TW201900421A - 層合玻璃用中間膜及層合玻璃 - Google Patents
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Abstract
本發明提供一種層合玻璃用中間膜,其係包含使用聚乙烯醇縮醛樹脂以外之熱塑性成分之層的中間膜,可有效地提高具備該中間膜之層合玻璃之隔音性。 本發明之層合玻璃用中間膜具有1層之構造或2層以上之構造,包括包含熱塑性彈性體及塑化劑之熱塑性彈性體層,上述熱塑性彈性體為脂肪族聚烯烴,且上述熱塑性彈性體層於-10℃~10℃之溫度區域具有玻璃轉移溫度,上述熱塑性彈性體層於-10℃~10℃之溫度區域中之tanδ之最大值為1.5以上。
Description
本發明係關於一種用於獲得層合玻璃之層合玻璃用中間膜。又,本發明係關於一種使用上述層合玻璃用中間膜之層合玻璃。
一般,層合玻璃即便受到外部衝擊發生破損,玻璃之碎片之飛散量亦較少,安全性優異。因此,上述層合玻璃廣泛用於汽車、軌道車輛、飛機、船舶及建築物等。上述層合玻璃係藉由於一對玻璃板之間夾入層合玻璃用中間膜而製造。
作為上述層合玻璃用中間膜,有具有1層之構造之單層中間膜、及具有2層以上之構造之多層中間膜。
於下述專利文獻1中揭示有一種隔音層,其包含縮醛化度為60~85莫耳%之聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份、鹼金屬鹽及鹼土金屬鹽中之至少一種金屬鹽0.001~1.0重量份、及超過30重量份之塑化劑。該隔音層可以單層用作中間膜。
進而,於下述專利文獻1中亦記載有一種積層上述隔音層及其他層而成之多層之中間膜。積層於隔音層之其他層包含縮醛化度為60~85莫耳%之聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份、鹼金屬鹽及鹼土金屬鹽中之至少一種金屬鹽0.001~1.0重量份、及30重量份以下之塑化劑。
於下述專利文獻2中揭示有一種中間膜,其係積層包含聚乙烯醇縮醛之層、及包含聚烯烴之層而成。
於下述專利文獻3中揭示有包含4-甲基-1-戊烯-α-烯烴共聚物之組合物、以及4-甲基-1-戊烯共聚物組合物。於專利文獻3之段落[0284]中,作為使用上述組合物之膜、片材、膠帶,列舉有:軟性印刷基板用脫模膜、剛性基板用脫模膜、剛性軟性基板用脫模膜、尖端複合材料用脫模膜、碳纖維複合材料硬化用脫模膜、玻璃纖維複合材料硬化用脫模膜、芳香族聚醯胺纖維複合材料硬化用脫模膜、奈米複合材料硬化用脫模膜、填料填充材料硬化用脫模膜、半導體密封用脫模膜、偏光板用脫模膜、擴散片材用脫模膜、角柱薄片用脫模膜、反射片材用脫模膜、脫模膜用緩衝膜、燃料電池用脫模膜、各種橡膠片材用脫模膜、胺基甲酸酯硬化用脫模膜、環氧硬化用脫模膜、太陽電池胞密封片材、太陽電池胞底層片材、太陽電池用塑膠膜、電池分隔件、鋰離子電池用分隔件、燃料電池用電解質膜、黏著・接著材料分隔件、切割帶・背面研磨帶・黏晶膜、兩層FCCL(Flexible Copper Clad Laminate,撓性覆銅板)、膜電容器用膜、黏著膜、光罩護膜用膜、偏光板用膜、偏光板用保護膜、液晶面板用保護膜、光學零件用保護膜、透鏡用保護膜、電氣零件・電器用保護膜、行動電話用保護膜、個人電腦用保護膜、遮蔽膜、電容器用膜、反射膜、積層體(包含玻璃)、耐放射線膜、耐γ射線膜、多孔膜、散熱膜・片材、電子零件密封體製造用模框、LED(Light Emitting Diode,發光二極體)模、高頻電路用積層板、高頻電纜用被覆材料、光波導基板、玻璃中間膜、層合玻璃用膜、防彈材料、防彈玻璃用膜、合成皮革用脫模紙、尖端複合材料用脫模紙、碳纖維複合材料硬化用脫模紙、玻璃纖維複合材料硬化用脫模紙、芳香族聚醯胺纖維複合材料硬化用脫模紙、奈米複合材料硬化用脫模紙、填料填充材料硬化用脫模紙及耐熱耐水印相紙。於該清單中,包含玻璃中間膜及層合玻璃用膜。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2007-070200號公報 [專利文獻2]WO2011/016494A1 [專利文獻3]WO2011/055803A
[發明所欲解決之問題]
於專利文獻1中所記載之中間膜中,具備包含聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑等之特定之隔音層,故而可以某一程度提高層合玻璃之隔音性。
另一方面,如專利文獻2所記載,已知有一種具備使用聚乙烯醇縮醛樹脂以外之熱塑性成分之層之中間膜。但是,於使用該中間膜之層合玻璃中,有隔音性不會變得足夠高之情況。又,如專利文獻3所記載,即便為使用包含4-甲基-1-戊烯-α-烯烴共聚物之組合物、以及4-甲基-1-戊烯共聚物組合物之膜,亦有隔音性不會變得足夠高之情況。
本發明之目的在於提供一種層合玻璃用中間膜,其係具備使用聚乙烯醇縮醛樹脂以外之熱塑性成分之層者,可有效地提高具備該中間膜之層合玻璃之隔音性。又,本發明之目的亦在於提供一種使用上述層合玻璃用中間膜之層合玻璃。 [解決問題之技術手段]
本發明者等人係於具備使用聚乙烯醇縮醛樹脂以外之熱塑性成分之層之中間膜中,進行用以提高層合玻璃之隔音性之研究。其結果為本發明者等人係於具備使用聚乙烯醇縮醛樹脂以外之熱塑性成分之層之中間膜中,發現了可提高層合玻璃之隔音性之構成。
根據本發明之廣泛之態樣,提供一種層合玻璃用中間膜(以下,有時記載為中間膜),其係具有1層之構造或2層以上之構造者,具備包含熱塑性彈性體及塑化劑之熱塑性彈性體層,上述熱塑性彈性體為脂肪族聚烯烴,且上述熱塑性彈性體層於-10℃~10℃之溫度區域具有玻璃轉移溫度,上述熱塑性彈性體層於-10℃~10℃之溫度區域中之tanδ之最大值為1.5以上。
於本發明之中間膜之某一特定之態樣中,上述脂肪族聚烯烴為飽和脂肪族聚烯烴。
於本發明之中間膜之某一特定之態樣中,上述塑化劑為有機酯塑化劑以外之塑化劑。
於本發明之中間膜之某一特定之態樣中,上述塑化劑為石蠟油。
於本發明之中間膜之某一特定之態樣中,上述中間膜具備第1層、及配置於上述第1層之第1表面側之第2層,且上述第1層為上述熱塑性彈性體層。
於本發明之中間膜之某一特定之態樣中,上述中間膜具備配置於上述第1層之與上述第1表面側相反之第2表面側之第3層。
於本發明之中間膜之某一特定之態樣中,上述第2層包含熱塑性樹脂及塑化劑,且上述第3層包含熱塑性樹脂及塑化劑。
於本發明之廣泛之態樣中,提供一種層合玻璃,其具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件及上述層合玻璃用中間膜,且上述層合玻璃用中間膜配置於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間。 [發明之效果]
本發明之層合玻璃用中間膜係具有1層之構造或2層以上之構造者,且具備包含熱塑性彈性體及塑化劑之熱塑性彈性體層。於本發明之層合玻璃用中間膜中,上述熱塑性彈性體為脂肪族聚烯烴,上述熱塑性彈性體層於-10℃~10℃之溫度區域具有玻璃轉移溫度,上述熱塑性彈性體層於-10℃~10℃之溫度區域中之tanδ之最大值為1.5以上。由於本發明之層合玻璃用中間膜具備上述構成,故而於包含使用聚乙烯醇縮醛樹脂以外之熱塑性成分之層之中間膜中,可有效地提高具備該中間膜之層合玻璃之隔音性。
以下,詳細地說明本發明。
(層合玻璃用中間膜) 本發明之層合玻璃用中間膜(以下,有時記載為中間膜)具有1層之構造或2層以上之構造。
本發明之中間膜具備包含熱塑性彈性體及塑化劑之熱塑性彈性體層。本發明之中間膜具備包含熱塑性彈性體作為聚乙烯醇縮醛樹脂以外之熱塑性樹脂之熱塑性彈性體層。
於本發明之中間膜中,上述熱塑性彈性體為脂肪族聚烯烴。於本發明之中間膜中,上述熱塑性彈性體層係於-10℃~10℃之溫度區域具有玻璃轉移溫度。於本發明之中間膜中,上述熱塑性彈性體層於-10℃~10℃之溫度區域中之tanδ之最大值為1.5以上。於本發明之中間膜中,不僅於上述熱塑性彈性體層中,使用脂肪族聚烯烴作為熱塑性彈性體,上述熱塑性彈性體層之玻璃轉移溫度亦存在於-10℃~10℃之溫度區域,上述熱塑性彈性體層於-10℃~10℃之溫度區域中之tanδ之最大值為1.5以上。
由於本發明具備上述構成,故而於具備使用聚乙烯醇縮醛樹脂以外之熱塑性成分之層之中間膜中,可有效地提高具備該中間膜之層合玻璃之隔音性。
