RU2477198C1

RU2477198C1 - Method of making fuel uranium-dioxide-based pellets with low dopants

Info

Publication number: RU2477198C1
Application number: RU2012104966/02A
Authority: RU
Inventors: Владимир Юрьевич Лопатин; Лариса Васильевна Мякишева; Владимир Сергеевич Панов; Анастасия Евгеньевна Карпеева
Priority date: 2012-02-14
Filing date: 2012-02-14
Publication date: 2013-03-10

Abstract

FIELD: process engineering.

SUBSTANCE: invention relates to powder metallurgy, particularly, to method of forming uranium dioxide with dopant. Invention may be used in nuclear power engineering for making nuclear fuel pellets based on uranium dioxide. Uranium dioxide moulding powder is prepared and mixed with aluminium stearate in amount of 1.5 wt % of said dioxide moulding powder. Produced mix is compacted and annealed to make fuel pellets.

EFFECT: higher mechanical properties and fuel efficiency.

1 ex

Description

Изобретение относится к области порошковой металлургии, к способу формования диоксида урана с легирующей добавкой, к ядерной энергетике и может быть использовано для получения таблетки ядерного топлива на основе диоксида урана.The invention relates to the field of powder metallurgy, to a method for forming uranium dioxide with a dopant, to nuclear energy and can be used to obtain tablets of nuclear fuel based on uranium dioxide.

Известен способ изготовления ядерного топлива из диоксида урана, содержащего алюминий от 0,03 до 0,10 мас.% и кремний от 0,01 до 0,05 мас.%, причем алюминий и кремний в форме оксидов распределены по границам зерен диоксида урана в виде легкоплавкой эвтектики (см. патент РФ №2193242, вариант 1). Легкоплавкая эвтектика оксидов алюминия и кремния наблюдается при содержании алюминия более 0,03 мас.% в присутствии кремния.A known method of manufacturing nuclear fuel from uranium dioxide containing aluminum from 0.03 to 0.10 wt.% And silicon from 0.01 to 0.05 wt.%, Moreover, aluminum and silicon in the form of oxides are distributed along the grain boundaries of uranium dioxide in as a fusible eutectic (see RF patent No. 2193242, option 1). A fusible eutectic of aluminum and silicon oxides is observed when the aluminum content is more than 0.03 wt.% In the presence of silicon.

Недостатком известного способа является распределение оксидов алюминия и кремния по границам зерен диоксида урана в виде легкоплавкой эвтектики, а не по всему объему, что препятствует росту зерна, обусловленному массопереносом основного материала и миграцией пор.The disadvantage of this method is the distribution of aluminum and silicon oxides along the grain boundaries of uranium dioxide in the form of a low-melting eutectic, and not over the entire volume, which prevents grain growth due to mass transfer of the base material and pore migration.

Известен способ изготовления ядерного топлива (см. патент США №4869866), которое включает кристаллические зерна на основе диоксида урана, аморфную стекловидную фазу алюмосиликата, которая покрывает большинство зерен диоксида урана, зерна имеют размер от 30 до 80 мкм, количество стекловидной фазы составляет от 0,1 до 0,8 мас.%, а содержание Al₂O₃ от 10 до 20 мас.%, SiO₂ остальное. Атомное отношение кислорода к урану составляет от 1,7 до 2,25, а пористость от 2 до 10% объемных.A known method of manufacturing nuclear fuel (see US patent No. 4869866), which includes crystalline grains based on uranium dioxide, an amorphous vitreous phase of aluminosilicate, which covers most grains of uranium dioxide, grains have a size of 30 to 80 microns, the amount of vitreous phase is from 0 , 1 to 0.8 wt.%, And the content of Al ₂ O ₃ from 10 to 20 wt.%, SiO _{2 the} rest. The atomic ratio of oxygen to uranium is from 1.7 to 2.25, and the porosity is from 2 to 10% by volume.

