RU2538398C1 - Method of producing strontium-82 radioisotope - Google Patents

Abstract

FIELD: physics.

SUBSTANCE: method includes irradiating a target on a proton accelerator and separating ⁸²Sr without a carrier from the irradiated target. The target used is the ⁸⁴Sr isotope; the target is irradiated with a beam of protons; during irradiation, as a result of a threshold nuclear reaction ⁸⁴Sr(p, 3n)⁸²Y, ⁸²Y is produced in the target and extracted from the target using a radiochemical technique, wherein the decay product of ⁸²Y, which is the desired ⁸²Sr (without carrier) isotope, is further separated using a radiochemical technique. The object of the invention is to produce ⁸²Sr without a carrier in the proton energy range of E_p≤30-40 MeV, using standard cyclotrons with E_p≤30-40 MeV to produce ⁸²Sr, increasing the integrated yield of ⁸²Sr in a production scheme based on the reaction Rb(p, xn)⁸²Sr on accelerators with E_p=70-100 MeV for producing ⁸²Sr.

EFFECT: solving the set task.

2 cl, 1 dwg

Description

Изобретение относится к технологии получения радиоизотопов для ядерной медицины на ускорителях заряженных частиц.The invention relates to a technology for producing radioisotopes for nuclear medicine on charged particle accelerators.

В настоящее время одним из наиболее перспективных и динамично развивающихся направлений ядерной медицины является кардиодиагностика на основе метода позитронно-эмиссионной томографии (ПЭТ).At present, one of the most promising and dynamically developing areas of nuclear medicine is cardiac diagnostics based on the method of positron emission tomography (PET).

В последнее время, главным образом в США, получила развитие ПЭТ технология, основанная на применении ⁸²Sr-⁸²Rb изотопных генераторов.Recently, mainly in the USA, PET technology has been developed based on the use of ⁸² Sr- ⁸² Rb isotope generators.

В нашей стране в связи с планируемым строительством ПЭТ центров указанный изотопный генератор должен также найти широкое применение.In our country, in connection with the planned construction of PET centers, the indicated isotope generator should also find wide application.

Получаемый в изотопном генераторе рубидий, являясь физиологическим аналогом калия, при введении в организм пациента преимущественно локализуется в миокарде.Obtained in the isotopic generator of rubidium, being a physiological analogue of potassium, when introduced into the patient's body, it is mainly localized in the myocardium.

Указанный генератор - компактен, может быть легко доставлен в любую клинику, в том числе на большие расстояния, и эксплуатироваться достаточно длительное время. При этом нет необходимости иметь и эксплуатировать в клинике циклотрон (громоздкое и дорогостоящее оборудование, требующее специального помещения и обслуживающего персонала).The specified generator is compact, can be easily delivered to any clinic, including over long distances, and can be used for quite a long time. At the same time, there is no need to have and operate a cyclotron in the clinic (bulky and expensive equipment that requires special facilities and maintenance personnel).

Настоящее изобретение может быть использовано для производства радиоизотопа ⁸²Sr в практически значимых количествах на стандартных, относительно дешевых в эксплуатации и достаточно широко распространенных в мире ускорителях протонов средних энергий (Е_р≤30÷40 МэВ). (В настоящее время ⁸²Sr производят на ускорителях высоких энергий (E_p≈100÷800 МэВ), предназначенных для фундаментальных исследований.)The present invention can be used for the production of ⁸² Sr radioisotope in practically significant quantities on standard, relatively inexpensive to operate and fairly widespread proton accelerators of medium energies (E _p ≤30 ÷ 40 MeV). (At present, ⁸² Sr is produced at high-energy accelerators (E _p ≈100 ÷ 800 MeV), intended for basic research.)

Традиционные методы получения циклотронных радиоизотопов предполагают в каждом цикле производства использование последовательности технологических операций, осуществляемых, как правило, в ручном режиме: изготовление и монтаж одноразовой мишени на ионопроводе ускорителя, демонтаж облученной мишени, механическое вскрытие мишени, растворение активного вещества. Все эти операции достаточно трудоемки, дорогостоящи и должны проводиться в специальных условиях. В отличие от традиционных методов предлагаемый способ получения ⁸²Sr позволяет достаточно просто автоматизировать процедуру извлечения ⁸²Sr из мишени в непрерывном режиме во время наработки, исключив из процедуры выделения стронция из мишени трудоемкие и дорогостоящие операции радиохимического передела, свойственные другим методам.Traditional methods for producing cyclotron radioisotopes involve the use of a sequence of technological operations in each production cycle, usually carried out in manual mode: manufacturing and mounting a disposable target on the accelerator’s ion duct, dismantling the irradiated target, opening the target mechanically, dissolving the active substance. All these operations are quite time-consuming, expensive and must be carried out in special conditions. Unlike traditional methods, the proposed method for producing ⁸² Sr allows one to quite easily automate the process of extracting ⁸² Sr from the target in a continuous mode during operating time, eliminating the laborious and expensive radiochemical redistribution operations characteristic of other methods from the procedure for strontium extraction.

