SU1151102A1 - Method of monitoring radionuclides in gaseous media by benchmark isotope - Google Patents

Description

Изобретение относитс  к области измерени   дерных излучений, точнее к способам анализа радионуклидного состава технологических сред атомных энергетических установок, и может быть использовано при контроле радиоактивных примесей в воздухе околореактивных помещений, a также в газовых выбросах атомных электростанций и других объектов  дерной энергетики , осуществл емом с целью охраны окружающей.среды от радиоактивных загр знений.The invention relates to the field of nuclear radiation measurement, more precisely to methods for analyzing the radionuclide composition of the technological media of atomic power plants, and can be used to control radioactive impurities in the air near the reactive rooms, as well as in gas emissions from nuclear power plants and other nuclear power facilities. environmental protection from radioactive contamination.

В большинстве случаев пр мое измерение количества радионуклидов в выбросах невозможно ввиду их низких объемных активностей, которые обычно составл ют . Методы включают, как правило, об зательный этап-концентрирование, которое осуществл етс  путем прокачивани  больших объемов воздуха через фильт ры« Дл  осуществлени  контрол  радионуклилов в выбросах широкое распространение получили способы и устройства, включающие непрерывный отбор проб на неподвижных или дбижущихс  аналитических волокнистых фильтрах и измерение их активности с помощью детекторов ионизирующих излучений (например, сцинтилл ционных или полупроводниковых), причем, пробы, как правило, отбираютс  из выбросной трубы. УкачЗанные методы позвол ют получать информацию по широкому кругу определ емых нуклидов, однако не . обеспечивают получение достоверной количественной информации о содержании в выбросах радионуклидов, существующих как в аэрозольной, так и в газовой фазе, напррмер, изотопов йода с Это св зано с низкой эффектив ностью улавливани  газовой фазы аналитическими фильтрами и зависимостью ее от конкретного соотношени  физико-химимеских форм существовани  радионуклидов в пробах. В то же врем  вклад газовой фазы в общую активност может быть значительным, например дл йода-80-90. Необходимость контрол  газообразных форм вытекает также из их высокой, проникающей способности и Св занной с этим радиологической опасностью,Практически единственный метод контрол  летучих радионуклидов улавливание их на специальных сорбентаХс В литературе описаны различ ные способы и устройства, реализующ этот принцип. Основные недостатки такого подхода - специфичность к оп ределенному типу нуклидов, использо вание дорогосто щих сорбентов (например с серебром дл  улавливани  йода), необходимость создани  специальных аспирационных устройств и проведени  отдельных измерений, т.е избыточность аппаратуры. Кроме того эффективность существующих специфических сорбентов различна дл  разных физико-химических форм радионук лидов, например йода, и нет пока ед ной методической основы дл  разработки фильтрующего сло , обладающего одинаково высокой эффективностью дл  любых форм существовани  летучих радионуклидов V Ближайшим к за вл емому  вл етс  способ контрол  радионуклидов в rai 2 зообразных средах по реперному изотопу , включающий пропускание анализируемой среды Мерез фильтры, измерение их активности с помощь детекторов ионизирующих излучений, определение радионуклидов на двух участ ках тракта их миграции. Согласно способу производ т концентрирование радионуклидов на аналитических аэрозольных фильтрах, установленных на двух участках тракта их миграции (до фильтров очистки и в точке выброса ) и измер ют их активность с помощью детекторов ионизирующих излучений , При этом рвоздухе до фильтров очистки определ ют все контролируемые нуклиды, а в точке выброса измер ют только один нуклид-репер, и по отношению активности репера в указанных точках и содержанию отстальных нуклидов до фильтра очистки определ ют их активность в точке выброг са. Недостатком указанного способа Явл етс  невозможность достоверного контрол  радионуклидов, образующих газообразные соединени  и существующих в воздухе в аэрозольной и газовой фазах. Это св зано с низкой эффективностью улавливани  газовой фазы аналитическими фильтрами и зависимостью эффективности от конкретного соотношени  физико-химических форм существовани  радионуклидов в выбросаX; Целью насто щего изобретени   вл етс  определение радионуклидов, образующих газообразные соединени . Поставленна  цель достигаетс  тем, что в способе контрол  радионуклидов в газообразных средах-выбросах по реперному изотопу, включающем пропускание анализируемой среды через фильтры, измерение активности с помощью детекторов ионизирующих излучений и определение, радионуклидов на двух участках тракта их миграции , определ ют объемные активности всех контролируемых нуклидов в источнике загр знени  воздуха, в качестве реперного изотопа используют нуклид-репер, не имеющий газообразных соединений, определ ют активность нуклида-репера в источнике и в воздухе перед фильтрами очистки, по отношению активности оепера в указанных точках и содержанию остальных нуклидов в источнике наход т полные