於本發明中,為了提高隔音性,不僅於上述熱塑性彈性體層中使用脂肪族聚烯烴作為熱塑性彈性體較為重要,滿足以下之(1)及(2)之構成亦較為重要。(1)上述熱塑性彈性體層之玻璃轉移溫度存在於-10℃~10℃之溫度區域。(2)上述熱塑性彈性體層於-10℃~10℃之溫度區域中之tanδ之最大值為1.5以上。
一般而言,若於熱塑性彈性體中添加塑化劑,則可調整所獲得之層之玻璃轉移溫度,但有tanδ之最大值變低之傾向。為了提高層合玻璃之隔音性能,以熱塑性彈性體層之tanδ之最大值不會變得過低之方式選擇熱塑性彈性體之種類、塑化劑之種類及調配量較為重要。本發明者等人發現藉由使用脂肪族聚烯烴作為熱塑性彈性體,容易實現上述選擇,可獲得隔音性較高之層合玻璃用中間膜。
就有效地提高隔音性之觀點而言,上述熱塑性彈性體層於-10℃~10℃之溫度區域中之tanδ之最大值較佳為2.0以上,更佳為2.5以上。
作為測定上述玻璃轉移溫度及tanδ之方法,可列舉將所獲得之中間膜於室溫23±2℃、濕度25±5%之環境下保管12小時後,即刻使用TA Instruments公司製造之「ARES-G2」,測定黏彈性之方法。較佳為使用直徑8 mm之平行板作為治具,於以3℃/分鐘之降溫速度使溫度自30℃降低至-50℃之條件、以及頻率1 Hz及應變1%之條件下,測定玻璃轉移溫度及tanδ。關於具有2層以上之構造之中間膜,可將各層間剝離,對測定對象之層之玻璃轉移溫度進行測定。
本發明之中間膜可具有1層之構造,亦可具有2層以上之構造。本發明之中間膜可具有2層之構造,可具有3層之構造,亦可具有3層以上之構造。
本發明之中間膜亦可具有僅為第1層之1層之構造。於此情形時,第1層為上述熱塑性彈性體層。
就有效地提高隔音性及各層間之接著性之觀點而言,本發明之中間膜可具備第1層、及配置於上述第1層之第1表面側之第2層。於此情形時,上述第1層較佳為上述熱塑性彈性體層。
就有效地提高隔音性及各層間之接著性之觀點而言,本發明之中間膜可具備第1層、配置於上述第1層之第1表面側之第2層、及配置於上述第1層之與上述第1表面側相反之第2表面側之第3層。於此情形時,上述第1層較佳為上述熱塑性彈性體層。
就有效地提高隔音性及各層間之接著性之觀點而言,上述熱塑性彈性體層較佳為不為中間膜之表面層,較佳為中間膜之中間層。但是,上述熱塑性彈性體層亦可為中間膜之表面層。
就提高層合玻璃之透明性之觀點而言,上述中間膜之可見光線透過率較佳為70%以上,更佳為80%以上,進而較佳為85%以上。
上述可見光線透過率係使用分光光度計(日立高新技術公司製造之「U-4100」),依據JIS R3211:1998,於波長380~780 nm下進行測定。
上述中間膜之可見光線透過率可於2片透明玻璃之間配置中間膜進行測定。
為了提高可見光線透過率,上述中間膜及上述熱塑性彈性體層可不包含著色劑,亦可不包含碳黑。
以下,一面參照圖式,一面說明本發明之具體之實施形態。
圖1係模式性地表示本發明之第1實施形態之層合玻璃用中間膜之剖視圖。
圖1所示之中間膜11係具有2層以上之構造之多層之中間膜。中間膜11係用於獲得層合玻璃。中間膜11為層合玻璃用中間膜。中間膜11具備第1層1、第2層2及第3層3。於第1層1之第1表面1a側配置並積層有第2層2。於第1層1之與第1表面1a相反之第2表面1b側配置並積層有第3層3。第1層1為中間層。第2層2及第3層3分別為保護層,於本實施形態中為表面層。第1層1係配置並夾入於第2層2與第3層3之間。因此,中間膜11具有依序積層第2層2、第1層1及第3層3而成之多層構造(第2層2/第1層1/第3層3)。
於中間膜11中,第1層1較佳為上述熱塑性彈性體層。第2層2可為上述熱塑性彈性體層,第3層3可為上述熱塑性彈性體層。
再者,亦可於第2層2與第1層1之間、及第1層1與第3層3之間分別配置其他層。較佳為分別直接積層第2層2與第1層1、及第1層1與第3層3。作為其他層,可列舉:接著層、包含聚對苯二甲酸乙二酯等之層。
圖2係模式性地表示本發明之第2實施形態之層合玻璃用中間膜之剖視圖。
圖2所示之中間膜11A係具有1層之構造之單層之中間膜。中間膜11A為第1層。中間膜11A係用於獲得層合玻璃。中間膜11A為層合玻璃用中間膜。
於中間膜11A中,中間膜11A本身為上述熱塑性彈性體層。
以下,說明構成本發明之中間膜之上述熱塑性彈性體層(可為第1層)、上述第1層、上述第2層及上述第3層之詳細內容、以及上述熱塑性彈性體層(可為第1層)、上述第1層、上述第2層及上述第3層中所包含之各成分之詳細內容。
(熱塑性彈性體) 上述熱塑性彈性體層包含熱塑性彈性體。上述熱塑性彈性體為熱塑性樹脂之1種。上述熱塑性彈性體層中之熱塑性彈性體為脂肪族聚烯烴。上述脂肪族聚烯烴可僅使用1種,亦可併用2種以上。
於上述熱塑性彈性體層中之熱塑性樹脂100重量%中,上述熱塑性彈性體之含量較佳為50重量%以上,更佳為60重量%以上,進而較佳為70重量%以上,尤佳為80重量%以上,最佳為90重量%以上。上述熱塑性彈性體層中之熱塑性樹脂之全部可為上述熱塑性彈性體。
熱塑性樹脂係若進行加熱則發生軟化而表現出塑性,若冷卻至室溫(25℃)則固化之樹脂。熱塑性彈性體意指熱塑性樹脂中尤其是若進行加熱則發生軟化而表現出塑性,若冷卻至室溫(25℃)則固化而表現出橡膠彈性之樹脂。
上述脂肪族聚烯烴可為飽和脂肪族聚烯烴,亦可為不飽和脂肪族聚烯烴。就有效地提高中間膜之保存穩定性及隔音性之觀點而言,上述脂肪族聚烯烴較佳為飽和脂肪族聚烯烴。
作為上述脂肪族聚烯烴之材料,可列舉:乙烯、丙烯、1-丁烯、反式-2-丁烯、順式-2-丁烯、1-戊烯、反式-2-戊烯、順式-2-戊烯、1-己烯、反式-2-己烯、順式-2-己烯、反式-3-己烯、順式-3-己烯、1-庚烯、反式-2-庚烯、順式-2-庚烯、反式-3-庚烯、順式-3-庚烯、1-辛烯、反式-2-辛烯、順式-2-辛烯、反式-3-辛烯、順式-3-辛烯、反式-4-辛烯、順式-4-辛烯、1-壬烯、反式-2-壬烯、順式-2-壬烯、反式-3-壬烯、順式-3-壬烯、反式-4-壬烯、順式-4-壬烯、1-癸烯、反式-2-癸烯、順式-2-癸烯、反式-3-癸烯、順式-3-癸烯、反式-4-癸烯、順式-4-癸烯、反式-5-癸烯、順式-5-癸烯、4-甲基-1-戊烯及乙烯基環己烷等。
就有效地提高隔音性之觀點而言,上述脂肪族聚烯烴較佳為於側鏈具有鏈狀之烴基。
於中間膜為多層構造之情形時,就提昇層間接著力之觀點而言,上述脂肪族聚烯烴可為改性脂肪族聚烯烴。上述改性脂肪族聚烯烴較佳為具有羧基、羧酸酐基、羥基或環氧基等。上述改性脂肪族聚烯烴可於分子鏈之側鏈具有該等基,亦可於末端具有該等基。
(熱塑性樹脂(脂肪族聚烯烴除外)) 就有效地提高各層間之接著性之觀點而言,上述第1層可包含脂肪族聚烯烴以外之熱塑性樹脂(以下,有時記載為熱塑性樹脂(1)),亦可包含聚乙烯醇縮醛樹脂(以下,有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(1))。就有效地提高接著性之觀點而言,上述第2層較佳為包含熱塑性樹脂(以下,有時記載為熱塑性樹脂(2)),更佳為包含脂肪族聚烯烴以外之熱塑性樹脂,進而較佳為包含聚乙烯醇縮醛樹脂(以下,有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(2))。就有效地提高接著性之觀點而言,上述第3層較佳為包含熱塑性樹脂(以下,有時記載為熱塑性樹脂(3)),更佳為包含脂肪族聚烯烴以外之熱塑性樹脂,進而較佳為包含聚乙烯醇縮醛樹脂(以下,有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(3))。
作為上述熱塑性樹脂,可列舉:聚乙烯醇縮醛樹脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物樹脂、乙烯-丙烯酸共聚物樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂、聚乙烯醇樹脂、聚乙酸乙烯酯樹脂及聚酯樹脂等。亦可使用該等以外之熱塑性樹脂。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂例如可藉由利用醛將聚乙烯醇(PVA)進行縮醛化而製造。上述聚乙烯醇縮醛樹脂較佳為聚乙烯醇之縮醛化物。上述聚乙烯醇例如係藉由將聚乙酸乙烯酯進行皂化而獲得。上述聚乙烯醇之皂化度一般為70~99.9莫耳%之範圍內。
