KR20240059434A - Method for Producing Cu-67 Radioisotope Using Complex Target Unit - Google Patents

Method for Producing Cu-67 Radioisotope Using Complex Target Unit Download PDF

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KR20240059434A KR1020220140678A KR20220140678A KR20240059434A KR 20240059434 A KR20240059434 A KR 20240059434A KR 1020220140678 A KR1020220140678 A KR 1020220140678A KR 20220140678 A KR20220140678 A KR 20220140678A KR 20240059434 A KR20240059434 A KR 20240059434A
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조원제
장혜민
전권수
이재상
박준규
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Abstract

본 발명은 70Zn 금속 또는 그 화합물을 포함하는 제1층; 상기 제1층에 인접하면서 68Zn 금속 또는 그 화합물을 포함하는 제2층; 및 상기 제2층에 인접하면서 70Zn 금속 또는 그 화합물을 포함하는 제3층;을 포함하는 복합 표적 유닛을 이용한 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법으로서, 상기 복합 표적 유닛의 상기 제1층의 측면으로부터 60 내지 100MeV의 양성자빔을 조사하는 단계를 포함하는, 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법에 관한 것이다.The present invention relates to a first layer containing 70 Zn metal or a compound thereof; a second layer adjacent to the first layer and containing 68 Zn metal or a compound thereof; and a third layer adjacent to the second layer and containing 70 Zn metal or a compound thereof. A method for producing 67 Cu radioisotope using a composite targeting unit comprising a side of the first layer of the composite targeting unit. It relates to a method for producing 67 Cu radioactive isotope, comprising the step of irradiating a proton beam of 60 to 100 MeV.

Description

복합 표적 유닛을 이용한 Cu-67 방사성 동위원소 생산방법{Method for Producing Cu-67 Radioisotope Using Complex Target Unit}Method for Producing Cu-67 Radioisotope Using Complex Target Unit}

본 발명은 고에너지의 양성자빔 및 복합 표적 유닛을 이용한 고효율 67Cu 방사성 동위원소 생산방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for producing highly efficient 67 Cu radioisotope using a high-energy proton beam and a complex targeting unit.

표적 치료를 위한 방사성 핵종은 진단 및 치료제로 사용될 수 있는 방사성 동위원소로 분류될 수 있다. 이는 표적 치료를 위한 특성을 가지기 위해서는 방사성 핵종 또는 방사성 동위원소가 진단 목적을 위해서는 γ-선 또는 β+ 중 어느 하나, 치료 효과를 이끌어내기 위해서는 α 또는 β- 중 어느 하나를 방출하면서 붕괴해야 함을 의미한다.Radionuclides for targeted therapy can be classified as radioisotopes that can be used as diagnostic and therapeutic agents. This means that in order to have properties for targeted therapy, a radionuclide or radioisotope must decay while emitting either γ-rays or β + for diagnostic purposes, and either α or β - to elicit a therapeutic effect. it means.

구리 방사성 동위원소 중 67Cu(반감기: 61.83 시간)는 치료용으로 유용한 β-(평균 에너지: 141 keV, 최대 에너지: 562 keV)방사선과 단일광자 방출 컴퓨터 단층촬영(single-photon emission computed tomography, SPECT)에 유용한 γ-선(93, 185 keV)을 동시에 방출하기 때문에 많은 주목을 받고 있다. 특히, 67Cu이 붕괴할 때 가지는 특성 때문에 67Cu는 매우 유망한 표적 치료를 위한 방사성 동위원소이고, 67Cu의 긴 반감기로 인해 군집 항체나 거대 분자와 같이 생체 내에서 느린 약물동태학을 이미징하기에 적합한 물질이다.Among copper radioisotopes, 67 Cu (half-life: 61.83 hours) is useful for therapeutic purposes, β - (average energy: 141 keV, maximum energy: 562 keV). Radiation and single-photon emission computed tomography (SPECT) It is receiving a lot of attention because it simultaneously emits γ-rays (93, 185 keV), which are useful for . In particular, due to the properties of 67 Cu upon decay , 67 Cu is a very promising radioisotope for targeted therapy, and its long half-life makes it ideal for imaging slow pharmacokinetics in vivo, such as cluster antibodies or macromolecules. It is a suitable material.

67Cu를 생산하기 위해서는 고전류 및 고에너지의 양성자 가속기가 필요할 뿐만 아니라 67Cu의 생산을 위한 핵반응 단면적이 낮은 문제가 있어서, 67Cu의 전세계적 생산량은 그 수요에 비해서 낮은 수준이고, 이는 의학 분야에서 67Cu의 더 광범위한 적용을 제한하고 있는 주요한 요인이다.In order to produce 67 Cu, not only is a high current and high energy proton accelerator required, but there is also the problem of a low nuclear reaction cross-section for the production of 67 Cu. Therefore, the global production of 67 Cu is low compared to the demand, which is why it is used in the medical field. 67 This is a major factor limiting the broader application of Cu.

