KR20230148199A - 이산화탄소의 통합된 직접 공기 포집 및 전기화학적 환원 - Google Patents

이산화탄소의 통합된 직접 공기 포집 및 전기화학적 환원 Download PDF

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로버트 맥기니스
마렉 헤르만-노보실스키
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프로메테우스 퓨얼즈, 인크.
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Abstract

본 개시내용은 수성 전기화학적 CO2 환원 공정에 사용하기 위한 대기로부터 반응물의 통합된 직접 공기 포집을 위한 시스템 및 방법을 제공한다. CO2의 직접 공기 포집의 통합된 방법은 CO2의 전기화학적 전환에 의한 연료 및 재료의 비용면에서 효율적인 제조를 달성하는데 사용될 수 있다.

Description

이산화탄소의 통합된 직접 공기 포집 및 전기화학적 환원
교차 참조
본원은 2021년 2월 19일자로 출원된 미국 가출원 제63/151,303호, 2021년 3월 13일자로 출원된 미국 가출원 제63/188,238호, 2021년 6월 30일자로 출원된 미국 가출원 제63/217,207호 및 2021년 5월 11일자로 출원된 미국 가출원 제17/317,686호의 이득을 청구하며, 이들 각각은 그 전문이 본원에 참조로 포함된다.
대기 중 일산화탄소(CO) 및 이산화탄소(CO2)와 같은 탄소 함유 화합물의 농도는 증가되고 있다. 탄소 함유 화합물 농도의 증가는 지구 온도에 불리하게 영향을 미칠 수 있으며, 지구 온난화를 초래할 수 있다.
본 개시내용은 수성 전기화학적 이산화탄소(CO2) 환원 공정에 사용하기 위하여 대기로부터 반응물의 통합된 직접 공기 포집을 위한 시스템 및 방법을 제공한다. CO2의 직접 공기 포집의 통합된 방법은 CO2의 전기화학적 전환에 의하여 연료 및 재료의 비용면에서 효율적인 제조를 달성하는데 사용될 수 있다.
본원에서는 비석유계 공급원으로부터 연료 및 기타 화학적 물품을 생성하고, 대기 중 CO2의 농도를 감소시키는 효율적인 방법에 대한 수요 증가를 인지한다. CO2를 연료 및 재료(예, 건축 재료)로 전기촉매적 환원시키는 것은 기술적으로 실행 가능한 것으로 오랫 동안 공지되어 왔으나, 부분적으로는 가장 유용한 제품(액체 수송 연료 또는 중합체 단량체와 같음)에 대한 ?S매의 낮은 효율로 인하여 또한 대기로부터 CO2를 포집하며, 환원된 탄소 재료(예를 들면 에탄올과 같이 증류를 필요로 하는 수 혼화성 생성물)를 분리시키며, 환원된 생성물을 피니쉬 처리된 최종 생성물로 업그레이드시키는 비용으로 인하여 경제적으로는 현실적이지는 않았다.
CO2의 전기화학적 환원(즉, 화학적 결합의 형태로 전기 에너지의 첨가)으로부터 생성될 수 있는 탄소종은 일산화탄소, 탄화수소 기체, 알콜, 알데히드, 유기 산 및 더 적은 정도로 장쇄 탄화수소를 포함한 다수이다. 이들 중에서, 다수는 수송 연료 및 중합체를 포함한 유용한 생성물로의 전환에 대한 높은 가능성을 갖는다. 공기로부터 CO2의 포집 방법은 낮은 농도로 존재하지만, 비교적 높은 화학적 반응성을 갖는 CO2를 포집하기 위하여 공기와 접촉하게 되는 CO2를 포집하기에 충분한 재료의 사용을 포함하였다. CO2를 포집하기에 충분한 재료는 흡착제 또는 흡수성 재료일 수 있다. 일부 경우에서, CO2를 포집하기에 충분한 재료는 CO2를 용해시키도록 구성된 용매일 수 있다. 흡착제는 반응성 작용기를 갖는 고체 흡착제를 포함할 수 있다. 흡수제는 수성 수산화물 용액, 비수성 반응성 액체를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, CO2를 포집하기에 충분한 재료는 전해질 용액일 수 있다. 일부 경우에서, 전해질 용액은 수성 또는 비수성일 수 있다. 상기 사례에서, 목표는 순수한 CO2 기체 스트림을 생성하고자 하는 것이며, 이는 기체의 엔트로피에서의 높은 정도의 변화를 수반한다. CO2를 중탄산염/탄산염 용액과 같은 전해질에 용해시키는 통합된 CO2 포집 공정은 순수한 기체로의 전환보다 엔트로피에서 훨씬 더 적은 변화를 필요로 한다. 이는 커다란 에너지 절감을 초래할 수 있다. 추가적으로, 전기화학적 CO2 환원 공정에 사용될 전해질에 CO2를 포집시켜 자본 설비 및 공정 복잡성에의 상당한 감소를 달성할 수 있다.
한 측면에서, 본원에는 (a) 이산화탄소(CO2)를 포함하는 투입 공기 스트림을 전해질 용액과 접촉시켜 투입 공기 스트림으로부터의 CO2의 적어도 서브세트를 전해질 용액에 포집시키는 단계; 및 (b) 전해질 용액을 사용하여 CO2의 적어도 서브세트를 환원시켜 환원된 탄소 생성물을 생성하는 단계를 포함하는, CO2의 수성 전기화학적 환원을 위한 CO2의 통합된 직접 공기 포집 방법이 기재되어 있다.
일부 실시양태에서, CO2의 적어도 서브세트의 포집은 전해질 용액에 의한 흡수 또는 흡착을 포함한다.
일부 실시양태에서, 투입 공기 스트림은 1,000 ppm 이하의 CO2 농도를 갖는다. 일부 실시양태에서, 투입 공기 스트림은 500 ppm 이하의 CO2 농도를 갖는다. 일부 실시양태에서, 투입 공기 스트림은 420 ppm 이하의 CO2 농도를 갖는다.
일부 실시양태에서, 투입 공기 스트림은 물(H2O)을 포함하며, (a) 이후에, H2O의 적어도 서브세트는 전해질 용액에 의하여 흡수된다. 일부 실시양태에서, 상기 방법은 H2O의 포집을 촉진시키기 위하여 전해질 용액의 온도 또는 그의 범위를 제어하는 것을 추가로 포함한다.
일부 실시양태에서, (b)에서의 환원은 전해질 용액에 대한 독립적 수소 공급의 부재 하에서 실시된다.
일부 실시양태에서, (a)는 전해질 용액을 제1의 전해질 저장소로부터 접촉기로 흐르게 하는 것을 포함하며, 여기서 투입 공기 스트림 및 전해질 용액은 접촉기에서 접촉된다. 일부 실시양태에서, 상기 방법은 전해질 용액을 제2의 전해질 저장소로 보내는 것을 추가로 포함한다. 일부 실시양태에서, 제1의 전해질 저장소는 제2의 전해질 저장소와는 상이하다. 일부 실시양태에서, 제1의 전해질 저장소는 제2의 전해질 저장소와 동일하다.
일부 실시양태에서, 접촉기는 투입 공기 스트림으로부터의 CO2의 적어도 서브세트의 흡착을 촉진시키기 위하여 CO2를 포집시키기에 충분한 재료를 포함한다. 일부 실시양태에서, CO2를 포집시키기에 충분한 재료는 물을 포함한다. 일부 실시양태에서, CO2를 포집시키기에 충분한 재료는 반응성 화학적 흡착제를 포함하는 고체 기재를 포함한다. 일부 실시양태에서, CO2를 포집시키기에 충분한 재료는 아민으로 작용화된 폴리스티렌 비드를 포함한다. 일부 실시양태에서, CO2를 포집시키기에 충분한 재료는 활성화된 또는 나노구조화된 탄소 재료를 포함한다. 일부 실시양태에서, 활성화된 또는 나노구조화된 탄소 재료는 탄소 나노튜브(CNT), 버크민스터(Buckminster) 풀러렌 및 그라펜을 포함한다.
일부 실시양태에서, 접촉기는 멤브레인 접촉기, 랜덤 또는 구조화된 기체-액체 접촉 패킹, 필름 충전물, 스플래쉬 패킹, 패킹된 강하막 디바이스, 냉각탑, 유동층, 가스와 접촉하는 액체 샤워 및 나노구조화된 또는 활성화된 탄소 재료로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 구성원을 포함한다. 일부 실시양태에서, 접촉기는 탄소 나노튜브 멤브레인을 포함하며, 여기서 탄소 나노튜브 멤브레인의 복수의 나노튜브는 공극으로서 작용하며, 복수의 나노튜브의 복수의 개구부는 흡착 작용기로 작용화된다.
일부 실시양태에서, 상기 방법은 투입 공기 스트림 및 전해질 용액의 접촉 (i) 이전에 또는 (ii) 이후에, 전해질 용액의 pH 또는 그의 범위를 제어하는 것을 추가로 포함한다. 일부 실시양태에서, 상기 제어는 전해질 용액의 pH 범위를 9-15로 조절 또는 유지하는 것을 포함한다. 일부 실시양태에서, 상기 제어는 전해질 용액의 pH 범위를 7-10으로 조절 또는 유지하는 것을 포함한다.
일부 실시양태에서, 상기 방법은 투입 공기 스트림 및 전해질 용액의 접촉 이후에, 전해질 용액의 pH 또는 그의 범위를 제어하는 것을 추가로 포함한다. 일부 실시양태에서, 상기 제어는 전해질 용액의 pH 범위를 7-10으로 조절 또는 유지하는 것을 포함한다.
일부 실시양태에서, 상기 방법은 투입 공기 스트림 및 전해질 용액의 접촉 (i) 이전에 또는 (ii) 이후에, 전해질 용액의 pH 또는 그의 범위를 조절하기 위하여 pH 제어 유닛을 사용하는 것을 추가로 포함한다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 (i) pH 제어 유닛을 통하여 제1의 방향에서 유동시 전해질 용액의 pH를 증가시키고, pH 제어 유닛을 통하여 제1의 방향과는 상이한 제2의 방향으로 유동시 전해질 용액의 pH를 감소시키도록 구성된 쌍극자 멤브레인 적층체, (ii) 산소를 발생시키면서 CO2의 적어도 서브세트 및 수소를 환원시키도록 구성되어 pH 제어 유닛을 통하여 제1의 방향에서 유동시 전해질 용액의 pH가 증가되며, pH 제어 유닛을 통하여 제1의 방향과는 상이한 제2의 방향으로 전해질 용액의 상기 pH가 감소되는 전기화학적 적층체를 포함한다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 산 및 염기 공급 유닛을 포함하며, 산 및 염기 공급 유닛은 (i) 전해질 용액의 pH 또는 그의 범위를 감소시키기 위하여 공기 스트림 및 전해질 용액의 접촉 이후에 산성 용액을 전해질 용액에 공급하고, (ii) 전해질 용액의 pH 또는 그의 범위를 증가시키기 위하여 공기 스트림 및 전해질 용액의 접촉 이전에 염기성 용액을 전해질 용액에 공급하도록 구성된다.
일부 실시양태에서, 상기 방법은 (a) 이전에, 제1의 전해질 용액 및 CO2를 포집시키기에 충분한 CO2 함유 액체 재료와 접촉시켜 전해질 용액을 산출하는 것을 추가로 포함한다. 일부 실시양태에서, (b) 이후에, 전해질 용액을 제1의 전해질 용액과 접촉시킨다. 일부 실시양태에서, CO2를 포집시키기에 충분한 액체 재료는 수성 수산화물 용액, 아민 용액 및 이온성 액체로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 구성원을 포함한다. 일부 실시양태에서, 제1의 전해질 용액 및 CO2를 포집시키기에 충분한 액체 재료는 음이온 교환 멤브레인 또는 양이온 교환 멤브레인 적층체 또는 둘다를 수용하는 쌍극자 멤브레인 적층체에서 접촉되며, 여기서 쌍극자 멤브레인 적층체 또는 양이온 교환 멤브레인 적층체는 CO2를 포집시키기에 충분한 액체 재료로부터 제1의 전해질 용액으로 탄소 함유 종의 수송을 촉진하도록 구성된다.
일부 실시양태에서, 전해질 용액을 사용한 이산화탄소의 적어도 서브세트의 환원은 환원된 탄소 생성물을 생성한다.
일부 실시양태에서, 환원된 탄소 생성물은 연료를 포함한다.
또 다른 측면에서, 본원에는 -25‰ Δ13C 초과의 동위원소 분포에서 탄소를 갖는 탄화수소 혼합물을 포함하는 조성물이 기재되어 있다.
일부 실시양태에서, 탄화수소 혼합물은 -6‰ 내지 -9‰ Δ13C의 동위원소 분포에서의 탄소를 갖는다. 일부 실시양태에서, 탄화수소 혼합물은 검출 가능한 황을 갖지 않는다. 일부 실시양태에서, 탄화수소 혼합물은 검출 가능한 방향족 화합물을 갖지 않는다. 일부 실시양태에서, 탄화수소 혼합물은 검출 가능한 금속 화합물을 갖지 않는다.
한 측면에서, 본원에는 이산화탄소(CO2)의 수성 전기화학적 환원을 위한 CO2의 통합된 직접 공기 포집 방법이 기재되어 있으며, 이는 전해질 용액, 애노드 및 캐쏘드를 포함하는 전기화학적 환원 시스템을 포함하는 하우징을 제공하는 단계; CO2를 포함하는 투입 공기 스트림을 하우징으로 보내서 투입 공기 스트림을 하우징 내에서 전해질 용액과 접촉시켜 투입 공기 스트림으로부터의 CO2를 전해질 용액에 포집시켜 제1의 중탄산염 이온을 생성하는 단계; 전압을 캐쏘드 및 애노드 사이에 인가하면서 제1의 중탄산염 이온을 환원시켜 탄소 생성물을 생성하는 단계를 포함하며, 여기서 전기화학적 환원 시스템을 사용하여 전해질 용액의 pH를 조절하여 전해질 용액에 CO2의 포집을 촉진시키거나 또는 CO2 환원을 촉진시키며, 여기서 (c)에서의 탄소 생성물의 생성은: (1) 수산화물 이온을 생성하며, 여기서 수산화물 이온은 제2의 중탄산염 이온을 탄산염 이온으로 이동시키며, (2) 탄산염 이온 또는 중탄산염 이온을 재생시켜 (i) 추가적인 CO2를 환원시키기 위한 최적의 pH 또는 (ii) 추가적인 CO2를 환원시키기 위한 탄산염 이온 또는 중탄산염 이온의 최적의 농도를 유지하기 위하여 탄산염 이온 또는 중탄산염 이온을 재생시킨다.
일부 실시양태에서, CO2의 포집은 전해질 용액에 의한 흡수를 포함한다. 일부 실시양태에서, 투입 공기 스트림은 1백만부당 500 부(ppm) 이하의 CO2 농도를 갖는다. 일부 실시양태에서, 투입 공기 스트림은 H2O를 포함하며, (b) 이후에, H2O의 적어도 서브세트는 전해질 용액에 의하여 흡수된다. 일부 실시양태에서, 상기 방법은 H2O의 포집을 촉진시키기 위하여 전해질 용액의 온도 또는 그의 범위를 제어하는 것을 추가로 포함한다. 일부 실시양태에서, (c)에서의 환원은 전해질 용액으로의 독립적 수소 공급의 부재 하에서 실시된다.
일부 실시양태에서, 하우징은 접촉기를 포함하며, (b)에서, 투입 공기 스트림 및 전해질 용액은 접촉기에서 접촉된다. 일부 실시양태에서, 상기 방법은 전해질 용액을 전해질 저장소에 보내는 것을 추가로 포함한다. 일부 실시양태에서, 접촉기는 투입 공기 스트림으로부터의 CO2를 전해질 용액에 포집하는 것을 촉진하는 흡착제를 포함한다. 일부 실시양태에서, 흡착제는 아민으로 작용화된 폴리스티렌 비드, 탄소 나노튜브(CNT), 버크민스터 풀러렌 및 그라펜으로 이루어진 군으로부터 선택된 반응성 화학적 흡착제를 포함하는 고체 기재를 포함한다. 일부 실시양태에서, 접촉기는 멤브레인 접촉기, 랜덤 또는 구조화된 기체-액체 접촉 패킹, 필름 충전물, 스플래쉬 패킹, 패킹된 강하막 디바이스, 냉각탑, 유동층, 가스와 접촉하는 액체 샤워 및 나노구조화된 또는 활성화된 탄소 재료로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 구성원을 포함한다. 일부 실시양태에서, 멤브레인 접촉기는 탄소 나노튜브 멤브레인을 포함하며, 탄소 나노튜브 멤브레인의 복수의 나노튜브는 공극으로서 작용하며, 복수의 나노튜브의 복수의 개구부는 흡착 작용기로 작용화된다.
일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 전해질 용액의 pH 범위를 9-15 또는 7-10으로 조절 또는 유지한다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 (i) 쌍극자 멤브레인 적층체, (ii) 산소를 생성하면서 CO2 및 수소를 환원시켜 pH 제어 유닛을 통하여 제1의 방향으로 유동시 전해질 용액의 pH는 증가되며, pH 제어 유닛을 통하여 제1의 방향과는 상이한 제2의 방향으로 유동시 전해질 용액의 pH는 감소되도록 구성된 전기화학적 적층체 또는 (iii) 산 및 염기 공급 유닛을 포함하며, 여기서 산 및 염기 공급 유닛은 (1) 공기 스트림 및 전해질 용액의 접촉 후 산성 용액을 전해질 용액에 공급하여 전해질 용액의 pH 또는 그의 범위를 증가시키고, (2) 공기 스트림 및 전해질 용액의 접촉 이전에 염기성 용액을 전해질 용액에 공급하여 전해질 용액의 pH 또는 그의 범위를 증가시키도록 구성된다.
일부 실시양태에서, 상기 방법은 (b) 이전에, 수성 수산화물 용액, 아민 용액 및 이온성 액체로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 구성원을 포함하는 용액과 제1의 전해질 용액을 접촉시켜 전해질 용액을 산출하는 것을 추가로 포함한다. 일부 실시양태에서, (c) 이후에, 전해질 용액을 제1의 전해질 용액과 접촉시킨다. 일부 실시양태에서, 제1의 전해질 용액 및 상기 용액을 쌍극자 멤브레인 적층체에서 접촉시킨다. 일부 실시양태에서, 전기화학적 환원 시스템은 멤브레인을 포함한다. 일부 실시양태에서, 멤브레인은 복수의 공극을 포함한다. 일부 실시양태에서, 멤브레인은 촉매를 포함한다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 하우징과 분리되어 있다. 일부 실시양태에서, 하우징은 구획을 포함한다.
본 개시내용의 추가적인 측면 및 잇점은 본 개시내용의 예시의 실시양태를 제시 및 기재한 하기 상세한 설명으로부터 해당 기술분야의 기술자에게는 쉽게 자명하게 될 것이다. 인지되는 바와 같이, 본 개시내용은 기타 및 상이한 실시양태가 가능하며, 그의 수개의 세부사항은 모두 본 개시내용으로부터 벗어나지 않으면서 다양한 명백한 측면에서 변형될 수 있다. 따라서, 도면 및 상세한 설명은 제한이 아니라 본질적으로 예시로서 간주한다.
참조문헌 인용
본 명세서에 언급된 모든 공보, 특허 및 특허 출원은 각각의 개별적인 공보, 특허 또는 특허 출원이 구체적으로 및 개별적으로 참조로 포함되는 것을 나타내는 바와 동일한 정도로 참조로 본원에 포함된다. 참조로 포함된 공보 및 특허 또는 특허 출원이 명세서에 포함된 본 개시내용과 상충될 경우 본 명세서는 임의의 상기 상충되는 자료를 대체하거나 및/또는 그보다 우선할 것이다.
본 발명의 신규한 특징은 첨부하는 청구범위에서 구체적으로 설명된다. 본 발명의 특징 및 잇점의 더 나은 이해는 본 발명의 원리를 사용하는 예시의 실시양태 및 첨부하는 도면(또한, 본원에서는 "도")을 설명하는 하기 상세한 설명을 참조하여 얻게 될 것이다.
도 1은 실시양태에 의한, CO2의 포집 방법의 개략도를 도시한다.
도 2는 실시양태에 의한, pH 제어를 위한 방법을 포함한 CO2 포집 방법의 추가적인 개략도를 도시한다.
도 3은 실시양태에 의한, 2가지 pH 제어 방법을 포함한 CO2의 포집 방법의 의 추가적인 개략도를 도시한다.
도 4는 실시양태에 의한, 하나의 투입 스트림의 pH를 상승시키며, 또 다른 투입 스트림의 pH를 감소시키는 pH 제어 방법을 포함한 CO2의 포집 방법의 추가적인 개략도를 도시한다.
도 5는 실시양태에 의한, 2가지 pH 제어 방법 및 산 및 염기를 생성하는 별개의 방법을 포함한 CO2 포집 방법의 추가적인 개략도를 도시한다.
도 6은 실시양태에 의한, CO2를 포집하기에 충분한 재료를 함유하는 접촉기를 포함한 CO2의 포집 방법의 추가적인 개략도를 도시한다.
도 7은 실시양태에 의한, pH 제어기 및 2개의 접촉기를 포함한 CO2의 포집 방법의 추가적인 개략도를 도시한다.
