LU87801A1 - Empilement de piles a combustible a collecteurs entierement internes - Google Patents
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Description
EMPILEMENT DE PILES A COMBUSTIBLE A COLLECTEURS ENTIEREMENT INTERNES HISTORIQUE DE L'INVENTION DOMAINE DE L'INVENTION
L'invention concerne des empilements de piles à combustible à collecteurs internes et plus particulièrement un procédé pour fermer de manière étanche des empilements de piles à combustible à collecteurs entièrement internes au moyen de joints humides, uniquement entre 1'électrolyte et les plaques de séparateur métalliques afin d'assurer Une stabilité de longue durée.
D'une manière générale, les unités de production de courant à piles à combustible- sont constituées d'un grand nombre de piles individuelles empilées séparées par des plaques de séparateur inertes ou en métal ferreux conducteur et électroniquement bipolaire. Les piles individuelles sont placées les unes sur les autres et assemblées pour former une seule unité empilée, de façon à obtenir la production d'énergie électrique requise de la pile à combustible. Chaque cellule particulière comprend généralement une anode et une cathode, une plaque d'électrolyte commune et une source de combustible et de gaz oxydant. Les gaz servant de combustible et d'oxydant sont introduits par les collecteurs vers leurs compartiments de réaction correspondants, entre la plaque de séparateur et la plaque d'électrolyte. La zone de contact entré l'électrolyte et les autres constituants de la pile est appelée "le joint humide" et assure la séparation des gaz combustible et oxydant et empêche et/ou minimise les fuites de gaz. Un facteur important auquel on attribue la défaillance prématurée des piles à combustible est la corrosion et la fatigue dans la zone du joint humide. Cette défaillance est accélérée par le contact avec l'électrolyte corrosif à température élevée et par les tensions thermiques importantes qui résultent des fortes variations de température pendant le cycle thermique de la pile, ce qui provoque un affaiblissement de la structure par fissuration intercristalline et transcristalline. Ces défaillances donnent lieu à un passage indésirable de gaz combustible et/ou oxydant et à des fuites de gaz vers l'extérieur qui interrompent les réactions d'oxydation et de réduction souhaitées ceci provoquant la défaillance et, finalement, la mise à l'arrêt de la production de courant par la pile. Dans les conditions de fonctionnement des piles à combustible, c'est-à-dire dans la gamme d'environ 500 à 700°C, les électrolytes à base de carbonate fondu sont très corrosifs pour les métaux ferreux qui sont requis pour les boîtiers et les plaques de séparateur pour les piles à combustibles à cause de leur solidité. Le fonctionnement à température élevée des empilements de piles à combustible au carbonate fondu augmente à la fois les difficultés dues à la corrosion et celles dues aux sollicitations thermiques dans la zone du joint humide, spécialement lorsque les coefficients de dilatation thermique des matériaux voisins sont différents.
La présente invention propose le placement de collecteurs entièrement internes pour les gaz combustibles et oxydants alimentant les différentes cellules d'un empilement assemblé, d'une manière qui permet l'utilisation de joints humides électrolyte/métal et qui, grâce à la conception des constituants de la pile, assurent une durabilité prolongée et la stabilité du fonctionnement de la pile à combustible.
DESCRIPTION DE LA TECHNIQUE ANTERIEURE
Les empilements de piles à combustibles au carbonate fondu existant dans le commerce peuvent contenir jusqu'à 600 piles différentes, ayant chacune une zone plane d'un ordre de grandeur de 8 pieds carrés (0,75 ma ). Lorsqu'on empile ces piles individuelles, des plaques de séparateur séparent les différentes cellules avec le combustible et l'oxydant introduits chacun entre un jeu de plaques de séparateur, le combustible étant introduit entre une face de plaque de séparateur et le côté anodique d'une matrice d'électrolyte, tandis que l'oxydant est introduit entre l'autre face du séparateur et le côté cathodique d'une deuxième matrice d'électrolyte.
Dans le développement des piles à combustible on a surtout envisagé la création de collecteurs externes pour les gaz combustibles et oxydants en utilisant des collecteurs à tuyauteries physiquement séparables de l'empilement des piles à combustible. Toutefois, les entrées et les sorties de chaque pile doivent être ouvertes vers les collecteurs d'entrée et de sortie correspondants qui doivent être fixés à l'extérieur de l'empilement des piles. Pour empêcher tout court-circuit électrique, il faut prévoir une isolation entre les collecteurs métalliques et l'empilement des piles. Les collecteurs disposés à l'extérieur ont donné lieu à de graves difficultés pour ce qui concerne le maintien de joints appropriés pour les gaz à l'interface collecteur/ joint de collecteur/empilement de piles, tout en empêchant l'introduction de carbonate dans le joint, suivant le gradient de potentiel de l'empilement des piles. On a utilisé différentes combinaisons pour isoler le collecteur métallique de l’empilement des piles mais, compte tenu de la difficulté de réaliser un joint glissant étanche au gaz et électriquement isolant tout en étant imperméable au carbonate dans les conditions de température élevée des piles à combustible au carbonate fondu, aucune solution satisfaisante n'a pu être trouvée. Le problème de la réalisation des collecteurs et des joints devient encore plus difficile lorsqu'on utilise pour l'empilement des piles un plus grand nombre de piles et des surfaces planes plus importantes. Lorsqu'on utilise un plus grand nombre de piles, le potentiel électrique entraînant le carbonate dans la zone du joint sur la hauteur de l'empilement augmente et, lorsque la surface plane de la pile augmentet les tolérances linéaires de chaque constituant et l'alignement latéral de chaque constituant deviennent extrêmement difficiles à respecter afin d'assurer l'ajustage des surfaces d'étanchéité entre collecteur/joints de collecteur/empilements de piles.
Les empilements dé pilès cohtehàrit 600 piles peuvent mesurer environ 1θ pieds dé hâüt (3 hiètreé) ét éorinent liëü à de grèves difficultés pour réèliëéf déS collecteurs externes ayant la rigidité requise et pour l'application de la force de serrage requise pour presser le collecteur contre l'empilement des piles. Par suite des gradients thermiques entre l'assemblage des piles et des conditions de fonctionnement des piles, des dilatations thermiques différentielles et de la rigidité nécessaire des matériaux utilisés pour les collecteurst il faut respecter des tolérances étroites et résoudre des problèmes techniques très difficiles.
