RU2793568C1

RU2793568C1 - Method for synchronized registration of x-rays and secondary fluorescent radiation in monophoton mode with sample irradiation with x-rays

Info

Publication number: RU2793568C1
Application number: RU2022132166A
Authority: RU
Inventors: Виктор Валентинович Егоров; Александр Петрович Калинин; Алексей Игоревич Родионов; Игорь Дмитриевич Родионов
Filing date: 2022-12-08
Publication date: 2023-04-04

Abstract

FIELD: photometry; X-ray.

SUBSTANCE: synchronized registration of X-ray and secondary fluorescent radiation in monophoton mode. Sample under study is irradiated with X-ray radiation, followed by registration of fluorescent radiation from the sample in the optical range, while additionally recording X-ray radiation from the sample with a monophoton sensor, determining the coordinates of the arrival of photons and the time of their arrival, and the secondary fluorescent radiation in the optical range from the sample is recorded by a monophoton sensor of the optical range, determining the coordinates of the arrival of photons and the time of their arrival, while registering the delay time between the arrival of the secondary photon of the fluorescent radiation of the optical range relative to the time of arrival of the X-ray photon from the sample by using synchronization pulses.

EFFECT: improving the accuracy and reliability of the study of the sample.

1 cl, 2 dwg

Description

Изобретение относится к фотометрии и рентгеноскопии и предназначено для регистрации рентгеновского и оптического излучения, возникающего при облучении образца рентгеновским излучением.The invention relates to photometry and fluoroscopy and is intended for registration of X-ray and optical radiation arising from irradiation of the sample with X-rays.

В настоящее время для элементного, структурного и химического анализа, особенно при исследовании металлов, стекла, керамики и строительных материалов [1, 2], при исследовании условий роста кристаллов, биологических веществ, а также для исследований в области геохимии, судебной медицины, археологии и предметов искусства, таких как картины широко используется метод рентгеновской флуоресценции.At present, for elemental, structural and chemical analysis, especially in the study of metals, glass, ceramics and building materials [1, 2], in the study of the growth conditions of crystals, biological substances, as well as for research in the field of geochemistry, forensic medicine, archeology and art objects such as paintings widely used X-ray fluorescence method.

Он заключается в регистрации характерного «вторичного» (флуоресцентного) излучения, исходящего из материала, который был возбужден в результате бомбардировки высокоэнергетическим рентгеновским излучением. При поглощении в веществе рентгеновского кванта возникают вторичные процессы передачи энергии, приводящие к излучению квантов с более длинной волной и с задержками по времени. Поэтому для изучения динамики процессов в веществе необходима, кроме регистрации исходящих от облучаемого вещества рентгеновских квантов, и регистрация оптического излучения, а также требуется определение времени задержки оптического излучения относительно времени прихода рентгеновского излучения. При этом точность определения задержки для быстрых процессов может составлять от единиц наносекунд и до микросекунд. В частности, определение указанной выше задержки особенно актуально при рентгеноструктурном анализе с разрешением по времени.It consists in detecting the characteristic "secondary" (fluorescent) radiation emanating from the material, which was excited as a result of bombardment with high-energy X-rays. When an X-ray quantum is absorbed in a substance, secondary processes of energy transfer occur, leading to the emission of photons with a longer wavelength and with time delays. Therefore, to study the dynamics of processes in a substance, it is necessary, in addition to the registration of X-ray quanta emanating from the irradiated substance, the registration of optical radiation, and it is also necessary to determine the delay time of optical radiation relative to the time of arrival of X-ray radiation. In this case, the accuracy of determining the delay for fast processes can range from units of nanoseconds to microseconds. In particular, the determination of the above delay is especially important in time-resolved X-ray diffraction analysis.

Наиболее ярким примером уникальных структурных исследований, которые стали возможны только благодаря рентгеновскому излучению, являются исследования строения промежуточных и возбужденных структур в различных химических реакциях. Особый интерес подобные исследования представляют для биологических объектов и процессов каталитических реакций.The most striking example of unique structural studies, which became possible only thanks to X-rays, are studies of the structure of intermediate and excited structures in various chemical reactions. Such studies are of particular interest for biological objects and processes of catalytic reactions.

