KR20230119279A - Graphene synthesis apparatus having multi-electrode and graphene synthesis method - Google Patents
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Abstract
본 발명은 멀티 전극이 구비된 그래핀 합성 장치 및 그래핀 합성 방법에 관한 것이다. 본 발명에 따른 그래핀 합성 장치 및 그래핀 합성 방법은, 멀티 전극, 즉 상대 전극을 3개 이상을 포함하되, 상기 상대 전극에 수용될 수 있는 개수의 작동 전극을 포함하도록 함으로써, 그래핀의 생산 속도 및 생산량을 포함한 생산 효율을 극대화시킬 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 그래핀 합성 장치 및 그래핀 합성 방법은, 종래 기술과 비교하여, 작동 전극의 개수를 작동 전압의 제한없이 늘릴 수 있고, 사용자의 상황에 따라 상대 전극 사이에 배치되는 작동 전극의 개수를 조절하여 사용할 수 있으며, 고전압을 인가하지 않아 전원 공급(power supply) 작동에 문제가 없으므로, 보다 안전하게 원하는 양만큼 그래핀을 합성할 수 있다는 장점이 있다.The present invention relates to a multi-electrode-equipped graphene synthesizing device and a graphene synthesizing method. The graphene synthesis apparatus and graphene synthesis method according to the present invention include a multi-electrode, that is, three or more counter electrodes, but include the number of working electrodes that can be accommodated in the counter electrode, thereby producing graphene. Production efficiency including speed and production can be maximized. In addition, compared to the prior art, the graphene synthesis apparatus and graphene synthesis method according to the present invention can increase the number of working electrodes without limiting the working voltage, and the working electrodes disposed between the counter electrodes according to the user's situation. The number of can be adjusted and used, and there is no problem in power supply operation because high voltage is not applied, so there is an advantage in that graphene can be synthesized in a desired amount more safely.
Description
본 발명은 멀티 전극이 구비된 그래핀 합성 장치 및 그래핀 합성 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a multi-electrode-equipped graphene synthesizing device and a graphene synthesizing method.
그래핀은 탄소로만 이루어진 육각형의 벌집구조를 갖는 나노탄소체이다. 각 탄소는 sp2 혼성오비탈을 이루고 시그마 결합으로 이어져 있으며, x-y 평면에 존재하여 2D 물질로 불린다. 또한 각 탄소 원자의 z축 방향으로 p오비탈이 형성되어 있으며 이들끼리 파이 결합을 이루고 있다. 이 파이 결합으로 인해 그래핀은 우수한 전자이동도를 나타내게 되고 이는 그래핀의 우수한 전기 전도성, 열 전도성 등을 구현하는 중요한 요인으로 작용한다.Graphene is a nano-carbon material having a hexagonal honeycomb structure made only of carbon. Each carbon forms an sp2 hybrid orbital and is connected by a sigma bond, and is called a 2D material because it exists in the x-y plane. In addition, p orbitals are formed in the z-axis direction of each carbon atom, and they form pi bonds with each other. Due to this pi bond, graphene exhibits excellent electron mobility, which acts as an important factor in realizing excellent electrical conductivity and thermal conductivity of graphene.
그래핀을 합성하는 방법은 크게 두 가지로 나뉜다. 첫번째로 흑연으로부터 그래핀을 박리하는 탑다운(Top-down) 방식이 있는데 이는 흑연과 같은 탄소물질을 시작 물질로 하여 화학적 혹은 물리적으로 그래핀을 박리하는 방법이다. 화학적 방법으로는 강산 및 산화제를 사용해 흑연의 표면에서부터 산화를 유도해 그래핀을 한 층씩 떼어내는 방법인 허머스법(Hummer’s method)이 가장 대표적이다. 하지만 이는 다량의 산을 사용하여 그래핀의 sp2 결합을 끊고 산화가 일어나는 일어나는 방 식이므로 그래핀의 물성을 발현하기 어렵다는 단점이 있다. 물리적 방법으로는 산화흑연이나 산(acid) 이온을 흑연의 층간에 삽입한 후 고온에서 팽창시켜 그래핀을 박리하는 열팽창법과 마이크로웨이브를 가해 팽창을 유도해 그래핀을 박리하는 마이크로웨이브 팽창법, 전해질 용액에 흑연(흑연봉, 흑연시트 등)을 담근 후 전압을 가해 그래핀을 박리하는 전기 화학처리법 등이 있다. 탑다운 방식으로 제조하는 그래핀은 모두 대량생산에 적합하다는 장점이 있지만, 일부 흑연을 산화하는 공정이 포함된 방법의 경우 그래핀의 물성을 구현하기 위해 재환원시키는 공정이 필요하다는 단점이 있다.There are two main methods for synthesizing graphene. First, there is a top-down method of exfoliating graphene from graphite, which is a method of chemically or physically exfoliating graphene using a carbon material such as graphite as a starting material. The most representative chemical method is the Hummer's method, which is a method of inducing oxidation from the surface of graphite using a strong acid and an oxidizing agent to separate graphene layer by layer. However, since this method uses a large amount of acid to break the sp2 bond of graphene and oxidizes it, it is difficult to express the physical properties of graphene. Physical methods include a thermal expansion method in which graphite oxide or acid ions are inserted between layers of graphite and then expanded at a high temperature to exfoliate graphene, a microwave expansion method in which graphene is exfoliated by applying microwaves to induce expansion, and an electrolyte There is an electrochemical treatment method in which graphite (graphite rod, graphite sheet, etc.) is immersed in a solution and then a voltage is applied to exfoliate the graphene. All graphene produced by the top-down method has the advantage of being suitable for mass production, but in the case of a method including a process of oxidizing some graphite, there is a disadvantage that a process of re-reduction is required to realize the physical properties of graphene.
그래핀을 합성하는 두 번째 방법은, 탄소 원자를 포함하는 포함하는 가스나 세라믹 또는 고분자 등을 사용하는 바텀업(Bottom-up) 방식이 있다. 탄소 원자를 포함하는 가스를 사용하는 CVD 방법은 금속을 촉매층으로 사용해 고온에서 메테인 또는 에테인 등을 주입하여 금속 표면에 그래핀을 합성하는 방법이다. 이 외에도 세라믹(SiC)을 고온에서 고온에서 처리해 표면에서 그래핀으로 성장시키는 에피텍셜법, 금속 표면에 고분자를 증착한 후 마이크로웨이브를 가해 그래핀을 합성하는 방법 등이 있다. 바텀업 방식의 경우, 고순도의 그래핀을 합성할 수 있다는 장점은 있으나, 합성 시간이 길고 가격이 높다는 단점이 있다.A second method for synthesizing graphene is a bottom-up method using a gas containing carbon atoms, ceramics, or polymers. The CVD method using a gas containing carbon atoms is a method of synthesizing graphene on a metal surface by injecting methane or ethane at a high temperature using a metal as a catalyst layer. In addition to this, there is an epitaxial method in which ceramic (SiC) is treated at high temperature at high temperature to grow graphene on the surface, and a method of synthesizing graphene by depositing a polymer on a metal surface and then applying microwaves. In the case of the bottom-up method, there is an advantage in that high-purity graphene can be synthesized, but there is a disadvantage in that the synthesis time is long and the price is high.
한편, 최근에 독일 막스 플랑크(Max flanck) 연구소의 밀렌(mullen) 교수 연구팀에서 단순한 전기 화학적인 공정을 통하여 특별한 물리적 압력이나 황산ㆍ질산 같은 유독한 강산을 사용하지 않고도, 단시간에 고품질의 박리 흑연을 대량으로 생산할 수 있는 제조 공정을 개발(Mullen et al., J. Am. Chem. Sos. 2014, 135, 6083.)하였다. 이와 관련된 특허 기술로는 특허문헌 1과 같이, 프로필렌 카보네이트, 디메틸포름아미드 등의 유기 용매와 리튬염과 초음파를 이용한 흑연 박리에 대한 기술이 공지되어 있고, 특허문헌 2와 같이, 전기 화학 반응을 통한 박리 방법으로 바람직한 수준의 산화를 유지하면서 적합한 수율 및 두께로 산화 그래핀을 제조할 수 있는 기술로 시트르산 나트륨을 전해질로 사용하는 기술이 공지되어 있다.Meanwhile, recently, Professor Mullen's research team at the Max Planck Institute in Germany produced high-quality exfoliated graphite in a short time through a simple electrochemical process without using special physical pressure or toxic strong acids such as sulfuric acid and nitric acid. A manufacturing process capable of mass production was developed (Mullen et al., J. Am. Chem. Sos. 2014, 135, 6083.). As a patented technology related to this, as in Patent Document 1, a technology for graphite exfoliation using an organic solvent such as propylene carbonate, dimethylformamide, lithium salt, and ultrasonic waves is known, and as in Patent Document 2, through an electrochemical reaction A technique using sodium citrate as an electrolyte is known as a technique capable of producing graphene oxide in an appropriate yield and thickness while maintaining a desired level of oxidation by an exfoliation method.
그러나, 통상적으로 현재까지 대부분의 전기 화학적 반응에서 사용하는 백금(Pt) 전극은 전기 활성이 우수하고 부식에 강한 장점이 있기는 하지만 매우 고가이다. 특히 고품질의 박리 흑연을 생산함에 있어서 경제성을 높이기 위해서는 단시간에 많은 양을 생산해야 하고 이러한 경우 전기 화학적 반응 장치 등의 구성에 있어서 백금(Pt) 전극의 고가의 가격과 모양 및 크기 등의 형태 조절의 어려움은 해당 공정을 통한 대량 생산 및 상업화에 큰 장애가 되고 있다.However, platinum (Pt) electrodes commonly used in most electrochemical reactions up to now have excellent electrical activity and are resistant to corrosion, but are very expensive. In particular, in order to increase the economic feasibility in producing high-quality exfoliated graphite, it is necessary to produce a large amount in a short time. Difficulties are a major obstacle to mass production and commercialization through the process.
특히, 최근에는 전기 화학적 반응을 활용한 그래핀 합성 방법 중, 백금이 아닌 금속 전극을 사용하고, 작동 전극의 개수를 늘려 그래핀을 합성 방법을 제안한 기술이 있다(특허문헌 3 참조).In particular, recently, among graphene synthesis methods using electrochemical reactions, there is a technology that proposes a method of synthesizing graphene by using a metal electrode other than platinum and increasing the number of working electrodes (see Patent Document 3).
