KR20230011915A - 강유전성 네마틱 재료를 포함하는 디바이스들 및 그것들을 형성하고 사용하는 방법들 - Google Patents

강유전성 네마틱 재료를 포함하는 디바이스들 및 그것들을 형성하고 사용하는 방법들 Download PDF

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KR20230011915A
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노엘 클락
시 천
매튜 에이 글레이저
조셉 이 맥클넌
덩판 동
디미트리 베드로프
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더 리전츠 오브 더 유니버시티 오브 콜로라도, 어 바디 코퍼레이트
유타대학연구재단
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Abstract

네마틱 액정 형성 분자들을 포함하는 디바이스들이 개시된다. 분자들은 하나 이상의 쌍극자를 포함하고 강유전성 네마틱 상태로 존재한다. 예시적인 디바이스들은 예를 들어 면내 방향으로 전기장을 인가하기 위한 전극을 더 포함할 수 있다.

Description

강유전성 네마틱 재료를 포함하는 디바이스들 및 그것들을 형성하고 사용하는 방법들
관련 출원들에 대한 상호 참조
본 출원은 "DEVICES INCLUDING FERROELECTRIC NEMATIC MATERIAL AND METHODS OF FORMING AND USING SAME" 라는 제목으로 2020년 3월 3일에 출원된 미국 가출원 번호 제62/984,739호의 이익을 주장하며, 그것의 내용은 본 개시와 충돌하지 않는 범위에서 참조에 의해 본원에 통합된다.
연방 후원 연구 또는 개발에 관한 진술
본 발명은 국립 과학 재단(National Science Foundation)에 의해 수여된 승인 번호 DMR1420736 하의 정부 지원으로 이루어졌다. 정부는 본 발명에 대해 일정한 권리를 갖는다.
개시의 배경
네마틱 액정은, 응축 상(condensed phase)으로 함께 패킹될 때, 균일한 상호 배향을 달성하는 이방성 형상의 분자 또는 입자의 재료이다. 예를 들어, 막대 형상 분자는 그것들의 장축이 공통 방향을 따라 국부적으로 정렬되는 경향이 있도록 배향된다. 이러한 배향 정렬은 재료를 광학적으로 이방성(복굴절)으로 만들고, 전기장 또는 자기장과 같은 외부 영향의 적용에 대한 응답을 향상시키는 유익한 효과를 갖는다. 이러한 반응성 액정은 휴대폰 디스플레이, 컴퓨터 모니터, TV 디스플레이 기술 등을 가능하게 하는 전기 광학 소자로서 널리 유용하다. 디스플레이 애플리케이션들은 액체인 네마틱 액정(nematic liquid crystals)을 채용하지만, 일반적으로 네마틱 액정은 액체, 점탄성(viscoelastic) 또는 유리질(glassy)일 수 있고, 단량체성, 올리고머성 또는 중합체성인 분자 종으로 제조될 수 있다. 본 개시의 목적들을 위해, 우리는 이러한 다양한 부분적으로 유체와 유사한, 부분적으로 고체와 유사한 액정 재료 유형을 "네마틱(nematic)" 및 "유체(fluid)"로 지칭할 것이다.
(예를 들어, 핫도그와 같은) 그들의 입체 막대 형상에 추가하여, 네마틱 액정 상(nematic liquid crystal phases)을 만드는 분자들은 극성(polar)일 수 있으며, (예를 들어, 야구 배트 또는 화살표와 같이) 일 단부는 다른 것과 다르다. 분자 극성은, 예를 들어, 분자 내부의 내부 전기 전하 분포가 공간적으로 균일하지 않고 오히려 과잉 양전하 또는 음전하의 분리된 영역들 (쌍극자) 을 갖는 "쌍극성(dipolar)"인 내부 분자 구조를 채택함으로써 도입될 수 있다. 쌍극자를 갖는 분자는 분자 화살표가 동일한 방향을 가리키게 되는 추가의 종류의 배열(ordering) (극성 배열(polar ordering)) 의 가능성을 갖는다. 예를 들어, 긴 축을 따라 쌍극자 화살표를 갖는 막대 형상 분자는 자발적으로 평행하고 동일한 방향으로 모두 쌍극자와 정렬될 수 있으며, 이는 화살통의 화살표 또는 표적에 박힌 화살표와 같다. 이러한 배열이 네마틱 액정에서 발생하면, 결과적인 재료는 최적으로 "강유전성(ferroelectric)"이라고 말할 수 있다.
최근 모델링에 따르면, 쌍극자의 최적으로 공통인 배향을 갖는 것은, 극성이 정렬되지 않은 유체의 것보다 훨씬 더 큰 인가된 전기장에 대한 유체의 반응을 만들어야 하기 때문에, 예를 들어, 분자들은 훨씬 더 낮은 전압에서 인가된 전압에 응답하여 배향이 변경되어야 하기 때문에, 강유전성 유체는 흥미롭다. 그러나, 지금까지, 그러한 유익한 효과들은 관찰되지 않았다. 극복해야 할 하나의 어려움은 극성 질서(polar order)를 갖는 재료의 충분히 큰 볼륨들(도메인들)을 달성해야 하는 것이다. 예를 들어, 일부 네마틱 재료들은 재료의 열들 또는 슬래브들의 어레이들에서 극성 배열을 달성할 수도 있지만, 어레이 순서로 이웃하는 열들 또는 슬래브들은 반대 방향의 분극(polarization)을 갖고, 기능 볼륨 내의 전체 극성(polarity)을 상쇄한다. 이러한 배열은 "반강유전성(antiferroelectric)"으로 지칭되고, 유체의 전기적 응답을 향상시키는 데 거의 이점을 제공하지 않는다. 강유전성 네마틱 유체는 반강유전성 도메인들을 축출할 것이다.
강유전성 네마틱 액정은 또한 비강유전성 네마틱 액정 분야에서 알려진 바와 같이 표면에서 바람직한 배향을 나타낼 것이고, 또한, 표면들이 불가피하게 극성이기 때문에, 표면들과 강유전성 분극의 극성 상호작용을 나타낼 것이다. 이러한 극성 및 비극성 표면 상호작용들은 강유전성 네마틱 분자 배향 필드의 원하는 기하학적 구성을 획득하는 데 사용될 수 있다. 따라서, 강유전성 네마틱의 정의 특성은, 경계 표면들과의 상호작용에 의해서만 안정화된 나노미터 스케일 및 더 큰 범위의 거시적 볼륨들에 걸쳐, 불가피한 열적 변동들에 의해서만 제한되는, 극성 질서의 고정된 패턴들을 달성할 수 있다는 것이다.
강유전성 네마틱 유체를 포함하는 개선된 디바이스들, 특히 반강유전성 배열이 없는 디바이스들이 일반적으로 요망된다.
이 섹션에서 제시된 문제들 및 해결책들의 논의를 포함하는 임의의 논의는 본 개시에 대한 컨텍스트를 제공하기 위한 목적으로만 본 개시에 포함되었으며, 논의의 일부 또는 전부가 본 발명이 이루어졌거나 또는 다른 방식으로 종래 기술을 구성하는 때에 알려졌음을 인정하는 것으로 간주되어서는 안 된다.
개시의 요약
본 개시의 다양한 실시양태들은 네마틱 액정 형성 유체(nematic liquid crystal-forming fluid)를 포함하는 디바이스들 및 그러한 디바이스들을 사용하여 형성하는 방법에 관한 것이다 . 본 개시의 예들에 따르면, 네마틱 액정 형성 유체는 하나 이상의 쌍극자(dipoles)를 포함하는 분자들을 포함하며, 여기서 하나 이상의 쌍극자는 강유전성 네마틱 상태로 존재한다. 이는 디바이스들이 강유전성 특성들로 동작하도록 허용한다.
본 개시의 다양한 예들에 따르면, 강유전성 네마틱 액정을 포함하는 다양한 디바이스들이 제공된다. 예시적인 디바이스는 강유전성 네마틱 액정 형성 유체를 포함하는 볼륨(volume) 내의 전기장에 대한 비교적 높은 커플링 및 그 볼륨 내의 비교적 높은 전하를 달성하기 위해 강유전성(ferroelectricity)을 사용함으로써 얻어지고, 결과적으로 전례없는 전기-광학 및 전기-기계적 응답을 나타내는 원하는 분자 배향 및 극성을 갖는 분자들을 포함한다. 이러한 강한 응답은 매우 기하학 특정적인 것일 수 있다. 예를 들어, 예컨대, 셀 플레이트들의 유리 표면들 근처의 완전히 정렬된 쌍극자들의 극성 정렬 방향은 셀 플레이트들에 평행한 것을 강하게 선호할 수 있고, 따라서 그들의 용이한 재배향들은 플레이트들에 거의 수직이다. 이러한 재배향들은 셀 플레이트들에 평행하도록 인가되는 전기장에 의해 유도될 수 있다. 따라서, 본 개시의 실시양태들은 볼륨의 강유전성 분극의 기하학적 배열 및 조작에 관한 것이다.
본 개시의 예들에 따르면, 디바이스는 강유전성 네마틱 액정 형성 유체를 포함하는 볼륨 및 상기 유체를 수용하기 위한 수단을 포함한다. 유체는 하나 이상의 전기 쌍극자를 갖는 분자들을 포함하고, 상기 분자들은 강유전성 분극 밀도를 자발적으로 형성하였고, 상기 자발성 분극 밀도는 상기 쌍극자의 비제로(nonzero) 국부적 단방향 평균 배향을 포함하고, 상기 분극 밀도는 상기 볼륨에서 크기 및 벡터적 방향(vectorial direction)을 포함한다. 이들 실시양태들의 다양한 양상들에 따르면, 디바이스는 전자기장(electromagnetic field)의 전기적 제어를 위해 사용될 수 있다. 이 경우, 디바이스는 상기 볼륨에 전기장(electric field)을 인가하기 위한 하나 이상의 전극을 포함할 수 있고, 전자기장은 상기 볼륨에서 전파되고, 상기 전기장은 상기 분극 밀도가 크기 변화를 일으키게 하여, 전자기장의 변화를 생성한다. 추가적인 양상들에 따르면, 디바이스는 전자기장의 전기적 제어를 위해 사용될 수 있다. 이 경우, 디바이스는 상기 볼륨에 전기장을 인가하기 위한 하나 이상의 전극을 포함할 수 있고, 제어될 전자기장은 상기 볼륨에서 전파되고, 상기 전기장은 상기 분극 밀도로 하여금 벡터적 방향을 변화시키게 하여, 전자기장의 변화를 생성한다. 또 다른 부가적인 양상들에 따르면, 디바이스는 전기적으로 구동된 운동(electrically-driven motion)을 생성하기 위해 사용될 수 있다. 이러한 경우에, 디바이스는 상기 볼륨에 전기장을 인가하기 위한 하나 이상의 전극을 포함할 수 있고, 상기 전기장은 상기 분극 밀도가 벡터적 방향 및/또는 크기에서 변화하게 하여, 상기 볼륨의 물리적 운동 또는 형상의 변화를 생성한다. 다른 양상들에 따르면, 디바이스는 기계적 감지(mechanical sensing)를 수행하기 위해 사용될 수 있고, 여기서, 상기 디바이스는 상기 볼륨 내의 전위(electric potential) 또는 전류 흐름(current flow)을 측정하기 위한 하나 이상의 전극들을 포함하고, 상기 전위 및/또는 전류 흐름은 상기 분극 밀도의 변화에 의해 생성되고, 상기 변화는 상기 볼륨 내의 응력(stress)의 변화 또는 상기 볼륨의 적어도 부분의 형상의 변화로 인한 것이다. 또 다른 부가적인 양상들에 따르면, 상기 디바이스는 전하 밀도를 열적으로 생성하기 위해 사용될 수 있으며, 상기 디바이스는 전위를 측정하거나 상기 볼륨 내의 전류 흐름을 획득하기 위한 하나 이상의 전극들을 포함하고, 상기 전위 및/또는 전류 흐름은 상기 분극 밀도의 변화에 의해 생성되고, 상기 분극 밀도의 변화는 상기 볼륨의 온도의 변화에 의해 생성된다. 추가의 예에 따르면, 디바이스는 분자 쌍극자 스캐빈징(molecular dipole scavenging)을 수행하기 위해 사용될 수 있으며, 여기서 상기 분극 밀도는 국부 분자 스케일 캐비티들(cavities)을 생성하고, 상기 캐비티들은 상기 볼륨에서 쌍극자를 갖는 분자들을 결합한다.
상기 유체를 수용하기 위한 수단은 예를 들어, 플레이트 등과 같은 (예를 들어, 평행 및/또는 평면형) 표면들을 포함할 수 있다. 전기장은 그 표면들 중 하나 이상의 표면에 평행하게 인가될 수 있다. 분극 밀도는 표면들 중 하나 이상에 평행할 수 있다. 전자기장은 표면들 중 하나 이상에 평행한 분극을 가질 수 있다. 전기장, 분극 밀도, 및 상기 전자기장의 분극은 동일한 선을 따를 수 있다. 전자기장은 상기 디바이스에서 전파되거나 상기 디바이스로부터 반사되는 마이크로파, 적외선, 가시광선, 자외선 및 x-선 광 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
추가의 예에 따르면, 그 분자들은, (1) 네마틱 액정 배열에 적합한 분자 장축을 갖는 막대 형상; (2) 분자 장축에 평행하고 상기 막대 형상 분자들의 헤드-투-테일 연쇄(head-to-tail chaining)를 안정화시키는 실질적인 분자 네트 쌍극자; (3) 상기 분자 장축을 따라 분포된 교번 부호(alternating sign)의 국부화된 전하를 제공하는 분자 길이를 따른 분자 하위컴포넌트들; (4) 쌍극성 전하가 상호작용할 수 있게 하지만 결정화를 억제하기에 충분한 유연성을 제공하기 위한 최소의 가요성 테일들; 및 (5) 나란한 분자들의 극성 배열을 촉진시키기 위해 나란한 분자들의 디렉터(director)를 따라 상대적 포지션들을 제어하기 위한 측기들(lateral groups) 중 하나 이상을 포함하는 강유전성 네마틱 상의 안정화에 적합한 특징들(features)을 포함한다.