В случае использования в качестве источника излучения синхротрона или рентгеновской трубки с фокусирующей оптикой рентгеновский луч может быть остронаправленным и очень интенсивным. Интенсивность этого излучения ограничена проблемами разрушения исследуемого образца. В то же время интенсивность исходящего от образца рентгеновского сигнала и вторичного флуоресцентного излучения относительно невелика. Таким образом, высокочувствительные и, в частности, монофотонные датчики, регистрирующие исходящее от образца рентгеновское и флуоресцентное оптическое излучение приобретают особенную актуальность. [3, 4].If a synchrotron or an x-ray tube with focusing optics is used as a radiation source, the x-ray beam can be highly directed and very intense. The intensity of this radiation is limited by the problems of destruction of the test sample. At the same time, the intensity of the X-ray signal and secondary fluorescent radiation emitted from the sample is relatively low. Thus, highly sensitive and, in particular, monophotonic sensors that detect X-ray and fluorescent optical radiation emanating from the sample are of particular relevance. [3, 4].

Известен способ регистрации флуоресцентного излучения от образца, при котором образец освещают импульсным рентгеновским облучением. В результате облучения исследуемый образец испускает флуоресцентное излучение, которое затем фиксируется регистрирующей аппаратурой [5].A known method of registration of fluorescent radiation from the sample, in which the sample is illuminated by pulsed x-ray irradiation. As a result of irradiation, the sample under study emits fluorescent radiation, which is then recorded by the recording equipment [5].

Основным недостатком известного решения является недостаточная информативность результата исследования, поскольку она базируется на проведении исследования только в одном спектральном диапазоне длин волн - оптическом.The main disadvantage of the known solution is the lack of informativeness of the result of the study, since it is based on conducting a study in only one spectral wavelength range - optical.

Технической задачей изобретения является преодоление указанного недостатка.The technical objective of the invention is to overcome this disadvantage.

Техническим результатом является повышение точности и достоверности получаемой информации путем достижения синергетического эффекта благодаря проведению исследования образца одновременно в диапазоне оптического и рентгеновского излучения и измерения времени прихода оптического фотона от образца относительно прихода рентгеновского фотона.The technical result is to increase the accuracy and reliability of the information obtained by achieving a synergistic effect due to the study of the sample simultaneously in the range of optical and x-ray radiation and measuring the time of arrival of the optical photon from the sample relative to the arrival of the x-ray photon.

Технический результат достигается посредством того, что в способе синхронизированной регистрации рентгеновского и вторичного флуоресцентного излучения в монофотонном режиме при облучении образца рентгеновским излучением, с последующей регистрацией флуоресцентного излучения от образца в оптическом диапазоне, дополнительно регистрируют монофотонным датчиком рентгеновское излучение от образца, определяя координаты прихода фотонов и время их прихода, а вторичное флуоресцентное излучение в оптическом диапазоне от образца регистрируют монофотонным датчиком оптического диапазона, определяя координаты прихода фотонов и время их прихода. При этом обеспечивают регистрацию времени задержки между приходом вторичного фотона флуоресцентного излучения оптического диапазона относительно времени прихода фотона рентгеновского излучения от образца путем использования синхронизирующих импульсов.The technical result is achieved due to the fact that in the method of synchronized registration of X-ray and secondary fluorescent radiation in the monophoton mode, when the sample is irradiated with X-rays, followed by registration of fluorescent radiation from the sample in the optical range, the X-ray radiation from the sample is additionally recorded by a monophoton sensor, determining the coordinates of the arrival of photons and the time of their arrival, and the secondary fluorescent radiation in the optical range from the sample is recorded by a monophoton sensor in the optical range, determining the coordinates of the arrival of photons and the time of their arrival. At the same time, the registration of the delay time between the arrival of the secondary photon of the fluorescent radiation of the optical range relative to the time of arrival of the photon of the x-ray radiation from the sample is ensured by using synchronization pulses.

При этом синергетический эффект достигается путем детектирования прихода рентгеновского и оптического фотонов и определения на этой основе времен задержки между приходом вторичного фотона флуоресцентного излучения относительно прихода фотона рентгеновского излучения от образца путем использования синхронизирующих импульсов. Использование принципа монофотонной регистрации обеспечивает получение новой информации в работе в части определения времен задержки и координат рентгеновских и оптических фотонов, исходящих от исследуемого образца.In this case, a synergistic effect is achieved by detecting the arrival of X-ray and optical photons and determining, on this basis, the delay times between the arrival of a secondary photon of fluorescent radiation relative to the arrival of an X-ray photon from the sample by using clock pulses. The use of the principle of monophoton registration provides new information in the work in terms of determining the delay times and coordinates of x-ray and optical photons emanating from the sample under study.