보다 구체적으로, 특허문헌 3에 제안된 기술은, 황산염이 용해된 전해질을 준비하는 전해질 준비단계; 상기 전해질 내에 소정의 간격을 두고 작동 전극으로 N개(단, N은 1 이상의 정수)의 흑연 전극을 배치하는 작동 전극 배치단계; 상기 작동 전극의 상대 전극으로 소정의 간격을 두고 N+1개의 금속 전극을 배치하되 인접한 2개의 금속 전극의 사이에 흑연 전극이 위치하도록 하는 상대 전극 배치단계; 및 상기 작동 전극과 상대 전극에 전압을 인가하여 흑연 전극으로부터 흑연을 박리하는 흑연 박리단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기 화학적 비산화 박리 흑연의 생산 방법에 관한 것이다.More specifically, the technique proposed in Patent Document 3 includes an electrolyte preparation step of preparing an electrolyte in which sulfate is dissolved; a working electrode arrangement step of arranging N graphite electrodes (where N is an integer of 1 or more) as working electrodes at predetermined intervals in the electrolyte; A counter electrode arrangement step of disposing N+1 metal electrodes at a predetermined interval as counter electrodes of the working electrode so that a graphite electrode is positioned between two adjacent metal electrodes; and a graphite exfoliation step of exfoliating graphite from the graphite electrode by applying a voltage to the working electrode and the counter electrode.
그러나, 특허문헌 3에 제시된 기술의 경우, 작동 전극의 개수를 무한개로 할 수 있다고 하고 있으나, 이는 이론적으로나 실질적으로 실현 가능성이 없는 단점이 있다. However, in the case of the technology presented in Patent Document 3, although it is said that the number of working electrodes can be infinite, this has a disadvantage that is not feasible theoretically or practically.
따라서, 그래핀을 대량으로 한 번에 생산할 수 있는 그래핀의 합성 장치에 대하여, 보다 안전하고, 그리고 작동 전극의 개수를 작동 전압의 제한없이 늘릴 수 있는 실질적으로 적용 가능한 기술에 대한 개발의 필요성이 증대되고 있는 실정이다.Therefore, there is a need to develop a practically applicable technology that is safer and can increase the number of operating electrodes without limiting the operating voltage for a graphene synthesis device capable of producing graphene in large quantities at once. It is on the rise.
본 발명의 발명자들을, 전술한 문제점을 해결하기 위한 수단으로서, 멀티 전극이 구비된 그래핀 합성 장치 및 그래핀 합성 방법을 제공하고자 한다.The inventors of the present invention intend to provide a graphene synthesizing device and a graphene synthesizing method equipped with multi-electrodes as a means for solving the above problems.
본 발명은, 상기 언급한 과제 해결을 위하여, 멀티 전극이 구비된 그래핀 합성 장치 및 그래핀 합성 방법을 제공한다.In order to solve the above-mentioned problems, the present invention provides a graphene synthesizing device and a graphene synthesizing method equipped with a multi-electrode.
보다 구체적으로, 본 발명은, 전해질을 수용할 수 있는 소정의 부피를 가진 반응 챔버; 상기 반응 챔버 내부에 배치되는 복수의 상대 전극; 및 상기 반응 챔버 내부에 상기 복수의 상대 전극 사이에 소정의 간격을 두고 배치되는 복수의 작동 전극;을 포함하고, 상기 복수의 작동 전극은 상기 복수의 상대 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결되되, 상기 복수의 작동 전극 중 상기 복수의 상대 전극에 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극 및 이와 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 복수의 작동 전극을 하나의 셀로 정의할 경우, 상기 셀은 직렬 방식으로 연결하며, 하기 수식 1을 만족하는, 그래핀 합성 장치를 제공한다.More specifically, the present invention is a reaction chamber having a predetermined volume capable of accommodating an electrolyte; a plurality of counter electrodes disposed inside the reaction chamber; and a plurality of working electrodes disposed inside the reaction chamber at predetermined intervals between the plurality of counter electrodes, wherein the plurality of working electrodes are connected to two adjacent counter electrodes on both sides of the plurality of counter electrodes, respectively. Two counter electrodes on both sides that are electrochemically connected independently of each other but are adjacent to the plurality of counter electrodes among the plurality of working electrodes and a plurality of working electrodes each independently electrochemically connected to each other are defined as one cell, The cells are connected in a series manner, and a graphene synthesizing device that satisfies Equation 1 below is provided.
[수식 1][Equation 1]
N' = N × (M － 1)N' = N × (M - 1)
상기 수식 1에서, N은, 2 이상의 정수이고, 상기 복수의 작동 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 작동 전극의 개수를 의미하고, M은, 상기 반응 챔버 내부에 배치된 상대 전극의 총 개수를 의미하며, N'은, 상기 반응 챔버 내부에 배치되는 작동 전극의 총 개수를 의미한다. In Equation 1, N is an integer greater than or equal to 2, and means the number of working electrodes independently electrochemically connected to two opposite counter electrodes of the plurality of working electrodes adjacent to each other, and M is the inside of the reaction chamber. It means the total number of counter electrodes disposed on, and N' means the total number of working electrodes disposed inside the reaction chamber.
또한, 본 발명은, 상기 그래핀 합성 장치는 하기 수식 2를 만족하는 것을 특징으로 하는, 그래핀 합성 장치를 제공한다.In addition, the present invention provides a graphene synthesizing apparatus, characterized in that the graphene synthesizing apparatus satisfies Equation 2 below.
[수식 2][Equation 2]
M ≥ 3M ≥ 3
상기 수식 2에서, M은, 상기 반응 챔버 내부에 배치된 상대 전극의 총 개수를 의미한다.In Equation 2, M means the total number of counter electrodes disposed inside the reaction chamber.
또한, 본 발명은, 상기 그래핀 합성 장치는 하기 수식 3을 만족하는 것을 특징으로 하는, 그래핀 합성 장치를 제공한다.In addition, the present invention provides a graphene synthesizing apparatus, characterized in that the graphene synthesizing apparatus satisfies Equation 3 below.
[수식 3][Formula 3]
N ≤ 40N ≤ 40
상기 수식 3에서, N은, 상기 복수의 작동 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 작동 전극의 개수를 의미한다.In Equation 3, N means the number of working electrodes that are independently electrochemically connected to two adjacent counter electrodes on both sides of the plurality of working electrodes.
또한, 본 발명은, 상기 전해질은, 황산염(SO42-), 질산염(NO3-), 인산염(PO43-), 금속 할라이드 및 이온 액체(ionic liquids)를 포함하는 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는, 그래핀 합성 장치를 제공한다.In addition, in the present invention, the electrolyte includes at least one selected from the group consisting of sulfate (SO4 2- ), nitrate (NO3 - ), phosphate (PO4 3- ), metal halide, and ionic liquids. Characterized in that, it provides a graphene synthesizing device.
또한, 본 발명은, 상기 복수의 상대 전극은, 스테인리스 스틸, 니켈 또는 이들의 조합을 포함하는 것을 특징으로 하는, 그래핀 합성 장치를 제공한다.In addition, the present invention provides a graphene synthesizing apparatus, characterized in that the plurality of counter electrodes include stainless steel, nickel, or a combination thereof.
또한, 본 발명은, 상기 복수의 작동 전극은, 흑연 전극인 것을 특징으로 하는, 그래핀 합성 장치를 제공한다.In addition, the present invention provides a graphene synthesizing apparatus, characterized in that the plurality of working electrodes are graphite electrodes.
또한, 본 발명은, 상기 흑연 전극은, 하드카본, 소프트카본, 인조흑연, 천연흑연, 흑연화 탄소섬유, 흑연화 메조카본마이크로비드, 석유코크스, 수지소성체, 탄소섬유 및 열분해 탄소로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는, 그래핀 합성 장치를 제공한다.In addition, in the present invention, the graphite electrode is a group consisting of hard carbon, soft carbon, artificial graphite, natural graphite, graphitized carbon fiber, graphitized mesocarbon microbeads, petroleum coke, resin fired body, carbon fiber and pyrolytic carbon. It provides a graphene synthesizing device, characterized in that it comprises at least one selected from.
또한, 본 발명은, 상기 복수의 상대 전극 및 상기 복수의 작동 전극은, 각각 서로 독립적으로 시트(sheet), 호일(foil), 판상(plate) 및 봉(rod) 형태로 이루어진 군으로부터 선택된 1종의 형태인 것을 특징으로 하는, 그래핀 합성 장치를 제공한다.In addition, in the present invention, the plurality of counter electrodes and the plurality of working electrodes are each independently selected from the group consisting of a sheet, a foil, a plate, and a rod. It provides a graphene synthesizing apparatus, characterized in that in the form of.
또한, 본 발명은, 상기 그래핀 합성 장치는, 상기 작동 전극 상에 그래핀이 합성되는 것을 특징으로 하는, 그래핀 합성 장치를 제공한다.In addition, the present invention provides a graphene synthesizing apparatus, characterized in that graphene is synthesized on the working electrode.
또한, 본 발명은, 반응 챔버 내에 전해질을 투입하는 단계; 상기 전해질이 투입된 반응 챔버 내부에 복수의 상대 전극을 배치하는 단계; 상기 배치된 복수의 상대 전극 사이에 소정의 간격을 두고 복수의 작동 전극을 배치하는 단계; 상기 배치된 복수의 작동 전극은 상기 복수의 상대 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결하는 단계; 및 상기 복수의 작동 전극 중 상기 복수의 상대 전극에 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극 및 이와 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 복수의 작동 전극을 하나의 셀로 정의할 경우, 상기 셀은 직렬 방식으로 연결하는 단계;를 포함하고, 하기 수식 1을 만족하는, 그래핀 합성 방법을 제공한다.In addition, the present invention, the step of introducing an electrolyte into the reaction chamber; disposing a plurality of counter electrodes inside the reaction chamber into which the electrolyte is injected; disposing a plurality of working electrodes at predetermined intervals between the disposed plurality of counter electrodes; electrochemically connecting the disposed plurality of working electrodes with two adjacent counter electrodes on both sides of the plurality of counter electrodes independently of each other; And when two counter electrodes on both sides adjacent to the plurality of counter electrodes among the plurality of working electrodes and a plurality of working electrodes electrochemically connected independently of each other are defined as one cell, the cells are connected in a series manner. It provides a method for synthesizing graphene, including a step; and satisfying Equation 1 below.
[수식 1][Formula 1]
N' = N × (M － 1)N' = N × (M - 1)
상기 수식 1에서, N은, 2 이상의 정수이고, 상기 복수의 작동 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 작동 전극의 개수를 의미하고, M은, 상기 반응 챔버 내부에 배치된 상대 전극의 총 개수를 의미하며, N'은, 상기 반응 챔버 내부에 배치되는 작동 전극의 총 개수를 의미한다.In Equation 1, N is an integer greater than or equal to 2, and means the number of working electrodes independently electrochemically connected to two opposite counter electrodes of the plurality of working electrodes adjacent to each other, and M is the inside of the reaction chamber. It means the total number of counter electrodes disposed on, and N' means the total number of working electrodes disposed inside the reaction chamber.
