RU2507629C2 - Method of producing thin-layer, thermally and/or optically stimulated luminescence effect based nuclear radiation charged particle detector based on aluminium oxide - Google Patents

Method of producing thin-layer, thermally and/or optically stimulated luminescence effect based nuclear radiation charged particle detector based on aluminium oxide Download PDF

Info

Publication number
RU2507629C2
RU2507629C2 RU2012119196/28A RU2012119196A RU2507629C2 RU 2507629 C2 RU2507629 C2 RU 2507629C2 RU 2012119196/28 A RU2012119196/28 A RU 2012119196/28A RU 2012119196 A RU2012119196 A RU 2012119196A RU 2507629 C2 RU2507629 C2 RU 2507629C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
layer
thin
detector
radiation
range
Prior art date
Application number
RU2012119196/28A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2012119196A (en
Inventor
Владислав Генрихович Ильвес
Сергей Юрьевич Соковнин
Александр Иванович Сюрдо
Максим Игоревич Власов
Игорь Игоревич Мильман
Original Assignee
Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт электрофизики Уральского отделения Российской академии наук (ИЭФ УрО РАН)
Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт промышленной экологии Уральского отделения Российской академии наук (ИПЭ УрО РАН)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт электрофизики Уральского отделения Российской академии наук (ИЭФ УрО РАН), Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт промышленной экологии Уральского отделения Российской академии наук (ИПЭ УрО РАН) filed Critical Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт электрофизики Уральского отделения Российской академии наук (ИЭФ УрО РАН)
Priority to RU2012119196/28A priority Critical patent/RU2507629C2/en
Publication of RU2012119196A publication Critical patent/RU2012119196A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2507629C2 publication Critical patent/RU2507629C2/en

Links

Images

Landscapes

  • Luminescent Compositions (AREA)
  • Physical Vapour Deposition (AREA)

Abstract

FIELD: physics.
SUBSTANCE: method involves evaporating a target of starting material with a pulsed electron beam with energy of not more than 100 keV, pulse duration of 20-300 mcs, energy density of not less than 1 MJ/cm2; a beam of electrons on the path to the target is passed through a system of generating a gas pressure drop, through which pressure of 1-20 Pa is provided in the evaporation chamber in order to cool particles, wherein particles are deposited on cooled substrates made of metal whose melting point is higher than 900°C, and the coefficient of linear thermal expansion is close to that of the deposited layer of aluminium oxide, the thickness of which is controlled in the range of 5-40 mcm by deposition time of 5-20 minutes, and radiation sensitivity is controlled by final heat treatment in the range of 550-900°C for 10-20 minutes.
EFFECT: high accuracy and reliability of detecting doses of short-range charged particles of nuclear radiations, including complex fields using TL or OSL techniques.

Description

Изобретение относится к способам получения тонкослойных детекторов заряженных частиц, основанных на явлениях термостимулированной и/или оптически стимулированной люминесценции. В качестве чувствительного вещества тонкослойных детекторов предложен оксид алюминия. Изобретение может быть использовано для повышения надежности, точности и достоверности измерений доз тяжелых заряженных частиц, ядерных бета-, альфа- и позитронных излучателей методами люминесцентной твердотельной дозиметрии.The invention relates to methods for producing thin-layer charged particle detectors based on the effects of thermally stimulated and / or optically stimulated luminescence. Alumina has been proposed as a sensitive substance for thin-layer detectors. The invention can be used to increase the reliability, accuracy and reliability of measurements of doses of heavy charged particles, nuclear beta, alpha and positron emitters using luminescent solid-state dosimetry.

В настоящее время в отечественной и зарубежной практике получили широкое распространение разработанные в России термолюминесцентные детекторы на основе анион-дефектных монокристаллов α-Al2O3, имеющие обозначение ТЛД-500К, TLD-500 или α-Al2O3:С в зарубежной литературе (ТУ 2655-006-02069208-95; Дозиметрический контроль внешнего профессионального облучения. Общие требования. Методические указания МУ 2.6.1.25-2000. Москва, 2000, с.50; Dosimeter Materials, Harshow TLD Model 8800, Bicron Ne, рекламный проспект). В последние годы этот же материал интенсивно используется в качестве детектора ионизирующих излучений, люминесценцию которого, пропорциональную накопленной дозе, возбуждают (стимулируют) не нагревом, как в термолюминесцентной дозиметрии, а освещением светом (Boons, R. et al. External and Environmental Radiation Dosimetry with Optically Stimulated Luminescent Detection Device Developed at the SCK-CEN. World Journal of Nuclear Science and Technology, 2012, 2, 6-15).At present, in Russia and abroad, thermoluminescent detectors developed in Russia based on anion-defective α-Al 2 O 3 single crystals with the designation TLD-500K, TLD-500 or α-Al 2 O 3 : C in foreign literature are widely used. (TU 2655-006-02069208-95; Dosimetric control of external occupational exposure. General requirements. Guidelines MU 2.6.1.25-2000. Moscow, 2000, p. 50; Dosimeter Materials, Harshow TLD Model 8800, Bicron Ne, brochure) . In recent years, the same material has been intensively used as a detector of ionizing radiation, the luminescence of which, proportional to the accumulated dose, is excited (stimulated) not by heating, as in thermoluminescent dosimetry, but by illumination by light (Boons, R. et al. External and Environmental Radiation Dosimetry with Optically Stimulated Luminescent Detection Device Developed at the SCK-CEN. World Journal of Nuclear Science and Technology, 2012, 2, 6-15).

Физические и аппаратурные аспекты твердотельной дозиметрии, основанной на явлениях оптически и термически стимулированной люминесценции (ОСЛ и ТЛ), активно развиваются в ведущих дозиметрических лабораториях мира (L. Botter-Jensen et.al. Optically Stimulated Luminescence Dosimetry. Elsevier Science B.V. 355- P, (2003); S.W.S. McKeever. Optically stimulated luminescence: A brief overview. Radiation Measurements 46 (2011)1336-1341; US PATENT #6,936,830, Gaza, R. et al. Optically stimulated luminescence radiation dosimetry method to determine dose rates during radiotherapy procedures. (August 30, 2005); US PATENT #7,141,804, Akselrod, M.S. et al. Detection of neutrons and heavy charged particles. (November 28, 2006); Sawakuchi, G.O. et al. Relative optically stimulated luminescence and thermoluminescence efficiencies of Al2O3:C dosimeters to heavy charged particles with energies relevant to space and radiotherapy dosimetry. J.Appl. Phys. 104(2008) 124903; N.J.M. Le Masson. Development of Optically Stimulated Luminescent Materials for Personal Fast Neutron Dosimetry. Delft University Press. 168 -P, (2003); Т. Hashimoto, Т. Nakagawa, D-G. Hong. Et al. An Automated Sistem for Red/Blue Thermoluminescence and Optically Stimulated Luminescence Measurement. Journ. of Nuclear Science and Tecnology, Vol.39, No 1. pp.108-109 (2002); Патент РФ №2399928 И.И. Мильман и др. Способ возбуждения дозиметрического сигнала оптически стимулированной люминесценции детекторов ионизирующих излучений на основе оксида алюминия (2010. 09 20); Патент РФ №2310889 И.И. Мильман и др. Устройство для измерения дозиметрического сигнала оптически стимулированной люминесценции (2007.11.20)).The physical and instrumental aspects of solid-state dosimetry based on the phenomena of optically and thermally stimulated luminescence (OSL and TL) are actively developed in the world's leading dosimetry laboratories (L. Botter-Jensen et.al. Optically Stimulated Luminescence Dosimetry. Elsevier Science BV 355-P, (2003); SWS McKeever. Optically stimulated luminescence: A brief overview. Radiation Measurements 46 (2011) 1336-1341; US PATENT # 6,936,830, Gaza, R. et al. Optically stimulated luminescence radiation dosimetry method to determine dose rates during radiotherapy procedures . (August 30, 2005); US PATENT # 7,141,804, Akselrod, MS et al. Detection of neutrons and heavy charged particles. (November 28, 2006); Sawakuchi, GO et al. Relative optically stimulated luminescence and thermoluminescence effi ciencies of Al2O3: C dosimeters to heavy charged particles with energies relevant to space and radiotherapy dosimetry. J. Appl. Phys. 104 (2008) 124903; N.J. M. Le Masson. Development of Optically Stimulated Luminescent Materials for Personal Fast Neutron Dosimetry. Delft University Press. 168 -P, (2003); T. Hashimoto, T. Nakagawa, D-G. Hong. Et al. An Automated Sistem for Red / Blue Thermoluminescence and Optically Stimulated Luminescence Measurement. Journ. of Nuclear Science and Tecnology, Vol. 39, No. 1. pp. 108-109 (2002); RF patent №2399928 I.I. Milman et al. A method for exciting a dosimetric signal of optically stimulated luminescence of ionizing radiation detectors based on alumina (2010. 09 20); RF patent №2310889 I.I. Milman et al. A device for measuring the dosimetric signal of optically stimulated luminescence (2007.11.20)).

