RU2776583C1 - Method for concentration of inorganic liquid radioactive waste - Google Patents

Abstract

FIELD: waste processing.

SUBSTANCE: invention relates to methods for processing liquid radioactive waste (LRW) in preparation for burial. The method includes a cooling cycle of a solution containing a solvent and inorganic LRW. Cooling of the solution is carried out in a container, the cross-section of which narrows vertically from bottom to top. The container is made of a material whose thermal conductivity coefficient does not exceed the thermal conductivity coefficient of the solvent. The container is filled with a solution and the solution is cooled using a gaseous coolant, which is fed to the upper part of the container on the open surface of the solution. The solution is cooled to the temperature of the phase transition of the solvent from the liquid to the solid state. After the formation of an ice layer, the liquid phase is drained from the container and the solid phase is extracted using the liquid phase drain device and the solid phase extraction device installed at the bottom of the container. The liquid phase is drained into a tank for storing concentrated LRW.

EFFECT: increase in the energy efficiency of the LRW concentration process by reducing the energy costs of freezing and thawing the solution and ensuring the safety of handling LRW due to the localization of radionuclides in the container.

10 cl, 4 dwg

Description

Изобретение относится к методам обработки жидких радиоактивных отходов (ЖРО) перед их утилизацией, а более конкретно - к технологическому процессу концентрирования ЖРО при подготовке ЖРО к захоронению.The invention relates to methods for the treatment of liquid radioactive waste (LRW) before their disposal, and more specifically, to the technological process of LRW concentration in the preparation of LRW for disposal.

Радиоактивные отходы АЭС образуются в процессе деления ядер топлива и активации нейтронами различных материалов, присутствующих в активной зоне реактора и околореакторном пространстве. При нормальной работе АЭС образование ЖРО связано с особенностями протекающих технологических процессов и ожидаемыми протечками жидких радиоактивных веществ. Основными источниками ЖРО являются: протечки первого контура, дезактивационные воды, сбросы санпропускников и лабораторий, регенерационные воды фильтров, стоки при промывке оборудования.Radioactive waste from nuclear power plants is generated in the process of fission of fuel nuclei and activation by neutrons of various materials present in the reactor core and near-reactor space. During the normal operation of a nuclear power plant, the formation of LRW is associated with the peculiarities of the ongoing technological processes and the expected leakage of liquid radioactive substances. The main sources of LRW are: leakages of the primary circuit, decontamination waters, discharges from sanitary checkpoints and laboratories, regeneration waters of filters, effluents from washing equipment.

Источники ЖРО локализованы на АЭС в основном в реакторных отделениях и химических цехах. Наибольшее количество трапных вод образуется при эксплуатации установок поддержания водно-химического режима технологических контуров реакторных установок, при очистке малосолевых вод и протечках теплоносителя, а также в процессе дезактивации оборудования, помещений и спецодежды. Прогнозное образование кубовых остатков ЖРО при эксплуатации блоков АЭС с ВВЭР до момента окончательного останова последнего блока составляет около 23 000 м³, а при эксплуатации блоков АЭС с РБМК - около 7000 м³.LRW sources are localized at nuclear power plants, mainly in reactor compartments and chemical shops. The largest amount of drain water is formed during the operation of installations for maintaining the water-chemical regime of technological circuits of reactor plants, during the purification of low-salt water and coolant leaks, as well as in the process of decontamination of equipment, premises and overalls. Predicted formation of LRW residues during operation of NPP units with VVER until the final shutdown of the last unit is about 23,000 m ³ , and during operation of NPP units with RBMK - about 7000 m ³ .

Известны различные методы концентрирования ЖРО, образующихся в процессе эксплуатации АЭС и при регенерации тепловыделяющих элементов. К таким методам относятся термический сорбционный и мембранный методы (Никифоров А.С., Куличенко В.В., Жихарев М.И. Обезвреживание жидких радиоактивных отходов. М: Энергоатомиздат, 1985. С. 13-46). Данные методы, широко применяемые в настоящее время на АЭС, являются энергоемкими и сложными технологическими процессами.Various methods are known for concentrating LRW generated during the operation of nuclear power plants and during the regeneration of fuel elements. These methods include thermal sorption and membrane methods (Nikiforov A.S., Kulichenko V.V., Zhikharev M.I. Neutralization of liquid radioactive waste. M: Energoatomizdat, 1985. S. 13-46). These methods, which are currently widely used at nuclear power plants, are energy-intensive and complex technological processes.

Известны также комбинированные методы концентрирования ЖРО, включающие сочетания различных технологических процессов. Так, например, в патенте RU 2225049 С1 (дата публикации: 27.02.2004) описан способ кондиционирования неорганических ЖРО с высоким солесодержанием. Способ включает сорбцию радионуклидов с упариванием и иммобилизацию отходов путем цементирования в геоцементный камень. При осуществлении способа последовательно сочетаются термический метод, включающий упаривание ЖРО при температурах от 110°С до 115°С, и сорбционный метод, заключающийся в применении частиц сорбента размером от 0,3 до 3 мм с последующим цементированием радиоактивного сорбента. К числу основных недостатков термических и сорбционных методов, используемых для концентрирования ЖРО, относится необходимость применения сложного технологического оборудования для испарения ЖРО и сбора конденсата, а также использование сложной системы контроля процесса обезвоживания ЖРО.Combined methods of LRW concentration are also known, including combinations of various technological processes. So, for example, in patent RU 2225049 C1 (publication date: February 27, 2004) a method for conditioning inorganic LRW with a high salinity is described. The method includes sorption of radionuclides with evaporation and immobilization of waste by cementing into a geocement stone. When implementing the method, the thermal method is sequentially combined, including the evaporation of LRW at temperatures from 110°C to 115°C, and the sorption method, which consists in the use of sorbent particles ranging in size from 0.3 to 3 mm, followed by cementing the radioactive sorbent. The main disadvantages of thermal and sorption methods used for LRW concentration include the need to use complex technological equipment for LRW evaporation and condensate collection, as well as the use of a complex system for monitoring the LRW dehydration process.

В патенте RU 2439725 С1 (дата публикации: 10.01.2021) описан способ переработки мало- и среднеминерализованных низкоактивных ЖРО в полевых условиях. Известный способ относится к мембранному методу концентрирования неорганических ЖРО, основанному на обратноосмотическом обессоливании и концентрировании ЖРО. Способ переработки включает предварительную очистку ЖРО на механических и ультрафильтрах, обработку очищенных ЖРО попеременно с помощью обратноосмотических фильтров и двух промежуточных емкостей в режиме обессоливания с доочисткой фильтрата.Patent RU 2439725 C1 (publication date: 01/10/2021) describes a method for processing low- and medium-mineralized low-level LRW in the field. The known method relates to a membrane method for the concentration of inorganic LRW, based on reverse osmosis desalination and concentration of LRW. Processing method includes preliminary purification of LRW on mechanical and ultrafilters, treatment of purified LRW alternately using reverse osmosis filters and two intermediate tanks in the desalination mode with filtrate post-treatment.

Обратноосмотическое обессоливание до солесодержания не более 0,2 г/л и концентрирование до солесодержания не менее 50 г/л осуществляют раздельно в разных обратноосмотических фильтрах с направлением фильтрата концентрирующего обратноосмотического фильтра в первую промежуточную емкость. Концентрат с обессоливающего обратноосмотического фильтра направляют во вторую промежуточную емкость с реактором отстойником. Периоды переработки ЖРО и реагентной промывки обратноосмотических элементов обессоливающего и концентрирующего фильтров чередуют между собой.Reverse osmosis desalination to a salt content of not more than 0.2 g/l and concentration to a salt content of at least 50 g/l are carried out separately in different reverse osmosis filters with the direction of the filtrate of the concentrating reverse osmosis filter into the first intermediate tank. The concentrate from the desalination reverse osmosis filter is sent to the second intermediate tank with a sedimentation reactor. The periods of LRW processing and reagent washing of the reverse osmosis elements of the desalting and concentrating filters alternate with each other.

Основным недостатком данного способа, относящегося к мембранным методам концентрирования ЖРО, является загрязнение используемых фильтров, которые необходимо периодически промывать, регенерировать либо заменять, что приводит к усложнению технологического цикла переработки ЖРО и использованию дополнительного технологического оборудования.The main disadvantage of this method, related to membrane methods of LRW concentration, is the contamination of the filters used, which must be periodically washed, regenerated or replaced, which leads to the complication of the technological cycle of LRW processing and the use of additional technological equipment.

В патенте RU 2301465 С2 (дата публикации: 20.01.2006) описан способ обработки радиоактивных сточных вод, насыщенных твердофазными загрязнениями. При осуществлении способа реализуется модульный подход по этапам концентрирования радиоактивных сточных вод. Каждый этап концентрирования осуществляется последовательно в нескольких резервуарах-реакторах. В первом резервуаре осуществляют снижение доли органической фазы посредством окисления или аэробной обработки. В следующих резервуарах происходит выделение твердых частиц с помощью установок тангенциальной фильтрации. Затем твердые частицы, обогащенные радионуклидами, осаждают в устройстве неполнопоточной фильтрации в виде жидкого шлама.Patent RU 2301465 C2 (publication date: 01/20/2006) describes a method for treating radioactive wastewater saturated with solid-phase contamination. When implementing the method, a modular approach is implemented for the stages of radioactive wastewater concentration. Each stage of concentration is carried out sequentially in several reactor tanks. In the first tank, the organic phase is reduced by oxidation or aerobic treatment. In the following tanks, solid particles are separated using tangential filtration units. The solid particles enriched in radionuclides are then deposited in the part-flow filtration device as a liquid sludge.

При холодном окислении жидкого шлама, например, путем добавления Н₂О₂ происходит разрушение массы бактерий и минерализация концентрата до расчетного уровня, необходимого для захоронения ЖРО. Данная стадия используется с целью разложения прочих органических компонентов, присутствующих в радиоактивных сточных водах. После этого проводят сушку минерализованной суспензии для последующего складирования. Альтернативно сушке может использоваться механическое обезвоживание до достижения допустимой остаточной влажности или до отверждения, например, методом цементирования.During cold oxidation of liquid sludge, for example, by adding H ₂ O ₂ , the mass of bacteria is destroyed and the concentrate is mineralized to the calculated level required for LRW disposal. This stage is used to decompose other organic components present in radioactive wastewater. After that, the mineralized suspension is dried for subsequent storage. As an alternative to drying, mechanical dewatering can be used until an acceptable residual moisture is reached or before curing, for example by cementation.

