RU2430440C1 - Способ получения радионуклида висмут-212 - Google Patents

Способ получения радионуклида висмут-212 Download PDF

Info

Publication number
RU2430440C1
RU2430440C1 RU2010114318/07A RU2010114318A RU2430440C1 RU 2430440 C1 RU2430440 C1 RU 2430440C1 RU 2010114318/07 A RU2010114318/07 A RU 2010114318/07A RU 2010114318 A RU2010114318 A RU 2010114318A RU 2430440 C1 RU2430440 C1 RU 2430440C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
thorium
radionuclide
radionuclides
bismuth
decay
Prior art date
Application number
RU2010114318/07A
Other languages
English (en)
Inventor
Дмитрий Юрьевич Чувилин (RU)
Дмитрий Юрьевич Чувилин
Владимир Анатольевич Загрядский (RU)
Владимир Анатольевич Загрядский
Михаил Алексеевич Прошин (RU)
Михаил Алексеевич Прошин
Владислав Яковлевич Панченко (RU)
Владислав Яковлевич Панченко
Original Assignee
Российская Федерация, От Имени Которой Выступает Министерство Образования И Науки Российской Федерации
Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Российская Федерация, От Имени Которой Выступает Министерство Образования И Науки Российской Федерации, Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" filed Critical Российская Федерация, От Имени Которой Выступает Министерство Образования И Науки Российской Федерации
Priority to RU2010114318/07A priority Critical patent/RU2430440C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2430440C1 publication Critical patent/RU2430440C1/ru

Links

Landscapes

  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)

Abstract

Изобретение относится к технологии получения радионуклидов для ядерной медицины, в частности для терапии онкологических заболеваний. Раствор, содержащий смесь радионуклидов торий-228 и торий-229, а также дочерние продукты распада этих радионуклидов, барботируют газом, удаляя при этом из раствора один из дочерних продуктов распада тория-228 - газообразный радионуклид радон-220. Направляют газ через аэрозольный фильтр в сорбционное устройство, где в результате радиоактивного распада по цепочке 220Rn→216Po→212Pb накапливают радионуклид свинец-212, который после выхода активности свинца-212 на насыщение десорбируют. Полученный раствор направляют на колонку с ионообменной смолой, с которой периодически смывают дочерний продукт распада радионуклид висмут-212. В качестве газа для барботирования используют воздух, и/или азот, и/или гелий, и/или аргон, и/или криптон, и/или ксенон. В качестве сорбционного устройства используют пустотелый объем, размеры которого обеспечивают время пребывания радона-220, достаточное для его полного распада в радионуклид свинец-212, или ловушку с активированным углем. Технический результат - уменьшение трудоемкости процесса, снижение содержания примесных радионуклидов. 3 з.п. ф-лы.