이에, 67Cu를 생산하기 위한 다양한 방안이 제안되어 왔다. 68Zn을 활용하여 67Cu를 생산하는 핵반응 중 양성자빔을 조사하여 (p, 2p) 반응을 통해 생산하는 것이 비록 낮은 핵반응 단면적에도 불구하고, 넓은 에너지 영역을 사용할 수 있다는 장점으로 인해 높은 수율의 67Cu를 생산할 수 있는 방법으로 알려져 있었다. 하지만 상기 방법은 64Cu가 포함되어 67Cu의 순도를 떨어뜨리는 단점이 있다.Accordingly, various methods have been proposed to produce 67 Cu. Among the nuclear reactions that produce 67 Cu using 68 Zn, producing it through a (p, 2p) reaction by irradiating a proton beam has a high yield due to the advantage of being able to use a wide energy range, despite the low nuclear reaction cross-sectional area. It was known as a method for producing Cu. However, this method has the disadvantage of lowering the purity of 67 Cu due to the inclusion of 64 Cu.

또한, 64Cu에 의한 오염을 줄이기 위해 70Zn를 이용하여 낮은 에너지 영역에서 (p, α) 반응으로 생산하는 방법이 적용되었으나, 이 방법은 67Cu의 순도를 높일 수는 있으나, 제한된 에너지 영역으로 인하여 전체적인 수율이 낮을 수 밖에 없는 한계가 있다.In addition, to reduce contamination by 64 Cu, a method of producing it through a (p, α) reaction in a low energy region using 70 Zn was applied. Although this method can increase the purity of 67 Cu, it is produced in a limited energy region. As a result, there is a limit to the overall yield being low.

또한, 최근에는 70Zn을 이용하여 67Cu를 (p,x) 반응으로 생산하는 방법이 제안되었고, 기존 방법과 달리 비교적 높은 순도의 67Cu를 대량 생산할 수 있었으나, 70 MeV 이상의 고에너지 영역에서의 70Zn(p,x)67Cu의 핵반응 단면적에 대해서는 알려진 바가 없어서, 67Cu의 생산량을 극대화하기에는 여전히 한계가 있는 실정이다.In addition, a method of producing 67 Cu using a (p,x) reaction was recently proposed using 70 Zn, and unlike existing methods, it was possible to mass produce 67 Cu with relatively high purity, but in the high energy range of 70 MeV or more. Since nothing is known about the nuclear reaction cross-section of 70 Zn(p,x) 67 Cu, there are still limitations in maximizing the production of 67 Cu.

본 발명은 상술한 문제를 해결하기 위한 것으로서, 복합 표적 유닛 각 층의 두께 및 각 층에 포함되어 핵반응에 참여하는 방사성 핵종의 종류를 달리하고, 상기 복합 표적 유닛에 70 내지 100 MeV 에너지 영역에서의 양성자빔을 조사함으로써, 에너지 영역별로 각기 다른 70Zn(p,x)67Cu 핵반응 단면적 및 68Zn(p,2p)67Cu 핵반응 단면적을 달리하여 67Cu의 생산은 최대로 하면서 64Cu의 함량은 최소화하는 67Cu 방사성 동위원소 생산방법을 제공하고자 한다.The present invention is intended to solve the above-described problem, by varying the thickness of each layer of the composite targeting unit and the type of radionuclide contained in each layer and participating in the nuclear reaction, and providing the composite targeting unit with a target in the energy range of 70 to 100 MeV. By irradiating a proton beam, the 70 Zn(p,x) 67 Cu nuclear reaction cross-sectional area and 68 Zn(p,2p) 67 Cu nuclear reaction cross-sectional area are different for each energy region, thereby maximizing the production of 67 Cu and reducing the content of 64 Cu. The aim is to provide a method for producing 67 Cu radioactive isotope that minimizes

본 발명의 일 실시형태에 따르면, 70Zn 금속 또는 그 화합물을 포함하는 제1층; 상기 제1층에 인접하면서 68Zn 금속 또는 그 화합물을 포함하는 제2층; 및 상기 제2층에 인접하면서 70Zn 금속 또는 그 화합물을 포함하는 제3층;을 포함하는 복합 표적 유닛을 이용한 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법으로서, 상기 복합 표적 유닛의 상기 제1층의 측면으로부터 60 내지 100MeV의 양성자빔을 조사하는 단계를 포함하는, 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법 을 제공한다.According to one embodiment of the present invention, a first layer comprising 70 Zn metal or a compound thereof; a second layer adjacent to the first layer and containing 68 Zn metal or a compound thereof; and a third layer adjacent to the second layer and containing 70 Zn metal or a compound thereof. A method for producing 67 Cu radioisotope using a composite targeting unit comprising a side of the first layer of the composite targeting unit. A method for producing 67 Cu radioactive isotope is provided, including the step of irradiating a proton beam of 60 to 100 MeV.

본 발명에 따르면, 70 MeV 이상의 에너지 영역에서 70Zn(p,x)67Cu 핵반응 단면적이 높은 값을 가짐을 이용하여 방사성 핵종 및 두께를 달리하는 복합 표적 유닛에 70 MeV 이상의 고에너지를 가진 양성자빔을 조사함으로써 높은 순도의 67Cu를 다량으로 생산할 수 있고, 불순물인 64Cu의 함량은 최소화할 수 있는 효과를 가진다.According to the present invention, a proton beam with a high energy of 70 MeV or more is used to target a complex target unit with different radionuclides and thickness by using the high value of the 70 Zn(p,x) 67 Cu nuclear reaction cross-sectional area in the energy range of 70 MeV or more. By irradiating, 67 Cu of high purity can be produced in large quantities, and the content of 64 Cu, an impurity, can be minimized.