ТЛ-ОСЛ-детекторы на основе анион-дефектных монокристаллов α-Al2O3, предназначены для регистрации рентгеновского и гамма-излучений. Они имеют цилиндрическую форму высотой 1 мм и диаметром 5 мм. Накопленная доза в них определяется люминесценцией всего объема детектора, и поэтому они становятся не эффективными для определения доз корпускулярных излучений с большими линейными потерями энергии (ЛПЭ), пробеги которых в веществе детектора составляют несколько десятков микрометров. Так по имеющимся оценкам пробег бета-частиц с энергией 90 кэВ в α-Al2O3 при нормальном падении составляет величину 38 мкм, с энергией 250 кэВ - 200 мкм, с энергией 800 кэВ - 1 мм. При падении частиц на поверхность детектора под углом их пробеги становятся еще меньше. Для тонкого детектора, в отличие от объемного, следует ожидать также значительно меньшую энергетическую зависимость чувствительности детектора. Таким образом, становится очевидным, что для регистрации корпускулярных излучений с большими ЛПЭ особенно в смешанных, например бета-гамма-полях, для разделения вкладов доз, создаваемых разными типами излучений, необходимо использовать детекторы с тонкими чувствительными слоями. Для тканеэквивалентной глубины проникновения бета-частиц рекомендованная международными нормами толщина чувствительного слоя детектора должна составлять 20 мкм, то есть иметь массовую толщину, равную 7 мг/см2. Здесь следует отметить, что массовая толщина, часто используемая в дозиметрии и измеряемая в мг/см2, определяется как произведение толщины поглотителя на плотность. Для решения комплекса задач, связанных с регистрацией заряженных частиц на фоне фотонного ионизирующего излучения, необходимо создание тонкослойных детекторов, толщина которых должна быть существенно меньше длины пробега в них частиц. Более того, например для кожной дозиметрии, согласно требованиям норм радиационной безопасности НРБ-99/2009 тонкослойные детекторы должны быть по толщине эквивалентны толщине базального слоя кожного покрова 5 мг/см2 (~12 мкм для корунда при ρ=3920 мг/см3), находящегося под эпидермисом на глубине 5 мг/см2. Как видно из вышеприведенного, требуемая толщина детектора должна быть мала и ее крайне сложно достичь утончением известных термолюминесцентных детекторов, например лучшего из них ТЛД-500К, созданного на основе монокристалла анион-дефектного корунда.TL-OSL detectors based on anion-defective single crystals of α-Al 2 O 3 are designed to record x-ray and gamma radiation. They have a cylindrical shape with a height of 1 mm and a diameter of 5 mm. The accumulated dose in them is determined by the luminescence of the entire volume of the detector, and therefore they become ineffective for determining the doses of corpuscular radiation with large linear energy losses (LET), the ranges of which in the detector material are several tens of micrometers. Thus, according to available estimates, the range of beta particles with an energy of 90 keV in α-Al 2 O 3 with a normal incidence is 38 μm, with an energy of 250 keV - 200 μm, with an energy of 800 keV - 1 mm. When particles fall on the surface of the detector at an angle, their paths become even smaller. For a thin detector, in contrast to a volume detector, a significantly lower energy dependence of the detector sensitivity should also be expected. Thus, it becomes obvious that for the detection of corpuscular radiation with large LET especially in mixed, for example beta-gamma fields, to separate the contributions of the doses generated by different types of radiation, it is necessary to use detectors with thin sensitive layers. For tissue equivalent penetration depth of beta particles, the recommended thickness of the detector sensitive layer should be 20 μm, that is, have a mass thickness of 7 mg / cm 2 . It should be noted here that the mass thickness, often used in dosimetry and measured in mg / cm 2 , is defined as the product of the thickness of the absorber and density. To solve a complex of problems associated with the registration of charged particles against the background of photon-ionizing radiation, it is necessary to create thin-layer detectors, the thickness of which should be significantly less than the mean free path of particles in them. Moreover, for example, for skin dosimetry, according to the requirements of radiation safety standards NRB-99/2009, thin-layer detectors should be equivalent in thickness to the thickness of the basal layer of the skin cover 5 mg / cm 2 (~ 12 μm for corundum at ρ = 3920 mg / cm 3 ) located under the epidermis at a depth of 5 mg / cm 2 . As can be seen from the above, the required thickness of the detector must be small and it is extremely difficult to achieve by thinning the known thermoluminescent detectors, for example, the best of them TLD-500K, created on the basis of a single crystal of anion-defective corundum.

Проблемы кожной (skin) дозиметрии становятся все более актуальными по мере расширения областей применения ядерной медицины, использующей бета- и позитрон-эмитирующие радиофармпрепараты для диагностики и лечения онкологических заболеваний. В таблице 1 приведены энергетические характеристики некоторых распространенных в ядерной медицине радионуклидов.The problems of skin dosimetry are becoming increasingly relevant as the scope of nuclear medicine expands, using beta- and positron-emitting radiopharmaceuticals for the diagnosis and treatment of cancer. Table 1 shows the energy characteristics of some common radionuclides in nuclear medicine.

Таблица 1Table 1 Энергетические характеристики β-излучающих радионуклидовEnergy characteristics of β-emitting radionuclides РадионуклидRadionuclide Виды излученийTypes of radiation ββ γγ Eср, кэВE av , keV Eмакс, кэВE max , keV Выход, %Exit, % Eср, кэВE av , keV Выход, %Exit, % 99Тс 99 tf 101101 294294 100one hundred 177Lu 177 Lu 6161 177177 11,211,2 113113 6,46.4 134134 385385 9,19.1 208208 11,011.0 178178 498498 100one hundred 90Sr 90 sr 196196 547547 100one hundred 90Y 90 y 935935 22802280 100one hundred 147Pm 147 Pm 6060 224224 100one hundred 85Kr 85 Kr 140140 687,4687.4 100one hundred

Данные таблицы 1 показывают необходимость создания тонкослойных детекторов для регистрации низкоэнергетичных бета-излучений, в том числе и в смешанных бета-фотонных полях. При создании таких детекторов для применения их в ТЛ- и/или ОСЛ-дозиметрии естественно использовать один самых чувствительных материалов на основе анион-дефектного корунда.The data in table 1 show the need for creating thin-layer detectors for detecting low-energy beta radiation, including in mixed beta-photon fields. When creating such detectors for use in TL and / or OSL dosimetry, it is natural to use one of the most sensitive materials based on anion-defective corundum.

Из литературы известны способы создания тонкослойных ТЛ- и/или ОСЛ-детекторов бета-излучений на основе α-Al2O3:С, принятые за аналоги решения в предлагаемом изобретении.From the literature there are known methods for creating thin-layer TL and / or OSL beta radiation detectors based on α-Al 2 O 3 : C, which are adopted as analogs of the solution in the present invention.