актив 1In most cases, direct measurement of the amount of radionuclides in the emissions is not possible due to their low volumetric activities, which usually constitute. The methods usually include a mandatory stage-concentration, which is carried out by pumping large volumes of air through the filter. To control radionuclides in the emissions, methods and devices involving continuous sampling on fixed or bi-directional analytical fiber filters and measuring their activity using ionizing radiation detectors (e.g., scintillation or semiconductor), and, as a rule, samples are taken from the discharge pipe . Managed methods provide information on a wide range of detectable nuclides, but not. provide reliable quantitative information on the content of radionuclides in emissions that exist in both the aerosol and gas phases, such as iodine isotopes. This is due to the low efficiency of gas phase capture by analytical filters and its dependence on the specific ratio of physicochemical forms of existence radionuclides in samples. At the same time, the contribution of the gas phase to the total activity can be significant, for example for iodine-80-90. The need to control gaseous forms also stems from their high penetrating ability and the associated radiological hazard. Virtually the only method to control volatile radionuclides by trapping them on special sorbents Xc The various methods and devices that implement this principle are described in the literature. The main disadvantages of this approach are specificity to a specific type of nuclides, the use of expensive sorbents (for example, with silver to trap iodine), the need to create special aspiration devices and individual measurements, i.e. equipment redundancy. In addition, the effectiveness of the existing specific sorbents is different for different physicochemical forms of radionuclides, such as iodine, and there is no yet unified methodological basis for developing a filtering layer that has equally high efficiency for any form of volatile radionuclides. control of radionuclides in rai 2 zoobraznyh media on the reference isotope, including the transmission of the analyzed medium by Merez filters, measurement of their activity with the help of ionizing and radiation, determination of radionuclides in two parts of the path of their migration. According to the method, radionuclides are concentrated on analytical aerosol filters installed in two sections of their migration path (before purification filters and at the point of release) and their activity is measured using ionizing radiation detectors. All controlled nuclides are determined by air before the purification filters and at the emission point, only one nuclide reper is measured, and the activity of the reference frame at the specified points and the content of remote nuclides to the purification filter determine their activity at the effluent point. . The disadvantage of this method is the impossibility of reliable control of radionuclides that form gaseous compounds and exist in the air in the aerosol and gas phases. This is due to the low efficiency of gas phase trapping by analytical filters and the dependence of the efficiency on the specific ratio of physicochemical forms of the existence of radionuclides in the emissions X; The purpose of the present invention is to determine the radionuclides that form gaseous compounds. The goal is achieved by the fact that in the method of controlling radionuclides in gaseous media-emissions by a reference isotope, including passing the analyzed medium through filters, measuring activity using ionizing radiation detectors and determining the radionuclides in two sections of their migration path, determine the volume activities of all nuclide in the source of air pollution, as a reference isotope use a reference nuclide that does not have gaseous compounds, determine the activity of the replication nuclide the source in the source and in the air before the purification filters, in relation to the activity of the oeper at the indicated points and the content of the remaining nuclides in the source are complete actives 1

ности каждого нуклида в воздухе, обу ловленные газовой и аэрозол ьной фазами , определ ют долю активности радионуклидов , задерживаемую фильтрами очистки, с использованием аналитических фильтров, устанавливаемых перед фильтрами очистки и эффективность улавливани  которых по отношению к контролируемым нуклидам эквивалента эффективности фильтров очистки, и по разности между полной активностью и -активностью, улавливаемой фильтрами очистки, определ ют содержание радионуклидов в воздухе после фильтров очистки.each nuclide in the air, caused by the gas and aerosol phases, determine the fraction of radionuclide activity that is delayed by the purification filters, using analytical filters that are installed before the purification filters and which, compared to the controlled nuclides, are effective in trapping the purification equivalent efficiency between the total activity and the activity captured by the purification filters, the content of radionuclides in the air after the purification filters is determined.