도 8은 2개의 접촉기를 포함한 CO2의 포집 방법의 추가적인 개략도를 도시한다. 실시양태에 의하여 접촉기 중 하나에서 CO2를 포집하기에 충분한 액체 재료는 CO2 함유 유체와 접촉된다.
도 9는 실시양태에 의한, 탄소 나노튜브 멤브레인의 표면을 도시하며, 튜브는 삽입 재료 기재를 통하여 공극으로서 작용한다.
도 10은 실시양태에 의한, 중공 섬유 탄소 나노튜브 멤브레인을 도시한다.
도 11은 실시양태에 의한, 원하는 작용기로 작용화된 탄소 나노튜브 공극을 도시한다.
도 12는 실시양태에 의한, 본 발명에 사용되는 바와 같은 컴퓨터 시스템의 개략도를 도시한다.
도 13A-C는 캐쏘드를 갖는 제1의 구획 및 애노드를 갖는 제2의 구획을 포함하는 전기화학적 환원 시스템의 분리 유닛의 예를 도시한다. 도 13A는 애노드 및 캐쏘드가 전압원에 의하여 전기적으로 커플링된 분리 유닛의 개략도를 도시한다. 도 13B는 애노드 및 캐쏘드가 멤브레인에 의하여 분리된 분리 유닛의 개략도를 도시한다. 도 13C는 추출기를 포함하는 분리 유닛의 개략도를 도시한다.
본 발명의 각종 실시양태를 본원에 제시 및 기재하는 한편, 상기 실시양태는 단지 예로서 제공된다는 점은 해당 기술분야의 기술자에게 자명할 것이다. 다양한 수정예, 변경예 및 치환예는 본 발명으로부터 벗어남 없이 해당 기술분야의 기술자에게 이루어질 수 있다. 본원에 기재된 본 발명의 실시양태에 대한 각종 대체예를 사용할 수 있는 것으로 이해하여야 한다.
용어 "적어도", "초과" 또는 "이상"이 일련의 2개 이상의 수치값에서 마지막 수치값 뒤(앞)에 있을 경우 용어 "적어도", "초과" 또는 "이상"은 일련의 수치값에서 각각의 수치값에 적용된다. 예를 들면, 1, 2 또는 3 이상은 1 이상, 2 이상 또는 3 이상에 해당한다.
용어 "이하", "미만" 또는 "이하"가 일련의 2개 이상의 수치값에서 마지막 수치값 뒤에 있을 경우 용어 "이하", "미만" 또는 "이하"는 일련의 수치값에서 각각의 수치값에 적용된다. 예를 들면, 3, 2 또는 1 이하는 3 이하, 2 이하 또는 1 이하에 해당한다.
용어 "C1+" 및 "C1+ 화합물"은 본원에서 사용된 바와 같이 일반적으로 하나 이상의 탄소 원자, 예를 들면 1개의 탄소 원자(C1), 2개의 탄소 원자(C2) 등을 포함하는 화합물을 지칭한다. C1+ 화합물은 2개 이상의 탄소 원자를 함유하는 알칸(예, 메탄, CH4), 알켄(예, 에틸렌, C2H2), 알킨 및 방향족 화합물을 포함하나 이에 제한되지 않는다. 일부 사례에서, C1+ 화합물은 알데히드, 케톤, 에스테르 및 카르복실산을 포함한다. C1+ 화합물의 예는 메탄, 에탄, 에틸렌, 아세틸렌, 프로판, 프로펜, 부탄, 부틸렌 등을 포함하나 이에 제한되지 않는다. C1+ 화합물은 또한 본원에서 사용된 바와 같이 환원된 탄소 생성물 또는 환원된 탄소 물질로 지칭될 수 있다.
용어 "유닛"은 본원에서 사용된 바와 같이 일반적으로 공정에서 기본 작업인 유닛 작업을 지칭한다. 유닛 작업은 물리적 변화 또는 화학적 변형, 예컨대 분리, 결정화, 증발, 여과, 중합, 이성질체화, 변형 및 기타 반응을 수반할 수 있다. 주어진 공정은 출발 물질(들) 또는 공급원료(들)로부터 원하는 생성물(들)을 얻기 위한 하나의 또는 복수의 유닛 작업을 필요로 할 수 있다.
용어 "탄소 함유 물질"은 본원에서 사용된 바와 같이 일반적으로 적어도 1개의 탄소 원자를 포함하는 임의의 물질을 지칭한다. 일부 예에서, 탄소 함유 물질은 일산화탄소(CO), 이산화탄소(CO2) 또는 CO와 CO2의 혼합물이다. 탄소 함유 물질은 CO 및/또는 CO2로부터 유도된 물질, 예컨대 중탄산염 또는 중탄산염 이온일 수 있다.
용어 "pH 제어 유닛"은 본원에서 사용된 바와 같이 일반적으로 하나 이상의 투입 스트림의 pH를 조절하는데 사용되는 임의의 유닛 작업을 지칭한다. 일부 예에서, pH 제어 유닛은 쌍극자 멤브레인 적층체이다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 CO2를 환원시키는 전기화학적 적층체이다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 산 또는 염기 공급 유닛이다.
본원에는 공기로부터 CO2의 직접 포집을 위한 시스템, 디바이스 및 방법 및 그의 가공이 제공된다. 본 발명은 CO2를 전해질에 용해시키는 통합된 CO2 포집 공정을 포함할 수 있다. CO2를 포함하는 투입 공기 스트림은 CO2를 탄화수소로 전환시키는 전기화학적 환원 시스템으로 투입될 수 있다.
본 발명은 투입 공기 스트림을 전해질 용액과 접촉시키는 것을 포함할 수 있으며, 여기서 투입 공기 스트림은 CO2를 포함하여 투입 공기 스트림으로부터의 CO2의 적어도 서브세트를 전해질 용액에 포집시키고, 전해질 용액을 사용하여 CO2의 적어도 서브세트를 환원시켜 환원된 탄소 생성물을 생성하며, 예컨대 연료를 생성한다. 일부 경우에서, 환원된 탄소 생성물의 생성 이후에 전해질 용액은 재생될 수 있다. 일부 실시양태에서, 재생된 전해질은 CO2의 추가적인 포집을 촉진시키기 위하여 시스템 내에서 재순환될 수 있다. 기재된 시스템은 CO2 유래 환원된 탄소 생성물을 탄화수소 연료 또는 기타 유용한 화학적 생성물로 전환시키는 하나 이상의 추가적인 화학적 전환 공정을 포함할 수 있다.
상기 방법은 CO2를 포함하는 투입 공기 스트림을 전해질 용액과 접촉시켜 투입 공기 스트림으로터의 CO2의 적어도 서브세트를 전해질 용액에 포집시키고, 전해질 용액을 사용하여 CO2의 적어도 서브세트를 환원시켜 환원된 탄소 생성물, 예컨대 연료 또는 기타 유용한 화학적 생성물을 생성하는 것을 포함할 수 있다.
투입 공기 스트림은 대기, 예컨대 옥외 또는 실내 환경으로부터의 공기를 포함할 수 있다. 투입 공기 스트림은 주위 공기를 포함할 수 있다. 투입 공기 스트림은 비교적 낮은 CO2 수준을 포함할 수 있다. 예를 들면, 투입 공기 스트림 중의 CO2 농도는 1백만부당 약 2,000 부(ppm), 1,800 ppm, 1,600 ppm, 1,400 ppm, 1,200 pm, 1,000 ppm, 800 ppm, 600 ppm, 400 ppm 이하 또는 미만일 수 있다. 투입 공기 스트림 중의 CO2 농도는 옥외 대기 중의 CO2의 주위 농도(예, 410 ppm) 이하일 수 있다. 대안으로, 투입 공기 스트림은 비-대기를 포함할 수 있다. 비-대기는 약 2,000 ppm, 1,800 ppm, 1,600 ppm, 1,400 ppm, 1,200 pm, 1,000 ppm, 800 ppm, 600 ppm, 400 ppm 이하 또는 미만인 CO2 농도를 포함할 수 있다. 대안으로, 투입 공기 스트림은 약 2,000 ppm 초과의 CO2 농도를 가질 수 있다. 일부 실시양태에서, 투입 공기 스트림은 시스템의 구획(예, 제1의 구획 또는 챔버)에 보낼 수 있다. 일부 실시양태에서, 투입 공기 스트림은 전해질 용액과 접촉될 수 있다.
본 개시내용은 전기화학적 환원 시스템을 경유하여 CO2를 기타 화학물질로 전환시키는 화학적 전환 시스템을 제공한다. 전기화학적 환원 시스템은 대기 CO2로부터의 CO2의 포집에 의하여 중탄산염 이온을 생성할 수 있다. 일부 경우에서, CO2 환원 시스템은 추가의 정제에 대한 필요 없이 CO2를 포함하는 공급물 스트립을 사용할 수 있다. 일부 경우에서, CO2 환원 시스템은 공급물 스트림의 CO2 조성을 풍부하게 하는 추가적인 분리 공정에 대한 필요 없이 CO2를 포함하는 공급물 스트림을 사용할 수 있다. 전기화학적 환원 시스템으로의 공급물 스트림은 CO2를 약 0.01%, 0.02%, 0.03%, 0.04%, 0.05%, 0.06%, 0.07%, 0.08%, 0.09%, 0.1%, 0.2%, 0.5%, 1%, 5%, 10%, 20%, 50%, 90%, 95% 이상의 몰 기준으로 포함할 수 있다. 전기화학적 환원 시스템으로의 공급물 스트림은 CO2를 적어도 약 0.01%, 0.02%, 0.03%, 0.04%, 0.05%, 0.06%, 0.07%, 0.08%, 0.09%, 0.1%, 0.2%, 0.5%, 1%, 5%, 10%, 20%, 50%, 90%, 95% 이상의 몰 기준으로 포함할 수 있다. 전기화학적 환원 시스템으로의 공급물 스트림은 CO2를 약 95%, 90%, 50%, 20%, 10%, 5%, 1%, 0.5%, 0.2%, 0.1%, 0.09%, 0.08%, 0.07%, 0.06%, 0.05%, 0.04%, 0.03%, 0.02% 또는 0.01% 이하 또는 미만의 몰 기준으로 포함할 수 있다.
전기화학적 환원 시스템은 전기화학적 환원에 대한 가용 표면적에 기초한 특정 비율로 환원된 탄소 생성물(예, 탄화수소)을 생성할 수 있다. 전기화학적 환원 시스템은 환원된 탄소 생성물을 약 10 킬로그램/제곱 미터/시간(㎏/㎡/hr), 20 ㎏/㎡/hr, 30 ㎏/㎡/hr, 40 ㎏/㎡/hr, 50 ㎏/㎡/hr, 60 ㎏/㎡/hr, 70 ㎏/㎡/hr, 80 ㎏/㎡/hr, 90 ㎏/㎡/hr, 100 ㎏/㎡/hr, 150 ㎏/㎡/hr 또는 약 200 ㎏/㎡/hr의 비율로 생성할 수 있다. 전기화학적 환원 시스템은 환원된 탄소 생성물을 적어도 약 10 ㎏/㎡/hr, 20 ㎏/㎡/hr, 30 ㎏/㎡/hr, 40 ㎏/㎡/hr, 50 ㎏/㎡/hr, 60 ㎏/㎡/hr, 70 ㎏/㎡/hr, 80 ㎏/㎡/hr, 90 ㎏/㎡/hr, 100 ㎏/㎡/hr, 150 ㎏/㎡/hr 또는 약 200 ㎏/㎡/hr 이상의 비율로 생성할 수 있다. 전기화학적 환원 시스템은 환원된 탄소 생성물을 약 200 ㎏/㎡/hr, 150 ㎏/㎡/hr, 100 ㎏/㎡/hr, 90 ㎏/㎡/hr, 80 ㎏/㎡/hr, 70 ㎏/㎡/hr, 60 ㎏/㎡/hr, 50 ㎏/㎡/hr, 40 ㎏/㎡/hr, 30 ㎏/㎡/hr, 20 ㎏/㎡/hr 또는 10 ㎏/㎡/hr 이하 또는 미만의 비율로 생성할 수 있다.
전기화학적 환원 시스템은 CO2를 하나 이상의 화학종으로의 전환에 대한 선택율을 가질 수 있다. 일부 경우에서, 선택율은 공급물 스트림으로부터 포집되며, 생성물 종으로 전환되는 반응기, 시스템 또는 유닛에 투입되는 탄소 원자의 비율로서 정의될 수 있다. 예를 들면, 50%의 선택율은 투입되는 CO2 분자의 50%가 반응기, 시스템 또는 유닛 내에서 환원된 탄소종으로 전환되었다는 것을 나타낼 수 있다. 일부 경우에서, 선택율은 특정한 유형, 분자량 범위, 탄소 개수 범위 또는 기타 특징 내에서 화학종으로 전환되는 반응기, 시스템 또는 유닛에 투입되는 탄소 원자의 비율로서 정의될 수 있다. 예를 들면, 50% C1-C4의 선택율은 투입되는 CO2 분자의 50%가 C1-C4 환원된 탄소 생성물로 전환되었다는 것을 나타낼 수 있다. 선택율은 1회 패스 선택율일 수 있다. 1회 패스 선택율은 반응기, 시스템 또는 유닛을 통한 1회 패스에서 포집되어 환원된 탄소 생성물로 전환되는 반응기, 시스템 또는 유닛에 투입되는 탄소 원자의 비율로서 정의될 수 있다. 선택율은 재순환된 선택율일 수 있다. 재순환된 선택율은 반응기, 시스템 또는 유닛을 통한 2회 이상의 패쓰에서 탄화수소 생성물로 전환되는 반응기, 시스템 또는 유닛에 투입되는 탄소 원자의 비율로서 정의될 수 있다.
전기화학적 환원 시스템은 약 10%, 20%, 30%, 40%, 50%, 60%, 70%, 80%, 90%, 95% 또는 약 99%의 선택율을 가질 수 있다. 전기화학적 환원 시스템은 적어도 약 10%, 20%, 30%, 40%, 50%, 60%, 70%, 80%, 90%, 95% 또는 약 99% 이상의 선택율을 가질 수 있다. 전기화학적 환원 시스템은 99%, 95%, 90%, 80%, 70%, 60%, 50%, 40%, 30%, 20% 또는 10% 이하 또는 미만의 선택율을 가질 수 있다.
CO2를 기타 화학물질로 전환시키기 위한 전기화학적 환원 시스템은 CO2의 환원에 필수적일 수 있는 다양한 부품을 포함할 수 있다. 부품은 캐쏘드, 애노드, 접촉기, 추출기, 펌프, 증기-액체 분리기 및 이온 교환 멤브레인을 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 일부 부품은 디바이스의 바람직한 실시양태에 의존하여 화학적 환원 시스템을 포함할 수 있거나 또는 이로부터 제외될 수 있다. 일부 경우에서, 화학적 환원 시스템은 CO2의 전기화학적 환원에서 모든 공정을 수행하는 단일, 독립형 또는 완전 통합된 시스템일 수 있다. 기타 경우에서, 전기화학적 환원 시스템은 CO2의 전기화학적 환원에서 필수 공정을 집합적으로 수행하는 적어도 2종 이상의 작동적으로 연결된 유닛 작업을 포함할 수 있다.
전기화학적 환원 시스템은 하우징을 포함할 수 있다. 하우징은 고정 부품(예, 멤브레인), 물리적 함유 액체, 단일 유닛 내의 상이한 유체 분리, 온도 또는 압력 유지 및/또는 단열 제공을 포함하나 이에 제한되지 않는 전기화학적 환원 시스템에 다양한 기능을 제공할 수 있다. 하우징은 금속, 세라믹, 내화물, 단열재, 플라스틱 및 유리를 포함할 수 있다. 하우징은 전기화학적 환원 시스템의 하나의 유닛(예, 캐쏘드)을 포함할 수 있다. 하우징은 전기화학적 환원 시스템의 2종 이상의 유닛(예, 캐쏘드 및 애노드)을 포함할 수 있다. 완전 전기화학적 환원 시스템은 단일 하우징 내에 수용될 수 있다.
하우징은 하나 이상의 벽을 포함할 수 있다. 하우징은 하나 이상의 구획을 포함할 수 있다. 하우징은 원형, 삼각형, 정사각형, 직사각형, 오각형, 육각형 또는 그의 부분 형상 또는 형상의 조합인 단면을 가질 수 있다. 하우징은 단일 부재일 수 있거나 또는 복수의 부재(함께 용접된 부재)로 형성될 수 있다. 하우징은 그의 내부 부분 상에 코팅을 포함할 수 있다. 그러한 코팅은 하우징의 내부 부분에서 표면과의 반응, 예컨대 부식 또는 표면과의 산화/환원 반응을 방지할 수 있다.
전기화학적 환원 시스템은 하나 이상의 구획 또는 챔버를 포함할 수 있다. 구획 또는 챔버는 물질 전달이 발생하는 전기화학적 환원 시스템 내에서 둘러싸인 체적으로서 정의될 수 있다. 예를 들면, 전기화학적 환원 시스템은 C1+ 생성물이 생성되는 제1의 구획(또는 챔버) 및 C1+ 생성물이 제1의 구획으로부터 추출, 분리 또는 달리 전달되는 별도의 제2의 구획(또는 챔버)을 포함할 수 있다. 일부 실시양태에서, 제1의 구획 또는 챔버 및 제2의 구획 또는 챔버는 전해질을 포함할 수 있다. 일부 실시양태에서, 하나 이상의 구획 또는 챔버는 애노드, 캐쏘드, 멤브레인 또는 그의 조합을 포함할 수 있다. 일부 실시양태에서, 제2의 구획 또는 챔버는 애노드, 캐쏘드 또는 그의 조합을 포함한다.
전기화학적 환원 시스템은 도 1, 도 2, 도 3, 도 4, 도 5, 도 7 및 도 8에 기재된 바와 같이 접촉기를 포함할 수 있으며, 하나 이상의 구획 또는 챔버를 추가로 포함할 수 있다. 구획 또는 챔버는 물질 전달이 발생하는 전기화학적 환원 시스템 내에서 둘러싸인 체적으로서 정의될 수 있다. 예를 들면, 전기화학적 환원 시스템은 C1+ 생성물이 생성되는 구획 또는 챔버 및 C1+ 생성물이 제1의 구획으로부터 추출, 분리 또는 달리 전달되는 별도의 구획 또는 챔버를 포함할 수 있다.
도 13A-13C는 본 발명의 범주 내에서 구획 또는 챔버의 구성의 다양한 예를 도시한다. 일부 실시양태에서, 챔버 또는 구획은 추가적인 챔버 또는 구획을 추가로 포함할 수 있다. 도 13A는 제1의 구획 또는 챔버(100)가 캐쏘드(140)를 포함하며, 제2의 구획 또는 챔버(200)가 애노드(160)를 포함하며, 애노드(140) 및 캐쏘드(160)는 전압원(130)에 의하여 전기적으로 커플링되는 전기화학적 환원 시스템(1000)의 개략도를 도시한다. 제1의 구획 또는 챔버(100)는 C1+ 생성물을 제1의 구획 또는 챔버(100)로부터 제2의 구획 또는 챔버(200)로의 전달을 제어하는 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인(150)에 의하여 제2의 구획 또는 챔버(200)로부터 분리된다. 도 13B는 캐쏘드 유닛(240) 및 애노드 유닛(220)을 수용하는 전기화학적 환원 시스템(1000)의 개략도를 도시한다. 캐쏘드 유닛(240)은 애노드 유닛(220)에서 애노드(160)에 전압원(130)에 의하여 전기적으로 커플링되는 캐쏘드(140)를 수용하는 제1의 구획 또는 챔버(100)를 포함한다. 제1의 구획 또는 챔버(100)는 캐쏘드 유닛(240) 내에서 제1의 구획(100)으로부터 제2의 구획 또는 챔버(200)로 C1+ 생성물의 전달을 제어하는 마이크로- 또는 나노구조화된 유닛(150)에 의하여 제2의 구획 또는 챔버(200)로부터 분리된다. 도 13C는 캐쏘드 유닛(240), 애노드 유닛(220) 및 추출기(230)를 포함하는 전기화학적 환원 시스템(1000)의 개략도를 도시한다. 캐쏘드 유닛은 캐쏘드(140) 및 제1의 구획(100)을 포함한다. 캐쏘드(140)는 전압원(130)에 의하여 애노드 유닛(220) 내에서 애노드(160)에 전기적으로 커플링된다. C1+ 생성물은 캐쏘드 유닛(240)의 제1의 구획 또는 챔버에서 생성되며, 스트림 C1+에 의하여 제2의 구획 또는 챔버(200)를 포함하는 추출기에 전달된다. C1+ 생성물은 스트림 C1+로부터 제2의 구획 또는 챔버(200)에 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인(150)을 통한 통과에 의하여 전달된다. 일부 실시양태에서, 전기화학적 환원 시스템은 접촉기를 포함하는 챔버 내에서 pH 제어 유닛을 포함할 수 있다. 일부 실시양태에서, 전기화학적 환원 시스템은 접촉기를 포함하는 챔버의 외부에 pH 제어 유닛을 포함할 수 있다.