При реализации известного способа действует ряд ограничений, к которым относятся ограничения по величине вертикальной скорости концентрата (твердых частиц) и по форме резервуара (реактора). Данные ограничения связаны с возможностью седиментация и частичной агломерация частиц. В частности, вертикальная скорость концентрата должна составлять от 0,1 см/мин до 5,5 см/мин. Рекомендуемое значение скорости составляет 2 см/мин.When implementing the known method, there are a number of restrictions, which include restrictions on the vertical velocity of the concentrate (solid particles) and the shape of the tank (reactor). These limitations are associated with the possibility of sedimentation and partial agglomeration of particles. In particular, the vertical speed of the concentrate should be between 0.1 cm/min and 5.5 cm/min. The recommended speed is 2 cm/min.

Известно также использование метода вымораживания для концентрирования растворов различного химического состава, например, при подготовке растворов для проведения их анализа (Русинова А.А., Полежаев Ю.М., Матерн А.И. Концентрирование растворов вымораживанием (Обзор) / Аналитика и контроль, 1999. №4. С. 4-10). Проведенные исследования подтверждают, что различие в концентрациях солей и взвешенных частиц в двухфазной системе, включающей твердую и жидкую фазу (лед-жидкость), образовавшейся в результате охлаждения исходного раствора, может составлять разы и порядки в зависимости от соотношения объемов твердой и жидкой фазы, а также от химического состава солей и примесей в растворе. В результате вымораживания в жидкой фазе раствора существенно увеличивается концентрация солей и примесей.It is also known to use the freezing method for concentrating solutions of various chemical composition, for example, in preparing solutions for their analysis (Rusinova A.A., Polezhaev Yu.M., Matern A.I. Concentration of solutions by freezing (Review) / Analytics and control, 1999. No. 4. S. 4-10). The conducted studies confirm that the difference in the concentrations of salts and suspended particles in a two-phase system, including a solid and liquid phase (ice-liquid) formed as a result of cooling the initial solution, can be several times and orders of magnitude, depending on the ratio of the volumes of the solid and liquid phases, and also on the chemical composition of salts and impurities in the solution. As a result of freezing in the liquid phase of the solution, the concentration of salts and impurities increases significantly.

Наиболее близким аналогом изобретения является способ обработки радиоактивно загрязненной воды, содержащей радиоактивные отходы, который раскрыт в патенте US 8956542 В1 (дата публикации: 17.02.2015). Известный способ направлен на эффективное разделение водного раствора, содержащего радиоактивные вещества, в частности изотоп цезия ¹³⁷Cs, на фракцию с низкой концентрацией и фракцию с высокой концентрацией ЖРО. Способ основан на методе вымораживания раствора ЖРО и последующего разделения жидкой и твердой фаз (фракций) из двухфазной системы путем раздельного извлечения фракций из рабочей камеры технологической установки.The closest analogue of the invention is a method for treating radioactively contaminated water containing radioactive waste, which is disclosed in US patent 8956542 B1 (publication date: 17.02.2015). The known method is aimed at efficient separation of an aqueous solution containing radioactive substances, in particular the cesium ¹³⁷ Cs isotope, into a fraction with a low concentration and a fraction with a high concentration of LRW. The method is based on the method of freezing a solution of LRW and subsequent separation of liquid and solid phases (fractions) from a two-phase system by separate extraction of fractions from the working chamber of the process unit.

Данный метод обладает рядом преимуществ по сравнению с традиционно используемыми методами обеззараживания растворов ЖРО и концентрирования неорганических радиоактивных соединений. По сравнению с абсорбционными и ионообменными методами способ вымораживания раствора не требует сложного и дорогостоящего технологического оборудования и использования специальных реагентов и расходных материалов. Кроме того, с помощью известных методов невозможно проводить непрерывный процесс обеззараживания большого количества ЖРО с высокой производительностью. Метод вымораживания раствора позволяет эффективно и достаточно быстро осуществлять обеззараживание растворов ЖРО при использовании простого технологического оборудования без использования дорогостоящих реактивов и материалов.This method has a number of advantages over the traditionally used methods for disinfecting LRW solutions and concentrating inorganic radioactive compounds. Compared to absorption and ion-exchange methods, the solution freezing method does not require complex and expensive technological equipment and the use of special reagents and consumables. In addition, using known methods, it is impossible to carry out a continuous process of decontamination of a large amount of LRW with high productivity. Freezing solution method allows efficient and fairly fast disinfection of LRW solutions using simple technological equipment without the use of expensive reagents and materials.

Метод может включать дополнительную стадию насыщения раствора ЖРО газообразным азотом с целью снижения концентрации растворенного в загрязненной воде кислорода. Вследствие этого, за счет замещения кислорода азотом и создания химически инертной среды, повышается химическая стабильность раствора ЖРО и исключается химическое взаимодействие компонентов раствора с элементами конструкции технологического оборудования. Этап насыщения раствора ЖРО азотом проводится перед вымораживанием раствора ЖРО и разделения образовавшейся двухфазной среды на жидкую и твердую фазы (фракции).The method may include an additional stage of saturation of the LRW solution with gaseous nitrogen in order to reduce the concentration of oxygen dissolved in contaminated water. As a result, due to the replacement of oxygen with nitrogen and the creation of a chemically inert environment, the chemical stability of the LRW solution increases and the chemical interaction of the solution components with the structural elements of the process equipment is excluded. The stage of saturation of the LRW solution with nitrogen is carried out before freezing the LRW solution and separating the resulting two-phase medium into liquid and solid phases (fractions).

Метод включает этап вымораживания раствора неорганических ЖРО. После охлаждения раствора до температуры образования твердой фазы растворителя, в качестве которого используется вода, образуется лед с малым содержанием ЖРО и жидкая фаза с концентрированными ЖРО. Образующиеся фракции двухфазной среды затем разделяются и используются на последующих этапах концентрирования неорганических ЖРО. Для этого лед предварительно расплавляется, и образующаяся жидкость направляется на повторное замораживание в качестве исходного раствора ЖРО.The method includes the stage of freezing out a solution of inorganic LRW. After cooling the solution to the temperature of formation of the solid phase of the solvent, which is water, ice is formed with a low content of LRW and a liquid phase with concentrated LRW. The formed fractions of the two-phase medium are then separated and used at subsequent stages of inorganic LRW concentration. To do this, the ice is preliminarily melted, and the resulting liquid is sent for refreezing as the initial solution of LRW.

Вымораживание исходного раствора ЖРО осуществляется путем подачи жидкости из резервуара для хранения ЖРО, в котором поддерживается химически инертная среда, на поверхность вертикально установленного теплообменника, через который прокачивается охлаждающий теплоноситель (хладоагент). Подача жидкости на поверхность теплообменника осуществляется в виде газокапельного потока, распыленного с помощью форсунок. В результате охлаждения раствора до температуры замерзания воды (перехода воды из жидкого в твердое состояние) на охлаждающей поверхности образуется слой льда. При этом компоненты ЖРО, температура замерзания которых ниже температуры замерзания растворителя (воды), стекают с охлаждающей поверхности в резервуар для хранения концентрированных ЖРО.Freezing of the initial LRW solution is carried out by supplying liquid from the LRW storage tank, in which a chemically inert environment is maintained, to the surface of a vertically installed heat exchanger, through which a cooling heat carrier (refrigerant) is pumped. The liquid is supplied to the surface of the heat exchanger in the form of a gas-droplet stream sprayed using nozzles. As a result of cooling the solution to the freezing point of water (transition of water from a liquid to a solid state), an ice layer forms on the cooling surface. At the same time, LRW components, the freezing point of which is lower than the freezing point of the solvent (water), flow down from the cooling surface into the tank for storing concentrated LRW.

При достижении заданного уровня концентрации ЖРО концентрированный раствор сливают в контейнер для последующей обработки и захоронения. Удаление льда, образовавшегося на охлаждающей поверхности, производится за счет повышения температуры теплоносителя, прокачиваемого через теплообменное устройство, контактирующее с охлаждающей поверхностью. При оттаивании куски льда перемещаются вниз под действием силы тяжести и преобразуются в жидкость в результате теплообмена. Жидкость, образующаяся при расплавлении льда, стекает в резервуар для хранения раствора с малым содержанием ЖРО, который может использоваться в следующем цикле вымораживания в качестве исходного раствора.When a predetermined level of LRW concentration is reached, the concentrated solution is poured into a container for further processing and disposal. The removal of ice formed on the cooling surface is carried out by increasing the temperature of the coolant pumped through the heat exchange device in contact with the cooling surface. When thawing, pieces of ice move down under the influence of gravity and are converted to a liquid as a result of heat transfer. The liquid formed during the melting of ice flows into a storage tank for a solution with a low content of LRW, which can be used in the next freeze cycle as the initial solution.

При проведении многоступенчатого технологического процесса, включающего вымораживание раствора, разделение фракций двухфазной системы и расплавление твердой фазы с низким содержанием ЖРО, происходит последовательное повышение концентрации ЖРО в резервуаре для хранения концентрированного раствора.When carrying out a multi-stage technological process, including freezing the solution, separating the fractions of the two-phase system and melting the solid phase with a low content of LRW, there is a consistent increase in the concentration of LRW in the tank for storing a concentrated solution.

Вследствие того, что теплота льдообразования воды (скрытая теплота плавления Q_ПЛ=330 кДж/кг) примерно в семь раз меньше теплоты парообразования воды (скрытая теплота испарения/кипения Q_ПАР=2258 кДж/кг), метод концентрирования ЖРО вымораживанием оказывается более эффективным по сравнению с существующими технологиями концентрирования ЖРО выпариванием.Due to the fact that the heat of ice formation of water (latent heat of fusion Q _PL = 330 kJ/kg) is approximately seven times less than the heat of vaporization of water (latent heat of evaporation/boiling Q _PAR = 2258 kJ/kg), the method of LRW concentration by freezing is more efficient in terms of compared with existing technologies for LRW concentration by evaporation.

В рассматриваемом технологическом процессе наиболее энергоемкими являются операция намораживания льда на вертикальные охлаждающие поверхности и операция удаления намороженного льда с последующим нагревом до преобразования твердой фазы раствора в жидкую и сливом жидкости в контейнер для хранения раствора с низким содержанием ЖРО.In the technological process under consideration, the most energy-intensive operation is the operation of freezing ice on vertical cooling surfaces and the operation of removing frozen ice, followed by heating until the solid phase of the solution is converted into a liquid and draining the liquid into a container for storing a solution with a low content of LRW.

Процесс намораживания льда на охлаждающую поверхность носит неравномерный по площади поверхности характер из-за локальных изменений теплопроводности слоя льда. Для размораживания льда, отделения льда от охлаждающей поверхности, измельчения льда и преобразования измельченного льда в жидкость необходимо нагревать поверхность теплообменника с помощью теплоносителя, нагреваемого от внешнего источника тепловой энергии.The process of freezing ice on the cooling surface is uneven in surface area due to local changes in the thermal conductivity of the ice layer. To defrost ice, separate ice from the cooling surface, crush ice and transform crushed ice into a liquid, it is necessary to heat the surface of the heat exchanger using a heat carrier heated from an external source of thermal energy.