上述聚乙烯醇(PVA)之平均聚合度較佳為200以上,更佳為500以上,進一步較佳為1500以上,進而較佳為1600以上,且較佳為5000以下,更佳為4000以下,進而較佳為3500以下,尤佳為3000以下。若上述平均聚合度為上述下限以上,則層合玻璃之耐貫通性變得更高。若上述平均聚合度為上述上限以下,則中間膜之成形變得容易。
上述聚乙烯醇之平均聚合度係藉由依據JIS K6726「聚乙烯醇試驗方法」之方法求出。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂中所包含之縮醛基之碳數並無特別限定。製造上述聚乙烯醇縮醛樹脂時使用之醛並無特別限定。上述聚乙烯醇縮醛樹脂中之縮醛基之碳數較佳為3~5,更佳為3或4。若上述聚乙烯醇縮醛樹脂中之縮醛基之碳數為3以上,則中間膜之玻璃轉移溫度變得足夠低。
上述醛並無特別限定。一般而言,可良好地使用碳數為1~10之醛。作為上述碳數為1~10之醛,例如可列舉:甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、正戊醛、2-乙基丁基醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、甲醛、乙醛及苯甲醛等。上述醛較佳為丙醛、正丁醛、異丁醛、正己醛或正戊醛,更佳為丙醛、正丁醛或異丁醛,進而較佳為正丁醛。上述醛可僅使用1種,亦可併用2種以上。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率(羥基量)較佳為15莫耳%以上,更佳為18莫耳%以上,且較佳為40莫耳%以下,更佳為35莫耳%以下。若上述羥基之含有率為上述下限以上,則中間膜之接著力變得更高。又,若上述羥基之含有率為上述上限以下,則中間膜之柔軟性變高,中間膜之操作變得容易。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率(羥基量)較佳為17莫耳%以上,更佳為20莫耳%以上,進而較佳為22莫耳%以上,且較佳為28莫耳%以下,更佳為27莫耳%以下,進而較佳為25莫耳%以下,尤佳為24莫耳%以下。若上述羥基之含有率為上述下限以上,則中間膜之機械強度變得更高。尤其是若上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率為20莫耳%以上,則反應效率較高而生產性優異,又,若為28莫耳%以下,則層合玻璃之隔音性變得更高。又,若上述羥基之含有率為上述上限以下,則中間膜之柔軟性變高,中間膜之操作變得容易。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之各含有率較佳為25莫耳%以上,更佳為28莫耳%以上,更佳為30莫耳%以上,進一步較佳為31.5莫耳%以上,進而較佳為32莫耳%以上,尤佳為33莫耳%以上。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之各含有率較佳為38莫耳%以下,更佳為37莫耳%以下,進而較佳為36.5莫耳%以下,尤佳為36莫耳%以下。若上述羥基之含有率為上述下限以上,則中間膜之接著力變得更高。又,若上述羥基之含有率為上述上限以下,則中間膜之柔軟性變高,中間膜之操作變得容易。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率係以百分率表示羥基所鍵結之伸乙基量除以主鏈之總伸乙基量所求出之莫耳分率的值。上述羥基所鍵結之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」進行測定。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之乙醯化度(乙醯基量)較佳為0.01莫耳%以上,更佳為0.1莫耳%以上,進一步較佳為7莫耳%以上,進而較佳為9莫耳%以上,且較佳為30莫耳%以下,更佳為25莫耳%以下,進而較佳為24莫耳%以下,尤佳為20莫耳%以下。若上述乙醯化度為上述下限以上,則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性變高。若上述乙醯化度為上述上限以下,則中間膜及層合玻璃之耐濕性變高。尤其是若上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之乙醯化度為0.1莫耳%以上且25莫耳%以下,則耐貫通性優異。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之各乙醯化度較佳為0.01莫耳%以上,更佳為0.5莫耳%以上,且較佳為10莫耳%以下,更佳為2莫耳%以下。若上述乙醯化度為上述下限以上,則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性變高。若上述乙醯化度為上述上限以下,則中間膜及層合玻璃之耐濕性變高。
上述乙醯化度係以百分率表示乙醯基所鍵結之伸乙基量除以主鏈之總伸乙基量所求出之莫耳分率的值。上述乙醯基所鍵結之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」進行測定。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時,為縮丁醛化度)較佳為47莫耳%以上,更佳為60莫耳%以上,且較佳為85莫耳%以下,更佳為80莫耳%以下,進而較佳為75莫耳%以下。若上述縮醛化度為上述下限以上,則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性變高。若上述縮醛化度為上述上限以下,則製造聚乙烯醇縮醛樹脂所需之反應時間變短。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之各縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時,為縮丁醛化度)較佳為55莫耳%以上,更佳為60莫耳%以上,且較佳為75莫耳%以下,更佳為71莫耳%以下。若上述縮醛化度為上述下限以上,則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性變高。若上述縮醛化度為上述上限以下,則製造聚乙烯醇縮醛樹脂所需之反應時間變短。
上述縮醛化度係以如下之方式求出。首先,求出自主鏈之總伸乙基量減去羥基所鍵結之伸乙基量、及乙醯基所鍵結之伸乙基量所獲得的值。將所獲得之值除以主鏈之總伸乙基量而求出莫耳分率。以百分率表示該莫耳分率之值係縮醛化度。
再者,上述羥基之含有率(羥基量)、縮醛化度(縮丁醛化度)及乙醯化度較佳為根據藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法測得之結果算出。但是,亦可使用藉由ASTM D1396-92之測定。於聚乙烯醇縮醛樹脂為聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時,上述羥基之含有率(羥基量)、上述縮醛化度(縮丁醛化度)及上述乙醯化度可根據藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法測得之結果算出。
(塑化劑) 上述熱塑性彈性體層包含塑化劑。上述熱塑性彈性體層中之塑化劑可僅使用1種,亦可併用2種以上。
就有效地提高接著性之觀點而言,上述第1層較佳為包含塑化劑。就有效地提高接著性之觀點而言,上述第2層較佳為包含塑化劑(以下,有時記載為塑化劑(2))。就有效地提高接著性之觀點而言,上述第3層較佳為包含塑化劑(以下,有時記載為塑化劑(3))。該等層中之塑化劑可僅使用1種,亦可併用2種以上。
作為上述塑化劑,可列舉:石蠟油、有機酯塑化劑及磷酸塑化劑等。作為上述有機酯塑化劑,可列舉:一元有機酸酯及多元有機酸酯等。作為上述磷酸塑化劑,可列舉:有機磷酸塑化劑及有機亞磷酸塑化劑等。上述塑化劑較佳為液狀塑化劑。