본 개시의 추가 예들에 따르면, 전자기장의 전기적 제어를 위한 디바이스가 제공된다. 디바이스는 네마틱 액정 형성 유체를 포함하는 볼륨을 포함한다. 상기와 같이, 유체는 하나 이상의 쌍극자를 포함하는 분자들을 포함하며, 상기 하나 이상의 쌍극자는 강유전성 네마틱 상태로 존재한다. 강유전성 상태는, 상기 볼륨 내의 장소들에서, 평균 국부적 단방향 극성 배열(average local unidirectional polar ordering)을 갖는 거시적 전기 분극 밀도(macroscopic electric polarization density)를 포함할 수 있다. 강유전성 네마틱 액정은 전기장의 인가에 응답하여 상기 쌍극자 배열로 인한 전위 에너지를 획득할 것이고, 상기 전위의 구배(gradient)는 상기 쌍극자에 힘 및 토크를 인가하여 쌍극자가 배향을 변경하게 한다. 배향 변화는 전자기장의 변화를 생성할 수 있다.
본 개시의 추가 예들에 따르면, 디바이스는 하나 이상의 쌍극자를 포함하는 네마틱 액정 형성 분자들 - 쌍극자들은 강유전성 네마틱 상태로 존재함 -; 및 네마틱 액정 형성 분자들에 전기장을 인가하기 위한 하나 이상의 전기 연결부를 포함한다.
추가적인 예들에 따르면, 디바이스는 하나 이상의 (예를 들어, 평행한) 플레이트들을 포함하고, 플레이트들 중 적어도 하나는 전기장을 제공하거나 형성하기 위한 전극들을 포함한다.
본 개시의 추가 예들에 따르면, 기전력 디바이스(electromotive device)가 제공된다. 그 디바이스는 네마틱 액정 형성 유체를 포함하는 볼륨을 포함한다. 유체는 하나 이상의 전기 쌍극자를 갖는 분자들을 포함하고, 상기 하나 이상의 쌍극자는 강유전성 네마틱 상태로 존재하고, 상기 상태는 상기 볼륨 내의 장소에서 평균 국부적 단방향 극성 배열을 갖는 거시적 전기 분극 밀도를 갖는다. 강유전성 네마틱 액정은 전기장의 인가에 응답하여 상기 쌍극자 배열에 기인하여 전위 에너지를 획득하고, 상기 쌍극자에 힘 및 토크를 인가하는 상기 전위의 구배는 쌍극자가 상기 액정 볼륨의 움직임 또는 형상의 변화를 생성하게 한다.　
본 개시의 추가 예들에 따르면, 상기 유체를 수용하기 위한 수단은 하나 이상의 표면들, 예컨대 본원에 설명된 하나 이상의 표면들을 포함한다.
추가의 예들에 따르면, 분자는 일 단부에서 양전하 및 다른 단부에서 음전하를 포함한다. 추가의 예에 따르면, 분자들은 약 2 내지 약 5개의 환형 구조, 예컨대 C6 환형 구조들을 포함할 수 있다. 추가적으로 또는 대안적으로, 분자들은 하나 이상의 아세테이트 작용기를 포함할 수 있다. 일부 경우들에서, 분자들은 메톡시 및/또는 니트로 작용기, 예를 들어 분자들의 각각의 말단들을 포함할 수 있다. 일부 경우들에서, 분자는 2개의 메톡시 기들을 포함한다.
본 개시의 다양한 예들에 따르면, 전기장은 1 V/cm 미만 또는 약 1 mV/cm 내지 약 1 V/cm 사이다.
본 개시의 추가적인 예들에 따르면, 강유전성 네마틱 유체는 이량체, 올리고머, 또는 중합체 재료를 포함한다.
본 개시의 추가적인 예들에 따르면, 강유전성 네마틱 유체는 유리를 포함하거나 유리이거나, 또는 유리 전이를 나타낼 수도 있다.
본 개시의 추가적인 예들에 따르면, 강유전성 네마틱 유체는 탄성중합체 재료를 포함하거나 또는 탄성중합체 재료이다.
본 개시의 추가적인 예들에 따르면, 강유전성 네마틱 유체는 점탄성 재료를 포함하거나 또는 점탄성 재료이다.
본 개시의 추가적인 예들에 따르면, 강유전성 네마틱 유체는 항복 응력을 나타낸다.
본 개시의 추가 실시양태들에 따르면, 본 명세서에 설명된 바와 같은 디바이스를 사용하는 방법이 제공된다.
추가의 예들에 따르면, 강유전성 네마틱 상의 안정화에 적합한 특징들을 갖는 분자 구조들을 발견하기 위한 방법이 제공되고, 상기 방법은, 원자적 분자 동적 컴퓨터 시뮬레이션을 포함하고, 상기 시뮬레이션은 다수의 테스트 분자 중 적어도 2개의 샘플들의 열적 평형을 달성하고, 상기 테스트 분자는 분자 쌍극성 구조를 가지며, 상기 샘플들 중 하나는 상기 쌍극자의 최대 극성 배열로 개시된 테스트 분자들의 극성 컬렉션을 포함하고, 상기 샘플들 중 다른 하나는 상기 쌍극자의 제로 극성 배열로 개시된 테스트 분자들의 비극성 컬렉션을 포함하며, 상기 방법은 극성 및 비극성 시스템들에서 극성 분자간 상관의 형성 모드의 결정 및 비교를 포함한다.
도면들의 간략한 설명
도 1은 본 개시의 예들에 따른 볼륨의 강유전성 네마틱 상을 예시한다. 패널 (A) 는 (분자에 적합한) 화합물 1의 구조 및 강유전성 네마틱(NF) 상에서의 분자 정렬의 개략도를 도시한다. 분자 조직은 일반적으로 버핑 방향 z를 따라 정렬된 국부적 평균 분자 장축 n(r)을 갖고 n을 따라 국부적 평균 분자 쌍극자 배향 P(r)을 갖는 극성으로 3D 및 거시적으로 단축으로 병진적으로 대칭이다. H 및 O는 각각 분자의 메톡시 및 니트로- 말단을 나타내는데 사용될 것이다. 패널들 B-G는 나타낸 바와 같이 버핑 방향을 따라 적용된 면내(in-plane) 필드 E를 갖는 NF 상 (t = 11 ㎛ 두께) 의 화합물 1의 평면-정렬된 셀에서의 강유전성에 대한 전기-광학 증거를 나타내는 DTLM 이미지들을 예시한다. 더 높은 온도의 N 상에서, P(r) = 0이지만, 인가된 필드 없이 NF 상으로 냉각될 때, 화합물 1은 P > 0 또는 P < 0을 갖는 거시적 도메인들을 자발적으로 형성한다. 패널들 B-D는 구분되는 경계들을 갖는 도메인들의 패턴으로 끝나는 NF 상에서 냉각시 조대화 프로세스(coarsening process)를 예시한다. 패널들 E 및 G 는 초소형 필드인 E ~ 1V/cm의 적용을 예시하며, n(r)의 면내 재배향을 초래하고, E의 부호에 따라 도메인들의 내부 또는 외부에서 어두운 밴드들을 생성한다. 이 재배향에 대한 E ~ 1V/cm 임계 필드는 이들 도메인들에서의 n(r) 이 전자적으로 측정된 벌크 분극 밀도에 필적하는 분극 P ~ 6μC/cm2에 의해 E에 결합됨을 나타낸다. (F) 더 높게 적용된 필드는 도메인 경계들을 이동시켜 필드 선호 배향의 면적을 증가시키며, 이는 P(r)의 히스테리시스 반전에 영향을 미친다. 스케일 바 = 100μm 화살표는 캡션의 흐름을 나타낸다.
도 2는 반대의 극성 배향을 갖는 강유전성 도메인들에서 극성 프리더릭츠(Freedericksz) 비틀림 전이 임계치를 나타내는 DTLM 이미지들을 도시한다. (A) 러빙 방향을 따라 n(r)을 각각 갖는 도메인 벽들에 의해 분리된 3개의 도메인들을 나타내는 필드-프리 초기 상태. (B) Ez > 0 의 적용은 상부 및 하부 도메인들에서 n(r)의 면내 재배향으로 인한 복굴절 컬러 변화를 유도한다. 중앙 도메인에는 광학적 변화 또는 재배향이 거의 없다. 필드가 E = 0 으로 되돌아가면, 시스템은 시작 상태(A)로 돌아간다. (C) Ez < 0의 적용은 중심 도메인에서 n(r)의 면내 재배향을 유도하여, 상부 및 하부 도메인들은 변경되지 않은 채로 남겨진다. 이들 관찰은 도메인들의 극성 비대칭을 보여주고 또한 P(r)의 방향의 절대적 결정을 가능하게 한다: 인가된 필드에서 선호되는 배향을 갖는 도메인은 재배향되지 않는다. 이 실험에서, 필드는 표면들에 의해 고정되는 도메인 벽들을 이동시키기에 충분히 크지 않다. 분극 벡터들(202)은 셀의 중간 평면에서 P(r)의 필드-유도된 재배향을 나타낸다: 분극은 이 실험에서 표면에서 재배향되지 않고 z에 평행하게 남아 있다. E 에 거의 역평행하게 시작하는 P(r)을 갖는 이러한 전계-유도 재배향들은 극성 방위각 프리더릭츠 전이이다. 도 3 으로부터 측정된 P ~ 6 μC/cm2를 이용하여 추정한 임계 필드 EP = (π/t)2(KT/P) 는 EP ~ 1 V/cm로 여기에 채용된 필드들에 필적한다. 이러한 배열은 인가된 필드의 부존재 시, 이들 도메인들이 완전한 P ~ 6 μC/cm2 분극으로 형성되었음을 나타낸다. t = 11μm. 스케일 바 = 100μm.
도 3은 필드에 의한 분극 역전 특성을 나타낸다. (A) d = 1mm 만큽 이격된 1cm 너비의 ITO 전극들을 갖는 t = 15μm 두께 셀에 대해 면내 적용된 피크 필드 E p = 95V/mm 진폭의 200 Hz 구형파를 갖는 셀 전류의 T 에 대한 의존성. I 및 N 상들 ( T > = 133ºC) 에서, 전류는 작고 용량성인 한편, N F 상으로 냉각시, 전압에 독립적이고 순 분극 전하 반전과 동일한 면적의 추가의 전류 피크가 나타나며, Q = 2PA, 여기서 A = 15μm x 1cm 는 면내 인가된 필드에 의해 재배향된 LC 재료의 볼륨의 유효 단면적이다. N F 상에서, 이 피크는 증가하는 분극 밀도를 나타내는 냉각 시 면적이 증가하고, 또한 배향 점도의 증가를 반영하여 시간이 더 길어진다. 어두운 화살표는 T = 120ºC에서의 반전 시간을 나타낸다[(C)에서의 점선들]. (B) 검정색 사각형들 - 냉각 시 얻어진 화합물 1의 분극 밀도 P는 가장 낮은 온도에서 P ~ 6 μC/cm2 에서 포화된다. 전이 근처 구역은 상세히 연구되지 않았다. C) 시간 Δt 의 필드 의존성, T = 110ºC 에서 d = 20 μm, 60 μm, 및 1 mm 만큼 이격된 면내 전극들을 갖는 평면형 정렬된 셀들에서의 피크 진폭 E p 의 100 Hz 구형파의 필드 스텝들에 의해 유도된 분극 또는 광학적 반전 펄스의 절반 높이에서의 절반 폭 (half-width at half-height). 반전 시간들은 강유전성
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토크들에 의해 구동되는 재배향에 대해 예상되는 바와 같이 1/ E p 로 스케일링된다. 점선들은 E p = 95 V/mm 에 대한 데이터를 나타낸다 [(A) 에서의 어두운 화살표]. 상승시간 τ = 1 / PE 는 ~ 0.1Δt이다.
도 4는 우측으로 표면 분극을 갖고, 필드-선호 표면의 어두운 배경에서 수축하고, 좌측으로 벌크 분극을 갖는 도메인(402, 404, 또는 406)의 DTLM 이미지들을 예시한다. (A) 도메인 및 구조 엘리먼트들 P , n 및 E ). 표면 디스클리네이션 라인들 (disclination lines) 이 중첩되는 곳 (원들) 에 어두운 스팟들이 나타나, π 디렉터 재배향이 셀을 통해 x 방향을 따라 균일하게 한다. 스케일 바 = 50μm. (B) P ( r ) 의 2D 구조를 나타내는 단면: 균일(U) 필드 선호 상태; 벡터들(408)에 의해 표시된 꼬임-비꼬임(TU) 상태를 형성하는 중앙에서의 P 의 회전과 함께, 초기 도메인이 반전됨; 중간 꼬임 상태들, 오른손 올리브(TR) 및 왼손 골드(TL). 단면 도면은 (B)에서 이미지의 상부 에지를 따라 x, z 평면에서 도메인의 2D 구조를 제공하며, 상부(라인 412) 및 하부(라인 414) 셀 플레이트들에서 분극 재배향을 매개하는 π 표면 디스클리네이션 라인들(도트들 410)을 나타낸다. (C) 초기 도메인을 수축, E가 왼쪽에서 오른쪽으로 증가, 중심 도메인에서 P 의 회전을 연속적으로 증가시켜 그것의 복굴절 색상을 변화시킴. (A) 표면 디스클리네이션 라인들이 중첩되는 곳 (원들) 에 어두운 스팟들이 나타나, π 디렉터 재배향이 셀을 통해 x 방향을 따라 균일하게 한다. t = 11μm. 스케일 바 = 50μm.