또한, 본 발명은, 상기 그래핀 합성 방법은, 하기 수식 2를 만족하는 것을 특징으로 하는, 그래핀 합성 방법을 제공한다.In addition, the present invention provides a graphene synthesis method, characterized in that the graphene synthesis method satisfies Equation 2 below.
[수식 2][Equation 2]
M ≥ 3M ≥ 3
상기 수식 2에서, M은, 상기 반응 챔버 내부에 배치된 상대 전극의 총 개수를 의미한다.In Equation 2, M means the total number of counter electrodes disposed inside the reaction chamber.
또한, 본 발명은, 상기 그래핀 합성 방법은, 하기 수식 3을 만족하는 것을 특징으로 하는, 그래핀 합성 방법을 제공한다.In addition, the present invention provides a method for synthesizing graphene, characterized in that the graphene synthesis method satisfies Equation 3 below.
[수식 3][Formula 3]
N ≤ 40N ≤ 40
상기 수식 3에서, N은, 상기 복수의 작동 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 작동 전극의 개수를 의미한다.In Equation 3, N means the number of working electrodes that are independently electrochemically connected to two adjacent counter electrodes on both sides of the plurality of working electrodes.
또한, 본 발명은, 상기 복수의 상대 전극 및 상기 복수의 작동 전극에 전압을 인가하되, 상기 셀 단위로 전압을 인가하는 단계를 추가적으로 포함하는 것을 특징으로 하는, 그래핀 합성 방법을 제공한다.In addition, the present invention provides a graphene synthesis method, characterized in that it further comprises the step of applying a voltage to the plurality of counter electrodes and the plurality of working electrodes, and applying a voltage in units of the cells.
또한, 본 발명은, 상기 복수의 작동 전극 상에 그래핀을 합성하는 단계를 추가적으로 포함하는 것을 특징으로 하는, 그래핀 합성 방법을 제공한다.In addition, the present invention provides a graphene synthesis method, characterized in that it further comprises the step of synthesizing graphene on the plurality of working electrodes.
본 발명에 따른 그래핀 합성 장치 및 그래핀 합성 방법은, 멀티 전극, 즉 상대 전극을 3개 이상을 포함하되, 상기 상대 전극에 수용될 수 있는 개수의 작동 전극을 포함하도록 함으로써, 그래핀의 생산 속도 및 생산량을 포함한 생산 효율을 극대화시킬 수 있다.The graphene synthesis apparatus and graphene synthesis method according to the present invention include a multi-electrode, that is, three or more counter electrodes, but include the number of working electrodes that can be accommodated in the counter electrode, thereby producing graphene. Production efficiency including speed and production can be maximized.
또한, 본 발명에 따른 그래핀 합성 장치 및 그래핀 합성 방법은, 종래 기술과 비교하여, 작동 전극의 개수를 작동 전압의 제한없이 늘릴 수 있고, 사용자의 상황에 따라 상대 전극 사이에 배치되는 작동 전극의 개수를 조절하여 사용할 수 있으며, 고전압을 인가하지 않아 전원 공급(power supply) 작동에 문제가 없으므로, 보다 안전하게 원하는 양만큼 그래핀을 합성할 수 있다는 장점이 있다.In addition, compared to the prior art, the graphene synthesis apparatus and graphene synthesis method according to the present invention can increase the number of working electrodes without limiting the working voltage, and the working electrodes disposed between the counter electrodes according to the user's situation. The number of can be adjusted and used, and there is no problem in power supply operation because high voltage is not applied, so there is an advantage in that graphene can be synthesized in a desired amount more safely.
첨부된 도면은 해당 기술 분야의 통상의 기술자에게 본 발명의 내용을 보다 상세하게 설명하기 위한 것으로 본 발명의 기술적 사상이 이에 한정되는 것은 아니다.
도 1은, 본 발명에 따른 멀티 전극이 구비된 그래핀 합성 장치의 구조를 간략하게 나타낸 도이다.
도 2는, 본 발명에 따른 그래핀 합성 방법에 대한 순서도를 나타낸 도이다.
도 3 및 4는, 본 발명에 따른 또 다른 그래핀 합성 방법에 대한 순서도를 각각 나타낸 도이다.
도 5는, 본 발명에 따른 실시예 4의 상대 전극 및 작동 전극의 배치를 간략하게 나타낸 도이다.
도 6은, 본 발명에 따른 실시예 6의 상대 전극 및 작동 전극의 배치를 간략하게 나타낸 도이다.
도 7은, 본 명세서상 비교예 6의 상대 전극 및 작동 전극의 배치를 간략하게 나타낸 도이다.
도 8은, 본 명세서상 비교예 7의 상대 전극 및 작동 전극의 배치를 간략하게 나타낸 도이다.The accompanying drawings are intended to explain the contents of the present invention in more detail to those skilled in the art, but the technical spirit of the present invention is not limited thereto.
1 is a schematic diagram showing the structure of a multi-electrode-equipped graphene synthesizing apparatus according to the present invention.
2 is a flowchart illustrating a method for synthesizing graphene according to the present invention.
3 and 4 are diagrams each showing a flowchart of another method for synthesizing graphene according to the present invention.
5 is a diagram schematically showing the arrangement of the counter electrode and the working electrode of Example 4 according to the present invention.
6 is a schematic diagram showing the arrangement of the counter electrode and the working electrode of Example 6 according to the present invention.
7 is a view schematically showing the arrangement of the counter electrode and the working electrode of Comparative Example 6 in the present specification.
8 is a view schematically showing the arrangement of the counter electrode and the working electrode of Comparative Example 7 in the present specification.
이하, 첨부된 도면을 참조하면서 본 발명에 따른 멀티 전극이 구비된 그래핀 합성 장치 및 그래핀 합성 방법의 바람직한 실시예를 상세히 설명한다. Hereinafter, preferred embodiments of a multi-electrode-equipped graphene synthesizing device and a graphene synthesizing method according to the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여, 본 발명의 기술적 사상에 부합되는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.Prior to this, the terms or words used in this specification and claims should not be interpreted in a conventional or dictionary sense, and the inventor may properly define the concept of the term in order to describe his/her invention in the best way. Based on the principle that it can be, it should be interpreted as meaning and concept consistent with the technical spirit of the present invention.
따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서, 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해해야 한다.Therefore, the embodiments described in this specification and the configurations shown in the drawings are only one of the most preferred embodiments of the present invention and do not represent all of the technical ideas of the present invention, so at the time of this application, various alternatives can be made. It should be understood that there may be equivalents and variations.
본 명세서에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.In the present specification, when a part is said to "include" a certain component, it means that it may further include other components without excluding other components unless otherwise stated.
일반적으로 금속 전극과 흑연 전극 한 쌍의 전기 화학적 박리 공정을 통해서 제조되는 그래핀(박리 흑연)의 양은 제한적일 수밖에 없고, 여러 배치에서 제조된 그래핀의 품질(quality)을 일정하게 조절하기도 어렵기 때문에 한 번의 전기 화학 배치에서 많은 양의 그래핀을 제조하는 것은 저가 대량 생산 공정에서 매우 중요한 요소이다. 따라서 그래핀의 단일 배치 생산량을 높이기 위하여 우선 금속 전극과 흑연 전극의 면적을 확대하는 것이 필요하나, 흑연 전극의 사이즈가 커지면 박리 공정의 시간이 길어지고, 장시간의 전기 화학 반응으로 전기 산화가 발생 가능성이 커짐에 따라 공정성과 생산된 그래핀의 품질이 떨어지게 된다.In general, the amount of graphene (exfoliated graphite) produced through the electrochemical exfoliation process of a pair of metal electrode and graphite electrode is inevitably limited, and it is difficult to constantly control the quality of graphene manufactured in multiple batches. Producing large amounts of graphene in one electrochemical batch is a very important factor in low-cost mass production process. Therefore, in order to increase the single batch production of graphene, it is first necessary to expand the area of the metal electrode and the graphite electrode, but if the size of the graphite electrode increases, the time of the exfoliation process becomes longer, and there is a possibility of electro-oxidation due to a long-term electrochemical reaction. As this increases, the fairness and the quality of the graphene produced deteriorate.
이를 해결하기 위한 방법으로, 본 발명은, 흑연 전극과 금속 전극을 통과하는 전류 및 전압과의 관련성과 상기 흑연 전극 및 금속 전극의 개수를 그래핀 생산 효율 극대화의 측면에서 고려하여 보다 안전하고 다량의 그래핀을 합성할 수 있는 멀티 전극을 가진 그래핀 합성 장치 및 그래핀 합성 방법에 관한 것이다.As a method for solving this problem, the present invention considers the relationship between the current and voltage passing through the graphite electrode and the metal electrode and the number of the graphite electrode and the metal electrode in terms of maximizing graphene production efficiency, making it safer and larger. It relates to a graphene synthesis device having a multi-electrode capable of synthesizing graphene and a graphene synthesis method.
이하, 본 발명에 따른 그래핀 합성 장치 및 그래핀 합성 방법에 대하여 순차적으로 설명한다.Hereinafter, a graphene synthesizing apparatus and a graphene synthesizing method according to the present invention will be sequentially described.
본 발명은, 그래핀 합성 장치에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명은, 멀티 전극이 구비된 그래핀 합성 장치에 관한 것이다.The present invention relates to a graphene synthesizing device. More specifically, the present invention relates to a graphene synthesizing apparatus equipped with a multi-electrode.
도 1은, 본 발명에 따른 멀티 전극이 구비된 그래핀 합성 장치의 구조를 간략하게 나타낸 도이다.1 is a schematic diagram showing the structure of a multi-electrode-equipped graphene synthesizing apparatus according to the present invention.
도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 멀티 전극이 구비된 그래핀 합성 장치(10)는, 전해질을 수용할 수 있는 소정의 부피를 가진 반응 챔버(100); 상기 반응 챔버(100) 내부에 배치되는 복수의 상대 전극(200); 및 상기 반응 챔버(100) 내부에 상기 복수의 상대 전극(200) 사이에 소정의 간격을 두고 배치되는 복수의 작동 전극(300);을 포함한다.Referring to FIG. 1 , a multi-electrode-equipped graphene synthesis apparatus 10 according to the present invention includes a reaction chamber 100 having a predetermined volume capable of accommodating an electrolyte; a plurality of counter electrodes 200 disposed inside the reaction chamber 100; and a plurality of working electrodes 300 arranged at predetermined intervals between the plurality of counter electrodes 200 inside the reaction chamber 100 .
본 발명에 따른 그래핀 합성 장치는, 작동 전극을 사이에 두고, 상대 전극을 양쪽에 배치한 구조로 설계하고, 전해질을 투입한 후, 전기를 걸어주면, 상대 전극에서 흑연이 박리되는 현상을 발생시키는 과정으로 그래핀을 합성한다.The graphene synthesizing apparatus according to the present invention is designed to have a structure in which a counter electrode is placed on both sides with a working electrode interposed therebetween, and when electrolyte is injected and electricity is applied, a phenomenon in which graphite is separated from the counter electrode occurs. In this process, graphene is synthesized.