Возникающее при облучении образца рентгеновским излучением рентгеновское и вторичное оптическое излучение регистрируются двумя устройствами - монофотонным детектором рентгеновского излучения (МДРИ) и монофотонным детектором оптического излучения (МДОИ). Монофотонность означает, что при этом обеспечивается регистрация детекторами отдельных фотонов рентгеновского и оптического диапазона, что приводит к существенному повышению чувствительности предлагаемого способа. Также для обоих датчиков определяются координаты прихода фотонов на входные окна детекторов и время прихода этих фотонов. Оптическая флуоресценция вещества после воздействия на него импульсного рентгеновского излучения происходит с временной задержкой относительно рентгеновского излучения в интервале от единиц наносекунд до микросекунд. Поэтому для измерения пространственно-временного распределения оптических фотонов необходимо синхронизация работы оптического датчика относительно как заданного временного строба с наносекундным разрешением, так и относительно сигнала с монофотонного датчика рентгеновского излучения. Результатом этой работы будет определение времени задержки вторичного оптического излучения относительно времени регистрации рентгеновского излучения образца.The X-ray and secondary optical radiation arising from the irradiation of the sample with X-ray radiation are recorded by two devices - a monophoton X-ray detector (MDRI) and a monophoton optical radiation detector (MDRI). Monophotonity means that this ensures that the detectors register individual photons in the X-ray and optical range, which leads to a significant increase in the sensitivity of the proposed method. Also, for both sensors, the coordinates of the arrival of photons at the input windows of the detectors and the time of arrival of these photons are determined. The optical fluorescence of a substance after exposure to pulsed X-ray radiation occurs with a time delay relative to X-ray radiation in the range from units of nanoseconds to microseconds. Therefore, to measure the spatiotemporal distribution of optical photons, it is necessary to synchronize the operation of the optical sensor with respect to both a given time gate with a nanosecond resolution and a signal from a monophoton X-ray sensor. The result of this work will be the determination of the delay time of the secondary optical radiation relative to the time of registration of the X-ray radiation of the sample.

Сущность заявляемой группы изобретений поясняется чертежами.The essence of the claimed group of inventions is illustrated by drawings.

На Фиг. 1 представлена функциональная схема, поясняющая работу предлагаемого изобретения.On FIG. 1 is a functional diagram illustrating the operation of the present invention.

На Фиг. 2 представлены эпюры синхронизации и определения времени задержки прихода оптического фотона относительно рентгеновского.On FIG. Figure 2 shows the diagrams of synchronization and determination of the delay time for the arrival of an optical photon relative to an X-ray one.

Способ реализуется в устройстве, содержащем источник 1 рентгеновского излучения, исследуемый образец 2, монофотонный детектор 3 рентгеновского излучения (МДРИ), монофотонный детектор 4 оптического излучения (МДОИ), блок 5 определения временной задержки сигналов и управляющую ЭВМ 6. Сигнал Start1 прихода рентгеновского фотона обозначен как позиция 7, сигнал Start2 прихода оптического фотона обозначен как позиция 8, угловая координатная информация выхода рентгеновского фотона, исходящего от образца, обозначена позицией 9.The method is implemented in a device containing an X-ray source 1, a test sample 2, a monophoton X-ray detector 3 (MDRI), a monophoton optical detector 4 (MOI), a block 5 for determining the time delay of signals, and a control computer 6. The X-ray photon arrival signal Start1 is designated as position 7, the signal Start2 of the arrival of an optical photon is indicated as position 8, the angular coordinate information of the output of an X-ray photon coming from the sample is indicated as 9.

Угловая координатная информация выхода оптического фотона, исходящего от образца, обозначена позицией 10 и информация о времени задержки рентгеновского и оптического излучений обозначена позицией 11. В качестве источника рентгеновского излучения может использоваться как обычная рентгеновская трубка, так и синхротрон. Отличие синхротронного излучения от излучения рентгеновских трубок состоит в следующих основных характеристиках: синхротронное излучение имеет широкий непрерывный спектр; сильно поляризовано; возникает короткими импульсами; сильно коллимированого (его лучи распространяются узким пучком типа света прожектора); обладает яркостью на много порядков раз выше, чем излучение рентгеновских трубок.The angular coordinate information of the exit of the optical photon coming from the sample is indicated by the position 10 and the information about the delay time of the X-ray and optical radiation is indicated by the position 11. Both a conventional X-ray tube and a synchrotron can be used as an X-ray source. Synchrotron radiation differs from X-ray tube radiation in the following main characteristics: synchrotron radiation has a wide continuous spectrum; strongly polarized; occurs in short pulses; highly collimated (its rays propagate in a narrow beam like a spotlight); has a brightness many orders of times higher than the radiation of X-ray tubes.

