TW201411733A - 半導體裝置的製造方法、基板處理裝置及記錄媒體 - Google Patents

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Abstract

[課題]在低溫範圍中形成矽膜般包含設定元素的薄膜。[解決手段]具有對循環進行設定次數之製程，該循環包含以下製程：以對基板供給包含設定元素及鹵素基之第1原料的方式，形成包含設定元素及鹵素基之第1層之製程；及以對基板供給包含設定元素及胺基之第2原料的方式，重整第1層並形成第2層之製程；在對循環進行設定次數之製程中，基板的溫度，乃是從第2原料之設定元素分離包含胺基之配位基的溫度，乃是已分離之配位基與第1層之鹵素基反應並從第1層摘取鹵素基的同時阻害已分離之配位基與第1層之設定元素結合的溫度，更進一步，作為分離第2原料之配位基的設定元素與第1層之設定元素結合的溫度。

Description

半導體裝置的製造方法、基板處理裝置及記錄媒體
該發明是有關於包含在基板上形成薄膜的工程之半導體裝置的製造方法、基板處理裝置及記錄媒體。
作為半導體裝置(元件)的製造工程之一工程，是進行有把包含設定元素之例如矽(Si)的氧化矽膜(SiO膜)或氮化矽膜(SiN膜)等的薄膜形成在基板上的工程。SiO膜是在絕緣性、低介電性等方面優異，廣泛使用在作為絕緣膜或層間膜方面。還有，SiN膜是在絕緣性、耐蝕性、介電性、膜應力控制性等方面優異，廣泛使用在作為絕緣膜或遮罩膜、電荷蓄積膜、應力控制膜方面。還有，添加碳(C)到這些薄膜，來形成矽碳氮膜(SiCN膜)、矽氧碳氮膜(SiOCN膜)、矽氧碳膜(SiOC膜)等的薄膜之技術也是廣為人知的。經由添加碳到薄膜中的方式，可以提升對氟化氫(HF)的薄膜的濕蝕刻耐受性。還有，以添加碳到薄膜中的方式，可以變化薄膜的介電率或折射率，可以利用添加過碳的薄膜作為與鄰接的膜其折射率為相異之光學性功能膜等。
近年來，隨著半導體裝置的細微化或多樣化，對形成薄膜之際的成膜溫度低溫化的要求日益高漲。有關成膜溫度低溫化的研究正為盛行，但是在現時點其目的尚無法充分達成。例如，使用了矽烷(SiH4)氣體或二矽烷(Si2H6)氣體的矽膜(Si膜)的成膜處理，以往，在未滿500℃的低溫範圍下進行是困難的。
尚且，有關對HF的濕蝕刻耐受性，SiN膜或SiCN膜是具有比SiO膜還高的耐受性，Si膜具有比SiN膜或SiCN膜更高的耐受性。亦即，Si膜與SiO膜等相比，其加工特性(例如濕蝕刻耐受性等)為大大相異的膜，可以適合用來作為加工SiO膜等之際的加工用膜(例如使用HF，蝕刻基底之SiO膜等之際的蝕刻遮罩用的膜等)。在現時點，在低溫範圍形成與SiO膜等相比加工特性為大大相異的膜是困難的，其種類是被限制的。從而，若是在低溫範圍下可以形成含有設定元素之例如含有Si的Si膜那般、包含有設定元素的薄膜的話，是可以增加加工用膜的選擇方案，可以增加加工方法的選擇方案。
從而，本發明的目的在於，提供有可以在低溫範圍下成形如矽膜般含有設定元素的薄膜之半導體裝置的製造方法、基板處理裝置、及記錄媒體。
根據本發明之其中一樣態，提供一種半導體裝置的製造方法，係具有對循環進行設定次數之製程，該循環包含以下製程：以對基板供給包含設定元素及鹵素基之第1原料的方式，形成包含前述設定元素及前述鹵素基之第1層之製程；及以對前述基板供給包含前述設定元素及胺基之第2原料的方式，重整前述第1層並形成第2層之製程；在對前述循環進行設定次數之製程中，前述基板的溫度，乃是從前述第2原料之前述設定元素分離包含前述胺基之配位基的溫度，乃是已分離之前述配位基與前述第1層之前述鹵素基反應並從前述第1層摘取前述鹵素基的同時阻害已分離之前述配位基與前述第1層之前述設定元素結合的溫度，更進一步，以作為分離前述第2原料之前述配位基的前述設定元素與前述第1層之前述設定元素結合的溫度的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。
根據本發明之更進一步其他的樣態，提供一種基板處理裝置，係具有：處理室，係收容基板；第1原料供給系統，係對前述處理室內的基板，供給包含設定元素及鹵素基之第1原料；第2原料供給系統，係對前述處理室內的基板，供給 包含設定元素及胺基之第2原料；加熱器，係加熱前述處理室內的基板；及控制部，係控制前述第1原料供給系統、前述第2原料供給系統、及前述加熱器，使得對循環進行設定次數，該循環包含以下處理：以對前述處理室內的基板供給前述第1原料的方式，形成包含前述設定元素及前述鹵素基之第1層之處理、及以對前述基板供給包含前述第2原料的方式，重整前述第1層並形成第2層之處理；此時，前述基板的溫度，乃是從前述第2原料之前述設定元素分離包含前述胺基之配位基的溫度，乃是已分離之前述配位基與前述第1層之前述鹵素基反應並從前述第1層摘取前述鹵素基的同時阻害已分離之前述配位基與前述第1層之前述設定元素結合的溫度，更進一步，以作為分離前述第2原料之前述配位基的前述設定元素與前述第1層之前述設定元素結合的溫度的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。
根據本發明之更進一步其他的樣態，提供一種記錄了程式之電腦可讀取之記錄媒體，係該程式在電腦實行對循環進行設定次數之程序，該循環包含以下程序：以對基板處理裝置的處理室內的基板供給包含設定元素及鹵素基之第1原料的方式，形成包含前述設定元素及前述鹵素基之第1層之程序；及以對前述處理室內的前述基板供給包含前述設定元素及胺基之第2原料的方式，重整前述第1層並形成第2層 之程序；在對前述循環進行設定次數之程序中，前述基板的溫度，乃是從前述第2原料之前述設定元素分離包含前述胺基之配位基的溫度，乃是已分離之前述配位基與前述第1層之前述鹵素基反應並從前述第1層摘取前述鹵素基的同時阻害已分離之前述配位基與前述第1層之前述設定元素結合的溫度，更進一步，以作為分離前述第2原料之前述配位基的前述設定元素與前述第1層之前述設定元素結合的溫度的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。
根據本發明，可以提供可在低溫範圍下成形如矽膜般含有設定元素的薄膜之半導體裝置的製造方法、基板處理裝置、及記錄媒體。
121‧‧‧控制器(控制部)
200‧‧‧晶圓(基板)
201‧‧‧處理室
202‧‧‧處理爐
203‧‧‧反應管
207‧‧‧加熱器
231‧‧‧排氣管
232a‧‧‧第1氣體供給管
232b‧‧‧第2氣體供給管
232c‧‧‧第3氣體供給管
232d‧‧‧第4氣體供給管
[圖1]為適合用在本實施型態之基板處理裝置的縱型處理爐之概略構成圖，是以縱剖視圖來表示處理爐部分之圖。
[圖2]為適合用在本實施型態之基板處理裝置的縱型處理爐之概略構成圖，是以圖1的A-A線剖視圖來表示處理爐部分之圖。
[圖3]為適合用在本實施型態之基板處理裝置的控制器的概略構成圖。
[圖4]為表示本實施型態的成膜順序之成膜流程之圖。
[圖5]為表示本實施型態的成膜順序之氣體供給的時序之圖。
[圖6]為表示本實施型態的成膜順序之氣體供給的時序的變形例1之圖。
[圖7]為表示本實施型態的成膜順序之氣體供給的時序的變形例2之圖。
[圖8]為表示本實施型態的成膜順序之氣體供給的時序的變形例3之圖。
[圖9]為表示本實施型態的成膜順序之氣體供給的時序的變形例4之圖。
[圖10]為表示有關本發明的實施例1之XPS測定結果之繪製圖。
[圖11](a)為有關本發明的實施例2之TEM畫像；(b)及(c)為其部分放大畫像。
<本發明之一實施型態>
以下，根據圖面說明本發明之一實施形態。
(1)基板處理裝置之構成
圖1為適合用在本實施型態之基板處理裝置的縱型處理爐之概略構成圖，是以縱剖視圖來表示處理爐202部分。圖2為適合用在本實施型態之基板處理裝置的縱型處理爐之概略構成圖，是以圖1的A-A線剖視圖來表示處理爐202部分。尚且，本發明並不限於有關於本實施型態之基板處理裝置，具有板片式、熱壁式、冷壁式的處理爐之基板處理裝置也可以適合來適用的。
如圖1所示，處理爐202具有作為加熱裝置(加熱機構)之加熱器207。加熱器207為圓桶形狀，利用支撐在作為保持板的加熱器基座(未圖示)的方式做垂直安置固定。尚且，加熱器207，亦作為如後述般利用熱使氣體活性化之活性化機構來發揮功能。
於加熱器207的內側，配設有與加熱器207成同心圓狀之構成反應容器(處理容器)之反應管203。反應管203，是利用例如石英(SiO2)或是碳化矽(SiC)等的耐熱性材料所構成，形成上端閉塞、下端開口的圓桶形狀。於反應管203的桶中空部形成處理室201，藉由後述作為基板的晶圓200之舟皿217，構成以水平姿勢於垂直方向整列成多段的狀態下可以收容。
於處理室201內，第1噴嘴249a、第2噴嘴249b、第3噴嘴249c設置成貫通反應管203的下部。於第1噴嘴249a、第2噴嘴249b、第3噴嘴249c，分別連接第1氣體供給管232a、第2氣體供給管232b、第3氣 體供給管232c。還有，於第3氣體供給管232c，連接第4氣體供給管232d。如此，於反應管203設有3個噴嘴249a、249b、249c、及4根氣體供給管232a、232b、232c、232d，構成可以朝處理室201內供給多種、在此為4種類的氣體。
尚且，於反應管203的下方，設有支撐反應管203之金屬製的分歧裝置，亦可把各噴嘴設成貫通該金屬製的分歧裝置的側壁。該情況下，於該金屬製的分歧裝置，亦可更進一步設有後述之排氣管231。尚且，也在該情況下，不設在金屬製的分歧裝置，亦可把排氣管231設在反應管203的下部。如此，把處理爐202的爐口部做成金屬製，亦可把噴嘴等安裝在該金屬製的爐口部。
於第1氣體供給管232a，從上游方向依順序，設有乃是流量控制器(流量控制部)之質量流控制器(MFC)241a、及乃是開關閥之閥243a。還有，於比第1氣體供給管232a的閥243a還要下游側處，連接第1非活性氣體供給管232e。於該第1非活性氣體供給管232e，從上游方向依順序，設有乃是流量控制器(流量控制部)之質量流控制器(MFC)241e、及乃是開關閥之閥243e。還有，於第1氣體供給管232a的前端部，連接上述第1噴嘴249a。第1噴嘴249a是設成，於反應管203的內壁與晶圓200之間的圓弧狀的空間，從反應管203的內壁的下部沿到上部，朝晶圓200的積載方向上方立起。亦即，第1噴嘴249a是設成，設在配列晶圓200的晶圓配列範 圍的側方之水平包圍晶圓配列範圍的範圍，並沿著晶圓配列範圍。第1噴嘴249a是構成作為L字形的長噴嘴，其水平部設成貫通反應管203的下部側壁，其垂直部設成從至少晶圓配列範圍的其中一端側朝向其中另一端側立起。於第1噴嘴249a的側面設有供給氣體之氣體供給孔250a。氣體供給孔250a是開口成朝向反應管203的中心，使得可以朝向晶圓200供給氣體。該氣體供給孔250a，是從反應管203的下部涵蓋到上部設有複數個，各別具有相同的開口面積，更進一步設有相同開口間距。主要的是，利用第1氣體供給管232a、質量流控制器241a、閥243a構成第1氣體供給系統。尚且，亦可考慮把第1噴嘴249a包含到第1氣體供給系統。還有，主要的是，利用第1非活性氣體供給管232e、質量流控制器241e、閥243e構成第1非活性氣體供給系統。第1非活性氣體供給系統亦作為沖洗氣體供給系統而發揮功能。