도 1은 70Zn(p,x)67Cu 핵반응에 대한 핵반응 단면적을 68Zn(p,2p)67Cu 핵반응에 대한 핵반응 단면적과 비교한 도시이다.
도 2는 70Zn(p,x)64Cu 핵반응에 대한 핵반응 단면적을 68Zn(p,x)64Cu 핵반응에 대한 핵반응 단면적과 비교한 도시이다.
도 3은 본 발명에 따른 복합 표적 유닛에 조사되는 양성자빔의 에너지 준위에 따른 핵반응 단면적을 나타낸 도시이다.
도 4는 본 발명의 실시예 1 및 실시예 2에 따른 복합 표적 유닛을 적용한 경우의 양성자빔 에너지 수준별 67Cu의 수율을 나타낸 도시이다.
도 5는 본 발명의 실시예 1, 실시예 2 및 비교예 1에 따른 복합 표적 유닛을 적용한 경우의 양성자빔 에너지 수준별 64Cu의 수율을 나타낸 도시이다.Figure 1 is a diagram comparing the nuclear reaction cross-sectional area for the 70 Zn(p,x) 67 Cu nuclear reaction with the nuclear reaction cross-sectional area for the 68 Zn(p,2p) 67 Cu nuclear reaction.
Figure 2 is a diagram comparing the nuclear reaction cross-sectional area for the 70 Zn(p,x) 64 Cu nuclear reaction with the nuclear reaction cross-sectional area for the 68 Zn(p,x) 64 Cu nuclear reaction.
Figure 3 is a diagram showing the nuclear reaction cross-sectional area according to the energy level of the proton beam irradiated to the complex targeting unit according to the present invention.
Figure 4 is a diagram showing the yield of 67 Cu for each proton beam energy level when applying the complex targeting unit according to Examples 1 and 2 of the present invention.
Figure 5 is a diagram showing the yield of 64 Cu by proton beam energy level when applying the composite targeting unit according to Example 1, Example 2, and Comparative Example 1 of the present invention.

이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명인 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법에 대해 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. Hereinafter, with reference to the attached drawings, the present inventor's method for producing 67 Cu radioactive isotope will be described in detail so that those skilled in the art can easily carry out the present invention.

본 발명의 일 실시형태에 따른 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법은 70Zn 금속 또는 그 화합물을 포함하는 제1층; 상기 제1층에 인접하면서 68Zn 금속 또는 그 화합물을 포함하는 제2층; 및 상기 제2층에 인접하면서 70Zn 금속 또는 그 화합물을 포함하는 제3층;을 포함하는 복합 표적 유닛을 이용한 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법으로서, 상기 복합 표적 유닛의 상기 제1층의 측면으로부터 60 내지 100 MeV의 양성자빔을 조사하는 단계를 포함한다.A method for producing 67 Cu radioactive isotope according to an embodiment of the present invention includes: a first layer containing 70 Zn metal or a compound thereof; a second layer adjacent to the first layer and containing 68 Zn metal or a compound thereof; and a third layer adjacent to the second layer and containing 70 Zn metal or a compound thereof. A method for producing 67 Cu radioisotope using a composite targeting unit comprising a side of the first layer of the composite targeting unit. It includes the step of irradiating a proton beam of 60 to 100 MeV.

본 발명에서 67Cu 방사성 동위원소의 생산에 이용하는 핵반응은 아연 안정 동위원소, 구체적으로 70Zn 또는 68Zn을 이용한 것으로, 상기 아연 안정 동위원소에 양성자를 조사하여 입사된 양성자와 아연의 원자핵이 충돌함으로써 67Cu 방사성 동위원소를 형성하는 것이다. The nuclear reaction used in the production of the 67 Cu radioactive isotope in the present invention uses a zinc stable isotope, specifically 70 Zn or 68 Zn, by irradiating the zinc stable isotope with protons and colliding the incident proton with the zinc nucleus. 67 It forms the Cu radioactive isotope.

특히, 본 발명은 아연 안정 동위원소에 70 MeV 이상의 고에너지를 가진 양성자를 조사하여 핵반응이 일어나는 경우의 핵반응 단면적이 종래의 68Zn(p,2p)67Cu 핵반응을 이용한 경우와 대비하여 약 두배 정도 증가하는 현상을 이용한 것이다. In particular, in the present invention, when a nuclear reaction occurs by irradiating a zinc stable isotope with protons with a high energy of 70 MeV or more, the nuclear reaction cross-sectional area is about twice that of the case using the conventional 68 Zn(p, 2p) 67 Cu nuclear reaction. It takes advantage of the increasing phenomenon.

여기서 핵반응 단면적이란 입사입자와 원자핵 사이에서 핵반응이 일어나는 확률로서, 매초 a개의 원자핵을 포함하는 엷은 표적에 b개의 입자가 수직하게 입사하였을 때 발생하는 반응의 수를 R이라 하면, 핵반응 단면적 σ는 하기 식 1과 같이 표현될 수 있다.Here, the nuclear reaction cross-sectional area is the probability that a nuclear reaction occurs between an incident particle and an atomic nucleus. If R is the number of reactions that occur when b particles are vertically incident on a thin target containing a nuclei per second, the nuclear reaction cross-sectional area σ is as follows It can be expressed as Equation 1.