Предлагаемый способ синхронизированной регистрации рентгеновского излучения и вторичного флуоресцентного излучения в монофотонном режиме при облучении образца рентгеновским излучением реализуется с помощью последовательности следующих операций (см. Фиг. 1). Рентгеновское излучение, создаваемое источником 1, попадает на исследуемый образец 2, и вызывает рентгеновское и вторичное оптическое излучение образца. Излученные образцом вторичные рентгеновские фотоны в диапазоне длин волн (0.08 - 100 нм) с энергией (15 Кэв - 100 эВ)) попадают на вход монофотонного детектора рентгеновского излучения (МДРИ) (3), в котором определяется угловая координатная информация выхода рентгеновского фотона (9), исходящего от образца, которая передается на управляющую ЭВМ (6). Также в детекторе МДРИ формируется сигнал Start 1 прихода рентгеновского фотона (7), который поступает на блок определения временной задержки (5). Фотоны вторичного оптического излучения (диапазона 0,25 - 0,8 мкм) попадают на вход монофотонного детектора оптического излучения (МДОИ) (4), в котором определяется угловая координатная информация выхода оптического фотона (10), исходящего от образца, которая передается на управляющую ЭВМ (6). Также в детекторе МДОИ формируется сигнал Start2 прихода оптического фотона (8), который поступает на блок определения временной задержки (5).The proposed method for synchronized registration of x-rays and secondary fluorescent radiation in a monophoton mode when the sample is irradiated with x-rays is implemented using the sequence of the following operations (see Fig. 1). The x-ray radiation generated by the source 1 hits the test sample 2 and causes x-ray and secondary optical radiation of the sample. The secondary X-ray photons emitted by the sample in the wavelength range (0.08 - 100 nm) with an energy (15 KeV - 100 eV)) enter the input of a monophoton X-ray detector (MDRI) (3), in which the angular coordinate information of the X-ray photon output (9 ) coming from the sample, which is transmitted to the control computer (6). Also, in the MDRI detector, the signal Start 1 of the arrival of an X-ray photon (7) is generated, which is fed to the block for determining the time delay (5). Photons of secondary optical radiation (range 0.25 - 0.8 μm) enter the input of a monophoton optical radiation detector (MOI) (4), in which the angular coordinate information of the output of an optical photon (10) emanating from the sample is determined, which is transmitted to the control computer (6). Also, in the MDMI detector, the signal Start2 of the arrival of an optical photon (8) is generated, which is fed to the block for determining the time delay (5).

В блоке (5) определяется время задержки Т_з вторичного оптического излучения относительно времени регистрации рентгеновского излучения образца (см. Фиг. 2). Алгоритм определение времени Тз состоит в следующем. Сигнал Start 1 запускает работу блока определения времени Δt_фр прихода рентгеновского фотона относительно ближайшего синхроимпульса (сигнал Stop1), который генерируется внутренним генератором блока измерения задержки. Сигнал Start2 запускает работу блока определения времени прихода

оптического фотона относительно ближайшего синхроимпульса (сигнал Stop2), который также генерируется внутренним генератором блока измерения задержки. Полученные временные интервалы при известном периоде

следования синхроимпульсов позволяют определить время задержки прихода оптического фотона относительно,, рентгеновского (см. Фиг. 2).In block (5) is determined by the delay time T C _of the secondary optical radiation relative to the time of registration of x-ray radiation of the sample (see Fig. 2). The algorithm for determining the time Tz is as follows. The Start 1 signal starts the operation of the block for determining the time Δt _fr of the arrival of an X-ray photon relative to the nearest clock pulse (Stop1 signal), which is generated by the internal generator of the delay measurement block. The Start2 signal starts the operation of the block for determining the time of arrival

optical photon relative to the nearest clock pulse (Stop2 signal), which is also generated by the internal generator of the delay measurement unit. Obtained time intervals with a known period

following the synchronization pulses make it possible to determine the delay time for the arrival of an optical photon relative to the X-ray (see Fig. 2).

Число n зависит от частоты следования синхроимпульсов. На Фиг. 2 показан вариант n=1.The number n depends on the clock frequency. On FIG. 2 shows the variant n=1.