При реализации известного метода процесс вымораживания раствора ЖРО и размораживания льда происходит во всем объеме рабочей камеры технологической установки. Намораживание льда осуществляется при осаждении на охлаждающие поверхности распыленного газокапельного потока, содержащего радионуклиды, что существенно ухудшает условия радиационной обстановки.When implementing the known method, the process of freezing out the solution of LRW and thawing of ice occurs in the entire volume of the working chamber of the technological installation. Freezing of ice is carried out when a sprayed gas-droplet flow containing radionuclides is deposited on the cooling surfaces, which significantly worsens the conditions of the radiation situation.

Изобретение направлено на снижение затрат энергии на замораживание и размораживание раствора ЖРО за счет использования условий окружающей среды и на снижение затрат энергии при извлечении твердой фазы из рабочей камеры технологической установки, а также на повышение радиационной безопасности при обращении с ЖРО за счет локализации рабочего объема, в котором происходит замораживание раствора ЖРО, и, вследствие этого, снижения вероятности попадания радионуклидов в окружающую среду.The invention is aimed at reducing energy costs for freezing and defrosting an LRW solution through the use of environmental conditions and at reducing energy costs when extracting the solid phase from the working chamber of a process unit, as well as at increasing radiation safety when handling LRW due to the localization of the working volume, in in which the solution of LRW is frozen, and, as a result, the probability of radionuclides entering the environment is reduced.

При решении перечисленных задач достигаются следующие технические результаты: повышается энергетическая эффективность технологического процесса концентрирования неорганических ЖРО за счет снижения затрат энергии на замораживание-размораживание раствора и извлечение твердой фазы; повышается безопасность обращения с ЖРО за счет локализации активных радионуклидов в ограниченном пространстве изолированной от окружающей среды емкости, заполняемой раствором ЖРО.When solving the above problems, the following technical results are achieved: the energy efficiency of the technological process of concentrating inorganic LRW is increased by reducing energy costs for freezing-thawing the solution and extracting the solid phase; the safety of LRW handling is increased due to the localization of active radionuclides in a limited space of a tank isolated from the environment, filled with a solution of LRW.

Указанные технические результаты достигаются при осуществлении способа концентрирования неорганических ЖРО, который включает по меньшей мере один цикл охлаждения раствора, содержащего растворитель и неорганические ЖРО,. Охлаждение проводят с помощью охлаждающего теплоносителя до температуры фазового перехода растворителя из жидкого в твердое состояние. После замораживания растворителя, представляющего собой наибольшую по объему часть раствора ЖРО, раздельно извлекают жидкую и твердую фазы из образовавшейся двухфазной среды. При этом жидкую фазу сливают в контейнер для хранения концентрированных ЖРО с высоким содержанием радионуклидов.These technical results are achieved by implementing a method for concentrating inorganic LRW, which includes at least one cooling cycle of a solution containing a solvent and inorganic LRW. Cooling is carried out using a cooling medium to the temperature of the phase transition of the solvent from liquid to solid state. After freezing of the solvent, which is the largest part of the LRW solution by volume, the liquid and solid phases are separated separately from the resulting two-phase medium. In this case, the liquid phase is poured into a container for storing concentrated LRW with a high content of radionuclides.

Согласно изобретению, охлаждение раствора осуществляют по меньшей мере в одной емкости, поперечное сечение которой сужается в вертикальном направлении снизу вверх. В частных случаях реализации изобретения могут использоваться емкости различной формы, удовлетворяющей указанному выше условию.According to the invention, the cooling of the solution is carried out in at least one container, the cross section of which tapers in the vertical direction from the bottom up. In particular cases of implementation of the invention, containers of various shapes can be used that satisfy the above condition.

Для осуществления способа используют емкость, выполненную из материала, коэффициент теплопроводности которого не превышает коэффициент теплопроводности растворителя. Емкость заполняют раствором неорганических ЖРО и охлаждают раствор с помощью газообразного охлаждающего теплоносителя. Теплоноситель подают в верхнюю часть полости емкости на открытую поверхность раствора. После образования слоя льда расчетной толщины производят слив из емкости жидкой фазы и извлечение твердой фазы с помощью установленных в нижней части емкости устройства слива жидкой фазы и устройства извлечения твердой фазы.To implement the method, a container is used, made of a material whose thermal conductivity does not exceed the thermal conductivity of the solvent. The container is filled with a solution of inorganic LRW and the solution is cooled using a gaseous cooling coolant. The heat carrier is fed into the upper part of the container cavity on the open surface of the solution. After the formation of a layer of ice of the calculated thickness, the liquid phase is drained from the tank and the solid phase is extracted using the device for draining the liquid phase and the device for extracting the solid phase installed in the lower part of the tank.

Цикл охлаждения, слива жидкой фазы и извлечения твердой фазы может повторяться. В этом случае в качестве исходного раствора неорганических ЖРО в каждом последующем цикле используют жидкую фазу, полученную в предыдущем цикле.The cycle of cooling, draining the liquid phase and extracting the solid phase can be repeated. In this case, the liquid phase obtained in the previous cycle is used as the initial solution of inorganic LRW in each subsequent cycle.

При использовании раствора с многокомпонентным растворителем, включающим в свой состав по меньшей мере два компонента, которые могут иметь различные температуры фазового перехода из жидкого в твердое состояние, целесообразно в каждом цикле охлаждения раствора выбирать температурный режим, соответствующий температуре фазового перехода из жидкого в твердое состояние для компонента растворителя с наибольшим (максимальным) объемным содержанием в растворе.When using a solution with a multicomponent solvent that includes at least two components that can have different phase transition temperatures from liquid to solid state, it is advisable to choose a temperature regime in each solution cooling cycle corresponding to the phase transition temperature from liquid to solid state for the solvent component with the largest (maximum) volumetric content in the solution.

Для слива жидкой фазы и извлечения твердой фазы целесообразно использовать емкость, выполненную с возможностью поворота относительно горизонтальной оси вращения. При данном выполнении емкости слив жидкой фазы и извлечение твердой фазы осуществляют путем изменения пространственного положения емкости за счет ее поворота относительно горизонтальной оси вращения.To drain the liquid phase and extract the solid phase, it is advisable to use a container that can be rotated about the horizontal axis of rotation. With this execution of the container, the discharge of the liquid phase and the extraction of the solid phase are carried out by changing the spatial position of the container due to its rotation relative to the horizontal axis of rotation.

Устройство для извлечения из емкости твердой фазы (замороженного растворителя) может быть выполнено в виде перемещаемой (съемной) крышки, герметично установленной на отверстии для извлечения твердой фазы в нижней части емкости. Для открытия и закрытия отверстия используется механизм перемещения крышки.The device for extracting the solid phase (frozen solvent) from the container can be made in the form of a movable (removable) cover hermetically installed on the hole for extracting the solid phase in the lower part of the container. The cover movement mechanism is used to open and close the hole.

Слив из емкости жидкой фазы может производиться с помощью устройства слива, выполненного в виде гибкого трубопровода, сообщенного с нижней частью емкости. Управление сливом жидкой фазы осуществляется с помощью по меньшей мере одного управляемого клапана подачи жидкости, установленного на трубопроводе. Емкость последней в каскаде концентрирования ЖРО ступени соединяется через гибкий трубопровод с резервуаром для хранения концентрированных ЖРО по меньшей мере через один управляемый клапан подачи жидкости.Drainage from the liquid phase tank can be carried out using a drain device made in the form of a flexible pipeline communicated with the bottom of the tank. The liquid phase discharge is controlled by at least one controllable liquid supply valve installed on the pipeline. The capacity of the last stage in the LRW concentration cascade is connected through a flexible pipeline to a tank for storing concentrated LRW through at least one controlled liquid supply valve.

В качестве газообразного охлаждающего теплоносителя предпочтительно используется инертный газ, например аргон, или молекулярный азот.An inert gas such as argon or molecular nitrogen is preferably used as the gaseous cooling medium.

Исходный раствор неорганических ЖРО в большинстве случаев содержит в качестве растворителя воду. В зависимости от конкретного вида исходного раствора могут использоваться иные виды растворителей, например: азотная кислота, натриевая щелочь, щавелевая кислота. Возможно использование многокомпонентного растворителя, включающего в свой состав по меньшей мере два компонента, которые имеют различные температуры фазового перехода из жидкого в твердое состояние. В этом случае целесообразно проводить ступенчатое охлаждение раствора путем повторения цикла охлаждения, слива жидкой фазы и извлечения твердой фазы при использовании каскада емкостей (ступеней) либо путем повторения цикла концентрирования раствора ЖРО в одной емкости одноступенчатой технологической установки.The initial solution of inorganic LRW in most cases contains water as a solvent. Depending on the specific type of the initial solution, other types of solvents can be used, for example: nitric acid, sodium alkali, oxalic acid. It is possible to use a multicomponent solvent that includes at least two components that have different phase transition temperatures from liquid to solid state. In this case, it is advisable to carry out stepwise cooling of the solution by repeating the cooling cycle, draining the liquid phase and extracting the solid phase using a cascade of tanks (stages) or by repeating the cycle of concentrating the LRW solution in one tank of a single-stage process unit.

При использовании исходного раствора, содержащего многокомпонентный растворитель, включающий в свой состав по меньшей мере два компонента, температуру фазового перехода растворителя из жидкого в твердое состояние целесообразно устанавливать для компонента растворителя с наибольшим (максимальным) объемным содержанием в растворе. В этом случае в процессе вымораживания большая (по объему) часть растворителя преобразуется в твердую фазу (лед), которая затем извлекается из двухфазной среды.When using an initial solution containing a multicomponent solvent that includes at least two components, it is advisable to set the phase transition temperature of the solvent from liquid to solid state for the solvent component with the highest (maximum) volume content in the solution. In this case, during the freezing process, a large (by volume) part of the solvent is converted into a solid phase (ice), which is then removed from the two-phase medium.

Температура фазового перехода из жидкого в твердое состояние многокомпонентного растворителя, содержащего несколько компонентов с примерно равными объемными долями в растворе, может устанавливаться для компонента растворителя с более низкой температурой фазового перехода. В этом случае в результате вымораживания раствора образуется твердая многокомпонентная кристаллическая фракция, содержащая твердую фазу сразу нескольких компонентов растворителя. В данном варианте реализации способа температура фазового перехода растворителя выбирается с учетом расчетной толщины образующегося слоя многокомпонентного льда, которая должна соответствовать размерам отверстия в емкости для извлечения твердой фазы.The liquid-to-solid phase transition temperature of a multicomponent solvent containing several components with approximately equal volume fractions in solution can be set for the solvent component with a lower phase transition temperature. In this case, as a result of freezing the solution, a solid multicomponent crystalline fraction is formed, which contains the solid phase of several solvent components at once. In this embodiment of the method, the phase transition temperature of the solvent is selected taking into account the calculated thickness of the formed layer of multicomponent ice, which must correspond to the size of the hole in the container for extracting the solid phase.