作為上述石蠟油,可列舉:環烷系加工處理油、白色礦物油、礦物油、石蠟及液態石蠟等。
作為上述石蠟油之市售品,可列舉:出光興產公司製造之「Diana Process Oil PW-90」、出光興產公司製造之「Diana Process Oil PW-100」及出光興產公司製造之「Diana Process Oil PW-32」等。
作為上述有機酯塑化劑,可列舉:三乙二醇二-2-乙基丙酸酯、三乙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二-2-乙基己酸酯、三乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二正辛酸酯、三乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、二丁基卡必醇己二酸酯、乙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,3-丙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,4-丁二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二-2-乙基己酸酯、二丙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二-2-乙基戊酸酯、四乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二辛酸酯、順丁烯二酸二丁酯、己二酸雙(2-丁氧基乙基)酯、己二酸二丁酯、己二酸二異丁酯、己二酸2,2-丁氧基乙氧基乙酯、苯甲酸乙二醇酯、己二酸1,3-丁二醇聚酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己基環己酯、己二酸庚酯與己二酸壬酯之混合物、己二酸二異壬酯、己二酸二異癸酯、己二酸庚基壬酯、癸二酸二丁酯、乙醯檸檬酸三丁酯、碳酸二乙酯、癸二酸二丁酯、油改性癸二酸醇酸、及磷酸酯與己二酸酯之混合物等。亦可使用該等以外之有機酯塑化劑。亦可使用上述己二酸酯以外之其他己二酸酯。
於以結構式表示之情形時,作為上述有機酯塑化劑,可列舉下述式(11)所表示之二酯塑化劑。
[化1]
上述式(11)中,R1及R2分別表示碳數5~10之有機基,R3表示伸乙基、伸異丙基或正伸丙基,p表示3~10之整數。上述式(11)中之R1及R2分別較佳為碳數6~10之有機基。
作為上述有機磷酸塑化劑,可列舉:磷酸三丁氧基乙酯、磷酸異癸基苯酯及磷酸三異丙酯等。
有機酯塑化劑由於脂肪族聚烯烴之塑化效果較低,故而上述熱塑性彈性體層中之塑化劑較佳為有機酯塑化劑以外之塑化劑。上述熱塑性彈性體層中之塑化劑較佳為有機磷酸塑化劑以外之塑化劑。
就有效地提高隔音性之觀點而言,上述熱塑性彈性體層中之塑化劑較佳為石蠟油。
就有效地提高接著性之觀點而言,上述第2層中之塑化劑及上述第3層中之塑化劑分別較佳為有機酯塑化劑,更佳為上述式(11)所表示之二酯塑化劑。就有效地提高接著性之觀點而言,上述第2層中之塑化劑及上述第3層中之塑化劑分別較佳為包含三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)或三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(3GH),更佳為包含三乙二醇二-2-乙基己酸酯。
於上述熱塑性彈性體層中,上述塑化劑相對於上述熱塑性彈性體(脂肪族聚烯烴)100重量份之含量(以下,有時記載為含量(1))較佳為10重量份以上,更佳為20重量份以上,且較佳為60重量份以下,更佳為50重量份以下,進而較佳為40重量份以下。又,若上述含量(1)為上述下限以上,則可有效地提高隔音性。若上述含量(1)為上述上限以下,則層合玻璃之耐貫通性變得更高。
於上述第2層中,將上述塑化劑(2)相對於上述熱塑性樹脂(2)100重量份之含量設為含量(2)。於上述第3層中,將上述塑化劑(3)相對於上述熱塑性樹脂(3)100重量份之含量設為含量(3)。上述含量(2)及上述含量(3)分別較佳為10重量份以上,更佳為15重量份以上,進而較佳為20重量份以上,尤佳為24重量份以上,最佳為25重量份以上,且較佳為45重量份以下,更佳為40重量份以下。若上述含量(2)及上述含量(3)為上述下限以上,則中間膜之柔軟性變高,中間膜之操作變得容易。若上述含量(2)及上述含量(3)為上述上限以下,則層合玻璃之耐貫通性變得更高。
(隔熱性物質) 上述中間膜較佳為包含隔熱性物質(隔熱性化合物)。上述熱塑性彈性體層較佳為包含隔熱性物質。上述第1層較佳為包含隔熱性物質。上述第2層較佳為包含隔熱性物質。上述第3層較佳為包含隔熱性物質。上述隔熱性物質可僅使用1種,亦可併用2種以上。
上述隔熱性物質較佳為包含酞菁化合物、萘酞菁化合物及蒽酞菁化合物中之至少1種成分X,或者包含隔熱粒子。於此情形時,可包含上述成分X及上述隔熱粒子兩者。
成分X: 上述中間膜較佳為包含酞菁化合物、萘酞菁化合物及蒽酞菁化合物中之至少1種成分X。上述熱塑性彈性體層較佳為包含上述成分X。上述第1層較佳為包含上述成分X。上述第2層較佳為包含上述成分X。上述第3層較佳為包含上述成分X。上述成分X為隔熱性物質。上述成分X可僅使用1種,亦可併用2種以上。
上述成分X並無特別限定。作為成分X,可使用先前公知之酞菁化合物、萘酞菁化合物及蒽酞菁化合物。
作為上述成分X,可列舉:酞菁、酞菁之衍生物、萘酞菁、萘酞菁之衍生物、蒽酞菁及蒽酞菁之衍生物等。上述酞菁化合物及上述酞菁之衍生物分別較佳為具有酞菁骨架。上述萘酞菁化合物及上述萘酞菁之衍生物分別較佳為具有萘酞菁骨架。上述蒽酞菁化合物及上述蒽酞菁之衍生物分別較佳為具有蒽酞菁骨架。
就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,上述成分X較佳為選自由酞菁、酞菁之衍生物、萘酞菁及萘酞菁之衍生物所組成之群中之至少1種,更佳為酞菁及酞菁之衍生物中之至少1種。
就有效地提高隔熱性,且長時間以更高之水準維持可見光線透過率之觀點而言,上述成分X較佳為含有釩原子或銅原子。上述成分X較佳為含有釩原子,亦較佳為含有銅原子。上述成分X更佳為含有釩原子或銅原子之酞菁、及含有釩原子或銅原子之酞菁之衍生物中之至少1種。就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,上述成分X較佳為具有氧原子鍵結於釩原子之結構單元。
於上述中間膜100重量%中、或包含上述成分X之層(熱塑性彈性體層、第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述成分X之含量較佳為0.001重量%以上,更佳為0.005重量%以上,進而較佳為0.01重量%以上,尤佳為0.02重量%以上。於上述中間膜100重量%中、或包含上述成分X之層(熱塑性彈性體層、第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述成分X之含量較佳為0.2重量%以下,更佳為0.1重量%以下,進而較佳為0.05重量%以下,尤佳為0.04重量%以下。若上述成分X之含量為上述下限以上及上述上限以下,則隔熱性變得足夠高,且可見光線透過率變得足夠高。例如可使可見光線透過率為70%以上。
隔熱粒子: 上述中間膜較佳為包含隔熱粒子。上述熱塑性彈性體層較佳為包含隔熱粒子。上述第1層較佳為包含上述隔熱粒子。上述第2層較佳為包含上述隔熱粒子。上述第3層較佳為包含上述隔熱粒子。上述隔熱粒子為隔熱性物質。藉由使用隔熱粒子,可有效地遮斷紅外線(熱線)。上述隔熱粒子可僅使用1種,亦可併用2種以上。
就進一步提高層合玻璃之隔熱性之觀點而言,上述隔熱粒子更佳為金屬氧化物粒子。上述隔熱粒子較佳為由金屬之氧化物所形成之粒子(金屬氧化物粒子)。
長於可見光之波長780 nm以上之紅外線係與紫外線相比,能量較小。然而,紅外線之熱作用較大,若紅外線被物質吸收,則以熱之形式釋出。因此,紅外線一般被稱為熱線。藉由使用上述隔熱粒子,可有效地遮斷紅外線(熱線)。再者,隔熱粒子意指可吸收紅外線之粒子。
