TW201439208A - 用於製造顯示元件、光學元件或發光元件的芳香性聚醯胺溶液 - Google Patents
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Abstract
由一個態樣來看，本發明係關於一種聚醯胺溶液，其包含：芳香性聚醯胺、矽烷偶合劑及溶劑。該聚醯胺溶液可改良聚醯胺膜與玻璃或矽晶圓基底之間的黏著性。
Description
在一個態樣中，本發明係關於一種聚醯胺溶液，其包括芳香性共聚醯胺、溶劑及矽烷偶合劑。在另一態樣中，本發明係關於一種製造聚醯胺溶液之方法。在另一態樣中，本發明係關於一種用於製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法，其包括使用聚醯胺溶液形成聚醯胺膜之步驟。
有機發光二極體(Organic Light Emitting Diode；OLED)顯示器在2010年之銷售為$12.5億，預計每年以25%之速率增長。OLED顯示器之高效率及高對比率使其成為行動電話顯示器、數位相機及全球定位系統(global positioning system；GPS)細分市場(market segment)中液晶顯示器(liquid crystal display；LCD)之適合替代品。此等應用重視高電效率、緊湊尺寸及穩固性。此已使得對消耗較少功率、具有較快反應時間及較高解析度之主動式矩陣OLED(active matrix OLED；AMOLED)之需求增加。改良此等特性之AMOLED創新將進一步加速攜帶型裝置中AMOLED之採用且擴大使用其之裝置的範圍。此等效能因素主要由電子器件之加工溫度驅動。AMOLED具有沈積於透明基板上之薄膜電晶體(thin-film transistor；TFT)陣列結構。較高TFT沈積溫度可顯著改良顯示器之電效率。當前，使用玻璃板作為AMOLED基板。其提供高加工溫度(>500℃)及良好障壁特性，但相對較厚、重、硬，且易於破碎，這將降低產品設計自由度及顯示器穩
固性。因此，攜帶型裝置製造商需要一種較輕、較薄且較穩固之替代品。可撓性基板材料亦將為產品設計打開新的可能性且實現較低成本之卷軸式製造。
許多聚合物薄膜具有極佳的可撓性、透明度，且相對較廉價，且為輕質的。聚合物膜為用於當前正在開發之可撓性電子裝置(包括可撓性顯示器及可撓性太陽電池板)之基板的極佳候選物。與硬質基板(如玻璃)相比，可撓性基板在電子裝置中提供一些潛在顯著之優點，包括：
a.輕質(玻璃基板在薄膜太陽電池中佔總重量之約98%)。
b.可撓性(易於處理，運輸成本低，及/或較多應用於原料與產品)。
c.可進行卷軸式製造，由此可大幅地降低製造成本。
為促進用於可撓性顯示器應用之聚合基板之此等固有優點，必須解決之若干問題包括：a.增加熱穩定性；b.降低熱膨脹係數(coefficient of thermal expansion；CTE)；c.在高溫加工期間保持高透明度；及增加氧氣及濕氣障壁特性。當前，沒有純聚合物膜可提供充足障壁特性。為達成目標障壁特性，必須施加額外的障壁層。
若干聚合物膜已被評估為透明可撓性基板，包括：聚對苯二甲酸伸乙酯(polyethylene terephthalate；PET)、聚萘二甲酸伸乙酯(polyethylene naphthalate；PEN)、聚碳酸酯(polycarbonate；PC)、聚醚碸(polyethersulfone；PES)、環烯烴聚合物(cyclic olefin polymer；COP)、聚芳酯(polyarylate；PAR)、聚醯亞胺(polyimide；PI)及其他聚合物膜。然而，沒有一種膜可滿足所有要求。當前，關於此應用之工業標準為PEN膜，其滿足部分要求(在400nm至750nm之間之透射率>80%，CTE<20ppm/℃)，但使用溫度有限(<200℃)。需要具有較高熱穩定性(Tg>300℃)及較低CTE(<20ppm/℃)之透明聚合
物膜。
習知芳香性聚醯亞胺因其極佳的熱及機械特性而為人所熟
知，但其膜必須由其聚醯胺酸前驅體澆鑄，通常呈深黃色至橙色。已製備出一些芳香性聚醯亞胺，其可經溶液澆鑄成膜且該等膜在可見區中無色，但此類膜並不顯示所需的低CTE(例如F.Li.F.W.Harris及S.Z.D.Cheng,Polymer,37,23，第5321頁，1996)。該等膜亦不具溶劑抗性。基於部分或所有脂環族單體之聚醯亞胺膜(諸如專利JP 2007-063417及JP 2007-231224，以及A.S.Mathews等人之出版物(J.Appl.Polym.Sci.，第102卷，3316-3326,2006)中所描述之聚醯亞胺膜)顯示出改良之透明度。雖然此等聚合物之Tg可高於300℃，但在此等溫度下，聚合物因其脂族單元而並不顯示充足熱穩定性。
雖然大多數芳香性聚醯胺在有機溶劑中溶解性不良且不能
經溶液澆鑄而形成膜，但已製備出數種可溶於含有無機鹽之極性非質子性溶劑中之聚合物。已研究將此等聚合物中之一些用作可撓性基板。舉例而言，JP 2009-79210A描述了自含氟芳香性聚醯胺製備之薄膜，其顯示極低CTE(<0ppm/℃)、良好透明度(在450至700nm之間T%>80)及極佳機械特性。然而，由此聚合物製成之膜的最大厚度為20μm，因為必須使用移除鹽之乾濕法進行膜製備。最重要的是，該膜亦對強有機溶劑顯示不良抗性。
WO 2012/129422揭示了耐溶劑性共聚醯胺膜及該膜之方法。
在一個態樣中，本發明係關於一種聚醯胺溶液，其包含：芳香性聚醯胺、矽烷偶合劑及溶劑。
在另一態樣中，本發明係關於一種用於製造芳香性聚醯胺溶液之方法，其包含以下步驟：
a)將至少一種芳香性二胺溶解於溶劑中；b)使至少一種芳香性二胺混合物與至少一種芳香性二酸二氯化物反應，其中產生鹽酸及聚醯胺溶液；c)藉由與捕獲試劑反應來移除自由鹽酸；d)添加矽烷偶合劑。
在另一態樣中，本發明係關於一種用於製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法，其包含以下步驟：a)將至少一種芳香性二胺溶解於溶劑中；b)使至少一種芳香性二胺混合物與至少一種芳香性二酸二氯化物反應，其中產生鹽酸及聚醯胺溶液；c)藉由與捕獲試劑反應來移除自由鹽酸；d)添加矽烷偶合劑；e)將所得聚醯胺溶液澆鑄至基底上以形成聚醯胺膜，其中該基底或該基底之表面係由玻璃或矽晶圓構成；f)在聚醯胺膜之表面上形成顯示元件、光學元件或發光元件。
在另一態樣中，本發明係關於一種用於製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法，其包含以下步驟：a)將芳香性聚醯胺溶液澆鑄至基底上形成膜；及b)在聚醯胺膜之表面上形成顯示元件、光學元件或發光元件；其中芳香性聚醯胺溶液包含芳香性聚醯胺、溶劑及矽烷偶合劑，其中基底或基底之表面係由玻璃或矽晶圓構成。
圖1為顯示根據一個具體實例之有機EL元件1之示意性截面圖。
圖2為黏著帶測試之分類表。
圖3為OLED元件之製造製程之示意性流程。
顯示元件、光學元件，或者諸如有機電致發光(organic electro-luminescence；OEL)或有機發光二極體(organic light-emitting diode；OLED)之發光元件往往係藉由圖3中所描述之製程來製造。簡言之，將聚合物溶液(清漆)塗覆或澆鑄至玻璃基底或矽晶圓基底上(步驟A)，使所塗覆之聚合物溶液固化以形成膜(步驟B)，在膜上形成諸如OLED之元件(步驟C)，且接著將諸如OLED之元件(產物)自基底剝離(步驟D)。目前，使用聚醯亞胺膜作為圖3之製程中的膜。發現當使用聚醯胺膜作為圖3之製程中的膜時，膜與基底之間之黏著性弱就成為問題。特定言之，聚醯胺膜與玻璃或矽晶圓基底之間的黏著性弱使產品之良品率低且在步驟C中處理困難。更發現當使用含有矽烷偶合劑之聚醯胺溶液作為清漆時，膜與基底之間的黏著性顯著改良。
因此，由一個態樣來看，本發明係關於一種聚醯胺溶液，其包含：芳香性聚醯胺、矽烷偶合劑及溶劑(下文中亦稱為「本發明之溶液」)。
在本發明之一個或複數個具體實例中，將本發明之溶液用於製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法中，該方法包含以下步驟：a)將芳香性聚醯胺溶液塗覆至基底上；b)在塗覆步驟(a)之後，在基底上形成聚醯胺膜；及c)在聚醯胺膜之表面上形成顯示元件、光學元件或發光元件，其中基底或基底之表面係由玻璃或矽晶圓構成。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性及降低矽烷偶合劑之添加量而言，矽烷偶合劑具有胺基及/或環氧基。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，矽烷偶合劑較佳具有甲氧基及/或乙氧基。在本發明之
一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，矽烷偶合劑包括但不限於，三甲氧基[2-(7-氧雜雙環[4.1.0]庚-3-基)乙基]矽烷、3-縮水甘油氧基丙基乙基二甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三乙氧基矽烷、3-(2-胺基乙胺基)丙基-二甲氧基甲基矽烷、3-(2-胺基乙胺基)丙基-三甲氧基矽烷、3-(三甲氧基矽烷基)-1-丙胺、3-(三乙氧基矽烷基)-1-丙胺、3-三乙氧基矽烷基-N-(1,3-二甲基-亞丁基)丙胺)、N-[3-(三甲氧基矽烷基)丙基]苯胺。
在本發明之一個或複數個具體實例中，溶液中矽烷偶合劑之濃度為但不限於，0.001phr(每一百份聚醯胺樹脂之份數)或大於0.001phr、0.01phr或大於0.01phr、0.1phr或大於0.1phr、0.3phr或大於0.3phr、0.4phr或大於0.4phr，或者0.5phr或大於0.5phr。
在本發明之一個或複數個具體實例中，溶液中矽烷偶合劑之濃度為但不限於，10.0phr(每一百份聚醯胺樹脂之份數)或小於10.0phr、5.0phr或小於5.0phr、3.0phr或小於3.0phr、2.0phr或小於2.0phr，或者1.0phr或小於1.0phr。