Предшествующий уровень техникиState of the art

В настоящее время ⁸²Sr получают облучением протонами (E_p≈100÷800 МэВ) твердотельных мишеней из молибдена, металлического рубидия или его соединений на ускорителях высоких энергий.At present, ⁸² Sr are produced by proton irradiation (E _p ≈100–800 MeV) of solid targets from molybdenum, metallic rubidium, or its compounds at high-energy accelerators.

Известен способ получения ⁸²Sr по реакции Mo(p,spallation) (Thomas K.E. Strontium-82 Production at Los Alamos National Laboratory. - Applied Radiation and Isotopes, 1987, v.38, №3, p.p.175-180). Мишени из металлического молибдена диаметром 1.9-6.4 см, толщиной 1.25÷1.9 см облучали пучками протонов энергией 800 МэВ. В результате реакции скалывания образовывался ⁸²Sr. Длительность облучения различных мишеней составляла от 2 до 30 суток. Номинальный ток пучка протонов - 500 мкА. Затем мишени растворяли в смеси азотной и фосфорной кислоты в присутствии перекиси водорода. После чего многоступенчатым химическим переделом выделяли ⁸²Sr.A known method of producing ⁸² Sr by the reaction of Mo (p, spallation) (Thomas KE Strontium-82 Production at Los Alamos National Laboratory. - Applied Radiation and Isotopes, 1987, v. 38, No. 3, pp175-180). Targets made of metal molybdenum with a diameter of 1.9–6.4 cm and a thickness of 1.25–1.9 cm were irradiated with proton beams with an energy of 800 MeV. As a result of the cleavage reaction, ⁸² Sr. was formed. The duration of irradiation of various targets ranged from 2 to 30 days. The nominal current of the proton beam is 500 μA. Then the targets were dissolved in a mixture of nitric and phosphoric acid in the presence of hydrogen peroxide. After that, ⁸² Sr. was isolated by a multi-stage chemical redistribution

Этот способ имеет существенные недостатки, заключающиеся в следующем:This method has significant disadvantages, which are as follows:

- для получения ⁸²Sr используется уникальная дорогостоящая установка, в основном предназначенная для фундаментальных исследований: мезонная фабрика Лос-Аламосской национальной лаборатории США;- To obtain ⁸² Sr, a unique and expensive installation is used, mainly intended for basic research: the meson factory of the Los Alamos National Laboratory of the USA;

- технология основана на использовании одноразовой мишени;- the technology is based on the use of a disposable target;

- наряду со ⁸²Sr в мишени образуется большое количество радиоактивных примесей;- along with ⁸² Sr, a large amount of radioactive impurities is formed in the target;

- выделение ⁸²Sr сопряжено с необходимостью проведения многоступенчатого радиохимического передела мишени и утилизацией большого количества радиоактивных отходов;- the release of ⁸² Sr is associated with the need for multi-stage radiochemical redistribution of the target and the disposal of a large amount of radioactive waste;

- высокое содержание в целевом продукте основной мешающей примеси ⁸⁵Sr, активность которой сопоставима с активностью целевого продукта.- high content in the target product of the main interfering impurity ⁸⁵ Sr, the activity of which is comparable to the activity of the target product.

Известно, что одним из существенных факторов, определяющих качество ⁸²Sr, является его радионуклидная чистота. Основные радионуклидные примеси - ⁸³Sr и ⁸⁵Sr. Активность ⁸³Sr может быть в значительной степени снижена выдержкой облученной мишени (T_1|2=32.4 часа для ⁸³Sr). Что же касается долгоживущего ⁸⁵Sr (T_1|2=64.73 дня), то его присутствие в ⁸²Sr значительно увеличивает дозовую нагрузку на пациента и медперсонал и осложняет проведение исследований ПЭТ методом (при частичном «проскоке» стронция в разделительной колонке ⁸²Sr-⁸²Rb изотопного генератора), так как ⁸⁵Sr имеет интенсивную линию E_γ=514 кэВ, близкую к аннигиляционной линии ⁸²Rb (E_γ=511 кэВ). Кроме того, присутствие ⁸⁵Sr существенно повышает требования к радиационной защите ⁸²Sr-⁸²Rb изотопного генератора и уменьшает срок его службы до перезарядки.It is known that one of the significant factors determining the quality of ⁸² Sr is its radionuclide purity. The main radionuclide impurities are ⁸³ Sr and ⁸⁵ Sr. The activity of ⁸³ Sr can be significantly reduced by the exposure of the irradiated target (T _{1 | 2} = 32.4 hours for ⁸³ Sr). As for the long-lived ⁸⁵ Sr (T _{1 | 2} = 64.73 days), its presence in ⁸² Sr significantly increases the dose load on the patient and the medical staff and complicates the PET studies (with partial “breakthrough” of strontium in the ⁸² Sr- ⁸² separation column Rb of the isotope generator), since ⁸⁵ Sr has an intense line E _γ = 514 keV, close to the annihilation line ⁸² Rb (E _γ = 511 keV). In addition, the presence of ⁸⁵ Sr substantially increases the radiation protection requirements of the ⁸² Sr- ⁸² Rb isotope generator and reduces its service life before recharging.

