RU2484885C1 - Device for uranium concentrate dissolution - Google Patents

Abstract

FIELD: process engineering.

SUBSTANCE: invention relates to radiochemical technology and may be used for dissolution of natural uranium chemical concentrates, irradiated or recovered fuel to obtain solutions of uranyl nitrate intended for extraction parting in production of nuclear-clean materials suitable for production of uranium hexafluoride. Proposed device is composed of column apparatus with cover consisting of three zones: cylindrical bottom zone and top zone of larger diameter and mid zone shaped to truncated cone connected with said top and bottom zones. Bottom zone comprises uranium concentrate inlet union located above leaching solution feed pipe and insoluble residue pulp discharge pipe, while top zone has uranium solution discharge union. Top zone accommodates hollow cylindrical dashpot with diameter exceeding bottom zone diameter. Dashpot top part is connected with device cover and has gas phase blow-off union while bottom zone forms the clearance with the device mid zone walls. Uranium concentrate and leaching solution feed pipes are arranged tangentially. Bottom zone is furnished with heating jacket.

EFFECT: higher degree of uranium leaching and uranium solution clarification, decreased amount of uranium concentrate dissolution products.

3 cl, 2 dwg

Description

Изобретение относится к радиохимической технологии и может быть использовано в технологии растворения химических концентратов природного урана (ХКПУ), облученного или регенерированного ядерного топлива с целью получения растворов уранилнитрата, направляемых на экстракционный аффинаж для получения ядерно-чистых материалов, пригодных для производства гексафторида урана для обогащения.The invention relates to radiochemical technology and can be used in the technology of dissolving chemical concentrates of natural uranium (HKPU), irradiated or regenerated nuclear fuel in order to obtain solutions of uranyl nitrate directed to extraction refining to obtain nuclear-pure materials suitable for the production of uranium hexafluoride for enrichment.

Известен аппарат для периодического растворения рудных концентратов урана циркуляционного типа [Тураев Н.С., Жерин И.И. Химия и технология урана. - М.: Издательский дом «Руда и Металлы», 2006, с.138-139]. Он представляет собою цилиндр с коническим днищем и пневматическим перемешиванием. Недостаток такого аппарата заключается в больших непроизводительных потерях времени, требующегося на заполнение и опорожнение аппарата. Кроме того, при периодическом процессе требуется больше обслуживающего персонала, так как затруднены механизация и автоматизация процесса.A known apparatus for the periodic dissolution of ore concentrates of uranium circulation type [Turaev NS, Zherin I.I. Chemistry and technology of uranium. - M .: Publishing house "Ore and Metals", 2006, p.138-139]. It is a cylinder with a conical bottom and pneumatic mixing. The disadvantage of this apparatus is the large unproductive loss of time required to fill and empty the apparatus. In addition, the batch process requires more staff, as mechanization and automation of the process are difficult.

Известен каскад аппаратов для непрерывного растворения рудных концентратов урана [Тураев, Н.С., Жерин И.И. Химия и технология урана. - М.: Издательский дом «Руда и Металлы», 2006, с.139-140]. Каскад состоит из трех аппаратов с пневматическим перемешиванием пульпы. В головной пачук каскада подают исходную рудную пульпу и выщелачивающий агент. Полученная от смешения пульпа постоянно перемешивается в головном пачуке и непрерывно перетекает во второй пачук. Во втором пачуке пульпа также непрерывно перемешивается и перетекает в третий пачук. Каскад аппаратов непрерывного прямоточного выщелачивания легко автоматизируется. Недостаток такого каскада состоит в переносе недорастворившихся частиц из одного пачука в следующий. Это снижает степень вскрытия урана в концентрате. Кроме того, применение в каскаде трех однотипных аппаратов увеличивает металлоемкость многостадийного процесса.Known cascade of apparatus for the continuous dissolution of ore concentrates of uranium [Turaev, NS, Zherin I.I. Chemistry and technology of uranium. - M .: Publishing house "Ore and Metals", 2006, p.139-140]. The cascade consists of three devices with pneumatic pulp mixing. The source ore pulp and the leaching agent are fed into the head patch of the cascade. The pulp obtained from mixing is constantly mixed in the head patch and continuously flows into the second patch. In the second patchuch, the pulp is also continuously mixed and flows into the third patch. The cascade of continuous continuous leaching devices is easily automated. The disadvantage of this cascade is the transfer of undissolved particles from one patchuka to the next. This reduces the degree of opening of uranium in the concentrate. In addition, the use of three similar devices in a cascade increases the metal consumption of a multi-stage process.