Такая схема определения времен задержки дает возможность работать с синхротронным источником. В случае использования рентгеновской трубки синхроимпульсы, генерируемые внутренним генератором блока измерения временной задержки, могут быть применены для управления работы рентгеновской трубки в импульсном режиме. При этом сигналом Start запуска работы блока определения времени задержки служит сигналом прихода импульса рентгеновского фотона (Start1), а сигналом Stop будет служить сигнал Start2 прихода оптического фотона. Информация о времени задержки рентгеновского и оптического излучений (11) и их координатах (9) и (10) поступает в управляющую ЭВМ (6).Such a scheme for determining the delay times makes it possible to work with a synchrotron source. In the case of using an X-ray tube, the sync pulses generated by the internal generator of the time delay measurement unit can be used to control the operation of the X-ray tube in a pulsed mode. In this case, the Start signal for starting the operation of the block for determining the delay time serves as the signal for the arrival of an X-ray photon pulse (Start1), and the Stop signal will serve as the Start2 signal for the arrival of an optical photon. Information about the delay time of x-ray and optical radiation (11) and their coordinates (9) and (10) is sent to the control computer (6).

Таким образом, предлагаемый способ исследования образцов путем получения информации о времени задержки прихода оптического сигнала (сигнала люминесценции) относительно прихода рентгеновского сигнала от образца обеспечивает получение надежной и точной информации о характеристиках образца.Thus, the proposed method for studying samples by obtaining information about the delay time of the arrival of the optical signal (luminescence signal) relative to the arrival of the X-ray signal from the sample provides reliable and accurate information about the characteristics of the sample.

Источники информацииInformation sources

1. Андреев П.В., Трушин В.Н., Фаддеев М.А. Рентгеновский фазовый анализ поликристаллических материалов //Нижегородский госуниверситет. Нижний Новгород. 2012. 89 с. 1. Andreev P.V., Trushin V.N., Faddeev M.A. X-ray phase analysis of polycrystalline materials // Nizhny Novgorod State University. Nizhny Novgorod. 2012. 89 p.

2. Гласкер Дж., Трублад К. Анализ кристаллической структуры //Мир. М. 1974. 192 с.2. Glasker J., Trueblood K. Analysis of the crystal structure //Mir. M. 1974. 192 p.

3. https://kpfu.ru3. https://kpfu.ru

4. Чижов П, Левин Э., А. Митяев А., А. Тимофеев А.. Приборы и методы рентгеновской и электронной дифракции //Московский физико-технический институт. М. 2011. 152 с. 4. Chizhov P, Levin E., A. Mityaev A., A. Timofeev A.. Devices and methods of X-ray and electron diffraction // Moscow Institute of Physics and Technology. M. 2011. 152 p.

5. Патент RU 27901 «Устройство для анализа характеристик люминесценции», МПК В07С 3/342, опубл. 07.02.2003.5. Patent RU 27901 "Device for the analysis of luminescence characteristics", IPC B07C 3/342, publ. 02/07/2003.

Claims

Способ синхронизированной регистрации рентгеновского и вторичного флуоресцентного излучения в монофотонном режиме, включающий облучение исследуемого образца рентгеновским излучением с последующей регистрацией флуоресцентного излучения от образца в оптическом диапазоне, отличающийся тем, что дополнительно регистрируют монофотонным датчиком рентгеновское излучение от образца, определяя координаты прихода фотонов и время их прихода, а вторичное флуоресцентное излучение в оптическом диапазоне от образца регистрируют монофотонным датчиком оптического диапазона, определяя координаты прихода фотонов и время их прихода, при этом обеспечивают регистрацию времени задержки между приходом вторичного фотона флуоресцентного излучения оптического диапазона относительно времени прихода фотона рентгеновского излучения от образца путем использования синхронизирующих импульсов.A method for synchronized registration of X-ray and secondary fluorescent radiation in a monophoton mode, including irradiation of the sample under study with X-ray radiation, followed by registration of fluorescent radiation from the sample in the optical range, characterized in that the X-ray radiation from the sample is additionally recorded by a monophoton sensor, determining the coordinates of the arrival of photons and the time of their arrival , and the secondary fluorescent radiation in the optical range from the sample is recorded by a monophoton sensor in the optical range, determining the coordinates of the arrival of photons and the time of their arrival, while registering the delay time between the arrival of the secondary photon of the fluorescent radiation of the optical range relative to the time of arrival of the X-ray photon from the sample by using synchronizing impulses.