TW201320431A - 有機發光裝置、其製造方法以及包含其之平板顯示裝置 - Google Patents

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Abstract

有機發光裝置包含基板、第一電極、第二電極、於第一電極與第二電極間之發光層以及於發光層與第二電極間之電子傳輸層，其中發光層包含藍色發光層，電子傳輸層包含單元，其包含含有第一材料之第一單層、位於第一單層上且包含第一材料與第二材料之第一混合層、位於第一混合層上且包含第二材料之第二單層、位於第二單層上且包含第一材料與第二材料之第二混合層以及位於第二混合層上且包含第一材料之第三單層，其中第一混合層具有大於第二混合層之厚度。

Description

有機發光裝置、其製造方法以及包含其之平板顯示裝置 相關申請案之交互參照
本申請案主張於2011年11月8日向韓國智慧財產局提出之韓國專利申請號第10-2011-0115925號之優先權及效益，其全部內容係於此併入作為參考。
下列敘述是有關於一種包括具有多層結構之電子傳輸層之有機發光裝置、其製造方法以及包含有機發光裝置之平板顯示裝置。
為自發光裝置之有機發光裝置(OLEDs)具有廣視角、高對比率、快速回應、高亮度、優異的驅動電壓特性且可提供多色影像。基於以上優點，有機發光顯示裝置已日益受到關注。
傳統的有機發光裝置具有包含依序堆疊於基板上之基板、陽極、電洞傳輸層(HTL)、發光層(EML)、電子傳輸層(ETL)以及陰極之結構。電洞傳輸層、發光層與電子傳輸層通常為有機化合物形成之有機薄膜。當施加電壓於陽極與陰極之間時，由陽極注入之電洞經由電洞傳輸層移動至發光層，且由陰極注入之電子經由電子傳輸層移動至發光層。電洞與電子於發光層內結合以產生激子。當激子從激發態降至基態時，發射出光線。
本發明實施例之態樣係針對其藍色發光二極體藉由運用多層之電子傳輸層而具有顯著地延長之生命週期的有機發光裝置、製造有機發光裝置之方法、以及包含有機發光裝置之平板顯示裝置。
本發明實施例之態樣係針對有機發光裝置，其包含多層之 電子傳輸層以使電洞與電子間之注入與流動達到平衡，同時因而提升在效率與壽命方面之表現。
本發明實施例之態樣直接針對製造有機發光裝置之方法以及包含有機發光裝置之平板顯示裝置。
根據本發明之實施例，提供一種有機發光裝置，其包含：基板、第一電極、第二電極、介於第一電極與第二電極間之發光層、以及介於發光層與第二電極間之電子傳輸層，其中發光層包含藍色發光層，電子傳輸層包含單元，其包含具有第一材料之第一單層、位於第一單層上且包含第一與第二材料的第一混合層、位於第一混合層上且包含第二材料的第二單層、位於第二單層上且包含第一與第二材料的第二混合層、以及位於第二混合層上且包含第一材料的第三單層，且第一混合層具有大於第二混合層之厚度。
電子傳輸層可包含含有此單元之複數個單元，複數個單元各與彼此相同。
第一混合層對第二混合層之厚度比可為約2：1至約5：1。
第一混合層可具有大於第三單層之厚度。
第一單層對第三單層之厚度比可為約2：1至約5：1。
第一單層、第二單層以及第三單層可各自具有約1埃至約100埃間之厚度。
第一混合層與第二混合層可各自具有約10埃至約300埃間之厚度。
第一單層、第二單層以及第三單層的其中之一可具有小於第一混合層與第二混合層的其中之一之厚度。
第一混合層與第二混合層之至少其一中的第二材料可具有濃度梯度。
第一材料可包含蔥系材料。
第二材料可包含鋰(Li)複合物。
有機發光裝置於第一電極與發光層間可更包含電洞注入層與電洞傳輸層之至少其一。
有機發光裝置於電子傳輸層與第二電極間可更包含電子注 入層。
電子傳輸層可更包含：設置於第三單層上且包含第一材料之第四單層、設置於第四單層上且包含第一與第二材料之第三混合層、設置於第三混合層上且包含第二材料之第五單層、設置於第五單層上且包含第一材料與第二材料之第四混合層、設置於第四混合層上以及包含第一材料之第六單層，其中第三混合層具有大於第四混合層之厚度，且第四單層具有大於第六單層之厚度。
根據本發明之另一實施例，提供一種製造有機發光裝置之方法，其包含：於基板上形成第一電極，於第一電極上形成發光層，於該發光層上形成電子傳輸層、且於電子傳輸層上形成第二電極，其中電子傳輸層之形成包括：準備用以排放第一材料之第一沉積源以及用以排放第二材料之第二沉積源；將第一沉積源與第二沉積源彼此分開設置使第一材料排放區域與第二材料排放區域至少彼此部分重疊；以及將第一沉積源與第二沉積源於用以形成電子傳輸層之區域之第一端與第二端間至少往返移動一次以形成至少一單元，此單元包含含有第一材料之第一單層、設置於第一單層上且包含第一材料與第二材料的第一混合層、設置於第一混合層上且包含第二材料的第二單層、設置於第二單層上且包含第一材料與第二材料的第二混合層、以及設置於第二混合層上且包含第一材料的第三單層。
可執行第一沉積源與第二沉積源的往返移動兩次。
根據本發明之另一實施例，提供平板顯示裝置，其包含：包括源極、汲極、閘極及主動層之電晶體，以及上述之有機發光裝置，其中電晶體之源極與汲極之其中之一與有機發光裝置之第一電極電性連接。
100、200‧‧‧有機發光裝置
110、210‧‧‧基板
120、220‧‧‧第一電極
130、230‧‧‧電洞注入層
140、240‧‧‧電洞傳輸層
150、250‧‧‧發光層
160、260‧‧‧電子傳輸層
161‧‧‧第一單層
163‧‧‧第一混合層
165‧‧‧第二單層
167‧‧‧第二混合層
169‧‧‧第三單層
180、280‧‧‧電子注入層
190、290‧‧‧第二電極
260a、260b‧‧‧單元
261a‧‧‧第一單層
261b‧‧‧第四單層
263a‧‧‧第一混合層
263b‧‧‧第三混合層
265a‧‧‧第二單層
265b‧‧‧第五單層
267a‧‧‧第二混合層
267b‧‧‧第四混合層
269a‧‧‧第三單層
269b‧‧‧第六單層
