.47 | 0.26 | 7200 |
| 5 | 0.018 | 0.00127 | 239,138 | 8,350 | 11.96 | 0.42 | 9398 |
| 6 | 0.015 | 0.00088 | 174,889 | 7,960 | 8.74 | 0.40 | 9897 |
| 組 | CE 直徑（ in ） | CE 面積（ sq in ） | 平均積分電流（ μA ） | 標準偏差 （ μA ） | 平均電荷（ mC ） | 標準偏差 （ mC ） | 電荷 / 面積（ mC/sq in ） |
| 1 | 0.048 | 0.00181 | 324,380 | 23,129 | 16.22 | 1.16 | 8963 |
| 2 | 0.044 | 0.00152 | 258,775 | 15,557 | 12.94 | 0.78 | 8509 |
| 3 | 0.04 | 0.00126 | 208,423 | 10,267 | 10.42 | 0.51 | 8293 |
| 4 | 0.036 | 0.00102 | 193,015 | 8,392 | 9.65 | 0.42 | 9481 |
| 5 | 0.032 | 0.00080 | 137,755 | 4,717 | 6.89 | 0.24 | 8564 |
| 6 | 0.028 | 0.00062 | 104,355 | 2,461 | 5.22 | 0.12 | 8474 |
| 組 | CE 直徑（ in ） | CE 面積（ sq in ） | 平均積分電流（ μA ） | 標準偏差 （ μA ） | 平均電荷（ mC ） | 標準偏差 （ mC ） | 電荷 / 面積（ mC/sq in ） |
| 1 | 0.048 | 0.00181 | 754,555 | 43,877 | 37.73 | 2.19 | 20849 |
| 2 | 0.044 | 0.00152 | 670,500 | 27,385 | 33.53 | 1.37 | 22048 |
| 3 | 0.04 | 0.00126 | 588,035 | 26,996 | 29.40 | 1.35 | 23397 |
| 4 | 0.036 | 0.00102 | 457,428 | 27,944 | 22.87 | 1.40 | 22470 |
| 5 | 0.032 | 0.00080 | 393,368 | 10,887 | 19.67 | 0.54 | 24456 |
| 6 | 0.028 | 0.00062 | 306,840 | 14,759 | 15.34 | 0.74 | 24916 |
| 組 | CE 直徑（ in ） | CE 面積（ sq in ） | 平均積分電流（ μA ） | 標準偏差 （ μA ） | 平均電荷（ mC ） | 標準偏差 （ mC ） | 電荷 / 面積（ mC/sq in ） |
| 1 | 0.048 | 0.00181 | 226,413 | 14,022 | 11.32 | 0.70 | 6256 |
| 2 | 0.048 | 0.00181 | 226,235 | 18,827 | 11.31 | 0.94 | 6251 |
| 3 | 0.048 | 0.00181 | 220,868 | 17,292 | 11.04 | 0.86 | 6103 |
| 4 | 0.048 | 0.00181 | 229,960 | 9,879 | 11.50 | 0.49 | 6354 |
| 5 | 0.048 | 0.00181 | 225,635 | 15,199 | 11.28 | 0.76 | 6235 |
| 6 | 0.048 | 0.00181 | 224,308 | 6,190 | 11.22 | 0.31 | 6198 |
此外，進行實驗以判定在各種實驗條件下氧化還原反應可達之AgCl之量。在實驗中，使用厚度大致為10微米的Ag/AgCl墨水膜印刷之電極。使介於0%至100%範圍內之不同電極部分暴露於溶液，且量測所傳遞之電荷之量。實驗結果展示，所傳遞之電荷之量大致以線性方式增加，其中電極之與溶液接觸之百分比增大。此指示在並未與測試溶液直接接觸之電極部分中，發生的還原不太強烈或根本不發生還原。此外，按印刷電極中之Ag/AgCl之總體積計，由實驗電極傳遞之電荷之總量（2.03E+18 e-）大致對應於實驗電極中可獲得的電子之總量。此指示，在10微米厚度及100%溶液接觸之情況下，氧化還原反應中可達所有或幾乎所有可獲得AgCl。因此，對於厚度為10微米或更小之膜，在還原反應期間可達所有或幾乎所有可獲得AgCl。
在實施例中，由電壓/電流源904供應之脈衝波形可設計成允許ECL設備隨時間推移擷取不同發光資料以改良ECL分析。圖18描繪根據本發明之實施例之展示用於使用脈衝波形操作ECL設備之另一過程1800的流程圖。
在操作1802中，過程1800包含將電壓脈衝施加至設備ECL之孔中之一或多個工作電極區104或輔助電極102，該電壓脈衝使得還原氧化反應這孔中發生。舉例而言，電腦系統906可控制電壓/電流源904將一或多個電壓脈衝供應至一或多個工作電極區104或輔助電極102。
在實施例中，電壓脈衝可經組態以引起一或多個工作電極區104與一或多個輔助電極102之間的還原氧化反應。如上文所論述，基於一或多個輔助電極102之預定義化學組合物（例如，Ag:AgCl之混合物），一或多個輔助電極102可操作為參考電極以用於判定與一或多個工作電極區104之電位差，且操作為工作電極區104之相對電極。舉例而言，預定義化學混合物（例如，化學組合物中之元素與合金之比）可在化學混合物之還原期間提供界面電位，使得在孔200中發生之還原氧化反應期間產生可量化數量之電荷。亦即，在氧化還原反應期間傳遞之電荷的量可藉由量測例如工作電極區104處之電流來定量。在一些實施例中，一或多個輔助電極102可指示可以所施加電位差傳遞之電荷的總量，此係因為在已消耗AgCl時，輔助電極102處之界面電位將對於水還原之電位更負地偏移。此使得工作電極區104電位偏移至較低電位（維持所施加電位差），從而中止在AgCl還原期間發生之氧化反應。
在實施例中，脈衝波形可包含各種波形類型，諸如直流電、交流電、DC模擬AC等，但亦預期具有不同時間段、頻率及振幅之其他波形（例如，負斜坡鋸齒波形、方波形、矩形波形等）。上文所論述之圖12A及12B說明脈衝波形之兩個實例。脈衝波形可為在時間T內具有電壓V之方波。亦參考圖14A、14B、15A至15L、16及17描述電壓脈衝之實例，例如500 ms處之1800 mV、500 ms處之2000 mV、500 ms處之2200 mV、500 ms處之2400 mV、100 ms處之1800 mV、100 ms處之2000 mV、100 ms處之2200 mV、100 ms處之2400 mV、50 ms處之1800 mV、50 ms處之2000 mV、50 ms處之2200 mV、50 ms處之2400 mV等。此等波形亦可包含各種工作週期，例如10%、20%、50%、65%、90%或0與100之間的任何其他百分比。
在操作1804中，過程1800包含在第一時間段內自第一還原氧化反應擷取第一發光資料。在操作1806中，過程1800包含在第二時間段內自第二還原氧化反應擷取第二發光資料，其中第一時間段不具有與第二時間段相等的持續時間。舉例而言，一或多個光偵測器910可擷取自孔200發射之第一及第二發光資料，且將第一及第二發光資料傳送到電腦系統906。舉例而言，在一實施例中，孔200可包含所關注物質，其需要光偵測器912之不同時間段來擷取發光資料。因此，光偵測器912可在兩個不同時間段內擷取ECL資料。舉例而言，時間段中之一者可為短時間段（例如，由ECL產生之光之短攝影機暴露時間），且時間段中之一者可無較長時間段。此等時間段可受例如整個ECL產生中之光飽和影響。由此，視所擷取光子而定，檢定設備900可使用長暴露、短暴露或兩者之組合。在一些實施例中，檢定設備900可使用長暴露，或長及短之總和。在一些實施例中，若所擷取光子超出光偵測器912之動態範圍，則檢定設備900可使用短暴露。藉由調整/最佳化此等，動態範圍可潛在地增大一兩個數量級。在某些實施例中，可改良動態範圍，但實施各種多脈衝及/或多暴露方案。舉例而言，可在較長暴露（例如，單個工作電極、單個工作電極區、兩個或更多個單個工作電極或工作電極區（在單個孔內或跨多個孔）之暴露、單個孔之暴露、兩個或更多個孔之暴露，或區段，或扇區，或兩個或更多個扇區等）之後採取短暴露。在此等實例中，除非暴露已變得飽和，否則使用較長暴露可為有益的。在彼情況下，例如，可利用較短暴露。藉由進行此等調整（手動地或藉助於硬體、韌體、軟體、算法、電腦可讀取媒體、計算裝置等），可改良動態範圍。在其他實例中，可將第一短脈衝（例如，50 ms，但亦預期其他持續時間）施加至電極或兩個或更多個電極之集合，繼之以對於每一電極或電極之集合之第二較長脈衝（例如，200 ms，但亦預期其他持續時間）。其他方法可包含使用一或多個第一短脈衝（例如，50 ms，但亦預期其他持續時間）讀取整個板（例如，96孔），繼之以利用第二較長脈衝（例如，200 ms，但亦預期其他持續時間）在第二時間讀取整個板。在其他實例中，可首先施加長脈衝，繼之以短脈衝；可施加及/或交替多個短脈衝及/或長脈衝等。除一或多個離散脈衝之外，複合或混合函數亦可使用此等或其他持續時間以例如判定及/或模型化過渡區中之回應（例如，當在脈衝之間過渡時）。此外，在以上實例中，較長脈衝可首先在較短脈衝之前使用。此外，波形及/或擷取窗口亦可經調整以改良動態範圍。
此外，若已知關於一或多個個別工作電極及/或工作電極區之額外資訊（例如，已知特定工作電極區含有高豐度分析物），則暴露時間可藉由在獲取讀數及/或樣本之前利用此資訊最佳化以防止攝影機飽和。使用以上高豐度分析物實例，由於信號將預期在動態範圍內較高，因此可採用較短暴露時間（且反之亦然，預期低信號之電極），因此可針對個別孔、電極等定製及/或最佳化暴露時間、脈衝持續時間及/或脈衝強度以改良總讀取時間。此外，可連續取樣來自一或多個ROI之像素以獲得隨時間推移之ECL曲線，該ECL曲線可經進一步使用以判定截斷暴露時間且外推高於飽和之ECL產生曲線的方式。在其他實例中，首先，攝影機可設置為採取短暴露，其後可檢查來自短暴露之信號的強度。此資訊可隨後用於調整格化儲存以用於最終暴露。在其他實例中，亦可調整其他參數，而非調整格化儲存，該等其他參數諸如波形、擷取窗口、其他基於電流之技術等。
亦可使用額外技術，對於額外技術，波形及/或暴露保持恆定。舉例而言，可量測一或多個ROI內之像素之強度，且若觀測到像素飽和，則ECL產生及/或量測之其他態樣可用以最佳化讀取及/或讀取時間（例如，當前ECL相關性、圍繞ROI反向暗遮罩區的暗遮罩方案，其可用以更新用於飽和電極及/或電極之一部分的所估計ECL等）。此等解決方案消除對用以在相對短時間段（例如，毫秒）內調整波形及/或暴露持續時間之快速分析及/或反應時間的需要。此係例如因為ECL產生及/或擷取可以相同及/或類似方式執行，且最後可執行分析。
亦可採用其他技術來改良動態範圍。舉例而言，若施加至電化學發光（ECL）應用，由於ECL標記發螢光，因此可執行預閃蒸及/或預暴露以獲得與一或多個孔、工作電極、工作電極區等中存在多少標記相關的資訊。自預閃蒸及/或預暴露獲得之資訊可用於使暴露及/或脈衝持續時間最佳化以實現動態範圍及/或讀取時間之額外改良。在其他實施例中，尤其在關於ECL時，由於電流及電極中之一或多者與ECL信號之間可存在相關性，因此信號之簽名可告知攝影機暴露時間及/或所施加波形（例如，停止波形、減小波形、增大波形等）。此可藉由改良電流量測之精確度及更新速率以及電流路徑之最佳化來進一步最佳化，以提供電流與ECL信號之間的更佳相關性。
可針對根據某些實施例之某些成像裝置實現動態範圍之額外改良。在ECL應用中使用基於CMOS之成像裝置的情況下，例如，可在一或多個暴露內在不同時間點處取樣及讀出特定所關注區（ROI），以最佳化暴露時間。舉例而言，ROI（例如，一部分或整個工作電極及/或工作電極區）可包括固定或可變數目之像素或特定樣本百分比之電極面積（例如，1%、5%、10%等，但亦預期其他百分比）。在此實例中，像素及/或樣本百分比可在暴露期間較早讀出。視自ROI讀取之信號而定，可針對特定工作電極、工作電極區、孔等調整及/或最佳化暴露時間。在非限制性說明性實例中，像素之子集可在取樣時間段內進行取樣。若來自彼子集之信號趨向為高，則暴露時間可減少（例如，3秒至1秒，但亦預期大於或小於此等之其他持續時間）。類似地，若信號趨向為低，則可採用較長暴露時間（例如，3秒，但亦預期其他持續時間）。可手動地或藉助於硬體、韌體、軟體、算法、電腦可讀取媒體、計算裝置等進行此等調整。在其他實施例中，ROI可經選擇以按使得避免任何潛在環效應之方式分佈。此情形可例如歸因於工作電極區周圍之光的非均一性而發生（例如，較亮環將形成於工作電極區之外部周邊上，其中較暗點在中心）。為對抗此情形，可選擇取樣較亮區域及較暗區域兩者之ROI（例如，自邊緣至邊緣之像素列、自兩個區域之像素之隨機取樣等）。此外，可針對一或多個工作電極區連續取樣像素以判定隨時間推移之ECL產生曲線。此經取樣資料可接著用於外推高於飽和之點的ECL產生曲線。
在實施例中，不同脈衝波形亦可用於第一及第二時間段。在實施例中，脈衝波形之振幅（例如，電壓）、持續時間（例如，時間段）及/或波形類型（例如，方形、鋸齒等）可不同。若將多個類型之電活性物種用作ECL標記，則使用不同脈衝波形可為有益的，該等ECL標記可需要不同的激活電位且可發射不同波長之光。舉例而言，此類ECL標記可為基於釕、鋨、钅黑（hassium）、銥等之錯合物。
在操作1808中，過程1800包含對第一發光資料及第二發光資料執行ECL分析。舉例而言，電腦系統906可對發光資料執行ECL分析。此等值可與定量量測（例如，ECL強度）相關以提供類比信號。在其他實施例中，可自每一工作電極區104獲得數位信號（是或否信號）以指示是否存在分析物。統計分析可用於兩種技術且可用於轉換複數個數位信號以便提供定量結果。一些分析物可需要指示臨限濃度之數位存在/不存在信號。類比及/或數位格式可單獨地或組合地利用。可利用其他統計方法，例如經由在濃度梯度內之結合的統計分析來判定濃度的技術。可產生具有濃度梯度之多個線性資料陣列，其中大量不同特異性結合試劑用於不同孔200及/或不同工作電極區104。濃度梯度可由呈現不同濃度之結合試劑的離散結合域組成。
在實施例中，對照檢定溶液或試劑，例如讀取緩衝液，可用於孔200之工作電極區上。對照檢定溶液或試劑可向每一分析提供均一性以控制信號變化（例如，歸因於分解、波動、多孔板208之老化、熱偏移、電子電路中之雜訊及光偵測裝置中之雜訊等的變化）。舉例而言，可利用針對同一分析物之多個冗餘工作電極區104（含有對同一分析物具有特異性之相同結合試劑或不同結合試劑）。在另一實例中，可利用已知濃度之分析物，或對照檢定溶液或試劑可共價連接至已知數量之ECL標記或使用溶液中之已知數量之ECL標記。
在實施例中，在過程1800中收集及產生之資料可用於各種應用中。所收集及產生之資料可例如由臨床或研究資訊之集合組成的資料庫形式儲存。所收集及產生之資料亦可用於快速法醫或個人身分識別。舉例而言，複數個核酸探針在暴露於人類DNA樣本時之使用可用於可容易用於識別臨床或研究樣本之特徵DNA指紋。所收集及產生之資料可用於識別病狀（例如，疾病、輻射能階等）、生物體（例如，細菌、病毒等）及其類似物之存在。
在實施例中，雖然以上過程1800包含在兩個時間段期間擷取發光資料，但過程1800可用於在任何數目之時間段（例如3個時間段、4個時間段、5個時間段等）期間擷取發光資料。在此實施例中，不同脈衝波形亦可用於一些時間段或所有時間段。在實施例中，脈衝波形之振幅（例如，電壓）、持續時間（例如，時間段）及/或波形類型（例如，方形、鋸齒等）可不同。
以上描述實例過程1800之說明性流程。如圖18中所說明之過程僅為例示性的，且在不脫離本文中所揭示之實施例之範疇的情況下存在變化。可以與所描述之次序不同的次序執行步驟，可執行額外步驟，及/或可執行更少步驟。
在實施例中，由電壓/電流源904供應之脈衝波形之不同組態可一起利用以改良在ECL分析期間發射之ECL。圖19描繪根據本發明之實施例之展示用於使用脈衝波形操作ECL設備之另一過程1900的流程圖。
在操作1902中，過程1900包含將第一電壓脈衝施加至ECL設備之孔中之一或多個工作電極區104或輔助電極102，該第一電壓脈衝使得第一還原氧化反應在孔中發生。在操作1904中，過程1900包含在第一時間段內自第一還原氧化反應擷取第一發光資料。
在操作1906中，過程1900包含將第二電壓脈衝施加至孔中之一或多個工作電極區或輔助電極，該第二電壓脈衝使得第二還原氧化反應在孔中發生。在操作1908中，過程1900包含在第二時間段內自第二還原氧化反應擷取第二發光資料，其中第一時間段不具有與第二時間段相等的持續時間。
在一實施例中，第一電壓脈衝及/或第二電壓脈衝之電壓位準（振幅或幅值）或脈衝寬度（或持續時間）可經選擇以使得第一還原氧化反應發生，其中第一發光資料對應於發生之第一還原氧化反應。在一實施例中，可針對第一電壓脈衝及/或第二電壓脈衝選擇電壓位準（振幅或幅值）或脈衝寬度（或持續時間）以使得第二還原氧化反應發生，其中第二發光資料對應於發生之第二還原氧化反應。在一實施例中，可至少部分地基於相對電極之化學組合物選擇第一電壓脈衝及第二電壓脈衝中之至少一者的幅值。
在操作1910中，過程1900包含對第一發光資料及第二發光資料執行ECL分析。舉例而言，電腦系統906可對發光資料執行ECL分析。在一些實施例中，自工作電極區104及/或輔助電極102之結合表面（例如，結合域）上之給定目標實體產生的發光資料（例如，信號）可具有一定範圍的值。此等值可與定量量測（例如，ECL強度）相關以提供類比信號。在其他實施例中，可自每一工作電極區104獲得數位信號（是或否信號）以指示是否存在分析物。統計分析可用於兩種技術且可用於轉換複數個數位信號以便提供定量結果。一些分析物可需要指示臨限濃度之數位存在/不存在信號。類比及/或數位格式可單獨地或組合地利用。可利用其他統計方法，例如經由在濃度梯度內之結合的統計分析來判定濃度的技術。可產生具有濃度梯度之多個線性資料陣列，其中大量不同特異性結合試劑用於不同孔200及/或不同工作電極區104。濃度梯度可由呈現不同濃度之結合試劑的離散結合域組成。
在實施例中，對照檢定溶液或試劑，例如讀取緩衝液，可用於孔200之工作電極區上。對照檢定溶液或試劑可向每一分析提供均一性以控制信號變化（例如，歸因於分解、波動、多孔板208之老化、熱偏移、電子電路中之雜訊及光偵測裝置中之雜訊等的變化）。舉例而言，可利用針對同一分析物之多個冗餘工作電極區104（含有對同一分析物具有特異性之相同結合試劑或不同結合試劑）。在另一實例中，可利用已知濃度之分析物，或對照檢定溶液或試劑可共價連接至已知數量之ECL標記或使用溶液中之已知數量之ECL標記。
在實施例中，在過程1900中收集及產生之資料可用於各種應用中。所收集及產生之資料可例如由臨床或研究資訊之集合組成的資料庫形式儲存。所收集及產生之資料亦可用於快速法醫或個人身分識別。舉例而言，複數個核酸探針在暴露於人類DNA樣本時之使用可用於可容易用於識別臨床或研究樣本之特徵DNA指紋。所收集及產生之資料可用於識別病狀（例如，疾病、輻射能階等）、生物體（例如，細菌、病毒等）及其類似物之存在。
以上描述實例過程1900之說明性流程。如圖19中所說明之過程僅為例示性的，且在不脫離本文中所揭示之實施例之範疇的情況下存在變化。可以與所描述之次序不同的次序執行步驟，可執行額外步驟，及/或可執行更少步驟。
在上文所描述之過程1300、1800及1900中之任一者中，電壓脈衝可選擇性地施加至一或多個工作電極區104及/或一或多個輔助電極102。舉例而言，電壓脈衝可供應至多孔板108之一或多個孔106中之所有工作電極區104及/或輔助電極102。同樣地，舉例而言，電壓脈衝可供應至多孔板208之一或多個孔106中的工作電極區104及/或輔助電極102之選定（或「可定址」）集合（例如，在逐區基礎、逐孔基礎、逐扇區基礎（例如，兩個或更多個孔之群組）等）。
本文中所描述之系統、裝置及方法可應用於各種情境中。舉例而言，可應用系統、裝置及方法以改良ECL量測及讀取器裝置之各種態樣。例示性板讀取器包含上文及整個本申請案中（例如在段落[0185]處）論述之板讀取器。
舉例而言，藉由施加一或多個電壓脈衝以產生如本文中所描述的ECL，可藉由更快速且高效地產生、收集、觀測及分析ECL資料來改良讀取時間及/或暴露時間。此外，改良的暴露時間（例如，單次暴露、利用不同暴露時間（或相等暴露時間）之雙重（或更大）暴露）將藉由改良例如動態範圍擴展（DRE）、格化儲存等（例如，在一實施例中，需要不同時間段以供擷取發光資料之所關注物質）而有助於改良ECL產生、收集、觀測及其分析。因此，可在多個不同時間段內將所發射光子擷取為ECL資料，此可受例如ECL產生期間之光飽和度影響。可改良動態範圍，但實施各種多脈衝及/或多暴露方案。舉例而言，可在較長暴露（例如，單個工作電極、單個工作電極區、兩個或更多個單個工作電極或工作電極區（在單個孔內或跨多個孔）之暴露、單個孔之暴露、兩個或更多個孔之暴露，或區段，或扇區，或兩個或更多個扇區等）之後採取短暴露。在此等實例中，除非暴露已變得飽和，否則使用較長暴露可為有益的。舉例而言，當進行短及長暴露時，若在較長暴露期間發生飽和，則可捨棄彼暴露且可使用較短暴露。若皆不飽和，則可使用較長者，其可提供更佳靈敏度。在彼情況下，例如，可利用較短暴露。藉由進行此等調整（手動地或藉助於硬體、韌體、軟體、算法、電腦可讀取媒體、計算裝置等），可改良動態範圍，如上文更詳細地論述。
此外，本文中所描述之系統、裝置及方法可以各種方式利用以允許軟體、韌體及/或控制邏輯至硬體儀器（諸如上文所描述之讀取器）的最佳化。舉例而言，由於本文中所描述之系統、裝置及方法允許ECL之更快且更高效的產生、收集、觀測及/或分析，因此可經由改良之軟體、韌體及/或控制邏輯最佳化儀器，以降低執行ECL分析所需之硬體成本（例如，用以驅動儀器之更便宜的透鏡、更少及/或更便宜的馬達等）。本文中所提供之實例僅為例示性的，且亦預期此等儀器之額外改良。
在如上文所描述之實施例中，多孔板208之孔200可包含用於進行ECL分析之一或多種流體（例如，試劑）。舉例而言，流體可包含ECL共反應物（例如，TPA）、讀取緩衝液、防腐劑、添加劑、賦形劑、碳水化合物、蛋白質、清潔劑、聚合物、鹽、生物分子、無機化合物、脂質等。在一些實施例中，在ECL過程期間孔200中之流體之化學特性可更改電化學/ECL產生。舉例而言，流體之離子濃度與電化學/ECL產生之間的關係可視不同液體類型、讀取緩衝液等而定。在實施例中，一或多個輔助電極可提供恆定界面電位，而不管所傳遞的電流，如上文所描述。亦即，電流與電位之圖將在固定電位下產生無限電流。
在一些實施例中，所利用之流體（例如，多孔板208之孔200中）可包含離子化合物，諸如NaCl（例如，鹽）。在一些實施例中，孔200中所含有之流體中之例如較高NaCl濃度可在ECL過程期間中改良控制ECL產生。舉例而言，具有諸如Ag/AgCl之氧化還原對之輔助電極102的電流與電位圖具有經限定斜率。在一些實施例中，斜率視孔200中中含有之流體中之鹽組合物及濃度而定。隨著Ag+減少，可能需要平衡輔助電極102之氧化還原對內之電荷平衡，從而需要來自流體之離子擴散至電極表面。在一些實施例中，鹽之組合物可更改電流與電位曲線之斜率，其接著影響輔助電極102之界面處的參考電位，例如含有Ag/AgCl以供電流傳遞。因而，在實施例中，離子（諸如鹽）之濃度可經修改及控制以便使針對所施加電壓產生的電流最大化。
在實施例中，在ECL過程期間孔200中之流體的體積可更改電化學/ECL產生。在一些實施例中，孔200中之流體的體積之間的關係可視電化學電池100之設計而定。舉例而言，由相對較厚流體層分隔開之工作電極區104及輔助電極102可具有更加理想的電化學行為，例如空間上一致的界面電位。相反地，由覆蓋兩者之相對較薄流體層分隔開之工作電極區104及輔助電極102可歸因於跨越兩個電極的界面電位中之空間梯度而具有非理想電化學行為。在一些實施例中，一或多個工作電極區104及一或多個輔助電極102之設計及佈局可為最大化工作電極區104與輔助電極102之間的空間距離。舉例而言，如圖3A中所說明，工作電極區104及輔助電極102可經定位以最大化空間距離D
1。空間距離可藉由減小工作電極區104之數目、減小工作電極區104之暴露表面面積、減小輔助電極102之暴露表面面積等而最大化。雖然未論述，但空間距離之空間距離最大化可應用於圖3A至3F、4A至4F、5A至5C、6A至6F、7A至7F及8A至8D中所說明之設計。
在實施例中，上文所描述之多孔板208可形成用於在檢定設備上進行諸如ECL檢定之檢定的一或多個套組之一部分。套組可包含檢定模組，例如多孔板208，及至少一種選自由結合試劑、酶、酶受質及適用於進行檢定之其他試劑組成之群組的檢定組分。實例包含但不限於全細胞、細胞表面抗原、亞細胞粒子（例如，細胞器或膜片段）、病毒、朊病毒、塵蟎或其片段、類病毒、抗體、抗原、半抗原、脂肪酸、核酸（及合成類似物）、蛋白質（及合成類似物）、脂蛋白、多醣、脂多醣、糖蛋白、肽、多肽、酶（例如，磷酸化酶、磷酸酶、酯酶、反麩醯胺酸酶、轉移酶、氧化酶、還原酶、去氫酶、醣苷酶、蛋白質加工酶（例如，蛋白酶、激酶、蛋白質磷酸酶、泛素蛋白連接酶等）、核酸加工酶（例如，聚合酶、核酸酶、整合酶、連接酶、解旋酶、端粒酶等））、酶受質（例如，上文所列之酶受質）、第二信使、細胞代謝物、激素、藥用試劑、安神劑、巴比妥酸鹽、生物鹼、類固醇、維生素、胺基酸、糖、凝集素、重組或衍生蛋白、生物素、抗生物素蛋白、鏈黴抗生物素蛋白、發光標記（較佳電化學發光標記）、電化學發光共反應物、pH緩衝液、阻斷劑、防腐劑、穩定劑、清潔劑、乾燥劑（dessimayt）、吸濕劑、讀取緩衝液等。此類檢定試劑可未經標記或經標記（較佳用發光標記，最佳用電化學發光標記）。在一些實施例中，套組可包含ECL檢定模組，例如多孔板208，及至少一個選自由以下組成之群組的檢定組分：（a）至少一個發光標記（較佳電化學發光標記）；（b）至少一個電化學發光共反應物；（c）一或多個結合試劑；（d）pH緩衝液；（e）一或多個阻斷劑；（f）防腐劑；（g）穩定劑；（h）酶；（i）清潔劑；（j）乾燥劑及（k）吸濕劑。
圖20描繪根據本發明之實施例之展示用於製造包含工作及輔助電極之孔的過程2000之流程圖。舉例而言，過程2000可用於製造包含一或多個工作電極區104及一或多個輔助電極102之多孔板208的孔200中之一或多者。
在操作2002中，過程2000包含在基板上形成一或多個工作電極區104。在實施例中，一或多個工作電極可使用任何類型之製造過程形成，例如網版印刷、三維（3D）印刷、沈積、微影、蝕刻及其組合。在實施例中，一或多個工作電極區104可形成為可經沈積及圖案化之多層結構。
在實施例中，一或多個工作電極可為反應可發生之連續/相連區域，且電極「區」可為發生所關注之特定反應的電極之部分（或整體）。在某些實施例中，工作電極區可包括整個工作電極，且在其他實施例中，超過一個工作電極區可形成在單個工作電極內及/或上。舉例而言，工作電極區可藉由個別工作電極形成。在此實例中，工作電極區可組態為由一或多個導電材料形成之單個工作電極。在另一實例中，工作電極區可藉由隔離單個工作電極之部分而形成。在此實例中，單個工作電極可由一或多個導電材料形成，且工作電極區可藉由使用絕緣材料（諸如介電質）電隔離單個工作電極之區域（「區」）來形成。在任何實施例中，工作電極可由任何類型的導電材料以及導電及絕緣材料之組合形成，該等導電材料諸如金屬、金屬合金、碳化合物等。
在操作2004中，過程2000包含在基板上形成一或多個輔助電極102。在實施例中，一或多個輔助電極可使用任何類型之製造過程形成，例如網版印刷、三維（3D）印刷、沈積、微影、蝕刻及其組合。在實施例中，輔助電極102可形成為可經沈積及圖案化之多層結構。在實施例中，一或多個輔助電極可由在化學混合物之還原期間提供界面電位之化學混合物形成，使得在孔中發生之還原氧化反應期間產生可量化數量的電荷。一或多個輔助電極包含支援還原氧化反應的氧化劑，其可在生物學、化學及/或生物化學檢定及/或分析（諸如ECL產生及分析）期間使用。在一實施例中，一或多個輔助電極之化學混合物中之氧化劑的量大於或等於在一或多個生物學、化學及/或生物化學檢定及/或分析（諸如ECL產生）期間在至少一個孔中發生之全部還原氧化反應（「氧化還原」）所需之氧化劑的量。就此而言，一或多個輔助電極中之足夠量之化學混合物在對於初始生物學、化學及/或生物化學檢定及/或分析之氧化還原反應發生之後將仍然保持，因此允許一或多個額外氧化還原反應在後續生物學、化學及/或生物化學檢定及/或分析期間發生。在另一實施例中，一或多個輔助電極之化學混合物中之氧化劑的量至少部分地基於複數個工作電極區中之每一者之暴露表面面積與輔助電極之暴露表面面積的比。
舉例而言，一或多個輔助電極可由包含銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物或其他適合的金屬/金屬鹵化物對的化學混合物形成。化學混合物之其他實例可包含具有多種金屬氧化態之金屬氧化物，例如氧化錳，或其他金屬/金屬氧化物對，例如銀/氧化銀、鎳/氧化鎳、鋅/氧化鋅、金/氧化金、銅/氧化銅、鉑/氧化鉑等。
在操作2006中，過程包含形成電絕緣材料以使一或多個輔助電極與一或多個工作電極電絕緣。在實施例中，電絕緣材料可使用任何類型之製造過程形成，例如網版印刷、3D印刷、沈積、微影、蝕刻及其組合。電絕緣材料可包含介電質。
在操作2008中，過程2000包含在基板上形成額外電組件。在實施例中，一或多個輔助電極可使用任何類型之製造過程形成，例如網版印刷、3D印刷、沈積、微影、蝕刻及其組合。額外電組件可包含通孔、電跡線、電觸點等。舉例而言，通孔形成於形成工作電極區104、輔助電極102及電絕緣材料之層或材料內，使得可藉由工作電極區104及輔助電極102進行電接觸，而不與其他電組件形成短接。舉例而言，一或多個額外絕緣層可形成於基板上以便支援耦接之電跡線，同時隔離電跡線。
在實施例中，額外電組件可包含電加熱器、溫度控制器及/或溫度感測器。電加熱器、溫度控制器及/或溫度感測器可輔助電化學反應，例如ECL反應，且電極效能可為溫度相依的。舉例而言，可將網版印刷電阻加熱器整合至電極設計中。電阻加熱器可由溫度控制器及/或溫度感測器供電及控制，無論整合抑或在外部。此等裝置為自調節的，且經調配以在施加恆定電壓時產生特定溫度。墨水可輔助在檢定期間或在板讀出期間控制溫度。墨水（及/或加熱器）亦可適用於在檢定期間（例如在使用PCR組分之檢定中）需要高溫之情況。溫度感測器亦可印刷至電極（工作及/或輔助電極）上以提供實際溫度資訊。
圖21A至21F說明根據本發明之實施例之在一或多個孔200中形成工作電極區104及輔助電極102之過程的非限制性實例。雖然圖21A至21F說明兩（2）個孔之形成（如圖22A中所說明），但熟習此項技術者將認識到，圖21A至21F中所說明的過程可應用於任何數目的孔200。此外，雖然圖21A至21F說明在類似於圖7A至7F中所說明的電極設計701之電極設計中形成輔助電極102及工作電極區104，但熟習此項技術者將認識到，圖21A至21F中所說明的過程可用於本文中所描述之電極設計。
用於製造輔助電極102、工作電極區104及其他電組件之過程可利用如下文所論述之網版印刷過程來執行，其中不同材料使用墨水或膏狀物來形成。在實施例中，輔助電極102及工作電極區104可使用任何類型之製造過程形成，例如3D印刷、沈積、微影、蝕刻及其組合。
如圖21A中所說明，第一導電層2102可印刷於基板2100上。在實施例中，基板2100可由對孔200之組件提供支撐的任何材料（例如，絕緣材料）形成。在一些實施例中，第一導電層2102可由金屬（例如銀）形成。第一導電層2102之其他實例可包含金屬，諸如金、銀、鉑、鎳、鋼、銥、銅、鋁、導電合金或類似者。第一導電層2102之其他實例可包含氧化物塗佈之金屬（例如，氧化鋁塗佈之鋁）。第一導電層2102之其他實例可包含基於碳之材料，諸如碳、碳黑、石墨碳、碳奈米管、碳原纖維、石墨、碳纖維及其混合物。第一導電層2102之其他實例可包含導電碳聚合物複合物。