於第2氣體供給管232b，從上游方向依順序，設有乃是流量控制器(流量控制部)之質量流控制器(MFC)241b、及乃是開關閥之閥243b。還有，於比第2氣體供給管232b的閥243b還要下游側處，連接第2非活性氣體供給管232f。於該第2非活性氣體供給管232f，從上游方向依順序，設有乃是流量控制器(流量控制部)之質量流控制器241f、及乃是開關閥之閥243f。還有，於第2氣體供給管232b的前端部，連接上述第2噴嘴249b。第2噴嘴249b是設成，於反應管203的內壁與晶 圓200之間的圓弧狀的空間，從反應管203的內壁的下部沿到上部，朝晶圓200的積載方向上方立起。亦即，第2噴嘴249b是設成，設在配列晶圓200的晶圓配列範圍的側方之水平包圍晶圓配列範圍的範圍，並沿著晶圓配列範圍。第2噴嘴249b是構成作為L字形的長噴嘴，其水平部設成貫通反應管203的下部側壁，其垂直部設成從至少晶圓配列範圍的其中一端側朝向其中另一端側立起。於第2噴嘴249b的側面設有供給氣體之氣體供給孔250b。氣體供給孔250b是開口成朝向反應管203的中心，使得可以朝向晶圓200供給氣體。該氣體供給孔250b，是從反應管203的下部涵蓋到上部設有複數個，各別具有相同的開口面積，更進一步設有相同開口間距。主要的是，利用第2氣體供給管232b、質量流控制器241b、閥243b構成第2氣體供給系統。尚且，可考慮把第2噴嘴249b包含到第2氣體供給系統。還有，主要的是，利用第2非活性氣體供給管232f、質量流控制器241f、閥243f構成第2非活性氣體供給系統。第2非活性氣體供給系統亦作為沖洗氣體供給系統而發揮功能。
於第3氣體供給管232c，從上游方向依順序，設有乃是流量控制器(流量控制部)之質量流控制器(MFC)241c、及乃是開關閥之閥243c。還有，於比第3氣體供給管232c的閥243c還要下游側處，連接第4氣體供給管232d。於該第4氣體供給管232d，從上游方向依順序，設有乃是流量控制器(流量控制部)之質量流控制 器241d、及乃是開關閥之閥243d。還有，於比第3氣體供給管232b之與第4氣體供給管232d相連接處還要下游側處，連接第3非活性氣體供給管232g。於該第3非活性氣體供給管232g，從上游方向依順序，設有乃是流量控制器(流量控制部)之質量流控制器241g、及乃是開關閥之閥243g。還有，於第3氣體供給管232c的前端部，連接上述第3噴嘴249c。第3噴嘴249c是設成，於反應管203的內壁與晶圓200之間的圓弧狀的空間，從反應管203的內壁的下部沿到上部，朝晶圓200的積載方向上方立起。亦即，第3噴嘴249c是設成，設在配列晶圓200的晶圓配列範圍的側方之水平包圍晶圓配列範圍的範圍，並沿著晶圓配列範圍。第3噴嘴249c是構成作為L字形的長噴嘴，其水平部設成貫通反應管203的下部側壁，其垂直部設成從至少晶圓配列範圍的其中一端側朝向其中另一端側立起。於第3噴嘴249c的側面設有供給氣體之氣體供給孔250c。氣體供給孔250c是開口成朝向反應管203的中心，使得可以朝向晶圓200供給氣體。該氣體供給孔250c，是從反應管203的下部涵蓋到上部設有複數個，各別具有相同的開口面積，更進一步設有相同開口間距。主要的是，利用第3氣體供給管232c、質量流控制器241c、閥243c構成第3氣體供給系統。尚且，亦可考慮把第3噴嘴249c包含到第3氣體供給系統。還有，主要的是，利用第4氣體供給管232d、質量流控制器241d、閥243d構成第4氣體供給系統。尚且，亦可考 慮把比第3氣體供給管232c之與第4氣體供給管232d的相連接部還要更下游側的第3噴嘴249c包含到第4氣體供給系統。還有，主要的是，利用第3非活性氣體供給管232g、質量流控制器241g、閥243g構成第3非活性氣體供給系統。第3非活性氣體供給系統亦作為沖洗氣體供給系統而發揮功能。
如此，本實施型態之氣體供給的方法，係經由配置在以反應管203的內壁、與積載了複數片晶圓200的端部所定義出圓弧狀之縱長(縱邊為長)的空間內的噴嘴249a、249b、249c搬送氣體，從分別開口在噴嘴249a、249b、249c的氣體供給孔250a、250b、250c，在晶圓200的附近，一開始使氣體噴出到反應管203內，讓反應管203內的氣體之主要的流動成為與晶圓200的表面平行的方向，亦即水平方向。以作為這樣的構成的方式，可以均一地供給氣體到各晶圓200，具有可以讓形成在各晶圓200的薄膜的膜厚均一的效果。尚且，流動在晶圓200的表面上的氣體，亦即，反應後的殘留氣體，是朝向排氣口亦即後述之排氣管231的方向流動；但是該殘留氣體的流動方向，是藉由排氣口的位置而被適宜地特定，亦不限於垂直方向。
來自第1氣體供給管232a的是，作為包含設定元素及鹵素基之第1原料，例如，包含至少矽(Si)元素與氯基之第1原料氣體之氯矽烷系原料氣體，係透過質量流控制器241a、閥243a、第1噴嘴249a供給到處理室 201內。在此，所謂的氯矽烷系原料，為具有氯基的矽烷系原料，為含有至少矽(Si)及氯(Cl)之原料。亦即，在此所謂的氯矽烷系原料，也可以說是鹵化物的一種。尚且，在本說明書中，使用所謂「原料」這一詞彙的場合，是有意味著「為液體狀態之液體原料」之情況、或是有意味著「已氣化液體原料之原料氣體」之情況、或是意味著兩者兼具的情況。從而，在本說明書中，使用所謂「氯矽烷系原料」這一詞彙的場合，是有意味著「為液體狀態之氯矽烷系原料」之情況、或是有意味著「氯矽烷系原料氣體」之情況、或是意味著兩者兼具的情況。作為氯矽烷系原料氣體，例如可使用六氯二矽烷(Si2Cl6，簡稱：HCDS)氣體。尚且，在使用像是HCDS在常溫常壓下為液體狀態之液體原料的情況下，利用汽化器或起泡器等的汽化系統來汽化液體原料，來供給作為原料氣體(HCDS氣體)。
來自第2氣體供給管232b的是，作為包含設定元素及胺基(胺類)之第2原料，例如，包含至少矽(Si)元素與胺基之第2原料氣體之胺基矽烷系原料氣體，係透過質量流控制器241b、閥243b、第2噴嘴249b供給到處理室201內。在此，所謂胺基矽烷系原料，乃是具有胺基的矽烷系原料(也是含有甲基或乙基或丁基等的烷基之矽烷系原料)，為含有至少矽(Si)、碳(C)及氮(N)之原料。亦即，在此所謂的胺基矽烷系原料，亦所謂有機系的原料，亦所謂有機胺基矽烷系原料。尚且， 在本說明書中，使用所謂「胺基矽烷系原料」這一詞彙的場合，是有意味著「為液體狀態之胺基矽烷系原料」之情況、或是有意味著「胺基矽烷系原料氣體」之情況、或是意味著兩者兼具的情況。作為胺基矽烷系原料，例如，可以在組成式中(在1分子中)使用乃是包含1個胺基的原料之單胺基矽烷(mono aminosilane，SiH3R)。在此，R表示為配位基(配位子，ligand)，在此為表示，於1個氮原子(N)，包含1個以上的碳原子(C)之烴基為配位了1個或是2個的胺基(把以NH2所表示的胺基的H的其中一方或是兩者，用包含1個以上的碳原子(C)之烴基來置換)。在於1個N配位了2個構成胺基的一部分之烴基的情況下，該2個烴基為同一之烴基者為佳，亦可為相異之烴基。還有，烴基為包含雙鍵結或參鍵結等之不飽和鍵結者為佳。還有，胺基係具有環狀構造者為佳。例如，作為SiH3R，可以使用(乙基甲胺)矽烷(SiH3[N(CH3)(C2H5)])、(二甲胺基)矽烷(SiH3[N(CH3)2])、(二乙基吡啶基)矽烷(SiH3[NC5H8(C2H5)2])等。尚且，在使用像是SiH3R在常溫常壓下為液體狀態之液體原料的情況下，利用汽化器或起泡器等的汽化系統來汽化液體原料，來供給作為原料氣體(SiH3R氣體)。
來自第3氣體供給管232c的是，作為包含設定元素之第3原料，例如，包含矽(Si)但不包含氯(Cl)、碳(C)、氮(N)、氧(O)之第3原料氣體之 矽烷系原料氣體，亦即，無機矽烷系原料氣體，該氣體係透過質量流控制器241c、閥243c、第3噴嘴249c供給到處理室201內。該情況下的無機矽烷系原料氣體，亦所謂不含有Cl、C、N、O之矽烷系原料氣體。作為矽烷系原料氣體(無機矽烷系原料氣體)，例如，可以使用矽烷(SiH4)氣體。
來自第4氣體供給管232d的是，作為包含設定元素及胺基(胺類)之第4原料，例如，包含至少矽(Si)元素與胺基之第4原料氣體之胺基矽烷系原料氣體，係透過質量流控制器241d、閥243d、第3氣體供給管232c、第3噴嘴249c供給到處理室201內。作為胺基矽烷系原料氣體，例如，可以在組成式中(在1分子中)使用乃是包含複數個胺基的原料之三二甲胺基矽烷(Si[N(CH3)2]3H，簡稱：3DMAS)。尚且，在使用像是3DMAS在常溫常壓下為液體狀態之液體原料的情況下，利用汽化器或起泡器等的汽化系統來汽化液體原料，來供給作為原料氣體(3DMAS氣體)。
來自非活性氣體供給管232e、232f、232g的是，例如，氮元素(N2)氣體，該氣體係透過各個質量流控制器241e、241f、241g、閥243e、243f、243g、氣體供給管232a、232b、232c、噴嘴249a、249b、249c供給到處理室201內。
尚且，在例如從各氣體供給管各自流動如上述般的氣體的情況下，利用第1氣體供給系統，來構成供 給包含設定元素及鹵素基的第1原料之第1原料供給系統，亦即，作為第1原料氣體供給系統之氯矽烷系原料氣體供給系統。尚且，把氯矽烷系原料氣體供給系統，簡單地，亦稱為氯矽烷系原料供給系統。還有，利用第2氣體供給系統，來構成供給包含設定元素及胺基的第2原料之第2原料供給系統，亦即，作為第2原料氣體供給系統之胺基矽烷系原料氣體供給系統。尚且，把胺基矽烷系原料氣體供給系統，簡單地，亦稱為胺基矽烷系原料供給系統。還有，利用第3氣體供給系統，來構成供給包含設定元素的第3原料之第3原料供給系統，亦即，作為第3原料氣體供給系統之矽烷系原料氣體供給系統(無機矽烷系原料氣體供給系統)。尚且，把矽烷系原料氣體供給系統(無機矽烷系原料氣體供給系統)，簡單地，亦稱為矽烷系原料供給系統(無機矽烷系原料供給系統)。還有，利用第4氣體供給系統，來構成供給包含設定元素及胺基的第4原料之第4原料供給系統，亦即，作為第4原料氣體供給系統之胺基矽烷系原料氣體供給系統。尚且，把胺基矽烷系原料氣體供給系統，簡單地，亦稱為胺基矽烷系原料供給系統。
於反應管203，設有對處理室201內的環境氣體進行排氣之排氣管231。如圖2所示，橫斷面視中，排氣管231，是設在與反應管203的第1噴嘴249a的氣體供給孔250a、第2噴嘴249b的氣體供給孔250b、以及第3噴嘴249c的氣體供給孔250c對向的側，亦即，包夾著 晶圓200設在氣體供給孔250a、250b、250c的相反側。還有，如圖1所示之縱斷面視中，排氣管231，是設在比設有氣體供給孔250a、250b、250c的地方還要更下方。經由該構成，從氣體供給孔250a、250b、250c供給到處理室201內的晶圓200的附近之氣體，係成為朝向水平方向，亦即與晶圓200的表面平行的方向流動後，朝向下方流動，經由排氣管231排氣。如上述所言，處理室201內的氣體之主要流動成為朝向水平方向的流動。
於排氣管231，透過作為檢測處理室201內的壓力之壓力檢測器(壓力檢測部)之壓力感測器245及作為壓力調整器(壓力調整部)之APC(壓力自動控制器)閥244，連接到作為真空排氣裝置之真空泵246。尚且，APC閥244，乃是構成為如下述般的閥：以在使真空泵246作動的狀態下進行開閉閥的方式，可以進行處理室201內的真空排氣及停止真空排氣，更進一步，在使真空泵246作動的狀態下調節閥開啟度的方式，可以調整處理室201內的壓力。主要是，利用排氣管231、APC閥244、壓力感測器245來構成排氣系統。尚且，亦可考慮把真空泵246包含到排氣系統。排氣系統，係以一邊使真空泵246作動，一邊根據利用壓力感測器245所檢測出的壓力資訊調節APC閥244之閥的開啟度的方式，構成可以真空排氣成讓處理室201內的壓力成為設定的壓力(真空度)。