D'une manière classique, les empilements de piles à combustible au carbonate fondu sont réalisés chacun avec des bandes d'espacement autour de la périphérie d'une plaque de séparateur, afin de former des joints humides et d'obtenir des collecteurs d'entrée et de sortie. Différents moyens pour assurer l'étanchéité par rapport au milieu ambiant dans la zone des joints humides des piles à combustible à haute température ont été décrits dans le brevet Ü.S. 4,579,788 et comportent l'utilisation de bandes pour joints humides fabriquées en utilisant les techniques de la métallurgie des poudres; le brevet ü.S. 3,723,186 décrit l'électrolyte lui-même, qui est constitué de matériaux inertes dans les régions autour de la périphérie afin de réaliser un joint périphérique inerte entre l'électrolyte et le châssis ou le boîtier; le brevet Ü.S. 4,160,067 décrit le dépôt de matériaux inertes sur le boîtier ou le séparateur de la pile à combustible ou 1'imprégnation de ces pièces dans les zones du joint humide; le brevet Ü.S. 3,867,206 décrit un joint humide entre une matrice saturée d'électrolyte et le bord périphérique saturé d'électrolyte des électrodes; le brevet ü.S. 4,761,348 décrit des rails périphériques en matériau imperméable au gaz pour assurer la fonction d'étanchéité au gaz en isolant l'anode et la cathode des gaz oxydant et combustible respectivement; le brevet Ü.S. 4,329,403 décrit une composition d'électrolyte variable permettant une transition plus graduelle du coefficient de dilatation thermique lorsqu'on passe des électrodes à la région intérieure de l'électrolyte; et le brevet Ü.S. 3,514,333 décrit le placement des électrolytes à base de carbonatesde métaux alcalins dans les piles à combustible à haute température en utilisant un mince joint d'étanchéité en aluminium. Aucun des brevets précités n'envisage l'étanchéité interne du combustible et de l'oxydant dans les empilements de piles à combustible.
L'étanchéité au gaz d'une pile à combustible à l'acide phosphorique fonctionnant à environ 150 à 220°C en remplissant les pores d'un matériau poreux constituant la périphérie de la pile avec du carbure de silicium et/ou 1 \ du nitrure de silicium a été décrite dans le brevet U.S. 4,781,727, et l'imprégnation des espaces interstitiels du bord de la place de support est décrite dans les brevets U.S. 4,786,568 et 4,824,739. Les solutions des problèmes d'étanchéité et de corrosion qui se rencontrent dans les cellules électrolytiques à basse température peuvent comporter la fixation d'un matériau inerte en grains par le polytétrafluoréthylène telle que décrite dans le brevet U.S. 4,259,389, les joints en polyéthylène décrits dans le brevet Ü.S. 3,012,086 et les joints toriques décrits dans le brevet Ü.S. 3*589,941 pour réaliser uniquement les collecteurs internes du combustible* mais ces solutions ne conviennent pas pour les piles à combustible à carbonate fondu fonctionnant à haute température.
Le brevet Ü.S. 4*510*213 décrit des châssis de transition entourant la partie active des unités des piles afin de créer des collecteurs à combustible et à oxydant allant vers les compartiments à gaz des piles individuelles, lesdits collecteurs ne traversant ni les séparateurs ni les plaques d'électrolyte des piles. Les châssis de transition nécessitent une isolation compliquée entre les piles voisines et sont constitués de plusieurs pièces séparées et compliquées. Le brevet Ü.S. 4,708,916 décrit des collecteurs internes pour combustible et des collecteurs externes pour oxydant destinés aux piles à combustible à carbonate fondu, dans lequels des séries de collecteurs à combustible traversent les électrodes ainsi que les électrolytes et les séparateurs dans une partie centrale et aux extrémités opposées des piles individuelles, de façon à obtenir des trajets d'écoulement raccourcis pour le combustible. Les collecteurs à combustibles terminaux sont situés dans une zone de la paroi à bords épaissis de la plaque de séparateur tandis que les collecteurs à combustibles centraux traversent une zone centrale épaissie et un ruban d'étanchéité imprégné de carbonate où des inserts de conduits cylindriques séparés sont prévus à travers la cathode.
Les collecteurs internes ont également été réalisés en prévoyant des trous de collecteur multiples sur les bords opposés de la pile, afin d'obtenir ainsi soit un écoulement à co-courant, soit un écoulement à contre-courant des gaz combustibles et oxydants. Ces trous de collecteur pour combustible étaient situés dans une zone de joints humides périphérique élargie le long des bords opposés, mais les collecteurs présentaient des structures compliquées à l'extérieur de l'électrolyte ou traversaient au moins l'une des électrodes. Toutefois, on a utilisé des trous de collecteur voisins pour combustible et oxydant , mais ceux-ci donnent lieu à des trajets raccourcis à travers une zone de joints humides courte et des fuites de gaz, tout en nécessitant une zone de joint' périphérique élargie qui réduit de manière indésirable la surface active de la pile. D'une manière analogue, les tentatives antérieures pour réaliser des collecteurs internes ont eu recours à des trous de collecteur multiples le long des zones de joint humides périphériques élargies sur chacun des quatre bords de la pile, afin de réaliser un écoulement transversal mais, une fois encore, des trajets raccourcis entre les structures compliquées semblables des collecteurs voisins pour combustibles et oxydants et entre les trous donnent lieu à des fuites de gaz et diminuent davantage la surface active des piles.
RESUME DE L'INVENTION
L'invention propose des empilements de piles à combustible avec collecteurs entièrement internes et convenant spécialement pour les applications dans les empilements de piles à combustible à carbonate fondu fonctionnant à température élevée. Les piles à combustible à collecteurs entièrement internes propres à la présente invention conviennent pour toute pile comportant des éléments plats et spécialement pour les piles à combustible pour haute température telles que les piles à combustible à oxyde solide. Dans un empilement de piles à combustible généralement rectangulaire avec plusieurs piles à combustible unitaires, chaque pile à combustible unitaire comprend une anode et une cathode à électrolyte en contact sur un côté avec l'anode et en contact sur le côté opposé avec la cathode, et une plaque de séparateur séparant les piles unitaires entre l'anode d'une pile et la cathode d'une pile voisine, de façon à former un compartiment anodique entre un côté de la plaque de séparateur et un compartiment cathodique entre le côté opposé de la plaque de séparateur et la cathode. Les piles à combustible unitaires sont empilées et présentent des plaques terminales ayant la même disposition interne que les plaques de séparateur constituant des demi-piles à chaque extrémité serrées pour conférer une structure rigide à l'empilement des piles à combustible. Dans les empilements de piles à combustible de la présente invention, les électrolytes et les plaques de séparateur ont la même disposition et s'étendent jusqu'au bord de l'empilement des piles à combustible tandis que les électrodes et les collecteurs de courant ne s'étendent pas jusqu'au bord de l'empilement des piles à combustible. Les plaques de séparateur ont une structure à joint humide périphérique . aplatie qui s'étend jusqu'au contact des électrolytes sur chaque face des plaques de séparateur, complètement autour de leur périphérie, de façon à former un joint humide périphérique continu séparateur/électrolyte dans les conditions de fonctionnement de la pile.