Недостатком известного способа является наличие большого количества аморфной фазы алюминосиликата в диоксиде урана по границам зерен от 0,1 до 0,8 мас.%, что повышает суммарный борный эквивалент и, соответственно, увеличивает паразитное поглощение нейтронов в ядерном топливе. Кроме того, аморфная стекловидная фаза алюминосиликата из-за градиента температур в топливе при эксплуатации может перераспределяться по объему таблетки, что приводит к образованию пустот и трещин и повышению выхода ГПД под оболочку ТВЭЛа.The disadvantage of this method is the presence of a large amount of an amorphous phase of aluminosilicate in uranium dioxide at grain boundaries from 0.1 to 0.8 wt.%, Which increases the total boron equivalent and, accordingly, increases the parasitic absorption of neutrons in nuclear fuel. In addition, the amorphous glassy phase of the aluminosilicate due to the temperature gradient in the fuel during operation can be redistributed over the volume of the tablet, which leads to the formation of voids and cracks and an increase in the yield of GPA under the fuel rod cladding.

Наиболее близким является способ для изготовления таблеток ядерного топлива, который включает добавление в порошкообразный диоксид урана металлического мыла, например стеарат алюминия, стеарат кальция и стеарат магния. Температура разложения металлических мыл в любом случае составляет 200-600°C и при наличии кислорода они превращаются в оксиды Al₂O₃, СаО и MgO, которые улучшают спекание или способствуют росту зерна (см. патент Япония №4127085).The closest is a method for the manufacture of nuclear fuel pellets, which comprises adding metallic soap to a powder of uranium dioxide, for example aluminum stearate, calcium stearate and magnesium stearate. The decomposition temperature of metal soaps in any case is 200-600 ° C and, in the presence of oxygen, they turn into oxides Al ₂ O ₃ , CaO and MgO, which improve sintering or promote grain growth (see Japan Patent No. 4127085).

Недостатком способа-прототипа является использование нескольких смазывающих материалов, таких как стеарат алюминия, стеарат магния и стеарат кальция, которые в свою очередь используются только в качестве смазывающего материала и не рассматриваются в качестве легирующей добавки.The disadvantage of the prototype method is the use of several lubricants, such as aluminum stearate, magnesium stearate and calcium stearate, which in turn are used only as a lubricant and are not considered as an alloying additive.

Технической задачей заявляемого изобретения является повышение механических свойств ядерного топлива при его эксплуатации. Решить эту задачу предлагается за счет введения в топливо смазывающей и одновременно легирующей микродобавки, повышающей размер зерна и кислородный коэффициент, что позволит существенно повысить эффективность использования топлива современных АЭС.The technical task of the invention is to increase the mechanical properties of nuclear fuel during its operation. It is proposed to solve this problem by introducing into the fuel a lubricating and simultaneously alloying microadditive that increases grain size and oxygen coefficient, which will significantly increase the fuel efficiency of modern nuclear power plants.

Поставленная задача достигается тем, что в способе получения таблетки ядерного топлива высокого выгорания на основе диоксида урана, включающем приготовление пресс-порошка на основе диоксида урана, приготовление смеси пресс-порошка диоксида урана и стеарата алюминия, прессование и спекание, стеарат алюминия вводится в количестве 1,5% от массы пресс-порошка диоксида урана.This object is achieved in that in the method for producing a high-burnup tablet of nuclear fuel based on uranium dioxide, comprising preparing a press powder based on uranium dioxide, preparing a mixture of a press powder of uranium dioxide and aluminum stearate, pressing and sintering, aluminum stearate is introduced in an amount of 1 , 5% by weight of the press powder of uranium dioxide.

При термическом разложении стеарата с участием кислорода атмосферы спекания образуется оксид алюминия, способствующий увеличению размера зерна в спеченной таблетке и небольшому повышению ее механической прочности. Установлено, что при введении стеарата алюминия в количестве 1,5% от массы UO₂ после термического разложения образуется 0,1% оксида алюминия, при этом средний размер зерна в спеченной таблетке составляет 35-36 мкм, а разрушающая нагрузка 1620±15 Н. При более высоких содержаниях стеарата алюминия в пресс-порошке диоксида урана (1,6-2%) разрешающая нагрузка не увеличивается, а средний размер зерна снижается до 30-32 мкм. При более низких содержаниях стеарата алюминия в пресс-порошке диоксида урана (1,2-1,4%) разрушающая нагрузка составляет 1450-1550 Н, а средний размер зерна составляет 24-25 мкм.During thermal decomposition of stearate with the participation of oxygen from the sintering atmosphere, aluminum oxide is formed, which contributes to an increase in the grain size in the sintered tablet and a slight increase in its mechanical strength. It was found that with the introduction of aluminum stearate in an amount of 1.5% by weight of UO ₂ after thermal decomposition, 0.1% of aluminum oxide is formed, while the average grain size in the sintered tablet is 35-36 μm, and the breaking load is 1620 ± 15 N. At higher contents of aluminum stearate in the uranium dioxide press powder (1.6-2%), the resolving load does not increase, and the average grain size decreases to 30-32 microns. At lower levels of aluminum stearate in the uranium dioxide press powder (1.2-1.4%), the breaking load is 1450-1550 N, and the average grain size is 24-25 microns.

