NL8900325A - Inrichting en werkwijze voor het verdubbelen van de frequentie van een lichtgolf. - Google Patents

Description

t.n.v. N.V. Philips' Gloeilampenfabrieken te Eindhoven.

Inrichting en werkwijze voor het verdubbelen van de frequentie van een lichtgolf.

De uitvinding heeft betrekking op een inrichting en een werkwijze voor het verdubbelen van de frequentie van een lichtgolf, waarbij een fundamentele lichtgolf door een niet-lineair optisch medium wordt geleid onder vorming van een tweede harmonische golf.

Een dergelijke werkwijze en een inrichting in de vorm van een planaire golfgeleider zijn beschreven in de Europese octrooiaanvrage EP 254921, waarbij een fundamentele lichtgolf wordt opgewekt met een halfgeleiderlaser, bijvoorbeeld met een golflengte van 1060 nm (infrarood). Het niet-lineair optische medium is in dat geval een dunne laag uit een kristallijn organisch materiaal. Met de inrichting wordt een goede opbrengst van blauw licht met een golflengte van 530 nm verkregen.

Uit theoretische overwegingen gebaseerd op een elektrische dipoolbenadering wordt in het algemeen geconcludeerd dat een centrosymmetrisch medium niet geschikt is om frequentieverdubbeling te veroorzaken, zie bijvoorbeeld het artikel van D.J. Williams in Angewandte Chemie ,96, bladzijden 637-651 (1984), met name op bladzijde 638. Bij de toepassing van kristallen wordt daarom vaak asymmetrie in het molecuul geïntroduceerd om een niet-centrosymmetrische kristalstructuur te krijgen. Als chirale moleculen zoals aminozuren worden toegepast, is het nodig om uitsluitend links- of rechtsdraaiende enantiomeren te gebruiken in plaats van een mengsel van beide.

In een artikel van K.E. Rieckhoff en W.L. Peticolas in Science 147, bladzijden 610-611 (1965) wordt vermeld dat een racemisch mengsel van d- en 1-enantiomeren niet kan worden toegepast om frequentieverdubbeling te verkrijgen, tenzij het dl-mengsel niet-centrosymraetrisch uitkristalliseert. Bij aminozuren is dat laatste echter uitzonderlijk.

De theoretische beschouwingen van P.S. Pershan in Physical Review 130 (3), bladzijden 919-929 (1963) laten zien dat het mogelijk is om in centrosymmetrische media een tweede harmonische golf op te wekken, met een zeer geringe opbrengst, door gebruik van een quadrupoolmoment. Dat is door R.W. Terhune, P.D. Maker en C.M. Savage ook aangetoond voor calciet, zie Phys. Rev. Lett. 8, bladzijden 404-406 (1962).

De uitvinding beoogt een inrichting en een werkwijze voor frequentieverdubbeling te verschaffen onder toepassing van een alternatief niet-lineair optisch materiaal, waarbij een scheiding in enantiomeren of een bijzondere oriëntatie van een organisch materiaal niet nodig is. De uitvinding beoogt daarbij ondermeer op eenvoudige wijze frequentieverdubbeling van licht uit een laser mogelijk te maken, bijvoorbeeld ten behoeve van telecommunicatie door middel van glasvezels en ten behoeve van optische opslag van informatie. Door toepassing van kortgolvig licht kan de informatiedichtheid worden vergroot en worden de mogelijkheden van schrijven en wissen van informatie verruimd.

Aan de opgave om zo'n inrichting te verschaffen wordt volgens de uitvinding voldaan door een inrichting zoals in de aanhef is beschreven, welke inrichting middelen omvat om de fundamentele lichtgolf circulair te polariseren en waarbij het niet-lineair optische medium is gevormd uit een centrosymmetrisch materiaal, waarvan de moleculen of molecuuldelen chiraliteit vertonen. Voorbeelden van moleculen met chiraliteit zijn moleculen met chirale of asymmetrische koolstofatomen, moleculen met een inherente dissymmetrie zoals helixstructuren, moleculen met een ingevroren chirale conformatie en meso-verbindingen, zijnde moleculen met chirale molecuuldelen en een intern spiegelvlak of interne puntsymmetrie.