本發明之上述及其他特徵及優勢將藉由參照附圖詳細說明其例示性實施例而變得更顯而易知，其中：第1圖係為根據本發明實施例之有機發光裝置之結構之示意圖；第2圖係為根據本發明之另一實施例之有機發光裝置之結構之示意圖；第3圖係為於範例1與比較例1中製造的有機發光裝置之紅色發光層 相對於時間之亮度之圖式；第4圖係為於範例1與比較例1中製造的有機發光裝置之綠色發光層相對於時間之亮度之圖式；以及第5圖係為於範例1與比較例1中製造的有機發光裝置之藍色發光層相對於時間之亮度之圖式。
於此使用，詞彙“與/或”包含一或多個相關條列項目之任何或所有組合。當“至少其一”之敘述前綴於一元件清單前時，係修飾整個清單元件而非修飾清單中之個別元件。
第1圖係為根據本發明之實施例之有機發光裝置100之結構之剖面圖。
參閱第1圖，有機發光裝置100具有包括依序地相互堆疊之基板110、第一電極120、電洞注入層(HIL)130、電洞傳輸層(HTL)140、發光層(EML)150、電子傳輸層(ETL)160、電子注入層(EIL)180、以及第二電極190之結構。發光層150包括藍色發光層。電子傳輸層160包括：含有第一材料(僅含有第一材料)之第一單層161、設置於第一單層161上且含有第一材料與第二材料的第一混合層163、設置於第一混合層163上且含有第二材料(僅含有第二材料)的第二單層165、設置於第二單層165上且包含有第一材料與第二材料的第二混合層167、以及設置於第二混合層167上且含有第一材料(僅含有第一材料)的第三單層169。第一混合層163可具有大於第二混合層167之厚度。
基板110可為用於現存有機發光裝置內之任何基板。在一些實施例中，基板110可為具有高機械強度、熱穩定性、透明、表面光滑、易於操作且抗水之玻璃基板或透明塑膠基板，但並不以此為限。
第一電極120設置於基板110上。第一電極120可藉沉積或濺鍍第一電極形成材料於基板110上而形成。第一電極120可構成陽極，其中具有高功函數之材料可用來作為第一電極形成材料以促進電洞注入。 第一電極120可為透射式電極或半透射式電極。透射式電極可運用具有高導電度之透明材料例如氧化銦錫(ITO)、氧化銦鋅(IZO)、二氧化錫(SnO2)或氧化鋅(ZnO)而形成。半透射式電極可運用例如鎂(Mg)、鋁(Al)、鋁鋰(Al-Li)、鈣(Ca)、鎂銦(Mg-In)或鎂銀(Mg-Ag)而形成。
電洞注入層130設置於第一電極120上。電洞注入層130可藉由例如真空沉積、旋轉塗布、澆鑄、或蘭慕爾-布羅吉(Langmuir Blodgtt,LB)沉積之各種方法之任一種而形成於第一電極120上。
當運用真空沉積形成電洞注入層130時，沉積條件依據形成電洞注入層130所使用之化合物與電洞注入層130之欲形成之結構與熱特性而變更。然而，一般而言，真空沉積之條件包含介於100℃至500℃之間之沉積溫度、介於10-8至10-3托之壓力、以及介於0.01埃/杪至100埃/杪之沉積速率。
當運用旋轉塗布而形成電洞注入層130時，塗布條件依據形成電洞注入層130所使用之材料與電洞注入層130之結構與熱特性而變更。例如，塗布條件可包括約2000 rpm至約5000 rpm之旋轉速度，以及於塗布之後可移除殘餘溶質之約80℃至約200℃之熱處理溫度。
電洞注入層材料可為已知的電洞注入材料且可為例如像是銅鈦菁(copper phthalocyanine)之鈦菁化合物(phthalocyanine compound)、4,4',4"-三(3-甲基苯基苯基氨基)三苯胺(4,4',4"-tris(3-methylphenylphenylamino)triphenylamine,m-MTDATA)、TDATA、2T-NATA、聚苯胺/十二烷基苯磺酸(polyaniline/dodecylbenzenesulfonic acid,Pani/DBSA)、聚(3,4-乙烯基二氧基噻吩)/聚(4-苯乙烯磺酸)(poly(3,4-ethylenedioxythiophene)/poly(4-styrenesulfonate),PEDOT/PSS)、聚苯胺/樟腦磺酸(polyaniline/camphor sulfonicacid,Pani/CSA)或聚苯胺/聚(4-硫磺苯乙烯)(polyaniline/poly(4-styrenesulfonate),Pani/PSS)，但並不以此為限。
電洞注入層130之厚度可為約100埃至約10000埃，且在一些實施例中，其厚度可為約100埃至約1000埃。當電洞注入層130之厚度介於此範圍內時，電洞注入層130可在實質上不增加驅動電壓下具有理想的電洞注入能力。
電洞傳輸層140可設置於電洞注入層130上。電洞傳輸層140可使用許多方法，如真空沉積、旋轉塗布、澆鑄、或蘭慕爾-布羅吉(LB)沉積而形成。當電洞傳輸層140藉使用真空沉積或旋轉塗布而形成時，雖然沉積與塗布之條件由於形成電洞傳輸層140所使用之材料而變更，沉積與塗布之條件可與形成電洞注入層130之條件相似。
電洞傳輸層材料可為任何已知的電洞傳輸材料，且可為例如咔唑(carbazole)衍生物，如N-苯基咔唑(N-phenylcarbazole)或聚乙烯咔唑(polyvinylcarbazole)；具有芳族縮合環之胺基衍生物，如N,N’-二(3-甲基苯基)-N,N’-二苯基-[1,1’-聯苯]-4,4’-二胺(N,N'-bis(3-methylphenyl)-N,N'-diphenyl-[1,1-biphenyl]-4,4'-diamine,TPD)或N,N'-二(萘-1-基)-N,N'-二苯基聯苯胺(N,N'-di(naphthalene-1-yl)-N,N'-diphenyl benzidine,NPB)；或三苯胺系材料如4,4’,4”-三(N-咔唑)三苯胺(4,4’,4”-tris(N-carbazolyl)triphenylamine,TCTA)。在這些材料中，TCTA不僅可傳輸電洞且亦可抑制激子從發光層150擴散。
電洞傳輸層140可具有約50埃至約1000埃之厚度，且在一些實施例中，其厚度可介於約100埃至約800埃之間。當電洞傳輸層140之厚度介於此範圍內時，電洞傳輸層140可在實質上不增加驅動電壓下具有理想的電洞傳輸能力。