Les électrolytes et les plaques de séparateur présentent plusieurs perforations alignées à des emplacements souhaités, chaque perforation de plaque de séparateur étant entourée par une structure de joint humide aplatie pour collecteur venant en contact avec l'électrolyte sur chaque face de la plaque de séparateur formant un joint humide plaque de séparateur/électrolyte/ collecteur dans les conditions de fonctionnement de la pile et entourant chaque perforation de façon à constituer un collecteur pour gaz à travers chaque perforation et s'étendant à travers l'empilement des piles. Des conduits ou des trous à travers la structure de joint humide du collecteur prolongé assurent la communication des gaz entre les collecteurs à combustibles et les compartiments anodiques sur une face des plaques de séparateur, et des conduits ou des trous à travers la structure à joint humide· de collecteur prolongé assurent la communication des gaz entre les collecteurs d'oxydant et les compartiments cathodiques sur l'autre face des plaques de séparateur. Cette structure permet de réaliser des collecteurs entièrement internes pour les gaz combustible et oxydant qui vont vers et qui partent de chaque pile unitaire à combustible dans l'empilement des piles à combustible.
Les plaques terminales présentent une disposition analogue aux plaques de séparateur sur leurs côtés intérieurs et sont pourvues de moyens pour permettre l'alimentation et l'évacuation depuis chacun des ensembles de collecteurs de l'empilement des piles à combustible.
Des moyens externes pour l'adduction et l'évacuation des gaz combustible et oxydant vers les ensembles correspondants de collecteurs aux connexions de plaques terminales peuvent être réalisés en utilisant tout moyen connu dans cette technique. Par "ensemble de collecteurs" il faut entendre un premier jeu constituant les entrées de combustible,un deuxième jeu les sorties de combustible épuisé, un troisième jeu l'entrée d'oxydant et un quatrième jeu la sortie d'oxydant épuisé. Les perforations à travers les plaques de séparateur et les électrolytes constituant les collecteurs peuvent être rondes, carrées, rectangulaires, triangulaires ou peuvent présenter toute autre forme et dimensions souhaitables. Bien que chaque perforation soit conçue comme étant une perforation simple, elle peut comporter un déflecteur afin d'assurer la répartition souhaitée du gaz. On peut prévoir un nombre quelconque de collecteurs à travers les plaques de séparateur et les électrolytes, suivant les besoins, pour assurer les débits de gaz et les distributions de gaz souhaitées dans les zones actives de la pile. Il est essentiel, du point de vue de la présente invention, de prévoir des joints humides complets directement entre la plaque de séparateur et l'électrolyte autour de chaque collecteur, tandis que le bord des collecteurs voisins est séparé par une distance d'au moins environ 0,25 pouces ( 6,3 mm ). La présente invention prévoit également de réaliser un joint humide périphérique continu directement entre la plaque de séparateur et l'extérieur de l'électrolyte, vers les zones des collecteurs intérieurs.
Dans un mode de réalisation préféré, les plaques de séparateur conformes à la présente invention sont des plaques minces en métal estampé, présentant des ondulations dans la zone complètement active de la pile à combustible et estampées de manière à présenter, sur une face, les structures de joints humides complètement périphériques et de collecteurs avec une structure de joints humides en relief soudée à la face opposée de la plaque de séparateur , afin de créer des joints périphériques complets et de collecteurs entre la plaque de séparateur et l'électrolyte sur les faces opposées des plaques de séparateur.
On peut utiliser une structure quelconque pour réaliser les zones de joint humide prolongée de façon à former des joints humides directement entre la plaque de séparateur et l'électrolyte comme, par exemple, des barres, des bandes réalisées par la technique de la métallurgie des poudres et autres éléments analogues.
Dans un mode de réalisation préféré, les conduits ou trous à travers la structure de joints humides du collecteur prolongé assurant la communication du gaz entre le collecteur et les compartiments anodiques et cathodiques peuvent être formés d'ouvertures en métal ondulé de manière appropriée ou bien être formés de trous à travers une structure à barres ou à tôles métalliques.
La présente invention propose des joints humides simples entre les structures aplaties en tôle de métal mince et l'électrolyte, de façon à assurer ainsi l'étanchéité d'un conduit de gaz par rapport au conduit de gaz voisin. Ceci crée un moyen efficace pour obtenir l'adduction et l'évacuation des gaz par des collecteurs entièrement internes dans les piles à combustibles corrosives et à haute température comme, par exemple, les empilements de piles à combustible à carbonate fondu. L'emploi de la structure de la présente invention offre également des moyens efficaces et variés pour réaliser des empilements à piles multiples et à carbonate.
La présente invention propose une disposition des pièces de la pile à combustible pouvant être fabriquée en série et, en particulier, de la plaque de séparateur, tout en assurant une. fabrication économique. L'emploi des unités de piles à combustible à carbonate fondu propres à la présente invention permet un assemblage facile de l'empilement des piles à combustible et une construction modulaire permettant de faire varier les dimensions des empilements de piles à combustible .
La présente invention propose également un procédé de production d'électricité en utilisant l'empilement de piles à combustible à collecteur entièrement interne et, en particulier, des piles à combustible à carbonates de métaux alcalins fondus.