Description

ОБЛАСТЬ ТЕХНИКИ
Изобретение относится к технологии получения радионуклидов для ядерной медицины и может использоваться, в частности, для терапии онкологических заболеваний.
При терапии онкологических заболеваний все более широкое применение находят α-излучающие радионуклиды. Это связано с большой начальной энергией (5-8 МэВ) и коротким пробегом (десятки микрон) α-частиц в биологических тканях и, следовательно, высоким уровнем энерговыделения в области локализации распадающихся нуклидов. Носители α-излучающих радионуклидов (моноклональные антитела, пептиды) с высокой специфичностью позволяют доставлять их точно в опухолевый узел или метастатический очаг. Благодаря малым пробегам α-частиц возможно селективное воздействие излучения на патологические объекты с минимальной лучевой нагрузкой на окружающие здоровые ткани.
Настоящее изобретение может быть использовано для создания генераторов α-излучателей торий-228/свинец-212 (228Th/212Pb) и свинец-212/висмут-212 (212Pb/212Bi), конечные элементы цепочки распадов которых - радионуклиды свинец-212 и висмут-212 могут использоваться в составе медицинских радиофармпрепаратов.
ПРЕДШЕСТВУЮЩИЙ УРОВЕНЬ ТЕХНИКИ
Одним из наиболее перспективных направлений в ядерной медицине является радиоиммунотерапия с использованием α-излучателей. Применение короткоживущих α-излучающих радионуклидов для терапии онкологических заболеваний представляет интерес с радиобиологической точки зрения, поскольку является наиболее эффективным способом летального поражения опухолевых клеток благодаря короткому пробегу α-частиц в ткани и высокой ионизирующей способности.
В настоящее время ведется поиск α-излучателей, обладающих приемлемыми ядерно-физическими свойствами. Радионуклид висмут-212, образующийся при распаде изотопа уран-232, считается одним из наиболее перспективных для использования в терапии онкологических заболеваний.
Период полураспада висмута-212 составляет 60,6 мин, средняя энергия α-частиц 7,8 МэВ. При распаде висмута-212 образуются радионуклиды таллий-208 и полоний-212, которые ведут к стабильному нуклиду свинец-208. Пробег α-частиц в биологической ткани менее 100 мкм, что соответствует всего лишь нескольким диаметрам раковой клетки, а линейная передача энергии (ЛПЭ) достигает ~80 кэВ/мкм.
Figure 00000001
Начальный элемент цепочки уран-232 - искусственный изотоп урана, образование которого происходит в ядерном реакторе при облучении природного тория в результате следующих реакций взаимодействия нейтронов и гамма-квантов с нуклидом торий-232:
232Th(n,γ)233Th→233Pa(γ,n)232Pa→232U
232Th(n,2n)231Th→231Pa(n,γ)232Pa→232U
232Th(γ,n)231Th→231Pa(n,γ)232Pa→232U
В зависимости от условий облучения тория в реакторе равновесная концентрация урана-232 лежит в пределах 1000-6000 ppm [В.М.Мурогов, М.Ф.Троянов, А.Н.Шмелев. Использование тория в ядерных реакторах. М.: Энергоатомиздат, 1983].
При облучении тория в реакторе одновременно с ураном-232 происходит образование урана-233 по следующей реакции:
232Th(n,γ)→233Th→233Pa→233U
В результате α-распада урана-233 образуется торий-229, который, в свою очередь, после ряда распадов переходит в радионуклид висмут-213.
Figure 00000002
Висмут-212 является типичным генераторным радионуклидом и находит применение в радиоиммунотерапии, главным образом в виде меченных им моноклональных антител и других молекулярных носителей. Сегодня для получения висмута-212 используют две генераторные системы - 228Th/224Ra и 224Ra/212Bi. В первой из них радий-224 отделяется от тория-228 за счет анионообменного разделения этих радионуклидов из раствора азотной кислоты. Во втором генераторе с использованием катионообменных смол и минеральных кислот из радия-224 выделяют висмут-212 [R.W.Atcher, A.M.Friedman, J.J.Hines «An improved generator for the production of 212Pb and 212Bi from 224Ra». International Journal of Radiation Applications and Instrumentation. Part A. Applied Radiation and Isotopes, Volume 39, Issue 4,1988, Pages 283-286].
За прототип выбран способ получения висмута-212, описанный в работе [В.М.Савинов, В.Б.Павлович, А.А.Котовский и др. «Контроль технологических процессов при разработке медицинских генераторов 225Ac/213Bi и 224Ra/212Bi альфа- и гамма-спектрометрическими методами» // Ядерная энергетика, №3, 2003, стр.116-126].
В качестве исходного сырья для получения радионуклида висмут-212 авторы использовали раствор, содержащий смесь радионуклидов торий-228, торий-229 и дочерних продуктов распада этих радионуклидов. Для получения висмута-212 выполняли следующие процедуры:
