SE444616B - Forfarande for att bestemma rekneeffektiviteten i ett vetskescintillationsprov i en scintillationsdetekterande och -reknande apparat - Google Patents

Description

15 20 25 30 35 8404356-1 2 dessa molekyler och en snabb elektron som ejekterats av kärnan i sönderfallsprocessen. Eftersom lösninas- _ _ medlet i ett VS-system består av lätt exciterbara aroma- tiska molekyler, kan excitationsenergin röra sig rätt fritttíilsden absorberas av en molekyl som snabbt avexciteras under utsändande av en foton.

En elektron som har en initialenergi av några kiloelektron- volt kan excitera och jonisera flera lösta molekyler, men som ett resultat av låg effektivitet i scintillations- processerna och förekomsten av många konkurrerande processer och släckningsprocesser, är räkneeffektiviteten alltid under 100%. Elektronerrmflikinetiska energier mellan noll och ett maximivärde produceras i radioaktiva sönderfall.

Då mängden av scintillationsfotoner är proportionell mot elektronenergin kan varje sönderfall resultera i olika antal fotoner. I kommersiella räknare detekteras fotonerna av ett par fotomultiplikatorer, vars UtSí9na1PUlShÖjd är direkt proportionell mot antalet scintillationsfotoner.

Detta leder till det karakteristiska amplitudspektrumet- -sönderfallspuls- Släckning är ett fenomen varigenom antalet scintillations- fotoner per sönderfall minskas, vilket resulterar i lägre räkneeffektivitet. I princip finns det fyra olika former av släckning: (i) absorptionssläckning som innebär att en del av elektronens kinetiska energi absorberas av något iflêrt material såsom vävnad, filtreringspapper eller vattendroppar, (ii)utspädningssläckning som innebär att elektronerna exciterar och joniserar icke-aromatiska molekyler såsom sekundära icke-aromatiska lösningsmolekylerv (iii)kemisk släckning (excitationssläckning, förorenings- släckning) som innebär att de exciterade aromatiska molekylerna överför sin energi till andra molekyler som i sin tur varken överför denna energi vidare eller fluorescerar, -w-v-w 10 15 20 25 30 35 8404356-1 3 (iv) färgsläckning som innebär att scintillationsfotoner absorberas av färgade ämnen (färgämnen).

För att få VS-förfarandet att fungera kvantitativt måste man kompensera för släckning, d v's bestämma räkne- effektiviteten. Eftersom släckningen varierar från prov till prov, måste räkneeffektiviteten bestämmas för varje prov och detta måste göras automatiskt. Det finns olika metoder för att göra detta och de baserar sig, alla på inverkan av släckningen°på läget av pulsämpli¿' tudspektrumet med avseende på en bestämd punkt på pulsamplitudskalan. Man kan mäta förskjutningen i pulsampli- tud antingen i spektrumet från den lösta isotopen eller i spektrumetfrån Compton-elektroner spridda av Y - strålar härrörande från en radioaktiv isotop utanför scintillationslösningen. Denna isotop kallas den 'externa standarden'.

Ett enkelt sätt att mäta pulsamplitudförskjutningen är att dela pulsamplitudskalan i två delar: del A, som består av pulser större än ett visst värde och del B, som Består av pulser lägre än detta värde. Förhållandet mellan A och B (kanalförhållandet) är ett känsligt mått på graden av släckning. Om detta förhållande mäts för isotoppuls- amplitudfördelningen, kallas förhållandet SCR ("Sample Channels Ratio") . Om en yttre standard användes, kallas förhållandet vanligen ESCR ("External Standard Channels Ratio").