도 5는 화합물 1에서 일반적 분극 역전 시나리오들을 예시한다. 벡터들(502)은 필드-유도 재배향들을 나타낸다. (A) 스트라이프 형성. 초기에 균일한 면내 디렉터를 갖는 영역에 0 < Ep < 10V/cm 범위의 피크 진폭의 5 Hz 삼각파 역전 필드를 인가하는 것은 디렉터 굽힘 파인 z를 따라 n(r) 및 P(r) 의 배향에서 주기적 변조를 유도한다. 적용된 필드 강도가 증가됨에 따라, 스트라이프들은 필드 강도(백색 원호들) 및 예리한 경계들에 의해 결정되는 균일한 내부 배향을 갖는다. 스트라이프들에서의 디렉터의 헤링본 배열은 P의 정상 컴포넌트가 스트라이프 경계들을 가로질러 일정하여, 그것들 상에 순 분극 전하(net polarization charge)가 없도록 보장한다. (B) 다각형 도메인들. 필드 역전 동안, 분극 전하 효과들은 균일한 n(r) 의 도메인들의 타일링(tiling)의 형성으로 이끈다. 이들 다각형들은 P·l 이 되도록 배향된 예리한 도메인 경계들을 가지며, 여기서 l 은 경계를 따르고 (패널 4) 는 경계의 양 측면에서 동일하여, 공간 전하를 감소시킨다. (C) 함유물들 주위의 디렉터 필드. 셀 내의 기포는 반전 필드에서의 n(r)의 배향을 추적하기 위해 사용될 수 있다. 각 패널 아래에 스케치된 버블 근처의 디렉터 필드는 국부적으로 왜곡되어, 버블의 단부들에서 2개의 180° 웨지 디스클리네이션들(적색 도트들로서 나타날 수 있음)에 한정된 스플레이 변형(splay deformation)을 가져서 함유물(inclusion) 주위에서 구부러진다. 청색은 패널들 4 및 5에서 볼 수 있었고, 도 4에 도시된 종류의 TU 상태에 대응하며, 이어서 표면 디스클리네이션은 기포 경계로부터 이동하여 패널 6에서 보이는 균일한 상태를 제공한다. 스케일 바들: A = 100μm; B = 100μm; C = 50μm.
도 6은 강유전성 네마틱 필드-유도된 흐름을 예시한다. (A) T = 120ºC에서의 NF 상에서, t = 10 ㎛ 두께의, 미처리 유리 플레이트들 사이의 화합물 1의 평면-정렬된 셀의 DTLM 이미지. 하단의 흑색 바들은 플레이트들 중 하나 상의 2개의 증발된 금 전극들(602)이며, d = 60 ㎛ 갭 만큼 분리된다. 전극들 (602) 은 명확성을 위해 백색으로 윤곽이 그려져 있다. 전극들 및 셀의 상부 에지들만이 도시된다. Vp = 3V, 0.1 Hz 구형파 전압이 전극들에 인가되어, 셀의 평면에 전기장을 생성한다. 이 필드는 전체 이미지에 걸쳐 결함 움직임 및 유체 흐름의 패턴을 구동하며, 결함 속도 v(r)(화살표들 604)는 인가된 필드, E(r)에 벡터적으로 평행하며, 이는 전극 갭을 중심으로 하는 반원들에 접한다. 결함들이 밀집된 경우, 그들의 운동은 주변 유체를 이송한다. 필드가 온일 때, 여기에 도시된 전체 구역이 필드 선들을 따라 이동한다. 이 이미지는 필드 역전(field reversal)의 순간에 캡처되었고, 여기서 결과적인 분극 역전은, 이 경우에 방사상 라인들을 따라, 도 5의 패널 A에서와 같이, 디렉터 및 필드에 수직인 벤드(bend) 도메인 벽들의 주기적 어레이를 생성한다. (B) (A)에서 원으로 표시된 위치에서, 인가된 필드 방향을 따라 (좌측에서 아래, 우측에서 위) 이동하는 텍스처의 전형적인 결함. (C) 필드 역전(field reversal)에 이은 백색 파선 트랙을 따른 초기 결함 속도의 크기의 온도 의존성. T에 대한 유사한 의존성이 N - NF 전이를 통한 가열 또는 냉각에 대해 얻어진다. NF 상에서, 속도는 전이 근처에서 P가 증가함에 따라 증가하지만, 점도가 증가함에 따라 더 낮은 T에서 감소한다. 스케일 바들: A = 1mm, B = 100μm.
도 7은 강유전성 네마틱의 분극을 이용하기 위한 예시적인 기하학적 구조들을 나타낸다. (A) 공간적으로 불균일한 분극의 사용; (B) 불균일한 분극을 유도; (C) 강유전성 분극을 재배향.
도 8은 분극성 분자 모델을 채용하는 T = 130℃ 에서의 RM734 의 POL MD 시뮬레이션 시스템으로부터의 순시적 구성을 나타낸다. 시스템은 분극 상태에서 초기화되었고, 평형화된 것은 엔드-투-엔드 플립들(end-to-end flips)이 관찰되지 않기 때문에 높은 정도의 네마틱 및 극성 배향 질서를 유지한다. 수직 셀 치수는 70
Figure pct00002
이다.
도 9는 이론의 B3LYP/6-31G* 레벨에서 계산된 RM734의 기하학적 구조-최적화된 구조를 예시하며, 이러한 특정 분자 형태에 대한 11.4 D 분자 쌍극자 모멘트(화살표)의 배향을 나타낸다. 다른 저-에너지 형태들은 필적할 만한 쌍극자 모멘트들을 갖는다.
도 10은 원자론적 시뮬레이션들에서 사용되는 정적 사이트 전하 분포를 예시한다. 큰 유형으로 표시된 특정 작용기들의 전체 전하는 분자의 길이를 따른 기 전하의 교대를 나타낸다. 점선들은 고립-쌍 전자들에 대응한다.
도 11은 정적 사이트 전하 분포의 그룹 쌍극자 기여들로의 분해를 예시한다. 환원불가능 결합 및 링 쌍극자 모멘트들은 작은 화살표들로 도시되며, 여기서 수치는 Debye(D)에서의 쌍극자 모멘트이다. 특정 작용기들의 쌍극자 모멘트들도 표시된다 (큰 화살표들 및 큰 비-이탤릭 텍스트). 이탤릭체의 숫자들은 μC/cm2 의 단위로 계산된 강유전성 분극 밀도 P S 에 대한 특정 작용기들의 평균 기여도들이다. 니트로기 및 이것이 부착된 고리 (니트로 고리) 는 가장 큰 쌍극자 모멘트를 가지며, 함께 총 분극 밀도의 64%를 기여한다. 4개의 작용기 (니트로, 니트로 고리, 중심 고리, 및 말단 메톡시) 가 총 분극 밀도의 90%를 기여한다. 에스테르기 및 측면 메톡시는 분자간 결합(intermolecular association)에 기여할 수도 있는 실질적인 측면 쌍극자 모멘트(lateral dipole moment)를 갖는다.
도 12는 (A)에 나타낸 바와 같이, RM734의 극성 분자 배열을 담당하는 분자 상호작용들 및 결과적인 위치/배향 상관들을 탐색하기 위해 특별히 설계된 원자적 분자 동적 시뮬레이션들의 결과들을 나타낸다. 384개의 분자를 함유하는 나노스케일 볼륨은 이들 시뮬레이션에서 2개의 구분되는 LC 상태들로 평형화된다: +z 를 따라 모든 극성 분자 장축 u 을 갖는 극성 ( POLAR ) 시스템, 및 +z 을 따른 절반 및 -z 를 따른 절반을 갖는 비극성 ( NONPOLAR ) 시스템. 분자 형태 및 패킹의 평형화는 쉽게 달성되지만, 엔드-투-엔드 플립들은 드물기 때문에 평형화된 상태들은 각각 극성 또는 비극성 네마틱 질서의 한계에 남아 있다. (B,F,G) POL 시뮬레이션은 원점에 그 중심을 갖고 z에 따라 장축 u 을 갖는 분자 주위의 분자 중심들의 조건부 확률 밀도, g(ρ, z) 의 형태로 극성 정렬된 분자들에 의해 채택된 우세한 쌍 상관들을 직접 나타낸다. g(ρ,z) 는 φ-평균화되어 단축 대칭이 되고, N 및 NF 상들의 단축 대칭을 반영한다. 이들은 분자들의 입체 겹침 배제(steric overlap exclusion)로부터 초래되는 원점 주위의 분자 형상의 저밀도 영역(g(ρ, z) ~ 0); 정규화된 평균 밀도 (g(ρ,z) = 1) 를 제공하는 큰 ρ 에서의 점근 상수 값; 및 분자 패킹의 선호되는 모드들을 나타내는 구분되는 피크들을 나타낸다. 이 분석은 극성 (POL) 시스템에서 2가지 주요한 바람직한 패킹 모드들을 나타낸다: (B,F) 말단 니트로 및 메톡시 기들의 인력에 의해 안정화된 극성 헤드-투-테일 결합, 및 (B,G) 분자를 따른 기 전하들, 니트로-측방 메톡시 인력, 및 측방 메톡시들의 스테릭 상호작용들에 의해 지배되는 극성 나란한 결합(polar side-by-side association)을 나타낸다. (D, E) 비극성 (NOPOL) 시스템은 역평행 및 평행 분자 쌍들 gNPanti(ρ,z) 및 gNPpar(ρ,z) 에 대한 구분되는 상관 함수들을 나타낸다. (E,H,I) 바람직한 역평행 패킹은 분자를 따라 기 전하들에 의해 지배되는 강한 나란한 상관들을 제공하고; (E,J,K) 약한 반극성 니트로-니트로-말단-대-말단 결합을 제공한다. (D,F,G) NONPOL 시스템에서의 평행 상관들은 NF 상에서 극성 질서의 안정성과 가장 관련이 있는데, 그 이유는 이들이 강제된 극성 무질서의 존재시 극성 배열(polar ordering)을 위한 분자 상호작용들의 고유한 경향에 의해 결정되기 때문이다. (B)와 (D)의 비교는 POL 시스템 상관들이 NONPOL 시스템에서 훨씬 더 강한, 2 개의 시스템들에서 병렬 연관의 동일한 바람직한 모드들을 나타낸다. 이는 샘플 POL MD 구성들 (F) 및 (G) 에 의해 예시되는 상관 함수들 (B) 및 (D)를 제공하는 극성 패킹 모티프가 강유전성 네마틱 상의 극성 질서를 안정화시킨다는 명백한 증거이다.
도 13은 본 개시의 다양한 예들에 따른 디바이스를 예시한다.
본 개시의 예시적인 실시양태들의 상세한 설명.
아래에서 제공되는 예시적인 실시양태들의 설명은 단지 예시적이고 단지 예시의 목적들을 위해 의도되며; 다음의 설명은 본 개시 또는 청구항들의 범위를 제한하도록 의도되지 않는다. 또한, 진술된 특징들을 갖는 다수의 실시양태들의 언급은 추가적인 특징들을 갖는 다른 실시양태들 또는 언급된 특징들의 상이한 조합들을 포함하는 다른 실시양태들을 배제하도록 의도되지 않는다.
본 개시의 예들은 개선된 액정 및 강유전체를 제공하여, 특히 (i) 광학 특성들의 전기장 제어; (ii) 인가된 변형 및/또는 응력에 의한 전기장의 생성(압전); (iii) 온도 변화에 의한 전기장의 생성(초전기); (iv) 응력, 변형 및 흐름의 전기장 생성(전기유체역학); (v) 인가된 광학 전기장에 대한 극성 응답(비선형 광학 및 전자 전기 광학) 등의 영역에서 양쪽 분야에서 응용을 위한 새로운 기회를 생성한다. 본 개시의 추가 예들은 이러한 재료들을 포함하는 디바이스들, 이러한 디바이스를 사용하는 방법들, 및 디바이스들을 형성하는 방법들에 관한 것이다.
도 13은 본 개시의 다양한 예들에 따른 디바이스(1300)를 예시한다. 디바이스(1300)는 강유전성 네마틱 액정 형성 유체를 포함하는 볼륨(1302) 및 상기 유체를 포함하기 위한 수단(예를 들어, 플레이트들 또는 표면들(1304, 1306))을 포함한다. 플레이트들 또는 표면들은, 예를 들어, 유리, PET와 같은 폴리머들, 폴리카보네이트 등을 포함할 수 있다. 예시된 예에서, 디바이스(1300)는 또한 하나 이상의 중합체 층들(1310, 1312)을 포함한다. 층들(1310, 1312)에 대한 예시적인 중합체는 폴리이미드를 포함한다. 표면들(1311 및/또는 1313)은 예를 들어 벨벳을 사용하여 버핑될 수 있다.
이하에서 더 상세히 설명되는 바와 같이, 유체는 하나 이상의 전기 쌍극자를 갖는 분자들을 포함할 수 있고, 상기 분자는 자발적으로 형성된 강유전성 분극 밀도(ferroelectric polarization density)를 갖고, 상기 분극 밀도는 상기 쌍극자의 비제로 국부적 단방향 평균 배향을 포함하고, 상기 분극 밀도는 상기 볼륨에서 크기 및 벡터적 방향을 포함한다. 디바이스(1300)는 본 명세서에 언급된 애플리케이션들과 같은 다양한 애플리케이션들을 위해 사용될 수 있다.
본원에 기재된 다양한 디바이스들 및 애플리케이션들을 위한 예시적인 분자들은, 예를 들어, (1) 네마틱 액정 배열에 적합한 막대 형상; (2) 분자 장축에 평행하고 상기 막대 형상 분자들의 헤드-투-테일 연쇄(head-to-tail chaining)를 안정화시키는 실질적인 분자 네트 쌍극자; (3) 분자 장축을 따라 분포된 국부화된 전하를 제공하는 분자 길이를 따른 분자 하위컴포넌트들(subcomponents) - 상기 전하는 반대 전하와 상호작용함 -; (4) 이극성 전하가 상호작용할 수 있게 하지만 결정화를 억제하기에 충분한 유연성을 제공하기 위한 최소 가요성 테일들(tails); (5) 이들의 극성 배열을 촉진시키기 위해 나란한 분자들의 디렉터를 따라 상대적 포지션들을 제어하기 위한 측방 기들을 포함할 수 있다. 이러한 특성들을 갖는 합성 가능한 유기 분자들의 매우 넓은 잠재적 포텐셜 감별력은 다양한 강유전성 네마틱 분자들의 사용을 가능하게 한다.