За прототип предлагаемого устройства выбран аппарат для непрерывного противоточного растворения рудных концентратов урана [Тураев, Н.С., Жерин И.И. Химия и технология урана. - М.: Издательский дом «Руда и Металлы», 2006, с.142-143].An apparatus for continuous countercurrent dissolution of uranium ore concentrates was selected as the prototype of the proposed device [Turaev, N.S., Zherin I.I. Chemistry and technology of uranium. - M .: Publishing house "Ore and Metals", 2006, p.142-143].

Колонный аппарат имеет переменное сечение по высоте и состоит из трех зон.The column apparatus has a variable cross-section in height and consists of three zones.

Верхняя цилиндрическая зона предназначена для осветления раствора, полученного от растворения рудного концентрата, снабжена штуцером вывода осветленного раствора. В нижней части зоны расположен штуцер вывода илов. Средняя зона, выполненная в виде усеченного конуса, предназначена для классификации твердых частиц. В нее введена линия подачи измельченного рудного концентрата урана. Нижняя цилиндрическая зона предназначена для выщелачивания урана из рудного концентрата и снабжена штуцером ввода выщелачивающего раствора и штуцером вывода песков.The upper cylindrical zone is intended for clarification of the solution obtained from the dissolution of the ore concentrate, equipped with a discharge outlet for the clarified solution. At the bottom of the zone there is a sludge outlet fitting. The middle zone, made in the form of a truncated cone, is intended for the classification of solid particles. A feed line of ground ore concentrate of uranium was introduced into it. The lower cylindrical zone is designed to leach uranium from ore concentrate and is equipped with a leach solution inlet fitting and a sand outlet fitting.

В данном устройстве растворение рудного концентрата урана проводят в противотоке. Мелкораздробленный рудный концентрат урана по линии подачи поступает в среднюю зону колонного аппарата. Выщелачивающий раствор подают в донную часть аппарата. Частицы рудного концентрата, попадая в раствор, опускаются на дно аппарата. Выщелачивающий раствор, наоборот, поступая через штуцер в нижнюю зону аппарата, двигается вверх, противотоком частицам рудного концентрата. Рабочая скорость раствора подбирается так, чтобы в средней конической части колонны происходила классификация твердых частиц - крупные фракции осаждались вниз, а иловые фракции поднимались вверх.In this device, the dissolution of the ore concentrate of uranium is carried out in countercurrent. Finely divided ore concentrate of uranium enters the middle zone of the column apparatus through the feed line. The leach solution is fed to the bottom of the apparatus. Particles of ore concentrate, falling into the solution, sink to the bottom of the apparatus. The leaching solution, on the contrary, entering through the nozzle into the lower zone of the apparatus, moves upward, countercurrent to the particles of ore concentrate. The working speed of the solution is selected so that in the middle conical part of the column there is a classification of solid particles - large fractions precipitate down, and silt fractions rise up.

Организовать идеальный режим работы этого аппарата трудно. Это обусловлено тем, что в процессе растворения концентратов урана из-за газовыделения, сопровождающего растворение, осветление раствора от иловых фракций проходит неэффективно. Пузырьки нитрозных газов при растворении оксидов урана (или углекислого газа в случае растворения аммонийуранилтрикарбоната или кислорода при растворении пероксида урана) увлекают илы и недорастворившиеся частицы концентрата урана в верхнюю цилиндрическую часть колонны и в результате целевой раствор уранилнитрата представляет пульпу недорастворившихся частиц концентрата урана и илов нерастворившегося остатка. Перенос недорастворившихся частиц концентрата урана с раствором урана после полного растворения урана при последующей выдержке раствора увеличивает количество нерастворившегося остатка в полученном растворе урана.It is difficult to organize the ideal mode of operation of this device. This is due to the fact that in the process of dissolution of uranium concentrates due to gas evolution accompanying the dissolution, clarification of the solution from sludge fractions is inefficient. Bubbles of nitrous gases when dissolving uranium oxides (or carbon dioxide in the case of dissolving ammonium uranyltricarbonate or oxygen when dissolving uranium peroxide) entrain the sludge and undissolved particles of uranium concentrate into the upper cylindrical part of the column and, as a result, the target solution of uranyl nitrate represents a pulp of undissolved particles of uranium concentrate and uranium concentrate . The transfer of undissolved particles of uranium concentrate with a solution of uranium after complete dissolution of uranium with subsequent exposure of the solution increases the amount of insoluble residue in the resulting uranium solution.