作為上述隔熱粒子之具體例,可列舉:摻鋁氧化錫粒子、摻銦氧化錫粒子、摻銻氧化錫粒子(ATO粒子)、摻鎵氧化鋅粒子(GZO粒子)、摻銦氧化鋅粒子(IZO粒子)、摻鋁氧化鋅粒子(AZO粒子)、摻鈮氧化鈦粒子、摻鈉氧化鎢粒子、摻銫氧化鎢粒子、摻鉈氧化鎢粒子、摻銣氧化鎢粒子、摻錫氧化銦粒子(ITO粒子)、摻錫氧化鋅粒子、摻矽氧化鋅粒子等金屬氧化物粒子、或六硼化鑭(LaB6
)粒子等。亦可使用該等以外之隔熱粒子。由於熱線之遮蔽功能較高,故而上述隔熱粒子較佳為金屬氧化物粒子,更佳為ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子或氧化鎢粒子,尤佳為ITO粒子或氧化鎢粒子。尤其是熱線之遮蔽功能較高,且容易獲取,故而上述隔熱粒子較佳為摻錫氧化銦粒子(ITO粒子),亦較佳為氧化鎢粒子。
就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,氧化鎢粒子較佳為摻金屬之氧化鎢粒子。於上述「氧化鎢粒子」中包含摻金屬之氧化鎢粒子。作為上述摻金屬之氧化鎢粒子,具體而言,可列舉:摻鈉氧化鎢粒子、摻銫氧化鎢粒子、摻鉈氧化鎢粒子及摻銣氧化鎢粒子等。
就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,上述摻金屬之氧化鎢粒子尤佳為摻銫氧化鎢粒子。就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,該摻銫氧化鎢粒子較佳為式:Cs0.33
WO3
所表示之氧化鎢粒子。
上述隔熱粒子之平均粒徑較佳為0.01 μm以上,更佳為0.02 μm以上,且較佳為0.1 μm以下,更佳為0.05 μm以下。若平均粒徑為上述下限以上,則熱線之遮蔽性變得足夠高。若平均粒徑為上述上限以下,則隔熱粒子之分散性變高。
上述「平均粒徑」表示體積平均粒徑。平均粒徑可使用粒度分佈測定裝置(日機裝公司製造之「UPA-EX150」)等進行測定。
於上述中間膜100重量%中、或包含上述隔熱粒子之層(熱塑性彈性體層、第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述隔熱粒子之各含量(尤其是氧化鎢粒子之含量)較佳為0.01重量%以上,更佳為0.1重量%以上,進而較佳為1重量%以上,尤佳為1.5重量%以上。於上述中間膜100重量%中、或包含上述隔熱粒子之層100重量%中,上述隔熱粒子之各含量(尤其是氧化鎢粒子之含量)較佳為6重量%以下,更佳為5.5重量%以下,進而較佳為4重量%以下,尤佳為3.5重量%以下,最佳為3重量%以下。若上述隔熱粒子之含量為上述下限以上及上述上限以下,則隔熱性變得足夠高,且可見光線透過率變得足夠高。
(金屬鹽) 上述中間膜較佳為包含鹼金屬鹽、鹼土金屬鹽或鎂鹽(以下,有時將該等記載為金屬鹽M)。上述熱塑性彈性體層較佳為包含金屬鹽M。上述第1層較佳為包含上述金屬鹽M。上述第2層較佳為包含上述金屬鹽M。上述第3層較佳為包含上述金屬鹽M。藉由使用上述金屬鹽M,容易控制中間膜與玻璃板等層合玻璃構件之接著性、或中間膜之各層間之接著性。上述金屬鹽M可僅使用1種,亦可併用2種以上。
上述金屬鹽M較佳為包含Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr或Ba作為金屬。中間膜中所包含之金屬鹽較佳為包含K鹽或Mg鹽。
又,上述金屬鹽M更佳為碳數2~16之有機酸之鹼金屬鹽、碳數2~16之有機酸之鹼土金屬鹽、或碳數2~16之有機酸之鎂鹽,進而較佳為碳數2~16之羧酸鎂鹽、或碳數2~16之羧酸鉀鹽。
上述碳數2~16之羧酸鎂鹽及上述碳數2~16之羧酸鉀鹽並無特別限定。作為該等之例,例如可列舉:乙酸鎂、乙酸鉀、丙酸鎂、丙酸鉀、2-乙基丁酸鎂、2-乙基丁酸鉀、2-乙基己酸鎂及2-乙基己酸鉀等。
包含上述金屬鹽M之中間膜、或包含上述金屬鹽M之層(熱塑性彈性體層、第1層、第2層或第3層)中之Mg及K之含量的合計較佳為5 ppm以上,更佳為10 ppm以上,進而較佳為20 ppm以上。包含上述金屬鹽M之中間膜、或包含上述金屬鹽M之層(熱塑性彈性體層、第1層、第2層或第3層)中之Mg及K之含量的合計較佳為300 ppm以下,更佳為250 ppm以下,進而較佳為200 ppm以下。若Mg及K之含量之合計為上述下限以上及上述上限以下,則可更良好地控制中間膜與玻璃板之接著性、或中間膜之各層間之接著性。
(紫外線遮蔽劑) 上述中間膜較佳為包含紫外線遮蔽劑。上述熱塑性彈性體層較佳為包含紫外線遮蔽劑。上述第1層較佳為包含紫外線遮蔽劑。上述第2層較佳為包含紫外線遮蔽劑。上述第3層較佳為包含紫外線遮蔽劑。藉由使用紫外線遮蔽劑,即便長時間使用中間膜及層合玻璃,可見光線透過率亦不易進一步降低。上述紫外線遮蔽劑可僅使用1種,亦可併用2種以上。
於上述紫外線遮蔽劑中包含紫外線吸收劑。上述紫外線遮蔽劑較佳為紫外線吸收劑。
作為上述紫外線遮蔽劑,例如可列舉:包含金屬原子之紫外線遮蔽劑、包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑、具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑(苯并***化合物)、具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑(二苯甲酮化合物)、具有三結構之紫外線遮蔽劑(三化合物)、具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑(丙二酸酯化合物)、具有草醯苯胺結構之紫外線遮蔽劑(草醯苯胺化合物)、及具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑(苯甲酸酯化合物)等。
作為上述包含金屬原子之紫外線遮蔽劑,例如可列舉:鉑粒子;藉由二氧化矽被覆鉑粒子之表面而成之粒子;鈀粒子;及藉由二氧化矽被覆鈀粒子之表面而成之粒子等。紫外線遮蔽劑較佳為不為隔熱粒子。
上述紫外線遮蔽劑較佳為具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑、具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑、具有三結構之紫外線遮蔽劑、或具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑。上述紫外線遮蔽劑更佳為具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑、或具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑,進而較佳為具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑。
作為上述包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑,例如可列舉:氧化鋅、氧化鈦及氧化鈰等。進而,關於上述包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑,可被覆表面。作為上述包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑之表面之被覆材料,可列舉:絕緣性金屬氧化物、水解性有機矽化合物及聚矽氧化合物等。
作為上述絕緣性金屬氧化物,可列舉:二氧化矽、氧化鋁及氧化鋯等。上述絕緣性金屬氧化物例如具有5.0 eV以上之帶隙能。
作為上述具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑,例如可列舉:2-(2'-羥基-5'-甲基苯基)苯并***(BASF公司製造之「Tinuvin P」)、2-(2'-羥基-3',5'-二-第三丁基苯基)苯并***(BASF公司製造之「Tinuvin 320」)、2-(2'-羥基-3'-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并***(BASF公司製造之「Tinuvin 326」)及2-(2'-羥基-3',5'-二-戊基苯基)苯并***(BASF公司製造之「Tinuvin 328」)等。就遮蔽紫外線之性能優異之方面而言,上述紫外線遮蔽劑較佳為具有包含鹵素原子之苯并***結構之紫外線遮蔽劑,更佳為具有包含氯原子之苯并***結構之紫外線遮蔽劑。