[식 1][Equation 1]

상기 복합 표적 유닛의 제1층의 측면으로부터 조사되는 양성자빔은 60 내지 100 MeV, 바람직하게는 65 내지 100 MeV, 더 바람직하게는 70 내지 100 MeV인 것일 수 있다. 복합 표적 유닛의 제1층의 측면으로부터 조사되는 양성자빔의 에너지가 상기 수치범위를 만족함에 따라 70Zn 금속 또는 그 화합물이 양성자와 70Zn(p,x)67Cu 핵반응을 일으켜 67Cu을 다량 형성할 뿐만 아니라 불순물인 64Cu의 형성은 최소화할 수 있다. 따라서, 상기 양성자빔의 에너지 범위 내에서 조사시간에 관계없이 67Cu/64Cu 생산 비율이 최대가 될 수 있다.The proton beam irradiated from the side of the first layer of the complex targeting unit may be 60 to 100 MeV, preferably 65 to 100 MeV, and more preferably 70 to 100 MeV. As the energy of the proton beam irradiated from the side of the first layer of the composite target unit satisfies the above numerical range, 70 Zn metal or its compound causes a nuclear reaction of 70 Zn(p,x) 67 Cu with protons, forming a large amount of 67 Cu. In addition, the formation of 64 Cu, an impurity, can be minimized. Therefore, within the energy range of the proton beam, the 67 Cu/ 64 Cu production ratio can be maximized regardless of the irradiation time.

상기 60 내지 100 MeV에서의 70Zn(p,x)67Cu 핵반응에 대한 핵반응 단면적은 15 내지 25mb, 바람직하게는 16 내지 25mb, 더 바람직하게는 17 내지 25mb인 것일 수 있다. 이와 같은 고에너지 영역에서의 70Zn의 핵반응 단면적은 68Zn(p,2p)67Cu 핵반응 단면적과 대비하여 약 2배 가량 증가된 값을 가지는 것일 수 있다.The nuclear reaction cross-sectional area for the 70 Zn(p,x) 67 Cu nuclear reaction at 60 to 100 MeV may be 15 to 25 mb, preferably 16 to 25 mb, and more preferably 17 to 25 mb. In this high energy region, the nuclear reaction cross-sectional area of 70 Zn may be approximately twice as large as the 68 Zn(p,2p) 67 Cu nuclear reaction cross-sectional area.

한편, 상기 제1층에서 70Zn과 반응하고 남은 양성자 에너지는 상기 제1층과 인접하면서 68Zn 금속 또는 그 화합물을 포함하는 제2층에 전달되는 것일 수 있다.Meanwhile, the proton energy remaining after reacting with 70 Zn in the first layer may be transferred to the second layer adjacent to the first layer and containing 68 Zn metal or a compound thereof.

상기 제2층에 전달되는 양성자빔의 에너지는 35 내지 55 MeV, 바람직하게는 37 내지 53 MeV, 더 바람직하게는 38 내지 52 MeV인 것일 수 있다. 상기 제2층에 전달되는 양성자빔의 에너지가 상기 수치범위를 만족함으로써 상기 제2층에 포함되는 68Zn 또는 그 화합물과 양성자의 68Zn(p,2p)67Cu 핵반응이 진행되어 상기 에너지 범위에서 67Cu/64Cu 생산 비율을 최대로 할 수 있다. 이는 상기 제2층에 전달되는 양성자빔 에너지의 범위에서 70Zn(p,x)64Cu 핵반응의 경우와 대비하여 68Zn(p,x)64Cu 핵반응의 경우 더욱 감소된 핵반응 단면적을 가질 수 있는 바, 복합 표적 유닛의 제2층에 포함되는 안정 동위원소로서 70Zn이 아닌 68Zn을 적용함으로써 불순물인 64Cu의 형성을 최소화할 수 있는 것이다.The energy of the proton beam transmitted to the second layer may be 35 to 55 MeV, preferably 37 to 53 MeV, and more preferably 38 to 52 MeV. 68 Zn included in the second layer as the energy of the proton beam transmitted to the second layer satisfies the above numerical range. Alternatively, the 68 Zn(p, 2p) 67 Cu nuclear reaction of the compound and the proton may proceed to maximize the 67 Cu/ 64 Cu production ratio in the above energy range. This is in the case of 68 Zn(p,x) 64 Cu nuclear reaction compared to the case of 70 Zn(p,x) 64 Cu nuclear reaction in the range of proton beam energy delivered to the second layer. As the nuclear reaction cross-sectional area can be further reduced, the formation of 64 Cu, an impurity, can be minimized by applying 68 Zn rather than 70 Zn as the stable isotope included in the second layer of the complex targeting unit.

한편, 상기 제2층에서 68Zn과 반응하고 남은 양성자 에너지는 상기 제2층과 인접하면서 70Zn 금속 또는 그 화합물을 포함하는 제3층에 전달되는 것일 수 있다.Meanwhile, the proton energy remaining after reacting with 68 Zn in the second layer may be transferred to a third layer adjacent to the second layer and containing 70 Zn metal or a compound thereof.

상기 제3층에 전달되는 양성자빔의 에너지는 10 내지 25 MeV, 바람직하게는 11 내지 24 MeV, 더 바람직하게는 12 내지 23 MeV인 것일 수 있다. 상기 제3층에 전달되는 양성자빔의 에너지가 상기 수치범위를 만족함으로써 70Zn 금속 또는 그 화합물이 양성자와 70Zn(p,x)67Cu 핵반응을 일으켜 67Cu을 다량 형성할 뿐만 아니라 불순물인 64Cu의 형성은 최소화할 수 있다.The energy of the proton beam transmitted to the third layer may be 10 to 25 MeV, preferably 11 to 24 MeV, and more preferably 12 to 23 MeV. When the energy of the proton beam transmitted to the third layer satisfies the above numerical range, 70 Zn metal or its compound causes a nuclear reaction of 70 Zn(p,x) 67 Cu with protons, forming a large amount of 67 Cu as well as forming 64 Cu as an impurity. The formation of Cu can be minimized.