Кроме того, данное устройство кроме уранового раствора производит два типа отходов: пески в выщелачивающем растворе, отмытые от урана, и илы, представляющие суспензию нерастворимого остатка в урановом растворе. Для каждого типа отходов требуется своя отдельная технология их переработки и оборудование, что удорожает переработку концентратов урана.In addition, this device, in addition to the uranium solution, produces two types of waste: sands in the leach solution, washed from uranium, and sludges representing a suspension of an insoluble residue in a uranium solution. Each type of waste requires its own separate processing technology and equipment, which increases the cost of processing uranium concentrates.

Технические задачи, решаемые настоящим изобретением, - повышение степени выщелачивания урана, увеличение степени осветления раствора урана, а также сокращение числа продуктов растворения концентрата урана.The technical problems solved by the present invention are increasing the degree of leaching of uranium, increasing the degree of clarification of the uranium solution, as well as reducing the number of products of dissolution of the uranium concentrate.

Поставленная задача решается тем, что в устройстве для растворения концентратов урана, выполненном в виде колонного аппарата с крышкой, состоящего из трех зон: цилиндрических нижней и верхней, имеющей диаметр больший, чем диаметр нижней, и средней в виде усеченного конуса, сопряженного с нижней и верхней зонами, содержащем штуцеры ввода концентрата урана и выщелачивающего раствора, а также штуцеры вывода раствора урана и пульпы нерастворимого остатка, нижняя цилиндрическая зона содержит штуцер ввода концентрата урана, размещенный выше штуцера ввода выщелачивающего раствора, и штуцер вывода пульпы нерастворимого остатка, верхняя - штуцер вывода раствора урана, а в верхней зоне дополнительно расположен полый цилиндрический успокоитель с диаметром больше диаметра нижней зоны, верхняя часть которого соединяется с крышкой устройства и имеет штуцер сдувки газовой фазы, а нижняя часть образует зазор со стенками средней зоны устройства. Штуцеры ввода концентрата урана и выщелачивающего раствора расположены тангенциально. Нижняя зона снабжена нагревающей рубашкой.The problem is solved in that in a device for dissolving uranium concentrates, made in the form of a column apparatus with a cover, consisting of three zones: cylindrical lower and upper, having a diameter larger than the diameter of the lower, and middle in the form of a truncated cone, conjugated with the lower and the upper zones containing the fittings for the input of uranium concentrate and leach solution, as well as the fittings for the output of a solution of uranium and slurry of insoluble residue, the lower cylindrical zone contains a fitting for the input of uranium concentrate located above the inlet of the inlet of the leach solution, and the outlet for the pulp of the insoluble residue, the upper one is the outlet for the discharge of the uranium solution, and in the upper zone there is an additional hollow cylindrical dampener with a diameter larger than the diameter of the lower zone, the upper part of which connects to the lid of the device and has a gas phase blow-off fitting, and the lower part forms a gap with the walls of the middle zone of the device. The fittings for introducing uranium concentrate and leaching solution are located tangentially. The lower zone is equipped with a heating jacket.

На фиг.1 изображен вертикальный разрез устройства, на фиг.2 - разрез А-А на фиг.1.Figure 1 shows a vertical section of the device, figure 2 - section aa in figure 1.

Устройство для растворения концентратов урана выполнено в виде колонны переменного сечения с тремя зонами: нижней цилиндрической зоной 1, верхней цилиндрической зоной 2, имеющей диаметр больший, чем диаметр нижней цилиндрической зоны 1, и средней зоной 3 в виде усеченного конуса, сопряженного с нижней и верхней цилиндрическими зонами 1 и 2.The device for dissolving uranium concentrates is made in the form of a column of variable cross section with three zones: the lower cylindrical zone 1, the upper cylindrical zone 2, having a diameter larger than the diameter of the lower cylindrical zone 1, and the middle zone 3 in the form of a truncated cone, conjugated with the lower and upper cylindrical zones 1 and 2.