基板2100亦可包含用於連接基板2100之組件且提供可對組件進行電連接之位置的一或多個通孔或其他類型之電連接件（例如，跡線、電觸點等）。舉例而言，如所說明，基板2100可包含第一通孔2104及第二通孔2106。第一通孔2104可與第一導電層2102電隔離。第二通孔2106可電耦接至第一導電層2102。亦預期更少或更多數目之孔洞。舉例而言，通孔可形成於形成工作電極區104、輔助電極102及電絕緣材料的層或材料內，使得可藉由工作電極區104及輔助電極102進行電接觸而不與其他電組件形成短接。舉例而言，一或多個額外絕緣層可形成於基板上以便支援耦接之電跡線，同時隔離電跡線。
如圖21B中所說明，第二導電層2108可印刷於第一導電層2102上。在實施例中，第二導電層2108可由包含銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物或其他適合之金屬/金屬鹵化物對的化學混合物形成。化學混合物之其他實例可包含如上文所論述之金屬氧化物。在一些實施例中，第二導電層2108可形成為與第一導電層2102之尺寸近似。在一些實施例中，第二導電層2108可形成為大於或小於第一導電層2102之尺寸。第二導電層2108可藉由使用Ag/AgCl化學混合物（例如，墨水、膏狀物等）印刷第二導電層2108而形成，該Ag/AgCl化學混合物具有經限定之Ag與AgCl比。在一實施例中，輔助電極之化學混合物中之氧化劑之量至少部分地基於輔助電極之化學混合物中之Ag與AgCl的比。在一實施例中，具有Ag及AgCl之輔助電極的化學混合物包括大致50%或更少的AgCl，例如34%、10%等
。雖然未說明，但一或多個額外中間層（例如絕緣層、導電層及其組合）可形成在第二導電層2108與第一導電層2102之間。
如圖21C中所說明，第一絕緣層2110可印刷於第二導電層2108上。第一絕緣層2110可由任何類型之絕緣材料形成，例如介電質、聚合物、玻璃等。第一絕緣層2110可以一圖案形成以暴露第二導電層2108之兩個部分（「點」），藉此形成兩（2）個輔助電極102。暴露部分可對應於輔助電極102的所要形狀及大小。在實施例中，輔助電極102可形成為任何數目、大小及形狀，例如上文參考圖3A至3F、4A至4F、5A至5C、6A至6F、7A至7F、8A至8D及38A至39E所描述之電極設計中所描述的任何數目、大小及形狀。
如圖21D及21E中所說明，第三導電層2112可印刷於絕緣層2110上，且隨後，第四導電層2114可印刷於第三導電層2112上。在實施例中，第三導電層2112可由例如Ag之金屬形成。在實施例中，第四導電層2114可由例如碳複合物之複合材料形成。第一導電層2102之其他實例可包含金屬，諸如金、銀、鉑、鎳、鋼、銥、銅、鋁、導電合金或類似者。第一導電層2102之其他實例可包含氧化物塗佈之金屬（例如，氧化鋁塗佈之鋁）。第一導電層2102之其他實例可包含其他基於碳之材料，諸如碳、碳黑、石墨碳、碳奈米管、碳原纖維、石墨、碳纖維及其混合物。第一導電層2102之其他實例可包含導電碳聚合物複合物。第三導電層2112及第四導電層2114可以一圖案形成以形成工作電極區之基底且提供對第一通孔2104之電耦接。在實施例中，通孔可形成為任何數目、大小及形狀，例如上文參考圖3A至3F、4A至4F、5A至5C、6A至6F、7A至7F、8A至8D及38A至39E所描述之電極設計中所描述的任何數目、大小及形狀。
如圖21F中所說明，第二絕緣層2116可印刷於第四導電層2114上。第二絕緣層2116可由任何類型的絕緣材料（例如介電質）形成。第二絕緣層2116可以一圖案形成以暴露第四導電層2114之二十（20）個部分（「點」），藉此針對每一孔200形成十（10）個工作電極區104，如圖22A中所說明。第二絕緣層2116亦可形成為暴露輔助電極102。因此，第二絕緣層2116之印刷或沈積可控制工作電極區104之大小及/或面積以及輔助電極102之大小及/或面積。暴露部分可對應於工作電極區104及輔助電極102的所要形狀及大小。在實施例中，工作電極區104可形成為任何數目、大小及形狀，例如上文參考圖3A至3F、4A至4F、5A至5C、6A至6F、7A至7F、8A至8D及38A至39E所描述之電極設計中所描述的任何數目、大小及形狀。在某些實施例中，可以特定次序形成所描述層中之一或多者，以最小化層（例如，基於碳之層等）之污染。
在上文所描述的方法中，經由導電層2108維持輔助電極102之間的導電性，該導電層2108接著藉由絕緣層2110遮蔽。此設計准許輔助電極102之間的導電連接在工作電極區104下方延行。圖22B說明如藉由與上文關於圖21A至21F及22A所描述之製造方法略微類似的製造方法產生之孔200之另一實施例。如圖22B中所展示，工作電極區104可配置於具有間隙之圓形圖案中，例如呈C形。每一孔200可具有例如十個工作電極區。在其他實施例中，可包含任何適合數目的工作電極區。工作電極區104圖案中之間隙准許導電跡線2120在兩個孔200之輔助電極102之間延行。由於導電跡線2120在輔助電極102之間延行且並不橫跨該等輔助電極，因此在製造過程期間，輔助電極102、工作電極區104及導電跡線2120可印刷於同一層上。舉例而言，在包含可個別定址工作電極區104之實施例中，輔助電極102、工作電極區104及導電跡線2120中之每一者可經印刷為基板之同一層上的個別特徵。圖22B中所描繪之電極之C形設計不限於在雙孔佈局中使用。包含不同數目個孔之其他佈局與本發明之實施例一致。舉例而言，單個孔佈局可包含C形電極佈局。在其他實例中，四個或更多個孔200可經佈置有C形電極佈局，且具有連接佈局中之每一孔200之輔助電極102的多個導電跡線2120。
圖24A至24C、25A至25C、26A至26D、27A至27C、28及29說明對根據本發明之實施例之各種多孔板執行的測試結果。測試包含兩個不同測試批次。兩個不同測試批次中之每一者包含多孔板之四（4）個不同組態：標準（「Std」）96-1板、Std 96ss板（小點板）、Std 96-10板及Std 96ss「BAL」。Std 96-1板包含在孔106中之每一者中具有1個工作電極區的96個孔106，如圖23A中所說明。Std 96ss板包含在孔106中之每一者中具有1個工作電極區之96個孔106，如圖23B中所說明。Std 96-10板包含在孔106中之每一者中具有10個工作電極區之96個孔106，如圖23C中所說明。Std 96ss「BAL」具有兩個輔助電極及單個工作電極區，如圖23D中所說明。在每一測試批次中，使用不同Ag/AgCl墨水網版印刷三組每種組態之多孔板，以產生如表8中所展示之Ag/AgCl之化學混合物的不同比。上文所描述的板中之每一者建構為每孔具有兩個輔助電極。「BAL」組態建構為具有相對於其他組態具有較小尺寸之輔助電極。
表9
| AgCl 墨水 | Ag:AgCl 莫耳比 |
| 比1 | 90:10 |
| 比2 | 66:34 |
| 比3 | 50:50 |
測試亦包含生產對照，該生產對照包含由圖式中的經碳標記生產對照形成的工作電極區及相對電極。
利用測試溶液使用如上文所描述之電極設計執行測試，以產生伏安法、ECL跡線（ECL強度與所施加電位差）、積分ECL信號量測。測試溶液包含三種TAG溶液：T1x中之1µM TAG（TAG係指在電經激發時發射光子之ECL標記或物種）溶液、T2x中之1µM TAG溶液，及MSD Free TAG 15,000 ECL（Y0260157））。T1x中之1µM TAG溶液包含5.0 mM三(2,2'聯吡啶)釕(II)氯化物儲備溶液（Y0420016）及MSD T1x（Y0110066）。T2x中之1µM TAG溶液包含5.0 mM三(2,2'聯吡啶)釕(II)氯化物儲備溶液（Y0420016）及MSD T2x（Y0200024）。測試溶液亦包含讀取緩衝溶液，其包含MSD T1x（Y0110066）。在以下條件下針對伏安法、ECL跡線及Free TAG 15,000 ECL測試及MSD T1x ECL信號執行量測。
對於使用標準三電極組態（工作、參考及相對電極）之伏安法，量測使用每一Ag/AgCl墨水之一個板以及來自Std 96-1、Std 96ss及Std 96-10之庫存的一個板。在相對電極上量測還原伏安法。對於還原伏安法，孔經150 μL之T1x中之1 μM TAG或T2x中之1 μM TAG填充，且使其靜置至少10分鐘。如下將波形施加至Ag/AgCl板：在100 mV/s下0.1 V至-1.0 V，且返回至0.1 V。如下將波形施加至生產對照：在100 mV/s下0 V至-3 V，且返回至0 V。量測每一溶液之三個重複孔並進行平均。
在工作電極上量測氧化伏安法。對於氧化伏安法，孔經150 μL之T1x中之1 μM TAG或T2x中之1 μM TAG填充，且使其靜置至少10分鐘。如下將波形施加至Ag/AgCl：以100 mV/s，0 V至2 V，且返回至0 V。如下將波形施加至生產對照：以100 mV/s，0 V至2 V，且返回至0 V。量測每一溶液之三個重複孔並進行平均。
對於ECL跡線，量測每一Ag/AgCl墨水之一個板以及來自Std 96-1、Std 96ss及Std 96-10之庫存的一個板。六個孔150微升（μL）之T1x中之1微莫耳（μM）TAG填充，且六個孔經T2x中之1 mM TAG填充。使板靜置至少10分鐘。使用以下參數在專有視訊系統上量測ECL：Ag/AgCl：使用在120依序25 ms訊框（例如，暴露於影像之長度）下成像之在3000 ms內之0 V至3000 mV；以及生產對照：在25 ms訊框下，在3000 ms內之2000 mV至5000 mV。針對ECL強度與電位及電流與電位，對每一溶液之六個重複孔進行平均。
對於積分ECL信號，量測每一AgCl墨水之六個板以及來自Std 96-1、Std 96ss及Std 96-10之庫存的六個板：MSD T1x之兩個板及「Free TAG 15,000 ECL」之四個板。板經150 μL之「Free TAG 15,000 ECL」或MSD T1x填充且使其靜置至少10分鐘。在MESO QUICKPLEX SQ 120儀器（「SQ 120」）上量測ECL，使用以下波形，對於AgCl：在3000 ms內，0 V至3000 mV。在SQ120上量測ECL，使用以下波形，對於生產對照：在3000 ms內，2000 mV至5000 mV。計算板內及板間值。下文論述測試之結果。
圖24A至24C說明來自對Std 96-1板執行之ECL量測的結果。圖24A為展示Std 96-1板之伏安法量測的圖表。特定言之，圖24A展示Std 96-1板之平均伏安圖。如圖24A中所說明，T1x溶液與T2x溶液之間發生電流增大。三個Ag/AgCl墨水板及對照板之氧化曲線類似。氧化之起始在大致相對於Ag/AgCl之0.8 V處。峰電位在大致相對於Ag/AgCl之1.6 V處。在CE自碳改變至Ag/AgCl時，還原發生偏移。碳上之水還原之起始在約相對於Ag/AgCl之-1.8 V處。AgCl還原之起始在約相對於Ag/AgCl之0 V處。隨著Ag/AgCl墨水之AgCl含量增大，發生總AgCl還原增加。在針對Ag/AgCl之還原伏安法中，在-0.16 V處發生小肩峰，T1x溶液與T2x溶液之間的電流增大。此等結果展示，自T1x至T2x之讀取緩衝液之濃度增大會增大氧化電流。將AgCl併入至輔助電極中使還原之起始偏移至相對於碳參考電極之預期0 V。增大墨水中之AgCl增大總AgCl還原，而不影響電流與電位曲線之斜率。
圖24B及圖24C為展示Std 96-1板之ECL量測的圖表。特定言之，圖24B及圖24C展示具有T1x溶液或T2x溶液之Std 96-1板之平均ECL及電流跡線，如圖24A中所提及。如所說明，三個Ag/AgCl墨水板產生類似ECL跡線。ECL之起始發生在T1x溶液及T2x溶液中之約1100 mV處。峰電位發生在T1x溶液之1800 mV及T2x溶液之1900 mV處。ECL強度在約2250 mV處返回至基線。三個Ag/AgCl墨水板產生類似電流跡線，不同之處在於在波形結束時，利用T2x之墨水比1（90/10 Ag:AgCl）上之電流更低。在生產板上，ECL起始偏移至約3100 mV，且峰電位偏移至約4000 mV。生產板上之ECL中之相對偏移與參考伏安法中所量測之還原電流之起始的偏移相當。生產板上之ECL跡線之半高全寬寬於Ag/AgCl墨水板，其與參考伏安法中之還原電流之較低斜率相關。
如圖24C中所展示，在90:10比之波形期間傳遞之總電流小於在其他墨水之情況下傳遞之總電流。此指示90:10比可限制可能在工作電極處發生之氧化的量。選擇50:50之比以確保實驗之充足還原容量，其中相較於使用此波形之T2x中之FT的情況，可傳遞更多的電流。如藉由測試所展示，Ag/AgCl墨水針對輔助電極102上之還原提供受控制電位。使用Ag/AgCl，輔助電極102使ECL反應偏移至在使用真實Ag/AgCl參考電極來量測時發生TPA氧化之電位。
對於輔助電極102，輔助電極102中可獲得之AgCl的量需要足以在ECL量測期間未完全消耗。舉例而言，在工作電極處之氧化期間，每傳遞一莫耳電子就需要一莫耳AgCl。少於此量之AgCl將導致失去對工作電極區104處的界面電位的控制。失去控制係指在化學反應期間界面電位並未維持在特定範圍內的情況。具有受控制界面電位之一個目標為確保孔至孔、板至板、篩檢批次至篩檢批次等讀數之一致性及可重複性。
表10展示自ECL量測判定之Std 96-1板之板內及板間FT及T1x值。如表10中所展示，三個Ag/AgCl墨水板產生等效值。生產板產生較高FT及T1x ECL信號。此等較高信號可歸因於由還原伏安法之較低斜率引起的較低影響斜坡率。
表10
圖25A至25C說明來自對Std 96ss板執行之ECL量測的結果。圖25A為展示Std 96ss板之伏安法量測的圖表。特定言之，圖25A展示Std 96ss板之平均伏安圖。如圖25A中所說明，T1x溶液與T2x溶液之間發生電流增加。三個Ag/AgCl墨水板及對照板之氧化曲線類似。氧化之起始發生在約相對於Ag/AgCl之0.8 V處。峰電位發生在大致相對於Ag/AgCl之1.6 V處。在輔助電極自碳改變至Ag/AgCl時，還原發生偏移。碳上之水還原之起始發生在大致相對於Ag/AgCl之-1.8 V處。AgCl還原之起始發生在大致相對於Ag/AgCl之0 V處。隨著Ag/AgCl墨水之AgCl含量增大，總AgCl還原增加。在針對Ag/AgCl之還原伏安法中，在-0.16 V處發生小肩峰，T1x溶液與T2x溶液之間的電流增大。
圖25B及圖25C為展示用於Std 96ss板之ECL量測的圖表。特定言之，圖125B及圖25C展示具有T1x溶液或T2x溶液之Std 96ss板之平均ECL及電流跡線，如圖10A中所提及。如所說明，三個Ag/AgCl墨水板產生極類似ECL跡線。ECL之起始發生在T1x溶液及T2x溶液中之大致1100 mV處。峰電位發生在T1x溶液之1675 mV及T2x溶液之1700 mV處。ECL強度在大致2175 mV處返回至基線。三個Ag/AgCl墨水板產生類似電流跡線。ECL起始偏移至大致3000 mV，且峰電位在生產板上偏移至大致3800 mV。生產板上之ECL中之相對偏移與參考伏安法中所量測之還原電流之起始的偏移相當。生產板上之ECL跡線之半高全寬寬於Ag/AgCl墨水板，其與參考伏安法中之還原電流之較低斜率相關。圖25A至25C中展示之結果與圖24A至24C中展示之結果一致，指示因Ag/AgCl電極之使用而發生之改變在不同電極組態上為穩固的。
表11展示自ECL量測判定之Std 96ss板之板內及板間FT及T1x值。如表11中所展示，三個Ag/AgCl墨水板產生等效值。生產板產生較高FT及T1x ECL信號。此等較高信號可歸因於由還原伏安法之較低斜率引起的較低影響斜坡率。生產板上之較高背景信號可能歸因於此讀取器上之非標準波形。
表11
圖26A至26D說明來自對Std 96ss BAL板執行之ECL量測的結果。圖26A為展示Std 96ss BAL板之伏安法量測的圖表。特定言之，圖26A展示Std 96ss BAL板之平均伏安圖。如圖26A中所說明，T1x溶液與T2x溶液之間發生電流增加。三個Ag/AgCl墨水板及生產對照之氧化曲線類似。氧化之起始發生在大致相對於Ag/AgCl之0.8 V處。峰電位發生在約相對於Ag/AgCl之1.6 V處。隨著Ag/AgCl墨水之AgCl含量增大，發生總AgCl還原增加。在針對Ag/AgCl之還原伏安法中，在-0.16 V處發生小肩峰，T1x溶液與T2x溶液之間的電流增大。歸因於較小電極面積，相對於Std 96ss板組態，總輔助電極電流減小。電流與電位圖之斜率低於Std 96ss板組態中之斜率。
圖26B是展示利用墨水比3之T2x溶液之Std 96ss與Std 96ss BAL的圖表。如圖26B中所說明，此兩種格式之氧化峰電流（大致-0.3 mA）類似。在最大還原電流下，Std 96ss BAL處於比Std 96ss更高的負電位。
圖26C及圖26D為展示用於Std 96ss BAL板之ECL量測的圖表。特定言之，圖26C及圖26D展示具有T1x溶液或T2x溶液之Std 96ss BAL板之平均ECL及電流跡線。如所說明，利用Ag/AgCl相對電極之三個板產生類似ECL跡線。ECL之起始發生在T1x溶液及T2x溶液中之約1100 mV處。峰電位發生在T1x溶液之1750 mV及T2x溶液之1800 mV處。ECL強度在約2300 mV處返回至基線。ECL之起始類似於Std 96ss板，但峰電位及返回至基線在電位方面與Std 96ss板上相比向後偏移。Std 96ss板與Std 96ss BAL板之間的差異可歸因於由還原伏安法在較小相對電極上之較低斜率引起的較低影響斜坡率。具有Ag/AgCl相對電極之三個板產生類似電流跡線，不同之處在於在結束波形時，在T2x溶液之情況下，90/10 Ag:AgCl上之電流較低。亦在Std 96-1板格式中觀測到利用T2x溶液之墨水比1之不同行為。圖26A至26D中展示之結果與圖24A至24C及25A至25C中展示之結果一致，指示因Ag/AgCl電極之使用而發生之改變在不同電極組態上為穩固的。
表12展示自ECL量測判定之Std 96ss BAL板之板內及板間FT及T1x值。如表12中所展示，ECL信號高於Std 96ss板組態。較高信號可歸因於由還原伏安法在較小相對電極上之較低斜率引起的較低有效斜坡率。FT信號隨著墨水中之AgCl含量增大而減小。
表12
圖27A至27C說明來自對Std 96-10板執行之ECL量測的結果。圖27A為展示Std 96-10板之伏安法量測的圖表。特定言之，圖27A展示Std 96-10板之平均伏安圖。如圖27A中所說明，T1x溶液與T2x溶液之間發生電流增加。三個利用Ag/AgCl相對電極之板及生產對照之氧化曲線類似。氧化之起始發生在大致相對於Ag/AgCl之0.8 V處。峰電位發生在大致相對於Ag/AgCl之1.6 V處。生產對照上存在較高氧化電流。在輔助相對電極自碳改變至Ag/AgCl時，還原發生偏移。碳上之水還原之起始發生在大致相對於Ag/AgCl之-1.8 V處。AgCl還原之起始發生在大致相對於Ag/AgCl之0 V處。隨著Ag/AgCl墨水之AgCl含量增大，發生總AgCl還原增加。在針對Ag/AgCl之還原伏安法中，在-0.16 V處發生小肩峰，T1x溶液與T2x溶液之間的電流增大。
圖27B及圖27C為展示Std 96-10板之ECL量測的圖表。特定言之，圖27B及圖27C展示具有T1x溶液或T2x溶液之Std 96-10板之平均ECL及電流跡線。如所說明，利用Ag/AgCl相對電極之三個板產生類似ECL跡線。ECL之起始發生在T1x溶液及T2x溶液中之大致1100 mV處。峰電位發生在T1x溶液之1700 mV及T2x溶液之1750 mV處。ECL強度在大致2250 mV處返回至基線。利用Ag/AgCl相對電極之三個板產生類似電流跡線。ECL起始偏移至大致3000 mV，且峰電位在生產板上偏移至大致3800 mV。生產板上之ECL中之相對偏移與參考伏安法中所量測之還原電流之起始的偏移相當。生產板上之ECL跡線之半高全寬寬於Ag/AgCl墨水，其與參考伏安法中之還原電流之較低斜率相關。圖27A至27C中展示之結果與圖24A至24C、25A至25C及26A至26D中展示之結果一致，指示因Ag/AgCl電極之使用而發生之改變在不同點大小上為穩固的。
表13展示自ECL量測判定之Std 96-10板之板內及板間FT及T1x值。如表13中所展示，利用Ag/AgCl相對電極之三個板產生等效值。生產板產生較低FT及T1x ECL信號。生產板上之較低信號之來源為未知的，但可與參考伏安法中量測之較高氧化電流相關聯。
表13
如在上文所論述之測試結果中及在圖28中所展示，包括Ag/AgCl之輔助電極使未經參考系統中之ECL偏移至與經參考系統（亦即，包含單獨參考電極之系統）中量測之氧化相當的電位。第一包括Ag/AgCl之輔助電極，ECL起始發生在1100 mV之電位差處。ECL峰發生在以下電位差處（板類型平均值）：Std 96-1板，1833 mV；Std 96ss板，1688 mV；Std 96ss BAL板，1775mV；以及Std 96-10板，1721 mV。氧化電流之起始發生在相對於Ag/AgCl之0.8 V處。峰氧化電流發生在約相對於Ag/AgCl之1.6 V處。
另外，如測試結果所展示，利用一定範圍之Ag與AgCl比來測試三種墨水調配物，且在經參考還原伏安法中可偵測到不同量之AgCl。所有三種調配物產生相當的ECL跡線。在量測T2x溶液中之ECL時，電流與電位圖中存在一些差異。對於具有Ag:AgCl比90/10之Std 96-1及Std 96ss BAL，電流容量似乎受限，且此等板類型對相對電極面積比具有最大操作。除96ss BAL板類型之外，FT信號與3種調配物相當。
在前述實例中，Std 96-1板工作電極面積為0.032171 in
2。Std 96ss板工作電極面積為0.007854 in
2。Std 96-1及Std 96sspr輔助電極面積經估計為0.002646 in
2。Std 96ss BAL板輔助電極面積設計為0.0006459 in
2。面積比可為：Std 96-1：12.16；Std 96ss：2.968；以及Std 96ss BAL：12.16。Std 96ss板及Std 96ss BAL板上之峰還原電流之比指示Std 96ss BAL板中之輔助電極面積減小至0.0007938 in
2。ECL跡線表明，相對電極面積中之此減小接近使來自Std 96-1板及Std 96ss BAL板之ECL跡線均一所需之減小。
實例4 -工作電極與輔助電極面積之比對Ag/AgCl輔助電極之效能的影響
測試在每一孔內工作電極與輔助電極面積之比方面不同的四個不同多孔板組態，如呈圖23A至23D中所描繪之電極圖案的暴露工作電極面積104及輔助電極面積102所說明。第一者（「Std 96-1板」（圖23A））具有具備由兩個輔助電極條帶界定之較大工作電極面積（如由在工作電極內圖案化之介電墨水所定義）的孔，且具有與實例2及3中所使用之板相同的電極組態。第二者（「Std 96ss板」（圖23B））類似於第一者，不同之處在於工作電極面積內之介電墨水經圖案化以僅暴露孔之中心中的較小圓形暴露工作電極面積（提供小點或「ss」面積）。第三者（「Std 96-10」（圖23C））類似於第一者，不同之處在於工作電極面積內之介電墨水經圖案化以暴露經暴露工作電極面積之10個小圓形，從而在每一孔中提供工作電極面積之「10點」圖案。第四者（「Std 96ss BAL」（圖23D））具有Std 96ss圖案之較小暴露工作電極面積，但暴露輔助電極之面積顯著減小，使得工作電極面積與相對電極面積之比類似於Std 96-1組態，從而維持此等面積之間的平衡。表14中提供針對組態中之每一者之總暴露工作電極面積及總暴露輔助電極面積，以及工作電極與相對電極面積之比。為評估Ag/AgCl墨水對輔助電極效能之影響，使用利用三種不同墨水製備之輔助電極來製造電極組態中之每一者，該等三種不同墨水具有不同Ag與AgCl比，如表15中所描述。亦將Std 96-1、Std 96ss及Std 96-10組態與類似板（「對照」或「生產對照」板）相比，該等類似板具有習知碳墨相對電極，而非Ag/AgCl輔助電極（MSD 96孔，MSD 96孔小點及MSD 96孔10點板，Meso Scale Diagnostics, LLC.）。
表14
表15
| 板類型 | 圖 | 工作電極面積（sq in ） | 相對 / 輔助電極面積（sq in ） | WE:CE 面積比 |
| 96-1 | 23A | 0.0322 | 0.00265 | 12.15 |
| 96ss | 23B | 0.00785 | 0.00265 | 2.96 |
| 96-10 | 23C | 0.00139 | 0.00265 | 5.25 |
| 96ss BAL | 23D | 0.00785 | 0.000646 | 12.15 |
| Ag/AgCl 墨水 | Ag:AgCl 莫耳比 |
| 比1 | 90:10 |
| 比2 | 66:34 |
| 比3 | 50:50 |
在ECL讀取緩衝液（相對於標稱工作濃度之1×及2×下之MSD Read Buffer T）存在之情況下藉由循環伏安法以及藉由在此等讀取緩衝液中使用其來對三(2,2'聯吡啶)釕(II)氯化物（「TAG」）之溶液進行ECL量測，評估不同電極組態。使用3M KCl Ag/AgCl參考電極，使用標準三個電極組態（工作、參考及相對電極）來量測伏安法。針對伏安法，分別使用工作電極104及輔助電極102作為工作及相對電極來藉由在100 mV/s掃描速率下自0 V循環至2 V並返回而量測工作電極104上之ECL讀取緩衝液之氧化。針對伏安法，分別使用輔助電極102及工作電極104作為工作及相對電極來藉由在100 mV/s掃描速率下自-0.1 V循環至-1 V並返回而量測輔助電極102上之ECL讀取緩衝液之還原。為量測「對照」板之碳相對電極上的ECL讀取緩衝液之還原，需要更寬電壓範圍，且電壓在100 mV/s掃描速率下自0 V循環至-3 V並返回。在量測伏安法之前，孔經150 μL之ECL讀取緩衝液填充，且使其靜置至少10分鐘。每種溶液在三個重複孔中量測並且伏安資料經平均化。
使用以下波形，在MESO QUICKPLEX SQ 120儀器（「SQ 120」）上量測TAG溶液之積分ECL信號：在3000 ms內，0 V至3000 mV斜坡（針對利用Ag/AgCl輔助電極之測試板）；以及在3000 ms內，2000 mV至5000 mV斜坡（針對利用碳墨相對電極之對照板）。所有孔經150 μL之MSD Free Tag（「FT」，TAG於MSD讀取緩衝液T 1X中之溶液，其設計成在SQ 120儀器之ECL信號單元中提供約15,000之信號）填充，且使板靜置至少10分鐘。進行T1x之兩個重複板（每板96個孔）以量測在無TAG的情況下的背景信號，且量測用於FT之4個重複板以量測由TAG產生之ECL信號。在對暴露工作電極面積之面積進行歸一化之後，儀器報告與在所施加波形之持續時間內之積分ECL強度成比例的值。針對每一溶液及電極組態，計算整體孔上之板內及板間平均值及標準偏差。
為了量測在ECL量測期間隨時間變化之ECL強度，在具有專有視訊系統之經修改MSD板讀取器上實行對TAG溶液之ECL量測。使用與量測積分信號時相同的波形及程序；然而，將ECL成像為在3000 ms波形之過程內擷取的120×25 ms訊框之連續系列，且使用較濃縮之TAG溶液（1 μM TAG，於MSD讀取緩衝液T 1X及2X中）。使用在波形開始之前擷取之影像對每一訊框進行背景校正。影像中之每一暴露工作電極面積（或「點」）之ECL強度藉由對由該點限定之區中的每一像素所量測之強度求和來計算。對於孔內之具有多個點之影像，對孔內之點的強度值進行平均。儀器亦量測在ECL實驗期間隨時間變化之穿過孔的電流。對於每一溶液及電極組態，基於來自六個重複孔之資料而計算ECL強度及電流之平均值及標準偏差。
圖24A、25A、26A及27A中分別展示Std 96-1、Std 96ss、Std 96 ss BAL及Std 96-10板之伏安法資料。此三電極設置中之工作電極104上之氧化電流很大程度上與輔助或相對電極之性質無關，其中在所有情況下，讀取緩衝液之氧化之起始發生在約0.8 V處且電流峰值在約1.6 V處。隨著三丙胺ECL共反應物之濃度增加，氧化電流自1X增加至2X讀取緩衝液，且峰及積分氧化電流隨著暴露工作電極面積大致按比例增加（如表14中所提供）。在一些情況下，在測試與對照板中之電流之間觀測到的小差異可能與用於製造工作電極之碳墨批次的差異相關聯。
相比於針對碳墨相對電極（很可能與水之還原相關聯）之約3100 mV，在輔助或相對電極102處量測之還原電流展示針對Ag/AgCl輔助電極（與AgCl至Ag之還原相關聯），還原之起始在大致0 V處。針對在2X與1X濃度下之讀取緩衝液T，觀測到電流起始及總積分電流之斜率增大，然而，1X濃度增加較小且可能與2X下之較高離子強度相關聯。對於Ag/AgCl墨水於讀取緩衝液調配物之給定組合，針對Std 96-1、Std 96ss及Std 96-10電極組態之輔助電極處量測的還原電流很大程度上與電極組態無關，此係因為此等組態中之輔助電極幾何結構為一致的。隨著Ag/AgCl墨水中AgCl之百分比自10%（比1）增大至34%（比2）至50%（比3），還原起始電位及還原起始電流之斜率沒有顯著變化，從而表明電極電位對AgCl之百分比的相對不靈敏性。然而，隨著AgCl增加，峰電位更負地偏移，且積分電流隨墨水中之AgCl之百分比大致按比例增加，從而表明AgCl增加與還原容量增加相關聯。比較96ss與96ss BAL組態上的還原電流（圖26B），形狀及峰電位大致相同，然而，96ssBAL的峰及積分電流隨著較小輔助電極面積而大致按比例減小。
圖24B、25B、26C及27B中針對Std 96-1、Std 96ss、Std 96 ss BAL及Std 96-10電極組態分別提供隨所施加電位而變化之來自MSD讀取緩衝液T 1X中之1 μM TAG的ECL強度。圖24C、25C、26D及27C中分別提供針對MSD讀取緩衝液T 2X中之1 μM TAG的類似圖。所有圖亦提供隨電位而變化之穿過電極之相關聯電流的圖。在測試電極組態中之每一者內，使用利用三種不同Ag/AgCl墨水調配物之輔助電極產生的ECL跡線大致可重疊，從而指示即使具有最低百分比之AgCl（10%）的Ag/AgCl調配物亦具有足夠的還原容量來完成ECL之產生。對於使用Ag/AgCl之MSD讀取緩衝液T 1X中之TAG的量測，電流跡線亦在很大程度上可重疊。然而，對於MSD讀取緩衝液T 2X中之TAG之量測，尤其對於具有最低Ag/AgCl輔助電極面積與工作電極面積比之組態（96-1及96ss BAL組態），使用具有最低百分比之AgCl的墨水量測之電流在較高電位下發散且電流隨著電位增大而減小。由於此發散在接近ECL峰末端之電位處發生，因此其並未顯著影響ECL跡線，但其指示10% AgCl墨水可接近於邊界以供使用所選波形、讀取緩衝液及電極組態完成ECL之產生的充足還原容量。