發光層150可設置於電洞傳輸層140上。發光層150可包括藍色發光層。在電子移動性高於電洞移動性的綠色與紅色發光層中，防止電子遷移至電洞傳輸層140相當重要。同樣地，在電洞移動性高於電子移動性的藍色發光層中，防止電洞遷移至電子傳輸層160相當重要。假如在藍色發光層中的電洞因此原因集中到電子傳輸層160附近，發光壽命可能縮短。為了防止此缺失，電子傳輸層160可如下文形成。
發光層150可藉使用真空沉積、旋轉塗布、澆鑄、或蘭慕爾-布羅吉(LB)沉積而設置於電洞傳輸層140上。當發光層150藉使用真空沉積或旋轉塗布而形成時，雖然沉積與塗布之條件依據形成發光層150所使用之材料而變更，沉積與塗布之條件可與形成電洞注入層130之條件相似。
發光層150可包含化合物或主體與摻雜物之結合。主體的例子如三(8-羥基喹啉)鋁(Alq3)、4,4’-N-N’-二咔唑-聯苯(4,4'-N,N'-dicarbazole-biphenyl,CBP)、9,10-二(萘-2-基)蒽(9,10-di(naphthalene-2-yl)anthracene,ADN)、TCTA、1,3,5-三(N-苯基苯并咪唑-2-基)苯(1,3,5-tris(N-phenylbenzimidazole-2-yl)benzene,TPBI)、2-叔丁基-9,10-二-2-萘蒽(3-tert-butyl-9,10-di-2-naphthylanthracene,TBADN)、E3、聯苯乙烯(distyrylarylene,DSA)、AND、二[2-(2-羥基苯基)苯并噻唑)]合鋅(Bis(2-(2-hydroxyphenyl)benzothiazolate)zinc,Zn(BTZ)2)，下列化合物1以及下列化合物2，但並不限於此。
藍色摻雜物之示例為F2Irpic、(F2ppy)2Ir(tmd)、Ir(dfppz)3、三芴(ter-fluorene)、4,4'-雙(4-二甲苯基氨基苯乙烯基)聯苯(4.4’-bis(4-diphenyl amiostyryl)biphenyl,DPAVBi)、2,5,8,11-四叔丁基二萘嵌苯(2,5,8,11-tetra-tert-butyl perylene,TBPe)以及下列化合物4，但並不限於此。
當摻雜物與主體一起使用時，以主體為100重量份為基準，摻雜物的份量可為約0.01重量份至約15重量份，但並不限於此。
發光層150可具有約100埃至約1000埃之厚度且在一些實施例中，其厚度可為約200埃至約600埃。當發光層150之厚度介於此範 圍內時，發光層150可在實質上不增加驅動電壓下具有改善之發光特性。
電洞阻擋層(未顯示於第1圖中)可設置於發光層150上。當磷光摻雜物亦使用於發光層150內時，電洞阻擋層可藉由使用真空沉積、旋轉塗布、澆鑄、蘭慕爾-布羅吉(LB)沉積等而形成於發光層150上，以防止三重態激子或電洞擴散進入電子傳輸層160內。當運用真空沉積或旋轉塗布形成電洞阻擋層時，雖然沉積與塗布之條件依據形成電洞阻擋層所使用之材料而變更，沉積與塗布之條件可與用於形成電洞注入層之條件相似。可使用任何適當的電洞阻擋材料。電洞阻擋材料之非限制性的例子為噁二唑衍生物(oxadiazole derivative)、***衍生物(triazole derivative)以及菲咯啉衍生物(phenanthroline derivative)。
電洞阻擋層可具有約50埃至約1000埃之間之厚度，且在一些實施例中，其厚度可為約100埃至約300埃。當電洞阻擋層之厚度係介於此範圍內時，發光層150可在實質上不增加驅動電壓下具有改善之電洞阻擋特性。
在一實施例中，包含多層之電子傳輸層160設置於發光層150上(或位於設置在發光層150上之電洞阻擋層上)。
電子傳輸層160包括由以下各層堆疊之單元：包含第一材料之第一單層161、設置於第一單層161上且包含第一材料與第二材料的第一混合層163、設置於第一混合層163上且包含第二材料的第二單層165、設置於第二單層165上且包含第一材料與第二材料的第二混合層167、以及設置於第二混合層167上且包含第一材料的第三單層169。電子傳輸層160可包括兩單元(兩堆疊單元)，其各包括第一單層161、第一混合層163、第二單層165、第二混合層167以及第三單層169。
在一實施例中，由於具有依序堆疊之第一單層161、第一混合層163、第二單層165、第二混合層167、以及第三單層169之結構，所以電子傳輸層160有效地控制電子的注入與傳輸且同時阻擋電洞。
亦即，在比較性有機發光裝置中，一旦操作此比較性有機發光裝置，電子或電洞之數量可隨時間改變，故產生於發光區域之激子數目逐漸減少，且載子之平衡可能會被破壞。此乃造成有機發光裝置之壽命縮短之原因。然而，在根據本發明實施例之具有多層之電子傳輸層160之 有機發光裝置100中，其中第一單層161與第三單層169具有相同之能階，且第一混合層163與第二混合層167具有相同之能階，而第一單層161和第一混合層163、與第三單層169和第二混合層167相對於第二單層165而彼此對稱，藉由調整第一混合層163與第二混合層167之厚度，電子的流動率係被控制，載子的流動維持一樣。特別的是，使用具厚度大於第二混合層167之第一混合層163之非對稱結構確保了電子流動率與載子流動率之有效控制。此有助於提升有機發光裝置之壽命。
由於第一混合層163較第二混合層167接近發光層150，故第一混合層163之形成厚於第二混合層167係視為有效地阻擋發光層150內之電洞遷移至電子傳輸層160。
在一些實施例中，第一混合層對第二混合層之厚度比可為約2：1至約5：1。
第一單層161之厚度可大於第三單層169。
接近第二電極190之第三單層169較不易因電洞而受損。然而，緊鄰發光層150之第一單層161更可能因電洞而受損。因此，藉由盡量減少第三單層169之厚度而增加第一單層161之厚度係設想以降低電洞對第一單層161所造成之損害。
在一些實施例中，第一單層161對第三單層169之厚度比可為約1：1至約5：1。