Пример 1.Example 1

В способе, описанном в работе M.S. Akselrod et al. A thin-layer AL2O3:C beta TL detector. Radiation Protection Dosimetry. Vol.66, Nos.1-4, pp.105-110 (1996), объемный монокристаллический детектор Al2O3:С механически размалывался в порошок в железной мельнице. Время размалывания варьировалось от 2 до 6 часов. Порошок обрабатывался соляной кислотой для удаления из него железных включений, промывался водой и сушился горячим воздухом. Описанный способ позволял получать порошок с размерами зерен от 1 до 160 мкм. ТЛ чувствительность детектора в форме порошка зависела от размеров зерна и существенно снижалась, когда размеры зерна были меньше 40 мкм. Следующей стадией развития этой технологии было закрепление порошка на подложки, выполненные из разных материалов, включая термостойкие полимерные пленки и металлические фольги. Наилучшие результаты (линейность дозовой зависимости 10-5 - 15 Гр и минимальная зависимость выхода ТЛ от энергии бета частиц (147Pm, 204Tl, 90Sr/90Y), 1,5 раза, были достигнуты для порошкообразного детектора на основе α-Al2O3:C с размером зерна 20-40 мкм, нанесенного на алюминиевую подложку толщиной 0,2 мм и удерживаемого на ней силами адгезионной связи. Рассмотренный в примере способ положен в основу промышленного изготовления на основе α-Al2O3:С тонкослойных ТЛ-ОСЛ-детекторов фирмой Landauer, Inc. (USA), используемых в настоящее время (T.N.O. Pinto et al. Measuring TL and OSL of Beta Radioisotops inside a Glove Box at a Radiopharmacy Laboratory. Radiation Measurements, v.46, N12 (2011)1847-1850). Описанный способ получения тонкослойных α-Al2O3:С детекторов характеризуется большой трудоемкостью и материальными затратами, связанными с получением объемного материала, с его механическим измельчением и закреплением полученного порошка на металлическую подложку для регистрации ТЛ и ОСЛ или между оптически прозрачными органическим пленками для измерения только ОСЛ. Кроме того, получаемые по вышеописанной технологии детекторы имеют значительную толщину активного слоя (~130 мкм), что не позволяет корректно (согласно нормам НРБ-99-2009) оценивать дозу от бета-излучения в базальном слое кожи толщиной 5 мг/см2 под покровным слоем толщиной 5 мг/см2.In the method described by MS Akselrod et al. A thin-layer AL2O3: C beta TL detector. Radiation Protection Dosimetry. Vol.66, Nos. 1-4, pp.105-110 (1996), a volumetric single crystal detector Al 2 O 3 : C was mechanically milled into powder in an iron mill. The grinding time ranged from 2 to 6 hours. The powder was treated with hydrochloric acid to remove iron inclusions from it, washed with water and dried with hot air. The described method allowed to obtain a powder with grain sizes from 1 to 160 microns. The TL sensitivity of the detector in the form of a powder depended on the grain size and decreased significantly when the grain size was less than 40 μm. The next stage in the development of this technology was the fixing of the powder on substrates made of various materials, including heat-resistant polymer films and metal foils. The best results (linearity of the dose dependence of 10 -5 - 15 Gy and the minimum dependence of the TL yield on the energy of beta particles ( 147 Pm, 204 Tl, 90 Sr / 90 Y), 1.5 times, were achieved for a powder detector based on α-Al 2 O 3 : C with a grain size of 20-40 μm, deposited on an aluminum substrate with a thickness of 0.2 mm and held on it by adhesive bonding .. The method described in the example is the basis for industrial production based on α-Al 2 O 3 : C thin-layer Current TL-OSL detectors by Landauer, Inc. (USA) (TNO Pinto et al. Measuring TL and OSL of Beta Radio isotops inside a Glove Box at a Radiopharmacy Laboratory. Radiation Measurements, v. 46, N12 (2011) 1847-1850). The described method for producing thin-layer α-Al 2 O 3 : C detectors is characterized by high complexity and material costs associated with obtaining volumetric material, with its mechanical grinding and fixing the resulting powder on a metal substrate for recording TL and OSL or between optically transparent organic films for measuring only OSL. In addition, the detectors obtained by the above technology have a significant thickness of the active layer (~ 130 μm), which does not allow us to correctly (according to the standards NRB-99-2009) estimate the dose from beta radiation in the basal layer of the skin with a thickness of 5 mg / cm 2 under the coverslip a layer with a thickness of 5 mg / cm 2 .

Пример 2.Example 2

В способе, описанном в работе M.W. Blair et al. Nanophosphor aluminum oxide: Luminescence response of a potential dosimetric material. J.of Luminescence 130(2010) 825-831, для создания тонкослойного детектора использовались нанопорошки α-Al2O3. Промышленные нанопорошки Al(ОН)3 (18 г) были растворены в азотной кислоте (40 мл, HNO3, 65 wt%). После того, как экзотермическая реакция остановилась, в жидкость было добавлено определенное количество топлива катализатора (глицин, мочевина и гексаметилентетрамин). Перед финишной термообработкой смесь высушивалась в вакуумной печи при 115°С в течение 18 часов. Термообработка проводилась на воздухе в муфельной печи при 620°С.Дополнительный отжиг на воздухе при 1000°С в течение 1 часа был сделан для избавления от остатков катализатора, нитрата и для образования стабильной а - фазы Al2O3. Порошок с размером зерен 2 нм фиксировался на стальной подложке силиконовым клеем и облучался излучением источника 90Sr/90Y с мощностью дозы 0,129Гр/с и 0,014Гр/с. ТЛ и ОСЛ измерялись по стандартной методике. Результаты сравнивались с объемными детекторами на основе α-Al2O3:С. Кривые затухания ОСЛ во времени и глов-кривые ТЛ тонких детекторов, синтезированных с использованием разных катализаторов, имели близкий по форме вид. Однако он сильно отличался от подобного для объемных детекторов на основе α-Al2O3:С. Параметры ТЛ и ОСЛ у детекторов, активная часть которых была выполнена по нанотехнологии, сильнейшим образом зависели от типа катализатора режимов термообработок. Более того, при нормировке откликов сравниваемых детекторов на их массу чувствительность объемного детектора была более чем на два порядка выше чувствительности наилучшего из полученных по нанотехнологии. Близкие результаты с описанными выше были получены в результате применения другой разновидности технологии получения наноразмерных частиц α-Al2O3 для создания тонкопленочного детектора (V.S. Kortov et al. Luminescence properties of nanostructured alumina ceramic. Radiation Measurements 43(2008) 341-344). Недостатками описанных способов получения тонкослойных детекторов на основе α-Al2O3 является сложная химическая технология получения. ТЛ- и ОСЛ-свойства материала детектора оказываются трудновоспроизводимыми из-за зависимости их от многих параметров режима получения, типа и чистоты реактивов. Кроме того, в рассмотренных способах разделены этапы получения чувствительного вещества детектора и его закрепления на металлическую подложку.In the method described by MW Blair et al. Nanophosphor aluminum oxide: Luminescence response of a potential dosimetric material. J.of Luminescence 130 (2010) 825-831, α-Al 2 O 3 nanopowders were used to create a thin-layer detector. Industrial Al (OH) 3 nanopowders (18 g) were dissolved in nitric acid (40 ml, HNO 3 , 65 wt%). After the exothermic reaction stopped, a certain amount of catalyst fuel (glycine, urea and hexamethylenetetramine) was added to the liquid. Before the final heat treatment, the mixture was dried in a vacuum oven at 115 ° C for 18 hours. Heat treatment was carried out in air in a muffle furnace at 620 ° C. Additional annealing in air at 1000 ° C for 1 hour was done to get rid of catalyst residues, nitrate and to form a stable a - phase Al 2 O 3 . A powder with a grain size of 2 nm was fixed on a steel substrate with silicone glue and irradiated with radiation from a 90 Sr / 90 Y source with a dose rate of 0.129 Gy / s and 0.014 Gy / s. TL and OSL were measured by standard methods. The results were compared with volume detectors based on α-Al 2 O 3 : C. The OSL decay curves in time and the global TL curves of thin detectors synthesized using different catalysts had a similar shape. However, it was very different from that for bulk detectors based on α-Al 2 O 3 : C. The parameters of TL and OSL for detectors, the active part of which was performed by nanotechnology, strongly depended on the type of catalyst for the heat treatment regimes. Moreover, when normalizing the responses of the compared detectors to their mass, the sensitivity of the volume detector was more than two orders of magnitude higher than the sensitivity of the best obtained by nanotechnology. Close results with those described above were obtained by using another type of technology for producing nanosized particles of α-Al 2 O 3 to create a thin-film detector (VS Kortov et al. Luminescence properties of nanostructured alumina ceramic. Radiation Measurements 43 (2008) 341-344). The disadvantages of the described methods for producing thin-layer detectors based on α-Al 2 O 3 is a complex chemical production technology. The TL and OSL properties of the detector material turn out to be difficult to reproduce due to their dependence on many parameters of the production mode, type and purity of the reagents. In addition, in the considered methods, the steps of obtaining the sensitive substance of the detector and its fixing to a metal substrate are separated.