在電極組態變化之情況下觀測到ECL跡線之峰形狀之細微變化。在所有組態中，且在兩種讀取緩衝液濃度下，ECL產生之起始在使用碳墨相對電極時在大致3100 mV處發生，且在使用Ag/AgCl輔助電極時在1100 mV處發生。使用Ag/AgCl輔助電極之起始電位非常接近於在具有Ag/AgCl參考之三個電極系統中所觀測到的大致800 mV起始電位。雖然起始電位與電極組態相對無關，但在出現峰ECL強度之電位中觀測到較小差異。對於Std 96-1組態，使用Ag/AgCl輔助電極之峰ECL分別在1X及2X讀取緩衝液調配物中之TAG的大致1800 mV及1900 mV處發生。在碳相對電極之情況下，峰在4000 mV及4100 mV處。隨著工作電極面積與輔助電極面積/相對電極面積之比減小，峰電位減小。此效應發生係因為可在輔助/相對電極處以較低電流密度且因此較低電位降達成工作電極處獲得峰ECL之所需電流。對於Std 96-10組態，使用Ag/AgCl輔助電極之峰ECL分別在1X及2X讀取緩衝液調配物中之TAG的大致1700 mV及1750 mV處發生。對於具有電極面積之最低比的Std 96ss組態，使用Ag/AgCl輔助電極之峰ECL分別在1X及2X讀取緩衝液調配物中之TAG的大致1675 mV及1700 mV處發生。可藉由平衡輔助電極面積以維持固定比而使ECL曲線的形狀跨在工作電極面積中不同的組態保持更一致。Std 96ss BAL組態具有Std 96ss組態的工作電極面積，但輔助電極面積經減小以使得電極面積的比匹配於Std 96-1組態的比。對於Std 96ss BAL組態，使用Ag/AgCl輔助電極的峰ECL分別在1X及2X讀取緩衝液調配物中之TAG的大致1750 mV及1800 mV下發生，且其高於利用Std 966組態觀測到的值且接近利用Std 96-1組態觀測到的值。Std 96-1與Std 96ss BAL組態之間的峰電位差可僅指示在印刷Std 96ss板時達成的實際面積比可小於網版印刷設計中之目標面積比。在圖28中比較三個電極組態之在MSD讀取緩衝液T 2x中1 μM TAG的ECL跡線及電流。
表16、表17、表18及表19中分別提供來自Std 96-1、Std 96ss、Std 96ss BAL以及Std 96-10電極組態的積分ECL信號。每一表提供三種不同Ag/AgCl輔助電極組合物及對照碳相對電極條件之結果（Ag:AgCl =「n/a」）。表提供用於彼條件之斜坡波形之起始電位（Vi）、結束電位（Vf）及持續時間（T），以及在無TAG的情況下針對TAG溶液（FT）量測之平均積分ECL信號及針對用於TAG溶液（T1X）之基底緩衝液量測之背景信號。亦針對每一板內之及在整個板上之變化提供變化係數（CV）。表（16至19）展示積分信號很大程度上與電極組態及輔助/相對電極墨水組合物無關。未觀測到具有電極組態或組合物之CV的明顯趨勢；具有最高CV之條件通常與單一離群值孔或板相關聯。儘管共用相同工作電極幾何結構，但對於Std 96ss BAL組態比對於Std 96ss組態觀測到略微更高的信號。在ECL產生期間工作電極處所需的電流在較小Std 96ss BAL輔助電極上產生較高電流密度，其將輔助電極置於具有較低斜率之電流與電壓曲線（圖26B）的區中。最終結果為減緩工作電極處之有效電壓斜坡率且增加產生ECL之時間。
表16
表17
表18
表19
上文參考12A、12B、14A、14B、15A至15L、16及17描述電壓脈衝之實例。在實施例中，脈衝波形之幅值及持續時間可根據輔助電極102之化學混合物及/或工作電極區104之組態來調適。圖14A、14B、15A至15L、16及17為說明相對於標準板經執行以最佳化高結合之波形的測試的圖表。針對由碳形成之工作電極區104、由碳形成之相對電極及以各種比由Ag/AgCl形成之輔助電極102的各種組態執行測試。在此測試中，使電壓逐漸上升以判定使ECL最大化之電位值。圖表展示高結合相對於標準電極如何影響藉由改變電位產生曲線ECL之方式及時間。可利用測試之結果來判定脈衝波形之最佳幅值及/或持續時間。
更特定言之，在測試中，FT ECL跡線在未塗佈之標準（「Std」）及高結合（「HB」）96-1、96ss及96-10板上執行，如圖8A至8D中所說明。在12個不同SI板類型上量測300k FT：Std及HB 96-1、96ss及96-10生產對照板；Std及HB 96-1、96ss及96-10墨水比3 Ag/AgCl板，其中Ag:AgCl比為50:50。在每一板類型上運作五個波形（各自4個重複孔）。生產板之波形如下：3000 ms（1.0 V/s）、2000 ms（1.5 V/s）、1500 ms（2.0 V/s）、1200 ms（2.5 V/s）及1000 ms（3.0 V/s）內之2000 mV至5000 mV。Ag/AgCl板之波形如下：3000 ms（1.0 V/s）、2000 ms（1.5 V/s）、1500 ms（2.0 V/s）、1200 ms（2.5 V/s）及1000 ms（3.0 V/s）內之0 mV至3000 mV。在ECL系統上用視訊系統對生產及Ag/AgCl板量測以擷取發光資料。為產生圖14A、14B、15A至15L、16及17中所說明的圖表，使用巨集來判定每一電位處之ECL強度，且對4個複本進行平均。製備平均ECL與電位圖。
基於所執行之測試，針對生產及測試板中之每一者判定ECL峰電壓，如表20中所展示。ECL峰電壓可用於設置ECL過程中之脈衝波形之幅值。
表20
| 碳 CE | AgAgCl 輔助電極 | |
| 表面 | ECL 峰（ mV ） | ECL 峰（ mV ） |
| Std 96-1 | 3975 | 1825 |
| Std 96ss | 3825 | 1700 |
| Std 96-10 | 3750 | 1725 |
| HB 96-1 | 3650 | 1500 |
| HB 96ss | 3275 | 1275 |
| HB 96-10 | 3250 | 1325 |
如圖26、27、28A、28B、29、30、31、32A及32B所展示，斜坡率引起經量測ECL之改變，在表21中進一步展示。增大斜坡率會增大強度且減小信號。增大斜坡率會增大ECL峰之寬度。基線強度定義為前10個訊框中之平均強度。起始電位定義為ECL強度超過平均基線2倍時所處之電位。返回至基線定義為ECL強度低於基線2倍時所處之電位。寬度定義為返回與起始電位之間的電位差。
對於Ag/AgCl輔助電極102，寬度在1.0 V/s與3.0 V/s之間藉由碳相對電極自175 mV增加至525 mV。在HB 96-1之情況下變化最大。在Std 96ss之情況下變化最小。寬度在1.0 V/s與3.0 V/s之間藉由Ag/AgCl相對電極自375 mV增加至450 mV。
表21
對於Ag/AgCl輔助電極102，寬度在1.0 V/s與3.0 V/s之間藉由碳相對電極自175 mV增加至525 mV。在HB 96-1之情況下變化最大。在Std 96ss之情況下變化最小。寬度在1.0 V/s與3.0 V/s之間藉由Ag/AgCl相對電極自375 mV增加至450 mV。
實例5 -工作電極組合物及斜坡率對使用Ag/AgCl輔助電極之ECL產生之影響
對於此實驗，以如實例4中所描述之96-1、96ss及96-10組態製備板。具有Ag/AgCl輔助電極（「Ag/AgCl」）之測試板使用實例4中所展示之50% AgCl Ag/AgCl混合物，以提供用於使用所選電極組態之ECL產生的超過足夠的還原容量。亦製備具有習知碳墨水相對電極而非Ag/AgCl輔助電極之對照板（「碳」）。對於電極組態與輔助/相對電極組合物之每一組合，板由工作電極製成，該等工作電極具有如先前實例中所使用之標準碳墨水電極（描述為「標準」或「Std」），或具有在印刷之後已用氧電漿處理的碳電極（描述為「高結合」或「HB」）。
當在Std 96-1板中在MSD SECTOR成像板讀取器上分析時，此等板用於以提供大致300,000個ECL計數之ECL信號的濃度自溶解於MSD讀取緩衝液T 1X中之TAG產生ECL（溶液稱為「300k Free Tag」或「300k FT」）。對於此實例，使用視訊擷取系統（如實例4中所描述）進行分析以量測ECL實驗期間之ECL時程。針對具有Ag/AgCl輔助電極之板使用0 V至3 V之3 V斜坡波形產生ECL，且針對具有碳相對電極之板使用2 V至5 V來產生。藉由以5個不同斜坡持續時間（斜坡速度）測試每一板/電極條件來評估斜坡速度之效應：3.0 s（1.0 V/s）、2.0 s（1.5 V/s）、1.5 s（2.0 V/s）、1.2 s（2.5 V/s）及1.0 s（3.0 V/s）。使用五個不同斜坡速度之具有碳相對電極之對照板的ECL強度與所施加電位之圖分別提供於圖29、31A、32A、33A及34A中。具有AgCl輔助電極之測試板的類似圖提供於圖30、31B、32B、33B及34B中。針對1.0 V/s斜坡率，在圖35中將對照及測試板之跡線繪製在一起。
在所有斜坡率及電極組態下，ECL之起始對於HB工作電極處於比Std工作電極低的電位，此係由於其對於TPA氧化之起始之較低電位（相對於Ag/AgCl參考，對於HB為~0.6 V且對於Std為~0.8 V）。對於具有碳相對電極之對照板，HB 96-1板之ECL的起始處於比另一HB電極組態更高的電位處，其可能為支援96-1格式之大面積工作電極所需之更高電流所需的在相對電極處之較高還原電位之效應。當使用Ag/AgCl輔助電極時，未觀測到此起始電位之較大偏移，從而表明此等電極處之電位對此電流密度變化較不敏感。圖36A及36B繪製隨斜坡率而變的在波形上之積分ECL強度，且展示積分ECL強度隨著斜坡率減小，此係因為在產生ECL之電壓區中花費較少時間。圖37A及37B繪製ECL起始電位隨斜坡率變化，且展示相對於使用碳相對電極，Ag/AgCl輔助電極提供對電極組態及斜坡率較不敏感之ECL起始電位。
圖35繪製在1.0 V/s斜坡率下之測試（Ag/AgCl）及對照（碳）板之ECL跡線（著色曲線）。圖亦展示針對Std及HB碳工作電極上之MSD讀取緩衝液T 1X中的TPA之氧化的循環伏安法電流與電壓跡線（黑色曲線）。圖展示Std與HB之較高ECL起始電位與TPA氧化之較高起始電位相關聯。對於電極組態對ECL起始電位之影響的HB與Std之較高靈敏度可能歸因於在接近ECL起始電位之HB電極下觀測到高得多的TPA氧化電流。表22提供所施加電位，其提供利用1.0 V/s波形量測之板類型中之每一者的最大ECL強度。對於Ag/AgCl輔助電極，ECL峰電位與工作與相對電極面積比相關：96-1 ＞ 96-10 ＞ 96ss。如同HB板上之ECL起始電位，Ag/AgCl輔助電極使電極面積比對ECL峰電位及HB板之偏移的影響降至最低。
表22
| 碳 CE | AgAgCl 輔助電極 | |
| 表面 | ECL 峰（ mV ） | ECL 峰（ mV ） |
| Std 96-1 | 3975 | 1825 |
| Std 96ss | 3825 | 1700 |
| Std 96-10 | 3750 | 1725 |
| HB 96-1 | 3650 | 1500 |
| HB 96ss | 3275 | 1275 |
| HB 96-10 | 3250 | 1325 |
利用採用呈各種組態之Ag/AgCl輔助電極及工作電極的檢定板來進行各種實驗。本文論述此等實驗中之一些的結果。進行實驗以判定在不同BTI濃度及電極組態下ECL信號強度隨工作電極與輔助電極比變化的差異。對於所有測試組態，同心開放點配置（例如，如圖3A及3B中所展示）、同心閉合點配置（例如，如圖7A及7B中所展示）、同心開放三葉形配置（例如，如圖4A及4B中所展示）及同心五角配置（例如，如圖5A及5B中所展示），觀測到ECL反應強度隨比率增加而增加。在增大比率歸因於輔助電極大小之改變或歸因於工作電極大小之改變的情形下觀測到此結果。
在另一實驗中，在不同BTI濃度及電極組態下觀測到ECL信號強度隨著培養時間變化之差異。對於所有測試組態，同心開放點配置（例如，如圖3A及3B中所展示）、同心開放三葉形配置（例如，如圖4A及4B中所展示）及同心五角配置（例如，如圖5A及5B中所展示），在兩個或三個小時之培養時間下，相對於一小時培養時間，觀測到ECL信號增加。亦觀測到相對於2小時培養時間，3小時培養時間下之ECL信號強度增加。在另一實驗中，觀測到在不同BTI濃度下跨不同電極配置%CV隨培養時間之差異。所測試之組態為同心開放點配置（例如，如圖3A及3B中所展示）、同心開放三葉形配置（例如，如圖4A及4B中所展示）及同心五角配置（例如，如圖5A及5B中所展示），在同心開放點配置中，觀測到%CV隨著培養時間增加而減少。在同心開放三葉形配置中，觀測到%CV隨著培養時間自1小時增加至2小時而增加。在同心五角配置中，觀測到%CV隨著培養時間自1增加至2及自2增加至3小時而增加。
在另一實驗中，觀測到不同電極組態中之整個電化學電池之不同點的不同工作電極區與輔助電極區比之增益的差異。所測試之組態為非同心10點配置、同心開放點配置（例如，如圖3A及3B中所展示）及同心開放三葉形配置（例如，如圖4A及4B中所展示）。下表23中概述之結果指示最小與最大增益之間的展開相對於非同心佈局在同心開放配置中減小。因此，工作電極區之同心配置可提供在橫跨孔中之所有點或位置保持一致增益方面的優點。
表23
| 非同心 | 同心開放點 | 同心開放三葉形 | |
| 最大增益 | 1.157 | 1.05 | 1.079 |
| 最小增益 | 0.879 | 0.944 | 0.934 |
| 展開 | 0.278 | 0.106 | 0.145 |
在實施例中，如上文及通篇所論述，同心大致等距的電極組態可向ECL程序提供特定優勢。歸因於此等設計之對稱性（參見例如圖1C、3A至3F、6A至7F），點或工作電極區中之每一者同樣受孔之整體幾何結構影響。舉例而言，如關於圖圖2C所論述，對於同心配置之工作電極區中之每一者，填充孔之流體之彎液面效應將大致相等。此發生係因為彎液面為徑向效應，且同心配置之工作電極區距孔中心大致等距地定位。另外，如上文所論述，可在不同工作電極區中均衡質量輸送效應。在軌道或旋轉搖動期間，由於隨時間推移之質量輸送效應，孔內部之材料分佈可視距孔中心之距離而定。因此，工作電極區之同心配置用以減小或最小化可歸因於貫穿孔之不均勻材料分佈而出現的變化。另外，由於工作電極區中之每一者距輔助電極大致等距地定位，因此可歸因於不等距離以其他方式發生之任何伏安法效應可減小或最小化。
前述揭示內容提供涉及工作電極區及輔助電極之電化學電池。呈現及論述各種設計。在一些實例中，論述電極配置（例如同心及等距配置）及由此等配置提供之優勢。在其他實例中，論述電極組合物（例如，Ag、Ag/AgCl及/或通篇所揭示之任何其他材料（例如，金屬氧化物、金屬/金屬氧化物對等））及由此等電極組合物提供之優勢。應理解，本文中所論述之實施例的範疇包含各種電極配置實例（例如，如圖3A至8D中所展示）亦與其他材料之電極（例如碳、碳複合物及/或其他基於碳的材料等）一起使用。藉由本文中所論述的電化學電池電極配置及幾何結構產生的優勢可在包含本文中所描述之材料中的任一者之電極的實施例中實現。此外，藉由使用如本文中所論述之Ag、Ag/AgCl及/或通篇所揭示之任何其他材料（例如，金屬氧化物、金屬/金屬氧化物對等）形成電極之電化學電池所產生的優勢可在包含其他工作電極區配置的實施例中實現（例如，參看2010年11月30日發佈之美國專利第7,842,246號之圖3A至4E，該專利之全部內容併入本文中）。圖38A至39E中說明採用由諸如金屬氧化物、金屬/金屬氧化物對等（例如，Ag及/或Ag/AgCl）各種材料形成之非同心電極配置的此類電化學電池之實例。
圖38A至39E說明包含工作電極、工作電極區及相對或輔助電極之電化學電池。所說明電極可包括本文中所論述的各種電極材料中的任一者，包含至少Ag/AgCl，以及包含以下之其他化學混合物：具有多個金屬氧化態之金屬氧化物，例如氧化錳；或其他金屬/金屬氧化物對，例如銀/氧化銀、鎳/氧化鎳、鋅/氧化鋅、金/氧化金、銅/氧化銅、鉑/氧化鉑等。在某些特定實施例中，此等圖38A至39E中所說明的輔助/相對電極包含根據本文中所論述的實施例的Ag/AgCl。
圖38A說明根據本發明之另一實施例的孔300。孔300具有：壁302，其具有內部表面304；輔助/相對電極306A及306B；工作電極310，其具有工作電極區312。
圖38B說明根據實施例之孔330，其中孔330具有複數個工作電極區336。
圖38C說明根據實施例之孔360，其中孔360具有複數個工作電極區366。
圖39A說明根據本發明之又一實施例的孔400。孔400具有：壁402，其具有內部表面404；輔助/相對電極406A及406B；工作電極410；以及邊界416，其限定工作電極410之工作電極區418之群組420。
圖39B說明根據實施例之孔430。孔430包含具有內部表面432之壁431。邊界440將輔助/相對輔助電極434A及434B與工作電極444分隔開。
圖39C說明根據實施例之孔460，其中邊界470將輔助/相對電極464A及464B與工作電極474分隔開。孔460包含具有內部表面462之壁461。工作電極474具有複數個工作電極區476。
圖39D說明根據本發明之孔480，其具有：壁482，其具有內部表面484；輔助/相對電極488A及488B；邊界492；工作電極494；邊界498A及498B；以及工作電極區499A及499B。
圖39E說明根據本發明之孔4900。孔4900具有：壁4902，其具有內部表面4903；輔助/相對電極4904A及4904B；間隙4906A及4906B，其暴露支撐件；障壁4908，其具有暴露工作電極區4910之複數個孔洞4912。
其他實施方案包含：
實施例1為一種用於執行電化學分析之電化學電池，該電化學電池包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對，其中至少一個輔助電極安置於距複數個工作電極區中之至少兩者大致相等距離處。
實施例2為如實施例1之電化學電池，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之電位。
實施例3為如實施例2之電化學電池，其中電位介於大致0.1伏（V）至大致3.0 V範圍內。
實施例4為如實施例3之電化學電池，其中電位為大致0.22 V。
實施例5為如實施例1之電化學電池，其中複數個工作電極區具有聚合暴露面積，至少一個輔助電極具有暴露表面面積，且複數個工作電極區之聚合暴露面積除以至少一個輔助電極之暴露表面面積限定具有大於1之值的面積比。
實施例6為如實施例1之電化學電池，其中對於複數個工作電極區當中之工作電極區中之每一者，圖案使彼此相鄰之工作電極區之數目最小化。
實施例7為如實施例6之電化學電池，其中彼此相鄰之工作電極區之數目不大於二。
實施例8為如實施例1之電化學電池，其中複數個工作電極區中之至少一者鄰近於複數個工作電極區當中之三個或更多個其他工作電極區。
實施例9為如實施例1之電化學電池，其中圖案經組態以在旋轉搖動之條件下向複數個工作電極區中之每一者提供物質之均一質量輸送。
實施例10為如實施例1之電化學電池，其中圖案包括幾何圖案。
實施例11為如實施例1至10中任一項之電化學電池，其中複數個工作電極區中之每一者限定圓形形狀，該圓形形狀具有限定圓形之表面面積。
實施例12為如實施例1至11中任一項之電化學電池，其中複數個工作電極區包括形成於單個電極上之複數個電隔離區。
實施例13為如實施例1之電化學電池，其中氧化還原對包括銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物。
實施例14為如實施例13之電化學電池，其中Ag與AgCl之混合物包括大致50%或更少之AgCl。
實施例15為如實施例14之電化學電池，其中混合物具有在指定範圍內之Ag與AgCl之莫耳比。
實施例16為如實施例15之電化學電池，其中莫耳比大致等於或大於1。
實施例17為如實施例13之電化學電池，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之電位，且其中電位為大致0.22伏（V）。
實施例18為如實施例1至17中任一項之電化學電池，其中電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
實施例19為如實施例1至18中任一項之電化學電池，其中電化學分析涉及一定量之一或多個化學部分之還原或氧化，且至少一個輔助電極經組態以維持受控制界面電位直至所有化學部分已氧化或還原為止。
實施例20為如實施例1至19中任一項之電化學電池，其中電化學電池為液流電池之一部分。
實施例21為如實施例1至19中任一項之電化學電池，其中電化學電池為板之一部分。
實施例22為如實施例1至19中任一項之電化學電池，其中電化學電池為盒之一部分。
實施例23為一種用於執行電化學分析之電化學電池，該電化學電池包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對，其中氧化還原對在氧化還原對之氧化還原反應期間提供每單位之至少一個輔助電極之表面面積之可量化數量的庫侖。
實施例24為如實施例23之電化學電池，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之標準還原電位。
實施例25為如實施例24之電化學電池，其中標準還原電位介於大致0.1伏（V）至大致3.0 V範圍內。
實施例26為如實施例25之電化學電池，其中標準還原電位為大致0.22伏。
實施例27為如實施例23之電化學電池，其中氧化還原對中之氧化劑之量大於或等於穿過輔助電極以完成電化學分析所需的電荷之量。
實施例28為如實施例27之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有大致3.07×10
-7至3.97×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例29為如實施例27之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有每mm
2之輔助電極面積大致1.80×10
-7至2.32×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例30為如實施例27之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每mm
2之總工作電極面積至少大致3.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例31為如實施例27之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每mm
2之總工作電極面積至少大致5.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例32為如實施例23之電化學電池，其中氧化還原對在氧化還原對之氧化還原反應期間傳遞大致0.5至4.0 mA之電流，以在大致1.4 V至2.6 V之範圍內產生電化學發光（ECL）。
實施例33為如實施例23之電化學電池，其中氧化還原對在氧化還原反應期間傳遞大致2.39 mA之平均電流，以在大致1.4至2.6 V之範圍內產生電化學發光（ECL）。
實施例34為如實施例23之電化學電池，其中氧化還原對維持-0.15至-0.5 V之間的界面電位，同時每mm
2之電極表面面積傳遞大致1.56×10
-5至5.30×10
-4C之電荷。
實施例35為如實施例23之電化學電池，其中複數個工作電極區具有聚合暴露面積，至少一個輔助電極具有暴露表面面積，且複數個工作電極區之聚合暴露面積除以至少一個輔助電極之暴露表面面積限定具有大於1之值的面積比。
實施例36為如實施例23之電化學電池，其中對於複數個工作電極區當中之工作電極區中之每一者，圖案使彼此相鄰之工作電極區之數目最小化。
實施例37為如實施例23之電化學電池，其中彼此相鄰之工作電極區之數目不大於二。
實施例38為如實施例23之電化學電池，其中複數個工作電極區中之至少一者鄰近於複數個工作電極區當中之三個或更多個其他工作電極區。
實施例39為如實施例23之電化學電池，其中圖案經組態以在旋轉搖動之條件下向複數個工作電極區中之每一者提供物質之均一質量輸送。
實施例40為如實施例23之電化學電池，其中圖案包括幾何圖案。
實施例41為如實施例23至40中任一項之電化學電池，其中複數個工作電極區中之每一者限定圓形形狀，該圓形形狀具有限定圓形之表面面積。
實施例42為如實施例23至41中任一項之電化學電池，其中複數個工作電極區包括形成於單個電極上之複數個電隔離區。
實施例43為如實施例1之電化學電池，其中氧化還原對包括銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物。
實施例44為如實施例43之電化學電池，其中Ag與AgCl之混合物包括大致50%或更少之AgCl。
實施例45為如實施例43之電化學電池，其中混合物具有在指定範圍內之Ag與AgCl之莫耳比。
實施例46為如實施例45之電化學電池，其中莫耳比大致等於或大於1。
實施例47為如實施例43之電化學電池，其中在電化學分析期間，輔助電極具有標準還原電位，且其中標準還原電位為大致0.22伏（V）。
實施例48為如實施例23至47中任一項之電化學電池，其中電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
實施例49為如實施例23至48中任一項之電化學電池，其中電化學分析涉及一定量之一或多個化學部分之還原或氧化，且至少一個輔助電極經組態以維持受控制界面電位直至所有化學部分已氧化或還原為止。
實施例50為如實施例23至49中任一項之電化學電池，其中電化學電池為液流電池之一部分。
實施例51為如實施例23至49中任一項之電化學電池，其中電化學電池為板之一部分。
實施例52為如實施例23至49中任一項之電化學電池，其中電化學電池為盒之一部分。
實施例53為一種用於執行電化學分析之電化學電池，該電化學電池包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上且由包括氧化劑之化學混合物形成，該至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對，其中氧化劑之量足以在氧化還原對之整個氧化還原反應期間維持經限定電位。
實施例54為如實施例53之電化學電池，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之電位。
實施例55為如實施例54之電化學電池，其中電位介於大致0.1伏（V）至大致3.0 V範圍內。
實施例56為如實施例55之電化學電池，其中電位為大致0.22 V。
實施例57為如實施例53之電化學電池，其中氧化劑之量大於或等於穿過至少一個輔助電極以完成電化學分析所需的電荷之量。
實施例58為如實施例53之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有大致3.07×10
-7至3.97×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例59為如實施例53之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有每mm
2之輔助電極面積大致1.80×10
-7至2.32×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例60為如實施例53之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有每mm
2之總工作電極面積至少大致3.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例61為如實施例53之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有每mm
2之總工作電極面積l至少大致5.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例62為如實施例53之電化學電池，其中氧化還原對在氧化還原對之氧化還原反應期間傳遞大致0.5至4.0 mA之電流，以在大致1.4 V至2.6 V之範圍內產生電化學發光（ECL）。
實施例63為如實施例53之電化學電池，其中氧化還原對在氧化還原反應期間傳遞大致2.39 mA之平均電流，以在大致1.4至2.6 V之範圍內產生電化學發光（ECL）。
實施例64為如實施例53之電化學電池，其中氧化還原對維持-0.15至-0.5 V之間的界面電位，同時每mm
2之電極表面面積傳遞大致1.56×10
-5至5.30×10
-4C之電荷。
實施例65為如實施例53之電化學電池，其中複數個工作電極區具有聚合暴露面積，至少一個輔助電極具有暴露表面面積，且複數個工作電極區之聚合暴露面積除以至少一個輔助電極之暴露表面面積限定具有大於1之值的面積比。
實施例66為如實施例53之電化學電池，其中對於複數個工作電極區當中之工作電極區中之每一者，圖案使彼此相鄰之工作電極區之數目最小化。
實施例67為如實施例53之電化學電池，其中彼此相鄰之工作電極區之數目不大於二。
實施例68為如實施例53之電化學電池，其中複數個工作電極區中之至少一者鄰近於複數個工作電極區當中之三個或更多個其他工作電極區。
實施例69為如實施例53之電化學電池，其中圖案經組態以在旋轉搖動之條件下向複數個工作電極區中之每一者提供物質之均一質量輸送。
實施例70為如實施例53之電化學電池，其中圖案包括幾何圖案。
實施例71為如實施例53至70中任一項之電化學電池，其中複數個工作電極區中之每一者限定圓形形狀，該圓形形狀具有限定圓形之表面面積。
實施例72為如實施例53至71中任一項之電化學電池，其中複數個工作電極區包括形成於單個電極上之複數個電隔離區。
實施例73為如實施例53之電化學電池，其中氧化還原對包括銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物。
實施例74為如實施例73之電化學電池，其中Ag與AgCl之混合物包括大致50%或更少之AgCl。
實施例75為如實施例73之電化學電池，其中混合物具有在指定範圍內之Ag與AgCl之莫耳比。
實施例76為如實施例75之電化學電池，其中莫耳比大致等於或大於1。
實施例77為如實施例73之電化學電池，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之電位，且其中電位為大致0.22伏（V）。
實施例78為如實施例53至77中任一項之電化學電池，其中電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
實施例79為如實施例53至78中任一項之電化學電池，其中電化學分析涉及一定量之一或多個化學部分之還原或氧化，且至少一個輔助電極經組態以維持受控制界面電位直至所有化學部分已氧化或還原為止。
實施例80為如實施例53至79中任一項之電化學電池，其中電化學電池為液流電池之一部分。
實施例81為如實施例53至79中任一項之電化學電池，其中電化學電池為板之一部分。
實施例82為如實施例53至79中任一項之電化學電池，其中電化學電池為盒之一部分。
實施例83為一種用於執行電化學分析之電化學電池，該電化學電池包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該輔助電極具有經限定界面電位。
實施例84為如實施例83之電化學電池，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之電位。
實施例85為如實施例84之電化學電池，其中電位介於大致0.1伏（V）至大致3.0 V範圍內。
實施例86為如實施例3之電化學電池，其中電位為大致0.22 V。
實施例87為如實施例83之電化學電池，其中至少一個輔助電極中之氧化劑之量大於或等於穿過至少一個輔助電極以完成電化學分析所需的電荷之量。
實施例88為如實施例87之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有大致3.07×10