I de flesta av de ovan beskrivna metoderna summeras pulserna från båda fotomultiplikatorrören för analys. Laney har i USA-patentet Nr 3,725,6S7 visat att det är fördel- aktigt att använda den mindre av de två pulserna för släckningsanalys. Om det summerade pulsamplitudspektrumet används, hänförs färgsläckningsproven till en annan släck- ningsfunktion än de ofärgade, kemiskt släckta proven. Detta visas grafiskt i Fig. 1 där den vertikala axeln visar medelpulsamplituden i Compton-spektrumet som alstrats av en :hfi-f. .- rsjflšß wanèV-.fÉ J.. .. m. 4 .Å ._ fi. m.. a» -«f««:vw'vw>1?'~"~*='_-i 10 15 20 25 30 35 8404356-1 226Ra kapsel bredvid provröret. I Fig.'l gäller kurvan 1 ofärgade prover släckta med koltetraklorid och kurvan 2 gäller färgade prov släckta med ett gult organiskt färg- ämne. Prov som innehåller blandningar av båda släcknings- med1en hänförs till en av ett oändligt antal kurvor mellan kurvorna l och 2. Laney säger i sitt ovannämnda patent att genom användandet av det mindre pulsamplitud- spektrumet kan de båda kurvorna l och 2 föras rätt nära varandra eller de kan till och med förenas och bilda en enda kurva. Denna sista situation är ytterst fördelaktig i det fall en användare vill räkna olika typer av prov med varierande grader av färgsläckning. Detta problem har behandlats i många vetenskapliga uppsatser. Till exempel har H.H. Ross (Ross, §.H., Analytical Chemistry, Vol. 37, No. 4, p: 621, 1965) föreslagit en teknik i vilken provets absorbans bestäms genom att man nedsänker en liten glasampull som innehåller en osläckt scintilla- ti0nSlÖSnin9 med'den önskade isotopen, i en 9iVen volym av ofärgad scintillationslösning sam;i det färgade okända provet. Om räknehastigheten som produceras av denna ampull är lika med Co i det första fallet och Cl i det andra, beräknas räkneeffektiviteten för det färgade provet genom multiplicering av räkneeffektiviteten härrörande från släckningsfunktionen för ofärgade prov med förhållandet cl/cø.

J.F. Lang har i "Organic Scintillators and Liquid Scintilla- tion Counting", Ed. D.L. Horrocks and C-T. Peng, Academic Press, New York, 1971, p. 823, föreslagit ett förfarande grundat på räknehastigheten inducerad av den externa stan- darden tillsammans med ESCR. Vid detta förfarande behövs fyra kalibreringsekvationer: dessa ekvationer uttrycker räkneeffektiviteten som en funktion av extern standardräkne- hastighet och som en funktion av ESCR för en grupp av rent kemiskt släckta standarder och en grupp av färg- släckta standarder. För ett prov som är rent kemiskt släckt, skulle de två ekvationerna för de kemiskt släckta standarderna ge samma räkneeffektivitet, medan de två ekvationerna för i . > 10 15 20 25 30 8404356-1 5 de färgsläckta standarderna skulle ge två olika värden.

M. Takiue, T. Natake och M. Hayashi, Int. J. Appl. Rad. Isot., Vol. 34 No. 10, 1983, p. 1483, har föreslagit en teknik grundad på de båda kanalförhållandena SCR och ESCR. Detta förfarande kräver också tvâ grupper av släckta standarder och kommer att ge fyra släckningsekvationer. Förfarandet är i princip mycket likt det ovannämnda förfarandet.

J.G.Ring, D.C. Nguyen, och L.J. Everett, har i “Liquid Scintillation Counting, Recent Applications and Development", Vol. l, Ed. C-T Peng, D.L. Horrock och E.L. Alpen, Academic Press, 1980, p. 89, föreslagit ett förfarande grundat på två parametrar som beräknats från det externa standardpuls- amplitudspektrumet. Den ena parametern, som kallas släcknings- index (QI), är proportionell mot medelpulsamplituden, medan den andra parametern, som kallas färgindex (CI), är lika med pulsamplituden, under vilken det integrerade antalet pulser är en konstant bråkdel av det totala antalet pulser 1 spektrumet.

Ett exempel på en sådan parameter är den så kallade medianen vilken delar spektrumet 1 två delar med samma integrerade antal- Vid detta förfarande behövs två ekvationer: en som uttrycker räkneeffektiviteten hos kemiskt släckta prov som en funktion av QI, och en annan som uttrycker förhållandet mellan räkneeffektiviteten hos ett färgsläckt prov och ett kemiskt släckt prov som en funktion av både QI och CI. Genom att tillämpa dessa båda släckningsekvationer kan alltid den rätta räkneeffektiviteten bestämmas.