在本發明之一個或複數個具體實例中，芳香性聚醯胺之末端-COOH基團及末端-NH2基團中之一者或兩者經封端。自增強聚醯胺膜之耐熱性之觀點來看，末端較佳經封端。當聚醯胺之末端為-NH2時，聚醯胺之末端可藉由聚合聚醯胺與苯甲醯氯反應來封端，或當聚醯胺之末端為-COOH時藉由聚合PA與苯胺反應來封端。然而，封端方法不限於此方法。
在本發明之一個或複數個具體實例中，芳香性聚醯胺包含：具有通式(I)及(II)之重複單元之芳香性聚醯胺：
其中x表示重複結構(I)之莫耳%，y表示重複結構(II)之莫耳%，x在90至100間變化，且y在0至10間變化；其中n=1至4；其中Ar1選自包含以下之群：
其中p=4，q=3，且其中R1、R2、R3、R4、R5選自包含以下之群：氫；鹵素(氟、氯、溴及碘)；烷基；經取代之烷基，諸如鹵化烷基；硝基；氰基；硫代烷基；烷氧基；經取代之烷氧基，諸如鹵化烷氧基；芳基；或經取代之芳基，諸如鹵化芳基；烷基酯；及經取代之烷基酯，及其組合。應瞭解，各R1可不同，各R2可不同，各R3可不同，各R4可不同，且各R5可不同。G1選自包含以下之群：共價鍵；CH2基團；C(CH3)2基團；C(CF3)2基團；C(CX3)2基團，其中X為鹵素；CO基團；O原子；S原子；SO2基團；Si(CH3)2基團，9,9-茀基；經取代之9,9-茀；及OZO基團，其中Z為芳基或經取代之芳基，諸如苯基、聯苯基、全氟聯苯基、9,9-雙苯基茀基及經取代之9,9-雙苯基茀；其中Ar2選自包含以下之群：
其中p=4，其中R6、R7、R8選自包含以下之群：氫；鹵素(氟、氯、溴及碘)；烷基；經取代之烷基，諸如鹵化烷基；硝基；氰基；硫代烷基；烷氧基；經取代之烷氧基，諸如鹵化烷氧基；芳基；經取代之芳基，諸如鹵化芳基；烷基酯；及經取代之烷基酯，及其組合。應瞭解，各R6可不同，各R7可不同，且各R8可不同。G2選自包含以下之群：共價鍵；CH2基團；C(CH3)2基團；C(CF3)2基團；C(CX3)2基團，其中X為鹵素；CO基團；O原子；S原子；SO2基團；Si(CH3)2基團；9,9-茀基；經取代之9,9-茀；及OZO基團，其中Z為芳基或經取代之芳基，諸如苯基、聯苯基、全氟聯苯基、9,9-雙苯基茀基及經取代之9,9-雙苯基茀；
其中Ar3選自包含以下之群：
其中t=2或3，其中R9、R10、R11選自包含以下之群：氫；鹵素(氟、氯、溴及碘)；烷基；經取代之烷基，諸如鹵化烷基；硝基；氰基；硫代烷基；烷氧基；經取代之烷氧基，諸如鹵化烷氧基；芳基；經取代之芳基，諸如鹵化芳基；烷基酯；及經取代之烷基酯，及其組合。應瞭解，各R9可不同，各R10可不同，且各R11可不同。G3選自包含以下之群：共價鍵；CH2基團；C(CH3)2基團；C(CF3)2基團；C(CX3)2基團，其中X為鹵素；CO基團；O原子；S原子；SO2基團；Si(CH3)2基團；9,9-茀基；經取代之9,9-茀；及OZO基團，其中Z為芳基或經取代之芳基，諸如苯基、聯苯基、全氟聯苯基、9,9-雙苯基茀基及經取代之9,9-雙苯基茀。
在本發明之一個或複數個具體實例中，(I)及(II)經選擇
以使得聚醯胺可溶於極性溶劑或包含一或多種極性溶劑之混合溶劑中。在本發明之一個或複數個具體實例中，x在90莫耳%之重複結構(I)至100莫耳%之重複結構(I)間變化，且y在10莫耳%之重複結構(II)至0莫耳%之重複結構(II)間變化。在本發明之一個或複數個具體實例中，芳香性聚醯胺含有多個具有結構(I)及(II)之重複單元，其中Ar1、Ar2及Ar3相同或不同。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺於溶劑
中之溶解性而言，溶劑為極性溶劑或包含一或多種極性溶劑之混合溶劑。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺於溶劑中之溶解性而言，溶劑為有機溶劑及/或無機溶劑。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺於溶劑中之溶解性及增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，溶劑為甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(N,N-dimethylacetamide；DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(N-methyl-2-pyrrolidinone；NMP)、二甲亞碸(dimethylsulfoxide；DMSO)、丁基賽珞蘇(cellosolve)，或包含以下至少一者之混合溶劑：甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、1,3-二甲基-咪唑啶酮(1,3-dimethyl-imidazolidinone；DMI)或丁基賽珞蘇，其組合，或包含其中至少一種極性溶劑的混合溶劑。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，芳香性聚醯胺係藉由或可藉由包含以下步驟之方法獲得：a)將至少一種芳香性二胺溶解於溶劑中；b)使至少一種芳香性二胺混合物與至少一種芳香性二酸二氯化物反應，其中產生鹽酸及聚醯胺溶液；c)藉由與捕獲試劑反應來移除自由鹽酸；
d)視情況添加矽烷偶合劑。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，一種芳香性二胺選自包含以下之群：4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯胺9,9-雙(4胺基苯基)茀、9,9-雙(3-氟-4-胺基苯基)茀、2,2'-雙三氟甲氧基聯苯胺、4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯醚、雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)苯及雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)聯苯，與至少一種芳香性二酸二氯化物。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，至少一種芳香性二酸二氯化物選自包含以下之群：對酞醯二氯、異酞醯二氯、2,6-萘醯二氯及4,4，-聯苯二羰基二氯。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，溶劑為極性溶劑或包含一或多種極性溶劑之混合溶劑。在本發明之一個或複數個具體實例中，溶劑為有機溶劑及/或無機溶劑。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺於溶劑中之溶解性及增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，溶劑為甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、丁基賽珞蘇，或包含以下至少一者之混合溶劑：甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、1,3-二甲基-咪唑啶酮(DMI)或丁基賽珞蘇，其組合，或包含其中至少一種極性溶劑的混合溶劑。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，一種二胺為4,4'-二胺基聯苯二甲酸或3,5-二胺基苯甲酸。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，鹽酸與捕獲試劑反應產生揮發性產物。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基
底之間的黏著性而言，捕獲試劑為環氧丙烷。在本發明之一個或複數個具體實例中，捕獲試劑係在反應步驟(b)之前或期間添加至混合物中。在反應步驟(b)之前或期間添加該試劑可降低在反應步驟(b)之後混合物的黏度且減少混合物中結塊產生，且因此可改良聚醯胺溶液之生產力。在該試劑為有機試劑(諸如環氧丙烷)時，此等效果尤為顯著。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜之耐熱性而言，該方法進一步包含將聚醯胺之末端-COOH基團及末端-NH2基團中之一者或兩者封端之步驟。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，聚醯胺首先藉由沈澱自聚醯胺溶液中分離，且再溶解於溶劑中，之後添加矽烷偶合劑。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，在不存在無機鹽之情況下產生溶液。
由一個態樣來看，本發明係關於一種用於製造芳香性聚醯胺溶液之方法，其包含以下步驟：a)將至少一種芳香性二胺溶解於溶劑中；b)使至少一種芳香性二胺混合物與至少一種芳香性二酸二氯化物反應，其中產生鹽酸及聚醯胺溶液；c)藉由與捕獲試劑反應來移除自由鹽酸；d)添加矽烷偶合劑。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性及降低矽烷偶合劑之添加量而言，矽烷偶合劑具有胺基及/或環氧基。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，矽烷偶合劑較佳具有甲氧基及/或乙氧基。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的
黏著性而言，矽烷偶合劑包括但不限於，三甲氧基[2-(7-氧雜雙環[4.1.0]庚-3-基)乙基]矽烷、3-縮水甘油氧基丙基乙基二甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三乙氧基矽烷、3-(2-胺基乙胺基)丙基-二甲氧基甲基矽烷、3-(2-胺基乙胺基)丙基-三甲氧基矽烷、3-(三甲氧基矽烷基)-1-丙胺、3-(三乙氧基矽烷基)-1-丙胺、3-三乙氧基矽烷基-N-(1,3-二甲基-亞丁基)丙胺)、N-[3-(三甲氧基矽烷基)丙基]苯胺。