Операци  определени  контролируемых нуклидов непосредственно в источнике , например в теплоносителе атомной энергетической установки,The operation of determining controlled nuclides directly at the source, for example, in the coolant of a nuclear power plant,

обеспечивает получение истинных полных значений исходного содержани  радионуклидов в месте образовани  выбро сов до момента их диспергировани  и перераспределени  физико-химических форм в воздухе вентсистемы. Использование нуклида-репера, не имеющего проникающей газовой фазы, позвол ет определ ть его полную активность в выбрасываемом воздухе, а по отношению этой активности к активности репера в источнике и содержанию остальных нуклидов в источнике определ ть их полные активности в выбрасываемом воздухе о Принципиальное значение име ет также нова  операци  определени  активности, задерживаемой фильтрами очистки, с помощью аналитических фильтров, которые имеют эффективность улавливани  контролриуемых нуклидов, эквивалентную эффективности фильтров очистки, и устанавливаютс  в точке до фильтров очистки. Лишь с соблюдением всех указанных условий по вл етс  возможность по разности между полной и улавливаемой активност ми определ ть активность проникающей газовой фазы нуклидов в выбрасываемом воздухе. Основанием дл  подобной схемы контрол  послужили рез/ультаты экспериментальных исследований соотношений радионуклидов в теплоноси-. теле и в газоаэрозольных выбросах атомных энергетических установок различного типа. Выли поставлены специальные эксперименты с длительным (от до 58 суток) отбором проб в выбросах с целью определени  величины факторов разбавлени  (т.е отношё02°provides true true values of the initial content of radionuclides in the place of generation of emissions before their dispersion and redistribution of physico-chemical forms in the air of the ventilation system. The use of a reference nuclide that does not have a penetrating gas phase makes it possible to determine its total activity in the emitted air, and to determine the total activity in the emitted air by reference to the activity of the reference frame in the source and the content of the remaining nuclides in the source. There is also a new operation for determining the activity of the retained purification filters using analytical filters that have the efficiency of trapping controlled nuclides equivalent to STI filters, and are set to point to the filters. It is only with observance of all the specified conditions that it is possible to determine the activity of the penetrating gas phase of nuclides in the ejected air by the difference between the total and the captured activities. The basis for such a control scheme was the cut / ultata of experimental studies of the ratios of radionuclides in heat-transfer. body and gas-aerosol emissions of atomic power plants of various types. Special experiments with long-term (from up to 58 days) sampling in emissions were carried out to determine the magnitude of the dilution factors (i.e. the ratio 02 °