-7至3.97×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例89為如實施例87之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有每mm
2之輔助電極面積大致1.80×10
-7至2.32×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例90為如實施例87之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每mm
2之總工作電極面積至少大致3.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例91為如實施例87之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每mm
2之總工作電極面積至少大致5.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例92為如實施例83之電化學電池，其中複數個工作電極區具有聚合暴露面積，至少一個輔助電極具有暴露表面面積，且複數個工作電極區之聚合暴露面積除以至少一個輔助電極之暴露表面面積限定具有大於1之值的面積比。
實施例93為如實施例83之電化學電池，其中對於複數個工作電極區當中之工作電極區中之每一者，圖案使彼此相鄰之工作電極區之數目最小化。
實施例94為如實施例83之電化學電池，其中彼此相鄰之工作電極區之數目不大於二。
實施例95為如實施例83之電化學電池，其中複數個工作電極區中之至少一者鄰近於複數個工作電極區當中之三個或更多個其他工作電極區。
實施例96為如實施例83之電化學電池，其中圖案經組態以在旋轉搖動之條件下向複數個工作電極區中之每一者提供物質之均一質量輸送。
實施例97為如實施例83之電化學電池，其中圖案包括幾何圖案。
實施例98為如實施例83至97中任一項之電化學電池，其中複數個工作電極區中之每一者限定圓形形狀，該圓形形狀具有限定圓形之表面面積。
實施例99為如實施例83至98中任一項之電化學電池，其中複數個工作電極區包括形成於單個電極上之複數個電隔離區。
實施例100為如實施例83之電化學電池，其中至少一個輔助電極包括銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物。
實施例101為如實施例100之電化學電池，其中Ag與AgCl之混合物包括大致50%或更少之AgCl。
實施例102為如實施例100之電化學電池，其中混合物具有在指定範圍內之Ag與AgCl之莫耳比。
實施例103為如實施例102之電化學電池，其中莫耳比大致等於或大於1。
實施例104為如實施例100之電化學電池，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之電位，且
其中經限定界面電位為大致0.22伏（V）。
實施例105為如實施例83至104中任一項之電化學電池，其中電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
實施例106為如實施例83至105中任一項之電化學電池，其中電化學分析涉及一定量之一或多個化學部分之還原或氧化，且至少一個輔助電極經組態以維持受控制界面電位直至所有化學部分已氧化或還原為止。
實施例107為如實施例83至106中任一項之電化學電池，其中電化學電池為液流電池之一部分。
實施例108為如實施例83至106中任一項之電化學電池，其中電化學電池為板之一部分。
實施例109為如實施例83至106中任一項之電化學電池，其中電化學電池為盒之一部分。
實施例110為一種用於執行電化學分析之電化學電池，該電化學電池包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該至少一個輔助電極包括第一物質及第二物質，其中第二物質為第一物質之氧化還原對。
實施例111為如實施例110之電化學電池，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之電位。
實施例112為如實施例111之電化學電池，其中電位介於大致0.1伏（V）至大致3.0 V範圍內。
實施例113為如實施例112之電化學電池，其中電位為大致0.22 V。
實施例114為如實施例110之電化學電池，其中氧化還原對中之氧化劑之量大於或等於穿過輔助電極以完成電化學分析所需的電荷之量。
實施例115該如實施例114之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有大致3.07×10
-7至3.97×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例116為如實施例114之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有每mm
2之輔助電極面積大致1.80×10
-7至2.32×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例117為如實施例114之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每mm
2之總工作電極面積至少大致3.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例118為如實施例114之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每mm
2之總工作電極面積至少大致5.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例119為如實施例110之電化學電池，其中氧化還原對在氧化還原對之氧化還原反應期間傳遞大致0.5至4.0 mA之電流，以在大致1.4 V至2.6 V之範圍內產生電化學發光（ECL）。
實施例120為如實施例110之電化學電池，其中氧化還原對在氧化還原反應期間傳遞大致2.39 mA之平均電流，以在大致1.4至2.6 V之範圍內產生電化學發光（ECL）。
實施例121為如實施例110之電化學電池，其中氧化還原對維持-0.15至-0.5 V之間的界面電位，同時每mm
2之電極表面面積傳遞大致1.56×10
-5至5.30×10
-4C之電荷。
實施例122為如實施例110之電化學電池，其中複數個工作電極區具有聚合暴露面積，至少一個輔助電極具有暴露表面面積，且複數個工作電極區之聚合暴露面積除以至少一個輔助電極之暴露表面面積限定具有大於1之值的面積比。
實施例123為如實施例110之電化學電池，其中對於複數個工作電極區當中之工作電極區中之每一者，圖案使彼此相鄰之工作電極區之數目最小化。
實施例124為如實施例110之電化學電池，其中彼此相鄰之工作電極區之數目不大於二。
實施例125為如實施例110之電化學電池，其中複數個工作電極區中之至少一者鄰近於複數個工作電極區當中之三個或更多個其他工作電極區。
實施例126為如實施例110之電化學電池，其中圖案經組態以在旋轉搖動之條件下向複數個工作電極區中之每一者提供物質之均一質量輸送。
實施例127為如實施例110之電化學電池，其中圖案包括幾何圖案。
實施例128為如實施例110至127中任一項之電化學電池，其中複數個工作電極區中之每一者限定圓形形狀，該圓形形狀具有限定圓形之表面面積。
實施例129為如實施例110至128中任一項之電化學電池，其中複數個工作電極區包括形成於單個電極上之複數個電隔離區。
實施例130為如實施例110之電化學電池，其中第一物質為銀（Ag）且第二物質為氯化銀（AgCl）。
實施例131為如實施例130之電化學電池，其中至少一個輔助電極相對於Ag包括大致50%或更少之AgCl。
實施例132為如實施例130之電化學電池，其中第一物質相對於第二物質之莫耳比在指定範圍內。
實施例133為如實施例132之電化學電池，其中莫耳比大致等於或大於50%。
實施例134為如實施例110至133中任一項之電化學電池，其中電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
實施例135為如實施例110至134中任一項之電化學電池，其中電化學分析涉及一定量之一或多個化學部分之還原或氧化，且至少一個輔助電極經組態以維持受控制界面電位直至所有化學部分已氧化或還原為止。
實施例136為如實施例110至135中任一項之電化學電池，其中電化學電池為液流電池之一部分。
實施例137為如實施例110至135中任一項之電化學電池，其中電化學電池為板之一部分。
實施例138為如實施例110至135中任一項之電化學電池，其中電化學電池為盒之一部分。
實施例139為一種用於執行電化學分析之電化學電池，該設備包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對，其中在所施加電位在電化學分析期間引入至電池中時，氧化還原對中之物種之反應為在輔助電極處發生的主要氧化還原反應。
實施例140為如實施例139之電化學電池，其中所施加電位小於還原水或執行水的電解所需的經限定電位。
實施例141為如實施例140之電化學電池，其中小於1%之電流與水之還原相關聯。
實施例142為如實施例140之電化學電池，其中輔助電極之每單位面積之小於1之電流與水之還原相關聯。
實施例143為如實施例139之電化學電池，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之電位。
實施例144為如實施例143之電化學電池，其中電位介於大致0.1伏（V）至大致3.0 V範圍內。
實施例145為如實施例144之電化學電池，其中電位為大致0.22 V。
實施例146為如實施例139之電化學電池，其中複數個工作電極區具有聚合暴露面積，至少一個輔助電極具有暴露表面面積，且複數個工作電極區之聚合暴露面積除以至少一個輔助電極之暴露表面面積限定具有大於1之值的面積比。
實施例147為如實施例139之電化學電池，其中對於複數個工作電極區當中之工作電極區中之每一者，圖案使彼此相鄰之工作電極區之數目最小化。
實施例148為如實施例139之電化學電池，其中彼此相鄰之工作電極區之數目不大於二。
實施例149為如實施例139之電化學電池，其中複數個工作電極區中之至少一者鄰近於複數個工作電極區當中之三個或更多個其他工作電極區。
實施例150為如實施例139之電化學電池，其中圖案經組態以在旋轉搖動之條件下向複數個工作電極區中之每一者提供物質之均一質量輸送。
實施例151為如實施例139之電化學電池，其中圖案包括幾何圖案。
實施例152為如實施例139至151中任一項之電化學電池，其中複數個工作電極區中之每一者限定圓形形狀，該圓形形狀具有限定圓形之表面面積。
實施例153為如實施例139至152中任一項之電化學電池，其中複數個工作電極區包括形成於單個電極上之複數個電隔離區。
實施例154為如實施例139之電化學電池，其中氧化還原對包括銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物。
實施例155為如實施例154之電化學電池，其中Ag與AgCl之混合物包括大致50%或更少之AgCl。
實施例156為如實施例154之電化學電池，其中混合物具有在指定範圍內之Ag與AgCl之莫耳比。
實施例157為如實施例156之電化學電池，其中莫耳比大致等於或大於1。
實施例158為如實施例139至157中任一項之電化學電池，其中電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
實施例159為如實施例139至158中任一項之電化學電池，其中電化學分析涉及一定量之一或多個化學部分之還原或氧化，且至少一個輔助電極經組態以維持受控制界面電位直至所有化學部分已氧化或還原為止。
實施例160為如實施例139至159中任一項之電化學電池，其中電化學電池為液流電池之一部分。
實施例161為如實施例139至159中任一項之電化學電池，其中電化學電池為板之一部分。
實施例162為如實施例139至159中任一項之電化學電池，其中電化學電池為盒之一部分。
實施例163為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至電化學電池中之一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於電池之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且具有受限於其表面之氧化還原對，該至少一個輔助電極安置於距複數個工作電極區中之至少兩者大致相等距離處，且在電壓脈衝期間，輔助電極處之電位由氧化還原對限定；在一時間段內擷取發光資料；以及報告發光資料。
實施例164為如實施例163之方法，其中發光資料包含電化學發光資料。
實施例165為如實施例163之方法，該方法進一步包括：分析發光資料。
實施例166為如實施例163之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例167為如實施例166之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例168為如實施例166之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例169為如實施例166之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例170為如實施例163之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例171為如實施例170之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例172為如實施例170之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例173為如實施例163之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例174為如實施例173之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致66秒至大致81秒範圍內。
實施例175為如實施例173之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致45秒至大致49秒範圍內。
實施例176為如實施例173之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致51秒至大致52秒範圍內。
實施例177為如實施例163之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例178為如實施例177之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致114秒至大致258秒範圍內。
實施例179為如實施例177之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致57秒至大致93秒範圍內。
實施例180為如實施例177之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致54秒至大致63秒範圍內。
實施例181為如實施例163之方法，其中用於擷取發光資料及報告發光資料的讀取時間隨著電壓脈衝之持續時間增加而增加。
實施例182為如實施例163至181中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例183為如實施例163至182中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例184為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例163至183之方法中之任一者。
實施例185為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至電化學電池中之一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於電池之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上，該至少輔助電極具有受限於其表面之具有標準氧化還原電位之氧化還原對，且氧化還原對在氧化還原對之氧化還原反應期間提供每單位之至少一個輔助電極之表面面積之可量化數量的庫侖；在一時間段內擷取發光資料；以及報告發光資料。
實施例186為如實施例185之方法，其中發光資料包含電化學發光資料。
實施例187為如實施例185之方法，該方法進一步包括：分析發光資料。
實施例188為如實施例185之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例189為如實施例188之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例190為如實施例188之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例191為如實施例188之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例192為如實施例185之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例193為如實施例192之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例194為如實施例192之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例195為如實施例185之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例196為如實施例195之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致66秒至大致81秒範圍內。
實施例197為如實施例195之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致45秒至大致49秒範圍內。
實施例198為如實施例195之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致51秒至大致52秒範圍內。
實施例199為如實施例185之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例200為如實施例199之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致114秒至大致258秒範圍內。
實施例201為如實施例199之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致57秒至大致93秒範圍內。
實施例202為如實施例199之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致54秒至大致63秒範圍內。
實施例203為如實施例185之方法，其中用於擷取發光資料及報告發光資料的讀取時間隨著電壓脈衝之持續時間增加而增加。
實施例204為如實施例185至203中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例205為如實施例185至204中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例206為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例185至205之方法中之任一者。
實施例207為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至電化學電池中之一或多個工作電極區及輔助電極，其中一或多個工作電極區於電化學電池之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且由包括氧化劑之化學混合物形成，該至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對，且在電壓脈衝期間，氧化劑之量足以在氧化還原對之整個氧化還原反應期間維持電位；在一時間段內擷取發光資料；以及報告發光資料。
實施例208為如實施例207之方法，其中發光資料包含電化學發光資料。
實施例209為如實施例207之方法，該方法進一步包括：分析發光資料。
實施例210為如實施例207之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例211為如實施例210之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例212為如實施例210之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例213為如實施例210之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例214為如實施例207之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例215為如實施例214之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例216為如實施例214之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例217為如實施例207之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例218為如實施例217之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致66秒至大致81秒範圍內。
實施例219為如實施例217之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致45秒至大致49秒範圍內。
實施例220為如實施例217之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致51秒至大致52秒範圍內。
實施例221為如實施例207之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例222為如實施例221之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致114秒至大致258秒範圍內。
實施例223為如實施例221之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致57秒至大致93秒範圍內。
實施例224為如實施例221之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致54秒至大致63秒範圍內。
實施例225為如實施例207之方法，其中用於擷取發光資料及報告發光資料的讀取時間隨著電壓脈衝之持續時間增加而增加。
實施例226為如實施例207至225中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例227為如實施例207至226中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例228。一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例207至227之方法中之任一者。
實施例229。一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至電化學電池中之一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於電池之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上，且該輔助電極在電壓脈衝期間具有經限定界面電位；在一時間段內擷取發光資料；以及報告發光資料。
實施例230為如實施例229之方法，其中發光資料包含電化學發光資料。
實施例231為如實施例229之方法，該方法進一步包括：分析發光資料。
實施例232為如實施例229之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例233為如實施例232之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例234為如實施例232之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例235為如實施例232之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例236為如實施例229之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例237為如實施例236之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例238為如實施例236之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例239為如實施例229之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例240為如實施例239之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致66秒至大致81秒範圍內。
實施例241為如實施例239之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致45秒至大致49秒範圍內。
實施例242為如實施例239之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致51秒至大致52秒範圍內。
實施例243為如實施例229之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例244為如實施例243之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致114秒至大致258秒範圍內。
實施例245為如實施例243之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致57秒至大致93秒範圍內。
實施例246為如實施例243之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致54秒至大致63秒範圍內。
實施例247為如實施例229之方法，其中用於擷取發光資料及報告發光資料的讀取時間隨著電壓脈衝之持續時間增加而增加。
實施例248為如實施例229至247中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例249為如實施例229至248中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例250為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例229至249之方法中之任一者。
實施例251為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至電化學電池中之一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於電化學電池之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且包括第一物質及第二物質，且第二物質為第一物質之氧化還原對；在一時間段內擷取發光資料；以及報告發光資料。
實施例252為如實施例251之方法，其中發光資料包含電化學發光資料。
實施例253為如實施例251之方法，該方法進一步包括：分析發光資料。
實施例254為如實施例251之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例255為如實施例254之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例256為如實施例254之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例257為如實施例254之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例258為如實施例251之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例259為如實施例258之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例260為如實施例258之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例261為如實施例251之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例262為如實施例261之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致66秒至大致81秒範圍內。
實施例263為如實施例261之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致45秒至大致49秒範圍內。
實施例264為如實施例261之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致51秒至大致52秒範圍內。
實施例265為如實施例251之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例266為如實施例265之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致114秒至大致258秒範圍內。
實施例267為如實施例265之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致57秒至大致93秒範圍內。
實施例268為如實施例265之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致54秒至大致63秒範圍內。
實施例269為如實施例251之方法，其中用於擷取發光資料及報告發光資料的讀取時間隨著電壓脈衝之持續時間增加而增加。
實施例270為如實施例251至269中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例271為如實施例251至270中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例272為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例251至271之方法中之任一者。