Het niet-lineair optisch centrosymmetrische medium kan bijvoorbeeld bestaan uit een vloeibaar kristallijn materiaal of uit Langmuir-Blodgett lagen. In een bijzonder geschikte uitvoeringsvorm van de inrichting volgens de uitvinding is het centrosymmetrische materiaal een éénkristallijn materiaal.

Onder circulair gepolariseerd licht zal in het vervolg ook worden verstaan licht, dat tenminste gedeeltelijk is gepolariseerd, bijvoorbeeld elliptisch gepolariseerd licht.

De fundamentele lichtgolf kan bijvoorbeeld circulair worden gepolariseerd door toepassing van een geschikt polarisatiefilter en een λ/4 plaatje. In een bijzondere uitvoeringsvorm van de inrichting volgens de uitvinding wordt de circulaire polarisatie van de fundamentele lichtgolf verkregen doordat het centrosymmetrisch kristallijne materiaal dubbelbrekend is. Dubbelbreking treedt bijvoorbeeld op in anisotrope kristalstructuren.

In een geschikte uitvoeringsvorm van de inrichting volgens de uitvinding bestaat het centrosymmetrisch kristallijne materiaal uit een meso-verbinding, dat wil zeggen een materiaal waarin op symmetrische plaatsen in de moleculen twee enantiomere groepen aanwezig zijn,· die eikaars spiegelbeeld zijn. Geschikte voorbeelden van dergelijke materialen zijn a-truxillic zuur en a-truxillamide.

In een voorkeursuitvoeringsvorm van de inrichting volgens de uitvinding bestaat het centrosymmetrisch kristallijne materiaal uit een racemisch mengsel van dl-paren. Geschikte materialen zijn bijvoorbeeld dl-N-acetylvaline en dl-serine.

Aan de opgave om een werkwijze voor verdubbeling van de frequentie te verschaffen wordt volgens de uitvinding voldaan door een werkwijze zoals in de aanhef is beschreven, waarbij de fundamentele lichtgolf tenminste gedeeltelijk circulair wordt gepolariseerd en waarbij het niet-lineair optische medium is gevormd uit een centrosymmetrisch éénkristallijn materiaal, waarvan de moleculen of molecuuldelen chiraliteit vertonen.

In een bijzondere uitvoeringsvorm wordt de fundamentele lichtgolf elliptisch gepolariseerd doordat het centrosymmetrisch kristallijne materiaal dubbelbrekend is en de fundamentele lichtgolf niet evenwijdig met een optische as wordt ingestraald.

De volgens de uitvinding toegepaste meso-verbindingen zijn centrosymmetrisch. Een racemisch mengsel kristalliseert vaak uit in een vorm, waarbij in de eenheidscel van de kristalstructuur op symmetrische plaatsen d- en 1-enantiomeren aanwezig zijn, waardoor de kristalstructuur centrosymmetrisch is. Volgens de uitvinding is nu gebleken dat dergelijke centrosymmetrische materialen kunnen worden gebruikt voor het opwekken van een tweede harmonische golf, omdat bij toepassing van circulair gepolariseerd licht er een preferente interactie optreedt met een van beide enantiomere moleculen of molecuulgroepen. Dit is er de oorzaak van dat de centrosymmetrie verbroken wordt en er een niet-lineaire interactie optreedt. In andere woorden, er wordt volgens de uitvinding gebruik gemaakt van het magnetisch dipoolmoment, zowel als van het elektrisch dipoolmoment.

Organische kristallen worden vaak toegepast om te proberen een tweede harmonische golf op te wekken. Om een hoge efficiëntie te verkrijgen is het zinvol om moleculen met een hoog dipoolmoment toe te passen, maar die worden in een kristal vaak centrosymmetrisch in paren gerangschikt, juist als gevolg van dat hoge dipoolmoment. Daardoor treedt uitmiddeling van het effect op, waardoor deze materialen in het algemeen onbruikbaar zijn. De uitvinding verschaft nu de mogelijkheid om bij aanwezigheid van «eso-verbindingen of paren van dl-enantiomeren en door gebruikmaking van de selectiviteit voor circulair gepolariseerd licht toch in bruikbare mate frequentieverdubbeling te verkrijgen.