결국, 상기 복합 표적 유닛에 60 내지 100 MeV의 양성자빔을 조사함으로써 상기 양성자빔이 복합 표적 유닛의 각 층을 통과하면서 각 층에서 흡수된 양성자 에너지는 각 층에 포함된 아연 안정 동위원소와 핵반응을 일으키고, 흡수되고 남은 에너지는 인접한 다른 층으로 전달되어 다시 아연 안정 동위원소와 핵반응을 일으키는 연쇄적인 반응이 일어나게 된다. 이에 따라, 복합 표적 유닛의 각 층에서 67Cu 생산을 최대화하면서 불순물인 64Cu의 형성은 최소화할 수 있다. 특히, 복합 표적 유닛의 각 층에 조사 또는 전달되는 양성자빔의 에너지 크기에 따라 아연 안정 동위원소의 종류별로 핵반응 단면적이 달라지는 것을 고려하여, 상기 복합 표적 유닛의 각 층에 서로 다른 종류의 아연 안정 동위원소 또는 그 화합물을 포함시킴으로써 각 층에 조사 또는 전달되는 에너지 범위에서 64Cu에 대비한 67Cu 생산 비율, 즉 67Cu/64Cu 비율을 최대로 할 수 있다. 또한, 자연계에 존재하는 70Zn은 전체 Zn 원소의 1% 미만에 불과하여 그 이용도가 제한적이고 가격이 상당히 고가인 점을 고려할 때, 상기와 같은 방법에 따라 최적의 비용으로 67Cu을 생산할 수 있다.Ultimately, by irradiating the composite target unit with a proton beam of 60 to 100 MeV, the proton energy absorbed in each layer as the proton beam passes through each layer of the composite target unit causes a nuclear reaction with the zinc stable isotope contained in each layer. The energy remaining after being generated and absorbed is transferred to other adjacent layers, causing a chain reaction that causes a nuclear reaction with zinc stable isotopes. Accordingly, the formation of 64 Cu, an impurity, can be minimized while maximizing 67 Cu production in each layer of the composite target unit. In particular, considering that the nuclear reaction cross-section varies depending on the type of zinc stable isotope depending on the energy size of the proton beam irradiated or delivered to each layer of the composite targeting unit, different types of zinc stable isotopes are present in each layer of the composite targeting unit. By including the element or its compound, the ratio of 67 Cu production compared to 64 Cu, that is, the 67 Cu/ 64 Cu ratio, can be maximized in the range of energy irradiated or transmitted to each layer. In addition, considering that 70 Zn existing in nature accounts for less than 1% of the total Zn element, its availability is limited and its price is quite expensive, 67 Cu can be produced at optimal cost according to the above method. there is.

구체적으로, 상기 제1층 및 제3층에서는 70Zn(p,x)67Cu 핵반응이 수행되고, 상기 제2층에서는 68Zn(p,2p)67Cu 핵반응이 수행되는 것일 수 있다. 상기와 같이 60 내지 100 MeV의 고에너지 양성자를 상기 복합 표적 유닛의 제1층에 조사하게 되면, 상기 복합 표적 유닛의 각 층을 거치면서 조사된 양성자 에너지가 감소하게 되고 각 층에 입사 또는 전달된 양성자가 상기 각 층에 포함된 아연 안정 동위원소와 반응하는데, 목적하는 67Cu의 형성을 최대화하면서 불순물인 64Cu를 최소화할 수 있도록 수행되는 것이다.Specifically, a 70 Zn(p,x) 67 Cu nuclear reaction may be performed in the first and third layers, and a 68 Zn(p,2p) 67 Cu nuclear reaction may be performed in the second layer. When high-energy protons of 60 to 100 MeV are irradiated to the first layer of the composite targeting unit as described above, the irradiated proton energy decreases as it passes through each layer of the composite targeting unit, and the protons incident or transmitted to each layer Protons react with the stable isotope of zinc contained in each layer, which is carried out to minimize the impurity 64 Cu while maximizing the formation of the desired 67 Cu.

상기 복합 표적 유닛의 각 층에 조사 또는 전달되는 양성자빔의 에너지를 조절하여 67Cu의 수율을 최대화하기 위해 각 층에 대한 최적의 두께를 설정할 수 있다.By adjusting the energy of the proton beam irradiated or transmitted to each layer of the complex target unit, the optimal thickness for each layer can be set to maximize the yield of 67 Cu.