任何單層(例如：第一單層161、第二單層165與第三單層169)可具有小於任何一個混合層(亦即，第一混合層163與第二混合層167)之厚度。由於在較厚的層中，可更為有效地控制均勻濃度或濃度梯度，這些包含第二材料之混合層可形成以具有均勻濃度或濃度梯度。
在多層之電子傳輸層160中，第一單層161與第一混合層163不對稱地分別厚於第三單層169與第二混合層167。亦即，愈靠近發光層150之層愈厚，而愈遠離發光層150之層則愈薄。此多層之電子傳輸層160可控制電子之流動率且保持載子之流動率為一致，特別的是，因而提升藍色發光層之生命週期。
第2圖係為根據本發明另一實施例關於有機發光裝置結構之示意圖。
參閱第2圖，有機發光裝置200具有包括依序地相互堆疊之基板210、第一電極220、電洞注入層230、電洞傳輸層240發光層250、電子傳輸層260、電子注入層280、以及第二電極290之結構。
發光層250可包括藍色發光層。當有機發光裝置200包括藍色發光層，多層之電子傳輸層260提供上述之優點。
電子傳輸層260包括：包含第一材料之第一單層261a、設置於第一單層261a上且包含第一與第二材料的第一混合層263a、設置於第一混合層263a上且包含第二材料之第二單層265a、設置於第二單層265a上且包含第一與第二材料的第二混合層267a、設置於第二混合層267a上且包含第一材料的第三單層269a、設置於第三單層269a上且包含第一材料的第四單層261b、位於第四單層261b上且包含第一與第二材料的第三混合層263b、設置於第三混合層263b上且包含第二材料的第五單層265b、設置於第五單層265b上且包含第一與第二材料的第四混合層267b、以及設置於第四混合層267b上且包含第一材料的第六單層269b。第一混合層263a可具有大於第二混合層267a之厚度。第三混合層263b可具有大於第四混合層267b之厚度。
第一單層261a之厚度可具有大於第三單層269a之厚度。第四單層261b可具有大於第六單層269b之厚度。
比較第1圖與第2圖，第1圖中有機發光裝置100之電子傳輸層160包含具有多層結構之一個單元，而第2圖中有機發光裝置之電子傳輸層260包含具有多層結構之兩個單元260a與260b。
第一材料可用以傳輸電子。據此考量，第一材料可包含蔥系材料。
在一些實施例中，第一材料包括以下列化學式表示之化合物5、以下列化學式1表示之化合物以及以下列化學式2表示之化合物之至少其一。
在上列化學式1與化學式2中，R1至R6可各自為氫原子、鹵素原子、羥基、氰基、經取代或未經取代之C1-C30烷基、經取代或未經取代之C1-C30烷氧基、經取代或未經取代之C1-C30醯基、經取代或未經取代之C2-C30烯基、經取代或未經取代之C2-C30炔基、經取代或未經取代之C5-C30芳基、或經取代或未經取代之C3-C30雜芳基，其中R1至R6中的至少兩相鄰基團選擇性地彼此鍵結以形成飽合或不飽和環；L1為單鍵、經取代或未經取代之C1-C30伸烷基、經取代或未經取代之C5-C30伸芳基、或經取代或未經取代之C2-C30雜伸芳基，從Q1到Q9各自可為氫原子、經取代或未經取代之C5-C30芳基、或經取代或未經取代之C3-C30雜芳基，且a為介於1至10間之整數。
在一些實施例中，R1至R6可各自為氫原子、鹵素原子、羥基、氰基、甲基、乙基、丙基、丁基、甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基、苯基、萘基、蔥基、吡啶基、或吡嗪基，但並不以此為限。例如，在上列之化學式1中，R1至R4各自可為氫原子、甲基、乙基、丙基、丁基、甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基、苯基、萘基、或蔥基。例如，在上列之化學式2中，R1至R4可全部為氫原子，但並不限於此。
例如，從Q1到Q9可各自為氫原子、苯基、萘基、蔥基、吡啶基、或吡嗪基，但並不限於此。在一些實施例中，於化學式1與化學 式2中，Q1、Q3到Q6、Q8與Q9可全部為氫原子，而Q2與Q7可各自為苯基、萘基、蔥基、吡啶基、或吡嗪基，但並不限於此。
例如，L1可為伸苯基(phenylene group)、伸萘基(naphthylene group)、伸蔥基(anthrylene group)、伸吡啶基(pyridinylene group)、或伸吡嗪基(pyrazinylene group)，但並不以此為限。例如，L1可為伸苯基或伸吡啶基。
例如，a可為1、2、或3之整數，但並不限於此。
第一材料可為以下化合物5、化合物6、或化合物7：
第二材料可注入電子且阻擋電洞。以此考量，第二材料可為鋰複合物。
例如，第二材料包括至少一喹啉鋰與下列之化合物8(LtBTZ)，但並不限於此。
第一單層161、第二單層165、與第三單層169可各具有約1埃至約100埃間之厚度，在一些實施例中，可各具有約5埃至約100埃間之厚度，在一些實施例中，可各具有約5埃至約60埃間之厚度。在一實施例中，當第一單層161、第二單層165、與第三基層169之厚度介於這些範圍內時，這些薄層在實質上不增加驅動電壓下即可有效地注入與傳輸電子。
第一混合層163與第二混合層167可各具有約10埃至約300埃間之厚度，且在一些實施例中，可具有約60埃至約160埃間之厚度，且在一些實施例中，可具有約60埃至約100埃間之厚度。在一實施例中，當第一混合層163與第二混合層167之厚度介於這些範圍內時，這些薄層在實質上不增加驅動電壓下即可有效地注入與傳輸電子。
以第一混合層163為100重量份為基準，在第一混合層163內之第二材料的份量介於約30至約70重量份之間，而在一些實施例中，介於約45至約55重量份之間。以第二混合層167為100重量份為基準，在第二混合層167內之第二材料的份量介於約30至約70重量份之間，而在一些實施例中，介於約45至約55重量份之間。在一實施例中，當在第一混合層163與第二混合層167中的第二材料的份量在這些範圍內時，可獲得高發光效率。