De uitvinding wordt toegelicht aan de hand van uitvoeringsvoorbeelden en een tekening, waarin

Figuur 1 schematisch een inrichting volgens de uitvinding weergeeft, en waarin

Figuur 2 de structuurformule van α-truxillamide weergeeft. Uitvoerinasvoorbeeld 1.

Figuur 1 toont een laserlichtbron 10, in de hier beschreven experimenten een Nd:YAG laser, waarmee een lichtgolf 12 met een golflengte van 1064 nm wordt opgewekt. De lichtgolf wordt door een polarisatiefilter 14 en een λ/4 plaatje 16 gestuurd om een circulair gepolariseerde fundamentele lichtgolf te verkrijgen, die door middel van een lens 18 wordt gefocusseerd op een kristal 20.

In een inrichting voor het verdubbelen van de frequentie van een lichtgolf kan het licht desgewenst ook door middel van optische vezels worden getransporteerd, bijvoorbeeld met kwartsglasvezels. In plaats van een Nd:YAG laser kunnen andere lasers worden toegepast, zoals bijvoorbeeld halfgeleiderlasers.

Het kristal 20 bestaat volgens dit voorbeeld uit een éénkristal van dl-N-acetylvaline, dat is verkregen door kristallisatie vanuit een racemische oplossing in ethanol. Het kristal is centrosymmetrisch, de ruimtegroep van de kristalstructuur is P21/c.

De fundamentele lichtstraal wordt circulair gepolariseerd loodrecht op het bc-kristalvlak ingestraald. Er wordt een tweede harmonische golf opgewekt met een golflengte van 532 nm, waarvan de intensiteit een kwadratische afhankelijkheid vertoont van de intensiteit van de fundamentele golf. De tweede harmonische golf is vlak gepolariseerd langs de b-as van het éénkristal als de fundamentele golf parallel aan dë c-as wordt ingestraald. In overeenstemming met de symmetrie in een P2^/c kristalrooster, heffen de andere polarisaties elkaar op.

De intensiteit van de tweede harmonische golf is volgens dit voorbeeld een factor 8 groter dan bij een gelijke opstelling, waarin een vlak gepolariseerde golf parallel aan de c-as van het kristal wordt ingestraald. Bij het instralen van een elliptisch gepolariseerde lichtgolf wordt een tweede harmonische golf opgewekt waarvan de intensiteit evenredig is met het circulaire karakter van de elliptisch gepolariseerde lichtgolf.

Uitvoeringsvoorbeeld 2.

Een experiment wordt uitgevoerd zoals aangegeven in uitvoeringsvoorbeeld 1, waarbij echter een vlak gepolariseerde lichtgolf op het kristal wordt gefocusseerd. De lichtgolf wordt loodrecht op het bc-kristalvlak ingestraald onder een polarisatiehoek Θ met de c-as. Een optimaal resultaat wordt verkregen als de hoek Θ gelijk is aan 45°. In dat geval is de intensiteit van de tweede harmonische golf een factor 7 groter dan bij een opstelling, waarin de vlak gepolariseerde lichtgolf parallel aan de c-as wordt ingestraald, 0=0°.

Dit experiment wordt als volgt verklaard. Doordat het kristal een monokliene, dus anisotrope kristalstructuur heeft, vertoont het dubbelbreking. Als de lichtgolf niet evenwijdig met een optische as wordt ingestraald, wordt de lichtgolf daardoor geheel circulair of gedeeltelijk circulair (elliptisch) gepolariseerd, waarna een niet-lineaire interactie met het chirale materiaal kan optreden.

Uitvoeringsvoorbeeld 3.

Een experiment wordt uitgevoerd zoals aangegeven in uitvoeringsvoorbeeld 1, waarbij een circulair gepolariseerde fundamentele lichtgolf wordt ingestraald onder een hoek waarbij phase matching optreedt, dat wil zeggen een hoek waarbij de fundamentele lichtgolf en de tweede harmonische golf effectief de zelfde brekingsindex in het kristal ervaren. Volgens dit voorbeeld wordt daartoe het kristal +11° gedraaid in het ab-kristalvlak.

Het resultaat is een vlak gepolariseerde tweede harmonische golf met een polarisatie langs de b-as, met een intensiteit die een factor 10 hoger is dan volgens uitvoeringsvoorbeelden 1 en 2.