Известен способ получения ⁸²Sr по реакции Rb(p,xn) на мишени из металлического рубидия (Жуйков Б.Л., Коханюк В.М., Глушенко В.Н. и др. Получение стронция-82 из мишени металлического рубидия на пучке протонов с энергией 100 МэВ. - Радиохимия, 1994, том 36, стр.494-498). Мишени из металлического рубидия представляли собой диски диаметром 30 мм и толщиной 11 мм, заключенные в герметичные оболочки из нержавеющей стали. Толщина входного окна оболочки составляла 0.13-0.2 мм. Оболочки заряжались металлическим рубидием в боксе в инертной атмосфере. Для этого рубидий в ампуле разогревали электропечью до 80-90°С, отбирая жидкий рубидий с помощью медицинского шприца, вводили жидкий металл через штуцер в оболочку. Облучение мишеней проводили на линейном ускорителе пучком протонов с энергией 100 МэВ при токах пучка 6-10 мкА. Длительность облучения достигала 10 суток. Технология переработки мишени включала механическое вскрытие кассеты и растворение мишени в изобутаноле, разрушение образующегося при растворении мишени изобутонолята рубидия и отделение органической фазы путем отгонки, отделение изотопов стронция от рубидия на ионообменной колонке.A known method of producing ⁸² Sr by the reaction of Rb (p, xn) on targets from metal rubidium (Zhuikov B. L., Kokhanyuk V. M., Glushenko V. N. and others. Obtaining strontium-82 from a target metal rubidium in a proton beam with an energy of 100 MeV. - Radiochemistry, 1994, Volume 36, pp. 494-498). The targets made of metal rubidium were disks with a diameter of 30 mm and a thickness of 11 mm, enclosed in sealed stainless steel shells. The thickness of the entrance window of the shell was 0.13-0.2 mm. The shells were charged with metallic rubidium in a box in an inert atmosphere. To do this, rubidium in an ampoule was heated by an electric furnace to 80-90 ° C, taking liquid rubidium with a medical syringe, liquid metal was introduced through a nozzle into the shell. Target irradiation was carried out on a linear accelerator with a proton beam with an energy of 100 MeV at beam currents of 6–10 μA. The exposure time reached 10 days. The technology for processing the target included mechanical opening of the cartridge and dissolution of the target in isobutanol, destruction of the rubidium isobutonolate formed during dissolution of the target and separation of the organic phase by distillation, separation of strontium isotopes from rubidium on an ion-exchange column.

К недостаткам данного способа, как и в предыдущем примере, можно отнести:The disadvantages of this method, as in the previous example, include:

- использование для получения ⁸²Sr дорогостоящего ускорителя высоких энергий (линейный ускоритель ИЯИ РАН, г. Троицк);- use for the production of ⁸² Sr of an expensive high-energy accelerator (linear accelerator of the INR RAS, Troitsk);

- достаточно сложна процедура изготовления мишени;- rather complicated procedure for manufacturing the target;

- технология основана на использовании одноразовой мишени;- the technology is based on the use of a disposable target;

- выделение ⁸²Sr сопряжено с необходимостью проведения многоступенчатого радиохимического передела мишени;- the allocation of ⁸² Sr is associated with the need for multi-stage radiochemical redistribution of the target;

- высокое содержание в целевом продукте основной мешающей примеси ⁸⁵Sr, активность которой сопоставима с активностью целевого продукта.- high content in the target product of the main interfering impurity ⁸⁵ Sr, the activity of which is comparable to the activity of the target product.

Кроме того, существенным недостатком данного способа следует считать высокую потенциальную взрывоопасность, обусловленную использованием металлического рубидия.In addition, a significant disadvantage of this method should be considered a high potential explosion hazard due to the use of metallic rubidium.