구체적으로, 상기 제1층의 두께는 6 내지 9㎜, 상기 제2층의 두께는 1.5 내지 3㎜이며, 상기 제3층의 두께는 0.5 내지 1.5㎜인 것일 수 있다. 바람직하게는, 상기 제1층의 두께는 6.5 내지 8.5㎜, 상기 제2층의 두께는 1.7 내지 2.7㎜, 상기 제3층의 두께는 0.7 내지 1.2㎜, 더 바람직하게는 상기 제1층의 두께는 7 내지 8.4㎜, 상기 제2층의 두께는 2 내지 2.6㎜, 상기 제3층의 두께는 1 내지 1.2㎜인 것일 수 있다. 복합 표적 유닛의 각 층이 상기 수치범위의 두께를 가짐으로써 상기 복합 표적 유닛에 입사된 양성자빔의 에너지가 각 층에서 흡수되고, 흡수되지 않은 잔여 에너지는 인접한 다른 층으로 전달되어 각 층에서 64Cu의 형성은 최소화함과 동시에 67Cu의 형성을 최대화할 수 있다.Specifically, the first layer may have a thickness of 6 to 9 mm, the second layer may have a thickness of 1.5 to 3 mm, and the third layer may have a thickness of 0.5 to 1.5 mm. Preferably, the thickness of the first layer is 6.5 to 8.5 mm, the thickness of the second layer is 1.7 to 2.7 mm, the thickness of the third layer is 0.7 to 1.2 mm, more preferably the thickness of the first layer is may be 7 to 8.4 mm, the thickness of the second layer may be 2 to 2.6 mm, and the thickness of the third layer may be 1 to 1.2 mm. As each layer of the composite target unit has a thickness within the above numerical range, the energy of the proton beam incident on the composite target unit is absorbed in each layer, and the remaining energy that is not absorbed is transferred to other adjacent layers, resulting in 64 Cu in each layer. The formation of 67 Cu can be minimized and the formation of 67 Cu can be maximized.

한편, 상기 제1층 및 제3층은 각각 70Zn의 산화물을 포함하고, 상기 제2층은 68Zn의 산화물을 포함하는 것일 수 있고, 바람직하게는 상기 제1층 및 제3층은 각각 70ZnO를 포함하고, 상기 제2층은 68ZnO를 포함하는 것일 수 있다.Meanwhile, the first layer and the third layer may each contain 70 Zn oxide, and the second layer may contain 68 Zn oxide. Preferably, the first layer and the third layer each contain 70 Zn oxide. It may contain ZnO, and the second layer may contain 68 ZnO.

금속 형태의 아연 안정 동위원소가 산화물 형태의 아연 안정 동위원소와 대비하여 열전도율이 좋기 때문에, 상기 복합 표적 유닛의 제1층 및 제3층에 70Zn 금속 및 제2층에 68Zn 금속을 적용하는 경우가, 제1층 및 제3층에 70ZnO 및 제2층에 68ZnO을 적용하는 경우와 대비하여 핵반응으로 인해 발생한 열을 상기 복합 표적 유닛으로부터 효과적으로 제거할 수 있다. 단, 금속 형태의 아연 안정 동위원소의 녹는점이 산화물 형태의 아연 안정 동위원소의 녹는점 보다 더 낮기 때문에 복합 표적 유닛에서 발생하는 열량에 따라 적절한 형태의 아연 안정 동위원소를 적용할 수 있다.Since zinc stable isotopes in metallic form have better thermal conductivity compared to zinc stable isotopes in oxide form, 70 Zn metal is applied to the first and third layers and 68 Zn metal to the second layer of the composite target unit. In contrast to the case where 70 ZnO is applied to the first and third layers and 68 ZnO is applied to the second layer, heat generated due to nuclear reaction can be effectively removed from the composite target unit. However, since the melting point of the metal-type zinc stable isotope is lower than the melting point of the oxide-type zinc stable isotope, an appropriate type of zinc stable isotope can be applied depending on the amount of heat generated from the complex target unit.

상기 제1층과 제2층 사이 및 상기 제2층과 제3층 사이에 냉각수의 흐름을 형성하는 것일 수 있다. 상기 냉각수는 복합 표적 유닛에서 핵반응의 결과로 발생되는 열을 효과적으로 제거하는 역할을 할 수 있다.A flow of coolant may be formed between the first and second layers and between the second and third layers. The coolant can serve to effectively remove heat generated as a result of nuclear reaction in the complex target unit.

상기 양성자빔은 복합 표적 유닛의 제1층에 수직인 중심축과 0 내지 50°, 바람직하게는 5 내지 45°, 더 바람직하게는 7 내지 30°의 각도를 형성하며 조사되는 것일 수 있다. 복합 표적 유닛에 조사되는 양성자빔이 상기 복합 표적 유닛의 제1층에 수직인 중심축과 이루는 각도가 상기 수치범위를 만족하는 경우, 양성자빔이 접촉하는 복합 표적 유닛의 단면적이 넓어지게 되어 핵반응에 의해 발생하는 열 부하가 분산될 수 있고, 이에 따라 복합 표적 유닛이 녹는 현상을 방지할 수 있다.The proton beam may be irradiated at an angle of 0 to 50°, preferably 5 to 45°, and more preferably 7 to 30° with the central axis perpendicular to the first layer of the complex targeting unit. When the angle formed by the proton beam irradiated to the complex target unit with the central axis perpendicular to the first layer of the complex target unit satisfies the above numerical range, the cross-sectional area of the complex target unit contacted by the proton beam becomes wider, causing a nuclear reaction. The heat load generated by this can be distributed, thereby preventing the composite target unit from melting.

이하, 실시예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 그러나 이들 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것일 뿐 어떠한 의미로든 본 발명의 범위가 이들 실시예로 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail through examples. However, these examples are only intended to aid understanding of the present invention, and the scope of the present invention is not limited to these examples in any way.