BREVE DESCRIPTION DES FIGURES
D'autres caractéristiques de l'invention apparaîtront à l'examen de la description détaillée ci-après et des figures en annexe, qui représentent respectivement :
La figure 1, une vue en coupe latérale schématique éclatée d'une pile unique suivant une diagonale, afin d'illustrer les principes de l'invention;
La figure 2, une vue éclatée en perspective d'une unité individuelle de pile dans un empilement de piles a combustible conforme à un mode de réalisation de la présente invention;
La figure 3, une vue latérale en coupe d'une zone de joint humide périphérique d'une pile à combustible suivant un mode de réalisation de la présente invention;
La figure 4, une vue latérale en coupe d'une pile individuelle montrant l'ouverture depuis un conduit de collecteur de combustible jusqu'au compartiment anodique;
La figure 5, une vue latérale en coupe de la pile unitaire représentée à la figure 4 montrant l'ouverture depuis un conduit de collecteur d'oxydant jusqu'au compartiment cathodique;
La figure 6, une vue frontale d'un autre mode de réalisation d'une plaque à collecteur pour un empilement de piles à combustible à collecteur complet conforme à la présente invention;
La figure 7, une vue de face opposée de la plaque de collecteur représentée à la figure 6;
La figure 8, une vue agrandie en coupe transversale suivant la ligne 8-8 de la figure 6;
La figure 9, une vue agrandie en coupe transversale suivant la ligne 9-9 de la figure 6; et La figure 10, une vue agrandie en coupe transversale suivant la ligne 10-10 de la figure 6.
DESCRIPTION DES MODES DE REALISATION PREFERES
La présente invention concerne des empilements de piles à combustible à collecteur entièrement interne. Dans les modes de réalisation préférés, la plaque d'électrolyte est traversée par les conduits de collecteurs et, dans des zones déterminées, l'électrolyte est au contact de la plaque de séparateur pour réaliser un j oint humide périphérique électrolyte/plaque de séparateur de manière à contenir les fluides dans l'empilement des piles et un joint de collecteur électrolyte/plaque de séparateur pour isoler les compartiments des réactifs et pour amener les fluides dans et en dehors des compartiments de réactifs à l'intérieur de chaque pile à combustible à carbonate fondu. La présente invention utilise de préférence des plaques de séparateur en feuilles minces comportant des zones de joint estampées s'étendant depuis une face de la plaque de séparateur et des formes en feuilles minces s'étendant de la face opposée de la plaque de séparateur pour former les zones de joint. . Les zones de joint en feuilles minces assurent une flexibilité et une élasticité limitées afin d'obtenir un joint étanche.
Si l'on examine la figure 1, on y voit une vue schématique éclatée en coupe suivant une diagonale d'un angle à l'autre d'une cellule individuelle d'un empilement de piles à combustible propre à la présente invention, de manière à réaliser l'écoulement des gaz combustibles et oxydants entièrement à 11 intérieur de l'empilement des piles. Conformément à ce mode de réalisation, il est prévu des trous de collecteur dans les zones d'angle de l’électrolyte gui s'étend jusqu'au bord de la pile ainsi que des plaques de séparateur de la pile. Les fluides sont contenus^ par suite du contact entre l'électrolyte et la plaque de séparateur sur chaque face formant les joints humides classiques/ sur chaque face autour de la périphérie de l'électrolyte. Grâce à des orifices appropriés assurant la communication du fluide entre les trous de collecteur et les compartiments anodique et cathodique, le flux gazeux souhaité peut être réalisé tout en assurant l'étanchéité des trous de collecteur au moyen de joints humides classiques électrolyte/plaque de séparateur.
Les trous de collecteur en correspondance dans les plaques de séparateur et les plaques d'électrolyte forment des conduits de collecteur, qui sont continus sur toute la hauteur de l'empilement des piles à combustible/pour l'adduction et l'évacuation des gaz.
Cette invention prévoit qu'un conduit de collecteur s'étendant sur toutes les piles dans un empilement de piles a combustible est alimenté par un orifice extérieur unique tandis que les empilements de piles à combustible à collecteurs externes de la technique antérieure nécessitaient des ouvertures externes depuis et vers chaque pile à combustible séparée. Les gaz sont amenés à l'empilement de piles à combustible à travers une plaque terminale qui joue le rôle d'une demi-pile et sont évacués par une plaque terminale semblable qui joue le rôle d'une autre demi-pile.
La manière d'amener et d'évacuer les fluides à l'empilement de piles à combustible peut se réaliser de différentes façons, l'élément essentiel étant, du point de vue de la présente invention, que l'étanchéité au gaz soit réalisée par une étanchéité entre la plaque de l'électrolyte et la plaque de séparateur grâce à un joint humide classique, à la fois autour de la périphérie de la plaque de séparateur et dans la zone du collecteur de gaz, suivant les besoins, afin d'amener le gaz aux emplacements souhaités dans chaque cellule particulière.
Comme le montre la figure 1, l'électrolyte 20 et la plaque de séparateur 40 s'étendent jusqu'au bord extérieur de la pile et sont assemblés de manière étanche l'un à l'autre sur leur périphérie dans les zones de joints humides 23. A la figure 1, la pile à combustible individuelle à carbonate fondu est représentée avec l'anode 26 écartée d'une face de la plaque de séparateur 40, de manière à obtenir un compartiment anodique alimenté par le trou de collecteur de combustible 24, comme le montre la flèche 38. Sur l'autre face de la plaque de séparateur 40, la cathode 27 est écartée de la plaque de séparateur 40 de manière à former un compartiment cathodique en communication avec les trous de collecteur à oxydant 25, comme le montre la flèche 30. L'électrolyte 20 et la plaque de séparateur 40 s'étendent jusqu'au bord extérieur de la pile pour former les zones de joint humide périphériques 23 qui réalisent des joints humides périphériques entre 11 électrolyte et la plaque de séparateur pour retenir le fluide. La zone de joint humide 45 du collecteur à combustible et la zone de joint humide 46 pour l'oxydant assurent l'étanchéité des collecteurs par les joints humides électrolyte / plaque de séparateur et assurent le guidage souhaité du fluide vers les compartiments anodique et cathodique sur les côtés opposés de la plaque de séparateur 40.