實施例273為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至電化學電池中之一或多個工作電極區及輔助電極，其中一或多個工作電極區於電化學電池之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位，其中在電壓脈衝期間，且氧化還原對中之物種之反應為在輔助電極處發生之主要氧化還原反應；在一時間段內擷取發光；以及報告發光資料。
實施例274為如實施例273之方法，其中發光資料包含電化學發光資料。
實施例275為如實施例273之方法，該方法進一步包括：分析發光資料。
實施例276為如實施例273之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例277為如實施例276之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例278為如實施例276之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例279為如實施例276之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例280為如實施例273之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例281為如實施例280之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例282為如實施例280之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例283為如實施例273之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例284為如實施例283之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致66秒至大致81秒範圍內。
實施例285為如實施例283之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致45秒至大致49秒範圍內。
實施例286為如實施例283之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致51秒至大致52秒範圍內。
實施例287為如實施例273之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例288為如實施例287之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致114秒至大致258秒範圍內。
實施例289為如實施例287之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致57秒至大致93秒範圍內。
實施例290為如實施例287之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致54秒至大致63秒範圍內。
實施例291為如實施例273之方法，其中用於擷取發光資料及報告發光資料的讀取時間隨著電壓脈衝之持續時間增加而增加。
實施例292為如實施例273至291中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例293為如實施例273至292中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例294為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例273至293之方法中之任一者。
實施例295為一種電化學分析方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於電池之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且具有受限於其表面之氧化還原對，且該氧化還原對至少在施加電壓脈衝之時間段期間還原。
實施例296為如實施例295之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例297為如實施例296之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例298為如實施例296之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例299為如實施例296之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例300為如實施例295之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例301為如實施例300之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例302為如實施例300之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例303為如實施例295之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例304為如實施例295之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例305為如實施例295至304中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例306為如實施例295至305中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例307為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例295至306之方法中之任一者。
實施例308為一種電化學分析方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，該一或多個工作電極區於電池表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上，該輔助電極具有受限於其表面之具有標準氧化還原電位之氧化還原對，該氧化還原對在氧化還原對之氧化還原反應期間提供每單位之至少一個輔助電極之表面面積之可量化數量的庫侖，且氧化還原對至少在施加電壓脈衝之時間段期間還原。
實施例309為如實施例308之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例310為如實施例309之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例311為如實施例309之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例312為如實施例309之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例313為如實施例308之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例314為如實施例313之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例315為如實施例313之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例316為如實施例308之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例317為如實施例308之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例318為如實施例308至317中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例319為如實施例308至318中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例320為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例308至319之方法中之任一者。
實施例321為一種電化學分析方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於電化學電池之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且由包括氧化劑之化學混合物形成，該至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對，在電壓脈衝期間，氧化劑之量足以在氧化還原對之整個氧化還原反應期間維持電位，且氧化還原對至少在施加電壓脈衝之時間段期間還原。
實施例322為如實施例321之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例323為如實施例322之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例324為如實施例322之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例325為如實施例322之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例326為如實施例321之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例327為如實施例326之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例328為如實施例326之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例329為如實施例321之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例330為如實施例321之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例331為如實施例321至330中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例332為如實施例321至331中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例333為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例321至332之方法中之任一者。
實施例334為一種電化學分析方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於電池之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上，且輔助電極在電壓脈衝期間具有經限定界面電位。
實施例335為如實施例334之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例336為如實施例335之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例337為如實施例335之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例338為如實施例335之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例339為如實施例334之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例340為如實施例339之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例341為如實施例339之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例342為如實施例334之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例343為如實施例334之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例344為如實施例334至343中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例345為如實施例334至344中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例346為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例334至345之方法中之任一者。
實施例347為一種電化學分析方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於電化學電池之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且包括第一物質及第二物質，該第二物質為第一物質之氧化還原對，且氧化還原對至少在施加電壓脈衝之時間段期間還原。
實施例348為如實施例347之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例349為如實施例348之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例350為如實施例348之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例351為如實施例348之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例352為如實施例347之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例353為如實施例352之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例354為如實施例352之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例355為如實施例347之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例356為如實施例347之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例357為如實施例347至356中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例358為如實施例347至357中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例359為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例347至358之方法中之任一者。
實施例360為一種電化學分析方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於電化學電池之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位，其中在電壓脈衝期間，氧化還原對中之物種之反應為在輔助電極處發生之主要氧化還原反應，且氧化還原對至少在施加電壓脈衝之時間段期間還原。
實施例361為如實施例347之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例362為如實施例348之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例363為如實施例348之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例364為如實施例348之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例365為如實施例347之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例366為如實施例352之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例367為如實施例352之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例368為如實施例347之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例369為如實施例347之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例370為如實施例347至356中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例371為如實施例347至357中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例372為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例347至358之方法中之任一者。
實施例373為一種套組，其包括：至少一個試劑；至少一個讀取緩衝液；以及電化學電池，該電化學電池包括安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案之複數個工作電極區以及安置於表面上之至少一個輔助電極，該至少一個輔助電極具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位，其中至少一個輔助電極安置於距複數個工作電極區中之至少兩者大致相等距離處。
實施例374為一種套組，其包括：至少一個試劑；至少一個讀取緩衝液；以及電化學電池，該電化學電池包括安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案之複數個工作電極區以及安置於表面上之至少一個輔助電極，該輔助電極具有受限於其表面之具有標準氧化還原電位的氧化還原對，其中氧化還原對在氧化還原對之氧化還原反應期間提供每單位之至少一個輔助電極之表面面積之可量化數量的庫侖。
實施例375為一種套組，其包括：至少一個試劑；至少一個讀取緩衝液；以及電化學電池，該電化學電池包括安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案之複數個工作電極區以及安置於表面上且由包括氧化劑之化學混合物形成的至少一個輔助電極，該至少一個輔助電極具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位，其中氧化劑之量足以在氧化還原對之整個氧化還原反應期間維持經限定電位。
實施例376為一種套組，其包括：至少一個試劑；至少一個讀取緩衝液；以及電化學電池，該電化學電池包括安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案之複數個工作電極區以及安置於表面上之至少一個輔助電極，該輔助電極具有經限定界面電位。
實施例377為一種套組，其包括：至少一個試劑；至少一個讀取緩衝液；以及電化學電池，該電化學電池包括安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案之複數個工作電極區以及安置於表面上之至少一個輔助電極，該至少一個輔助電極包括第一物質及第二物質，其中第二物質為第一物質之氧化還原對。
實施例378為一種套組，其包括：至少一個試劑；至少一個讀取緩衝液；以及電化學電池，該電化學電池包括安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案之複數個工作電極區以及安置於表面上之至少一個輔助電極，該至少一個輔助電極具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位，其中在所施加電位引入至至少一個輔助電極中時，氧化還原對為在電池中發生之主要氧化還原反應。
實施例379為一種多孔板，其包括具有頂板開口的頂板以及與該頂板配合以限定多孔板之孔的底板，該底板包括：基板，其具有頂部表面及底部表面，該頂部表面具有在其上圖案化之電極，該底部表面具有在其上圖案化之電觸點，該等電觸點定位於多孔板之孔之間的底部表面上，其中該等電極及觸點經圖案化以使得每一孔包括：基板之頂部表面上之至少一個工作電極，其中至少一個工作電極電連接至電觸點中之第一電觸點；以及基板之頂部表面上之至少一個輔助電極，其中至少一個輔助電極與電觸點中之第二電觸點電連接且至少一個工作及至少一個相對電極電隔離，該至少一個輔助電極具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位。
實施例380為如實施例379之多孔板，其中至少一個工作電極包括形成於其上之一或多個工作電極區。
實施例381為如實施例379之多孔板，其中至少一個輔助電極由包括氧化劑之化學混合物形成，該氧化劑在化學混合物之還原期間提供經限定電位，其中氧化劑之量足以在整個氧化還原反應期間維持經限定電位。
實施例382為如實施例381之多孔板，其中化學混合物中之氧化劑之量大於或等於在電化學反應期間在至少一個孔中之氧化還原反應期間所需的氧化劑之量。
實施例383為如實施例381之多孔板，其中化學混合物中之氧化劑之量至少部分地基於至少一個工作電極區之暴露表面面積與至少一個輔助電極之暴露表面面積之比。
實施例384為如實施例381之多孔板，其中化學混合物包括銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物。
實施例385為如實施例384之多孔板，其中氧化劑之量至少部分地基於Ag與AgCl之比。
實施例386為如實施例384之多孔板，其中Ag與AgCl之混合物包括大致50%或更少之AgCl。
實施例387為如實施例379至386中任一項之多孔板，其中多孔板經組態以用於電化學發光（ECL）裝置中。
實施例388為一種製作如實施例379之多孔板之方法，其包括：在基板上以經限定圖案形成至少一個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例389為如實施例379之多孔板，其中電位為大致0.22伏（V）。
實施例390為一種多孔板，其包括具有頂板開口的頂板以及與頂板配合以限定多孔板之孔的底板，該底板包括：基板，其具有頂部表面及底部表面，該頂部表面具有在其上圖案化之電極，該底部表面具有在其上圖案化之電觸點，其中電極及觸點經圖案化以限定一或多個獨立可定址扇區，每一扇區包括具有以下之一或多個孔：基板之頂部表面上之可聯合定址工作電極，其中可聯合定址工作電極中之每一者彼此電連接且連接至電觸點中之至少第一電觸點；以及基板之頂部表面上之可聯合定址輔助電極，其中可聯合定址輔助電極中之每一者彼此電連接，但不與該等工作電極電連接，且連接至電觸點中之至少第二電觸點，其中：可聯合定址輔助電極中之一或多者具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位。
實施例391為如實施例390之多孔板，其中可聯合定址工作電極中之一或多者一或多個工作電極區。
實施例392為如實施例390之多孔板，其中可聯合定址輔助電極中之一或多者由包括氧化劑之化學混合物形成，該氧化劑在化學混合物之還原期間提供經限定電位，其中氧化劑之量足以在整個氧化還原反應期間維持經限定電位。
實施例393為如實施例392之多孔板，其中化學混合物中之氧化劑之量大於或等於在電化學反應期間在至少一個孔中之氧化還原反應期間所需的氧化劑之量。
實施例394為如實施例392之多孔板，其中化學混合物中之氧化劑的量至少部分地基於可聯合定址工作電極中之一或多者中之每一者之暴露表面面積與可聯合定址輔助電極中之一或多者之暴露表面面積的比。
實施例395為如實施例392之多孔板，其中化學混合物包括銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物。
實施例396為如實施例395之多孔板，其中氧化劑之量至少部分地基於Ag與AgCl之比。
實施例397為如實施例395之多孔板，其中Ag與AgCl之混合物包括大致50%或更少之AgCl。
實施例398為如實施例390之多孔板，其中電位為大致0.22伏（V）。
實施例399為如實施例390至398中任一項之多孔板，其中多孔板經組態以用於電化學發光（ECL）裝置中。
實施例400為一種製作如實施例390之多孔板之方法，其包括：在基板上以經限定圖案形成可聯合定址工作電極及可聯合定址輔助電極。
實施例401為一種用於執行電化學分析之設備，該設備包括：板，其具有限定於其中之複數個孔，來自複數個孔之至少一個孔包括：安置於至少一個孔之底部上的複數個工作電極區，其中複數個工作電極區於至少一個孔之底部之表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對，其中至少一個輔助電極安置於距複數個工作電極區中之兩者或更多者大致相等距離處。
實施例402為如實施例401之設備，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之標準還原電位。
實施例403為如實施例402之設備，其中標準還原電位介於大致0.1伏（V）至大致3.0 V範圍內。
實施例404為如實施例403之設備，其中標準還原電位為大致0.22伏（V）。
實施例405為如實施例401之設備，其中電化學分析涉及一定量之一或多個化學部分之還原或氧化，且至少一個輔助電極經組態以維持受控制界面電位直至所有化學部分已氧化或還原為止。
實施例406為如實施例401之設備，其中複數個工作電極區具有聚合暴露面積，至少一個輔助電極具有暴露表面面積，且複數個工作電極區之聚合暴露面積除以至少一個輔助電極之暴露表面面積限定具有大於1之值的面積比。
實施例407為如實施例401之設備，其中對於複數個工作電極區當中之工作電極區中之每一者，圖案使彼此相鄰之工作電極區之數目最小化。
實施例408為如實施例404之設備，其中彼此相鄰之工作電極區之數目不大於二。
實施例409為如實施例401之設備，其中複數個工作電極區中之至少一者鄰近於複數個工作電極區當中之三個或更多個其他工作電極區。
實施例410為如實施例401之設備，其中圖案經組態以在旋轉搖動之條件下向複數個工作電極區中之每一者提供物質之均一質量輸送。
實施例411為如實施例401之設備，其中圖案不包含來自孔之中心中之複數個工作電極區的工作電極區。
實施例412為如實施例401之設備，其中圖案經組態以在對來自孔之頂部的複數個工作電極區中之每一者進行影像失真成像時減小與由來自複數個孔中之孔的液體引起的彎液面之存在相關聯的差異。
實施例413為如實施例401之設備，其中來自複數個孔中之至少一個孔中的複數個工作電極區中之每一者處於距至少一個孔之每一側壁大致相等距離處。
實施例414為如實施例406之設備，其中旋轉搖動之條件包括在孔中產生液體之渦流。
實施例415為如實施例401之設備，其中複數個工作電極區包括形成於單個電極上之複數個電隔離區。
實施例416為如實施例401之設備，其中圖案包括幾何圖案。
實施例417為如實施例416之設備，其中幾何圖案包括以圓形或半圓形安置之複數個工作電極區，其中複數個工作電極區中之每一者安置於距至少一個孔之側壁大致相等距離處，且輔助電極安置於複數個工作電極區之圓形或半圓形之周邊內。
實施例418為如實施例401至417中任一項之設備，其中複數個工作電極區中之每一者限定圓形形狀，該圓形形狀具有限定圓形之表面面積。
實施例419為如實施例401至418中任一項之設備，其中複數個工作電極區中之每一者限定楔形形狀，該楔形形狀具有藉由兩個側邊界連接之第一鈍邊界及尖銳邊界，其中第一鈍邊界鄰近於至少一個孔之側壁且第二尖銳邊界鄰近於至少一個孔之中心。
實施例420為如實施例401至419中任一項之設備，其中氧化還原對包括銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物。
實施例421為如實施例420之設備，其中Ag與AgCl之混合物包括大致50%或更少之AgCl。
實施例422為如實施例401至421中任一項之設備，其中電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
實施例423為一種用於執行電化學分析之設備，該設備包括：板，其具有限定於其中之複數個孔，來自複數個孔之至少一個孔包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對，其中氧化還原對在氧化還原對之氧化還原反應期間提供每單位之至少一個輔助電極之表面面積之可量化數量的庫侖。
實施例424為如實施例423之設備，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之標準還原電位。
實施例425為如實施例424之設備，其中標準還原電位介於大致0.1伏（V）至大致3.0 V範圍內。
實施例426為如實施例425之設備，其中標準還原電位為大致0.22 V。
實施例427為如實施例423之設備，其中氧化還原對中之氧化劑之量大於或等於穿過輔助電極以完成電化學分析所需的電荷之量。
實施例428為如實施例427之設備，其中至少一個輔助電極具有大致3.07×10
-7至3.97×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例429為如實施例427之設備，其中至少一個輔助電極具有每mm
2之輔助電極面積大致1.80×10
-7至2.32×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例430為如實施例427之設備，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每mm
2之總工作電極面積至少大致3.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例431為如實施例427之設備，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每mm
2之總工作電極面積至少大致5.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例432為如實施例423之設備，其中氧化還原對在氧化還原對之氧化還原反應期間傳遞大致0.5至4.0 mA之電流，以在大致1.4 V至2.6 V之範圍內產生電化學發光（ECL）。
實施例433為如實施例423之設備，其中氧化還原對在氧化還原反應期間傳遞大致2.39 mA之平均電流，以在大致1.4至2.6 V之範圍內產生電化學發光（ECL）。