НИИ активностей нуклидов в выбросах к их активности в теплоносителе) дл  всех нуклидов, доступных измерению в обеих точках контрол . Причем дл  отбора проб радионуклидов в выбросах использовались аспирационные устройства, включающие аналитические аэрозольные фильтры и изготовленные по специальной технологии специфические гранулированные сорбенты на основе двуокиси кремни , импрегнированной азотно-кислым с-еpe6poMj которые улавливали все газообразные формы йода, включа  и органическую составл ющую Результаты некоторых экспериментов приведены в таблицах 1 и 2 В двух последних строках таблиц указаны средние значени  факторов разбавлени  К;(К-факторов ) дл  каждого опыта и Относительные средние квадратические отклонени  R-факторов отдельных нуклидов от среднего по наблюдению QJ . Из анализа таблиц видно, что соотношение радионуклидов различной химической природы и происхождени , установившеес  в теплоносителе, достаточно хорошо сохран етс  и в выбрасываемом воздухе, причем дл  нуклидов, имеющих газообразные соединени  (здесь изотопы йода), сохрат н етс  соотношение именно с полной активностью, суммой активностей всех фаз. По совокупности экспериментальных исследований получены данные по определени м R-факторов , причем, кроме нуклидов, указанных в табл,1 и 2, получены значени  R-факторов также дл  Со, Со, Zn, Zr, Статическа  обработка всех экспериментальных определений показала, что Дл  атомных энергетических установок различного типа и в услови х, когда тракты миграции радионуклидов резко отличаютс  (затесненность помещений технологическим оборудованием, длина и конструктивные особенности воздуховодов), средние квадратические отклонени  факторов разбавлени  дл  всех указанных выше нуклидов от средних арифметических наход тс  в пределах с надежностью 0,95. В качестве репера может быть выбран любой радионуклид , не имеющий в выбросах газообразных соединений, обладающий отнобительно высокой объемной активностью до фильтров очистки и удобными  дерно-физическими характеристиками , позвол ющими организовать избирательный оперативный контроль его радиоактивности.The Research Institute of nuclide activities in emissions to their activity in the coolant) for all nuclides available for measurement at both points of control. Moreover, for sampling of radionuclides in the emissions, aspiration devices were used, including analytical aerosol filters and specific granular sorbents based on silicon dioxide impregnated with nitric acid c-Ep 6poMj, which captured all the gaseous forms of iodine, including the organic component, were used. Tables 1 and 2 are shown. The last two rows of the tables show average values of the dilution factors K; (K-factors) for each experience and the relative standard deviation of the individual R-factors nuclides from the average observation QJ. The analysis of the tables shows that the ratio of radionuclides of various chemical nature and origin, established in the coolant, is fairly well preserved in the emitted air, and for nuclides that have gaseous compounds (here iodine isotopes), the ratio is exactly with the total activity, the sum activities of all phases. From the totality of experimental studies, data were obtained by determining the R-factors, and, in addition to the nuclides listed in Tables 1 and 2, the values of the R-factors were also obtained for Co, Co, Zn, Zr. Static processing of all experimental definitions showed that atomic power plants of various types and in conditions when the paths of migration of radionuclides differ sharply (the room is crowded with technological equipment, the length and design features of the air ducts), the standard deviations of factors Additives for all nuclides from arithmetic means averaged above are within 0.95 reliability. As a reference point, one can choose any radionuclide that does not have gaseous compounds in its emissions, which has a relatively high volumetric activity up to purification filters and convenient nuclear-physical characteristics that allow it to organize selective operational control of its radioactivity.