在第一混合層163與/或第二混合層167之第一材料對第二材料之重量比可各自為約100：1至約100：100。在一實施例中，當第一材料對第二材料之重量比介於此範圍內時，會獲得高發光效率以及改善生命週期之特徵。
第一材料與第二材料可於第一混合層163均勻混合。均勻混合的第一材料與第二材料之重量比可介在上述之範圍內。
在第一混合層163與第二混合層167之至少其一之第二材 料可具有濃度梯度。在第一混合層163與/或第二混合層167內之第一材料與第二材料之濃度可連續或逐漸變化。
例如，在第一混合層163之第二材料之濃度可沿著從第一單層161往第二單層165之方向連續增加或減少。在一實施例中，可導致有機發光裝置100之驅動電壓降低且生命週期改善。
在一些實施例中，當第二材料具有濃度梯度時，在介於第一單層161與第一混合層163之介面的第一材料對第二材料之重量比約為100：1，而介於第一混合層163與第二單層165之介面的第一材料對第二材料之重量比可約為100：100，且在第一混合層163內之第二材料濃度可沿著從第一單層161往第二單層165之方向逐漸增加。
如上所述併同第一混合層163，第一材料與第二材料可於第二混合層167中均勻混合，或第二混合層167中之第二材料可具有濃度梯度。
例如，在第二混合層167中之第二材料之濃度可沿著從第二單層165往第三單層169之方向連續增加或減少。在一實施例中，可導致有機發光裝置100之驅動電壓降低且生命週期改善。
在一些實施例中，在介於第二單層165與第二混合層167之介面內的第一材料對第二材料之重量比約為100：100，而介於第二混合層167與第三單層169之介面的第一材料對第二材料之重量比約為100：1，且在第二混合層167之第二材料濃度可沿著從第二單層165往第三單層169之方向逐漸減少。
電子傳輸層160可運用許多方法例如真空沉積、旋轉塗布、或澆鑄而形成於發光層150上(或於在發光層150上之電洞阻擋層上)。當電子傳輸層160運用真空沉積或旋轉塗布而形成時，雖然沉積與塗布之條件可依據形成電子傳輸層160所使用之材料而變化，沉積與塗布之條件可與形成電洞注入層130之條件相似。
當運用沉積法時，電子傳輸層160可透過以下製程而形成：準備用以排放第一材料之第一沉積源與用以排放第二材料之第二沉積源；以設定或預定之分隔間隙安置第一沉積源與第二沉積源以界定第一沈積區域與第二沈積區域相互重疊之重疊區域；以及將第一沉積源與第二沉積源 於第一端點與第二端點(對面的)之間至少往返移動一次(亦即從第一端點開始至第二端點，而後回到第一端點)，由此形成至少一單元，其包含含有第一材料之第一單層、設置於第一單層上且包含第一材料與第二材料之第一混合層、設置於第一混合層上且包含第二材料之第二單層、設置於第二單層上且包含第一材料與第二材料之第二混合層以及設置於第二混合層上且包含第一材料之第三單層。
以下將描述於發光層150上形成具有多層結構之電子傳輸層160之方法。
第一沉積源與第二沉積源可位於發光層150之表面之下(即電洞注入層130和電洞傳輸層140形成於其上之表面的對面)。第一沉積源可為用以排放第一材料之沉積源，且第二沉積源可為用以排放第二材料之沉積源。從第一沉積源排放之第一材料所進入之第一材料排放區域與由第二沉積源排放之第二材料所進入之第二材料排放區域可個別為具有設定或預定角度之扇形。
第一沉積源與第二沉積源可以設定或預定之分隔間隙於二者間而安置以界定介於第一材料排放區域與第二材料排放區域間之重疊區域。故第一材料與第二材料可同步或同時沉積以形成包含第一材料與第二材料之混合層。
當如上所述以設定或預定之分隔間隙裝載第一沉積源與第二沉積源於其上之基底沿著從發光層150之第一端點至第二端點之移動方向移動於發光層150之目標表面上方，起初只有第一材料沉積於發光層150上，因此形成包含第一材料之第一單層161。當伴隨有第一沉積源與第二沉積源於其上之基底持續以移動方向移動時，第一材料與第二材料同時沉積於包含第一材料之第一單層161上，因此形成包含第一材料與第二材料之第一混合層163於第一單層161上。當具第一沉積源與第二沉積源於其上之基底更進一步持續以移動方向移動時，只有第二材料沉積於第一混合層163上，因此形成包含第二材料之層於第一混合層163上。一旦具第一沉積源與第二沉積源於其上且沿朝向第二端點之移動方向移動之基底到達發光層150之第二端點，包含第一材料之第一單層161、包含第一材料與第二材料之第一混合層163、以及包含第二材料之層生成於發光層150之表面上。 在第一混合層163之第二材料可具有濃度梯度，或在第一混合層163之第一材料與第二材料可彼此均勻混合。到達設置於移動基底下之發光層150之第二端點之基底開始朝第一端點往後移動。接著，包含第二材料之另一層開始形成。當此基底進一步往回移動時，包含第一材料與第二材料之第二混合層167以及包含第二材料之第三單層169可依序地形成於第二單層165上。因具有相同的組成成分，故此兩包含第二材料之層具有無法分辨之介面，因此展現兩者就好像為一單層。當此具第一沉積源與第二沉積源於其上之基底於發光層150之第一端點與第二端點間往返移動一次，亦即，由發光層150之第一端點開始移動且由發光層150之第二端點開始返回至第一端點，基於上述之原則，可形成具有上述多層之單元的電子傳輸層160。本方法涉及簡化且快速的沉積製程，這些製程於相同的腔室中幾乎同時地執行以形成多層，且不涉及於各層形成之間的排放。