作為上述具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑,例如可列舉辛苯酮(BASF公司製造之「Chimassorb 81」)等。
作為上述具有三結構之紫外線遮蔽劑,例如可列舉:ADEKA公司製造之「LA-F70」、及2-(4,6-二苯基-1,3,5-三-2-基)-5-[(己基)氧基]-苯酚(BASF公司製造之「Tinuvin 1577FF」)等。
作為上述具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑,可列舉:2-(對甲氧基亞苄基)丙二酸二甲酯、四乙基-2,2-(1,4-伸苯基二亞甲基)雙丙二酸酯、2-(對甲氧基亞苄基)-雙(1,2,2,6,6-五甲基4-哌啶基)丙二酸酯等。
作為上述具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑之市售品,可列舉:Hostavin B-CAP、Hostavin PR-25、Hostavin PR-31(均為Clariant公司製造)。
作為上述具有草醯苯胺結構之紫外線遮蔽劑,可列舉N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-5-第三丁基苯基)草二醯胺、N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-苯基)草二醯胺、2-乙基-2'-乙氧基-羥基醯苯胺(Clariant公司製造之「SanduvorVSU」)等於氮原子上具有經取代之芳基等之草二醯胺類。
作為上述具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑,例如可列舉2,4-二-第三丁基苯基-3,5-二-第三丁基-4-羥基苯甲酸酯(BASF公司製造之「Tinuvin 120」)等。
於上述中間膜100重量%中、或包含上述紫外線遮蔽劑之層(熱塑性彈性體層、第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述紫外線遮蔽劑之含量及苯并***化合物之含量較佳為0.1重量%以上,更佳為0.2重量%以上,進而較佳為0.3重量%以上,尤佳為0.5重量%以上。於上述中間膜100重量%中、或包含上述紫外線遮蔽劑之層(熱塑性彈性體層、第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述紫外線遮蔽劑之含量及苯并***化合物之含量較佳為2.5重量%以下,更佳為2重量%以下,進而較佳為1重量%以下,尤佳為0.8重量%以下。若上述紫外線遮蔽劑之含量及苯并***化合物之含量為上述下限以上及上述上限以下,則可進一步抑制經過時間後之可見光線透過率之降低。尤其藉由於包含上述紫外線遮蔽劑之層100重量%中,上述紫外線遮蔽劑之含量為0.2重量%以上,可明顯抑制中間膜及層合玻璃之經過時間後之可見光線透過率之降低。
(抗氧化劑) 上述中間膜較佳為包含抗氧化劑。上述熱塑性彈性體層較佳為包含抗氧化劑。上述第1層較佳為包含抗氧化劑。上述第2層較佳為包含抗氧化劑。上述第3層較佳為包含抗氧化劑。上述抗氧化劑可僅使用1種,亦可併用2種以上。
作為上述抗氧化劑,可列舉:酚系抗氧化劑、硫系抗氧化劑及磷系抗氧化劑等。上述酚系抗氧化劑係具有酚骨架之抗氧化劑。上述硫系抗氧化劑係含有硫原子之抗氧化劑。上述磷系抗氧化劑係含有磷原子之抗氧化劑。
上述抗氧化劑較佳為酚系抗氧化劑或磷系抗氧化劑。
作為上述酚系抗氧化劑,可列舉:2,6-二-第三丁基對甲酚(BHT)、丁基羥基茴香醚(BHA)、2,6-二-第三丁基-4-乙基苯酚、丙酸硬脂基-β-(3,5-二-第三丁基-4-羥基苯基)酯、2,2'-亞甲基雙-(4-甲基-6-丁基苯酚)、2,2'-亞甲基雙-(4-乙基-6-第三丁基苯酚)、4,4'-亞丁基-雙-(3-甲基-6-第三丁基苯酚)、1,1,3-三-(2-甲基-羥基-5-第三丁基苯基)丁烷、四[亞甲基-3-(3',5'-丁基-4-羥基苯基)丙酸酯]甲烷、1,3,3-三-(2-甲基-4-羥基-5-第三丁基苯酚)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二-第三丁基-4-羥基苄基)苯、雙(3,3'-第三丁基苯酚)丁酸乙二醇酯及雙(3-第三丁基-4-羥基-5-甲基苯丙酸)伸乙基雙(氧乙烯)等。可良好地使用該等抗氧化劑中之1種或2種以上。
作為上述磷系抗氧化劑,可列舉:亞磷酸十三烷基酯、亞磷酸三(十三烷基)酯、亞磷酸三苯酯、亞磷酸三壬基苯酯、雙(十三烷基)季戊四醇二亞磷酸酯、雙(癸基)季戊四醇二亞磷酸酯、亞磷酸三(2,4-二-第三丁基苯基)酯、亞磷酸雙(2,4-二-第三丁基-6-甲基苯基)乙酯及2,2'-亞甲基雙(4,6-二-第三丁基-1-苯氧基)(2-乙基己氧基)磷等。可良好地使用該等抗氧化劑中之1種或2種以上。
作為上述抗氧化劑之市售品,例如可列舉:BASF公司製造之「IRGANOX 245」、BASF公司製造之「IRGAFOS 168」、BASF公司製造之「IRGAFOS 38」、住友化學工業公司製造之「Sumilizer BHT」、堺化學工業公司製造之「H-BHT」以及BASF公司製造之「IRGANOX 1010」等。
為了長時間維持中間膜及層合玻璃之較高之可見光線透過率,於上述中間膜100重量%中、或包含抗氧化劑之層(熱塑性彈性體層、第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述抗氧化劑之含量較佳為0.1重量%以上。又,由於抗氧化劑之添加效果會飽和,故而於上述中間膜100重量%中、或包含上述抗氧化劑之層100重量%中,上述抗氧化劑之含量較佳為2重量%以下。
(其他成分) 上述中間膜、上述熱塑性彈性體層、上述第1層、上述第2層及上述第3層亦可分別視需要包含偶合劑、分散劑、界面活性劑、阻燃劑、防靜電劑、顏料、染料、層合玻璃構件與和該層合玻璃構件接觸之層之接著力調整劑(金屬鹽除外)、層間接著力調整劑(金屬鹽除外)、耐濕劑、螢光增白劑及紅外線吸收劑等添加劑。該等添加劑可僅使用1種,亦可併用2種以上。
(層合玻璃用中間膜之其他詳細內容) 上述中間膜之厚度並無特別限定。就實用方面之觀點、以及充分地提高層合玻璃之耐貫通性及彎曲剛性之觀點而言,中間膜之厚度較佳為0.1 mm以上,更佳為0.25 mm以上,且較佳為3 mm以下,更佳為1.5 mm以下。若中間膜之厚度為上述下限以上,則層合玻璃之耐貫通性及彎曲剛性變得更高。若中間膜之厚度為上述上限以下,則中間膜之透明性變得更良好。
將中間膜之厚度(中間膜整體之厚度)設為T。上述熱塑性彈性體層及上述第1層之厚度分別較佳為0.035T以上,更佳為0.0625T以上,進而較佳為0.1T以上,且較佳為0.4T以下,更佳為0.375T以下,進而較佳為0.25T以下,尤佳為0.15T以下。若上述熱塑性彈性體層及上述第1層之厚度為0.4T以下,則彎曲剛性變得更良好。
上述第2層及上述第3層之各厚度較佳為0.3T以上,更佳為0.3125T以上,進而較佳為0.375T以上,且較佳為0.97T以下,更佳為0.9375T以下,進而較佳為0.9T以下。上述第2層及上述第3層之各厚度可為0.46875T以下,亦可為0.45T以下。又,若上述第2層及上述第3層之各厚度為上述下限以上及上述上限以下,則層合玻璃之剛性及隔音性變得更高。
上述第2層與上述第3層之合計之厚度較佳為0.625T以上,更佳為0.75T以上,進而較佳為0.85T以上,且較佳為0.97T以下,更佳為0.9375T以下,進而較佳為0.9T以下。又,若上述第2層與上述第3層之合計之厚度為上述下限以上及上述上限以下,則層合玻璃之剛性及隔音性變得更高。
上述中間膜可為厚度均一之中間膜,亦可為厚度變化之中間膜。上述中間膜之剖面形狀可為矩形,亦可為楔形。又,中間膜可捲繞,中間膜亦可採用輥體。