예로서, 분자들은 4-[(4-니트로페녹시)카르보닐]페닐2,4-디메톡시벤조에이트 (화합물 1), 그것의 장축에 평행한 큰 전기 쌍극자 모멘트를 갖는 막대 형상 분자를 포함할 수 있다. 본원에 기재된 제제를 사용하여, 이 화합물이 4개의 구분되는 상들: 등방성 유체 (I) -188°C- 네마틱 유체 (N) -133°C - 강유전성 네마틱 유체 (FF) -70°C- 결정 (X)을 나타냄이 발견되었다. 여기서, 온도들은 상이한 상들 사이의 천이들이 발생하는 곳을 나타낸다. 따라서, 우리는 이 분자가 온도 범위 133°C > T > 70°C 에서 냉각시 강유전성 유체(FF)를 생성한다는 것을 발견하였다.
전기-광학 - 관찰들은 유리 플레이트들 사이의 폭 t 의 갭에서 재료를 갖는 셀들 상에서 탈분극된 투과 광 현미경(DTLM)을 사용하여 이루어졌고, 이들 중 하나는 예를 들어, 균일하게 이격된 한 쌍의 평면형 ITO 전극들(1308)로 코팅되었고, 이는 그들 사이에 (x, z) 셀 평면에 대체로 평행한 면내 전기장(E)의 인가를 가능하게 하였다. 플레이트들을 중합체 층(1310, 1312)으로 처리하였다. 표면들(1311 및 1313)을 전극 갭에 수직인 z 방향으로 버핑하여, 인가된 필드가 버핑 방향을 따르도록 하였다: E = zE. 등방성 상(isotropic phase) T > 188°C에서의 재료로 모세관 현상에 의해 셀들을 충전하였다. N 및 FF 상 둘 다를 연구하였으며, 결과는 다음과 같다.
이러한 결과에 대한 중요한 증거는 강유전성의 정의 특성들의 임의의 유체에서 우리의 첫 번째 관찰이다: (i) 인가된 전기장이 없을 때, 구분되는 도메인 경계들에 의해 분리된 분극의 반대 부호의 자발적으로 전기적으로 극성인 도메인들의 형성; 및 ( ii ) 이들 도메인 경계들의 이동에 의해 매개되는 전기장-유도 분극 역전. 도 1에 요약된 이러한 관찰은 이 유체를 강유전체로서 식별하여 강유전체 유체의 다양한 새로운 물리적 거동을 발견할 수 있게 하였다.
N 상에서, 도 1에 예시된 평면형 정렬된 셀의 로컬 텍스처는 광학적으로 특징이 없다. FF 상을 향한 냉각시, 버핑 방향을 따라 연장된 스트라이프들의 무작위 패턴이 나타나지만, 일단 FF 상에서 이러한 스트라이프들은 거칠어져서, 다시 국소적으로 광학적으로 특징없는텍스처로 이어지지만 (패널들 B-D), 잘 정의된 라인들의 패턴에 의해 더 큰 스케일로 특징지어지고, 일부는 구분되는 렌즈-형상의 연장된 선형 도메인들을 100 ㎛ 또는 그 이상으로 묘사하고 (패널들 D-G), 이들 모두는 인가된 전기장의 부존재 하에 형성된다. 면내 버핑 및 디렉터 n 에 평행하게 적용된 초소형 (~1 V/cm), 면내 DC 테스트 필드, E 의 적용은 E > 0 에 대해, 이들 도메인들 내부의 디렉터가 재배향하기 시작하는 한편, 외측 배향은 고정된 채로 유지된다는 것을 나타내며 (패널 E), 반면 E < 0 에 대해, 렌즈 형상 도메인들 외부의 구역은 재배향되고 내부의 배향은 고정된 채로 남으며 (패널 G), 이는 도메인 경계들이 면내 필드에 대해 반대되는 반응으로 구역들을 분리하고, 따라서, 반대되는 면내 분극을 나타낸다. 필드를 증가시키면 도메인 경계들이 고정해제, 축소 및 사라지며 (패널 F), 필드 선호 상태의 영역을 증가시키기 위해 히스테리시스적으로 이동한다. E 가 증가함에 따라, 바람직한 상태에서의 분극 P ( r ) 은 필드를 따라 점점 더 잘 정렬되어야 한다. 우리는 주어진 도메인 경계의 일 측의 n ( r ) 은 E 를 따라 더 잘 정렬되지만 (예를 들어, 패널 E 에서 렌즈들의 외부 및 패널 G 에서의 렌즈들의 내부를 보라), 이러한 효과는 작고, 이들은 P 가 이미 E 에 거의 평행한 구역들이라는 증거, 및 중요하게는, n 이 E 를 따르기 때문에, n 은 FF 상에서 P 에 대해 평행하거나 역평행하다는 것을 암시함을 광학적으로 발견하였다. 네마틱 강유전성의 제1 원리 시연을 구성하는 이러한 관찰들은 다음에 더 상세히 설명된다.
네마틱 (N) 상 - 네마틱 상으로 냉각될 때, 화합물 1 은 네마틱 디렉터, n ( r ), 국부 평균 분자 장축 및 광학 축과 플레이트들에 평행한 텍스처들을 형성하였으며 (평면형 정렬), 이는 복굴절 Δn ~ 0.2 에 의해 나타내어진다. 셀의 두께에 걸친 n ( r )의 방위각 비틀림 재배향은 E ~ 1000 V/cm를 갖는 면내 1 kHz AC 필드를 사용하여 이러한 평면-정렬된 기하학적 구조에서 N 상에서 유도될 수 있다. 이 필드 강도는 셀 갭 t = 11 μm, 프랭크 탄성 상수 K ~ 5 pN, 및 유전체 이방성 Δε ~ 5 를 가정하여, 유전체 프리더릭츠 임계 필드 ED = (π/t)√(K/εoΔε) 에 대해 추정한 것에 필적한다. 이 E D 는 전형적인 면내 유전체 네마틱 전기-광학에 대한 필드 스케일을 설정한다.
강유전성 네마틱 유체(FF) 상 - N - FF 전이를 통해 냉각시, 셀은 n ( r ) 에 국부적으로 평행하게 연장된 불규칙한 도메인들의 텍스처로 패터닝되어, 처음에는 서브미크론 스케일(submicron scale)로 나타나지만, 그 후에, 또한 일반적으로 n ( r ) 을 따라 배향되는 낮은 광학 콘트라스트의 길게 연장된 라인들의 패턴으로 대략 2°C 간격에 걸쳐 어닐링된다. 이들 라인들은 n ( r )을 따라 길게 연장된 독특한 특징의 렌즈 형상을 갖는, 10-200 미크론 범위의 폐루프를 형성하도록 조대화(coarsen)된다. 이러한 진화로부터의 샘플 텍스처들이 도 1에 도시되어 있다. 전이가 완료되면, 이들 루프들과는 별개로, 텍스처는 매끄럽고 N 상의 것과 매우 유사하다. FF 상은 DTLM에서 두드러진 전기-광학 거동을 나타내며, N 상에서 유전체 응답에 대한 임계치보다 4자릿수 더 작은 작은 (< 1 V/cm) 면내 전기장의 인가에 대한 응답으로 시작한다. 이 감도는 인가된 전기장에서 n(r) 및 P(r) 의 정적 및 동적 변화들을 조사하고 이해하기 위해 활용되었다. 이들 실험에서 관찰된 전형적인 텍스처들 및 강유전성 도메인들을 식별하고 그들의 분극 배향을 결정하는 데 사용되는 응답들이 도 2에 표시된다. 인가된 필드가 없는 경우, 이들 셀들에서의 LC 디렉터 n 은 일반적으로 버핑 방향 z 을 따르고, 우리는 구분되는 경계들에 의해 분리된 도메인들을 관찰한다. 도 1 에서와 같이, 도메인들의 하나의 세트는 z 를 따라 인가된 필드들에만 약하게 응답하며, 이는 이들 영역들에서 P 가 이미 E 에 평행하고, 따라서 필드가 인가되기 전에 P 가 모든 곳에서 z 에 거의 평행하거나 또는 역평행함을 나타낸다. 인가된 필드에서, P가 E에 거의 역평행한 도메인들에서, 분극은 E 쪽으로 회전함으로써 응답한다. 테스트 필드들에 대한 광학 응답은 극성에서의 차이를 쉽게 구별가능하게 만들어, 이들 도메인들이 극성이라는 것에 의심의 여지가 없다. 도 2의 벡터들은 셀의 중간 평면에서 P(r) 의 필드-유도된 재배향(field-induced reorientation)을 나타낸다: 셀 표면들에서의 n(r) 이 실험에서 z 에 평행하게 유지된다. 이들 필드 유도 재배향들은 임계 필드 E P = (π/t)2 (K T /P)를 갖는 극성 프리더릭츠 전이들이다. 실험 임계치를 EP ~ 1 V/cm, 및 KT ~ 5 pN 으로 추정하면, 우리는 대응하는 자발 분극을 P ~ 6 μC/cm2 로 추정할 수 있다.
교차 분극기 및 분석기 및 디렉터 n 을 따른 분극기의 경우, 플러스 또는 마이너스 E 의 제한 상태들에서 n ( r )의 이러한 텍스처들은 동일하거나 실질적으로 유사하게 흑색이지만, 모두 -2 V/cm < E < 2 V/cm의 작은 DC 필드 범위에서 도메인 벽 형성, 조대화 및 소멸의 놀라운 시나리오에 의해 분리된다. 필드-정렬된 상태들은 교차된 분극기들 사이에서 소멸하며, 이는 그들이 z에 평행한 모든 곳에서 n ( r ) 을 갖고, 백색광 입사에 대해 (예를 들어, 핑크) 복굴절 색상을 나타낸다는 것을 의미한다. 중간 상태들은 y,z 평면에서 n ( r )을 갖지만, x에 대한 그것의 방위각 배향 φ( r )의 공간적 변동을 갖는다. 이는 이들 영역들의 유효 지연성을 낮추어, 이들의 복굴절을 2차 및 1차 Michel-Levy 밴드들로 낮추고 강렬한 복굴절 색상을 생성한다. 필드 역전 후에 얻어진 균일하게 배향된 도메인들은 n,P 커플이 벌크 LC에서 재배향되었고 또한 정렬 표면들 상에서 플립되는 상태들이며, 후자는 도메인 벽 운동에 의해 매개된다. 따라서, FF의 온도 범위에서, 우리는 2 V/cm 미만의 크기 E의 면내 전기장에 의해 제어가능한, 쌍극자 모멘트 밀도 P의 균일한 배향을 갖는 디바이스-크기 도메인들을 만들 수 있다. 마이크로갭 셀(micron-gap cell) 내의 네마틱 액정에서의 분자 배향의 이러한 종류의 민감성은 화합물 1 및 유사하게 구조화된 액정 형성 막대 형상 분자들의 모든 선행 연구를 포함하여 네마틱 액정 과학에서 완전히 전례가 없다.
필드에 대한 이러한 극도의 민감도를 더 탐색하기 위해, 우리는 또한 분극의 필드-유도 역전과 연관된 전류를 사용하여 FF의 필드-유도 분극 밀도를 직접 측정하였다. 우리는 종래의 금 또는 ITO 전극뿐만 아니라, 원통형 축에 수직인 평면 전극 면들 사이의 150 ㎛ 갭에 재료를 갖는 0.5 mm 직경의 원통형 모세관을 사용하여 여러 상이한 2-단자 셀 기하구조에서 구형파 및 삼각파 구동 필드 양자 모두를 사용하였다. 이들 기하학 구조를 사용하여 얻어진 전류 신호는 T > 133°C 동안 사라진 구분되는 전류 범프를 나타냈고, 온도의 함수로서 분극 밀도를 제공하기 위해 시간 적분의 일관된 값들을 생성했다. 결과적인 P는 T가 천이에서 작은 값들로부터 연속적으로 감소함에 따라 증가하며, 값 P ~ 6 μC/cm2 에서 낮은 T에서 포화된다. P ~ 6 μC/cm2 의 중요도는 분극 추정치 P e = p/ v 를 계산함으로써 평가될 수 있고, 여기서, p = 11 Debye 는 화합물 1 의 축 분자 쌍극자 모멘트이고, v 는 ρ = 1.3 g/cm3 의 LC 질량 밀도를 가정하여 상에서의 체적/분자 v = 325 cm3/mole = 540
Figure pct00003
3/molecule 이다. 이들 파라미터 값들을 사용하고 분자 장축의 완전한 극성 배열을 가정하여, 우리는 낮은 T에서 우리의 측정된 P 에 필적하는 P e ~ 6.7 μC/cm 2 를 발견하였고, 화합물 1 FF 는 강한 자발적 극성 배열을 갖는다는 것을 나타낸다. 이러한 크기의 극성 배열은 분자 축들이 상호 평행하고 극성 방식으로 최적으로 정렬되는 상태를 우리의 제제에서 달성하였고 FF 상태가 액정이라는 우리의 진술을 확인한다. 구체적으로, 우리의 광학 현미경 관찰과 결합된 이러한 결과는 FF가 3D, 거시적으로 균질하게 극성인 단축 네마틱이라는 것을 나타낸다. 극성 비틀림 임계치로부터 측정된 P 와의 일치는 이것이 필드 없이 성장된 바와 같이, 우리의 샘플들에서 달성된 강유전성 상태임을 나타낸다. 우리의 셀 기하학적 구조는 인가된 필드에 대한 분자 재배향의 전례 없는 강한 커플링(coupling)에 의해 증명되는 바와 같이, 이러한 극성 배열의 이점을 고유하게 취할 수 있게 한다.