在本發明之一個或複數個具體實例中，溶液中矽烷偶合劑之濃度為但不限於，0.001phr(每一百份聚醯胺樹脂之份數)或大於0.001phr、0.01phr或大於0.01phr、0.1phr或大於0.1phr、0.3phr或大於0.3phr、0.4phr或大於0.4phr，或者0.5phr或大於0.5phr。在本發明之一個或複數個具體實例中，溶液中矽烷偶合劑之濃度為但不限於，10.0phr(每一百份聚醯胺樹脂之份數)或小於10.0phr、5.0phr或小於5.0phr、3.0phr或小於3.0phr、2.0phr或小於2.0phr，或者1.0phr或小於1.0phr。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基
底之間的黏著性而言，芳香性二胺選自包含以下之群：4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯胺9,9-雙(4胺基苯基)茀、9,9-雙(3-氟-4-胺基苯基)茀、2,2'-雙三氟甲氧基聯苯胺、4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯醚、雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)苯及雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)聯苯，與至少一種芳香性二酸二氯化物。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基
底之間的黏著性而言，該至少一種芳香性二酸二氯化物選自包含以下之群：對酞醯二氯、異酞醯二氯、2,6-萘醯二氯及4,4，-聯苯二羰基二氯。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺於溶劑中之溶解性、聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，溶劑為極性溶劑或包含
一或多種極性溶劑之混合溶劑。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，溶劑為有機溶劑及/或無機溶劑。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺於溶劑中之溶解性、聚醯胺膜與基底之間的黏著性及增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，溶劑為甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、丁基賽珞蘇，或包含以下至少一者之混合溶劑：甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、1,3-二甲基-咪唑啶酮(DMI)或丁基賽珞蘇，其組合，或包含其中至少一種極性溶劑的混合溶劑。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基
底之間的黏著性而言，一種二胺為4,4'-二胺基聯苯二甲酸或3,5-二胺基苯甲酸。
在本發明之一個或複數個具體實例中，鹽酸與捕獲試劑反應
產生揮發性產物。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基
底之間的黏著性而言，捕獲試劑為環氧丙烷。在本發明之一個或複數個具體實例中，捕獲試劑係在反應步驟(b)之前或期間添加至混合物中。在反應步驟(b)之前或期間添加該試劑可降低在反應步驟(b)之後混合物的黏度且減少混合物中結塊產生，且因此可改良聚醯胺溶液之生產力。在該試劑為有機試劑(諸如環氧丙烷)時，此等效果尤為顯著。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜之耐
熱性而言，該方法進一步包含將聚醯胺之末端-COOH基團及末端-NH2基團中之一者或兩者封端之步驟。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基
底之間的黏著性而言，聚醯胺首先藉由沈澱自聚醯胺溶液中分離，且再溶
解於溶劑中，之後添加矽烷偶合劑。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，在不存在無機鹽之情況下產生溶液。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，該方法係用於製造顯示元件、光學元件或發光元件，其包含以下步驟：a)將芳香性聚醯胺溶液塗覆至基底上；b)在塗覆步驟(a)之後，在基底上形成聚醯胺膜；及c)在聚醯胺膜之表面上形成顯示元件、光學元件或發光元件，其中基底或基底之表面係由玻璃或矽晶圓構成。
由一個態樣來看，本發明係關於一種用於製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法(下文中亦稱為「本發明方法」)，其包含以下步驟：a)將至少一種芳香性二胺溶解於溶劑中；b)使至少一種芳香性二胺混合物與至少一種芳香性二酸二氯化物反應，其中產生鹽酸及聚醯胺溶液；c)藉由與捕獲試劑反應來移除自由鹽酸；d)添加矽烷偶合劑；e)將所得聚醯胺溶液澆鑄至基底上以形成聚醯胺膜，其中該基底或該基底之表面係由玻璃或矽晶圓構成；f)在聚醯胺膜之表面上形成顯示元件、光學元件或發光元件。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性及降低矽烷偶合劑之添加量而言，矽烷偶合劑具有胺基及/或環氧基。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，矽烷偶合劑較佳具有甲氧基及/或乙氧基。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，矽烷偶合劑包括但不限於，三甲氧基[2-(7-氧雜雙環[4.1.0]庚-3-基)乙基]矽烷、3-縮水甘油氧基丙基乙基二甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三乙氧基矽烷、3-(2-胺基乙胺基)丙基-二甲氧基甲基矽烷、3-(2-胺基乙胺基)丙基-三甲氧基矽烷、3-(三甲氧基矽烷基)-1-丙胺、3-(三乙氧基矽烷基)-1-丙胺、3-三乙氧基矽烷基-N-(1,3-二甲基-亞丁基)丙胺)、N-[3-(三甲氧基矽烷基)丙基]苯胺。
在本發明之一個或複數個具體實例中，溶液中矽烷偶合劑之濃度為但不限於，0.001phr(每一百份聚醯胺樹脂之份數)或大於0.001phr、0.01phr或大於0.01phr、0.1phr或大於0.1phr、0.3phr或大於0.3phr、0.4phr或大於0.4phr，或者0.5phr或大於0.5phr。在本發明之一個或複數個具體實例中，溶液中矽烷偶合劑之濃度為但不限於，10.0phr(每一百份聚醯胺樹脂之份數)或小於10.0phr、5.0phr或小於5.0phr、3.0phr或小於3.0phr、2.0phr或小於2.0phr，或者1.0phr或小於1.0phr。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，一種芳香性二胺選自包含以下之群：4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯胺9,9-雙(4胺基苯基)茀、9,9-雙(3-氟-4-胺基苯基)茀、2,2'-雙三氟甲氧基聯苯胺、4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯醚、雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)苯及雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)聯苯，與至少一種芳香性二酸二氯化物。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，該至少一種芳香性二酸二氯化物選自包含以下之群：對酞醯二氯、異酞醯二氯、2,6-萘醯二氯及4,4，-聯苯二羰基二氯。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺於溶劑
中之溶解性而言，溶劑為極性溶劑或包含一或多種極性溶劑之混合溶劑。在本發明之一個或複數個具體實例中，溶劑為有機溶劑及/或無機溶劑。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺於溶劑中之溶解性及增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，溶劑為甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、丁基賽珞蘇，或包含以下至少一者之混合溶劑：甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、1,3-二甲基-咪唑啶酮(DMI)或丁基賽珞蘇，其組合，或包含其中至少一種極性溶劑的混合溶劑。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，一種二胺為4,4'-二胺基聯苯二甲酸或3,5-二胺基苯甲酸。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，鹽酸與捕獲試劑反應產生揮發性產物，且該膜係由反應混合物直接澆鑄。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，捕獲試劑為環氧丙烷。在本發明之一個或複數個具體實例中，捕獲試劑係在反應步驟(b)之前或期間添加至混合物中。在反應步驟(b)之前或期間添加試劑可降低在反應步驟(b)之後混合物的黏度且減少混合物中結塊產生，且因此可改良聚醯胺溶液之生產力。在該試劑為有機試劑(諸如環氧丙烷)時，此等效果尤為顯著。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜之耐熱性而言，本發明方法進一步包含將聚醯胺之末端-COOH基團及末端-NH2基團中之一者或兩者封端之步驟。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，聚醯胺首先藉由沈澱自聚醯胺溶液中分離，且再溶