On n'utilise pas de joints supplémentaires pour l'étanchéité et la pile individuelle peut être adaptée a un grand nombre de techniques d'addition du carbonate, y compris l'utilisation de bandes de carbonate. Lorsqu'on utilise des bandes de carbonate, les bandes de carbonate et la matrice d'électrolyte s'étendent jusqu'au bord de la pile et, quoique l'espace entre les piles diminue en proportion de l'épaisseur des bandes de carbonate lorsque celles-ci sont fondues, l'étanchéité et la conformité de tous les éléments de la pile sont conservées à tout moment. Pendant le chauffage de la pile, avant la fusion de la bande de carbonate, l'étanchéité est maintenue autour de chaque trou de collecteur 24 et 25 parce que les bandes de carbonate et la matrice d'électrolyte, composées par exemple de LiAlC>2 ,s'étendent jusque près des surfaces d'étanchéité correspondantes et contiennent un liant au caoutchouc. Pendant que ce liant brûle, ce qui se produit avant la fusion du carbonate, les écoulements de gaz sont maintenus et l'étanchéité est réalisée. Lorsque le liant est brûlé et que la température de la pile a augmenté jusqu'au point de fusion du carbonate, le carbonate fondant est absorbé par la bande de LiAlOj poreuse et par les électrodes. L'espacement entre les piles diminue lorsque les bandes de carbonate fondent mais l'étanchéité de la pile est maintenue à tout moment depuis la température ambiante jusqu'à la température de fonctionnement d'environ 650°C. La flexibilité et l'élasticité limitées de la tôle de métal mince dans la zone du joint facilite le maintien de l'étanchéité de la pile.
La figure 2 est une vue éclatée en perspective d'une pile à combustible individuelle faisant partie d'un empilement de piles à combustible à carbonate fondu et conforme à un mode de réalisation de la présente invention qui comporte des plaques de séparateur 40, une cathode 27, un collecteur de courant cathodique 28, des électrolytes 20, une anode 26 et un collecteur de courant anodique 29. Les plaques de séparateur 40 et les électrolytes 20 s'étendent jusqu'au bord de la pile et forment des joints humides sur les deux faces des plaques de séparateur 40, sur toute sa périphérie, dans les zones de joint humide périphériques 43. Les zones de joint humide périphériques 43 s'étendent vers le haut et vers le bas depuis le plan général de la plaque de séparateur 40, afin d'assurer le contact avec la périphérie des électrolytes 20 sur les deux faces de la plaque de séparateur 40. Les plaques de séparateur 40 et les plaques d'électrolyte 20 sont traversées toutes deux par les trous correspondants du collecteur de combustible 24 et par les trous du collecteur à oxydant 25. Dans le mode de réalisation représenté à la figure 2, les plaques de séparateur 40 et les plaques d'électrolyte 20 sont traversées uniquement dans leurs zones d'angle par les trous de collecteur, de manière à assurer l'espacement le plus grand possible entre les trous de collecteur. Comme le montre la figure 2, il est préférable d'avoir un trou de collecteur dans chaque angle des plaques de séparateur 40 et des plaques d'électrolyte 20. Bien que les trous de collecteur représentés à la figure 2 présentent une forme triangulaire préférée qui permet d'obtenir des zones de joint · humide de collecteur avec une feuille mince droite facile à mettre en forme, les trous de collecteur peuvent être rectangulaires ou présenter toute autre forme souhaitée. Les trous de collecteur représentés à la figure 2 sont de simples ouvertures, mais on peut utiliser des cloisons dans ces simples ouvertures si l'on désire diriger l'écoulement du gaz à travers les compartiments à réactif de la pile. Les zones de joint humide 45 du collecteur de combustible et les zones de joint humide 46 du collecteur à oxydant s'étendent à la fois vers le haut et vers le bas depuis le plan général de la plaque de séparateur 40, de façon à assurer le contact avec l'électrolyte 20 sur les deux faces de la plaque de séparateur 40, de manière à former des joints humides avec l'électrolyte voisin 20 définissant les conduits de gaz. La surface de l'anode 26 est à peu près à niveau avec le niveau du joint humide périphérique 43 et le joint humide 46 du collecteur à oxydant, de façon à réaliser un contact à joint humide entre la plaque de séparateur 40 et l'électrolyte 20 dans ces zones. Sur la face opposée de la plaque de séparateur 40, la surface de la cathode 27 est à peu près à niveau avec le niveau du joint humide périphérique 43, de façon à réaliser un joint humide 45 du collecteur à combustible en contact avec la plaque de séparateur 40 et l'électrolyte 20 dans ces zones.
Comme on le voit le mieux à la figure 2, les trous 25 du collecteur à oxydant sont rendus étanches par des joints humides 46 pour collecteur à oxydant qui assurent l'écoulement de l'oxydant uniquement vers le compartiment cathodique (proche de la face supérieure de la plaque de séparateur, comme indiqué), par les orifices d'alimentation d'oxydant 48 et empêchant l'écoulement du gaz depuis ou vers le compartiment anodique, tandis que les trous 24 du collecteur à combustible sont rendus étanches par les joints humides 45 du collecteur à combustible qui assurent l'écoulement du combustible par les orifices d'alimentation de combustible 47 vers le compartiment anodique (proche de la face inférieure de la plaque de séparateur, comme indiqué) et empêchant l'écoulement du gaz depuis ou vers le compartiment cathodique. Bien que les joints humides de collecteur soient représentés sous forme de structures métalliques en tôle droite estampée, ces joints peuvent présenter toute forme ou structure souhaitable pour empêcher le passage du gaz. Les joints humides de collecteur constituent un joint humide double entre le trou 24 du collecteur à combustible et le trou 25 du collecteur à oxydant.
Les plaques de séparateur 40 peuvent être constituées de tous matériaux appropriés, à condition qu'ils présentent la résistance mécanique souhaitée et assurent la séparation des gaz. Dans de nombreux empilements de piles, il est préférable d'utiliser des plaques de séparateur bimétalliques, dans lesquelles on peut utiliser l'acier inoxydable sur la face cathodique et le nickel ou le cuivre sur la face anodique, de façon à éviter la corrosion des métaux ferreux. Les plaques de séparateur peuvent également être fabriquées en alliages ferreux tels que les aciers inoxydables type 300. Les plaques de séparateur assurent la double fonction de créer un séparateur non réactif pour le compartiment à gaz et d'assurer la rigidité mécanique de la pile à combustible en jouant le rôle d'un élément portant intérieur. Quoiqu'il soit préférable d'utiliser des plaques de séparateur ayant une forme ondulée en coupe, de façon à assurer à la fois la solidité et une meilleure circulation du gaz près des électrodes, les principes de la présente invention sont également applicables à des plaques de séparateur plates disposées de manière à créer des zones de joints humides périphériques et de créer des joints humides autour des trous de collecteur internes, tout en permettant au gaz de passer depuis et vers les collecteurs internes comme requis pour le fonctionnement de la pile à combustible. Les plaques de séparateur internes de 1'empilement de piles à combustibles sont, de préférence, des tôles très minces de l'ordre d'environ 0,010 pouces ( 0,25 mm).