Известен способ получения ⁸²Sr в реакциях Kr(α,xn) и Kr(3Не,xn) при облучении ускоренными пучками α-частиц или 3Не мишени из природного криптона (Tarkanyi F., Qaim S.M., Stocklin G. Excitation Functions of ³He- and α-Particle Induced Nuclear Reactions on Natural Krypton: Production of ⁸²Sr at a Compact Cyclotron. - Applied Radiation and Isotopes, 1988, v.39, №2, p.p.135-143). При использовании в качестве мишени природного криптона и ускоренных α-частиц или 3Не с начальной энергией 60÷80 МэВ наработка ⁸²Sr возможна на всех изотопах Kr за исключением ⁷⁸Kr. Однако наработка ⁸²Sr на каждом из изотопов при использовании природного криптона не оптимальна, так как величины сечений ядерных реакций, приводящих к образованию ⁸²Sr на каждом из изотопов криптона, изменяются в широком диапазоне (от 0 до σ_max) в энергетическом интервале торможения в мишени заряженных частиц.A known method of producing ⁸² Sr in the reactions Kr (α, xn) and Kr (3He, xn) when irradiated with accelerated beams of α particles or 3He targets from natural krypton (Tarkanyi F., Qaim SM, Stocklin G. Excitation Functions of ³ He- and α-Particle Induced Nuclear Reactions on Natural Krypton: Production of ⁸² Sr at a Compact Cyclotron. - Applied Radiation and Isotopes, 1988, v. 39, No. 2, pp135-143). When using natural krypton and accelerated α particles or 3He with an initial energy of 60–80 MeV as a target, the production of ⁸² Sr is possible on all Kr isotopes except ⁷⁸ Kr. However, the ⁸² Sr production time on each of the isotopes using natural krypton is not optimal, since the cross sections for nuclear reactions leading to the formation of ⁸² Sr on each of the krypton isotopes vary over a wide range (from 0 to σ _max ) in the energy range of drag in the target charged particles.

К недостаткам данного способа можно отнести:The disadvantages of this method include:

- относительно низкий выход ⁸²Sr в мишени из природного криптона;- a relatively low yield of ⁸² Sr in the target from natural krypton;

- высокое содержание в целевом продукте основной мешающей примеси ⁸⁵Sr, активность которой сопоставима с активностью целевого продукта.- high content in the target product of the main interfering impurity ⁸⁵ Sr, the activity of which is comparable to the activity of the target product.

Известен способ получения радиоизотопа ⁸²Sr по реакциям ^{80,82,83,84,86}Kr(α,xn)⁸²Sr либо ^{80,82,83,84,86}Kr(3Не,xn)⁸²Sr (Загрядский В.А., Латушкин С.Т., Новиков В.И., Оглоблин А.А., Унежев В.Н., Чувилин Д.Ю., Шатров А.В., Ярцев Д.И.; Патент №2441290 от 27.01.2012 г. "Способ получения радиоизотопа стронций-82"). Способ включает облучение на циклотроне или линейном ускорителе пучком α-частиц или ядер 3Не каскадной мишени, состоящей из модулей с изотопами криптона, расположенными последовательно, в порядке убывания их атомных масс по направлению пучка ускоренных частиц, и накопление в ней в процессе одной или нескольких пороговых ядерных реакций ^{80,82,83,84,86}Kr(α,xn)⁸²Sr или, соответственно, одной или нескольких пороговых ядерных реакций ^{80,82,83,84,86}Kr(3Не,xn)⁸²Sr целевого радиоизотопа ⁸²Sr.A known method of producing a radioisotope ⁸² Sr by the reactions of ^{80.82.83.84.86} Kr (α, xn) ⁸² Sr or ^{80.82.83.84.86} Kr (3Не, xn) ⁸² Sr (Zagryadsky V.A., Latushkin S.T., Novikov V.I., Ogloblin A.A., Unezhev V.N., Chuvilin D.Yu., Shatrov A.V., Yartsev D.I .; Patent No. 2441290 of January 27, 2012 . "A method of obtaining a radioisotope of strontium-82"). The method includes irradiating at the cyclotron or linear accelerator with a beam of α particles or 3H nuclei a cascade target consisting of modules with krypton isotopes arranged in series, in decreasing order of their atomic masses in the direction of the accelerated particle beam, and accumulating in it one or several threshold particles nuclear reactions ^{80.82.83.84.86} Kr (α, xn) ⁸² Sr or, respectively, one or more threshold nuclear reactions ^{80.82.83.84.86} Kr (3He, xn) ⁸² Sr of the target radioisotope ⁸² Sr .

К недостаткам данного способа можно отнести эксплуатационные ограничения оптимальной по выходу ⁸²Sr каскадной мишени, состоящие в необходимости жесткого согласования длины модулей с изотопами криптона с током пучка и давлением газа в них. Необходимость указанного согласования связана с появлением градиента плотности газа в мишени под действием пучка заряженных частиц и, как результат, изменением оптимальных длин пробега в модулях каскадной мишени.The disadvantages of this method include the operational limitations of the ⁸² Sr optimal cascade target, consisting in the need for tight matching of the length of the modules with krypton isotopes with the beam current and gas pressure in them. The need for this coordination is associated with the appearance of a gas density gradient in the target under the action of a beam of charged particles and, as a result, a change in the optimal path lengths in the modules of the cascade target.