Для вымораживания раствора ЖРО предпочтительно используется емкость в форме усеченного конуса. При этом не исключаются иные формы выполнения емкости, например в форме усеченной пирамиды, соответствующие условию выбора формы емкости.A truncated cone-shaped container is preferably used for freezing out the LRW solution. This does not exclude other forms of execution of the container, for example, in the form of a truncated pyramid, corresponding to the condition for choosing the shape of the container.

Перечисленные выше технические результаты достигаются при реализации способа концентрирования неорганических ЖРО за счет следующих процессов и явлений.The technical results listed above are achieved by implementing the method for concentrating inorganic LRW due to the following processes and phenomena.

Емкость предварительно заполняется раствором неорганических ЖРО из резервуара-хранилища ЖРО. Охлаждение раствора проводят с помощью охлаждающего газообразного теплоносителя, который подают в верхнюю часть полости емкости на открытую поверхность раствора. Для исключения неконтролируемого изменения физико-химического состава раствора в качестве теплоносителя используют инертный газ или молекулярный азот.The tank is pre-filled with a solution of inorganic LRW from the LRW storage tank. The cooling of the solution is carried out using a cooling gaseous heat carrier, which is fed into the upper part of the container cavity on the open surface of the solution. To exclude uncontrolled changes in the physicochemical composition of the solution, an inert gas or molecular nitrogen is used as a heat carrier.

При достижении температуры фазового перехода растворителя из жидкого в твердое состояние на открытой поверхности образуется слой льда, толщина которого увеличивается в направлении сверху вниз за счет теплопроводности раствора, стенок емкости и твердой кристаллической фазы (льда). В результате охлаждения образуется двухфазная среда, включающая твердую фазу растворителя и жидкую фазу раствора с повышенной концентрацией солей и примесей, содержащих радионуклиды. Данное явление связано с использованием известного метода вымораживания, применяемого для концентрирования загрязняющих примесей в растворах, в том числе соединений радионуклидов. Метод вымораживания описан, например, в выбранном прототипе (патент US 8956542 В1).When the temperature of the phase transition of the solvent from liquid to solid state is reached, an ice layer is formed on the open surface, the thickness of which increases in the direction from top to bottom due to the thermal conductivity of the solution, the walls of the container and the solid crystalline phase (ice). As a result of cooling, a two-phase medium is formed, including the solid phase of the solvent and the liquid phase of the solution with an increased concentration of salts and impurities containing radionuclides. This phenomenon is associated with the use of the well-known freezing method used to concentrate contaminants in solutions, including radionuclide compounds. The freezing method is described, for example, in the selected prototype (patent US 8956542 B1).

Образование льда на открытой поверхности раствора происходит при приблизительно равных температурах стенки камеры, контактирующей со льдом, и слоя льда растворителя. Данное условие достигается за счет выбора материала стенок емкости, коэффициент теплопроводности которого не превышает коэффициент теплопроводности растворителя. При реализации указанного условия обеспечивается равномерное распределение поля отрицательных температур в полости емкости в направлении сверху вниз.The formation of ice on the open surface of the solution occurs at approximately equal temperatures of the chamber wall in contact with ice and the solvent ice layer. This condition is achieved by choosing the material of the container walls, the thermal conductivity of which does not exceed the thermal conductivity of the solvent. When this condition is implemented, a uniform distribution of the negative temperature field in the container cavity in the direction from top to bottom is ensured.

В случае использования многокомпонентного растворителя, содержащего по меньшей мере два компонента, в одноступенчатом процессе концентрирования раствора ЖРО (с одной емкостью) температура фазового перехода растворителя из жидкого в твердое состояние предпочтительно устанавливается по температуре фазового перехода для компонента растворителя с наибольшим (максимальным) объемным содержанием в растворе. Данное условие может использоваться при повторении одноступенчатого цикла концентрирования ЖРО в случае использования в качестве исходного раствора концентрированного раствора, полученного в предыдущем одноступенчатом цикле.In the case of using a multicomponent solvent containing at least two components in a one-stage process of concentrating an LRW solution (with one container), the phase transition temperature of the solvent from liquid to solid state is preferably set according to the phase transition temperature for the solvent component with the largest (maximum) volume content in solution. This condition can be used when repeating a one-stage cycle of LRW concentration in the case of using a concentrated solution obtained in the previous one-stage cycle as the initial solution.

При использовании многокомпонентного растворителя, включающего в свой состав по меньшей мере два компонента, в многоступенчатом процессе концентрирования раствора ЖРО с несколькими емкостями условие выбора температуры охлаждения применяют в каждой отдельной ступени (емкости) каскадного процесса концентрирования ЖРО для компонента растворителя с максимальным объемным содержанием в растворе.When using a multicomponent solvent, which includes at least two components in its composition, in a multistage process of concentrating an LRW solution with several containers, the cooling temperature selection condition is applied in each individual stage (container) of the cascade process of concentrating LRW for the solvent component with the maximum volume content in the solution.

Выбор формы емкости с сужающимся поперечным сечением в направлении снизу вверх при соблюдении указанного выше условия выбора материала емкости позволяет отделить образовавшийся слой льда от стенки емкости после слива жидкой фазы без применения специальных технических средств и дополнительных затрат энергии. Лед свободно отделяется от стенки, температура которой не ниже температуры льда, и опускается на дно емкости под действием силы тяжести, не испытывая сопротивления (трения) со стороны стенки за счет выбранной формы емкости.The choice of a container shape with a tapering cross-section in the upward direction, subject to the above condition for choosing the container material, makes it possible to separate the formed ice layer from the container wall after draining the liquid phase without the use of special technical means and additional energy costs. The ice is freely separated from the wall, the temperature of which is not lower than the temperature of the ice, and sinks to the bottom of the tank under the action of gravity, without experiencing resistance (friction) from the side of the wall due to the chosen shape of the tank.

Раздельное удаление льда и жидкой фазы концентрированного раствора ЖРО из емкости осуществляется с помощью устройства извлечения твердой фазы и устройства слива жидкой фазы концентрированных ЖРО. Указанные технические средства могут иметь различную форму выполнения в зависимости от конкретных условий реализации способа.Separate removal of ice and the liquid phase of the concentrated LRW solution from the tank is carried out using a device for extracting the solid phase and a device for draining the liquid phase of concentrated LRW. These technical means may have a different form of implementation, depending on the specific conditions for the implementation of the method.

После вымораживания раствора выгруженный из емкости лед проходит радиационный контроль. По результатам сравнительного анализа требований по допустимому содержанию активных радионуклидов и данных радиационного контроля выгруженный лед может быть расплавлен в естественных условиях и утилизирован либо направлен на повторную обработку для снижения концентрации ЖРО. Сливаемая из емкости жидкая фаза может быть использована в качестве исходного раствора в последующих циклах обработки для повышения концентрации ЖРО.After the solution has been frozen out, the ice unloaded from the tank undergoes radiation control. According to the results of a comparative analysis of the requirements for the allowable content of active radionuclides and radiation monitoring data, the unloaded ice can be melted in natural conditions and disposed of or sent for re-treatment to reduce the concentration of LRW. The liquid phase drained from the container can be used as the initial solution in subsequent processing cycles to increase the concentration of LRW.

В результате последовательного осуществления операций способа снижаются затраты энергии на вымораживание и извлечение твердой фазы раствора. Вместе с тем обеспечивается локализация радионуклидов в ограниченном объеме изолированной от окружающего среды емкости.As a result of the sequential implementation of the operations of the method, the energy costs for freezing and extracting the solid phase of the solution are reduced. At the same time, localization of radionuclides is ensured in a limited volume of a container isolated from the environment.

Далее изобретение поясняется описанием конкретного примера осуществления способа концентрирования неорганических ЖРО. Пример относится к одному из предпочтительных вариантов осуществления изобретения с использованием емкости, выполненной с возможностью поворота для слива жидкой фазы и извлечения твердой фазы.Further, the invention is explained by the description of a specific example of the implementation of the method of concentration of inorganic LRW. The example relates to one of the preferred embodiments of the invention using a container that can be rotated to drain the liquid phase and extract the solid phase.

На прилагаемых поясняющих чертежах изображено следующее:The accompanying explanatory drawings show the following:

на фиг. 1 - схема технологической установки для двухступенчатого процесса концентрирования ЖРО;in fig. 1 is a diagram of a process plant for a two-stage process of LRW concentration;

на фиг. 2 - схематичный разрез емкости после завершения охлаждения раствора;in fig. 2 is a schematic section of the container after the completion of the cooling of the solution;

на фиг. 3 - схематичный разрез емкости при сливе жидкой фазы;in fig. 3 is a schematic section of the container when draining the liquid phase;

на фиг. 4 - схематичный разрез емкости при извлечении твердой фазы.in fig. 4 is a schematic cross-sectional view of the vessel during the extraction of the solid phase.

В качестве примера осуществления изобретения рассматривается двухступенчатый процесс концентрирования неорганических ЖРО с помощью технологического оборудования, изображенного на фиг. 1 чертежей. Емкости 1 и 2, в которых производится разделение раствора в процессе вымораживания на твердую и жидкую фазы, выполнены в форме усеченного конуса. Количество емкостей соответствует количеству ступеней каскадного процесса концентрирования неорганических ЖРО.As an exemplary embodiment of the invention, a two-stage process for the concentration of inorganic LRW using the process equipment shown in FIG. 1 drawings. Tanks 1 and 2, in which the solution is separated during freezing into solid and liquid phases, are made in the form of a truncated cone. The number of containers corresponds to the number of stages of the cascade process of inorganic LRW concentration.

Поперечное сечение емкостей 1 и 2 сужается в направлении снизу вверх. Стенки емкостей 1 и 2 выполнены из фторопласта (фторопласт-4) в соответствии с условием, согласно которому коэффициент теплопроводности материала стенок емкости не должен превышать коэффициент теплопроводности растворителя (в рассматриваемом примере в качестве растворителя используется вода),The cross section of the containers 1 and 2 is narrowed in the direction from the bottom up. The walls of containers 1 and 2 are made of fluoroplast (fluoroplast-4) in accordance with the condition that the thermal conductivity of the material of the container walls should not exceed the thermal conductivity of the solvent (in this example, water is used as a solvent),

Емкости 1 и 2 установлены на контактных поверхностях валов 3 и 4 системы поворота емкостей относительно горизонтальной оси вращения. Система поворота каждой емкости включает в свой состав два поворотных вала и привод для вращения валов (на чертеже не показан). Для поворота емкостей может использоваться один общий привод, с помощью которого попеременно осуществляется поворот валов 3 или 4. Поперечное сечение валов 3 и 4 в области контакта с основанием емкостей 1 и 2 имеет асимметричную форму в виде эксцентриков.Tanks 1 and 2 are installed on the contact surfaces of the shafts 3 and 4 of the tank rotation system relative to the horizontal axis of rotation. The rotation system of each container includes two rotary shafts and a drive for rotating the shafts (not shown in the drawing). To turn the containers, one common drive can be used, with the help of which shafts 3 or 4 are alternately rotated. The cross section of shafts 3 and 4 in the area of contact with the base of containers 1 and 2 has an asymmetric shape in the form of eccentrics.