. П р и м е РО Проводилось определение проникающей через фильтры очистки газовой фазы радиологически опасных изотопов йода в каналах выброса действующих атомных энергетических установок, С использованием метода пр мого гамма-спектрометрического анализа определ лась объемна  активность всех контролируемых нуклидов , в том числе и репераs е теплоносителе  дерного реактора 5 В выбрасываемом воздухе, в точке перед фильтрами очистки типа А-17 (фильтрующий материал й ПП-15) проводилось концентрирование радионуклидов на аналитических аэрозольных фильтрах АФА-РМП-20 (фильтрующий материал ФПП-15)с Измерение активности проб осуществл лось в обычных услови х с помощью стандартного гамма-спектрометра , оборудованного полупроводниковым Ge(Li}-детектором типа ДГДК-бЗА и многоканальным амплитудным анализатором , например, АИ-102 4 или АИ-Ц09б. В точке перед фильтрами, очистки определ лись все контролируемые нуклиды, в том числе и репер, не имеющий проникающей газовой фазы . Дл  АЭС с РБНК в качестве репера был выбран нуклид натрий-2,4, а дл  реактора с водой под давлением-цезийtS . Затем определ лось отношение объемных активностей репера в двух указанных точках, т„е. коэффициент разбавлени  объема теплоносител , поступающего в единицу времени в воздух помещени  или вентсистемы, в. объеме воздуха, проход щего в единицу времени через помещение или по вентил ционной системе. Путем умножени  коэффициента разбавлени  на значени  активностей изотопов йода в теплоносителе находились их полные активности в воздухе. По разности ме ду полной активностью и улавливаемо фильтрами очистки частью, определенной с использованием аналитических фильтров, находилась активность проникающей через фильтры очистки газовой фазы изотопов йода в выбрасываемом воздухе. В табл„3 приведены экспериментальные данные, полученные при практической реализации предлагаемого способа. Дл  сравнени  в последней колонке даны значени , определенные по и Звестному способу с использованием селективных к йоду серебросодержащих сорбентов,/ Полученные результаты доказывают справедливость предлагаемого способа  . EXAMPLE The determination of gas phase cleaning through radiofluorine isotopes of iodine penetrating through filters was carried out in the emission channels of existing nuclear power plants. Using the method of direct gamma-spectrometric analysis, the volume activity of all controlled nuclides, including the reference coolant, was determined nuclear reactor 5 In the emitted air, at a point before the filter cleaning type A-17 (filter material PP-15) was carried out the concentration of radionuclides on analytical aerosols AFA-RMP-20 filters (filtering material FPP-15) s The activity of the samples was measured under standard conditions using a standard gamma spectrometer equipped with a semiconductor Ge (Li} detector of DGDK-bZA type and a multichannel amplitude analyzer, for example, AI-102 4 or AI-C09b. At the point before the filters, all controlled nuclides were determined for purification, including a benchmark that does not have a penetrating gas phase. For sodium NPPs, 2.4 was chosen as the reference frame, and for a pressurized-cesium water reactor. Then, the ratio of the volume activities of the reference frame at the two indicated points, m. coefficient of dilution of the heat carrier volume entering the room air or the ventilation system per unit of time, c. the amount of air passing per unit of time through the room or through the ventilation system. By multiplying the dilution factor by the activity values of the iodine isotopes in the coolant, their full activity in the air was found. According to the difference between the total activity and captured by the purification filters, by a part determined using analytical filters, the activity of the iodine isotopes penetrating through the filters was detected in the ejected air. Table 3 shows the experimental data obtained in the practical implementation of the proposed method. For comparison, the last column gives the values determined by the well-known method using iodine selective silver-containing sorbents, / The obtained results prove the validity of the proposed method

Предлагаемый способ обладает по сравнению с лучшими известными способами контрол , например, газообразных форм йода в конечной точке выброса с использованием специфических сорбентов, содержа1чих серебро, простой и не требует дополнительного оборудовани  и дорогосто щих материаловThe proposed method possesses, in comparison with the best known methods of control, for example, gaseous forms of iodine at the final point of release using specific sorbents containing silver, simple and does not require additional equipment and expensive materials.