В качестве прототипа выбран способ получения ⁸²Sr по реакции Rb(p,xn) на мишени из хлорида рубидия (Mausner L.F., Prach Т., Srivastava S.C. Production of ⁸²Sr by Proton Irradiation of RbCl. - Applied Radiation and Isotopes, 1987, v.38, №3, p.p.181-184). С целью дегидратации хлорид рубидия выдерживали в вакууме в течение 48 часов, затем прессовали с усилием 75 тонн в 35 г. таблетку 0.81 см толщиной и 4.44 см диаметром. Таблетка из хлоридом рубидия помещалась в капсулу из нержавеющей стали и заваривалась в вакууме электронным лучом. Затем капсула с хлоридом рубидия облучалась протонами на ускорителе Брукхевенской национальной лаборатории, позволяющем ускорять протоны до энергии 200 МэВ. Ток пучка протонов составлял 45 мкА. После облучения капсулу транспортировали в защитном контейнере в горячую лабораторию и через 6 дней выдержки вскрывали. Затем хлорид рубидия растворяли в 100 мл 0.1 М NH₄OH:0.1 M NH₄Cl и после многоступенчатого радиохимического передела выделяли ⁸²Sr.As a prototype, a method for producing ⁸² Sr by the reaction of Rb (p, xn) on targets from rubidium chloride (Mausner LF, Prach T., Srivastava SC Production of ⁸² Sr by Proton Irradiation of RbCl. - Applied Radiation and Isotopes, 1987, v .38, No. 3, pp181-184). For the purpose of dehydration, rubidium chloride was kept in vacuum for 48 hours, then a tablet of 0.81 cm thick and 4.44 cm in diameter was pressed with a force of 75 tons in 35 g. A rubidium chloride tablet was placed in a stainless steel capsule and sealed in a vacuum with an electron beam. Then, the capsule with rubidium chloride was irradiated with protons at the accelerator of the Brookhaven National Laboratory, which allows accelerating protons to an energy of 200 MeV. The proton beam current was 45 μA. After irradiation, the capsule was transported in a protective container to a hot laboratory and after 6 days the extracts were opened. Then rubidium chloride was dissolved in 100 ml of 0.1 M NH ₄ OH: 0.1 M NH ₄ Cl and ⁸² Sr. was isolated after multistage radiochemical redistribution.

К недостаткам данного способа можно отнести:The disadvantages of this method include:

- использование для получения ⁸²Sr дорогостоящего ускорителя высоких энергий;- the use to obtain ⁸² Sr of an expensive high-energy accelerator;

- достаточно сложна процедура изготовления мишени;- rather complicated procedure for manufacturing the target;

- технология основана на использовании одноразовой мишени;- the technology is based on the use of a disposable target;

- из-за плохой теплопроводности хлорида рубидия при токах выше нескольких мкА возможен перегрев в центре мишени и сублимация хлорида рубидия, что приводит к уменьшению эффективной толщины мишени и, соответственно, выхода целевого продукта;- due to the poor thermal conductivity of rubidium chloride at currents above a few μA, overheating in the center of the target and sublimation of rubidium chloride is possible, which leads to a decrease in the effective thickness of the target and, accordingly, the yield of the target product;

- выделение ⁸²Sr сопряжено с необходимостью проведения многоступенчатого радиохимического передела мишени;- the allocation of ⁸² Sr is associated with the need for multi-stage radiochemical redistribution of the target;

- высокое содержание в целевом продукте основной мешающей примеси ⁸⁵Sr, активность которой сопоставима с активностью целевого продукта.- high content in the target product of the main interfering impurity ⁸⁵ Sr, the activity of which is comparable to the activity of the target product.

Раскрытие изобретенияDisclosure of invention

Техническими результатами являются:Technical results are:

1) Возможность производить ⁸²Sr в принципиально иной (отличной от традиционной) области энергий протонов (Е_р≤30÷40 МэВ), что позволяет применять для производства ⁸²Sr принципиально иной класс установок: стандартные, относительно дешевые в эксплуатации и достаточно широко распространенные в мире циклотроны с Е_р≤30÷40 МэВ.1) The ability to produce ⁸² Sr in a fundamentally different (different from the traditional) range of proton energies (E _p ≤30 ÷ 40 MeV), which allows the use of a fundamentally different class of plants for the production of ⁸² Sr: standard, relatively cheap to operate, and quite widespread in world cyclotrons with E _p ≤30 ÷ 40 MeV.