解於溶劑中，之後添加矽烷偶合劑。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，在不存在無機鹽之情況下產生膜。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，本發明方法進一步包含以下步驟：g)將基底上形成之顯示元件、光學元件或發光元件自基底剝離。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，步驟(b)進一步包含加熱經澆鑄之聚醯胺溶液以形成聚醯胺膜。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，在自約溶劑沸點+40℃至約溶劑沸點+100℃、較佳自約溶劑沸點+60℃至約溶劑沸點+80℃之範圍內，更佳約溶劑沸點+70℃之溫度下進行加熱。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，步驟(b)中加熱之溫度在約200℃與約250℃之間。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，加熱時間大於約1分鐘且小於約30分鐘。
在步驟(b)中之加熱期間，發生矽烷偶合劑之偶合反應以使膜與基底之間具有黏著性。一般而言，矽烷偶合劑之有機基團與聚醯胺之間的偶合反應在80℃至150℃下發生，且一般而言，矽烷偶合劑之無機基團與基底(玻璃或矽晶圓)之間的偶合反應在60℃至150℃下發生，且一般而言。
由一個態樣來看，本發明係關於一種用於製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法(下文中亦稱為「本發明之第二方法」)，其包含以下步驟：a)將芳香性聚醯胺溶液澆鑄至基底上形成膜；及b)在聚醯胺膜之表面上形成顯示元件、光學元件或發光元件；
其中芳香性聚醯胺溶液包含芳香性聚醯胺、溶劑及矽烷偶合劑，其中基底或基底之表面係由玻璃或矽晶圓構成。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性及降低矽烷偶合劑之添加量而言，矽烷偶合劑具有胺基及/或環氧基。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，矽烷偶合劑較佳具有甲氧基及/或乙氧基。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，矽烷偶合劑包括但不限於，三甲氧基[2-(7-氧雜雙環[4.1.0]庚-3-基)乙基]矽烷、3-縮水甘油氧基丙基乙基二甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三乙氧基矽烷、3-(2-胺基乙胺基)丙基-二甲氧基甲基矽烷、3-(2-胺基乙胺基)丙基-三甲氧基矽烷、3-(三甲氧基矽烷基)-1-丙胺、3-(三乙氧基矽烷基)-1-丙胺、3-三乙氧基矽烷基-N-(1,3-二甲基-亞丁基)丙胺)、N-[3-(三甲氧基矽烷基)丙基]苯胺
在本發明之一個或複數個具體實例中，溶液中矽烷偶合劑之濃度為但不限於，0.001phr(每一百份聚醯胺樹脂之份數)或大於0.001phr、0.01phr或大於0.01phr、0.1phr或大於0.1phr、0.3phr或大於0.3phr、0.4phr或大於0.4phr，或者0.5phr或大於0.5phr。在本發明之一個或複數個具體實例中，溶液中矽烷偶合劑之濃度為但不限於，10.0phr(每一百份聚醯胺樹脂之份數)或小於10.0phr、5.0phr或小於5.0phr、3.0phr或小於3.0phr、2.0phr或小於2.0phr，或者1.0phr或小於1.0phr。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜之耐熱性而言，芳香性聚醯胺之至少一個末端經封端。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜之耐熱性而言，芳香性聚醯胺包含：
具有通式(I)及(II)之重複單元之芳香性聚醯胺：
其中x表示重複結構(I)之莫耳%，y表示重複結構(II)之莫耳%，x在90至100間變化，且y在0至10間變化；其中n=1至4；其中Ar1選自包含以下之群：
其中p=4，q=3，且其中R1、R2、R3、R4、R5選自包含以下之群：氫；鹵素(氟、氯、溴及碘)；烷基；經取代之烷基，諸如鹵化烷基；硝基；氰基；硫代烷基；烷氧基；經取代之烷氧基，諸如鹵化烷氧基；芳基；或經取代之芳基，諸如鹵化芳基；烷基酯；及經取代之烷基酯，及其組合。應瞭解，各R1可不同，各R2可不同，各R3可不同，各R4可不同，且各R5可不同。G1選自包含以下之群：共價鍵；CH2基團；C(CH3)2基團；C(CF3)2基團；C(CX3)2基團，其中X為鹵素；CO基團；O原子；S原子；SO2基團；Si(CH3)2基團；9,9-茀基；經取代之9,9-茀；及OZO基團，其中Z為芳基或經取代之芳基，諸如苯基、聯苯基、全氟聯苯基、9,9-雙苯基茀基及經取代之9,9-雙苯基茀；其中Ar2選自包含以下之群：
其中p=4，其中R6、R7、R8選自包含以下之群：氫；鹵素(氟、氯、溴及碘)；烷基；經取代之烷基，諸如鹵化烷基；硝基；氰基；硫代烷基；烷氧基；經取代之烷氧基，諸如鹵化烷氧基；芳基；經取代之芳基，諸如鹵化芳基；烷基酯；及經取代之烷基酯，及其組合。應瞭解，各R6可不同，各R7可不同，且各R8可不同。G2選自包含以下之群：共價鍵；CH2基團；C(CH3)2基團；C(CF3)2基團；C(CX3)2基團，其中X為鹵素；CO基團；O原子；S原子；SO2基團；Si(CH3)2基團；9,9-茀基；經取代之9,9-茀；及OZO基團，其中Z為芳基或經取代之芳基，諸如苯基、聯苯基、全氟聯苯基、9,9-雙苯基茀基及經取代之9,9-雙苯基茀；其中Ar3選自包含以下之群：
其中t=2或3，其中R9、R10、R11選自包含以下之群：氫；鹵素(氟、氯、溴及碘)；烷基；經取代之烷基，諸如鹵化烷基；硝基；氰基；硫代烷基；烷氧基；經取代之烷氧基，諸如鹵化烷氧基；芳基；經取代之芳基，諸如鹵化芳基；烷基酯；及經取代之烷基酯，及其組合。應瞭解，各R9可不同，各R10可不同，且各R11可不同。G3選自包含以下之群：共價鍵；CH2基團；C(CH3)2基團；C(CF3)2基團；C(CX3)2基團，其中X為鹵素；CO基團；O原子；S原子；SO2基團；Si(CH3)2基團；9,9-茀基；經取代之9,9-茀；及OZO基團，其中Z為芳基或經取代之芳基，諸如苯基、聯苯基、全氟聯苯基、9,9-雙苯基茀基及經取代之9,9-雙苯基茀。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜之耐
熱性而言，其中(I)及(II)經選擇以使得聚醯胺可溶於極性溶劑或包含一或多種極性溶劑之混合溶劑中。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜之耐熱性而言，x在90莫耳%之重複結構(I)至100莫耳%之重複結構(I)間變化，且y在0莫耳%之重複結構(II)至10莫耳%之重複結構(II)間變化。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜之耐熱性而言，芳香性聚醯胺含有多個具有結構(I)及(II)之重複單元，其中Ar1、Ar2及Ar3相同或不同。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺於溶劑中之溶解性而言，溶劑為極性溶劑或包含一或多種極性溶劑之混合溶劑。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺於溶劑中之溶解性而言，溶劑為有機溶劑及/或無機溶劑。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺於溶劑中之溶解性及增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，溶劑為甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、丁基賽珞蘇，或包含以下至少一者之混合溶劑：甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、1,3-二甲基-咪唑啶酮(DMI)或丁基賽珞蘇，其組合，或包含其中至少一種極性溶劑的混合溶劑。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺於溶劑中之溶解性而言，在不存在無機鹽之情況下產生膜。
在本發明之一個或複數個具體實例中，本發明之第二方法進一步包含以下步驟：c)將基底上形成之顯示元件、光學元件或發光元件自基底剝離。
在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，步驟(a)進一步包含加熱經澆鑄之聚醯胺溶液以形
成聚醯胺膜。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，在自約溶劑沸點+40℃至約溶劑沸點+100℃、較佳自約溶劑沸點+60℃至約溶劑沸點+80℃範圍內，更佳在約溶劑沸點+70℃之溫度下進行加熱。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，步驟(a)中之加熱的溫度在約200℃與約250℃之間。在本發明之一個或複數個具體實例中，就增強聚醯胺膜與基底之間的黏著性而言，加熱時間大於約1分鐘且小於約30分鐘。
在步驟(b)中之加熱期間，發生矽烷偶合劑之偶合反應以使膜與基底之間具有黏著性。一般而言，矽烷偶合劑之有機基團與聚醯胺之間的偶合反應在80℃至150℃下發生，且一般而言，矽烷偶合劑之無機基團與基底(玻璃或矽晶圓)之間的偶合反應在60℃至150℃下發生，且一般而言。
在一或多個具體實例中，用於使共聚醯胺聚合之芳香性二酸二氯化物係如以下一般結構中所示：