Нижняя цилиндрическая зона 1 содержит тангенциальные штуцер 4 ввода концентрата урана и штуцер 5 ввода выщелачивающего раствора, причем штуцер 4 расположен выше штуцера 5. В донной части расположен штуцер 6 вывода пульпы нерастворимого остатка. Нижняя цилиндрическая зона 1 снабжена нагревательной рубашкой 7.The lower cylindrical zone 1 contains a tangential nozzle 4 for introducing uranium concentrate and a nozzle 5 for introducing a leach solution, and nozzle 4 is located above the nozzle 5. At the bottom there is an nozzle 6 for outputting the insoluble residue pulp. The lower cylindrical zone 1 is equipped with a heating jacket 7.

Верхняя цилиндрическая зона 2 имеет крышку 8, к которой присоединен полый цилиндрический успокоитель 9, имеющий диаметр больший, чем диаметр нижней цилиндрической зоны L. Верхняя часть успокоителя 9 снабжена штуцером 10 сдувки газовой фазы. Нижняя часть успокоителя 9 образует зазор со стенками средней зоны 3. Также верхняя цилиндрическая зона 2 содержит штуцер 11 вывода раствора урана.The upper cylindrical zone 2 has a cover 8 to which a hollow cylindrical damper 9 is attached, having a diameter larger than the diameter of the lower cylindrical zone L. The upper part of the damper 9 is equipped with a nozzle 10 for blowing off the gas phase. The lower part of the damper 9 forms a gap with the walls of the middle zone 3. Also, the upper cylindrical zone 2 contains a fitting 11 for outputting the uranium solution.

В качестве примера работы устройства выбрано растворение химического концентрата природного урана - «желтого кека». Процесс идет в непрерывном режиме. Химический концентрат природного урана в виде водной суспензии через штуцер 4 ввода концентрата урана и азотную кислоту через штуцер 5 ввода выщелачивающего раствора тангенциально подают в нижнюю цилиндрическую зону 1. В полученной смеси происходит частичное растворение химического концентрата природного урана с образованием уранилнитрата, нитрата аммония и углекислого газа, которые вместе с суспензией химического концентрата природного урана поднимаются, вращаясь, вверх. В это время происходит дальнейшее растворение химического концентрата природного урана. В зазоре между успокоителем 9 и стенками средней зоны 3 пульпа нерастворимого остатка «желтого кека» в растворе уранилнитрата расслаивается. Осветленный раствор уранилнитрата выводится через штуцер 11 вывода раствора урана. Частицы нерастворимого остатка «желтого кека» опускаются в донную часть нижней зоны 1 и периодически по мере накопления выводятся из аппарата через штуцер 6 вывода пульпы нерастворимого остатка. Углекислый газ удаляется через штуцер 10 сдувки газовой фазы.As an example of the operation of the device, the dissolution of the chemical concentrate of natural uranium - “yellow cake” was chosen. The process goes on continuously. The natural uranium chemical concentrate in the form of an aqueous suspension through the inlet 4 of the uranium concentrate inlet and nitric acid through the inlet 5 of the leach solution inlet is tangentially fed into the lower cylindrical zone 1. In the resulting mixture, the chemical concentrate of natural uranium is partially dissolved with the formation of uranyl nitrate, ammonium nitrate and carbon dioxide which, together with a suspension of a chemical concentrate of natural uranium, rise, rotating, up. At this time, further dissolution of the chemical concentrate of natural uranium occurs. In the gap between the damper 9 and the walls of the middle zone 3, the pulp of the insoluble residue of the "yellow cake" in the uranyl nitrate solution is stratified. The clarified uranyl nitrate solution is discharged through the outlet 11 of the uranium solution outlet. Particles of the insoluble residue of the "yellow cake" are lowered into the bottom of the lower zone 1 and periodically, as they accumulate, are removed from the apparatus through the nipple 6 of the output of the pulp of the insoluble residue. Carbon dioxide is removed through the nozzle 10 of the purge of the gas phase.

Работа устройства происходит аналогичным образом при растворении облученного или регенерированного ядерного топлива.The operation of the device occurs in a similar manner when dissolving irradiated or regenerated nuclear fuel.