2) Возможность значительно повысить интегральный выход ⁸²Sr при использовании известной схемы наработки по реакции Rb(p,xn)⁸²Sr на ускорителях с Е_р=70÷100 МэВ за счет дополнительного использования протонов с Е_р<40 МэВ (порога реакции Rb(p,xn)⁸²Sr) для наработки ⁸²Sr по реакции ⁸⁴Sr(р,3n)⁸²Y→⁸²Sr (каскадная мишень).2) The ability to significantly increase the integral yield of ⁸² Sr using the well-known operating time for the reaction Rb (p, xn) ⁸² Sr in accelerators with E _p = 70 ÷ 100 MeV due to the additional use of protons with E _p <40 MeV (reaction threshold Rb ( p, xn) ⁸² Sr) to produce ⁸² Sr by the reaction ⁸⁴ Sr (p, 3n) ⁸² Y → ⁸² Sr (cascade target).

3) Использование многоразовой мишени, позволяющей исключить затраты на изготовление новых мишеней для каждого нового цикла облучения.3) The use of a reusable target, eliminating the cost of manufacturing new targets for each new irradiation cycle.

4) Возможность относительно просто автоматизировать выделение ⁸²Sr, отказавшись от классических технологических операций, реализуемых при радиохимическом переделе мишени, и осуществляемых, как правило, в ручном режиме.4) The ability to relatively easily automate the allocation of ⁸² Sr, abandoning the classical technological operations implemented during radiochemical redistribution of the target, and carried out, as a rule, in manual mode.

5) Значительное снижение по сравнению с прототипом основной мешающей активности ⁸⁵Sr.5) A significant decrease compared with the prototype of the main interfering activity of ⁸⁵ Sr.

Для достижения указанных результатов предложен способ получения радиоизотопа ⁸²Sr, включающий облучение мишени протонами и выделение ⁸²Sr из облученной мишени, при этом в качестве мишени берут изотоп ⁸⁴Sr, в процессе облучения которого в результате пороговой ядерной реакции ⁸⁴Sr(p,3n)⁸²Y в мишени нарабатывают и одновременно радиохимическим методом из мишени непрерывно извлекают ⁸²Y, продукт распада которого, целевой радиоизотоп ⁸²Sr без носителя, затем выделяют радиохимическим методом.To achieve these results, a method for producing a ⁸² Sr radioisotope is proposed, which involves irradiating the target with protons and isolating ⁸² Sr from the irradiated target, while the ⁸⁴ Sr isotope is taken as the target, during the irradiation of which as a result of a threshold nuclear reaction ⁸⁴ Sr (p, 3n) ⁸² Y in the target is produced and simultaneously, by the radiochemical method, ⁸² Y is continuously extracted from the target, the decay product of which, the target radioisotope ⁸² Sr without carrier, is then isolated by the radiochemical method.

При этом изотоп ⁸⁴Sr входит в состав химического соединения, водный раствор которого в замкнутом контуре циркулирует через зону облучения протонами и через центробежный экстрактор, в котором экстракционным методом нарабатываемый ⁸²Y отделяют от стронция мишени.In this case, the ⁸⁴ Sr isotope is a part of a chemical compound, the aqueous solution of which in a closed circuit circulates through the proton irradiation zone and through a centrifugal extractor, in which the ⁸² Y generated by the extraction method is separated from the strontium of the target.

Фигура иллюстрирует принципиальную схему реализации способа наработки и выделения ⁸²Sr.The figure illustrates a schematic diagram of the implementation of the method of production and allocation of ⁸² Sr.

1. Мишень.1. The target.

2. Экстрактор.2. Extractor.

3. Реэкстрактор.3. Reextractor.

4. Контур водной фазы.4. The contour of the aqueous phase.

5. Контур органической фазы.5. The contour of the organic phase.

6. Контур водной фазы.6. The contour of the aqueous phase.

7. Насос.7. The pump.

р - Пучок протонов с Ер≤30÷40 МэВ.p - Proton beam with Ep≤30 ÷ 40 MeV.

Способ осуществляют следующим образом.The method is as follows.