Предлагаемый способ обладает также универсальностью, Т:к, с исполь- зованием одних и тех же средств позвол ет определ ть в выбрасываемом воздухе не только изотопы йода, но и радионуклиды других химических элементов , присутствующих в воздухе одновременно в аэрозольной и газовой фазах, например рутени  и сурьмы. Использование предлагаемого способа в сочетании с известными, например с прототипом, позвол ет добитьс  унификации методов, т.е осуществл ть контроль радионуклидов, существующих в воздухе только в аэрозольной форме, и радионуклидов, образующих газообразные соединени  5 на основе исполь зовани  одних и тех же аналитических аэрозольных фильтров. Кроме того, измерение плоских или точечных источников излучени  (фильтры АФА могут быть сжаты практически в точку) повышает эффективность регистрации по сравнению с измерением объемных источников - специфических сорбентов в 2-4 раза, Это позвол ет снизить пороги определений радионуклидов а выбоасындемом воздухе или повысить оперативность анализа (например, при сохранении той же чувствительности метода сократить длительность концентрировани  на фильтрах). Контроль в точках до фильтров очистки обеспечивает дополнительное снижение нижнего предела обнаружени  радионуклидов , например когда существует разбавление выбрасываемого воздуха более чистым из составл ющих вентсистем. Сравнительно высока  активность источников , получаемых при отборе проб в воздухе до фильтров очистки, дает возможность проводить экспрессное определение всех контролируемых радио-i нуклидов на той же-аппаратуре, котора  используетс , например, дл  анализа проб теплоносител , т„е. не требуетс  создание специализированных низкофоновых спектрометров о Простота методических принципов предлагаЗкспериментальные данные «по соотношению в теплоносителе и выбрасываемом воздухе 115 водой 1102 емого способа контрол  с использованием реперных изотопов создает основу дл  автоматизации контрол  радионуклидов в газоаэрозольных средах атомных энергетических установок. Та б л и ц а 1 концентрации радионуклидов дл  реактора с кип щейThe proposed method also has versatility, T: K, using the same means allows determining not only iodine isotopes in ejected air, but also radionuclides of other chemical elements present in the air simultaneously in aerosol and gas phases, for example ruthenium and antimony. The use of the proposed method in combination with the known, for example with the prototype, allows one to achieve unification of the methods, i.e., to control the radionuclides existing in the air only in aerosol form, and the radionuclides that form gaseous compounds 5 based on the use of the same analytical aerosol filters. In addition, measuring flat or point sources of radiation (AFA filters can be compressed almost to a point) increases the registration efficiency compared to measuring volumetric sources — specific sorbents by 2–4 times. This makes it possible to lower the thresholds for determining radionuclides in alternating air or to increase the efficiency analysis (for example, while maintaining the same sensitivity of the method to reduce the duration of concentration on the filters). Monitoring at points prior to cleaning filters provides an additional reduction in the lower limit of radionuclide detection, for example, when there is a dilution of the exhausted air from the cleaner components of the ventilation systems. The relatively high activity of the sources obtained by sampling in the air before the purification filters makes it possible to carry out an express determination of all the monitored radio nuclides on the same apparatus, which is used, for example, for analyzing samples of the heat transfer fluid. Specialized low-background spectrometers are not required. Simplicity of methodological principles The proposed experimental data on the ratio in the coolant and the emitted air 115 with water of the 1102 control method using reference isotopes creates the basis for automating the control of radionuclides in gas-aerosol media of atomic power plants. Ta b l and c a 1 radionuclide concentration for a boiling reactor

Продолжение табл.1Continuation of table 1

а/ прин та запись т«1б m - п б/ полна  объемна  активность радионуклида, равна  сумме активностей, улавливаемой аэрозольным фильтром и проникающей газовой фазы. Экспериментальные данные по и выбрасываемом воздухе дл  Объемна  Объемна  Нуклид Значение активность радионуклида в теплоносителе Gв, Ки/л активность радионуклида в выбросах Gj, Ки/л фактора разбавлени  Rj , отн.ед. Таблица2 соотношению радионуклидов в теплоносителе реактора с водой под давлениемa / received record t "1b m - nb / full volume activity of the radionuclide, equal to the sum of the activities captured by the aerosol filter and the penetrating gas phase. Experimental data on and emitted air for Volumetric Volumetric Nuclide Radionuclide activity value in coolant Gv, Ci / l radionuclide activity in emissions Gj, Ci / l dilution factor Rj, rel. Table 2 the ratio of radionuclides in the coolant of the reactor with water under pressure

Продолжение табл.2.The continuation of the table.2.

Примеры практической реализации предлагаемого способа дл  контрол  проникающей через фильтры очистки газовой фазы изотопов йодаExamples of the practical implementation of the proposed method for controlling the gas phase purification of iodine isotopes penetrating through the filters

Т а б л и ц а 3T a b l and c a 3

Claims (1)

СПОСОБ КОНТРОЛЯ РАДИОНУКЛИДОВ В ГАЗООБРАЗНЫХ СРЕДАХ ПО РЕПЕРНОМУ ИЗОТОПУ, включающий пропускание анализируемой среды через фильтры, измерение их активности с помощью детекторов ионизирующих излучений, определение радионуклидов на двух· участках тракта их миграции, отличающийся тем, что, с целью определения радионуклидов, образующих газообразные · соединения, определяют объемные активности всех контролируемых нуклидов в ис-METHOD FOR MONITORING RADIONUCLIDES IN GAS-MEDIA BY THE REFERENCE ISOTOP, including passing the analyzed medium through filters, measuring their activity using ionizing radiation detectors, determining radionuclides in two sections of their migration path, characterized in that, in order to determine the radionuclides forming compounds , determine the volumetric activity of all controlled nuclides in