특히, 기존의 그래핀 합성 장치는 N개의 흑연 전극을 사이에 두고, N+1개의 금속 전극을 포함한 것으로, 흑연 전극의 양면에서 그래핀을 생산함으로써, 종래보다 시간 대비 생산량을 증가시킬 수 있었다. 그러나, 보다 안전하고 보다 빠른 속도로 더 많은 양의 그래핀을 합성하는 것에 대한 요구가 있었으며, 이에 대한 연구를 한 결과 본 발명을 완성시켰다. In particular, the existing graphene synthesizing apparatus includes N+1 metal electrodes with N graphite electrodes interposed therebetween, and by producing graphene on both sides of the graphite electrodes, the yield compared to the conventional time can be increased. However, there was a demand for synthesizing a larger amount of graphene more safely and at a faster rate, and as a result of research on this, the present invention was completed.
본 발명의 경우, 도 1과 같이 종래 기술에 더 발전하여, 두 개의 상대 전극 사이에 작동 전극(N개)를 배치하여 이를 하나의 셀(cell)로 정의하고, 이 셀이 직렬로 연결되어 있는 형태를 가지며 결과적으로 M개의 상대 전극과 N’(N의 합)개의 작동 전극으로 이루어져 챔버 내부에 배치되는 형태를 가진다.In the case of the present invention, as shown in FIG. 1, by further developing the prior art, by placing N working electrodes between two counter electrodes, it is defined as one cell, and the cells are connected in series. As a result, it consists of M counter electrodes and N' (sum of N) working electrodes and is disposed inside the chamber.
보다 구체적으로, 본 발명에 따른 그래핀 합성 장치는, M개의 상대 전극 중 1번 상대 전극은 N개의 작동 전극에 각각 서로 독립적으로, 전기 화학적으로 연결되고, 2번 상대전극은 N개의 작동 전극에 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된다. 여기에서 1번 상대 전극과 2번 상대 전극, 그리고 두 개의 상대 전극 사이에 존재하는 N개의 작동 전극은 하나의 셀로 정의되는 것이다. 따라서 1번 상대 전극과 2번 상대 전극 사이에 N개의 작동 전극이 배치되고, 2 번 상대 전극과 3번 상대 전극 사이에 N개의 작동 전극이 배치되는 형태를 가지며, 전체적으로 직렬로 배치되는 것이다.More specifically, in the apparatus for synthesizing graphene according to the present invention, the first counter electrode among the M counter electrodes is independently electrochemically connected to the N working electrodes, and the second counter electrode is connected to the N working electrodes. Each is electrochemically connected independently of each other. Here, the number 1 counter electrode, the number 2 counter electrode, and the N working electrodes existing between the two counter electrodes are defined as one cell. Therefore, N working electrodes are disposed between the first counter electrode and the second counter electrode, and N working electrodes are disposed between the second counter electrode and the third counter electrode, and are arranged in series as a whole.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 그래핀 합성 장치는, 상기 복수의 작동 전극은 상기 복수의 상대 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결되되, 상기 복수의 작동 전극 중 상기 복수의 상대 전극에 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극 및 이와 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 복수의 작동 전극을 하나의 셀로 정의할 경우, 상기 셀은 직렬 방식으로 연결될 수 있다.In one example, in the apparatus for synthesizing graphene according to the present invention, the plurality of working electrodes are each independently electrochemically connected to two adjacent counter electrodes on both sides of the plurality of counter electrodes, and the plurality of working electrodes When two counter electrodes on both sides adjacent to the plurality of counter electrodes and a plurality of working electrodes electrochemically connected independently of each other are defined as one cell, the cells may be connected in series.
본 명세서상의 용어 "전기 화학적으로 연결"이라 함은, 전기적 연결을 의미할 수 있고, 예를 들어 복수의 상대 전극 중 제1 상대 전극 및 제2 상대 전극이 음극일 수 있고, 상기 복수의 작동 전극은 양극일 수 있다는 의미일 수 있다. 추가적인 예를 들면, 상기 복수의 상대 전극 중 제1 상대 전극 및 제2 상대 전극은 양극일 수 있고, 상기 복수의 작동 전극은 음극일 수 있다는 의미일 수 있다.The term "electrochemically connected" in this specification may mean electrical connection, and for example, a first counter electrode and a second counter electrode among a plurality of counter electrodes may be cathodes, and the plurality of working electrodes may mean that it may be an anode. For an additional example, the first counter electrode and the second counter electrode among the plurality of counter electrodes may be anodes, and the plurality of working electrodes may be cathodes.
본 발명에 따른 그래핀 합성 장치는, 하기 수식 1을 만족할 수 있다.The apparatus for synthesizing graphene according to the present invention may satisfy Equation 1 below.
[수식 1][Formula 1]
N' = N × (M － 1)N' = N × (M - 1)
상기 수식 1에서, N은, 2 이상의 정수이고, 상기 복수의 작동 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 작동 전극의 개수를 의미하고, M은, 상기 반응 챔버 내부에 배치된 상대 전극의 총 개수를 의미하며, N'은, 상기 반응 챔버 내부에 배치되는 작동 전극의 총 개수를 의미한다.In Equation 1, N is an integer greater than or equal to 2, and means the number of working electrodes independently electrochemically connected to two opposite counter electrodes of the plurality of working electrodes adjacent to each other, and M is the inside of the reaction chamber. It means the total number of counter electrodes disposed on, and N' means the total number of working electrodes disposed inside the reaction chamber.
상기 수식 1을 만족할 경우, 작동 전극의 개수를 작동 전압의 제한없이 늘릴 수 있고, 사용자의 상황에 따라 상대 전극 사이에 배치되는 작동 전극의 개수를 조절하여 사용할 수 있으며, 고전압을 인가하지 않아 전원 공급(power supply) 작동에 문제가 없으므로, 보다 안전하게 원하는 양만큼 그래핀을 합성할 수 있다는 장점이 있다.When Equation 1 is satisfied, the number of working electrodes can be increased without limiting the working voltage, the number of working electrodes disposed between the counter electrodes can be adjusted and used according to the user's situation, and power is supplied without applying a high voltage. Since there is no problem with the operation of the power supply, it has the advantage of being able to synthesize graphene in the desired amount more safely.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 그래핀 합성 장치는, 상기 수식 1을 만족하는 이외에도 하기 수식 2 및 3을 만족할 수 있다.In one example, the apparatus for synthesizing graphene according to the present invention may satisfy Equations 2 and 3 below in addition to satisfying Equation 1 above.
[수식 2][Equation 2]
M ≥ 3M ≥ 3
상기 수식 2에서, M은, 상기 반응 챔버 내부에 배치된 상대 전극의 총 개수를 의미한다.In Equation 2, M means the total number of counter electrodes disposed inside the reaction chamber.
[수식 3][Formula 3]
N ≤ 40N ≤ 40
상기 수식 3에서, N은, 상기 복수의 작동 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 작동 전극의 개수를 의미한다.In Equation 3, N means the number of working electrodes that are independently electrochemically connected to two adjacent counter electrodes on both sides of the plurality of working electrodes.
본 발명에 따른 그래핀 합성 장치가 상기 수식 1 내지 3을 만족할 경우, 멀티 전극, 즉 상대 전극을 3개 이상을 포함하되, 상기 상대 전극에 수용될 수 있는 개수의 작동 전극을 포함하도록 함으로써, 그래핀의 생산 속도 및 생산량을 포함한 생산 효율을 극대화시킬 수 있다.When the apparatus for synthesizing graphene according to the present invention satisfies Equations 1 to 3, the multi-electrode, that is, includes three or more counter electrodes, but includes the number of working electrodes that can be accommodated in the counter electrode. It is possible to maximize production efficiency including pin production speed and production volume.
특별히 제한되는 것은 아니나, 예를 들어, 상기 복수의 상대 전극 및 복수의 작동 전극은, 서로 각각 독립적으로 전기적 연결을 위한 단자가 배치될 수 있다.Although not particularly limited, for example, the plurality of counter electrodes and the plurality of working electrodes may be independently disposed with terminals for electrical connection.
하나의 예시에서, 상기 복수의 상대 전극은, 스테인리스 스틸, 니켈 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 또한, 경제성을 고려하지 않을 경우에는 백금(Pt) 등의 금속도 포함할 수 있으며, 특별히 이에 제한되는 것은 아니다.In one example, the plurality of counter electrodes may include stainless steel, nickel, or a combination thereof. In addition, when economic feasibility is not considered, a metal such as platinum (Pt) may also be included, but is not particularly limited thereto.
상기 복수의 작동 전극은, 흑연 전극일 수 있다.The plurality of working electrodes may be graphite electrodes.
상기 흑연 전극의 재료는, 탄소 성분을 포함하는 한 특별히 제한되는 것은 아니나, 예를 들어 하드카본, 소프트카본, 인조흑연, 천연흑연, 흑연화 탄소섬유, 흑연화 메조카본마이크로비드, 석유코크스, 수지소성체, 탄소섬유 및 열분해 탄소로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.The material of the graphite electrode is not particularly limited as long as it contains a carbon component, but, for example, hard carbon, soft carbon, artificial graphite, natural graphite, graphitized carbon fiber, graphitized mesocarbon microbeads, petroleum coke, water It may include at least one selected from the group consisting of a self-burning material, carbon fiber, and pyrolytic carbon.
또한, 본 발명의 그래핀 합성 장치는, 그래핀의 단일 배치 생산량을 높이기 위하여 금속 전극과 흑연 전극의 면적을 확대하는 것이 필요하므로, 상기 복수의 상대 전극 및 상기 복수의 작동 전극은, 모두 각각 서로 독립적으로 시트(sheet), 호일(foil), 판상(plate) 및 봉(rod) 형태로 이루어진 군으로부터 선택된 1종의 형태일 수 있다.In addition, since the graphene synthesizing apparatus of the present invention needs to enlarge the area of the metal electrode and the graphite electrode in order to increase the single batch production of graphene, the plurality of counter electrodes and the plurality of working electrodes are mutually related to each other. Independently, it may be one type selected from the group consisting of a sheet, foil, plate, and rod form.
상기 그래핀 합성 장치,는 반응 챔버(100) 내부에 전해질을 더 포함할 수 있다.The graphene synthesis apparatus may further include an electrolyte inside the reaction chamber 100 .
하나의 예시에서, 상기 전해질은 특별히 한정되는 것은 아니나, 예를 들어, 음이온계 전해질, 양이온계 전해질, 이온 액체(ionic liquids), 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.In one example, the electrolyte is not particularly limited, but may include, for example, an anionic electrolyte, a cationic electrolyte, ionic liquids, or a combination thereof.