Пример 3Example 3

В способах, близких по существу, описанных в работах S. Green et al. Optical properties of nanoporous перемешивающейся obtained by aluminium anodization. Phys. Stat. Sol. (c) 4, No.2, 618-621(2007) и H. Efeoglu et al. Anodisation of aluminium thin films on p++ Si and annihilation of strong luminescence from Al2O3. J. of luminescence 130(2010)157-162, тонкие пленки оксида алюминия получены электрохимическим анодированием алюминиевых фольг. Разработанная технология включает две стадии. На первой, высокочистая (>99,5%) алюминиевая фольга, предварительно подвергнутая ультразвуковой очистке и механической и электрополировке, травится в перемешивающейся щавелевой кислоте. Продолжительность анодирования на первой стадии составляет не менее 2 часов. За это время толщина пленки достигает величины около 8 мкм. Вторая стадия анодирования длилатся от 6 до 8 часов. Потенциал ионизации на обеих стадиях поддерживался равным 40 В. Анодирование проводилось при постоянной температуре T1=20°C и Т2=2°C со средней плотностью тока i1=8,0 мА/см2 и i2=1,9 мА/см2. Толщины пленок, полученных в указанных режимах, составляли d1=90 мкм и d2=29 мкм соответственно. Люминесцентные свойства пленок были хорошо выражены и коррелировали с известными для объемных дозиметрических кристаллов Al2O3:C, в обоих случаях ответственными за люминесценцию являлись центры F-типа. Недостатками способа получения тонкослойных оптически активных Al2O3-покрытий является длительность и сложность процесса, сильная зависимость получаемых люминесцентных свойств (изменение интенсивности и спектра люминесценции) от температуры проведения анодирования.In methods similar in essence to those described by S. Green et al. Optical properties of nanoporous mixing obtained by aluminum anodization. Phys. Stat. Sol. (c) 4, No.2, 618-621 (2007) and H. Efeoglu et al. Anodisation of aluminum thin films on p ++ Si and annihilation of strong luminescence from Al 2 O 3 . J. of luminescence 130 (2010) 157-162, thin alumina films obtained by electrochemical anodizing of aluminum foils. The developed technology includes two stages. On the first, high-purity (> 99.5%) aluminum foil, previously subjected to ultrasonic cleaning and mechanical and electro-polishing, is etched in mixing oxalic acid. The duration of anodization in the first stage is at least 2 hours. During this time, the film thickness reaches a value of about 8 microns. The second stage of anodizing lasts from 6 to 8 hours. The ionization potential at both stages was maintained equal to 40 V. Anodizing was carried out at a constant temperature T 1 = 20 ° C and T 2 = 2 ° C with an average current density of i 1 = 8.0 mA / cm 2 and i 2 = 1.9 mA / cm 2 . The thicknesses of the films obtained in these modes were d 1 = 90 μm and d 2 = 29 μm, respectively. The luminescent properties of the films were well defined and correlated with those known for bulk dosimetric crystals of Al 2 O 3 : C; in both cases, F-type centers were responsible for luminescence. The disadvantages of the method for producing thin-layer optically active Al 2 O 3 coatings are the duration and complexity of the process, the strong dependence of the obtained luminescent properties (change in intensity and luminescence spectrum) on the temperature of the anodization.

Из приведенных выше примеров следует, что известные способы получения тонкослойного детектора заряженных частиц на основе оксида алюминия включают несколько технологических этапов и имеют большую продолжительность во времени. Они требуют высокого качества исходного сырья. Люминесцентные свойства материалов, полученных в результате применения способов, принятых за аналоги предлагаемого изобретения, обладают низкой чувствительностью и невоспроизводимостью. Данные обстоятельства не позволяют повысить надежность, точность и достоверность регистрации тяжелых заряженных частиц, ядерных бета-, альфа- и позитронных излучаений ТЛ- и/или ОСЛ-методами твердотельной дозиметрии.From the above examples it follows that the known methods for producing a thin-layer detector of charged particles based on alumina include several technological steps and have a long duration in time. They require high quality raw materials. The luminescent properties of materials obtained as a result of the application of the methods adopted as analogues of the invention have low sensitivity and irreproducibility. These circumstances do not allow to increase the reliability, accuracy and reliability of the registration of heavy charged particles, nuclear beta, alpha and positron radiation by TL and / or OSL methods of solid-state dosimetry.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к предлагаемому изобретению следует считать способ получения нанопорошков и устройство для его реализации, защищенные патентом РФ №2353573, который опубликован 27.04.2009. Его авторами являются Ю.А. Котов, С.Ю. Соковнин, В.Г. Ильвес, Чанг Ку Ри. Указанный патент выбран в качестве прототипа.The closest in technical essence and the achieved result to the proposed invention should be considered a method for producing nanopowders and a device for its implementation, protected by RF patent No. 2353573, which was published on 04/27/2009. Its authors are Yu.A. Kotov, S.Yu. Sokovnin, V.G. Ilves, Chang Ku Ri. The specified patent is selected as a prototype.

Данный способ включает испарение мишени электронным пучком, конденсацию паров материала в камере испарения и осаждение нанопорошка. Испарение мишени осуществляют импульсным электронным пучком с энергией не более 100 кэВ, длительностью импульсов от 20 до 300 мкс, плотностью энергии не менее 1 МДж/см2. Электронный пучок проводят через систему создания перепада давления газа, с помощью которой в камере испарения создают давление газа в диапазоне 1-20 Па для охлаждения частиц, осаждение которых производят на охлаждаемый вращающийся диск.This method includes electron beam evaporation of the target, condensation of material vapor in the evaporation chamber, and nanopowder deposition. The evaporation of the target is carried out by a pulsed electron beam with an energy of not more than 100 keV, a pulse duration of 20 to 300 μs, and an energy density of at least 1 MJ / cm 2 . An electron beam is passed through a gas pressure differential pressure generation system, by means of which a gas pressure in the range of 1-20 Pa is created in the evaporation chamber to cool the particles, which are deposited on a cooled rotating disk.