實施例434為如實施例423之設備，其中氧化還原對維持-0.15至-0.5 V之間的界面電位，同時每mm
2之電極表面面積傳遞大致1.56×10
-5至5.30×10
-4C之電荷。
實施例435為如實施例423之設備，其中複數個工作電極區具有聚合暴露面積，至少一個輔助電極具有暴露表面面積，且複數個工作電極區之聚合暴露面積除以至少一個輔助電極之暴露表面面積限定具有大於1之值的面積比。
實施例436為如實施例423之設備，其中對於複數個工作電極區當中之工作電極區中之每一者，圖案使彼此相鄰之工作電極區之數目最小化。
實施例437為如實施例423之設備，其中彼此相鄰之工作電極區之數目不大於二。
實施例438為如實施例423之設備，其中複數個工作電極區中之至少一者鄰近於複數個工作電極區當中之三個或更多個其他工作電極區。
實施例439為如實施例423之設備，其中圖案經組態以在旋轉搖動之條件下向複數個工作電極區中之每一者提供物質之均一質量輸送。
實施例440為如實施例423之設備，其中圖案包括幾何圖案。
實施例441為如實施例423至440中任一項之設備，其中複數個工作電極區中之每一者限定圓形形狀，該圓形形狀具有限定圓形之表面面積。
實施例442為如實施例423至441中任一項之設備，其中複數個工作電極區包括形成於單個電極上之複數個電隔離區。
實施例443為如實施例423之設備，其中氧化還原對包括銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物。
實施例444為如實施例443之設備，其中Ag與AgCl之混合物包括大致50%或更少之AgCl。
實施例445為如實施例443之設備，其中混合物具有在指定範圍內之Ag與AgCl之莫耳比。
實施例446為如實施例445之設備，其中莫耳比大致等於或大於1。
實施例447為如實施例443之設備，其中在電化學分析期間，輔助電極具有標準還原電位，且其中標準還原電位為大致0.22伏（V）。
實施例448為如實施例423至447中任一項之設備，其中電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
實施例449為如實施例423至448中任一項之設備，其中電化學分析涉及一定量之一或多個化學部分之還原或氧化，且至少一個輔助電極經組態以維持受控制界面電位直至所有化學部分已氧化或還原為止。
實施例450為一種用於執行電化學分析之設備，該設備包括：板，其具有限定於其中之複數個孔，來自複數個孔之至少一個孔包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上且由包括氧化劑之化學混合物形成，該至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對，其中氧化劑之量足以在氧化還原對之整個氧化還原反應期間維持經限定電位。
實施例451為如實施例450之設備，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之電位。
實施例452為如實施例451之設備，其中電位介於大致0.1伏（V）至大致3.0 V範圍內。
實施例453為如實施例452之設備，其中電位為大致0.22 V。
實施例454為如實施例450之設備，其中氧化劑之量大於或等於穿過至少一個輔助電極以完成電化學分析所需的電荷之量。
實施例455為如實施例450之設備，其中至少一個輔助電極具有大致3.07×10
-7至3.97×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例456為如實施例450之設備，其中至少一個輔助電極具有每mm
2之輔助電極面積大致1.80×10
-7至2.32×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例457為如實施例450之設備，其中至少一個輔助電極具有每mm
2之總工作電極面積至少大致3.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例458為如實施例450之設備，其中至少一個輔助電極具有每mm
2之總工作電極面積l至少大致5.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例459為如實施例450之設備，其中氧化還原對在氧化還原對之氧化還原反應期間傳遞大致0.5至4.0 mA之電流，以在大致1.4 V至2.6 V之範圍內產生電化學發光（ECL）。
實施例460為如實施例450之設備，其中氧化還原對在氧化還原反應期間傳遞大致2.39 mA之平均電流，以在大致1.4至2.6 V之範圍內產生電化學發光（ECL）。
實施例461為如實施例450之設備，其中氧化還原對維持-0.15至-0.5 V之間的界面電位，同時每mm
2之電極表面面積傳遞大致1.56×10
-5至5.30×10
-4C之電荷。
實施例462為如實施例450之設備，其中複數個工作電極區具有聚合暴露面積，至少一個輔助電極具有暴露表面面積，且複數個工作電極區之聚合暴露面積除以至少一個輔助電極之暴露表面面積限定具有大於1之值的面積比。
實施例463為如實施例450之設備，其中對於複數個工作電極區當中之工作電極區中之每一者，圖案使彼此相鄰之工作電極區之數目最小化。
實施例464為如實施例450之設備，其中彼此相鄰之工作電極區之數目不大於二。
實施例465為如實施例450之設備，其中複數個工作電極區中之至少一者鄰近於複數個工作電極區當中之三個或更多個其他工作電極區。
實施例466為如實施例450之設備，其中圖案經組態以在旋轉搖動之條件下向複數個工作電極區中之每一者提供物質之均一質量輸送。
實施例467為如實施例450之設備，其中圖案包括幾何圖案。
實施例468為如實施例450至467中任一項之設備，其中複數個工作電極區中之每一者限定圓形形狀，該圓形形狀具有限定圓形之表面面積。
實施例469為如實施例450至468中任一項之設備，其中複數個工作電極區包括形成於單個電極上之複數個電隔離區。
實施例470為如實施例450之設備，其中氧化還原對包括銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物。
實施例471為如實施例470之設備，其中Ag與AgCl之混合物包括大致50%或更少之AgCl。
實施例472為如實施例470之設備，其中混合物具有在指定範圍內之Ag與AgCl之莫耳比。
實施例473為如實施例472之設備，其中莫耳比大致等於或大於1。
實施例474為如實施例470之設備，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之電位，且其中電位為大致0.22伏（V）。
實施例475為如實施例450至474中任一項之設備，其中電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
實施例476為如實施例450至475中任一項之設備，其中電化學分析涉及一定量之一或多個化學部分之還原或氧化，且至少一個輔助電極經組態以維持受控制界面電位直至所有化學部分已氧化或還原為止。
實施例477為一種用於執行電化學分析之設備，該設備包括：板，其具有限定於其中之複數個孔，來自複數個孔之至少一個孔包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該輔助電極具有經限定界面電位。
實施例478為如實施例477之設備，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之電位。
實施例479為如實施例478之設備，其中電位介於大致0.1伏（V）至大致3.0 V範圍內。
實施例480為如實施例479之設備，其中電位為大致0.22 V。
實施例481為如實施例477之設備，其中至少一個輔助電極中之氧化劑之量大於或等於穿過至少一個輔助電極以完成電化學分析所需的電荷之量。
實施例482為如實施例481之設備，其中至少一個輔助電極具有大致3.07×10
-7至3.97×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例483為如實施例481之設備，其中至少一個輔助電極具有每mm
2之輔助電極面積大致1.80×10
-7至2.32×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例484為如實施例481之設備，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每mm
2之總工作電極面積至少大致3.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例485為如實施例481之設備，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每mm
2之總工作電極面積至少大致5.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例486為如實施例477之設備，其中複數個工作電極區具有聚合暴露面積，至少一個輔助電極具有暴露表面面積，且複數個工作電極區之聚合暴露面積除以至少一個輔助電極之暴露表面面積限定具有大於1之值的面積比。
實施例487為如實施例477之設備，其中對於複數個工作電極區當中之工作電極區中之每一者，圖案使彼此相鄰之工作電極區之數目最小化。
實施例488為如實施例477之設備，其中彼此相鄰之工作電極區之數目不大於二。
實施例489為如實施例477之設備，其中複數個工作電極區中之至少一者鄰近於複數個工作電極區當中之三個或更多個其他工作電極區。
實施例490為如實施例477之設備，其中圖案經組態以在旋轉搖動之條件下向複數個工作電極區中之每一者提供物質之均一質量輸送。
實施例491為如實施例477之設備，其中圖案包括幾何圖案。
實施例492為如實施例477至491中任一項之設備，其中複數個工作電極區中之每一者限定圓形形狀，該圓形形狀具有限定圓形之表面面積。
實施例493為如實施例477至492中任一項之設備，其中複數個工作電極區包括形成於單個電極上之複數個電隔離區。
實施例494為如實施例477之設備，其中至少一個輔助電極包括銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物。
實施例495為如實施例494之設備，其中Ag與AgCl之混合物包括大致50%或更少之AgCl。
實施例496為如實施例494之設備，其中混合物具有在指定範圍內之Ag與AgCl之莫耳比。
實施例497為如實施例496之設備，其中莫耳比大致等於或大於1。
實施例498為如實施例494之設備，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之電位，且其中經限定界面電位為大致0.22伏（V）。
實施例499為如實施例477至498中任一項之設備，其中電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
實施例500為如實施例477至499中任一項之設備，其中電化學分析涉及一定量之一或多個化學部分之還原或氧化，且至少一個輔助電極經組態以維持受控制界面電位直至所有化學部分已氧化或還原為止。
實施例501為一種用於執行電化學分析之設備，該設備包括：板，其具有限定於其中之複數個孔，來自複數個孔之至少一個孔包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該至少一個輔助電極包括第一物質及第二物質，其中第二物質為第一物質之氧化還原對。
實施例502為如實施例501之設備，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之電位。
實施例503為如實施例502之設備，其中電位介於大致0.1伏（V）至大致3.0 V範圍內。
實施例504為如實施例502之設備，其中電位為大致0.22 V。
實施例505為如實施例501之設備，其中氧化還原對中之氧化劑之量大於或等於穿過輔助電極以完成電化學分析所需的電荷之量。
實施例506為如實施例505之設備，其中至少一個輔助電極具有大致3.07×10
-7至3.97×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例507為如實施例505之設備，其中至少一個輔助電極具有每mm
2之輔助電極面積大致1.80×10
-7至2.32×10
-7莫耳之間之氧化劑。
實施例508為如實施例505之設備，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每mm
2之總工作電極面積至少大致3.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例509為如實施例505之設備，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每mm
2之總工作電極面積至少大致5.7×10
-9莫耳之氧化劑。
實施例510為如實施例501之設備，其中氧化還原對在氧化還原對之氧化還原反應期間傳遞大致0.5至4.0 mA之電流，以在大致1.4 V至2.6 V之範圍內產生電化學發光（ECL）。
實施例511為如實施例501之設備，其中氧化還原對在氧化還原反應期間傳遞大致2.39 mA之平均電流，以在大致1.4至2.6 V之範圍內產生電化學發光（ECL）。
實施例512為如實施例501之設備，其中氧化還原對維持-0.15至-0.5 V之間的界面電位，同時每mm
2之電極表面面積傳遞大致1.56×10
-5至5.30×10
-4C之電荷。
實施例513為如實施例501之設備，其中複數個工作電極區具有聚合暴露面積，至少一個輔助電極具有暴露表面面積，且複數個工作電極區之聚合暴露面積除以至少一個輔助電極之暴露表面面積限定具有大於1之值的面積比。
實施例514為如實施例501之設備，其中對於複數個工作電極區當中之工作電極區中之每一者，圖案使彼此相鄰之工作電極區之數目最小化。
實施例515為如實施例501之設備，其中彼此相鄰之工作電極區之數目不大於二。
實施例516為如實施例501之設備，其中複數個工作電極區中之至少一者鄰近於複數個工作電極區當中之三個或更多個其他工作電極區。
實施例517為如實施例501之設備，其中圖案經組態以在旋轉搖動之條件下向複數個工作電極區中之每一者提供物質之均一質量輸送。
實施例518為如實施例501之設備，其中圖案包括幾何圖案。
實施例519為如實施例501至518中任一項之設備，其中複數個工作電極區中之每一者限定圓形形狀，該圓形形狀具有限定圓形之表面面積。
實施例520為如實施例501至519中任一項之設備，其中複數個工作電極區包括形成於單個電極上之複數個電隔離區。
實施例521為如實施例501之設備，其中第一物質為銀（Ag）且第二物質為氯化銀（AgCl）。
實施例522為如實施例521之設備，其中至少一個輔助電極相對於Ag包括大致50%或更少之AgCl。
實施例523為如實施例521之設備，其中第一物質相對於第二物質之莫耳比在指定範圍內。
實施例524為如實施例523之設備，其中莫耳比大致等於或大於50%。
實施例525為如實施例501至524中任一項之設備，其中電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
實施例526為如實施例501至524中任一項之設備，其中電化學分析涉及一定量之一或多個化學部分之還原或氧化，且至少一個輔助電極經組態以維持受控制界面電位直至所有化學部分已氧化或還原為止。
實施例527為一種用於執行電化學分析之設備，該設備包括：板，其具有限定於其中之複數個孔，來自複數個孔之至少一個孔包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對，其中在所施加電位在電化學分析期間引入至電池中時，氧化還原對中之物種之反應為在輔助電極處發生的主要氧化還原反應。
實施例528為如實施例527之設備，其中所施加電位小於還原水或執行水的電解所需的經限定電位。
實施例529為如實施例528之設備，其中小於1%之電流與水之還原相關聯。
實施例530為如實施例528之設備，其中輔助電極之每單位面積之小於1之電流與水之還原相關聯。
實施例531為如實施例527之設備，其中在電化學分析期間，輔助電極具有由氧化還原對限定之電位。
實施例532為如實施例531之設備，其中電位介於大致0.1伏（V）至大致3.0 V範圍內。
實施例533為如實施例533之設備，其中電位為大致0.22 V。
實施例534為如實施例527之設備，其中複數個工作電極區具有聚合暴露面積，至少一個輔助電極具有暴露表面面積，且複數個工作電極區之聚合暴露面積除以至少一個輔助電極之暴露表面面積限定具有大於1之值的面積比。
實施例535為如實施例527之設備，其中對於複數個工作電極區當中之工作電極區中之每一者，圖案使彼此相鄰之工作電極區之數目最小化。
實施例536為如實施例527之設備，其中彼此相鄰之工作電極區之數目不大於二。
實施例537為如實施例527之設備，其中複數個工作電極區中之至少一者鄰近於複數個工作電極區當中之三個或更多個其他工作電極區。
實施例538為如實施例527之設備，其中圖案經組態以在旋轉搖動之條件下向複數個工作電極區中之每一者提供物質之均一質量輸送。
實施例539為如實施例527之設備，其中圖案包括幾何圖案。
實施例540為如實施例527至539中任一項之設備，其中複數個工作電極區中之每一者限定圓形形狀，該圓形形狀具有限定圓形之表面面積。
實施例541為如實施例527至540中任一項之設備，其中複數個工作電極區包括形成於單個電極上之複數個電隔離區。
實施例542為如實施例527之設備，其中氧化還原對包括銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之混合物。
實施例543為如實施例542之設備，其中Ag與AgCl之混合物包括大致50%或更少之AgCl。
實施例544為如實施例542之設備，其中混合物具有在指定範圍內之Ag與AgCl之莫耳比。
實施例545為如實施例544之設備，其中莫耳比大致等於或大於1。
實施例546為如實施例527至545中任一項之設備，其中電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
實施例547為如實施例527至546中任一項之設備，其中電化學分析涉及一定量之一或多個化學部分之還原或氧化，且至少一個輔助電極經組態以維持受控制界面電位直至所有化學部分已氧化或還原為止。
實施例548為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至位於多孔板之至少一個孔中之一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於至少一個孔之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且具有受限於其表面之氧化還原對，該至少一個輔助電極安置於距複數個工作電極區中之至少兩者大致相等距離處，且在電壓脈衝期間，輔助電極處之電位由氧化還原對限定；在一時間段內擷取發光資料；以及報告發光資料。
實施例549為如實施例548之方法，其中發光資料包含電化學發光資料。
實施例550為如實施例548之方法，該方法進一步包括：分析發光資料。
實施例551為如實施例548之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例552為如實施例551之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例553為如實施例551之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例554為如實施例551之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例555為如實施例548之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例556為如實施例555之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例557為如實施例555之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例558為如實施例548之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例559為如實施例558之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致66秒至大致81秒範圍內。
實施例560為如實施例558之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致45秒至大致49秒範圍內。
實施例561為如實施例558之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致51秒至大致52秒範圍內。
實施例562為如實施例548之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例563為如實施例562之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致114秒至大致258秒範圍內。
實施例564為如實施例563之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致57秒至大致93秒範圍內。
實施例565為如實施例564之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致54秒至大致63秒範圍內。
實施例566為如實施例548之方法，其中用於擷取發光資料及報告發光資料的讀取時間隨著電壓脈衝之持續時間增加而增加。
實施例567為如實施例548至566中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例568為如實施例548至567中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例569為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例548至568之方法中之任一者。
實施例570為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至位於多孔板之至少一個孔中之一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於至少一個孔之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上，該至少輔助電極具有受限於其表面之具有標準氧化還原電位之氧化還原對，且氧化還原對在氧化還原對之氧化還原反應期間提供每單位之至少一個輔助電極之表面面積之可量化數量的庫侖；在一時間段內擷取發光資料；以及報告發光資料。
實施例571為如實施例570之方法，其中發光資料包含電化學發光資料。
實施例572為如實施例570之方法，該方法進一步包括：
分析發光資料。
實施例573為如實施例570之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例574為如實施例573之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例575為如實施例573之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例576為如實施例573之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例577為如實施例170之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例578為如實施例577之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例579為如實施例577之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例580為如實施例570之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例581為如實施例580之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致66秒至大致81秒範圍內。
實施例582為如實施例580之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致45秒至大致49秒範圍內。
實施例583為如實施例580之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致51秒至大致52秒範圍內。
實施例584為如實施例570之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例585為如實施例584之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致114秒至大致258秒範圍內。
實施例586為如實施例584之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致57秒至大致93秒範圍內。
實施例587為如實施例584之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致54秒至大致63秒範圍內。
實施例588為如實施例570之方法，其中用於擷取發光資料及報告發光資料的讀取時間隨著電壓脈衝之持續時間增加而增加。
實施例589為如實施例570至588中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例590為如實施例570至589中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例591為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例570至590之方法中之任一者。
實施例592為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至位於多孔板之至少一個孔中之一或多個工作電極區及輔助電極，其中一或多個工作電極區於至少一個孔之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且由包括氧化劑之化學混合物形成，該至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對，且在電壓脈衝期間，氧化劑之量足以在氧化還原對之整個氧化還原反應期間維持電位；在一時間段內擷取發光資料；以及報告發光資料。
實施例593為如實施例592之方法，其中發光資料包含電化學發光資料。
實施例594為如實施例592之方法，該方法進一步包括：
分析發光資料。
實施例595為如實施例592之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例596為如實施例595之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例597為如實施例595之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例598為如實施例595之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例599為如實施例592之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例600為如實施例599之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例601為如實施例599之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例602為如實施例592之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例603為如實施例602之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致66秒至大致81秒範圍內。
實施例604為如實施例602之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致45秒至大致49秒範圍內。
實施例605為如實施例602之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致51秒至大致52秒範圍內。
實施例606為如實施例592之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例607為如實施例606之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致114秒至大致258秒範圍內。
實施例608為如實施例606之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致57秒至大致93秒範圍內。
實施例609為如實施例606之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致54秒至大致63秒範圍內。
實施例610為如實施例592之方法，其中用於擷取發光資料及報告發光資料的讀取時間隨著電壓脈衝之持續時間增加而增加。
實施例611為如實施例592至510中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例612為如實施例592至611中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例613為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例592至612之方法中之任一者。
實施例614為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至位於多孔板之至少一個孔中之一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於至少一個孔之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上，且輔助電極在電壓脈衝期間具有經限定界面電位；在一時間段內擷取發光資料；以及報告發光資料。
實施例615為如實施例614之方法，其中發光資料包含電化學發光資料。
實施例616為如實施例614之方法，該方法進一步包括：分析發光資料。