전기화학적 환원 시스템은 CO2를 기타 화학종으로 환원을 위한 필수적인 부품을 집합적으로 제공하는 캐쏘드, 애노드 및 전해질 용액을 포함할 수 있다. 전해질 용액은 CO2의 전기화학적 환원을 위한 최적의 이온 강도 및 pH로 이루어진 수성 염 용액을 포함할 수 있다. 전해질 용액은 중탄산염 이온을 포함하는 수성 염 용액을 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 전해질 용액은 중탄산나트륨 또는 중탄산칼륨의 수용액을 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 중탄산염 이온은 환원 반응을 위한 CO2 분자를 생성하기 위하여 하나 이상의 촉매의 존재 하에서 해리될 수 있다. 전해질 용액으로의 CO2의 용해는 중탄산염 이온의 최적의 농도를 재생 또는 유지할 수 있다. 전해질 용액은 탄산염 이온을 포함하는 수성 종을 포함할 수 있다. 전해질 용액은 포름산염 이온을 포함하는 수성 종을 포함할 수 있다. 중탄산염의 환원된 탄소 생성물로의 전기화학적 전환은 수산화물 이온을 생성할 수 있으며, 이는 나머지 중탄산염 이온의 일부를 탄산염 이온으로 이동시킬 수 있다. CO2의 흡수는 탄산염 이온을 다시 중탄산염 이온으로 이동시킬 수 있다. 환원된 유기 염, 예컨대 포름산염 또는 아세트산염은 원하는 환원된 탄소 생성물로 추가로 환원될 수 있다. 일부 경우에서, 전해질 용액은 환원된 탄소 생성물의 생성 이후에 재생될 수 있다. 일부 실시양태에서, 재생된 전해질은 CO2의 추가적인 포집을 촉진하기 위하여 시스템 내에서 재순환될 수 있다.
애노드는 니켈, 주석 또는 금과 같은 원소 금속을 포함할 수 있다. 애노드는 선택된 애노드 재료의 와이어 메쉬, 금속 폼 또는 투과성 구조를 포함할 수 있다. 애노드 재료는 캐쏘드와의 접촉을 방지하는 음이온 교환 멤브레인 재료 또는 또 다른 물리적 분리기와 작동적 접촉 상태로 있을 수 있다.
캐쏘드는 임의의 적절한 재료를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 캐쏘드는 구리 나노입자 및/또는 N 도핑된 탄소 나노재료를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 캐쏘드는 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인 재료를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 캐쏘드는 CO 또는 CO2의 전기화학적 환원 또는 기타 화학적 반응을 위한 하나 이상의 촉매를 포함할 수 있다. 캐쏘드 재료는 캐쏘드와의 접촉을 방지하는 음이온 교환 멤브레인 재료 또는 또 다른 물리적 분리기와 작동적 접촉 상태로 있을 수 있다. 일부 경우에서, 저항을 감소시키기 위하여 캐쏘드 및 애노드 사이의 거리는 최소화될 수 있다. 일부 경우에서, 전극 사이의 전해질의 강제 대류 흐름은 전기 저항을 추가로 감소시킬 수 있으며 및/또는 전극 사이의 더 큰 거리를 허용할 수 있다. 일부 경우에서, 전극은 상이한 하우징, 챔버 또는 구획 내에 있을 수 있다. 일부 경우에서, 애노드 및 캐쏘드는 그들 사이에서 이온 선택성 멤브레인과의 최소 거리를 가질 수 있다. 일부 경우에서, 이온 선택성 멤브레인을 사용하지 않을 수 있다.
전기화학적 환원 시스템은 CO 또는 CO2를 환원된 생성물로 환원을 위한 최적의 전압에서 작동하도록 구성될 수 있다. 전기화학적 환원 시스템은 시스템 전압을 최적의 값으로 조정하는 적층 또는 직렬 구성으로 배열될 수 있다. 전기화학적 환원 시스템은 약 0.1 볼트(V), 0.2 V, 0.3 V, 0.4 V, 0.5 V, 0.75 V, 1.0 V, 2.0 V, 3.0 V, 4.0 V, 5.0 V, 10 V, 15 V 또는 약 20 V의 작동 전압을 가질 수 있다. 전기화학적 환원 시스템은 적어도 약 0.1 볼트(V), 0.2 V, 0.3 V, 0.4 V, 0.5 V, 0.75 V, 1.0 V, 2.0 V, 3.0 V, 4.0 V, 5.0 V, 10 V, 15 V 또는 약 20 V 또는 초과의 작동 전압을 가질 수 있다. 전기화학적 환원 시스템은 약 20 V, 15 V, 10 V, 5.0 V, 4.0 V, 3.0 V, 2.0 V, 1.0 V, 0.75 V, 0.5 V, 0.4 V, 0.3 V, 0.2 V 또는 약 0.1 V 이하 또는 미만의 작동 전압을 가질 수 있다.
전기화학적 환원 시스템은 최적의 캐쏘드 전류 밀도를 가질 수 있다. 일부 경우에서, 캐쏘드 전류 밀도는 캐쏘드에서 CO 또는 CO2 환원의 속도를 결정할 수 있다. 캐쏘드는 전체 전기화학적 효율을 특징으로 할 수 있다. 전체 전기화학적 효율은 화학적 에너지로 전환된 전기 에너지의 비율로서 정의될 수 있다. 캐쏘드는 약 10 밀리암페어/제곱 센티미터(mA/㎠), 50 ㎃/㎠, 100 ㎃/㎠, 150 ㎃/㎠, 200 ㎃/㎠, 250 ㎃/㎠, 300 ㎃/㎠, 350 ㎃/㎠, 400 ㎃/㎠, 450 ㎃/㎠, 500 ㎃/㎠, 600 ㎃/㎠, 700 ㎃/㎠, 800 ㎃/㎠, 900 ㎃/㎠ 또는 약 1,000 ㎃/㎠의 캐쏘드 전류 밀도를 가질 수 있다. 캐쏘드는 적어도 약 10 ㎃/㎠, 50 ㎃/㎠, 100 ㎃/㎠, 150 ㎃/㎠, 200 ㎃/㎠, 250 ㎃/㎠, 300 ㎃/㎠, 350 ㎃/㎠, 400 ㎃/㎠, 450 ㎃/㎠, 500 ㎃/㎠, 600 ㎃/㎠, 700 ㎃/㎠, 800 ㎃/㎠, 900 ㎃/㎠ 또는 약 1,000 ㎃/㎠ 또는 초과의 캐쏘드 전류 밀도를 가질 수 있다. 캐쏘드는 약 1,000 ㎃/㎠, 900 ㎃/㎠, 800 ㎃/㎠, 700 ㎃/㎠, 600 ㎃/㎠, 500 ㎃/㎠, 450 ㎃/㎠, 400 ㎃/㎠, 350 ㎃/㎠, 300 ㎃/㎠, 250 ㎃/㎠, 200 ㎃/㎠, 150 ㎃/㎠, 100 ㎃/㎠, 50 ㎃/㎠, 10 ㎃/㎠ 이하 또는 미만의 캐쏘드 전류 밀도를 가질 수 있다.
전기화학적 환원 시스템에서의 캐쏘드는 전체 전기화학적 효율을 가질 수 있다. 캐쏘드는 약 5%, 10%, 15%, 20%, 25%, 30%, 35%, 40%, 45%, 50%, 55%, 60%, 65%, 70%, 75%, 80%, 85%, 90%, 95% 이상의 전체 전기화학적 효율을 가질 수 있다. 캐쏘드는 적어도 약 5%, 10%, 15%, 20%, 25%, 30%, 35%, 40%, 45%, 50%, 55%, 60%, 65%, 70%, 75%, 80%, 85%, 90%, 95% 이상의 전체 전기화학적 효율을 가질 수 있다. 캐쏘드는 약 95%, 90%, 85%, 80%, 75%, 70%, 65%, 60%, 55%, 50%, 45%, 40%, 35%, 30%, 25%, 20%, 15%, 10%, 5% 이하 또는 미만의 전체 전기화학적 효율을 가질 수 있다.
전해질 용액은 특정한 이온 강도 또는 몰농도를 갖는 용액을 포함할 수 있다. 전해질은 약 0.01 몰/리터(M), 0.05 M, 0.1 M, 0.2 M, 0.3 M, 0.4 M, 0.5 M, 0.6 M, 0.7 M, 0.8 M, 0.9 M, 1.0 M, 1.1 M, 1.2 M, 1.3 M, 1.4 M, 1.5 M, 2.0 M, 2.5 M 또는 약 3.0 M의 이온 강도를 가질 수 있다. 전해질 용액은 적어도 약 0.01 M, 0.05 M, 0.1 M, 0.2 M, 0.3 M, 0.4 M, 0.5 M, 0.6 M, 0.7 M, 0.8 M, 0.9 M, 1.0 M, 1.1 M, 1.2 M, 1.3 M, 1.4 M, 1.5 M, 2.0 M, 2.5 M 또는 적어도 약 3.0 M 또는 초과의 이온 강도를 가질 수 있다. 전해질 용액은 약 3.0 M, 2.5 M, 2.0 M, 1.5 M, 1.4 M, 1.3 M, 1.2 M, 1.1 M, 1.0 M, 0.9 M, 0.8 M, 0.7 M, 0.6 M, 0.5 M, 0.4 M, 0.3 M, 0.2 M, 0.1 M, 0.05 M 이하 또는 약 0.01 M 이하 또는 미만의 이온 강도를 가질 수 있다. 전해질 용액 중의 염은 약 0.01 몰/리터(M), 0.05 M, 0.1 M, 0.2 M, 0.3 M, 0.4 M, 0.5 M, 0.6 M, 0.7 M, 0.8 M, 0.9 M, 1.0 M, 1.1 M, 1.2 M, 1.3 M, 1.4 M, 1.5 M, 2.0 M, 2.5 M 또는 약 3.0 M의 몰농도를 가질 수 있다. 전해질 용액 중의 염은 적어도 약 0.01 M, 0.05 M, 0.1 M, 0.2 M, 0.3 M, 0.4 M, 0.5 M, 0.6 M, 0.7 M, 0.8 M, 0.9 M, 1.0 M, 1.1 M, 1.2 M, 1.3 M, 1.4 M, 1.5 M, 2.0 M, 2.5 M 또는 적어도 약 3.0 M 또는 초과의 몰농도를 가질 수 있다. 전해질 용액 중의 염은 약 3.0 M, 2.5 M, 2.0 M, 1.5 M, 1.4 M, 1.3 M, 1.2 M, 1.1 M, 1.0 M, 0.9 M, 0.8 M, 0.7 M, 0.6 M, 0.5 M, 0.4 M, 0.3 M, 0.2 M, 0.1 M, 0.05 M 이하 또는 약 0.01 M 이하 또는 미만의 몰농도를 가질 수 있다. 전해질 용액 중의 염은 약 0.01 M 내지 약 0.1 M, 약 0.01 M 내지 약 0.2 M, 약 0.01 M 내지 약 0.5 M, 약 0.01 M 내지 약 1.0 M, 약 0.01 M 내지 약 3.0 M, 약 0.1 M 내지 약 0.2 M, 약 0.1 M 내지 약 0.5 M, 약 0.1 M 내지 약 1.0 M, 약 0.1 M 내지 약 3.0 M, 약 0.2 M 내지 약 0.5 M, 약 0.2 M 내지 약 1.0 M, 약 0.2 M 내지 약 3.0 M, 약 0.25 M 내지 약 0.5 M, 약 0.25 M 내지 약 1 M, 약 0.25 M 내지 약 3 M, 약 0.5 M 내지 약 1.0 M, 약 0.5 M 내지 약 3.0 M 또는 약 1.0 M 내지 약 3.0 M 범위 내의 몰농도를 가질 수 있다.
전해질 용액은 CO2의 전기화학적 환원에 대한 최적의 pH를 가질 수 있다. 전해질은 약 0, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13 또는 약 14의 pH를 가질 수 있다. 전해질은 적어도 약 0, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14 또는 초과의 pH를 가질 수 있다. 전해질 용액은 약 14, 13, 12, 11, 10, 9, 8, 7, 6, 5, 4, 3, 2, 1, 0 이하 또는 미만의 pH를 가질 수 있다. 전해질 용액은 약 0 내지 약 2, 약 0 내지 약 3, 약 0 내지 약 4, 약 0 내지 약 5, 약 0 내지 약 7, 약 0 내지 약 10, 약 0 내지 약 14, 약 2 내지 약 3, 약 2 내지 약 4, 약 2 내지 약 5, 약 2 내지 약 7, 약 2 내지 약 10, 약 2 내지 약 14, 약 3 내지 약 4, 약 3 내지 약 5, 약 3 내지 약 7, 약 3 내지 약 10, 약 3 내지 약 14, 약 4 내지 약 5, 약 4 내지 약 7, 약 4 내지 약 10, 약 4 내지 약 14, 약 5 내지 약 7, 약 5 내지 약 10, 약 5 내지 약 14, 약 7 내지 약 10, 약 7 내지 약 14 또는 약 10 내지 약 14 범위 내의 pH를 가질 수 있다.
전기화학적 환원 시스템 중의 전해질 용액은 비수성 전해질 용액일 수 있다. 일부 사례에서, 전해질 용액은 수성 전해질 용액일 수 있다. 일부 경우에서, 전해질 용액은 용해된 염을 갖는 이온성 액체를 포함할 수 있다. 이온성 액체는 미다졸륨계 불소화 음이온 이온성 액체, 미다졸륨 아세테이트, 미다졸륨 플루오로아세테이트, 피롤리디늄 이온성 액체 또는 그의 임의의 조합을 포함할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 수성 전해질 용액은 물 또는, 물 중에 용해된 임의의 전해질일 수 있다. 일부 경우에서, 전해질은 수성 염 용액을 포함할 수 있다.
본원에는 투입 공기 스트림으로부터 포집된 CO2의 전기화학적 환원에 의하여 생성된 다양한 화학적 생성물 및 반응 혼합물이 기재되어 있다. 전기화학적 환원은 화학적 결합의 형태로 전기 에너지의 첨가를 포함한다. 전기화학적 환원은 일산화탄소, 탄화수소 기체, 다양한 쇄 길이의 알칸, 알켄, 알콜, 알데히드, 유기 산 및 기타 유기 분자로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 구성원을 포함하는 탄소 종을 생성할 수 있다. 기재된 전기화학적 환원 시스템의 생성물은 수송 연료 및 중합체를 포함한 유용한 생성물로 추가로 가공될 수 있다.
본원에는 기체 공급원으로부터 유도된 CO2의 전기화학적 환원에 의하여 생성된 다양한 화학적 생성물 및 반응 혼합물이 기재되어 있다. 기체 공급원은 대기일 수 있다. 기체 공급원은 임의의 CO2 포함 기체 스트림일 수 있다. 화학적 생성물은 화학적 가공 시스템으로부터 수송되는 임의의 가공 스트림 또는 추가의 반응성 공정을 처리하지 않는 임의의 가공 스트림을 포함할 수 있다. 반응 혼합물은 화학적 반응기의 영역, 반응기 시스템 내에서 또는 화학적 반응기 또는 반응기 시스템 사이의 공정 스트림 내에서 임의의 공정 혼합물, 시약 또는 화합물을 포함할 수 있다. 본 발명의 화학적 생성물 및 반응 혼합물은 성분 탄소 원자 중 하나 이상이 CO2로부터 유도되는 유기 분자를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 CO2로부터 유도된 탄소 원자만을 함유할 수 있다. 기타 경우에서, 화학적 생성물은 CO2로부터 유래된 탄소 원자 및 기타 공급원(예, 바이오 연료)으로부터 유래된 탄소 원자를 함유할 수 있다. 일부 경우에서, 본 발명의 화학적 생성물은 대기로부터 유래된 CO2의 탄소 동위원소 시그니쳐와 일치하는 뚜렷한 탄소 동위원소 시그니쳐를 가질 수 있다. 일부 경우에서, 본 발명의 화학적 생성물 및 반응 혼합물은 화석 연료의 연소와 같은 비-대기 공급원으로부터 유래되는 CO2의 탄소 동위원소 시그니쳐와 일치하는 뚜렷한 탄소 동위원소 시그니쳐를 가질 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물의 탄소 동위원소 시그니쳐는 14C:12C 또는 13C:12C의 동위원소비에 의하여 측정될 수 있다. 일부 경우에서, 화학적 생성물 또는 반응 혼합물의 동위원소 시그니쳐는 탄소의 천연 동위원소비 및 측정된 동위원소비 사이의 천분율 차이로서 측정될 수 있다. 탄소의 천연 동위원소비 및 14C에 대한 측정된 동위원소비 사이의 천분율 차이 Δ14C는 하기로서 계산될 수 있다:
Figure pct00001
탄소의 천연 동위원소비 및 13C에 대한 측정된 동위원소비 사이의 천분율 차이, Δ13C는 하기와 같이 계산할 수 있다:
Figure pct00002
화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 천분의 약 -100 부(‰), -10‰, 0‰, 5‰, 10‰, 20‰, 30‰, 40‰, 45‰, 50‰ 또는 약 100‰의 Δ14C를 가질 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 적어도 약 -100‰, -10‰, 0‰, 5‰, 10‰, 20‰, 30‰, 40‰, 45‰, 50‰ 또는 적어도 약 100‰ 또는 초과의 Δ14C를 가질 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 약 -100‰, -10‰, 0‰, 5‰, 10‰, 20‰, 30‰, 40‰, 45‰, 50‰ 이하 또는 약 100‰ 이하 또는 미만의 Δ14C를 가질 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 약 -40‰, -35‰, -30‰, -28‰, -26‰, -24‰, -22‰, -20‰, -15‰, -10‰, -8‰ 또는 약 -5‰의 Δ13C를 가질 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 적어도 약 -40‰, -35‰, -30‰, -28‰, -26‰, -24‰, -22‰, -20‰, -15‰, -10‰, -8‰ 또는 적어도 약 -5‰ 또는 초과의 Δ13C를 가질 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 약 -40‰, -35‰, -30‰, -28‰, -26‰, -24‰, -22‰, -20‰, -15‰, -10‰, -8‰ 이하 또는 약 -5‰ 이하 또는 미만의 Δ13C를 가질 수 있다. 본원에는 -25‰ 초과의 Δ13C를 갖는 조성물을 포함하는 생성물 또는 반응 혼합물이 제공된다. 일례에서, Δ13C는 CO2가 포집되는 상온의 것에 해당할 수 있다(예, -8‰). 상기 Δ13C는 예를 들면 화석계 연료 또는 바이오(예, 식물계) 연료로부터 유래된 생성물의 동위원소 시그니쳐로부터 뚜렷할 수 있다. 식물계 연료에서, 13C 수준은 대기의 것보다 낮으며, Δ13C는 -25‰일 수 있다. 또 다른 예에서, 화석 연료에서(예, 오일, 석탄 등으로부터), Δ13C는 식물계 연료보다 훨씬 낮을 수 있으며, 즉 -25‰ 미만일 수 있다. 대안으로 또는 게다가, 본원에 기재된 생성물 또는 반응 혼합물은 검출 가능한 황, 금속 및/또는 방향족 화합물을 갖지 않는 조성물을 포함할 수 있다. 검출 가능한 수준은 일례에서 중량 기준으로 1%, 0.1%, 0.01%, 0.001%, 0.0001%, 0.00001% 이하 또는 미만의 배수의 조성을 지칭할 수 있다. 본 개시내용의 생성물 또는 반응 혼합물은 C1+ 생성물을 포함하는 탄화수소 혼합물을 포함할 수 있다.
본 발명의 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 기체, 액체 또는 고체 물질을 포함할 수 있다. 본 발명의 화학적 생성물 및 반응 혼합물은 하나 이상의 유기 화합물을 포함할 수 있다. 화학적 생성물 및 반응 혼합물은 물 중에서 혼화성 또는 비혼화성일 수 있다. 화학적 생성물 및 반응 혼합물은 극성 또는 비극성일 수 있다. 화학적 생성물 및 반응 혼합물운 산성, 염기성 또는 중성일 수 있다. 유기 화합물은 알칸, 알켄, 알킨, 시클로알칸, 시클로알켄, 시클로알킨, 치환된 알칸, 치환된 알켄, 치환된 알킨, 알콜, 에스테르, 카르복실산, 에테르, 아민, 아미드, 방향족, 헤테로방향족, 술피드, 술폰, 술페이트, 티올, 알데히드, 케톤, 아미드 및 할로겐화 화합물을 포함할 수 있다. 화학적 생성물 및 반응 혼합물은 분지형 또는 선형 화합물을 포함할 수 있다. 화학적 생성물 및 반응 혼합물은 산소, 메탄, 에탄, 에틸렌, 프로판, 부탄, 헥산, 옥탄, 데칸, 일산화탄소, 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올, 헥산올, 옥탄올 및 포르메이트를 포함할 수 있다. 화학적 생성물 및 반응 혼합물은 유기금속 화합물을 포함할 수 있다. 본 개시내용의 화학적 생성물 및 반응 혼합물은 소비자 용도 또는 공업적 용도를 의도한 화합물, 예컨대 연료, 용매, 첨가제, 중합체, 식품 첨가제, 식품 보충제, 약제, 비료, 농약, 코팅, 윤활제 및 건축 재료를 포함할 수 있다. 본 개시내용의 화학적 생성물 및 반응 혼합물은 추가의 가공에 의하여 생성되는 생성물에 대한 전구체, 성분, 치환기 또는 기재를 포함할 수 있다.