在反應管203的下方，設有作為可以把反應 管203的下端開口予以氣密閉塞的爐口蓋體之密封蓋219。密封蓋219係構成從垂直方向下側抵接到反應管203的下端。密封蓋219係例如利用不鏽材料等的金屬所構成，形成為圓盤狀。在密封蓋219的頂面設有與反應管203的下端抵接的密封構件之O型環220。在密封蓋219之語處理室201的相反側，設置有使作為後述的基板保持器之舟皿217旋轉之旋轉機構267。旋轉機構267的旋轉軸255係貫通密封蓋219並連接到舟皿217。旋轉機構267，係構成為以使舟皿217旋轉的方式使晶圓200旋轉。密封蓋219，係構成藉由作為垂直設置在反應管203的外部的升降機構之晶舟升降機115升降在垂直方向。晶舟升降機115，係以使密封蓋219升降的方式，構成可以把舟皿217搬入及搬出到處理室201內外。亦即，晶舟升降機115，係構成作為把舟皿217亦即是晶圓200搬送到處理室201內外之搬送裝置(搬送機構)。
作為基板支撐具之舟皿217，係利用例如石英或碳化矽等地耐熱性材料所構成，構成為使複數片的晶圓200以水平姿勢，而且，以相互地讓中心一致的狀態做整列並支撐成多段。尚且，在舟皿217的下部，設有利用例如石英或碳化矽等的耐熱性材料所構成之絕熱構件218，結構讓來自加熱器207的熱難以傳遞到密封蓋219側。尚且，絕熱構件218，係亦可利用由石英或碳化矽等的耐熱性材料所構成之複數片的絕熱板、及把這些絕熱板以水平姿勢支撐成多段之絕熱板保持件來構成。
在反應管203內設置作為溫度檢測器之溫度感測器263，構成以根據利用溫度感測器263所檢測出的溫度資訊調整朝加熱器207的通電狀況的方式，讓處理室201內的溫度變成期望的溫度分佈。溫度感測器263，係構成為與噴嘴249a、249b、249c同樣為L字形，並沿著反應管203的內壁設置。
如圖3所示般，是為控制部(控制手段)之控制器121，係構成具備CPU(中央處理單元)121a、RAM(隨機存取記憶體)121b、記憶裝置121c、及I/O埠121d之電腦。RAM121b、記憶裝置121c、及I/O埠121d，係透過內部匯流排121e，構成可以與CPU121a做資料交換。在控制器121，係連接著構成例如作為觸控面板等之輸出入裝置122。
記憶裝置121c，係以例如快閃記憶體、HDD(硬碟)等來構成。在記憶裝置121c內，收納可以讀出控制基板處理裝置的動作之控制程式、或記載後述的基板處理的程序或條件等之製程變因等。尚且，製程變因，為被組合成使後述之基板處理製程之各個程序實行在控制器121，並可以得到設定的結果，是作為程式而發揮功能。以下，統稱該製程變因或控制程式等，簡單稱之為程式。尚且，在本說明書中使用所謂程式之詞彙的情況下，是有為僅包含製程變因單體之情況、僅包含控制程式單體之情況、或者是，包含該兩者之情況。還有，RAM121b，係構成作為暫時地保持藉由CPU121a所讀出的程式或資料等 之記憶範圍(工作區域)。
I/O埠121d，係連接到上述之質量流控制器241a、241b、241c、241d、241e、241f、241g、閥243a、243b、243c、243d、243e、243f、243g、壓力感測器245、APC閥244、真空泵246、加熱器207、溫度感測器263、旋轉機構267、晶舟升降機115等。
CPU121a，係構成從記憶裝置121c讀出控制程式並予以實行的同時，對應來自輸出入裝置122的操作指令的輸入等來從記憶裝置121c讀出製程變因。接著，CPU121a，係構成照著已讀出的製程變因的內容，控制質量流控制器241a、241b、241c、241d、241e、241f、241g之各種氣體的流量調整動作，控制閥243a、243b、243c、243d、243e、243f、243g的開閉動作，控制APC閥244的開閉動作及根據來自APC閥244之壓力感測器245的壓力調整動作，控制根據溫度感測器263之加熱器207的溫度調整動作，控制真空泵246的啟動及停止，控制旋轉機構267之舟皿217的旋轉及旋轉速度調節動作，控制舟皿升降機115之舟皿217的升降動作等。
尚且，控制器121，係不限於構成作為專用的電腦之情況，亦可構成作為通用的電腦。例如，可以利用準備收納了上述的程式之外部記憶裝置(例如，磁帶、軟碟或硬碟等之磁性碟片、CD或DVD等之光碟、MO等之光磁性碟片、USB記憶體或記憶卡等之半導體記憶體)123，使用相關的外部記憶裝置123把程式安裝到通用的 電腦等的方式，來構成有關本實施型態之控制器121。尚且，用以把程式供給到電腦的手段，係不限於透過外部記憶裝置123來進行供給之情況。例如，亦可使用網際網路或專線等之通訊手段，不透過外部記憶裝置123地供給程式。尚且，記憶裝置121或外部記憶裝置123，係構成作為電腦可以讀取之記錄媒體。以下，把這些統稱為，簡單稱為記錄媒體。尚且，在本說明書中使用所謂記錄媒體之詞彙的情況下，是有為僅包含記憶裝置121c單體之情況、僅包含外部記憶裝置123單體之情況、或者是，包含該兩者之情況。
(2)基板處理製程
接著，有關於使用上述的基板處理裝置的處理爐，作為半導體裝置(裝置)的製造工程之其中一製程，把以設定元素單體所構成的薄膜成膜在基板上之順序例，一邊參閱圖4、圖5一邊說明之。圖4，為表示本實施型態的成膜順序之成膜流程之圖。圖5，為表示本實施型態的成膜順序之氣體供給的時序之圖。還有，有關以下的說明，構成基板處理裝置之各部的動作係利用控制器121來控制。
在本實施型態之成膜順序中，實施對包含以下的製程之循環進行設定次數的製程：以對基板供給包含設定元素及鹵素基之第1原料的方式，形成包含設定元素及鹵素基之第1層之製程；及以對基板供給包含設定元素及胺基之第2原料的方 式，重整第1層並形成第2層之製程。
在對循環進行設定次數之製程中，基板的溫度，乃是從第2原料之設定元素分離包含胺基之配位基的溫度，乃是已分離之配位基與第1層之鹵素基反應並從第1層摘取鹵素基的同時阻害已分離之配位基與第1層之設定元素結合的溫度，更進一步，作為分離第2原料之配位基的設定元素與第1層之設定元素結合的溫度的方式，在基板上，形成以設定元素單體所構成之薄膜。
具體而言，實施對包含以下的製程之循環進行設定次數的製程：以相對於處理室201內的晶圓200供給氯矽烷系原料作為第1原料的方式，形成含有氯之矽含有層作為包含矽及氯基(氯)之第1層之製程；及以相對於處理室201內的晶圓200供給胺基矽烷系原料作為第2原料的方式，重整含有氯之矽含有層，形成以矽單體構成的矽層作為第2層之製程。
在對循環進行設定次數的製程中，晶圓200的溫度，乃是從胺基矽烷系原料之矽分離包含胺基之配位基的溫度，乃是已分離之配位基與含有氯的矽含有層的氯反應並從含有氯的矽含有層摘取氯的同時阻害已分離之配位基與已摘取氯的矽含有層的矽結合的溫度，更進一步，以作為分離了胺基矽烷系原料之配位基的矽與摘取了氯之矽含有層的矽結合的溫度的方式，在晶圓200上，形成以矽單體所構成之矽膜。
在此，所謂「對包含形成第1層之製程、及形成第2層之製程之循環進行設定次數」，指的是包含對該循環進行1次的情況、及對該循環反覆進行複數次的情況之兩者。亦即，意味著對該循環進行1次以上(設定次數)之意思。
以下，具體的說明本實施型態之成膜順序。在此，舉例說明有關使用HCDS氣體作為氯矽烷系原料氣體，使用SiH3R氣體作為胺基矽烷系原料氣體，經由圖4的成膜流程及圖5的成膜順序，在晶圓200上，形成以矽單體構成矽膜(Si膜)。
尚且，在本說明書中使用所謂「晶圓」的詞彙之場合，是有意味著「該晶圓」之場合、或是意味著「晶圓與形成在其表面之設定的層或膜等之層積體(集合體)」之場合(亦即，包含形成在表面之設定的層或膜等稱之為晶圓之場合)。還有，在本說明書中使用所謂「晶圓的表面」的詞彙之場合，是有意味著「該晶圓的表面(露出面)」之場合、或是意味著「形成在晶圓上之設定的層或膜等的表面，亦即，作為層積體之晶圓的最表面」之場合。
從而，在本說明書中，記載了「對晶圓供給設定的氣體」之場合，是有意味著「對該晶圓的表面(露出面)直接供給設定的氣體」之場合、或是意味著「對形成在晶圓上之設定的層或膜等，亦即，對作為層積體之晶圓的最表面供給設定的氣體」之場合。還有，在本說明書 中，記載了「在晶圓上形成設定的層(或者是膜)」之場合，是有意味著「在該晶圓的表面(露出面)上直接形成設定的層(或者是膜)」之場合、或是意味著「在形成在晶圓上之設定的層或膜等之上，亦即，在作為層積體之晶圓的最表面上形成設定的層(或者是膜)」之場合。
尚且，也在本說明書中使用了所謂「基板」的詞彙之場合，是與使用了所謂「晶圓」的詞彙同樣，在該場合，把上述說明中，「晶圓」置換成「基板」來思考即可。
(晶圓填充及晶舟裝載)
所謂裝填複數片的晶圓200到舟皿217(晶圓填充)，如圖1所示，支撐複數片的晶圓200的舟皿217，係藉由晶舟升降機115抬起，搬入到處理室201內(晶舟裝載)。在此狀態下，密封蓋219係介隔著O型環220把反應管203的下端成為已密封的狀態。
(壓力調整及溫度調整)
藉由真空泵246真空排氣使得處理室201內成為期望的壓力(真空度)。此時，以壓力感測器245測定處理室201內的壓力，根據該測定出的壓力資訊對APC閥244做回饋控制(壓力調整)。尚且，真空泵246，係在至少一直到對晶圓200的處理完畢為止之間，維持在常時作動的狀態。還有，藉由加熱器207進行加熱使得處理室201內 成為期望的溫度。此時，根據溫度感測器263檢測出的溫度資訊對朝加熱器207的通電狀況做回饋控制(溫度調整)，使得處理室201內成為期望的溫度分佈。尚且，利用加熱器207之處理室201內的加熱，係在至少一直到對晶圓200的處理完畢為止之間，繼續進行。繼續，開始利用旋轉機構267之舟皿217及晶圓200的旋轉。尚且，利用旋轉機構267之舟皿217及晶圓200的旋轉，係在至少一直到對晶圓200的處理完畢為止之間，繼續進行。
[矽膜形成製程]
之後，接下來的2個步驟，亦即，依序實行步驟1、2。
[步驟1] (HCDS氣體供給)
打開第1氣體供給管232a的閥243a，讓HCDS氣體流到第1氣體供給管232a內。流到第1氣體供給管232a內的HCDS氣體，係利用質量流控制器241a做流量調整。流量調整過的HCDS氣體係從第1噴嘴249a的氣體供給孔250a供給到處理室201內，並從排氣管231排氣。此時，變成對晶圓200供給HCDS氣體。此時同時打開閥243e，讓N2氣體等之非活性氣體流到第1非活性氣體供給管232e內。流到第1氣體供給管232e內的N2氣體，係利用質量流控制器241e做流量調整。流量調整過 的N2氣體係與HCDS氣體一起供給到處理室201內，並從排氣管231排氣。尚且，此時，為了防止侵入到第2噴嘴249b、第3噴嘴249c的HCDS氣體，打開閥243f、243g，讓N2氣體流到第2非活性氣體供給管232f、第3非活性氣體供給管232g內。N2氣體，係透過第2氣體供給管232b、第3氣體供給管232c、第2噴嘴249b、第3噴嘴249c供給到處理室201內，並從排氣管231排氣。
此時，適當調整APC閥244，把處理室201內的壓力，成為落在例如1~13300Pa，較佳為20~1330Pa的範圍內的壓力。以質量流控制器241a控制的HCDS氣體的供給流量，為例如1~1000sccm的範圍內的流量。以質量流控制器241e、241f、241g控制的N2氣體的供給流量，分別為例如100~10000sccm的範圍內的流量。對晶圓200供給HCDS氣體的時間，亦即，氣體供給時間(照射時間)，為例如1~120秒，較佳為1~60秒內的範圍內的時間。