如此處使用，“經取代或未經取代之A(其中A為一取代基)”中詞彙“經取代之A”表示：基團A當中至少一個氫原子已被氘原子(deuterium atom)、鹵素原子(halogen atom)、羥基(hydroxyl group)、氰基(cyano group)、硝基(nitro group)、羧基(carboxyl group)、矽烷基(silyl group)或其鹽類衍生物、磺酸基(sulfonic acid group)或其鹽類衍生物、磷酸基(phosphoric acid group)或其鹽類衍生物、C1-C50烷基(alkyl group)、C2-C50烯基(alkenyl group)、C2-C50炔基(alkynyl group)、C1-C50烷氧基(alkoxy group)、C3-C50環烷基(cycloalkyl group)、C3-C50環烯基(cycloalkenyl group)、C5-C60芳基(aryl group)、C5-C60芳氧基(aryloxy group)、C5-C60芳硫基(arylthio group)、C2-C60雜芳基(heteroaryl group)、C2-C60縮合多環基團(condensed polycyclic group)、以N(Q101)(Q102)所表示之基團，以及以Si(Q103)(Q104)(Q105)所表示之基團所取代，其中Q101至Q105各自可為氫原子、氘原子、鹵素原子、羥基、氰基、氨基、硝基、羧基、矽烷基、C1-C50烷基、C2-C50烯基、C2-C50炔基、C1-C50烷氧基、C3-C50環烷基、C3-C50環烯基、C5-C60芳基、C5-C60芳氧基、C5-C60芳硫基、C2-C60雜芳基、以及C2-C60縮合多環基。
例如，此項“經取代之A”可表示：基團A當中至少一個氫原子已被氘原子、鹵素原子、羥基、氰基、硝基、羧基、矽烷基、甲基(methyl group)、乙基(ethyl group)、丙基(propyl group)、丁基(butyl group)、戊基(pentyl group)、苯基(phenyl group)、聯苯基(biphenyl group)、并環戊二烯基(pentalenyl group)、茚基(indenyl group)、萘基(naphthyl group)、薁基(azulenyl group)、并環庚三烯基(heptalenyl group)、二環戊二烯并苯基(indacenyl group)、苊基(acenaphthyl group)、茀基(fluorenyl group)、螺茀基(spiro-fluorenyl group)、萉基(phenalenyl group)、菲基(phenanthrenyl group)、蔥基(anthryl group)、熒蒽基(iluoranthenyl group)、聯三伸苯基(triphenyllenyl group)、芘基(pyrenyl group)、蒯基(chrycenyl group)、稠四苯基(naphthacenyl group)、苉基(picenyl group)、苝基(perylenyl group)、五苯基(pentaphenyl group)、稠六苯基(hexacenyl group)、吡咯基(pyrrolyl group)、咪唑基(imidazolyl group)、苯并咪唑基(benzoimidazolyl group)、苯基苯并咪唑基(phenylbenzoimidazolyl group)、吡唑基(pyrazolyl group)、吡啶基(pyridinyl group)、苯基吡啶基(phenylpyridinyl group)、苯基咪唑啶基(phenylimidazopyridinyl group)、吡嗪基(pyrazinyl group)、嘧啶基(pyrimidinyl group)、苯基咪唑嘧啶基(phenylimidazopyrimidinyl group)、咪唑嘧啶基(imidazopyrimidinyl group)、嗒嗪基(pyridazinyl group)、吲哚基(indolyl group)、異吲哚基(isoindolyl group)、吲唑基(indazolyl group)、嘌呤基(furinyl group)、喹啉基(quinolinyl group)、苯并喹啉基(benzoquinolinyl group)、呔嗪基(phthalazinyl group)、喹噁啉基(quinoxalinyl group)、喹唑啉基(quinazolinyl group)、噌啉基(cinolinyl group)、咔唑基(carbazolyl group)、啡啶基(phenanthridinyl group)、吖啶基(acridinyl group)、啡啉基(phenanthrolinyl group)、啡嗪基(phenazinyl group)、呋喃基(furanyl group)、苯并呋喃基(benzofuranyl)、二苯并呋喃基(dibenzofuranyl group)、苯硫或噻吩基(thiophenyl group)、苯并苯硫基或苯并噻吩基(benzo[b]thiophenyl group)、二苯并苯硫基或二苯并噻吩基(dibenzothiophenyl group)、噻唑基(thiazolyl group)、異噻唑基(isothiazolyl group)、苯并噻唑基(benzothiazolyl group)、噁唑基(oxazolyl group)、異噁唑基(isoxazolyl group)、苯并噁唑基(benzooxazolyl group)、***基(triazolyl group)、苯***基(phenyltriazolyl group)、四唑基(tetrazolyl group)、噁二唑基(oxadiazolyl group)、苯噁二唑基(phenyloxadiazolyl group)、三嗪基(triazinyl group)、苯三嗪基(phenyltriazinyl group)、二苯乙炔基(diphenylethynyl group)、苯乙炔茀基(phenylethynylfluorenyl group)、苯乙炔萘基 (phenylethynylnaphthyl group)、以N(Q101)(Q102)所表示之基團、以及以Si(Q103)(Q104)(Q105)所表示之基團。
在本發明之實施例中，上述之有機發光裝置可包含於平板顯示裝置。根據本發明之實施例，平板顯示裝置包括：包含源極、汲極、閘極以及主動層之電晶體；以及包含具多層結構之電子傳輸層160之有機發光裝置，其中源極與汲極之其中之一電性連接於有機發光裝置之第一電極。