이러한 매우 큰 분극 값들이 주어지면, FF에 대해 이제 예상될 수 있는 카이랄 스멕틱 강유전성 LC들의 이러한 발견에서 개발된 극성 전기-광학, 정전기 및 탄성 거동의 몇몇 관련 특징을 요약하는 것이 유용하다: (i) 극성 프리릭츠 (Freericksz) 전이 - 우리는 z를 따라 P를 갖도록 균일한 평형 상태를 취한다. 작은 인가된 필드들에서, 디렉터 필드 τE = P x E 의 전기적 토크는 분극에 대한 필드의 커플링으로부터 나온다. 비틀림 프리더릭츠 전이의 설명에서 이 커플링을 적용하면, 그렇지 않으면 균일한 셀의 두께에 걸친 방위각 배향 필드 φ(x) 를 기술하는 식은 K Tφxx + PEsinφ = 0 이 되고, P ( r ) 이 E 에 역평행하게 시작하여 재배향을 위한 필드 임계치는 E P = (π/t)2(K T/P) ~ 1 V/cm 에 의해 주어지고, 이는 도 1 및 도 2 에서 채용된 필드들에 필적하고 상기 추정된 유전체 임계치 E D 보다 104 배 더 작다. 필드-유도 회전이 E = E P 근처에서 시작된다는 실험적 관찰은 강유전성 도메인에서 냉각 시 나타나는 자발적 분극이 필드-유도 분극 역전의 조건들 하에서 분극 측정에 의해 획득된 것과 크기가 비슷하다는 것을 확인한다는 것을 다시 지적하는 것이 중요하다. (ii) 경계 침투 - y, z 평면 대신에 경계 조건 φ(z=0) = 0 으로, 1-탄성 상수 (K) 근사를 이용하여 Kφ(z)zz + PEsinφ(z) = 0 을 풀고, 큰 z 에서 φ(z) = 180º 를 안정화시키기 위해 전기장을 인가하면, z=0 부근의 LC 에서 π 재배향 벽이 확립되고, φ(z) = 4tan-1[1 - exp(-z/ξE)] 에 의해 주어진다. 강유전성 필드 관통 길이 ξE = √ K / PE 는 벽의 대략적인 폭, 후자가 E에 의해 제자리에 유지되는 P 를 갖는다고 가정할 때 벽과 같은 국부적 배향 피닝의 효과가 이웃 LC 내로 침투할 수 있는 거리를 제공한다. 적용된 필드 E = 1 V / cm 의 침투 깊이는 ξF ~ 1μm 이다. (iii) 블록 분극 재배향 및 스플레이 의 방출 ( 스플레이 -탄성 경직) - ρP = ∇· P ( r ) 및 σP = P s · s 에 의해 각각 주어지면 P ( r ) 의 공간적 변동은 일반적으로 벌크 및 표면 분극 전하 밀도를 초래한다. 벌크 전하에 의해 생성된 전기장은 그것을 야기한 P ( r ) 의 벌크 왜곡에 저항하고, 벌크 에너지 U P = ½∫dv∇· P ( r )∇· P ( r' )[1 / |( r - r ')|] 를 생성한다. 우리의 기하학에서
Figure pct00004
이도록 진폭 Pδ n y 의 주기적 횡단 변조 δ P y( r ) 및 파벡터 q y 를 가정하면, 우리는 탄성 에너지 밀도
Figure pct00005
를 가지고, 이는 분극 항이 q y < π√2 / ξP 에 대해 우세할 것이라는 것을 의미하고, 여기서, ξP = √εK/P 2 은 분극 자기-침투 길이이다. P = 6 μC/cm 2에 대해, 우리는 ξP ~ 0.1 nm를 가지므로, 이 우세는 분자 길이 스케일로 작용할 것이다. 그 결과, n , P 커플의 저-에너지 탄성 왜곡들이 오직 벤드만을 허용하고, n ( r ) 및 P ( r ) 의 스플레이는 벌크로부터 방출되고, 특성 폭 ξP 의 재배향 벽들로 한정된다. 다른 한편, 길이방향 변조 δP z(y,z) 를 고려하는 경우, 추가적인 정전 프리 에너지 밀도는
Figure pct00006
일 것이다. 이러한 모든 분극-기반 효과는 자유 공간 전하, 예컨대 LC 및 그것의 함유 표면들 내의 이온성 불순물, LC 자체의 이온화, 및 전극들로부터 주입된 전하에 의해 감소되며, 이들 모두는 분극 전하를 스크리닝하는 경향이 있다. SmC* FLC 셀들에서, 분극이 작을 때( P < 20 nC/cm 2), 결합된 분극 전하는 실질적으로 스크리닝될 수 있지만, 큰 분극에 대해(P > 100 nC/cm2), 자유 전하 공급은 소진될 수 있고 분극 효과가 발현된다. 가장 큰 SmC* 분극들 (P ~ 800 nC/cm2)의 경우, 분극 전하는 크게 스크리닝되지 않고 분극 효과는 상당히 극적이다. ( iv ) 필드-스텝 재배향 반응 - 분극 변화를 초래하는 재배향 역학 및 인가된 필드의 변화들에 대한 전기-광학(EO) 반응은, 필드의 것에 더하여 탄성, 점성, 표면 및 유동-유도 토크들에 따라 복잡하다. 그러나, 큰 필드 스텝(field step)의 적용으로, 전기적 토크들이 초기에 우세하고 이들은 광학 응답의 상승 시간을 결정한다. 필드 및 점성 토크들의 균형은 τ = γ1 PE 정도의 특성 재배향 상승시간을 제공하며, 여기서 γ1 은 네마틱 회전 점도이다 (도 3, 패널 C).
면내 전기장이 인가된 셀에서 FF 상의 전기-광학 응답은 독특한 극성 특징들을 나타내며, P ( r )는 국부 표면, 탄성 및 전기적 토크들에 의해 결정된 방위각 φ ( r )을 통해 y,z 평면에서 재배향된다. 버핑된 표면들은 P ( r )의 반대 부호들을 갖는 2개의 평면 정렬 상태(φ=0 및 φ=π)를 안정화시켜, 셀은 도 5에 도시된 바와 같이, 균일한 2개 및 트위스트된 2개의 4개의 안정된 상태를 갖는다. 이들 평형 상태는 π 표면 디스클리네이션 벽들(도 4의 단면도에서 마젠타 점들)에 의해 분리된다. 완전한 분극 역전이 인가된 필드에 의해 달성되어야 한다면, P 는 양쪽 표면들 상에서 스위칭되어야 한다. 우리는 n 및 P 양자 모두가 재배향되지만 고정된 상대적 부호를 유지하는 이들과 같은 도메인 경계들을 분극-디렉터 디스클리네이션들(Polarization-director Disclinations; PnD)로서 지칭한다. PnD들만을 갖는 텍스처에서, n ( r )에 대한 P(r) 의 국부 배향은 어디에서든 평행하거나 역평행할 것이다. 도 4에서, 균일한(U) 어두운 상태를 선호하는 인가된 필드는 초기에 필드에 대향하고 이제 그것을 향해 부분적으로 회전되는 분극을 가진 중심 도메인을 변형시키고 있다(벡터들(408)). 이러한 중심 도메인 결과는 디렉터가 x 를 따라 하나의 셀 플레이트에서 z에 평행한 표면-선호 정렬로부터 방위각 φ(x) 을 통해 셀의 중간평면에서 필드-정렬된 배향으로 비틀린 다음, 다른 유리 플레이트 상의 표면-선호 정렬로 다시 비틀리는 꼬임-풀림(twisted-untwisted; TU) 상태이다. 필드는 도메인이 수축하고, 이동하고, 결국 완전한 분극 역전을 달성하기 위해 디스클리네이션 벽들을 제거하게 한다. 피닝 강도들이 상이하고 공간적으로 비균질하기 때문에, 2개의 셀 표면들 상의 벽들의 운동은 상이하며, 그 결과 이들은 레지스터에 남아 있지 않고, 중심 도메인을 둘러싸는 것으로 보이는 올리브(좌측, TL) 및 금(우측, TR) 트위스트 상태들의 형성을 초래하며, 여기서 중심 TU 도메인 컬러(402, 404, 406)는 샘플 미드플레인 내의 n , P 의 필드-유도된 재배향의 정도에 의존한다.
도 5는 필드-유도된 분극 역전의 여러 다른 모드들을 도시한다. 국부 분극에 반대되는 0 < E < 2 V/cm의 범위에서 증가하는 면내 DC 필드에 대해 균일하게 정렬된 초기 응답은, 비제로 공간적 변량이
Figure pct00007
인 패널 A 에서 도시된, n ( r ) 및 P ( r ) 의 배향에서 지그재그(zig-zag)의 배향을 형성하기 위한 것이며, 이는 그것을 벤드 파로 만든다. 벤드는 스플레이 파 (비제로
Figure pct00008
보다 낮은 분극 공간 전하 에너지 비용을 가지며, 이는 그것에 수직이라기보다는 n 에 평행한 스트라이프들을 생성할 것이다. 필드 강도가 증가됨에 따라, 재배향의 정도가 증가하고 변조의 반주기들 사이에 구분되는 경계들이 나타나, 균일한 내부 배향의 스트라이프들을 분리한다. 수 V/cm의 필드들은 n 의 완전한 (+π, -π, +π, -π) 재배향을 구동하며, 여기서 이들 경계들은 너비가 2π의 벽들, 서브-광학 해상도 (~ξP) 가 된다. 이 프로세스는 도 5의 패널 A에 예시된 바와 같은 동적 구동으로 훨씬 더 극적이며, 이는 피크 진폭 Ep = 3 V/cm 의 5 Hz AC 삼각파 필드에 의해 생성된 교번 필드 역전들의 스냅샷들을 제시한다. E의 적용 후 몇 사이클이 지나면 스트라이프들은 매우 규칙적이고 좁게 이격된다. 스트라이프들의 지그재그 패턴은, P z 가 일정한 전체 구조를 나타내며, 스트라이프 경계들에서 순 분극 전하(net polarization charge)가 없음을 보장하고, 여기서, 각각의 스트라이프에서 유도된 역류가 그것의 이웃의 역류와 일치한다. 이 경우 필드는 표면들을 반전시킬 만큼 충분히 강하지 않다. 도 5에서, 패널 B, 다각형 도메인들은 균일한 P의 전하-안정화된 영역들이 각각 벡터 l 을 따라 배향된 예리한 도메인 경계 라인들에 의해 경계지어져서, P· l 가 패널 4 에서와 같이 라인의 어느 한 측면에서 동일한 값을 갖도록 되며, 여기서 n ( r ) 에서의 각도 점프는 90º 이다. 이 기하학적 구조는 라인 상의 순 분극 전하를 감소시킨다. 높은-P 카이랄 스멕틱 강유전체 및 강자성체에서 유사한 구조들이 발견된다. 전하 안정화 도메인들의 텍스처들은 또한 도 5의 패널 C에 도시된 바와 같이 인가된 필드 하에서 P ( r )의 재배향을 직접 시각화하기 위해 채용될 수 있으며, 여기서 원형 기포는 필드 역전 동안 n ( r )의 극성 배향을 추적할 수 있게 한다. n ( r ), P ( r ) 구조들은 각 패널 아래에 스케치된다. 디렉터는 버블 표면에 접하여, 2개의 180° 웨지 디스클리네이션들(적색 점들)에서 집중된 스플레이와 함께 버블 주위로 크게 구부러진 디렉터 필드를 생성한다. 이 결함들을 연결하는 선은 버블을 둘러싸는 영역에서 n ( r )에 평행하다.
강유전성 유체 전기-역학 및 - 유체역학 - FF 상의 분극 밀도는 외부 인가된 필드들 및 그것의 내부적으로 생성된 분극 공간 전하 양자 모두에 매우 반응하는 유체를 생성한다. 상기 논의는 필드-유도된 분자 재배향의 효과들에 초점을 맞추었지만, FF의 가장 흥미롭고 유용한 효과들은 도 6에 도시된 관찰들에 의해 예시되는 그것의 강유전역학적 또는 강유전학적 거동일 수도 있다. 이 실험에서, 화합물 1 은 n 의 무작위-평면 정렬로 t = 10 ㎛ 셀에 채워진다. 도 6(A) 의 하부에서 볼 수 있는 하나의 유리 플레이트 상에 d = 60 ㎛ 갭으로 증발된 한 쌍의 금 전극을 사용하여 면내 전기장이 인가된다. 전극들 사이에 인가된 Vp = 5 V 의 구형파 전압은 E ( r )가 전극 갭의 에지와 동심인 반원들을 따라 지향된, 갭 내에서 균일하고 주변 영역에서 쌍극자-유사(dipole-like)인 전계 분포를 생성한다. FF 상에서, 이 필드는 국부화된 결함들 (도 6(B)) 및 그것들의 둘러싸는 유체의, E ( r ) 에 국부적으로 평행하고 그 필드와 역인 속도 필드 v ( r ,t) 로 흐름을 유도하여, 전기적 바디 포스 밀도 (electric body force density) F ( r ) = ρ( r ) E ( r ) 를 제안하고, 여기서, ρ( r ) 은 양의 전기적 전하 밀도이다. 필드 역전 동안 E ( r )가 E = 0을 통과할 때, 흐름이 멈추고, 디렉터 필드가 +π 및 -π 도메인들을 통해 교대로 회전함에 따라 도 5A의 P-역전 벤드 도메인 밴드들로 분할되고, 도 6A에서 방사형 텍스처를 제공한다. 따라서, 전압이 인가될 때, 동적 P ( r, t)는 모든 곳에서 E ( r, t) 및 v ( r, t) 에 평행하다. 프로덕트 P ( r )· E ( r ) 은 인가된 필드 역전에 의해 변경되지 않고 하지만 v ( r ) 은 부호를 변경한다는 사실은, ρ( r ) 이 P ( r ) 로 부호를 변경하지 않는다는, 즉, 구동이 유체로 하여금 대전되도록 하였음을 나타낸다.