본 개시내용의 유기 화합물은 하나 이상의 탄소 원자를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 유기 화합물은 약 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25, 26, 27, 28, 29, 30, 35, 40, 45, 50, 55, 60, 65 또는 약 70개의 탄소 원자를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 유기 화합물은 적어도 약 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25, 26, 27, 28, 29, 30, 35, 40, 45, 50, 55, 60, 65 또는 약 70개 또는 초과의 탄소 원자를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 유기 화합물은 약 70, 65, 60, 55, 50, 45, 40, 35, 30, 29, 28, 27, 26, 25, 24, 23, 22, 21, 20, 19, 18, 17, 16, 15, 14, 13, 12, 11, 10, 9, 8, 7, 6, 5, 4, 3, 2개 이하 또는 미만의 탄소 원자를 포함할 수 있다. 본 개시내용의 유기 화합물은 CO 또는 CO2로부터 유래된 하나 이상의 탄소 원자를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 유기 화합물은 CO 또는 CO2로부터 유래된 약 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25, 26, 27, 28, 29, 30, 35, 40, 45, 50, 55, 60, 65 또는 약 70개의 탄소 원자를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 유기 화합물은 CO 또는 CO2로부터 유래된 적어도 약 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25, 26, 27, 28, 29, 30, 35, 40, 45, 50, 55, 60, 65 또는 약 70개 또는 초과의 탄소 원자를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 유기 화합물은 CO 또는 CO2로부터 유래된 약 70, 65, 60, 55, 50, 45, 40, 35, 30, 29, 28, 27, 26, 25, 24, 23, 22, 21, 20, 19, 18, 17, 16, 15, 14, 13, 12, 11, 10, 9, 8, 7, 6, 5, 4, 3, 2개 이하 또는 미만의 탄소 원자를 포함할 수 있다.
본 개시내용의 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 1종 초과의 화학종을 포함할 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 약 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25, 26, 27, 28, 29, 30, 35, 40, 45, 50, 55, 60, 65, 70, 75, 80, 85, 90, 95 또는 약 100종의 검출 가능한 화학적 화합물의 혼합물일 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 적어도 약 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25, 26, 27, 28, 29, 30, 35, 40, 45, 50, 55, 60, 65, 70, 75, 80, 85, 90, 95 또는 약 100종 또는 초과의 검출 가능한 화학적 화합물의 혼합물일 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 약 100, 95, 90, 85, 80, 75, 70, 65, 60, 55, 50, 45, 40, 35, 30, 29, 28, 27, 26, 25, 24, 23, 22, 21, 20, 19, 18, 17, 16, 15, 14, 13, 12, 11, 10, 9, 8, 7, 6, 5, 4종 이하 또는 약 3종 이하 또는 미만의 검출 가능한 화학적 화합물의 혼합물일 수 있다.
본 개시내용의 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 총 화학적 생성물 또는 반응 혼합물의 특정한 중량 비율 또는 몰 비율에서 특정 화합물을 포함할 수 있다. 예를 들면, 특정 화학적 생성물은 적어도 약 50 중량% 에탄올을 포함할 수 있다. 또 다른 예에서, 특정한 화학적 생성물은 약 1 중량% 이하의 물을 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 중량 또는 몰 기준으로 하여 화학적 생성물 또는 반응 혼합물의 적어도 약 10%, 15%, 20%, 25%, 30%, 35%, 40%, 45%, 50%, 55%, 60%, 65%, 70%, 75%, 80%, 85%, 90%, 95%, 96%, 97%, 98%, 99% 또는 초과는 특정 화학적 화합물일 수 있다. 일부 경우에서, 중량 또는 몰 기준으로 하여 화학적 생성물 또는 반응 혼합물의 약 99%, 98%, 97%, 96%, 95%, 90%, 85%, 80%, 75%, 70%, 65%, 60%, 55%, 50%, 45%, 40%, 35%, 30%, 25%, 20%, 15% 이하 또는 약 10% 또는 미만은 특정 화학적 화합물일 수 있다.
본 개시내용의 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 분자량 또는 탄소 개수의 특정 범위 내에서 화합물을 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 화학적 생성물 또는 반응 혼합물의 적어도 약 10%, 15%, 20%, 25%, 30%, 35%, 40%, 45%, 50%, 55%, 60%, 65%, 70%, 75%, 80%, 85%, 90%, 95%, 96%, 97%, 98%, 99% 또는 초과는 특정한 분자량 범위 또는 탄소 개수 범위 내에서 화합물을 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 화학적 생성물 또는 반응 혼합물의 약 99%, 98%, 97%, 96%, 95%, 90%, 85%, 80%, 75%, 70%, 65%, 60%, 55%, 50%, 45%, 40%, 35%, 30%, 25%, 20%, 15% 이하 또는 약 10% 이하 또는 미만은 특정한 분자량 범위 또는 탄소 개수 범위 내에서 화합물을 포함할 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 약 15 g/mol 내지 약 30 g/mol, 약 15 g/mol 내지 약 60 g/mol, 약 15 g/mol 내지 약 100 g/mol, 약 15 g/mol 내지 약 200 g/mol, 약 15 g/mol 내지 약 400 g/mol, 약 15 g/mol 내지 약 600 g/mol, 약 15 g/mol 내지 약 1,000 g/mol, 약 30 g/mol 내지 약 60 g/mol, 약 30 g/mol 내지 약 100 g/mol, 약 30 g/mol 내지 약 200 g/mol, 약 30 g/mol 내지 약 400 g/mol, 약 30 g/mol 내지 약 600 g/mol, 약 30 g/mol 내지 약 1,000 g/mol, 약 60 g/mol 내지 약 100 g/mol, 약 60 g/mol 내지 약 200 g/mol, 약 60 g/mol 내지 약 400 g/mol, 약 60 g/mol 내지 약 600 g/mol, 약 60 g/mol 내지 약 1,000 g/mol, 약 100 g/mol 내지 약 200 g/mol, 약 100 g/mol 내지 약 400 g/mol, 약 100 g/mol 내지 약 600 g/mol, 약 100 g/mol 내지 약 1,000 g/mol, 약 200 g/mol 내지 약 400 g/mol, 약 200 g/mol 내지 약 600 g/mol, 약 200 g/mol 내지 약 1,000 g/mol, 약 400 g/mol 내지 약 600 g/mol, 약 30 g/mol 내지 약 1,000 g/mol, 약 30 g/mol 내지 약 100 g/mol, 약 30 g/mol 내지 약 200 g/mol, 약 30 g/mol 내지 약 400 g/mol, 약 30 g/mol 내지 약 600 g/mol, 약 400 g/mol 내지 약 1,000 g/mol 또는 약 600 g/mol 내지 약 1,000 g/mol의 분자량 범위 내에서 화합물을 포함할 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 약 C1 내지 약 C2, 약 C1 내지 약 C3, 약 C1 내지 약 C4, 약 C1 내지 약 C5, 약 C1 내지 약 C6, 약 C1 내지 약 C8, 약 C1 내지 약 C10, 약 C1 내지 약 C20, 약 C1 내지 약 C30, 약 C1 내지 약 C40, 약 C2 내지 약 C3, 약 C2 내지 약 C4, 약 C2 내지 약 C5, 약 C2 내지 약 C6, 약 C2 내지 약 C8, 약 C2 내지 약 C10, 약 C2 내지 약 C20, 약 C2 내지 약 C30, 약 C2 내지 약 C40, 약 C3 내지 약 C4, 약 C3 내지 약 C5, 약 C3 내지 약 C6, 약 C3 내지 약 C8, 약 C3 내지 약 C10, 약 C3 내지 약 C20, 약 C3 내지 약 C30, 약 C3 내지 약 C40, 약 C4 내지 약 C5, 약 C4 내지 약 C6, 약 C4 내지 약 C8, 약 C4 내지 약 C10, 약 C4 내지 약 C20, 약 C4 내지 약 C30, 약 C4 내지 약 C40, 약 C5 내지 약 C6, 약 C5 내지 약 C8, 약 C5 내지 약 C10, 약 C5 내지 약 C20, 약 C5 내지 약 C30, 약 C5 내지 약 C40, 약 C6 내지 약 C8, 약 C6 내지 약 C10, 약 C6 내지 약 C20, 약 C6 내지 약 C30, 약 C6 내지 약 C40, 약 C8 내지 약 C10, 약 C8 내지 약 C20, 약 C8 내지 약 C30, 약 C8 내지 약 C40, 약 C10 내지 약 C20, 약 C10 내지 약 C30, 약 C10 내지 약 C40, 약 C20 내지 약 C30, 약 C20 내지 약 C40 또는 약 C30 내지 약 C40의 탄소 개수 범위 내의 화합물을 포함할 수 있다.
본 개시내용의 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 하나 이상의 불순물을 포함할 수 있다. 불순물은 본원에 기재된 전기화학적 환원 시스템 또는 기타 화학적 전환 시스템에서 반응물 스트림, 반응기 오염물, 생성된 유기 화합물의 분해 또는 분해 생성물, 촉매 화합물 또는 부반응으로부터 유래할 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 하나 이상의 유기 불순물, 예컨대 포르메이트 또는 고 분자량 알콜을 포함할 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 탄소 또는 비-탄소 나노물질 불순물을 포함할 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 공급원으로부터 유래하는 하나 이상의 무기 불순물, 예컨대 촉매 분해 또는 가공 기기의 침출 및 부식을 포함할 수 있다. 무기 불순물은 나트륨, 마그네슘, 칼륨, 칼슘, 티타늄, 바나듐, 크롬, 망간, 철, 코발트, 니켈, 구리, 아연, 알루미늄, 규소, 이트륨, 지르코늄, 니오븀, 몰리브덴, 루테늄, 로듐, 팔라듐, 은, 카드뮴, 인듐, 주석, 안티몬, 탄탈륨, 텅스텐, 오스뮴, 백금, 금, 수은 및 납을 포함할 수 있다. 무기 불순물은 산화된 또는 환원된 산화 상태로 존재할 수 있다. 무기 불순물은 유기금속 복합체의 형태로 존재할 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물 중의 불순물은 임의의 통상의 분석 기술, 예컨대 기체 또는 액체 크로마토그래피, 질량 분석, IR 또는 UV-Vis 분광학, 라만 분광학, X선 광전자 분광학, X선 회절 또는 기타 방법에 의하여 검출 가능할 수 있다. 하나 이상의 불순물은 적어도 10억분의 약 1 부(ppb), 5 ppb, 10 ppb, 50 ppb, 100 ppb, 250 ppb, 500 ppb, 750 ppb, 1백만부당 1 부(ppm), 5 ppm, 10 ppm, 50 ppm, 100 ppm 또는 초과의 양으로 검출 가능할 수 있다. 하나 이상의 불순물은 약 100 ppm, 50 ppm, 10 ppm, 5 ppm, 1 ppm, 750 ppb, 500 ppb, 250 ppb, 100 ppb, 50 ppb, 10 ppb, 5 ppb 이하 또는 약 1 ppb 이하 또는 미만의 양으로 검출 가능할 수 있다.
화학적 생성물은 특정한 수준의 순도를 가질 수 있다. 일부 경우에서, 화학적 생성물은 특정한 등급 또는 표준을 달성하기에 충분한 순도를 가질 수 있다. 화학적 생성물은 ACS 등급, 시약 등급, USP 등급, NF 등급, 실험실 등급, 정제 등급 또는 기술 등급일 수 있다. 화학적 생성물은 공비 조성을 초과하는 순도, 예를 들면 >95% 에탄올을 가질 수 있다. 본 발명의 기체 화학적 생성물은 약 N1.0, N2.0, N3.0, N4.0, N5.0, N6.0 또는 초과의 순도 등급을 가질 수 있다. 화학적 생성물은 정의된 국제 표준에 따른 순도 수준을 달성할 수 있다. 예를 들면 메탄올 순도의 경우 ASTM D-1152/97 표준.
일부 경우에서, 전기화학적 환원 시스템으로부터의 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 검출 가능한 양의 특정한 불순물을 갖지 않을 수 있다. 일부 경우에서, 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 검출 가능한 양의 생물학적 분자 또는 그의 유도체를 갖지 않을 수 있다. 화학적 생성물 또는 반응 혼합물은 검출 가능한 양의 지질, 당류, 단백질, 핵산, 아미노산, 포자, 박테리아, 바이러스, 원생동물, 진균류, 동물 또는 식물 세포 또는 그의 임의의 성분을 함유하지 않을 수 있다.
전기화학적 환원 시스템은 CO2를 포집하고, CO2를 환원된 탄소 생성물로 전환시킬 수 있다. 일례에서, 시스템은 CO2를 포함하는 공기의 스트림에 투입될 수 있다. 일부 예에서, CO2를 포함하는 투입 공기 스트림은 전해질 용액과 상호작용할 수 있다. 일부 실시양태에서, CO2 및 전해질 용액을 포함하는 투입 공기 스트림의 상호작용은 접촉기 내에서 발생된다. 일부 사례에서, CO2를 포함하는 투입 공기 스트림과 전해질 용액의 상호작용은 전해질 중의 CO2를 포집할 수 있다. 일부 예에서, CO2의 포집은 전해질 상에 CO2의 흡착 또는 전해질로의 CO2의 흡수로서 발생할 수 있다. 일부 예에서, CO2의 포집은 CO2 및 전해질 사이의 물리적 상호작용(예, 정전 상호작용, 흡착, 흡수)으로서 발생될 수 있다. 일부 예에서, CO2의 포집은 CO2 및 전해질 사이의 화학적 상호작용으로서 발생할 수 있다. 일부 예에서, 포집된 CO2 분자는 중탄산염 이온의 형태로 존재할 수 있으며, 예를 들면, 하기 반응식에 제시한 바와 같이 CO2를 포함하는 공기 스트림은 물과 상호작용하여 카르본산을 산출할 수 있으며, 이는 물 중에서 중탄산염 이온 및 히드로늄 이온(예, H+ , H3O+ 또는 양성자)으로 추가로 해리될 수 있다:
CO2 + H2O → H2CO3 → HCO3 - + H+
상기 예에서, 중탄산염 이온 및 히드로늄 이온의 생성은 전해질 용액의 pH를 감소(예, 산도를 증가)시킬 수 있다. 일부 실시양태에서, CO2는 전해질 용액 중에서 포집되면서 별도의 챔버 또는 구획으로 수송될 수 있다. 일부 실시양태에서, CO2는 별도의 챔버 내에서 환원된다. 일부 예에서, 포집된 CO2 분자(예, 중탄산염 이온)는 전압의 존재 하에서 직접 환원되어 환원된 탄소 생성물을 산출할 수 있다. 일부 경우에서, 포집된 CO2는 환원된 탄소 생성물로의 환원 이전에 포집된 CO2 물질로부터의 방출(예, 탈착)을 필요로 하지 않을 수 있다. 예를 들면, 포집된 CO2는 중탄산염 이온일 수 있으며, 중탄산염 이온은 중탄산염 이온으로부터 CO2의 탈착을 필요로 하는 추가적인 단계 없이 환원된 탄소 생성물로 직접 환원될 수 있다. 일례에서, 중탄산염의 형태로 포집된 CO2는 하기 반응식에 의한 전압의 존재 하에서 에탄올로 환원될 수 있다:
2HCO3 - + 5H+ + 5e- → CH2CH2OH + 2OH-
환원된 탄소 생성물은 알콜, 알데히드, 알켄, 알칸, 산 또는 그의 조합을 포함할 수 있다. 알콜은 메탄올, 에탄올, 프로판올, 이소프로판올, 부탄올, 이소부탄올, tert-부탄올, 펜탄올, 이소펜탄올, 헥산올, 이소헥산올 또는 임의의 기타 직쇄형 또는 분지형 알콜을 포함할 수 있다. 알데히드는 메탄알, 에탄알, 프로판알, 이소프로판알, 부탄알, 이소부탄알 또는 임의의 기타 직쇄형 또는 분지형 알데히드를 포함할 수 있다. 알켄 또는 알칸은 직쇄형 또는 분지형 알켄 또는 알칸일 수 있다. 일부 실시양태에서, 알켄 또는 알칸은 길이가 적어도 1개의 탄소, 2개의 탄소, 3개의 탄소, 4개의 탄소, 5개의 탄소, 6개의 탄소, 7개의 탄소 또는 초과인 알킬 쇄를 포함한다. 일부 실시양태에서, 환원된 탄소 생성물은 전압 및/또는 전해질의 존재 하에서 추가로 환원되어 추가적인 환원된 탄소 생성물(예, 알콜 또는 알데히드)를 형성할 수 있다. 예를 들면, 알콜 또는 알데히드는 전압의 존재 하에서 환원되어 더 긴 쇄의 환원된 탄소 생성물을 산출할 수 있다. 일부 실시양태에서, CO2를 에탄올 및 수산화물 이온으로의 전환은 하기 반응식에 의하며, 여기서 CO2 및 HCO3 -은 용액 중에서 평형 상태에 있다:
2CO2 + 9H2O + 12e- → C2H5OH + 12OH-
일부 예에서, 수산화물 이온의 생성은 용액의 pH를 증가(예, 산도를 감소 또는 염기도를 증가)시킨다. 일부 실시양태에서, 전압을 포집된 CO2 용액에 인가시키는 것은 포집된 CO2의 적어도 약 40%, 50%, 60%, 70%, 80%, 90%, 95%, 98%, 99% 또는 100%를 환원된 탄소 생성물로 전환시킬 수 있다.
일부 예에서, 환원된 탄소 생성물은 환원된 탄소 생성물, 포집된 CO2, 전해질, 이산화탄소, 수산화물 이온 또는 히드로늄 이온을 포함하는 혼합물로부터 분리될 수 있다. 일부 예에서, 환원된 탄소 생성물은 멤브레인을 통하여 통과시켜 혼합물로부터 분리된다. 일부 예에서, 멤브레인의 제1측으로부터 멤브레인의 제2측으로 통과시켜 환원된 탄소 생성물을 혼합물로부터 분리시키면 멤브레인의 제1측에서 용액의 pH를 상대적으로 증가(예, 수산화물 이온의 상대적 농도를 증가)시킨다.
일부 예에서, 포집 및 환원의 추가의 사이클을 위하여 전해질 용액을 재생시킬 수 있다. 예를 들면, 하기 반응식에 의하면 포집된 CO2 환원의 부산물로서 생성된 수산화물 이온은 중탄산염 이온(예, 환원된 탄소 생성물로 전환되지 않은 중탄산염 이온)과 상호작용하여 탄산염 이온 및 물을 산출할 수 있다:
HCO3 - + OH- → CO3 2- + H2O
일부 실시양태에서, 중탄산염 이온 및 수산화물 이온의 상호작용에 의하여 생성된 물은 공기 스트림으로부터 추가적인 CO2를 포집할 수 있다. 그래서, 전해질 용액(예, 물)이 CO2를 포집할 수 있는 능력은 재생될 수 있다. 일부 예에서, CO2의 환원에 의하여 생성된 수산화물 이온은 멤브레인 적층체의 음이온 교환층을 통하여 확산되고, 애노드를 향하여 이동할 수 있다. 상기 예에서, 애노드와 접촉하는 전해질 용액의 pH는 증가될 수 있다. 일부 실시양태에서, 전해질 용액의 증가된 pH는 CO2의 추가적인 포집을 촉진시킨다. 일부 예에서, 재생된 전해질 용액은 재순환되어 공기 스트림으로부터 추가적인 CO2를 포집하는데 재사용될 수 있다.
투입 공기 스트림은 전해질 용액과 접촉될 수 있다. 그러한 접촉은 접촉기에 의하여 촉진될 수 있다. 전기화학적 환원 시스템은 하나 이상의 접촉기 유닛을 포함할 수 있다. 접촉기는 공급물 스트림으로부터 하나 이상의 화학종을 선택적으로 분리시키는 임의의 유닛 작동 또는 분리 유닛을 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 접촉기는 기체 흡착 컬럼을 포함할 수 있다. 기타 경우에서, 접촉기는 액체 용액 표면적을 증가시키는 팩킹 및 액체 계면에서 기체 통과를 증가시키는 팬을 포함할 수 있다. 기타 경우에서, 접촉기는 멤브레인을 포함할 수 있거나 또는 수용할 수 있다. 상기 접촉기는 냉각탑을 갖는 설계 특징을 공유할 수 있다. 일부 실시양태에서, 시스템의 구획 또는 챔버는 접촉기를 포함할 수 있다. 일부 예에서, 시스템의 제1의 구획 또는 챔버는 접촉기를 포함할 수 있다.