此時，晶圓200的溫度未達250℃的話，在晶圓200上HCDS化學吸著變差，變成無法得到實用的成膜速度。以把晶圓200的定為250℃以上的方式，變成可以消解該問題。尚且，把晶圓200的溫度定為300℃以上，更進一步350℃以上的方式，在晶圓200上HCDS變成可以更充分吸著，得到更充分的成膜速度。還有，以晶圓200的溫度超過700℃讓CVD反應變強(成為氣相反應支配性)的方式，膜厚均一性變成容易惡化，遺憾其控制變 得困難。以把晶圓200的溫度定在700℃以下的方式，可以抑制膜厚均一性的惡化，其控制變成可以。特別是以把晶圓200的溫度定在650℃以下，更進一步600℃以下的方式，變成表面反應支配性，變成容易確保膜厚均一性，其控制變得容易。如此，晶圓200的溫度，為例如250~700℃，較佳為300~650℃，更佳為350~600℃的範圍內的溫度的話，變成可以進行步驟1之處理(後述之第1層的形成)。
但是，有關詳細的部分如後述，晶圓200的溫度未達300℃的話，是難以進行後述的步驟2之重整反應(第1層的重整反應)。以把晶圓200的溫度定在300℃以上的方式，可以容易進行步驟2之重整反應。還有，以把晶圓200的溫度定在350℃以上的方式，步驟2之重整反應變成更活潑。還有，晶圓200的溫度超過450℃的話，變成難以適當地進行步驟2之重整反應。亦即，在有效率且適當地進行步驟2之處理方面，把晶圓200的溫度，定在例如300~450℃，較佳為350~450℃的範圍內的溫度是有必要的。
如此，在步驟1與步驟2適合的溫度條件為相異，變成形成在進行步驟1之適合的溫度範圍中，包含了進行步驟2之適合的溫度範圍。在此，在提升對包含步驟1、2的循環進行設定次數的矽膜形成製程的處理量方面，在步驟1與步驟2把晶圓200的溫度定在相同之溫度條件者為佳。亦即，把步驟1之晶圓200的溫度條件，定 在與步驟2之晶圓200的溫度條件為相同者為佳。從而，在步驟1中，把晶圓200的溫度，定在例如300~450℃，較佳為350~450℃的範圍內的溫度者為佳。在該溫度帶的話，變成可以分別進行有效率且適當之步驟1之處理(第1層之形成)、與步驟2之重整處理(第1層之重整)。
經由在上述的條件下對晶圓200供給HCDS氣體的方式，在晶圓200(表面的基底膜)上，作為第1層，成形包含例如從未達1原子層到數原子層程度的厚度之氯(Cl)之矽含有層。包含Cl之矽含有層，係亦可為HCDS氣體的吸著層，亦可為包含Cl之矽層(Si層)，亦可為包含該兩者。
在此，所謂包含Cl之矽層，是包含了除了利用矽(Si)構成包含Cl之連續的層之外，不連續的層，或是可以重疊該些之包含Cl之矽薄膜之統稱。尚且，也有把利用Si構成包含Cl之連續的層稱為包含Cl之矽薄膜之場合。尚且，構成包含Cl的矽層的Si，係除了與Cl的結合完全切不斷的之外，也包含了與Cl的結合完全切斷的。
還有，HCDS氣體的吸著層，係除了HCDS氣體的氣體分子之連續的化學吸著層之外，也包含不連續的化學吸著層。亦即，HCDS氣體的吸著層，係包含以HCDS分子構成之1分子層或是未達1分子層的厚度之化學吸著層。尚且，構成HCDS氣體的吸著層之HCDS(Si2Cl6)分子，係亦包含Si與Cl的結合一部分切斷之 產物(SixCly分子)。亦即，HCDS氣體的吸著層，係包含Si2Cl6分子及/或SixCly分子之連續的化學吸著層或不連續的化學吸著層。
尚且，所謂未達1原子層的厚度的層是意味著形成不連續之原子層，所謂1原子層的厚度的層是意味著形成連續之原子層。還有，所謂未達1分子層的厚度的層是意味著形成不連續之分子層，所謂1分子層的厚度的層是意味著形成連續之分子層。
在HCDS氣體自我分解(熱分解)的條件下，亦即，在產生HCDS的熱分解反應的條件下，以在晶圓200上堆積Si的方式形成包含Cl的矽層。在HCDS氣體不自我分解(熱分解)的條件下，亦即，在不產生HCDS的熱分解反應的條件下，以在晶圓200上吸著HCDS氣體的方式形成包含HCDS氣體的吸著層。尚且，比起在晶圓200上形成HCDS氣體的吸著層，在在晶圓200上形成包含Cl的矽層這一方，可以提高成膜率，為較佳。
在晶圓200上成形包含Cl之矽含有層的厚度超過數原子層的話，在後述的步驟2之重整的作用變成沒辦法遍及包含Cl的矽含有層的全體。還有，在晶圓200上可以形成包含Cl之矽含有層的厚度的最小值為未達1原子層。因此，包含Cl之矽含有層的厚度從未達1原子層到數原子層程度者為佳。尚且，以把包含Cl之矽含有層的厚度定在1原子層以下，亦即，1原子層或是未達1 原子層的方式，可以相對提高在後述的步驟2之重整反應的作用，可以縮短步驟2的重整反應所要的時間。也可以縮短形成步驟1之包含Cl之矽含有層之所要的時間。作為結果，可以縮短每1循環之處理時間，也可以縮短在全部的處理時間。亦即，變成也可以提高成膜率。還有，以把包含Cl之矽含有層的厚度定在1原子層以下的方式，變成可以提高膜厚均一性的控制性。
(去除殘留氣體)
在形成包含Cl之矽含有層之後，關閉第1氣體供給管232a的閥243a，停止HCDS氣體的供給。此時，排氣管231的APC閥244維持打開，利用真空泵246對處理室201內進行真空排氣，把殘留在處理室201內的未反應或是已貢獻到形成第1層後的HCDS氣體，從處理室201內排除掉。尚且，此時，閥243e、243f、243g維持打開，維持朝處理室201內供給作為非活性氣體之N2氣體。N2氣體係作為沖洗氣體而發揮作用，經此，可以提高從處理室201內排除殘留在處理室201內的未反應或是已貢獻到形成第1層後的HCDS氣體的效果。
尚且，此時，殘留在處理室201內的氣體亦可不用完全排除，亦可不用完全沖洗處理室201內。殘留在處理室201內的氣體為微量的話，不會對之後進行的步驟2產生不良影響。此時供給到處理室201內的N2氣體的流量也沒有必要大流量，例如，以供給與反應管203 (處理室201)的容積為同樣程度的量的方式，可以進行不會在步驟2中產生不良影響的程度之沖洗。如此，以不用完全沖洗處理室201內的方式，縮短沖洗時間，可以提升處理量。還有，也可以把N2氣體的消耗抑制在必要最小限。
作為氯矽烷系原料氣體，除了六氯二矽烷(Si2Cl6，簡稱：HCDS)氣體，亦可使用四氯矽烷亦即四氯化矽(SiCl4，簡稱：STC)氣體、三氯矽烷(SiHCl3，簡稱：TCS)氣體、二氯矽烷(SiH2Cl2，簡稱：DCS)氣體、一氯甲矽烷(SiH3Cl，簡稱：MCS)氣體等之無機原料。作為非活性氣體，除了N2氣體以外，亦可使用Ar氣體、He氣體、Ne氣體、Xe氣體等之稀有氣體。
[步驟2] (SiH3R氣體供給)
結束步驟1除去了處理室201內的殘留氣體後，打開第2氣體供給管232b的閥243b，讓SiH3R氣體流到第2氣體供給管232b。流到第2氣體供給管232b內的SiH3R氣體，係利用質量流控制器241b做流量調整。流量調整過的SiH3R氣體係從第2噴嘴249b的氣體供給孔250b供給到處理室201內，並從排氣管231排氣。此時，變成對晶圓200供給SiH3R氣體。此時同時打開閥243f，讓作為非活性氣體之N2氣體流到第2非活性氣體供給管232f內。流到第2氣體供給管232f內的N2氣體，係利用質量 流控制器241f做流量調整。流量調整過的N2氣體係與SiH3R氣體一起供給到處理室201內，並從排氣管231排氣。尚且，此時，為了防止侵入到第1噴嘴249a、第3噴嘴249c內的SiH3R氣體，打開閥243e、243g，讓N2氣體流到第1非活性氣體供給管232e、第3非活性氣體供給管232g內。N2氣體，係透過第1氣體供給管232a、第3氣體供給管232c、第1噴嘴249a、第3噴嘴249c供給到處理室201內，並從排氣管231排氣。
此時，適當調整APC閥244，把處理室201內的壓力，成為落在例如1~13300Pa，較佳為20~1330Pa的範圍內的壓力。以質量流控制器241b控制的SiH3R氣體的供給流量，為例如1~1000sccm的範圍內的流量。以質量流控制器241f、241e、241g控制的N2氣體的供給流量，分別為例如100~10000sccm的範圍內的流量。對晶圓200供給SiH3R氣體的時間，亦即，氣體供給時間(照射時間)，為例如1~120秒，較佳為1~60秒內的範圍內的時間。
此時的加熱器207的溫度，係與步驟1同樣，晶圓200的溫度，設定在例如300~450℃，較佳為350~450℃的範圍內的溫度般的溫度。
晶圓200的溫度未達300℃的話，對晶圓200所供給的SiH3R氣體變成難以自我分解(熱分解)，包含來自SiH3R氣體的矽的胺基之配位基(R)變得難以分離。亦即，與在步驟1所成形之第1層(包含Cl之矽含 有層)反應的配位基(R)的數量容易變得不足。其結果，難以產生來自第1層之Cl的摘取反應。
以把晶圓200的溫度定在300℃以上的方式，對晶圓200所供給的SiH3R氣體變成容易熱分解，包含來自SiH3R氣體的矽的胺基之配位基(R)變得容易分離。接著，以已分離的配位基(R)與第1層之鹵素基(Cl)反應的方式，變得容易發生來自第1層之Cl的摘取反應。還有，以把晶圓200的溫度定在350℃以上的方式，對晶圓200所供給的SiH3R氣體的熱分解變得更活潑，變得易於增加從SiH3R氣體的矽所分離的配位基(R)的數量。以增加與第1層的Cl反應之配位基(R)的數量的方式，來自第1層的Cl的摘取反應變得更加活潑。
尚且，包含從SiH3R氣體的矽所分離出的胺基的配位基(R)，在與第1層(摘取了Cl之矽含有層)的矽，亦即，以從第1層摘取Cl的方式而變成具有未結合鍵(懸鍵)的矽(變成不成對的矽)，或是，曾具有未結合鍵的矽(曾變成不成對的矽)相結合方面，超過450℃的熱能是有必要的。在此，以把晶圓200的溫度定在450℃以下的方式，可以阻害包含從SiH3R氣體的矽所分離出的胺基的配位基(R)，與第1層(摘取了Cl之矽含有層)之變成不成對的矽，或是，曾變成不成對的矽相結合。亦即，以把晶圓200的溫度定在450℃以下的方式，可以阻害包含胺基的配位基(R)，混入到第1層(摘取了Cl之矽含有層)中。其結果，可以讓重整後的 第1層，亦即，後述的第2層之碳(C)或氮(N)等的雜質含有量盡量變少。
尚且，以把晶圓200的溫度定在該溫度帶(300~450℃的溫度帶)的方式，SiH3R氣體之配位基(R)所分離出的矽，亦即，具有包含在SiH3R氣體的未結合鍵(懸鍵)之矽(變成不成對的矽)，可以與第1層(摘取了Cl之矽含有層)之變成不成對的矽，或是，曾變成不成對的矽相結合，形成Si-Si結合。
還有，晶圓200的溫度超過450℃的話，包含從SiH3R氣體的矽所分離出的胺基的配位基(R)，與第1層(摘取了Cl之矽含有層)之變成不成對的矽，或是，曾變成不成對的矽相結合變得容易。亦即，包含胺基之配位基(R)，變成容易混入到第1層(摘取了Cl之矽含有層)中。接著，可以讓重整後的第1層，亦即，後述的第2層之碳(C)或氮(N)等的雜質含有量容易增加。
所以，晶圓200的溫度，係定在例如300~450℃，較佳為350~450℃的範圍內的溫度者為佳。
經由在上述的條件下對晶圓200供給SiH3R氣體的方式，在步驟1形成在晶圓200上的第1層(包含Cl之矽含有層)與SiH3R氣體反應。亦即，以對加熱到上述的溫度之晶圓200供給SiH3R氣體的方式，分離包含來自SiH3R氣體的矽的胺基之配位基(R)，分離後的配位基(R)，與第1層的Cl反應後從第1層摘取Cl。還 有，以把晶圓200加熱到上述的溫度的方式，阻害包含從SiH3R氣體的矽所分離出的胺基之配位基(R)，與第1層(摘取了Cl之矽含有層)之變成不成對的矽，或是，曾變成不成對的矽相結合，更進一步，分離SiH3R氣體的配位基(R)後變成不成對的矽，與第1層(摘取了Cl之矽含有層)之變成不成對的矽，或是，曾變成不成對的矽相結合，形成Si-Si結合。經此，在步驟1形成在晶圓200上的第1層(包含Cl之矽含有層)，係朝包含矽，並朝氯(Cl)、碳(C)、或氮(N)等的雜質的含量盡可能少的第2層進行變化(重整)。尚且，第2層，為從未達1原子層至數原子層程度的厚度之層，成為以氯(Cl)或碳(C)或氮(N)等的雜質的含有量為盡可能少的矽單體所構成之矽層(Si層)。該Si層的結晶構造，為非晶質狀態(非晶質)，亦可把該Si層稱為非晶質矽層(a-Si層)。