우리는 v i, 도 6(A)에 나타낸 위치에서 필드 역전 시 결함 속도의 초기 값을 측정하였다. 이러한 속도는 도 6(C)에 도시된 바와 같이, N 상에서 본질적으로 존재하지 않고 N-FF 전이를 통한 냉각 시에 시작되는 유동으로, 온도에 극적으로 의존한다. 속도는 결국 T가 감소함에 따라 감소하며, 이는 아마도 LC의 증가하는 점도 때문이다. 따라서, 인가된 전기장은 양 전하 밀도를 갖는 영역들의 생성을 촉진한다.
AC 필드 인가에 의한 FF의 대전은 그것의 극성 비대칭성으로 인해 예상될 것이다. 전극 표면들은 시간에서 교번하는 P 의 부호를 갖는 FF 재료와 접촉한다. FF는, 그것의 극성 대칭 때문에, 전하 캐리어의 부호 및 성질에 또한 의존할 수 있는 다이오드형 극성-의존 저항(diode-like polarity-dependent resistance)을 갖는다. FF에서 z를 따른 벌크 전하 이동도는 또한 필드 방향에 의존할 수도 있다. 이를 넘어서 P와 흐름의 선형 결합으로 인한 다양한 대전 효과들이 있을 것이다. 예를 들어, 안정적이고 비압축성인 네마틱 층류(nematic laminar flow)를 고려하는 경우, 디렉터는 일반적으로 속도에 거의 평행하며, v ( r ) = v( r ) n ( r ) 이다. ∇· v ( r ) = 0 이므로, 우리는
Figure pct00009
를 가지고, 여기서, s 는 유동을 따라 변동인 포지션이고: 여기서, 속도는 디렉터 스플레이들을 안쪽으로 증가시킨다. 그러나, FF 상에서, 우리는 P ( r ) = P n ( r ) 을 가지고, 여기서, P 는 일정한 분극이며, 따라서, 층류는 분극 전하 밀도
Figure pct00010
를 생성하고, 그것의 부호는 P 가 v 를 따라서 또는 그것에 반대로 정렬되는지 여부에 의존한다. 따라서, 복잡한 흐름들은 분극 전하의 복잡한 패턴들을 생성할 것이다. P 의 재배향은 변위 전류
Figure pct00011
이고, 이는 P ( r ) 에 국부적으로 수직이고, 전기장에 의해 구동되는 경우, 순 전기 전도도에 고도로 이방성 기여를 제공하고,
Figure pct00012
에 대해
Figure pct00013
및 E || P 에 대해 σ|| = 0 이다. 화합물 1 에 대해 σ⊥ ~ 10-3 /Ωcm 이고, 이는 반도전성 범위에 있다. 이러한 상황들 하에서, 유체 내의 전하의 하나의 부호의 축적은 인가된 AC 필드가 분극 역전과 함께 위상을 벗어날 때 발생할 수 있다. 양의 이온 불순물과 음의 이온 불순물 사이의 이동도 또는 화학적 특성에서의 차이들과 같은 추가적인 내재적 비대칭성, 또는 P ( r ) 필드 자체의 스플레이 왜곡에 대한 고유 경향 또한 기여할 수 있다.
네마틱 압전성 및 초전기 - 강유전성 네마틱은 압전성 및 초전기와 같은 영구 거시적 강유전성 분극을 갖는 재료를 필요로 하는 애플리케이션들에서 뚜렷한 이점들을 제공한다. FF와 접촉하는 전극들을 갖는 셀들은 기계적 응력 및/또는 온도 변화에 응답하여 전극들의 구분되는 대전 및 전극들 사이의 전위차의 생성을 보여준다. 초전 전하 발생은 P/T가 가장 큰 N에서 FF로의 상 전이를 통해 샘플 온도를 순환시킬 때 특히 크다.
예시적인 기하학적 구조들 - 도 7은 본 개시의 예들에 따른 전극들을 포함하는 예시적인 디바이스들(702, 704, 706)을 나타낸다. 디바이스들(702-706)은 본 명세서에 설명된 임의의 디바이스 및/또는 방법들과 관련하여 사용될 수 있다.
도 7(a)는 기계적 구동에 적합한 디바이스를 나타낸다. 디바이스는 표면(709)을 갖는 (예를 들어, 가요성) 튜브(708), 및 튜브 내에 네마틱 액정 형성 유체를 포함하는 볼륨(710)을 포함한다. 필드가 도시된 바와 같이 네마틱 액정 형성 유체에 걸쳐 인가되어, 튜브에서의 편향을 야기할 수 있거나 또는 필드가 그에 응답할 수 있다. 이러한 경우에, 기전 디바이스는 강유전성 네마틱 액정 형성 유체를 포함하는 볼륨 및 상기 유체를 수용하기 위한 수단(예를 들어, 하나 이상의 표면들)을 포함할 수 있고, 상기 유체는 하나 이상의 전기 쌍극자들을 갖는 분자들을 포함하고, 상기 분자들은 자발적으로 형성된 강유전성 분극 밀도를 갖고, 상기 분극 밀도는 상기 쌍극자들의 비제로 국부적 단방향 평균 배향을 포함하고, 상기 분극 밀도는 상기 볼륨에서 크기 및 벡터적 방향을 포함한다.
(B) 는 기계적 감지를 예시한다. 기계적 감지 디바이스는 예를 들어 표면 편향을 측정하는 데 사용될 수 있다. 이러한 경우에, 디바이스는 표면(713)을 갖는 가요성 튜브(712) 또는 시트, 및 튜브 내에 또는 시트들 사이에 네마틱 액정 형성 유체(716)를 포함할 수 있다. 이러한 경우에, 기계적 감지 디바이스는 본 명세서에 설명된 바와 같은 볼륨을 포함할 수 있으며, 상기 강유전성 네마틱 액정 형성 유체는 유체의 적어도 부분에 대한 응력 또는 형상의 변화에 응답하여 전위 및/또는 전류 흐름을 생성한다.
(C) 는 본 개시의 다양한 실시양태들에 적합한 예시적인 전극 구성들을 나타낸다. 디바이스(706)는 적어도 하나의 표면을 포함한다. 정사각형들은 네마틱 액정 형성 유체를 포함하는 볼륨(718)을 나타낸다. 음영 영역들은 유체에 면내 전기장을 제공할 수 있는 전극들과 같은 전극들(714)에 대응한다.
원자 분자 역학 (MD) 시뮬레이션 - 분자 아키텍처, 상호작용들 및 상관들의 특징들이 NF 상의 극성 배열과 어떻게 관련되는지에 대한 이해를 얻기 위해 MD 시뮬레이션을 수행했다. 이들 계산들은 5CB 네마틱 및 CB7CB 트위스트-벤드 상들의 이전 연구에서 성공적으로 적용된 APPLE&P 힘 필드를 사용하여, N 및 NF 상들에 걸친 온도들의 범위에 대해 p = 1 atm 에서 NPT 앙상블에서 평형화된, 주기적 경계 조건들을 갖는 384개의 RM734 분자들을 함유하는 시뮬레이션 박스를 사용하였다.
힘 필드 - 모든 분자 역학(MD) 시뮬레이션들은 액체, 전해질 및 중합체(APPLE&P) 힘 필드(force field)에 대한 원자적 분극성 전위들을 사용하여 수행되었다. 원자적 분극률 및 반발-분산 상호작용들에 대한 파라미터들은 APPLE&P 데이터베이스로부터 수정 없이 취하였고, 한편 원자 전하는 가우시안 16 소프트웨어를 사용하여 MP2/aug-cc-pVDZ 양자 화학 계산으로부터 얻어진 바와 같은 모든 분자 단편 주위의 정전기장을 재현하도록 피팅되었다. 결여된 이면체 전위들에 대한 파라미터들은 이론의 M052X/aug-cc-pVDZ 레벨에서 DFT 계산으로부터 얻어진 형태적 에너지 스캔들을 피팅함으로써 얻어졌다. 힘 필드의 비-분극성 버전(non-polarizable version)이 또한 사용되었으며, 원자적 분극률(atomic polarizabilities)은 0으로 설정되고, 모든 다른 파라미터들은 분극성 버전에서와 동일하게 유지된다.
시뮬레이션 파라미터들 - 시뮬레이션들은 WMI-MD 시뮬레이션 패키지(http : www.wasatchmolecular.com)를 사용하여 수행되었다. 이들 시뮬레이션들에서, 모든 공유 결합은 SHAKE 알고리즘을 사용하여 제한되었다. 결합각 벤딩(bond angle bending), 면외 벤딩(out-of-plane bending), 및 이면각들(dihedral angles)의 포텐셜 에너지를 고조파 포텐셜 또는 코사인 계열 전개들로 기술하였다. 반 데르 발스 상호작용은 12.0
Figure pct00014
의 컷오프 거리(cut-off distance) 내에서 계산하였으며, 11.5
Figure pct00015
에서 시작하여 0으로 매끄러운 테이퍼링하였다. 전하-전하 및 전하-유도 쌍극자 상호작용은 에발 합산 (Ewald summation) 을 이용하여 계산되었다. 유도된 쌍극자-유도 쌍극자 상호작용들은 12.0
Figure pct00016
에서 절단되었다. 분극 '파국'을 피하기 위해, 0.2의 Thole 스크리닝 파라미터가 유도된 쌍극자들 사이의 작은 분리들을 위해 사용되었다. 계산 효율을 향상시키기 위해 다중 시간 스텝 통합 접근법(multiple time step integration approach)이 사용되었다. 0.5 fs 시간 스텝은 결합들(SHAKE), 결합 각도 벤딩, 이면각들, 및 면외 변형을 수반하는 것들을 포함하는 원자가 상호작용들의 계산을 위해 사용되었다. (7.0
Figure pct00017
의 반경을 갖는) 단범위의, 결합되지 않은 상호작용들을 매 1.5 fs마다 계산하였고, 나머지 결합되지 않은 상호작용들 및 에발 합산의 역부에 대해 3.0 fs의 시간 스텝을 사용하였다.
시스템 초기화 및 시뮬레이션 프로토콜 - 시뮬레이션 셀들은 분자들의 상이한 초기 구성들로 준비되었다: (i) 극성 (POL - 모든 분자들은 +z 방향을 따라 배향됨), 및 (ii) 비극성 (NONPOL - 동일한 수들의 분자들이 +z 및 -z 방향들을 따라 배향됨). 초기에, 384개의 분자가 x 및 y 방향으로 150
Figure pct00018
및 z 방향으로 70
Figure pct00019
의 시뮬레이션 셀 치수를 갖는 비교적 저밀도 격자 상에 위치되었다. 이어서, 630 ps 압축 시뮬레이션을 수행하여 ~1.0 g/cm 3 의 질량 밀도 (전형적인 열방성 액정 질량 밀도에 필적함) 를 달성하고, 시뮬레이션 셀의 z-치수를 70
Figure pct00020
로 고정시키고, 초기 평형 단계 동안 그것들의 배향을 보존하기 위해 메소겐의 단부에 바이어싱 전위를 인가하였다. 그 후, 바이어싱 전위를 제거하고, 6 ns의 기간 동안 추가의 평형화를 수행하고, 20 ns를 초과하는 생산 작업을 수행하였다. 모든 시뮬레이션은 NPT(등압, 등온) 앙상블에서 수행되었으며, 셀의 z-치수는 고정되고, x 및 y 치수는 1 atm의 일정한 압력을 유지하도록 변화되도록 허용된다(NPT-XY 앙상블). 각 시스템은 분극가능 및 비분극가능 힘 필드들을 사용하여 NF - N 상 전이에 걸친 온도들인 110°C, 130°C, 150°C 및 180°C에서 시뮬레이션되었다. 온도와 압력은 Nose-Hoover 항온디바이스와 기압디바이스로 조절하였다.
질서 파라미터들 - T = 130 °C에서의 POL 시스템의 순시 구성이 도 8에 도시되어 있으며, 이는 시스템이 이 온도에서 높은 정도의 배향 질서(orientational order)를 유지한다는 것을 나타낸다. 이 시스템에서 네마틱 배향 질서를 정량화하기 위해, 우리는 트레이스리스 대칭 네마틱 정렬 텐서
Figure pct00021
를 측정하는데, 여기서 I는 항등 행렬이고, 합은 모든 분자들에 걸친 범위이다. 스칼라 네마틱 질서 파라미터 S 는 시간-평균화된 정렬 텐서
Figure pct00022
의 가장 큰 고유값에 대응하고, 이축 질서 파라미터 B 는 2개의 가장 작은 고유값들 사이의 차이로서 정의된다. 극성 질서는 스칼라 극성 질서 파라미터(scalar polar order parameter)
Figure pct00023
가 획득될 수 있는 (벡터) 극성 질서 파라미터를
Figure pct00024
를 측정함으로써 평가된다.
130 °C에서 분극성 모델의 POL 시뮬레이션에 대해, 우리는 큰 네마틱 질서 파라미터, S = 0.787 ± 0.009, 및 거의 포화된 극성 질서 파라미터, Π = 0.924 ± 003 을 측정하며, 무시가능한 이축성 (B = 0.013 ± 0.002) 을 갖는다. 또한, 극성 질서 파라미터 P 는
Figure pct00025
의 주 고유벡터 (principal eigenvector) 인 n 과 공동 선형이다. (아래에 나타낸 바와 같이) 장거리 위치 상관들이 없는 것으로 보이는 것을 고려하면, 시뮬레이션된 상태는 단축 강유전성 네마틱 (NF) 상인 것으로 보인다.
이들 결과들을 동일한 조건들 (T = 130 °C, 중합성 분자 모델) 하에서 비극성 시뮬레이션으로부터의 것들과 비교하는 것은 흥미롭다. 이 경우의 네마틱 질서 파라미터는 S = 0.782 ± 0.018 로서, 극좌표계와 매우 유사한 한편, 극성 및 이축성 질서 파라미터들은 종래의 단축성 네마틱 (N) 상태에 대해 예상되는 바와 같이 작다 ( P = 0.013 ± 0.004, B = 0.028 ± 0.003). S의 크기가 POL 및 NONPOL 상태들에서 거의 동일하다는 사실은 복국절이 N - NF 전이를 통해 크게 변하지 않는다는 실험적 관찰과 일반적으로 일치한다. T = 130°C에서 시뮬레이션한 질량 밀도는 δ = 1.33 g/cm 3 이다.