電晶體之主動層可為非晶矽層、結晶矽層、有機半導體層、以及氧化物半導體層之任一，但並不以此為限。
根據本發明之有機發光裝置之一或多個實施例將參考以下之範例而更詳細描述。然而，這些範例僅用於討論目的而非旨在限制一或多個實施例之範疇。
範例1
將15歐姆/平方公分(1200埃)且具氧化銦錫電極之氧化銦錫玻璃基板(可從康寧公司取得)切割成50毫米x 50毫米x 0.7毫米之大小，以異丙醇超音波沖洗五分鐘後再以純水沖洗五分鐘，而後以紫外線臭氧沖洗30分鐘。接著，m-MTDATA真空沉積於基板之氧化銦錫電極上以形成具有約750埃之厚度的電洞注入層，且接著α-NPD真空沉積於電洞注入層上以形成具有約150埃之厚度的電洞傳輸層。
透過圖樣化，包含重量比92%的Zn(BTZ)2作為主體與重量比8%的Ir(piq)3作為掺雜物之300埃厚度紅色發光層、包含重量比97%的化合物1作為主體與重量比3%的化合物3作為掺雜物之300埃厚度綠色發光層、以及包含重量比95%的化合物2作為主體與重量比5%的化合物4作為掺雜物之300埃厚度藍色發光層於電洞傳輸層上形成。
之後，具有下列多層結構之電子傳輸層藉由使用以化合物7為第一材料與LiQ為第二材料之沈積源往返移動兩次而形成：包含化合物7之7.5埃厚度第一單層；包含化合物7與LiQ之123埃厚度第一混合層；包含LiQ之10埃厚度第二單層；包含化合物7與LiQ之41埃厚度第二混合層；包含化合物7之2.5埃厚度第三單層，以及包含化合物7之7.5埃厚度第四單層(由於第三單層與第四單層之間有無法分辨之介面，因此第三單層與第四單層顯現為就像是包含化合物7之10埃厚度單層)；包含化合物7與LiQ之123埃厚度第三混合層；包含喹啉鋰之10埃厚度第五單層；包含化合物7與LiQ之41埃厚度第四混合層；以及包含化合物7之2.5埃厚度第六單層。
將氟化鋰真空沉積於電子傳輸層上以形成具有80埃之厚度之電子注入層，接著將鋁真空沉積於電子注入層上以形成具有1000埃之厚度之陰極。
比較例1
以與範例1相同之步驟於玻璃基板之氧化銦錫電極上形成電洞注入層、電洞傳輸層以及發光層。
之後，具有下列多層結構之電子傳輸層藉由使用以化合物7為第一材料及LiQ為第二材料之沉積源往返移動兩次而形成於發光層上(即紅色、綠色以及藍色發光層)：包含化合物7之5埃厚度第一單層； 包含化合物7與LIQ之82埃厚度第一混合層；包含LIQ之10埃厚度第二單層；包含化合物7與LIQ之82埃厚度第二混合層；包含化合物7之5埃厚度第三單層，以及包含化合物7之5埃厚度第四單層(由於第三單層與第四單層之間有無法分辨之介面，因此第三單層與第四單層顯現為就好像包含化合物7之10埃厚度單層)；包含化合物7與LIQ之82埃厚度第三混合層；包含LIQ之10埃厚度第五單層；包含化合物7與LIQ之82埃厚度第四混合層；以及包含化合物7之5埃厚度第六單層。
將氟化鋰真空沉積於電子傳輸層上以形成具有80埃之厚度之電子注入層，接著將鋁真空沉積於電子注入層上以形成具有1000埃之厚度之陰極。
評估例1
相對於時間(t)量測範例1與比較例1之有機發光裝置內之紅色、綠色以及藍色發光層之亮度。其結果分別顯示於第3圖、第4圖以及第5圖。在第3圖、第4圖、以及第5圖中之Y軸代表亮度比，以時間為0(t=0)時之亮度為基準(100%)。運用PR650(光譜掃描儀)來源測量設備(可由先鋒科技有限公司取得)量測亮度。
參閱第3圖，量測範例1之有機發光裝置之紅色發光層的壽命可發現與比較例1之有機發光裝置實質上相同。參閱第4圖，量測範例1之有機發光裝置之綠色發光層的壽命可發現，其較比較例1之有機發光裝置相同或較長。參閱第5圖，量測實施例1有機發光裝置內之藍色發光層的壽命可發現，於95%落點時，其較比較例1之有機發光裝置延長250%。
評估例2
運用PR650(光譜掃描儀)來源測量設備(可由先鋒科技有限公司取得)量測範例1與比較例1之有機發光裝置之外部亮度效率與驅動電壓。結果顯示於表1中。
參閱表1，當使用紅色發光層量測時，範例1之有機發光裝置與比較例1之有機發光裝置相較之下，具有低0.4V之驅動電壓以及相似效率。當使用綠色發光層量測時，範例1之有機發光裝置與比較例1之有機發光裝置相較之下，具有幾乎相同之驅動電壓與效率。當使用藍色發光層量測時，範例1之有機發光裝置與比較例1之有機發光裝置相較之下，亦具有幾乎相同之驅動電壓與效率。
由以上結果可明顯發現，僅對於藍色發光層量測時，對比於比較例1之有機發光裝置，範例1之有機發光裝置的壽命延長250%且具有實質上近似之驅動電壓與效率。
如上所述，依據本發明之一或多個上列實施例，使用有別於比較性有機發光裝置之電子傳輸層之材料與結構，當綠色及紅色發光層之特徵(包括壽命)與比較性有機發光裝置相比係維持於實質上或大致上相同時，有機發光裝置與比較性有機發光裝置相比可具有顯著改善之藍色發光層之壽命(生命週期)。
雖然本發明已參照其例示性實施例而特別地顯示及描述，將為所屬技術領域具通常知識者所理解的是，於不脫離以下申請專利範圍及其等效物所定義之本發明之精神與範疇下可對其進行形式與細節上之各種變更。
200‧‧‧有機發光裝置
210‧‧‧基板
220‧‧‧第一電極
230‧‧‧電洞注入層
240‧‧‧電洞傳輸層
250‧‧‧發光層
260‧‧‧電子傳輸層
260a、260b‧‧‧單元
261a‧‧‧第一單層
261b‧‧‧第四單層
263a‧‧‧第一混合層
263b‧‧‧第三混合層
265a‧‧‧第二單層
265b‧‧‧第五單層
267a‧‧‧第二混合層
267b‧‧‧第四混合層
269a‧‧‧第三單層
269b‧‧‧第六單層
280‧‧‧電子注入層
290‧‧‧第二電極

Claims (20)

  1. 一種有機發光裝置，其包含：一基板、一第一電極、一第二電極、介於該第一電極與該第二電極間之一發光層、以及介於該發光層與該第二電極間之一電子傳輸層；其中：該發光層包含一藍色發光層；該電子傳輸層包含一單元，其包含含有一第一材料之一第一單層、位於該第一單層上且包含該第一材料與一第二材料之一第一混合層、位於該第一混合層上且包含該第二材料之一第二單層、位於該第二單層上且包含該第一材料與該第二材料的一第二混合層、以及位於該第二混合層上且包含該第一材料的一第三單層；以及該第一混合層具有大於該第二混合層之厚度。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，其中該電子傳輸層包含複數個該單元，該複數個單元各與彼此相同。