其中p=4，q=3，且其中R1、R2、R3、R4、R5選自包含以下之群：氫；鹵素(氟、氯、溴及碘)；烷基；經取代之烷基，諸如鹵化烷基；硝基；氰基；硫代烷基；烷氧基；經取代之烷氧基，諸如鹵化烷氧基；芳基或經取
代之芳基，諸如鹵化芳基；烷基酯；及經取代之烷基酯，及其組合。應瞭解，各R1可不同，各R2可不同，各R3可不同，各R4可不同，且各R5可不同。G1選自包含以下之群：共價鍵；CH2基團；C(CH3)2基團；C(CF3)2基團；C(CX3)2基團，其中X為鹵素；CO基團；O原子；S原子；SO2基團；Si(CH3)2基團；9,9-茀基；經取代之9,9-茀；及OZO基團，其中Z為芳基或經取代之芳基，諸如苯基、聯苯基、全氟聯苯基、9,9-雙苯基茀基及經取代之9,9-雙苯基茀。
在一或多個具體實例中，該一或多種芳香性二胺係如以下一般結構中所示：
其中p=4，m=1或2，且t=1至3，其中R6、R7、R8、R9、R10、R11選自包含以下之群：氫；鹵素(氟、氯、溴及碘)；烷基；經取代之烷基，諸如鹵化烷基；硝基；氰基；硫代烷基；烷氧基；經取代之烷氧基，諸如鹵化烷氧基；芳基；經取代之芳基，諸如鹵化芳基；烷基酯；及經取代之烷基酯，及其組合。應瞭解，各R6可不同，各R7可不同，各R8可不同，各R9可不同，各R10可不同，且各R11可不同。G2及G3選自包含以下之群：共價鍵；CH2基團；C(CH3)2基團；C(CF3)2基團；C(CX3)2基團，其中X為鹵素；CO基團；O原子；S原子；SO2基團；Si(CH3)2基團；9,9-茀基；經取代之9,9-茀；及OZO基團，其中Z為芳基或經取代之芳基，諸如苯基、聯苯基、全氟聯苯基、9,9-雙苯基茀基及經取代之9,9-雙苯基茀。
本發明係針對芳香性共聚醯胺溶液及使用該等溶液及/或膜之顯示元件、光學元件或發光元件。聚醯胺係經由在溶劑中進行縮合聚合來製備，其中藉由如環氧丙烷(propylene oxide；PrO)之試劑捕獲在反應中所產生之鹽酸。膜可直接自反應混合物製備，而無需分離及再溶解聚醯胺。藉由直接由聚合溶液進行澆鑄程序可製備無色膜。在溶劑移除期間除去鹽酸與PrO之反應產物。此等膜當澆鑄時顯示低CTE且無需進行拉伸。藉由謹慎操縱用於製備共聚醯胺之單體的比率，可控制所得共聚物之CTE及Tg以及其溶液澆鑄膜之光學特性。若試劑與鹽酸之反應並不形成揮發性產物，則聚合物藉由沈澱自聚合混合物中分離且藉由極性溶劑再溶解(無需無機鹽)且以膜形式澆鑄。若試劑與鹽酸之反應形成揮發性產物，則可直接澆鑄膜。在上文中，形成揮發性產物之試劑的一個實例為PrO。
適用於本發明中之芳香性二酸二氯化物之代表性及說明性實例為：對酞醯二氯(Terephthaloyl dichloride；TPC)；
異酞醯二氯(Isophthaloyl dichloride；IPC)；
2,6-萘醯二氯(2,6-Naphthaloyl dichloride；NDC)；
4,4'-聯苯二羰基二氯(4,4'-Biphenyldicarbonyl dichloride；BPDC)
適用於本發明中之芳香性二胺之代表性及說明性實例為：
4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯胺(4,4'-Diamino-2,2'-bistrifluoromethylbenzidine；PFMB)
9,9-雙(4-胺基苯基)氟(9,9-Bis(4-aminophenyl)fluorine；FDA)
9,9-雙(3-氟-4-胺基苯基)氟(9,9-Bis(3-fluoro-4-aminophenyl)fluorine；FFDA)
4,4'-二胺基聯苯二甲酸(4,4'-Diaminodiphenic acid；DADP)
3,5-二胺基苯甲酸(3,5-Diaminobenzoic acid；DAB)
4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲氧基聯苯胺(4,4'-Diamino-2,2'-bistrifluoromethoxylbenzidine；PFMOB)
4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯醚(4,4'-Diamino-2,2'-bistrifluoromethyldiphenyl ether；6FODA)
雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)苯(Bis(4-amino-2-trifluoromethylphenyloxyl)benzene；6FOQDA)
雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)聯苯(Bis(4-amino-2-trifluoromethylphenyloxyl)biphenyl；6FOBDA)
[顯示元件、光學元件或發光元件]
如本文所用之術語「顯示元件、光學元件或發光元件(a display element,
an optical element,or an illumination element)」係指構成顯示器(顯示裝置)、光學裝置或發光裝置之元件，且此類元件之實例包括有機EL元件、液晶元件及有機EL發光元件。另外，該術語亦涵蓋此類元件之組件，諸如薄膜電晶體(thin film transistor；TFT)元件、彩色濾光片元件或其類似物。在一或多個具體實例中，根據本發明之顯示元件、光學元件或發光元件可包括根據本發明之聚醯胺膜，可使用根據本發明之聚醯胺溶液製造，或可使用根據本發明之聚醯胺膜作為顯示元件、光學元件或發光元件之基板。
<有機EL元件之非限制性具體實例>
下文中，將參照圖式描述有機EL元件之一個具體實例作為根據本發明之顯示元件的一個具體實例。
圖1為顯示根據一個具體實例之有機EL元件1之示意性截面圖。有機EL元件1包括形成於基板A上之薄膜電晶體B，及有機EL層C。應注意，有機EL元件1完全由密封構件400覆蓋。有機EL元件1可與基底500分離或可包括基底500。下文中，將詳細描述各組件。
1.基板A
基板A包括透明樹脂基板100及形成於透明樹脂基板100頂部上之氣體障壁層101。此處，透明樹脂基板100為根據本發明之聚醯胺膜。
透明樹脂基板100可已藉由加熱來退火。退火對於例如移除變形及改良針對環境變化之尺寸穩定性為有效的。
氣體障壁層101為由SiOx、SiNx或其類似物製成之薄膜，且藉由諸如濺鍍、CVD、真空沈積或其類似方法之真空沈積方法來形成。一般而言，氣體障壁層101之厚度為但不限於約10nm至100nm。此處，氣體障壁層101可形成於圖1中之透明樹脂基板100中面向氣體障壁層101之一側上或可形成於透明樹脂基板100之兩側上。
2.薄膜電晶體
薄膜電晶體B包括閘電極200、閘極絕緣層201、源電極202、作用層203及汲電極204。薄膜電晶體B係形成於氣體障壁層101上。
閘電極200、源電極202及汲電極204為由氧化銦錫(indium
tin oxide；ITO)、氧化銦鋅(indium zinc oxide；IZO)、氧化鋅(zinc oxide；ZnO)或其類似物製成之透明薄膜。舉例而言，可使用濺鍍、蒸氣沈積、離子電鍍或其類似方法來形成此等透明薄膜。一般而言，此等電極之膜厚度為但不限於約50nm至200nm。
閘極絕緣膜201為由SiO2、Al2O3或其類似物製成之透明絕
緣薄膜且藉由濺鍍、CVD、真空沈積、離子電鍍或其類似方法形成。一般而言，閘極絕緣膜201之膜厚度為但不限於約10nm至1μm。
作用層203為具有例如單晶矽、低溫多晶矽、非晶矽或氧化
物半導體之層，且按需要使用最適合於作用層203之材料。作用層係藉由濺鍍或其類似方法形成。
3.有機EL層
有機EL層C包括導電連接器300、絕緣扁平層301、作為有機EL元件A之陽極的下部電極302、電洞傳輸層303、發光層304、電子傳輸層305及作為有機EL元件A之陰極的上部電極306。有機EL層C至少形成於氣體障壁層101上或薄膜電晶體B上，且薄膜電晶體B之下部電極302與汲電極204經由連接器300彼此電連接。實際上，薄膜電晶體B之下部電極302與源電極202可經由連接器300彼此連接。
下部電極302為有機EL元件1a之陽極，且為由氧化銦錫(ITO)、氧化銦鋅(IZO)、氧化鋅(ZnO)或其類似物製成之透明薄膜。ITO因為例如可達成高透明度及高電導率而較佳。
對於電洞傳輸層303、發光層304及電子傳輸層305，可使用有機EL元件之習知材料。
上部電極305為由膜厚度為5nm至20nm之氟化鋰(lithium
fluoride；LiF)層及膜厚度為50nm至200nm之鋁(Al)層構成之膜。舉例而言，可使用蒸氣沈積來形成膜。
當製造底部發射型有機EL元件時，有機EL元件1a之上部
電極306可經配置以具有光學反射性。因此，上部電極306可在顯示側方向上反射由有機EL元件A產生且朝向作為顯示側之相對方向之上部行進之光。由於所反射之光亦用於顯示目的，故有機EL元件之發射效率可得以改良。
[製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法]
本發明之另一態樣係關於一種製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法。在一或多個具體實例中，根據本發明之製造方法為製造根據本發明之顯示元件、光學元件或發光元件之方法。另外，在一或多個具體實例中，根據本發明之製造方法為製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法，其包括以下步驟：將根據本發明之聚醯胺樹脂組成物塗覆至基底上；在塗覆步驟之後形成聚醯胺膜；及在基底之不與聚醯胺樹脂薄膜接觸之一側上形成顯示元件、光學元件或發光元件。根據本發明之製造方法可進一步包括將基底上形成之顯示元件、光學元件或發光元件自基底剝離之步驟。
<製造有機EL元件之方法的非限制性具體實例>
作為根據本發明之製造顯示元件之方法的一個具體實例，下文中將參照圖式描述製造有機EL元件之方法的一個具體實例。
圖1中所顯示之製造有機EL元件1之方法包括固定步驟、氣體障壁層製備步驟、薄膜電晶體製備步驟、有機EL層製備步驟、密封步驟及剝離步驟。下文中將詳細描述各步驟。