강유전성 분극 밀도 - RM734의 NF 상에서 측정된 자발적 강유전성 분극 밀도 P 는 크고 P = 6 μC/cm2 (도 3) 정도의 포화 값으로의 N - NF 전이 아래로의 감소하는 온도로 증가한다. 이는 시뮬레이션에 의해 계산된 분극
Figure pct00026
과의 비교에 의해 더 정량화될 수 있는 NF 상에서의 높은 정도의 극성 질서를 의미한다.
전술한 바와 같이, RM734는 이론의 B3LYP/6-31G* 레벨에서의 양자 화학 계산으로부터 결정되는 바와 같이 큰 전기 쌍극자 모멘트 p = 11.4 D를 갖는다(도 9). 우리의 원자학적 시뮬레이션에 사용된 분자 역학 모델에서 원자 부위 및 고립 쌍 전자 부위에 부위 전하를 할당하기 위해 고수준 양자 화학 계산들이 사용되었다. 도 10 에 도시된 바와 같이, 결과적인 정적 사이트 전하(static site charges)는 또한 약 11 D의 분자 쌍극자 모멘트와 일치한다 (
Figure pct00027
을 사용하여 계산됨, 여기서, r i 및 q i 는 사이트 포지션들 및 변화들이고, 합은 분자에서의 모든 n 사이트들에 걸친 범위이다). 쌍극자 모멘트는 분자 형태(molecular conformation)에 약한 의존성을 가지며, 분자들은 시뮬레이션의 과정에 걸쳐 저-에너지 형태들의 앙상블(ensemble)을 샘플링한다. 130°C 에서 분극성 모델의 POL 시뮬레이션에 대해, 우리는
Figure pct00028
= 11.24 ± 0.01 D 의 크기의 (정적 사이트 전하로부터의) 평균 정적 분자 쌍극자 모멘트를 측정한다. 분극성 모델들의 경우, 또한
Figure pct00029
= 1.46 ± 0.02 D 의 평균 크기를 가지지만, 거의 등방적인 배향 분포를 갖는 유도된 분자 쌍극자 모멘트 성분이 존재하여서, 총 분자 쌍극자 모멘트 (정적 및 유도된 기여들의 합) 의 평균 크기는 정적 기여
Figure pct00030
= 11.20 ± 0.01 D 와 거의 동일하다. 유도된 분자 쌍극자가 거의 등방성 배향 분포를 갖는다는 사실은 경계 조건들의 결과이고, 이는 시스템에서의 임의의 포인트에서 평균 전기장이 제로인 것을 보장하고 (시스템의 표면에서 경계 전하가 없어서, 탈분극 필드가 사라짐), 그래서, 유도된 쌍극자 모멘트 벡터의 평균 크기는 제로에 가깝다
Figure pct00031
= 0.053 ± 0.009 D.
우리는 총 강유전성 분극 밀도를 특정 쌍극자 그룹들로부터의 기여들로 분해함으로써 더 많은 통찰을 얻을 수 있다. 이를 달성하기 위해, 우리는 도 11에 도시된 바와 같이 기본 전하-중성 쌍극자 기(결합 및 고리)로의 전하의 고유한 분해를 이용한다. 기 쌍극자는 특정 작용기의 강유전성 분극 밀도 P S에 대한 쌍극자 모멘트 및 평균 기여와 함께, 도 11에서 컬러 코딩에 의해 표시되거나 표시될 수 있는 작용기로 추가로 응집될 수 있다. 말단 니트로기 및 이것이 부착된 고리는 매우 이극성이며, PS 에 대한 우세한(~ 64%) 기여를 한다. 4개의 작용기(니트로, 니트로 고리, 중심 고리, 및 말단 메톡시)가 분자 분극 밀도의 ~ 90%를 차지한다.
우리는
Figure pct00032
로부터 130 °C에서 POL 시뮬레이션의 최대 극성 평형 상태의 평균 강유전성 분극 밀도를 계산하였고, 여기서, V 는 시스템 볼륨이다. 분극가능 모델의 극성 시뮬레이션의 경우, 분극 밀도 크기
Figure pct00033
= 6.17 ± 0.01 μC/cm2 이며, 여기서 단지 0.13 ± 0.03 μC/cm2 는 유도된 분극에 기인한다. 이 계산된 P S 는 실험적으로 측정된 포화 분극 밀도 P 와 정량적으로 일치한다 (도 3). 이 값은 또한, 위에서 주어진 POL 시스템 극성 질서 파라미터의 높은 값, Π = 0.924가 주어질 것으로 예상될 수 있는 바와 같이, 100% 극성 질서를 가정하여 텍스트에서 주어진 단순한 추정으로부터 획득된 것과 거의 동일하다. 잔류 배향 무질서는 n에 대한 작은 배향 변동에 기인하며, 기본적으로 POL 시스템에서 허용되는 모든 것에 기인한다. 따라서, Π는 T에만 약하게 의존하는데, MD 는 T = 130 ºC 에서
Figure pct00034
= 6.170 ± 0.008 μC/cm2 를 제공하고, T = 110 ºC 에서
Figure pct00035
= 6.368 ± 0.002 μC/cm2 를 제공한다.
NF 상 실험 값과 이러한 일치의 중요한 추론은 낮은 T RM734가 본질적으로 POL 시스템이 된다는 것, 즉, 분자 플립들이 없는 극성 네마틱이라는 것이고, 디렉터에 대해 엄격하게 짧은 범위(~적은 분자)의 작은 각도 배향 변동인 잔류 극성 무질서라는 것이다. 더 높은 온도에서, P는 더 긴 길이의 스케일 변동 및 무질서 모드의 성장 때문에 NF 상에서 감소한다. 그러나 이들은 낮은 T에서 포화 상태로 냉각되면 사라지고, 여기서 NF 의 변동은 POL 시뮬레이션의 나노스케일 볼륨 및 주기적 경계 조건들에서 허용되는 것들과 일치하게 된다. 한편, 시뮬레이션 볼륨은 다음에 논의되는 특정 분자간 상호작용에 의해 유도되는 국부 분자 패킹(local molecular packing)을 관찰하기에 충분히 크도록 선택된다.
분자간 상관들 - RM734에서 분자 구조 및 상호작용의 역할과 극성 배열과의 관계를 이해하는 데 있어서 앞서가기 위해, 우리는 원자적 시뮬레이션을 적용하여 POL 및 NONPOL 시스템에서 분자 결합 및 패킹을 조사하였다. 우리는 몇몇 g(ρ,z), 원점에서 그것의 중심과 고정되는 분자에 관한 분자 중심들의 조건적 밀도들을 측정함으로써 분자 쌍 위치적 및 배향적 상관ㄷ르을 특성화하였고, 도 12(A) 에서의 그것의 장축 u 은 z 에 평행하고, +z 방향을 가리킨다 ((ρ,z) = (0,-10
Figure pct00036
) 부근의 니트로 기 및 (ρ,z) = (0,10
Figure pct00037
) 부근의 메톡시 기). 여기서, 분자의 중심은 도 12(A)에서 u의 중간점으로서 정의되고, g(ρ,z) 는 원점에서 분자의 방위각 배향들에 걸친 밀도의 z 에 관한 각도 평균들이다. 따라서, g(ρ,z)는 방위각과 독립적이며, 단축 네마틱 대칭을 반영한다. 이들 모두는 원점 주위에서 상관 홀 (g (ρ, z) ~0) 을 나타내고, 입체적 반발력 및 강한 네마틱 배향 정렬 때문에 다른 분자 중심들이 배제되는 ~1.5 분자 길이에 대해 z 를 따라 연장된다. 도 12(B) 및 도 12(C-E) 에서 각각 도시된, POL과 NONPOL 시스템들에 대한 쌍 분포들 g P(ρ,z) 및 g NP(ρ,z) 은 특정 분자 연합 모티프들을 나타내는 다수의 두드러진 특징들을 나타낸다. POL 시스템에서, (
Figure pct00038
부근에서 관찰된 두드러진 원호-형상 피크들은 도 12(C)에 도시된 대표적인 쌍 구성에 의해 예시된 바와 같이, 분자들의 평행한 쌍들의 헤드-투-테일 결합(head-to-tail association)에 대한 강한 경향을 나타낸다. 이러한 헤드-투-테일 구성들은 원점에 있는 분자의 말단 메톡시기에서 양으로 하전된 H 원자와 이의 이웃의 니트로기에서 음으로 하전된 O 원자의 밀접한 결합을 특징으로 하며, 이는 헤드-투-테일 결합이 대부분 특정 정전기적 상호작용들의 결과임을 시사한다.
Figure pct00039
근처에서 두드러진 오프-축 피크들이 또한 g P(ρ,z) 에서 관찰되고, 이들 피크와 연관된 쌍 구성들의 분석 (예를 들어, 도 12C) 은 측면 메톡시기에서의 양으로 하전된 H 원자와 말단 메톡시기에서의 음으로 하전된 O 원자 사이, 그리고, 니트로 및 카보닐 기에서의 음으로 하전된 O 원자와 페닐 고리에서의 양으로 하전된 H 원자 사이의 밀접한 접촉을 포함하여, 반대로 하전된 원자들의 밀접한 연관을 나타낸다. 이들 관찰은 또한 극성 쌍 구성들을 안정화시키는 특정 정전기 상호 작용을 가리킨다. POLAR 시뮬레이션에서, 측방 메톡시는 극성 배열을 선호하는 나란한 분자 연합의 상대적인 위치설정을 확립하는데 중요한 것으로 보인다.
Figure pct00040
부근의 g P(ρ,z) 에서 감소된 확률의 영역 ('상관 홀') 의 존재는 분자의 평행한 쌍들의 나란한 구성들이, 아마도 이들의 측면 메톡시 기의 배제된 부피로 인해, 비교적 바람직하지 않음을 나타낸다.
상기 NONPOL 시스템은 역평행 및 평행 분자 쌍들 양자를 강요하여 상관 함수 g NPanti(ρ,z) and g NPpar(ρ,z) 를 제공하며, 이는 매우 강하게 표현된 극성-의존적 분자 인식을 나타낸다. 도 12G에서 g NPanti(ρ,z) 의 축 상의 또는 거의 축 상의 피크들에서, 우리는 g NPanti(ρ,z) 의 z → -z 대칭이, HO-OH 결합이 OH-HO 결합과는 상이할 것이기 때문에 예상되는 바와 같이, 가장 강하게 깨짐을 관찰한다. 따라서, 도 12(G, K) 의 대표적인 쌍 구성에 의해 예시된 바와 같이, 말단 니트로 기의 HO-OH 역평행 측면 결합(antiparallel lateral association)으로부터 발생하는
Figure pct00041
근처의 현저한 아크-형상의 피크가 존재한다. 이 피크와 연관된 쌍 구성들은 니트로 기에 인접한 음으로 하전된 니트로 O 원자와 양으로 하전된 페닐 H 원자 사이의 밀접한 접촉을 특징으로 하며, 이는 이들 구성들이 정전기적으로 안정화되는 것을 제안한다. 대조적으로, 말단 메톡시 기 사이의 OH-HO 연관(
Figure pct00042
부근의 피크와 연관됨)은 매우 약하다(도 12(G,J)).
나란한 역평행 쌍들 (도 12(G-I)) 로부터 g NPanti(ρ,z) 에 대한 비극성 시스템 기여는, 측면 메톡시기 내의 양으로 하전된 H 원자와 음으로 하전된 니트로 O 원자 사이의 밀접한 접촉을 특징으로 하는 쌍 구성들과 관련된 현저한 피크를 나타낸다.
Figure pct00043
부근의 피크와 연관된 나란한 쌍 구성들은 유사하게 에스테르 기 및 페닐 고리 내의 반대로 하전된 O 및 H 원자 사이의 밀접한 접촉을 포함한다. 이러한 발견은 특정 반대로 하전된 원자들 사이의 정전기 상호작용이 우리의 시뮬레이션들에서 관찰되는 특징적인 쌍 구성들을 안정화시키는 데 지배적인 역할을 한다는 가설을 추가로 지지한다.
도 12(F) 에서 비극성 시스템 평행 쌍 상관 함수 g NPpar(ρ,z) 는 도 12C 에서의 극성 시스템 g P(ρ,z) 와 매우 유사하고, 그들의 계면들에서 OH-HO 와 OH-OH-OH 및 HO-HO-HO 사슬들의 혼합물, 파(par) 및 안티(anti) 컴포넌트들의 나노분리를 나타낸다. 현저하게, g P(ρ,z) 의 극성 특징들은 g NPpar(ρ,z) 에서 우세할 뿐만 아니라 g P(ρ, z) 그자체에서도 더욱더 두드러진다. 이는 전체 극성 질서를 감소시킬 수 있는 POL 시스템에 특정 극성 연관이 존재하지만, 이는 인근 극성 질서에 대해 더 유리한 비극성 시스템에서의 반극성 연관으로 대체될 수 있음을 시사한다. 어떤 경우든, 시뮬레이션은 POL 및 NONPOL 시스템 양자 모두에서 나타나는 도 12(B,C,F,E)의 극성 상관들이 극성 질서를 안정화시키는 유일한 패킹 모티프들이고 따라서 NF 상을 안정화시키는 주요 원동력이어야 한다는 것을 보여준다.