Обоснованием выбора способа получения нанопорошков, принятого за прототип, является то, что в его основе лежит плавление исходного материала в восстановительной среде вакуума. Как показали наши исследования в этом случае в анионной подрешетке кристаллов α-Al2O3 создается дефицит кислорода, на базе которых формируются высокая концентрация активных люминесцирующих F- и F+-центров. Именно такая технология положена в основу создания термолюминесцентных детекторов ТЛД-500К (α-Al2O3:С), чувствительный материал которых позднее нашел широкое применение в ОСЛ-дозиметрии (А.С. №993728. Способ термической обработки вещества твердотельного детектора ионизирующих излучений на основе оксида алюминия. Авторы: Аксельрод М.С., Зацепин А.Ф., Кортов B.C., Мильман И.И. Зарегистрировано в Гос. реестре изобр. 01.10.1982; А.С. №1347729. Способ обработки вещества твердотельного детектора ионизирующих излучений на основе оксида алюминия. Авторы: Кортов B.C., Мильман И.И., Сюрдо А.И., Аксельрод М.С., Афонин Ю.Д. Зарегистрировано в Гос. реестре изобр. 22.06.1987). Таким образом, имелись основания ожидать высокую чувствительность вещества тонкопленочного детектора, полученного по способу, принятому за прототип, при использовании в качестве исходного материала порошка α-Al2O3. Кроме того, в известном способе (прототипе) в отличие от аналогов существенно сокращено время получения конечного продукта.The rationale for the choice of the method of producing nanopowders, adopted as a prototype, is that it is based on the melting of the starting material in a reducing vacuum environment. As our studies have shown in this case, an oxygen deficiency is created in the anionic sublattice of α-Al 2 O 3 crystals, on the basis of which a high concentration of active luminescent F and F + centers is formed. It is this technology that laid the foundation for the creation of TLD-500K thermoluminescent detectors (α-Al 2 O 3 : C), the sensitive material of which later found wide application in OSL dosimetry (AS No. 993728. The method of heat treatment of a substance of a solid-state ionizing radiation detector based on aluminum oxide Authors: Axelrod MS, Zatsepin AF, Kortov BC, Milman II Registered in the State Register of Inventions on 10/01/1982; AS No. 1347729. Method for processing substance of a solid-state detector alumina-based ionizing radiation Authors: Kortov BC, Ilman II, Syurdo AI, Axelrod MS, Afonin Yu registered in the State. Picture registry. 22.06.1987). Thus, there was reason to expect a high sensitivity of the substance of the thin-film detector obtained by the method adopted for the prototype when α-Al 2 O 3 powder was used as the starting material. In addition, in the known method (prototype), in contrast to analogues, the time for obtaining the final product is significantly reduced.

Однако в известном способе, принятом за прототип, не учитывается тот факт, что материал нанопорошков Al2O3, независимо от способа получения, является многофазной системой, в то время как наибольшей люминесцентной активностью обладает кристаллическая α-фаза Al2O3. Для создания доминирующей концентрации α-фазы Al2O3 в получаемом соединении и, следовательно, достижения максимальной чувствительности материала тонкопленочного детектора необходима термообработка при достаточно высоких температурах, до 900°C и выше, не предусмотренная в способе, принятом за прототип. Помимо изменения фазового состава вещества детектора, термообработка необходима для преобразования сложных неактивных центров F2-типа, возникающих из-за быстрого охлаждения паров исходного материала на охлаждаемой подложке, в простые активные F- и F+-центры.However, the known method adopted as a prototype does not take into account the fact that the material of Al 2 O 3 nanopowders, regardless of the production method, is a multiphase system, while the crystalline α-phase of Al 2 O 3 has the highest luminescent activity. To create a dominant concentration of the α-phase Al 2 O 3 in the resulting compound and, therefore, to achieve maximum sensitivity of the material of the thin-film detector, heat treatment is necessary at sufficiently high temperatures, up to 900 ° C and higher, not provided for in the method adopted for the prototype. In addition to changes in the phase composition of the material of the detector, the heat treatment required to convert the inactive complex F 2 -type centers, arising from the rapid cooling of a vapor source material on a cooled substrate, in a simple and active F- F + -centers.

В способе, принятом за прототип, не предъявляются особые требования к материалу охлаждаемого диска, на поверхность которого производят осаждение нанопорошка. Более того, выход нанопорошка становится тем большим, чем менее прочно распыляемый материал связан с материалом вращающегося диска.In the method adopted for the prototype, there are no special requirements for the material of the cooled disk, on the surface of which the nanopowder is deposited. Moreover, the yield of nanopowder becomes greater, the less strongly sprayed material is associated with the material of the rotating disk.

Напротив, для тонкослойного детектора, являющегося конечным продуктом и представляющего собой нанесенный на подложку чувствительный слой, материал подложки имеет принципиальное значение. Такой материал должен иметь коэффициент линейного теплового расширения, близкий к коэффициенту линейного теплового расширения осажденного чувствительного слоя оксида алюминия, чтобы обеспечить механически прочное и термостойкое соединение, а также должен обладать хорошей теплопроводностью. Термостойкость подложки следует из необходимости прогрева детектора до 900°C в течение 15 минут для опустошения глубоких ловушек, как это предписывается для детекторов ТЛД-500К на основе объемного соединения α-Al2O3 (ТУ 2655-006-02069208-95). Таким образом, известный способ не позволяет получать в едином технологическом цикле законченный продукт - тонкослойный детектор заряженных частиц ядерных излучений на основе оксида алюминия.On the contrary, for a thin-layer detector, which is the final product and is a sensitive layer deposited on a substrate, the substrate material is of fundamental importance. Such a material should have a coefficient of linear thermal expansion close to the coefficient of linear thermal expansion of the deposited sensitive layer of alumina to provide a mechanically strong and heat-resistant compound, and should also have good thermal conductivity. The temperature resistance of the substrate follows from the need to warm the detector to 900 ° C for 15 minutes to empty deep traps, as prescribed for TLD-500K detectors based on the volume connection α-Al 2 O 3 (TU 2655-006-02069208-95). Thus, the known method does not allow to obtain a complete product in a single technological cycle — a thin-layer detector of charged particles of nuclear radiation based on aluminum oxide.

Способ, выделенный за прототип, не позволяет решить поставленную в изобретении задачу, то есть создать тонкослойный детектор заряженных частиц на основе оксида алюминия, основанный на эффектах термически и/или оптически стимулированной люминесценции и, тем более, обеспечить повышение надежности, точности и достоверности измерений доз указанных излучений методами люминесцентной твердотельной дозиметрии.The method allocated for the prototype does not allow to solve the problem posed in the invention, that is, to create a thin-layer detector of charged particles based on alumina based on the effects of thermally and / or optically stimulated luminescence and, moreover, to provide increased reliability, accuracy and reliability of dose measurements these emissions by the methods of luminescent solid-state dosimetry.

Решение поставленной технической задачи достигается тем, что исходный материал в форме порошка оксида алюминия испаряют импульсным электронным пучком с энергией не более 100 кэВ, длительностью импульсов от 20 до 300 мкс, плотностью энергии не менее 1 МДж/см2, пучок электронов на пути к мишени проводят через систему создания перепада давления газа, с помощью которой в камере испарения обеспечивают давление в диапазоне 1-20 Па для охлаждения частиц, а продукт конденсации паров материалы осаждают на охлаждаемые подложки, являющиеся основанием детектора. Для обеспечения прочности сцепления пленки с подложками при изменении температуры финишной термообработки, они выполняются из материалов, температура плавления которых превышает 900°C, а коэффициент линейного термического расширения близок к коэффициенту линейного термического расширения осажденного слоя, толщину которого от 5 до 40 мкм регулируют временем осаждения от 5 до 20 минут, а чувствительность к излучению - финишной термообработкой в диапазоне 550-900°C в течение 10-20 минут.The solution of the technical problem is achieved by the fact that the source material in the form of alumina powder is evaporated by a pulsed electron beam with an energy of not more than 100 keV, a pulse duration of 20 to 300 μs, an energy density of at least 1 MJ / cm 2 , an electron beam on the way to the target carried through a system for creating a gas pressure drop, with which a pressure in the range of 1-20 Pa is provided in the evaporation chamber to cool the particles, and the vapor condensation product is deposited on cooled substrates, which are the base Tector. To ensure the adhesion of the film to the substrates when the temperature of the final heat treatment is changed, they are made of materials whose melting temperature exceeds 900 ° C, and the coefficient of linear thermal expansion is close to the coefficient of linear thermal expansion of the deposited layer, the thickness of which is regulated from 5 to 40 μm by the deposition time from 5 to 20 minutes, and the sensitivity to radiation - finishing heat treatment in the range of 550-900 ° C for 10-20 minutes.