Uitvoeringsvoorbeeld 4.

De fundamentele lichtgolf wordt met een vlakke polarisatie langs de c-as (Θ = 0°) op het kristal gefocusseerd, waarbij de phase match hoek zodanig is gekozen, dat als gevolg van dubbelbreking een optimale combinatie van circulaire polarisatie en phase matching ontstaat in het kristal. Volgens dit voorbeeld wordt het kristal +30° gedraaid in het ab-kristalvlak, ten opzichte van een loodrechte instraling.

Het resultaat is een vlak gepolariseerde tweede harmonische golf met een polarisatie langs de b-as, met een intensiteit die een factor 10 hoger is dan volgens uitvoeringsvoorbeelden 1 en 2.

Uitvoerinqsvoorbeeld 5.

Een inrichting wordt toegepast volgens uitvoeringsvoorbeeld 1, waarbij echter het kristal een uit dl-serine gevormd éénkristal is, met een P2^/a kristalstructuur.

De intensiteit van de opgewekte tweede harmonische golf bedraagt 3 % van de intensiteit onder gelijke omstandigheden bij toepassing van een anorganisch kristal uit kaliumdiwaterstoffosfaat.

Uitvoerinqsvoorbeeld 6.

Een inrichting wordt toegepast volgens uitvoeringsvoorbeeld 1, waarbij echter het kristal is gevormd uit een meso-verbinding. Een geschikte meso-verbinding is a-truxillic zuur, bijvoorbeeld te verkrijgen door fotodimerisatie van kaneelzuur. Volgens dit voorbeeld wordt cr-truxillic amide toegepast, zie Figuur 2, waarvan eenvoudiger éénkristallen kunnen worden vervaardigd.

Het resultaat is een tweede harmonische golf met een intensiteit van ongeveer 5 % van die bij toepassing van kaliumdiwaterstoffosfaat, KDP, onder overigens gelijke omstandigheden.

Claims (10)

1. Inrichting voor het verdubbelen van de frequentie van een lichtgolf, waarbij een fundamentele lichtgolf door een niet-lineair optisch medium wordt geleid onder vorming van een tweede harmonische golf, met het kenmerk, dat de inrichting middelen omvat om de fundamentele lichtgolf circulair te polariseren en dat het niet-lineair optische medium is gevormd uit een centrosymmetrisch materiaal, waarvan de moleculen of molecuuldelen chiraliteit vertonen.

2. Inrichting volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat het centrosymmetrische materiaal éénkristallijn is.

3. Inrichting volgens conclusie 2, met het kenmerk, dat het centrosymmetrisch kristallijne materiaal dubbelbrekend is.

4. Inrichting volgens conclusie 2 of 3, met het kenmerk, dat het centrosymmetrisch kristallijne materiaal bestaat uit een meso-verbinding.

5. Inrichting volgens conclusie 4, met het kenmerk, dat de meso-verbinding a-truxillamide is.

6. Inrichting volgens conclusie 2 of 3, met het kenmerk, dat het centrosymmetrisch kristallijne materiaal bestaat uit een racemisch mengsel van dl-paren.

7. Inrichting volgens conclusie 6, met het kenmerk, dat het centrosymmetrisch kristallijne materiaal bestaat uit dl-N-acetylvaline.

8. Inrichting volgens conclusie 6, met het kenmerk, dat het centrosymmetrisch kristallijne materiaal bestaat uit dl-serine.

9. Werkwijze voor het verdubbelen van de frequentie van een lichtgolf, waarbij een fundamentele lichtgolf door een niet-lineair optisch medium wordt geleid onder vorming van een tweede harmonische golf, met het kenmerk, dat de fundamentele lichtgolf tenminste gedeeltelijk circulair wordt gepolariseerd en dat het niet-lineair optische medium is gevormd uit een centrosymmetrisch éénkristallijn materiaal, waarvan de moleculen of molecuuldelen chiraliteit vertonen.

10. Werkwijze volgens conclusie 9, met het kenmerk, dat de fundamentele lichtgolf elliptisch wordt gepolariseerd doordat het centrosymmetrisch kristallijne materiaal dubbelbrekend is en de fundamentele lichtgolf niet evenwijdig met een optische as wordt ingestraald.