<실시예 1> 복합 표적 유닛의 제조 1<Example 1> Preparation of composite targeting unit 1

97% 이상 농축된 70Zn 금속 호일로 이루어지고 두께 7㎜인 제1층, 상기 제1층과 인접하면서 68Zn 금속으로 이루어지고 두께 2㎜인 제2층 및 상기 제3층과 인접하면서 70Zn 금속으로 이루어지고 두께 1㎜인 제3층으로 구성된 복합 표적 유닛을 제조하였다. 각 층은 챔버 내에 포함되며, 각 층 사이에 냉각 관로가 형성되어 냉각수가 흐르게 된다.A first layer made of 70 Zn metal foil concentrated by more than 97% and having a thickness of 7 mm, a second layer made of 68 Zn metal and having a thickness of 2 mm adjacent to the first layer, and a 70 Zn layer adjacent to the third layer. A composite targeting unit consisting of a third layer made of metal and 1 mm thick was fabricated. Each layer is contained within a chamber, and a cooling pipe is formed between each layer through which coolant flows.

<실시예 2> 복합 표적 유닛의 제조 2<Example 2> Preparation of composite targeting unit 2

97% 이상 농축된 70ZnO 금속으로 이루어지고 두께 8.4㎜인 제1층, 상기 제1층과 인접하면서 68ZnO 금속으로 이루어지고 두께 2.6㎜인 제2층 및 상기 제2층과 인접하면서 70ZnO 금속으로 이루어지고 두께 1.2㎜인 제3층으로 구성된 복합 표적 유닛을 제조하였다.A first layer made of 70 ZnO metal concentrated by more than 97% and having a thickness of 8.4 mm, a second layer made of 68 ZnO metal and having a thickness of 2.6 mm adjacent to the first layer, and 70 ZnO metal adjacent to the second layer. A composite targeting unit consisting of a third layer consisting of and having a thickness of 1.2 mm was manufactured.

<비교예 1> 복합 표적 유닛의 제조 3<Comparative Example 1> Preparation of composite targeting unit 3

97% 농축된 68Zn 금속 호일로 이루어지고 두께 7㎜인 제1층, 상기 제1층과 인접하면서 68Zn 금속으로 이루어지고 두께 2㎜인 제2층 및 상기 제3층과 인접하면서 70Zn 금속으로 이루어지고 두께 1㎜인 제3층으로 구성된 복합 표적 유닛을 제조하였다.A first layer consisting of a 97% concentrated 68 Zn metal foil and having a thickness of 7 mm, a second layer consisting of 68 Zn metal and having a thickness of 2 mm adjacent to the first layer, and adjacent to the third layer 70 Zn metal. A composite targeting unit consisting of a third layer with a thickness of 1 mm was manufactured.

<실험예 1> 양성자빔 조사에 따른 <Experimental Example 1> According to proton beam irradiation 6767 Cu의 생산 1Production of Cu 1

상기 실시예 1 및 비교예 1에 따른 복합 표적 유닛의 제1층에 선형 가속기를 통해 62-91 MeV의 양성자빔을 조사하였다. 실시예 1의 경우 제2층에 전달되는 양성자빔 에너지는 38-52 MeV, 제3층에 전달되는 양성자빔 에너지는 11-24 MeV였다. 비교예 1의 경우 제2층에 전달되는 양성자빔 에너지는 38-52 MeV, 제3층에 전달되는 양성자빔 에너지는 11-24 MeV였다. 측정된 핵반응 단면적을 통해 62-91 MeV 에너지 영역에서의 67Cu 및 64Cu의 생산 수율을 계산하여 하기 각각 도 4, 도 5 및 하기 표 1에 나타내었다.A proton beam of 62-91 MeV was irradiated to the first layer of the composite targeting unit according to Example 1 and Comparative Example 1 through a linear accelerator. In Example 1, the proton beam energy delivered to the second layer was 38-52 MeV, and the proton beam energy delivered to the third layer was 11-24 MeV. In Comparative Example 1, the proton beam energy delivered to the second layer was 38-52 MeV, and the proton beam energy delivered to the third layer was 11-24 MeV. The production yields of 67 Cu and 64 Cu in the 62-91 MeV energy range were calculated based on the measured nuclear reaction cross-sectional areas and are shown in Figures 4, 5, and Table 1, respectively.

표적물질target substance 조사되는 양성자빔의 에너지 (MeV)Energy of the irradiated proton beam (MeV) 67Cu의 생산 수율(MBq/μAh) 67 Production yield of Cu (MBq/μAh) 64Cu의 생산 수율(MBq/μAh)Production yield of 64 Cu (MBq/μAh) 67Cu/64Cu (%) 67 Cu/ 64 Cu (%) 실시예 1Example 1 62-9162-91 64.164.1 388.2388.2 16.516.5 비교예 1Comparative Example 1 62-9162-91 35.235.2 734.0734.0 4.84.8

<실험예 2> 양성자빔 조사에 따른 <Experimental Example 2> According to proton beam irradiation 6767 Cu의 생산 2Production of Cu 2

상기 실시예 2 및 비교예 1에 따른 복합 표적 유닛의 제1층에 62-91 MeV의 양성자빔을 조사하였다. 실시예 2의 경우 제2층에 전달되는 양성자빔 에너지는 38-52 MeV, 제3층에 전달되는 양성자빔 에너지는 11-24 MeV로서, 실시예 1의 경우와 동일한 결과를 나타냈다. A proton beam of 62-91 MeV was irradiated to the first layer of the composite targeting unit according to Example 2 and Comparative Example 1. In Example 2, the proton beam energy transmitted to the second layer was 38-52 MeV, and the proton beam energy transmitted to the third layer was 11-24 MeV, showing the same results as Example 1.