Пример 1Example 1

Подготовку порообразователя осуществляют просевом через сито с сеткой 0,04-0,315 мм в поддон с целью разрушения крупных агломератов.The preparation of the blowing agent is carried out by sifting through a sieve with a mesh of 0.04-0.315 mm into a pan in order to destroy large agglomerates.

Смешивание диоксида урана с порообразователем проводят в двухконусном смесителе или смесителе типа "пьяная бочка" в течение 1-1,5 ч.Mixing of uranium dioxide with a blowing agent is carried out in a biconical mixer or a drunk barrel mixer for 1-1.5 hours

Полученную двухкомпонентную смесь загружают в смеситель, куда заливают раствор пластификатора в количестве 8,5-9% от массы загрузки. Смешивание порошка с пластификатором проводят в течение 2-5 мин. Далее шихту перегружают на операцию прессования шашки.The resulting two-component mixture is loaded into the mixer, where the plasticizer solution is poured in an amount of 8.5-9% by weight of the charge. Mixing the powder with a plasticizer is carried out for 2-5 minutes. Next, the charge is overloaded for the operation of pressing the checkers.

Шихту прессуют на механическом прессе-автомате с отношением формовки высоты к ее диаметру 0,4-0,6. После этого формовки измельчают в режущей мельнице.The mixture is pressed on a mechanical press machine with a ratio of molding height to its diameter of 0.4-0.6. After this molding is crushed in a cutting mill.

Измельченный порошок протирают через сетку 0,5-0,7 мм, после чего противни с ним загружают в сушилку, где порошок сушится при температуре 20-60°C в течение 24-48 ч.The crushed powder is rubbed through a 0.5-0.7 mm grid, after which the baking sheets with it are loaded into the dryer, where the powder is dried at a temperature of 20-60 ° C for 24-48 hours.

Стеарат алюминия просевают через сетку 0,63-0,8 мм и смешивают в двухконусном смесителе или смесителе типа "пьяная бочка" с просушенным порошком, полученным на предыдущей стадии, в количестве 1,5% от массы UO₂. Время перемешивания не менее 30 мин.Aluminum stearate is sieved through a grid of 0.63-0.8 mm and mixed in a double cone or drunk barrel mixer with the dried powder obtained in the previous step in an amount of 1.5% by weight of UO ₂ . Mixing time not less than 30 minutes

Полученную смесь просевают через сетку 0,63-0,8 мм и отправляют на прессование топливных таблеток на роторном прессе при давлении 60-300 МПа.The resulting mixture is sieved through a grid of 0.63-0.8 mm and sent to the pressing of fuel pellets on a rotary press at a pressure of 60-300 MPa.

Предварительную сушку таблеток проводят в атмосфере водорода при температуре 650-900°C.Pre-drying of the tablets is carried out in a hydrogen atmosphere at a temperature of 650-900 ° C.

Окончательное спекание таблеток осуществляют в печи с температурой зоны предварительного прогрева 400-900°C и температурой рабочей зоны 1600-1770°C.The final sintering of the tablets is carried out in a furnace with a temperature of the preheating zone of 400-900 ° C and a temperature of the working zone of 1600-1770 ° C.

Claims

Способ получения таблетки ядерного топлива высокого выгорания на основе диоксида урана, включающий приготовление пресс-порошка диоксида урана, приготовление смеси пресс-порошка диоксида урана и стеарата алюминия, прессование и спекание, отличающийся тем, что готовят смесь, содержащую стеарат алюминия в количестве 1,5% от массы пресс-порошка диоксида урана. A method for producing a uranium dioxide-based high-burnout nuclear fuel tablet, comprising preparing a uranium dioxide press powder, preparing a mixture of a uranium dioxide press powder and aluminum stearate, pressing and sintering, characterized in that a mixture containing aluminum stearate in an amount of 1.5 is prepared % by weight of a press powder of uranium dioxide.