Förfarandet som föreslagits av H.H; Ross är inte användbart i en automatisk VS-räknare eftersom den förseglade interna standarden måste införas och tas bort manuellt samt torkas noggrant mellan två mätningar. Räknetiden per prov blir därför mycket förlängd. ' Förfarandena som föreslagits av J.F. Lang, M. Takiue et al. - och J.G. Ring et al. kan alla användas i moderna automatiska 10 15 20 25 30 n ... n>..'r,~;;'f,f-;.,._-\, ._ ' 8404356-1 _ :çflêl-ï .ga-_ _..:4V.;..;«4~...~..:-»L ' 1. .4 'i - vwiflx .data 6 f-ß- = räknare. Förfarandet enligt Lang är emellertid inte så exakt som de båda andra förfarandena eftersom den externa standardräknehastigheten är beroende av provvolym och placeringen av både provet och den externa standarden.

Vidare pâverkas båda parametrarna av pulserna som produceras ~, awßgf. : j¿'__.'»" i plaströrsväggarna som en följd av lösningsmedelabsorption i provrörsväggen. Denna "plastväggseffekt" är ganska liten vid "färska" prov, men kan öka 100-200% under 24 timar.

Förfarandet enligt Takiue et al. är inte så volymberoende som förfarandet enligt Lang men påverkas dock av “plastväggs- effekten". Det är också beroende av lösningens homogenitet eftersom heterogena lösningar tenderar att ge felaktiga ESCR värden. Förfarandet är endast användbart då isotop- aktiviteten är hög nog att göra SCR-värdet statistiskt tillförlitligt.

Förfarandet enligt J.G. Ring et al. är beroende av scintillations- lösningsvolymen och “plastväggseffekten"genom färgindexet.

Förfarandet pâverkas också kraftigt av -kemiluminiscensen i scintillationslösningen då CI beräknas under användning av alla pulser från noll amplitud och uppåt.

Vidare, kräver förfarandena enligt Lang, Takiue et al och Ring et al. att minst två serier av släckta standarder framställes av användaren; en övervägande kemiskt släckt och en övervägande färgsläckt. Användaren måste behandla antalet släckningsfunktioner två eller fyra gånger jämfört med fallet vid en effektivitetsindikerande parameter som resulterar i en och samma släckningsfunktion för keiskt och färgsläckta standarder. .

DETALJBESKRIVNING Uppfinningens allmänna princip kan beskrivas enligt följande: Antag att två släckningsparametrar P och R existerar av vilka P hänför sig till total släckning och R till färg- släckning. I idealiska fall är dessa parametrar oberoende 8404356-1 7 av scintillationslösningsvolymen, plastväggseffekten och kemi- luminiscenscen. Det finns nu två olika sätt att kalibrera räknaren med kända standarder och att hitta den rätta effektiviteten hos varje okänt prov. Vid det första förfarandet som liknar 5 förfarandet enligt J.G. Ring et al., utförs kalibrering genom mätning av ett antal standarder med rent kemisk släckning, ett antal standarder med ren färgsläckning och ett antal standarder med varierande grader av både kemisk släckning och färgsläckning. Pâ grundval av dessa standarder 10 är det möjligt att beräkna två ekvationer av vilka G(P) uttrycker räkneeffektiviteten som en funktion av endast P och F(R,P) uttrycker korrektionsfaktorn med vilken funktionen G(P) måste multipliceras för att ge den rätta räkneeffektiviteten: 15 s = F(R,P) - G(P) Om G(P) är lika med den kemiska släckningsfunktionen, är F(R,P) lika med 1 för kemiskt släckta prov och karakteris- tiskt mindre än l för färgsläckta prover. Allmänt kan dock G(P) vara släckningsfunktion för vilken grupp av standarder 20 som helst, varvid F(R,P) kan erhålla ett värde över noll. För att definiera F(R,P) med tillräcklig noggrannhet för varje punkt på R-P ytan, är det nödvändigt att använda ett omfattande antal standarder vid kalibrering. Både F(R,P) och G(P) kommer att bero på den del av isotoppulshöjdspektrumet 25 som används för räkning (räknefönstret).