- радионуклиды торий-229, торий-228 и образующиеся дочерние продукты распада этих радионуклидов выдерживали в растворе азотной кислоты для накопления радионуклида радий-224;
- после выдержки раствор, содержащий радионуклиды торий-229, торий-228, а также радий-224 и другие дочерние продукты распада тория-229 и тория-228, пропускали через колонку с анионитом;
- радионуклиды торий-229 и торий-228 оставались в колонке с анионитом, а радий-224 и другие дочерние продукты распада тория-229 и тория-228 собирались на выходе из колонки;
- полученный раствор, содержащий радий-224 и другие дочерние продукты распада радионуклидов торий-229 и торий-228, упаривали досуха;
- сухой остаток, содержащий радионуклид радий-224, растворяли в соляной кислоте;
- кислотный раствор радия-224 пропускали через колонку с катионитом;
- радионуклид радий-224 оставался в колонке с катионитом;
- колонку, содержащую радионуклид радий-224, промывали раствором соляной кислоты;
- на выходе из колонки с катионитом собирали раствор с радионуклидом висмут-212.
Однако этот способ получения висмута-212 имеет ряд недостатков:
- многостадийный процесс получения висмута-212 из смеси радионуклидов торий-228 и торий-229 является трудоемким, осуществляется путем последовательного радиохимического выделения радионуклида радий-224 методом сорбции из исходного раствора тория-228 и тория-229 и на следующей стадии выделения из раствора радия-224 радионуклида висмут-212;
- в исходном растворе радионуклидов торий-228 и торий-229 за время хранения накапливается примесный радионуклид таллий-208, обладающий гамма-излучением с энергией 2,6 МэВ, что создает большие радиационные нагрузки на персонал, осуществляющий процесс получения висмута-212.
РАСКРЫТИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ
Задачей изобретения является упрощение технологического процесса получения радионуклида висмут-212 и снижение выхода примесных радионуклидов.
Для решения поставленной задачи в способе получения радионуклида висмут-212 из раствора, содержащего смесь радионуклидов торий-228, торий-229 и дочерних продуктов распада этих радионуклидов, с последующим выделением висмута-212 с помощью ионообменных смол предлагается раствор, содержащий смесь радионуклидов торий-228 и торий-229, а также дочерние продукты распада этих радионуклидов барботировать газом, удаляя при этом из раствора один из дочерних продуктов распада тория-228 - газообразный радионуклид радон-220, направлять газ через аэрозольный фильтр в сорбционное устройство, где в результате радиоактивного распада по цепочке 220Rn→216Po212Pb накапливать радионуклид свинец-212, который после выхода активности свинца-212 на насыщение десорбировать и полученный раствор направлять на колонку с ионообменной смолой, с которой периодически смывать дочерний продукт распада радионуклид висмут-212.
При этом раствор барботируют воздухом, и/или азотом, и/или гелием, и/или аргоном, и/или криптоном, и/или ксеноном.
В качестве сорбционного устройства можно использовать пустотелый объем, размеры которого обеспечивают время пребывания радона-220, достаточное для его полного распада в радионуклид свинец-212.
В качестве сорбционного устройства можно использовать ловушку с активированным углем.
Сорбционное устройство (им может быть длинная трубка, или большой сосуд, или ловушка с сорбентом, например активированным углем) должно обеспечивать время протекания через него потока газа не менее 10-и минут (примерно десять периодов полураспада радона-220 - 55,6 с).
В предлагаемом способе получения радионуклида висмут-212 использовано наличие среди дочерних продуктов распада тория-228 газообразного радионуклида радон-220, который в результате распада по цепочке 220Rn→216Po→212Pb→212Bi приводит к образованию целевого радионуклида висмут-212. Период полураспада радона-220 составляет 55,6 сек, что обеспечивает возможность его удаления из водных растворов кислот с помощью барботажа газа [Схемы распада радионуклидов. Энергия и интенсивность излучения. Публикация 38 МКРЗ. В двух частях. Часть вторая. Книга 2. М.: Энергоатомиздат, 1987, стр.204-205].