Предложенное устройство реализует непрерывный процесс растворения концентратов урана в смешанном режиме: в прямоточном режиме, когда частицы концентрата урана, увлекаемые потоком выщелачивающего раствора и пузырьками углекислого газа, флотирующими частицы, поднимаются через нижнюю и среднюю зоны в верхнюю; и в противоточном режиме, когда недорастворившиеся частицы концентрата урана начинают осаждаться в донную часть аппарата и дорастворяются в выщелачивающем растворе.The proposed device implements a continuous process of dissolving uranium concentrates in a mixed mode: in direct-flow mode, when particles of uranium concentrate carried away by the flow of a leaching solution and carbon dioxide bubbles floating by the particles rise through the lower and middle zones to the upper; and in countercurrent mode, when undissolved particles of uranium concentrate begin to precipitate in the bottom of the apparatus and do dissolve in the leach solution.

Полый цилиндрический успокоитель, имеющий диаметр больший, чем диаметр нижней цилиндрической зоны и образующий зазор со стенками средней конической зоны, обеспечивает разделение пульпы нерастворимого остатка концентрата урана и осветленного раствора урана, что приводит к снижению уноса недорастворившихся частиц с раствором урана и обеспечению заданного осветления раствора урана.A hollow cylindrical damper having a diameter larger than the diameter of the lower cylindrical zone and forming a gap with the walls of the middle conical zone ensures separation of the pulp of the insoluble residue of the uranium concentrate and the clarified uranium solution, which reduces the entrainment of undissolved particles with the uranium solution and provides the specified clarification of the uranium solution .

Предложенная конструкция аппарата позволяет сократить число продуктовых потоков с трех (осветленный раствор урана, пески и илы) до двух - осветленный раствор урана, который может быть переработан в экстракционном оборудовании, и пульпы нерастворимого остатка.The proposed apparatus design allows to reduce the number of product flows from three (clarified uranium solution, sand and silt) to two - clarified uranium solution, which can be processed in extraction equipment, and insoluble residue pulp.

Claims (3)

1. Устройство для растворения концентрата урана, выполненное в виде колонного аппарата, состоящего из трех зон: цилиндрических нижней и верхней, имеющей диаметр больший, чем диаметр нижней зоны, и средней в виде усеченного конуса, сопряженного с нижней и верхней зонами, содержащее штуцеры ввода концентрата урана и выщелачивающего раствора, а также штуцеры вывода раствора урана и пульпы нерастворимого остатка, причем нижняя цилиндрическая зона содержит штуцер ввода выщелачивающего раствора и штуцер вывода пульпы нерастворимого остатка, верхняя - штуцер вывода раствора урана, отличающееся тем, что штуцер ввода концентрата урана размещен в нижней зоне выше штуцера ввода выщелачивающего раствора, а в верхней зоне дополнительно расположен успокоитель цилиндрической формы диаметром больше диаметра нижней зоны, верхняя часть которого соединяется с крышкой устройства и имеет штуцер сдувки газовой фазы, а нижняя часть образует зазор со стенками средней зоны устройства.1. A device for dissolving uranium concentrate, made in the form of a column apparatus, consisting of three zones: cylindrical lower and upper, having a diameter larger than the diameter of the lower zone, and an average in the form of a truncated cone, paired with the lower and upper zones, containing input fittings uranium concentrate and leach solution, as well as fittings for withdrawing a solution of uranium and slurry of insoluble residue, the lower cylindrical zone containing a nozzle for introducing a leach solution and a fitting for outputting pulp of an insoluble residue, in Upper - uranium solution outlet fitting, characterized in that the uranium concentrate inlet fitting is located in the lower zone above the leach solution inlet, and in the upper zone there is an additional cylindrical damper with a diameter larger than the diameter of the lower zone, the upper part of which connects to the device cover and has a fitting blowing off the gas phase, and the lower part forms a gap with the walls of the middle zone of the device. 2. Устройство по п.1, отличающееся тем, что штуцеры для ввода концентрата урана и выщелачивающего раствора расположены тангенциально.2. The device according to claim 1, characterized in that the fittings for introducing uranium concentrate and leach solution are located tangentially. 3. Устройство по п.1, отличающееся тем, что нижняя зона снабжена нагревающей рубашкой. 3. The device according to claim 1, characterized in that the lower zone is equipped with a heating jacket.

Images