Раствор ЖРО содержит растворитель, в качестве которого используется вода, и неорганические ЖРО, включающие в свой состав химические соединения следующих радионуклидов: ¹³⁷Cs, ⁶⁰Со, ⁵⁵Fe, ⁵⁴Mn, ⁵¹Cr. Исходный раствор, предназначенный для обработки (концентрирования), находится в резервуаре 5. Патрубок слива из резервуара 5 соединен с полостью емкости 1 через гибкий трубопровод 6, выполненный в виде сильфона, с управляемым клапаном 7. Сливной патрубок емкости 1 соединен с полостью емкости 2 через гибкий трубопровод 8, выполненный в виде сильфона, с управляемым клапаном 9. Сливной патрубок емкости 2 соединен с контейнером для хранения концентрированных ЖРО (на чертеже не показан) через гибкий трубопровод 10, выполненный в виде сильфона, с управляемым клапаном 11.The LRW solution contains a solvent, which is water, and inorganic LRW, which includes chemical compounds of the following radionuclides: ¹³⁷ Cs, ⁶⁰ Co, ⁵⁵ Fe, ⁵⁴ Mn, ⁵¹ Cr. The initial solution intended for processing (concentration) is in tank 5. The drain pipe from tank 5 is connected to the cavity of the tank 1 through a flexible pipeline 6, made in the form of a bellows, with a controlled valve 7. The drain pipe of the tank 1 is connected to the cavity of the tank 2 through flexible pipeline 8, made in the form of a bellows, with a controlled valve 9. The drain pipe of the container 2 is connected to a container for storing concentrated LRW (not shown in the drawing) through a flexible pipeline 10, made in the form of a bellows, with a controlled valve 11.

Емкости 1 и 2 снабжены перемещаемыми (съемными) крышками 12 и 13, герметично установленными на отверстиях для извлечения твердой фазы (льда), расположенных в нижней части емкостей 1 и 2. Крышки 12 и 13 выполнены с возможностью открытия-закрытия отверстий с помощью механизма перемещения (на чертеже не показан).Tanks 1 and 2 are equipped with movable (removable) covers 12 and 13, hermetically installed on the holes for extracting the solid phase (ice) located in the lower part of the tanks 1 and 2. Covers 12 and 13 are made with the possibility of opening and closing the holes using the movement mechanism (not shown in the drawing).

Система подачи охлаждающего теплоносителя, в качестве которого используется газообразный аргон, включает в свой состав баллоны 14 для хранения газообразного аргона. Баллоны 14 сообщены через систему трубопроводов с управляемыми клапанами 15, 16, 17, 18, 19 с контуром охлаждения и циркуляции охлаждающего теплоносителя. Контур содержит компрессор 20 и теплообменник 21 с резервной емкостью 22 для теплоносителя.The coolant supply system, which is used as argon gas, includes cylinders 14 for storing argon gas. Cylinders 14 are connected through a piping system with controlled valves 15, 16, 17, 18, 19 with the cooling circuit and circulation of the cooling fluid. The circuit contains a compressor 20 and a heat exchanger 21 with a reserve tank 22 for the coolant.

Газовые полости емкостей 1 и 2 сообщены с контуром охлаждения и циркуляции теплоносителя через трубопроводы, соединенные с теплообменником 21 через резервную емкость 22, и трубопроводы, соединенные с компрессором 20. Подача газообразного теплоносителя в емкости 1 и 2 осуществляется через форсунки 23 и 24, установленные в верхней части емкостей.The gas cavities of tanks 1 and 2 are connected to the cooling circuit and circulation of the coolant through pipelines connected to the heat exchanger 21 through the reserve tank 22, and pipelines connected to the compressor 20. The gaseous coolant is supplied to tanks 1 and 2 through nozzles 23 and 24 installed in the top of the containers.

Способ концентрирования неорганических ЖРО осуществляется с помощью описанных выше технических средств следующим образом.The method of concentration of inorganic LRW is carried out using the technical means described above as follows.

В исходном состоянии перед включением технологической установки все управляемые клапаны 15, 16, 17, 18, 19 системы подачи охлаждающего теплоносителя закрыты, баллоны 14 заполнены газообразным аргоном до уровня давления хранения, при котором обеспечивается рабочее давление теплоносителя в контуре охлаждения и циркуляции теплоносителя и в газовых полостях емкостей после их заполнения аргоном. При открытии клапана 15 происходит заполнение контура газообразным теплоносителем до клапанов 16, 17, 18 и 19. По завершении заполнения контура и резервной емкости 22 аргоном до рабочего уровня давления клапан 15 закрывают.In the initial state, before turning on the process unit, all controlled valves 15, 16, 17, 18, 19 of the cooling coolant supply system are closed, the cylinders 14 are filled with gaseous argon to the storage pressure level, which ensures the working pressure of the coolant in the cooling circuit and circulation of the coolant and in gas cavities of containers after their filling with argon. When valve 15 is opened, the circuit is filled with gaseous coolant up to valves 16, 17, 18, and 19. Upon completion of filling the circuit and reserve tank 22 with argon to the operating pressure level, valve 15 is closed.

В качестве внешнего контура теплообменника 21 в зимнее время года может использоваться окружающая среда при отрицательной температуре. При положительной температуре окружающей среды необходимо использовать дополнительный внешний контур охлаждения, сообщающийся с контуром охлаждения теплообменника 21. С помощью теплообменника 21 газообразный теплоноситель охлаждается до температуры фазового перехода растворителя из жидкого в твердое состояние. В рассматриваемом примере в качестве однокомпонентного растворителя используется вода, для которой температура фазового перехода (температура кристаллизации) составляет 273 K (0°С).As an external circuit of the heat exchanger 21 in the winter season, the environment at a negative temperature can be used. At a positive ambient temperature, it is necessary to use an additional external cooling circuit that communicates with the cooling circuit of the heat exchanger 21. Using the heat exchanger 21, the gaseous coolant is cooled to the temperature of the phase transition of the solvent from liquid to solid state. In this example, water is used as a one-component solvent, for which the phase transition temperature (crystallization temperature) is 273 K (0°C).

После завершения подготовительных технологических операций производят заполнение исходным раствором первой из каскада ступеней концентрирования раствора емкости 1. Раствор подается из резервуара 5 по трубопроводу 6 при открытии клапана 7. По окончании заполнения емкости 1 исходным раствором до расчетного уровня включают компрессор 20 и открывают клапаны 16 и 17. Через контур охлаждения и циркуляции теплоносителя и газовую полость емкости 1 начинает циркулировать газообразный теплоноситель, охлаждая раствор ЖРО.After completion of the preparatory technological operations, the initial solution is filled with the first of the cascade of stages of concentrating the solution of the container 1. The solution is supplied from the tank 5 through the pipeline 6 when the valve 7 is opened. Upon completion of filling the container 1 with the initial solution to the calculated level, the compressor 20 is turned on and valves 16 and 17 are opened The gaseous coolant begins to circulate through the cooling circuit and circulation of the coolant and the gas cavity of the tank 1, cooling the LRW solution.

Охлаждающий теплоноситель подают на открытую поверхность раствора через форсунку 23, обеспечивающую равномерное распределение теплоносителя в газовой полости емкости 1. При охлаждении раствора до температуры фазового перехода растворителя из жидкого в твердое (кристаллическое) состояние в жидкостной полости емкости 1 образуется двухфазная среда, включающая твердую фазу 25 в виде льда растворителя и жидкую фазу 26 в виде концентрированного раствора ЖРО (фиг. 2 чертежей).Cooling coolant is supplied to the open surface of the solution through nozzle 23, which ensures uniform distribution of the coolant in the gas cavity of the tank 1. When the solution is cooled to the temperature of the phase transition of the solvent from liquid to solid (crystalline) state, a two-phase medium is formed in the liquid cavity of the tank 1, including a solid phase 25 in the form of ice solvent and the liquid phase 26 in the form of a concentrated solution of LRW (Fig. 2 of the drawings).

В результате вымораживания раствора образуется слой льда, толщина которого увеличивается в направлении сверху вниз за счет теплопроводности жидкой фазы раствора, стенок емкости и твердой кристаллической фазы. Образование льда на открытой поверхности раствора ЖРО происходит при приблизительно равной температуре стенки емкости, контактирующей со льдом, и слоя льда растворителя. Данное условие обеспечивается за счет выбора материала емкости, коэффициент теплопроводности которого не превышает коэффициент теплопроводности растворителя. При использовании в качестве растворителя воды коэффициент теплопроводности материала емкости не должен превышать 0,57 Вт/(м⋅K) при температуре 273 K. Данному условию соответствует выбранный материал фторопласт (фторопласт-4), коэффициент теплопроводности которого составляет 0,25 Вт/(м⋅К).As a result of solution freezing, a layer of ice is formed, the thickness of which increases in the direction from top to bottom due to the thermal conductivity of the liquid phase of the solution, the walls of the container and the solid crystalline phase. The formation of ice on the open surface of the LRW solution occurs at approximately the same temperature of the container wall in contact with ice and the solvent ice layer. This condition is ensured by choosing the container material, the thermal conductivity of which does not exceed the thermal conductivity of the solvent. When water is used as a solvent, the thermal conductivity coefficient of the container material should not exceed 0.57 W/(m⋅K) at a temperature of 273 K. This condition corresponds to the selected material fluoroplast (fluoroplast-4), the thermal conductivity of which is 0.25 W/( m⋅K).