尚且，形成作為第2層之Si層之際，包含在重整前的第1層中的Cl、及包含含在SiH3R氣體之胺基之配位基(R)，係與因SiH3R氣體所致的第1層的重整反應的過程中，其大部分反應，例如構成胺鹽等之氣體狀的反應生成物，並透過排氣管231從處理室201內排出。經此，是可以降低重整後的第1層，亦即，包含在第2層中的Cl、CN等的雜質的量。還有，在作為胺基矽烷系原料氣體使用SiH3R氣體的情況下，因為包含在該組成式中(1分子中)的胺基為很少，亦即，包含在該組成式中的 C或N的量為很少的緣故，所以容易使重整後的第1層，亦即，包含在第2層中的C或N等的雜質的量減低，特別是，可以大幅地減低N的量。
(去除殘留氣體)
在形成矽層之後，關閉第2氣體供給管232b的閥243b，停止SiH3R氣體的供給。此時，排氣管231的APC閥244維持打開，利用真空泵246對處理室201內進行真空排氣，把殘留在處理室201內的未反應或是已貢獻到形成第2層後的SiH3R氣體或反應殘留產物，從處理室201內排除掉。尚且，此時，閥243f、243e、243g維持打開，維持朝處理室201內供給作為非活性氣體之N2氣體。N2氣體係作為沖洗氣體而發揮作用，經此，可以提高從處理室201內排除殘留在處理室201內的未反應或是已貢獻到形成第2層後的SiH3R氣體或反應殘留產物的效果。
尚且，此時，殘留在處理室201內的氣體亦可不用完全排除，亦可不用完全沖洗處理室201內。殘留在處理室201內的氣體為微量的話，不會對之後進行的步驟1產生不良影響。此時供給到處理室201內的N2氣體的流量也沒有必要大流量，例如，以供給與反應管203(處理室201)的容積為同樣程度的量的方式，可以進行不會在步驟1中產生不良影響的程度之沖洗。如此，以不用完全沖洗處理室201內的方式，縮短沖洗時間，可以提 升處理量。還有，也可以把N2氣體的消耗抑制在必要最小限。
作為胺基矽烷系原料，除了單胺基矽烷(SiH3R)之外，亦可使用雙胺基矽烷(diaminosilane，SiH2RR')、三胺基矽烷(tri-aminosilane，SiHRR'R")、四胺基矽烷(tetra-aminosilane，SiRR'R"R''')等之有機原料。在此，R、R'、R"、R'''係分別表示為配位基(配位子，ligand)，在此為表示，於1個氮原子(N)，包含1個以上的碳原子(C)之烴基為配位了1個或是2個的胺基(把以NH2所表示的胺基的H的其中一方或是兩者，用包含1個以上的碳原子(C)之烴基來置換)。在於1個N配位了2個構成胺基的一部分之烴基的情況下，該2個烴基為同一之烴基者為佳，亦可為相異之烴基。還有，烴基為包含雙鍵結或參鍵結等之不飽和鍵結者為佳。還有，R、R'、R"、R'''之各個的胺基，可為相同的胺基，亦可為相異的胺基。還有，胺基係具有環狀構造者為佳。例如，作為SiH2RR'，可以使用雙(二乙胺基)矽烷(SiH2[N(C2H5)2]2，簡稱：BDEAS)、雙(三重正丁胺基，tertiary-butyamino)矽烷(SiH2[NH(C4H9)]2，簡稱：BTBAS)、雙(二乙基吡啶基)矽烷(SiH2[NC5H8(C2H5)2]2，簡稱：BDEPS)等。還有，例如，作為SiHRR'R"，可以使用三(二乙胺基)矽烷(SiH[N(C2H5)2]3，簡稱：3DEAS)、三(二甲胺基)矽烷(SiH[N(CH3)2]3，簡稱：3DMAS)等。還有，例如，作為SiRR'R"R'''，可以使用 四(二乙胺基)矽烷(Si[N(C2H5)2]4，簡稱：4DEAS)、四(二甲胺基)矽烷(Si[N(CH3)2]4，簡稱：4DMAS)等。
尚且，作為胺基矽烷系原料，使用該組成式中包含胺基的配位基的數目為2以下，且，為氯矽烷系原料的組成式中包含鹵素基的配位基的數目以下之有機原料者為佳。
例如，在作為氯矽烷系原料，使用該組成式中包含鹵素基的配位基(Cl)的數目為2以上之HCDS(Si2Cl6)、STC(SiCl4)、TCS(SiHCl3)、DCS(SiH2Cl2)的場合方面，作為胺基矽烷系原料，使用除了該組成式中包含胺基的配位基(R)的數目為1之單胺基矽烷(SiH3R)以外，該組成式中包含胺基的配位基(R)的數目為2之雙胺基矽烷(SiH2RR')者為佳。還有，作為氯矽烷系原料，在使用該組成式中包含鹵素基的配位基(Cl)的數目為1之MCS(SiH3Cl)的場合方面，作為胺基矽烷系原料，使用該組成式中包含胺基的配位基(R)的數目為1之單胺基矽烷(SiH3R)者為佳。
尚且，胺基矽烷系原料之組成式中包含胺基的配位基(R)的數目，比氯矽烷系原料的組成式中包含鹵素基的配位基(Cl)的數目還要少者為佳。例如，在作為氯矽烷系原料，使用該組成式中包含鹵素基的配位基(Cl)的數目為2以上之DCS的場合方面，作為胺基矽烷系原料，比起使用該組成式中包含胺基的配位基(R) 的數目為2之雙胺基矽烷，使用該組成式中包含胺基的配位基(R)的數目為1之單胺基矽烷者為佳。
還有，胺基矽烷系原料的組成式中包含胺基的配位基(R)的數目，為1者更佳。從而，作為胺基矽烷系原料，比起使用雙胺基矽烷，使用單胺基矽烷者為更佳。該場合下，胺基矽烷系原料的組成式中包含胺基之配位基(R)的數目，比氯矽烷系原料的組成式中包含鹵素基的配位基(Cl)的數目還要來得少的緣故，作為氯矽烷系原料，使用該組成式中包含鹵素基之配位基(Cl)的數目為2以上之HCDS、STC、TCS、DCS者為更佳。
以如此的方式，在步驟2對第1層(包含Cl之矽含有層)供給包含到SiH3R氣體之含有胺基之配位基(R)相比，含在重整前的第1層(包含Cl之矽含有層)中的Cl，變成多數存在。於該場合，含在SiH3R氣體之包含胺基的配位基(R)，係在第1層的重整反應的過程中，與含在重整前的第1層中的Cl，亦即，比包含胺基的配位基(R)有更多存在的Cl，其大部分進行反應，構成例如胺鹽等之氣體狀的反應生成物，透過排氣管231從處理室201內排出。亦即，含在SiH3R氣體之包含胺基的配位基(R)，係不會混入重整後的第1層，亦即，第2層中，其大部分從處理室201內排出、消失。其結果，可以使重整後的第1層，亦即，第2層，變化(重整)成C、N之雜質的量為更少之矽層。
作為非活性氣體，除了N2氣體以外，亦可使 用Ar氣體、He氣體、Ne氣體、Xe氣體等之稀有氣體。
(實施設定次數)
把上述的步驟1、2作為1循環，經由把該循環進行1次以上(設定次數)，在晶圓200上，可以對以氯(Cl)或碳(C)或氮(N)等的雜質的含量為極少之設定膜厚的矽單體所構成之矽膜(Si膜)進行成膜。該Si膜的結晶構造，為非晶質狀態(非晶質)，亦可把該Si膜稱為非晶質矽膜(a-Si膜)。尚且，上述的循環，係反覆進行複數次者為佳。亦即，讓形成在每1循環的Si層的厚度比期望的膜厚還要小，一直到期望的膜厚為止反覆進行複數次上述的循環者為佳。
尚且，在進行複數次循環的情況下，在至少為第2次循環以後之各步驟中，記載「對晶圓200供給設定的氣體」的部分，係意味著「對形成在晶圓200上的層，亦即，作為層積體之晶圓200的最表面供給設定的氣體」；記載「在晶圓200上形成設定的層」的部分，係意味著「形成在晶圓200上的層之上，亦即，作為層積體的晶圓200的最表面之上形成設定的層」。這一點，係如上述。尚且，該點，係在後述之變形例、其他的實施型態中也是同樣的。
(沖洗及大氣壓復歸)
達成形成設定膜厚的Si膜之成膜處理，係打開閥 243e、243f、243g，各自從第1非活性氣體供給管232e、第2非活性氣體供給管232f、第3非活性氣體供給管232g把作為非活性氣體之N2氣體供給到處理室201內，從排氣管231進行排氣。N2氣體係作為沖洗氣體而發揮作用，經此，處理室201內以非活性氣體進行沖洗，從處理室201內除去殘留在處理室201內的氣體或反應殘留產物。之後，把處理室201內的環境氣體置換成非活性氣體(非活性氣體置換)，處理室201內的壓力復歸到常壓(大氣壓復歸)。
(舟皿卸載及晶圓卸料)
之後，經由晶舟升降機115使密封蓋219下降，同時使反應管203的下端開口，處理完畢的晶圓200在被支撐在舟皿217的狀態下從反應管203的下端搬出到反應管203的外部(晶舟卸載)。之後，處理完畢的晶圓200係從舟皿217取出(晶圓卸料)。
(3)有關本實施型態之效果
根據本實施型態，發揮了如以下所示之1個或是複數個效果。
根據本實施型態的成膜順序，對包含步驟1、2之循環進行設定次數之際，把晶圓200的溫度，定為從SiH3R的矽分離包含胺基之配位基(R)的溫度，定為阻害把已分離的配位基與第1層(包含Cl之矽含有層)的 Cl反應並從第1層摘取Cl的同時，已分離的配位基與第1層(摘取掉Cl的矽含有層)的矽結合的溫度，更進一步，定為分離了SiH3R之配位基的矽與第1層(摘取掉Cl的矽含有層)的矽結合之溫度。具體而言，把晶圓200的溫度，定在300~450℃，較佳為350~450℃的範圍內的溫度。
經此，可以把在步驟1所形成的第1層(包含Cl之矽含有層)，重整成Cl、C、N等的雜質的含量為極少之第2層(Si層)。接著，以把包含步驟1、2之循環進行設定次數的方式，變成在低溫範圍中，可以形成Cl、C、N等的雜質的含量為極少之良質的矽膜。尚且，根據發明者們的潛心研究，在進行設定次數包含步驟1、2的循環之際，把晶圓200的溫度定在超過450℃的溫度，觀察膜中5%以上的濃度的C。相對於此，以把晶圓200的溫度定為300~450℃，較佳為350~450℃的範圍內的溫度的方式，確認到可以形成雜質的含有量極少之良質的矽膜。
尚且，利用該成膜手法所形成的矽膜，係成為例如對HF等地濕蝕刻耐受性高的緻密的膜，例如可以適合作為使用HF對基底的SiO膜進行蝕刻之際的蝕刻遮罩用的膜等。但是，該情況下，矽膜因為不是SiO膜或SiN膜之類的絕緣膜，所以例如使用作為蝕刻遮罩用的膜後是有有必要進行去除。
還有，根據本實施型態的成膜順序，在步驟2 中，作為胺基矽烷系原料氣體，使用含有在該組成式中(1分子中)之胺基為較少的SiH3R氣體。具體而言，使用在該組成式中(1分子中)含有單一的胺基之原料氣體。如此，作為胺基矽烷系原料氣體，以使用含在該組成中的C或N的量為較少的原料氣體的方式，容易使在步驟2所形成的第2層中所含有的C或N等的雜質的量減低，特別是，可以大幅減低N的量。接著，變得容易使含在形成矽膜中的C或N等的雜質的量減低，特別是，可以使N的量大幅減低。
還有，根據本實施型態的成膜順序，以使用氯矽烷系原料及胺基矽烷系原料之2種原料(矽烷源)的方式，既使是低溫範圍也可以形成矽膜。尚且，根據發明者們的實驗，在使用氯矽烷系原料單體的情況下，在500℃以下的溫度帶在晶圓上以滿足生產效率的成膜率使矽堆積這一點是困難的。還有，在使用胺基矽烷系原料單體的情況下，在500℃以下的溫度帶亦確認到了在晶圓上的矽的堆積。但是，根據本實施型態的手法，500℃以下的低溫範圍，例如，也在300~450℃的溫度帶，以滿足生產效率的成膜率，是可以形成良質的矽膜。
尚且，使成膜溫度低溫化方面，通常，分子的動能下降，難以發生含在氯矽烷系原料的氯或含在胺基矽烷系原料的胺的反應或脫離，變成這些配位基殘留在晶圓表面上。接著這些殘留的配位基變成立體障礙，阻礙朝晶圓表面上的矽的吸著，矽密度下降，引起膜的劣化。但 是，既使在這樣的反應或脫離難以進行的條件下，以使2個矽烷源，亦即氯矽烷系原料與胺基矽烷系原料適當反應的方式，是可以使這些殘留配位基脫離。接著利用這些殘留配位基的脫離消解立體障礙，在經此而被開放的部位可以使矽吸著，可以提高矽密度。如此，在500℃以下的低溫範圍，例如，也在300~450℃的溫度帶中可以形成矽密度高的膜。