Нижний предел толщины 5 мкм обусловлен малостью объема чувствительного слоя и ее недостаточностью для эффективной передачи энергии заряженных частиц и, как следствие, низкой чувствительностью предлагаемого тонкослойного детектора. Толщина, равная 40 мкм и соответствующая верхнему указанному пределу, удовлетворяет требованиям по величине пробега заряженных частиц в чувствительном слое, однако при этом с ростом его массы возрастает вероятность взаимодействия с фотонным ионизирующим излучением, что затрудняет разделение их вкладов в общую дозу.The lower limit of the thickness of 5 μm is due to the small volume of the sensitive layer and its insufficiency for efficient energy transfer of charged particles and, as a consequence, the low sensitivity of the proposed thin-layer detector. A thickness of 40 μm and corresponding to the upper specified limit satisfies the requirements for the mean free path of charged particles in the sensitive layer, however, with an increase in its mass, the probability of interaction with photon-ionizing radiation increases, which complicates the separation of their contributions to the total dose.

Таким образом, предлагаемый в изобретении оптимальный диапазон толщин одновременно соответствует требованиям норм радиационной безопасности НРБ-99/2009, согласно которым тонкослойные детекторы должны быть по толщине эквивалентны толщине кожного покрова 5 мг/см2 (~12 мкм для корунда).Thus, the optimal thickness range proposed in the invention simultaneously meets the requirements of radiation safety standards NRB-99/2009, according to which thin-layer detectors should be equivalent in thickness to a skin thickness of 5 mg / cm 2 (~ 12 μm for corundum).

Вышеуказанный диапазон толщин 5-40 мкм достигается соответствующим временем осаждения 5-20 минут. Выход из указанного временного интервала приводит к формированию чувствительного слоя неоптимальной толщины.The above range of thicknesses of 5-40 microns is achieved by the corresponding deposition time of 5-20 minutes. Leaving the indicated time interval leads to the formation of a sensitive layer of non-optimal thickness.

Необходимость финишной термообработки в диапазоне 550-900°C в течение 10-20 минут вызвана требованиями опустошения глубоких ловушек, сильно влияющих на чувствительность детекторов, стабилизации дефектной анионной структуры чувствительного слоя и к росту его механической прочности.The need for finishing heat treatment in the range of 550-900 ° C for 10-20 minutes is caused by the requirements for emptying deep traps that strongly affect the sensitivity of the detectors, stabilizing the defective anionic structure of the sensitive layer and increasing its mechanical strength.

Результаты экспериментальной проверки предлагаемого способа получения тонкослойного детектора заряженных частиц ядерных излучений на основе оксида алюминия обобщены и иллюстрируются представленными ниже рисунками.The results of an experimental verification of the proposed method for producing a thin-layer detector of charged particles of nuclear radiation based on alumina are summarized and illustrated by the figures below.

На фиг.1 показано влияние финишной термообработки и типа материала подложки на интенсивность ТЛ образцов тонкослойных детекторов с толщиной активного слоя 20 мкм, полученного за время осаждения, равное 5 минутам. В качестве материала подложки выбирались фольги из алюминия (кривая 1), меди (кривая 2), железа (сталь) (кривая 3), тантала (кривая 4) и графита (кривая 5). Финишная термообработка проводилась после осаждения пленки. После нее образцы облучались низкоэнергетическим рентгеновским излучением (40 кВ, 40 мкА, Rh-анод) и измерялись ТЛ или ОСЛ по стандартной методике. Выбор мягкого рентгеновского излучения в качестве имитатора короткопробежных бета частиц для тестирования люминесцентной активности получаемых тонкослойных детекторов обусловлен его практическим полным поглощением в активном слое детектора, сокращением времени выбора оптимальной технологии и экспериментальной проверки предлагаемого способа.Figure 1 shows the effect of finish heat treatment and the type of substrate material on the TL intensity of samples of thin-layer detectors with an active layer thickness of 20 μm obtained during the deposition time of 5 minutes. Foils made of aluminum (curve 1), copper (curve 2), iron (steel) (curve 3), tantalum (curve 4), and graphite (curve 5) were chosen as the substrate material. Finishing heat treatment was carried out after deposition of the film. After it, the samples were irradiated with low-energy X-ray radiation (40 kV, 40 μA, Rh anode) and TL or OSL were measured by a standard method. The choice of soft x-ray radiation as a simulator of short-range beta particles for testing the luminescent activity of the obtained thin-layer detectors is due to its practical complete absorption in the active layer of the detector, shortening the time for choosing the optimal technology and experimental verification of the proposed method.

Данные фиг.1 демонстрируют высокую ТЛ-чувствительность получаемых детекторов, ее зависимость от типа материала подложки и температуры финишной термообработки.The data of Fig. 1 demonstrate a high TL sensitivity of the obtained detectors, its dependence on the type of substrate material and the temperature of the final heat treatment.

Подложки, температуры плавления которых не превышают 700°С (алюминий, медь), не позволяют производить высокотемпературный финишный отжиг. Пленки на графитовых подложках разрушались при 800°С из-за существенного различия в коэффициентах линейного теплового расширения корунда (α=8,5·10-6 °C-1) и графита (α=54,4·10-6 °C-1). Подложки из тантала имеют коэффициент линейного теплового расширения близкий к корунду α=5,3·10-6 °C-1, но интенсивность ТЛ при его использовании ниже, чем детекторов с подложкой из железа. Как видно из фиг.1 оптимальным материалом для подложки тонкопленочного детектора является железо, его коэффициент линейного теплового расширения α=11·10-6 °C-1 не сильно отличается от коэффициента линейного теплового расширения чувствительного вещества детектора. Материал такой подложки позволяет проводить финишную термообработку до 1100°С для увеличения чувствительности после напыления пленки и до 900°С в процессе эксплуатации детектора.Substrates whose melting points do not exceed 700 ° C (aluminum, copper) do not allow high-temperature finishing annealing. Films on graphite substrates were destroyed at 800 ° С due to a significant difference in the coefficients of linear thermal expansion of corundum (α = 8.5 · 10 -6 ° C -1 ) and graphite (α = 54.4 · 10 -6 ° C - 1 ). Tantalum substrates have a coefficient of linear thermal expansion close to corundum α = 5.3 · 10 -6 ° C -1 , but the intensity of TL when it is used is lower than that of detectors with an iron substrate. As can be seen from figure 1, the optimal material for the substrate of a thin-film detector is iron, its coefficient of linear thermal expansion α = 11 · 10 -6 ° C -1 does not differ much from the coefficient of linear thermal expansion of the sensitive substance of the detector. The material of such a substrate allows finishing heat treatment to 1100 ° C to increase the sensitivity after deposition of the film and to 900 ° C during operation of the detector.

Данные фиг.1 являлись основанием для выбора материала подложки и режимов финишной термообработки тонкослойных детекторов в предполагаемом изобретении. Температурный диапазон финишной термообработки тонкослойных детекторов с подложкой, выполненной из железа, выбран в пределах 550-800°C, временной - в пределах 10-20 минут. При этом, как следует из фиг.1, изменение интенсивности ТЛ не превышает 10%.The data of Fig. 1 were the basis for the selection of the substrate material and the modes of finish heat treatment of thin-layer detectors in the alleged invention. The temperature range of the final heat treatment of thin-layer detectors with a substrate made of iron is selected in the range of 550-800 ° C, the time range is in the range of 10-20 minutes. Moreover, as follows from figure 1, the change in the intensity of the TL does not exceed 10%.