전기화학적 환원 시스템은 하나 이상의 이온 교환 멤브레인을 포함할 수 있다. 이온 교환 멤브레인은 양이온 교환 멤브레인, 음이온 교환 멤브레인 또는 쌍극자 멤브레인을 포함할 수 있다. 이온 교환 멤브레인은 캐쏘드, 애노드 또는 캐쏘드와 애노드 둘다와 작동적으로 접촉하는 상태에 있을 수 있다. 일부 경우에서, 전기화학적 환원 시스템은 이온 교환 멤브레인을 포함하지 않을 수 있다. 일부 경우에서, 이온 교환 멤브레인은 애노드 및 캐쏘드 사이의 거리를 최소로 하도록 구성될 수 있다. 이온 교환 멤브레인은 약 1 마이크로미터(㎛), 5 ㎛, 10 ㎛, 25 ㎛, 50 ㎛, 100 ㎛, 125 ㎛, 150 ㎛, 200 ㎛, 250 ㎛, 300 ㎛, 400 ㎛, 500 ㎛, 750 ㎛, 1 ㎜ 또는 1 ㎜ 초과의 두께를 가질 수 있다. 이온 교환 멤브레인은 적어도 약 1 ㎛, 5 ㎛, 10 ㎛, 25 ㎛, 50 ㎛, 100 ㎛, 125 ㎛, 150 ㎛, 200 ㎛, 250 ㎛, 300 ㎛, 400 ㎛, 500 ㎛, 750 ㎛, 1 밀리미터(㎜) 또는 초과의 두께를 가질 수 있다. 이온 교환 멤브레인은 약 1 ㎜, 750 ㎛, 500 ㎛, 400 ㎛, 300 ㎛, 250 ㎛, 200 ㎛, 150 ㎛, 125 ㎛, 100 ㎛, 50 ㎛, 25 ㎛, 10 ㎛, 5 ㎛, 1 ㎛ 이하 또는 미만의 두께를 가질 수 있다.
쌍극자 멤브레인은 쌍극자 멤브레인 적층체일 수 있다. 쌍극자 멤브레인 적층체는 양이온 교환층(예, 멤브레인) 및 음이온 교환층(예, 층)을 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 쌍극자 멤브레인 적층체는 양이온 교환층 및 음이온 교환층 사이에서 기계적 보강물을 추가로 포함할 수 있다. 쌍극자 멤브레인 적층체는 양이온 교환층이 캐쏘드를 향하여 위치하며, 음이온 교환층이 애노드를 향하여 위치하도록 구성될 수 있다. 일부 경우에서, 방향성 전압을 인가하여 전해질의 해리 또는 재생을 촉진시킬 수 있다. 일부 경우에서, 역전압 바이어스를 인가할 수 있으며, 전해질은 인가된 전압으로 쌍극자 멤브레인을 통과시 양이온 및 음이온으로 해리될 수 있다. 예를 들면, 물은 인가된 전압으로 멤브레인을 통과시 수산화물 및 히드로늄 이온으로 해리될 수 있다. 상기 예에서, 히드로늄 이온은 양이온 교환층을 통하여 확산되고, 캐쏘드를 향하여 이동될 수 있으며, 수산화물 이온은 음이온 교환층을 통하여 확산되며, 애노드를 향하여 이동될 수 있다. 일부 경우에서, 순전압 바이어스를 인가할 수 있으며, 수산화물 이온 및 히드로늄 이온은 양이온 교환층 및 음이온 교환층을 통하여 2개의 층의 계면을 향하여 확산되고, 물을 생성할 수 있다. 일부 경우에서, 생성된 물은 양이온 교환층, 음이온 교환층 또는 그의 조합으로부터 확산될 수 있다.
일부 실시양태에서, 멤브레인 적층체는 쌍극자 멤브레인 적층체일 수 있다. 일부 예에서, 쌍극자 멤브레인은 음이온 교환층 및 양이온 교환층 사이의 계면에서 또는 부근에서 물을 수산화물 및 히드로늄 이온으로 해리시킬 수 있으며, 여기서 수산화물 이온은 음이온 교환층을 향하여 및 이를 통하여 이동하며, 히드로늄 이온은 양이온 교환층을 향하여 및 이를 통하여 이동한다. 일부 실시양태에서, 멤브레인 적층체는 음이온 교환층 분리기를 포함할 수 있다. 상기 실시양태에서, 수산화물 이온은 음이온 교환층을 향하여 및 이를 통하여 이동될 수 있으며, 애노드를 향하여 이동한다. 일부 실시양태에서, 멤브레인 적층체는 양이온 교환층 분리기를 포함할 수 있다. 상기 예에서, 히드로늄 이온은 구획의 애노드측으로부터 캐쏘드측으로 이동할 수 있다.
접촉기는 양이온 교환 멤브레인 적층체를 포함할 수 있다. 접촉기는 탄소 함유 종을 전해질로 선택적으로 수송하는 쌍극자 멤브레인을 포함할 수 있다. 접촉기는 또한 전해질 스트림의 pH를 조절하는데 사용될 수 있다.
일부 경우에서, 접촉기는 추출기를 포함할 수 있다. 기타 경우에서, 추출기는 멤브레인 분리기를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 추출기는 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인을 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 접촉기는 하나 이상의 화학종을 공급물 스트림으로부터 추출할 수 있다. 일부 경우에서, 접촉기는 CO2를 공급물 스트림으로부터 추출할 수 있다. 일부 경우에서, 접촉기는 CO 또는 CO2를 공급물 스트림으로부터 분리하고, CO 또는 CO2를 전해질 용액 중에 용해시킬 수 있다. 일부 사례에서, 공급물 스트림은 공기일 수 있다. 일부 사례에서, 공급물 스트림은 사용전 여과할 수 있다. 상기 여과는 일부 사례에서 입자상 물질 및/또는 휘발성 유기 물질 및/또는 다양한 유형의 원치 않는 물질을 제거할 수 있다. 기체 접촉기 내에서 CO 또는 CO2의 흡수는 전기화학적 환원 시스템 내에서 생성된 수산화물 이온의 존재에 의하여 향상될 수 있다. 접촉기(들)는 멤브레인 접촉기(들), 랜덤 또는 구조화된 기체-액체 접촉 패킹, 예컨대 필름 충전물 또는 스플래쉬 패킹, 패킹된 강하막 디바이스(들), 예컨대 냉각탑, 유동층, 기체(들)과 접촉하는 샤워(들) 등일 수 있다. 일부 실시양태에서, 접촉기는 도 9에 도시된 나노구조화된 탄소 재료, 예컨대 탄소 나노튜브 멤브레인으로 이루어질 수 있다. 일부 실시양태에서, 접촉기(903)는 도 9에 도시한 탄소 나노튜브 멤브레인(901)일 수 있으며, 도 10에 도시된 바와 같이 공극으로서 작용하는 나노튜브(1002)를 가질 수 있으며, 도 11에 도시된 흡착 작용기(1104), 예컨대 아민으로 작용화된 나노튜브(1102)의 개구부를 가질 수 있다.
본 개시내용은 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인을 포함하는 반응기 및 분리 시스템을 제공할 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 1종 초과의 화학종을 포함하는 혼합물로부터 하나 이상의 화학종의 선택적 분리를 수행하는데 사용될 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 또한 생성물 스트림을 물리적으로 분리시키는 것을 포함하며, 전기화학적 시스템 내에서 전기 캐쏘드 또는 애노드의 부품을 포함하는 화학적 가공 시스템에서의 추가적인 용도를 제공할 수 있다.
전기화학적 전환 시스템은 분리를 위한 하나 이상의 유닛 작동을 포함할 수 있다. 분리 유닛 작업은 증류 컬럼, 반응성 증류 컬럼, 기체 흡수 컬럼, 스트리핑 컬럼, 추가적인 촉매작용 작동, 예컨대 촉매 패킹된 컬럼, 플래쉬 탱크, 가습기, 침출 유닛, 액체-액체 추출 유닛, 건조기, 흡착 시스템, 이온 교환 컬럼, 멤브레인 분리 유닛, 여과 유닛, 침강 유닛 및 결정화 유닛을 포함할 수 있다. 화학적 전환 시스템은 열 전달을 위한 하나 이상의 유닛 작동을 포함할 수 있다. 열 전달 유닛 작동은 맨틀 가열기, 카트리지 가열기, 테이프 가열기, 패드 가열기, 저항 가열기, 방사 가열기, 팬 가열기, 외장 및 튜브 열 교환기, 판형 열 교환기, 확장된 표면 열 교환기, 스크레이핑 표면 열 교환기, 응축기, 기화기 및 증발기를 포함할 수 있다. 화학적 전환 시스템은 유체 전달을 위한 하나 이상의 유닛 작동을 포함할 수 있다. 유체 전달 디바이스는 파이핑, 튜빙, 핏팅(fitting), 밸브, 펌프, 팬, 송풍기, 압축기, 교반기, 진탕기 및 블렌더를 포함할 수 있다. 펌핑 기기는 대기압보다 높은 압력에서 작동될 수 있거나 또는 진공을 인입시키는데 사용될 수 있다. 화학적 전환 시스템은 전기화학적 환원 반응기 이외에 하나 이상의 화학적 반응 유닛을 포함할 수 있다. 화학적 반응 유닛은 압출류형 반응기, 연속 교반 탱크 반응기, 패킹층 컬럼, 유동층 반응기 및 배취 반응기를 포함할 수 있다. 화학적 반응기는 탈수소화, 수소화, 크래킹, 탈수, 탈카르복실화, 카르복실화, 아미노화, 탈아미노화, 알킬화, 탈알킬화, 산화, 환원, 중합 및 해중합을 포함한 각종 업그레이드 및 전환에 사용될 수 있다.
하나 이상의 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인을 포함하는 전기화학적 전환 시스템은 하나 이상의 유닛 작동과 관련된 에너지 소비를 감소 또는 제거할 수 있다. 예를 들면, 하나 이상의 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인을 포함하는 기체 분리기는 CO 또는 CO2를 공기로부터 분리시키기 위하여 증류 컬럼 또는 별도의 흡착 시스템에 대한 필요성을 제거할 수 있다. 일부 경우에서, 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인을 포함하는 유닛 작동의 사용은 전기화학적 환원 시스템으로부터 하나 이상의 펌프, 압축기, 열 교환기, 분리기 또는 반응기를 제거할 수 있다. 하나 이상의 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인의 사용은 가공 단계 또는 가공 부품의 에너지 소비를 적어도 약 5%, 10%, 15%, 20%, 25%, 30%, 35%, 40%, 45%, 50%, 55%, 60%, 65%, 70%, 75%, 80%, 85%, 90%, 95%, 99% 또는 초과로 감소시킬 수 있다.
마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 하나 이상의 마이크로규모 또는 나노규모 물질 특징을 포함할 수 있다(예, 포지티브 특징, 예컨대 마이크로규모 또는 나노규모 구조 및/또는 네가티브 특징, 예컨대 마이크로규모 및 나노규모 공극 또는 마이크로규모 및 나노규모 함몰부 포함). 일부 경우에서, 멤브레인은 탄소 나노튜브, 탄소 나노구체, 탄소 나노어니언, 그라펜 유사 물질 또는 열분해 다공성 탄소 재료를 포함할 수 있다(도 9 및 도 10 참조). 멤브레인은 비탄소 재료로부터 합성된 마이크로- 또는 나노구조화된 물질을 포함할 수 있다. 멤브레인은 기타 원소, 예컨대 질소, 황 및 붕소로 도핑된 탄소 나노재료를 포함할 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 물질은 멤브레인을 구성하기 위하여 하나 이상의 기타 기재 또는 물질에 매립, 고정 또는 달리 결합될 수 있다. 기재 또는 물질 중에 매립된 마이크로- 또는 나노구조화된 물질은 구조화된 멤브레인 내에서 공극을 생성할 수 있다. 공극은 특정한 화학종의 선택적 통과를 허용할 수 있다. 멤브레인 중의 기타 기재 또는 물질은 강성도, 강도 및/또는 전기 전도도를 포함한 물질 성질을 위하여 선택될 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인에서 기타 기재 또는 물질은 중합체, 예를 들면 폴리술폰, 금속 및 세라믹을 포함할 수 있다. 마이크로규모 또는 나노규모 특징은 적어도 약 0.4 나노미터(㎚), 0.6 ㎚, 0.8 ㎚, 1 ㎚, 1.2 ㎚, 1.4 ㎚, 1.6 ㎚, 1.8 ㎚, 2.0 ㎚, 2.5 ㎚, 3.0 ㎚, 3.5 ㎚, 4.0 ㎚, 4.5 ㎚, 5.0 ㎚, 5.5 ㎚, 6.0 ㎚, 6.5 ㎚, 7.0 ㎚, 7.5 ㎚, 8.0 ㎚, 8.5 ㎚, 9.0 ㎚. 9.5 ㎚. 10 ㎚, 20 ㎚, 30 ㎚, 40 ㎚, 50 ㎚, 60 ㎚, 70 ㎚, 80 ㎚, 90 ㎚, 100 ㎚, 200 ㎚, 300 ㎚, 400 ㎚, 500 ㎚, 600 ㎚, 700 ㎚, 800 ㎚, 900 ㎚, 1 마이크로미터, 10 마이크로미터, 100 마이크로미터 또는 더 큰 최대 치수를 가질 수 있다. 일부 경우에서, 최대 치수는 약 100 마이크로미터, 10 마이크로미터, 1 마이크로미터, 900 ㎚, 800 ㎚, 700 ㎚. 600 ㎚, 500 ㎚, 400 ㎚, 300 ㎚, 200 ㎚, 100 ㎚, 90 ㎚, 80 ㎚, 70 ㎚, 60 ㎚, 50 ㎚, 40 ㎚, 30 ㎚, 20 ㎚, 10 ㎚, 9.5 ㎚, 9.0 ㎚, 8.5 ㎚, 8 ㎚, 7.5 ㎚, 7.0 ㎚, 6.5 ㎚, 6.0 ㎚, 5.5 ㎚, 5.0 ㎚, 4.5 ㎚, 4.0 ㎚, 3.5 ㎚, 3.0 ㎚, 2.5 ㎚, 2.0 ㎚, 1.8 ㎚, 1.6 ㎚, 1.4 ㎚, 1.2 ㎚, 1.0 ㎚, 0.8 ㎚, 0.6 ㎚ 또는 0.4 ㎚ 이하 또는 미만일 수 있다.
마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 그의 적용예에 의존하여 특정한 형상 및/또는 구조를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 멤브레인은 예컨대 중공 섬유 멤브레인 포맷을 갖는 원통형 구조(도 9 및 도 10 참조)를 가질 수 있거나 또는 실질적으로 평편 시트 구조를 가질 수 있다. 멤브레인은 체적 또는 빈 공간을 부분적으로 또는 완전하게 둘러쌀 수 있다. 둘러싸인 또는 빈 공간을 향하여 배치된 멤브레인의 표면적은 멤브레인의 루멘측으로서 정의될 수 있다. 일부 경우에서, 멤브레인을 통한 물질 전달은 멤브레인의 루멘측 및 비루멘측 사이에서 화학적 포텐셜, 압력차 및/또는 온도차에 의하여 구동될 수 있다. 멤브레인은 기재된 시스템의 다른 부분에 멤브레인을 고정시키는 프레임 또는 핏팅과 같은 추가적인 구조를 추가로 포함할 수 있다.
마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 멤브레인 내에 공극을 생성하도록 매립된 마이크로- 또는 나노재료로 이루어질 수 있다. 마이크로- 또는 나노재료는 생성될 수 있는 특징적인 공극 크기에 기초하여 선택될 수 있다. 특정 이론에 의하여 제한하지는 않지만, 공극은 액체 또는 기체 분자가 유동 또는 확산될 수 있는 고체 물질 내에서 빈 공간 또는 체적으로서 정의될 수 있다. 마이크로- 또는 나노재료는 물질 내의 빈 공간을 통하여 화학종의 통과를 허용하기에 충분한 특징적인 길이 규모, 예컨대 직경, (평균) 공극 크기 또는 층 이격을 가질 수 있다. 일부 경우에서, 특징적인 길이는 적어도 약 0.4 나노미터(㎚), 0.6 ㎚, 0.8 ㎚, 1 ㎚, 1.2 ㎚, 1.4 ㎚, 1.6 ㎚, 1.8 ㎚, 2.0 ㎚, 2.5 ㎚, 3.0 ㎚, 4.0 ㎚, 5.0 ㎚ 또는 그보다 더 클 수 있다. 일부 경우에서, 특징적인 길이는 약 5.0 ㎚, 4.0 ㎚, 3.0 ㎚, 2.5 ㎚, 2.0 ㎚, 1.8 ㎚, 1.6 ㎚, 1.4 ㎚, 1.2 ㎚, 1.0 ㎚, 0.8 ㎚, 0.6 ㎚ 또는 약 0.4 ㎚ 이하 또는 미만일 수 있다. 공극은 길이보다 더 큰 직경을 가질 수 있다. 공극은 직경보다 더 큰 길이를 가질 수 있다. 공극은 약 1:10, 1:5, 1:2, 1:1, 2:1, 5:1, 10:1, 100:1 또는 약 1,000:1의 길이 대 폭의 비를 가질 수 있다. 공극은 적어도 약 1:10, 1:5, 1:2, 1:1, 2:1, 5:1, 10:1, 100:1 또는 약 1,000:1의 길이 대 폭의 비를 가질 수 있다. 공극은 약 1,000:1, 100:1, 10:1, 5:1, 2:1, 1:1, 1:2, 1:5 또는 약 1:10 이하 또는 미만의 길이 대 폭의 비를 가질 수 있다. 공극은 수평 그라펜형 물질의 층 사이에서 실질적으로 직선 경로, 예컨대 탄소 나노튜브 또는 공간을 포함할 수 있다. 공극은 일부 물질, 예컨대 메소- 또는 나노다공성 탄소에서 사선, 편향된 또는 구불구불한 경로를 가질 수 있다.
멤브레인은 특징화된 다공성 구조를 갖는 물질을 포함할 수 있다. 그러한 물질은 나노공극, 메소공극 및 마이크로공극을 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 나노공극은 약 2 ㎚ 또는 미만의 평균 직경을 갖는 것을 특징으로 할 수 있다. 일부 경우에서, 메소공극은 약 2 ㎚ 내지 약 20 ㎚의 평균 직경을 갖는 것을 특징으로 할 수 있다. 일부 경우에서, 마이크로공극은 약 20 ㎚ 또는 그보다 큰 평균 직경을 갖는 것을 특징으로 할 수 있다. 멤브레인은 다양한 공극 크기에 대한 공극 크기(예, 나노공극 및 메소공극)를 갖는 구조를 포함할 수 있다. 멤브레인은 공극 크기의 특정한 분류 내에서의 공극 크기(예, 메소공극 단독)를 갖는 구조를 포함할 수 있다. 멤브레인은 적어도 약 0.5 ㎚, 1 ㎚, 5 ㎚, 10 ㎚, 15 ㎚, 20 ㎚, 30 ㎚, 40 ㎚, 50 ㎚, 100 ㎚, 250 ㎚, 500 ㎚, 1 미크론(㎛) 또는 적어도 약 5 ㎛의 평균 직경을 갖는 공극(예, 마이크로공극 또는 나노공극)을 포함할 수 있다. 멤브레인은 약 5 ㎛, 1 ㎛, 500 ㎚, 250 ㎚, 100 ㎚, 50 ㎚, 40 ㎚, 30 ㎚, 20 ㎚, 15 ㎚, 10 ㎚, 5 ㎚, 1 ㎚, 0.5 ㎚ 이하 또는 미만의 평균 직경을 갖는 공극을 포함할 수 있다.
마이크로- 또는 나노구조화된 물질을 포함하는 멤브레인은 멤브레인에서 하나 이상의 화학종의 물질 전달을 허용할 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 물질을 포함하는 멤브레인은 특정한 종에 대하여 선택적일 수 있다. 일부 경우에서, 마이크로- 또는 나노구조화된 물질을 포함하는 멤브레인은 기체 스트림으로부터 CO2를 선택적으로 전달할 수 있다. 일부 경우에서, 마이크로- 또는 나노구조화된 물질을 포함하는 멤브레인은 기체 혼합물로부터 기체 에틸렌 또는 에탄올을 선택적으로 전달할 수 있다. 일부 경우에서, 마이크로- 또는 나노구조화된 물질을 포함하는 멤브레인은 수성 액체 혼합물로부터 탄화수소를 선택적으로 전달할 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 물질을 포함하는 멤브레인은 확산적 또는 대류적 물질 수송에 의하여 특정한 화학종을 전달할 수 있다. 일부 경우에서, 물질 전달은 외부 힘 또는 장의 적용에 의하여 향상될 수 있다. 특정한 경우에서, 물질 전달은 자기 또는 전기 장의 적용에 의하여 구동 또는 향상될 수 있다. 기타 경우에서, 물질 전달은 압력 구배에 의하여(예를 들면 멤브레인의 한쪽에서 진공을 인입시킴) 구동될 수 있다. 일부 경우에서, 인가된 장 또는 힘을 역전시켜 멤브레인의 선택율을 역전시킬 수 있다. 기타 경우에서, 멤브레인은 단일방향성 또는 불변 물질 전달 선택율을 가질 수 있다. 일부 사례에서 수행되는 전기화학적 환원 공정으로 인하여 전압 바이어스가 존재할 수 있다. 전압 바이어스는 예를 들면 알콜 선택성인 것으로부터 물 선택성인 것으로 멤브레인의 선택율을 변경시키는데 사용될 수 있다. 전기장이 존재할 때 자기장이 존재할 수 있으며, 이온의 농도에 영향을 미치는데 사용될 수 있다. 촉매 표면에서 반응물 또는 중간체의 입수 가능성을 이롭게 증가시키기 위하여 자기장에 영향을 미칠 수 있다.