實施例617為如實施例614之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例618為如實施例617之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例619為如實施例617之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例620為如實施例617之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例621為如實施例614之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例622為如實施例621之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例623為如實施例621之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例624為如實施例614之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例625為如實施例624之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致66秒至大致81秒範圍內。
實施例626為如實施例624之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致45秒至大致49秒範圍內。
實施例627為如實施例624之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致51秒至大致52秒範圍內。
實施例628為如實施例614之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例629為如實施例628之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致114秒至大致258秒範圍內。
實施例630為如實施例628之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致57秒至大致93秒範圍內。
實施例631為如實施例628之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致54秒至大致63秒範圍內。
實施例632為如實施例614之方法，其中用於擷取發光資料及報告發光資料的讀取時間隨著電壓脈衝之持續時間增加而增加。
實施例633為如實施例614至632中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例634為如實施例614至633中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例635為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例614至634之方法中之任一者。
實施例636為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至位於多孔板之至少一個孔中之一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於至少一個孔之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且包括第一物質及第二物質，且第二物質為第一物質之氧化還原對；在一時間段內擷取發光資料；以及報告發光資料。
實施例637為如實施例636之方法，其中發光資料包含電化學發光資料。
實施例638為如實施例636之方法，該方法進一步包括：分析發光資料。
實施例639為如實施例636之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例640為如實施例639之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例641為如實施例639之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例642為如實施例639之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例643為如實施例636之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例644為如實施例643之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例645為如實施例643之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例646為如實施例636之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例647為如實施例646之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致66秒至大致81秒範圍內。
實施例648為如實施例646之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致45秒至大致49秒範圍內。
實施例649為如實施例646之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致51秒至大致52秒範圍內。
實施例650為如實施例636之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例651為如實施例650之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致114秒至大致258秒範圍內。
實施例652為如實施例650之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致57秒至大致93秒範圍內。
實施例653為如實施例650之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致54秒至大致63秒範圍內。
實施例654為如實施例636之方法，其中用於擷取發光資料及報告發光資料的讀取時間隨著電壓脈衝之持續時間增加而增加。
實施例655為如實施例636至654中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例656為如實施例636至655中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例657為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例636至656之方法中之任一者。
實施例658為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至位於多孔板之至少一個孔中之一或多個工作電極區及輔助電極，其中一或多個工作電極區於至少一個孔之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位，其中在電壓脈衝期間，且氧化還原對中之物種之反應為在輔助電極處發生之主要氧化還原反應；在一時間段內擷取發光；以及報告發光資料。
實施例659為如實施例658之方法，其中發光資料包含電化學發光資料。
實施例660為如實施例658之方法，該方法進一步包括：分析發光資料。
實施例661為如實施例658之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例662為如實施例661之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例663為如實施例661之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例664為如實施例661之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例665為如實施例658之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例666為如實施例665之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例667為如實施例665之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例668為如實施例658之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例669為如實施例668之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致66秒至大致81秒範圍內。
實施例670為如實施例668之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致45秒至大致49秒範圍內。
實施例671為如實施例668之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致51秒至大致52秒範圍內。
實施例672為如實施例658之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例673為如實施例672之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致114秒至大致258秒範圍內。
實施例674為如實施例672之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致57秒至大致93秒範圍內。
實施例675為如實施例672之方法，其中用於擷取發光資料範圍及報告多孔板中之全部一或多個工作電極之發光資料的讀取時間介於大致54秒至大致63秒範圍內。
實施例676為如實施例658之方法，其中用於擷取發光資料及報告發光資料的讀取時間隨著電壓脈衝之持續時間增加而增加。
實施例677為如實施例658至676中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例為如實施例658至677中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例679為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例658至678之方法中之任一者。
實施例680為一種電化學分析方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至位於多孔板之至少一個孔中之一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於至少一個孔之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且具有受限於其表面之氧化還原對，且氧化還原對至少在施加電壓脈衝之時間段期間還原。
實施例681為如實施例680之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例682為如實施例681之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例683為如實施例681之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例684為如實施例681之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例685為如實施例680之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例686為如實施例685之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例687為如實施例685之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例688為如實施例680之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例689為如實施例680之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例690為如實施例680至698中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例691為如實施例680至698中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例692為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例680至698之方法中之任一者。
實施例693為一種電化學分析方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至位於多孔板之至少一個孔中之一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於至少一個孔之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上，該輔助電極具有受限於其表面之具有標準氧化還原電位之氧化還原對，該氧化還原對在氧化還原對之氧化還原反應期間提供每單位之至少一個輔助電極之表面面積之可量化數量的庫侖，且氧化還原對至少在施加電壓脈衝之時間段期間還原。
實施例694為如實施例693之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例695為如實施例694之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例696為如實施例694之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例697為如實施例694之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例698為如實施例693之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例699為如實施例698之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例700為如實施例698之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例701為如實施例693之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例702為如實施例693之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例703為如實施例693至702中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例704為如實施例693至702中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例705為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例693至702之方法中之任一者。
實施例706為一種電化學分析方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至位於多孔板之至少一個孔中之一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於至少一個孔之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且由包括氧化劑之化學混合物形成，該至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對，在電壓脈衝期間，氧化劑之量足以在氧化還原對之整個氧化還原反應期間維持電位，且氧化還原對至少在施加電壓脈衝之時間段期間還原。
實施例707為如實施例706之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例708為如實施例707之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例709為如實施例707之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例710為如實施例707之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例711為如實施例706之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例712為如實施例711之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例713為如實施例711之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例714為如實施例706之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例715為如實施例706之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例716為如實施例706至715中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例717為如實施例706至715中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例718為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例706至715之方法中之任一者。
實施例719為一種電化學分析方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至位於多孔板之至少一個孔中之一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於至少一個孔之表面上限定圖案，至少一個輔助電極安置於表面上，且輔助電極在電壓脈衝期間具有經限定界面電位。
實施例720為如實施例719之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例721為如實施例720之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例722為如實施例720之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例723為如實施例720之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例724為如實施例719之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例725為如實施例724之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例726為如實施例724之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例727為如實施例719之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例728為如實施例719之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例729為如實施例719至728中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例730為如實施例719至728中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例731為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例719至728之方法中之任一者。
實施例732為一種電化學分析方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至位於多孔板之至少一個孔中之一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於至少一個孔之表面上限定圖案，至少一個輔助電極安置於表面上且包括第一物質及第二物質，第二物質為第一物質之氧化還原對，且氧化還原對至少在施加電壓脈衝之時間段期間還原。
實施例733為如實施例732之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例734為如實施例733之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例735為如實施例733之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例736為如實施例733之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例737為如實施例732之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例738為如實施例737之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例739為如實施例737之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例740為如實施例732之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例741為如實施例732之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例742為如實施例732至741中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例743為如實施例732至742中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例744為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例732至743之方法中之任一者。
實施例745為一種電化學分析方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至位於多孔板之至少一個孔中之一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中一或多個工作電極區於至少一個孔之表面上限定圖案，該至少一個輔助電極安置於表面上且具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位，其中在電壓脈衝期間，氧化還原對中之物種之反應為在輔助電極處發生之主要氧化還原反應，且氧化還原對至少在施加電壓脈衝之時間段期間還原。
實施例746為如實施例745之方法，其中在電壓脈衝之持續時間期間擷取發光資料。
實施例747為如實施例746之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少50%期間擷取發光資料。
實施例748為如實施例746之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少75%期間擷取發光資料。
實施例749為如實施例746之方法，其中在電壓脈衝之持續時間之至少100%期間擷取發光資料。
實施例750為如實施例745之方法，其中電壓脈衝之持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例751為如實施例750之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致100 ms。
實施例752為如實施例750之方法，其中電壓脈衝之持續時間為大致50 ms。
實施例753為如實施例745之方法，其中電壓脈衝同時施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例754為如實施例745之方法，其中電壓脈衝依序施加至一或多個工作電極及至少一個輔助電極。
實施例755為如實施例745至754中任一項之方法，其中電壓脈衝施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例756為如實施例745至755中任一項之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於至少一個輔助電極之化學組合物而選擇電壓脈衝之幅值。
實施例757為一種儲存指令之電腦可讀取媒體，該等指令使得一或多個處理器執行如實施例745至756之方法中之任一者。
實施例758為一種套組，其包括：至少一個試劑；至少一個讀取緩衝液；以及電化學電池，該電化學電池包括安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案之複數個工作電極區以及安置於表面上之至少一個輔助電極，該至少一個輔助電極具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位，其中至少一個輔助電極安置於距複數個工作電極區中之至少兩者大致相等距離處。
實施例759為一種套組，其包括：至少一個試劑；至少一個讀取緩衝液；以及板，其具有限定於其中之複數個孔，來自複數個孔之至少一個孔包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該輔助電極具有受限於其表面之具有標準氧化還原電位之氧化還原對，其中氧化還原對在氧化還原對之氧化還原反應期間提供每單位之至少一個輔助電極之表面面積之可量化數量的庫侖。
實施例760為一種套組，其包括：至少一個試劑；至少一個讀取緩衝液；以及板，其具有限定於其中之複數個孔，來自複數個孔之至少一個孔包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上且由包括氧化劑之化學混合物形成，該至少一個輔助電極具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位，其中氧化劑之量足以在氧化還原對之整個氧化還原反應期間維持經限定電位。
實施例761為一種套組，其包括：至少一個試劑；至少一個讀取緩衝液；以及板，其具有限定於其中之複數個孔，來自複數個孔之至少一個孔包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該輔助電極具有經限定界面電位。
實施例762為一種套組，其包括：至少一個試劑；至少一個讀取緩衝液；以及板，其具有限定於其中之複數個孔，來自複數個孔之至少一個孔包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該至少一個輔助電極包括第一物質及第二物質，其中第二物質為第一物質之氧化還原對。
實施例763為一種套組，其包括：至少一個試劑；至少一個讀取緩衝液；以及板，其具有限定於其中之複數個孔，來自複數個孔之至少一個孔包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該至少一個輔助電極具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位，其中在所施加電位引入至至少一個輔助電極中時，氧化還原對為在電池中發生之主要氧化還原反應。
實施例765為一種用於執行電化學分析之設備，該設備包括：板，其具有限定於其中之複數個孔，來自複數個孔之至少一個孔包括：複數個工作電極區，其安置於至少一個孔之底部之表面上，其中複數個工作電極區於至少一個孔之底部上限定圖案；以及單個輔助電極，其安置於至少一個孔之底部之表面上，該單個輔助電極具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位，其中輔助電極安置於距複數個工作電極區中之兩者或更多者大致相等距離處。
實施例766為如實施例765之設備，其中複數個工作電極區包括形成於單個電極上之複數個電隔離區。
實施例767為如實施例765之設備，其中電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
實施例768為一種用於在孔中執行電化學分析之設備，該設備包括：複數個工作電極區，其安置於經調適以形成孔之底部部分的表面上；以及輔助電極，其安置於表面上，該輔助電極具有由受限於其表面之氧化還原對限定的電位，其中複數個工作電極區中之一者安置於距孔之每一側壁大致相等距離處。
實施例769為如實施例768之設備，其中複數個工作電極區包括形成於單個電極上之複數個電隔離區。
實施例770為如實施例768之設備，其中電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
實施例771為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將第一電壓脈衝施加至設備之孔中之一或多個工作電極區或相對電極，該第一電壓脈衝使得第一氧化還原反應在孔中發生；在第一時間段內自第一氧化還原反應擷取第一發光資料；將第二電壓脈衝施加至孔中之一或多個工作電極區或相對電極，該第二電壓脈衝使得第二氧化還原反應在孔中發生；以及在第二時間段內自第二氧化還原反應擷取第二發光資料。
實施例 772為如實施例771之方法，該方法進一步包括：對第一發光資料及第二發光資料執行電化學發光分析。
實施例773為如實施例771之方法，該方法進一步包括：針對第一電壓脈衝及第二電壓脈衝中之至少一者選擇電壓位準或脈衝寬度中之至少一者以使得第一氧化還原反應發生，其中第一發光資料對應於發生之第一氧化還原反應。
實施例774為如實施例771之方法，該方法進一步包括：針對第一電壓脈衝及第二電壓脈衝中之至少一者選擇電壓位準或脈衝寬度中之至少一者以使得第二氧化還原反應發生，其中第二發光資料對應於發生之第二氧化還原反應。
實施例775為如實施例771之方法，其中第一電壓脈衝及第二電壓脈衝中之至少一者施加至一或多個工作電極區之可定址子集。
實施例776為如實施例771之方法，該方法進一步包括：至少部分地基於相對電極之化學組合物而選擇第一電壓脈衝及第二電壓脈衝中之至少一者之幅值，其中相對電極為輔助電極。
實施例777為如實施例771之方法，其中第一時間段之第一持續時間並不等於第二時間段之第二持續時間。
實施例778為如實施例777之方法，其中第一持續時間小於第二持續時間。
實施例779為如實施例777之方法，其中第一持續時間大於第二持續時間。
實施例780為如實施例777之方法，其中第一持續時間及第二持續時間經選擇以改良對第一發光資料及第二發光資料執行的電化學發光分析之動態範圍。
實施例781為如實施例777之方法，其中在第一電壓脈衝之第一持續時間期間擷取第一發光資料。
實施例782為如實施例781之方法，其中在第一電壓脈衝之第一持續時間之至少50%期間擷取第一發光資料。
實施例783為如實施例781之方法，在第一電壓脈衝之第一持續時間之至少75%期間擷取第一發光資料。