Инертный газ радон в 6,7 раза тяжелее воздуха, обладает низким коэффициентом растворимости в воде [А.С.Сердюкова, Ю.Т.Капитанов. Изотопы радона и продукты их распада в природе. М.: Атомиздат, 1975]. Из-за малой растворимости радон легко выделяется из воды в воздух. В термальных водах, имеющих температуру свыше 30°C, коэффициент растворимости радона в воде уменьшается вдвое по отношению к так называемым "холодным" радоновым водам с температурой до 10°C. Быстрому выделению радона в воздух также способствуют насыщенность термальных радоновых вод азотом и углекислотой. По данным ряда авторов потери радона из воды с выделяющимся из нее углекислым газом достигают 36%.
Изотопы радона в исключительно редких случаях вступают в химические соединения. Химические соединения радона-220 не известны.
В присутствии в растворе всплывающих газовых пузырьков атомы радона в процессе диффузии в жидкости приникают в объем пузырьков и выносятся на поверхность раствора. Транспортируя радон-220 по технологическим газовым коммуникациям, его доставляют в систему улавливания, где удерживают до полного распада в радионуклид свинец-212, который, в свою очередь, распадается в висмут-212.
После удаления из системы улавливания радионуклид висмут-212 используется по своему прямому назначению для приготовления медицинских препаратов, применяемых при терапии онкологических заболеваний.
Предлагаемый способ получения радионуклида висмут-212 обладает преимуществами по сравнению с описанным прототипом:
- полученный таким способом радионуклид висмут-212 не содержит радиоактивных примесей, поскольку в цепочках распада тория-229 и тория-228 имеется только один газообразный радионуклид - радон-220;
- исключается многостадийный радиохимический передел раствора, содержащего смесь радионуклидов торий-228 и торий-229 и дочерних продуктов распада этих радионуклидов, в результате чего упрощается технологический процесс получения висмута-212;
- в исходном растворе, содержащем смесь радионуклидов торий-228, торий-229 и дочерних продуктов распада этих радионуклидов, снижается примесь радионуклида таллий-208, обладающего высокоэнергетическим гамма-излучением, что снижает дозовую нагрузку на персонал.
ПРИМЕР ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ ИЗОБРЕТЕНИЯ
В качестве исходного сырья для получения радионуклида висмут-212 используют раствор, содержащий смесь радионуклидов торий-228, торий-229 и дочерних продуктов распада этих радионуклидов.
Для получения висмута-212 смесь радионуклидов торий-229, торий-228 и образующихся дочерних продуктов распада этих радионуклидов выдерживают в кислом растворе HNO3, помещенном в колбу-барботер объемом 50 мл. Общий объем раствора 10 мл. В колбу-барботер по трубке, погруженной в раствор кислоты, с помощью перистальтического насоса подается воздух с расходом ~50 мл/мин. В качестве прокачиваемого газа может быть использован любой из упомянутых в формуле газов или их смесей. Воздух был выбран как наиболее доступный газ.
По газовой коммуникации, представляющей собой фторопластовую трубку длиной 0,3 м из колбы-барботера, воздушный поток, содержащий атомы радона-220, подается на аэрозольный фильтр для отделения диспергированной фракции исходного раствора. После прохождения фильтра воздушный поток поступает в сорбционный объем, который представляет собой фторопластовую трубку диаметром 8 мм и длиной более одного метра. Время пребывания газового потока в трубке указанной длины достаточно для полного распада радона-220 и оседания его дочернего радионуклида свинец-212 на стенке трубки. Очищенный воздух по замкнутому контуру вновь поступает в колбу-барботер с раствором радионуклидов торий-229 и торий-228.
Продолжительность прокачки газа по контуру 20 часов, что составляет более 60% времени, необходимого для выхода активности радионуклида свинец-212 в насыщение. После завершения прокачки трубку отсоединяют от установки и с ее внутренней поверхности десорбируют свинец-212.
Десорбция свинца-212 проводится последовательно двумя растворами: горячей водой объемом 50 мл и 6М HCl объемом 50 мл (генератор торий-228/свинец-212).
Из полученного солянокислого раствора на катионите Дауэкс-50 сорбируют радионуклиды свинец-212 и висмут-212 и по мере накопления и необходимости слабым солянокислым раствором десорбируют необходимое количество висмута-212 (генератор свинец-212/висмут-212).
Все растворы, включая раствор в колбе-барботере, подвергаются спектрометрическому анализу для определения радионуклидного состава и сведения материального баланса.
Предложенный способ получения висмута-212 позволяет по сравнению со способом, выбранным за прототип, уменьшить трудоемкость процесса, снизить содержание примесных радионуклидов.