還有，根據本實施型態，在低溫範圍中，在無電漿的環境氣體下(不使用電漿)，利用熱的反應(利用熱化學反應)，可以形成良質的矽膜。接著，由可以形成不使用電漿之矽膜，也可以適應到擔心有電漿損害之製程。
還有，根據本實施型態，以使用對晶圓200交互供給氯矽烷系原料與胺基矽烷系原料之交互供給法的方式，表面反應在支配的條件下可以適當進行反應，可以提升矽膜的步驟有效範圍性(step coverage)。還有，可以提高矽膜的膜厚控制的控制性。
(4)變形例
在圖4、圖5所示之上述的成膜順序中，說明有關以把包含步驟1、2的循環進行設定次數的方式在晶圓200上成形設定膜厚的矽膜之例，但是有關本實施型態的成膜順序的樣態並不限定於此，亦可變更成如以下所表示。
(變形例1)
例如，如圖6所示，以把包含表示於圖4、圖5之成膜順序的步驟1、2的循環進行設定次數的方式，把用Cl、C、N等的雜質的含量為極少的Si單體所構成的Si層形成作為初始層(種子層)後，進行對晶圓200供給無機矽烷系原料氣體(例如SiH4氣體)之步驟，利用CVD(化學氣相沉積)法亦可形成CVD-Si層。經此，在晶圓200上，可以形成層積Si層與CVD-Si層而成之矽膜。
在形成CVD-Si層方面，打開第3氣體供給管232c的閥243c，流動SiH4氣體到第3氣體供給管232c內。流到第3氣體供給管232c內的SiH4氣體，係利用質量流控制器241c做流量調整。流量調整過的SiH4氣體係從第3噴嘴249c的氣體供給孔250c供給到處理室201內，並從排氣管231排氣。此時，變成對晶圓200供給SiH4氣體。此時同時打開閥243g，讓N2氣體等之非活性氣體流到非活性氣體供給管232g內。流到非活性氣體供給管232g內的N2氣體，係利用質量流控制器241g做流量調整。流量調整過的N2氣體係與SiH4氣體一起供給到處理室201內，並從排氣管231排氣。尚且，此時，為了防止侵入到第1噴嘴249a、第2噴嘴249b內的SiH4R氣體，打開閥243e、243f，讓N2氣體流到第1非活性氣體供給管232e、第2非活性氣體供給管232f內。N2氣體，係透過第1氣體供給管232a、第2氣體供給管232b、第1噴嘴249a、第2噴嘴249b供給到處理室201內，並從 排氣管231排氣。
此時，適當調整APC閥244，把處理室201內的壓力，成為落在例如1~1000Pa的範圍內的壓力。以質量流控制器241c控制的SiH4氣體的供給流量，為例如1~1000sccm的範圍內的流量。以質量流控制器241g、241e、241f控制的N2氣體的供給流量，分別為例如100~10000sccm的範圍內的流量。加熱器207的溫度，係把晶圓200的溫度，設定在例如350~700℃的範圍內的溫度般的溫度。經由在上述的條件下對晶圓200供給SiH4氣體的方式，在作為初始層(種子層)的Si層上，形成設定厚度的CVD-Si層。
在形成設定厚度的CVD-Si層之後，關閉第3氣體供給管232c的閥243c，停止SiH4氣體的供給。此時，排氣管231的APC閥244維持打開，利用真空泵246對處理室201內進行真空排氣，把殘留在處理室201內的未反應或是已貢獻到形成CVD-Si層後的SiH4氣體，從處理室201內排除掉。尚且，此時，閥243g、243e、243f維持打開，維持朝處理室201內供給作為非活性氣體之N2氣體。N2氣體係作為沖洗氣體而發揮作用，經此，可以提高從處理室201內排除殘留在處理室201內的未反應或是已貢獻到形成CVD-Si層後的SiH4氣體的效果。
經由以上，在晶圓200上，形成層積Si層與CVD-Si層而成之矽膜。尚且，作為原料氣體，以使用不含Cl、C、N之無機矽烷系原料氣體的方式，CVD-Si 層，係成為Cl、C、N等的雜質的含量極少的層。亦即，矽膜係成為Cl、C、N等的雜質的含量極少的膜。
根據本變形例，以在晶圓200上作為初始層(種子層)預先形成Si層的方式，可以提升矽膜的晶圓平面膜厚均一性。假設，利用CVD法在晶圓上直接形成矽膜的話，在矽成長的初始階段中，是有在晶圓上Si成長成島狀，矽膜的晶圓平面膜厚均一性下降之缺憾。相對於此，根據本變形例，把作為初始層的Si層，以對包含步驟1、2的循環進行設定次數的方式可以形成良好被覆性的緣故，在矽膜的成膜初期中，可以迴避掉在晶圓表面Si成長成島狀，可以提升矽膜的晶圓平面膜厚均一性。還有，以使用CVD法的方式，也可以提升矽膜的成膜速度。
尚且，作為無機矽烷系原料氣體，除了矽烷(SiH4)氣體之外，亦可使用二矽烷(Si2H6)氣體、三矽烷(Si3H8)氣體等的聚矽烷(SinH2n+2(n>2))氣體。聚矽烷，係亦可稱為不含有氯之無機矽烷系原料氣體。作為非活性氣體，除了N2氣體以外，亦可使用Ar氣體、He氣體、Ne氣體、Xe氣體等之稀有氣體。
(變形例2)
又例如，如圖7所示，以使用無機矽烷系原料氣體(例如SiH4氣體)利用CVD法形成CVD-Si層後，把包含表示於圖4、圖5之成膜順序的步驟1、2的循環予以 進行設定次數(n次)的方式，亦可以形成Cl、C、N等的雜質的含量極少的Si層。經此，在晶圓200上，可以形成層積CVD-Si層與Si層而成之矽膜。
(變形例3)
又例如，如圖8所示，把包含表示於圖4、圖5之成膜順序的步驟1、2的循環予以進行設定次數(m次)的方式，形成Cl、C、N等的雜質的含量極少的Si層作為初始層(種子層)後，以使用無機矽烷系原料氣體(例如SiH4氣體)利用CVD法形成CVD-Si層，之後，把包含表示於圖4、圖5之成膜順序的步驟1、2的循環予以進行設定次數(n次)的方式，亦可以形成Cl、C、N等的雜質的含量極少的Si層。經此，在晶圓200上，可以形成層積Si層、CVD-Si層、Si層而成之矽膜。
(變形例4)
又例如，如圖9所示，把包含表示於圖4、圖5之成膜順序的步驟1、2的循環予以進行設定次數(m次)的方式，形成Cl、C、N等的雜質的含量極少的Si層作為初始層(種子層)後，以對包含有對晶圓200供給氯矽烷系原料氣體(例如HCDS氣體)之步驟3、對晶圓200供給胺基矽烷系原料氣體(例如3DMAS氣體)之步驟4的循環予以進行設定次數(n次)的方式，亦可以形成矽碳氮層(SiCN層)。經此，在晶圓200上，層積Si層與 SiCN層所成的層，亦即，可以形成層積矽膜(Si膜)與矽碳氮膜(SiCN膜)所成的層積膜。以下，說明關於步驟3、4。
[步驟3] (HCDS氣體供給)
對晶圓200供給HCDS氣體之步驟3，係以與圖4、圖5所示之成膜順序的步驟1同樣的順序及處理條件來進行。但是，晶圓200的溫度，係定在例如250~700℃，較佳為300~650℃，更佳為350~600℃的範圍內的溫度。經此，在形成在晶圓200上的Si層上，形成例如包含從未達1原子層至數原子層程度的厚度的Cl之Si含有層。
(去除殘留氣體)
在形成包含Cl之Si含有層後，經由與步驟1同樣的程序及處理條件，把殘留在處理室201內之未反應或者是貢獻到包含Cl之Si含有層的形成後之HCDS氣體或反應殘留產物從處理室201內予以排除。
[步驟4] (3DMAS氣體供給)
結束步驟3除去了處理室201內的殘留氣體後，打開第4氣體供給管232d的閥243d，讓3DMAS氣體流到第4氣體供給管232d。流到第4氣體供給管232d內的3DMAS 氣體，係利用質量流控制器241d做流量調整。流量調整過的3DMAS氣體係流動在第3氣體供給管232c內，從第3噴嘴249c的氣體供給孔250c供給到處理室201內，並從排氣管231排氣。此時，變成對晶圓200供給3DMAS氣體。此時同時打開閥243g，讓N2氣體等之非活性氣體流到非活性氣體供給管232g內。流到非活性氣體供給管232g內的N2氣體，係利用質量流控制器241g做流量調整。流量調整過的N2氣體係與3DMAS氣體一起供給到處理室201內，並從排氣管231排氣。尚且，此時，為了防止侵入到第1噴嘴249a、第2噴嘴249b內的3DMAS氣體，打開閥243e、243f，讓N2氣體流到第1非活性氣體供給管232e、第2非活性氣體供給管232f內。N2氣體，係透過第1氣體供給管232a、第2氣體供給管232b、第1噴嘴249a、第2噴嘴249b供給到處理室201內，並從排氣管231排氣。
此時，適當調整APC閥244，把處理室201內的壓力，成為落在例如1~13300Pa，較佳為20~1330Pa的範圍內的壓力。以質量流控制器241d控制的3DMAS氣體的供給流量，為例如1~1000sccm的範圍內的流量。以質量流控制器241g、241e、241f控制的N2氣體的供給流量，分別為例如100~10000sccm的範圍內的流量。對晶圓200供給3DMAS氣體的時間，亦即，氣體供給時間(照射時間)，為例如1~120秒，較佳為1~60秒內的範圍內的時間。晶圓200的溫度，係定在例如 250~700℃，較佳為300~650℃，更佳為350~600℃的範圍內的溫度。
經由在上述的條件下對晶圓200供給3DMAS氣體的方式，形成在晶圓200上的Si層上的包含Cl之矽含有層與3DMAS氣體反應。經此包含Cl之Si含有層，為包含矽(Si)、碳(C)及氮(N)之層，亦即，重整成SiCN層。SiCN層，係成為包含從未達1原子層至數原子層程度的厚度之Si、C及N之層。尚且，SiCN層，乃是Si成分的比例與C成分的比例為比較多的層，亦即，成為富Si，而且，為富C的層。
(去除殘留氣體)
在形成SiCN層之後，關閉第4氣體供給管232d的閥243d，停止3DMAS氣體的供給。此時，排氣管231的APC閥244維持打開，利用真空泵246對處理室201內進行真空排氣，把殘留在處理室201內的未反應或是已貢獻到形成SiCN層後的SiH4氣體，從處理室201內排除掉。尚且，此時，閥243g、243e、243f維持打開，維持朝處理室201內供給作為非活性氣體之N2氣體。N2氣體係作為沖洗氣體而發揮作用，經此，可以提高從處理室201內排除殘留在處理室201內的未反應或是已貢獻到形成SiCN層後的HCDS氣體的效果。
(實施設定次數)
經由把上述的步驟3、4作為1循環，把該循環進行1次以上(設定次數)，在作為初始層(種子層)的Si層上，可以形成設定厚度的SiCN層。接著，在晶圓200上，層積Si層與SiCN層所成的層，亦即，可以形成層積Si膜與SiCN膜所成的層積膜。
尚且，作為在步驟3所供給的氯矽烷系原料氣體，除了HCDS氣體外，亦可使用STC氣體、TCS氣體、DCS氣體、MCS氣體等。還有，作為在步驟4所供給的胺基矽烷系原料氣體，除了3DMAS氣體外，亦可使用BDEAS氣體、BTBAS氣體、BDEPS氣體、3DEAS氣體、4DEAS氣體、4DMAS氣體等。作為非活性氣體，除了N2氣體以外，亦可使用Ar氣體、He氣體、Ne氣體、Xe氣體等之稀有氣體。
<本發明之其他實施型態>
以上，具體地說明本發明的實施型態，但是本發明並不限定於上述的實施型態，在不超出其要旨的範圍下能夠進行種種變更。
例如，在上述的實施型態中，說明了有關對處理室201內的晶圓200，供給氯矽烷系原料，之後，供給胺基矽烷系原料之例，但是亦可顛倒原料的流程。亦即，亦可供給胺基矽烷系原料，之後，再供給氯矽烷系原料。亦即，可以供給氯矽烷系原料及胺基矽烷系原料中其中一方的原料，之後，再供給另一方的原料。如此，經由 改變流動原料的順序，可以使形成的薄膜的膜質變化。
還有，例如，在上述的實施型態中，說明了有關使用氯矽烷系原料與胺基矽烷系原料之例，但是，取代氯矽烷系原料，亦可使用氯矽烷系原料以外之持有鹵素系的配位基之矽烷系原料。例如，取代氯矽烷系原料，亦可使用氟矽烷系原料。在此，所謂的氟矽烷系原料，為作為鹵素基之具有氟基的矽烷系原料，為含有至少矽(Si)及氟(F)之原料。作為氟矽烷系原料氣體，例如可以使用四氟矽烷亦即四氟化矽(SiF4)氣體或六氟矽烷(Si2F6)氣體等之氟化矽氣體。該情況下，對處理室201內的晶圓200，供給氟矽烷系原料，之後，供給胺基矽烷系原料，或者是，供給胺基矽烷系原料，之後，供給氟矽烷系原料。但是，在原料的蒸氣壓，或在步驟2中生成的反應生成物的蒸氣壓的關係下，作為具有鹵素基之矽烷系原料是使用氯矽烷系原料者為佳。