마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 최적의 또는 바람직한 작동 온도 및 작동 압력을 가질 수 있다. 일부 경우에서, 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인을 포함하는 시스템은 주위 압력 또는 온도에서 작동될 수 있다. 일부 경우에서, 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인을 포함하는 시스템은 증가된 압력에서 또는 진공 또는 감압 하에서 작동될 수 있다. 압력 구배는 멤브레인 시스템에서 물질 전달을 구동시키는데 사용될 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 약 -30℃, -20℃, -10℃, 0℃, 5℃, 10℃, 15℃, 20℃, 25℃, 30℃, 35℃, 40℃, 50℃, 60℃, 70℃ 또는 약 80℃의 작동 온도를 갖는 시스템 내에서 사용될 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 적어도 약 -30℃, -20℃, -10℃, 0℃, 5℃, 10℃, 15℃, 20℃, 25℃, 30℃, 35℃, 40℃, 50℃, 60℃, 70℃ 또는 약 80℃ 또는 그보다 높은 작동 온도를 갖는 시스템에 사용될 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 약 80℃, 75℃, 70℃, 65℃, 60℃, 55℃, 50℃, 45℃, 40℃, 35℃, 30℃, 25℃, 20℃, 15℃, 10℃, 5℃, 0℃, -5℃, -10℃, -20℃ 또는 약 -30℃ 이하 또는 미만의 작동 온도를 갖는 시스템에 사용될 수 있다.
마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 약 0 bar, 1 bar, 2 bar, 3 bar, 4, bar, 5 bar, 6 bar, 7 bar, 8 bar, 9 bar, 10 bar, 15 bar, 20 bar, 30 bar, 40 bar, 50 bar 또는 그보다 높은 작동 압력을 갖는 세스템에 사용될 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 적어도 약 1 bar, 2 bar, 3 bar, 4, bar, 5 bar, 6 bar, 7 bar, 8 bar, 9 bar, 10 bar, 15 bar, 20 bar, 30 bar, 40 bar, 50 bar 또는 그보다 높은 작동 압력을 갖는 시스템에 사용될 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 약 50 bar, 40 bar, 30 bar, 20 bar, 15 bar, 10 bar, 9 bar, 8 bar, 7 bar, 6 bar, 5 bar, 4 bar, 3 bar, 2 bar, 1 bar 이하 또는 미만의 작동 압력을 갖는 시스템에 사용될 수 있다.
마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 멤브레인에서 CO2의 특정한 유량을 허용할 수 있다. CO2의 유량은 멤브레인에서 압력 구배에 의하여 구동될 수 있다. 일부 경우에서, 압력 구배는 주위 압력보다 높게 상승된 압력에서 CO2를 포함하는 기체 스트림에 의하여 구동될 수 있다. 기타 경우에서, 멤브레인의 한쪽, 예를 들면 루멘쪽에서 진공을 인입시켜 압력 구배가 존재할 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 약 0.1 킬로그램 기체/멤브레인의 ㎡/hr(㎏/㎡/hr), 0.5 ㎏/㎡/hr, 1 ㎏/㎡/hr, 2 ㎏/㎡/hr, 3 ㎏/㎡/hr, 4 ㎏/㎡/hr, 5 ㎏/㎡/hr, 6 ㎏/㎡/hr, 7 ㎏/㎡/hr, 8 ㎏/㎡/hr, 9 ㎏/㎡/hr 또는 약 10 ㎏/㎡/hr의 CO2 유량을 허용할 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 적어도 약 0.1 ㎏/㎡/hr, 0.5 ㎏/㎡/hr, 1 ㎏/㎡/hr, 2 ㎏/㎡/hr, 3 ㎏/㎡/hr, 4 ㎏/㎡/hr, 5 ㎏/㎡/hr, 6 ㎏/㎡/hr, 7 ㎏/㎡/hr, 8 ㎏/㎡/hr, 9 ㎏/㎡/hr 또는 적어도 약 10 ㎏/㎡/hr의 CO2 유량을 허용할 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 약 10 ㎏/㎡/hr, 9 ㎏/㎡/hr, 8 ㎏/㎡/hr, 7 ㎏/㎡/hr, 6 ㎏/㎡/hr, 5 ㎏/㎡/hr, 4 ㎏/㎡/hr, 3 ㎏/㎡/hr, 2 ㎏/㎡/hr, 1 ㎏/㎡/hr, 0.5 ㎏/㎡/hr 또는 약 0.1 ㎏/㎡/hr 이하 또는 미만의 CO2 유량을 허용할 수 있다.
마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 멤브레인에서 탄화수소의 특정한 유량을 허용할 수 있다. 탄화수소의 유량은 멤브레인에서 압력 구배에 의하여 구동될 수 있다. 일부 경우에서, 압력 구배는 주위 압력보다 높게 상승된 압력에서 탄화수소를 포함하는 기체 또는 액체 스트림에 의하여 구동될 수 있다. 기타 경우에서, 멤브레인의 한쪽, 예를 들면 루멘측에서 진공을 인입시켜 압력 구배가 존재할 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 약 0.1 킬로그램 탄화수소/멤브레인의 ㎡/hr(㎏/㎡/hr), 0.5 ㎏/㎡/hr, 1 ㎏/㎡/hr, 2 ㎏/㎡/hr, 3 ㎏/㎡/hr, 4 ㎏/㎡/hr, 5 ㎏/㎡/hr, 6 ㎏/㎡/hr, 7 ㎏/㎡/hr, 8 ㎏/㎡/hr, 9 ㎏/㎡/hr 또는 약 10 ㎏/㎡/hr의 탄화수소 유량을 허용할 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 적어도 약 0.1 킬로그램 ㎏/㎡/hr, 0.5 ㎏/㎡/hr, 1 ㎏/㎡/hr, 2 ㎏/㎡/hr, 3 ㎏/㎡/hr, 4 ㎏/㎡/hr, 5 ㎏/㎡/hr, 6 ㎏/㎡/hr, 7 ㎏/㎡/hr, 8 ㎏/㎡/hr, 9 ㎏/㎡/hr 또는 적어도 약 10 ㎏/㎡/hr의 탄화수소 유량을 허용할 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 약 10 ㎏/㎡/hr, 9 ㎏/㎡/hr, 8 ㎏/㎡/hr, 7 ㎏/㎡/hr, 6 ㎏/㎡/hr, 5 ㎏/㎡/hr, 4 ㎏/㎡/hr, 3 ㎏/㎡/hr, 2 ㎏/㎡/hr, 1 ㎏/㎡/hr, 0.5 ㎏/㎡/hr 또는 약 0.1 ㎏/㎡/hr 이하 또는 미만의 탄화수소 유량을 허용할 수 있다.
하나 이상의 화학종에 대한 향상된 선택율을 갖는 멤브레인은 전환 시스템의 화학적 전환율 또는 상 평형을 향상시킬 수 있다. 특정 이론에 의하여 제한하지는 않지만, 멤브레인의 마이크로- 또는 나노구조화된 부품의 빈 또는 공극 공간 내의 하나 이상의 화학종에 대한 선택적 풍부는 빈 또는 공극 공간 내에서 하나 이상의 화학종의 체적 농도를 증가시킬 수 있다. 일부 경우에서, 특정한 화학적 반응에 대한 상 평형에서 운동 속도 향상 또는 이동은 멤브레인의 어느 한쪽에서 그의 벌크 상 농도에 의하여 예측될 수 있는 것보다 멤브레인 내에서 더 높은 체적 농도를 갖는 하나 이상의 화학종에 의하여 구동될 수 있다. 특정한 경우에서, 멤브레인을 통하여 하나 이상의 화학종의 선택적 물질 전달은 멤브레인의 표면에 이웃한 경계층에서 하나 이상의 화학종의 증가된 농도를 유발할 수 있다. 하나 이상의 화학종의 경계층 농도에서의 증가는 멤브레인의 표면에 부착된 촉매에 대한 하나 이상의 화학종의 이용 가능성을 증가시킬 수 있다. 또 다른 경우에서, 표적 종에 대한 친화성을 갖는 CO2를 포집시키기에 충분한 물질은 멤브레인 표면 또는 공극 입구의 일부가 될 수 있으며, 아민과 같은 선택적 수송을 촉진시키기 위하여 표면에서 표적 종의 농도를 향상시킬 수 있다. 또 다른 경우에서, 멤브레인 내에서 마이크로- 또는 나노구조화된 물질의 빈 또는 공극 공간 내에서 촉매를 부착시킬 수 있으며, 이는 벌크 흐름에 의하여 촉매에 하나 이상의 화학종의 증가된 물질 전달의 직접 전달을 허용한다.
하나 이상의 화학종에 대한 멤브레인의 물질 전달 선택율은 상기 멤브레인을 포함하는 화학적 전환 시스템에서 하나 이상의 화학적 반응에 대한 반응 속도의 측정 가능한 향상을 야기할 수 있다. 일부 경우에서, 하나 이상의 화학적 반응에 대한 반응 속도는 적어도 약 5%, 10%, 20%, 30%, 40%, 50%, 75%, 100%, 150%, 200%, 500% 또는 약 1,000% 이상 증가될 수 있다. 일부 경우에서, 하나 이상의 화학적 반응에 대한 반응 속도는 촉매 활성의 기타 상승작용적 효과, 예컨대 전기장 향상으로 인하여 측정된 반응물 농도의 사용에 의하여 예측될 수 있는 것보다 더 높을 수 있다. 일부 경우에서, 하나 이상의 화학종에 대한 멤브레인의 물질 전달 선택율은 상기 멤브레인을 포함하는 화학적 전환 시스템에서 하나 이상의 화학적 원치 않는 반응(예, 부반응, 분해 반응)에 대한 반응 속도에서의 측정 가능한 감소를 유발할 수 있다. 일부 경우에서, 하나 이상의 원치 않는 화학적 반응에 대한 반응 속도는 적어도 약 5%, 10%, 20%, 30%, 40%, 50%, 75%, 100%, 150%, 200%, 500% 또는 약 1,000% 또는 초과로 감소될 수 있다.
마이크로- 또는 나노구조화된 물질을 포함하는 멤브레인은 하나 이상의 촉매 물질을 추가로 포함할 수 있다. 촉매 물질은 마이크로- 또는 나노구조화된 물질의 표면에 붙거나, 결합, 부착 또는 작용화될 수 있다. 일부 경우에서, 촉매는 멤브레인의 표면 상에 위치할 수 있다. 촉매화된 화학적 반응이 어디서 발생할 수 있는지를 제어하기 위하여 멤브레인의 특정 부위에서 또는 마이크로- 또는 나노구조화된 물질의 특정한 부위 상에서 촉매를 배치할 수 있다. 촉매는 멤브레인에서 공극 또는 공극형 구조 내에 배치될 수 있다. 촉매에 의하여 촉매화된 화학적 반응은 멤브레인의 특정한 부위 상에서 또는 멤브레인의 공극 또는 공극형 공간 내에서 발생될 수 있다. 촉매는 금속 원자, 금속 착체 또는 금속 입자를 포함할 수 있다. 촉매는 금속, 예컨대 티타늄, 바나듐, 크롬, 망간, 철, 코발트, 니켈, 구리, 아연, 알루미늄, 규소, 이트륨, 지르코늄, 니오븀, 몰리브덴, 루테늄, 로듐, 팔라듐, 은, 카드뮴, 인듐, 주석, 안티몬, 탄탈륨, 텅스텐, 오스뮴, 백금, 금, 수은 또는 납을 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 도핑된 탄소 나노재료는 촉매를 포함할 수 있다. 특정한 경우에서, N 도핑된 탄소 나노튜브는 촉매를 포함할 수 있다. 또 다른 경우에서, 팔라듐, 니켈 또는 구리 나노입자가 전착된 탄소 나노튜브는 촉매를 포함할 수 있다(도 11 참조). 멤브레인은 1종 초과의 촉매를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 하나 이상의 촉매는 멤브레인의 하나 이상의 부위 또는 표면 상에서 부착될 수 있으며, 하나 이상의 상이한 촉매는 멤브레인의 하나 이상의 상이한 부위 또는 표면 상에 부착될 수 있다. 멤브레인은 물질 전달이 멤브레인에서 특정한 방향으로 발생시 하나 이상의 화학적 반응을 촉매화시킬 수 있으며, 물질 전달이 멤브레인에서 상이한 방향으로 발생시 하나 이상의 상이한 화학적 반응을 촉매화시킬 수 있다.
마이크로- 또는 나노구조화된 촉매 멤브레인을 사용하는 전기화학적 환원 공정은 촉매 피독을 최소로 하는 방법 또는 부품을 사용할 수 있다. 촉매 피독 및 기타 원치 않는 종의 부착의 영향을 완화시키기 위하여 촉매를 포함하는 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인을 다시 새룝게 하거나 또는 재생시킬 수 있다. 일부 경우에서, 멤브레인은 촉매 재생을 위한 전기화학적 환원 시스템으로부터 제거될 수 있다. 기타 경우에서, 멤브레인은 산으로 플러쉬 처리하여 촉매 입자를 용해 또는 제거한 후, 멤브레인 표면 또는 나노입자 표면 상에서 새로운 촉매 입자를 부착시킬 수 있다.
마이크로- 또는 나노구조화된 물질을 포함하는 멤브레인은 향상된 전기 성질을 가질 수 있다. 일부 측면에서, 마이크로- 또는 나노구조화된 물질의 전기적 성질로 인하여 멤브레인은 전도성일 수 있다. 일부 경우에서, 멤브레인은 반도전성일 수 있다(예, 특정한 키랄성의 탄소 나노튜브). 멤브레인은 전기화학적 시스템에서 전극으로서 작용하도록 구성될 수 있다. 멤브레인은 전류가 이와 관련된 하나 이상의 촉매로 전달되게 할 수 있다. 전류는 특정한 촉매화된 화학적 반응을 위한 촉매의 반응성을 향상시킬 수 있다. 일부 경우에서, 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인에서 특정한 화학종의 선택적 물질 전달은 멤브레인 전극에서 달성된 전류 밀도를 증가시킬 수 있다.
마이크로- 또는 나노구조화된 물질을 포함하는 멤브레인은 다양한 목적을 위하여 사용될 수 있다. 일부 경우에서, 멤브레인은 제1의 기체 혼합물로부터 제2의 기체 혼합물로 화학종의 물질 전달을 허용할 수 있다. 일부 경우에서, 멤브레인은 기체 상으로부터 액체 상으로 화학종의 물질 전달을 허용할 수 있다. 일부 경우에서, 멤브레인은 제1의 액체 혼합물로부터 제2의 액체 혼합물로 화학종의 물질 전달을 허용할 수 있다. 일부 경우에서, 멤브레인은 화학적 반응이 발생될 수 있는 촉매 부위에 화학종의 물질 전달을 허용할 수 있다. 일부 경우에서, 화학적 분리 및 촉매작용 둘다를 수행하기 위하여 멤브레인을 사용할 수 있다. 일부 경우에서, 멤브레인은 전기 장 또는 기타 장 또는 힘의 방향성 인가에 의하여 분리 및 촉매작용 사이에서 순환될 수 있다. 기타 경우에서, 멤브레인은 화학적 분리를 동시에 촉매화 및 수행할 수 있다.
일부 경우에서, 다양한 저장소, 적층체 또는 기타 유닛 엘리먼트에서 원하는 온도를 유지하기 위하여 열 교환기 및 냉각 또는 가열 시스템을 사용할 수 있다. 일부 경우에서, 화학적 환원이 발생하는 접촉기 유닛은 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인을 포함할 수 있다. 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인은 하나 이상의 촉매를 포함할 수 있다. 기타 경우에서, 촉매작용 공정은 동일한 하우징 내에서 애노드 및 캐쏘드를 포함하는 통상의 전기화학적 "적층체"를 포함할 수 있다. 일부 경우에서, 이온 교환 멤브레인을 사용할 수 있다. 일부 경우에서, 다양한 촉매 멤브레인은 환원의 기타 방법에 의하여 CO2의 원하는 환원을 사용할 수 있거나 또는 달리 달성할 수 있다. 산소 또는 기타 산화된 종은 또한 상기 공정에 의하여 생성될 수 있으며, 대기로 방출되거나 또는 이로운 용도로 보낼 수 있다.
포집을 위한 예시의 시스템 및 방법 및, 전해질 용액을 사용하여 공기로부터 포집된 CO2가 제공된다.
CO2를 전해질에 용해시키는 통합된 CO2 포집 공정의 다양한 실시양태를 고려할 수 있다. 일부 경우에서, 도 1에 도시한 바와 같이, 전기화학적 CO2 환원 공정에 사용하기 위한 전해질 용액을 함유하는 전해질 스트림(102)은 저장소(101)로부터 CO2 함유 기체와 접촉하게 되는 접촉기(103)로 유동될 수 있다. CO2 함유 기체는 대기로부터의 공기일 수 있다. 일부 경우에서, 전해질 스트림(102)의 pH는 CO2 함유 기체로부터 전해질 용액에 CO2를 포집하도록 제어될 수 있다. 일부 경우에서, 전해질 스트림(102)의 온도는 CO2 함유 기체로부터 전해질 용액에 CO2를 흡수하도록 제어될 수 있다. 접촉기(103)에서 배출된 후, 전해질 스트림(110)은 제2의 전해질 저장소(108)로 보낼 수 있다. 일부 경우에서, CO2 함유 기체는 또한 전해질 스트림에 의하여 흡수될 수 있는 물을 함유한다. 전해질 스트림(102) 또는 접촉기(103)의 임의의 기타 성분의 온도는 특히 물의 포집을 촉진시키기 위하여 제어될 수 있다. 물은 CO2를 탄화수소로 전환에서 반응물이 될 수 있어서 공기로부터 CO2와의 포집에 의하여서와 같이 상이한 공급원으로부터 및/또는 또 다른 공급원으로부터 반응에 물을 공급할 수 있다. 흡수되는 유체의 온도를 CO2 함유 기체 공급원(예, 공기)의 이슬점 미만으로 감소시키는 것은 공기로부터의 응축으로 인하여 물의 동시 포집을 초래할 수 있다.
또 다른 예에서, 도 2에 도시한 바와 같이 전기화학적 CO2 환원 공정에 사용하기 위한 전해질 용액을 함유하는 전해질 스트림(202)은 전해질 저장소(201)로부터 pH 제어 유닛(204)으로 보낼 수 있다. 전해질 스트림(202)의 pH는 CO2 포집을 촉진시키기 위하여 조절될 수 있다. pH 제어 유닛(204)은 전해질 스트림(202)의 pH를 10-15로 증가시킬 수 있다. 예를 들면, 스트림(211)은 pH 제어 유닛(204)을 통과한 후 약 10, 11, 12, 13, 14 또는 15의 pH를 가질 수 있다. 일부 경우에서, 전해질 스트림(211)은 CO2 함유 유체와 접촉되는 접촉기(203)에 투입될 수 있다. 일부 경우에서, CO2 함유 유체는 대기이다. 접촉기(203) 내에서 CO2의 포집은 전해질의 pH를 7-9로 감소시킬 수 있다. 예를 들면, 스트림(210)은 접촉기(203) 내에서 CO2의 포집 후 약 7, 8 또는 9의 pH를 가질 수 있다. 접촉기(203)로부터 배출된 후, 전해질 스트림(210)은 제2의 전해질 저장소(208)로 지속될 수 있다. 일부 경우에서, CO2 함유 기체는 또한 흡수될 수 있는 물을 함유한다. 일부 경우에서, 전해질 스트림(들) 또는 접촉기(203)의 임의의 기타 성분의 온도는 특히 물의 포집을 촉진시키기 위하여 제어될 수 있다. 일부 실시양태에서, CO2는 pH 제어 유닛 내에서 환원된다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기보다는 별도의 하우징 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛 및 접촉기는 동일한 하우징 내에 있다. 일부 실시양태에서, 하우징은 복수의 구획 또는 챔버를 포함한다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기를 포함하는 구획 또는 챔버로부터 별개의 구획 또는 챔버 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기와 동일한 챔버 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 멤브레인 내에 포함된다
또 다른 예에서, 도 3에 도시한 바와 같이, 전기화학적 CO2 환원 공정에 사용하기 위한 전해질 용액을 함유하는 전해질 스트림(302)은 전해질 저장소(301)로부터 pH 제어 유닛(304)으로 보낼 수 있다. 전해질 스트림(302)의 pH는 CO2 포집을 촉진시키기 위하여 조절될 수 있다. pH 제어 유닛(304)은 전해질 스트림의 pH를 10-15로 조절할 수 있다. 예를 들면, 스트림(311)은 pH 제어 유닛(304) 통과 후 약 10, 11, 12, 13, 14 또는 15의 pH를 가질 수 있다. 일부 경우에서, 전해질 스트림(311)은 CO2 함유 유체와 접촉하는 접촉기(303)에 투입될 수 있다. 일부 경우에서, CO2 함유 유체는 대기이다. 접촉기(303)로부터 배출된 후, 전해질 스트림(312)은 제2의 pH 제어 유닛(307)으로 지속될 수 있다. 전해질 스트림(312)의 pH는 CO2 환원을 촉진시키기 위하여 조절될 수 있다. 제2의 pH 제어 유닛(307)은 전해질 스트림의 pH를 7-10으로 조절할 수 있다. 예를 들면, 스트림(310)은 접촉기(307) 내에서 CO2의 포집 후 약 7, 8, 9 또는 10의 pH를 가질 수 있다. 전해질 스트림(310)은 제2의 전해질 저장소(308)로 지속될 수 있다. 일부 경우에서, CO2 함유 기체는 또한 흡수될 수 있는 물을 함유한다. 일부 경우에서, 전해질 스트림 또는 접촉기(303)의 임의의 기타 성분의 온도는 특히 물의 포집을 촉진시키기 위하여 제어될 수 있다. 일부 실시양태에서, CO2는 pH 제어 유닛 내에서 환원된다. 일부 실시양태에서, 전해질 스트림(310)은 또한 환원된 탄소 생성물을 함유할 수 있다. 일부 실시양태에서, 환원된 탄소 생성물은 전해질 스트림(310)으로부터 분리된다. 일부 실시양태에서, 전해질 스트림(310)은 전기화학적 환원 시스템 내에서 재사용될 수 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기보다는 별도의 하우징 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛 및 접촉기는 동일한 하우징 내에 있다. 일부 실시양태에서, 하우징은 복수의 구획 또는 챔버를 포함한다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기를 포함하는 구획 또는 챔버와는 별개의 구획 또는 챔버 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기와 동일한 챔버 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 멤브레인 내에 포함된다.