Les plaques en acier inoxydable estampé ont été utilisées dans la technique de l'échange de chaleur, comme décrit par exemple dans les publications "Modem Designs For Effective Heat Transfer", American Heat Reclaiming Corp., 1270 Avenue of the Americas, New York, New York 10020 et "Superchanger Plate and Frame Heat
Exchanger", Tranter, Inc. Wichita Falls, Texas 76307.
Ces échangeurs de chaleur utilisent une série de plaques métalliques estampées ou gaufrées avec joints, boulonnées ensemble entre des châssis d'extrémité de manière à créer des passages pour le fluide chaud sur un côté de la plaque et des passages pour le fluide froid sur l'autre côté de la plaque. Toutefois, les plaques de séparateur pour empilement de piles à combustible donnent lieu à des difficultés différentes en rapport avec l'étanchéité et la corrosion dans les conditions de fonctionnement des piles à combustible avec carbonates de métaux alcalins fondus et, compte tenu des dispositions différentes des collecteurs, de l'étanchéité et du passage des fluides vu que, tout en étant séparés, deux fluides doivent passer entre les plaques de séparateur voisines. Dans le cas de l'échange de chaleur, un fluide seulement passe entre des plaques d'échange de chaleur voisines.
Toutefois, la technique de l'écoulement fluide sur les électrodes de l'empilement de piles à combustibles de la présente invention peut avoir recours avantageusement aux techniques et dispositions des échangeurs de chaleur à plaques tels que à chevrons, en planches à lessiver, avec ondulations droites et avec ondulations mixtes.
La figure 3 représente plus en détail une zone de joints humides périphériques conforme à un mode de réalisation de la présente invention et dans laquelle la plaque de séparateur en tôle mince 40 est ondulée et présente des pics sur une face de la plaque de support 28 de la cathode 27 proche des ondulations avec des perforations 29 et est formée de manière à obtenir une zone de joint 44 pour la plaque de séparateur en tôle mince plate qui se trouve près de l'électrolyte 20 sur la face cathodique de la pile. La bande de joint humide 41 de la plaque de séparateur est réalisée en bande métallique mince et est soudée par des soudures 42 ou est fixée autrement à la face anodique de la plaque de séparateur, de manière à obtenir une zone de joint humide 43 avec bandes pour la plaque de séparateur plate qui est à proximité de l'électrolyte 20 sur le côté anodique de la pile. On voit facilement que la position de la plaque de séparateur et de la bande de joint humide peut être inversée et que l'espace entre la zone de joint' humide du séparateur 43 et la zone de joint humide du séparateur 44 peut être disposé de manière à répondre aux impératifs d'espacement des différentes piles La figure 4 représente une vue en coupe transversale dans un conduit entre le collecteur de combustible 24 et le compartiment anodique, de façon à ce que la zone de joint humide 45 du collecteur de combustible de la plaque de séparateur entre la face inférieure de la plaque de séparateur 40 et l'électrolyte 20 empêche le passage du combustible vers le compartiment cathodique et assure le passage du combustible vers le compartiment anodique entre l'anode 26 et la face supérieure de la plaque de séparateur 40. D'une manière analogue, la figure 5 représente une vue en coupe transversale dans un conduit entre le collecteur à oxydant 25 et le compartiment cathodique, de façon à ce que la zone de joint humide 44 du collecteur à oxydant de la plaque de séparateur entre la face supérieure de la plaque de séparateur 40 et l'électrolyte 20 empêche le passage de l'oxydant vers le compartiment anodique tout en assurant le passage de l'oxydant vers le compartiment cathodique entre la cathode 27 et la face inférieure de la plaque de séparateur 40.
Les passages de combustible et d'oxydant peuvent être constitués par des ondulations dans la plaque de séparateur 40, par des trous dans une bande fixée à la plaque de séparateur 40 ou par tout autre moyen approprié pour répartir les gaz de la manière souhaitée.
Un autre mode de réalisation d'une plaque de séparateur conforme à la présente invention est représenté par les figures 6 à 10. Dans ce mode de réalisation, les collecteurs d'alimentation de combustible et d'oxydant sont disposés alternativement sur les extrémités opposées de la plaque de séparateur en tôle mince et les collecteurs de combustible épuisé et d'oxydant épuisé sont disposés alternativement dans une région centrale des plaques de séparateur en feuilles minces, de façon à assurer un écoulement du gaz divisé et une meilleure solidité mécanique des plaques de séparateur minces de grande surface. Les plaques de séparateur en métal mince sont constituées de la même manière que décrit ci-dessus et présentent des ondulations estampées dans les zones actives, de façon à supporter les électrodes et d'obtenir un volume approprié des compartiments de gaz anodique et cathodique et avec des zones estampées s'étendant vers l'extérieur à partir du plan de la plaque de séparateur mince, de façon à former des zones de joint humide à plaque mince· sur une face de la plaque et une bande métallique en tôle mince mise en forme s'étendant vers l'extérieur, de façon à former les zones de joint humide sur l'autre face de la plaque de séparateur. La figure 6 représente le dessus ou la face frontale d'une plaque de séparateur, tandis que la figure 7 représente la face inverse de la même plaque de séparateur. Les zones électrochimiquement actives de la plaque de séparateur 140 sont ondulées, comme on le voit le mieux à la figure 9, avec une zone de joint humide 123 estampée à la périphérie qui s'étend au-delà des ondulations pour venir en contact avec l'électrolyte d'une pile à la périphérie de la zone de joint humide 123 et une bande de joints humides 141 en métal mince estampé fixée à la périphérie de la face opposée de la plaque de séparateur 140 s'étendant au-delà des ondulations afin d'assurer le contact avec l'électrolyte de la pile voisine dans la zone du joint humide périphérique 123. Les trous du collecteur d'oxydant 125 sont disposés alternativement par rapport aux trous de collecteur de combustible 124 dans les régions terminales opposées et les trous de collecteur d'oxydant 125 A sont disposés alternativement aux trous de collecteur de combustible 124 A dans la zone centrale de la plaque de séparateur 140. Les séries de trous de collecteur d'oxydant et de trous de collecteur de combustible assurent, comme le montrent ces figures, l'alimentation en combustible et en oxydant aux extrémités opposées de la plaque de séparateur 140 et l'évacuation du combustible et de l'oxydant dans la zone centrale de la plaque de séparateur 140. Comme on le voit le mieux à la figure 8, l'oxydant est amené par les trous de collecteur 125 et traverse les orifices d'alimentation d'oxydant 148 vers la surface active de la plaque de séparateur 140, comme le montrent les flèches de la figure 6. L'oxydant traverse les passages de la plaque de séparateur ondulée 140 formant le compartiment des gaz cathodiques vers les orifices de sortie de l'oxydant 158, comme montré par les flèches à la figure 6, en alimentant les trous du collecteur d'oxydant 125A. D'une manière analogue, le combustible est amené par les trous du collecteur à combustible 124 vers les orifices d'alimentation de combustible 147, traverse les passages de la plaque de séparateur ondulée 140 formant le compartiment de gaz anodique vers des orifices de sortie de combustible 157, comme montré par les flèches à la figure 7, en alimentant les trous du collecteur de combustible 124A.