При выполнении указанного выше условия выбора материала стенки обеспечивается равномерное распределение поля отрицательных температур в охлаждаемом растворе в направлении сверху вниз. Теплообмен осуществляется преимущественно через открытую поверхность раствора в полости емкости. При этом температура стенки емкости в области образования слоя льда не опускается ниже температуры твердой фазы раствора (льда) за счет распределения тепловых потоков в емкости. Вследствие этого исключается примерзание слоя льда к стенке емкости, что способствует перемещению слоя льда в емкости в вертикальном направлении под действием силы тяжести. Благодаря этому твердую фазу можно извлекать из емкости без дополнительных затрат энергии на размораживание слоя льда, контактирующего со стенкой емкости.When the above condition for choosing the wall material is met, a uniform distribution of the negative temperature field in the cooled solution in the direction from top to bottom is ensured. Heat exchange is carried out mainly through the open surface of the solution in the cavity of the container. In this case, the temperature of the container wall in the area of formation of the ice layer does not fall below the temperature of the solid phase of the solution (ice) due to the distribution of heat flows in the container. As a result, freezing of the ice layer to the tank wall is excluded, which contributes to the movement of the ice layer in the tank in the vertical direction under the action of gravity. Due to this, the solid phase can be removed from the container without additional energy consumption for defrosting the layer of ice in contact with the container wall.

После образования слоя льда, толщина которого не должна превышать вертикальный размер отверстия для извлечения твердой фазы, закрывают клапаны 16 и 17, прекращая циркуляцию охлаждающего теплоносителя через газовую полость емкости 1. Затем сливают из емкости 1 жидкую фазу 26 в емкость 2 и извлекают твердую фазу 25 через отверстие, расположенное в нижней части емкости.After the formation of a layer of ice, the thickness of which should not exceed the vertical size of the hole for extracting the solid phase, valves 16 and 17 are closed, stopping the circulation of the cooling coolant through the gas cavity of the container 1. Then the liquid phase 26 is drained from the container 1 into the container 2 and the solid phase 25 is removed through the hole at the bottom of the container.

Жидкую фазу 26 концентрированного раствора ЖРО сливают при открытии клапана 9 через гибкий трубопровод 8 в полость емкости 2, которая относится ко второй ступени каскада концентрирования раствора ЖРО. Для полного слива жидкой фазы изменяют пространственное положение емкости 1 путем ее поворота относительно горизонтальной оси вращения с помощью двух валов 3 (фиг. 3 чертежей). При включении привода системы поворота емкости 1 один из валов 3, поперечное сечение которых имеет асимметричную форму, вращается на 90°. В результате днище емкости 1 со стороны, противоположной месту установки гибкого трубопровода 8, приподнимается, обеспечивая полный слив жидкой фазы 26 из емкости 1 в емкость 2.The liquid phase 26 of the concentrated LRW solution is drained when the valve 9 is opened through the flexible pipeline 8 into the cavity of the container 2, which belongs to the second stage of the LRW solution concentration cascade. To completely drain the liquid phase, the spatial position of the container 1 is changed by turning it about the horizontal axis of rotation with the help of two shafts 3 (Fig. 3 of the drawings). When the drive of the container rotation system 1 is turned on, one of the shafts 3, the cross section of which has an asymmetric shape, rotates by 90°. As a result, the bottom of the container 1 on the side opposite to the place where the flexible pipeline 8 is installed rises, ensuring complete draining of the liquid phase 26 from the container 1 into the container 2.

После заполнения емкости 2 раствором ЖРО из емкости 1 закрывают управляемый клапан 9 на трубопроводе 8 и поворачивают емкость 1 с помощью валов 3 в исходное положение. Следует отметить, что внутренний объем и, соответственно, габаритные размеры емкости 2, как и любой следующей емкости в каскаде ступеней концентрирования раствора ЖРО, могут быть меньше размеров емкости 1 с учетом количества вымороженного растворителя, извлеченного из емкости предыдущей ступени в виде льда.After tank 2 is filled with LRW solution from tank 1, control valve 9 is closed on pipeline 8 and tank 1 is turned by means of shafts 3 to its original position. It should be noted that the internal volume and, accordingly, the overall dimensions of tank 2, as well as any next tank in the cascade of stages of LRW solution concentration, can be smaller than the dimensions of tank 1, taking into account the amount of frozen solvent extracted from the tank of the previous stage in the form of ice.

В процессе слива жидкой фазы 26 твердая фаза 25 в виде слоя льда беспрепятственно опускается вниз под действием силы тяжести. Данное явление связано с исключением примерзания слоя льда к стенке емкости, выполненной из фторопласта. Вместе с тем, вследствие выбранной формы емкости, поперечное сечение которой сужается в направлении снизу вверх, слой льда без размораживания и измельчения может перемещаться под действием силы тяжести сверху вниз, не испытывая трения со стороны стенки емкости.In the process of draining the liquid phase 26, the solid phase 25 in the form of a layer of ice falls down unhindered under the action of gravity. This phenomenon is associated with the exclusion of freezing of the ice layer to the wall of the container made of PTFE. At the same time, due to the selected shape of the container, the cross section of which narrows in the direction from the bottom up, the ice layer without defrosting and grinding can move under the action of gravity from top to bottom, without experiencing friction from the side of the container wall.

Извлечение твердой фазы 25 из емкости 1 осуществляют следующим образом (фиг. 4 чертежей). После слива жидкой фазы и поворота емкости 1 в исходное положение осуществляют поворот емкости 1 в противоположном направлении относительно горизонтальной оси вращения. При включении привода системы поворота емкости второй вал 3, поперечное сечение которого также имеет асимметричную форму, вращают на 90°. В результате днище емкости 1 со стороны, противоположной месту расположения отверстия для извлечения твердой фазы 25, приподнимается, при этом слой льда беспрепятственно опускается на днище емкости под действием силы тяжести. С целью фиксации положения слоя льда относительно отверстия для извлечения твердой фазы может использоваться выступ, выполненный на внутренней поверхности стенки емкости.Extraction of the solid phase 25 from the tank 1 is carried out as follows (Fig. 4 of the drawings). After draining the liquid phase and turning the container 1 to its original position, the container 1 is rotated in the opposite direction relative to the horizontal axis of rotation. When the drive of the tank rotation system is turned on, the second shaft 3, the cross section of which also has an asymmetric shape, is rotated by 90°. As a result, the bottom of the container 1 on the side opposite to the location of the hole for extracting the solid phase 25 rises, while the layer of ice freely falls on the bottom of the container under the action of gravity. In order to fix the position of the ice layer relative to the hole for extracting the solid phase, a protrusion made on the inner surface of the container wall can be used.

Открытие отверстия для извлечения твердой фазы 25 производится путем поворота крышки 12 с помощью механизма перемещения крышки. Крышка 12 поворачивается вверх, и слой льда под действием силы тяжести сбрасывается через отверстие емкости в контейнер для сбора твердой фазы (на чертеже не показан).The opening of the solids extraction port 25 is made by turning the cover 12 using the cover movement mechanism. The lid 12 rotates upwards and the layer of ice is dropped by gravity through the opening of the container into a container for collecting the solid phase (not shown in the drawing).

В контейнере для сбора твердой фазы проводят радиационные измерения кристаллической фазы раствора с целью контроля соответствия активности вещества критериям безопасного обращения с радиоактивными отходами. В случае соответствия измеренных параметров критериям радиационной безопасности лед расплавляют в естественных условиях окружающей среды и направляют образовавшуюся жидкость в систему оборотного водоснабжения радиационно-опасного объекта. Если извлеченная из емкости твердая фаза по результатам контроля отнесена к радиационно-опасным отходам, то лед расплавляют и направляют раствор ЖРО в резервуар 5 для повторной обработки.In the container for collecting the solid phase, radiation measurements of the crystalline phase of the solution are carried out in order to control the compliance of the activity of the substance with the criteria for the safe management of radioactive waste. If the measured parameters meet the radiation safety criteria, the ice is melted under natural environmental conditions and the resulting liquid is sent to the circulating water supply system of the radiation hazardous facility. If the solid phase extracted from the container, according to the results of the control, is classified as radiation-hazardous waste, then the ice is melted and the LRW solution is sent to the tank 5 for re-treatment.

После сброса слоя льда из емкости 1 в контейнер закрывают отверстие для извлечения твердой фазы 25 путем поворота крышки 12 в исходное положение с помощью механизма перемещения крышки и поворачивают емкость 1 в исходное положение посредством вращения второго вала 3 на 90° с помощью привода системы поворота емкости.After dropping the ice layer from the container 1 into the container, the hole for extracting the solid phase 25 is closed by turning the lid 12 to its original position using the lid movement mechanism and the container 1 is rotated to its original position by rotating the second shaft 3 by 90° using the container rotation system drive.

При последующем вымораживании раствора ЖРО в емкости 2 контур охлаждения и циркуляции охлаждающего теплоносителя подключают к газовой полости емкости 2, открывая клапаны 18 и 19. Процесс охлаждения до образования двухфазной среды происходит аналогично описанному выше процессу, осуществляемому на первой ступени концентрирования ЖРО. Охлаждающий теплоноситель подают в верхнюю часть полости емкости 2 на открытую поверхность раствора ЖРО через форсунку 24, обеспечивающую равномерное распределение теплоносителя в газовой полости емкости. После образования в емкости 2 слоя льда требуемой толщины контур охлаждения и циркуляции охлаждающего теплоносителя отключают от газовой полости емкости, закрывая клапаны 18 и 19.During the subsequent freezing of the LRW solution in tank 2, the cooling circuit and the circulation of the cooling coolant are connected to the gas cavity of the tank 2 by opening valves 18 and 19. The cooling process until a two-phase medium is formed occurs similarly to the process described above, carried out at the first stage of LRW concentration. The coolant coolant is fed into the upper part of the cavity of the tank 2 on the open surface of the LRW solution through the nozzle 24, which ensures uniform distribution of the coolant in the gas cavity of the tank. After the formation of an ice layer of the required thickness in the container 2, the cooling circuit and the circulation of the cooling coolant are disconnected from the gas cavity of the container by closing valves 18 and 19.

Для полного слива жидкой фазы изменяют пространственное положение емкости 2 за счет ее поворота относительно горизонтальной оси вращения с помощью валов 4. При включении привода системы поворота емкости 2 один из валов 4, поперечное сечение которых имеет асимметричную форму, вращается на 90°. В результате днище емкости 2 со стороны, противоположной месту установки гибкого трубопровода 10, приподнимается, обеспечивая полный слив жидкой фазы из емкости 2 при открытии клапана 11.To completely drain the liquid phase, the spatial position of the container 2 is changed due to its rotation relative to the horizontal axis of rotation with the help of shafts 4. When the drive of the container rotation system 2 is turned on, one of the shafts 4, the cross section of which has an asymmetric shape, rotates by 90 °. As a result, the bottom of the container 2 on the side opposite to the place of installation of the flexible pipeline 10 rises, ensuring complete draining of the liquid phase from the container 2 when the valve 11 is opened.

Концентрированный раствор ЖРО на заключительной стадии сливают из емкости 2 через трубопровод 10 в контейнер, предназначенный для хранения концентрированных ЖРО (на чертеже не показан). Концентрированные ЖРО могут дополнительно обрабатываться и упаковываться для последующего захоронения.The concentrated LRW solution at the final stage is drained from the tank 2 through the pipeline 10 into a container intended for storing concentrated LRW (not shown in the drawing). Concentrated LRW can be further processed and packaged for subsequent disposal.