또 다른 예에서, 도 4에 도시한 바와 같이, 전기화학적 CO2 환원 공정에 사용하기 위한 전해질 용액을 함유하는 전해질 스트림(402)은 전해질 저장소(401)로부터 pH 제어 유닛(406)으로 보낼 수 있다. pH 제어 유닛(406)은 CO2 포집을 촉진시키기 위하여 전해질 스트림(402)의 pH를 조절할 수 있다. pH 제어 유닛(406)은 전해질 스트림의 pH를 10-15로 조절할 수 있다. 예를 들면, 스트림(411)은 pH 제어 유닛(406)의 통과 후 약 10, 11, 12, 13, 14 또는 15의 pH를 가질 수 있다. 일부 경우에서, 전해질 스트림(411)은 CO2 함유 유체와 접촉되는 접촉기(403)에 투입될 수 있다. 일부 경우에서, CO2 함유 유체는 대기이다. 접촉기(403)로부터 배출 후, 전해질 스트림(412)은 pH 제어 유닛(406)에 재투입될 수 있다. pH 제어 유닛(406)은 CO2 환원을 촉진시키기 위하여 전해질 스트림(412)의 pH를 조절할 수 있다. pH 제어 유닛(406)은 전해질 스트림의 pH를 7-10으로 조절할 수 있다. 스트림(410)은 pH 제어 유닛(406)을 통과한 후 약 7, 8, 9 또는 10의 pH를 가질 수 있다. 전해질 스트림(410)은 제2의 전해질 저장소(408)로 지속될 수 있다. 일부 경우에서, CO2 함유 기체는 또한 흡수될 수 있는 물을 함유한다. 일부 경우에서, 전해질 스트림 또는 접촉기(403)의 임의의 기타 성분의 온도는 특히 물의 포집을 촉진시키기 위하여 제어될 수 있다. pH 제어 유닛(406)은 하나의 투입 스트림(402)이 pH를 상승시킬 수 있으며, 나머지 하나의 투입 스트림(412)이 pH를 감소시킬 수 있는 쌍극자 멤브레인 적층체 또는 전기화학적 적층체일 수 있다. 예를 들면, 스트림(402)의 pH는 스트림(411)의 pH보다 더 낮을 수 있으며, 스트림(412)의 pH는 스트림(410)의 pH보다 더 높을 수 있다. pH 제어 유닛(406)은 CO2를 환원시킬 수 있는 전기화학적 적층체일 수 있다. CO2는 전해질 스트림(412) 중에서 포집될 수 있으며, 중탄산염 또는 탄산염 이온의 형태로 존재할 수 있다. 전기화학적 적층체(406)에서 발생할 수 있는 환원 반응은 수산화물 이온을 생성할 수 있다. 수산화물 이온은 멤브레인 적층체의 음이온 교환층을 통하여 확산되고, 애노드를 향하여 이동할 수 있다. 애노드는 투입 전해질 스트림(402)과 접촉할 수 있다. 수산화물 이온은 스트림(402)에 첨가될 수 있다. 수산화물 이온의 첨가는 스트림(402)의 pH를 증가시킬 수 있으며, 스트림(412)의 pH를 감소시킬 수 있다. 일부 실시양태에서, 전해질 스트림(410)은 또한 환원된 탄소 생성물을 함유할 수 있다. 일부 실시양태에서, 환원된 탄소 생성물은 전해질 스트림(410)으로부터 분리된다. 일부 실시양태에서, 전해질 스트림(410)은 전기화학적 환원 시스템에서 재사용될 수 있다. 상기 전기화학적 적층체(406)는 CO2 환원에 대하여 최적화되지 않을 수 있으나, pH 조절에 대하여서는 최적화될 수 있다. 일부 실시양태에서, CO2는 pH 제어 유닛 내에서 환원된다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기보다는 별도의 하우징 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛 및 접촉기는 동일한 하우징 내에 있다. 일부 실시양태에서, 하우징은 복수의 구획 또는 챔버를 포함한다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기를 포함하는 구획 또는 챔버로부터 분리된 구획 또는 챔버 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기와 동일한 챔버 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 멤브레인 내에 포함된다.
또 다른 예에서, 도 5에 도시한 바와 같이, 전기화학적 CO2 환원 공정에 사용하기 위한 전해질 용액을 함유하는 전해질 스트림(502)은 전해질 저장소(501)로부터 pH 제어 유닛(504)으로 보낼 수 있다. 전해질 스트림(502)의 pH은 CO2 포집을 촉진시키기 위하여 조절될 수 있다. 일부 경우에서, pH 제어 유닛(504)을 통과한 후, 전해질 스트림(511)은 CO2 함유 유체와 접촉하는 접촉기(503)에 투입될 수 있다. 일부 경우에서, CO2 함유 유체는 대기이다. 접촉기(503)로부터 배출된 후, 전해질 스트림(512)은 제2의 pH 제어 유닛(507)으로 지속될 수 있다. 일부 실시양태에서, CO2는 pH 제어 유닛(507)에서 환원된다. 일부 실시양태에서, 전해질 스트림(510)은 또한 환원된 탄소 생성물을 함유할 수 있다. 일부 실시양태에서, 환원된 탄소 생성물은 전해질 스트림(510)으로부터 분리된다. 일부 실시양태에서, 전해질 스트림(510)은 전기화학적 환원 시스템에서 재사용될 수 있다. 전해질 스트림(512)의 pH는 CO2 환원을 촉진시키기 위하여 조절될 수 있다. pH 제어 유닛(507)을 통과한 후, 전해질 스트림(510)은 제2의 전해질 저장소(508)로 지속될 수 있다. 산 및 염기 스트림(509)을 생성하는 별도의 방법은 pH 제어 유닛(507 및 504) 각각에서 pH를 조절하는데 사용되는 산(513) 및 염기(514)를 생성하는데 사용될 수 있다. 일부 경우에서, CO2 함유 기체는 또한 흡수될 수 있는 물을 함유한다. 일부 경우에서, 전해질 스트림 또는 접촉기(503)의 임의의 기타 성분의 온도는 특히 물의 포집을 촉진시키기 위하여 제어될 수 있다. 일부 실시양태에서, CO2는 pH 제어 유닛에서 환원된다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기보다는 별도의 하우징 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛 및 접촉기는 동일한 하우징 내에 있다. 일부 실시양태에서, 하우징은 복수의 구획 또는 챔버를 포함한다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기를 포함하는 구획 또는 챔버로부터 분리된 구획 또는 챔버 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기와 동일한 챔버 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 멤브레인 내에 포함된다.
또 다른 예에서, 도 6에 도시한 바와 같이, 전기화학적 CO2 환원 공정에 사용하기 위한 전해질 용액을 함유하는 전해질 스트림(602)은 저장소(601)로부터 CO2 함유 기체와 접촉하는 접촉기(605)로 유동될 수 있다. CO2 함유 기체는 대기일 수 있다. 일부 경우에서, 전해질 스트림(602)의 pH는 CO2가 CO2 함유 기체로부터 전해질 용액에 포집되도록 제어될 수 있다. 일부 경우에서, 전해질 스트림(602)의 온도는 CO2가 CO2 함유 기체로부터 전해질 용액에 포집되도록 제어될 수 있다. 접촉기(605)는 CO2 함유 기체로부터 CO2의 포집을 촉진시키는 물질을 포함할 수 있다. 일부 실시양태에서, 상기 물질은 고체 흡착제이다. 일부 경우에서 상기 물질은 반응성 화학적 흡착제용 고체 기재이다. 상기 물질의 일례는 아민으로 작용화된 폴리스티렌 비드이다. 또 다른 예는 활성화된 또는 나노구조화된 탄소 재료, 예컨대 탄소 나노튜브, 버크민스터 풀러렌 또는 그라펜이다. 접촉기(605)로부터 배출된 후, 전해질 스트림(610)은 제2의 전해질 저장소(608)로 진행될 수 있다. 일부 경우에서, CO2 함유 기체는 또한 흡수될 수 있는 물을 함유한다. 전해질 스트림(602) 또는 접촉기(605)의 임의의 기타 성분의 온도는 특히 물의 포집을 촉진시키기 위하여 제어될 수 있다.
또 다른 예에서, 도 7에 도시한 바와 같이, 전기화학적 CO2 환원 공정에 사용하기 위한 전해질 용액을 함유하는 전해질 스트림(702)은 전해질 저장소(701)로부터 pH 제어 유닛(706)으로 보낼 수 있다. 전해질 스트림(702)의 pH는 CO2 포집을 촉진시키기 위하여 조절될 수 있다. pH 제어 유닛(706)은 전해질 스트림의 pH를 10-15로 조절할 수 있다. 스트림(711)은 pH 제어 유닛(706)을 통과한 후 약 10, 11, 12, 13, 14 또는 15의 pH를 가질 수 있다. 일부 경우에서, pH 조절된 전해질 스트림(711)은 접촉기(703)로 투입될 수 있으며, CO2의 포집에 충분한 액체 재료와 접촉될 수 있다. 액체 재료는 CO2의 포집에 충분한 수성 수산화물 용액, 아민 용액, 이온성 액체 또는 임의의 기타 액체 재료일 수 있다. 희박 CO2 포집 액체(715)는 접촉기(703)에서 배출되고, CO2 함유 유체와 접촉될 수 있는 접촉기(705)로 보낼 수 있다. CO2 함유 유체는 대기일 수 있다. CO2 풍부 포집 액체(716)는 접촉기(705)로부터 배출되고, 전해질 스트림(711)과 접촉될 수 있는 접촉기(703)로 보낼 수 있다. CO2 풍부 전해질 스트림(712)은 접촉기(703)로부터 배출되고, pH 제어 유닛(706)으로 보낼 수 있다. 전해질 스트림(712)의 pH는 CO2 환원을 촉진시키기 위하여 최적화될 수 있다. pH 제어 유닛(706)은 전해질 스트림의 pH를 7-10으로 조절할 수 있다. 예를 들면, 스트림(710)은 pH 제어 유닛(706)을 통과한 후 약 7, 8, 9 또는 10의 pH를 가질 수 있다. pH 조절된 전해질 스트림(710)은 제2의 전해질 저장소(708)로 지속될 수 있다. 일부 실시양태에서, 전해질 스트림(710)은 또한 환원된 탄소 생성물을 함유할 수 있다. 일부 실시양태에서, 환원된 탄소 생성물은 전해질 스트림(710)으로부터 분리된다. 일부 실시양태에서, 전해질 스트림(710)은 전기화학적 환원 시스템 내에서 재사용될 수 있다. 일부 경우에서, CO2 함유 기체는 또한 흡수될 수 있는 물을 함유한다. 일부 경우에서, 전해질 스트림 또는 접촉기(703)의 임의의 기타 성분의 온도는 특히 물의 포집을 촉진시키기 위하여 제어될 수 있다. pH 제어 유닛(706)은 하나의 투입 스트림(702)이 pH를 증가시킬 수 있으며, 나머지 하나의 투입 스트림(712)이 pH를 감소시킬 수 있는 쌍극자 멤브레인 적층체 또는 전기화학적 적층체일 수 있다. 예를 들면, 스트림(702)의 pH는 스트림(711)의 pH보다 더 낮을 수 있으며, 스트림(712)의 pH는 스트림(710)의 pH보다 더 높을 수 있다. pH 제어 유닛(706)은 CO2를 환원시킬 수 있는 전기화학적 적층체일 수 있다. CO2는 전해질 용액 중에서 포집될 수 있으며, 중탄산염 또는 탄산염 이온의 형태로 존재할 수 있다. (706)에서의 환원 반응은 수산화물 이온을 생성할 수 있다. 수산화물 이온은 전기화학적 적층체의 음이온 교환층을 통하여 확산될 수 있으며, 애노드를 향하여 이동하여 스트림(702)의 pH를 증가시키고, 스트림(712)의 pH를 감소시킨다. 상기 전기화학적 적층체(706)는 CO2 환원에 대하여 최적화되지 않을 수 있으나, pH 조절에 대하여 최적화될 수 있다. 일부 실시양태에서, CO2는 pH 제어 유닛에서 환원된다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기보다 별도의 하우징 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛 및 접촉기는 동일한 하우징 내에 있다. 일부 실시양태에서, 하우징은 복수의 구획 또는 챔버를 포함한다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기를 포함하는 구획 또는 챔버로부터 분리된 구획 또는 챔버 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 접촉기와 동일한 챔버 내에 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛은 멤브레인 내에 포함된다.
또 다른 예에서, 도 8에 도시한 바와 같이, 전기화학적 CO2 환원 공정에 사용하기 위한 전해질 용액을 함유하는 전해질 스트림(802)은 전해질 저장소(801)로부터 CO2를 포집하기에 충분한 액체 재료와 접촉될 수 있는 접촉기(805)로 보낼 수 있다. 액체 재료는 수성 수산화물 용액, 아민 용액, 이온성 액체 또는 임의의 기타 액체 재료일 수 있다. 희박 CO2 포집 액체(811)는 접촉기(805)로부터 배출될 수 있으며, CO2 함유 유체와 접촉될 수 있는 접촉기(803)에 보낼 수 있다. CO2 함유 유체는 대기일 수 있다. CO2 풍부 포집 액체(812)는 접촉기(803)로부터 배출될 수 있으며, 전해질 스트림(802)과 접촉될 수 있는 접촉기(805)로 보낼 수 있다. CO2 풍부 전해질 스트림(810) 은접촉기(805)로부터 배출될 수 있으며, 제2의 전해질 저장소(808)로 지속될 수 있다. 일부 경우에서, CO2 함유 기체는 또한 흡수될 수 있는 물을 함유한다. 일부 경우에서, 전해질 스트림 또는 접촉기(805)의 임의의 기타 성분의 온도는 특히 물의 포집을 촉진시키기 위하여 제어될 수 있다. 접촉기(805)는 음이온 교환 멤브레인, 양이온 교환멤브레인 또는 쌍극자 멤브레인 적층체를 함유하는 쌍극자 멤브레인 적층체일 수 있다. 접촉기(805)는 또한 CO2 풍부 포집 액체(812)로부터 전해질 스트림(802)으로 탄소 함유 종의 수송을 선택적으로 허용할 수 있는 멤브레인을 가질 수 있다. 접촉기(805)는 또한 투입 스트림(802 및 812)의 pH를 조절할 수 있다.
일부 실시양태에서, 접촉기, pH 제어 유닛 및, 애노드 및 캐쏘드를 포함하는 전기화학적 환원 시스템은 동일한 하우징 내에 있을 수 있다. 일부 실시양태에서, 접촉기는 pH 제어 유닛 및, 애노드 및 캐쏘드를 포함하는 전기화학적 환원 시스템으로부터 별도의 하우징 내에 있을 수 있다. 일부 실시양태에서, pH 제어 유닛 및, 애노드 및 캐쏘드를 포함하는 전기화학적 환원 시스템은 동일한 하우징 내에 있을 수 있다. 일부 실시양태에서, 접촉기, pH 제어 유닛 및, 애노드 및 캐쏘드를 포함하는 전기화학적 환원 시스템은 별도의 하우징 내에 수용될 수 있다. 일부 실시양태에서, 애노드 및 캐쏘드를 포함하는 전기화학적 환원 시스템은 애노드, 캐쏘드, 전압원, 멤브레인 또는 그의 조합을 수용하는 추가적인 챔버 또는 구획을 추가로 포함할 수 있다.
컴퓨터 시스템
본 개시내용은 본 개시내용의 방법을 실행하도록 프로그래밍된 컴퓨터 시스템을 제공한다. 도 12는 화학적 환원 시스템 또는 화학적 환원 시스템에서의 공정을 제어하도록(예, 전해질 스트림의 pH의 제어 및 균형) 프로그래밍 또는 달리 구성된 컴퓨터 제어 시스템(1201)을 제공한다. 컴퓨터 제어 시스템(1201)은 예를 들면 환원된 탄소 생성물의 생성 또는 잠재적으로 위험한 작동 조건에 대한 모니터링 방법과 같은 본 개시내용의 방법의 다양한 측면을 조절할 수 있다. 컴퓨터 제어 시스템(1201)은 유저의 전자 디바이스 또는, 전자 디바이스에 대하여 원격 배치된 컴퓨터 시스템에 실행될 수 있다. 전자 디바이스는 모바일 전자 디바이스일 수 있다.
컴퓨터 시스템(1201)은 단일 코어 또는 멀티 코어 프로세서 또는 병렬 처리를 위한 복수의 프로세서일 수 있는 중앙 처리 유닛(CPU, 또한 본원에서 "프로세서" 및 "컴퓨터 프로세서")(1205)을 포함한다. 컴퓨터 시스템(1201)은 또한 메모리 또는 메모리 위치(1210)(예, 랜덤-액세스 메모리, 읽기 전용 메모리, 플래쉬 메모리), 전자 저장 유닛(1215)(예, 하드 디스크), 하나 이상의 기타 시스템과 통신하기 위한 통신 인터페이스(1220)(예, 네트워크 어댑터) 및 주변 디바이스(1225), 예컨대 캐시, 기타 메모리, 데이터 저장 및/또는 전자 디스플레이 어댑터를 포함한다. 메모리(1210), 저장 유닛(1215), 인터페이스(1220) 및 주변 디바이스(1225)는 통신 버스(실선), 예컨대 마더보드를 통하여 CPU(1205)와 통신한다. 저장 유닛(1215)은 데이터를 저장하기 위한 데이터 저장 유닛(또는 데이터 저장소)일 수 있다. 컴퓨터 시스템(1201)은 통신 인터페이스(1220)의 도움으로 컴퓨터 네트워크("네트워크")(1230)에 작동적으로 커플링될 수 있다. 네트워크(1230)는 인터넷, 인트라넷 및/또는 엑스트라넷 또는, 인터넷과 통신하는 인트라넷 및/또는 엑스트라넷일 수 있다. 네트워크(1230)는 일부 사례에서 원거리통신 및/또는 데이터 네트워크이다. 네트워크(1230)는 클라우드 컴퓨팅과 같은 분산 컴퓨팅을 가능케 할 수 있는 하나 이상의 컴퓨터 서버를 포함할 수 있다. 네트워크(1230)는 일부 사례에서 컴퓨터 시스템(1201)의 도움으로 P2P 네트워크를 실행할 수 있으며, 이는 컴퓨터 시스템(1201)에 커플링된 디바이스가 클라이언트 또는 서버로서 작동하게 할 수 있다.
CPU(1205)는 프로그램 또는 소프트웨어에서 구현될 수 있는 기계 판독 명령의 시퀀스를 실행할 수 있다. 명령은 메모리 위치, 예컨대 메모리(1210)에 저장될 수 있다. 명령은 CPU(1205)에 전달될 수 있으며, 그 후 본 개시내용의 방법을 실행하기 위하여 CPU(1205)를 프로그래밍 또는 달리 구성할 수 있다. CPU(1205)에 의하여 수행되는 작동의 예는 인출, 디코드, 실행 및 라이트백(writeback)을 포함할 수 있다.
CPU(1205)는 회로, 예컨대 집적 회로의 일부일 수 있다. 시스템(1201)의 하나 이상의 기타 부품은 회로에 포함될 수 있다. 일부 사례에서, 회로는 주문형 집적 회로(ASIC)이다.
저장 유닛(1215)은 파일, 예컨대 드라이브, 라이브러리 및 저장된 프로그램을 저장할 수 있다. 저장 유닛(1215)은 유저 데이터, 예를 들면 유저 설정정보 및 유저 프로그램을 저장할 수 있다. 컴퓨터 시스템(1201)은 일부 사례에서 컴퓨터 시스템(1201)에 대하여 외부에 있는, 예컨대 인트라넷 또는 인터넷을 통하여 컴퓨터 시스템(1201)과 통신하는 원격 서버 상에 위치하는 하나 이상의 추가적인 데이터 저장 유닛을 포함할 수 있다.
컴퓨터 시스템(1201)은 네트워크(1230)를 통한 하나 이상의 원격 컴퓨터 시스템과 통신할 수 있다. 예를 들면, 컴퓨터 시스템(1201)은 유저(예, 전해질 스트림의 pH 및 온도를 모니터링하는 유저)의 원격 컴퓨터 시스템과 통신할 수 있다. 원격 컴퓨터 시스템의 예는 퍼스날 컴퓨터(예, 휴대용 PC), 슬레이트 또는 태블릿 PC(예, 애플(Apple)® 아이패드(iPad), 삼성(Samsung)® 갤럭시 탭(Galaxy Tab)), 전화, 스마트폰(예, 애플® 아이폰(iPhone), 안드로이드 지원 디바이스, 블랙베리(Blackberry)®) 또는 휴대용 정보 단말기를 포함한다. 유저는 네트워크(1230)를 경유하여 컴퓨터 시스템(1201)에 접속할 수 있다.