Claims (4)

1. Способ получения радионуклида висмут-212 из раствора, содержащего смесь радионуклидов торий-228, торий-229 и дочерних продуктов распада этих радионуклидов, с последующим выделением висмута-212 с помощью ионообменных смол, отличающийся тем, что раствор, содержащий смесь радионуклидов торий-228 и торий-229, а также дочерние продукты распада этих радионуклидов барботируют газом, удаляя при этом из раствора один из дочерних продуктов распада тория-228 - газообразный радионуклид радон-220, направляют газ через аэрозольный фильтр в сорбционное устройство, где в результате радиоактивного распада по цепочке 220Rn→216Po→212Pb накапливают радионуклид свинец-212, который после выхода активности свинца-212 на насыщение десорбируют и полученный раствор направляют на колонку с ионообменной смолой, с которой периодически смывают дочерний продукт распада радионуклид висмут-212.
2. Способ по п.1, отличающийся тем, что раствор барботируют воздухом, и/или азотом, и/или гелием, и/или аргоном, и/или криптоном, и/или ксеноном.
3. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве сорбционного устройства используют пустотелый объем, размеры которого обеспечивают время пребывания радона-220, достаточное для его полного распада в радионуклид свинец-212.
4. Способ по п.1 отличающийся тем, что в качестве сорбционного устройства используют ловушку с активированным углем.
RU2010114318/07A 2010-04-12 2010-04-12 Способ получения радионуклида висмут-212 RU2430440C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2010114318/07A RU2430440C1 (ru) 2010-04-12 2010-04-12 Способ получения радионуклида висмут-212

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2010114318/07A RU2430440C1 (ru) 2010-04-12 2010-04-12 Способ получения радионуклида висмут-212

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2430440C1 true RU2430440C1 (ru) 2011-09-27

Family

ID=44804267

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2010114318/07A RU2430440C1 (ru) 2010-04-12 2010-04-12 Способ получения радионуклида висмут-212

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2430440C1 (ru)

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2498434C1 (ru) * 2012-08-21 2013-11-10 Российская Федерация, От Имени Которой Выступает Министерство Образования И Науки Российской Федерации Способ получения радионуклида висмут-212
CN106019354A (zh) * 2016-06-07 2016-10-12 南华大学 人工放射性核素溶度监测方法及装置
CN109300565A (zh) * 2018-10-20 2019-02-01 中广核研究院有限公司 一种冷却剂中放射性物质去除***及方法
RU2734429C1 (ru) * 2020-02-17 2020-10-16 Федеральное государственное бюджетное учреждение "Петербургский институт ядерной физики им. Б.П. Константинова Национального исследовательского центра "Курчатовский институт" (НИЦ "Курчатовский институт-ПИЯФ") Способ получения генераторного радионуклида Pb-212 для производства терапевтического препарата на основе радионуклида Bi-212
RU2784484C1 (ru) * 2022-03-23 2022-11-28 Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДА Pb-212 И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
САВИНОВ В.М. и др. Контроль технологических процессов при разработке медицинских генераторов. Ядерная энергетика, 2003, №3, с.116-126. *