實施例784為如實施例781之方法，在第一電壓脈衝之第一持續時間之至少100%期間擷取第一發光資料。
實施例785為如實施例777之方法，其中在第二電壓脈衝之第二持續時間期間擷取第二發光資料。
實施例786為如實施例785之方法，其中在第二電壓脈衝之第二持續時間之至少50%期間擷取第二發光資料。
實施例787為如實施例785之方法，在第一電壓脈衝之第一持續時間之至少75%期間擷取第二發光資料。
實施例788為如實施例785之方法，在第二電壓脈衝之第二持續時間之至少100%期間擷取第二發光資料。
實施例789為如實施例777之方法，其中第一持續時間或第二持續時間中之一者小於或等於大致200毫秒（ms）。
實施例790為如實施例789之方法，其中第一持續時間或第二持續時間中之一者為大致100 ms。
實施例791為如實施例789之方法，其中第一持續時間或第二持續時間中之一者為大致50 ms。
實施例792為如實施例771之方法，其中第一電壓脈衝在第二電壓脈衝之前施加。
實施例793為如實施例771之方法，其中第二電壓脈衝在第一電壓脈衝之前施加。
實施例794為如實施例771之方法，其中相對電極包括輔助電極。
實施例795為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將電壓脈衝施加至設備之孔中之一或多個工作電極區或相對電極，該電壓脈衝使得氧化還原反應在孔中發生；在第一時間段內自氧化還原反應擷取第一發光資料；以及在第二時間段內自氧化還原反應擷取第二發光資料，其中第一時間段不具有與第二時間段相等的持續時間。
實施例796為如實施例795之方法，該方法包括：對第一發光資料及第二發光資料執行電發光分析。
實施例797為如實施例795之方法，其中第一時間段不具有與第二時間段相等的持續時間。
實施例798為如實施例797之方法，其中第一持續時間小於第二持續時間。
實施例799為如實施例797之方法，其中第一持續時間大於第二持續時間。
實施例800為如實施例797之方法，其中第一持續時間及第二持續時間經選擇以改良對第一發光資料及第二發光資料執行的電化學發光分析之動態範圍。
實施例801為如實施例795之方法，其中相對電極包括輔助電極。
實施例802為一種在基板上製作電極之方法，該方法包括：在基板上形成一或多個工作電極，其中一或多個工作電極包括第一材料及第二材料；在基板上形成一或多個輔助電極，其中一或多個輔助電極包括第三材料；以及施加電絕緣材料以使一或多個輔助電極與一或多個工作電極電絕緣。
實施例803為如實施例802之方法，其中電絕緣材料為介電質。
實施例804為如實施例802之方法，其中第一材料包括銀且第二材料包括碳。
實施例805為如實施例802之方法，其中第三材料包括銀與氯化銀之混合物。
實施例806為如實施例802之方法，該方法進一步包括：在基板之底部表面上形成複數個電觸點，其中複數個電觸點中之每一者經調適以電耦接工作電極中之一或多者及一或多個輔助電極。
實施例807為如實施例806之方法，其中複數個觸點包括至少一對電觸點，另外其中來自一對之電觸點中之一者經調適以電耦接工作電極中之一或多者，且來自該對之另一電觸點經調適以電耦接一或多個輔助電極。
實施例808為如實施例807之方法，該方法進一步包括：穿過基板產生一或多個孔洞；以及利用導電材料至少部分地填充一或多個孔洞，其中導電材料經調適以在複數個電觸點與一或多個工作電極及/或一或多個輔助電極之間提供電連接性。
實施例809為如實施例808之方法，該方法進一步包括：將基板附著至包括複數個孔之板頂部，其中複數個孔中之每一者的內部周邊圍繞形成於複數個孔中之每一孔之底部上的一或多個工作電極及一或多個輔助電極。
實施例810為如實施例802之方法，該方法進一步包括：將電絕緣材料施加至一或多個工作電極以限定複數個工作電極區。
實施例811為如實施例802之方法，其中利用一或多個導電墨水來網版印刷一或多個工作電極及一或多個輔助電極。
實施例812為一種在基板上製作電極之方法，該方法包括：（a）施加第一導電材料層；（b）施加第一電絕緣材料以限定一或多個輔助電極；（c）施加第二導電材料層；以及（d）施加第二電絕緣材料以自一或多個工作電極當中形成一或多個工作電極區。
實施例813為如實施例812之方法，其進一步包括（e）施加第三導電材料層之步驟。
實施例814為如實施例813之方法，其進一步包括（f）施加第四導電材料層之步驟，其中第四導電層以至少部分地限定一或多個工作電極之圖案形成。
實施例815為如實施例812之方法，其中第三及第四導電層包括銀。
實施例816為如實施例812之方法，其中第一導電層包括銀與氯化銀之混合物。
實施例817為如實施例812之方法，其中第一及第二電絕緣材料包括介電質。
實施例818為如實施例812之方法，其中第二導電層包括碳。
實施例819為如實施例812之方法，其中第一電絕緣材料使工作電極與輔助電極絕緣。
實施例820為如實施例812之方法，其中第四導電層經調適以形成一或多對工作電極，其中來自一對之每一工作電極與來自該對之另一工作電極電耦接。
實施例821為如實施例814之方法，其中步驟以自（e）、（a）、（b）、（f）、（c）至（d）之次序執行。
實施例822為如實施例814之方法，該方法進一步包括（g）穿過基板形成一或多個孔洞之步驟。
實施例823為如實施例814之方法，其中執行（a）至（g）之一或多個步驟使得一或多個輔助電極及一或多個工作電極在基板上彼此重疊。
實施例824為如實施例823之方法，其中一或多個孔洞形成於基板之不包含重疊的輔助及工作電極的一部分中。
實施例825為如實施例823之方法，其中一或多個孔洞形成於基板之包含第一導電層及第二導電層中之一者且僅一者的一部分中。
實施例826為如實施例824之方法，其中施加第三導電層之步驟（e）使得一或多個孔洞至少部分地由導電墨水填充。
實施例827為如實施例812之方法，其中第一層包括與第三導電層不同的材料。
實施例828為如實施例812之方法，其中第四導電層包括與第三導電層相同的材料。
實施例829為如實施例812之方法，其中第二導電層包括與第三及第四層不同的材料。
實施例830為如實施例812之方法，其中導電層中之每一者包括可網版印刷之墨水。
實施例831為如實施例812之方法，該方法進一步包括：摻雜第一導電層或第二導電層中之一或多者。
實施例832為如實施例813之方法，該方法進一步包括：摻雜第一導電層、第二導電層或第三導電層中之一或多者。
實施例833為如實施例814之方法，該方法進一步包括：摻雜第一導電層、第二導電層、第三導電層或第四導電層中之一或多者。
實施例834為一種在基板上製作電極之方法，該方法包括：添加第一物質以形成一或多個輔助電極；以及將第二物質添加至一或多個輔助電極，其中第一物質及第二物質形成氧化還原對。
實施例835為如實施例834之方法，其中第一物質為銀（Ag）且第二物質為氯化銀（AgCl）。
實施例836為如實施例834之方法，第一物質及第二物質按指定範圍內之莫耳比添加至一或多個輔助電極。
實施例837為如實施例836之方法，其中莫耳比大致等於或大於1。
實施例838為如實施例834之方法，其中第一物質經摻雜以形成氧化劑或還原劑中之至少一者。
實施例839為如實施例834之方法，其中第二物質經摻雜以形成氧化劑或還原劑中之至少一者。
實施例840為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將包括一或多個輔助電極之板耦接至經調適以執行科學分析之儀器，該一或多個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對；將電位施加至一或多個輔助電極；以及回應於施加電位，引起氧化還原對之氧化還原反應。
實施例841為如實施例840之方法，該方法進一步包括：在電位施加至一或多個輔助電極之時間的至少一部分期間產生光。
實施例842為如實施例840之方法，其中電位為電壓脈衝。
實施例843為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將包括一或多個輔助電極之板耦接至經調適以執行科學分析之儀器，該一或多個輔助電極具有經限定界面電位；將電位施加至一或多個輔助電極；以及在電位施加至一或多個輔助電極時，維持一或多個輔助電極處之受控制界面電位。
實施例844為如實施例843之方法，該方法進一步包括：在電位施加至一或多個輔助電極之時間的至少一部分期間產生光。
實施例845為如實施例843之方法，其中電位為電壓脈衝。
實施例846為一種用於執行電化學分析之設備，該設備包括：板，其具有限定於其中之複數個孔，來自複數個孔之至少一個孔包括安置於至少一個孔之底部上的一或多個輔助電極，該一或多個輔助電極具有受限於其表面的氧化還原對；其中一或多個輔助電極經組態以在電位施加至一或多個輔助電極時氧化或還原。
實施例847為一種用於執行電化學分析之設備，該設備包括：板，其具有限定於其中之複數個孔，來自複數個孔之至少一個孔包括安置於至少一個孔之底部上的一或多個輔助電極，該一或多個輔助電極具有經限定界面電位；其中一或多個輔助電極經組態以在電位施加至一或多個輔助電極時維持受控制界面電位。
實施例848為一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括：將電位施加至一或多個輔助電極，該一或多個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對；以及量測電化學信號，其中在量測期間，一或多個輔助電極之所施加電位由氧化還原對限定。
實施例849為如實施例848之方法，其中電化學信號包含電化學發光（ECL）信號。
實施例850為如實施例848之方法，其中在所施加電位在電化學分析期間引入時，氧化還原對中之物種之反應為在輔助電極處發生之主要氧化還原反應。
實施例851為如實施例848之方法，其中電位為電壓脈衝。
實施例852為一種檢定設備，其包括：外殼；板電連接件；一或多個偵測器，其經組態以擷取與電化學過程相關聯的資料；以及電壓或電流源，其經組態以發起電化學過程。
實施例853為如實施例852之設備，其中一或多個偵測器包含光偵測器。
實施例854為如實施例852之設備，其中光偵測器包含光電倍增管、光二極體、雪崩光二極體、CCD及CMOS裝置中之至少一者。
實施例854為如實施例852之設備，其中一或多個偵測器包含第一偵測器及第二偵測器。
實施例855為如實施例854之設備，其中第一偵測器經組態有高增益組態以擷取低輸出信號，且第二偵測器經組態有低增益組態以擷取高輸出信號。
實施例856為如實施例855之設備，其進一步包含光束分光器，該光束分光器經組態以將光束分離為導向於第一偵測器處之第一光束及導向於第二偵測器處之第二光束。
實施例857為如實施例856之設備，其中第一光束包含來自該光束之至少90%之光、來自該光束之至少95%之光或來自該光束之至少99%之光。
實施例858為如實施例855之設備，其中第一偵測器具有比第二偵測器更高的靈敏度偵測器。
實施例859為如實施例852之設備，其中一或多個偵測器為具有第一部分及第二部分之偵測器，該設備進一步包含光束分光器，該光束分光器經組態以將光束分離為導向於第一部分處之第一光束及導向於第二部分處之第二光束。
實施例860為一種用於執行電化學分析之電化學電池，該電化學電池包括：複數個工作電極區，其安置於電池之表面上且於該表面上限定圖案；以及至少一個輔助電極，其安置於表面上，該至少一個輔助電極具有受限於其表面之氧化還原對，其中至少一個輔助電極安置於距複數個工作電極區中之至少兩者大致相等距離處。
實施例861為如實施例860之電化學電池，其中氧化還原對中之氧化劑之量大於或等於穿過輔助電極以完成電化學分析所需的電荷之量。
實施例863為如實施例861之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有每in
3之輔助電極面積大致0.507至20.543莫耳之間之氧化劑。
實施例864為如實施例861之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有每in
3之輔助電極面積大致0.993至14.266莫耳之間之氧化劑。
實施例865為如實施例861之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有每in
3之輔助電極面積大致11.032至57.063莫耳之間之氧化劑。
實施例866為如實施例861之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有每in
3之輔助電極面積大致1.477至14.266莫耳之間之氧化劑。
實施例867為如實施例861之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有每in
3之輔助電極面積大致4.309至16.376莫耳之間之氧化劑。
實施例868為如實施例861之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每in
3之總工作電極面積大致0.736至3.253莫耳之間之氧化劑。
實施例868為如實施例861之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每in
3之總工作電極面積大致0.494至0.885莫耳之間之氧化劑。
實施例868為如實施例861之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每in
3之總工作電極面積大致0.563至0.728莫耳之間之氧化劑。
實施例868為如實施例861之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每in
3之總工作電極面積大致0.356至0.554莫耳之間之氧化劑。
實施例868為如實施例861之電化學電池，其中至少一個輔助電極具有在孔中之每in
3之總工作電極面積大致0.595至2.017莫耳之間之氧化劑。
在一個實施例中，本發明可體現為可包含一或多個電腦可讀取儲存媒體及/或電腦可讀取儲存裝置之電腦程式產品。此類電腦可讀取儲存媒體或裝置可儲存用於使得處理器實行本文所描述之一或多個方法的電腦可讀取程式指令。在一個實施例中，電腦可讀取儲存媒體或裝置包含有形裝置，其可保留及儲存指令以供指令執行裝置使用。電腦可讀取儲存媒體或裝置之實例可包含但不限於電子儲存裝置、磁性儲存裝置、光學儲存裝置、電磁儲存裝置、半導體儲存裝置或其任何適合組合，諸如電腦磁片、硬碟、隨機存取記憶體（RAM）、唯讀記憶體（ROM）、可擦除可程式化唯讀記憶體（EPROM或快閃記憶體）、靜態隨機存取記憶體（SRAM）、攜帶型緊密光碟唯讀記憶體（CD-ROM）、數位化通用光碟（DVD）、記憶棒，但不限於僅彼等實例。電腦可讀取媒體可包括電腦可讀取儲存媒體（如上文所描述）或電腦可讀取傳輸媒體兩者，其可包含例如同軸電纜、銅線及光纖。電腦可讀取傳輸媒體亦可呈聲波或光波形式，諸如在射頻、紅外、無線或包含電力、磁性或電磁波之其他媒體期間產生之聲波或光波。
如可用於本申請案中之術語「電腦系統」可包含固定及/或攜帶型電腦硬體、軟體、周邊裝置、行動及儲存裝置之各種組合。電腦系統可包含經網路連接的或以其他方式連結以協同地執行的複數個個別組件，或可包含一或多個獨立組件。本申請案之電腦系統的硬體及軟體組件可包含且可包含於諸如桌上型電腦、膝上型電腦及/或伺服器之固定及攜帶型裝置內。模組可為實施一些「功能性」之裝置、軟體、程式或系統之組件，其可體現為軟體、硬體、韌體、電子電路系統等。
本文中所使用的術語僅出於描述特定實施例的目的且並不意欲限制本發明。除非上下文另外清晰指示，否則如本文中所使用，單數形式「一（a、an）」及「該（the）」意欲亦包含複數形式。將進一步理解，術語「包含（includes）」及/或「包含（including）」在用於本說明書中時指定所陳述之特徵、整數、步驟、操作、元件及/或組件之存在，但不排除一或多個其他特徵、整數、步驟、操作、元件、組件及/或其群組之存在或添加。
上文所描述的實施例為說明性實例，且其不應解釋為將本發明限於此等特定實施例。應瞭解，本文中所揭示之各種實施例可以與實施方式及附圖中所特定呈現之組合不同的組合來組合。亦應理解，視實例而定，本文中所描述之過程或方法中的任一者的某些動作或事件可以不同序列執行，可添加、合併或完全省略（例如，所有所描述動作或事件可能並非實行方法或過程所必要的）。此外，雖然出於清楚起見將本發明之實施例之某些特徵描述為由單個模組或單元執行，但應瞭解，本文中所描述之特徵及功能可由單元或模組之任何組合執行。因此，在不脫離如隨附申請專利範圍中定義的本發明之精神或範疇的情況下，熟習此項技術者可能影響各種改變及修改。
雖然以上已描述根據本揭示案之各種實施例，但應瞭解，其僅藉助於說明及實例且非限制來呈現。熟習相關技術者將顯而易見，在不脫離本揭示案之精神及範疇的情況下，可在其中進行形式及細節的各種改變。本揭示案之範圍及範疇不應由上文所描述之例示性實施例中之任一者限制，而應僅根據隨附申請專利範圍及其等效者進行界定。亦將理解，本文中所論述的每一實施例及本文中所引用之每一參考的每一特徵可與任何其他實施例之特徵組合使用。換言之，以上多孔板之態樣可以與本文所描述之其他方法的任何組合使用，或方法可單獨地使用。本文中所論述之所有專利及公開案均以全文引用之方式併入本文中。
100:電化學電池
101:工作空間
102:輔助電極
103:離子介質
104:工作電極區
104A:工作電極區
104B:工作電極區
120:底部表面
150:電極設計
200:樣本區域
206:底板
207:底部表面
208:多孔板
210:頂板
212:側壁
214:黏著劑
250:流體
300:孔
301:電極設計
302:壁
304:內部表面
306A:輔助/相對電極
306B:輔助/相對電極
310:工作電極
312:工作電極區
330:孔
336:工作電極區
360:孔
366:工作電極區
400:孔
401:電極設計
402:壁
404:內部表面
406A:輔助/相對電極
406B:輔助/相對電極
410:工作電極
416:邊界
418:工作電極區
420:群組
430:孔
431:壁
432:內部表面
434A:輔助/相對輔助電極
434B:輔助/相對輔助電極
440:邊界
444:工作電極
460:孔
461:壁
462:內部表面
464A:輔助/相對電極
464B:輔助/相對電極
470:邊界
474:工作電極
476:工作電極區
480:孔
482:壁
484:內部表面
488A:輔助/相對電極
488B:輔助/相對電極
492:邊界
494:工作電極
498A:邊界
498B:邊界
499A:工作電極區
499B:工作電極區
601:電極設計
701:電極設計
801電極設計
802:外部半圓形空間
804:內部半圓形空間
900:檢定設備
902:板電連接件
904:電壓/電流源
906:電腦系統
908:外殼
910:偵測器
912:光偵測器
950:水平電線
952:豎直電線
1100:過程
1102:操作
1104:操作
1106:操作
1300:過程
1302:操作
1304:操作
1306:操作
1800:過程
1802:操作
1804:操作
1806:操作
1808:操作
1900:過程
1902:操作
1904:操作
1906:操作
1908:操作
1910:操作
2000:過程
2002:操作
2004:操作
2006:操作
2008:操作
2100:基板
2102:第一導電層
2104:第一通孔
2106:第二通孔
2108:第二導電層
2110:第一絕緣層
2112:第三導電層
2114:第四導電層
2116:第二絕緣層
2120:導電跡線
4900:孔
4902:壁
4903:內部表面
4904A:輔助/相對電極
4904B:輔助/相對電極
4906A:間隙
4906B:間隙
4908:障壁
4910:工作電極區
4912:孔洞
D
1:距離
D
2:距離
D
3:距離
D
4:距離
G:間隙
P:周邊
R
1:距離
R
2:距離
本發明之前述及其他特徵及優勢將根據如附圖中所說明之本發明實施例的以下描述而顯而易見。併入本文中並形成本說明書之一部分的附圖進一步用於解釋本文中所描述之各種實施例的原理並使熟習相關技術者能夠製造及使用本文中所描述的各種實施例。圖式未必按比例繪製。
[圖1A]至[圖1C]說明根據本發明所揭示之實施例之電化學電池之若干視圖。
[圖2A]說明根據本發明所揭示之實施例之包含多個樣本區域之多孔板的俯視圖。
[圖2B]說明根據本發明所揭示之實施例之在包含多個樣本區域之檢定裝置中使用的多孔板。
[圖2C]說明根據本發明所揭示之實施例之圖1C之多孔板之樣本區域的側視圖。
[圖3A]至[圖3F]、[圖4A]至[圖4F]、[圖5A]至[圖5C]、[圖6A]至[圖6F]、[圖7A]至[圖7F]及[圖8A]至[圖8D]說明根據本發明所揭示之實施例之在圖1A至1C之電化學電池或圖2A至2C之多孔板中使用的電極之若干設計實例。
[圖9A]及[圖9B]說明根據本發明所揭示之實施例之檢定設備之實例。
[圖10A]及[圖10B]說明根據實施例之輔助電極之衰變時間。
[圖11]說明根據本發明所揭示之實施例之使用脈衝波形執行電化學分析及程序的過程。
[圖12A]及[圖12B]說明根據本發明所揭示之實施例之脈衝波形之實例。
[圖13]說明根據本發明所揭示之實施例之使用脈衝波形執行ECL分析及程序的過程。
[圖14A]至[圖14C]、[圖15A]至[圖15L]、[圖16]及[圖17]說明根據本發明所揭示之實施例之使用脈衝波形執行的ECL測試結果。
[圖18]說明根據本發明所揭示之實施例之使用脈衝波形執行ECL分析的過程。
[圖19]說明根據本發明所揭示之實施例之使用脈衝波形執行ECL分析的過程。
[圖20]說明根據本發明所揭示之實施例之製造孔的過程。
[圖21A]至[圖21F]及[圖22A]說明根據本發明所揭示之實施例之製造孔的過程中之例示性階段。
[圖22B]說明根據本揭示案之孔之實施例。
[圖23A]至[圖23D]說明根據本發明所揭示之實施例之執行測試之電極組態的若干實例。
[圖24A]至[圖24C]、[圖25A]至[圖25C]、[圖26A]至[圖26D]、[圖27A]至[圖27C]及[圖28]說明根據本發明所揭示之實施例之對各種多孔板執行之測試結果。
[圖29]、[圖30]、[圖31A]、[圖31B]、[圖32A]、[圖32B]、[圖33A]、[圖33B]、[圖34A]、[圖34B]、[圖35]、[圖36A]、[圖36B]、[圖37A]及[圖37B]說明根據本發明所揭示之實施例之經執行以最佳化用於相對於標準電極塗佈經電漿處理電極之波形的測試。
[圖38A]至[圖39E]說明與此處實施例一致之電化學電池之實例。
100:電化學電池
101:工作空間
102:輔助電極
103:離子介質
104:工作電極區
Claims (60)
- 一種用於執行電化學分析之電化學電池，該電化學電池包括： 複數個工作電極區，其安置於該電池之一表面上且於該表面上限定一圖案；以及 至少一個輔助電極，其安置於該表面上，該至少一個輔助電極具有受限於其表面之一氧化還原對， 其中該至少一個輔助電極安置於距該複數個工作電極區中之至少兩者一大致相等距離處。
- 如請求項1之電化學電池，其中在該電化學分析期間，該輔助電極具有由該氧化還原對限定之一電位。
- 如請求項2之電化學電池，其中該電位介於大致0.1伏（V）至大致3.0 V範圍內。
- 如請求項3之電化學電池，其中該電位為大致0.22 V。
- 如請求項1之電化學電池，其中對於該複數個工作電極區當中之該等工作電極區中之每一者，該圖案使彼此相鄰之工作電極區之數目最小化。
- 如請求項1之電化學電池，其中該圖案經組態以在旋轉搖動之條件下向該複數個工作電極區中之每一者提供一物質之均一質量輸送。
- 如請求項1之電化學電池，其中該複數個工作電極區中之每一者限定一圓形形狀，該圓形形狀具有限定一圓形之表面面積。
- 如請求項7之電化學電池，其中： 該至少一個輔助電極安置於該電化學電池之一大致中心處， 該複數個工作電極區包含與該至少一個輔助電極大致等距間隔開之十個工作電極區，且 兩個工作電極區在其間具有比該等工作電極區之一其餘部分更大的一間距距離。
- 如請求項1之電化學電池，其中該氧化還原對包括銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之一混合物。
- 如請求項9之電化學電池，其中Ag與AgCl之該混合物包括大致50%或更少之AgCl。
- 如請求項10之電化學電池，其中該混合物具有在一指定範圍內之Ag與AgCl之一莫耳比。
- 如請求項9之電化學電池，其中在該電化學分析期間，該輔助電極具有由該氧化還原對限定之一電位，且 其中該電位為大致0.22伏（V）。
- 如請求項1之電化學電池，其中該電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
- 一種用於執行電化學分析之電化學電池，該電化學電池包括： 複數個工作電極區，其安置於該電池之一表面上且於該表面上限定一圖案；以及 至少一個輔助電極，其安置於該表面上，該輔助電極具有一經限定界面電位。
- 如請求項14之電化學電池，其中該至少一個輔助電極中之一氧化劑之一量大於或等於穿過該至少一個輔助電極以完成該電化學分析所需之電荷之一量。
- 如請求項15之電化學電池，其中該至少一個輔助電極具有大致3.07×10 -7至3.97×10 -7莫耳之間之氧化劑。
- 如請求項15之電化學電池，其中該至少一個輔助電極具有每mm 2的輔助電極面積大致1.80×10 -7至2.32×10 -7莫耳之間之氧化劑。
- 如請求項15之電化學電池，其中該至少一個輔助電極具有在孔中之每mm 2的總工作電極面積至少大致3.7×10 -9莫耳之氧化劑。
- 如請求項14之電化學電池，其中該複數個工作電極區具有一聚合暴露面積，該至少一個輔助電極具有一暴露表面面積，且該複數個工作電極區之該聚合暴露面積除以該至少一個輔助電極之該暴露表面面積限定具有大於1之一值的一面積比。
- 如請求項14之電化學電池，其中該至少一個輔助電極包括銀（Ag）與氯化銀（AgCl）之一混合物。
- 如請求項20之電化學電池，其中Ag與AgCl之該混合物包括大致50%或更少之AgCl。
- 如請求項20之電化學電池，其中該混合物具有在一指定範圍內之Ag與AgCl之一莫耳比。
- 如請求項22之電化學電池，其中該莫耳比大致等於或大於1。
- 如請求項14之電化學電池，其中該電化學電池為一液流電池之一部分。
- 如請求項14之電化學電池，其中該電化學電池為一板之一部分。
- 如請求項14之電化學電池，其中該電化學電池為一盒之一部分。
- 一種用於執行電化學分析之設備，該設備包括： 一板，其具有限定於其中之複數個孔，來自該複數個孔之至少一個孔包括： 複數個工作電極區，其安置於該電池之一表面上且於該表面上限定一圖案；以及 至少一個輔助電極，其安置於該表面上且由包括一氧化劑之一化學混合物形成， 該至少一個輔助電極具有受限於其表面之一氧化還原對，其中該氧化劑之一量足以在該氧化還原對之一整個氧化還原反應期間維持經限定電位。
- 如請求項27之設備，其中該氧化還原對在該氧化還原對之一氧化還原反應期間傳遞大致0.5至4.0 mA之電流，以在大致1.4 V至2.6 V之一範圍內產生電化學發光（ECL）。
- 如請求項27之設備，其中該氧化還原對在一氧化還原反應期間傳遞大致2.39 mA之一平均電流，以在大致1.4至2.6 V之一範圍內產生電化學發光（ECL）。
- 如請求項27之設備，其中該氧化還原對維持-0.15至-0.5 V之間的一界面電位，同時每mm 2的電極表面面積傳遞大致1.56×10 -5至5.30×10 -4C之一電荷。
- 如請求項27之設備，其中彼此相鄰之工作電極區之數目不大於二。
- 如請求項27之設備，其中該複數個工作電極區中之至少一者鄰近於該複數個工作電極區當中之三個或更多個其他工作電極區。
- 如請求項27之設備，其中該圖案包括一幾何圖案。
- 一種用於電化學分析之方法，該方法包括： 將一電壓脈衝施加至位於一多孔板之至少一個孔中的一或多個工作電極區及至少一個輔助電極，其中： 該一或多個工作電極區於該至少一個孔之一表面上限定一圖案， 該至少一個輔助電極安置於該表面上且具有受限於其表面之一氧化還原對，且 該氧化還原對至少在施加該電壓脈衝之一時間段期間還原。
- 如請求項34之方法，其中在該電壓脈衝之一持續時間期間擷取發光資料。
- 如請求項35之方法，其中在該電壓脈衝之該持續時間之至少50%期間擷取該發光資料。
- 如請求項35之方法，其中在該電壓脈衝之該持續時間之至少75%期間擷取該發光資料。
- 如請求項35之方法，其中在該電壓脈衝之該持續時間之至少100%期間擷取該發光資料。
- 如請求項34之方法，其中該電壓脈衝之一持續時間小於或等於大致200毫秒（ms）。
- 如請求項39之方法，其中該電壓脈衝之該持續時間為大致100 ms。
- 如請求項39之方法，其中該電壓脈衝之該持續時間為大致50 ms。
- 如請求項34之方法，其中該電壓脈衝同時施加至該一或多個工作電極及該至少一個輔助電極。
- 如請求項34之方法，其中該電壓脈衝依序施加至該一或多個工作電極及該至少一個輔助電極。
- 如請求項34之方法，其中該電壓脈衝施加至該一或多個工作電極區之一可定址子集。
- 如請求項34之方法，該方法進一步包括： 至少部分地基於該至少一個輔助電極之一化學組合物而選擇該電壓脈衝之一幅值。
- 一種電腦可讀取媒體，其儲存使得一或多個處理器執行如請求項34之方法的指令。
- 一種用於在一孔中執行電化學分析之設備，該設備包括： 複數個工作電極區，其安置於經調適以形成該孔之一底部部分的一表面上；以及 一輔助電極，其安置於該表面上，該輔助電極具有由受限於其表面之一氧化還原對限定的一電位， 其中該複數個工作電極區中之一者安置於距該孔之每一側壁一大致相等距離處。
- 如請求項47之設備，其中該複數個工作電極區包括形成於一單個電極上之複數個電隔離區。
- 如請求項47之設備，其中該電化學分析包括電化學發光（ECL）分析。
- 一種用於執行電化學分析之方法，該方法包括： 將一第一電壓脈衝施加至一設備之一孔中之一或多個工作電極區或一相對電極，該第一電壓脈衝使得一第一氧化還原反應在該孔中發生； 在一第一時間段內自該第一氧化還原反應擷取第一發光資料； 將一第二電壓脈衝施加至該孔中之該一或多個工作電極區或該相對電極，該第二電壓脈衝使得一第二氧化還原反應在該孔中發生；以及 在一第二時間段內自該第二氧化還原反應擷取第二發光資料。
- 如請求項50之方法，該方法進一步包括： 對該第一發光資料及該第二發光資料執行電化學發光分析。
- 如請求項50之方法，其中該第一電壓脈衝及該第二電壓脈衝中之至少一者施加至該一或多個工作電極區之一可尋址子集。
- 如請求項50之方法，該方法進一步包括： 至少部分地基於該相對電極之一化學組合物而選擇該第一電壓脈衝及該第二電壓脈衝中之至少一者之一幅值，其中該相對電極為一輔助電極。
- 如請求項50之方法，其中該第一時間段之一第一持續時間並不等於該第二時間段之一第二持續時間。
- 如請求項54之方法，其中該第一持續時間及該第二持續時間經選擇以改良對該第一發光資料及該第二發光資料執行的一電化學發光分析之一動態範圍。
- 如請求項54之方法，其中在該第一電壓脈衝之第一持續時間期間擷取該第一發光資料。
- 如請求項54之方法，其中該第一持續時間或該第二持續時間中之一者小於或等於大致200毫秒（ms）。
- 如請求項57之方法，其中該第一持續時間或該第二持續時間中之一者為大致100 ms。
- 如請求項57之方法，其中該第一持續時間或該第二持續時間中之一者為大致50 ms。
- 如請求項50之方法，其中該相對電極包括一輔助電極。
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