  3. 如申請專利範圍第2項所述之有機發光裝置，其中該第一材料包含以下列化學式所表示之化合物5、以下列化學式1所表示之一化合物以及以下列化學式2所表示之一化合物之至少其一： 其中，在化學式1與化學式2中，R1至R6各自為氫原子、鹵素原子、羥基、氰基、經取代或未經取代之C1-C30烷基、經取代或未經取代之C1-C30烷氧基、經取代或未經取代之C1-C30醯基、經取代或未經取代之C2-C30烯基、經取代或未經取代之C2-C30炔基、經取代或未經取代之C5-C30芳基、或經取代或未經取代之C2-C30雜芳基，其中R1至R6中之至少二相鄰基團係選擇性地彼此鍵結以形成一飽合或不飽和環；L1為一單鍵、經取代或未經取代之C1-C30伸烷基、經取代或未經取代之C5-C30伸芳基、或經取代或未經取代之C2-C30雜伸芳基；Q1到Q9各自為氫原子、經取代或未經取代之C5-C30芳基、或經取代或未經取代之C3-C30雜芳基；以及a為介於1至10間之整數。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，其中該第一混合層對該第二混合層之厚度比係約2：1至約5：1。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，其中該第一混合層具有大於該第三單層之厚度。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，其中該第一單層對該第三單層之厚度比係約2：1至約5：1。
  7. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，其中該第一單層、該第二單層以及該第三單層各自具有約1埃至約100埃之厚度。
  8. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，其中該第一混合層與該第二混合層各自具有約10埃至約300埃之厚度。
  9. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，其中該第一單層、該第二單層以及該第三單層的其中之一具有小於該第一混合層與該第二混合層的其中之一之厚度。
  10. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，其中該第一混合層與該第二混合層之至少其一中的該第二材料具有一濃度梯度。
  11. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，其中該第一材料包含一蔥系材料。
  12. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，其中該第一材料包含以下列化學式所表示之化合物5、化合物6以及化合物7之至少其一：
  13. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，其中該第二材料包含一鋰(Li)複合物。
  14. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，其中該第二材料包含喹啉鋰與以下列化學式所表示之化合物8之至少其一：
  15. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，其更包含介於該第一電極與該發光層間之一電洞注入層與一電洞傳輸層之至少其一。
  16. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，更包含介於該電子傳輸層與該第二電極間之一電子注入層。
  17. 如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置，其中該電子傳輸層更包含：位於該第三單層上且包含該第一材料之一第四單層、位於該第四單層上且包含該第一材料與該第二材料之一第三混合層、位於該第三混合層上且包含該第二材料之一第五單層、位於該第五單層上且包含該第一材料與該第二材料之一第四混合層、以及位於該第四混合層上且包含該第一材料之一第六單層；其中該第三混合層具有大於該第四混合層之厚度，且該第四單層具有大於該第六單層之厚度。
  18. 一種製造有機發光裝置之方法，該方法包含：於一基板上形成一第一電極、於該第一電極上形成一發光層，於該發光層上形成一電子傳輸層、以及於該電子傳輸層上形成一第二電極；其中該電子傳輸層之形成包含：準備用以排放一第一材料之一第一沉積源及用以排放一第二材料之一第二沉積源；將該第一沉積源與該第二沉積源彼此分開設置而使一第一材料排放區域與一第二材料排放區域至少彼此部分重疊；以及 將該第一沉積源與該第二沉積源於用以形成該電子傳輸層之一區域之一第一端與一第二端間至少往返移動一次以形成一單元，該單元包含含有該第一材料之一第一單層、位於該第一單層上且包含該第一材料與該第二材料之一第一混合層、位於該第一混合層上且包含該第二材料之一第二單層、位於該第二單層上且包含該第一材料與該第二材料之一第二混合層、以及位於該第二混合層上且包含該第一材料之一第三單層。
  19. 如申請專利範圍第18項所述之方法，其中執行該第一沉積源與該第二沉積源的往返移動兩次。
  20. 一種平板顯示裝置，其包含：包含一源極、一汲極、一閘極及一主動層之一電晶體、以及如申請專利範圍第1項所述之有機發光裝置；其中該電晶體之該源極與該汲極的其中之一電性連接至該有機發光裝置之該第一電極。
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