1.固定步驟
在固定步驟中，將透明樹脂基板100固定至基底500上。用以將透明樹
脂基板100固定至基底500上之方式不受特別限制。舉例而言，可在基底500與透明基板之間塗覆黏著劑，或透明樹脂基板100之一部分可熔融且附接至基底500上以將透明樹脂基板100固定至基底500上。另外，例如使用玻璃、金屬、矽、樹脂或其類似物作為基底之材料。此等材料可按需要單獨或以兩者或兩者以上之組合形式使用。此外，可藉由將脫模劑或其類似物塗覆至基底500上且將透明樹脂基板100置放於所塗覆之脫模劑上來將透明樹脂基板100附接至基底500上。在一或多個具體實例中，聚醯胺膜100係藉由將根據本發明之聚醯胺樹脂組成物塗覆至基底500上且乾燥所塗覆之聚醯胺樹脂組成物來形成。
2.氣體障壁層製備步驟
在氣體障壁層製備步驟中，在透明樹脂基板100上製備氣體障壁層101。用以製備氣體障壁層101之方式不受特別限制，且可使用已知方法。
3.薄膜電晶體製備步驟
在薄膜電晶體製備步驟中，在氣體障壁層上製備薄膜電晶體B。用以製備薄膜電晶體B之方式不受特別限制，且可使用已知方法。
4.有機EL層製備步驟
有機EL層製備步驟包括第一步驟及第二步驟。在第一步驟中，形成扁平層301。扁平層301可藉由例如對感光性透明樹脂進行旋塗、狹縫塗佈或噴墨來形成。彼時，需要在扁平層301中形成開口以使得在第二步驟中可形成連接器300。一般而言，扁平層之膜厚度為但不限於約100nm至2μm。
在第二步驟中，首先，同時形成連接器300及下部電極302。可使用濺鍍、蒸氣沈積、離子電鍍或其類似方法來形成連接器300及下部電極302。一般而言，此等電極之膜厚度為但不限於約50nm至200nm。隨後，形成電洞傳輸層303、發光層304、電子傳輸層305及作為有機EL元件A之陰極的上部電極306。為形成此等組件，可根據欲使用之材料及層狀結
構，按需要使用諸如蒸氣沈積、塗覆或其類似方法之方法。另外，無論此實施例中所給出之解釋如何，其他層可按需要自已知有機層，諸如電洞注入層、電子傳輸層、電洞阻擋層及電子阻擋層選擇，且用於配置有機EL元件A之有機層。
5.密封步驟
在密封步驟中，用密封構件307自上部電極306之頂部密封有機EL層A。舉例而言，可使用玻璃材料、樹脂材料、陶瓷材料、金屬材料、金屬化合物或其複合物來形成密封構件307，且可按需要選擇最適合於密封構件307之材料。
6.剝離步驟
在剝離步驟中，自基底500揭下所製備之有機EL元件1。為實施剝離步驟，例如，可將有機EL元件1以物理方式自基底500揭下。彼時，基底500可具備剝離層，或可在基底500與顯示元件之間***金屬線以移除有機EL元件。另外，將有機EL元件1自基底500剝離之其他方法的實例包括以下：在基底500上(除末端處以外)形成剝離層，且在製備元件之後自末端切割內部部分以將元件自基底上移除；在基底500與元件之間提供矽層或其類似層，且用雷射照射矽層以揭下元件；對基底500加熱以使基底500與透明基板彼此分離；及使用溶劑移除基底500。此等方法可單獨使用或此等方法中的任一者可以兩者或兩者以上之組合的形式使用。特定言之，在一或多個具體實例中，可藉由矽烷偶合劑控制PA膜與基底之間的黏著性強度，以使得有機EL元件1可在不使用諸如上文所描述之複雜方法的情況下以物理方式揭下。
在一或多個具體實例中，藉由根據本發明具體實例之製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法所獲得的有機EL元件具有極佳特徵，諸如極佳透明度及耐熱性、低線性膨脹性及低光學各向異性。
[顯示裝置、光學裝置及照明裝置]
本發明之另一態樣係關於一種使用根據本發明之顯示元件、光學元件或發光元件之顯示裝置、光學裝置或發光裝置，或一種製造顯示裝置、光學裝置或發光裝置之方法。顯示裝置之實例包括但不限於成像元件，光學裝置之實例包括但不限於光電複合電路，且發光裝置之實例包括但不限於TFT-LCD及OEL發光裝置。
本發明可關於以下任一者。
[a1]一種聚醯胺溶液，其包含：芳香性聚醯胺、矽烷偶合劑及溶劑。
[a2]如[a1]之溶液，其係用於製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法中，該方法包含以下步驟：a)將芳香性聚醯胺溶液塗覆至基底上；b)在塗覆步驟(a)之後，在該基底上形成聚醯胺膜；及c)在聚醯胺膜之表面上形成該顯示元件、該光學元件或該發光元件，其中該基底或該基底之表面係由玻璃或矽晶圓構成。
[a3]如[a1]或[a2]之溶液，其中該矽烷偶合劑具有胺基及/或環氧基。
[a4]如[a1]至[a3]中任一項之溶液，其中該矽烷偶合劑具有甲氧基及/或乙氧基。
[a5]如[a1]至[a4]中任一項之溶液，其中該芳香性聚醯胺之至少一個末端經封端。
[a6]如[a1]至[a5]中任一項之溶液，其中該芳香性聚醯胺包含：具有通式(I)及(II)之重複單元之芳香性聚醯胺：
其中x表示該重複結構(I)之莫耳%，y表示該重複結構(II)之莫耳%，x在90至100間變化，且y在0至10間變化；其中n=1至4；其中Ar1選自包含以下之群：
其中p=4，q=3，且其中R1、R2、R3、R4、R5選自包含以下之群：氫；鹵素(氟、氯、溴及碘)；烷基；經取代之烷基，諸如鹵化烷基；硝基；氰基；硫代烷基；烷氧基；經取代之烷氧基，諸如鹵化烷氧基；芳基；或經取代之芳基，諸如鹵化芳基；烷基酯；及經取代之烷基酯，及其組合，其中G1選自包含以下之群：共價鍵；CH2基團；C(CH3)2基團；C(CF3)2基團；C(CX3)2基團，其中X為鹵素；CO基團；O原子；S原子；SO2基團；Si(CH3)2基團；9,9-茀基；經取代之9,9-茀；及OZO基團，其中Z為芳基或經取代之芳基，諸如苯基、聯苯基、全氟聯苯基、9,9-雙苯基茀基及經取代之9,9-雙苯基茀；其中Ar2選自包含以下之群：
其中p=4，其中R6、R7、R8選自包含以下之群：氫；鹵素(氟、氯、溴及碘)；烷基；經取代之烷基，諸如鹵化烷基；硝基；氰基；硫代烷基；烷氧基；經取代之烷氧基，諸如鹵化烷氧基；芳基；經取代之芳基，諸如鹵化芳基；烷基酯；及經取代之烷基酯，及其組合，其中G2選自包含以下之群：共價鍵；CH2基團；C(CH3)2基團；C(CF3)2基團；C(CX3)2基團，其中X為鹵素；CO基團；O原子；S原子；SO2基團；Si(CH3)2基團；9,9-茀基；經取代之9,9-茀；及OZO基團，其中Z為芳基或經取代之芳基，諸如苯基、聯苯基、全氟聯苯基、9,9-雙苯基茀基及經取代之9,9-雙苯基茀；其中Ar3選自包含以下之群：
其中t=2或3，其中R9、R10、R11選自包含以下之群：氫；鹵素(氟、氯、溴及碘)；烷基；經取代之烷基，諸如鹵化烷基；硝基；氰基；硫代烷基；烷氧基；經取代之烷氧基，諸如鹵化烷氧基；芳基；經取代之芳基，諸如鹵化芳基；烷基酯；及經取代之烷基酯，及其組合，其中G3選自包含以下之群：共價鍵；CH2基團；C(CH3)2基團；C(CF3)2基團；C(CX3)2基團，其中X為鹵素；CO基團；O原子；S原子；SO2基團；Si(CH3)2基團；9,9-茀基；經取代之9,9-茀；及OZO基團，其中Z為芳基或經取代之芳基，諸如苯基、聯苯基、全氟聯苯基、9,9-雙苯基茀基及經取代之9,9-雙苯基茀。
[a7]如[a6]之溶液，其中(I)及(II)經選擇以使得該聚醯胺可溶於極
性溶劑或包含一或多種極性溶劑之混合溶劑中。
[a8]如[a6]或[a7]之溶液，其中x在90莫耳%之該重複結構(I)至100莫耳%之該重複結構(I)間變化，且y在0莫耳%之該重複結構(II)至10莫耳%之該重複結構(II)間變化。
[a9]如[a6]至[a8]中任一項之溶液，其中該芳香性聚醯胺含有多個具有結構(I)及(II)之重複單元，其中Ar1、Ar2及Ar3相同或不同。
[a10]如[a1]至[a9]中任一項之溶液，其中該溶劑為極性溶劑或包含一或多種極性溶劑之混合溶劑。
[a11]如[a1]至[a10]中任一項之溶液，其中該溶劑為有機溶劑及/或無機溶劑。
[a12]如[a1]至[a11]中任一項之溶液，其中該溶劑為甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、丁基賽珞蘇(BCS)，或包含以下至少一者之混合溶劑：甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、1,3-二甲基-咪唑啶酮(DMI)或丁基賽珞蘇(BCS)，其組合，或包含其中至少一種極性溶劑的混合溶劑。
[a13]如[a1]至[a12]中任一項之溶液，其中該芳香性聚醯胺係藉由包含以下步驟之方法來獲得：a)將至少一種芳香性二胺溶解於溶劑中；b)使至少一種芳香性二胺混合物與至少一種芳香性二酸二氯化物反應，其中產生鹽酸及聚醯胺溶液；c)藉由與捕獲試劑反應來移除自由鹽酸；d)添加矽烷偶合劑。
[a14]如[a13]之溶液，其中該芳香性二胺中之一者選自包含以下之群：4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯胺9,9-雙(4胺基苯基)茀、9,9-雙(3-氟-4-胺基
苯基)茀、2,2'-雙三氟甲氧基聯苯胺、4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯醚、雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)苯及雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)聯苯，與至少一種芳香性二酸二氯化物。
[a15]如[a13]或[a14]之溶液，其中該至少一種芳香性二酸二氯化物選自包含以下之群：對酞醯二氯、異酞醯二氯、2,6-萘醯二氯及4,4，-聯苯二羰基二氯。
[a16]如[a13]至[a15]中任一項之溶液，其中該溶劑為極性溶劑或包含一或多種極性溶劑之混合溶劑。
[a17]如[a13]至[a16]中任一項之溶液，其中該溶劑為有機溶劑及/或無機溶劑。
[a18]如[a13]至[a17]中任一項之溶液，其中該溶劑為甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、丁基賽珞蘇(BCS)，或包含以下至少一者之混合溶劑：甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、1,3-二甲基-咪唑啶酮(DMI)或丁基賽珞蘇(BCS)，其組合，或包含其中至少一種極性溶劑的混合溶劑。