還有，例如，在上述的實施型態中，作為第2原料(胺基矽烷系原料)，說明有關使用單胺基矽烷(SiH3R)之例，但是有關於本發明並不限定於該型態。亦即，作為第2原料，亦可使用例如雙胺基矽烷(diaminosilane，SiH2RR')、三胺基矽烷(tri-aminosilane，SiHRR'R")、四胺基矽烷(tetra-aminosilane，SiRR'R"R''')等之有機原料。亦即，作為第2原料，使用其組成式中(1分子中)含有2個、3個、4個的胺基之原料者為佳。如此，作為第2原料，使用其組 成式中(1分子中)含有複數個胺基的原料，是可以在低溫範圍形成碳(C)或氮(N)等的雜質的含有量為較少的矽膜。
但是，含在第2原料的組成式中的胺基的數目為較少的限度，亦即，含在該組成中的碳(C)或氮(N)等的量為較少的限度，使含在第1層中的碳(C)或氮(N)等的雜質的量容易減少，易於形成雜質的含有量為極少的矽膜。亦即，作為第2原料，比起使用SiRR'R"R'''，使用SiH3R或SiH2RR'或SiHRR'R"這一方，含在矽膜中的雜質的量容易減低，為較佳。還有，作為第2原料，比起使用SiHRR'R"，使用SiH3R或SiH2RR'這一方，含在矽膜中的雜質的量容易減低，為更佳。還有，作為第2原料，比起使用SiH2RR'，使用SiH3R這一方，含在矽膜中的雜質的量容易減低，為更佳。
還有，經由把利用本實施型態的手法所成形的矽膜，予以使用作為蝕刻阻止層的方式，可以提供加工性優異之裝置形成技術。還有，利用本實施型態的手法所形成之矽膜，是可以適合適用在半導體記憶體裝置的浮動閘極電極或控制閘極電極、通道矽、電晶體的閘極電極、DRAM的電容電極、或STI襯墊、太陽能電池等之種種的用途。
還有，在上述的實施型態中，作為包含設定元素之薄膜，是說明了形成包含乃是半導體元素的矽之矽膜(Si膜)之例，但是本發明也是可以適用在包含鈦 (Ti)、鋯(Zr)、鉿(Hf)、鉭(Ta)、鋁(Al)、鉬(Mo)等的金屬元素之金屬系薄膜之情況。
在該場合，可以取代上述的實施型態之氯矽烷系原料，使用包含金屬元素及鹵素基之原料(第1原料)，取代胺基矽烷系原料，使用包含金屬元素及胺基之原料(第2原料)，利用與上述的實施型態同樣的成膜順序來進行成膜。作為第1原料，例如，可以使用包含金屬元素及氯基之原料，或包含金屬元素及氟基之原料。
亦即，在該情況中，實施對包含以下的製程之循環進行設定次數的製程：以對晶圓200供給包含金屬元素及鹵素基之第1原料的方式，形成包含金屬元素及鹵素基之第1層之製程；及以對晶圓200供給包含金屬元素及胺基之第2原料的方式，重整第1層並形成第2層之製程。
在對循環進行設定次數之製程中，晶圓200的溫度，乃是從第2原料之金屬元素分離包含胺基之配位基的溫度，乃是已分離之配位基與第1層之鹵素基反應並從第1層摘取鹵素基的同時阻害已分離之配位基與第1層之金屬元素結合的溫度，更進一步，作為分離第2原料之配位基的金屬元素與第1層之金屬元素結合的溫度的方式，在晶圓200上，作為包含金屬元素的金屬系薄膜，形成以金屬元素單體所構成之金屬元素薄膜，亦即金屬膜。
例如，作為金屬系薄膜，在形成以Ti單體所構成之Ti系薄膜之Ti膜的情況下，作為第1原料，可以 使用包含四氯化鈦(TiCl4)等的Ti及氯基之原料，或包含四氟化鈦(TiF4)等的Ti及氟基之原料。作為第2原料，可以使用包含四乙基甲胺鈦(Ti[N(C2H5)(CH3)]4，簡稱：TEMAT)、四二甲胺鈦(Ti[N(CH3)2]4，簡稱：TDMAT)、四二乙胺鈦(Ti[N(C2H5)2]4，簡稱：TDEAT)等的Ti及胺基之原料。還有，作為第2原料，使用該組成式中包含胺基的配位基的數目為2以下，且，為第1原料的組成式中包含鹵素基的配位基的數目以下之包含Ti及胺基之原料者。尚且，作為第2原料，使用在該組成式中包含單一的胺基之原料者為佳。尚且，此時的處理條件，例如可以與上述的實施型態為同樣的處理條件。
又例如，作為金屬系薄膜，在形成以Zr單體所構成之Zr系薄膜之Zr膜的情況下，作為第1原料，可以使用包含四氯化鋯(ZrCl4)等的Zr及氯基之原料，或包含四氟化鋯(ZrF4)等的Zr及氟基之原料。作為第2原料，可以使用包含四乙基甲胺鋯(Zr[N(C2H5)(CH3)]4，簡稱：TEMAZ)、四二甲胺鋯(Zr[N(CH3)2]4，簡稱：TDMAZ)、四二乙胺鋯(Zr[N(C2H5)2]4，簡稱：TDEAZ)等的Zr及胺基之原料。還有，作為第2原料，使用該組成式中包含胺基的配位基的數目為2以下，且，為第1原料的組成式中包含鹵素基的配位基的數目以下之包含Zr及胺基之原料者。尚且，作為第2原料，使用在該組成式中包含單一的胺基之原料者為佳。尚且，此時的處理條件，例如可以與上述的實施型態為同樣的處理條 件。
又例如，作為金屬系薄膜，在形成以Hf單體所構成之Hf系薄膜之Hf膜的情況下，作為第1原料，可以使用包含四氯化鉿(HfCl4)等的Hf及氯基之原料，或包含四氟化鉿(HfF4)等的Hf及氟基之原料。作為第2原料，可以使用包含四乙基甲胺鉿(Hf[N(C2H5)(CH3)]4，簡稱：TEMAH)、四二甲胺鉿(Hf[N(CH3)2]4，簡稱：TDMAH)、四二乙胺鉿(Hf[N(C2H5)2]4，簡稱：TDEAH)等的Hf及胺基之原料。還有，作為第2原料，使用該組成式中包含胺基的配位基的數目為2以下，且，為第1原料的組成式中包含鹵素基的配位基的數目以下之包含Hf及胺基之原料者。尚且，作為第2原料，使用在該組成式中包含單一的胺基之原料者為佳。尚且，此時的處理條件，例如可以與上述的實施型態為同樣的處理條件。
如此，本發明不僅是可以適用在矽系薄膜，也可以適用在金屬系薄膜的成膜，即便在該情況下也得到與上述的實施型態同樣的作用效果。
亦即，本發明可以適用在形成包含半導體元素或金屬元素等之設定元素的薄膜之場合。
還有，在上述的實施型態中，說明了使用一次處理複數片的基板之批次式的基板處理裝置來成膜薄膜之例，但是本發明並不限定於此，也是可以適合適用在使用一次處理1片或多片的基板之板片式的基板處理裝置來 成膜薄膜之場合。
還有，有關上述之各實施型態或各變形例等，可以適宜組合運用。
還有，本發明，係例如，變更現有的基板處理裝置的製程變因亦可實現。在變更製程變因的情況下，是可以把有關本發明的製程變因透過電信線路或記錄了該製程變因之記錄媒體安裝到現有的基板處理裝置，又，操作現有的基板處理裝置的輸出入裝置，把其製程變因本身變更成有關本發明的製程變因。
[實施例] (實施例1)
作為實施例，使用上述的實施型態之基板處理裝置，經由上述的圖4及圖5所示的成膜順序，在晶圓上形成矽膜。使用HCDS氣體作為氯矽烷系原料氣體，使用SiH3R氣體作為胺基矽烷系原料氣體。成膜時的晶圓溫度為450℃。其他的處理條件係設定成於上述的實施型態所記載的處理條件範圍內的設定的值。還有，作為比較例，把成膜時的晶圓溫度定在超過450℃溫度之500℃、550℃，使用與實施例同樣的原料氣體，經由與實施例同樣的方法來進行成膜。接著，把含在所形成之各個膜中之C、N、Si的濃度，利用XPS(X射線光電子攝譜術)來測定。其結果如圖10所示。
圖10為表示有關實施例1之XPS測定結果之繪製圖。分別表示圖10的橫軸為晶圓溫度(℃)，右側的縱軸為膜中Si濃度(atomic%)，左側的縱軸為膜中C、N濃度(atomic%)。還有，分別表示圖10的○記號為膜中C濃度，△記號為膜中N濃度，口記號為膜中Si濃度。
如圖10所示，含在本實施例中所形成的矽膜中之C、N雜質濃度，係C為2.7%以下，N為%未達(未達檢測下限)，不管哪一個皆為雜質準位，確認了可以在低溫形成良質的矽膜。還有，含在比較例中把晶圓溫度定在500℃所形成的膜中C、N雜質濃度，係C為15%以上，N為2%以上。還有，含在比較例中把晶圓溫度定在550℃所形成的膜中C、N雜質濃度，係C為20%以上，N為2.5%以上。如此，在比較例中，確認了殘留在膜中的碳(C)的量超過雜質準位，碳作為結構膜的成分而發揮作用，沒辦法形成矽膜，亦即，不是矽膜，而是形成碳化矽膜(SiC膜)。
(實施例2)
使用上述的實施型態之基板處理裝置，經由上述的圖4及圖5所示的成膜順序，在於表面長寬比為具有50左右的溝渠之晶圓上，形成矽膜。使用HCDS氣體作為氯矽烷系原料氣體，使用SiH3R氣體作為胺基矽烷系原料氣體。成膜時的晶圓溫度為450℃。其他的處理條件係設定 成於上述的實施型態所記載的處理條件範圍內的設定的值。接著，把該矽膜的剖面利用TEM(穿透式電子顯微鏡)進行觀察的同時，測定步驟有效範圍。
把該TEM畫像表示於圖11。圖11(a)為有關實施例2的TEM畫像；(b)係表示該實線框內的部分放大畫像；(c)係表示該虛線框內的部分放大畫像。由圖11，根據本實施例，知道了相對於在表面具有長寬比為50左右的溝渠之晶圓，具有優秀的平坦性及膜厚均一性，可以形成具有高的步驟有效範圍之矽膜。尚且，確認了此時的本實施例之矽膜的步驟有效範圍為100%。
<本發明之較佳樣態>
以下，附注本發明之較佳的樣態。
(附注1)
根據本發明之其中一樣態，提供一種半導體裝置的製造方法，係具有對循環進行設定次數之製程，該循環包含以下製程：以對基板供給包含設定元素及鹵素基之第1原料的方式，形成包含前述設定元素及前述鹵素基之第1層之製程；及以對前述基板供給包含前述設定元素及胺基之第2原料的方式，重整前述第1層並形成第2層之製程；在對前述循環進行設定次數之製程中，前述基板的溫 度，乃是從前述第2原料之前述設定元素分離包含前述胺基之配位基的溫度，乃是已分離之前述配位基與前述第1層之前述鹵素基反應並從前述第1層摘取前述鹵素基的同時阻害已分離之前述配位基與前述第1層之前述設定元素結合的溫度，更進一步，以作為分離前述第2原料之前述配位基的前述設定元素與前述第1層之前述設定元素結合的溫度的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。
(附注2)
為附注1之半導體裝置的製造方法，較佳的是，把前述基板的溫度定為300℃以上450℃以下的溫度。
(附注3)
為附注1或2之半導體裝置的製造方法，較佳的是，把前述基板的溫度定為350℃以上450℃以下的溫度。
(附注4)
根據本發明之其他的樣態，提供一種半導體裝置的製造方法，係一循環包含有：對基板供給包含設定元素及鹵素基之第1原料之製程；及 對前述基板供給包含前述設定元素及胺基之第2原料之製程；具有如下述之製程：以把前述基板的溫度定為300℃以上450℃以下的溫度，來對該循環進行設定次數的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。
(附注5)
為附注4之半導體裝置的製造方法，較佳的是，把前述基板的溫度定為350℃以上450℃以下的溫度。
(附注6)
為附注1~5中任一之半導體裝置的製造方法，較佳的是，前述第2原料，係在其組成式中(1分子中)包含1個胺基。
(附注7)
為附注1~6中任一之半導體裝置的製造方法，較佳的是，前述設定元素包含半導體元素或金屬元素。
(附注8)
為附注1~6中任一之半導體裝置的製造方法，較佳的是，前述設定元素包含矽元素。
(附注9)
為附注1~6中任一之半導體裝置的製造方法，較佳的是，前述設定元素包含矽元素；前述薄膜包含矽膜。
(附注10)