상기 음이온계 전해질은 황산염(SO4 2-), 질산염(NO3 -), 인산염(PO4 3-), 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.The anionic electrolyte may include sulfate (SO 4 2- ), nitrate (NO 3 - ), phosphate (PO 4 3- ), or a combination thereof.
상기 황산염은 황산암모늄((NH4)2SO4), 황산칼륨(K2SO4) 및 황산나트륨(Na2SO4) 중 선택된 하나 이상일 수 있다.The sulfate may be at least one selected from ammonium sulfate ((NH 4 ) 2 SO 4 ), potassium sulfate (K 2 SO 4 ), and sodium sulfate (Na 2 SO 4 ).
상기 질산염은 질산암모늄((NH4)NO3), 질산칼륨(KNO3) 및 질산나트륨(NaNO3) 중 선택된 하나 이상일 수 있다.The nitrate may be at least one selected from ammonium nitrate ((NH 4 )NO 3 ), potassium nitrate (KNO 3 ), and sodium nitrate (NaNO 3 ).
상기 인산염은 인산암모늄((NH4)3PO4), 인산칼륨(K3PO4) 및 인산나트륨(Na3PO4) 중 선택된 하나 이상일 수 있다.The phosphate may be at least one selected from ammonium phosphate ((NH 4 ) 3 PO 4 ), potassium phosphate (K 3 PO 4 ), and sodium phosphate (Na 3 PO 4 ).
상기 양이온계 전해질은 금속 할라이드일 수 있다. 예를 들어, 상기 금속 할라이드는 Li+, Na+, K+ 등을 포함하는 할로겐염일 수 있고, 예를 들어, 상기 금속 할라이드는 LiCl일 수 있다.The cationic electrolyte may be a metal halide. For example, the metal halide may be a halogen salt including Li + , Na + , K + , etc., and for example, the metal halide may be LiCl.
상기 이온 액체는 음이온계 이온 액체, 양이온계 이온 액체, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.The ionic liquid may include an anionic ionic liquid, a cationic ionic liquid, or a combination thereof.
상기 양이온계 이온 액체는 암모늄계 이온 액체, 이미다졸륨계 이온 액체, 피롤리디늄계 이온 액체, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.The cationic ionic liquid may include an ammonium-based ionic liquid, an imidazolium-based ionic liquid, a pyrrolidinium-based ionic liquid, or a combination thereof.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 상기 그래핀 합성 장치는, 상기 작동 전극 상에 그래핀이 합성될 수 있다.In one example, in the graphene synthesis apparatus according to the present invention, graphene may be synthesized on the working electrode.
본 발명은 또한, 그래핀 합성 방법에 관한 것이다.The present invention also relates to a method for synthesizing graphene.
본 발명에 따른 그래핀 합성 방법은, 전술한 그래핀 합성 장치를 활용하여 그래핀을 합성하는 방법에 관한 것으로, 앞서 설명한 내용과 동일하거나 중복되는 설명은 이하에서 생략하기로 한다.The method for synthesizing graphene according to the present invention relates to a method for synthesizing graphene using the above-described graphene synthesizing apparatus, and descriptions identical to or overlapping with those described above will be omitted below.
도 2는, 본 발명에 따른 그래핀 합성 방법에 대한 순서도를 나타낸 도이다.2 is a flowchart illustrating a method for synthesizing graphene according to the present invention.
도 2를 참조하면, 본 발명에 따른 그래핀 합성 방법(20)은, 반응 챔버 내에 전해질을 투입하는 단계(S100); 상기 전해질이 투입된 반응 챔버 내부에 복수의 상대 전극을 배치하는 단계(S200); 상기 배치된 복수의 상대 전극 사이에 소정의 간격을 두고 복수의 작동 전극을 배치하는 단계(S300); 상기 배치된 복수의 작동 전극은 상기 복수의 상대 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결하는 단계(S400); 및 상기 복수의 작동 전극 중 상기 복수의 상대 전극에 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극 및 이와 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 복수의 작동 전극을 하나의 셀로 정의할 경우, 상기 셀은 직렬 방식으로 연결하는 단계(S500)를 포함할 수 있다.Referring to FIG. 2 , the graphene synthesis method 20 according to the present invention includes the steps of introducing an electrolyte into a reaction chamber (S100); disposing a plurality of counter electrodes inside the reaction chamber into which the electrolyte is injected (S200); disposing a plurality of working electrodes at predetermined intervals between the disposed plurality of counter electrodes (S300); electrochemically connecting the disposed plurality of working electrodes to two adjacent counter electrodes on both sides of the plurality of counter electrodes independently of each other (S400); And when two counter electrodes on both sides adjacent to the plurality of counter electrodes among the plurality of working electrodes and a plurality of working electrodes electrochemically connected independently of each other are defined as one cell, the cells are connected in a series manner. Step S500 may be included.
또한, 도 3 및 4는, 본 발명에 따른 또 다른 그래핀 합성 방법에 대한 순서도를 각각 나타낸 도이다.In addition, FIGS. 3 and 4 are diagrams each showing a flowchart of another method for synthesizing graphene according to the present invention.
도 3 및 4를 참조하면, 본 발명에 따른 그래핀 합성 방법은, 도 2에 기재된 단계 이외에도, 상기 복수의 상대 전극 및 상기 복수의 작동 전극에 전압을 인가하되, 상기 셀 단위로 전압을 인가하는 단계(S600) 및 상기 복수의 작동 전극 상에 그래핀을 합성하는 단계(S700)을 추가적으로 포함할 수 있다.Referring to FIGS. 3 and 4, in the graphene synthesis method according to the present invention, in addition to the step described in FIG. A step (S600) and a step (S700) of synthesizing graphene on the plurality of working electrodes may be additionally included.
상기 셀 단위로 전압을 인가할 경우, 본 발명에 따른 그래핀 합성 방법 수행 중에는 특별히 제한되지 않으나, 예를 들어 0.1A 내지 5A의 직류(direct current), 바람직하게는 0.5A의 정전류가 흐를 수 있다. 예를 들어, 상기 전압 인가 시, 정전류(constant current)를 사용하여, 전압 값은 전류에 따라 달라질 수 있다.In the case of applying the voltage in units of the cell, there is no particular limitation during the graphene synthesis method according to the present invention, but, for example, a direct current of 0.1A to 5A, preferably a constant current of 0.5A may flow. . For example, when the voltage is applied, a constant current is used, and the voltage value may vary according to the current.
또한, 본 발명에 따른 그래핀 합성 방법은, 전술한 바와 같이, 앞서 설명한 그래핀 합성 장치를 사용하여 그래핀을 합성하는 방법에 대한 것으로, 하기 수식 1 내지 3을 모두 만족시킬 수 있다.In addition, as described above, the graphene synthesis method according to the present invention relates to a method of synthesizing graphene using the graphene synthesis apparatus described above, and may satisfy all of Equations 1 to 3 below.
[수식 1][Equation 1]
N' = N × (M － 1)N' = N × (M - 1)
상기 수식 1에서, N은, 2 이상의 정수이고, 상기 복수의 작동 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 작동 전극의 개수를 의미하고, M은, 상기 반응 챔버 내부에 배치된 상대 전극의 총 개수를 의미하며, N'은, 상기 반응 챔버 내부에 배치되는 작동 전극의 총 개수를 의미한다.In Equation 1, N is an integer greater than or equal to 2, and means the number of working electrodes independently electrochemically connected to two opposite counter electrodes of the plurality of working electrodes adjacent to each other, and M is the inside of the reaction chamber. It means the total number of counter electrodes disposed on, and N' means the total number of working electrodes disposed inside the reaction chamber.
[수식 2][Equation 2]
M ≥ 3M ≥ 3
상기 수식 2에서, M은, 상기 반응 챔버 내부에 배치된 상대 전극의 총 개수를 의미한다.In Equation 2, M means the total number of counter electrodes disposed inside the reaction chamber.
[수식 3][Formula 3]
N ≤ 40N ≤ 40
상기 수식 3에서, N은, 상기 복수의 작동 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 작동 전극의 개수를 의미한다.In Equation 3, N means the number of working electrodes that are independently electrochemically connected to two adjacent counter electrodes on both sides of the plurality of working electrodes.
본 발명에 따른 그래핀 합성 방법은, 상기 수식 1 내지 3을 만족할 경우, 멀티 전극, 즉 상대 전극을 3개 이상을 포함하되, 상기 상대 전극에 수용될 수 있는 개수의 작동 전극을 포함하도록 함으로써, 그래핀의 생산 속도 및 생산량을 포함한 생산 효율을 극대화시킬 수 있다.In the graphene synthesis method according to the present invention, when Equations 1 to 3 are satisfied, the multi-electrode, that is, the counter electrode includes three or more working electrodes that can be accommodated in the counter electrode. It is possible to maximize production efficiency including production rate and production of graphene.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 기술하는 실시예들에 한정되는 것으로 해석되지 않는다. 본 명세서의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.Hereinafter, examples will be described in detail to explain the present invention in detail. However, embodiments according to the present invention can be modified in many different forms, and the scope of the present invention is not construed as being limited to the embodiments described below. The embodiments herein are provided to more completely explain the present invention to those skilled in the art.
[실시예 1][Example 1]
상대 전극(counter electrode)으로 니켈 전극을 3개, 작동 전극(working electrode)으로 흑연 전극을 4개 사용하여, 상대 전극 사이에 2개의 작동 전극을 배치한 셀(cell)을 직렬로 2개 연결하였다. 전해질은 0.1M (NH4)2SO4를 사용하여 각각의 전극을 전해질에 담그고 전극 간 거리는 2.5cm로 유지한 상태로 흑연 전극에 0.5A의 정전류를 2시간 동안 가하여 그래핀을 합성한 후, 진공 여과 장치를 이용하여 필터 및 세척하였다. 이 때 반응 챔버를 구동하기 위해 각 셀에 인가된 전압은 12V였으며, 총 7개의 전극을 통해, 11.1g의 박리 흑연을 수득하였다.Using three nickel electrodes as counter electrodes and four graphite electrodes as working electrodes, two cells with two working electrodes placed between counter electrodes were connected in series. . As the electrolyte, graphene was synthesized by immersing each electrode in the electrolyte using 0.1M (NH 4 ) 2 SO 4 and applying a constant current of 0.5 A to the graphite electrode for 2 hours while maintaining the distance between the electrodes at 2.5 cm. Filter and wash using a vacuum filtration device. At this time, the voltage applied to each cell to drive the reaction chamber was 12V, and 11.1 g of exfoliated graphite was obtained through a total of 7 electrodes.