Ur användarens synpukt är det lämpligare att arbeta med bara en effektivitetsindikerande parameter, som korrelerar kemiskt släckta och färgsläckta prov till samma släcknings- funktion. Det andra förfarandet som beskrivs här för att 30 bestämma räkneeffektiviteten genom användning av para- metrarna P och R innefattar definition av en ny effektivi-' tetsindikerande parameter Q, som är en funktion av P och R; « Q = fl(P|R) 10 15 20 25 30 8404556-1 'ff 8 5 Ett enkelt exempel är att göra Q till en linjär kombina- tion av P och R: Q = P + k-R där konstanten k är ett positivt eller negativt reellt tal. Släckningsfunktionen uttrycker nu räkneeffektivi- teten som en funktion av parametern Q.

E= Emy Vid detta förfarande kan funktionen H(P,R) bestämmas iförväg och programeras på fabrik; varvid endast släcknings- funktionen E(Q), som är beroende av isotop och räknefönster, måste bestämmas av användaren. \ Det finns flera möjliga kandidàtër för P'öch R. P kan vara lika med medelpulsamplituden, ett kanalförhållande eller ändpunkten av pulsamplitudspektrumet. För att förstå valet av R är det nödvändigt att titta på skillnaden mellan kemisk släckning och färgsläckning. Kemisk släckning inne- bär släckning av de exciterade tillstånden av de lösta molekylerna och/eller de fluorescerande molekylerna. Denna släckning är följaktligen lika i hela scintillationslös- ningen förutsatt att denna är homogen. Eärgsläckning innebär absoption av scintillationsfotoner av färgade substanser lösta i lös“ ningen. Eftersom sannolikheten för att en foton skall absorberas är en exponentialfunktion av -den tillryggalagda sträckan, är denna släckning beroende av rumskoordi- nater. Ett sönderfall kan till exempel resultera i 10 fotoner i en punkt helt nära provrörsväggen, varvid 5 av dessa genast lämnar röret för att nå en av de*tvâ fotomultiplikatorerna,medan 5 måste passera genom lös- ningen för att nå den andra fotomultiplikatorn. Om lös- ningen är ofärgad är sannolikheten att de 5 fotonerna sam korsar provröret skall nå fotomultiplikatorn något mindre än sannolikheten att de andra 5 fotonerna skall nå sin'fotomultiplikator. Om lösningen är färgad är dock sannolikheten att alla 5 fotonerna skall 10 15 20 25 30 35 8404356-1 9 passera genom lösningen mycket liten, sannolikheten att 4 fotoner kommer att passera är något högre, sannolikheten att 3 fotoner kommer att passera är ytterligare något högre och så vidare. Detta kommer att resultera i en spridning av pulsamplituderna som alstras av de båda fotomultiplikato- rerna. Detta visas i Fig. 2a och Fig. 2b. I dessa figurer reP' resenterarabskissan x pulsernas amplituder i ett av de två fotomultiplikatorrören i en traditionell vs-råknare, medan ordinatan y representerar pulsernas amplituder i den andra fotomultiplikatorn. Axeln vinkelrätt mot dessa två axlar representerar det relativa antalet detekterado,'koincidenta händelser när en scintillationslösning bestrâlas med 'Y-strålar från en 226Ra källa. Fig. 2a visar pulshöjdsfördefningen som registrerats från en lösning som kemiskt S1äCktS genom tillsatsav en liten mängd CCI4, medan Fig. 2b visar pulshöjdsfördelningen som registrerats från en annan lösning som färgsläckts genom tillsats av en liten färgmängd.

Som framgår av Fig. 2a och 2b kommer proportionellt fler pulspar med ett pulsamplitudförhållande x/y mindre än ett värde a (till vänster om det vertikala planet represente- rat av x/y=a) eller större än ett värde b (till höger om det vertikala planet representerat av x/y = b), att finnas i den färgade lösningen än i den ofärgade. Flera størheter som beskriver detta fenomen kan mätas. Föreliggande uppfinning innefattar en stgrhet som kallas det externa standardpuls- frekvensförhållandet. Denna storhet bestäms antingen genom (a) att man.under en viss tidsperiod räknar antalet koinciderande pulspar med pulsamplituderna x och y cmfllett pulsamplitud- förhållande å så att a? med det totala antalet av koinciderande: pulser, ellergenom (b) attimnlunder en tidsperiod räknar antalet koinciderande pulspar med pulsamplituderna x och y och ett pulsamplitud- förhållande å så att š detta antal med det totala antalet koinciderande pulser, eller genom (C) att man under en tidsperiod räknar antalet koinciderande pulspar med pulsamplituderna x och y och ett pulsamplitud- f. ....A,f_ Éf-w-iç-jægy _\,_h.“_ 10 15 20 25 30 8404356-1 10 förhållande âf- så att a(š antal med antalet_koinciderande pglspar med ett puls- amplitudförhållande -š så att -š < a eller š >b.