비교예 1의 경우 제2층에 전달되는 양성자빔 에너지는 38-52 MeV, 제3층에 전달되는 양성자빔 에너지는 11-24 MeV였다. 측정된 핵반응 단면적을 통해 62-91 MeV 에너지 영역에서의 67Cu 및 64Cu의 생산 수율을 계산한 결과, 실험예 1과 동일한 결과를 나타내었다.In Comparative Example 1, the proton beam energy delivered to the second layer was 38-52 MeV, and the proton beam energy delivered to the third layer was 11-24 MeV. As a result of calculating the production yields of 67 Cu and 64 Cu in the 62-91 MeV energy range using the measured nuclear reaction cross-sectional area, the results were the same as those in Experimental Example 1.

Claims (10)

70Zn 금속 또는 그 화합물을 포함하는 제1층;
상기 제1층에 인접하면서 68Zn 금속 또는 그 화합물을 포함하는 제2층; 및
상기 제2층에 인접하면서 70Zn 금속 또는 그 화합물을 포함하는 제3층;
을 포함하는 복합 표적 유닛을 이용한 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법으로서,
상기 복합 표적 유닛의 상기 제1층의 측면으로부터 60 내지 100MeV의 양성자빔을 조사하는 단계를 포함하는, 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법. 70 A first layer containing Zn metal or a compound thereof;
a second layer adjacent to the first layer and containing 68 Zn metal or a compound thereof; and
a third layer adjacent to the second layer and containing 70 Zn metal or a compound thereof;
A method for producing 67 Cu radioactive isotope using a complex targeting unit comprising,
A method for producing 67 Cu radioisotope, comprising the step of irradiating a proton beam of 60 to 100 MeV from a side of the first layer of the composite targeting unit. 청구항 1에 있어서,
상기 제2층에 전달되는 양성자빔의 에너지는 35 내지 55MeV인 것인, 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법.In claim 1,
A method for producing 67 Cu radioactive isotope, wherein the energy of the proton beam transmitted to the second layer is 35 to 55 MeV. 청구항 1에 있어서,
상기 제3층에 전달되는 양성자빔의 에너지는 10 내지 25MeV인 것인, 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법.In claim 1,
Method for producing 67 Cu radioactive isotope, wherein the energy of the proton beam transmitted to the third layer is 10 to 25 MeV. 청구항 1에 있어서,
상기 제1층 및 제3층에서는 70Zn(p,x)67Cu 핵반응이 수행되고, 상기 제2층에서는 68Zn(p,2p)67Cu 핵반응이 수행되는 것인, 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법.In claim 1,
70 Zn(p,x) 67 Cu nuclear reaction is performed in the first and third layers, and 68 Zn (p, 2p) 67 Cu nuclear reaction is performed in the second layer . Production method. 청구항 1에 있어서,
상기 제1층의 두께는 6 내지 9㎜, 상기 제2층의 두께는 1.5 내지 3㎜이며, 상기 제3층의 두께는 0.5 내지 1.5㎜인 것인, 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법.In claim 1,
The thickness of the first layer is 6 to 9 mm, the thickness of the second layer is 1.5 to 3 mm, and the thickness of the third layer is 0.5 to 1.5 mm. Method for producing 67 Cu radioactive isotope. 청구항 1에 있어서,
상기 제1층 및 제3층은 각각 70Zn의 산화물을 포함하고, 상기 제2층은 68Zn의 산화물을 포함하는 것인, 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법.In claim 1,
The first layer and the third layer each contain an oxide of 70 Zn, and the second layer contains an oxide of 68 Zn. 청구항 1에 있어서,
상기 제1층 및 제3층은 각각 70ZnO를 포함하고, 상기 제2층은 68ZnO를 포함하는 것인, 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법.In claim 1,
The first layer and the third layer each contain 70 ZnO, and the second layer contains 68 ZnO. 청구항 1에 있어서,
상기 제1층과 제2층 사이 및 상기 제2층과 제3층 사이에 냉각수의 흐름을 형성하는 것인, 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법.In claim 1,
A method for producing 67 Cu radioisotope, wherein a flow of cooling water is formed between the first layer and the second layer and between the second layer and the third layer. 청구항 1에 있어서,
상기 60 내지 100MeV에서의 70Zn(p,x)67Cu 핵반응에 대한 핵반응 단면적은 15 내지 25mb인 것인, 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법.In claim 1,
A method for producing a 67 Cu radioactive isotope, wherein the nuclear reaction cross-sectional area for the 70 Zn(p,x) 67 Cu nuclear reaction at 60 to 100 MeV is 15 to 25 mb. 청구항 1에 있어서,
상기 양성자빔은 복합 표적 유닛의 제1층에 수직인 중심축과 0 내지 50°의 각도를 형성하며 입사되는 것인, 67Cu 방사성 동위원소의 생산방법.

In claim 1,
The proton beam is incident on the first layer of the complex targeting unit at an angle of 0 to 50° with a central axis perpendicular to the first layer.
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