[a19]如[a13]至[a18]中任一項之溶液，其中該二胺中之一者為4,4'-二胺基聯苯二甲酸或3,5-二胺基苯甲酸。
[a20]如[a1]至[a19]中任一項之溶液，其中鹽酸與該捕獲試劑之該反應產生揮發性產物。
[a21]如[a13]至[a20]中任一項之溶液，其中該捕獲試劑為環氧丙烷。
[a22]如[a13]至[a23]中任一項之溶液，其中該捕獲試劑係在反應步驟(b)之前或期間添加至混合物中。
[a23]如[a13]至[a22]中任一項之溶液，其中該方法進一步包含將該聚醯胺之末端-COOH基團及末端-NH2基團中之一者或兩者封端之步驟。
[a24]如[a13]至[a23]中任一項之溶液，其中該聚醯胺首先藉由沈澱自該聚醯胺溶液中分離，且再溶解於溶劑中，之後添加該矽烷偶合劑。
[a25]如[a13]至[a24]中任一項之溶液，其中該溶液係在不存在無機鹽之情況下產生。
[b1]一種用於製造芳香性聚醯胺溶液之方法，其包含以下步驟：a)將至少一種芳香性二胺溶解於溶劑中；b)使至少一種芳香性二胺混合物與至少一種芳香性二酸二氯化物反應，其中產生鹽酸及聚醯胺溶液；c)藉由與捕獲試劑反應來移除自由鹽酸；d)添加矽烷偶合劑。
[b2]如[b1]之方法，其中該矽烷偶合劑具有胺基及/或環氧基。
[b3]如[b1]或[b2]之方法，其中該矽烷偶合劑具有甲氧基及/或乙氧基。
[b4]如[b1]至[b3]中之一項的方法，其中該芳香性二胺中之一者選自包含以下之群：4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯胺9,9-雙(4胺基苯基)茀、9,9-雙(3-氟-4-胺基苯基)茀、2,2'-雙三氟甲氧基聯苯胺、4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯醚、雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)苯及雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)聯苯，與至少一種芳香性二酸二氯化物。
[b5]如[b1]至[b4]中之一項的方法，其中該至少一種芳香性二酸二氯化物選自包含以下之群：對酞醯二氯、異酞醯二氯、2,6-萘醯二氯及4,4，-聯苯二羰基二氯。
[b6]如[b1]至[b5]中任一項之方法，其中該溶劑為極性溶劑或包含一或多種極性溶劑之混合溶劑。
[b7]如[b1]至[b6]中任一項之方法，其中該溶劑為有機溶劑及/或無機溶劑。
[b8]如[b1]至[b7]中任一項之方法，其中該溶劑為甲酚、N,N-二甲基乙
醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、丁基賽珞蘇(BCS)，或包含以下至少一者之混合溶劑：甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、1,3-二甲基-咪唑啶酮(DMI)或丁基賽珞蘇(BCS)，其組合，或包含其中至少一種極性溶劑的混合溶劑。
[b9]如[b1]至[b8]中任一項之方法，其中該二胺中之一者為4,4'-二胺基聯苯二甲酸或3,5-二胺基苯甲酸。
[b10]如[b1]至[b9]中任一項之溶液，其中鹽酸與該捕獲試劑之該反應產生揮發性產物。
[b11]如[b1]至[b10]中任一項之方法，其中該捕獲試劑為環氧丙烷。
[b12]如[b1]至[b11]中任一項之方法，其中該捕獲試劑係在反應步驟(b)之前或期間添加至混合物中。
[b13]如[b1]至[b12]中任一項之方法，其中該方法進一步包含將該聚醯胺之末端-COOH基團及末端-NH2基團中之一者或兩者封端之步驟。
[b14]如[b1]至[b13]中任一項之方法，其中該聚醯胺首先藉由沈澱自該聚醯胺溶液中分離，且再溶解於溶劑中，之後添加該矽烷偶合劑。
[b15]如[b1]至[b14]中任一項之方法，其中該溶液係在不存在無機鹽之情況下產生。
[b16]如[b1]至[b15]中之一項的方法，其係用於製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法中，該方法包含以下步驟：a)將芳香性聚醯胺溶液塗覆至基底上；b)在該塗覆步驟(a)之後，在該基底上形成聚醯胺膜；及c)在聚醯胺膜之表面上形成該顯示元件、該光學元件或該發光元件，其中該基底或該基底之表面係由玻璃或矽晶圓構成。
[c1]一種用於製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法，其包含以
下步驟：a)將至少一種芳香性二胺溶解於溶劑中；b)使至少一種芳香性二胺混合物與至少一種芳香性二酸二氯化物反應，其中產生鹽酸及聚醯胺溶液；c)藉由與捕獲試劑反應來移除自由鹽酸；d)添加矽烷偶合劑；e)將所得聚醯胺溶液澆鑄至基底上以形成聚醯胺膜，其中該基底或該基底之表面係由玻璃或矽晶圓構成；f)在該聚醯胺膜之表面上形成該顯示元件、該光學元件或該發光元件。
[c2]如[c1]之方法，其中該矽烷偶合劑具有胺基及/或環氧基。
[c3]如申請專利範圍第1項或第2項之方法，其中該矽烷偶合劑具有甲氧基及/或乙氧基。
[c4]如[c1]至[c3]中任一項之方法，其中該芳香性二胺中之一者選自包含以下之群：4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯胺9,9-雙(4胺基苯基)茀、9,9-雙(3-氟-4-胺基苯基)茀、2,2'-雙三氟甲氧基聯苯胺、4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯醚、雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)苯及雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)聯苯，與至少一種芳香性二酸二氯化物。
[c5]如[c1]至[c4]中任一項之方法，其中該至少一種芳香性二酸二氯化物選自包含以下之群：對酞醯二氯、異酞醯二氯、2,6-萘醯二氯及4,4，-聯苯二羰基二氯。
[c6]如[c1]至[c5]中任一項之方法，其中該溶劑為極性溶劑或包含一或多種極性溶劑之混合溶劑。
[c7]如[c1]至[c6]中任一項之方法，其中該溶劑為有機溶劑及/或無機溶劑。
[c8]如[c1]至[c7]中任一項之方法，其中該溶劑為甲酚、N,N-二甲基乙
醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、丁基賽珞蘇(BCS)，或包含以下至少一者之混合溶劑：甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、1,3-二甲基-咪唑啶酮(DMI)或丁基賽珞蘇(BCS)，其組合，或包含其中至少一種極性溶劑的混合溶劑。
[c9]如[c1]至[c8]中任一項之方法，其中該二胺中之一者為4,4'-二胺基聯苯二甲酸或3,5-二胺基苯甲酸。
[c10]如[c1]至[c9]中任一項之溶液，其中鹽酸與該捕獲試劑之該反應產生揮發性產物，且直接自該反應混合物澆鑄該膜。
[c11]如[c10]之方法，其中該捕獲試劑為環氧丙烷。
[c12]如[c1]至[c11]中任一項之方法，其中該捕獲試劑係在反應步驟(b)之前或期間添加至混合物中。
[c13]如[c1]至[c12]中任一項之方法，其中該方法進一步包含將該聚醯胺之末端-COOH基團及末端-NH2基團中之一者或兩者封端之步驟。
[c14]如[c1]至[c13]中任一項之方法，其中該聚醯胺首先藉由沈澱自該聚醯胺溶液中分離，且再溶解於溶劑中，之後添加該矽烷偶合劑。
[c15]如[c1]至[c14]中任一項之方法，其中該膜係在不存在無機鹽之情況下產生。
[c16]如[c1]至[c15]中任一項之方法，其進一步包含以下步驟：g)將該基底上形成之該顯示元件、該光學元件或該發光元件自該基底剝離。
[c17]如[c1]至[c16]中任一項之方法，其中該步驟(b)進一步包含加熱經澆鑄之聚醯胺溶液以形成聚醯胺膜，其中該加熱係在約該溶劑之沸點+40℃至約該溶劑之沸點+100℃範圍內之溫度下進行。
[c18]如[c17]之方法，其中步驟(b)中該加熱之溫度在約200℃與約
250℃之間。
[c19]如[c1]或[c18]之方法，其中該加熱之時間大於約1分鐘且小於約30分鐘。
[d1]一種用於製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法，其包含以下步驟：a)將芳香性聚醯胺溶液澆鑄至基底上形成膜；及b)在聚醯胺膜之表面上形成該顯示元件、該光學元件或該發光元件；其中該芳香性聚醯胺溶液包含芳香性聚醯胺、溶劑及矽烷偶合劑，其中該基底或該基底之表面係由玻璃或矽晶圓構成。
[d2]如[d1]之方法，其中該矽烷偶合劑具有胺基及/或環氧基。
[d3]如[d1]或[d2]之方法，其中該矽烷偶合劑具有甲氧基及/或乙氧基。
[d4]如[d1]至[d3]中之一者的方法，其中該芳香性聚醯胺之至少一個末端經封端。
[d5]如[d1]至[d4]中任一項之方法，其中該芳香性聚醯胺包含：具有通式(I)及(II)之重複單元之芳香性聚醯胺：
其中x表示該重複結構(I)之莫耳%，y表示該重複結構(II)之莫耳%，x在90至100間變化，且y在0至10間變化；其中n=1至4；其中Ar1選自包含以下之群：
其中p=4，q=3，且其中R1、R2、R3、R4、R5選自包含以下之群：氫；鹵素(氟、氯、溴及碘)；烷基；經取代之烷基，諸如鹵化烷基；硝基；氰基；硫代烷基；烷氧基；經取代之烷氧基，諸如鹵化烷氧基；芳基；或經取代之芳基，諸如鹵化芳基；烷基酯；及經取代之烷基酯，及其組合，其中G1選自包含以下之群：共價鍵；CH2基團；C(CH3)2基團；C(CF3)2基團；C(CX3)2基團，其中X為鹵素；CO基團；O原子；S原子；SO2基團；Si(CH3)2基團；9,9-茀基；經取代之9,9-茀；及OZO基團，其中Z為芳基或經取代之芳基，諸如苯基、聯苯基、全氟聯苯基、9,9-雙苯基茀基及經取代之9,9-雙苯基茀；其中Ar2選自包含以下之群：