После слива жидкой фазы и поворота емкости 2 в исходное положение осуществляют поворот емкости 2 в противоположном направлении относительно горизонтальной оси вращения. При включении привода системы поворота емкости 2 второй вал 4 вращается на 90°. В результате днище емкости 2 со стороны, противоположной месту расположения отверстия для извлечения твердой фазы, поднимается, при этом слой льда опускается на днище емкости 2 под действием силы тяжести.After draining the liquid phase and turning the container 2 to its original position, the container 2 is rotated in the opposite direction relative to the horizontal axis of rotation. When the drive of the container rotation system 2 is turned on, the second shaft 4 rotates by 90°. As a result, the bottom of the container 2 on the side opposite to the location of the hole for extracting the solid phase rises, while the layer of ice falls on the bottom of the container 2 under the action of gravity.

Открытие отверстия для извлечения твердой фазы из емкости 2 производится путем поворота крышки 13 с помощью механизма перемещения крышки. Крышка 13 открывается поворотом вверх, и слой льда под действием силы тяжести сбрасывается через отверстие, выполненное в стенке емкости, в контейнер для сбора твердой фазы раствора. В контейнере проводят радиационные измерения кристаллической фазы раствора с целью контроля соответствия активности анализируемого вещества условиям безопасного обращения с радиоактивными отходами.The opening of the hole for extracting the solid phase from the container 2 is performed by turning the lid 13 using the mechanism for moving the lid. The lid 13 is opened by turning upwards, and the layer of ice is dropped by gravity through the hole made in the wall of the container into the container for collecting the solid phase of the solution. In the container, radiation measurements of the crystalline phase of the solution are carried out in order to control the compliance of the activity of the analyzed substance with the conditions for the safe handling of radioactive waste.

После сброса слоя льда из емкости 2 в контейнер закрывают отверстие для извлечения твердой фазы путем поворота крышки 13 в исходное положение с помощью механизма перемещения крышки и поворачивают емкость 2 в исходное положение путем вращения второго вала 4 на 90° с помощью привода системы поворота емкости. После этого процесс концентрирования неорганических ЖРО может быть продолжен при заполнении емкости 1 следующей порцией исходного раствора ЖРО из резервуара 5.After dropping the ice layer from the container 2 into the container, the hole for extracting the solid phase is closed by turning the lid 13 to its original position using the lid movement mechanism, and the container 2 is rotated to its original position by rotating the second shaft 4 by 90° using the container rotation system drive. After that, the process of concentration of inorganic LRW can be continued by filling tank 1 with the next portion of the initial solution of LRW from tank 5.

Представленные сведения о примере реализации способа концентрирования неорганических ЖРО подтверждают возможность повышения эффективности технологического процесса концентрирования неорганических ЖРО за счет снижения затрат энергии на замораживание-размораживание раствора ЖРО. При осуществлении способа не требуется размораживание слоя льда, контактирующего с охлаждающей поверхностью теплообменника, что является существенным преимуществом по сравнению с наиболее близким аналогом изобретения (патент US 8956542 В1). Кроме того, обеспечивается безопасность обращения с ЖРО вследствие локализации активных радионуклидов в ограниченном объеме изолированной от окружающей среды емкости, заполняемой раствором ЖРО.The presented information about the example of the implementation of the method of concentrating inorganic LRW confirms the possibility of increasing the efficiency of the technological process of concentrating inorganic LRW by reducing the energy consumption for freezing-thawing of the LRW solution. When implementing the method, defrosting of the ice layer in contact with the cooling surface of the heat exchanger is not required, which is a significant advantage compared to the closest analogue of the invention (patent US 8956542 B1). In addition, the safety of handling LRW is ensured due to the localization of active radionuclides in a limited volume of a tank isolated from the environment, filled with a solution of LRW.

В зависимости от уровня активности ЖРО, количества обрабатываемого раствора ЖРО и предъявляемых требований к конечной концентрации радионуклидов в растворе указанные выше операции способа могут повторяться несколько раз в соответствии с выбранным количеством ступеней (емкостей) в процессе концентрирования ЖРО.Depending on the level of LRW activity, the amount of the LRW solution being processed, and the requirements for the final concentration of radionuclides in the solution, the above steps of the method can be repeated several times in accordance with the selected number of steps (tanks) in the LRW concentration process.

В простейшем варианте реализации изобретения для концентрирования неорганических ЖРО может использоваться одна ступень концентрирования раствора с одной емкостью, в которой осуществляется вымораживание раствора ЖРО.In the simplest embodiment of the invention, for the concentration of inorganic LRW, one stage of solution concentration with one container, in which the LRW solution is frozen, can be used.

Приведенный выше пример осуществления изобретения основывается на выборе конкретного технологического оборудования (технических средств), определенного растворителя, материала и формы емкости, а также количества ступеней концентрирования раствора ЖРО, однако данный пример не исключает возможности достижения технических результатов в других случаях реализации способа в том виде, как он охарактеризован в независимом пункте формулы изобретения.The above example of the invention is based on the choice of specific technological equipment (technical means), a certain solvent, material and shape of the container, as well as the number of stages of concentration of the LRW solution, however, this example does not exclude the possibility of achieving technical results in other cases of implementing the method in the form as it is characterized in the independent claim.

При использовании в качестве растворителя воды стенки емкости, в которой производится вымораживание раствора, могут быть выполнены из различных материалов, удовлетворяющих условию о соотношении коэффициентов теплопроводности растворителя и материала емкости. К таким материалам, в частности, относятся керамические материалы и композиции на основе стекла,When water is used as a solvent, the walls of the container in which the solution is frozen out can be made of various materials that satisfy the condition on the ratio of the thermal conductivity coefficients of the solvent and the container material. Such materials, in particular, include ceramic materials and compositions based on glass,

Способ концентрирования ЖРО может применяться для различных видов неорганических ЖРО, включающих соли радионуклидов, в том числе оксалаты, бораты, карбиды (например, карбид кобальта - Co₃C), нитриты (например, CSNO₃), хлориды (например, CsCl), сульфаты (например, MnSO₄), сульфиды (например, SrS).The LRW concentration method can be used for various types of inorganic LRW, including salts of radionuclides, including oxalates, borates, carbides (for example, cobalt carbide - Co ₃ C), nitrites (for example, CSNO ₃ ), chlorides (for example, CsCl), sulfates (eg MnSO ₄ ), sulfides (eg SrS).

Обрабатываемые растворы ЖРО могут включать различные растворители, например щелочь, перманганат калия, щавелевую кислоту. В случае применения многокомпонентных растворителей в составе раствора осуществляют поэтапное вымораживание компонентов растворителя при различных температурных режимах охлаждения. В этом случае для охлаждения газообразного теплоносителя до более низких температур может применяться дополнительный теплообменник, включенный в контур охлаждающего теплоносителя второй ступени концентрирования раствора.LRW solutions to be treated may include various solvents, such as alkali, potassium permanganate, oxalic acid. In the case of using multicomponent solvents in the composition of the solution, phased freezing of the solvent components is carried out at different temperature cooling conditions. In this case, to cool the gaseous heat carrier to lower temperatures, an additional heat exchanger can be used, which is included in the circuit of the cooling heat carrier of the second stage of solution concentration.

Аналогичное включение дополнительных теплообменников в контур охлаждающего теплоносителя может использоваться и для следующих ступеней многоступенчатого каскада концентрирования раствора. Применение дополнительных теплообменных устройств позволяет последовательно охлаждать исходный раствор при каскадном концентрировании до температур, соответствующих фазовым переходам всех компонентов растворителя из жидкого в твердое состояние.A similar inclusion of additional heat exchangers in the coolant circuit can also be used for the next stages of the multistage solution concentration cascade. The use of additional heat exchange devices makes it possible to sequentially cool the initial solution during cascade concentration to temperatures corresponding to the phase transitions of all components of the solvent from the liquid to the solid state.

В случае использования раствора с многокомпонентным растворителем, включающим в свой состав два и более компонентов, температуру фазового перехода растворителя из жидкого в твердое состояние на каждой ступени вымораживания раствора определяют для компонента растворителя с наибольшим (максимальным) объемным содержанием в растворе.In the case of using a solution with a multicomponent solvent that includes two or more components, the phase transition temperature of the solvent from liquid to solid at each stage of solution freezing is determined for the solvent component with the highest (maximum) volume content in the solution.

Температуру фазового перехода из жидкого в твердое состояние для многокомпонентного растворителя, содержащего несколько компонентов с примерно равным объемным содержанием, можно определять по компоненту с более низкой температурой фазового перехода. В этом случае при вымораживании образуется твердая многокомпонентная кристаллическая фракция, содержащая твердую фазу сразу нескольких компонентов растворителя.The liquid-to-solid phase transition temperature for a multi-component solvent containing several components of approximately equal volume content can be determined from the component with the lower phase transition temperature. In this case, during freezing, a solid multicomponent crystalline fraction is formed, which contains the solid phase of several solvent components at once.

В качестве охлаждающего газообразного теплоносителя наряду с аргоном могут применяться иные инертные газы, например гелий или криптон, а также молекулярный азот.In addition to argon, other inert gases, such as helium or krypton, as well as molecular nitrogen, can be used as a cooling gaseous heat carrier.

Количество емкостей для вымораживания раствора ЖРО и, соответственно, количество ступеней в процессе концентрирования раствора выбирается в конкретных условиях в зависимости от уровня активности ЖРО, количества обрабатываемого раствора и от предъявляемых требований к содержанию радионуклидов в концентрированном растворе.The number of containers for freezing the LRW solution and, accordingly, the number of stages in the solution concentration process is selected under specific conditions depending on the level of LRW activity, the amount of the treated solution, and the requirements for the content of radionuclides in the concentrated solution.

Форма емкости для вымораживания раствора ЖРО выбирается в соответствии с условием изобретения, согласно которому поперечное сечение емкости должно сужаться в направлении снизу вверх, В других вариантах реализации изобретения могут использоваться емкости, например, в форме усеченной пирамиды.The shape of the container for freezing out the LRW solution is selected in accordance with the condition of the invention, according to which the cross section of the container should be narrowed in the direction from the bottom up. In other embodiments of the invention, containers can be used, for example, in the form of a truncated pyramid.

Наиболее простым решением можно считать вариант выполнения емкости в форме усеченной пирамиды с треугольным основанием. При такой форме емкости в одном из углов основания выполняется отверстие для слива концентрата ЖРО, а на противоположной грани, образующей боковую стенку емкости, выполняется отверстие для извлечения твердой фазы двухфазной среды.The simplest solution can be considered a variant of the container in the form of a truncated pyramid with a triangular base. With this shape of the container, in one of the corners of the base, a hole is made for draining the LRW concentrate, and on the opposite face, forming the side wall of the container, a hole is made to extract the solid phase of the two-phase medium.