Härvid kan a och b vara godtyckliga, positiva reella tal större än noll. Ett sätt att skilja mellan verkliga scintillationspulser och bakgrundspulser som härrör från överhörning mellan de båda fotomultiplikatorerna, grundat på en princip liknande den beskriven ovan, har patenterats av B.H. Laney i USA-patentet nr 3,78l,544.

Släckningsparametern P, parametern R i form av medelpuls- frekvensförhållandet och släckningsindexet Q kan bestämmas gen-m användning av en vätskescintillationsräknare av en schematisk konfiguration enligt Fig. 3. Scintillationsprovet 1 alstrar fotoner vilka i sin tur alstrar pulser i de båda fotomultiplikatorröfen'2 (PMX) och 3 (PMY). De båda pulserna X och Y leds till en koinicidensanalysator 4, en anordning _8_, som summerar de båda pulserna och vidare beford- rar dem förutsatt att analysatorn i godkänner dem, sam; till en anordning §_ som beräknar förhållandet mellan amplituderna av de båda pulserna och jämför detta förhållande enligt några kriteria. Anordningen 6 innehåller ett register A och ett register B. Anordningen 5 ökar antingen det ena eller båda registren. A och B i anordningen 6 med ett för varje koin- Ciderände pulspar, beroende på vilket pulsamplitudförhållande- kriterium som uppfylldes i anordningen 5. Vid slutet av en mätperiod, dividerar anordningen 7 talet i registret A med talet i register B och lagrar detta förhållande som färg- parametern R. Pulssunmxan x + y förs vidare till anordningen 9 som beräknar släckningsparametern P på ett i och för sig känt sätt. Anordningen 10 slutligen kombinerar P och R för år' hållande av effektivitetsparametern Q som överförs till komunikationsanordningen 11 för att användas för vidare mani- pulationer av datorn 12.

Claims (2)

8404356~1 PATENTKRAV

1. l. Förfarande för att bestämma räkneeffektiviteten i ett vätskescintillationsprov i en scintillationsdetekterande och -räknande apparat genom - att identifiera pulspar, alstrade i ett par fotodetek- torer av scintillationsfotoner orsakade av radioaktiva händelser, som koinciderande pulspar medelst en koincidens- analysator, - att addera amplituderna av de båda pulserna 1 varje sådant pulspar för att åstadkomma en fördelning av summerade pulsamplituder, och - att på grundval av denna fördelning bestämma ett värde för en första parameter, som är beroende på den totala släckningsnivån i nämnda scintillationsprov; k ä n n e- t e c k n a t a v, att man - bestämmer graden av färgsläckning i nämnda prov genom mätning av ett värde för en andra parameter på grundval av förhållandet mellan amplituderna av nämnda pulspar från nämnda fotodetektorer, och - beräknar ett värde för räkneeffektiviteten genom användning av ett antal funktioner som är beroende av nämnda första och andra Parameter eller - först beräknar ett värde för en tredje parameter som en funktion av nämnda första och andra parameter, och därefter använder nämnda tredje parameter som enda effektivitets- indikerande parameter.

2. Förfarande enligt kravet 1, k ä n n e t e c k n a t a v, att man mäter värdet för nämnda andra parameter genom att man - beräknar antalet nämnda pulspar som har ett pulsamplitud- förhållande mindre än ett första värde eller större än ett andra värde, och - dividerar nämnda antal med det totala antalet koinciderande pulspar; eller I - dividerar nämnda antal med antalet koinciderande pulspar med pulsamplitudförhållanden mindre än ett tredje värde eller större än ett fjärde värde.