На фиг.2 приведены кривые термовысвечивания образца тонкопленочного детектора с толщиной активной части 20 мкм, напыленной на стальную подложку, в зависимости от дозы облучения бета-излучением источника 90Sr/90Y в диапазоне 20-4400 мГр (кривые 1-6). Данные фиг.2 использованы для построения дозовой зависимости выхода ТЛ, показанной на фиг.3. Из фиг.3 видна линейность выхода ТЛ, называемого также светосуммой, в диапазоне доз 20-4400 мГр, удовлетворяющем требованиям кожной дозиметрии (НРБ-99-2009, J.S. Durham et al. Design of a finger ring extremity dosemeter based on OSL readout of α-Al2O3:C. Radiation Protection Dosimetry, 2002, Vol.101, Nos. 1-4, pp.65-68). Указанные требования устанавливают годовой предел, равный 500 мГр.Figure 2 shows the thermal emission curves of a sample of a thin-film detector with a thickness of the active part of 20 μm deposited on a steel substrate, depending on the dose of beta radiation from a 90 Sr / 90 Y source in the range of 20-4400 mGy (curves 1-6). The data of FIG. 2 was used to construct a dose dependence of the TL yield shown in FIG. 3. Figure 3 shows the linearity of the output of the TL, also called the light sum, in the dose range of 20-4400 mGy that meets the requirements of skin dosimetry (NRB-99-2009, JS Durham et al. Design of a finger ring extremity dosemeter based on OSL readout of α -Al 2 O 3 : C. Radiation Protection Dosimetry, 2002, Vol. 101, Nos. 1-4, pp. 65-68). These requirements establish an annual limit of 500 mGy.

Выбор толщины активного слоя детектора производился на основании зависимости люминесцентного выхода от толщины активного слоя при облучении излучением источника 90Sr/90Y (T.N.O. Pinto, L.V.E. Caldas. Determination of transmission factors for beta radiation using Al2O3:C commercial OSL dosimeters. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 619 (2010) 353-355). Анализ результатов наших исследований и литературных источников показал, что толщины активного слоя тонкослойного детектора в диапазоне 5-40 мкм обеспечат регистрацию бета-излучения со средними энергиями от 60 до 800кэВ методами ТЛ и ОСЛ. Влияние толщины активного слоя детектора на выход ТЛ иллюстрируется фиг.4. Видно, что с ростом толщины покрытия 20 мкм →32 мкм →40 мкм выход ТЛ возрастает. Дальнейший рост толщины приводил к насыщению выхода ТЛ. Аналогичные закономерности наблюдались при измерении ОСЛ детекторов с толщинами покрытий 20, 32 и 40 мкм (фиг.5). Данные фиг.4 и фиг.5, литературных источников явились основанием для выбора диапазона толщин активного слоя тонкослойных детекторов заряженных частиц ядерных излучений на основе оксида алюминия, равного 5-40 мкм. В соответствии с выбранным в предлагаемом изобретении способе время достижения толщин активного слоя детекторов 5-40 мкм составляет от 5 до 10 минут.The thickness of the active layer of the detector was selected based on the dependence of the luminescent yield on the thickness of the active layer when irradiated with a 90 Sr / 90 Y source radiation (TNO Pinto, LVE Caldas. Determination of transmission factors for beta radiation using Al 2 O 3 : C commercial OSL dosimeters. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 619 (2010) 353-355). An analysis of the results of our research and literature showed that the thickness of the active layer of a thin-layer detector in the range of 5-40 μm will provide beta radiation with average energies from 60 to 800 keV by the TL and OSL methods. The effect of the thickness of the active layer of the detector on the output of the TL is illustrated in Fig.4. It can be seen that with an increase in the coating thickness of 20 μm → 32 μm → 40 μm, the TL yield increases. A further increase in thickness led to saturation of the TL yield. Similar patterns were observed when measuring OSL detectors with coating thicknesses of 20, 32, and 40 μm (Fig. 5). The data of figure 4 and figure 5, literature sources were the basis for choosing the range of thicknesses of the active layer of thin-layer detectors of charged particles of nuclear radiation based on aluminum oxide, equal to 5-40 microns. In accordance with the method selected in the invention, the time to reach the thicknesses of the active layer of detectors 5-40 μm is from 5 to 10 minutes.

Для испытаний в реальных условиях использовался образцовый альфа-источник 239Pu с энергией частиц 5,15, 5,13 и 5,1 МэВ. Выход альфа-частиц сопровождается гамма-излучением, неспособным существенно возбудить тонкий слой детектора, в то время как альфа-частицы теряют всю свою энергию в чувствительном слое. На фиг.6 приведены кривые термовысвечивания образцов тонкослойных детекторов, полученных по предлагаемому способу и облученных смешанным альфа-гамма-излучением источника 239Pu непосредственно (кривая 1), через бумагу с плотностью 80 мг/см2 (кривая 2) и со стороны подложки (кривая 3). Из этого примера видна высокая эффективность регистрации альфа- излучения на фоне сопровождающего его гамма-излучения, незначительный вклад которого в общую накопленную светосумму (кривая 1) можно оценить по кривым 2 и 3.For testing under real conditions, a reference alpha source of 239 Pu with particle energies of 5.15, 5.13 and 5.1 MeV was used. The output of alpha particles is accompanied by gamma radiation, unable to substantially excite a thin layer of the detector, while alpha particles lose all their energy in the sensitive layer. Figure 6 shows the thermal emission curves of samples of thin-layer detectors obtained by the proposed method and irradiated with mixed alpha-gamma radiation of a 239 Pu source directly (curve 1), through paper with a density of 80 mg / cm 2 (curve 2) and from the substrate side ( curve 3). This example shows the high efficiency of detecting alpha radiation against the background of the accompanying gamma radiation, whose insignificant contribution to the total accumulated light sum (curve 1) can be estimated from curves 2 and 3.

Дополнительным преимуществом предлагаемого изобретения является то, что, как показали наши измерения, для регистрации электронов в смешанном бета-гамма-поле, например 90Sr/90Y-источника, полученные тонкослойные детекторы позволяют определить вклад только бета- компонента в поглощенную дозу. Результаты экспериментальной проверки такой возможности с использованием тонкослойных детекторов, полученных по предлагаемому в изобретении способу, приведены на фиг.7. Кривая 1 соответствует ТЛ тонкослойного детектора, облученного со стороны активного слоя смешанным гамма-бета- излучением источника 90Sr/90Y. В другом случае (кривая 2) для выделения гамма-составляющей смешанного излучения между источником и детектором помещался алюминиевый фильтр толщиной 1 мм. Видно (кривая 2), что вклад фотонного ионизирующего излучения источника 90Sr/90Y в накопленную светосумму предлагаемым детектором незначителен. Тем не менее, для точного определения дозы от бета-составляющей смешанного излучения указанный вклад можно учесть вычитанием ([кривая 1] - [кривая 2]), даже в том случае, если он значителен.An additional advantage of the present invention is that, as shown by our measurements, for detecting electrons in a mixed beta-gamma field, for example, a 90 Sr / 90 Y source, the obtained thin-layer detectors make it possible to determine the contribution of only the beta component to the absorbed dose. The results of experimental verification of this possibility using thin-layer detectors obtained by the method proposed in the invention are shown in Fig.7. Curve 1 corresponds to the TL of a thin-layer detector irradiated from the side of the active layer with mixed gamma-beta radiation from a 90 Sr / 90 Y source. In another case (curve 2), an aluminum filter 1 mm thick was placed between the source and detector to isolate the gamma component of the mixed radiation. It is seen (curve 2) that the contribution of the photon-ionizing radiation of the 90 Sr / 90 Y source to the accumulated light sum by the proposed detector is insignificant. Nevertheless, to accurately determine the dose from the beta component of the mixed radiation, this contribution can be taken into account by subtraction ([curve 1] - [curve 2]), even if it is significant.