Берут водный раствор соединения стронция, обогащенного по изотопу ⁸⁴Sr, и помещают в замкнутый контур, в котором осуществляют принудительную циркуляцию раствора через зону облучения протонами 1 (см. чертеж) и центробежный экстрактор 2. В зоне облучения 1 по реакции ⁸⁴Sr(р,3n)⁸²Y нарабатывают ⁸²Y, имеющий период полураспада 10 мин. ⁸²Y по контуру 4 направляют в центробежный экстрактор 2, где экстрагируют в органическую фазу, принудительно циркулирующую в контуре 5. При этом стронций мишени остается в контуре 4. Затем ⁸²Y по контуру 5 направляют в центробежный реэкстрактор 3, где реэкстрагируют в водную фазу принудительно циркулирующую в контуре 6. В контуре 6 в течение времени облучения мишени протонами накапливают ⁸²Y и продукт его распада ⁸²Sr. Суммарное время движения ⁸²Y по контуру 4 от зоны облучения 1 до экстрактора 2, экстракции из водной фазы в органическую фазу, движения по контуру 5 от экстрактора 2 до реэкстрактора 3 и реэкстракции из органической фазы контура 5 в водную фазу контура 6 составляет около 1 минуты. Через несколько часов выдержки после облучения (распада ⁸²Y) ⁸²Sr без носителя из контура 6 направляют на доочистку сорбционным методом (на фигуре не показано).An aqueous solution of the strontium compound enriched in the ⁸⁴ Sr isotope is taken and placed in a closed loop in which the solution is forcedly circulated through the proton 1 irradiation zone (see drawing) and centrifugal extractor 2. In the irradiation zone 1, according to the ⁸⁴ Sr reaction (p, 3n) ⁸² Y produces ⁸² Y having a half-life of 10 minutes. ⁸² Y along circuit 4 is sent to a centrifugal extractor 2, where it is extracted into the organic phase, which is forcibly circulated in circuit 5. At the same time, the strontium of the target remains in circuit 4. Then ⁸² Y along circuit 5 is sent to centrifugal reextractor 3, where it is forcedly extracted into the aqueous phase circulating in circuit 6. In circuit 6, ⁸² Y and ⁸² Sr decay product are accumulated during proton irradiation time of the target. The total time of movement ⁸² Y along circuit 4 from the irradiation zone 1 to extractor 2, extraction from the aqueous phase to the organic phase, movement along circuit 5 from extractor 2 to reextractor 3 and reextraction from the organic phase of circuit 5 to the aqueous phase of circuit 6 is about 1 minute . After several hours of exposure after irradiation ( ⁸² Y decay), ⁸² Sr without a carrier from circuit 6 is sent for further purification by the sorption method (not shown in the figure).

Предложенный способ получения радиоизотопа ⁸²Sr обладает существенными достоинствами по сравнению с описанными в литературе аналогами и прототипом:The proposed method for producing a radioisotope ⁸² Sr has significant advantages compared to analogues and prototype described in the literature:

- Способ может быть реализован на относительно дешевых в эксплуатации и широко распространенных в мире ускорителях средних энергий (Е_р≤30÷40 МэВ).- The method can be implemented on relatively inexpensive to operate and widely used in the world accelerators of medium energies (E _p ≤30 ÷ 40 MeV).

- Мишенное устройство может использоваться многократно.- The target device can be used repeatedly.

- Выход ⁸²Sr приемлем для практического использования.- The yield of ⁸² Sr is acceptable for practical use.

- Выделение ⁸²Sr из мишени легко поддается автоматизации и не сопряжено с необходимостью ее разрушения и проведения многоступенчатого радиохимического передела.- Isolation of ⁸² Sr from the target is easy to automate and is not associated with the need for its destruction and multistage radiochemical redistribution.

- Активность основной мешающей примеси ⁸⁵Sr при использовании стронция, обогащенного по изотопу ⁸⁴Sr, может быть снижена на порядок по сравнению с прототипом.- The activity of the main interfering impurity ⁸⁵ Sr when using strontium enriched in the ⁸⁴ Sr isotope can be reduced by an order of magnitude compared to the prototype.

Пример осуществления изобретенияAn example embodiment of the invention

Мишенное устройство, представляющее собой компактный медный цилиндр с внутренней цилиндрической полостью h×d=10×15 (мм) с торцевым окном из Мо фольги толщиной 50 мкм, устанавливали на пучок протонов с Е_р=32 МэВ циклотрона У-150 НИЦ «Курчатовский институт». Через мишенное устройство 1 (см. чертеж) и через центробежный экстрактор 2 по замкнутому контуру 4 с помощью насоса прокачивали водный раствор SrCl₂ (Sr естественного изотопного состава) в 0,1 М HCl (водная фаза). Одновременно в контуре 5 с помощью насоса обеспечивали циркуляцию 50% раствора D2-этилгексилфосфорной кислоты в толуоле, а в контуре 6 - циркуляцию водного раствора 3 М HCl.The target device, which is a compact copper cylinder with an inner cylindrical cavity h × d = 10 × 15 (mm) with an end window of 50 μm thick Mo foil, was mounted on a proton beam with Е _р = 32 MeV of the U-150 cyclotron of the Kurchatov Institute Research Center ". An aqueous solution of SrCl ₂ (Sr of natural isotopic composition) in 0.1 M HCl (aqueous phase) was pumped through a target device 1 (see the drawing) and through a centrifugal extractor 2 in a closed loop 4 using a pump. At the same time, in circuit 5, a pump was used to circulate a 50% solution of D2-ethylhexylphosphoric acid in toluene, and in circuit 6 to circulate an aqueous solution of 3 M HCl.