본원에 기재된 바와 같은 방법은 컴퓨터 시스템(1201)의 전자 저장 위치, 예를 들면 메모리(1210) 또는 전자 저장 유닛(1215)에 저장된 기계(예, 컴퓨터 프로세서) 실행 코드에 의하여 실행될 수 있다. 기계 실행 또는 기계 판독 코드는 소프트웨어의 형태로 제공될 수 있다. 사용 중, 코드는 프로세서(1205)에 의하여 실행될 수 있다. 일부 사례에서, 코드는 저장 유닛(1215)으로부터 검색되고, 프로세서(1205)에 의하여 액세스 준비가 된 메모리(1210)에 저장될 수 있다. 일부 상황에서, 전자 저장 유닛(1215)은 배제될 수 있으며, 기계 실행 명령은 메모리(1210)에 저장된다.
코드를 실행하도록 조정된 프로세서를 갖는 기계와 함께 사용하기 위하여 코드는 사전컴파일링 및 구성될 수 있거나 또는 런타임 동안 컴파일링될 수 있다. 코드는 사전컴파일링 또는 유사 컴파일링된 방식으로 실행되도록 선택될 수 있는 프로그래밍 언어로 제공될 수 있다.
컴퓨터 시스템(1201)과 같은 본원에 제공된 시스템 또는 방법의 측면은 프로그래밍으로 구현될 수 있다. 기술의 다양한 측면은 통상적으로 기계(또는 프로세서) 실행 코드 및/또는 기계 판독 매체의 유형에 탑재 또는 구현되는 관련 데이터의 형태로 "생성물" 또는 "제조 물품"으로서 생각될 수 있다. 기계 판독 코드는 전자 저장 유닛, 예컨대 메모리(예, 읽기 전용 메모리, 랜덤-액세스 메모리, 플래쉬 메모리) 또는 하드 디스크에 저장될 수 있다. "저장" 유형의 매체는 컴퓨터, 프로세서 등 또는 그의 관련 모듈의 임의의 또는 전체의 실체적 메모리, 예컨대 다양한 반도체 메모리, 테이프 드라이브, 디스크 드라이브 등을 포함할 수 있으며, 이는 소프트웨어 프로그래밍에 대하여 어느 때나 비-일시적 저장을 제공할 수 있다. 소프트웨어의 전부 또는 일부는 때때로 인터넷 또는 다양한 기타 원거리통신 네트워크를 통하여 통신할 수 있다. 그러한 통신은 예를 들면 하나의 컴퓨터 또는 프로세서로부터 또 다른 것으로, 예를 들면 관리 서버 또는 호스트 컴퓨터로부터 애플리케이션 서버의 컴퓨터 플랫폼으로 소프트웨어를 로딩할 수 있다. 따라서, 소프트웨어 요소를 지닐 수 있는 또 다른 유형의 매체는 광학, 전기 및 전자기 파를 포함하며, 예컨대 이들은 유선 및 광학 지상통신선 네트워크를 통하여 및 각종 에어-링크 상에서 로컬 디바이스 사이의 물리적인 인터페이스에 사용된다. 상기 파를 지니는 물리적 요소, 예컨대 유선 또는 무선 링크, 광학 링크 등은 또한 소프트웨어를 지니는 매체로서 간주될 수 있다. 본원에서 사용된 바와 같이, 비-일시적, 실체적 "저장" 매체로 제한되지 않는다면 컴퓨터 또는 기계 "판독 매체"와 같은 용어는 실행을 위한 프로세서에 명령을 제공하는데 참여하는 임의의 매체를 지칭한다.
그래서, 기계 판독 매체, 예컨대 컴퓨터 실행 코드는 실체적 저장 매체, 반송파 매체 또는 물리적 전송 매체를 포함하나 이에 제한되지 않는 다수의 형태를 취할 수 있다. 비휘발성 저장 매체는 예를 들면 광학 또는 자기 디스크, 예컨대 임의의 컴퓨터(들) 등에서 임의의 저장 디바이스를 포함하며, 예컨대 도면에 도시된 데이터베이스 등을 실행하는데 사용될 수 있다. 휘발성 저장 매체는 동적 메모리, 예컨대 상기 컴퓨터 플랫폼의 메인 메모리를 포함한다. 실체적 전송 매체는 동축 케이블, 구리 와이어 및 광섬유를 포함하며, 컴퓨터 시스템 내에서 버스를 포함하는 와이어를 포함한다. 반송파 전송 매체는 전기 또는 전자기 신호 또는 음파 또는 광파, 예컨대 무선 주파수(RF) 및 적외선(IR) 데이터 통신 동안 발생되는 것의 형태를 취할 수 있다. 그러므로, 컴퓨터 판독 매체의 통상의 형태는 예를 들면 플로피 디스크, 플렉시블 디스크, 하드 디스크, 자기 테이프, 임의의 기타 자기 매체, CD-ROM, DVD 또는 DVD-ROM, 임의의 기타 광학 매체, 펀치 카드 종이 테이프, 홀의 패턴을 갖는 임의의 기타 물리적 저장 매체, RAM, ROM, PROM 및 EPROM, 플래쉬-EPROM, 임의의 기타 메모리 칩 또는 카트리지, 반송파 전송 데이터 또는 명령, 상기 반송파를 수송하는 케이블 또는 링크 또는, 컴퓨터가 프로그래밍 코드 및/또는 데이터를 판독할 수 있는 임의의 기타 매체를 포함한다. 컴퓨터 판독 매체의 상기와 같은 다수의 형태는 실행을 위한 프로세스에 하나 이상의 명령의 하나 이상의 시퀀스를 갖는 것을 수반할 수 있다.
컴퓨터 시스템(1201)은 예를 들면 전해질 스트림의 pH 및/또는 온도를 제공하기 위한 유저 인터페이스(UI)(1240)를 포함하는 전자 디스플레이(1235)를 포함할 수 있거나 또는 이와 통신할 수 있다. UI의 예는 그래픽 유저 인터페이스(GUI) 및 웹 기반 유저 인터페이스를 포함하나 이에 제한되지 않는다.
본 개시내용의 방법 및 시스템은 하나 이상의 알고리즘에 의하여 실행될 수 있다. 알고리즘은 중앙 처리 유닛(1205)에 의하여 실행시 소프트웨어에 의하여 실행될 수 있다. 알고리즘은 예를 들면 전해질 용액의 pH 또는 중탄산염 농도를 최적화하기 위하여 접촉기를 통하여 CO2를 포함하는 기체 스트림의 유속을 조절할 수 있다. 또 다른 예로서, 알고리즘은 특정한 화학종에 대한 멤브레인의 선택성을 제어하기 위하여 마이크로- 또는 나노구조화된 멤브레인에 인가된 전기장을 조절할 수 있다.
실시예: CO 2 를 에탄올로 전환
일례에서, CO2는 투입 공기 스트림으로부터 포집되며, 에탄올로 환원된다. 상기 예에서, CO2를 포함하는 투입 공기 스트림은 전기화학적 환원 시스템의 접촉기로 보낸다. 전해질 용액은 또한 접촉기로 보낼 수 있다. 전해질 용액은 물을 포함할 수 있다. 공기 스트림과 물의 접촉시, CO2는 물과 반응하여 카르본산에 의한 중탄산염 및 히드로늄 이온을 형성할 수 있다. 이 시점에서, CO2는 중탄산염 이온으로서 물 분자에 의하여 포집될 수 있다. 중탄산염 이온을 포함한 물의 스트림을 멤브레인 및 전압원을 포함하는 구획으로 보낸다. 전압 인가시 중탄산염 이온은 전환되어 에탄올 및 수산화물 이온을 형성한다(예, 환원). 일부 사례에서, 기타 종 중에서 미반응 중탄산염 이온 및 수산화물 이온으로부터 분리시키기 위하여 환원된 탄소 생성물인 에탄올을 멤브레인에 통과시킬 수 있다. 멤브레인을 통한 환원된 탄소 생성물의 통과시 멤브레인의 본래의 면 상의 용액의 pH는 증가될 수 있다. pH의 증가는 미반응 중탄산염 이온을 탄산염 이온 및 물로 전환시키는 것을 촉진시킬 수 있다. 추가적으로, pH가 증가된 용액은 투입 공기 스트림으로부터의 CO2를 물에 포집시키는 것을 추가로 촉진시킬 수 있다. 그래서, 물 및/또는 수산화물 이온의 생성에 의하여 전해질이 재생되며, 이산화탄소 포집 및 환원의 사이클을 1회 이상 반복하는데 사용될 수 있다.
본 개시내용의 방법 및 시스템은 기타 방법 및 시스템, 예를 들면 미국 특허 제10,590,548호 및 WO/2020/131837에 개시된 것과 조합되거나 또는 그에 의하여 변형될 수 있으며, 이들 각각은 본원에 참조로 그 전문이 포함된다.
본 발명의 바람직한 실시양태를 본원에 제시 및 기재하지만, 그러한 실시양태는 단지 예로서 제공된다는 점은 해당 기술분야의 기술자에게 명백할 것이다. 본 발명은 본 명세서에 제공된 특정예에 의하여 제한되지 않는다. 본 발명이 전술한 명세서를 참조하여 기재하지만, 본원의 실시양태의 기재 및 예시는 제한의 의미로 간주하여서는 안 된다. 다양한 수정예, 변경예 및 치환예는 본 발명으로부터 벗어남 없이 해당 기술분야의 기술자에 의하여 이루어질 것이다. 더욱이, 본 발명의 모든 측면은 각종 조건 및 변수에 의존하는 본원에 명시된 특정한 묘사, 구성 또는 상대적 비율로 제한하지 않는 것으로 이해하여야 한다. 본원에 기재된 본 발명의 실시양태에 대한 다양한 대체예는 본 발명을 실시하는데 사용될 수 있는 것으로 이해하여야 한다. 그러므로, 본 발명은 임의의 상기 대체예, 변경예, 변형예 또는 등가예를 포함하는 것으로 고려한다. 하기 청구범위는 본 발명의 범주를 정의하며, 청구범위 및 그의 등가예의 범주 내의 방법 및 구조는 이에 포함하고자 한다.

Claims (46)

  1. 이산화탄소(CO2)의 수성 전기화학적 환원을 위한 CO2의 통합된 직접 공기 포집 방법으로서,
    (a) CO2를 포함하는 투입 공기 스트림을 전해질 용액과 접촉시켜 상기 투입 공기 스트림으로부터 상기 CO2의 적어도 서브세트를 상기 전해질 용액에 포집하는 단계; 및
    (b) 상기 전해질 용액을 사용하여 상기 CO2의 적어도 서브세트를 환원시켜 환원된 탄소 생성물을 생성하는 단계
    를 포함하며, 여기서 (b) 도중에 또는 이후에, 상기 전해질 용액을 재생하여 추가적인 CO2를 포집하는 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 CO2의 적어도 서브세트의 포집이 상기 전해질 용액에 의한 흡수 또는 흡착을 포함하는 것인 방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 투입 공기 스트림이 1,000 ppm 이하의 CO2 농도를 갖는 것인 방법.
  4. 제3항에 있어서, 상기 투입 공기 스트림이 500 ppm 이하의 CO2 농도를 갖는 것인 방법.
  5. 제4항에 있어서, 상기 투입 공기 스트림이 420 ppm 이하의 CO2 농도를 갖는 것인 방법.
  6. 제1항에 있어서, 상기 투입 공기 스트림이 물(H2O)을 포함하며, (a) 이후에, 상기 H2O의 적어도 서브세트가 상기 전해질 용액에 의하여 흡수되는 것인 방법.
  7. 제6항에 있어서, 상기 전해질 용액의 온도 또는 그의 범위를 제어하여 상기 H2O의 포집을 촉진하는 것을 더 포함하는 방법.
  8. 제1항에 있어서, (b)에서의 상기 환원이 상기 전해질 용액으로의 독립적 수소 공급의 부재 하에서 이루어지는 것인 방법.
  9. 제1항에 있어서, (a)가 상기 전해질 용액을 제1의 전해질 저장소로부터 접촉기로 흐르게 하는 것을 포함하며, 상기 투입 공기 스트림 및 상기 전해질 용액이 상기 접촉기에서 접촉되는 것인 방법.
  10. 제9항에 있어서, 상기 전해질 용액을 제2의 전해질 저장소로 보내는 것을 더 포함하는 방법.
  11. 제10항에 있어서, 상기 제1의 전해질 저장소가 상기 제2의 전해질 저장소와 상이한 것인 방법.
  12. 제10항에 있어서, 상기 제1의 전해질 저장소가 상기 제2의 전해질 저장소와 동일한 것인 방법.
  13. 제9항에 있어서, 상기 접촉기가 상기 투입 공기 스트림으로부터 상기 CO2의 적어도 서브세트의 흡착을 촉진시키는 흡착제를 포함하는 것인 방법.
  14. 제13항에 있어서, 상기 흡착제가 물을 포함하는 것인 방법.
  15. 제13항에 있어서, 상기 흡착제가 반응성 화학적 흡착제를 포함하는 고체 기재를 포함하는 것인 방법.
  16. 제15항에 있어서, 상기 흡착제가 아민으로 작용화된 폴리스티렌 비드를 포함하는 것인 방법.
  17. 제15항에 있어서, 상기 흡착제가 활성화된 또는 나노구조화된 탄소 재료를 포함하는 것인 방법.
  18. 제17항에 있어서, 상기 활성화된 또는 나노구조화된 탄소 재료가 탄소 나노튜브(CNT), 버크민스터 풀러렌 및 그라펜을 포함하는 것인 방법.
  19. 제9항에 있어서, 상기 접촉기가 멤브레인 접촉기, 랜덤 또는 구조화된 기체-액체 접촉 패킹, 필름 충전물, 스플래쉬 패킹, 패킹된 강하막 디바이스, 냉각탑, 유동층, 가스와 접촉하는 액체 샤워 및 나노구조화된 또는 활성화된 탄소 재료로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 구성원을 포함하는 것인 방법.
  20. 제19항에 있어서, 상기 접촉기가 탄소 나노튜브 멤브레인을 포함하며, 여기서 상기 탄소 나노튜브 멤브레인의 복수의 나노튜브가 공극으로서 작용하며, 상기 복수의 나노튜브의 복수의 개구부가 흡착 작용기로 작용화되는 것인 방법.
  21. 제1항에 있어서, 상기 투입 공기 스트림 및 상기 전해질 용액의 상기 접촉 (i) 이전에 또는 (ii) 이후에, 상기 전해질 용액의 pH 또는 그의 범위를 제어하는 것을 더 포함하는 방법.
  22. 제21항에 있어서, 상기 제어가 상기 전해질 용액의 pH 범위를 9-15로 조절 또는 유지하는 것을 포함하는 것인 방법.
  23. 제21항에 있어서, 상기 제어가 상기 전해질 용액의 pH 범위를 7-10으로 조절 또는 유지하는 것을 포함하는 것인 방법.
  24. 제1항에 있어서, 상기 투입 공기 스트림 및 상기 전해질 용액의 상기 접촉 이후에 상기 전해질 용액의 pH 또는 그의 범위를 제어하는 것을 더 포함하는 방법.
  25. 제24항에 있어서, 상기 제어가 상기 전해질 용액의 pH 범위를 7-10으로 조절 또는 유지하는 것을 포함하는 것인 방법.
  26. 제1항에 있어서, 상기 투입 공기 스트림 및 상기 전해질 용액의 상기 접촉 (i) 이전에 또는 (ii) 이후에, 상기 전해질 용액의 pH 또는 그의 범위를 조절하기 위하여 pH 제어 유닛을 사용하는 것을 더 포함하는 방법.
  27. 제26항에 있어서, 상기 pH 제어 유닛이 (i) 상기 pH 제어 유닛을 통하여 제1의 방향으로 유동시 상기 전해질 용액의 pH를 증가시키고, 상기 pH 제어 유닛을 통하여 상기 제1의 방향과 상이한 제2의 방향으로 유동시 상기 전해질 용액의 상기 pH를 감소시키도록 구성된 쌍극자 멤브레인 적층체, (ii) 산소를 발생시키면서 상기 상기 CO2의 적어도 서브세트 및 수소를 환원시키도록 구성되어 상기 pH 제어 유닛을 통하여 제1의 방향으로 유동시 상기 전해질 용액의 pH가 증가되며, 상기 pH 제어 유닛을 통하여 상기 제1의 방향과 상이한 제2의 방향으로 유동시 상기 전해질 용액의 상기 pH가 감소되는 전기화학적 적층체를 포함하는 것인 방법.
  28. 제26항에 있어서, 상기 pH 제어 유닛이 산 및 염기 공급 유닛을 포함하며, 상기 산 및 염기 공급 유닛이 (i) 상기 공기 스트림 및 상기 전해질 용액의 상기 접촉 이후에 산성 용액을 상기 전해질 용액에 공급하여 상기 전해질 용액의 pH 또는 그의 범위를 감소시키며, (ii) 상기 공기 스트림 및 상기 전해질 용액의 상기 접촉 이전에 염기성 용액을 상기 전해질 용액에 공급하여 상기 전해질 용액의 pH 또는 그의 범위를 증가시키도록 구성되는 것인 방법.
  29. 제1항에 있어서, (a) 이전에, 제1의 전해질 용액을 CO2를 포집시키기에 충분한 CO2 함유 액체 재료와 접촉시켜 상기 전해질 용액을 산출하는 것을 더 포함하는 것인 방법.
  30. 제29항에 있어서, (b) 이후에, 상기 전해질 용액이 상기 제1의 전해질 용액과 접촉되는 것인 방법.
  31. 제29항에 있어서, CO2를 포집시키기에 충분한 상기 액체 재료가 수성 수산화물 용액, 아민 용액 및 이온성 액체로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 구성원을 포함하는 것인 방법.
  32. 제29항에 있어서, 상기 제1의 전해질 용액 및 CO2를 포집시키기에 충분한 상기 액체 재료를 음이온 교환 멤브레인 또는 양이온 교환 멤브레인 적층체 또는 둘다를 함유하는 쌍극자 멤브레인 적층체에서 접촉시키며, 상기 쌍극자 멤브레인 적층체 또는 상기 양이온 교환 멤브레인 적층체가 CO2를 포집시키기에 충분한 상기 액체 재료로부터 상기 제1의 전해질 용액으로 탄소 함유 종의 수송을 촉진시키도록 구성되는 것인 방법.
  33. 제1항에 있어서, 상기 전해질 용액을 사용한 상기 이산화탄소의 적어도 서브세트의 환원이 상기 환원된 탄소 생성물을 생성하는 것인 방법.
  34. 제1항에 있어서, 상기 환원된 탄소 생성물이 연료를 포함하는 것인 방법.
  35. -25‰ Δ13C 초과의 동위원소 분포로 탄소를 갖는 탄화수소 혼합물을 포함하는 조성물.
  36. 제35항에 있어서, 상기 탄화수소 혼합물이 -6‰ 내지 -9‰ Δ13C의 동위원소 분포로 탄소를 갖는 것인 조성물.
  37. 제35항에 있어서, 상기 탄화수소 혼합물이 검출 가능한 황을 갖지 않는 것인 조성물.
  38. 제35항에 있어서, 상기 탄화수소 혼합물이 검출 가능한 방향족 화합물을 갖지 않는 것인 조성물.
  39. 제35항에 있어서, 상기 탄화수소 혼합물이 검출 가능한 금속 화합물을 갖지 않는 것인 조성물.
  40. 이산화탄소(CO2)의 수성 전기화학적 환원을 위한 CO2의 통합된 직접 공기 포집을 위한 시스템으로서,
    전해질 용액을 수용하도록 구성된 하우징; 및
    (a) 상기 전해질 용액을 CO2를 포함하는 투입 공기 스트림과 접촉되게 하여 상기 투입 공기 스트림으로부터 상기 CO2의 적어도 서브세트를 상기 전해질 용액에 포집시키며; 및
    (b) 상기 전해질 용액을 사용하여 상기 CO2의 적어도 서브세트를 환원시켜 환원된 탄소 생성물을 생성하도록
    개별적으로 또는 집합적으로 프로그래밍되는 하나 이상의 컴퓨터 프로세서
    를 포함하며, 여기서 (b) 도중에 또는 이후에, 상기 전해질 용액을 재생시켜 추가적인 CO2를 포집시키는 시스템.
  41. 제40항에 있어서, 상기 하우징이 상기 CO2의 적어도 서브세트를 환원시키도록 구성된 전기화학적 적층체를 포함하는 것인 시스템.
  42. 제41항에 있어서, 상기 전기화학적 적층체가 멤브레인을 포함하는 것인 시스템.
  43. 제42항에 있어서, 상기 멤브레인이 하나 이상의 공극을 포함하는 것인 시스템.
  44. 제42항에 있어서, 상기 멤브레인이 복수의 공극을 포함하는 것인 시스템.
  45. 제42항에 있어서, 상기 멤브레인이 탄소 나노튜브 멤브레인인 시스템.
  46. 제45항에 있어서, 상기 탄소 나노튜브 멤브레인의 복수의 나노튜브가 공극으로서 작용하며, 상기 복수의 나노튜브의 복수의 개구부가 흡착 작용기로 작용화되는 것인 시스템.
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