Claims (1)

Способ получения тонкослойного, основанного на эффектах термически и/или оптически стимулированной люминесценции детектора заряженных частиц ядерных излучений на основе оксида алюминия, включающий испарение мишени исходного материала импульсным электронным пучком с энергией не более 100 кэВ, длительностью импульсов от 20 до 300 мкс, плотностью энергии не менее 1 МДж/см2, пучок электронов на пути к мишени проводят через систему создания перепада давления газа, с помощью которой в камере испарения обеспечивают давление в диапазоне 1-20 Па для охлаждения частиц, отличающийся тем, что осаждение частиц производят на охлаждаемые подложки, выполненные из металла, температура плавления которого превышает 900°C, а коэффициент линейного теплового расширения близок к коэффициенту линейного теплового расширения осажденного слоя оксида алюминия, толщину которого от 5 до 40 мкм регулируют временем осаждения от 5 до 20 мин, а чувствительность к излучению - финишной термообработкой в диапазоне 550-900°C в течение 10-20 мин. A method for producing a thin-layer, based on the effects of thermally and / or optically stimulated luminescence, detector of charged particles of nuclear radiation based on alumina, comprising evaporating a target of a source material by a pulsed electron beam with an energy of not more than 100 keV, pulse duration from 20 to 300 μs, energy density not less than 1 MJ / cm 2 , the electron beam on the way to the target is conducted through a gas pressure differential system, with which a pressure in the range of 1-20 Pa for particle cooling, characterized in that the deposition of particles is carried out on cooled substrates made of metal, the melting temperature of which exceeds 900 ° C, and the linear thermal expansion coefficient is close to the linear thermal expansion coefficient of the deposited alumina layer, the thickness of which is regulated from 5 to 40 microns the deposition time from 5 to 20 minutes, and the sensitivity to radiation - finishing heat treatment in the range of 550-900 ° C for 10-20 minutes
RU2012119196/28A 2012-05-10 2012-05-10 Method of producing thin-layer, thermally and/or optically stimulated luminescence effect based nuclear radiation charged particle detector based on aluminium oxide RU2507629C2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2012119196/28A RU2507629C2 (en) 2012-05-10 2012-05-10 Method of producing thin-layer, thermally and/or optically stimulated luminescence effect based nuclear radiation charged particle detector based on aluminium oxide

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2012119196/28A RU2507629C2 (en) 2012-05-10 2012-05-10 Method of producing thin-layer, thermally and/or optically stimulated luminescence effect based nuclear radiation charged particle detector based on aluminium oxide

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2012119196A RU2012119196A (en) 2013-11-20
RU2507629C2 true RU2507629C2 (en) 2014-02-20

Family

ID=49554974

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2012119196/28A RU2507629C2 (en) 2012-05-10 2012-05-10 Method of producing thin-layer, thermally and/or optically stimulated luminescence effect based nuclear radiation charged particle detector based on aluminium oxide

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2507629C2 (en)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2747599C1 (en) * 2020-08-21 2021-05-11 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физики металлов имени М.Н. Михеева Уральского отделения Российской академии наук (ИФМ УрО РАН) Method for producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry
RU2792634C1 (en) * 2022-09-30 2023-03-22 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физики металлов имени М.Н. Михеева Уральского отделения Российской академии наук (ИФМ УрО РАН) Method for obtaining profiled single crystals of anion-defective alumina for pulsed optically stimulated luminescent dosimetry of ionizing radiation

Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7098470B2 (en) * 2001-12-04 2006-08-29 Landauer, Inc. Method for non-destructive measuring of radiation dose
RU2288485C1 (en) * 2005-07-18 2006-11-27 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Уральский государственный технический университет-УПИ" Radiant treatment method for preparing alumina-based thermoluminescent ionizing radiation detectors to exposure
RU2310889C1 (en) * 2006-08-07 2007-11-20 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Уральский государственный технический университет - УПИ" Device for measuring dosimetric signal of optically stimulated luminescence
WO2009005377A1 (en) * 2007-07-05 2009-01-08 Christian Josef Dotzler Fluoroperovskite radiation dosimeters and storage phosphors
RU2353573C2 (en) * 2006-12-18 2009-04-27 Институт электрофизики Уральского отделения РАН Method for obtaining nanopowder and device for its realisation
RU2407041C2 (en) * 2005-12-20 2010-12-20 Дженерал Электрик Компани Scintillation compositions and corresponding processes and articles

Patent Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7098470B2 (en) * 2001-12-04 2006-08-29 Landauer, Inc. Method for non-destructive measuring of radiation dose
RU2288485C1 (en) * 2005-07-18 2006-11-27 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Уральский государственный технический университет-УПИ" Radiant treatment method for preparing alumina-based thermoluminescent ionizing radiation detectors to exposure
RU2407041C2 (en) * 2005-12-20 2010-12-20 Дженерал Электрик Компани Scintillation compositions and corresponding processes and articles
RU2310889C1 (en) * 2006-08-07 2007-11-20 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Уральский государственный технический университет - УПИ" Device for measuring dosimetric signal of optically stimulated luminescence
RU2353573C2 (en) * 2006-12-18 2009-04-27 Институт электрофизики Уральского отделения РАН Method for obtaining nanopowder and device for its realisation
WO2009005377A1 (en) * 2007-07-05 2009-01-08 Christian Josef Dotzler Fluoroperovskite radiation dosimeters and storage phosphors

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2747599C1 (en) * 2020-08-21 2021-05-11 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физики металлов имени М.Н. Михеева Уральского отделения Российской академии наук (ИФМ УрО РАН) Method for producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry
RU2792634C1 (en) * 2022-09-30 2023-03-22 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физики металлов имени М.Н. Михеева Уральского отделения Российской академии наук (ИФМ УрО РАН) Method for obtaining profiled single crystals of anion-defective alumina for pulsed optically stimulated luminescent dosimetry of ionizing radiation

Also Published As

Publication number Publication date
RU2012119196A (en) 2013-11-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Akselrod et al. Fluorescent nuclear track detector technology–a new way to do passive solid state dosimetry
McKeever Optically stimulated luminescence: a brief overview
Duragkar et al. Versatility of thermoluminescence materials and radiation dosimetry–A review
Rivera Thermoluminescence in medical dosimetry
Pradhan et al. Recent developments of optically stimulated luminescence materials and techniques for radiation dosimetry and clinical applications
Yukihara et al. The quest for new thermoluminescence and optically stimulated luminescence materials: Needs, strategies and pitfalls
Yanagida et al. A review and future of RPL dosimetry
Nanto et al. Optically stimulated luminescence dosimeters: principles, phosphors and applications
Okada et al. radiophotoluminescence (RPL)
Gomez-Ros et al. Personal neutron dosimetry: state-of-the-art and new technologies
Nieto Thermoluminescence of metallic oxides. Development and applications in Mexico: an overview
RU2507629C2 (en) Method of producing thin-layer, thermally and/or optically stimulated luminescence effect based nuclear radiation charged particle detector based on aluminium oxide
Motta et al. Investigation of TL and OSL detectors in ultra-high dose rate electron beams
Li et al. Performance of KCl: Eu2+ storage phosphor dosimeters for low-dose measurements
Spurny Thermoluminescent dosimetry
JP4803516B2 (en) Low-gamma-sensitized neutron and particle beam imaging plates
RU2697661C1 (en) Method of producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry, using a standard detector al2o3:c based on anion-defective corundum
KONOPKA et al. Luminescence Dosimetry: Review of Methods, Detectors and Their Applications.
Majer et al. Relative efficiency of radiophotoluminescent glass detectors in low energy ion beams
RU2747599C1 (en) Method for producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry
JP5161141B2 (en) Fluorescent glass dosimeter glass and fluorescent glass dosimeter sensitive to thermal neutrons
Rout et al. Copious low energy emissions from palladium loaded with hydrogen or deuterium
Kastner et al. Thermoluminescent internal beta-ray dosimetry
uz Zaman et al. Radiation dosimetry: from thermoluminescence dosimeter (TLD) to optically stimulated luminescence dosimeter (OSLD)
Ritz et al. Radiation intensity measurements with silver-activated glass block dosimeters

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20180511