Под действием пучка протонов в мишенном устройстве в результате реакции ⁸⁴Sr(p,3n)⁸²Y нарабатывали ⁸²Y. Затем ⁸²Y потоком водной фазы по контуру 4 транспортировали в центробежный экстрактор, где экстрагировали его 50% раствором D2-этилгексилфосфорной кислоты в толуоле (органическая фаза). После этого потоком органической фазы ⁸²Y транспортировали по контуру 5 в центробежный реэкстрактор 3, где реэкстрагировали ⁸²Y раствором 3 М HCl в водную фазу контура 6. В контуре 6 накапливали ⁸²Y и продукт его распада ⁸²Sr (без носителя). После окончания облучения и выдержки (для распада ⁸²Y) в течение 2 часов ⁸²Sr направляли на доочистку сорбционным методом. Суммарное время движения ⁸²Y по контуру 4 от зоны облучения 1 до экстрактора 2, экстракции из водной фазы в органическую фазу, движения по контуру 5 от экстрактора 2 до реэкстрактора 3 и реэкстракции из органической фазы контура 5 в водную фазу контура 6 составляло около 1 минуты.Under the action of the proton beam at the target device ⁸⁴ by the reaction of Sr (p, 3n) accumulating Y ^{82 82 82} Y Y. Then, the flow of the aqueous phase over the contour 4 transported to the centrifugal extractor where it was extracted with 50% sodium D2-etilgeksilfosfornoj acid in toluene ( organic phase). After this, the ⁸² Y stream of organic phase was transported along circuit 5 to a centrifugal reextractor 3, where ⁸² Y was reextracted with 3 M HCl into the aqueous phase of circuit 6. ⁸² Y and its decomposition product ⁸² Sr were accumulated in circuit 6 (without carrier). After the end of irradiation and exposure (for the decay of ⁸² Y) for 2 hours, ⁸² Sr was sent for further purification by the sorption method. The total time of movement ⁸² Y along circuit 4 from the irradiation zone 1 to extractor 2, extraction from the aqueous phase to the organic phase, movement along circuit 5 from extractor 2 to reextractor 3 and reextraction from the organic phase of circuit 5 to the aqueous phase of circuit 6 was about 1 minute .

Коэффициент разделения иттрия и стронция центробежным экстрактором 2 составил величину 10⁶. Выход ⁸²Sr при концентрации SrCl₂ в растворе 0.6 г/мл (с учетом приведения к обогащению по изотопу ⁸⁴Sr до 100%) составил величину 112 мкКи/мкА час.The separation coefficient of yttrium and strontium by centrifugal extractor 2 amounted to 10 ⁶ . The yield of ⁸² Sr at a concentration of SrCl ₂ in solution of 0.6 g / ml (taking into account reduction to ⁸⁴ Sr isotope enrichment to 100%) was 112 μCi / μA hour.

Claims (2)

1. Способ получения радиоизотопа ⁸²Sr, включающий облучение мишени протонами и выделение ⁸²Sr из облученной мишени, отличающийся тем, что в качестве мишени берут изотоп ⁸⁴Sr, в процессе облучения которого в результате пороговой ядерной реакции ⁸⁴Sr(р,3n)⁸²Y в мишени нарабатывают и одновременно радиохимическим методом из мишени непрерывно извлекают ⁸²Y, продукт распада которого, целевой радиоизотоп ⁸²Sr без носителя, затем выделяют радиохимическим методом.1. A method of producing a ⁸² Sr radioisotope, comprising irradiating the target with protons and isolating ⁸² Sr from the irradiated target, characterized in that the ⁸⁴ Sr isotope is taken as the target, during the irradiation of which, as a result of a threshold nuclear reaction, ⁸⁴ Sr (p, 3n) ⁸² Y ⁸² Y is produced in the target and at the same time, by the radiochemical method, ⁸² Y is continuously extracted from the target, the decay product of which, the target radioisotope ⁸² Sr without carrier, is then isolated by the radiochemical method. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что изотоп ⁸²Sr входит в состав химического соединения, водный раствор которого в замкнутом контуре циркулирует через зону облучения протонами и через центробежный экстрактор, в котором экстракционным методом нарабатываемый ⁸²Y отделяют от стронция мишени. 2. The method according to claim 1, characterized in that the ⁸² Sr isotope is part of a chemical compound, the aqueous solution of which in a closed circuit circulates through the proton irradiation zone and through a centrifugal extractor, in which the produced ⁸² Y is separated from the strontium by the extraction method.

Images