PLUPOLAR 네마틱 - POL 시뮬레이션은 엔드-투-엔드 플립핑이 운동적으로 저지되는 상태와 평형을 이루며, 주기적 경계 조건들은 배향 변동의 허용된 파장들을 λx < 55
Figure pct00044
및 λz < 70
Figure pct00045
로 제한한다. 나머지 짧은 범위의 변동은 도 12에 나타낸 쌍 상관들을 생성하고, 이는 시뮬레이션 박스의 치수 내에서 원점, 분자 이웃 분리 스케일에 대하여 볼륨 r <10
Figure pct00046
및 z < 30
Figure pct00047
으로 한정된다. 이들 조건은 구속된 극성 정렬(constrained polar ordering)의 PLUPOLAR (플러스 quam pola r) 평형 상태를 생성하여 도 3의 시뮬레이션된 PS 값(열린 원)을 생성한다. 이들 값을 RM734 데이터와 비교하면, 한편으로, PLUPOLAR 상태에서, 상 전이를 초래하는 변동은 명백하게 억제되는 반면, 나머지 단거리 변동은 온도에 대한 약한 의존성만을 나타내는 P S 값을 제공한다는 것을 보여준다. 한편, 이러한 PS는 낮은 온도에서의 NF의 분극 밀도를 잘 설명하고, 낮은 T 에서 NF상이 다소 필적할만한 단지 단범위 변동들만을 갖는다는 PLUPOLAR 유사 조건에 접근한다는, 그리고, 시뮬레이션된 g(ρ,z) 가 그것들의 잔류 상관들을 특성화한다는 것에 대한 증거를 제공한다. 이 상태는, 점도의 강한 T-의존성이 임의의 표시자인 경우, 유리성일 수eh 있다.
NONPOL 시스템은 반대 배향의 분자들 사이에 최대 수의 분자 접촉을 강제한다. 최대 극성 무질서의 이러한 상황에서, 가능한 평형화된 분자 상관들은 ( i ) 우세하게 역평행한 말단-대-말단 (예를 들어, 강한 극성 분자의 이중층 스멕틱에서와 같이, 측면-대-측면 극성 상관들을 갖는 OH-HO-OH 사슬) 인 것으로부터; (ii) 극성 말단-대-말단 (OH-HO 측면-대-측면 상호작용들을 갖는 OH-HO-OH 및 HO-HO-HO 사슬들의 혼합물) 인 것까지의 범위일 수 있다. RM734는 후자의 카테고리에서 뚜렷이 나타나듯이, 도 12(F,G)의 주요 극성 정렬 모티프는 POL 에서보다는 NONPOL 시스템에서 훨씬 더 강하고 (도 12(B) 및 도 12(D) 비교), 반극성 상관들은 대체로 나란하다. 도 12(J)의 OH-HO 말단-대-말단 반극성 연합은 존재하지만, 도 12(K)의 HO-OH 말단-대-말단 페어링(pairing)과 같이 약하다. 후자는 결정상에서 지배적이지만, NONPOL 시스템에서 반극성 배열을 달성하는 모드로서가 아니다. 이들 결과로부터, POL 시스템에서 확인된 (그리고 강제된 극성 무질서의 최대 존재시 NONPOL 시스템에서 지속되는) 극성 상관들만이 NF 상을 안정화시키는 것을 담당할 수 있을 것으로 나타난다. 이들 피크와 연관된 쌍 구성의 분석 (예를 들어, 도 1 (F,G)) 은 측면 메톡시기 내의 양으로 하전된 H 원자와 말단 메톡시기 내의 음으로 하전된 O 원자 사이, 및 니트로 및 카보닐기 내의 음으로 하전된 O 원자와 페닐 고리 및 말단 메틸 내의 양으로 하전된 H 원자 사이의 접촉을 포함하는, 반대로 하전된 원자들의 밀접한 연관을 나타낸다. 이러한 관찰은 특정 정전기적 상호 작용이 이러한 쌍 구성을 안정화시키는데 지배적인 역할을 한다는 것을 시사한다.
POL 시뮬레이션은 엔드-투-엔드 플리핑(end-to-end flipping)이 운동적으로 저지되고 주기적 경계 조건들이 장파장 배향 변동들 (λx > 55
Figure pct00048
and λz > 70
Figure pct00049
) 을 억제하는 상태를 평형화한다. 나머지 짧은 범위의 변동은 도 12에 나타낸 쌍 상관들을 생성하고, 이는 시뮬레이션 박스의 치수 내에서 원점, 분자 이웃 분리 스케일에 대하여 볼륨 r <10
Figure pct00050
및 z < 30
Figure pct00051
으로 한정된다. 이들 조건은 제약된 극성 배열의 PLUPOLAR (플러스 quam 폴라) 평형 상태를 생성하여, 도 3 에서 시뮬레이션된 P 값들 (개방 원들) 을 생성한다. 이들 값을 RM734 데이터와 비교하면, 한편으로, PLUPOLAR 상태에서, 상 전이를 초래하는 변동은 명백하게 억제되는 반면, 나머지 단범위 변동은 온도에 대한 약한 의존성만을 나타내는 P 값을 제공한다는 것을 보여준다. 한편, 이러한 P는 낮은 온도에서의 NF의 분극 밀도를 잘 설명하고, 낮은 T 에서 NF 상이 필적할만한 단지 단범위 변동들만을 갖는다는 PLUPOLAR 유사 조건에 접근한다는, 그리고, 시뮬레이션된 g(ρ,z) 가 그것들의 잔류 상관들을 특성화한다는 것에 대한 증거를 제공한다.
분자 구조 - 강유전성 네마틱 상의 안정성의 통계적 물리적 분석은 강유전성 네마틱 상을 생성하기 위해 두 가지 유형의 분자간 상호작용이 요구됨을 보여준다. 이들은 (1) 평행 배열 또는 이웃하는 쌍극자에 유리한 국부적 (최근접 이웃) 상호작용; 및 (2) 분자 쌍극자에 결합하여 분극 방향으로 거시적 전기장을 생성하는 장거리 쌍극자-쌍극자 상호작용이다. 후자는 전이 부근에서의 분극의 온도 의존성의 성질에 영향을 미치는 반면, 전자는 원하는 안정화력이다. 원하는 분자 특징들은 (1) 분자 장축에 평행한 실질적인 분자 네트 쌍극자(molecular net dipole); (2) 분자 장축을 따라 분포된 몇몇 국부화된 쌍극자 모멘트(moment)들로부터 구성된 이 쌍극자; (3) 쌍극성 전하들이 극성 방식으로 상호작용할 수 있게 하지만 결정화를 억제하기에 충분한 유연성을 제공하기 위한 최소 가요성 테일들(tails); (4) 이들의 극성 질서를 촉진하기 위해, 나란한(side-by-side) 분자들의 디렉터를 따라 상대적인 위치들을 제어하기 위한 측방 기들인 것으로 보인다. 이러한 특성들을 갖는 합성가능한 유기 분자의 매우 넓은 포텐셜 팰럿은, 액정 필드의 이력이 표시자인 경우, 다양한 강유전성 네마틱 분자들의 개발을 가능하게 할 것이다.
본 개시의 범위 - 본 개시의 예시적인 실시양태들이 본 명세서에 제시되지만, 본 개시는 그렇게 제한되지 않는다는 것을 이해해야 한다. 예를 들어, 디바이스들이 특정 유체 및 분자와 관련하여 설명되지만, 본 개시는 반드시 이러한 예들에 한정되는 것은 아니다. 본 명세서에 설명된 디바이스들 및 방법들의 다양한 수정들, 변형들, 및 향상들은 본 개시의 사상 및 범위를 벗어나지 않고 이루어질 수 있다.
본 개시의 주제는 본 명세서에 개시된 다양한 시스템들, 컴포넌트들, 및 구성들, 및 다른 특징들, 기능들, 동작들, 및/또는 특성들의 모든 신규하고 비자명한 조합들 및 하위조합들뿐만 아니라, 이들의 임의의 그리고 모든 등가물들을 포함한다. 또한, 청구항들은 본 개시에 편입되고 그 일부를 형성한다.

Claims (19)

  1. 강유전성 네마틱 액정 형성 유체를 포함하는 볼륨 및 상기 유체를 수용하기 위한 수단을 포함하는 디바이스로서, 상기 유체는 하나 이상의 전기 쌍극자를 갖는 분자들을 포함하고, 상기 분자들은 자발적으로 형성된 강유전성 분극 밀도를 가지며, 상기 자발적 분극 밀도는 상기 쌍극자의 비제로 국부적 단방향 평균 배향을 포함하고, 상기 분극 밀도는 상기 볼륨에서 크기 및 벡터적 방향을 포함하는, 디바이스.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 디바이스는 전자기장의 전기적 제어를 위한 것이고, 상기 디바이스는 상기 볼륨에 전기장을 인가하기 위한 하나 이상의 전극을 포함하고, 상기 전자기장은 상기 볼륨에서 전파되고, 상기 전기장은 상기 분극 밀도가 크기 변화하게 하여, 상기 전자기장에서의 변화를 생성하는, 디바이스.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 디바이스는 전자기장의 전기적 제어를 위한 것이고, 상기 디바이스는 상기 볼륨에 전기장을 인가하기 위한 하나 이상의 전극을 포함하고, 제어될 전자기장은 상기 볼륨에서 전파되고, 상기 전기장은 상기 분극 밀도로 하여금 상기 벡터적 방향을 변화하게 하여, 상기 전자기장에서의 변화를 생성하는, 디바이스.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 디바이스는 전기적으로 구동된 운동을 생성하기 위한 것이고, 상기 디바이스는 상기 볼륨에 전기장을 인가하기 위한 하나 이상의 전극을 포함하고, 상기 전기장은 상기 분극 밀도가 상기 벡터적 방향 및/또는 상기 크기에서 변하게 하여, 상기 볼륨의 물리적 운동 또는 형상의 변화를 생성하는, 디바이스.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 디바이스는 기계적 감지를 수행하기 위한 것이고, 상기 디바이스는 상기 볼륨 내의 전위 또는 전류 흐름을 측정하기 위한 하나 이상의 전극을 포함하고, 상기 전위 및/또는 전류 흐름은 상기 분극 밀도의 변화에 의해 생성되고, 상기 변화는 상기 볼륨 내의 응력의 변화 또는 상기 볼륨의 적어도 부분의 형상의 변화로 인한 것인, 디바이스.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 디바이스는 전하 밀도를 열적으로 생성하기 위한 것이고, 상기 디바이스는 전위를 측정하거나 상기 볼륨 내의 전류 흐름을 획득하기 위한 하나 이상의 전극을 포함하고, 상기 전위 및/또는 전류 흐름은 상기 분극 밀도의 변화에 의해 생성되고, 상기 분극 밀도의 변화는 상기 볼륨의 온도의 변화에 의해 생성되는, 디바이스.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 볼륨은 평행한 표면들 사이에 포함되는, 디바이스.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 표면들에 평행하게 전기장이 인가되는, 디바이스.
  9. 제 7 항에 있어서,
    상기 분극 밀도는 상기 표면들에 평행한, 디바이스.
  10. 제 7 항 또는 제 8 항에 있어서,
    상기 전자기장은 상기 표면들에 평행한 분극을 갖는, 디바이스.
  11. 제 2 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 전기장, 상기 분극 밀도, 및 상기 전자기장의 분극은 동일한 선을 따르는, 디바이스.
  12. 제 2 항, 제 3 항, 또는 제 7 항에 있어서,
    상기 전자기장은 상기 디바이스에서 전파되거나 상기 디바이스로부터 반사되는 마이크로파, 적외선, 가시광선, 자외선, 및 x-선 광 중 하나 이상을 포함하는, 디바이스.
  13. 제 1 항에 있어서,
    상기 디바이스는 분자 쌍극자 스캐빈징(molecular dipole scavenging)을 수행하기 위한 것이고, 상기 분극 밀도는 국부 분자 스케일 캐비티들을 생성하고, 상기 캐비티들은 상기 볼륨에서 쌍극자를 갖는 분자를 결합시키는, 디바이스.
  14. 제 1 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 강유전성 네마틱 액정 형성 유체는 이량체, 올리고머, 또는 중합체 재료를 포함하는, 디바이스.
  15. 제 1 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 강유전성 네마틱 액정 형성 유체는 탄성중합체 재료를 포함하는, 디바이스.
  16. 제 1 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 강유전성 네마틱 액정 형성 유체는 유리를 포함하는, 디바이스.
  17. 제 1 항 내지 제 16 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 분자들은, (1) 네마틱 액정 배열에 적합한 분자 장축을 갖는 막대 형상; (2) 상기 분자 장축에 평행하고 상기 막대 형상 분자들의 헤드-투-테일 연쇄(head-to-tail chaining)를 안정화시키는 실질적인 분자 네트 쌍극자; (3) 상기 분자 장축을 따라 분포된 교번 부호(alternating sign)의 국부화된 전하를 제공하는 상기 분자 길이를 따른 분자 하위-컴포넌트들; (4) 쌍극성 전하가 상호작용할 수 있게 하지만 결정화를 억제하기에 충분한 유연성을 제공하기 위한 최소의 가요성 테일들; 및 (5) 나란한 분자들의 극성 배열을 촉진시키기 위해 나란한 분자들의 디렉터를 따라 상대적 포지션들을 제어하기 위한 측기들 중 하나 이상을 포함하는 강유전성 네마틱 상의 안정화에 적합한 특징들을 포함하는, 디바이스.
  18. 제 1 항 내지 제 17 항의 디바이스들 중 어느 것을 사용하는 방법.
  19. 강유전성 네마틱 상의 안정화에 적합한 특징들을 갖는 분자 구조들을 발견하기 위한 방법으로서, 상기 방법은 원자적 분자 동적 컴퓨터 시뮬레이션을 포함하고, 상기 시뮬레이션은 다수의 테스트 분자 중 적어도 2개의 샘플들의 열적 평형을 달성하고, 상기 테스트 분자는 분자 쌍극자 구조를 가지며, 상기 샘플들 중 하나는 상기 쌍극자의 최대 극성 배열로 개시된 테스트 분자들의 극성 컬렉션을 포함하고, 상기 샘플들 중 다른 하나는 상기 쌍극자의 제로 극성 배열로 개시된 테스트 분자들의 비극성 컬렉션을 포함하며, 상기 방법은 극성 및 비극성 시스템들에서 극성 분자간 상관들의 형성 모드의 결정 및 비교를 포함하는, 강유전성 네마틱 상의 안정화에 적합한 특징들을 갖는 분자 구조들을 발견하기 위한 방법.
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