根據本發明之其他的樣態，提供一種半導體裝置的製造方法，係一循環包含有：對基板供給包含矽及鹵素基之第1原料之製程；及對前述基板供給包含矽及胺基之第2原料之製程；具有如下述之製程：以把前述基板的溫度定為300℃以上450℃以下的溫度，來對該循環進行設定次數的方式，在前述基板上，形成矽膜。
(附注11)
根據本發明之其他的樣態，提供一種半導體裝置的製造方法，係具有對循環進行設定次數之製程，該循環包含以下製程：以對基板供給包含矽及鹵素基之第1原料的方式，形成包含矽及前述鹵素基之第1層之製程；及 以對前述基板供給包含矽及胺基之第2原料的方式，重整前述第1層並形成第2層之製程；在對前述循環進行設定次數之製程中，前述基板的溫度，乃是從前述第2原料之矽分離包含前述胺基之配位基的溫度，乃是已分離之前述配位基與前述第1層之前述鹵素基反應並從前述第1層摘取前述鹵素基的同時阻害已分離之前述配位基與前述第1層之矽結合的溫度，更進一步，以作為分離前述第2原料之前述配位基的矽與前述第1層之前述設定元素結合的溫度的方式，在前述基板上，形成矽膜。
(附注12)
為附注10或11之半導體裝置的製造方法，較佳的是，前述第2原料，係在其組成式中(1分子中)包含1個胺基。
(附注13)
為附注10或11之半導體裝置的製造方法，較佳的是，前述第2原料係包含單胺基矽烷。
(附注14)
根據本發明之其他的樣態，提供一種基板的處理方 法，係具有對循環進行設定次數之製程，該循環包含以下製程：以對基板供給包含設定元素及鹵素基之第1原料的方式，形成包含前述設定元素及前述鹵素基之第1層之製程；及以對前述基板供給包含前述設定元素及胺基之第2原料的方式，重整前述第1層並形成第2層之製程；在對前述循環進行設定次數之製程中，前述基板的溫度，乃是從前述第2原料之前述設定元素分離包含前述胺基之配位基的溫度，乃是已分離之前述配位基與前述第1層之前述鹵素基反應並從前述第1層摘取前述鹵素基的同時阻害已分離之前述配位基與前述第1層之前述設定元素結合的溫度，更進一步，以作為分離前述第2原料之前述配位基的前述設定元素與前述第1層之前述設定元素結合的溫度的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。
(附注15)
根據本發明之更進一步其他的樣態，提供一種基板處理方法，係一循環包含有：對基板供給包含設定元素及鹵素基之第1原料之製程；及對前述基板供給包含前述設定元素及胺基之第2原料之製程； 具有如下述之製程：以把前述基板的溫度定為300℃以上450℃以下的溫度，來對該循環進行設定次數的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。
(附注16)
根據本發明之更進一步其他的樣態，提供一種基板處理裝置，係具有：處理室，係收容基板；第1原料供給系統，係對前述處理室內的基板，供給包含設定元素及鹵素基之第1原料；第2原料供給系統，係對前述處理室內的基板，供給包含設定元素及胺基之第2原料；加熱器，係加熱前述處理室內的基板；及控制部，係控制前述第1原料供給系統、前述第2原料供給系統、及前述加熱器，使得對循環進行設定次數，該循環包含以下處理：以對前述處理室內的基板供給前述第1原料的方式，形成包含前述設定元素及前述鹵素基之第1層之處理、及以對前述基板供給包含前述第2原料的方式，重整前述第1層並形成第2層之處理；此時，前述基板的溫度，乃是從前述第2原料之前述設定元素分離包含前述胺基之配位基的溫度，乃是已分離之前述配位基與前述第1層之前述鹵素基反應並從前述第1層摘取前述鹵素基的同時阻害已分離之前述配位基與前述第1層之前述 設定元素結合的溫度，更進一步，以作為分離前述第2原料之前述配位基的前述設定元素與前述第1層之前述設定元素結合的溫度的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。
(附注17)
根據本發明之更進一步其他的樣態，提供一種基板處理裝置，係具有：處理室，係收容基板；第1原料供給系統，係對前述處理室內的基板，供給包含設定元素及鹵素基之第1原料；第2原料供給系統，係對前述處理室內的基板，供給包含設定元素及胺基之第2原料；加熱器，係加熱前述處理室內的基板；及控制部，係控制前述第1原料供給系統、前述第2原料供給系統、及前述加熱器，使得以對循環進行設定次數，該循環包含以下處理：以對前述處理室內的基板供給前述第1原料之處理、及以對前述處理室內的前述基板供給包含前述第2原料之處理，並把前述基板的溫度定為300℃以上450℃以下的溫度的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。
(附注18)
根據本發明之更進一步其他的樣態，提供一種程式， 係在電腦實行對循環進行設定次數之程序，該循環包含以下程序：以對基板處理裝置的處理室內的基板供給包含設定元素及鹵素基之第1原料的方式，形成包含前述設定元素及前述鹵素基之第1層之程序；及以對前述處理室內的前述基板供給包含前述設定元素及胺基之第2原料的方式，重整前述第1層並形成第2層之程序；在對前述循環進行設定次數之程序中，前述基板的溫度，乃是從前述第2原料之前述設定元素分離包含前述胺基之配位基的溫度，乃是已分離之前述配位基與前述第1層之前述鹵素基反應並從前述第1層摘取前述鹵素基的同時阻害已分離之前述配位基與前述第1層之前述設定元素結合的溫度，更進一步，以作為分離前述第2原料之前述配位基的前述設定元素與前述第1層之前述設定元素結合的溫度的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。
(附注19)
根據本發明之更進一步其他的樣態，提供一種在電腦實行的程式，係一循環包含有：對基板處理裝置的處理室內的基板供給包含設定元素及鹵素基之第1原料之程序；及對前述處理室內的前述基板供給包含前述設定元素及 胺基之第2原料之程序；具有如下述之程序：以把前述基板的溫度定為300℃以上450℃以下的溫度，來對該循環進行設定次數的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。
(附注20)
根據本發明之更進一步其他的樣態，提供一種記錄了程式之電腦可讀取之記錄媒體，係該程式在電腦實行對循環進行設定次數之程序，該循環包含以下程序：以對基板處理裝置的處理室內的基板供給包含設定元素及鹵素基之第1原料的方式，形成包含前述設定元素及前述鹵素基之第1層之程序；及以對前述處理室內的前述基板供給包含前述設定元素及胺基之第2原料的方式，重整前述第1層並形成第2層之程序；在對前述循環進行設定次數之程序中，前述基板的溫度，乃是從前述第2原料之前述設定元素分離包含前述胺基之配位基的溫度，乃是已分離之前述配位基與前述第1層之前述鹵素基反應並從前述第1層摘取前述鹵素基的同時阻害已分離之前述配位基與前述第1層之前述設定元素結合的溫度，更進一步，以作為分離前述第2原料之前述配位基的前述設定元素與前述第1層之前述設定元素結合的溫度的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體 所構成之薄膜。
(附注21)
根據本發明之更進一步其他的樣態，提供一種記錄了在電腦實行的程式之電腦可讀取之記錄媒體，係該程式實行如下內容：一循環包含有：對基板處理裝置的處理室內的基板供給包含設定元素及鹵素基之第1原料之程序；及對前述處理室內的前述基板供給包含前述設定元素及胺基之第2原料之程序；具有如下述之程序：以把前述基板的溫度定為300℃以上450℃以下的溫度，來對該循環進行設定次數的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。

Claims (12)

  1. 一種半導體裝置的製造方法，係具有對循環進行設定次數之製程，該循環包含以下製程：以對基板供給包含設定元素及鹵素基之第1原料的方式，形成包含前述設定元素及前述鹵素基之第1層之製程；及以對前述基板供給包含前述設定元素及胺基之第2原料的方式，重整前述第1層並形成第2層之製程；在對前述循環進行設定次數之製程中，前述基板的溫度，乃是從前述第2原料之前述設定元素分離包含前述胺基之配位基的溫度，乃是已分離之前述配位基與前述第1層之前述鹵素基反應並從前述第1層摘取前述鹵素基的同時阻害已分離之前述配位基與前述第1層之前述設定元素結合的溫度，更進一步，以作為分離前述第2原料之前述配位基的前述設定元素與前述第1層之前述設定元素結合的溫度的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。
  2. 如請求項1之半導體裝置的製造方法，其中，把前述基板的溫度定為300℃以上450℃以下的溫度。
  3. 如請求項1之半導體裝置的製造方法，其中，把前述基板的溫度定為350℃以上450℃以下的溫度。
  4. 如請求項1之半導體裝置的製造方法，其中， 前述第2原料，係在1分子中包含1個胺基。
  5. 如請求項1之半導體裝置的製造方法，其中，前述設定元素係包含半導體元素或是金屬元素。
  6. 如請求項1之半導體裝置的製造方法，其中，前述設定元素係包含矽；前述薄膜係包含矽膜。
  7. 如請求項6之半導體裝置的製造方法，其中，前述第2原料係包含單胺基矽烷。
  8. 如請求項6之半導體裝置的製造方法，其中，前述第1原料係包含氯矽烷；前述第2原料係包含單胺基矽烷。
  9. 如請求項6之半導體裝置的製造方法，其中，把前述基板的溫度定為300℃以上450℃以下的溫度。
  10. 如請求項6之半導體裝置的製造方法，其中，把前述基板的溫度定為350℃以上450℃以下的溫度。
  11. 一種基板處理裝置，係具有：處理室，係收容基板；第1原料供給系統，係對前述處理室內的基板，供給包含設定元素及鹵素基之第1原料；第2原料供給系統，係對前述處理室內的基板，供給包含設定元素及胺基之第2原料；加熱器，係加熱前述處理室內的基板；及控制部，係控制前述第1原料供給系統、前述第2原 料供給系統、及前述加熱器，使得對循環進行設定次數，該循環包含以下處理：以對前述處理室內的基板供給前述第1原料的方式，形成包含前述設定元素及前述鹵素基之第1層之處理、及以對前述基板供給包含前述第2原料的方式，重整前述第1層並形成第2層之處理；此時，前述基板的溫度，乃是從前述第2原料之前述設定元素分離包含前述胺基之配位基的溫度，乃是已分離之前述配位基與前述第1層之前述鹵素基反應並從前述第1層摘取前述鹵素基的同時阻害已分離之前述配位基與前述第1層之前述設定元素結合的溫度，更進一步，以作為分離前述第2原料之前述配位基的前述設定元素與前述第1層之前述設定元素結合的溫度的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。
  12. 一種記錄了程式之電腦可讀取之記錄媒體，係該程式為在電腦實行對循環進行設定次數之程序，該循環包含以下程序：以對基板處理裝置的處理室內的基板供給包含設定元素及鹵素基之第1原料的方式，形成包含前述設定元素及前述鹵素基之第1層之程序；及以對前述處理室內的前述基板供給包含前述設定元素及胺基之第2原料的方式，重整前述第1層並形成第2層之程序；在對前述循環進行設定次數之程序中，前述基板的溫度，乃是從前述第2原料之前述設定元素分離包含前述胺 基之配位基的溫度，乃是已分離之前述配位基與前述第1層之前述鹵素基反應並從前述第1層摘取前述鹵素基的同時阻害已分離之前述配位基與前述第1層之前述設定元素結合的溫度，更進一步，以作為分離前述第2原料之前述配位基的前述設定元素與前述第1層之前述設定元素結合的溫度的方式，在前述基板上，形成以前述設定元素單體所構成之薄膜。
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