本發明之中間膜之製造方法並無特別限定。作為本發明之中間膜之製造方法,於單層之中間膜之情形時,可列舉使用擠出機將樹脂組合物擠出之方法。作為本發明之中間膜之製造方法,於多層之中間膜之情形時,例如可列舉如下方法等:使用用以形成各層之各樹脂組合物分別形成各層後,將所獲得之各層積層;以及使用擠出機將用以形成各層之各樹脂組合物共擠出,藉此將各層積層。為了適於連續之生產,較佳為進行擠出成形之製造方法。
較佳為於上述第2層及上述第3層中包含同一聚乙烯醇縮醛樹脂。於此情形時,中間膜之製造效率優異。就中間膜之製造效率優異之方面而言,更佳為於上述第2層及上述第3層中包含同一聚乙烯醇縮醛樹脂及同一塑化劑。就中間膜之製造效率優異之方面而言,進而較佳為上述第2層及上述第3層由同一樹脂組合物形成。
上述中間膜較佳為於兩側之表面中之至少一表面具有凹凸形狀。上述中間膜更佳為於兩側之表面具有凹凸形狀。作為形成上述凹凸形狀之方法,並無特別限定,例如可列舉:模唇壓紋法、壓紋輥法、砑光輥法及異形擠出法等。就可定量地形成為一定之凹凸花樣之多數之凹凸形狀之壓紋的方面而言,較佳為壓紋輥法。
(層合玻璃) 圖3係模式性地表示使用圖1所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例的剖視圖。
圖3所示之層合玻璃31具備第1層合玻璃構件21、第2層合玻璃構件22及中間膜11。中間膜11配置並夾入於第1層合玻璃構件21與第2層合玻璃構件22之間。
於中間膜11之第1表面11a積層有第1層合玻璃構件21。於中間膜11之與第1表面11a相反之第2表面11b積層有第2層合玻璃構件22。於第2層2之外側之表面2a積層有第1層合玻璃構件21。於第3層3之外側之表面3a積層有第2層合玻璃構件22。
圖4係模式性地表示使用圖2所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例的剖視圖。
圖4所示之層合玻璃31A具備第1層合玻璃構件21、第2層合玻璃構件22及中間膜11A。中間膜11A配置並夾入於第1層合玻璃構件21與第2層合玻璃構件22之間。
於中間膜11A之第1表面11a積層有第1層合玻璃構件21。於中間膜11A之與第1表面11a相反之第2表面11b積層有第2層合玻璃構件22。
如此,本發明之層合玻璃具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件及中間膜,該中間膜為本發明之層合玻璃用中間膜。於本發明之層合玻璃中,上述中間膜配置於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間。
上述第1層合玻璃構件較佳為第1玻璃板。上述第2層合玻璃構件較佳為第2玻璃板。
作為上述層合玻璃構件,可列舉玻璃板及PET(polyethylene terephthalate,聚對苯二甲酸乙二酯)膜等。於層合玻璃中,不僅包含中間膜夾入於2片玻璃板之間之層合玻璃,亦包含中間膜夾入於玻璃板與PET膜等之間之層合玻璃。上述層合玻璃係具備玻璃板之積層體,較佳為使用至少1片玻璃板。較佳為上述第1層合玻璃構件及上述第2層合玻璃構件分別為玻璃板或PET膜,且上述層合玻璃具備玻璃板作為上述第1層合玻璃構件及上述第2層合玻璃構件中之至少一者。
作為上述玻璃板,可列舉無機玻璃及有機玻璃。作為上述無機玻璃,可列舉:浮法板玻璃、熱線吸收板玻璃、熱線反射板玻璃、研磨板玻璃、壓花板玻璃及夾絲板玻璃等。上述有機玻璃係代替無機玻璃之合成樹脂玻璃。作為上述有機玻璃,可列舉:聚碳酸酯板及聚(甲基)丙烯酸系樹脂板等。作為上述聚(甲基)丙烯酸系樹脂板,可列舉聚(甲基)丙烯酸甲酯板等。
上述層合玻璃構件之厚度較佳為1 mm以上,且較佳為5 mm以下,更佳為3 mm以下。又,於上述層合玻璃構件為玻璃板之情形時,該玻璃板之厚度較佳為1 mm以上,且較佳為5 mm以下,更佳為3 mm以下。於上述層合玻璃構件為PET膜之情形時,該PET膜之厚度較佳為0.03 mm以上,且較佳為0.5 mm以下。
上述層合玻璃之製造方法並無特別限定。首先,於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間夾住中間膜,獲得積層體。其次,例如使所獲得之積層體通過按壓輥或者放入至橡膠袋中進行減壓抽吸,藉此將殘留於上述第1層合玻璃構件、上述第2層合玻璃構件及中間膜之間之空氣去除。其後,於約70~110℃下進行預接著而獲得經預壓接之積層體。其次,將經預壓接之積層體放入至高壓釜中,或者進行加壓,以約120~150℃及1~1.5 MPa之壓力進行壓接。如此,可獲得層合玻璃。於製造上述層合玻璃時,亦可積層第1層、第2層及第3層。
上述中間膜及上述層合玻璃可用於汽車、軌道車輛、飛機、船舶及建築物等。上述中間膜及上述層合玻璃亦可用於該等用途以外。上述中間膜及上述層合玻璃較佳為車輛用或建築用中間膜及層合玻璃,更佳為車輛用中間膜及層合玻璃。上述中間膜及上述層合玻璃可用於汽車之前玻璃、側玻璃、後玻璃或車頂玻璃等。上述中間膜及上述層合玻璃可良好地用於汽車。上述中間膜可用於獲得汽車之層合玻璃。
以下,列舉實施例及比較例,更詳細地說明本發明。本發明並不僅限定於該等實施例。
(實施例1) 用以形成第1層之組合物之製作: 混合下述調配成分,藉由混合輥充分地進行混練,獲得用以形成第1層之組合物。
脂肪族聚烯烴(三井化學公司製造之「Absortomer EP-1001」)100重量份 石蠟油(出光興產公司製造之「Diana Process Oil PW-90」)40重量份 層與玻璃板之間之接著力調整劑(東亞合成公司製造之「ARUFON UH-2041」)5重量份 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量之紫外線遮蔽劑(2-(2-羥基-3-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并***) 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量之抗氧化劑(2,6-二-第三丁基對甲酚)
使用擠出機將所獲得之用以形成第1層之組合物擠出,藉此製作單層之中間膜(熱塑性彈性體中間膜,厚度800 μm)。
層合玻璃之製作(隔音性測定用): 將所獲得之中間膜切斷為長30 cm×寬2.5 cm之大小。作為第1層合玻璃構件及第2層合玻璃構件,準備2個玻璃板(透明浮法玻璃,厚度2 mm,長30 cm×寬2.5 cm)。於2片玻璃板之間夾入中間膜,獲得積層體。將該積層體放入至橡膠袋內,以2.6 kPa之真空度脫氣20分鐘後,於脫氣之狀態下轉移至烘箱內,進而,於90℃下保持30分鐘進行真空加壓,對積層體進行預壓接。於高壓釜中於135℃及壓力1.2 MPa之條件下,對經預壓接之積層體壓接20分鐘,獲得層合玻璃。
(實施例2) 用以形成第1層之組合物之製作: 混合下述調配成分,藉由混合輥充分地進行混練,獲得用以形成第1層之組合物。
脂肪族聚烯烴(三井化學公司製造之「Absortomer EP-1001」)100重量份 石蠟油(出光興產公司製造之「Diana Process Oil PW-32」)35重量份 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量之紫外線遮蔽劑(2-(2-羥基-3-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并***) 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量之抗氧化劑(2,6-二-第三丁基對甲酚)
用以形成第2層及第3層之組合物之製作: 混合下述調配成分,藉由混合輥充分地進行混練,獲得用以形成第2層及第3層之組合物。
聚乙烯醇縮醛樹脂1(平均聚合度1700,使用正丁醛,縮醛化度68.5莫耳%,羥基之含有率30.7莫耳%,乙醯化度0.8莫耳%)100重量份 三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)37.5重量份 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量之紫外線遮蔽劑(2-(2-羥基-3-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并***) 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量之抗氧化劑(2,6-二-第三丁基對甲酚)