L'écoulement colinêaire des gaz combustibles et oxydants sur les faces opposées de la plaque de séparateur est représenté par les figures 6 et 7, avec les collecteurs d'alimentation aux extrémités opposées de la plaque de séparateur et les collecteurs de sortie dans une région centrale de la plaque de séparateur. L'emploi de la même plaque de séparateur avec écoulement colinéaire inversé des gaz combustibles et oxydants sur les faces opposées de la plaque peut être réalisé en utilisant les collecteurs centraux pour combustibles et oxydants pour l'alimentation et les collecteurs terminaux pour combustibles et oxydants pour les sorties. L'emploi des mêmes plaques de séparateur avec passage à contre-courant des gaz combustibles et oxydants sur les faces opposées de la plaque de séparateur peut être réalisé en amenant soit le combustible, soit l'oxydant par les collecteurs centraux pour combustibles ou oxydants tout en évacuant le gaz par les collecteurs de sortie correspondants aux deux extrémités et en introduisant l'autre gaz par les collecteurs d'extrémité et en l'évacuant par les collecteurs centraux. On voit donc que différents schémas d'écoulement des gaz peuvent être réalisés sur les faces opposées de la plaque de séparateur tout en utilisant une plaque de séparateur identique et en modifiant seulement l'alimentation au collecteur ou aux collecteurs à l'extérieur de la cellule.
On a constaté que l'emploi d'une tôle métallique mince pour toutes les zones de joint humide de la plaque de séparateur peut être réalisé pour des joints humides d'au moins de large ( 6,3 mm) d'espacement entre les collecteurs voisins de combustible et d'oxydant, à cause de la flexibilité et de l'élasticité limitées dans la zone du joint humide après l'assemblage de l'empilement de piles à combustible, tout en minimisant ou en empêchant les fuites de gaz à travers les joints humides. Les plaques de séparateur en tôle de métal mince conformes à la présente invention présentent une bonne résistance mécanique et sont faciles à fabriquer. La disposition à débit divisé des plaques de séparateur représentées aux figures 6 à 10 assure une augmentation de la rigidité de l'ensemble de la plaque de séparateur parce que les zones de joint humide sont supportées autour des trous de collecteur dans la partie centrale de la plaque. Cette disposition permet également de fabriquer des électrodes qui présentent seulement une partie et, dans le présent cas, la moitié de la surface active de production de courant des piles à combustible, ce qui facilite les manutentions des électrodes et permet un traitement en continu, si bien que la fusion et le frittage des bandes peuvent être réalisés avec un appareillage plus petit.
Une importante caractéristique de la présente invention est constituée des zones de joint humide en relief, constituéesde métal mince aplati pour la plaque de séparateur, ce qui assure un contact direct avec l'électrolyte d'une pile sur une face et de la pile voisine sur la face opposée, les conduits de combustible et d'oxydant traversant seulement les plaques de séparateur et les électrolytes dans l'empilement des piles à combustible.
Si l'on utilise des joints humides plaque de séparateur/électrolyte, la communication entre le collecteur à combustible et uniquement la face anodique de la plaque de séparateur et entre le collecteur à oxydant et seulement la face cathodique opposée de la plaque de séparateur peut être réalisée sans joints poreux, qui sont indispensables lorsqu'on utilise des collecteurs externes. D'autre part, chaque zone de joint de collecteur de gaz peut être aluminisée afin de réduire les processus de corrosion et d'autres dégradations.
Si l'on utilise les collecteurs entièrement internes de la présente invention, les modifications de distance entre les piles résultant de la fusion de la bande de carbonate ont lieu à l'endroit de l'assemblage en usine et, une fois que cette fusion a lieu, il ne se produit plus d’autres modifications des distances entre piles. La hauteur de l’empilement de piles expédié de l'usine sera la même que pendant le fonctionnement dans un récipient sous pression à l'endroit de l’utilisation. Par conséquent, la seule surveillance requise pendant le fonctionnement de l’empilement de piles à combustible concerne le maintien de la force de fixation de la pile sur les zones actives et d'étanchéité.
Bien que la description ci-dessus de la présente invention ait été faite par rapport à certains modes de réalisation préférés de celle-ci et que de nombreux détails aient été présentés à titre explicatif, il est évident pour tous les spécialistes de cette technique que la présente invention est susceptible de modes de réalisation supplémentaires.