[실시예 2][Example 2]
상대 전극(counter electrode)으로 니켈 전극을 3개, 작동 전극(working electrode)으로 흑연 전극을 6개 사용하여, 상대 전극 사이에 3개의 작동 전극을 배치한 셀(cell)을 직렬로 2개 연결하였다. 전해질은 0.1M (NH4)2SO4를 사용하여 각각의 전극을 전해질에 담그고 전극 간 거리는 2.5cm로 유지한 상태로 흑연 전극에 0.5A의 정전류를 2시간 동안 가하여 그래핀을 합성한 후, 진공 여과 장치를 이용하여 필터 및 세척하였다. 이 때 반응 챔버를 구동하기 위해 각 셀에 인가된 전압은 18V였으며, 총 9개의 전극을 통해, 17.4g의 박리 흑연을 수득하였다.Using three nickel electrodes as counter electrodes and six graphite electrodes as working electrodes, two cells with three working electrodes placed between counter electrodes were connected in series. . As the electrolyte, graphene was synthesized by immersing each electrode in the electrolyte using 0.1M (NH 4 ) 2 SO 4 and applying a constant current of 0.5 A to the graphite electrode for 2 hours while maintaining the distance between the electrodes at 2.5 cm. Filter and wash using a vacuum filtration device. At this time, the voltage applied to each cell to drive the reaction chamber was 18 V, and 17.4 g of exfoliated graphite was obtained through a total of nine electrodes.
[실시예 3][Example 3]
상대 전극(counter electrode)으로 니켈 전극을 3개, 작동 전극(working electrode)으로 흑연 전극을 8개 사용하여, 상대 전극 사이에 4개의 작동 전극을 배치한 셀(cell)을 직렬로 2개 연결하였다. 전해질은 0.1M (NH4)2SO4를 사용하여 각각의 전극을 전해질에 담그고 전극 간 거리는 2.5cm로 유지한 상태로 흑연 전극에 0.5A의 정전류를 2시간 동안 가하여 그래핀을 합성한 후, 진공 여과 장치를 이용하여 필터 및 세척하였다. 이 때 반응 챔버를 구동하기 위해 각 셀에 인가된 전압은 24V였으며, 총 11개의 전극을 통해, 23.5g의 박리 흑연을 수득하였다.Using 3 nickel electrodes as counter electrodes and 8 graphite electrodes as working electrodes, two cells with 4 working electrodes placed between counter electrodes were connected in series. . As the electrolyte, graphene was synthesized by immersing each electrode in the electrolyte using 0.1M (NH 4 ) 2 SO 4 and applying a constant current of 0.5 A to the graphite electrode for 2 hours while maintaining the distance between the electrodes at 2.5 cm. Filter and wash using a vacuum filtration device. At this time, the voltage applied to each cell to drive the reaction chamber was 24V, and 23.5 g of exfoliated graphite was obtained through a total of 11 electrodes.
[실시예 4][Example 4]
상대 전극(counter electrode)으로 니켈 전극을 3개, 작동 전극(working electrode)으로 흑연 전극을 10개 사용하여, 상대 전극 사이에 5개의 작동 전극을 배치한 셀(cell)을 직렬로 2개 연결하였다. 전해질은 0.1M (NH4)2SO4를 사용하여 각각의 전극을 전해질에 담그고 전극 간 거리는 2.5cm로 유지한 상태로 흑연 전극에 0.5A의 정전류를 2시간 동안 가하여 그래핀을 합성한 후, 진공 여과 장치를 이용하여 필터 및 세척하였다. 이 때 반응 챔버를 구동하기 위해 각 셀에 인가된 전압은 30V였으며, 총 13개의 전극을 통해, 29.2g의 박리 흑연을 수득하였다. 보다 구체적인 설명을 위해, 도 5에서는 본 실시예 4에 따른 상대 전극 및 작동 전극의 배치를 나타내었다.Using 3 nickel electrodes as counter electrodes and 10 graphite electrodes as working electrodes, two cells with 5 working electrodes placed between counter electrodes were connected in series. . As the electrolyte, graphene was synthesized by immersing each electrode in the electrolyte using 0.1M (NH 4 ) 2 SO 4 and applying a constant current of 0.5 A to the graphite electrode for 2 hours while maintaining the distance between the electrodes at 2.5 cm. Filter and wash using a vacuum filtration device. At this time, the voltage applied to each cell to drive the reaction chamber was 30V, and 29.2 g of exfoliated graphite was obtained through a total of 13 electrodes. For a more detailed explanation, FIG. 5 shows the arrangement of the counter electrode and the working electrode according to the fourth embodiment.
[실시예 5][Example 5]
상대 전극(counter electrode)으로 니켈 전극을 4개, 작동 전극(working electrode)으로 흑연 전극을 15개 사용하여, 상대 전극 사이에 5개씩의 작동 전극을 배치한 셀(cell)을 직렬로 3개 연결하였다. 전해질은 0.1M (NH4)2SO4를 사용하여 각각의 전극을 전해질에 담그고 전극 간 거리는 2.5cm로 유지한 상태로 흑연 전극에 0.5A의 정전류를 2시간 동안 가하여 그래핀을 합성한 후, 진공 여과 장치를 이용하여 필터 및 세척하였다. 이 때 반응 챔버를 구동하기 위해 각 셀에 인가된 전압은 30V였으며, 총 19개의 전극을 통해, 44.7g의 박리 흑연을 수득하였다.Using 4 nickel electrodes as counter electrodes and 15 graphite electrodes as working electrodes, three cells with 5 working electrodes placed between counter electrodes are connected in series. did As the electrolyte, graphene was synthesized by immersing each electrode in the electrolyte using 0.1M (NH 4 ) 2 SO 4 and applying a constant current of 0.5 A to the graphite electrode for 2 hours while maintaining the distance between the electrodes at 2.5 cm. Filter and wash using a vacuum filtration device. At this time, the voltage applied to each cell to drive the reaction chamber was 30V, and 44.7g of exfoliated graphite was obtained through a total of 19 electrodes.
[실시예 6][Example 6]
상대 전극(counter electrode)으로 니켈 전극을 5개, 작동 전극(working electrode)으로 흑연 전극을 40개 사용하여, 상대 전극 사이에 10개씩의 작동 전극을 배치한 셀(cell)을 직렬로 4개 연결하였다. 전해질은 0.1M (NH4)2SO4를 사용하여 각각의 전극을 전해질에 담그고 전극 간 거리는 2.5cm로 유지한 상태로 흑연 전극에 0.5A의 정전류를 2시간 동안 가하여 그래핀을 합성한 후, 진공 여과 장치를 이용하여 필터 및 세척하였다. 이 때 반응 챔버를 구동하기 위해 각 셀에 인가된 전압은 60V였으며, 총 45개의 전극을 통해, 116.4g의 박리 흑연을 수득하였다. 보다 구체적인 설명을 위해, 도 6에서는 본 실시예 6에 따른 상대 전극 및 작동 전극의 배치를 나타내었다.Using 5 nickel electrodes as counter electrodes and 40 graphite electrodes as working electrodes, four cells with 10 working electrodes placed between counter electrodes are connected in series. did As the electrolyte, graphene was synthesized by immersing each electrode in the electrolyte using 0.1M (NH 4 ) 2 SO 4 and applying a constant current of 0.5 A to the graphite electrode for 2 hours while maintaining the distance between the electrodes at 2.5 cm. Filter and wash using a vacuum filtration device. At this time, the voltage applied to each cell to drive the reaction chamber was 60V, and 116.4 g of exfoliated graphite was obtained through a total of 45 electrodes. For a more detailed description, FIG. 6 shows the arrangement of the counter electrode and the working electrode according to the sixth embodiment.
[실시예 7][Example 7]
상대 전극(counter electrode)으로 니켈 전극을 3개, 작동 전극(working electrode)으로 흑연 전극을 40개 사용하여, 상대 전극 사이에 20개씩의 작동 전극을 배치한 셀(cell)을 직렬로 2개 연결하였다. 전해질은 0.1M (NH4)2SO4를 사용하여 각각의 전극을 전해질에 담그고 전극 간 거리는 2.5cm로 유지한 상태로 흑연 전극에 0.5A의 정전류를 2시간 동안 가하여 그래핀을 합성한 후, 진공 여과 장치를 이용하여 필터 및 세척하였다. 이 때 반응 챔버를 구동하기 위해 각 셀에 인가된 전압은 120V였으며, 총 43개의 전극을 통해, 115.6g의 박리 흑연을 수득하였다.Using 3 nickel electrodes as counter electrodes and 40 graphite electrodes as working electrodes, two cells with 20 working electrodes placed between counter electrodes are connected in series. did As the electrolyte, graphene was synthesized by immersing each electrode in the electrolyte using 0.1M (NH 4 ) 2 SO 4 and applying a constant current of 0.5 A to the graphite electrode for 2 hours while maintaining the distance between the electrodes at 2.5 cm. Filter and wash using a vacuum filtration device. At this time, the voltage applied to each cell to drive the reaction chamber was 120V, and 115.6 g of exfoliated graphite was obtained through a total of 43 electrodes.
[비교예 1][Comparative Example 1]
상대 전극(counter electrode)으로 니켈 전극을 4개, 작동 전극(working electrode)으로 흑연 전극을 3개 사용하여, 4개의 상대 전극과 3개의 작동 전극을 서로 번갈아가며 배치하여 연결하였다. 전해질은 0.1M (NH4)2SO4를 사용하여 각각의 전극을 전해질에 담그고 전극 간 거리는 2.5cm로 유지한 상태로 흑연 전극에 0.5A의 정전류를 2시간 동안 가하여 그래핀을 합성한 후, 진공 여과 장치를 이용하여 필터 및 세척하였다. 이 때 반응 챔버 구동에 사용된 전압은 6V였으며, 총 7개 전극을 통해, 8.9g의 박리 흑연을 수득하였다.Using four nickel electrodes as counter electrodes and three graphite electrodes as working electrodes, four counter electrodes and three working electrodes were alternately arranged and connected. As the electrolyte, graphene was synthesized by immersing each electrode in the electrolyte using 0.1M (NH 4 ) 2 SO 4 and applying a constant current of 0.5 A to the graphite electrode for 2 hours while maintaining the distance between the electrodes at 2.5 cm. Filter and wash using a vacuum filtration device. At this time, the voltage used to drive the reaction chamber was 6V, and 8.9g of exfoliated graphite was obtained through a total of 7 electrodes.