中間膜之製作: 使用共擠出機將用以形成第1層之組合物、以及用以形成第2層及第3層之組合物共擠出,藉此製作具有第2層(厚度350 μm)/第1層(厚度100 μm)/第3層(厚度350 μm)之積層構造之中間膜(厚度800 μm)。
使用所獲得之中間膜,除此以外,以與實施例1相同之方式獲得層合玻璃。
(實施例3~6) 如表1所示般變更第1層之塑化劑之調配量,除此以外,以與實施例2相同之方式獲得中間膜及層合玻璃。
(比較例1) 用以形成第1層之組合物之製作: 混合下述調配成分,藉由混合輥充分地進行混練,獲得用以形成第1層之組合物。
聚乙烯醇縮醛樹脂1(平均聚合度1700,使用正丁醛,縮醛化度68.5莫耳%,羥基之含有率30.7莫耳%,乙醯化度0.8莫耳%)100重量份 三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)40重量份 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量之紫外線遮蔽劑(2-(2-羥基-3-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并***) 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量之抗氧化劑(2,6-二-第三丁基對甲酚)
使用所獲得之用以形成第1層之組合物,除此以外,以與實施例1相同之方式獲得中間膜及層合玻璃。
(比較例2) 用以形成第1層之組合物之製作: 混合下述調配成分,藉由混合輥充分地進行混練,獲得用以形成第1層之組合物。
聚乙烯醇縮醛樹脂2(平均聚合度3300,使用正丁醛,縮醛化度64.0莫耳%,羥基之含有率24.0莫耳%,乙醯化度12.0莫耳%)100重量份 三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)40重量份 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量之紫外線遮蔽劑(2-(2-羥基-3-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并***) 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量之抗氧化劑(2,6-二-第三丁基對甲酚)
使用所獲得之用以形成第1層之組合物,除此以外,以與實施例1相同之方式獲得中間膜及層合玻璃。
(比較例3) 用以形成第1層之組合物之製作: 混合下述調配成分,藉由混合輥充分地進行混練,獲得用以形成第1層之組合物。
苯乙烯系彈性體1(可樂麗公司製造之「Hybrar 5125」)100重量份 層與玻璃板之間之接著力調整劑(日美商事公司製造之「Sila-Ace S310」)0.3重量份 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量之紫外線遮蔽劑(2-(2-羥基-3-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并***) 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量之抗氧化劑(2,6-二-第三丁基對甲酚)
使用所獲得之用以形成第1層之組合物,除此以外,以與實施例1相同之方式獲得中間膜及層合玻璃。
(比較例4) 將用以形成第1層之組合物中之苯乙烯系彈性體1(可樂麗公司製造之「Hybrar 5125」)變更為苯乙烯系彈性體2(可樂麗公司製造之「Hybrar 7125」),除此以外,以與比較例3相同之方式獲得中間膜及層合玻璃。
(比較例5、6) 如表2所示般變更第1層之塑化劑之調配量,除此以外,以與實施例2相同之方式獲得中間膜及層合玻璃。
(評價) (1)玻璃轉移溫度及tanδ 將所獲得之中間膜於室溫23±2℃、濕度25±5%之環境下保管12小時。於保管後,即刻使用Metravib公司製造之黏彈性測定裝置「DMA+1000」,以長度50 mm、寬度20 mm切割中間膜,於剪切模式下以2℃/分鐘之升溫速度自-50℃升溫至100℃,於頻率1 Hz及應變0.05%之條件下,測定玻璃轉移溫度及tanδ。判斷是否於-10~10℃之溫度區域具有玻璃轉移溫度。又,評價-10~10℃之溫度區域中之tanδ之最大值。
(2)損耗係數及隔音性 將所獲得之層合玻璃藉由阻尼試驗用振動產生機(振研公司製造之「激振機G21-005D」)進行激振。藉由機械阻抗測定裝置(Rion公司製造之「XG-81」)將由此獲得之振動特性進行放大,藉由FFT(Fast Fourier Transformation,快速傅立葉轉換)頻譜分析儀(Yokogawa-Hewlett-Packard公司製造之「FFT分析儀HP3582A」)分析振動頻譜。
根據如此獲得之損耗係數與層合玻璃之共振頻率之比,製作表示10℃、20℃及50℃下之聲頻(Hz)與傳聲損耗(dB)之關係之圖表,求出聲頻3,000 Hz附近之極小之傳聲損耗(TL值)。該TL值越高,則隔音性越高。按照下述基準判定隔音性。
[隔音性之判定基準] ○:TL值為35 dB以上 △:TL值為30 dB以上且未達35 dB ×:TL值未達30 dB
將詳細內容及結果示於下述表1、2。再者,於下述表1、2中,省略熱塑性樹脂、塑化劑及接著力調整劑以外之調配成分之記載。
[表1]
[表2]
1‧‧‧第1層
1a‧‧‧第1表面
1b‧‧‧第2表面
2‧‧‧第2層
2a‧‧‧外側之表面
3‧‧‧第3層
3a‧‧‧外側之表面
11‧‧‧中間膜
11A‧‧‧中間膜(第1層)
11a‧‧‧第1表面
11b‧‧‧第2表面
21‧‧‧第1層合玻璃構件
22‧‧‧第2層合玻璃構件
31‧‧‧層合玻璃
31A‧‧‧層合玻璃
圖1係模式性地表示本發明之第1實施形態之層合玻璃用中間膜之剖視圖。 圖2係模式性地表示本發明之第2實施形態之層合玻璃用中間膜之剖視圖。 圖3係模式性地表示使用圖1所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例的剖視圖。 圖4係模式性地表示使用圖2所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例的剖視圖。
Claims (8)
- 一種層合玻璃用中間膜,其係具有1層之構造或2層以上之構造者, 包括包含熱塑性彈性體及塑化劑之熱塑性彈性體層, 上述熱塑性彈性體為脂肪族聚烯烴,且 上述熱塑性彈性體層於-10℃~10℃之溫度區域具有玻璃轉移溫度,上述熱塑性彈性體層於-10℃~10℃之溫度區域中之tanδ之最大值為1.5以上。
- 如請求項1之層合玻璃用中間膜,其中上述脂肪族聚烯烴為飽和脂肪族聚烯烴。
- 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜,其中上述塑化劑為有機酯塑化劑以外之塑化劑。
- 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜,其中上述塑化劑為石蠟油。
- 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜,其包含第1層、及 配置於上述第1層之第1表面側之第2層,且 上述第1層為上述熱塑性彈性體層。
- 如請求項5之層合玻璃用中間膜,其包含配置於上述第1層之與上述第1表面側相反之第2表面側的第3層。
- 如請求項6之層合玻璃用中間膜,其中上述第2層包含熱塑性樹脂及塑化劑,且 上述第3層包含熱塑性樹脂及塑化劑。
- 一種層合玻璃,其包含第1層合玻璃構件、 第2層合玻璃構件、及 如請求項1至7中任一項之層合玻璃用中間膜,且 上述層合玻璃用中間膜配置於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間。
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