Claims (15)
1. Empilement de piles à combustible généralement rectangulaire comprenant plusieurs piles à combustible individuelles, chaque pile à combustible individuelle comprenant une anode et une cathode, un électrolyte en contact avec une face de ladite anode et un électrolyte en contact avec une face opposée de ladite cathode, et une plaque de séparateur séparant ladite pile individuelle entre l'anode et la cathode en formant un compartiment anodique entre une face de la plaque de séparateur et l'anode et un compartiment cathodique entre la face opposée de la plaque de séparateur et la cathode, ledit compartiment anodique étant en communication pour les gaz avec une alimentation de gaz combustible et une sortie et ledit compartiment cathodique étant en communication pour les gaz avec une alimentation de gaz oxydant et une sortie, l'amélioration comprenant que les électrolytes et les plaques de séparateur s'étendent jusqu'au bord de l'empilement de piles à combustibles, que les plaques de séparateur ont une structure à joint humide périphérique aplati s'étendant pour venir au contact des électrolytes sur chaque face des plaques de séparateur complètement autour de leur périphérie en formant un joint humide plaque de séparateur/électrolyte dans les conditions de fonctionnement de la pile, lesdits électrolytes et plaques de séparateur ayant chacun plusieurs perforations alignées, ces perforations dans les plaques de séparateur étant entourées par une structure à joints humides pour collecteur aplati s'étendant pour venir au contact de l'électrolyte sur chaque face de la plaque de séparateur en formant un joint humide plaque de séparateur/ électrolyte dans les conditions de fonctionnement de la pile, pour former plusieurs collecteurs de gaz s'étendant à travers ledit empilement de piles, des conduits traversant ladite structure à joints humides pour collecteur prolongé assurant la communication pour le gaz combustible entre un ensemble de collecteurs et lesdits compartiments anodiques sur une face des plaques de séparateur et les conduits à travers la structure à joint humide pour collecteur prolongé assurant la communication pour le gaz oxydant entre l'autre ensemble de collecteurs et lesdits compartiments cathodiques sur l'autre face des plaques de séparateur, de manière à réaliser des collecteurs complètement internes pour les gaz combustibles et oxydants vers et depuis chaque pile individuelle dans l'empilement de piles à combustible.
2. Empilement de piles à combustible selon la revendication 1, dans lequel les plaques terminales sont disposées de la même manière que les plaques de séparateur sur leurs faces intérieures et forment des demi-piles a chaque extrémité dudit empilement de piles à combustible.
3. Empilement de piles à combustible selon la revendication 2, dans lequel les plaques de séparateur sont des plaques de métal estampé.
4. Empilement de piles à combustible selon la revendication 3, dans lequel ladite structure à joints humides périphériques aplatie sur une face de la plaque de séparateur comprend une partie formée par estampage dans la plaque de séparateur pour créer un joint humide périphérique prolongé sur une face de ladite plaque de séparateur, et l'autre face de la plaque de séparateur comprend une partie formée en tôle métallique estampée constituant le joint humide périphérique prolongé fixé à l'autre face de la plaque de séparateur.
5. Empilement de piles à combustible selon la revendication 4, dans lequel ladite structure à joint humide du collecteur prolongé sur une face de la plaque de séparateur comprend une partie formée par estampage de la plaque de séparateur pour constituer le joint humide de collecteur prolongé sur cette face de la plaque de séparateur et que l'autre face de la plaque de séparateur comprend une partie formée en tôle de métal estampé constituant le joint humide du collecteur prolonge fixé à l'autre face de la plaque de séparateur.
6. Empilement de piles à combustible selon la revendication 5, dans lequel les conduits à travers la structure à joint humide du collecteur prolongé sont constitués par du métal ondulé.
7. Empilement de piles à combustible selon la revendication 5, dans lequel lesdits conduits à travers la structure à joint humide du collecteur prolongé sont des trous à travers des structures en tôle métallique.
8. Empilement de piles à combustible selon la revendication 1, dans lequel ladite structure à joint humide périphériques aplatis sur une face de la plaque de séparateur comprend une partie formée par estampage sur ladite plaque de séparateur, de manière à constituer le joint humide périphérique prolongé sur une face de la plaque de séparateur, et l'autre face de la plaque de séparateur comprend une partie formée en tôle de métal estampé constituant le joint humide périphérique prolongé fixé à l'autre face de la plaque de séparateur.
9. Empilement de piles à combustibles selon la revendication 1, dans lequel ladite structure à joint humide de collecteur prolongé sur une face de la plaque de séparateur comprend une partie formée par estampage sur ladite plaque de séparateur, de manière à constituer le joint humide de collecteur prolongé sur une face de la plaque de séparateur, et l'autre face de la plaque de séparateur comprend une partie formée en tôle de métal estampé constituant le joint humide de collecteur prolongé fixé à l'autre face de la plaque de séparateur.
10. Empilement de piles à combustible selon la revendication 1, dans lequel lesdites perforations sont réalisées dans chaque zone d'angle des électrolytes et des plaques de séparateur.
11. Empilement de piles à combustible selon la revendication 10, dans lequel chacune desdites perforations a une forme triangulaire avec deux côtés parallèles aux bords extérieurs de l'empilement de piles.
12. Empilement de piles à combustible selon la revendication 1,dans lequel l'électrolyte comprend des carbonates de métaux alcalins.
13. Procédé de production d'électricité dans un empilement de piles à combustible de forme généralement rectangulaire comprenant plusieurs piles à combustible individuelles, chaque pile à combustible individuelle comprenant une anode et une cathode, un électrolyte en contact avec une face de l'anode et un électrolyte en contact avec une face opposée de la cathode et une plaque de séparateur séparant la pile entre l'anode et la cathode pour former un compartiment anodique entre une face de la plaque de séparateur et l'anode et un compartiment cathodique entre la face opposée de la plaque de séparateur et la cathode, l'amélioration comprenant le passage des gaz combustible et oxydant à travers des conduits de collecteurs entièrement internes vers et depuis chaque pile à combustible individuelle dans ledit empilement de piles à combustible, lesdits conduits de collecteurs internes étant formés par les électrolytes et les plaques de séparateur ayant chacun plusieurs perforations alignées, chaque perforation étant entourée par une structure à joint humide de collecteur aplati s1 étendant pour venir au contact de 1'électrolyte sur une face de la plaque de séparateur en formant un joint humide plaque de séparateur/électrolyte dans les conditions de fonctionnement de la cellule, de manière à obtenir plusieurs collecteurs de gaz s’étendant à travers l'empilement de piles, des conduits à travers ladite structure de joints humides de collecteur prolongé assurant la communication pour le gaz combustible entre un ensemble de collecteur et les compartiments anodiques sur une face des plaques de séparateur et des conduits à travers ladite structure à joints humides de collecteur prolongé assurant la communication du gaz oxydant entre l'autre ensemble de collecteurs et les compartiments cathodiques sur l'autre face des plaques de séparateur, de façon à assurer des collecteurs entièrement internes pour les gaz combustibles et oxydants allant et sortant de chaque pile à combustible individuelle dans ledit empilement de piles à combustible.
14. Procédé selon la revendication 1, dans lequel les électrolytes sont des carbonates de métaux alcalins.
15. Procédé selon la revendication 13, dans lequel les perforations sont réalisées dans chaque zone d'angle des électrolytes et des plaques de séparateur.
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