Перед заполнением емкости жидким раствором целесообразно предварительно откачивать газовую среду из ее полости (вакуумировать полость) для непрерывности процесса заполнения емкости либо стравливать газовую среду из полости емкости по мере ее заполнения с помощью дополнительных клапанов.Before filling the container with a liquid solution, it is advisable to preliminarily pump out the gaseous medium from its cavity (evacuate the cavity) for the continuity of the process of filling the container or bleed the gaseous medium from the container cavity as it is filled using additional valves.

Размеры отверстия для извлечения твердой фазы и, соответственно, размеры перемещаемой крышки, закрывающей отверстие, определяются на основании размеров намораживаемого слоя льда. Высота и протяженность отверстия должны быть достаточными для извлечения слоя льда из емкости: высота отверстия должна превышать толщину слоя льда, а продольный размер - максимальный продольный размер слоя льда.The dimensions of the hole for extracting the solid phase and, accordingly, the dimensions of the movable cover covering the hole, are determined based on the dimensions of the frozen layer of ice. The height and length of the hole must be sufficient to remove the ice layer from the tank: the height of the hole must exceed the thickness of the ice layer, and the longitudinal dimension - the maximum longitudinal dimension of the ice layer.

Для реализации способа могут применяться различные устройства, обеспечивающие слив жидкой фазы и извлечения твердой фазы из емкости, Например, для удаления твердой фазы может применяться механизм открытия крышки с приводом, синхронизированным с приводом поворота емкости. В данном случае крышка может перемещаться с помощью рычажного механизма синхронно с изменением положения емкости.To implement the method, various devices can be used to drain the liquid phase and extract the solid phase from the container. For example, to remove the solid phase, a lid opening mechanism with a drive synchronized with the container rotation drive can be used. In this case, the lid can be moved by means of a lever mechanism synchronously with a change in the position of the container.

Перемещаемая крышка может закрепляться на узлах вращения, установленных на днище емкости. При данном выполнении крышка в открытом положении образует лоток, по которому слой льда сбрасывается в контейнер для сбора твердой фазы. После окончания операции сброса твердой фазы крышка возвращается в исходное (закрытое) положение с помощью пружинного механизма закрытия.The movable lid can be fixed on the rotation nodes installed on the bottom of the container. In this embodiment, the lid in the open position forms a tray through which the ice layer is dropped into the solids collection container. After the end of the solid phase discharge operation, the lid returns to its original (closed) position with the help of a spring closing mechanism.

Устройство для слива концентрированного раствора может быть выполнено в виде гибкого трубопровода с сильфонными компенсаторами для поворачиваемой емкости либо в виде жестко установленного трубопровода в случае извлечения фракций двухфазной среды из неподвижной емкости. Устройство слива жидкой фазы должно содержать по меньшей мере один управляемый клапан, с помощью которого производится открытие и закрытие сливного трубопровода.A device for draining a concentrated solution can be made in the form of a flexible pipeline with bellows compensators for a rotating container or in the form of a rigidly installed pipeline in the case of extracting fractions of a two-phase medium from a fixed container. The device for draining the liquid phase must contain at least one controllable valve, with the help of which the drain pipeline is opened and closed.

Поворот емкости относительно горизонтальной оси вращения можно производить не только с использованием механизма с двумя поворотными валами, но и с помощью иных технических средств. Так, например, для поворота емкости может применяться подвижная платформа качельного типа с гидравлическим приводом. Емкость, установленная на такую платформу, попеременно поворачивается в противоположных направлениях относительно горизонтальной оси вращения при перемещении платформы.The rotation of the container relative to the horizontal axis of rotation can be performed not only using a mechanism with two rotary shafts, but also using other technical means. So, for example, a movable swing-type platform with a hydraulic drive can be used to rotate the container. A container placed on such a platform alternately rotates in opposite directions relative to the horizontal axis of rotation when the platform moves.

Для поворота емкости могут использоваться вращаемые коленчатые валы или эксцентрики цилиндрической формы, контактирующие с противоположными частями днища емкости.Rotating crankshafts or cylindrical eccentrics in contact with opposite parts of the bottom of the container can be used to rotate the container.

Следует отметить, что извлечение фракций двухфазной среды из емкости может осуществляться без изменения пространственного положения емкости. При использовании неподвижной емкости устройство извлечения твердой фазы и устройство слива жидкой фазы устанавливаются на днище емкости. Отверстие для извлечения твердой фазы выполняется в днище емкости, при этом диаметр отверстия должен превышать максимальный продольный размер слоя льда, образующегося в полости емкости. Отверстие герметично закрывается перемещаемой крышкой. Положение крышки изменяется с помощью механизма перемещения (вращения) крышки. Сливной патрубок в данном варианте реализации изобретения устанавливается на перемещаемой крышке или на свободной части днища емкости.It should be noted that the extraction of fractions of a two-phase medium from the vessel can be carried out without changing the spatial position of the vessel. When using a fixed vessel, the solid phase extractor and the liquid phase draining device are installed on the bottom of the vessel. The hole for extracting the solid phase is made in the bottom of the tank, while the diameter of the hole must exceed the maximum longitudinal size of the ice layer formed in the cavity of the tank. The opening is hermetically sealed with a movable cover. The position of the lid is changed by means of the mechanism for moving (rotating) the lid. The drain pipe in this embodiment of the invention is installed on the movable cover or on the free part of the bottom of the tank.

Форма выполнения используемых технических средств, используемые материалы, состав исходного раствора, теплоноситель, а также вспомогательные операции, включая радиационный контроль, выбираются в каждом случае в зависимости от конкретных условий процесса концентрирования неорганических ЖРО.The form of implementation of the technical means used, the materials used, the composition of the initial solution, the coolant, as well as auxiliary operations, including radiation monitoring, are selected in each case depending on the specific conditions of the inorganic LRW concentration process.

Изобретение может найти применение при проведении работ по обработке растворов ЖРО, содержащих неорганические соединения радионуклидов, с целью концентрирования ЖРО перед захоронением и выделения радиационно безопасных компонентов раствора.The invention can be used in processing LRW solutions containing inorganic compounds of radionuclides in order to concentrate LRW before disposal and to isolate radiation-safe components of the solution.

Claims (10)

1. Способ концентрирования неорганических жидких радиоактивных отходов, включающий по меньшей мере один цикл охлаждения раствора, содержащего растворитель и неорганические жидкие радиоактивные отходы, до температуры фазового перехода растворителя из жидкого в твердое состояние, слив жидкой фазы в контейнер для хранения концентрированных жидких радиоактивных отходов и извлечение твердой фазы, отличающийся тем, что охлаждение раствора осуществляют по меньшей мере в одной емкости, поперечное сечение которой сужается в вертикальном направлении снизу вверх, при этом используют емкость, выполненную из материала, коэффициент теплопроводности которого не превышает коэффициент теплопроводности растворителя, емкость заполняют раствором и охлаждают раствор с помощью газообразного охлаждающего теплоносителя, который подают в верхнюю часть емкости на открытую поверхность раствора, после образования слоя льда сливают из емкости жидкую фазу и извлекают из емкости твердую фазу с помощью установленных в нижней части емкости устройства слива жидкой фазы и устройства извлечения твердой фазы.1. A method for concentrating inorganic liquid radioactive waste, which includes at least one cycle of cooling a solution containing a solvent and inorganic liquid radioactive waste to the temperature of the phase transition of the solvent from liquid to solid state, draining the liquid phase into a container for storing concentrated liquid radioactive waste and extracting solid phase, characterized in that the cooling of the solution is carried out in at least one container, the cross section of which narrows in the vertical direction from the bottom up, while using a container made of a material whose thermal conductivity does not exceed the thermal conductivity of the solvent, the container is filled with a solution and cooled solution using a gaseous cooling coolant, which is fed into the upper part of the container on the open surface of the solution, after the formation of an ice layer, the liquid phase is drained from the container and the solid phase is removed from the container using installed at the bottom of the vessel, a liquid phase draining device and a solid phase extraction device. 2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что цикл, включающий охлаждение раствора в емкости, слив жидкой фазы и извлечение твердой фазы, повторяют, при этом в качестве исходного раствора в каждом последующем цикле используют жидкую фазу, полученную в предыдущем цикле.2. The method according to claim 1, characterized in that the cycle, including cooling the solution in the vessel, draining the liquid phase and extracting the solid phase, is repeated, while the liquid phase obtained in the previous cycle is used as the initial solution in each subsequent cycle. 3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что используют емкость, выполненную с возможностью поворота при сливе жидкой фазы и извлечении твердой фазы, при этом изменяют положение емкости путем ее поворота относительно горизонтальной оси вращения.3. The method according to claim 1, characterized in that a container is used that can be rotated when draining the liquid phase and extracting the solid phase, while changing the position of the container by rotating it relative to the horizontal axis of rotation. 4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что используют устройство извлечения твердой фазы, содержащее перемещаемую крышку, закрывающую отверстие для извлечения твердой фазы, и механизм перемещения крышки.4. The method according to claim 1, characterized in that a solid phase recovery device is used, containing a movable cover that closes the solid phase extraction hole, and a mechanism for moving the cover. 5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что используют устройство слива жидкой фазы, содержащее гибкий трубопровод, сообщенный с нижней частью емкости, и по меньшей мере один управляемый клапан подачи жидкости.5. The method according to claim 1, characterized in that a device for draining the liquid phase is used, containing a flexible pipeline in communication with the bottom of the container, and at least one controllable liquid supply valve. 6. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве газообразного охлаждающего теплоносителя используют инертный газ.6. The method according to claim 1, characterized in that an inert gas is used as a gaseous cooling medium. 7. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве газообразного охлаждающего теплоносителя используют молекулярный азот.7. The method according to claim 1, characterized in that molecular nitrogen is used as a gaseous cooling coolant. 8. Способ по п. 1, отличающийся тем, что используют раствор, содержащий в качестве растворителя воду.8. The method according to p. 1, characterized in that a solution containing water as a solvent is used. 9. Способ по п. 1, отличающийся тем, что при использовании раствора, содержащего растворитель, включающий в свой состав по меньшей мере два компонента, температуру фазового перехода растворителя из жидкого в твердое состояние определяют для компонента растворителя с наибольшим объемным содержанием в растворе.9. The method according to claim 1, characterized in that when using a solution containing a solvent that includes at least two components, the phase transition temperature of the solvent from a liquid to a solid state is determined for the solvent component with the highest volume content in the solution. 10. Способ по п. 1, отличающийся тем, что используют емкость в форме усеченного конуса.10. The method according to p. 1, characterized in that a container in the form of a truncated cone is used.

Images