[비교예 2][Comparative Example 2]
상대 전극(counter electrode)으로 니켈 전극을 5개, 작동 전극(working electrode)으로 흑연 전극을 4개 사용하여, 5개의 상대 전극과 4개의 작동 전극을 서로 번갈아가며 배치하여 연결하였다. 전해질은 0.1M (NH4)2SO4를 사용하였다. 각각의 전극을 전해질에 담그고 전극 간 거리는 2.5cm로 유지한 상태로 흑연 전극에 0.5A의 정전류를 2시간 동안 가하여 흑연을 박리한 후 진공 여과 장치를 이용하여 필터 및 세척하였다. 이 때 반응 챔버 구동에 사용된 전압은 6V였으며, 총 9개의 전극을 통해, 11.2g의 박리 흑연을 수득하였다.Using 5 nickel electrodes as counter electrodes and 4 graphite electrodes as working electrodes, 5 counter electrodes and 4 working electrodes were alternately arranged and connected. As an electrolyte, 0.1M (NH 4 ) 2 SO 4 was used. Each electrode was immersed in the electrolyte, and a constant current of 0.5 A was applied to the graphite electrode for 2 hours while the distance between the electrodes was maintained at 2.5 cm to peel off the graphite, followed by filtering and washing using a vacuum filter. At this time, the voltage used to drive the reaction chamber was 6V, and 11.2 g of exfoliated graphite was obtained through a total of 9 electrodes.
[비교예 3][Comparative Example 3]
상대 전극(counter electrode)으로 니켈 전극을 6개, 작동 전극(working electrode)으로 흑연 전극을 5개 사용하여, 6개의 상대 전극과 5개의 작동 전극을 서로 번갈아가며 배치하여 연결하였다. 전해질은 0.1M (NH4)2SO4를 사용하였다. 각각의 전극을 전해질에 담그고 전극 간 거리는 2.5cm로 유지한 상태로 흑연 전극에 0.5A의 정전류를 2시간 동안 가하여 흑연을 박리한 후 진공 여과 장치를 이용하여 필터 및 세척하였다. 이 때 반응 챔버 구동에 사용된 전압은 6V였으며, 총 11개의 전극을 통해, 14.2g의 박리 흑연을 수득하였다.Using 6 nickel electrodes as counter electrodes and 5 graphite electrodes as working electrodes, 6 counter electrodes and 5 working electrodes were alternately arranged and connected. As an electrolyte, 0.1M (NH 4 ) 2 SO 4 was used. Each electrode was immersed in the electrolyte, and a constant current of 0.5 A was applied to the graphite electrode for 2 hours while the distance between the electrodes was maintained at 2.5 cm to peel off the graphite, followed by filtering and washing using a vacuum filter. At this time, the voltage used to drive the reaction chamber was 6V, and 14.2 g of exfoliated graphite was obtained through a total of 11 electrodes.
[비교예 4][Comparative Example 4]
상대 전극(counter electrode)으로 니켈 전극을 2개, 작동 전극(working electrode)으로 흑연 전극을 10개 사용하여, 2개의 상대 전극 사이에 10개의 작동 전극을 배치하여 연결하였다. 전해질은 0.1M (NH4)2SO4를 사용하였다. 각각의 전극을 전해질에 담그고 전극 간 거리는 2.5cm로 유지한 상태로 흑연 전극에 0.5A의 정전류를 2시간 동안 가하여 흑연을 박리한 후 진공 여과 장치를 이용하여 필터 및 세척하였다. 이 때 반응 챔버 구동에 사용된 전압은 6V였으며, 총 12개의 전극을 통해, 29.7g의 박리 흑연을 수득하였다.Two nickel electrodes were used as counter electrodes and 10 graphite electrodes were used as working electrodes, and 10 working electrodes were placed between the two counter electrodes and connected. As an electrolyte, 0.1M (NH 4 ) 2 SO 4 was used. Each electrode was immersed in the electrolyte, and a constant current of 0.5 A was applied to the graphite electrode for 2 hours while the distance between the electrodes was maintained at 2.5 cm to peel off the graphite, followed by filtering and washing using a vacuum filter. At this time, the voltage used to drive the reaction chamber was 6V, and 29.7 g of exfoliated graphite was obtained through a total of 12 electrodes.
[비교예 5][Comparative Example 5]
상대 전극(counter electrode)으로 니켈 전극을 2개, 작동 전극(working electrode)으로 흑연 전극을 40개 사용하여, 2개의 상대 전극 사이에 40개의 작동 전극을 배치하여 연결하였다. 전해질은 0.1M (NH4)2SO4를 사용하였다. 각각의 전극을 전해질에 담그고 전극 간 거리는 2.5cm로 유지한 상태로 흑연 전극에 0.5A의 정전류를 2시간 동안 가하여 그래핀을 합성한 후, 진공 여과 장치를 이용하여 필터 및 세척하였다. 이 때 반응 챔버 구동에 사용된 전압은 240V였으나, 높은 전압으로 인한 안전성 문제로 인하여, 박리 흑연을 수득하지 못하였다.Using two nickel electrodes as counter electrodes and 40 graphite electrodes as working electrodes, 40 working electrodes were placed between the two counter electrodes and connected. As an electrolyte, 0.1M (NH 4 ) 2 SO 4 was used. After immersing each electrode in the electrolyte and maintaining the distance between the electrodes at 2.5 cm, a constant current of 0.5 A was applied to the graphite electrode for 2 hours to synthesize graphene, and then filtered and washed using a vacuum filtration device. At this time, the voltage used to drive the reaction chamber was 240V, but exfoliated graphite could not be obtained due to safety issues due to the high voltage.
[비교예 6] [Comparative Example 6]
상대 전극(counter electrode)으로 니켈 전극을 4개, 작동 전극(working electrode)으로 흑연 전극을 10개 사용하여, 상대 전극 사이에 5개의 작동 전극을 배치한 셀(cell)을 병렬로 2개 연결하였다. 전해질은 0.1M (NH4)2SO4를 사용하여 각각의 전극을 전해질에 담그고 전극 간 거리는 2.5cm로 유지한 상태로 흑연 전극에 0.5A의 정전류를 2시간 동안 가하여 그래핀을 합성한 후, 진공 여과 장치를 이용하여 필터 및 세척하였다. 이 때 반응 챔버 구동에 사용된 전압은 30V였으며, 총 14개의 전극을 통해, 29.1g의 박리 흑연을 수득하였다. 보다 구체적인 설명을 위해, 도 7에서는 본 비교예 6에 따른 상대 전극 및 작동 전극의 배치를 나타내었다.Using 4 nickel electrodes as counter electrodes and 10 graphite electrodes as working electrodes, two cells with 5 working electrodes placed between counter electrodes were connected in parallel. . As the electrolyte, graphene was synthesized by immersing each electrode in the electrolyte using 0.1M (NH 4 ) 2 SO 4 and applying a constant current of 0.5 A to the graphite electrode for 2 hours while maintaining the distance between the electrodes at 2.5 cm. Filter and wash using a vacuum filtration device. At this time, the voltage used to drive the reaction chamber was 30V, and 29.1 g of exfoliated graphite was obtained through a total of 14 electrodes. For a more detailed explanation, FIG. 7 shows the arrangement of the counter electrode and the working electrode according to Comparative Example 6.
[비교예 7][Comparative Example 7]
상대 전극(counter electrode)으로 니켈 전극을 8개, 작동 전극(working electrode)으로 흑연 전극을 40개 사용하여, 상대 전극 사이에 10개의 작동 전극을 배치한 셀(cell)을 병렬로 4개 연결하였다. 전해질은 0.1M (NH4)2SO4를 사용하여 각각의 전극을 전해질에 담그고 전극 간 거리는 2.5cm로 유지한 상태로 흑연 전극에 0.5A의 정전류를 2시간 동안 가하여 그래핀을 합성한 후, 진공 여과 장치를 이용하여 필터 및 세척하였다. 이 때 반응 챔버 구동에 사용된 전압은 60V였으며, 총 48개의 전극을 통해, 115.5g의 박리 흑연을 수득하였다. 보다 구체적인 설명을 위해, 도 8에서는 본 비교예 7에 따른 상대 전극 및 작동 전극의 배치를 나타내었다.Using 8 nickel electrodes as counter electrodes and 40 graphite electrodes as working electrodes, four cells with 10 working electrodes placed between counter electrodes were connected in parallel. . As the electrolyte, graphene was synthesized by immersing each electrode in the electrolyte using 0.1M (NH 4 ) 2 SO 4 and applying a constant current of 0.5 A to the graphite electrode for 2 hours while maintaining the distance between the electrodes at 2.5 cm. Filter and wash using a vacuum filtration device. At this time, the voltage used to drive the reaction chamber was 60V, and 115.5 g of exfoliated graphite was obtained through a total of 48 electrodes. For a more detailed description, FIG. 8 shows the arrangement of the counter electrode and the working electrode according to Comparative Example 7.
상기 실시예 1 내지 7 및 비교예 1 내지 7에서 사용된 상대 전극 및 작동 전극의 개수와 얻어진 박리 흑연의 양을 비교하여, 하기 [표 1]에 나타내었다.The number of counter electrodes and working electrodes used in Examples 1 to 7 and Comparative Examples 1 to 7 were compared with the amount of exfoliated graphite obtained, and are shown in [Table 1] below.
(M)relative number of electrodes
(M)
배치된 작동
전극수
(N)cell by cell
deployed operation
number of electrodes
(N)
전극의 총 개수(N')work
Total number of electrodes (N')
총
전극
개수
(M+N')used
gun
electrode
Count
(M+N')
만족 여부N'=N(M-1)
Satisfied
시
예line
city
yes
교
예rain
school
yes
상기 표 1을 참조하면, 동일한 전극 개수를 사용한 실시예 1과 비교예 1, 실시예 2와 비교예 2 및 실시예 3 및 비교예 3을 비교했을 때, 각각 실시예 1, 실시예 2 및 실시예 3에서 수득된 박리 흑연의 양이 현저히 많음을 확인할 수 있다.Referring to Table 1, when comparing Example 1 and Comparative Example 1, Example 2 and Comparative Example 2, and Example 3 and Comparative Example 3 using the same number of electrodes, Example 1, Example 2 and Example 3, respectively, It can be confirmed that the amount of exfoliated graphite obtained in Example 3 is remarkably large.
또한, 사용된 전극 개수 대비하여 셀별 배치된 작동 전극수(N)가 2 이상이 아니거나 상대 전극수(M)가 3 이상이 아닌 경우, 비교예 1 내지 4는 수득된 박리 흑연의 양이 현저히 적음을 확인할 수 있다. 추가로 실시예 4와 비교예 6 및 실시예 6과 비교예 7을 비교했을 때, 작동 전극 개수를 동일하게 사용해 수득된 박리 흑연의 양이 비슷하더라도 직렬 연결이 병렬 연결의 경우보다 상대전극의 개수를 적게 사용하므로 전체 전극의 개수를 줄일 수 있음을 확인할 수 있었다.In addition, when the number of working electrodes (N) disposed per cell is not 2 or more or the number of counter electrodes (M) is not 3 or more relative to the number of electrodes used, Comparative Examples 1 to 4 show that the amount of exfoliated graphite obtained is significantly small. You can check. In addition, when Example 4 and Comparative Example 6 and Example 6 and Comparative Example 7 were compared, even though the amount of exfoliated graphite obtained by using the same number of working electrodes was similar, the number of counter electrodes in series connection was higher than in the case of parallel connection. It was confirmed that the total number of electrodes can be reduced because less is used.