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2498434C1 (ru) * 2012-08-21 2013-11-10 Российская Федерация, От Имени Которой Выступает Министерство Образования И Науки Российской Федерации Способ получения радионуклида висмут-212
CN106019354A (zh) * 2016-06-07 2016-10-12 南华大学 人工放射性核素溶度监测方法及装置
CN106019354B (zh) * 2016-06-07 2018-10-30 南华大学 人工放射性核素浓度监测方法及装置
CN109300565A (zh) * 2018-10-20 2019-02-01 中广核研究院有限公司 一种冷却剂中放射性物质去除***及方法
CN109300565B (zh) * 2018-10-20 2024-01-19 中广核研究院有限公司 一种冷却剂中放射性物质去除***及方法
RU2734429C1 (ru) * 2020-02-17 2020-10-16 Федеральное государственное бюджетное учреждение "Петербургский институт ядерной физики им. Б.П. Константинова Национального исследовательского центра "Курчатовский институт" (НИЦ "Курчатовский институт-ПИЯФ") Способ получения генераторного радионуклида Pb-212 для производства терапевтического препарата на основе радионуклида Bi-212
RU2784484C1 (ru) * 2022-03-23 2022-11-28 Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДА Pb-212 И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4664869A (en) Method for the simultaneous preparation of Radon-211, Xenon-125, Xenon-123, Astatine-211, Iodine-125 and Iodine-123
Hashimoto et al. Production of no-carrier-added 177 Lu via the 176 Yb (n, &;# 947;) 177 Yb &;# 8594; 177 Lu process
RU2490737C1 (ru) Способ получения радиоизотопа молибден-99
RU2430440C1 (ru) Способ получения радионуклида висмут-212
RU2014127513A (ru) Генератор радионуклидов, имеющий первый и второй атомы первого элемента
Dash et al. Indirect production of no carrier added (NCA) 177Lu from irradiation of enriched 176Yb: options for ytterbium/lutetium separation
EP3413318B1 (en) Method for preparing radioactive substance through muon irradiation, and substance prepared using said method
Lee et al. Development of fission 99Mo production process using HANARO
Guseva Radioisotope generators of short-lived α-emitting radionuclides promising for use in nuclear medicine
RU2768732C2 (ru) Способ получения изотопа
RU2624636C1 (ru) Способ получения радионуклида лютеций-177
RU2498434C1 (ru) Способ получения радионуклида висмут-212
US20180051359A1 (en) Process for the separation and purification of scandium medical isotopes
RU2439727C1 (ru) Способ получения радионуклида висмут-212
Chuvilin et al. Production of 89Sr in solution reactor
McElfresh et al. The synthesis of 13 N-labelled nitrite of high specific activity and purity
Scott et al. Isotope harvesting with hollow fiber supported liquid membrane (HFSLM)
RU2430441C1 (ru) Способ получения радионуклида висмут-213
Boldyrev et al. Possibility of Obtaining High-Activity 177 Lu in the IR-8 Research Reactor
THOMAS Recovery and isolation of Curie quantities of hafnium and the lanthanides from LAMPF-irradiated tantalum targets
Zona et al. Wet-chemistry method for the separation of no-carrier-added 211 At/211g Po from 209 Bi target irradiated by alpha-beam in cyclotron
Boldyrev et al. 212 Pb/212 Bi Generator for nuclear medicine
Steyn et al. Large-scale production of 88Y and 88Zr/88Y generators: A proof of concept study for a 70 MeV H− cyclotron
Popov Determination of uranium isotopes in environmental samples by anion exchange in sulfuric and hydrochloric acid media
RU2803641C1 (ru) Способ получения радиоизотопа тербий-161

Legal Events

Date Code Title Description
PC41 Official registration of the transfer of exclusive right

Effective date: 20160729