其中p=4，其中R6、R7、R8選自包含以下之群：氫；鹵素(氟、氯、溴及碘)；烷基；經取代之烷基，諸如鹵化烷基；硝基；氰基；硫代烷基；烷氧基；經取代之烷氧基，諸如鹵化烷氧基；芳基；經取代之芳基，諸如鹵化芳基；烷基酯；及經取代之烷基酯，及其組合，其中G2選自包含以下之群：共價鍵；CH2基團；C(CH3)2基團；C(CF3)2基團；C(CX3)2基團，其中X為鹵素；CO基團；O原子；S原子；SO2基團；Si(CH3)2基團；9,9-茀基；經取代之9,9-茀；及OZO基團，其中Z為芳基或經取代之芳基，諸如苯基、聯苯基、全氟聯苯基、9,9-雙苯基茀基及經取代之9,9-雙苯基茀；
其中Ar3選自包含以下之群：
其中t=2或3，其中R9、R10、R11選自包含以下之群：氫；鹵素(氟、氯、溴及碘)；烷基；經取代之烷基，諸如鹵化烷基；硝基；氰基；硫代烷基；烷氧基；經取代之烷氧基，諸如鹵化烷氧基；芳基；經取代之芳基，諸如鹵化芳基；烷基酯；及經取代之烷基酯，及其組合，其中G3選自包含以下之群：共價鍵；CH2基團；C(CH3)2基團；C(CF3)2基團；C(CX3)2基團，其中X為鹵素；CO基團；O原子；S原子；SO2基團；Si(CH3)2基團；9,9-茀基；經取代之9,9-茀；及OZO基團，其中Z為芳基或經取代之芳基，諸如苯基、聯苯基、全氟聯苯基、9,9-雙苯基茀基及經取代之9,9-雙苯基茀。
[d6]如[d5]之方法，其中(I)及(II)經選擇以使得該聚醯胺可溶於極性溶劑或包含一或多種極性溶劑之混合溶劑中。
[d7]如[d5]或[d6]之方法，其中x在90莫耳%之該重複結構(I)至100莫耳%之該重複結構(I)間變化，且y在0莫耳%之該重複結構(II)至10莫耳%之該重複結構(II)間變化。
[d8]如[d5]至[d7]中任一項之方法，其中該芳香性聚醯胺含有多個具有結構(I)及(II)之重複單元，其中Ar1、Ar2及Ar3相同或不同。
[d9]如[d1]至[d8]中任一項之方法，其中該溶劑為極性溶劑或包含一或多種極性溶劑之混合溶劑。
[d10]如[d1]至[d9]中任一項之方法，其中該溶劑為有機溶劑及/或無機溶劑。
[d11]如[d1]至[d10]中任一項之方法，其中該溶劑為甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、丁基
賽珞蘇(BCS)，或包含以下至少一者之混合溶劑：甲酚、N,N-二甲基乙醯胺(DMAc)、N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)、二甲亞碸(DMSO)、1,3-二甲基-咪唑啶酮(DMI)或丁基賽珞蘇(BCS)，其組合，或包含其中至少一種極性溶劑的混合溶劑。
[d12]如[d1]至[d11]中任一項之方法，其中該膜係在不存在無機鹽之情況下產生。
[d13]如[d1]至[d12]中任一項之方法，其進一步包含以下步驟：c)將該基底上形成之該顯示元件、該光學元件或該發光元件自該基底剝離。
[d14]如[d1]至[d13]中任一項之方法，其中該步驟(a)進一步包含加熱經澆鑄之聚醯胺溶液以形成聚醯胺膜，其中該加熱係在約該溶劑之沸點+40℃至約該溶劑之沸點+100℃範圍內之溫度下進行。
[d15]如[d14]之方法，其中步驟(a)中該加熱之溫度在約200℃與約250℃之間。
[d16]如[d14]或[d15]之方法，其中該加熱之時間大於約1分鐘且小於約30分鐘。
實施例
使用如表1以及下文中所描述之組分來製備聚醯胺溶液(溶液1至溶液8)。
[芳香性二胺]
PFMB：4,4'-二胺基-2,2'-雙三氟甲基聯苯胺
DAB：4,4'-二胺基苯甲酸
[溶劑]
DMAc：N,N-二甲基乙醯胺
BCS：丁基賽珞蘇
[芳香性二酸二氯化物]
IPC：異酞醯二氯
TPC：對酞醯二氯
[矽烷偶合劑]
3-(三甲氧基矽烷基)-1-丙胺：(C2H5O)3SiC3H6NH2(商標名：KBM903，Shin-Etsu Chemical有限公司)
[捕獲試劑]
PrO：環氧丙烷
具體言之，如下文所描述來製備溶液3及溶液7；
溶液3：向裝備有機械攪拌器、氮氣進口及出口之250ml三頸圓底燒瓶中添加PFMB(3.2024g，0.01mol)及無水DMAc(45ml)。在PFMB完全溶解之後，添加PrO(1.4g，0.024mol)至溶液中。將溶液冷卻至0℃。在攪拌下，添加IPC(1.0049g，0.00495mol)至溶液中，且用DMAc(1.5ml)洗滌燒瓶壁。在15分鐘之後，添加TPC(1.0049g，0.00495mol)至溶液中且再次用DMAc(1.5ml)洗滌燒瓶壁。兩小時之後，添加苯甲醯氯(0.030
g，0.216mmol)至溶液中且再攪拌兩小時以獲得溶液3。
溶液7：向裝備有機械攪拌器、氮氣進口及出口之250ml三頸圓底燒瓶中添加PFMB(3.042g，0.0095mol)、DAB(0.0761g，0.0005mol)、DMAc(27ml)及BCS(18ml)。在PFMB完全溶解之後，添加PrO(1.4g，0.024mol)至溶液中。將溶液冷卻至0℃。在攪拌下，添加IPC(1.0049g，0.00495mol)至溶液中，且用DMAc(9ml)及BCS(6ml)洗滌燒瓶壁。15分鐘之後，添加TPC(1.0049g，0.00495mol)至溶液中且再次用DMAc(0.9ml)及BCS(0.6ml)洗滌燒瓶壁。兩小時之後，添加苯甲醯氯(0.030g，0.216mmol)至溶液中且再攪拌兩小時以獲得溶液7。
藉由使用溶液1至溶液8在玻璃基底之表面上製備聚醯胺膜。如下文所描述，藉由「帶測試(Tape Test)」(JIS K5600-5-6/ISO 2409)量測膜與玻璃基底之間的黏著性。藉由圖2中所描述之分類來評估結果。結果顯示於表1中。
[膜形成]
聚合物溶液可在聚合之後直接用於膜澆鑄。對於以分批法製備小膜，將溶液傾於平坦玻璃板EAGLE XG(Corning公司，U.S.A.)上。在基板上在60℃下減壓乾燥若干小時之後，在乾燥氮氣流之保護下，在200℃下再將膜乾燥1小時。藉由在等於或接近聚合物Tg下在真空下或在惰性氛圍中加熱若干分鐘來使膜固化。膜厚度大於約10μm厚度。
[黏合帶測試]
所有工具(多重封邊帶)及測試方式係根據JIS K5600-5-6/ISO 2409測試量測。將膜切割成25個具有多重邊緣之量測體(measure)。此後，使用黏合帶KT-SP3007 TQC ISO-黏合帶(COTEC有限公司，Japan)進行膜剝離測試。藉由圖2中所描述之分類來評估黏著之韌度。
如表1中所示，溶液2至溶液4及溶液6至溶液8之聚醯胺膜與玻璃基底之間的黏著性分別與溶液1及溶液5相比有顯著改良。
上文已描述具體實例。熟習此項技術者將顯而易知，以上方法及設備可在不背離本發明之一般範疇的情況下併入改變及修改。預期包括所有此類修改及改變，只要其在所附申請專利範圍或其等效物之範疇內。雖然以上描述含有許多特殊性，但此不應解釋為限制本發明之範疇，而僅為提供對本發明之一些具體實例之說明。各種其他具體實例及衍生物可能在其範疇內。
此外，儘管闡述本發明之廣泛範疇的數字範圍及參數為近似值，但特定實施例中所闡述之數字值為儘可能精確地報導的。然而，任何數字值均固有地含有在其各別測試量測中發現的由標準差必然引起之某些誤差。
1‧‧‧有機EL元件
100‧‧‧透明樹脂基板
101‧‧‧氣體障壁層
200‧‧‧閘電極
201‧‧‧閘極絕緣層/閘極絕緣膜
202‧‧‧源電極
203‧‧‧作用層
204‧‧‧汲電極
300‧‧‧導電連接器
301‧‧‧絕緣扁平層
302‧‧‧下部電極
303‧‧‧電洞傳輸層
304‧‧‧發光層
305‧‧‧電子傳輸層
306‧‧‧上部電極
400‧‧‧密封構件
500‧‧‧基底
A‧‧‧基板
B‧‧‧薄膜電晶體
C‧‧‧有機EL層
Claims (12)
- 一種聚醯胺溶液，其包含：芳香性聚醯胺、矽烷偶合劑及溶劑。
- 如申請專利範圍第1項之溶液，其係用於製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法中，該方法包含以下步驟：a)將芳香性聚醯胺溶液塗覆至基底上；b)在該塗覆步驟(a)之後，在該基底上形成聚醯胺膜；及c)在聚醯胺膜之表面上形成該顯示元件、該光學元件或該發光元件，其中該基底或該基底之表面係由玻璃或矽晶圓構成。
- 如申請專利範圍第1項或第2項之溶液，其中該矽烷偶合劑具有胺基及/或環氧基。
- 如申請專利範圍第1項或第2項之溶液，其中該矽烷偶合劑具有甲氧基及/或乙氧基。
- 如申請專利範圍第1項之溶液，其中該芳香性聚醯胺包含：具有通式(I)及(II)之重複單元之芳香性聚醯胺：
- 如申請專利範圍第5項之溶液，其中(I)及(II)經選擇以使得該聚醯胺可溶於極性溶劑或包含一或多種極性溶劑之混合溶劑中。
- 如申請專利範圍第5項之溶液，其中x在90莫耳%之該重複結構(I)至100莫耳%之該重複結構(I)間變化，且y在0莫耳%之該重複結構(II)至10莫耳%之該重複結構(II)間變化。
- 如申請專利範圍第5項之溶液，其中該芳香性聚醯胺含有多個具有該結構(I)及(II)之重複單元，其中Ar1、Ar2及Ar3相同或不同。
- 如申請專利範圍第1項之溶液，其中該芳香性聚醯胺係藉由包含以下步驟之方法來獲得：a)將至少一種芳香性二胺溶解於溶劑中；b)使該至少一種芳香性二胺混合物與至少一種芳香性二酸二氯化物反應，其中產生鹽酸及聚醯胺溶液；c)藉由與捕獲試劑反應來移除該自由鹽酸；d)添加矽烷偶合劑。
- 如申請專利範圍第9項之溶液，其中該二胺中之一者為4,4'-二胺基聯苯二甲酸或3,5-二胺基苯甲酸。
- 一種用於製造顯示元件、光學元件或發光元件之方法，其包含以下步驟：a)將至少一種芳香性二胺溶解於溶劑中；b)使該至少一種芳香性二胺混合物與至少一種芳香性二酸二氯化物反應，其中產生鹽酸及聚醯胺溶液；c)藉由與捕獲試劑反應來移除該自由鹽酸；d)添加矽烷偶合劑；e)將所得聚醯胺溶液澆鑄至基底上以形成聚醯胺膜，其中該基底或該基底之表面係由玻璃或矽晶圓構成；f)在該聚醯胺膜之表面上形成該顯示元件、該光學元件或該發光元件。
- 如申請專利範圍第11項之方法，其進一步包含以下步驟：g)將該基底上形成之該顯示元件、該光學元件或該發光元件自該基底剝離。
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