뿐만 아니라, 작동 전극의 개수가 많아지더라도 일정 수준 이상의 작동 전극을 포함할 경우(비교예 5), 안전성에 문제가 있어 박리 흑연의 수득 자체가 어렵다는 점을 확인할 수 있었다.In addition, even if the number of working electrodes increases, when a certain level or more of working electrodes are included (Comparative Example 5), it can be confirmed that it is difficult to obtain exfoliated graphite itself due to safety problems.
전술한 본원의 설명은 예시를 위한 것이며, 본원이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본원의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성 요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성 요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다.The above description of the present application is for illustrative purposes, and those skilled in the art will understand that it can be easily modified into other specific forms without changing the technical spirit or essential features of the present application. Therefore, the embodiments described above should be understood as illustrative in all respects and not limiting. For example, each component described as a single type may be implemented in a distributed manner, and similarly, components described as distributed may be implemented in a combined form.
본원의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본원의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.The scope of the present application is indicated by the following claims rather than the detailed description above, and all changes or modifications derived from the meaning and scope of the claims and equivalent concepts thereof should be construed as being included in the scope of the present application.
10: 그래핀 합성 장치
20: 그래핀 합성 방법
100: 반응 챔버
200: 복수의 상대 전극
300: 복수의 작동 전극
S100: 반응 챔버 내에 전해질을 투입하는 단계
S200: 상기 전해질이 투입된 반응 챔버 내부에 복수의 상대 전극을 배치하는 단계
S300: 상기 배치된 복수의 상대 전극 사이에 소정의 간격을 두고 복수의 작동 전극을 배치하는 단계
S400: 상기 배치된 복수의 작동 전극은 상기 복수의 상대 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결하는 단계
S500: 상기 복수의 작동 전극 중 상기 복수의 상대 전극에 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극 및 이와 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 복수의 작동 전극을 하나의 셀로 정의할 경우, 상기 셀은 직렬 방식으로 연결하는 단계
S600: 상기 복수의 상대 전극 및 상기 복수의 작동 전극에 전압을 인가하되, 상기 셀 단위로 전압을 인가하는 단계
S700: 상기 복수의 작동 전극 상에 그래핀을 합성하는 단계10: graphene synthesis device
20: Graphene synthesis method
100: reaction chamber
200: a plurality of counter electrodes
300: a plurality of working electrodes
S100: Injecting electrolyte into the reaction chamber
S200: arranging a plurality of counter electrodes inside the reaction chamber into which the electrolyte is injected
S300: arranging a plurality of working electrodes at predetermined intervals between the disposed plurality of counter electrodes
S400: electrochemically connecting the disposed plurality of working electrodes to two adjacent counter electrodes on both sides of the plurality of counter electrodes independently of each other.
S500: When two counter electrodes on both sides adjacent to the plurality of counter electrodes among the plurality of working electrodes and a plurality of working electrodes electrochemically connected independently of each other are defined as one cell, the cells are connected in series. step to do
S600: Applying a voltage to the plurality of counter electrodes and the plurality of working electrodes, and applying the voltage in units of cells
S700: synthesizing graphene on the plurality of working electrodes
Claims (14)
상기 반응 챔버 내부에 배치되는 복수의 상대 전극; 및
상기 반응 챔버 내부에 상기 복수의 상대 전극 사이에 소정의 간격을 두고 배치되는 복수의 작동 전극;을 포함하고,
상기 복수의 작동 전극은 상기 복수의 상대 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결되되, 상기 복수의 작동 전극 중 상기 복수의 상대 전극에 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극 및 이와 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 복수의 작동 전극을 하나의 셀로 정의할 경우, 상기 셀은 직렬 방식으로 연결하며,
하기 수식 1을 만족하는, 그래핀 합성 장치:
[수식 1]
N' = N × (M － 1)
상기 수식 1에서, N은, 2 이상의 정수이고, 상기 복수의 작동 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 작동 전극의 개수를 의미하고, M은, 상기 반응 챔버 내부에 배치된 상대 전극의 총 개수를 의미하며, N'은, 상기 반응 챔버 내부에 배치되는 작동 전극의 총 개수를 의미한다.
a reaction chamber having a predetermined volume capable of accommodating an electrolyte;
a plurality of counter electrodes disposed inside the reaction chamber; and
A plurality of working electrodes disposed inside the reaction chamber at predetermined intervals between the plurality of counter electrodes;
The plurality of working electrodes are independently electrochemically connected to two counter electrodes on both sides adjacent to each other among the plurality of counter electrodes, and two counter electrodes on both sides adjacent to the plurality of counter electrodes among the plurality of working electrodes, and When a plurality of working electrodes electrochemically connected independently of each other are defined as one cell, the cells are connected in series,
A graphene synthesis device that satisfies Equation 1 below:
[Equation 1]
N' = N × (M - 1)
In Equation 1, N is an integer greater than or equal to 2, and means the number of working electrodes independently electrochemically connected to two opposite counter electrodes of the plurality of working electrodes adjacent to each other, and M is the inside of the reaction chamber. It means the total number of counter electrodes disposed on, and N' means the total number of working electrodes disposed inside the reaction chamber.
[수식 2]
M ≥ 3
상기 수식 2에서, M은, 상기 반응 챔버 내부에 배치된 상대 전극의 총 개수를 의미한다.
The graphene synthesizing apparatus according to claim 1, wherein the graphene synthesizing apparatus satisfies Equation 2 below:
[Equation 2]
M ≥ 3
In Equation 2, M means the total number of counter electrodes disposed inside the reaction chamber.
[수식 3]
N ≤ 40
상기 수식 3에서, N은, 상기 복수의 작동 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 작동 전극의 개수를 의미한다.
The graphene synthesizing apparatus according to claim 1, wherein the graphene synthesizing apparatus satisfies Equation 3 below:
[Formula 3]
N ≤ 40
In Equation 3, N means the number of working electrodes that are independently electrochemically connected to two adjacent counter electrodes on both sides of the plurality of working electrodes.
The electrolyte according to claim 1, wherein the electrolyte includes at least one selected from the group consisting of sulfate (SO4 2- ), nitrate (NO3 - ), phosphate (PO4 3- ), metal halide, and ionic liquids. Characterized in that, graphene synthesizing apparatus.
The apparatus of claim 1, wherein the plurality of counter electrodes include stainless steel, nickel, or a combination thereof.
The graphene synthesis apparatus according to claim 1, wherein the plurality of working electrodes are graphite electrodes.
The method of claim 6, wherein the graphite electrode is a group consisting of hard carbon, soft carbon, artificial graphite, natural graphite, graphitized carbon fiber, graphitized mesocarbon microbeads, petroleum coke, resin fired body, carbon fiber and pyrolytic carbon. Characterized in that it comprises at least one selected from, graphene synthesizing device.
The method of claim 1, wherein the plurality of counter electrodes and the plurality of working electrodes are each independently selected from the group consisting of a sheet, a foil, a plate, and a rod. Characterized in that the form of, graphene synthesizing device.
The graphene synthesizing apparatus according to claim 1, wherein graphene is synthesized on the working electrode.
상기 전해질이 투입된 반응 챔버 내부에 복수의 상대 전극을 배치하는 단계;
상기 배치된 복수의 상대 전극 사이에 소정의 간격을 두고 복수의 작동 전극을 배치하는 단계;
상기 배치된 복수의 작동 전극은 상기 복수의 상대 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결하는 단계; 및
상기 복수의 작동 전극 중 상기 복수의 상대 전극에 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극 및 이와 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 복수의 작동 전극을 하나의 셀로 정의할 경우, 상기 셀은 직렬 방식으로 연결하는 단계;를 포함하고,
하기 수식 1을 만족하는, 그래핀 합성 방법:
[수식 1]
N' = N × (M － 1)
상기 수식 1에서, N은, 2 이상의 정수이고, 상기 복수의 작동 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 작동 전극의 개수를 의미하고, M은, 상기 반응 챔버 내부에 배치된 상대 전극의 총 개수를 의미하며, N'은, 상기 반응 챔버 내부에 배치되는 작동 전극의 총 개수를 의미한다.
Injecting an electrolyte into the reaction chamber;
disposing a plurality of counter electrodes inside the reaction chamber into which the electrolyte is injected;
disposing a plurality of working electrodes at predetermined intervals between the disposed plurality of counter electrodes;
electrochemically connecting the disposed plurality of working electrodes with two adjacent counter electrodes on both sides of the plurality of counter electrodes independently of each other; and
When two counter electrodes on both sides adjacent to the plurality of counter electrodes among the plurality of working electrodes and a plurality of working electrodes electrochemically connected independently of each other are defined as one cell, connecting the cells in a series manner; including;
A method for synthesizing graphene that satisfies Equation 1 below:
[Formula 1]
N' = N × (M - 1)
In Equation 1, N is an integer greater than or equal to 2, and means the number of working electrodes independently electrochemically connected to two opposite counter electrodes of the plurality of working electrodes adjacent to each other, and M is the inside of the reaction chamber. It means the total number of counter electrodes disposed on, and N' means the total number of working electrodes disposed inside the reaction chamber.
[수식 2]
M ≥ 3
상기 수식 2에서, M은, 상기 반응 챔버 내부에 배치된 상대 전극의 총 개수를 의미한다.
The method of claim 10, wherein the graphene synthesis method satisfies Equation 2 below:
[Equation 2]
M ≥ 3
In Equation 2, M means the total number of counter electrodes disposed inside the reaction chamber.
[수식 3]
N ≤ 40
상기 수식 3에서, N은, 상기 복수의 작동 전극 중 인접한 2개의 양쪽의 상대 전극과 각각 서로 독립적으로 전기 화학적으로 연결된 작동 전극의 개수를 의미한다.
The method of claim 10, wherein the graphene synthesis method satisfies Equation 3 below:
[Formula 3]
N ≤ 40
In Equation 3, N means the number of working electrodes that are independently electrochemically connected to two adjacent counter electrodes on both sides of the plurality of working electrodes.
10. The method of claim 9, further comprising applying a voltage to the plurality of counter electrodes and the plurality of working electrodes, wherein the voltage is applied in units of cells.
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| WO2011162727A1 (en) | 2010-06-25 | 2011-12-29 | National University Of Singapore | Methods of forming graphene by graphite exfoliation |
| WO2015075455A1 (en) | 2013-11-20 | 2015-05-28 | The University Of Manchester | Production of graphene oxide |
| KR20190037915A (en) | 2017-09-29 | 2019-04-08 | 한국화학연구원 | Method and apparatus for mass production of non-oxidative exfoliated graphite by electrochemical treatment |
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| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| E902 | Notification of reason for refusal | ||
| E701 | Decision to grant or registration of patent right |